JP2020066552A - Hydrogen generation system and its operation method - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、少なくともガス供給装置と、ガス供給装置から供給される水素含有ガスから高純度の精製水素ガスを生成する電気化学デバイスと、を備える水素生成システムとその運転方法に関するものである。 The present invention relates to a hydrogen generation system including at least a gas supply device and an electrochemical device that generates high-purity purified hydrogen gas from a hydrogen-containing gas supplied from the gas supply device, and a method for operating the hydrogen generation system.
この種の水素生成システムは、水素含有ガスの供給源と、水素含有ガスの供給源から供給された水素含有ガスから電気化学反応を利用して、水素含有ガスよりも水素純度の高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスとを備えたシステムである。 This type of hydrogen generation system uses a hydrogen-containing gas supply source and an electrochemical reaction from the hydrogen-containing gas supplied from the hydrogen-containing gas supply source to produce a purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than the hydrogen-containing gas. And an electrochemical device for producing.
この種の水素生成システムにおいて、水素含有ガスから水素を分離する方法として、電気化学反応を利用する電気化学デバイスが用いられている(例えば、特許文献1参照)。 In this type of hydrogen generation system, an electrochemical device utilizing an electrochemical reaction is used as a method for separating hydrogen from a hydrogen-containing gas (see, for example, Patent Document 1).
この電気化学デバイスは、例えば、水素イオンを選択的に輸送する電解質膜をアノードとカソードとの間に配置した電解質膜−電極接合体(MEA)を、セパレータによって挟持している。 In this electrochemical device, for example, an electrolyte membrane-electrode assembly (MEA) in which an electrolyte membrane that selectively transports hydrogen ions is arranged between an anode and a cathode is sandwiched by separators.
そして、アノードに水素含有ガスを供給し、アノードとカソードの間に所定方向の電流を流すことで、アノードでは、(化1)の酸化反応が、カソードでは、(化2)の還元反応が起こる。 Then, by supplying a hydrogen-containing gas to the anode and passing a current in a predetermined direction between the anode and the cathode, an oxidation reaction of (Chemical Formula 1) occurs at the anode and a reduction reaction of (Chemical Formula 2) occurs at the cathode. .
水素生成システムに用いられる水素含有ガス供給源は、例えば、燃料処理器を有する水素生成装置が用いられ、水素含有ガスは、炭化水素系の燃料、例えば13Aガスや液化石油ガスなどを水蒸気改質や部分酸化改質、又はオートサーマル改質して生成される。 The hydrogen-containing gas supply source used in the hydrogen generation system is, for example, a hydrogen generator having a fuel processor, and the hydrogen-containing gas is a hydrocarbon-based fuel such as 13A gas or liquefied petroleum gas that is steam reformed. And partial oxidation reforming or autothermal reforming.
ここで生成された水素含有ガスには、二酸化炭素、メタン、窒素、一酸化炭素、水蒸気などの不純物が含まれている。 The hydrogen-containing gas generated here contains impurities such as carbon dioxide, methane, nitrogen, carbon monoxide, and water vapor.
このようにして得られた水素純度が低い水素含有ガスを電気化学デバイスに供給することで、水素生成システムは、炭化水素系の燃料より水素純度が高い精製水素ガスを製造する、水素製造動作を行う。 By supplying the hydrogen-containing gas having a low hydrogen purity thus obtained to the electrochemical device, the hydrogen generation system performs a hydrogen production operation of producing a purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than a hydrocarbon fuel. To do.
しかしながら、従来の構成では、電気化学デバイスが、水素精製動作を行っていない間に、アノードに滞留する水素ガス混合物とカソードに滞留する精製水素ガスを構成する各成分ガスの分圧が、それぞれの成分についての電解質膜の両側の分圧の差によって電解質膜を透過する。 However, in the conventional configuration, while the electrochemical device is not performing the hydrogen refining operation, the partial pressures of the respective component gases constituting the hydrogen gas mixture staying in the anode and the purified hydrogen gas staying in the cathode are different from each other. Permeability through the electrolyte membrane due to the difference in partial pressures on both sides of the electrolyte membrane for the components.
このとき、アノードに滞留する水素ガス混合物に含まれる成分のうち、カソ―ドよりも分圧の高い二酸化炭素やメタンが電解質膜を透過し、カソードへ移動する。このため、カソードへ移動した二酸化炭素やメタンが、次回の水素精製動作開始直後に水素とともに排出され、カソードから排出される精製水素ガスの水素純度が低下するという課題を有していた。 At this time, among the components contained in the hydrogen gas mixture staying in the anode, carbon dioxide and methane having a partial pressure higher than that of the cathode permeate the electrolyte membrane and move to the cathode. For this reason, carbon dioxide and methane that have moved to the cathode are discharged together with hydrogen immediately after the start of the next hydrogen purification operation, and the hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the cathode is reduced.
本発明は、従来の課題を解決するもので、電気化学デバイスを用いて水素純度が高い精製水素ガスを生成する水素生成システムにおいて、水素純度の低下を抑制した水素生成システムとその運転方法を提供することを目的とする。 The present invention solves the conventional problems, and provides a hydrogen generation system and a method for operating the same in a hydrogen generation system that generates a purified hydrogen gas with high hydrogen purity using an electrochemical device. The purpose is to do.
従来の課題を解決するために、本発明の水素生成システムは、水素含有ガスを生成する水素生成装置と、電解質膜の両主面をアノードとカソードとで挟み、水素精製動作中に、アノードに水素含有ガスが供給されるとともに、アノードから電解質膜を経由してカソードに電流が流されることで、カソードから水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスと、を備えた水素生成システムであって、水素精製動作終了後に、精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作が行われるように構成したものである。 In order to solve the conventional problems, the hydrogen generation system of the present invention includes a hydrogen generation device that generates a hydrogen-containing gas and both main surfaces of an electrolyte membrane sandwiched between an anode and a cathode, and the hydrogen generation system is used as an anode during hydrogen purification operation. An electrochemical device that produces a purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than the hydrogen-containing gas from the cathode by supplying a current from the anode to the cathode through the electrolyte membrane while supplying the hydrogen-containing gas. The hydrogen generation system is provided, and is configured to perform a purging operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode after the hydrogen purification operation is completed.
これによって、水素製造動作終了後にアノードとカソードの水素純度を高い状態で維持することができるので、水素製造動作終了後の待機状態において、アノードからカソードへ不純物が透過して移動することを防ぎ、カソードから排出される精製水素ガスの水素純度の低下を抑制することができる。 As a result, the hydrogen purity of the anode and the cathode can be maintained in a high state after the hydrogen production operation is completed, so that in the standby state after the hydrogen production operation is completed, impurities are prevented from permeating and moving from the anode to the cathode, It is possible to suppress a decrease in hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the cathode.
本発明の水素生成システムは、水素製造動作終了後にアノードとカソードの水素純度を高い状態で維持することができるので、アノードからカソードへの水素純度の低いガスの拡散が起こらず、待機状態において、カソードから排出される精製水素ガスの水素純度の低下を抑制することができ、信頼性の高い水素生成システムを提供することができる。 Since the hydrogen generation system of the present invention can maintain the hydrogen purity of the anode and the cathode in a high state after the end of the hydrogen production operation, diffusion of a gas having a low hydrogen purity from the anode to the cathode does not occur, and in the standby state, The hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the cathode can be suppressed from decreasing, and a highly reliable hydrogen generation system can be provided.
第1の発明は、水素含有ガスを生成する水素生成装置と、電解質膜の両主面をアノード
とカソードとで挟み、水素精製動作中にアノードに水素含有ガスが供給されるとともに、アノードから電解質膜を経由してカソードに電流が流されることで、カソードから水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスと、を備えた水素生成システムであって、水素精製動作終了後に、精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作が行われるように構成したことを特徴とするものである。
A first aspect of the present invention includes a hydrogen generator that generates a hydrogen-containing gas and both main surfaces of an electrolyte membrane sandwiched between an anode and a cathode, and the hydrogen-containing gas is supplied to the anode during a hydrogen refining operation, and at the same time, the electrolyte is discharged from the anode. A hydrogen production system comprising: an electrochemical device that produces purified hydrogen gas having a higher purity than hydrogen-containing gas from the cathode when an electric current is passed through the membrane to the cathode. After the completion, the purge operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode is performed.
これによって、水素製造動作終了後にアノードとカソードの水素純度を高い状態で維持することができるので、水素製造動作終了後の待機状態において、アノードからカソードへ不純物が透過して移動することを防ぎ、カソードから排出される精製水素ガスの水素純度の低下を抑制することができる。 As a result, the hydrogen purity of the anode and the cathode can be maintained in a high state after the hydrogen production operation is completed, so that in the standby state after the hydrogen production operation is completed, impurities are prevented from permeating and moving from the anode to the cathode, It is possible to suppress a decrease in hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the cathode.
第2の発明は、特に第1の発明の水素生成システムの構成に加えて、アノードとカソードとの間に前記電流を流す電源と、制御器と、を備え、前記制御器が、水素精製動作終了後に、電源を制御して、電気化学デバイスに水素精製動作中と逆向きの電流を流すことにより、パージ動作を行うことを特徴とするものである。 According to a second aspect of the invention, in particular, in addition to the configuration of the hydrogen generation system of the first aspect of the invention, a power source for flowing the current between an anode and a cathode and a controller are provided, and the controller is a hydrogen purification operation. After completion, the power supply is controlled so that a purging operation is performed by supplying a current in the electrochemical device in the opposite direction to that during the hydrogen purification operation.
これによって、簡素な構成により、精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作を行うことができ、水素生成システムの大型化を防ぐことができる。 As a result, the purging operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode can be performed with a simple configuration, and the hydrogen generation system can be prevented from increasing in size.
第3の発明は、特に第1の発明の水素生成システムの構成に加えて、アノードとカソードとを連通するバイパス流路と、バイパス流路上に配設されバイパス流路を開閉するバイパス流路開閉弁と、制御器と、を備え、制御器が、水素精製動作中には、バイパス流路弁を閉じており、水素精製動作終了後に、バイパス流路弁を開け、バイパス流路を介して、パージ動作を行うことを特徴とするものである。 In addition to the configuration of the hydrogen generation system of the first invention, a third invention is, in particular, a bypass flow passage that connects the anode and the cathode, and a bypass flow passage opening / closing arranged on the bypass flow passage to open / close the bypass flow passage. A valve and a controller are provided, and the controller closes the bypass flow passage valve during the hydrogen purification operation, opens the bypass flow passage valve after completion of the hydrogen purification operation, and through the bypass flow passage, It is characterized by performing a purging operation.
これによって、電気化学デバイスに電流を流さずに精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作を行うことができ、水素生成システムのパージ動作による消費電力増加を抑制することができる。 As a result, the purging operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode can be performed without applying a current to the electrochemical device, and an increase in power consumption due to the purging operation of the hydrogen generation system can be suppressed.
第4の発明は、水素含有ガスを生成する水素生成装置と、電解質膜の両主面をアノードとカソードとで挟み、水素精製動作中にアノードに水素含有ガスが供給されるとともに、アノードから電解質膜を経由してカソードに電流が流されることで、カソードから水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスと、を備えた水素生成システムの運転方法であって、水素精製動作終了後に、精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作を行うことを特徴とするものである。 A fourth invention is that a hydrogen generator for generating a hydrogen-containing gas and both main surfaces of an electrolyte membrane are sandwiched between an anode and a cathode, the hydrogen-containing gas is supplied to the anode during a hydrogen purification operation, and the electrolyte is also supplied from the anode. A method for operating a hydrogen generation system, comprising: an electrochemical device that generates a purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than a hydrogen-containing gas from the cathode when an electric current is passed through the membrane to the cathode. After the hydrogen refining operation is completed, a purging operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode is performed.
これによって、水素製造動作終了後にアノードとカソードの水素純度を高い状態で維持することができるので、水素製造動作終了後の待機状態において、アノードからカソードへ不純物が透過して移動することを防ぎ、カソードから排出される精製水素ガスの水素純度の低下を抑制することができる。 As a result, the hydrogen purity of the anode and the cathode can be maintained in a high state after the hydrogen production operation is completed, so that in the standby state after the hydrogen production operation is completed, impurities are prevented from permeating and moving from the anode to the cathode, It is possible to suppress a decrease in hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the cathode.
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、本実施の形態によって本発明が限定されるものではない。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. The present invention is not limited to the embodiments.
(実施の形態1)
図1は本発明の実施の形態1における水素生成システムの概略構成を示すブロック図である。
(Embodiment 1)
1 is a block diagram showing a schematic configuration of a hydrogen generation system according to
図1に示すように本実施の形態の水素生成システム41は、水素生成装置1と、原料供給器2と、燃焼器3と、水素生成装置温度検出器4と、電解質膜5と、アノード16と、
カソード17と、電気化学デバイス8と、電源9と、水素含有ガス供給流路10と、アノードオフガス流路11と、精製水素ガス流路12と、精製水素ガス流路開閉弁13と、制御器31とを備えている。
As shown in FIG. 1, the
水素生成装置1は、原料及び水蒸気を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する。原料は、本実施の形態では、メタンを主成分とする都市ガスを用いた。本実施の形態の改質反応は、都市ガスと水蒸気を反応させる水蒸気改質反応を用いた。水素生成装置1の内部には改質触媒(図示せず)が搭載さている。
The
原料供給器2は、都市ガスを水素生成装置1に供給するポンプである。
The raw
燃焼器3は、燃料と空気を混合して燃焼させることで、水素生成装置1を加熱する。また、燃焼器3の燃料には、電気化学デバイス8より排出される都市ガスと水素含有ガスとの少なくともいずれか1つが用いられる。
The
水素生成装置温度検出器4は、水素生成装置1に搭載されている改質触媒の温度を検出する熱電対である。
The hydrogen generator temperature detector 4 is a thermocouple that detects the temperature of the reforming catalyst mounted on the
電解質膜5は、水素イオンを選択的に輸送する高分子膜である。
The
アノード16は、白金を担持したカーボン触媒をカーボン製フェルト上に塗布した電極と、電極に水素含有ガスを供給する流路とで構成される。
The
カソード17は、白金を担持したカーボン触媒をカーボン製フェルト上に塗布した電極と、電極から精製水素ガスを排出する流路とで構成される。
The
電気化学デバイス8は、電解質膜5の一方の主面にアノード16、電解質膜5の他方の主面にカソード17が、それぞれ設けられた構成になっている。
The
電源9は、電気化学デバイス8のアノード16とカソード17との間に電流を流す。
The
水素含有ガス供給流路10は、水素生成装置1から排出される水素含有ガスをアノード16に供給する流路である。
The hydrogen-containing
アノードオフガス流路11は、アノード16から排出される水素含有ガスを、燃焼器3に供給する流路である。
The anode off-
精製水素ガス流路12は、カソード17から排出される精製水素ガスを、水素利用機器51に供給する流路である。
The purified
精製水素ガス流路開閉弁13は、精製水素ガス流路12上に設けられて精製水素ガス流路12を開閉する電磁弁である。
The purified hydrogen gas passage opening /
制御器31は、水素生成システム41の運転を制御する。制御器31は、信号入出力部(図示せず)と、演算処理部(図示せず)と、制御プログラムを記憶する記憶部(図示せず)とを備える。
The controller 31 controls the operation of the
水素利用機器51は、水素生成システム41から供給される精製水素ガスを貯留するタンクである。
The
なお、図示していないが、水素生成装置1には、水または水蒸気が供給され、燃焼器3には、燃焼用の空気が供給される。
Although not shown, water or steam is supplied to the
以上のように構成された、本実施の形態の水素生成システム41について、以下その動作、作用を説明する。以下の動作は、制御器31が水素生成システム41の、原料供給器2、電源9、及び精製水素ガス流路開閉弁13を制御することによって行われる。
The operation and action of the
初めに、待機状態の水素生成システム41の起動動作から水素製造動作に至るまでの動作について説明する。
First, the operation from the startup operation of the
待機状態のとき、原料供給器2と、電源9は、いずれも動作していない。また、精製水素ガス流路開閉弁13は、閉状態である。
In the standby state, neither the raw
外部から制御器31に起動動作開始の指令が入ると、制御器31は、原料供給器2に起動の指示を送信する。
When an instruction to start the activation operation is input to the controller 31 from the outside, the controller 31 sends an instruction to activate the
都市ガスは、原料供給器2が動作すると、水素生成装置1に供給されて水素生成装置1から排出された後、水素含有ガス供給流路10と、アノード16と、アノードオフガス流路11を通流し、燃焼器3に供給されて燃焼し、水素生成装置1を所定の温度になるまで加熱昇温する。
When the
水素生成装置1の所定の温度とは、改質反応によって都市ガスから電気化学デバイス8での水素製造動作に必要な水素純度の水素含有ガスが生成する温度であり、本実施の形態では600℃とした。水素生成装置1が600℃に達した時点で起動動作は完了して、水素製造動作に移行する。
The predetermined temperature of the
水素製造動作とは、水素利用機器51で要求される所定の水素純度以上の精製水素ガスを、電気化学デバイス8で水素含有ガスから精製し、安定的に継続して供給する動作である。このとき、水素生成装置1に、水または水蒸気が供給され、都市ガス及び水蒸気を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する。
The hydrogen production operation is an operation of purifying the purified hydrogen gas having a predetermined hydrogen purity or higher required by the
ここで、所定の純度とはISO14687−2で規定されている99.97%である。水素生成装置1から供給される水素含有ガスの水素純度は75%であり、これを電気化学デバイス8により精製し、水素純度を99.97%以上とする。
Here, the predetermined purity is 99.97% specified by ISO14687-2. The hydrogen-containing gas supplied from the
本実施の形態においては、精製水素ガスの水素純度を99.99%とした。制御器31は、電気化学デバイス8で精製される水素量が、水素利用機器51が必要とする量に足るよう、原料供給器2と、電源9を操作し、精製水素ガス流路開閉弁13を開状態とする。
In the present embodiment, the hydrogen purity of the purified hydrogen gas is set to 99.99%. The controller 31 operates the raw
具体的には、制御器31は、水素利用機器51に供給する精製水素ガス流量に応じた電流値を算出し、電源9に電流値を指示する。
Specifically, the controller 31 calculates a current value according to the flow rate of the purified hydrogen gas supplied to the
このとき電源9の動作により、アノード16から電解質膜5を経由してカソード17に直流電流が流れている。同時に、制御器31は、水素生成装置温度検出器4の温度を監視しながら、原料供給器2の流量を制御する。原料供給器2と電源9は、外部から制御器31に水素製造動作停止の指令が入るまで、水素製造動作を保持する。
At this time, due to the operation of the
外部から制御器31に水素製造動作停止の指令が入ったとき、制御器31は原料供給器2と電源9を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態にする。
When an instruction to stop the hydrogen production operation is input to the controller 31 from the outside, the controller 31 stops the raw
このとき、水素生成システム41のアノード16は、水素純度が75%の水素含有ガスが滞留している。また、カソード17には、水素純度が99.99%の精製水素ガスが滞留している。
At this time, the hydrogen-containing gas having a hydrogen purity of 75% is retained in the
また、水素含有ガスと精製水素ガスとは、電解質膜5により隔離されているが、それぞれの成分の分圧の差により電解質膜5を透過するため、時間の経過とともに双方の組成が等しくなるように変化する。
Further, the hydrogen-containing gas and the purified hydrogen gas are separated by the
アノード16の体積は0.25L、カソード17の体積は0.25L、したがって、十分に時間が経過したとき、アノード16、カソード17、における水素純度は、(数1)に示す式で算出され、約87%となる。
The volume of the
精製水素ガスの水素純度が99.97%以下となることを抑制するため、本実施の形態においては、水素製造動作停止の指令が入ったとき、制御器31は、原料供給器2と電源9を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態とした後に、パージ動作を行う。
In order to suppress the hydrogen purity of the purified hydrogen gas from becoming 99.97% or less, in the present embodiment, when a command to stop the hydrogen production operation is input, the controller 31 causes the raw
パージ動作とは、水素製造動作停止後に、電源9により、水素製造動作中とは逆方向に電流を流し、カソード17からアノード16へ精製水素ガスを供給する動作である。
The purging operation is an operation of supplying a purified hydrogen gas from the
図2は、本発明の実施の形態1における水素生成システムのパージ動作を示すフローチャートである。 FIG. 2 is a flowchart showing a purging operation of the hydrogen generation system according to the first embodiment of the present invention.
外部から制御器31に水素製造動作停止の指令が入ると、制御器31は原料供給器2および電源9の動作を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態とする(S101)。
When a command to stop the hydrogen production operation is input to the controller 31 from the outside, the controller 31 stops the operations of the raw
次に、電源9によりカソード17から電解質膜5を経由してアノード16へ電流を流す(S102)。カソード17から電解質膜5を経由してアノード16へ電流が流れると、精製水素ガスがカソード17からアノード16へ供給されアノード16に滞留する水素含有ガスがパージされ、アノード16に滞留する水素含有ガスの水素純度が上昇する。
Next, the
次に、原料供給器2の動作停止から第1時間経過したかを判定し(S103)、第1時間経過していない場合はS103の判定を繰り返し実行する。一方で、第1時間経過した場合は、S104に移行する。
Next, it is determined whether or not the first time has passed since the operation of the
第1時間はアノード16からアノードオフガス流路11に残留する水素純度の低い水素含有ガスを排出するために必要なパージガス供給時間であり、本実施の形態では、アノード16に滞留する水素含有ガスの水素純度が99.99%に到達する時間として実験的に取得し、10分とした。
The first time is a purge gas supply time necessary for discharging the hydrogen-containing gas having a low hydrogen purity remaining in the anode off-
次に、電源9を停止し(S104)、パージ動作を終了する。このとき、アノード16に滞留する水素含有ガス、およびカソード17に滞留する精製水素ガスの水素純度はともに99.99%となり成分はほぼ等しくなる。このため、水素および不純物の電解質膜5
の透過は抑制され、カソード17に滞留する精製水素ガスの水素純度は99.99%に維持される。
Next, the
Of the purified hydrogen gas retained in the
これによって、次回の水素精製動作開始直後にカソード17から排出される精製水素ガスの水素純度は99.99%となり、水素純度の低下を抑制できる。パージ動作終了後、水素生成システム41は待機状態へ移行する。
As a result, the hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the
以上のように、本実施の形態の水素生成システム41は、都市ガスから水素含有ガスを生成する水素生成装置1と、都市ガスを水素生成装置1に供給する原料供給器2と、電解質膜5の両主面をアノード16とカソード17とで挟み、水素精製動作中にアノード16に水素含有ガスが供給されるとともに、アノード16から電解質膜5を経由してカソード17に電流が流されることで、カソード17から水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイス8と、水素生成装置1から排出される水素含有ガスをアノード16に供給する水素含有ガス供給流路10と、アノード16から排出される水素含有ガスを燃焼器3に供給するアノードオフガス流路11と、アノードオフガス流路11から供給される燃料と空気を混合して燃焼させることで水素生成装置1を加熱する燃焼器3と、水素生成装置1に搭載されている改質触媒の温度を検出する水素生成装置温度検出器4と、カソード17から排出される精製水素ガスを水素利用機器51に供給する精製水素ガス流路12と、精製水素ガス流路12上に設けられて精製水素ガス流路12を開閉する精製水素ガス流路開閉弁13と、アノード16とカソード17との間に電流を流す電源9と、制御器31と、を備え、制御器31に水素製造動作停止の指令が入ると、制御器31が、原料供給器2の都市ガス供給動作と電源9によるアノード16から電解質膜5を経由してカソード17流れる直流電流を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態とした後に、電源9を制御してカソード17から電解質膜5を経由してアノード16に水素精製動作中と逆向きの直流電流を流して、水素純度の高い精製水素ガスをカソード17からアノード16へ供給する。
As described above, the
これにより、アノード16からアノードオフガス流路11に残留する水素純度の低い水素含有ガスをパージするため、アノード16とカソード17の水素純度を高い状態で維持することができる。したがって、待機状態においてアノード16からカソード17へ不純物が透過して移動することを防ぎ、次回起動時にカソード17から排出される精製水素ガスの水素純度の低下を抑制することができる。
As a result, the hydrogen-containing gas having a low hydrogen purity remaining in the anode off-
なお、本実施の形態では、水素生成装置1に改質触媒を備えたが、改質触媒の後段にCO低減触媒を備えてもよい。
In addition, in the present embodiment, the
なお、本実施の形態では、電気化学デバイス8は1台としたが、複数の電気化学デバイス8を直列に接続した場合でも同様の効果を発する。
In this embodiment, the
なお、本実施の形態では、電気化学デバイス8は1台としたが、水素含有ガス供給流路10を分岐させ、複数の電気化学デバイス8を並列に接続した場合でも同様の効果を発する。
In the present embodiment, the
また、本実施の形態では、水素利用機器51がタンクであるが、水素と空気中の酸素を利用して発電する燃料電池とすることもできる。
In addition, in the present embodiment, the
(実施の形態2)
図3は本発明の実施の形態2における水素生成システムの概略構成を示すブロック図である。図3に示す実施の形態2の水素生成システム42において、図1に示す実施の形態1の水素生成システム41と同一構成については、同一符号を付している。
(Embodiment 2)
FIG. 3 is a block diagram showing a schematic configuration of a hydrogen generation system according to
図3に示すように本実施の形態の水素生成システム42は、水素生成装置1と、原料供給器2と、燃焼器3と、水素生成装置温度検出器4と、電解質膜5と、アノード16と、カソード17と、電気化学デバイス8と、電源9と、水素含有ガス供給流路10と、アノードオフガス流路11と、精製水素ガス流路12と、精製水素ガス流路開閉弁13と、還流流路14と、還流流路開閉弁15と、制御器32とを備えている。
As shown in FIG. 3, the
水素生成装置1は、原料及び水蒸気を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する。原料は、本実施の形態では、メタンを主成分とする都市ガスを用いた。本実施の形態の改質反応は、都市ガスと水蒸気を反応させる水蒸気改質反応を用いた。水素生成装置1の内部には改質触媒(図示せず)が搭載さている。
The
原料供給器2は、都市ガスを水素生成装置1に供給するするポンプである。
The raw
燃焼器3は、燃料と空気を混合して燃焼させることで、水素生成装置1を加熱する。また、燃焼器3の燃料には、電気化学デバイス8より排出される都市ガスと水素含有ガスとの少なくともいずれか1つが用いられる。
The
水素生成装置温度検出器4は、水素生成装置1に搭載されている改質触媒の温度を検出する熱電対である。
The hydrogen generator temperature detector 4 is a thermocouple that detects the temperature of the reforming catalyst mounted on the
電解質膜5は、水素イオンを選択的に輸送する高分子膜である。
The
アノード16は、白金を担持したカーボン触媒をカーボン製フェルト上に塗布した電極と、電極に水素含有ガスを供給する流路とで構成される。
The
カソード17は、白金を担持したカーボン触媒をカーボン製フェルト上に塗布した電極と、電極から精製水素ガスを排出する流路とで構成される。
The
電気化学デバイス8は、電解質膜5の一方の主面にアノード16、電解質膜5の他方の主面にカソード17が、それぞれ設けられた構成になっている。
The
電源9は、電気化学デバイス8のアノード16とカソード17との間に電流を流す。
The
水素含有ガス供給流路10は、水素生成装置1から排出される水素含有ガスをアノード16に供給する流路である。
The hydrogen-containing
アノードオフガス流路11は、アノード16から排出される水素含有ガスを、燃焼器3に供給する流路である。
The anode off-
精製水素ガス流路12は、カソード17から排出される精製水素ガスを、水素利用機器52に供給する流路である。
The purified
精製水素ガス流路開閉弁13は、精製水素ガス流路12上に設けられて精製水素ガス流路12を開閉する電磁弁である。
The purified hydrogen gas passage opening / closing
アノード16とカソード17とを連通するバイパス流路としての還流流路14は、精製水素ガス流路開閉弁13よりも上流側の精製水素ガス流路12上の分岐点から、水素含有ガス供給流路10上の合流点に至る流路である。
The
バイパス流路開閉弁としての還流流路開閉弁15は、還流流路14上に設けられて還流流路14を開閉する電磁弁である。
The return flow passage opening / closing
制御器32は、水素生成システム42の運転を制御する。制御器32は、信号入出力部(図示せず)と、演算処理部(図示せず)と、制御プログラムを記憶する記憶部(図示せず)とを備える。
The
水素利用機器52は、水素生成システム42から供給される精製水素ガスを貯留するタンクである。
The
以上のように構成された、本実施の形態の水素生成システム42について、以下その動作、作用を説明する。以下の動作は、制御器32が水素生成システム42の、原料供給器2、電源9、精製水素ガス流路開閉弁13、及び還流流路開閉弁15を制御することによって行われる。
The operation and action of the
初めに、待機状態の水素生成システム42の起動動作から水素製造動作に至るまでの動作について説明する。
First, the operation from the startup operation of the
待機状態のとき、原料供給器2と、電源9、はいずれも動作していない。また、精製水素ガス流路開閉弁13と、還流流路開閉弁15は、いずれも閉状態である。
In the standby state, neither the
外部から制御器32に起動動作開始の指令が入ると、制御器32は、原料供給器2に起動の指示を送信する。
When an instruction to start the activation operation is input to the
都市ガスは、原料供給器2が動作すると、水素生成装置1に供給されて水素生成装置1から排出された後、水素含有ガス供給流路10と、アノード16と、アノードオフガス流路11を通流し、燃焼器3に供給されて燃焼し、水素生成装置1を所定の温度になるまで加熱昇温する。
When the
水素生成装置1の所定の温度とは、改質反応によって都市ガスから電気化学デバイス8での水素製造動作に必要な水素純度の水素含有ガスが生成する温度であり、本実施の形態では600℃とした。水素生成装置1が600℃に達した時点で起動動作は完了して、水素製造動作に移行する。
The predetermined temperature of the
水素製造動作とは、水素利用機器52で要求される所定の水素純度以上の精製水素ガスを、電気化学デバイス8で水素含有ガスから精製し、安定的に継続して供給する動作である。このとき、水素生成装置1に、水または水蒸気が供給され、都市ガス及び水蒸気を用いて改質反応により水素含有ガスを生成する。
The hydrogen production operation is an operation of purifying the purified hydrogen gas having a predetermined hydrogen purity or higher required by the
ここで、所定の純度とはISO14687−2で規定されている99.97%である。水素生成装置1から供給される水素含有ガスの水素純度は75%であり、これを電気化学デバイス8により精製し水素純度を99.97%以上とする。
Here, the predetermined purity is 99.97% specified by ISO14687-2. The hydrogen-containing gas supplied from the
本実施の形態においては、精製水素ガスの水素純度を99.98%とした。制御器32は、電気化学デバイス8で精製される水素量が、水素利用機器52が必要とする量に足るよう、原料供給器2と、電源9を操作し、精製水素ガス流路開閉弁13を開状態とする。
In the present embodiment, the hydrogen purity of the purified hydrogen gas is set to 99.98%. The
具体的には、制御器32は、水素利用機器52に供給する精製水素ガス流量に応じた電流値を算出し、電源9に電流値を指示する。このとき電源9の動作によりアノード16から電解質膜5を経由してカソード17に直流電流が流れている。
Specifically, the
同時に、制御器32は、水素生成装置温度検出器4の温度を監視しながら、原料供給器2の流量を制御する。原料供給器2と電源9は、外部から制御器32に水素製造動作停止の指令が入るまで、水素製造動作を保持する。
At the same time, the
外部から制御器32に水素製造動作停止の指令が入ったとき、制御器32は原料供給器2と電源9を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態にする。
When a command to stop the hydrogen production operation is input from the outside to the
このとき、水素生成システム42のアノード16においては、水素純度が75%の水素含有ガスが滞留している。また、カソード17から精製水素ガス流路開閉弁13までの精製水素ガス流路12と、精製水素ガス流路12から還流流路14への分岐点から還流流路開閉弁15までの還流流路14には、水素純度が99.98%の精製水素ガスが滞留している。
At this time, in the
また、水素含有ガスと精製水素ガスとは、電解質膜5により隔離されているが、それぞれの成分の分圧の差により電解質膜5を透過するため、時間の経過とともに双方の組成が等しくなるように変化する。
Further, the hydrogen-containing gas and the purified hydrogen gas are separated by the
アノード16の体積は0.25L、カソード17の体積は0.25Lである。したがって、十分に時間が経過したとき、アノード16、カソード17、における水素純度は、(数2)に示す式で算出され、約87%となる。
The
精製水素ガスの水素純度が規格値を下回ることを抑制するため、本実施の形態においては、水素製造動作停止の指令が入ったとき、制御器32は、原料供給器2と電源9を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態とした後に、パージ動作を行う。パージ動作とは、水素製造動作停止後に、還流流路14を介して、カソード17からアノード16へ精製水素ガスを供給する動作である。
In order to suppress the hydrogen purity of the purified hydrogen gas from falling below the standard value, in the present embodiment, when a command to stop the hydrogen production operation is input,
図4は、本発明の実施の形態2における水素生成システムのパージ動作を示すフローチャートである。 FIG. 4 is a flowchart showing a purging operation of the hydrogen generation system according to the second embodiment of the present invention.
外部から制御器32に水素製造動作停止の指令が入ると、制御器32は原料供給器2および電源9の動作を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態とする(S201)。次に、還流流路開閉弁15の弁を開状態にする(S202)。
When a command to stop the hydrogen production operation is input to the
還流流路開閉弁15が開状態となると精製水素ガスがカソード17からアノード16へ供給されアノード16に滞留する水素含有ガスがパージされ、アノード16に滞留する水素含有ガスの水素純度が上昇する。
When the reflux passage opening / closing
次に、原料供給器2の動作停止から第2時間経過したかを判定し(S203)、第2時間経過していない場合はS203の判定を繰り返し実行する。一方で、第2時間経過した場合は、S204に移行する。
Next, it is determined whether or not the second time has elapsed since the operation of the raw
第2時間は還流流路14とアノード16に残留する水素純度の低い水素含有ガスを排出するために必要なパージガス供給時間であり、本実施の形態では、アノード16に滞留する水素含有ガスの水素純度が99.98%に到達する時間として実験的に取得し、3分とした。
The second time is a purge gas supply time required to discharge the hydrogen-containing gas having a low hydrogen purity remaining in the
次に、還流流路開閉弁15の弁を閉状態とし(S204)、パージを終了する。このとき、アノード16に滞留する水素含有ガス、およびカソード17に滞留する精製水素ガスの水素純度はともに99.98%となり成分はほぼ等しくなる。このため、水素および不純物の電解質膜5の透過は抑制され、カソード17に滞留する精製水素ガスの水素純度は99.98%に維持される。
Next, the valve of the return flow passage opening / closing
これによって、次回の水素精製動作開始直後にカソード17から排出される精製水素ガスの水素純度は99.98%となり、水素純度の低下を抑制できる。パージ動作終了後、水素生成システム42は待機状態へ移行する。
As a result, the hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the
以上のように、本実施の形態の水素生成システム42は、都市ガスから水素含有ガスを生成する水素生成装置1と、都市ガスを水素生成装置1に供給する原料供給器2と、電解質膜5の両主面をアノード16とカソード17とで挟み、水素精製動作中にアノード16に水素含有ガスが供給されるとともに、アノード16から電解質膜5を経由してカソード17に電流が流されることで、カソード17から水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイス8と、水素生成装置1から排出される水素含有ガスをアノード16に供給する水素含有ガス供給流路10と、アノード16から排出される水素含有ガスを燃焼器3に供給するアノードオフガス流路11と、アノードオフガス流路11から供給される燃料と空気を混合して燃焼させることで水素生成装置1を加熱する燃焼器3と、水素生成装置1に搭載されている改質触媒の温度を検出する水素生成装置温度検出器4と、カソード17から排出される精製水素ガスを水素利用機器51に供給する精製水素ガス流路12と、精製水素ガス流路12上に設けられて精製水素ガス流路12を開閉する精製水素ガス流路開閉弁13と、精製水素ガス流路開閉弁13よりも上流側の精製水素ガス流路12と水素含有ガス供給流路10とを連通させる還流流路14と、還流流路14上に設けられて還流流路14を開閉する還流流路開閉弁15と、アノード16とカソード17との間にアノード16から電解質膜5を経由してカソード17流れる直流電流を流す電源9と、制御器32と、を備え、制御器32に水素製造動作停止の指令が入ると、制御器32が、原料供給器2の都市ガス供給動作と電源9によるアノード16から電解質膜5を経由してカソード17流れる直流電流を停止し、精製水素ガス流路開閉弁13を閉状態とした後に、還流流路開閉弁15の弁を開状態にして、還流流路14を経由して水素純度の高い精製水素ガスをカソード17からアノード16へ供給する。
As described above, the
これにより、還流流路14とアノード16に残留する水素純度の低い水素含有ガスをパージするため、アノード16とカソード17の水素純度を高い状態で維持することができる。
As a result, the hydrogen-containing gas having a low hydrogen purity remaining in the
したがって、待機状態においてアノード16からカソード17へ不純物が透過して移動することを防ぎ、次回起動時にカソードから排出される精製水素ガスの水素純度の低下を抑制することができる。また、電気化学デバイスに電流を流さずパージ動作ができ、パージ動作による消費電力増加を抑制することができる。
Therefore, it is possible to prevent impurities from penetrating and moving from the
なお、本実施の形態では、電気化学デバイス8は1台としたが、複数の電気化学デバイス8を直列に接続した場合でも同様の効果を発する。
In this embodiment, the
なお、本実施の形態では、電気化学デバイス8は1台としたが、水素含有ガス供給流路10を分岐させ、複数の電気化学デバイス8を並列に接続した場合でも同様の効果を発する。
In the present embodiment, the
本発明による水素生成システムは、次回の水素精製動作開始直後に電気化学デバイスのカソードから排出される精製水素ガスの水素純度が低下するのを抑制できるので、水素含有ガスから電気化学反応を利用して、水素含有ガスよりも水素純度の高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスを備えた水素生成システムにおいて、水素精製動作開始直後においても、水素純度の高い精製水素ガスの供給を求められる用途に最適である。 Since the hydrogen generation system according to the present invention can suppress the hydrogen purity of the purified hydrogen gas discharged from the cathode of the electrochemical device immediately after the start of the next hydrogen purification operation, it is possible to utilize the electrochemical reaction from the hydrogen-containing gas. In a hydrogen production system equipped with an electrochemical device that produces a purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than a hydrogen-containing gas, it can be used for applications requiring the supply of a purified hydrogen gas with a high hydrogen purity even immediately after the start of the hydrogen purification operation. Optimal.
1 水素生成装置
2 原料供給器
3 燃焼器
4 水素生成装置温度検出器
5 電解質膜
8 電気化学デバイス
9 電源
10 水素含有ガス供給流路
11 アノードオフガス流路
12 精製水素ガス流路
13 精製水素ガス流路開閉弁
14 還流流路
15 還流流路開閉弁
16 アノード
17 カソード
31 制御器
32 制御器
41 水素生成システム
42 水素生成システム
51 水素利用機器
52 水素利用機器
1
本発明は、少なくともガス供給装置から供給される水素含有ガスから高純度の精製水素ガスを生成する電気化学デバイスを備える水素生成システムとその運転方法に関するものである。 TECHNICAL FIELD The present invention relates to a hydrogen generation system including an electrochemical device that generates high-purity purified hydrogen gas from at least a hydrogen-containing gas supplied from a gas supply device, and a method of operating the hydrogen generation system.
この種の水素生成システムは、水素含有ガスの供給源から供給された水素含有ガスから電気化学反応を利用して、水素含有ガスよりも水素純度の高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスを備えたシステムである。 This type of hydrogen generation system includes an electrochemical device that uses an electrochemical reaction from a hydrogen-containing gas supplied from a hydrogen-containing gas supply source to generate a purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than the hydrogen-containing gas. It is a system.
従来の課題を解決するために、本発明の水素生成システムは、電解質膜の両主面をアノードとカソードとで挟み、水素精製動作中に、アノードに水素含有ガスが供給されるとともに、アノードから電解質膜を経由してカソードに電流が流されることで、カソードから水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスを備えた水素生成システムであって、水素精製動作終了後に、精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作が行われるように構成したものである。 In order to solve the conventional problems, the hydrogen generation system of the present invention sandwiches both main surfaces of an electrolyte membrane between an anode and a cathode, and a hydrogen-containing gas is supplied to the anode during the hydrogen purification operation, and A hydrogen production system equipped with an electrochemical device that produces purified hydrogen gas with a higher purity than hydrogen-containing gas from the cathode by passing an electric current to the cathode through an electrolyte membrane. After that, the purge operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode is performed.
第1の発明は、電解質膜の両主面をアノードとカソードとで挟み、水素精製動作中にアノードに水素含有ガスが供給されるとともに、アノードから電解質膜を経由してカソードに電流が流されることで、カソードから水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスを備えた水素生成システムであって、水素精製動作終了後に、精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作が行われるように構成したことを特徴とするものである。 According to a first aspect of the present invention, both main surfaces of an electrolyte membrane are sandwiched between an anode and a cathode, a hydrogen-containing gas is supplied to the anode during a hydrogen purification operation, and a current is passed from the anode to the cathode via the electrolyte membrane. As a result, the hydrogen generation system is provided with an electrochemical device that generates purified hydrogen gas having a higher purity than hydrogen-containing gas from the cathode, and the purified hydrogen gas is supplied from the cathode to the anode after completion of the hydrogen purification operation. It is characterized in that the purge operation is performed.
第4の発明は、電解質膜の両主面をアノードとカソードとで挟み、水素精製動作中にアノードに水素含有ガスが供給されるとともに、アノードから電解質膜を経由してカソード
に電流が流されることで、カソードから水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスを備えた水素生成システムの運転方法であって、水素精製動作終了後に、精製水素ガスをカソードからアノードへ供給するパージ動作を行うことを特徴とするものである。
According to a fourth aspect of the present invention, both main surfaces of an electrolyte membrane are sandwiched between an anode and a cathode, and a hydrogen-containing gas is supplied to the anode during a hydrogen purification operation, and a current is passed from the anode to the cathode via the electrolyte membrane. Thus, a method for operating a hydrogen generation system equipped with an electrochemical device for producing purified hydrogen gas having a higher purity than hydrogen-containing gas from the cathode, wherein the purified hydrogen gas is supplied from the cathode to the anode after completion of the hydrogen purification operation. It is characterized in that a purging operation for supplying to is performed.
Claims (4)
電解質膜の両主面をアノードとカソードとで挟み、水素精製動作中に、前記アノードに前記水素含有ガスが供給されるとともに、前記アノードから前記電解質膜を経由して前記カソードに電流が流されることで、前記カソードから前記水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスと、
を備えた水素生成システムであって、
前記水素精製動作終了後に、前記精製水素ガスを前記カソードから前記アノードへ供給するパージ動作が行われるように構成したことを特徴とする水素生成システム。 A hydrogen generator for generating a hydrogen-containing gas,
Both main surfaces of the electrolyte membrane are sandwiched between the anode and the cathode, and during the hydrogen purification operation, the hydrogen-containing gas is supplied to the anode, and a current is passed from the anode to the cathode through the electrolyte membrane. Thus, an electrochemical device for producing a purified hydrogen gas from the cathode, the purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than the hydrogen-containing gas,
A hydrogen generation system comprising:
A hydrogen generating system configured to perform a purging operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode after the completion of the hydrogen refining operation.
制御器と、
を備え、
前記制御器は、前記水素精製動作終了後に、前記電源を制御して、前記電気化学デバイスに前記水素精製動作中と逆向きの電流を流すことにより、前記パージ動作を行うことを特徴とする請求項1に記載の水素生成システム。 A power supply for flowing the current between the anode and the cathode,
A controller,
Equipped with
The controller performs the purging operation by controlling the power supply after the completion of the hydrogen refining operation to supply a current in a direction opposite to that during the hydrogen refining operation to the electrochemical device. Item 2. The hydrogen generation system according to Item 1.
前記バイパス流路上に配設され前記バイパス流路を開閉するバイパス流路開閉弁と、
制御器と、
を備え、
前記制御器は、
前記水素精製動作中には、前記バイパス流路弁を閉じており、
前記水素精製動作終了後に、前記バイパス流路弁を開け、バイパス流路を介して、前記パージ動作を行うことを特徴とする請求項1に記載の水素生成システム。 A bypass flow path connecting the anode and the cathode,
A bypass flow passage opening / closing valve arranged on the bypass flow passage and opening / closing the bypass flow passage,
A controller,
Equipped with
The controller is
During the hydrogen purification operation, the bypass passage valve is closed,
The hydrogen generation system according to claim 1, wherein after the hydrogen purification operation is completed, the bypass passage valve is opened and the purge operation is performed via the bypass passage.
電解質膜の両主面をアノードとカソードとで挟み、水素精製動作中に、前記アノードに前記水素含有ガスが供給されるとともに、前記アノードから前記電解質膜を経由して前記カソードに電流が流されることで、前記カソードから前記水素含有ガスよりも水素の純度が高い精製水素ガスを生成する電気化学デバイスと、
を備えた水素生成システムの運転方法であって、
前記水素精製動作終了後に、前記精製水素ガスを前記カソードから前記アノードへ供給するパージ動作を行うことを特徴とする水素生成システムの運転方法。 A hydrogen generator for generating a hydrogen-containing gas,
Both main surfaces of the electrolyte membrane are sandwiched between the anode and the cathode, and during the hydrogen purification operation, the hydrogen-containing gas is supplied to the anode, and a current is passed from the anode to the cathode through the electrolyte membrane. Thus, an electrochemical device for producing a purified hydrogen gas from the cathode, the purified hydrogen gas having a higher hydrogen purity than the hydrogen-containing gas,
A method of operating a hydrogen generation system comprising:
A method of operating a hydrogen generation system, comprising performing a purging operation of supplying the purified hydrogen gas from the cathode to the anode after the completion of the hydrogen purification operation.
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