JP2020024885A - Method for producing junction body of fuel battery cells - Google Patents

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Abstract

To provide a method for producing a junction body of fuel battery cells in which after a gas diffusion sheet is joined to a catalyst layer, a back sheet can be stably separated from an electrolyte sheet.SOLUTION: A composite sheet 10A is prepared in which a catalyst layer 12 formed on a surface on one side of an electrolyte sheet 11, a separable back sheet 14 is bonded to a surface on the other side of the electrolyte sheet 11, and a thermoplastic resin layer 17 is provided at the head in a transport direction F on the side where the catalyst layer 12 is formed. By transporting the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 while heating and pressing them, the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 are bonded to each other via the thermoplastic resin layer 17. After that, a junction sheet 10B in which the catalyst layer 12 is bonded to the diffusion sheet 18 is produced, and the back sheet 14 is separated from the head of the catalyst sheet 11 while transporting the junction sheet 10B.SELECTED DRAWING: Figure 2B

Description

本発明は、燃料電池の膜電極接合体を構成する触媒層に、ガス拡散シートを接合する燃料電池用セルの接合体の製造方法に関する。   The present invention relates to a method of manufacturing a fuel cell assembly in which a gas diffusion sheet is joined to a catalyst layer constituting a membrane electrode assembly of a fuel cell.

従来から、固体高分子型燃料電池用のセル（燃料電池用セル）は、電解質膜の両面に触媒層が接合された膜電極接合体の両側に、さらにガス拡散層が接合された接合体を備えており、接合体をセパレータで挟持した構造である。   2. Description of the Related Art Conventionally, a cell for a polymer electrolyte fuel cell (cell for a fuel cell) has a structure in which a gas diffusion layer is further bonded to both sides of a membrane electrode assembly in which a catalyst layer is bonded to both surfaces of an electrolyte membrane. And a structure in which the joined body is sandwiched between separators.

燃料電池用セルの接合体を製造する方法として、たとえば、特許文献１には、ロールツーロール方式で、燃料電池用セルの電解質膜を構成する帯状の電解質シートに触媒層が形成された複合シートを、ガス拡散層を構成する帯状のガス拡散シートに接合する燃料電池用接合体の製造方法が開示されている。   As a method of manufacturing a fuel cell assembly, for example, Patent Document 1 discloses a composite sheet in which a catalyst layer is formed on a strip-shaped electrolyte sheet constituting an electrolyte membrane of a fuel cell by a roll-to-roll method. A method for manufacturing a fuel cell assembly in which is bonded to a strip-shaped gas diffusion sheet constituting a gas diffusion layer is disclosed.

具体的には、この製造方法では、複合シートとして、電解質シートの一方側の表面に触媒層が形成され、前記電解質シートの他方側の表面に熱可塑性樹脂からなるバックシートが貼着された複合シートを用いている。複合シートとガス拡散シートを接合する際には、接合シートとガス拡散シートとを熱圧ロールの間に挟み込んで熱圧し、触媒層をガス拡散シートに接合した接合シートを製造する。接合シートの製造後、バックシートを剥離部に当てて、連続的にバックシートを接合シートの電解質シートから剥離している。   Specifically, in this production method, as a composite sheet, a catalyst layer is formed on one surface of the electrolyte sheet, and a back sheet made of a thermoplastic resin is adhered to the other surface of the electrolyte sheet. Sheets are used. When joining the composite sheet and the gas diffusion sheet, the joining sheet and the gas diffusion sheet are sandwiched between hot rolls and heated to produce a joining sheet in which the catalyst layer is joined to the gas diffusion sheet. After the production of the bonding sheet, the back sheet is applied to the peeling portion to continuously peel the back sheet from the electrolyte sheet of the bonding sheet.

特開２０１８−４５８４１号公報JP 2018-45841 A

しかしながら、バックシートを電解質シートから剥離する際に、電解質シートからバックシートを剥離することができないことがある。これにより、バックシートに電解質シートが付着された状態で搬送されてしまい、結果として、接合状態の触媒層からガス拡散シートが引き離されてしまう。   However, when the back sheet is separated from the electrolyte sheet, the back sheet may not be separated from the electrolyte sheet in some cases. As a result, the electrolyte sheet is conveyed while being attached to the back sheet, and as a result, the gas diffusion sheet is separated from the bonded catalyst layer.

特に、搬送方向の先端側の電解質シートが、バックシートから剥離できない場合には、後続するバックシートも電解質シートに付着した状態が持続されることが多い。したがって、このときには、バックシートおよびガス拡散シートの搬送を停止し、電解質シートに形成された触媒層を、ガス拡散シートに再び接着するような手直し作業を行わなければならなかった。   In particular, when the electrolyte sheet on the leading end side in the transport direction cannot be peeled off from the back sheet, the subsequent back sheet often remains attached to the electrolyte sheet. Therefore, at this time, the transport of the back sheet and the gas diffusion sheet has to be stopped, and a reworking operation has to be performed such that the catalyst layer formed on the electrolyte sheet is adhered to the gas diffusion sheet again.

本発明は、このような点を鑑みてなされたものであり、電解質シートに形成された触媒層にガス拡散シートを接合した後、電解質シートからバックシートを安定して剥離することができる燃料電池用セルの接合体の製造方法を提供する。   The present invention has been made in view of such a point, and a fuel cell capable of stably peeling a back sheet from an electrolyte sheet after bonding a gas diffusion sheet to a catalyst layer formed on the electrolyte sheet. Provided is a method for manufacturing a joined body of cells for use.

前記課題を解決するために、本発明に係る燃料電池用セルの接合体の製造方法は、燃料電池用セルの電解質膜を構成する帯状の電解質シートに触媒層が形成された複合シートと、前記燃料電池用セルのガス拡散層を構成する帯状のガス拡散シートと、を搬送しながら、前記複合シートの前記触媒層に、前記ガス拡散シートを接合する燃料電池用セルの接合体の製造方法であって、前記複合シートとして、前記電解質シートの一方側の表面に前記触媒層が形成され、前記電解質シートの他方側の表面に剥離可能なバックシートが貼着され、前記触媒層が形成された側において、前記複合シートを搬送する搬送方向の先端側に熱可塑性樹脂層を有した複合シートを準備する準備工程と、前記複合シートと前記ガス拡散シートとを熱圧しながら搬送することにより、前記熱可塑性樹脂層を介して前記複合シートと前記ガス拡散シートとを接着した後に、前記触媒層を前記ガス拡散シートに接合した接合シートを製造する接合工程と、前記接合シートを搬送しながら、前記電解質シートの先端側から前記バックシートを剥離する剥離工程と、を含むことを特徴とする。   In order to solve the above problems, a method of manufacturing a fuel cell assembly according to the present invention includes a composite sheet in which a catalyst layer is formed on a strip-shaped electrolyte sheet constituting an electrolyte membrane of a fuel cell, A belt-shaped gas diffusion sheet constituting a gas diffusion layer of a fuel cell; and a method of manufacturing a fuel cell assembly for joining the gas diffusion sheet to the catalyst layer of the composite sheet while transporting the gas diffusion sheet. Then, as the composite sheet, the catalyst layer was formed on one surface of the electrolyte sheet, and a releasable back sheet was attached to the other surface of the electrolyte sheet to form the catalyst layer. A preparing step of preparing a composite sheet having a thermoplastic resin layer on the leading end side in the transport direction for transporting the composite sheet, and transporting the composite sheet and the gas diffusion sheet while hot pressing the composite sheet. By bonding the composite sheet and the gas diffusion sheet via the thermoplastic resin layer, a bonding step of manufacturing a bonding sheet in which the catalyst layer is bonded to the gas diffusion sheet, and the bonding sheet And a peeling step of peeling the back sheet from the front end side of the electrolyte sheet while transporting.

本発明によれば、複合シートとガス拡散シートとを熱圧することにより、熱可塑性樹脂層を介して複合シートとガス拡散シートとを接着するので、これらの接着力をバックシートと電解質シートとの密着力（剥離力）よりも高めることができる。この結果、電解質シートに形成された触媒層とガス拡散シートとを接合した状態で、電解質シートの先端側からバックシートを安定して剥離することができる。   According to the present invention, the composite sheet and the gas diffusion sheet are bonded to each other through the thermoplastic resin layer by hot-pressing the composite sheet and the gas diffusion sheet. It can be higher than the adhesion (peeling force). As a result, in a state where the catalyst layer formed on the electrolyte sheet and the gas diffusion sheet are joined, the back sheet can be stably peeled from the leading end side of the electrolyte sheet.

本発明の本実施形態に係る燃料電池用セルの接合体の製造方法を実施するための製造装置の模式図である。1 is a schematic view of a manufacturing apparatus for performing a method for manufacturing a fuel cell assembly according to an embodiment of the present invention. 図１のＡ部の拡大図であり、準備工程を説明するための図である。FIG. 2 is an enlarged view of a portion A in FIG. 1 and is a diagram for explaining a preparation process. 図１のＢ部の拡大図であり、接合工程を説明するための図である。FIG. 2 is an enlarged view of a portion B in FIG. 1 and is a view for explaining a bonding step. 図１のＣ部の拡大図であり、剥離工程を説明するための図である。FIG. 2 is an enlarged view of a portion C in FIG. 1 and is a view for explaining a peeling step. 図１のＤ部の拡大図であり、剥離工程後の燃料電池用セルの接合体を示した図である。FIG. 2 is an enlarged view of a portion D in FIG. 1, showing a joined body of fuel cell cells after a peeling step. 比較例となる燃料電池用セルの接合体の製造方法における剥離工程を説明するための拡大図である。FIG. 4 is an enlarged view for explaining a peeling step in a method for manufacturing a fuel cell assembly according to a comparative example.

以下に、図１〜図２Ｄを参照しながら本発明の実施形態に係る燃料電池用セルの接合体の製造方法について説明する。   Hereinafter, a method for manufacturing a fuel cell assembly according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 2D.

図１は、本発明の本実施形態に係る燃料電池用セルの接合体１０Ｃの製造方法を実施するための製造装置１の模式図である。図２Ａ〜図２Ｄは、図１のＡ部からＤ部の拡大図であり、図２Ａは、準備工程を説明するための図であり、図２Ｂは、接合工程を説明するための図であり、図２Ｃは、剥離工程を説明するための図であり、図２Ｄは、剥離工程後の燃料電池用セルの接合体を示した図である。なお、図２Ａ〜図２Ｄでは、説明上、複合シート１０Ａ、接合シート１０Ｂ、接合体１０Ｃ等の厚さは、製造装置１に対して厚く描いている。   FIG. 1 is a schematic view of a manufacturing apparatus 1 for performing a method for manufacturing a fuel cell assembly 10C according to the embodiment of the present invention. 2A to 2D are enlarged views of portions A to D in FIG. 1, FIG. 2A is a diagram for explaining a preparation process, and FIG. 2B is a diagram for explaining a bonding process. FIG. 2C is a view for explaining a peeling step, and FIG. 2D is a view showing a joined body of the fuel cell after the peeling step. 2A to 2D, the thickness of the composite sheet 10A, the bonding sheet 10B, the bonding body 10C, and the like are drawn thicker than the manufacturing apparatus 1 for the sake of explanation.

本実施形態の製造方法は、固体高分子型の燃料電池用セル（単セル）を製造する際に実施される。この製造方法で、電解質膜の両面に電極（触媒）層が積層された膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）の両側にさらにガス拡散層（ＧＤＬ：Gas Diffusion Layer）が接合された膜電極ガス拡散接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode&Gas diffusion Layer Assembly）の中間加工物を製造する。まず、本実施形態のＭＥＧＡの構成について説明し、次に、本実施形態の接合体の製造装置および製造方法について説明する。   The manufacturing method of this embodiment is performed when manufacturing a polymer electrolyte fuel cell (single cell). In this manufacturing method, a membrane electrode in which a gas diffusion layer (GDL: Gas Diffusion Layer) is further joined on both sides of a membrane electrode assembly (MEA: Membrane Electrode Assembly) in which electrode (catalyst) layers are laminated on both sides of an electrolyte membrane. An intermediate product of a gas diffusion joint (MEGA: Membrane Electrode & Gas diffusion Layer Assembly) is manufactured. First, the configuration of the MEGA of the present embodiment will be described, and then the manufacturing apparatus and manufacturing method of the joined body of the present embodiment will be described.

１．ＭＥＧＡについて
ＭＥＧＡは、一対のセパレータにより挟持されることにより、燃料電池用セルを構成し、燃料電池の発電部の機能を果たす。上述のように、ＭＥＧＡは膜電極接合体と、この両面に積層されたガス拡散層とを備えている。 1. MEGA MEGA is sandwiched between a pair of separators to constitute a fuel cell and to function as a power generation unit of the fuel cell. As described above, the MEGA includes the membrane electrode assembly and the gas diffusion layers stacked on both sides thereof.

ＭＥＡは、イオン透過性の電解質膜と、該電解質膜を挟持するアノード側触媒層（電極層）およびカソード側触媒層（電極層）とからなる。電解質膜は、固体高分子材料で形成されたプロトン伝導性を有したイオン交換膜であり、各触媒層は、白金などの触媒をカーボン粒子に担持したたとえば多孔質のカーボンで形成されている。   The MEA includes an ion-permeable electrolyte membrane, and an anode-side catalyst layer (electrode layer) and a cathode-side catalyst layer (electrode layer) sandwiching the electrolyte membrane. The electrolyte membrane is a proton-conductive ion exchange membrane formed of a solid polymer material, and each catalyst layer is formed of, for example, porous carbon in which a catalyst such as platinum is supported on carbon particles.

ＭＥＧＡの一方側のガス拡散層は、アノード側触媒層に接合されている。他方側のガス拡散層は、カソード側触媒層に接合されている。ガス拡散層は、たとえばカーボンペーパー若しくはカーボンクロス等のカーボン多孔質体、または、金属メッシュ若しくは発泡金属等の金属多孔質体などのガス透過性を有する導電性部材によって形成されている。   The gas diffusion layer on one side of the MEGA is joined to the anode-side catalyst layer. The gas diffusion layer on the other side is joined to the cathode side catalyst layer. The gas diffusion layer is formed of a gas-permeable conductive member such as a carbon porous body such as carbon paper or carbon cloth, or a metal porous body such as a metal mesh or a foamed metal.

ここで、一方側のガス拡散層には、セパレータから水素ガスなどの燃料ガスが供給され、他方側のガス拡散層には、セパレータから大気などの酸化剤ガスが供給される。燃料ガスと酸化剤ガスの供給により、ＭＥＡ内において、電気化学反応が生じ発電される。   Here, a fuel gas such as hydrogen gas is supplied to the gas diffusion layer on one side from the separator, and an oxidizing gas such as air is supplied from the separator to the gas diffusion layer on the other side. The supply of the fuel gas and the oxidizing gas causes an electrochemical reaction in the MEA to generate power.

本実施形態では、上述したＭＥＧＡの中間加工物である（燃料電池用セルの）接合体を製造する。具体的には、製造される接合体は、電解質膜に相当する電解質シート１１に形成された触媒層（たとえばアノード側触媒層）１２に、ガス拡散層に相当するガス拡散シート１８が接合されたシート状の接合体１０Ｃである（たとえば図２Ｄ参照）。この接合体１０Ｃを製造する製造装置１を以下に説明する。   In this embodiment, a joined body (of a cell for a fuel cell), which is an intermediate product of the MEGA described above, is manufactured. Specifically, in the manufactured assembly, a gas diffusion sheet 18 corresponding to a gas diffusion layer was bonded to a catalyst layer (for example, an anode-side catalyst layer) 12 formed on an electrolyte sheet 11 corresponding to an electrolyte membrane. This is a sheet-like joined body 10C (for example, see FIG. 2D). The manufacturing apparatus 1 for manufacturing the joined body 10C will be described below.

２．製造装置１について
図１に示すように、製造装置１は、電解質シート１１に形成された触媒層１２と、ガス拡散シート１８とを接合する一対の熱圧ロール５１、５１と、一対の熱圧ロール５１、５１の間を通過した後のバックシート１４を電解質シート１１から剥離する剥離部５３と、を主に備えている。 2. Manufacturing Apparatus 1 As shown in FIG. 1, the manufacturing apparatus 1 includes a pair of hot-press rolls 51, 51 for joining a catalyst layer 12 formed on an electrolyte sheet 11 and a gas diffusion sheet 18, and a pair of hot-press rolls. A peeling section 53 for peeling the back sheet 14 after passing between the rolls 51 and 51 from the electrolyte sheet 11 is mainly provided.

図２Ｂに示すように、一対の熱圧ロール５１、５１は、触媒層１２とガス拡散シート１８とが接触した状態で、複合シート１０Ａとガス拡散シート１８とを挟み込みながら搬送する機能を有する。これに加えて、一対の熱圧ロール５１、５１は、触媒層１２とガス拡散シート１８とが接合されるように、後述する複合シート１０Ａとガス拡散シート１８とを熱圧する機能を有する。   As shown in FIG. 2B, the pair of hot-press rolls 51 has a function of sandwiching and transporting the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 in a state where the catalyst layer 12 and the gas diffusion sheet 18 are in contact with each other. In addition, the pair of hot-press rolls 51, 51 has a function of hot-pressing a composite sheet 10A and a gas diffusion sheet 18 described below so that the catalyst layer 12 and the gas diffusion sheet 18 are joined.

具体的には、各熱圧ロール５１は、ロール本体５１ａと、ロール本体５１ａに内蔵された加熱部５１ｂと、一対のロール本体５１ａ、５１ａ同士を押圧する加圧部５１ｃとを備えている。これにより、複合シート１０Ａとガス拡散シート１８とを熱圧することができる。   Specifically, each hot-press roll 51 includes a roll body 51a, a heating unit 51b built in the roll body 51a, and a pressure unit 51c that presses the pair of roll bodies 51a. Thereby, the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 can be heated and pressed.

さらに、各ロール本体５１ａ同士は、モータなどの駆動装置（図示せず）により回転自在になっており、この駆動装置により、複合シート１０Ａと、ガス拡散シート１８とを搬送することができる。   Further, each roll body 51a is rotatable by a driving device (not shown) such as a motor, and the driving device can convey the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18.

加熱部５１ｂに、たとえば、抵抗加熱方式、蒸気加熱方式などの加熱方式を採用してもよい。ロール本体５１ａを介して、熱可塑性樹脂層１７による接着が可能であり、かつ、触媒層１２とガス拡散シート１８の接合が可能である温度（接合温度）に、これらを加熱することができるのであれば、その加熱方式は特に限定されるものではない。たとえば、接合温度は、１００℃〜１８０℃に設定されている。   For example, a heating method such as a resistance heating method or a steam heating method may be employed for the heating unit 51b. Through the roll main body 51a, these can be heated to a temperature (bonding temperature) at which bonding with the thermoplastic resin layer 17 is possible and at which bonding between the catalyst layer 12 and the gas diffusion sheet 18 is possible. If so, the heating method is not particularly limited. For example, the joining temperature is set to 100 ° C to 180 ° C.

加圧部５１ｃは、空圧または油圧式のシリンダなどを挙げることができ、一対のロール本体５１ａ、５１ａ同士を押圧することで、これらの間を通過する複合シート１０Ａとガス拡散シート１８とを加圧する。たとえば、複合シート１０Ａと、ガス拡散シート１８とを加圧する加圧力は、２〜８ｋＮに設定されている。   The pressurizing unit 51c can be a pneumatic or hydraulic cylinder, and presses the pair of roll bodies 51a, 51a to each other to cause the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 to pass between them. Apply pressure. For example, the pressing force for pressing the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 is set to 2 to 8 kN.

剥離部５３は、バックシート１４に接触し、一対の熱圧ロール５１、５１により搬送されたバックシート１４の搬送方向Ｇを電解質シート１１の搬送方向Ｆとは異なる方向に変更し、バックシート１４を電解質シート１１から剥離する部材である。   The peeling unit 53 contacts the back sheet 14 and changes the transport direction G of the back sheet 14 transported by the pair of hot-press rolls 51, 51 to a direction different from the transport direction F of the electrolyte sheet 11. From the electrolyte sheet 11.

具体的には、図２Ｃに示すように、剥離部５３は、バックシート１４の幅方向に延在した三角柱状のバーであり、バックシート１４の長手方向に直交する断面（搬送方向に沿った断面）は、三角形状である。   Specifically, as shown in FIG. 2C, the peeling portion 53 is a triangular prism-shaped bar extending in the width direction of the back sheet 14, and has a cross section orthogonal to the longitudinal direction of the back sheet 14 (along the transport direction). Cross section) is triangular.

バックシート１４は、この断面において、剥離部５３の３辺のうち２辺（すなわち、三角柱の２つの側面）に巻き付いた状態で搬送される。この２辺（２つの側面）により形成された剥離部５３の頂部において、バックシート１４の搬送方向Ｇが、電解質シート１１の搬送方向Ｆとは、異なる搬送方向に変更される。   In this cross section, the back sheet 14 is conveyed while being wound around two of the three sides of the peeling portion 53 (that is, the two side surfaces of the triangular prism). At the top of the peeling portion 53 formed by the two sides (two side surfaces), the transport direction G of the back sheet 14 is changed to a transport direction different from the transport direction F of the electrolyte sheet 11.

ここで、剥離部５３は、剥離後のバックシート１４と、剥離後の電解質シート１１とのなす剥離角度θが、９０°〜１６０°の範囲となるように、後述する搬送ロール５４、５５と共に配置されていることが好ましい。剥離角度θをこの範囲にすることにより、バックシート１４に対する電解質シート１１の剥離力を低減することができる。   Here, the peeling section 53 is formed together with the transport rolls 54 and 55 described below so that the peel angle θ between the back sheet 14 after peeling and the electrolyte sheet 11 after peeling is in the range of 90 ° to 160 °. Preferably, they are arranged. By setting the peel angle θ in this range, the peel force of the electrolyte sheet 11 on the back sheet 14 can be reduced.

この他にも、製造装置１は、一対の熱圧ロール５１、５１と、剥離部５３との間に配置された冷却ロール５２を備えている。冷却ロール５２は、一対の熱圧ロール５１、５１で熱圧された接合シート１０Ｂを冷却する機能を有しており、たとえば、その内部に冷却水を通水することにより、接合シート１０Ｂを冷却する。接合シート１０Ｂを冷却する冷却温度は、１０℃〜４０℃である。なお、接合シート１０Ｂは、上述した接合体１０Ｃに、離型層１５を介してバックシート１４が貼着されたものをいう。   In addition, the manufacturing apparatus 1 includes a pair of hot-press rolls 51, 51 and a cooling roll 52 disposed between the peeling unit 53. The cooling roll 52 has a function of cooling the bonding sheet 10B hot-pressed by the pair of hot-pressing rolls 51, 51. For example, the cooling sheet 52 cools the bonding sheet 10B by passing cooling water through the inside. I do. The cooling temperature for cooling the bonding sheet 10B is 10 ° C to 40 ° C. The bonding sheet 10B refers to a bonding sheet 10C having the back sheet 14 adhered to the bonding body 10C via the release layer 15.

さらに、製造装置１は、上述した接合体１０Ｃを搬送する搬送ロール５４と、剥離部５３で剥離したバックシート１４を搬送する搬送ロール５５と、搬送ロール５５を通過したバックシート１４を巻き取る巻き取り部５６と、を備えている。このような製造装置１による接合体１０Ｃの製造方法を説明する。   Furthermore, the manufacturing apparatus 1 transports the above-described bonded body 10C, the transport roll 55 that transports the back sheet 14 that has been peeled off by the peeling unit 53, and the winding that winds the back sheet 14 that has passed through the transport roll 55. And a taking part 56. A method for manufacturing the joined body 10C using the manufacturing apparatus 1 will be described.

３．製造方法について
この製造方法では、製造装置１を用いて、複合シート１０Ａと、ガス拡散シート１８とを搬送しながら、複合シート１０Ａの触媒層１２にガス拡散シート１８を接合して、接合シート１０Ｂを製造した後、接合シート１０Ｂからバックシート１４を剥離する。以下に、各詳細の工程を説明する。 3. Regarding the manufacturing method In this manufacturing method, the gas diffusion sheet 18 is bonded to the catalyst layer 12 of the composite sheet 10A while transporting the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 using the manufacturing apparatus 1, and the bonding sheet 10B Is manufactured, the back sheet 14 is peeled off from the bonding sheet 10B. Hereinafter, each detailed process will be described.

＜準備工程（図２Ａ）＞
まず準備工程を行う。この工程では、図２Ａに示す、複合シート１０Ａを準備する。複合シート１０Ａは、電解質シート１１の一方側の表面に、アノード側またはカソード側の触媒層１２が電解質シート１１とほぼ同じ幅で帯状に形成され、電解質シート１１の他方側の表面に、剥離可能にバックシート１４に貼着されている。バックシート１４は、離型層１５とともに、電解質シート１１から剥離可能となっている。 <Preparation process (FIG. 2A)>
First, a preparation process is performed. In this step, a composite sheet 10A shown in FIG. 2A is prepared. In the composite sheet 10A, an anode-side or cathode-side catalyst layer 12 is formed in a strip shape with substantially the same width as the electrolyte sheet 11 on one surface of the electrolyte sheet 11, and is peelable on the other surface of the electrolyte sheet 11. Is attached to the back sheet 14. The back sheet 14 is detachable from the electrolyte sheet 11 together with the release layer 15.

複合シート１０Ａを構成する電解質シート１１および触媒層１２は、それぞれ、上述した接合体の電解質膜および触媒層と同様の材料で形成されている。バックシート１４は、たとえば、ポリエステル系樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の高分子樹脂シートであり、電解質シート１１とほぼ同じ幅で形成される。たとえば、電解質シート１１の幅は、１００〜５００ｍｍであり、その長さは１００〜５００ｍである。   The electrolyte sheet 11 and the catalyst layer 12 constituting the composite sheet 10A are formed of the same materials as the electrolyte membrane and the catalyst layer of the above-described joined body, respectively. The back sheet 14 is, for example, a polymer resin sheet such as a polyester-based resin (polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, etc.), polytetrafluoroethylene (PTFE), or the like, and is formed to have substantially the same width as the electrolyte sheet 11. For example, the width of the electrolyte sheet 11 is 100 to 500 mm, and its length is 100 to 500 m.

離型層１５は、たとえばフッ素含有ポリオレフィンなどである。ここで、離型層１５と電解質シート１１との密着力（具体的には、剥離部５３における剥離角度θでの剥離力）は、複合シート１０Ａとガス拡散シート１８との接合力よりも小さい。   The release layer 15 is, for example, a fluorine-containing polyolefin. Here, the adhesive force between the release layer 15 and the electrolyte sheet 11 (specifically, the peeling force at the peeling angle θ in the peeling portion 53) is smaller than the bonding force between the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18. .

さらに、この準備工程において、準備される複合シート１０Ａは、触媒層１２が形成された側において、複合シート１０Ａを搬送する搬送方向Ｆの先端側に熱可塑性樹脂層１７を有している。   Further, in this preparation step, the prepared composite sheet 10A has a thermoplastic resin layer 17 on the tip side in the transport direction F for transporting the composite sheet 10A on the side where the catalyst layer 12 is formed.

具体的には、バックシート１４を搬送する搬送方向Ｆの先端側の電解質シート１１ａを、バックシート１４から剥離して、後述する接合工程において電解質シート１１がガス拡散シート１８に対向するように、電解質シート１１を折り返す。これにより、複合シート１０Ａに折り返し部分１６が形成される。   Specifically, the electrolyte sheet 11a on the leading end side in the transport direction F for transporting the back sheet 14 is peeled off from the back sheet 14 so that the electrolyte sheet 11 faces the gas diffusion sheet 18 in a bonding step described below. The electrolyte sheet 11 is turned back. Thereby, the folded portion 16 is formed on the composite sheet 10A.

複合シート１０Ａの折り返し部分１６では、触媒層１２が内側に、折り返し部分１６の電解質シート１１ａが外側になり、本実施形態では、電解質シート１１ａの表面に、熱可塑性樹脂層１７を設ける。   In the folded portion 16 of the composite sheet 10A, the catalyst layer 12 is on the inside, and the electrolyte sheet 11a of the folded portion 16 is on the outside. In the present embodiment, the thermoplastic resin layer 17 is provided on the surface of the electrolyte sheet 11a.

熱可塑性樹脂層１７は、たとえば、エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）などのホットメルト接着剤からなる層、ポリプロピレン（ＰＰ）系樹脂の接着剤からなる層、または、ポリアミド（ＰＡ）系樹脂の接着剤からなる層などである。熱可塑性樹脂層１７は、後述する熱圧ロール５１、５１の熱により溶融し、電解質シート１１ａとガス拡散シート１８とを接着することができるものであれば、特にその材料は限定されるものではない。   The thermoplastic resin layer 17 is, for example, a layer made of a hot melt adhesive such as ethylene-vinyl acetate copolymer resin (EVA), a layer made of an adhesive of a polypropylene (PP) resin, or a polyamide (PA) resin. And the like. The material of the thermoplastic resin layer 17 is not particularly limited as long as the thermoplastic resin layer 17 can be melted by the heat of the hot-press rolls 51, which will be described later, and can bond the electrolyte sheet 11 a and the gas diffusion sheet 18. Absent.

本実施形態では、折り返し部分１６に、熱可塑性樹脂層１７を設けることにより、複合シート１０Ａとガス拡散シート１８との接着強度を高めることができる。ただし、複合シート１０Ａとガス拡散シート１８とを接着することができるのであれば、折り返し部分１６を設けずに、触媒層１２の表面に熱可塑性樹脂層１７を形成してもよい。   In the present embodiment, the adhesive strength between the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 can be increased by providing the thermoplastic resin layer 17 in the folded portion 16. However, the thermoplastic resin layer 17 may be formed on the surface of the catalyst layer 12 without providing the folded portion 16 as long as the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 can be bonded.

折り返し部分１６を形成した後、搬送方向Ｆの先端側に熱可塑性樹脂層１７を形成した後、ガス拡散シート１８と複合シート１０Ａとを、熱圧ロール５１、５１の間に搬送し、後述する接合工程を行う。   After the folded portion 16 is formed, the thermoplastic resin layer 17 is formed on the tip side in the transport direction F, and the gas diffusion sheet 18 and the composite sheet 10A are transported between the hot-press rolls 51, 51, which will be described later. A joining step is performed.

ここで、複合シート１０Ａとガス拡散シート１８の搬送は、ロールツーロール方式で行う。搬送速度は、１〜１０ｍ／ｓであることが好ましい。この搬送では、以下に示す樹脂製のリードフィルム４１、４３が用いられる。具体的には、図２Ａに示すように、バックシート１４の搬送方向Ｆの先端部分は、粘着テープ４２を介してリードフィルム４１に接続されている。本実施形態では、リードフィルム４１を、一対の熱圧ロール５１、５１、冷却ロール５２、搬送ロール５５等を経由して、巻き取り部５６に搬送することで、後続するバックシート１４を、同じ経路を経由して、巻き取り部５６まで誘導することができる。   Here, the conveyance of the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 is performed by a roll-to-roll method. The transport speed is preferably from 1 to 10 m / s. In this conveyance, resin lead films 41 and 43 described below are used. Specifically, as shown in FIG. 2A, the leading end of the back sheet 14 in the transport direction F is connected to a lead film 41 via an adhesive tape 42. In the present embodiment, the lead film 41 is transported to the winding unit 56 via a pair of hot-press rolls 51, 51, a cooling roll 52, a transport roll 55, and the like, so that the subsequent back sheet 14 is the same. It can be guided to the winding unit 56 via the path.

同様に、図２Ｂに示すように、ガス拡散シート１８の搬送方向Ｆの先端部分は、粘着テープ４４を介して、リードフィルム４３に接続されている。リードフィルム４３を、一対の熱圧ロール５１、５１、冷却ロール５２、搬送ロール５４等を経由して、巻き取り部（図示せず）に誘導することで、後続する接合体１０Ｃを、同じ経路を経由して、巻き取り部まで誘導することができる。   Similarly, as shown in FIG. 2B, the leading end of the gas diffusion sheet 18 in the transport direction F is connected to the lead film 43 via the adhesive tape 44. The lead film 43 is guided to a winding section (not shown) via a pair of hot-press rolls 51, 51, a cooling roll 52, a transport roll 54, and the like, so that the subsequent joined body 10C is routed on the same path. Can be guided to the take-up part via.

＜接合工程（図２Ｂ）＞
次に、接合工程を行う。この工程では、リードフィルム４１、４３により誘導された複合シート１０Ａとガス拡散シート１８とを熱圧しながら搬送することにより、これらを一対の熱圧ロール５１、５１の間に導入する。 <Joining process (FIG. 2B)>
Next, a joining step is performed. In this step, the composite sheet 10 </ b> A and the gas diffusion sheet 18 guided by the lead films 41 and 43 are conveyed while hot-pressing, so that they are introduced between the pair of hot-press rolls 51 and 51.

この際、複合シート１０Ａとガス拡散シート１８を、熱圧ロール５１、５１で熱圧し、熱可塑性樹脂層１７を介して複合シート１０Ａとガス拡散シートとを接着する。具体的には、加熱部５１ｂにより熱圧ロール５１、５１を所定の温度まで加熱し、この加熱により複合シート１０Ａおよびガス拡散シート１８を加熱しつつ、加圧部５１ｃ、５１ｃにより熱圧ロール５１、５１でこれらを加圧する。   At this time, the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 are heated and pressed by the hot-press rolls 51, 51, and the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet are bonded via the thermoplastic resin layer 17. Specifically, the heating unit 51b heats the hot-press rolls 51, 51 to a predetermined temperature, and while heating the composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 by this heating, presses the hot-press rolls 51, 51c by the pressurizing units 51c, 51c. , 51 are pressurized.

本実施形態では、折り返し部分１６の電解質シート１１ａに形成された熱可塑性樹脂層１７が、ガス拡散シート１８に対向している。このため、熱圧ロール５１、５１により、熱可塑性樹脂層１７の熱可塑性樹脂（接着剤）が軟化し、熱可塑性樹脂層１７を介して、折り返し部分１６の電解質シート１１ａと、ガス拡散シート１８とが接着される。   In the present embodiment, the thermoplastic resin layer 17 formed on the electrolyte sheet 11 a in the folded portion 16 faces the gas diffusion sheet 18. For this reason, the thermoplastic resin (adhesive) of the thermoplastic resin layer 17 is softened by the heat and pressure rolls 51, 51, and the electrolyte sheet 11 a of the folded portion 16 and the gas diffusion sheet 18 are interposed via the thermoplastic resin layer 17. Are bonded.

次に、接着された部分を、冷却ロール５２に向かって搬送するとともに、後続する複合シート１０Ａとガス拡散シート１８を、熱圧ロール５１、５１の間に連続して導入し、後続する複合シート１０Ａとガス拡散シート１８とは連続して熱圧される。   Next, the bonded portion is conveyed toward the cooling roll 52, and the subsequent composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 are continuously introduced between the hot-press rolls 51, 51, and the subsequent composite sheet 10A and the gas diffusion sheet 18 are continuously hot-pressed.

ここで、複合シート１０Ａのうち、折り返し部分１６以外の部分は、触媒層１２がガス拡散シート１８に対向しているため、触媒層１２にガス拡散シート１８が接合され、接合シート１０Ｂを製造することができる。接合後の触媒層１２とガス拡散シート１８とは、冷却ロール５２で冷却され、剥離部５３にさらに搬送される。剥離部５３では、以下に示す剥離工程が行われる。   Here, in the portion other than the folded portion 16 in the composite sheet 10A, since the catalyst layer 12 is opposed to the gas diffusion sheet 18, the gas diffusion sheet 18 is bonded to the catalyst layer 12 to manufacture the bonding sheet 10B. be able to. The bonded catalyst layer 12 and gas diffusion sheet 18 are cooled by the cooling roll 52 and further transported to the peeling section 53. In the peeling section 53, the following peeling step is performed.

＜剥離工程（図２Ｃ）＞
この工程では、接合工程後のバックシート１４を搬送しながら、電解質シート１１からバックシート１４を搬送方向Ｆの先端側より剥離する。具体的には、剥離部５３にバックシート１４を巻き付けて、剥離部５３の頂部において、接合体１０Ｃの搬送方向Ｆに対して、バックシート１４を異なる搬送方向Ｇに変更するように、バックシート１４を搬送する。これと同時に、図２Ｄに示すように、バックシート１４を剥離した接合体１０Ｃを搬送方向Ｆに配置された搬送ロール５４に向かって搬送し、その後巻き取る。 <Peeling step (FIG. 2C)>
In this step, the backsheet 14 is peeled from the electrolyte sheet 11 from the leading end side in the transport direction F while transporting the backsheet 14 after the joining step. Specifically, the back sheet 14 is wound around the peeling portion 53, and the back sheet 14 is changed to a different transport direction G at the top of the peel portion 53 with respect to the transport direction F of the joined body 10C. 14 is conveyed. At the same time, as shown in FIG. 2D, the bonded body 10C from which the back sheet 14 has been peeled is transported toward the transport roll 54 arranged in the transport direction F, and then wound up.

ここで、従来では、バックシート１４を搬送する搬送方向Ｆの先端側では、触媒層１２とガス拡散シート１８とを直接接合していた。ここで、触媒層１２とガス拡散シート１８との接合力が十分でない場合には、接合後に電解質シート１１からバックシート１４を剥離することができず、複合シート１０Ａがバックシート１４に付着した状態のまま（たとえば、図３参照）これらが巻き取られてしまうことがある。   Here, in the related art, the catalyst layer 12 and the gas diffusion sheet 18 are directly joined on the front end side in the transport direction F for transporting the back sheet 14. Here, if the bonding strength between the catalyst layer 12 and the gas diffusion sheet 18 is not sufficient, the back sheet 14 cannot be separated from the electrolyte sheet 11 after the bonding, and the composite sheet 10A has adhered to the back sheet 14. These may be wound up as it is (for example, see FIG. 3).

しかしながら、本実施形態では、バックシート１４が剥離し始める接合シート１０Ｂの先端側には、上述の接合工程において、熱可塑性樹脂層１７を介して、電解質シート１１ａとガス拡散シート１８とが接着した部分が形成される。このため、この接着した部分の接着力は、バックシート１４と電解質シート１１ａとの密着力（具体的には、剥離角度θの状態での剥離力）よりも高いため、バックシート１４から、電解質シート１１を剥離することができる。   However, in the present embodiment, the electrolyte sheet 11a and the gas diffusion sheet 18 are bonded via the thermoplastic resin layer 17 to the leading end side of the bonding sheet 10B where the back sheet 14 starts to peel off in the above-described bonding step. A part is formed. For this reason, since the adhesive force of the bonded portion is higher than the adhesive force between the back sheet 14 and the electrolyte sheet 11a (specifically, the peeling force in the state of the peel angle θ), the electrolyte from the back sheet 14 The sheet 11 can be peeled off.

さらに、折り返し部分１６において、バックシート１４を剥離することができるため、折り返し部分１６から後続する接合シート１０Ｂは、触媒層１２とガス拡散シート１８との接合状態を維持しながら、この接合部分をガス拡散シート１８側に誘導することができる。   Further, since the back sheet 14 can be peeled off at the folded portion 16, the joining sheet 10 </ b> B following the folded portion 16 maintains the joined state between the catalyst layer 12 and the gas diffusion sheet 18 while maintaining the joined state. It can be guided to the gas diffusion sheet 18 side.

このような結果、電解質シート１１に形成された触媒層１２とガス拡散シート１８とを接合した状態で、電解質シート１１の先端側からバックシート１４を安定して剥離し、図２Ｄに示す接合体１０Ｃを製造することができる。   As a result, in a state where the catalyst layer 12 formed on the electrolyte sheet 11 and the gas diffusion sheet 18 are joined, the back sheet 14 is stably peeled off from the leading end side of the electrolyte sheet 11, and the joined body shown in FIG. 10C can be manufactured.

以下に本発明を実施例により説明する。   Hereinafter, the present invention will be described with reference to examples.

〔実施例１〕
図１に示す製造装置を用いて燃料電池用セルの接合体を製造した。具体的には、電解質シートとして、フッ素系電解質のシートを準備し、電解質シートの一方側の表面に、アイオノマーと白金担持カーボンとを含む触媒層を形成した。 [Example 1]
A fuel cell unit assembly was manufactured using the manufacturing apparatus shown in FIG. Specifically, a sheet of a fluorine-based electrolyte was prepared as an electrolyte sheet, and a catalyst layer containing an ionomer and platinum-supported carbon was formed on one surface of the electrolyte sheet.

電解質シートの他方側の表面には、フッ素系ポリオレフィンの剥離層を介して、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のバックシートが貼着されている。次に、複合シートを搬送する搬送方向の先端側の電解質シートをバックシートから剥離した後、これを折り返して、折り返した部分の電解質シートの表面に、エチレン−酢酸ビニル共重合樹脂（ＥＶＡ）からなる熱可塑性樹脂層（接着剤）を形成した。これらの一連の作業により、複合シートを得た。さらに、ガス拡散シートとして、カーボンペーパーを準備した。   A back sheet of polyethylene terephthalate (PET) is adhered to the other surface of the electrolyte sheet via a fluorine-based polyolefin release layer. Next, after the electrolyte sheet on the leading end side in the transport direction for transporting the composite sheet is peeled off from the back sheet, the electrolyte sheet is folded, and the surface of the folded electrolyte sheet is coated with ethylene-vinyl acetate copolymer resin (EVA). A thermoplastic resin layer (adhesive) was formed. By a series of these operations, a composite sheet was obtained. Further, carbon paper was prepared as a gas diffusion sheet.

次に、準備した複合シートと、ガス拡散シートを、図１に示す製造装置を用いて接合し、接合後の接合シートから、剥離角度９０°でバックシートを剥離した。これらの一連の工程を複数回行って、電解質シートからバックシートを剥離できなかった割合（剥離不良割合）を測定した。また、この時に、バックシートに作用した剥離力を測定した。この結果を表１に示す。なお、この剥離力は、熱可塑性樹脂層（接着剤）を介して接着された電解質シートとガス拡散シートとの接着強度に相当するものである。   Next, the prepared composite sheet and the gas diffusion sheet were joined by using the manufacturing apparatus shown in FIG. 1, and the back sheet was peeled off from the joined sheet at a peel angle of 90 °. These series of steps were performed a plurality of times to measure the percentage of the back sheet that could not be separated from the electrolyte sheet (percentage of defective separation). At this time, the peeling force acting on the back sheet was measured. Table 1 shows the results. This peeling force corresponds to the bonding strength between the electrolyte sheet and the gas diffusion sheet bonded via the thermoplastic resin layer (adhesive).

〔実施例２および３〕
実施例１と同じようにして、剥離不良割合と、バックシートの剥離力を測定した。実施例１と相違する点は、実施例２では、熱可塑性樹脂層（接着剤）に、ポリプロピレン（ＰＰ）系接着剤を用い、実施例３では、熱可塑性樹脂層（接着剤）に、ポリアミド（ＰＡ）系接着剤を用いた点である。 [Examples 2 and 3]
In the same manner as in Example 1, the percentage of peeling failure and the peeling force of the back sheet were measured. The difference from Example 1 is that in Example 2, a polypropylene (PP) -based adhesive was used for the thermoplastic resin layer (adhesive), and in Example 3, polyamide was used for the thermoplastic resin layer (adhesive). This is a point using a (PA) -based adhesive.

〔比較例１〕
実施例１と同じようにして、剥離不良割合と、バックシートの剥離力を測定した。実施例１と相違する点は、複合シートに熱可塑性樹脂層（接着剤）を設けなかった点である。 [Comparative Example 1]
In the same manner as in Example 1, the percentage of peeling failure and the peeling force of the back sheet were measured. The difference from Example 1 is that the composite sheet was not provided with a thermoplastic resin layer (adhesive).

Figure 2020024885
Figure 2020024885

表１の結果から、実施例１〜３の如く、熱可塑性樹脂層（接着剤）を介して、複合シートとガス拡散シートとを接着した方が、電解質シートからバックシートを確実に剥離することができるといえる。   From the results in Table 1, as in Examples 1 to 3, bonding the composite sheet and the gas diffusion sheet via the thermoplastic resin layer (adhesive) ensures that the back sheet is separated from the electrolyte sheet. It can be said that it can be done.

以上、本発明の一実施形態について詳述したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の精神を逸脱しない範囲で、種々の設計変更を行うことができるものである。   As described above, one embodiment of the present invention has been described in detail. However, the present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications may be made without departing from the spirit of the present invention described in the appended claims. Design changes can be made.

１０Ａ：複合シート、１０Ｂ：接合シート、１０Ｃ：（燃料電池用セルの）接合体、１１：電解質シート、１１ａ：折り返し部分の電解質シート、１２：触媒層、１４：バックシート、１５：離型層、１６：折り返し部分、１７：熱可塑性樹脂層、１８：ガス拡散シート、５１：熱圧ロール、５３：剥離部、Ｆ，Ｇ：搬送方向   10A: Composite sheet, 10B: Joint sheet, 10C: Joint (of fuel cell), 11: Electrolyte sheet, 11a: Electrolyte sheet at folded portion, 12: Catalyst layer, 14: Back sheet, 15: Release layer , 16: folded portion, 17: thermoplastic resin layer, 18: gas diffusion sheet, 51: hot press roll, 53: peeling portion, F, G: transport direction

Claims (1)

燃料電池用セルの電解質膜を構成する帯状の電解質シートに触媒層が形成された複合シートと、前記燃料電池用セルのガス拡散層を構成する帯状のガス拡散シートと、を搬送しながら、前記複合シートの前記触媒層に、前記ガス拡散シートを接合する燃料電池用セルの接合体の製造方法であって、
前記複合シートとして、前記電解質シートの一方側の表面に前記触媒層が形成され、前記電解質シートの他方側の表面に剥離可能なバックシートが貼着され、前記触媒層が形成された側において、前記複合シートを搬送する搬送方向の先端側に熱可塑性樹脂層を有した複合シートを準備する準備工程と、
前記複合シートと前記ガス拡散シートとを熱圧しながら搬送することにより、前記熱可塑性樹脂層を介して前記複合シートと前記ガス拡散シートとを接着した後に、前記触媒層を前記ガス拡散シートに接合した接合シートを製造する接合工程と、
前記接合シートを搬送しながら、前記電解質シートの先端側から前記バックシートを剥離する剥離工程と、を含むことを特徴とする燃料電池用セルの接合体の製造方法。 While conveying a composite sheet in which a catalyst layer is formed on a strip-shaped electrolyte sheet constituting an electrolyte membrane of a fuel cell, and a strip-shaped gas diffusion sheet constituting a gas diffusion layer of the fuel cell, A method for producing a fuel cell assembly for joining the gas diffusion sheet to the catalyst layer of the composite sheet,
As the composite sheet, the catalyst layer is formed on one surface of the electrolyte sheet, a releasable back sheet is attached to the other surface of the electrolyte sheet, and on the side where the catalyst layer is formed, A preparation step of preparing a composite sheet having a thermoplastic resin layer on the leading end side in the transport direction for transporting the composite sheet,
By transporting the composite sheet and the gas diffusion sheet while applying heat and pressure, the composite sheet and the gas diffusion sheet are bonded via the thermoplastic resin layer, and then the catalyst layer is joined to the gas diffusion sheet. A joining process of producing a joined sheet,
A peeling step of peeling the back sheet from the front end side of the electrolyte sheet while transporting the joining sheet.
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