JP2018141076A - Polycarbonate resin composition and molding - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ポリカーボネート樹脂組成物及び成形品に関し、詳しくは、強度や耐衝撃性等の機械物性を維持しつつ、動摩擦係数と摩耗量の両方に優れた高い摺動性を示し、成形品の外観に優れるポリカーボネート樹脂組成物及び成形品に関する。 The present invention relates to a polycarbonate resin composition and a molded product. Specifically, while maintaining mechanical properties such as strength and impact resistance, the present invention exhibits high slidability excellent in both a dynamic friction coefficient and a wear amount. The present invention relates to a polycarbonate resin composition and a molded product excellent in appearance.
ポリカーボネート樹脂は、耐衝撃性、耐熱性、電気絶縁性、寸法安定性等に優れ、これらの特性のバランスも良好であることから、電気電子機器部品、OA機器部品、精密機械部品、車輌用部品などの分野で広く使用されている。 Polycarbonate resin is excellent in impact resistance, heat resistance, electrical insulation, dimensional stability, etc., and has a good balance of these characteristics. Therefore, electrical and electronic equipment parts, OA equipment parts, precision machine parts, vehicle parts Widely used in such fields.
しかし、ポリカーボネート樹脂は、自己潤滑性がないため、摺動性が求められる分野に使用するには制限がある。 However, since polycarbonate resin does not have self-lubricating property, there is a limit to use in a field where slidability is required.
ポリカーボネート樹脂材料に摺動性を付与する方法として、例えば、特許文献1では、ポリカーボネート樹脂に、非極性α−オレフィン(共)重合体とビニル系(共)重合体からなり、分散樹脂の粒子径が0.001〜10μmである多相構造熱可塑性樹脂を配合した摺動特性が向上した樹脂組成物を提案している。また、特許文献2ではポリカーボネート樹脂にシラン変性ポリエチレン樹脂を配合させる方法を開示している。 As a method for imparting slidability to a polycarbonate resin material, for example, in Patent Document 1, a polycarbonate resin is made of a nonpolar α-olefin (co) polymer and a vinyl (co) polymer, and the particle diameter of the dispersion resin Has proposed a resin composition with improved sliding properties, which is blended with a multiphase thermoplastic resin having a thickness of 0.001 to 10 μm. Patent Document 2 discloses a method of blending a silane-modified polyethylene resin with a polycarbonate resin.
しかしながら、これらの技術の摺動性は十分なものとはいえず、特に近年は、ポリカーボネート樹脂の強度や耐衝撃性等の機械物性を十分維持した上で、動摩擦係数と摩耗量の両方に優れる摺動性が求められ、さらに成形品の外観が良好であることも要求されている。
本発明の課題(目的)は、上記従来技術の問題点に鑑み、強度や耐衝撃性等の機械物性を維持しつつ、動摩擦係数と摩耗量の両方の点で優れる高い摺動性を示し、外観が良好であるポリカーボネート樹脂組成物及び成形品を提供することにある。
However, the slidability of these technologies cannot be said to be sufficient. Particularly, in recent years, the mechanical properties such as the strength and impact resistance of the polycarbonate resin are sufficiently maintained, and both the dynamic friction coefficient and the wear amount are excellent. Slidability is required, and it is also required that the appearance of the molded product is good.
The subject (object) of the present invention, in view of the above-mentioned problems of the prior art, shows high slidability that is excellent in terms of both the dynamic friction coefficient and the amount of wear while maintaining mechanical properties such as strength and impact resistance. An object of the present invention is to provide a polycarbonate resin composition and a molded product having a good appearance.
本発明者は、上記課題を達成すべく、鋭意検討を重ねた結果、ポリカーボネート樹脂に、スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体、酸変性ポリエチレン樹脂及び離型剤をそれぞれ特定の量で共に含有するポリカーボネート樹脂組成物が、動摩擦係数と摩耗量の両方に優れた高い摺動性を発現すること、そして良好な機械特性を示し、得られる成形品の外観が良好であることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、以下のポリカーボネート樹脂組成物及び成形品を提供する。
As a result of intensive studies to achieve the above-mentioned problems, the present inventor has obtained an ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer having a styrene-based (co) polymer segment in a polycarbonate resin, an acid-modified polyethylene resin, and a mold release. The polycarbonate resin composition containing each specific amount of each agent exhibits high slidability excellent in both dynamic friction coefficient and wear amount, and exhibits good mechanical properties. The present invention was found to be satisfactory, and the present invention was completed.
That is, the present invention provides the following polycarbonate resin composition and molded article.
[1]ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン―酢酸ビニル共重合体(B)を4〜15質量部、酸変性ポリエチレン樹脂(C)を1〜5質量部、及び離型剤(D)を0.1質量部以上含有することを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物。
[2]上記[1]に記載のポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる成形品。
[1] 4 to 15 parts by mass of ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer (B) having a styrene (co) polymer segment with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin (A), acid-modified polyethylene resin (C) 1 to 5 parts by mass, and 0.1 parts by mass or more of the release agent (D).
[2] A molded product obtained by molding the polycarbonate resin composition according to [1].
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、強度や耐衝撃性等の機械物性を維持しつつ、動摩擦係数と摩耗量の両方に優れた高い摺動性を示し、成形品の外観に優れる。そのため、本発明のポリカーボネート樹脂組成物を成形した成形品は、各種の摺動性が求められる製品として好適に使用することができる。 The polycarbonate resin composition of the present invention exhibits high slidability excellent in both dynamic friction coefficient and wear amount while maintaining mechanical properties such as strength and impact resistance, and is excellent in appearance of a molded product. Therefore, a molded product obtained by molding the polycarbonate resin composition of the present invention can be suitably used as a product that requires various slidability.
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明するが、本発明は以下に示す実施形態及び例示物等に限定されるものではない。
なお、本願明細書において、「〜」とはその前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
Hereinafter, although an embodiment, an example thing, etc. are shown and explained in detail about the present invention, the present invention is not limited to an embodiment, an example, etc. shown below.
In the specification of the present application, “to” is used in the sense of including the numerical values described before and after it as the lower limit value and the upper limit value.
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体(B)を4〜15質量部、酸変性ポリエチレン樹脂(C)を1〜5質量部、及び離型剤(D)を0.1質量部以上含有することを特徴とする。 The polycarbonate resin composition of the present invention comprises 4 to 15 parts by mass of an ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer (B) having a styrene-based (co) polymer segment with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin (A), an acid. It contains 1 to 5 parts by mass of the modified polyethylene resin (C) and 0.1 part by mass or more of the release agent (D).
[ポリカーボネート樹脂(A)]
本発明のポリカーボネート樹脂組成物が含有するポリカーボネート樹脂(A)は、その種類に制限は無く、また、1種のみを用いてもよく、2種以上を、任意の組み合わせ及び任意の比率で、併用してもよい。
ポリカーボネート樹脂は、一般式:−[−O−X−O−C(=O)−]−で示される炭酸結合を有する基本構造の重合体である。上記式中、Xは、一般には炭化水素であるが、種々の特性付与のためヘテロ原子、ヘテロ結合の導入されたXを用いてもよい。
[Polycarbonate resin (A)]
The type of the polycarbonate resin (A) contained in the polycarbonate resin composition of the present invention is not limited, and only one type may be used, and two or more types are used in any combination and in any ratio. May be.
The polycarbonate resin is a polymer having a basic structure having a carbonic acid bond represented by a general formula: — [— O—X—O—C (═O) —] —. In the above formula, X is generally a hydrocarbon, but for imparting various properties, X into which a hetero atom or hetero bond is introduced may be used.
ポリカーボネート樹脂(A)としては、特には芳香族ポリカーボネート樹脂が好ましい。芳香族ポリカーボネート樹脂とは、炭酸結合に直接結合する炭素がそれぞれ芳香族炭素であるポリカーボネート樹脂をいう。芳香族ポリカーボネートは、各種ポリカーボネートの中でも、耐熱性、機械的物性、電気的特性等の観点から、優れている。 As the polycarbonate resin (A), an aromatic polycarbonate resin is particularly preferable. The aromatic polycarbonate resin refers to a polycarbonate resin in which carbons directly bonded to carbonic acid bonds are aromatic carbons. Aromatic polycarbonate is superior from various polycarbonates in terms of heat resistance, mechanical properties, electrical characteristics, and the like.
芳香族ポリカーボネート樹脂の具体的な種類に制限はないが、例えば、ジヒドロキシ化合物とカーボネート前駆体とを反応させてなる芳香族ポリカーボネート重合体が挙げられる。この際、ジヒドロキシ化合物及びカーボネート前駆体に加えて、ポリヒドロキシ化合物等を反応させるようにしてもよい。また、二酸化炭素をカーボネート前駆体として、環状エーテルと反応させる方法も用いてもよい。また芳香族ポリカーボネート重合体は、直鎖状でもよく、分岐鎖状でもよい。さらに、芳香族ポリカーボネート重合体は1種の繰り返し単位からなる単独重合体であってもよく、2種以上の繰り返し単位を有する共重合体であってもよい。このとき共重合体は、ランダム共重合体、ブロック共重合体等、種々の共重合形態を選択することができる。なお、通常、このような芳香族ポリカーボネート重合体は、熱可塑性の樹脂となる。 Although there is no restriction | limiting in the specific kind of aromatic polycarbonate resin, For example, the aromatic polycarbonate polymer formed by making a dihydroxy compound and a carbonate precursor react is mentioned. At this time, in addition to the dihydroxy compound and the carbonate precursor, a polyhydroxy compound or the like may be reacted. Further, a method of reacting carbon dioxide with a cyclic ether using a carbonate precursor may be used. The aromatic polycarbonate polymer may be linear or branched. Furthermore, the aromatic polycarbonate polymer may be a homopolymer composed of one type of repeating unit, or may be a copolymer having two or more types of repeating units. At this time, the copolymer can be selected from various copolymerization forms such as a random copolymer and a block copolymer. Normally, such an aromatic polycarbonate polymer is a thermoplastic resin.
芳香族ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーのうち、芳香族ジヒドロキシ化合物の例を挙げると、
1,2−ジヒドロキシベンゼン、1,3−ジヒドロキシベンゼン(即ち、レゾルシノール)、1,4−ジヒドロキシベンゼン等のジヒドロキシベンゼン類;
Among monomers used as raw materials for aromatic polycarbonate resins, examples of aromatic dihydroxy compounds include:
Dihydroxybenzenes such as 1,2-dihydroxybenzene, 1,3-dihydroxybenzene (ie, resorcinol), 1,4-dihydroxybenzene;
2,5−ジヒドロキシビフェニル、2,2’−ジヒドロキシビフェニル、4,4’−ジヒドロキシビフェニル等のジヒドロキシビフェニル類; Dihydroxybiphenyls such as 2,5-dihydroxybiphenyl, 2,2'-dihydroxybiphenyl, 4,4'-dihydroxybiphenyl;
2,2’−ジヒドロキシ−1,1’−ビナフチル、1,2−ジヒドロキシナフタレン、1,3−ジヒドロキシナフタレン、2,3−ジヒドロキシナフタレン、1,6−ジヒドロキシナフタレン、2,6−ジヒドロキシナフタレン、1,7−ジヒドロキシナフタレン、2,7−ジヒドロキシナフタレン等のジヒドロキシナフタレン類; 2,2′-dihydroxy-1,1′-binaphthyl, 1,2-dihydroxynaphthalene, 1,3-dihydroxynaphthalene, 2,3-dihydroxynaphthalene, 1,6-dihydroxynaphthalene, 2,6-dihydroxynaphthalene, , 7-dihydroxynaphthalene, dihydroxynaphthalene such as 2,7-dihydroxynaphthalene;
2,2’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、3,3’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、4,4’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジメチルジフェニルエーテル、1,4−ビス(3−ヒドロキシフェノキシ)ベンゼン、1,3−ビス(4−ヒドロキシフェノキシ)ベンゼン等のジヒドロキシジアリールエーテル類; 2,2′-dihydroxydiphenyl ether, 3,3′-dihydroxydiphenyl ether, 4,4′-dihydroxydiphenyl ether, 4,4′-dihydroxy-3,3′-dimethyldiphenyl ether, 1,4-bis (3-hydroxyphenoxy) Dihydroxy diaryl ethers such as benzene and 1,3-bis (4-hydroxyphenoxy) benzene;
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン(即ち、ビスフェノールA)、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ビス(3−メチル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ビス(3−メトキシ−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−(3−メトキシ−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
1,1−ビス(3−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ビス(3,5−ジメチル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ビス(3−シクロヘキシル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−(3−シクロヘキシル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
α,α’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−1,4−ジイソプロピルベンゼン、
1,3−ビス[2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−プロピル]ベンゼン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)メタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキシルメタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)フェニルメタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)(4−プロペニルフェニル)メタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)ジフェニルメタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)ナフチルメタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)エタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−1−フェニルエタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−1−ナフチルエタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ペンタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ヘキサン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)オクタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)オクタン、
4,4−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ヘプタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ノナン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)デカン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ドデカン、
等のビス(ヒドロキシアリール)アルカン類;
2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane (ie, bisphenol A),
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) propane,
2,2-bis (3-methyl-4-hydroxyphenyl) propane,
2,2-bis (3-methoxy-4-hydroxyphenyl) propane,
2- (4-hydroxyphenyl) -2- (3-methoxy-4-hydroxyphenyl) propane,
1,1-bis (3-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propane,
2,2-bis (3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl) propane,
2,2-bis (3-cyclohexyl-4-hydroxyphenyl) propane,
2- (4-hydroxyphenyl) -2- (3-cyclohexyl-4-hydroxyphenyl) propane,
α, α′-bis (4-hydroxyphenyl) -1,4-diisopropylbenzene,
1,3-bis [2- (4-hydroxyphenyl) -2-propyl] benzene,
Bis (4-hydroxyphenyl) methane,
Bis (4-hydroxyphenyl) cyclohexylmethane,
Bis (4-hydroxyphenyl) phenylmethane,
Bis (4-hydroxyphenyl) (4-propenylphenyl) methane,
Bis (4-hydroxyphenyl) diphenylmethane,
Bis (4-hydroxyphenyl) naphthylmethane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) ethane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -1-phenylethane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -1-naphthylethane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) butane,
2,2-bis (4-hydroxyphenyl) butane,
2,2-bis (4-hydroxyphenyl) pentane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) hexane,
2,2-bis (4-hydroxyphenyl) hexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) octane,
2,2-bis (4-hydroxyphenyl) octane,
4,4-bis (4-hydroxyphenyl) heptane,
2,2-bis (4-hydroxyphenyl) nonane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) decane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) dodecane,
Bis (hydroxyaryl) alkanes such as;
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロペンタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,3−ジメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,4−ジメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,5−ジメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−プロピル−5−メチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−tert−ブチル−シクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−4−tert−ブチル−シクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−フェニルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−4−フェニルシクロヘキサン、
等のビス(ヒドロキシアリール)シクロアルカン類;
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) cyclopentane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) cyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3,3-dimethylcyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3,4-dimethylcyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3,5-dimethylcyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3,3,5-trimethylcyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxy-3,5-dimethylphenyl) -3,3,5-trimethylcyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3-propyl-5-methylcyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3-tert-butyl-cyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -4-tert-butyl-cyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -3-phenylcyclohexane,
1,1-bis (4-hydroxyphenyl) -4-phenylcyclohexane,
Bis (hydroxyaryl) cycloalkanes such as;
9,9−ビス(4−ヒドロキシフェニル)フルオレン、
9,9−ビス(4−ヒドロキシ−3−メチルフェニル)フルオレン等のカルド構造含有ビスフェノール類;
9,9-bis (4-hydroxyphenyl) fluorene,
Cardio structure-containing bisphenols such as 9,9-bis (4-hydroxy-3-methylphenyl) fluorene;
4,4’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、
4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類;
4,4′-dihydroxydiphenyl sulfide,
Dihydroxydiaryl sulfides such as 4,4′-dihydroxy-3,3′-dimethyldiphenyl sulfide;
4,4’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類; Dihydroxydiaryl sulfoxides such as 4,4'-dihydroxydiphenyl sulfoxide, 4,4'-dihydroxy-3,3'-dimethyldiphenyl sulfoxide;
4,4’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、
4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類;
等が挙げられる。
4,4′-dihydroxydiphenyl sulfone,
Dihydroxydiaryl sulfones such as 4,4′-dihydroxy-3,3′-dimethyldiphenyl sulfone;
Etc.
これらの中でもビス(ヒドロキシアリール)アルカン類が好ましく、中でもビス(4−ヒドロキシフェニル)アルカン類が好ましく、特に耐衝撃性、耐熱性の点から2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン(即ち、ビスフェノールA)が好ましい。
なお、芳香族ジヒドロキシ化合物は、1種を用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
Among these, bis (hydroxyaryl) alkanes are preferable, and bis (4-hydroxyphenyl) alkanes are preferable, and 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane (ie, from the viewpoint of impact resistance and heat resistance). Bisphenol A) is preferred.
In addition, 1 type may be used for an aromatic dihydroxy compound and it may use 2 or more types together by arbitrary combinations and a ratio.
また、脂肪族ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーの例を挙げると、
エタン−1,2−ジオール、プロパン−1,2−ジオール、プロパン−1,3−ジオール、2,2−ジメチルプロパン−1,3−ジオール、2−メチル−2−プロピルプロパン−1,3−ジオール、ブタン−1,4−ジオール、ペンタン−1,5−ジオール、ヘキサン−1,6−ジオール、デカン−1,10−ジオール等のアルカンジオール類;
In addition, when an example of a monomer that is a raw material of the aliphatic polycarbonate resin is given,
Ethane-1,2-diol, propane-1,2-diol, propane-1,3-diol, 2,2-dimethylpropane-1,3-diol, 2-methyl-2-propylpropane-1,3- Alkanediols such as diol, butane-1,4-diol, pentane-1,5-diol, hexane-1,6-diol, decane-1,10-diol;
シクロペンタン−1,2−ジオール、シクロヘキサン−1,2−ジオール、シクロヘキサン−1,4−ジオール、1,4−シクロヘキサンジメタノール、4−(2−ヒドロキシエチル)シクロヘキサノール、2,2,4,4−テトラメチル−シクロブタン−1,3−ジオール等のシクロアルカンジオール類; Cyclopentane-1,2-diol, cyclohexane-1,2-diol, cyclohexane-1,4-diol, 1,4-cyclohexanedimethanol, 4- (2-hydroxyethyl) cyclohexanol, 2,2,4, Cycloalkanediols such as 4-tetramethyl-cyclobutane-1,3-diol;
エチレングリコール、2,2’−オキシジエタノール(即ち、ジエチレングリコール)、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、スピログリコール等のグリコール類; Glycols such as ethylene glycol, 2,2'-oxydiethanol (ie, diethylene glycol), triethylene glycol, propylene glycol, spiro glycol and the like;
1,2−ベンゼンジメタノール、1,3−ベンゼンジメタノール、1,4−ベンゼンジメタノール、1,4−ベンゼンジエタノール、1,3−ビス(2−ヒドロキシエトキシ)ベンゼン、1,4−ビス(2−ヒドロキシエトキシ)ベンゼン、2,3−ビス(ヒドロキシメチル)ナフタレン、1,6−ビス(ヒドロキシエトキシ)ナフタレン、4,4’−ビフェニルジメタノール、4,4’−ビフェニルジエタノール、1,4−ビス(2−ヒドロキシエトキシ)ビフェニル、ビスフェノールAビス(2−ヒドロキシエチル)エーテル、ビスフェノールSビス(2−ヒドロキシエチル)エーテル等のアラルキルジオール類; 1,2-benzenedimethanol, 1,3-benzenedimethanol, 1,4-benzenedimethanol, 1,4-benzenediethanol, 1,3-bis (2-hydroxyethoxy) benzene, 1,4-bis ( 2-hydroxyethoxy) benzene, 2,3-bis (hydroxymethyl) naphthalene, 1,6-bis (hydroxyethoxy) naphthalene, 4,4′-biphenyldimethanol, 4,4′-biphenyldiethanol, 1,4- Aralkyl diols such as bis (2-hydroxyethoxy) biphenyl, bisphenol A bis (2-hydroxyethyl) ether, bisphenol S bis (2-hydroxyethyl) ether;
1,2−エポキシエタン(即ち、エチレンオキシド)、1,2−エポキシプロパン(即ち、プロピレンオキシド)、1,2−エポキシシクロペンタン、1,2−エポキシシクロヘキサン、1,4−エポキシシクロヘキサン、1−メチル−1,2−エポキシシクロヘキサン、2,3−エポキシノルボルナン、1,3−エポキシプロパン等の環状エーテル類;等が挙げられる。 1,2-epoxyethane (ie ethylene oxide), 1,2-epoxypropane (ie propylene oxide), 1,2-epoxycyclopentane, 1,2-epoxycyclohexane, 1,4-epoxycyclohexane, 1-methyl And cyclic ethers such as -1,2-epoxycyclohexane, 2,3-epoxynorbornane, and 1,3-epoxypropane;
ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーのうち、カーボネート前駆体の例を挙げると、カルボニルハライド、カーボネートエステル等が使用される。なお、カーボネート前駆体は、1種を用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。 Among the monomers used as the raw material for the polycarbonate resin, carbonyl halides, carbonate esters and the like are used as examples of the carbonate precursor. In addition, 1 type may be used for a carbonate precursor and it may use 2 or more types together by arbitrary combinations and a ratio.
カルボニルハライドとしては、具体的には例えば、ホスゲン;ジヒドロキシ化合物のビスクロロホルメート体、ジヒドロキシ化合物のモノクロロホルメート体等のハロホルメート等が挙げられる。 Specific examples of carbonyl halides include phosgene; haloformates such as bischloroformate of dihydroxy compounds and monochloroformate of dihydroxy compounds.
カーボネートエステルとしては、具体的には例えば、ジフェニルカーボネート、ジトリルカーボネート等のジアリールカーボネート類;ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネート類;ジヒドロキシ化合物のビスカーボネート体、ジヒドロキシ化合物のモノカーボネート体、環状カーボネート等のジヒドロキシ化合物のカーボネート体等が挙げられる。 Specific examples of the carbonate ester include diaryl carbonates such as diphenyl carbonate and ditolyl carbonate; dialkyl carbonates such as dimethyl carbonate and diethyl carbonate; biscarbonate bodies of dihydroxy compounds, monocarbonate bodies of dihydroxy compounds, and cyclic carbonates. And carbonate bodies of dihydroxy compounds such as
ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、公知の任意の方法を採用できる。その例を挙げると、界面重合法、溶融エステル交換法、ピリジン法、環状カーボネート化合物の開環重合法、プレポリマーの固相エステル交換法などを挙げることができる。 The method for producing the polycarbonate resin is not particularly limited, and any known method can be adopted. Examples thereof include an interfacial polymerization method, a melt transesterification method, a pyridine method, a ring-opening polymerization method of a cyclic carbonate compound, and a solid phase transesterification method of a prepolymer.
ポリカーボネート樹脂(A)の分子量は任意であり、適宜選択して決定すればよいが、粘度平均分子量[Mv]で10,000〜40,000であることが好ましい。粘度平均分子量が10,000未満では、機械的強度が十分ではなくなる傾向があり、粘度平均分子量が40,000を超えると、流動性が悪く成形性が悪くなる傾向にある。粘度平均分子量は、より好ましくは16,000〜40,000であり、さらに好ましくは18,000〜30,000、特には18,500〜25,000である。分子量をこのような範囲に調節するには、後記するような分子量調節剤の量を制御する等の公知の方法で可能である。 The molecular weight of the polycarbonate resin (A) is arbitrary and may be appropriately selected and determined. However, the viscosity average molecular weight [Mv] is preferably 10,000 to 40,000. When the viscosity average molecular weight is less than 10,000, the mechanical strength tends to be insufficient, and when the viscosity average molecular weight exceeds 40,000, the fluidity is poor and the moldability tends to be deteriorated. The viscosity average molecular weight is more preferably 16,000 to 40,000, further preferably 18,000 to 30,000, particularly 18,500 to 25,000. The molecular weight can be adjusted to such a range by a known method such as controlling the amount of the molecular weight regulator as described later.
ここで、粘度平均分子量[Mv]とは、溶媒としてメチレンクロライドを使用し、ウベローデ粘度計を用いて温度20℃での極限粘度[η](単位dl/g)を求め、Schnellの粘度式、すなわち、η=1.23×10−4Mv0.83 から算出される値を意味する。また極限粘度[η]とは、各溶液濃度[C](g/dl)での比粘度[ηsp]を測定し、下記式により算出した値である。
ポリカーボネート樹脂に関するその他の事項
ポリカーボネート樹脂の末端水酸基濃度は任意であり、適宜選択して決定すればよいが、通常1,000ppm以下、好ましくは800ppm以下、より好ましくは600ppm以下である。このようにすることで、ポリカーボネート樹脂組成物の滞留熱安定性及び色調をより向上させることができる。また、その下限は、特に溶融エステル交換法で製造されたポリカーボネート樹脂では、通常10ppm以上、好ましくは30ppm以上、より好ましくは40ppm以上である。これにより、分子量の低下を抑制し、ポリカーボネート樹脂組成物の機械的特性をより向上させることができる。
なお、末端水酸基濃度の単位は、ポリカーボネート樹脂の質量に対する、末端水酸基の質量をppmで表示したものである。その測定方法は、四塩化チタン/酢酸法による比色定量(Macromol.Chem.88 215(1965)に記載の方法)にて行われる。
Other Matters Related to Polycarbonate Resin The terminal hydroxyl group concentration of the polycarbonate resin is arbitrary and may be appropriately selected and determined, but is usually 1,000 ppm or less, preferably 800 ppm or less, more preferably 600 ppm or less. By doing in this way, the residence heat stability and color tone of a polycarbonate resin composition can be improved more. In addition, the lower limit is usually 10 ppm or more, preferably 30 ppm or more, more preferably 40 ppm or more, particularly for polycarbonate resins produced by the melt transesterification method. Thereby, the fall of molecular weight can be suppressed and the mechanical characteristic of a polycarbonate resin composition can be improved more.
In addition, the unit of a terminal hydroxyl group density | concentration represents the mass of the terminal hydroxyl group with respect to the mass of polycarbonate resin in ppm. The measuring method is performed by colorimetric determination (method described in Macromol. Chem. 88 215 (1965)) by a titanium tetrachloride / acetic acid method.
なお、ポリカーボネート樹脂(A)は、ポリカーボネート樹脂の1種のみを含む態様に限定されず、モノマー組成、分子量、末端水酸基濃度等が異なるポリカーボネート樹脂の2種以上を混合して使用してもよい。また、ポリカーボネート樹脂に他の熱可塑性樹脂を混合したアロイ(混合物)として組み合わせて用いてもよい。 The polycarbonate resin (A) is not limited to an embodiment containing only one type of polycarbonate resin, and two or more types of polycarbonate resins having different monomer compositions, molecular weights, terminal hydroxyl group concentrations, and the like may be mixed and used. Moreover, you may use combining as an alloy (mixture) which mixed other thermoplastic resin with polycarbonate resin.
さらに、例えば、難燃性や耐衝撃性をさらに高める目的で、ポリカーボネート樹脂を、シロキサン構造を有するオリゴマーまたはポリマーとの共重合体;熱酸化安定性や難燃性をさらに向上させる目的でリン原子を有するモノマー、オリゴマーまたはポリマーとの共重合体;熱酸化安定性を向上させる目的で、ジヒドロキシアントラキノン構造を有するモノマー、オリゴマーまたはポリマーとの共重合体;光学的性質を改良するためにポリスチレン等のオレフィン系構造を有するオリゴマーまたはポリマーとの共重合体;耐薬品性を向上させる目的でポリエステル樹脂オリゴマーまたはポリマーとの共重合体;等の、ポリカーボネート樹脂を主体とする共重合体として構成してもよい。 Further, for example, for the purpose of further improving flame retardancy and impact resistance, a polycarbonate resin is copolymerized with an oligomer or polymer having a siloxane structure; for the purpose of further improving thermal oxidation stability and flame retardancy A monomer, oligomer or polymer having a copolymer; a monomer, oligomer or polymer having a dihydroxyanthraquinone structure for the purpose of improving thermal oxidation stability; A copolymer with an oligomer or polymer having an olefin structure; a copolymer with a polyester resin oligomer or polymer for the purpose of improving chemical resistance; Good.
また、成形品の外観の向上や流動性の向上を図るため、ポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネートオリゴマーを含有していてもよい。このポリカーボネートオリゴマーの粘度平均分子量[Mv]は、通常1,500以上、好ましくは2,000以上であり、また、通常9,500以下、好ましくは9,000以下である。さらに、含有されるポリカーボネートリゴマーは、ポリカーボネート樹脂(ポリカーボネートオリゴマーを含む)の30質量%以下とすることが好ましい。 Further, in order to improve the appearance of the molded product and improve the fluidity, the polycarbonate resin may contain a polycarbonate oligomer. The viscosity average molecular weight [Mv] of this polycarbonate oligomer is usually 1,500 or more, preferably 2,000 or more, and usually 9,500 or less, preferably 9,000 or less. Furthermore, the polycarbonate ligomer contained is preferably 30% by mass or less of the polycarbonate resin (including the polycarbonate oligomer).
さらにポリカーボネート樹脂は、バージン原料だけでなく、使用済みの製品から再生されたポリカーボネート樹脂(いわゆるマテリアルリサイクルされたポリカーボネート樹脂)であってもよい。前記の使用済みの製品としては、例えば、光学ディスク等の光記録媒体;導光板;自動車窓ガラス、自動車ヘッドランプレンズ、風防等の車両透明部材;水ボトル等の容器;メガネレンズ;防音壁、ガラス窓、波板等の建築部材などが挙げられる。また、製品の不適合品、スプルー、ランナー等から得られた粉砕品またはそれらを溶融して得たペレット等も使用可能である。
ただし、再生されたポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネート樹脂組成物に含まれるポリカーボネート樹脂のうち、80質量%以下であることが好ましく、なかでも50質量%以下であることがより好ましい。再生されたポリカーボネート樹脂は、熱劣化や経年劣化等の劣化を受けている可能性が高いため、このようなポリカーボネート樹脂を前記の範囲よりも多く用いた場合、色相や機械的物性を低下させる可能性があるためである。
Further, the polycarbonate resin may be not only a virgin raw material but also a polycarbonate resin regenerated from a used product (so-called material-recycled polycarbonate resin). Examples of the used products include: optical recording media such as optical disks; light guide plates; vehicle window glass, vehicle headlamp lenses, windshields and other vehicle transparent members; water bottles and other containers; eyeglass lenses; Examples include architectural members such as glass windows and corrugated sheets. Also, non-conforming products, pulverized products obtained from sprues, runners, etc., or pellets obtained by melting them can be used.
However, the regenerated polycarbonate resin is preferably 80% by mass or less, more preferably 50% by mass or less, among the polycarbonate resins contained in the polycarbonate resin composition. Recycled polycarbonate resin is likely to have undergone deterioration such as heat deterioration and aging deterioration, so when such polycarbonate resin is used more than the above range, hue and mechanical properties can be reduced. It is because there is sex.
[スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体(B)]
本発明のポリカーボネート樹脂組成物が含有する共重合体(B)は、スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体である。共重合体(B)は、スチレン系(共)重合体部分(セグメント)と、エチレン(共)重合体部分(セグメント)又はエチレン−酢酸ビニル共重合体部分(セグメント)からなる共重合体であれば制限はないが、好ましくはスチレン系(共)重合体セグメントと、エチレン(共)重合体セグメント又はエチレン−酢酸ビニル共重合体セグメントからなるグラフト共重合体であることが好ましく、エチレン−酢酸ビニル共重合体又はエチレン(共)重合体セグメントを主鎖とし、スチレン系(共)重合体セグメントを側鎖とするグラフト共重合体が好ましい。
[Ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer (B) having a styrene-based (co) polymer segment]
The copolymer (B) contained in the polycarbonate resin composition of the present invention is an ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer having a styrenic (co) polymer segment. The copolymer (B) may be a copolymer comprising a styrene-based (co) polymer part (segment) and an ethylene (co) polymer part (segment) or an ethylene-vinyl acetate copolymer part (segment). However, it is preferably a graft copolymer composed of a styrene-based (co) polymer segment and an ethylene (co) polymer segment or an ethylene-vinyl acetate copolymer segment. A graft copolymer having a copolymer or an ethylene (co) polymer segment as a main chain and a styrene (co) polymer segment as a side chain is preferred.
エチレン−酢酸ビニル共重合体部分(セグメント)における酢酸ビニル単位の割合は、好ましくは1〜20質量%であり、より好ましくは3〜10質量%である。
エチレン(共)重合体セグメントは、エチレン重合体又はエチレンと他のオレフィンとの共重合体からなるものが好ましい。他のオレフィンとしては、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン等が好ましく、他のオレフィン共重合量としては0〜20質量%であり、より好ましくは3〜10質量%である。
The proportion of vinyl acetate units in the ethylene-vinyl acetate copolymer part (segment) is preferably 1 to 20% by mass, more preferably 3 to 10% by mass.
The ethylene (co) polymer segment is preferably composed of an ethylene polymer or a copolymer of ethylene and another olefin. Other olefins are preferably propylene, butene, hexene, octene and the like, and the other olefin copolymerization amount is 0 to 20% by mass, more preferably 3 to 10% by mass.
スチレン系(共)重合体セグメントは、スチレン系単量体の単独重合体または他のビニル系単量体と共重合体である。 The styrene (co) polymer segment is a homopolymer of a styrene monomer or a copolymer with another vinyl monomer.
スチレン系単量体としては、例えばスチレン、メチルスチレン、ジメチルスチレン、エチルスチレン、イソプロピルスチレン、クロルスチレン等が挙げられ、特にスチレンが好ましい。 Examples of the styrene monomer include styrene, methyl styrene, dimethyl styrene, ethyl styrene, isopropyl styrene, chlorostyrene, and the like, and styrene is particularly preferable.
他のビニル系単量体としては、シアン化ビニル単量体;アクリル酸もしくはメタクリル酸のグリシジルエステル;アクリル酸もしくはメタクリル酸のアルキルエステル等が好ましく挙げられる。 Preferred examples of other vinyl monomers include vinyl cyanide monomers; glycidyl esters of acrylic acid or methacrylic acid; alkyl esters of acrylic acid or methacrylic acid.
シアン化ビニル単量体としては、アクリロニトリル又はメタクリロニトリル等が挙げられ、アクリロニトリルが特に好ましい。
アクリル酸もしくはメタクリル酸のグリシジルエステルとしては、例えばアクリル酸グリシジルエステル、メタクリル酸グリシジルエステルなどが挙げられ、メタクリル酸グリシジルエステルが好ましい。
アクリル酸もしくはメタクリル酸のアルキルエステルとしては、炭素数1〜8のアルキルエステルが好ましく、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸n−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸t−ブチル、アクリル酸2−エチルヘキシル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸n−ブチル、メタクリル酸イソブチル等が挙げられる。
Examples of the vinyl cyanide monomer include acrylonitrile and methacrylonitrile, and acrylonitrile is particularly preferable.
Examples of the glycidyl ester of acrylic acid or methacrylic acid include glycidyl acrylate and glycidyl methacrylate, and glycidyl methacrylate is preferred.
The alkyl ester of acrylic acid or methacrylic acid is preferably an alkyl ester having 1 to 8 carbon atoms, such as methyl acrylate, n-butyl acrylate, isobutyl acrylate, t-butyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, Examples include methyl methacrylate, ethyl methacrylate, n-butyl methacrylate, and isobutyl methacrylate.
他のビニル系単量体としては、上記の中でも、アクリル酸もしくはメタクリル酸のグリシジルエステル、シアン化ビニル単量体が好ましく、アクリル酸もしくはメタクリル酸のグリシジルエステルがより好ましく、特にメタクリル酸グリシジルエステルが好ましい。 As other vinyl monomers, among them, acrylic acid or methacrylic acid glycidyl ester and vinyl cyanide monomer are preferable, acrylic acid or methacrylic acid glycidyl ester is more preferable, and methacrylic acid glycidyl ester is particularly preferable. preferable.
スチレン系(共)重合体セグメントにおけるスチレン系単量体と他のビニル系単量体の含有量は特に制限はないが、スチレン系単量体と他のビニル系単量体の合計100質量部基準で、スチレン系単量体の含有量が50〜100質量部であることが好ましい。
また、スチレン系(共)重合体セグメントの含有量は、エチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体(B)全体を100質量%とすると、スチレン系(共)重合体セグメントの含有量が10〜50質量部であることが好ましい。
The content of the styrene monomer and the other vinyl monomer in the styrene (co) polymer segment is not particularly limited, but a total of 100 parts by mass of the styrene monomer and the other vinyl monomer. On the basis, the content of the styrene monomer is preferably 50 to 100 parts by mass.
The content of the styrene-based (co) polymer segment is 10 to 50 when the ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer (B) is 100% by mass. It is preferable that it is a mass part.
スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体(B)は各種の公知の方法で製造することができる。その好適な方法としては、エチレン−酢酸ビニル共重合体あるいはエチレン(共)重合体に懸濁剤を添加した水性懸濁液に、スチレン系単量体、または更に他のビニル系単量体とラジカル重合性有機過酸化物を混合して加熱攪拌して、エチレン−酢酸ビニル共重合体又はエチレン(共)重合体に上記成分を含浸させた後、さらに昇温して重合させることにより製造する方法を挙げることができる。 The ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer (B) having a styrene (co) polymer segment can be produced by various known methods. As a preferred method, an ethylene-vinyl acetate copolymer or an aqueous suspension obtained by adding a suspending agent to an ethylene (co) polymer, a styrene monomer, or another vinyl monomer and Produced by mixing radical-polymerizable organic peroxide, heating and stirring, impregnating ethylene-vinyl acetate copolymer or ethylene (co) polymer with the above components, and then heating to polymerize. A method can be mentioned.
また、スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体(B)は市販されており、例えば、日油株式会社の商品名「モディパー」シリーズの中から選択して入手することができる。 In addition, ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer (B) having a styrene-based (co) polymer segment is commercially available. For example, it is obtained by selecting from the brand name “Modiper” series of NOF Corporation. can do.
スチレン系(共)重合体セグメントを有するエチレン又はエチレン−酢酸ビニル共重合体(B)の含有量は、ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、4〜15質量部である。含有量が、4質量部を下回ると摩擦係数や摩耗量の改善が不十分であり、15質量部を超えた場合、機械物性、特にシャルピー衝撃強さの低下が生じる。
共重合体(B)の含有量は、好ましくは4〜13質量部であり、より好ましくは4〜12質量部である。
The content of ethylene or ethylene-vinyl acetate copolymer (B) having a styrenic (co) polymer segment is 4 to 15 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin (A). When the content is less than 4 parts by mass, the friction coefficient and the amount of wear are not sufficiently improved. When the content exceeds 15 parts by mass, the mechanical properties, particularly the Charpy impact strength, are reduced.
Content of a copolymer (B) becomes like this. Preferably it is 4-13 mass parts, More preferably, it is 4-12 mass parts.
[酸変性ポリエチレン樹脂(C)]
本発明のポリカーボネート樹脂組成物が含有する酸変性ポリエチレン樹脂(C)は、不飽和カルボン酸又はその誘導体等の酸で変性されたポリエチレン樹脂である。
酸変性に用いる酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、シトラコン酸、ソルビン酸、メサコン酸、アンゲリカ酸等の不飽和カルボン酸が挙げられる。また、これら不飽和カルボン酸の誘導体も使用できる。その誘導体としては、例えば、酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩が挙げられ、具体例としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、マレイン酸エチル、アクリルアミド、マレイン酸アミド、アクリル酸ナトリウム、メタクリル酸ナトリウムが挙げられる。
[Acid-modified polyethylene resin (C)]
The acid-modified polyethylene resin (C) contained in the polycarbonate resin composition of the present invention is a polyethylene resin modified with an acid such as an unsaturated carboxylic acid or a derivative thereof.
Examples of the acid used for acid modification include unsaturated carboxylic acids such as acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, fumaric acid, itaconic acid, crotonic acid, citraconic acid, sorbic acid, mesaconic acid, and angelic acid. Also, derivatives of these unsaturated carboxylic acids can be used. Examples of the derivatives include acid anhydrides, esters, amides, imides, and metal salts. Specific examples include maleic anhydride, itaconic anhydride, methyl acrylate, methyl methacrylate, ethyl acrylate, acrylic acid. Examples include propyl, butyl acrylate, ethyl maleate, acrylamide, maleic amide, sodium acrylate, and sodium methacrylate.
上記の中でも、不飽和ジカルボン酸又はその誘導体が好ましく、マレイン酸、無水マレイン酸がより好ましい。不飽和カルボン酸又はその誘導体は、単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いても良い。
変性の方法も特に制限は無く、公知の方法を用いれば良い。例えば、ポリエチレン樹脂を溶媒に溶解し、不飽和カルボン酸又はその誘導体及びラジカル発生剤を添加して加熱、撹拌する方法、上記各成分を押出機に供給してグラフト共重合させる方法がある。
Among these, unsaturated dicarboxylic acids or derivatives thereof are preferable, and maleic acid and maleic anhydride are more preferable. Unsaturated carboxylic acid or its derivative (s) may be used alone or in combination of two or more.
There is no particular limitation on the modification method, and a known method may be used. For example, there are a method in which a polyethylene resin is dissolved in a solvent, an unsaturated carboxylic acid or a derivative thereof and a radical generator are added and heated and stirred, and a method in which the above components are supplied to an extruder and graft copolymerized.
酸変性ポリエチレン樹脂(C)中の酸含量は、好ましくは0.1〜10質量%、より好ましくは0.8〜8質量%である。
酸変性ポリエチレン樹脂(C)の135℃、テトラリン中で測定した極限粘度[η]は、好ましくは0.1〜3.0dL/gである。
The acid content in the acid-modified polyethylene resin (C) is preferably 0.1 to 10% by mass, more preferably 0.8 to 8% by mass.
The intrinsic viscosity [η] measured in tetralin at 135 ° C. of the acid-modified polyethylene resin (C) is preferably 0.1 to 3.0 dL / g.
酸変性ポリエチレン樹脂(C)としては、マレイン酸変性ポリエチレン樹脂がより好ましい。 As the acid-modified polyethylene resin (C), a maleic acid-modified polyethylene resin is more preferable.
酸変性ポリエチレン樹脂(C)の含有量は、ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、1〜5質量部である。含有量が、1質量部を下回ると摺動性が悪く、特に摩耗量が大きくなり、5質量部を超えた場合、外観不良が発生しやすくなる。
酸変性ポリエチレン樹脂(C)の含有量は、好ましくは1〜3質量部である。
Content of acid-modified polyethylene resin (C) is 1-5 mass parts with respect to 100 mass parts of polycarbonate resin (A). When the content is less than 1 part by mass, the slidability is poor, and particularly when the amount exceeds 5 parts by mass, poor appearance tends to occur.
The content of the acid-modified polyethylene resin (C) is preferably 1 to 3 parts by mass.
[離型剤(D)]
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は離型剤(D)を含有する。
離型剤(D)としては、例えば、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量200〜15,000の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルなどが挙げられる。
[Release agent (D)]
The polycarbonate resin composition of the present invention contains a release agent (D).
Examples of the release agent (D) include aliphatic carboxylic acids, esters of aliphatic carboxylic acids and alcohols, aliphatic hydrocarbon compounds having a number average molecular weight of 200 to 15,000, and polysiloxane silicone oils. .
脂肪族カルボン酸としては、例えば、飽和または不飽和の脂肪族一価、二価または三価カルボン酸を挙げることができる。ここで脂肪族カルボン酸とは、脂環式のカルボン酸も包含する。これらの中で好ましい脂肪族カルボン酸は炭素数6〜36の一価または二価カルボン酸であり、炭素数6〜36の脂肪族飽和一価カルボン酸がさらに好ましい。かかる脂肪族カルボン酸の具体例としては、パルミチン酸、ステアリン酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、アジピン酸、アゼライン酸などが挙げられる。 Examples of the aliphatic carboxylic acid include saturated or unsaturated aliphatic monovalent, divalent or trivalent carboxylic acid. Here, the aliphatic carboxylic acid includes alicyclic carboxylic acid. Among these, preferable aliphatic carboxylic acids are monovalent or divalent carboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms, and aliphatic saturated monovalent carboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms are more preferable. Specific examples of such aliphatic carboxylic acids include palmitic acid, stearic acid, caproic acid, capric acid, lauric acid, arachidic acid, behenic acid, lignoceric acid, serotic acid, mellicic acid, tetrariacontanoic acid, montanic acid, adipine Examples include acids and azelaic acid.
脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルにおける脂肪族カルボン酸としては、例えば、前記脂肪族カルボン酸と同じものが使用できる。一方、アルコールとしては、例えば、飽和または不飽和の一価または多価アルコールが挙げられる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基などの置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数30以下の一価または多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数30以下の脂肪族飽和一価アルコールまたは脂肪族飽和多価アルコールがさらに好ましい。なお、ここで脂肪族とは、脂環式化合物も含有する。 As aliphatic carboxylic acid in ester of aliphatic carboxylic acid and alcohol, the same thing as the said aliphatic carboxylic acid can be used, for example. On the other hand, examples of the alcohol include saturated or unsaturated monohydric or polyhydric alcohols. These alcohols may have a substituent such as a fluorine atom or an aryl group. Among these, monovalent or polyvalent saturated alcohols having 30 or less carbon atoms are preferable, and aliphatic saturated monohydric alcohols or aliphatic saturated polyhydric alcohols having 30 or less carbon atoms are more preferable. In addition, an aliphatic includes an alicyclic compound here.
かかるアルコールの具体例としては、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、2,2−ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等が挙げられる。 Specific examples of such alcohols include octanol, decanol, dodecanol, stearyl alcohol, behenyl alcohol, ethylene glycol, diethylene glycol, glycerin, pentaerythritol, 2,2-dihydroxyperfluoropropanol, neopentylene glycol, ditrimethylolpropane, dipentaerythritol, and the like. Is mentioned.
なお、上記のエステルは、不純物として脂肪族カルボン酸及び/またはアルコールを含有していてもよい。また、上記のエステルは、純物質であってもよいが、複数の化合物の混合物であってもよい。さらに、結合して一つのエステルを構成する脂肪族カルボン酸及びアルコールは、それぞれ、1種を用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用しても良い。 In addition, said ester may contain aliphatic carboxylic acid and / or alcohol as an impurity. Moreover, although said ester may be a pure substance, it may be a mixture of a plurality of compounds. Furthermore, the aliphatic carboxylic acid and alcohol which combine to form one ester may be used alone or in combination of two or more in any combination and ratio.
脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルの具体例としては、蜜ロウ(ミリシルパルミテートを主成分とする混合物)、ステアリン酸ステアリル、ベヘン酸ベヘニル、ベヘン酸ステアリル、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、ペンタエリスリトールモノパルミテート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート等が挙げられる。 Specific examples of esters of aliphatic carboxylic acids and alcohols include beeswax (a mixture based on myricyl palmitate), stearyl stearate, behenyl behenate, stearyl behenate, glycerin monopalmitate, glycerin monostearate Examples thereof include rate, glycerol distearate, glycerol tristearate, pentaerythritol monopalmitate, pentaerythritol monostearate, pentaerythritol distearate, pentaerythritol tristearate, pentaerythritol tetrastearate and the like.
数平均分子量200〜15,000の脂肪族炭化水素としては、例えば、流動パラフィン、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、フィッシャ−トロプシュワックス、炭素数3〜12のα−オレフィンオリゴマー等が挙げられる。なお、ここで脂肪族炭化水素としては、脂環式炭化水素も含まれる。また、これらの炭化水素は部分酸化されていてもよい。また、数平均分子量は、好ましくは5,000以下である。脂肪族炭化水素は単一物質であってもよいが、構成成分や分子量が様々なものの混合物であっても、主成分が上記の範囲内であれば使用できる。 Examples of the aliphatic hydrocarbon having a number average molecular weight of 200 to 15,000 include liquid paraffin, paraffin wax, microwax, polyethylene wax, Fischer-Tropsch wax, and α-olefin oligomer having 3 to 12 carbon atoms. Here, the aliphatic hydrocarbon includes alicyclic hydrocarbons. Further, these hydrocarbons may be partially oxidized. The number average molecular weight is preferably 5,000 or less. The aliphatic hydrocarbon may be a single substance, but even a mixture of various constituent components and molecular weights can be used as long as the main component is within the above range.
これらの中では、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはポリエチレンワックスの部分酸化物が好ましく、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスがさらに好ましく、ポリエチレンワックスが特に好ましい。 Among these, paraffin wax, polyethylene wax, or a partial oxide of polyethylene wax is preferable, paraffin wax and polyethylene wax are more preferable, and polyethylene wax is particularly preferable.
なお、離型剤は、1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていても良い。
離型剤(D)の含有量は、ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して、0.1質量部以上である。離型剤(D)の含有量が上記範囲の下限値未満の場合は、離型性の効果が十分でない場合があり、離型剤の含有量が上記範囲の上限値を超える場合は、耐加水分解性の低下、射出成形時の金型汚染などが生じる可能性がある。離型剤(D)の含有量は、通常2質量部以下、好ましくは1質量部以下である。
In addition, 1 type may contain the mold release agent and 2 or more types may contain it by arbitrary combinations and a ratio.
Content of a mold release agent (D) is 0.1 mass part or more with respect to 100 mass parts of polycarbonate resin (A). If the content of the release agent (D) is less than the lower limit of the above range, the effect of releasability may not be sufficient, and if the content of the release agent exceeds the upper limit of the above range, There is a possibility that degradation of hydrolyzability and mold contamination during injection molding may occur. Content of a mold release agent (D) is 2 mass parts or less normally, Preferably it is 1 mass part or less.
[その他の含有成分]
本発明のポリカーボネート樹脂組成物においては、所望の諸物性を著しく損なわない限り、必要に応じて、上述したもの以外にその他の成分を含有していてもよい。その他の成分の例を挙げると、上記以外の樹脂、上記以外の各種樹脂添加剤などが挙げられる。なお、その他の成分は、1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
[Other ingredients]
The polycarbonate resin composition of the present invention may contain other components in addition to those described above as necessary, as long as the desired physical properties are not significantly impaired. Examples of other components include resins other than those described above and various resin additives other than those described above. In addition, 1 type may contain other components and 2 or more types may contain them by arbitrary combinations and ratios.
その他の樹脂
その他の樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂(PET樹脂)、ポリトリメチレンテレフタレート(PTT樹脂)、ポリブチレンテレフタレート樹脂(PBT樹脂)等の熱可塑性ポリエステル樹脂;
ポリスチレン樹脂(PS樹脂)、高衝撃ポリスチレン樹脂(HIPS)、アクリロニトリル−スチレン共重合体(AS樹脂)、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体(ABS樹脂)、アクリロニトリル−スチレン−アクリルゴム共重合体(ASA樹脂)、アクリロニトリル−エチレンプロピレン系ゴム−スチレン共重合体(AES樹脂)等のスチレン系樹脂;
Other resins Examples of other resins include thermoplastic polyester resins such as polyethylene terephthalate resin (PET resin), polytrimethylene terephthalate (PTT resin), and polybutylene terephthalate resin (PBT resin);
Polystyrene resin (PS resin), high impact polystyrene resin (HIPS), acrylonitrile-styrene copolymer (AS resin), acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer (ABS resin), acrylonitrile-styrene-acrylic rubber copolymer (ASA) Resin), styrene resin such as acrylonitrile-ethylene propylene rubber-styrene copolymer (AES resin);
ポリエチレン樹脂(PE樹脂)、ポリプロピレン樹脂(PP樹脂)、環状シクロオレフィン樹脂(COP樹脂)、環状シクロオレフィン共重合体(COP)樹脂等のポリオレフィン樹脂;
ポリアミド樹脂(PA樹脂);ポリイミド樹脂(PI樹脂);ポリエーテルイミド樹脂(PEI樹脂);ポリウレタン樹脂(PU樹脂);ポリフェニレンエーテル樹脂(PPE樹脂);ポリフェニレンサルファイド樹脂(PPS樹脂);ポリスルホン樹脂(PSU樹脂);ポリメタクリレート樹脂(PMMA樹脂);等が挙げられる。
なお、その他の樹脂は、1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
Polyolefin resins such as polyethylene resin (PE resin), polypropylene resin (PP resin), cyclic cycloolefin resin (COP resin), cyclic cycloolefin copolymer (COP) resin;
Polyamide resin (PA resin); Polyimide resin (PI resin); Polyetherimide resin (PEI resin); Polyurethane resin (PU resin); Polyphenylene ether resin (PPE resin); Polyphenylene sulfide resin (PPS resin); Polysulfone resin (PSU) Resin); polymethacrylate resin (PMMA resin); and the like.
In addition, 1 type may contain other resin and 2 or more types may contain it by arbitrary combinations and a ratio.
樹脂添加剤
樹脂添加剤としては、例えば、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、染顔料(酸化チタン、カーボンブラックを含む。)、帯電防止剤、充填材、難燃剤、防曇剤、滑剤、アンチブロッキング剤、流動性改良剤、可塑剤、分散剤、抗菌剤などが挙げられる。
なお、本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、フッ素系摺動剤(例えば、ポリテトラフルオロエチレン等)を使用せずに優れた摺動性を有するので、フッ素系摺動剤を含有しないことが好ましい。
なお、樹脂添加剤は1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
Resin additive Examples of the resin additive include a heat stabilizer, an antioxidant, an ultraviolet absorber, a dye / pigment (including titanium oxide and carbon black), an antistatic agent, a filler, a flame retardant, an antifogging agent, Examples thereof include a lubricant, an antiblocking agent, a fluidity improver, a plasticizer, a dispersant, and an antibacterial agent.
In addition, since the polycarbonate resin composition of the present invention has excellent slidability without using a fluorine-based sliding agent (for example, polytetrafluoroethylene), it is preferable not to contain a fluorine-based sliding agent. .
In addition, 1 type may contain resin additive and 2 or more types may contain it by arbitrary combinations and a ratio.
[ポリカーボネート樹脂組成物の製造]
本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用でき、上記した(A)〜(D)成分、並びに、必要に応じて配合されるその他の成分を、例えばタンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。なお、溶融混練の温度は特に制限されないが、通常240〜320℃の範囲である。
[Production of polycarbonate resin composition]
There is no restriction | limiting in the manufacturing method of the polycarbonate resin composition of this invention, The manufacturing method of a well-known polycarbonate resin composition can be employ | adopted widely, and above-mentioned (A)-(D) component and others mix | blended as needed Are mixed in advance using various mixers such as a tumbler and a Henschel mixer, and then melt-kneaded with a mixer such as a Banbury mixer, roll, brabender, single-screw kneading extruder, twin-screw kneading extruder, kneader or the like. A method is mentioned. The temperature for melt kneading is not particularly limited, but is usually in the range of 240 to 320 ° C.
[成形体]
得られた樹脂組成物ペレットから成形体を製造する方法に制限はなく、ポリカーボネート樹脂組成物について一般に採用されている成形法を任意に採用できる。その例を挙げると、射出成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、二色成形法、ガスアシスト等の中空成形法、断熱金型を使用した成形法、急速加熱金型を使用した成形法、発泡成形(超臨界流体も含む)、インサート成形、IMC(インモールドコーティング成形)成形法などが挙げられる。成形が容易なことと生産性の観点から射出成形、射出圧縮成形が好ましい。
[Molded body]
There is no restriction | limiting in the method of manufacturing a molded object from the obtained resin composition pellet, The shaping | molding method generally employ | adopted about the polycarbonate resin composition can be employ | adopted arbitrarily. For example, injection molding method, ultra-high speed injection molding method, injection compression molding method, two-color molding method, hollow molding method such as gas assist, molding method using heat insulating mold, rapid heating mold were used. Examples of the molding method include foam molding (including supercritical fluid), insert molding, and IMC (in-mold coating molding) molding method. Injection molding and injection compression molding are preferred from the viewpoint of easy molding and productivity.
ポリカーボネート樹脂組成物を成形した成形品は、機械物性、摺動性及び外観に優れるため、自動車分野、OA機器分野、家電、電気・電子分野等の部品等として好適に使用できる。 A molded article obtained by molding the polycarbonate resin composition is excellent in mechanical properties, slidability, and appearance, and can be suitably used as a part in the automobile field, OA equipment field, home appliance, electric / electronic field, and the like.
以下、本発明を実施例により説明する。
実施例及び比較例に用いた各原料成分は、以下の表1の通りである。
Hereinafter, the present invention will be described with reference to examples.
Each raw material component used in Examples and Comparative Examples is as shown in Table 1 below.
[実施例1〜4、比較例1〜13]
上記各成分を下記表2に記載の割合で配合し、タンブラーにて20分混合した後、1ベントを備えた日本製鋼所社製二軸押出機(TEX30α)に供給し、スクリュー回転数200rpm、吐出量20kg/時間、樹脂温度280〜300℃(測定値)にて溶融混練し、ストランド状に押出された溶融樹脂組成物を水槽にて急冷し、ペレタイザーを用いてペレット化してポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。
[Examples 1 to 4, Comparative Examples 1 to 13]
Each of the above components were blended in the proportions shown in Table 2 below, mixed for 20 minutes with a tumbler, then fed to a Nippon Steel Works twin screw extruder (TEX30α) equipped with 1 vent, screw rotation speed 200 rpm, Polycarbonate resin composition that is melt-kneaded at a discharge rate of 20 kg / hour, a resin temperature of 280 to 300 ° C. (measured value), the molten resin composition extruded in a strand form is rapidly cooled in a water tank, and pelletized using a pelletizer. Pellets were obtained.
<各種物性の評価>
[試験片の作製]
また、得られたペレットを120℃で5時間乾燥させた後、日精樹脂工業社製射出成形機(NEX80III)を用いて、シリンダー温度280℃、金型温度80℃の条件で、曲げ試験用のISO多目的試験片(4mm厚)、シャルピー衝撃試験用のISO多目的試験片(3mm厚)及び外観評価及び摺動性評価用の100×100×3mmの試験片を射出成形した。
<Evaluation of various physical properties>
[Preparation of test piece]
Further, after drying the obtained pellets at 120 ° C. for 5 hours, using an injection molding machine (NEX80III) manufactured by Nissei Plastic Industry Co., Ltd. under conditions of a cylinder temperature of 280 ° C. and a mold temperature of 80 ° C. An ISO multipurpose test piece (4 mm thick), an ISO multipurpose test piece for Charpy impact test (3 mm thickness), and a 100 × 100 × 3 mm test piece for appearance evaluation and slidability evaluation were injection molded.
[曲げ弾性率、曲げ強度]
上記ISO多目的試験片(4mm厚)を用い、ISO178に準拠して、23℃の環境下において、曲げ弾性率(単位:MPa)及び曲げ強度(単位:MPa)を測定した。
[Bending elastic modulus and bending strength]
Using the ISO multipurpose test piece (4 mm thickness), the flexural modulus (unit: MPa) and the flexural strength (unit: MPa) were measured in an environment of 23 ° C. in accordance with ISO178.
[シャルピー衝撃強度]
上記ISO多目的試験片(3mm厚)を用い、ISO179−1に準拠して、23℃の環境下において、ノッチ付きシャルピー衝撃強度(単位:kJ/m2)を測定した。
[Charpy impact strength]
Using the ISO multipurpose test piece (3 mm thick), the Charpy impact strength with notch (unit: kJ / m 2 ) was measured in an environment of 23 ° C. according to ISO 179-1.
[離型性]
得られたペレットを100℃で5時間乾燥させた後、住友重機械社製射出成形機(SE50DUZ)を用いて、シリンダー温度280℃、金型温度80℃の条件で、大きさ50mm×30mm×15mmの箱形成形品(肉厚1.5mm)を射出成形し、箱形成形品の底板にエジェクターピンを当接させ突き出すことにより抜き出した。
冷却時間を30秒からスタートし、徐々に冷却時間を短くしていき、成形品にエジェクターピン跡がつかなくなる冷却時間を測定した。冷却時間が短いほど離型性が良いことを意味する。
[Releasability]
The obtained pellets were dried at 100 ° C. for 5 hours, and then a size of 50 mm × 30 mm × under the conditions of a cylinder temperature of 280 ° C. and a mold temperature of 80 ° C. using an injection molding machine (SE50DUZ) manufactured by Sumitomo Heavy Industries, Ltd. A 15 mm box-shaped product (thickness 1.5 mm) was injection-molded and extracted by bringing the ejector pin into contact with and protruding from the bottom plate of the box-formed product.
The cooling time was started from 30 seconds, the cooling time was gradually shortened, and the cooling time at which the ejector pin marks were not left on the molded product was measured. The shorter the cooling time, the better the releasability.
[外観の評価]
上記で得られた外観評価用の試験片の外観を、目視にて以下の基準で判断した。
○:分散状態が良好で、表面に光沢感がある。
△:ゲート付近等に、不均一な部分や凹凸が観察される。
×:成形品の全体で不均一部が観察され、凹凸が多い状態。
[Evaluation of appearance]
The appearance of the test piece for appearance evaluation obtained above was visually judged according to the following criteria.
○: The dispersion state is good and the surface is glossy.
Δ: Uneven portions and irregularities are observed in the vicinity of the gate and the like.
X: A state in which uneven portions are observed in the entire molded product and there are many irregularities.
[摺動性]
<動摩擦係数μ、摩耗量>
上記で得られた摺動性評価用の試験片を、新東科学社製の表面性測定機トライボギアType:38にて荷重1000g、距離20mmを往復1000回実施し、動摩擦係数と試験終了後の摩耗量(単位:mg)を測定した。
以上の評価結果を以下の表2に示す。
[Slidability]
<Dynamic friction coefficient μ, wear amount>
The test piece for evaluation of slidability obtained above was subjected to 1000 times of load 1000g and distance 20mm 1000 times with a surface property measuring machine tribogear Type: 38 manufactured by Shinto Kagaku Co., Ltd. The amount of wear (unit: mg) was measured.
The above evaluation results are shown in Table 2 below.
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、強度や耐衝撃性等の機械物性を維持しつつ、動摩擦係数と摩耗量の両方に優れた高い摺動性を示し、成形品の外観が良好であるので、自動車分野、OA機器分野、家電、電気・電子分野等の種々の部品・製品として広く利用することができ、工業的利用価値が極めて高い。 The polycarbonate resin composition of the present invention exhibits high slidability excellent in both dynamic friction coefficient and wear amount while maintaining mechanical properties such as strength and impact resistance, and the appearance of the molded product is good. It can be widely used as various parts and products in the automobile field, OA equipment field, home appliance, electrical / electronic field, etc., and has an extremely high industrial utility value.
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