JP2018106921A - Catalyst ink, electrode and electrolyte membrane-electrode assembly - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ポータブル電源、携帯機器用電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池の電極を作製するために用いられる触媒インク、電極および電解質膜−電極接合体に関するものである。 The present invention relates to a catalyst ink, an electrode, and an electrolyte membrane-electrode assembly used for producing an electrode of a fuel cell used in a portable power source, a power source for portable devices, a power source for electric vehicles, a domestic cogeneration system, and the like. It is.
従来の一般的な燃料電池は、電解質膜の両側にアノードとカソードを形成した電解質膜−電極接合体を備え、少なくとも水素を含む燃料をアノードに供給し、少なくとも酸素を含む酸化剤をカソードに供給することにより発電する。 A conventional general fuel cell includes an electrolyte membrane-electrode assembly in which an anode and a cathode are formed on both sides of an electrolyte membrane, supplies a fuel containing at least hydrogen to the anode, and supplies an oxidant containing at least oxygen to the cathode. To generate electricity.
アノードおよびカソードには、燃料ガスと酸化剤ガスとの電気化学反応を促進するために、化学的に安定な導電性粒子表面に触媒粒子が高分散担持された触媒担持粒子と、イオン導電性のアイオノマー(通常は、ナフィオンなどの直鎖状のアイオノマー)からなる触媒層を有している。この触媒層は、触媒インクを電解質膜もしくは電極基材上に塗布し、乾燥させることにより形成される。 In order to promote the electrochemical reaction between the fuel gas and the oxidant gas, the anode and the cathode have catalyst supported particles in which catalyst particles are highly dispersed and supported on the surface of chemically stable conductive particles, and ion conductive materials. It has a catalyst layer made of an ionomer (usually a linear ionomer such as Nafion). This catalyst layer is formed by applying a catalyst ink on an electrolyte membrane or an electrode substrate and drying it.
通常、触媒層を形成する電解質膜や電極基材の表面は、表面エネルギーが小さく、撥水性を有している。そのため、水などの極性が高い溶媒を触媒インクに用いる場合は、塗布した触媒インクが電解質膜や電極基材の表面から剥離するという課題があった。 Usually, the surface of the electrolyte membrane or electrode base material forming the catalyst layer has a small surface energy and water repellency. Therefore, when a highly polar solvent such as water is used for the catalyst ink, there is a problem that the applied catalyst ink is peeled off from the surface of the electrolyte membrane or the electrode substrate.
そこで、触媒層を形成するために必要な触媒インクの溶媒として、アルコールと水を用いる触媒インクが提案されている(例えば、特許文献1)。この触媒インクにより、表面エネルギーが小さく、撥水性を有している電解質膜や電極基材の表面であっても触媒層を剥離することなく形成することができる。 Therefore, a catalyst ink using alcohol and water as a solvent for the catalyst ink necessary for forming the catalyst layer has been proposed (for example, Patent Document 1). This catalyst ink can be formed without peeling off the catalyst layer even on the surface of an electrolyte membrane or electrode substrate having low surface energy and water repellency.
しかしながら、前記従来の構成では、アルコールが非常に低い極性の飽和炭化水素を有するため、触媒インクの溶媒としてアルコールを用いる場合は、直鎖状のアイオノマーの大部分を構成する疎水部がアルコールの飽和炭化水素と疎水結合を形成するため、触媒インクの溶媒中に直鎖状のアイオノマーが高分散化し、直鎖状のアイオノマーのコロイド径が減少する。 However, in the conventional configuration, since alcohol has a saturated hydrocarbon having a very low polarity, when alcohol is used as a solvent for the catalyst ink, the hydrophobic portion constituting the majority of the linear ionomer is saturated with alcohol. Since a hydrophobic bond is formed with the hydrocarbon, the linear ionomer is highly dispersed in the solvent of the catalyst ink, and the colloidal diameter of the linear ionomer is reduced.
触媒インクに含まれる直鎖状のアイオノマーのコロイド径が過度に減少すると、触媒担持粒子の凝集体内の微細な細孔にまで直鎖状のアイオノマーが充填され、直鎖状のアイオノマーが直接触媒粒子と接触することで、直鎖状のアイオノマーが有するイオン交換基が触媒表面に特異吸着し、触媒の有効反応面積が減少する、という課題を有していた。 When the colloidal diameter of the linear ionomer contained in the catalyst ink is excessively reduced, the linear ionomer is filled into the fine pores in the aggregate of the catalyst-supporting particles, and the linear ionomer directly becomes the catalyst particles. In other words, the ion exchange group possessed by the linear ionomer is specifically adsorbed on the catalyst surface, and the effective reaction area of the catalyst is reduced.
そこで、本発明は、触媒表面への特異吸着が低減され、触媒粒子の有効反応面積を増加させることができる触媒インクを提供することを目的としている。 Therefore, an object of the present invention is to provide a catalyst ink that can reduce the specific adsorption on the catalyst surface and increase the effective reaction area of the catalyst particles.
前記従来課題を解決するために、本発明による触媒インクは、導電性粒子に触媒が担持
されている触媒担持粒子と、アイオノマーとしてデンドリマーとを含有し、燃料電池の電極を作製するために用いられる触媒インクであって、デンドリマーが、カチオン交換基を有することを特徴とするものである。
In order to solve the above-mentioned conventional problems, the catalyst ink according to the present invention contains catalyst-carrying particles in which a catalyst is carried on conductive particles and a dendrimer as an ionomer, and is used for producing a fuel cell electrode. The catalyst ink is characterized in that the dendrimer has a cation exchange group.
カチオン交換基を有するデンドリマーは、球状または球板状の形状と、単一分子量を有している。また、デンドリマーは、コアとデンドロンから構成されており、デンドロンの分岐数を制御することで、デンドリマーの一次粒子径を制御することができる。また、デンドリマー外周部のカチオン交換基に水やアルコールの親水部が配位するため、水やアルコール溶媒に分散し易く、デンドリマー粒子間の相互作用が弱い。 The dendrimer having a cation exchange group has a spherical or spherical plate shape and a single molecular weight. The dendrimer is composed of a core and a dendron, and the primary particle size of the dendrimer can be controlled by controlling the number of branches of the dendron. Further, since the hydrophilic portion of water or alcohol is coordinated to the cation exchange group on the outer periphery of the dendrimer, it is easily dispersed in water or an alcohol solvent, and the interaction between dendrimer particles is weak.
そのため、カチオン交換基を有するデンドリマーは、アルコール溶媒を用いる場合であっても、触媒インク中のアイオノマーのコロイド径を制御することができる。そのため、アイオノマーのコロイド径の減少による、触媒担持粒子の凝集体内の細孔にアイオノマーが過度に充填されることを抑制できる。 Therefore, the dendrimer having a cation exchange group can control the colloid diameter of the ionomer in the catalyst ink even when an alcohol solvent is used. Therefore, it is possible to prevent the ionomer from being excessively filled into the pores in the aggregate of the catalyst-carrying particles due to the decrease in the colloid diameter of the ionomer.
その結果、アイオノマーのカチオン交換基による触媒表面への特異吸着が低減され、触媒粒子の有効反応面積を増加させることができる。また、触媒粒子の有効反応面積が増加するため、この触媒インクを用いて作製された電極で燃料電池を構成することで、反応抵抗が低い燃料電池を提供することができる。 As a result, the specific adsorption of the ionomer on the catalyst surface by the cation exchange group is reduced, and the effective reaction area of the catalyst particles can be increased. In addition, since the effective reaction area of the catalyst particles increases, a fuel cell having a low reaction resistance can be provided by configuring the fuel cell with an electrode produced using this catalyst ink.
本発明の触媒インクは、触媒表面への特異吸着が低減され、触媒粒子の有効反応面積を増加させることができ、本発明の触媒インクを用いて作製された電極で燃料電池を構成すれば、反応抵抗が低い燃料電池を提供することができる。 In the catalyst ink of the present invention, specific adsorption on the catalyst surface is reduced, the effective reaction area of the catalyst particles can be increased, and if a fuel cell is composed of electrodes made using the catalyst ink of the present invention, A fuel cell having low reaction resistance can be provided.
第1の発明は、導電性粒子に触媒が担持されている触媒担持粒子と、アイオノマーとしてデンドリマーとを含有し、燃料電池の電極を作製するために用いられる触媒インクであって、デンドリマーがカチオン交換基を有する、触媒インクである。 A first invention is a catalyst ink that contains catalyst-carrying particles in which a catalyst is carried on conductive particles, and a dendrimer as an ionomer, and is used for producing a fuel cell electrode. A catalyst ink having a group.
カチオン交換基を有するデンドリマーは、球状または球板状の形状と、単一分子量を有している。また、デンドリマーは、コアの外周部にデンドロンが規則的に分岐しており、デンドロンの分岐数を制御することで、デンドリマーの一次粒子径を制御することができる。 The dendrimer having a cation exchange group has a spherical or spherical plate shape and a single molecular weight. In the dendrimer, the dendron is regularly branched on the outer peripheral portion of the core, and the primary particle size of the dendrimer can be controlled by controlling the number of branches of the dendron.
さらに、デンドリマー外周部のカチオン交換基に、水やアルコールの親水部が配位する
ため、水やアルコール溶媒に分散し易く、また、デンドリマー粒子間の相互作用が弱いため、デンドリマーの一次粒子径を制御することで、触媒インク中でのアイオノマーとして用いるデンドリマーのコロイド径が制御できる。
Furthermore, since the hydrophilic part of water or alcohol is coordinated to the cation exchange group on the outer periphery of the dendrimer, it is easy to disperse in water or an alcohol solvent, and the interaction between dendrimer particles is weak, so the primary particle size of the dendrimer is reduced. By controlling, the colloidal diameter of the dendrimer used as the ionomer in the catalyst ink can be controlled.
これにより、アルコール溶媒を用いる場合であっても、アイオノマーとしてカチオン交換基を有するデンドリマーを用いることで、アイオノマーのコロイド径の過度な微細化を低減することができ、アイオノマーが触媒担持粒子の凝集体内の微細な細孔にまで過度に充填されることを抑制できる。 Thereby, even when an alcohol solvent is used, by using a dendrimer having a cation exchange group as an ionomer, excessive miniaturization of the colloidal diameter of the ionomer can be reduced. It is possible to prevent the fine pores from being excessively filled.
その結果、触媒粒子へのアイオノマーの被覆量が低減され、アイオノマーが有するカチオン交換基が触媒粒子に特異吸着することが抑制され、触媒粒子の有効反応面積を増加させることができる。 As a result, the coating amount of the ionomer on the catalyst particles is reduced, the specific adsorption of the cation exchange group of the ionomer on the catalyst particles is suppressed, and the effective reaction area of the catalyst particles can be increased.
第2の発明は、特に、第1の発明の触媒インクが、バインダーを有することを特徴とする。 The second invention is particularly characterized in that the catalyst ink of the first invention has a binder.
これにより、アイオノマー間の結着力や、アイオノマーと導電性粒子間の結着力や、導電性粒子間の結着力を向上させることができ、触媒層の機械的な強度を向上させることができる。 As a result, the binding force between the ionomers, the binding force between the ionomer and the conductive particles, and the binding force between the conductive particles can be improved, and the mechanical strength of the catalyst layer can be improved.
第3の発明は、特に、第2の発明のバインダーが、イオン交換基を有することを特徴とする。 The third invention is particularly characterized in that the binder of the second invention has an ion exchange group.
これにより、アイオノマー間のイオン導電抵抗や、アイオノマーと導電性粒子間のイオン導電抵抗を低減させることができる。 Thereby, the ionic conductive resistance between ionomers and the ionic conductive resistance between ionomers and conductive particles can be reduced.
第4の発明は、特に、第1から第3のいずれかの発明の触媒インクを用いて形成された触媒層を有する電極である。 In particular, the fourth invention is an electrode having a catalyst layer formed using the catalyst ink of any one of the first to third inventions.
この構成により、触媒担持粒子の凝集体内の細孔にアイオノマーが過度に充填されることを抑制できる。その結果、触媒粒子へのアイオノマーの被覆量が低減されるため、アイオノマーが有するカチオン交換基が触媒粒子に特異吸着することが低減され、触媒粒子の有効反応面積を増加させることができる。また、電極の反応抵抗を低減させるができる。 With this configuration, it is possible to prevent the ionomer from being excessively filled in the pores in the aggregate of the catalyst-carrying particles. As a result, since the ionomer coating amount on the catalyst particles is reduced, the specific adsorption of the cation exchange groups of the ionomer on the catalyst particles is reduced, and the effective reaction area of the catalyst particles can be increased. In addition, the reaction resistance of the electrode can be reduced.
第5の発明は、特に、第4の発明の電極を、電解質膜の主面の少なくともどちらか一方に有する電解質膜−電極接合体である。 In particular, the fifth invention is an electrolyte membrane-electrode assembly having the electrode of the fourth invention on at least one of the main surfaces of the electrolyte membrane.
この構成により、触媒担持粒子の凝集体内の細孔にアイオノマーが過度に充填されることを抑制できる。その結果、触媒粒子へのアイオノマーの被覆量が低減されるため、アイオノマーが有するカチオン交換基が触媒粒子に特異吸着することが低減され、触媒粒子の有効反応面積を増加させることができる。また、電解質膜―電極接合体の反応抵抗を低減させるができる。 With this configuration, it is possible to prevent the ionomer from being excessively filled in the pores in the aggregate of the catalyst-carrying particles. As a result, since the ionomer coating amount on the catalyst particles is reduced, the specific adsorption of the cation exchange groups of the ionomer on the catalyst particles is reduced, and the effective reaction area of the catalyst particles can be increased. In addition, the reaction resistance of the electrolyte membrane-electrode assembly can be reduced.
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明するが、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings, but the present invention is not limited to the embodiments.
(実施の形態1)
図1は、本発明の実施の形態1にかかる燃料電池の構成を模式的に示す断面図であり、図2は、本発明の実施の形態1にかかる燃料電池の電解質膜−電極接合体の構成を模式的に示す断面図であり、図3は、本発明の実施の形態1にかかる燃料電池用触媒インクの構
成を示す模式図である。
(Embodiment 1)
FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing a configuration of a fuel cell according to
図1に示すように、本実施の形態の燃料電池100は、電解質膜−電極接合体90が、アノードセパレータ70aとカソードセパレータ70bとで挟まれるように、電解質膜−電極接合体90とアノードセパレータ70aとカソードセパレータ70bとが積層されている。この積層方向に燃料電池100が複数積層されることで、燃料電池スタック(図示せず)が構成される。
As shown in FIG. 1, the
アノードセパレータ70aの電解質膜−電極接合体90に臨む面には、燃料ガス流路71aが設けられている。同様に、カソードセパレータ70bの電解質膜−電極接合体90に臨む面には、酸化剤ガス流路71bが設けられている。
A
図2に示すように、本実施の形態の電解質膜−電極接合体90は、電解質膜10と、電解質膜10を挟持するアノード60aおよびカソード60bを備える。
As shown in FIG. 2, the electrolyte membrane-
アノード60aは、電解質膜10と隣接するアノード触媒層50aと、アノードセパレータ70a(燃料ガス流路71a)と隣接するアノードガス拡散層40aから構成されている。カソード60bは、電解質膜10と隣接するカソード触媒層50bと、カソードセパレータ70b(酸化剤ガス流路71b)と隣接するカソードガス拡散層40bから構成されている。
The
アノード触媒層50aおよびカソード触媒層50bは、触媒インク900を電解質膜10の両側に直接塗布し、乾燥することで、電解質膜10の両側に各々形成される。
The
燃料電池100は、燃料ガス流路71aからアノード60aに供給される燃料ガスと、酸化剤ガス流路71bからカソード60bに供給される酸化剤ガスとの反応により発電を行う。酸化剤ガスは、空気を用いる。燃料ガスは、水素含有ガスを用いる。
The
次に、本実施の形態における、触媒インク900およびその製造方法について、より詳細に説明する。
Next, the
図3に示すように、燃料電池100の触媒インク900は、触媒粒子400と、導電性粒子500と、アイオノマー200と、溶媒800とから構成されている。
As shown in FIG. 3, the
導電性粒子500は、炭素粒子(ケッチェンブラック)とし、触媒粒子400は、白金触媒粒子とする。なお、白金触媒粒子は炭素粒子に46wt%の担持率で担持された白金担持炭素(田中貴金属工業「TEC10E50E」)とする。
The
アイオノマー200は、カチオン交換基としてスルホン酸基を有するスルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーとする。添加するアイオノマー200の重量は、導電性粒子500の重量を1としたときに、0.7とする。
The
また、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーの分子量は、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーの直径が9nm以上となる、18万以上の分子量とする。 The molecular weight of the sulfonated polyamidoamine dendrimer is 180,000 or more, so that the diameter of the sulfonated polyamidoamine dendrimer is 9 nm or more.
次に、触媒インク900の製造方法について説明する。
Next, a method for manufacturing the
燃料電池100の触媒インク900の製造工程は、水とエタノールから成る混合溶媒(水:エタノールの重量比=50:50)と、アイオノマー200とをビーズミルを用いて分散混合し、分散液を作製する。
In the manufacturing process of the
次に、水とエタノールの混合溶媒と、アイオノマー200とからなる分散液に、不活性ガスを封入し、触媒粒子400が担持された導電性粒子500を添加し、ビーズミルを用いて分散混合させることで、触媒インク900の製造が完了する。
Next, an inert gas is enclosed in a dispersion liquid composed of a mixed solvent of water and ethanol and
上記の方法により得られた触媒インク900を電解質膜10の両側に直接塗布し、乾燥することで、電解質膜10の両側にアノード触媒層50aおよびカソード触媒層50bを形成する。
The
電解質膜10は、パーフルオロスルホン酸電解質膜(デュポン社製 商品名「NRE211」)とする。アノード触媒層50aおよびカソード触媒層50bの電極の面積当りの白金担持量は、0.10mg/cm2とする。
The
上記の方法により得られた電解質膜10の両側にアノード触媒層50aおよびカソード触媒層50bを形成したものに、アノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bを120℃で5分間、熱圧着し、電解質膜−電極接合体90を形成する。アノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bは、カーボンペーパー(SGL社製 25BCH)とする。
The anode
以上のように、本実施の形態1の触媒インク900は、触媒粒子400が担持された導電性粒子500と、アイオノマー200としてデンドリマーとを含有し、デンドリマーはカチオン交換基を有することを特徴とする。
As described above, the
カチオン交換基を有するデンドリマーは、球状または球板状の形状と、単一分子量を有している。また、デンドリマーは、コアの外周部にデンドロンが規則的に分岐しており、デンドロンの分岐数を制御することで、デンドリマーの一次粒子径を制御することができる。 The dendrimer having a cation exchange group has a spherical or spherical plate shape and a single molecular weight. In the dendrimer, the dendron is regularly branched on the outer peripheral portion of the core, and the primary particle size of the dendrimer can be controlled by controlling the number of branches of the dendron.
さらに、デンドリマー外周部のカチオン交換基に、水やアルコールの親水部が配位するため、水やアルコール溶媒に分散し易く、また、デンドリマー粒子間の相互作用が弱いため、デンドリマーの一次粒子径を制御することで、触媒インク900中でのアイオノマー200として用いるデンドリマーのコロイド径が制御できる。
Furthermore, since the hydrophilic part of water or alcohol is coordinated to the cation exchange group on the outer periphery of the dendrimer, it is easy to disperse in water or an alcohol solvent, and the interaction between dendrimer particles is weak, so the primary particle size of the dendrimer is reduced. By controlling, the colloid diameter of the dendrimer used as the
これにより、アルコール溶媒を用いる場合であっても、アイオノマー200として、カチオン交換基を有するデンドリマーを用いることで、アイオノマー200のコロイド径の過度な微細化を低減することができ、アイオノマー200が、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔に過度に充填されることを抑制できる。
Thereby, even when an alcohol solvent is used, excessive densification of the colloid diameter of the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー200の被覆量が低減されるため、アイオノマー200が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積を増加させることができる。
As a result, since the coating amount of the
また、触媒インク900を用いてアノード触媒層50aおよびカソード触媒層50bを形成することで、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー200が過度に充填されることを抑制できる。
Further, by forming the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー200の被覆量が低減されるため、アイオノマー200が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積が増加することで、アノード60aとカソード60bの反応抵抗を低減させることができる。
As a result, since the coating amount of the
また、触媒インク900を用いて電解質膜10の両側にアノード触媒層50aおよびカソード触媒層50bを形成し、アノード触媒層50aおよびカソード触媒層50bにアノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bを積層することで、電解質膜−電極接合体90を構成する。
Further, the
これにより、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー200が過度に充填されることを抑制できる。その結果、触媒粒子400へのアイオノマー200の被覆量が低減されるため、アイオノマー200が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積が増加することで、第1燃料電池100の反応抵抗を低減することができる。
Thereby, it can suppress that the
なお、本実施の形態においては、導電性粒子500を、炭素粒子(ケッチェンブラック)としたが、これ以外にも、グラファイトケッチェンブラック、オイルファーネスブラック、アセチレンブラック、デンカブラック、サーマルブラック、チャンネルブラック等のカーボンブラックや、カーボンナノチューブやカーボンファイバーなどの繊維状の炭素などを用いることができる。また、酸化チタン、酸窒化タンタル、酸化イリジウム複合酸化物などの酸化物を用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、導電性粒子500および触媒粒子400を、水とアルコール(エタノール)の溶媒に分散させたが、これ以外にも、水、多価数アルコール(2プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等)、その他有機溶媒(ジメチルフォルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド等)およびこれらの混合溶媒を用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、アイオノマー200を、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーとしたが、これ以外にも、ポリピレンイミンデンドリマー、ポリエチレンイミンデンドリマー、アミドアミンデンドリマー、プロピレンイミンデンドリマー等の末端基にヒドロキシル基、カルボニル基、スルホン酸基、亜リン酸基、アミノ基などのカチオン交換基を付与したデンドリマーを用いることもできる。
In the present embodiment, the
(実施の形態2)
図4は、本発明の実施の形態2にかかる燃料電池の構成を模式的に示す断面図であり、図5は、本発明の実施の形態2にかかる燃料電池の電解質膜−電極接合体の構成を模式的に示す断面図であり、図6は、本発明の実施の形態2にかかる燃料電池用触媒インクの構成を示す模式図である。
(Embodiment 2)
FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of the fuel cell according to the second embodiment of the present invention, and FIG. 5 shows the electrolyte membrane-electrode assembly of the fuel cell according to the second embodiment of the present invention. FIG. 6 is a schematic diagram showing the configuration of the fuel cell catalyst ink according to the second embodiment of the present invention.
図4から図6に示す実施の形態2において、実施の形態1と同じ構成部材には、同じ符号を付与し、その重複する説明は省略する。 In the second embodiment shown in FIGS. 4 to 6, the same reference numerals are given to the same constituent members as those in the first embodiment, and the overlapping description is omitted.
図4に示すように、本実施の形態の燃料電池101は、電解質膜−電極接合体91が、アノードセパレータ70aとカソードセパレータ70bとで挟まれるように、電解質膜−電極接合体91とアノードセパレータ70aとカソードセパレータ70bとが積層されている。この積層方向に燃料電池101が複数積層されることで、燃料電池スタック(図示せず)が構成される。
As shown in FIG. 4, the
アノードセパレータ70aの電解質膜−電極接合体91に臨む面には、燃料ガス流路71aが設けられている。同様に、カソードセパレータ70bの電解質膜−電極接合体91に臨む面には、酸化剤ガス流路71bが設けられている。
A
図5に示すように、本実施の形態の電解質膜−電極接合体91は、電解質膜10と、電解質膜10を挟持するアノード61aおよびカソード61bを備える。
As shown in FIG. 5, the electrolyte membrane-
アノード61aは、電解質膜10と隣接するアノード触媒層51aと、アノードセパレータ70a(燃料ガス流路71a)と隣接するアノードガス拡散層40aから構成されている。カソード61bは、電解質膜10と隣接するカソード触媒層51bと、カソードセパレータ70b(酸化剤ガス流路71b)と隣接するカソードガス拡散層40bから構成されている。
The
アノード触媒層51aおよびカソード触媒層51bは、触媒インク901をアノードガス拡散層40aと、カソードガス拡散層40bの表面に直接塗布し、乾燥することで各々形成される。
The
燃料電池101は、燃料ガス流路71aからアノード61aに供給される燃料ガスと、酸化剤ガス流路71bからカソード61bに供給される酸化剤ガスとの反応により発電を行う。酸化剤ガスは、空気を用いる。燃料ガスは、水素含有ガスを用いる。
The
次に、本実施の形態における、触媒インク901およびその製造方法について、より詳細に説明する。
Next, the
図6に示すように、燃料電池101の触媒インク901は、触媒粒子400と、導電性粒子500と、バインダー300と、アイオノマー200と、溶媒800とから構成されている。
As shown in FIG. 6, the
導電性粒子500は、炭素粒子(ケッチェンブラック)とし、触媒粒子400は、白金触媒粒子とする。なお、白金触媒粒子は炭素粒子に46wt%の担持率で担持された白金担持炭素(田中貴金属工業「TEC10E50E」)とする。
The
バインダー300は、パーフルオロスルホン酸(ナフィオン(デュポン社製 商品名「DE520CS」))とする。添加するバインダー300の重量は、導電性粒子500の重量を1としたときに、0.2とする。
The
アイオノマー200は、カチオン交換基としてスルホン酸基を有するスルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーとする。また、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーの分子量は、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーの直径が9nm以上となる、18万以上の分子量とする。添加するアイオノマー200の重量は、導電性粒子500の重量を1としたときに、0.5とする。
The
次に、触媒インク901の製造方法について説明する。
Next, a method for manufacturing the
燃料電池101の触媒インク901の製造工程は、水とエタノールから成る混合溶媒(水:エタノールの重量比=50:50)と、バインダー300と、アイオノマー200とをビーズミルを用いて分散混合し、アイオノマー200にバインダー300を被覆させ、分散液を作製する。
A manufacturing process of the
次に、水とエタノールの混合溶媒と、アイオノマー200と、バインダー300からなる分散液に、不活性ガスを封入し、触媒粒子400が担持された導電性粒子500を添加し、ビーズミルを用いて分散混合させることで、触媒インク901の製造が完了する。
Next, an inert gas is enclosed in a dispersion liquid composed of a mixed solvent of water and ethanol, an
上記の方法により得られた触媒インク901をアノードガス拡散層40aおよびカソー
ドガス拡散層40bの表面に直接塗布し、乾燥することで、アノード61aおよびカソード61bを形成する。アノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bは、カーボンペーパー(SGL社製 25BCH)とする。以上により、電極が完成する。
The
アノード触媒層51aおよびカソード触媒層51bの電極の面積当りの白金担持量は、0.10mg/cm2とする。
The amount of platinum supported per area of the
電解質膜10は、パーフルオロスルホン酸電解質膜(デュポン社製 商品名「NRE211」)とする。上記の方法により得られたアノード61aおよびカソード61bを電解質膜10の両側に120℃で5分間、熱圧着し、電解質膜−電極接合体91を形成する。
The
以上のように、本実施の形態2の触媒インク901は、触媒粒子400が担持された導電性粒子500と、バインダー300、アイオノマー200としてデンドリマーとを含有し、デンドリマーはカチオン交換基を有することを特徴とする。
As described above, the
これにより、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー200が過度に充填されることを抑制できる。
Thereby, it can suppress that the
カチオン交換基を有するデンドリマーは、球状または球板状の形状と、単一分子量を有している。また、デンドリマーは、コアの外周部にデンドロンが規則的に分岐しており、デンドロンの分岐数を制御することで、デンドリマーの一次粒子径を制御することができる。 The dendrimer having a cation exchange group has a spherical or spherical plate shape and a single molecular weight. In the dendrimer, the dendron is regularly branched on the outer peripheral portion of the core, and the primary particle size of the dendrimer can be controlled by controlling the number of branches of the dendron.
デンドリマー外周部のカチオン交換基に、水やアルコールの親水部が配位するため、水やアルコール溶媒に分散し易く、また、デンドリマー粒子間の相互作用が弱いため、デンドリマーの一次粒子径を制御することで、触媒インク901中でのアイオノマー200として用いるデンドリマーのコロイド径が制御できる。
Since the hydrophilic part of water and alcohol is coordinated to the cation exchange group on the outer periphery of the dendrimer, it is easy to disperse in water and alcohol solvent, and the interaction between dendrimer particles is weak, so the primary particle size of the dendrimer is controlled. Thus, the colloid diameter of the dendrimer used as the
これにより、アルコール溶媒を用いる場合であっても、アイオノマー200として、カチオン交換基を有するデンドリマーを用いることで、アイオノマー200のコロイド径の過度な微細化を低減することができ、アイオノマー200が、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔に過度に充填されることを抑制できる。
Thereby, even when an alcohol solvent is used, excessive densification of the colloid diameter of the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー200の被覆量が低減されるため、アイオノマー200が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積を増加させることができる。
As a result, since the coating amount of the
また、触媒インク901は、バインダー300を有する構成としているため、アイオノマー200間の結着力や、アイオノマー200と触媒粒子400が担持された導電性粒子500間の結着力や、触媒粒子400が担持された導電性粒子500間の結着力を向上させることができ、触媒層の機械的な強度が向上する。
Further, since the
また、触媒インク901のバインダー300は、イオン交換基を有するため、アイオノマー200間のイオン導電抵抗や、アイオノマー200と触媒粒子400が担持された導電性粒子500間のイオン導電抵抗を低減させることができる。
Further, since the
また、触媒インク901を用いて、アノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bの表面に、アノード触媒層51aおよびカソード触媒層51bを形成し、アノード61aとカソード61bとすることで、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー200が過度に充填されることを抑制できる。
Further, by using the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー200の被覆量が低減されるため、アイオノマー200が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積が増加することで、アノード61aとカソード61bの反応抵抗を低減させることができる。
As a result, since the coating amount of the
また、触媒インク901を用いて形成されたアノード61aとカソード61bを電解質膜10の両側に積層して、電解質膜−電極接合体91を得ることで、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー200が過度に充填されることを抑制できる。
Further, the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー200の被覆量が低減されるため、アイオノマー200が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積が増加することで、燃料電池101の反応抵抗を低減することができる。
As a result, since the coating amount of the
なお、本実施の形態においては、導電性粒子500を、炭素粒子(ケッチェンブラック)としたが、これ以外にも、グラファイトケッチェンブラック、オイルファーネスブラック、アセチレンブラック、デンカブラック、サーマルブラック、チャンネルブラック等のカーボンブラックや、カーボンナノチューブやカーボンファイバーなどの繊維状の炭素を用いることができる。また、酸化チタン、酸窒化タンタル、酸化イリジウム複合酸化物などの酸化物を用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、導電性粒子500および触媒粒子400を、水とアルコール(エタノール)の溶媒に分散させたが、これ以外にも、水、多価数アルコール(2プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等)、その他有機溶媒(ジメチルフォルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド等)およびこれらの混合溶媒を用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、アイオノマー200を、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーとしたが、これ以外にも、ポリピレンイミンデンドリマー、ポリエチレンイミンデンドリマー、アミドアミンデンドリマー、プロピレンイミンデンドリマー等の末端基にヒドロキシル基、カルボニル基、スルホン酸基、亜リン酸基、アミノ基などのカチオン交換基を付与したデンドリマーを用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、バインダー300を、パーフルオロスルホン酸溶液(ナフィオン溶液)としたが、これ以外にも、フレミオン、アシプレッスク等のパーフルオロスルホン酸や、ビニル系ポリマーのスルホン化物やポリベンゾイミダゾール、ポリエーテルエーテルケトン等の、耐熱性高分子にスルホン酸基又はリン酸基を導入したポリマーや、フェニレン連鎖からなる芳香族化合物を重合して得られる剛直ポリフェニレンを主成分として、これにスルホン酸基を導入したポリマーを用いることもできる。
In this embodiment, the
(実施の形態3)
図7は、本発明の実施の形態3にかかる燃料電池の構成を模式的に示す断面図であり、図8は、本発明の実施の形態3にかかる燃料電池の電解質膜−電極接合体の構成を模式的に示す断面図であり、図9は、本発明の実施の形態3にかかる燃料電池用触媒インクの構成を示す模式図である。
(Embodiment 3)
FIG. 7 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of the fuel cell according to Embodiment 3 of the present invention, and FIG. 8 shows the electrolyte membrane-electrode assembly of the fuel cell according to Embodiment 3 of the present invention. FIG. 9 is a schematic diagram showing the configuration of a fuel cell catalyst ink according to a third embodiment of the present invention.
図7から図9に示す実施の形態3において、実施の形態1と同じ構成部材には、同じ符号を付与し、その重複する説明は省略する。
In Embodiment 3 shown in FIGS. 7-9, the same code | symbol is provided to the same structural member as
図7に示すように、本実施の形態の燃料電池102は、電解質膜−電極接合体92が、アノードセパレータ70aとカソードセパレータ70bとで挟まれるように、電解質膜−電極接合体92とアノードセパレータ70aとカソードセパレータ70bとが積層されている。この積層方向に燃料電池102が複数積層されることで、燃料電池スタック(図示せず)が構成される。
As shown in FIG. 7, the
アノードセパレータ70aの電解質膜−電極接合体92に臨む面には、燃料ガス流路71aが設けられている。同様に、カソードセパレータ70bの電解質膜−電極接合体92に臨む面には、酸化剤ガス流路71bが設けられている。
A fuel
図8に示すように、本実施の形態の電解質膜−電極接合体92は、電解質膜10と、電解質膜10を挟持するアノード62aおよびカソード62bを備える。
As shown in FIG. 8, the electrolyte membrane-
アノード62aは、電解質膜10と隣接するアノード触媒層52aと、アノードセパレータ70a(燃料ガス流路71a)と隣接するアノードガス拡散層40aから構成されている。カソード62bは、電解質膜10と隣接するカソード触媒層52bと、カソードセパレータ70b(酸化剤ガス流路71b)と隣接するカソードガス拡散層40bから構成されている。
The
アノード触媒層52aおよびカソード触媒層52bは、触媒インク902をアノードガス拡散層40aと、カソードガス拡散層40bの表面に直接塗布し、乾燥することで各々形成される。
The
燃料電池102は、燃料ガス流路71aからアノード62aに供給される燃料ガスと、酸化剤ガス流路71bからカソード62bに供給される酸化剤ガスとの反応により発電を行う。酸化剤ガスは、空気を用いる。燃料ガスは、水素含有ガスを用いる。
The
次に、本実施の形態における、触媒インク902およびその製造方法について、より詳細に説明する。
Next, the
図8に示すように、燃料電池102の触媒インク902は、触媒粒子400と、導電性粒子500と、バインダー301と、アイオノマー201と、溶媒800とから構成されている。
As shown in FIG. 8, the
導電性粒子500は、炭素粒子(ケッチェンブラック)とし、触媒粒子400は、白金触媒粒子とする。なお、白金触媒粒子は炭素粒子に46wt%の担持率で担持された白金担持炭素(田中貴金属工業「TEC10E50E」)とする。
The
バインダー301は、ポリテトラフルオロエチレン((ダイキン「PTFE D−210C」))とする。添加するバインダー301の重量は、導電性粒子500の重量を1としたときに、0.3とする。
The
アイオノマー201は、カチオン交換基としてスルホン酸基を有するスルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーとする。また、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーの分子量は、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーの直径が4nm以上となる、1万以上の分子量とする。添加するアイオノマー201の重量は、導電性粒子500の重量を1としたときに、0.5とする。
The
次に、触媒インク902の製造方法について説明する。
Next, a method for manufacturing the
燃料電池102の触媒インク902の製造工程は、水とエタノールから成る混合溶媒(水:エタノールの重量比=50:50)と、バインダー301と、アイオノマー201とをビーズミルを用いて分散混合し、アイオノマー201にバインダー301を被覆させ、分散液を作製する。
The manufacturing process of the
次に、水とエタノールの混合溶媒と、アイオノマー201と、バインダー301からなる分散液に、不活性ガスを封入し、触媒粒子400が担持された導電性粒子500を添加し、ビーズミルを用いて分散混合させることで、触媒インク902の製造が完了する。
Next, an inert gas is enclosed in a dispersion liquid composed of a mixed solvent of water and ethanol, an
上記の方法により得られた触媒インク902をアノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bの表面に直接塗布し、乾燥することで、アノード62aおよびカソード62bを形成する。アノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bは、カーボンペーパー(SGL社製 25BCH)とする。以上により、電極が完成する。
The
アノード触媒層52aおよびカソード触媒層52bの電極の面積当りの白金担持量は、0.10mg/cm2とする。
The amount of platinum supported per area of the electrode of the
電解質膜10は、パーフルオロスルホン酸電解質膜(デュポン社製 商品名「NRE211」)とする。上記の方法により得られたアノード62aおよびカソード62bを電解質膜10の両側に120℃で5分間、熱圧着し、電解質膜−電極接合体92を形成する。
The
以上のように、本実施の形態3の触媒インク902は、触媒粒子400が担持された導電性粒子500と、バインダー301、アイオノマー201としてデンドリマーとを含有し、デンドリマーはカチオン交換基を有することを特徴とする。
As described above, the
これにより、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー201が過度に充填されることを抑制できる。
Thereby, it can suppress that the
カチオン交換基を有するデンドリマーは、球状または球板状の形状と、単一分子量を有している。また、デンドリマーは、コアの外周部にデンドロンが規則的に分岐しており、デンドロンの分岐数を制御することで、デンドリマーの一次粒子径を制御することができる。 A dendrimer having a cation exchange group has a spherical or spherical plate shape and a single molecular weight. In the dendrimer, the dendron is regularly branched on the outer peripheral portion of the core, and the primary particle size of the dendrimer can be controlled by controlling the number of branches of the dendron.
デンドリマー外周部のカチオン交換基に、水やアルコールの親水部が配位するため、水やアルコール溶媒に分散し易く、また、デンドリマー粒子間の相互作用が弱いため、デンドリマーの一次粒子径を制御することで、触媒インク902中でのアイオノマー201として用いるデンドリマーのコロイド径が制御できる。
Since the hydrophilic part of water and alcohol is coordinated to the cation exchange group on the outer periphery of the dendrimer, it is easy to disperse in water and alcohol solvent, and the interaction between dendrimer particles is weak, so the primary particle size of the dendrimer is controlled. Thus, the colloid diameter of the dendrimer used as the
これにより、アルコール溶媒を用いる場合であっても、アイオノマー201として、カチオン交換基を有するデンドリマーを用いることで、アイオノマー201のコロイド径の過度な微細化を低減することができ、アイオノマー201が、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔に過度に充填されることを抑制できる。
Accordingly, even when an alcohol solvent is used, excessive densification of the colloid diameter of the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー201の被覆量が低減されるため、アイオノマー201が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積を増加させることができる。
As a result, since the coating amount of the
また、触媒インク902はバインダー301を有するため、アイオノマー201間の結着力や、アイオノマー201と触媒粒子400が担持された導電性粒子500間の結着力
や、触媒粒子400が担持された導電性粒子500間の結着力を向上させることができ、触媒層の機械的な強度が向上する。
In addition, since the
また、触媒インク902を用いて、アノードガス拡散層40aおよびカソードガス拡散層40bの表面に、アノード触媒層52aおよびカソード触媒層52bを形成し、アノード62aとカソード62bとすることで、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー201が過度に充填されることを抑制できる。
Further, by using the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー200の被覆量が低減されるため、アイオノマー201が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積が増加することで、アノード62aとカソード62bの反応抵抗を低減させることができる。
As a result, since the coating amount of the
また、触媒インク902を用いてアノード62aとカソード62bを電解質膜10の両側に積層して、電解質膜−電極接合体92を得ることで、触媒粒子400が担持された導電性粒子500の凝集体内の微細な細孔にアイオノマー201が過度に充填されることを抑制できる。
Further, the
その結果、触媒粒子400へのアイオノマー201の被覆量が低減されるため、アイオノマー201が有するカチオン交換基が触媒粒子400に特異吸着することが抑制され、触媒粒子400の有効反応面積が増加することで、燃料電池102の反応抵抗を低減することができる。
As a result, since the coating amount of the
なお、本実施の形態においては、導電性粒子500を、炭素粒子(ケッチェンブラック)としたが、これ以外にも、グラファイトケッチェンブラック、オイルファーネスブラック、アセチレンブラック、デンカブラック、サーマルブラック、チャンネルブラック等のカーボンブラックや、カーボンナノチューブやカーボンファイバーなどの繊維状の炭素を用いることができる。また、酸化チタン、酸窒化タンタル、酸化イリジウム複合酸化物などの酸化物を用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、導電性粒子500および触媒粒子400を、水とアルコール(エタノール)の溶媒に分散させたが、これ以外にも、水、多価数アルコール(2プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等)、その他有機溶媒(ジメチルフォルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド等)およびこれらの混合溶媒を用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、アイオノマー201を、スルホン酸化ポリアミドアミンデンドリマーとしたが、これ以外にも、ポリピレンイミンデンドリマー、ポリエチレンイミンデンドリマー、アミドアミンデンドリマー、プロピレンイミンデンドリマー等の末端基にヒドロキシル基、カルボニル基、スルホン酸基、亜リン酸基、アミノ基などのカチオン交換基を付与したデンドリマーを用いることもできる。
In the present embodiment, the
なお、本実施の形態においては、バインダー301を、ポリテトラフルオロエチレンとしたが、これ以外にも、ポリフッカビニリデン、ポリフッカビニル、四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体、エチレン・四フッ化エチレン共重合体、エチレン・クロロトリフルオロエチレン共重合体、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、ポリフェニレン、ポリエーテル、ポリイミドなどの、イオン交換基を有していない高分子とすることもできる。
In the present embodiment, the
本発明の触媒インクは、触媒表面への特異吸着が低減され、触媒粒子の有効反応面積を増加させることができ、本発明の触媒インクを用いて作製された電極で燃料電池を構成すれば、反応抵抗が低い燃料電池を提供することができるので、ポータブル電源、携帯機器用電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池に適用できる。 In the catalyst ink of the present invention, specific adsorption on the catalyst surface is reduced, the effective reaction area of the catalyst particles can be increased, and if a fuel cell is composed of electrodes made using the catalyst ink of the present invention, Since a fuel cell with low reaction resistance can be provided, it can be applied to a fuel cell used for a portable power source, a power source for portable devices, a power source for electric vehicles, a domestic cogeneration system, and the like.
10 電解質膜
40a アノードガス拡散層
40b カソードガス拡散層
50a、51a、52a アノード触媒層
50b、51b、52b カソード触媒層
60a、61a、62a アノード
60b、61b、62b カソード
70a アノードセパレータ
70b カソードセパレータ
71a 燃料ガス流路
71b 酸化剤ガス流路
90、91、92 電解質膜−電極接合体
100、101、102 燃料電池
200、201 アイオノマー
300、301 バインダー
400 触媒粒子
500 導電性粒子
800 溶媒
900、901、902 触媒インク
10
Claims (5)
前記デンドリマーは、カチオン交換基を有する触媒インク。 A catalyst ink containing a catalyst-carrying particle in which a catalyst is carried on conductive particles and a dendrimer as an ionomer, and used for producing a fuel cell electrode,
The dendrimer is a catalyst ink having a cation exchange group.
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