JP2018066605A - Processing method and processing device of radioactive waste - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の実施形態は、易溶性の放射性核種を含む放射性廃棄物の処理方法及び処理装置に関する。 Embodiments described herein relate generally to a processing method and a processing apparatus for radioactive waste containing a readily soluble radionuclide.
原子力発電所で大規模な事故が発生した場合、原子炉冷却のため大量の冷却水が注入されるため、多量の高レベル汚染水が発生する。また、放射性核種が環境に放出された場合には、原子力発電所の周囲の土壌が放射性核種によって汚染される事態が発生する。 When a large-scale accident occurs at a nuclear power plant, a large amount of high-level contaminated water is generated because a large amount of cooling water is injected to cool the reactor. In addition, when the radionuclide is released to the environment, the situation where the soil around the nuclear power plant is contaminated by the radionuclide occurs.
このような高レベル汚染水や汚染土壌には半減期が28.8年の放射性ストロンチウム(90Sr)や30.2年の放射性セシウム(137Cs)等の半減期が長い放射性核種が含まれており、長期にわたって環境に悪影響を及ぼす可能性があることから、これらの放射性核種を除去する必要がある。 Such high-level contaminated water and contaminated soil contain radionuclides with a long half-life, such as radioactive strontium ( 90 Sr) with a half-life of 28.8 years and radioactive cesium ( 137 Cs) with a half-life of 30.2 years. Therefore, it is necessary to remove these radionuclides because they may adversely affect the environment for a long time.
一般に、高レベル汚染水対策として放射能濃度の低減と減容のためゼオライト等の吸着材を用いて放射性核種を除去する手段が知られている。また、汚染土壌については、酸性溶液等からなる抽出剤を用いて放射性核種を溶出させ、抽出させた酸性溶液をゼオライト等の吸着材と接触させて放射性核種を除去する手段が提案されている。 In general, as a countermeasure against high-level contaminated water, means for removing radionuclides using an adsorbent such as zeolite is known for reducing and reducing the radioactivity concentration. For contaminated soil, a means has been proposed in which the radionuclide is eluted using an extractant composed of an acidic solution or the like, and the extracted acidic solution is brought into contact with an adsorbent such as zeolite to remove the radionuclide.
ところで、放射性核種のうち、放射性ストロンチウム(90Sr)や放射性セシウム(137Cs)は水に溶けやすい特性(易溶性)がある。そのため、易溶性の放射性核種が吸着された吸着剤は、放射性核種が環境に溶出しないように、長期にわたって安定な形態で保管する必要がある。 By the way, among the radionuclides, radioactive strontium ( 90 Sr) and radioactive cesium ( 137 Cs) have a characteristic (easily soluble) that is easily soluble in water. Therefore, it is necessary to store the adsorbent on which the readily soluble radionuclide is adsorbed in a stable form for a long period of time so that the radionuclide is not eluted into the environment.
本発明の実施形態は、上記課題を解決するためになされたもので、易溶性の放射性核種が吸着された吸着材を安定に固化し、放射性核種の溶出を抑制可能な固化体を作成する放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を提供することを目的とする。 Embodiments of the present invention have been made to solve the above-described problems, and are intended to stably solidify an adsorbent on which a readily soluble radionuclide is adsorbed, and to create a solidified body that can suppress elution of the radionuclide. It is an object of the present invention to provide a waste processing method and a processing apparatus.
上記課題を解決するために、本発明の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法は、放射性廃棄物と吸着材とを混合する混合工程と、前記混合工程で得られた混合物を圧縮する圧縮工程と、前記圧縮工程で得られた圧縮物を焼成する焼成工程と、を有し、前記吸着剤はチャバサイト、酸化チタン、モルデナイト及びA型ゼオライトからなる群のうち少なくとも一つを含有するものとする。 In order to solve the above problems, a method for treating radioactive waste according to an embodiment of the present invention includes a mixing step of mixing radioactive waste and an adsorbent, and a compression step of compressing the mixture obtained in the mixing step. And a firing step of firing the compressed product obtained in the compression step, and the adsorbent contains at least one of the group consisting of chabasite, titanium oxide, mordenite and A-type zeolite, To do.
また、本発明の実施形態に係る放射性廃棄物の処理装置は、本発明に係る放射性廃棄物の処理方法を実施するための放射性廃棄物の処理装置であって、放射性廃棄物と吸着材を混合する混合装置と、圧縮装置と、焼成装置と、を有するものとする。 Further, the radioactive waste processing apparatus according to the embodiment of the present invention is a radioactive waste processing apparatus for carrying out the radioactive waste processing method according to the present invention, wherein the radioactive waste and the adsorbent are mixed. A mixing device, a compression device, and a baking device.
本発明の実施形態によれば、易溶性の放射性核種が吸着された吸着剤からの放射性核種の溶出を抑制することができる。 According to the embodiment of the present invention, elution of a radionuclide from an adsorbent on which a readily soluble radionuclide is adsorbed can be suppressed.
以下、本発明に係る放射性廃棄物の処理方法及び処理装置の実施形態を、図面を参照して説明する。
なお、以下の説明では処理対象の放射性核種として放射性ストロンチウムを例に説明するが、放射性セシウムなど他の易溶性の放射性核種にも適用できる。
Embodiments of a radioactive waste processing method and a processing apparatus according to the present invention will be described below with reference to the drawings.
In the following description, radioactive strontium is described as an example of the radionuclide to be processed, but the present invention can also be applied to other readily soluble radionuclides such as radioactive cesium.
[第1の実施形態]
第1の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を、図1〜図3を用いて説明する。
[First Embodiment]
The radioactive waste processing method and processing apparatus according to the first embodiment will be described with reference to FIGS.
(構成)
本実施形態では、高レベル汚染水中に含まれる放射性ストロンチウムを、例えばチタン酸系吸着剤からなる吸着剤に吸着させ、吸着後の廃吸着剤(以下、「放射性廃棄物」ともいう)をゼオライト等からなる吸着材と混合し、圧縮した後、焼成することで、放射性ストロンチウムが溶出しにくい安定した固化体を形成する。
(Constitution)
In this embodiment, radioactive strontium contained in high-level contaminated water is adsorbed on an adsorbent composed of, for example, a titanate adsorbent, and the adsorbed waste adsorbent (hereinafter also referred to as “radioactive waste”) is used as zeolite or the like. It is mixed with an adsorbent comprising, compressed, and baked to form a stable solidified body in which radioactive strontium is difficult to elute.
本実施形態で用いられる放射性廃棄物の処理装置は、図2に示すように、放射性ストロンチウムを含む放射性廃棄物が収容される廃棄物容器1と、例えばゼオライト等からなる吸着材が収容される吸着材容器2と、放射性廃棄物と吸着材を攪拌混合するための混合装置3と、混合装置3で混合された混合物を圧縮するための圧縮装置4と、圧縮装置4で圧縮された混合物を焼成し固化体10を得るための焼成装置5と、から構成される。
As shown in FIG. 2, the radioactive waste processing apparatus used in the present embodiment has a
(作用)
上記放射性廃棄物の処理フローを図1により説明する。
まず、放射性ストロンチウムを含む放射性廃棄物とゼオライト(例えば、A型ゼオライト)からなる吸着材を廃棄物容器1と吸着材容器2においてそれぞれ脱水処理する(脱水工程;S1)。
(Function)
The processing flow of the radioactive waste will be described with reference to FIG.
First, an adsorbent composed of radioactive waste containing radioactive strontium and zeolite (for example, A-type zeolite) is dehydrated in the
脱水工程S1では一般に乾燥手段が用いられ、乾燥温度は、例えば60℃以上で、乾燥時間は処理量にもよるが、24時間程度である。乾燥手段としては、加熱機や乾燥機等が用いられる。 In the dehydration step S1, a drying means is generally used, and the drying temperature is, for example, 60 ° C. or more, and the drying time is about 24 hours although it depends on the throughput. As the drying means, a heater, a dryer or the like is used.
次に、脱水処理された放射性廃棄物と吸着材を混合装置3で混合し(混合工程;S3)、次いで、放射性廃棄物と吸着材との混合物を圧縮装置4で圧縮する(圧縮工程;S4)。圧縮装置4はプレス機等の成型装置が用いられる。プレス圧力は、例えば、300kg/cm2以上とする。この圧縮工程を経ることで、後の焼成工程(S5)で、混合物が飛散するのを防ぐことができる。
Next, the dehydrated radioactive waste and the adsorbent are mixed by the mixing device 3 (mixing step; S3), and then the mixture of the radioactive waste and the adsorbent is compressed by the compression device 4 (compression step; S4). ). The
次に、S4で圧縮された混合物を焼成装置5で焼成し(焼成工程;S5)、固化体10を形成する。焼成装置5としては、電気炉、焼成炉、焼成窯等を用いることができる。
焼成温度は、800℃以上、好ましくは1100℃程度に設定される。焼成温度が800℃以上とすることで、吸着材に対する放射性ストロンチウムの吸着性能が向上するため、放射性ストロンチウムが、焼成した固化体中に固定化される。これにより焼成後の固化体10から放射性ストロンチウムが溶出するのを抑制することができる。
Next, the mixture compressed in S4 is baked by the baking apparatus 5 (baking process; S5), and the
The firing temperature is set to 800 ° C. or higher, preferably about 1100 ° C. By setting the calcination temperature to 800 ° C. or higher, the adsorption performance of radioactive strontium to the adsorbent is improved, so that radioactive strontium is immobilized in the baked solidified body. Thereby, it can suppress that radioactive strontium elutes from the
また、焼成温度が800℃以上であれば、吸着材の成分と放射性ストロンチウムが鉱物(スローソン石:SrAl2Si2O8)を生成するため、当該鉱物中に放射性ストロンチウムを強固に取り込むことができる。 Further, if the firing temperature is 800 ° C. or higher, the adsorbent component and radioactive strontium produce a mineral (slowsonite: SrAl 2 Si 2 O 8 ), so that radioactive strontium can be firmly incorporated into the mineral. it can.
これにより、放射性ストロンチウムが長期的かつ安定的に固定化された固化体10を得ることができる。
なお、焼成工程S5では焼成中に固定化が行われる。
Thereby, the
In the firing step S5, immobilization is performed during firing.
(溶出試験1)
上記処理フローに基づいて得られた固化体の溶出試験結果を以下に説明する。
本溶出試験1で用いた固化体は以下のとおりである。
(Dissolution test 1)
The dissolution test result of the solidified body obtained based on the above processing flow will be described below.
The solidified bodies used in this
〈実施例1〉1100℃で焼成した放射性ストロンチウムを吸着したチタン酸系吸着剤(約50wt%)とA型ゼオライト(約50wt%)の固化体1。
〈比較例1〉1100℃で焼成した放射性ストロンチウムを吸着したチタン酸系吸着剤のみの固化体2。
焼成工程(S5)は、20℃/分の速度で1100℃まで昇温した後、その温度で1時間保持した。
<Example 1>
<Comparative Example 1>
In the firing step (S5), the temperature was raised to 1100 ° C. at a rate of 20 ° C./min, and then held at that temperature for 1 hour.
溶出試験では、固化体を純水中に液固比10ml/gで6時間浸漬し、浸漬液を0.45μmのフィルタに通過させた後、ICP−AES(ICP発光分光分析法;Inductively Coupled Plasma Atomic Emission Spectroscopy)によりストロンチウム濃度を測定した。その結果を表1に示す。
表1に示すように、比較例1では溶出したストロンチウム濃度は18mg/lであるのに対し、実施例1では検出限界以下の0.1mg/l以下であった。
このことから、放射性廃棄物に吸着材を添加して作成した固化体のほうが、吸着材を添加せずに作成した固化体よりも、放射性ストロンチウムの溶出を抑制できることがわかった。
As shown in Table 1, in Comparative Example 1, the eluted strontium concentration was 18 mg / l, whereas in Example 1, it was 0.1 mg / l or less below the detection limit.
From this, it was found that the solidified material prepared by adding the adsorbent to the radioactive waste can suppress the elution of radioactive strontium than the solidified material prepared without adding the adsorbent.
また、図2は実施例1の固化体1をX線回折装置により分析した図で、一定量のSrAl2Si2O8が検出された。このことから、放射性ストロンチウムが固化体1中にSrAl2Si2O8の鉱物形態で存在しており、放射性ストロンチウムは固化体内で長期的に強固で安定な形態であることが分かる。すなわち、固化体からの放射性ストロンチウムの溶出は長期的に抑制されることが分かる。
FIG. 2 is a diagram in which the
(効果)
本実施形態によれば、廃吸着剤に含まれる易溶性の放射性核種を、ゼオライト等からなる吸着材に強固に固定することが可能となるので、固化体からの易溶性の放射性核種の溶出を長期的に抑制することができる。
(effect)
According to this embodiment, since it becomes possible to firmly fix the easily soluble radionuclide contained in the waste adsorbent to the adsorbent made of zeolite or the like, elution of the easily soluble radionuclide from the solidified body is achieved. It can be suppressed in the long term.
[第2の実施形態]
第2の実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法及び処理装置を、図2〜図4を用いて説明する。
[Second Embodiment]
The radioactive waste processing method and processing apparatus according to the second embodiment will be described with reference to FIGS.
(構成)
本実施形態では、放射性ストロンチウムを含む汚染土壌(以下、「放射性廃棄物」ともいう)を処理する例について説明する。
処理装置及び処理条件は第1の実施形態と基本的に同じであるため、重複説明を省略する。
(Constitution)
In the present embodiment, an example of treating contaminated soil containing radioactive strontium (hereinafter also referred to as “radioactive waste”) will be described.
Since the processing apparatus and processing conditions are basically the same as those in the first embodiment, a duplicate description is omitted.
(作用)
本第2の実施形態に係る放射性廃棄物(汚染土壌)の処理フローを図4により説明する。
まず、ゼオライト(例えば、A型ゼオライト)からなる吸着材を吸着材容器2においてそれぞれ脱水処理する(脱水工程;S1)とともに、放射性ストロンチウムを含む汚染土壌からなる放射性廃棄物を脱水・分級処理する(脱水・分級工程;S2)。
(Function)
A processing flow of radioactive waste (contaminated soil) according to the second embodiment will be described with reference to FIG.
First, an adsorbent made of zeolite (for example, A-type zeolite) is dehydrated in the adsorbent container 2 (dehydration step; S1), and radioactive waste made of contaminated soil containing radioactive strontium is dehydrated and classified ( Dehydration and classification step; S2).
なお、S2の分級処理では、汚染土壌に含まれる植物、小生物等の有機物や瓦礫等を除去し、土壌の粒径が例えば2mm以下になるように分級処理する。分級装置としてはエアセパレータや篩等が用いられる(図示せず)。 In the classification process of S2, organic substances such as plants and small organisms and debris contained in the contaminated soil are removed, and the classification process is performed so that the particle size of the soil becomes 2 mm or less, for example. An air separator, a sieve, etc. are used as a classification device (not shown).
次に、放射性廃棄物と吸着材を混合装置3で混合し(混合処理;S3)、次いで、放射性廃棄物と吸着材との混合物を圧縮装置4で圧縮した後(圧縮工程;S4)、焼成装置5で焼成する(焼成工程;S5)。これにより、放射性ストロンチウムが長期的かつ安定的に固定化された固化体10を得ることができる。
Next, the radioactive waste and the adsorbent are mixed by the mixing device 3 (mixing process; S3), and then the mixture of the radioactive waste and the adsorbent is compressed by the compression device 4 (compression step; S4) and then baked. Firing is performed by the apparatus 5 (firing step; S5). Thereby, the solidified
(溶出試験2)
上記処理フローに基づいて得られた固化体の溶出試験結果を以下に説明する。
本溶出試験2で用いた固化体等は以下のとおりである。
(Dissolution test 2)
The dissolution test result of the solidified body obtained based on the above processing flow will be described below.
The solidified bodies used in the
〈実施例2〉1100℃で焼成した放射性ストロンチウムを含む汚染土壌(約50wt%)とA型ゼオライト(約50wt%)の固化体3。
〈実施例3〉1100℃で焼成したゼオライトの1種であるモルデナイト(約50wt%)と放射性ストロンチウムを含む汚染土壌(約50wt%)の固化体4。
Example 2 Solidified
Example 3 Solidified
〈実施例4〉100℃で焼成した酸化チタン系吸着剤と放射性ストロンチウムを含む汚染土壌の固化体5。
〈実施例5〉1100℃で焼成したゼオライトの1種であるチャバサイト(IE−96)(約50wt%)と放射性ストロンチウムを含む汚染土壌(約50wt%)の固化体6。
<Example 4> Solidified
Example 5 Solidified body 6 of contaminated soil (about 50 wt%) containing chabasite (IE-96) (about 50 wt%) and radioactive strontium, which is a kind of zeolite calcined at 1100 ° C.
〈比較例2〉未焼成の放射性ストロンチウムで汚染された汚染土壌。
〈比較例3〉1100℃で焼成した放射性ストロンチウムを含む汚染土壌の固化体7。
<Comparative Example 2> Contaminated soil contaminated with unfired radioactive strontium.
<Comparative Example 3> Solidified body 7 of contaminated soil containing radioactive strontium baked at 1100 ° C.
溶出試験2では、表2に示すように、実施例2〜5では検出されたストロンチウム濃度は0.1、17、16、31mg/lであるのに対し、比較例2〜比較例3では、それぞれ2462、43mg/lであった。
なお、測定方法は上記溶出試験1と同様である。溶出試験結果を表2に示す。
The measuring method is the same as in the
この溶出試験2の結果から、汚染土壌である放射性廃棄物に吸着材を添加して作成した固化体(実施例2〜5、固化体3〜6)の方が、放射性廃棄物のみ(比較例2)、又は、放射性廃棄物に吸着材を添加せずに作成した固化体(比較例3、固化体7)よりも、固化体3〜6からの放射性ストロンチウムの溶出量は低いことがわかる。
From the results of this
特に、実施例2の固化体3では放射性ストロンチウムの溶出量が検出限界以下で、ほとんど検出されていない。
また、実施例2の固化体3をX線回折装置により分析したところ、第1の実施形態と同様に図2に示す結果が得られた。すなわち、図2によれば、固化体3から一定量のSrAl2Si2O8が検出された。このことから、放射性ストロンチウムが固化体2中にSrAl2Si2O8の鉱物形態で存在しており、固化体からの放射性ストロンチウムの溶出は長期的に抑制されることが分かる。
In particular, in the solidified
Moreover, when the solidified
同様に、実施例2〜5の固化体3〜6も、放射性ストロンチウムは固化体中でSrAl2Si2O8の鉱物形態で存在していると考えられ、固化体からの放射性ストロンチウムの溶出は長期的に抑制されると考えられる。
Similarly, in the solidified
(効果)
本実施形態によれば、易溶性の放射性核種が含まれた汚染土壌においても、易溶性の放射性核種をゼオライト等からなる吸着材に強固に固定することが可能となるので、固化体からの易溶性の放射性核種の溶出を長期的に抑制することができる。
(effect)
According to this embodiment, even in contaminated soil containing easily soluble radionuclides, it is possible to firmly fix readily soluble radionuclides to an adsorbent made of zeolite or the like. Elution of soluble radionuclides can be suppressed for a long time.
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。 As mentioned above, although some embodiment of this invention was described, these embodiment is shown as an example and is not intending limiting the range of invention. These novel embodiments can be implemented in various other forms, and various omissions, replacements, and changes can be made without departing from the scope of the invention. These embodiments and modifications thereof are included in the scope and gist of the invention, and are included in the invention described in the claims and the equivalents thereof.
1…廃棄物容器、2…吸着材容器、3…混合装置、4…圧縮装置、5…焼成装置、10…固化体
DESCRIPTION OF
Claims (6)
前記混合工程で得られた混合物を圧縮する圧縮工程と、
前記圧縮工程で得られた圧縮物を焼成する焼成工程と、を有し、
前記吸着剤はチャバサイト、酸化チタン、モルデナイト及びA型ゼオライトからなる群のうち少なくとも一つを含有する放射性廃棄物の処理方法。 A mixing step of mixing the radioactive waste and the adsorbent; a compression step of compressing the mixture obtained in the mixing step;
A firing step of firing the compressed product obtained in the compression step,
The adsorbent is a method for treating radioactive waste, wherein the adsorbent contains at least one selected from the group consisting of chabasite, titanium oxide, mordenite, and A-type zeolite.
放射性廃棄物と吸着材を混合する混合装置と、圧縮装置と、焼成装置と、を有することを特徴とする放射性廃棄物の処理装置。
A radioactive waste treatment apparatus for carrying out the radioactive waste treatment method according to any one of claims 1 to 5,
A processing apparatus for radioactive waste, comprising: a mixing device that mixes radioactive waste and an adsorbent, a compression device, and a baking device.
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