JP2017215213A - Radiation detection element and manufacturing method of radiation detection element - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射線検出素子、及びその製造方法に関する。 The present invention relates to a radiation detection element and a manufacturing method thereof.
医療用や工業用の放射線検出素子において、シリコン、アモルファスセレン、ＣｄＴｅ、ＣｄＺｎＴｅ、ＨｇＩ２、ＰｂＩ２、ＢｉＩ３、ＴｌＢｒなどの半導体を検出層として用いた直接変換型の放射線検出素子が知られている。一般的に、直接変換型の放射線検出素子においては、検出層の上下に設けた電極によって検出層の厚み方向に電界を印加して、放射線によって検出層内で生成された電荷（キャリア）を電界方向にドリフトさせて電極からの信号を検出する。この際、検出層の厚み（電極間距離）に対してキャリアのドリフト長（λ＝μτＥ、ここでλは距離、μは移動度、τは散乱時間、Ｅは電界をそれぞれ表わしている）が不十分であると、電極に捕集される前にキャリアがトラップされてしまい、キャリア捕集効率（信号強度）の低下に繋がる。よって、電極間距離に対して十分なキャリアのドリフト長を確保できるような電界強度で動作させる必要がある。 In medical and industrial radiation detection elements, direct conversion type radiation detection elements using semiconductors such as silicon, amorphous selenium, CdTe, CdZnTe, HgI 2 , PbI 2 , BiI 3 , and TlBr as detection layers are known. Yes. Generally, in a direct conversion type radiation detection element, an electric field is applied in the thickness direction of the detection layer by electrodes provided above and below the detection layer, and electric charges (carriers) generated in the detection layer by radiation are applied to the electric field. The signal from the electrode is detected by drifting in the direction. At this time, the carrier drift length (λ = μτE, where λ is the distance, μ is the mobility, τ is the scattering time, and E is the electric field) with respect to the thickness of the detection layer (distance between the electrodes). If insufficient, carriers are trapped before being collected by the electrode, leading to a decrease in carrier collection efficiency (signal intensity). Therefore, it is necessary to operate with an electric field strength that can secure a sufficient carrier drift length with respect to the distance between the electrodes.
このため、非特許文献１では、検出層のシリコンを半導体プロセスで三次元的に加工し、柱状の電極部分をシリコンに埋め込み、検出層の面内方向（電極部分の柱状方向に垂直な方向）に電界を印加する構成の放射線検出素子が記載されている。このような構成によると、厚み方向に電界を印加する一般的な構成よりも電極間距離を短くすることができるため、低い電界強度においても電極間距離に対して十分なキャリアのドリフト長を確保することが可能となり、キャリアのトラップを抑制することができる。 For this reason, in Non-Patent Document 1, the silicon of the detection layer is three-dimensionally processed by a semiconductor process, the columnar electrode portion is embedded in silicon, and the in-plane direction of the detection layer (the direction perpendicular to the columnar direction of the electrode portion) Describes a radiation detection element configured to apply an electric field. According to such a configuration, the distance between the electrodes can be shortened compared to a general configuration in which an electric field is applied in the thickness direction, so that a sufficient carrier drift length with respect to the distance between the electrodes can be ensured even at a low electric field strength. Carrier trapping can be suppressed.
シリコンは放射線の吸収係数が低いため、エネルギーの高い放射線を検出する場合には厚い検出層が必要となる。例えば、５０ｋｅＶのエネルギーを有する放射線を９割以上吸収するには２５ｍｍ程度の厚みが必要となることから、結果として放射線検出素子の容積が大きくなってしまう。一方で、ＨｇＩ２、ＰｂＩ２、ＢｉＩ３、ＴｌＢｒなど原子番号の大きな元素から構成される半導体材料は放射線の吸収係数は高いが、シリコンのような加工プロセスが確立されておらず、検出層に電極が埋め込まれたような三次元構造を作製することは困難である。 Since silicon has a low radiation absorption coefficient, a thick detection layer is required when detecting radiation with high energy. For example, a thickness of about 25 mm is required to absorb 90% or more of radiation having an energy of 50 keV, resulting in an increase in the volume of the radiation detection element. On the other hand, a semiconductor material composed of an element having a large atomic number such as HgI 2 , PbI 2 , BiI 3 , TlBr has a high radiation absorption coefficient, but a processing process such as silicon has not been established, It is difficult to produce a three-dimensional structure in which electrodes are embedded.
本発明は、容易に作製可能な放射線の吸収係数が高い半導体材料からなる三次元構造を用いることで、キャリアのトラップを抑制する放射線検出素子と、該放射線検出素子の製造方法を提供することを目的とする。 The present invention provides a radiation detecting element that suppresses trapping of carriers by using a three-dimensional structure made of a semiconductor material having a high radiation absorption coefficient that can be easily manufactured, and a method for manufacturing the radiation detecting element. Objective.
本発明の放射線検出素子は、入射する放射線を電気信号に変換する放射線検出素子であって、一方向に伸びた多数の孔部と、金属を含有して構成され前記一方向に伸びた多数の柱状部と、前記孔部と前記柱状部の側面を取り囲むマトリックス部と、を備えた検出層を有し、
前記マトリックス部が半導体材料で構成され、複数の前記柱状部により第１の電極と第２の電極が構成され、前記第１の電極及び前記第２の電極により前記一方向に垂直な方向に電界を印加することを特徴とする。
The radiation detection element of the present invention is a radiation detection element that converts incident radiation into an electrical signal, and is configured to include a large number of holes extending in one direction and a metal and extending in the one direction. Having a detection layer comprising a columnar part, and a matrix part surrounding the hole and the side surface of the columnar part;
The matrix portion is made of a semiconductor material, the first electrode and the second electrode are constituted by a plurality of the columnar portions, and an electric field is perpendicular to the one direction by the first electrode and the second electrode. Is applied.
本発明は、放射線検出素子の製造方法を包含する。本発明の放射線検出素子の製造方法は、入射する放射線を電気信号に変換する放射線検出素子の製造方法であって、一方向に伸びた多数の柱状部を有する第１の相と、該第１の相を取り囲むマトリックス部を構成する第２の相と、を形成する工程と、前記柱状部を除去して多数の孔部を形成する工程と、前記孔部に選択的に金属を充填して複数の電極を形成する工程と、前記電極間に電圧を印加する手段を設ける工程と、を有することを特徴とする。 The present invention includes a method for manufacturing a radiation detection element. A method for manufacturing a radiation detection element according to the present invention is a method for manufacturing a radiation detection element that converts incident radiation into an electrical signal, the first phase having a number of columnar portions extending in one direction, and the first phase. Forming a second phase constituting a matrix part surrounding the phase, removing the columnar part to form a large number of holes, and selectively filling the holes with metal The method includes a step of forming a plurality of electrodes and a step of providing means for applying a voltage between the electrodes.
非特許文献１に開示の技術よりも容易に製造可能で、低い電界強度においてもキャリアのトラップを抑制することができる放射線検出素子と、該放射線検出素子の製造方法を提供することができる。 It is possible to provide a radiation detection element that can be manufactured more easily than the technique disclosed in Non-Patent Document 1 and that can suppress carrier trapping even at a low electric field strength, and a method for manufacturing the radiation detection element.
以下、図面に基づいて本発明の実施形態について説明をする。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
図１は本発明による放射線検出素子の一例を模式的に示した図である。図１（ａ）は断面図であり、図１（ｂ）は図１（ａ）を上面から見た際の平面図である。ここで図（ａ）は図１（ｂ）をＡ−Ａ’付近で切断した断面を示している。放射線の検出層１０は一方向（図１（ａ）における上下方向）に伸びた多数の孔部１１と、金属を含有して構成され一方向に伸びた多数の柱状部１２と、孔部１１と柱状部１２の側面を取り囲むマトリックス部１３とを備えている。図１（ａ）において１９は放射線検出素子に入射する放射線である。また、検出層１０の上面、及び、下面には、それぞれ複数の第１の電極１４、及び、複数の第２の電極１５が配置されている。複数の第１の電極１４、及び、複数の第２の電極１５はその領域内に複数の柱状部１２を含むように配置されており、各電極の領域内に含まれる複数の柱状部と電極とは電気的に接続がなされている。更に、各第１の電極１４は電圧源（不図示）、各第２の電極１５は回路基板（不図示）と電気的に接続がなされている。回路基板（不図示）は各々の第２の電極１５毎に信号を蓄積して読み出すことが可能な蓄積容量、及びＴＦＴ（薄膜トランジスタ）アレイを備えている。図１（ａ）、及び、図１（ｂ）においては検出層１０の上面に第１の電極１４、検出層１０の下面に第２の電極１５を配置しており、一対の電極を構成する第１の電極１４と第２の電極とで画素領域１６を形成している。各電極の配置や形状はこれに限らず、例えば、図１（ｃ）のように同一面内に第１の電極１４と第２の電極１５を交互に配置してもよい。また、図２に示したような電極構成であってもよい。この場合、第１の電極１４で囲まれた領域が画素領域１６となる。 FIG. 1 is a diagram schematically showing an example of a radiation detection element according to the present invention. 1A is a cross-sectional view, and FIG. 1B is a plan view when FIG. 1A is viewed from above. Here, FIG. 1A shows a cross section obtained by cutting FIG. 1B near A-A ′. The radiation detection layer 10 has a large number of holes 11 extending in one direction (vertical direction in FIG. 1A), a large number of columnar portions 12 containing a metal and extending in one direction, and the holes 11. And a matrix portion 13 surrounding the side surface of the columnar portion 12. In FIG. 1A, reference numeral 19 denotes radiation incident on the radiation detection element. A plurality of first electrodes 14 and a plurality of second electrodes 15 are arranged on the upper surface and the lower surface of the detection layer 10, respectively. The plurality of first electrodes 14 and the plurality of second electrodes 15 are arranged so as to include a plurality of columnar portions 12 in the region, and the plurality of columnar portions and electrodes included in the region of each electrode. Is electrically connected. Further, each first electrode 14 is electrically connected to a voltage source (not shown), and each second electrode 15 is electrically connected to a circuit board (not shown). A circuit board (not shown) includes a storage capacitor capable of storing and reading signals for each second electrode 15 and a TFT (thin film transistor) array. In FIG. 1A and FIG. 1B, a first electrode 14 is disposed on the upper surface of the detection layer 10 and a second electrode 15 is disposed on the lower surface of the detection layer 10 to constitute a pair of electrodes. A pixel region 16 is formed by the first electrode 14 and the second electrode. The arrangement and shape of each electrode are not limited to this, and for example, the first electrode 14 and the second electrode 15 may be alternately arranged in the same plane as shown in FIG. Further, the electrode configuration as shown in FIG. 2 may be used. In this case, the region surrounded by the first electrode 14 becomes the pixel region 16.
マトリックス部１３は放射線を吸収することでキャリアを生成し、電極間に印加した電圧により生じる電界方向にキャリアが移動することで電流応答を示す半導体材料からなっている。すなわちマトリックス部１３で放射線の電気信号への変換がなされる。このような構成とすることで、各第１の電極１４に印加された電圧により、柱状部１２を介して柱状の孔部１１の成長方向（一方向に伸びた方向）と垂直な方向（図１（ａ）における左右方向）、すなわち、検出層１０の面内方向に電界が印加されることになる。従って、検出層１０に放射線１９が入射すると、マトリックス部で生成されたキャリアは検出層１０の面内方向にドリフトして信号として検出される。よって、第１の電極１４に含まれる柱状部１２と、第２の電極１５に含まれる柱状部１２との間の距離を検出層の厚みよりも短くすることで、検出層１０の柱状の孔の成長方向、すなわち、検出層１０の厚み方向に電界が印加されるよりも電極間距離を短くすることができる。したがって、低い電界強度でも電極間距離に対して十分なキャリアのドリフト長を確保することが可能となり、キャリアのトラップを抑制することができる。つまり、キャリアの捕集効率を向上させることが可能となる。 The matrix portion 13 is made of a semiconductor material that generates a carrier by absorbing radiation, and shows a current response when the carrier moves in the direction of an electric field generated by a voltage applied between the electrodes. That is, the matrix portion 13 converts radiation into an electrical signal. By adopting such a configuration, a voltage (a direction extending in one direction) perpendicular to the growth direction (direction extending in one direction) of the columnar hole portion 11 via the columnar portion 12 due to the voltage applied to each first electrode 14. 1 (a) in the left-right direction), that is, an in-plane direction of the detection layer 10 is applied. Therefore, when the radiation 19 is incident on the detection layer 10, carriers generated in the matrix portion drift in the in-plane direction of the detection layer 10 and are detected as signals. Therefore, by making the distance between the columnar part 12 included in the first electrode 14 and the columnar part 12 included in the second electrode 15 shorter than the thickness of the detection layer, the columnar hole of the detection layer 10 is formed. The distance between the electrodes can be made shorter than when an electric field is applied in the growth direction, that is, in the thickness direction of the detection layer 10. Accordingly, it is possible to secure a sufficient carrier drift length with respect to the distance between the electrodes even at a low electric field strength, and it is possible to suppress carrier trapping. That is, it becomes possible to improve the carrier collection efficiency.
次に、検出層に用いる一軸相分離構造体について説明をする。図３は本発明における一軸相分離構造体を模式的に示した図である。 Next, the uniaxial phase separation structure used for the detection layer will be described. FIG. 3 is a diagram schematically showing a uniaxial phase separation structure in the present invention.
本明細書中における一軸相分離構造体とは、一方向に成長した複数の柱状部を構成する第１の相３１と、それらを取り囲むマトリックス部分を構成する第２の相３２からなっている。柱状部の断面構造は円形に限らず、楕円形、四角形、複数の結晶面から構成された多角形などであってもよい。 The uniaxial phase separation structure in the present specification includes a first phase 31 constituting a plurality of columnar portions grown in one direction and a second phase 32 constituting a matrix portion surrounding them. The cross-sectional structure of the columnar part is not limited to a circle, but may be an ellipse, a quadrangle, or a polygon composed of a plurality of crystal planes.
本発明では、このような一軸相分離構造体を作製するにあたり、二元系共晶材料における相分離を利用する。後述する図８を参照すると共晶点は図８における点Ｅである。共晶材料とは平衡状態図において共晶点を有する材料系を指し、共晶点とは液相から二種の固相が同時に析出する点を表す。本発明では、第１の相３１を構成する第１の材料と第２の相３２を構成する第２の材料が共晶材料であり、これらの材料を共晶組成で混合して加熱溶融した後、冷却しながら一軸方向に凝固することで一軸相分離構造体を作製する。一軸方向に凝固する手法としては、例えばブリッジマン法やチョクラルスキー法など単結晶成長で用いられる手法が適用可能である。この際、柱状部は融液と固相の界面（固液界面）に対して垂直方向に成長するため、一方向に柱状部分を成長させるには固液界面を平坦にするように温度勾配を調整することが好ましい。具体的には固液界面における温度勾配が３０℃／ｍｍ以上の条件で行うことが好ましい。 In the present invention, the phase separation in the binary eutectic material is utilized in producing such a uniaxial phase separation structure. Referring to FIG. 8 described later, the eutectic point is point E in FIG. The eutectic material refers to a material system having a eutectic point in an equilibrium diagram, and the eutectic point represents a point at which two solid phases are simultaneously precipitated from a liquid phase. In the present invention, the first material constituting the first phase 31 and the second material constituting the second phase 32 are eutectic materials, and these materials are mixed with a eutectic composition and heated and melted. Then, a uniaxial phase separation structure is produced by solidifying in a uniaxial direction while cooling. As a method of solidifying in a uniaxial direction, for example, a method used in single crystal growth such as the Bridgeman method or the Czochralski method can be applied. At this time, the columnar portion grows in a direction perpendicular to the interface between the melt and the solid phase (solid-liquid interface). Therefore, in order to grow the columnar portion in one direction, a temperature gradient is applied so as to flatten the solid-liquid interface. It is preferable to adjust. Specifically, it is preferable that the temperature gradient at the solid-liquid interface is 30 ° C./mm or more.
図４はブリッジマン法を用いて本発明における一軸相分離構造体を作製する工程を模式的に示した図である。まず図４（ａ）のように第１の相を構成する第１の材料と第２の相を構成する第２の材料を共晶組成で混合した原料を石英管４１に封入し、縦型の電気炉４２内で加熱溶融することで原料を融液４３にする。石英管４１内の雰囲気はアルゴンや窒素など原料と反応しないガスにしておくとよい。その後、図４（ｂ）のように駆動装置４４を用いて電気炉４２の内部から外部へと石英管４１を移動させていくと、温度勾配の急峻な電気炉４２の出口付近において融液４３の温度が共晶温度以下になり、融液４３が凝固して固相４５が形成されていく。十分な温度勾配が得られ難い場合、電気炉４２の出口に水冷機構を設けるなどしてもよい。固液界面４６を平坦に保った状態で石英管４１を移動させ続けることで、固液界面４６に対して垂直方向に成長した第１の材料からなる複数の柱状部と、それらを取り囲む第２の材料からなるマトリックス部に相分離した図３のような一軸相分離構造体が得られる。また、柱状部の直径及び周期は溶融部分の凝固速度に依存し、特に柱状部分の周期に関しては次式の相関があるとされる。周期をλとし、凝固速度をｖとすれば、λ２・ｖ＝一定である。従って石英管４１の移動速度を制御して凝固速度を変化させることで、周期や直径をある程度調整することが可能である。ここで周期とは、柱状部分の中心間の平均的な間隔である。本発明で第１の相３１を構成する各部分は、図３に示すように、柱状部を有する（柱状形状）ことが好ましい。本発明においては、柱状部の直径３５は、５０ｎｍ以上３０μｍ以下の範囲とすることが好ましく、より好ましくは、２００ｎｍ以上１０μｍ以下の範囲とされる。また、各部分（柱状部）の位置する周期３７は、５００ｎｍ以上５０μｍ以下の範囲とするのが好ましく、より好ましくは、１μｍ以上２０μｍ以下の範囲とされる。即ち、多数の柱状部は、第２の相３２をマトリックスとして第１の相３１が伸びた方向と垂直な面内方向の略周期的な位置に存在させるのが好適である。 FIG. 4 is a view schematically showing a process of producing a uniaxial phase separation structure in the present invention using the Bridgman method. First, as shown in FIG. 4A, a raw material in which a first material constituting the first phase and a second material constituting the second phase are mixed in a eutectic composition is enclosed in a quartz tube 41, and the vertical type The raw material is made into a melt 43 by heating and melting in the electric furnace 42. The atmosphere in the quartz tube 41 may be a gas that does not react with the raw material, such as argon or nitrogen. Thereafter, when the quartz tube 41 is moved from the inside of the electric furnace 42 to the outside by using the driving device 44 as shown in FIG. 4B, the melt 43 near the outlet of the electric furnace 42 having a steep temperature gradient. The temperature becomes equal to or lower than the eutectic temperature, and the melt 43 is solidified to form a solid phase 45. If it is difficult to obtain a sufficient temperature gradient, a water cooling mechanism may be provided at the outlet of the electric furnace 42. By continuing to move the quartz tube 41 with the solid-liquid interface 46 kept flat, a plurality of columnar portions made of the first material grown in a direction perpendicular to the solid-liquid interface 46 and a second surrounding the second column portions. Thus, a uniaxial phase separation structure as shown in FIG. Further, the diameter and period of the columnar part depend on the solidification rate of the melted part, and in particular, the period of the columnar part has the following correlation. If the period is λ and the solidification rate is v, λ 2 · v = constant. Therefore, the period and diameter can be adjusted to some extent by changing the solidification rate by controlling the moving speed of the quartz tube 41. Here, the period is an average interval between the centers of the columnar portions. Each part constituting the first phase 31 in the present invention preferably has a columnar part (columnar shape) as shown in FIG. In the present invention, the diameter 35 of the columnar portion is preferably in the range of 50 nm to 30 μm, and more preferably in the range of 200 nm to 10 μm. In addition, the period 37 in which each portion (columnar portion) is positioned is preferably in the range of 500 nm to 50 μm, and more preferably in the range of 1 μm to 20 μm. That is, it is preferable that the plurality of columnar portions be present at substantially periodic positions in the in-plane direction perpendicular to the direction in which the first phase 31 extends with the second phase 32 as a matrix.
本発明における一軸相分離構造体を作製するためには、第１の材料Ａと第２の材料Ｂが共晶材料であり、少なくとも第２の材料Ｂは放射線に対して電流応答を示す半導体材料である必要がある。また、材料Ａと材料Ｂの共晶組成ＡＸＢＹおいて材料ＡＸとＢＹの体積がＡＸ＜ＢＹであるような材料を選択することで材料Ａが柱状部分を形成し、材料Ｂがマトリックス部分を形成する一軸相分離構造体を作製することができる。 In order to produce the uniaxial phase separation structure in the present invention, the first material A and the second material B are eutectic materials, and at least the second material B is a semiconductor material that exhibits a current response to radiation. Need to be. Further, the eutectic composition of the materials A and B A X B Y Oite material A X and B Y of the volume of A X <material A by selecting materials such that B Y form a columnar portion, A uniaxial phase separation structure in which material B forms a matrix portion can be produced.
このような材料系として、臭化ナトリウムと臭化タリウム、及び、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）と臭化タリウムが挙げられる。例えば臭化ナトリウムと臭化タリウムについて説明すると、本発明者らがＤＴＡ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｔｈｅｒｍａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ）にて分析した結果によると、臭化タリウム（ＴｌＢｒ）と臭化ナトリウム（ＮａＢｒ）の共晶組成はＴｌＢｒ：ＮａＢｒ＝９０：１０（ｍｏｌ）、共晶温度は４２０℃である。この系における平衡状態図（相図）を図８に示す。図８において、Ｅが共晶点を示している。従って臭化タリウムと臭化ナトリウムを共晶組成で混合した原料を加熱溶融した後、一軸方向に凝固することで、図３において第１の相が臭化ナトリウムからなり、第２の相が臭化タリウムからなる一軸相分離構造体を作製することができる。原料が共晶組成から大きく逸脱していると一方の相が先に析出して構造を乱す要因となるため、良好な一軸相分離構造体を作製するには共晶組成を用いることが好ましい。但し、構造が大きく乱れることがなければ共晶組成から多少逸脱していてもよく、具体的には概ね±３ｍｏｌ％の範囲内であれば許容の範囲内である。本願発明では、共晶組成の±３ｍｏｌ％の以内の範囲の組成により得られる結晶組織を略共晶組織として捉えている。 Such material systems include sodium bromide and thallium bromide, and sodium chloride (NaCl) and thallium bromide. For example, sodium bromide and thallium bromide will be described. According to the results of analysis by the present inventors using DTA (Differential Thermal Analysis), the eutectic composition of thallium bromide (TlBr) and sodium bromide (NaBr) is TlBr. : NaBr = 90:10 (mol), eutectic temperature is 420 ° C. An equilibrium diagram (phase diagram) in this system is shown in FIG. In FIG. 8, E represents the eutectic point. Therefore, by heating and melting a raw material in which thallium bromide and sodium bromide are mixed in a eutectic composition, the first phase is made of sodium bromide and the second phase is an odor in FIG. A uniaxial phase separation structure made of thallium can be produced. If the raw material greatly deviates from the eutectic composition, one phase precipitates first and disturbs the structure. Therefore, the eutectic composition is preferably used to produce a good uniaxial phase separation structure. However, it may deviate somewhat from the eutectic composition as long as the structure is not significantly disturbed. Specifically, it is within the allowable range if it is approximately within ± 3 mol%. In the present invention, a crystal structure obtained by a composition within a range of ± 3 mol% of the eutectic composition is regarded as a substantially eutectic structure.
上記のように作製した一軸相分離構造体を、ダイヤモンドワイヤーソーなどを用いて所望の形状及び厚みに切り出した後、片方の切り出し面に図５（ａ）のように導電体５１と絶縁体５２からなるパターンを設ける。パターンの形成には、例えばメタルマスクを利用して絶縁体５２をスパッタリングや真空蒸着などの成膜プロセスで選択的に配置した後、導電体５１を配置するなどすればよい。続いてこれを水等の溶媒に浸漬させて十分に柱状部分５３の臭化ナトリウム（ＮａＢｒ）のみを溶解させて除去し、図５（ｂ）のように多数の柱状の孔５５を形成する。ここで、形成された柱状の孔５５のサイズは、マトリックス部５４である臭化タリウム（ＴｌＢｒ）を溶解できるエッチャントに浸漬することで大きくすることも可能である。これをめっき液に浸漬し、導電体５１を陰極として電解めっきをすることで、図６（ｃ）のように導電体５１と接している柱状の孔５５にのみ選択的に金属を充填する。めっきの終了後、表面研磨することで、図６（ｄ）のように一方向に伸びた多数の柱状の孔部、及び、一方向に伸びた金属が充填された多数の柱状部（金属を含有して構成された柱状部）と、それらの側面を取り囲むマトリックス部からなる構造を形成することができる。ここで、一方向に伸びた多数の柱状の孔部には、絶縁性の有機物が入っていてもよい。更に金属が充填された多数の柱状部に対応して第１の電極１４、及び、第２の電極１５を配置することで、図１に示すような検出層１０を有する放射線検出素子にすることができる。第１の電極１４と第２の電極１５の電極間距離は、回路基板の画素サイズに合わせるとよい。放射線検出器の用途にもよるが、例えば医療用Ｘ線フラットパネルディテクタの場合では概ね５０〜２００μｍの範囲である。第２の電極１５と回路基板を電気的に接合するには、例えば第２の電極１５と回路基板とを導電性のバンプを介して圧着するなどすればよい。 After the uniaxial phase separation structure produced as described above is cut out to a desired shape and thickness using a diamond wire saw or the like, a conductor 51 and an insulator 52 are formed on one cut surface as shown in FIG. A pattern consisting of For the formation of the pattern, for example, the insulator 52 may be selectively disposed by a film formation process such as sputtering or vacuum evaporation using a metal mask, and then the conductor 51 may be disposed. Subsequently, this is immersed in a solvent such as water to sufficiently dissolve and remove only the sodium bromide (NaBr) in the columnar portion 53 to form a large number of columnar holes 55 as shown in FIG. Here, the size of the formed columnar hole 55 can be increased by immersing it in an etchant that can dissolve thallium bromide (TlBr) that is the matrix portion 54. By immersing this in a plating solution and performing electrolytic plating using the conductor 51 as a cathode, only the columnar holes 55 in contact with the conductor 51 are selectively filled with metal as shown in FIG. After the plating is finished, the surface is polished so that a large number of columnar holes extending in one direction and a large number of columnar portions filled with metal extending in one direction (as shown in FIG. 6D) The structure which consists of the matrix part which surrounds the column-shaped part which contained and comprised) and those side surfaces can be formed. Here, an insulating organic substance may be contained in a large number of columnar holes extending in one direction. Furthermore, by arranging the first electrode 14 and the second electrode 15 corresponding to a large number of columnar portions filled with metal, a radiation detection element having the detection layer 10 as shown in FIG. Can do. The interelectrode distance between the first electrode 14 and the second electrode 15 may be adjusted to the pixel size of the circuit board. Depending on the use of the radiation detector, for example, in the case of a medical X-ray flat panel detector, it is generally in the range of 50 to 200 μm. In order to electrically join the second electrode 15 and the circuit board, for example, the second electrode 15 and the circuit board may be pressure-bonded via conductive bumps.
本実施形態によると、共晶材料を用いることにより、臭化タリウム（ＴｌＢｒ）のような放射線吸収係数が高い半導体材料からなる検出層に電極が埋め込まれたような三次元構造を容易に製造することが可能になる。さらに、このような検出層の面内方向に電界を印加する構成において、検出層の厚みよりも電極間距離を短くできるため、低い電界強度においてもキャリアのトラップを抑制することができる放射線検出素子となる。本発明の放射線検出器は共晶材料を用いて形成することができることから、第１の相と第２の相の境界を明瞭に形成することが可能となっている。つまり、実際の放射線検出部分となる第２の相に第１の相の材料が混入し難いため、良好な放射線検出特性が得られるという効果が奏される。本発明及び本願明細書において放射線とは、主としてＸ線やγ線であり、Ｘ線とは、放射線のうち、エネルギーが２ｋｅＶ以上１０００ｋｅＶ以下の電磁波を指している。また、γ線とは、放射性核種の崩壊から発生する電磁波であり、数１０ｋｅＶから数ＭｅＶのエネルギーを有している。 According to this embodiment, by using a eutectic material, a three-dimensional structure in which an electrode is embedded in a detection layer made of a semiconductor material having a high radiation absorption coefficient such as thallium bromide (TlBr) is easily manufactured. It becomes possible. Furthermore, in such a configuration in which an electric field is applied in the in-plane direction of the detection layer, the distance between the electrodes can be made shorter than the thickness of the detection layer, so that the radiation detection element capable of suppressing carrier trapping even at a low electric field strength. It becomes. Since the radiation detector of the present invention can be formed using a eutectic material, the boundary between the first phase and the second phase can be clearly formed. That is, since the material of the first phase is unlikely to be mixed into the second phase that is an actual radiation detection portion, an effect of obtaining good radiation detection characteristics is achieved. In the present invention and the present specification, radiation mainly refers to X-rays and γ-rays, and X-rays refer to electromagnetic waves having an energy of 2 keV or more and 1000 keV or less. Further, γ-rays are electromagnetic waves generated from decay of radionuclides, and have an energy of several tens keV to several MeV.
本実施例は、本発明による放射線検出素子の製造方法の具体例を説明する。臭化タリウムと臭化ナトリウムの粉末をＴｌＢｒ：ＮａＢｒ＝９０：１０（ｍｏｌ）となる比率で混合した原料を石英管に入れて、石英管内を約１０−３Ｐａに真空排気した後にアルゴンガスを導入してアルゴン雰囲気にした状態で石英管を封じ切った。この際、石英管内のアルゴン分圧が約１０５Ｐａになるようにした。 In this example, a specific example of a method for manufacturing a radiation detection element according to the present invention will be described. A raw material obtained by mixing thallium bromide and sodium bromide powders in a ratio of TlBr: NaBr = 90: 10 (mol) was put into a quartz tube, and the quartz tube was evacuated to about 10 −3 Pa, and then argon gas was supplied. The quartz tube was sealed in a state where it was introduced and the atmosphere was argon. At this time, the argon partial pressure in the quartz tube was set to about 10 5 Pa.
原料の入った石英管を図４（ａ）のように縦型の電気炉内にセットした後、電気炉の設定温度を４６０℃にして石英管内の原料を溶融した。原料全体が溶融したのを確認した後、石英管を約１５ｍｍ／ｈの速度で引き下げることで、図４（ｂ）のように電気炉の出口付近で固液界面が形成されて、原料下部より逐次凝固が進行するようにした。 After the quartz tube containing the raw material was set in a vertical electric furnace as shown in FIG. 4A, the electric furnace was set at a temperature of 460 ° C. to melt the raw material in the quartz tube. After confirming that the entire raw material has melted, the quartz tube is pulled down at a speed of about 15 mm / h, so that a solid-liquid interface is formed near the outlet of the electric furnace as shown in FIG. Sequential clotting was allowed to proceed.
石英管全体を引き下げた後、凝固した原料を取り出し、引き下げ方向と垂直な面方向にダイヤモンドワイヤーソーを用いて約５５０μｍの厚みで切り出したものを試料とした。試料の切り出し面をラッピングシートを用いて研磨して、研磨面の構造を走査型電子顕微鏡で確認したところ、直径２μｍ程度の複数の柱状部分と、それらを取り囲むマトリックス部分からなる構造となっていることが確認できた。更に、走査型電子顕微鏡に内蔵されたＥＤＸ（エネルギー分散型Ｘ線分光）を用いて、両者の組成を確認したところ、柱状部分は臭化ナトリウム、マトリックス部分は臭化タリウムからなる一軸相分離構造体となっていることが確認できた。図６は試料を水に３０分間浸漬した後に観測した光学顕微鏡像である。柱状部分の臭化ナトリウムが溶解して直径２μｍ程度の多数の柱状の孔となり、臭化タリウムからなるマトリックス部分に取り囲まれた構造となっていることが確認できる。 After pulling down the entire quartz tube, the solidified raw material was taken out, and a sample cut out to a thickness of about 550 μm using a diamond wire saw in a plane direction perpendicular to the pulling direction was used as a sample. When the cut surface of the sample was polished using a wrapping sheet and the structure of the polished surface was confirmed with a scanning electron microscope, the structure was composed of a plurality of columnar portions having a diameter of about 2 μm and a matrix portion surrounding them. I was able to confirm. Furthermore, using EDX (energy dispersive X-ray spectroscopy) built in the scanning electron microscope, the composition of both was confirmed. The columnar part was sodium bromide and the matrix part was uniaxial phase separation structure consisting of thallium bromide. I was able to confirm that it was a body. FIG. 6 is an optical microscope image observed after the sample was immersed in water for 30 minutes. It can be confirmed that sodium bromide in the columnar portion is dissolved to form a large number of columnar holes having a diameter of about 2 μm, and the structure is surrounded by a matrix portion made of thallium bromide.
次に、水に浸漬する前の試料の片方の切り出し面に、回路基板の画素サイズの周期に合わせた開口部をもつメタルマスクを用いてＳｉＯ２膜等の絶縁体の膜を配置した後、絶縁体膜で被覆されていない面に導電体膜（Ａｕ、Ｐｔ等）を配置する。続いて、上記の試料を水に３０分間浸漬し、柱状部分の臭化ナトリウム（ＮａＢｒ）のみを溶解させることによって、図６のような多数の柱状の孔を形成させる。さらに、これをＡｕ（あるいは、Ｎｉなど）のめっき液に浸漬し、導電体膜を陰極として電解めっきをすることで、導電体膜と接している複数の柱状の孔にのみ選択的にＡｕが充填される。めっきの終了後、試料の両面を表面研磨して厚みが約５００μｍとなるように調整し、一方向性を有する多数の柱状の孔、及び、一方向性を有するＡｕが充填された複数の柱状部分と、それらを取り囲む臭化ナトリウム（ＴｌＢｒ）からなる三次元構造を形成することができる。更にＡｕが充填された複数の柱状部分に対応して、第１の電極と第２の電極とをメタルマスクを用いて真空蒸着でＡｕを５０ｎｍの厚みで成膜する。第１の電極と第２の電極は、回路基板の画素サイズ１００μｍに合わせて配置し、試料の第２の電極と回路基板の画素を位置合わせしてバンプを介して圧着することで接合する。試料に設けた第１の電極に電圧を印加するための電源を接続することで、臭化ナトリウム（ＴｌＢｒ）にＡｕが充填された複数の柱状部分を含む電極が埋め込まれた三次元構造を検出層とした放射線検出素子として機能する。 Next, after disposing an insulator film such as a SiO 2 film on one cut-out surface of the sample before being immersed in water using a metal mask having an opening that matches the period of the pixel size of the circuit board, A conductor film (Au, Pt, etc.) is disposed on the surface not covered with the insulator film. Subsequently, the sample is immersed in water for 30 minutes to dissolve only columnar sodium bromide (NaBr), thereby forming a large number of columnar holes as shown in FIG. Furthermore, by immersing this in a plating solution of Au (or Ni, etc.) and performing electroplating using the conductor film as a cathode, Au is selectively applied only to a plurality of columnar holes in contact with the conductor film. Filled. After finishing the plating, both surfaces of the sample are surface-polished and adjusted to have a thickness of about 500 μm, and a plurality of columnar holes having unidirectionality and a plurality of columnar shapes filled with unidirectional Au A three-dimensional structure consisting of portions and sodium bromide (TlBr) surrounding them can be formed. Further, corresponding to the plurality of columnar portions filled with Au, the first electrode and the second electrode are formed into a film with a thickness of 50 nm by vacuum deposition using a metal mask. The first electrode and the second electrode are arranged in accordance with a pixel size of 100 μm of the circuit board, and the second electrode of the sample and the pixel of the circuit board are aligned and bonded by pressure bonding via a bump. By connecting a power source for applying a voltage to the first electrode provided on the sample, a three-dimensional structure in which electrodes including a plurality of columnar portions filled with Au in sodium bromide (TlBr) are detected is detected. It functions as a radiation detection element made into a layer.
本実施例による放射線検出素子は、放射線に対して電流応答を示す臭化タリウムに柱状の金属が充填された複数の柱状部分を含む電極が埋め込まれた三次元構造となっている。よって、第１の電極と第２の電極の電極間距離を検出層の厚みよりも短くするように各電極を配置することで、キャリアの電極間距離を短くすることが可能である。従って、低い電界強度でも電極間距離に対して十分なキャリアのドリフト長を確保することが可能となり、キャリアのトラップを抑制することができる。つまり、キャリアの捕集効率を向上させることが可能となる。 The radiation detection element according to the present embodiment has a three-dimensional structure in which electrodes including a plurality of columnar portions filled with columnar metal are filled in thallium bromide that shows a current response to radiation. Therefore, the distance between the electrodes of the carrier can be shortened by arranging each electrode so that the distance between the first electrode and the second electrode is shorter than the thickness of the detection layer. Accordingly, it is possible to secure a sufficient carrier drift length with respect to the distance between the electrodes even at a low electric field strength, and it is possible to suppress carrier trapping. That is, it becomes possible to improve the carrier collection efficiency.
１０ 検出層
１１ 一方向に伸びた孔部
１２ 一方向に伸びた柱状部）
１３ マトリックス部
１４ 第１の電極
１５ 第２の電極
10 detection layer 11 hole portion extending in one direction 12 columnar portion extending in one direction)
13 Matrix part 14 First electrode 15 Second electrode
Claims (12)
一方向に伸びた多数の孔部と、金属を含有して構成され前記一方向に伸びた多数の柱状部と、前記孔部と前記柱状部の側面を取り囲むマトリックス部と、を備えた検出層を有し、
前記マトリックス部が半導体材料で構成され、複数の前記柱状部により第１の電極と第２の電極が構成され、前記第１の電極及び前記第２の電極により前記一方向に垂直な方向に電界を印加することを特徴とする放射線検出素子。 A radiation detection element that converts incident radiation into an electrical signal,
A detection layer comprising a plurality of holes extending in one direction, a plurality of columnar parts configured to contain a metal and extending in the one direction, and a matrix part surrounding a side surface of the hole and the columnar part. Have
The matrix portion is made of a semiconductor material, the first electrode and the second electrode are constituted by a plurality of the columnar portions, and an electric field is perpendicular to the one direction by the first electrode and the second electrode. The radiation detection element characterized by applying.
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