JP2017200671A - Chemical reaction apparatus using microwave - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a chemical reaction apparatus using microwaves which can uniformly heat a reactant.SOLUTION: A chemical reaction apparatus using microwaves includes a thin rectangular reactor 10 having a thin reaction space having a space between first facing wall surfaces of 0.05 mm-2.0 mm, and microwave supply means 12 having a plurality of waveguides arranged in parallel to each other which supplies microwaves in a wavelength range of 1 m to 1 mm to the thin rectangular reactor 10 so that electric force lines or magnetic force lines of the microwaves become a parallel or vertical direction to the first facing wall surface of the thin rectangular reactor according to a reactant distributed into the reaction space, where a phase of a stationary wave of the microwaves generated in each of the waveguides is adjusted and arranged so that the thin rectangular reactor passes through the inside of the plurality of waveguides, and the total electric field intensity or the total magnetic field intensity with respect to the width direction of the thin rectangular reactor becomes approximately equal.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、マイクロ波を使用した化学反応装置に関する。   The present invention relates to a chemical reaction apparatus using a microwave.

マイクロ波照射により化学反応を促進できることが従来からよく知られている。例えば、下記特許文献1には、カーボンナノチューブサンプルを、マイクロ波空洞内の第1のマイクロ波周波数の定在波の電場が最大となる位置で処理するカーボンナノチューブの処理方法が開示されている。   It has been well known that chemical reaction can be promoted by microwave irradiation. For example, Patent Document 1 below discloses a carbon nanotube processing method in which a carbon nanotube sample is processed at a position where the electric field of a standing wave having a first microwave frequency in a microwave cavity is maximized.

また、下記特許文献2には、定在波を形成するシングルモードキャビティ内を貫通する細長チューブ状の流通管に溶液を流通させるとともに、上記流通管を電磁波強度が極大となる部分に位置するように配置して上記溶液にマイクロ波を集中して照射する装置が開示されている。   Further, in Patent Document 2 below, the solution is circulated through an elongated tube-like flow tube penetrating through a single mode cavity that forms a standing wave, and the flow tube is positioned at a portion where the electromagnetic wave intensity becomes maximum. An apparatus that concentrates and irradiates microwaves on the solution is disclosed.

上記定在波を使用したマイクロ波照射では、一般に電磁界強度の強い場所と弱い場所の時間変化がないため、強い場所にマイクロ波の被加熱対象物質(反応物)を配置した反応器とする必要があり、非常に狭い範囲内にしかマイクロ波を照射することができなかった。このため、断面積を稼ぐために幅広にした反応器、複数本の管状リアクターを隣接して備えた反応器、又は複数の流路を隣接して持つマイクロリアクターを均一に加熱することは困難であった。   In microwave irradiation using the above standing wave, there is generally no time change between a strong electromagnetic field strength and a weak magnetic field strength, so a reactor with a microwave target substance (reactant) placed in a strong location is used. It was necessary to irradiate microwaves only within a very narrow range. For this reason, it is difficult to uniformly heat a reactor widened to increase the cross-sectional area, a reactor having a plurality of tubular reactors adjacent to each other, or a microreactor having a plurality of channels adjacent to each other. there were.

特許第4634998号公報Japanese Patent No. 4634998 特許第5300014号公報Japanese Patent No. 5300014

本発明の目的は、反応物を均一に加熱することができるマイクロ波を使用した化学反応装置を提供することにある。   An object of the present invention is to provide a chemical reaction apparatus using a microwave that can uniformly heat a reaction product.

上記目的を達成するために、本発明は以下の実施態様を含む。   In order to achieve the above object, the present invention includes the following embodiments.

[1]第一の対向する壁面間の間隙が0.05mm〜2.0mmの範囲である薄型の反応空間を有する薄型矩形反応器と、前記薄型矩形反応器に波長範囲1m〜1mmのマイクロ波を、前記反応空間内に流通される反応物に応じて前記マイクロ波の電気力線又は磁力線が前記薄型矩形反応器の第一の対向する壁面と平行又は垂直方向となるように供給する、平行に配置された複数の導波管を有するマイクロ波供給手段と、を備え、前記薄型矩形反応器が前記複数の導波管の内部を貫通し、前記薄型矩形反応器の幅方向に対する総電界強度又は総磁界強度が略均等となるように各導波管に発生するマイクロ波の定在波の位相が調整され配置されていることを特徴とする、マイクロ波を使用した化学反応装置。   [1] A thin rectangular reactor having a thin reaction space in which a gap between first opposing wall surfaces is in a range of 0.05 mm to 2.0 mm, and a microwave having a wavelength range of 1 m to 1 mm in the thin rectangular reactor In accordance with the reactants flowing in the reaction space, so that the electric lines of force or lines of magnetic force of the microwave are parallel or perpendicular to the first opposing wall surface of the thin rectangular reactor. And a microwave supply means having a plurality of waveguides disposed in the plurality of waveguides, wherein the thin rectangular reactor penetrates the inside of the plurality of waveguides, and the total electric field strength in the width direction of the thin rectangular reactors Alternatively, the chemical reaction apparatus using microwaves is characterized in that the phases of the standing waves of the microwaves generated in the respective waveguides are adjusted and arranged so that the total magnetic field strength is substantially uniform.

[2]上記薄型矩形反応器の反応空間が、幅0.5m以上×奥行0.3m以上×前記第一の対向する壁面間の間隙が0.05mm〜2.0mmの直方体である、[1]に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   [2] The reaction space of the thin rectangular reactor is a rectangular parallelepiped having a width of 0.5 m or more, a depth of 0.3 m or more, and a gap between the first opposing wall surfaces of 0.05 mm to 2.0 mm. ] The chemical reaction apparatus using the microwave of description.

[3]上記薄型矩形反応器に、反応物を1mm/s以上の速度で流通させる、[1]又は[2]に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   [3] The chemical reaction apparatus using the microwave according to [1] or [2], wherein the reactant is circulated through the thin rectangular reactor at a speed of 1 mm / s or more.

[4]さらに薄型矩形反応器に反応物を流通させるための反応物供給手段を備える、[1]〜[3]のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   [4] The chemical reaction apparatus using the microwave according to any one of [1] to [3], further comprising a reactant supply means for circulating the reactant in the thin rectangular reactor.

[5]上記反応物供給手段がプランジャーポンプ、ローターリーポンプ、ダイヤフラムポンプ、シリンジポンプ、ピエゾポンプを含む送液用ポンプ又は圧力をかけてマスフローコントロ−ラーを含む液量調整装置を経由して送液する圧送装置のいずれかである、[4]に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   [5] The reactant supply means is supplied via a liquid pump including a plunger pump, a rotary pump, a diaphragm pump, a syringe pump, a piezo pump or a liquid amount adjusting device including a mass flow controller by applying pressure. The chemical reaction device using the microwave according to [4], which is any one of a pressure feeding device for feeding a liquid.

[6]上記薄型矩形反応器が、反応物の流通方向に沿って複数に分割された加熱ゾーンを有している、[1]〜[5]のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   [6] The microwave according to any one of [1] to [5], wherein the thin rectangular reactor has a heating zone divided into a plurality along the flow direction of the reactant. Chemical reactor.

[7]上記複数の導波管が、100mm以上の間隔をおいて平行に配置されている、[1]〜[6]のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   [7] The chemical reaction device using the microwave according to any one of [1] to [6], wherein the plurality of waveguides are arranged in parallel at intervals of 100 mm or more.

[8]上記薄型矩形反応器の材質が、ガラス、石英、アルミナ、合成樹脂のいずれかである、[1]〜[7]のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   [8] The chemical reaction apparatus using the microwave according to any one of [1] to [7], wherein the material of the thin rectangular reactor is any one of glass, quartz, alumina, and synthetic resin.

本発明によれば、反応物を均一に加熱することができる。   According to the present invention, the reaction product can be heated uniformly.

実施形態にかかるマイクロ波を使用した反応装置の構成例を示す図である。It is a figure which shows the structural example of the reaction apparatus using the microwave concerning embodiment. 実施形態にかかるマイクロ波供給手段の構成例を示す図である。It is a figure which shows the structural example of the microwave supply means concerning embodiment. 実施形態にかかるマイクロ波供給手段のパルス制御の例を表す説明図である。It is explanatory drawing showing the example of the pulse control of the microwave supply means concerning embodiment. 実施形態にかかるマイクロ波供給手段を構成する導波管の一例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows an example of the waveguide which comprises the microwave supply means concerning embodiment. 実施形態にかかる導波管中に発生するマイクロ波の電磁界分布の説明図である。It is explanatory drawing of the electromagnetic field distribution of the microwave which generate | occur | produces in the waveguide concerning embodiment. 実施形態にかかる薄型矩形反応器の加熱を均質にするための第一の方法の説明図である。It is explanatory drawing of the 1st method for making heating of the thin rectangular reactor concerning embodiment uniform. 実施形態にかかる薄型矩形反応器の加熱を均質にするための第一の方法の他の例の説明図である。It is explanatory drawing of the other example of the 1st method for making heating of the thin rectangular reactor concerning embodiment uniform. 実施形態にかかる薄型矩形反応器の加熱を均質にするための第二の方法の説明図である。It is explanatory drawing of the 2nd method for making heating of the thin rectangular reactor concerning embodiment uniform. 実施形態にかかる薄型矩形反応器の加熱を均質にするための第二の方法の他の例の説明図である。It is explanatory drawing of the other example of the 2nd method for making heating of the thin rectangular reactor concerning embodiment uniform.

以下、本発明を実施するための形態(以下、実施形態という)を、図面に従って説明する。   Hereinafter, modes for carrying out the present invention (hereinafter referred to as embodiments) will be described with reference to the drawings.

図1(a)、(b)には、実施形態にかかるマイクロ波を使用した反応装置の構成例が示される。図1(a)において、反応装置は、薄型矩形反応器10とマイクロ波供給手段12とを備えている。図1(a)の例では、マイクロ波供給手段12が4つの導波管14a、14b、14c及び14dを備えており、それらの内部を薄型矩形反応器10が貫通する構成となっている。なお、導波管14a、14b、14c及び14dには、マイクロ波を発生、制御する装置等が備えられているが、図1の例では説明の便宜上省略している。また、図1(a)の例では、マイクロ波供給手段12が4つの導波管14a、14b、14c及び14dを備えているが、導波管の数nは4つに限定されず、複数であれば任意の数(nは2以上の自然数)とすることができる。複数設ける導波管は、互いに平行に配置し、各々の導波管から発生するマイクロ波の干渉を避けるため、100mm以上の間隔をおくのが好適である。   FIGS. 1A and 1B show a configuration example of a reaction apparatus using a microwave according to the embodiment. In FIG. 1A, the reaction apparatus includes a thin rectangular reactor 10 and a microwave supply means 12. In the example of FIG. 1A, the microwave supply means 12 includes four waveguides 14a, 14b, 14c, and 14d, and the thin rectangular reactor 10 passes through the inside thereof. The waveguides 14a, 14b, 14c, and 14d are provided with devices that generate and control microwaves, but are omitted for convenience of explanation in the example of FIG. In the example of FIG. 1A, the microwave supply unit 12 includes four waveguides 14a, 14b, 14c, and 14d. However, the number n of the waveguides is not limited to four, and a plurality of waveguides 14a, 14b, 14c, and 14d are provided. If it is, it can be set as arbitrary numbers (n is a natural number of 2 or more). It is preferable that a plurality of waveguides are arranged in parallel with each other and have an interval of 100 mm or more in order to avoid interference of microwaves generated from each waveguide.

上記薄型矩形反応器10は、その内部が空洞とされ、図1(a)の矢印A方向に流動性を有する反応物(液体)が流通される。図1(b)には、薄型矩形反応器10の矢印A方向すなわち反応物の流通方向に垂直な断面が示される。図1(b)において、上記空洞は、一組(上下)の対向する壁面w1、w2と、壁面w1とw2とを繋ぐ側壁(左右)w3、w4とで囲まれた直方体であり、上記断面が矩形に形成されている。この空洞は、一組の対向する壁面w1、w2間の間隙Dが0.05mm〜2.0mmの範囲とされ、薄型の反応空間を構成する。また、上記壁面w1、w2は、幅0.5m以上×奥行0.3m以上のサイズとするのが好適である。幅については、薄型矩形反応器10の間隙Dが小さい値であるために、十分な生産量を得るための単位時間当たりの流量を確保するためには0.5m以上にすることが好ましい。奥行きについては、マイクロ波の導波管を複数配置するためにはある程度の値以上である必要がある。なお、薄型矩形反応器10における反応物の流速は、1mm/s以上の速度とするのが好適である。図示されていないが、薄型矩形反応器10には反応物を流通させるための反応物供給手段を備える。反応物供給手段は特に限定されず、例えばプランジャーポンプ、ローターリーポンプ、ダイヤフラムポンプ、シリンジポンプ、ピエゾポンプのような送液用ポンプを用いることもできるし、圧力をかけてマスフローコントロ−ラーのような液量調整装置を経由して送液する圧送装置を用いることもできる。   The thin rectangular reactor 10 has a hollow inside, and a reactant (liquid) having fluidity is circulated in the direction of arrow A in FIG. FIG. 1B shows a cross section of the thin rectangular reactor 10 perpendicular to the direction of arrow A, that is, the flow direction of the reactants. In FIG. 1B, the cavity is a rectangular parallelepiped surrounded by a pair (upper and lower) of opposing wall surfaces w1 and w2 and side walls (left and right) w3 and w4 connecting the wall surfaces w1 and w2. Is formed in a rectangular shape. This cavity has a gap D between a pair of opposing wall surfaces w1, w2 in the range of 0.05 mm to 2.0 mm, and constitutes a thin reaction space. Moreover, it is suitable for the said wall surface w1, w2 to set it as the size of width 0.5m or more x depth 0.3m or more. Regarding the width, since the gap D of the thin rectangular reactor 10 is a small value, it is preferably 0.5 m or more in order to secure a flow rate per unit time for obtaining a sufficient production amount. The depth needs to be a certain value or more in order to arrange a plurality of microwave waveguides. The flow rate of the reactant in the thin rectangular reactor 10 is preferably 1 mm / s or more. Although not shown, the thin rectangular reactor 10 is provided with a reactant supply means for circulating the reactant. The reactant supply means is not particularly limited. For example, a pump for feeding liquid such as a plunger pump, a rotary pump, a diaphragm pump, a syringe pump, and a piezo pump can be used. It is also possible to use a pressure feeding device that feeds liquid via such a liquid amount adjusting device.

また、薄型矩形反応器10の材質は、ガラス、石英、アルミナ、合成樹脂のようなマイクロ波の吸収が少ない材質を選ぶことが好適である。これらの1種を用いてもよいし、複数種を併用してもよい。   Further, as the material of the thin rectangular reactor 10, it is preferable to select a material that absorbs less microwaves, such as glass, quartz, alumina, and synthetic resin. These 1 type may be used and multiple types may be used together.

さらに、薄型矩形反応器10の反応空間は、図1(b)に示されるように、反応物の流通方向(矢印A方向)に沿って隔壁Iwにより複数に分割された加熱ゾーンを有することもできる。これにより、流体の流通方向に対しての横方向への拡散を抑えることが出来るので、複数の導波管を用いる際に、より均質に加熱することが出来る。   Further, as shown in FIG. 1B, the reaction space of the thin rectangular reactor 10 may have a heating zone divided into a plurality by partition walls Iw along the flow direction of the reactant (direction of arrow A). it can. Thereby, since the spreading | diffusion to the horizontal direction with respect to the distribution direction of a fluid can be suppressed, when using a some waveguide, it can heat more homogeneously.

マイクロ波供給手段12に含まれる4つの導波管14a、14b、14c及び14dは、薄型矩形反応器10にマイクロ波を供給する。薄型矩形反応器10の幅方向での均一な加熱となるように制御する上では、複数の導波管の各々の導波管中に発生する定在波の波長を同じとするのが好適である。   Four waveguides 14 a, 14 b, 14 c and 14 d included in the microwave supply means 12 supply microwaves to the thin rectangular reactor 10. In controlling the thin rectangular reactor 10 so as to be uniformly heated in the width direction, it is preferable that the wavelength of the standing wave generated in each of the plurality of waveguides is the same. is there.

図2には、マイクロ波供給手段12の構成例が示される。図2において、マイクロ波供給手段12は、導波管14、マイクロ波源制御部16、マイクロ波発生部18、モニタ部20、チューナ部22及び可動短絡部24を含んで構成されている。   FIG. 2 shows a configuration example of the microwave supply means 12. In FIG. 2, the microwave supply means 12 includes a waveguide 14, a microwave source control unit 16, a microwave generation unit 18, a monitor unit 20, a tuner unit 22, and a movable short-circuit unit 24.

マイクロ波源制御部16は、連続的又は断続的にマイクロ波を照射させるようマイクロ波発生部18を制御する。なお、マイクロ波の発生に関しては、反応熱量が高い等の理由により温度制御が難しいときには、必要に応じてパルス制御をしてもよい。この場合には、マイクロ波源制御部16は、図3に例示するように、所定電力の電源をマイクロ波発生部18に供給するオン期間動作(I)と、マイクロ波発生部18への電源供給を遮断するオフ期間動作(O)とを予め定めたタイミングごとに交互に繰り返す。   The microwave source control unit 16 controls the microwave generation unit 18 so as to irradiate microwaves continuously or intermittently. Regarding generation of microwaves, pulse control may be performed as necessary when temperature control is difficult due to a high reaction heat amount or the like. In this case, as illustrated in FIG. 3, the microwave source control unit 16 performs an on-period operation (I) for supplying power of a predetermined power to the microwave generation unit 18 and supplies power to the microwave generation unit 18. The off-period operation (O) for shutting off is alternately repeated at predetermined timings.

本実施形態のある例では、このオン期間動作の期間長さti(秒)と、オフ期間動作の期間長さto(秒)との比(デューティー比)が1:1であり、周波数(1/(ti+to))が50kHzであるが、この周波数やデューティー比、並びにマイクロ波発生部18に供給する電力Pは、加熱の対象(反応物)等に応じて決定される。   In an example of the present embodiment, the ratio (duty ratio) between the period length ti (seconds) of the on-period operation and the period length to (seconds) of the off-period operation is 1: 1, and the frequency (1 / (Ti + to)) is 50 kHz, the frequency and duty ratio, and the power P supplied to the microwave generator 18 are determined according to the heating target (reactant) and the like.

マイクロ波発生部18は、マイクロ波源制御部16から電力が供給されると、導波管14に供給するマイクロ波を発生する。ここでマイクロ波とは、波長範囲が1m〜1mm(周波数が300MHz〜300GHz)の電磁波である。本実施形態では、このマイクロ波発生部18は、導波管14の長手方向端部に形成したアイリス部から、発生したマイクロ波を導波管14内に導入する。   When power is supplied from the microwave source control unit 16, the microwave generation unit 18 generates a microwave to be supplied to the waveguide 14. Here, the microwave is an electromagnetic wave having a wavelength range of 1 m to 1 mm (frequency is 300 MHz to 300 GHz). In the present embodiment, the microwave generator 18 introduces the generated microwave into the waveguide 14 from an iris portion formed at the longitudinal end of the waveguide 14.

なお、マイクロ波発生部18としては、必要に応じてマイクロ波の電界と磁界の振動方向を変更したマイクロ波発生部を使用することもできる。この場合には、電界と磁界の振動方向毎に、すなわちTEn0モード又はTMn0モード毎に専用の導波管14を使用する。これにより、薄型矩形反応器10の反応空間内に流通される反応物に応じて、マイクロ波の電気力線又は磁力線が薄型矩形反応器10の上下の対向する壁面w1、w2と平行又は垂直方向となるようにして薄型矩形反応器10にマイクロ波を供給することができる。   In addition, as the microwave generation part 18, the microwave generation part which changed the vibration direction of the electric field and magnetic field of a microwave as needed can also be used. In this case, a dedicated waveguide 14 is used for each vibration direction of the electric field and magnetic field, that is, for each TEn0 mode or TMn0 mode. Thereby, the electric field lines or magnetic field lines of the microwaves are parallel or perpendicular to the upper and lower opposing wall surfaces w1 and w2 of the thin rectangular reactor 10 depending on the reactants flowing in the reaction space of the thin rectangular reactor 10. Thus, the microwave can be supplied to the thin rectangular reactor 10.

モニタ部20は、マイクロ波発生部18が発生したマイクロ波の入射電力と、可動短絡部24の先端部24aからの反射電力とを測定し、その測定の結果を出力する。チューナ部22は、加熱部を構成する導波管14に上記マイクロ波が進入する際に可動短絡部24の先端部24aにて発生する反射波と逆位相の電磁波を発生させて反射波を打ち消す。これにより反射波がマイクロ波発生部18に戻ることが防止される。   The monitor unit 20 measures the incident power of the microwave generated by the microwave generation unit 18 and the reflected power from the distal end portion 24a of the movable short-circuit unit 24, and outputs the measurement result. The tuner unit 22 generates an electromagnetic wave having a phase opposite to that of the reflected wave generated at the distal end portion 24a of the movable short-circuit unit 24 when the microwave enters the waveguide 14 constituting the heating unit, thereby canceling the reflected wave. . This prevents the reflected wave from returning to the microwave generator 18.

マイクロ波供給手段12を構成する導波管14は、導波管14内に配した薄型矩形反応器10内を流通する反応物を、必要に応じてより効率的に共振構造を作るために導波管14に設けられたアイリス部26(図4参照)を通じて導入されるマイクロ波により加熱する。   The waveguide 14 constituting the microwave supply means 12 guides reactants flowing in the thin rectangular reactor 10 disposed in the waveguide 14 in order to make a resonant structure more efficiently as necessary. Heating is performed by microwaves introduced through an iris portion 26 (see FIG. 4) provided in the wave tube 14.

可動短絡部24は、導波管14内を、その長手方向に移動可能に配されており、導波管14内のマイクロ波を終端する。つまり、導波管14内では、アイリス部26から導入されたマイクロ波が、この可動短絡部24の先端部24aの位置で反射して折り返す。そこでこの可動短絡部24を適宜な位置に移動させれば、マイクロ波を定在波とすることができる。具体的にはモニタ部20が測定して出力する反射電力が極力低くなるようにチューナ部22を調節する(逆位相の電磁波を発生させる)とともに、反応管にダミーの流体を流し、ダミーの流体の温度上昇をモニターしながらマイクロ波の電界又は磁界のピーク位置が所望の位置になるように位置調整を行うために可動短絡部24及びアイリス部26を移動させ、定在波のピーク位置が所望の場所に形成されたと判断された位置で可動短絡部24を固定すればよい。   The movable short-circuit portion 24 is disposed so as to be movable in the longitudinal direction in the waveguide 14 and terminates the microwave in the waveguide 14. That is, in the waveguide 14, the microwave introduced from the iris portion 26 is reflected and folded at the position of the distal end portion 24 a of the movable short-circuit portion 24. Then, if this movable short circuit part 24 is moved to a suitable position, a microwave can be made into a standing wave. Specifically, the tuner unit 22 is adjusted (generates an anti-phase electromagnetic wave) so that the reflected power measured and output by the monitor unit 20 is as low as possible, and a dummy fluid is allowed to flow through the reaction tube. In order to adjust the position so that the peak position of the microwave electric field or magnetic field becomes a desired position while monitoring the temperature rise, the movable short-circuit portion 24 and the iris portion 26 are moved, and the peak position of the standing wave is desired. What is necessary is just to fix the movable short circuit part 24 in the position judged to have been formed in this place.

本実施形態では、導波管14内におけるマイクロ波の波長は、薄型矩形反応器10の材質及びその中を流通する反応物により短縮が生じるので、定在波の条件はこれに応じて変化してしまう。そこで本実施形態では、モニタ部20の反射電力を測定しつつ、定在波を維持するための最適な位置に可動短絡部24(より詳しくはその先端部24a)が配置される。   In the present embodiment, the wavelength of the microwave in the waveguide 14 is shortened by the material of the thin rectangular reactor 10 and the reactants flowing therethrough, so the condition of the standing wave changes accordingly. End up. Therefore, in the present embodiment, the movable short-circuit portion 24 (more specifically, the distal end portion 24a) is arranged at an optimal position for maintaining the standing wave while measuring the reflected power of the monitor unit 20.

図4には、マイクロ波供給手段12を構成する導波管14の一例(TE10モードの空洞共振器)が示される。図4において、導波管14には、マイクロ波を受け入れる側に上記チューナ部22が設けられている。また、マイクロ波の入口には、アイリス部26が形成され、マイクロ波はこのアイリス部26の開口から導波管14に導入される。また、図4では、薄型矩形反応器10が破線で示されている。図4中のマイクロ波Mwの波は電界の曲線(波(振幅)の最高点(曲線の最上点)が電界最大点、最下点(曲線の最下限)が電界最小点)を示している。なお、上述したように、導波管14をTM10モードとして動作させてもよい。   FIG. 4 shows an example of the waveguide 14 constituting the microwave supply means 12 (TE10 mode cavity resonator). In FIG. 4, the waveguide section 14 is provided with the tuner section 22 on the microwave receiving side. Further, an iris portion 26 is formed at the entrance of the microwave, and the microwave is introduced into the waveguide 14 through the opening of the iris portion 26. Moreover, in FIG. 4, the thin rectangular reactor 10 is shown with the broken line. The wave of the microwave Mw in FIG. 4 shows the electric field curve (the highest point of the wave (amplitude) (the highest point of the curve) is the maximum electric field point, and the lowest point (the lowest limit of the curve is the lowest electric field point). . As described above, the waveguide 14 may be operated in the TM10 mode.

導波管14のアイリス部26と反対側の端部付近には、上記可動短絡部24が設けられており、アイリス部26と可動短絡部24の先端部24aとの間に存在するマイクロ波Mwの電界により薄型矩形反応器10内を流通する反応物が加熱される。この電界の影響範囲はマイクロ波の周波数(波長)によって異なるが、例えば2.45GHz(約148mm)の場合は電界の最大点より+/−15mm程度の範囲である。なお、後述するように、反応物によってはマイクロ波の磁界により反応物を加熱する構成としてもよい。   The movable short-circuit portion 24 is provided in the vicinity of the end portion of the waveguide 14 opposite to the iris portion 26, and the microwave Mw existing between the iris portion 26 and the distal end portion 24 a of the movable short-circuit portion 24. The reactant flowing through the thin rectangular reactor 10 is heated by the electric field. The range of influence of this electric field varies depending on the frequency (wavelength) of the microwave. For example, in the case of 2.45 GHz (about 148 mm), the range is about +/− 15 mm from the maximum point of the electric field. As will be described later, depending on the reactant, the reactant may be heated by a microwave magnetic field.

上述したように、マイクロ波発生部18は、導波管14との組み合わせにより、電界と磁界の振動方向が変更されたマイクロ波を供給することができる。これにより、マイクロ波の電気力線又は磁力線の一方が上記薄型矩形反応器10の壁面w1、w2を貫通し、他方が上記壁面w1、w2に平行な面内を通過するように制御できる。本実施形態では、加熱に使用する電気力線又は磁力線が上記壁面w1、w2に平行な面内を通過するようにマイクロ波発生部18と導波管14との組み合わせを選択する。この結果、反応物に応じて電界又は磁界を使用した適切な加熱方法を選択することができる。   As described above, the microwave generator 18 can supply microwaves in which the vibration directions of the electric field and the magnetic field are changed by the combination with the waveguide 14. Thereby, it is possible to control so that one of the electric lines of electric force or the lines of magnetic force of the microwave passes through the wall surfaces w1 and w2 of the thin rectangular reactor 10, and the other passes through a plane parallel to the wall surfaces w1 and w2. In the present embodiment, the combination of the microwave generator 18 and the waveguide 14 is selected so that the electric lines of force or magnetic lines of force used for heating pass through the plane parallel to the wall surfaces w1 and w2. As a result, an appropriate heating method using an electric field or a magnetic field can be selected depending on the reactant.

アイリス部26と可動短絡部24の先端部24aとの間にマイクロ波Mwの定在波を発生させるためには、アイリス部26と先端部24aとの距離Lを、
L=(2n−1)λg/2
とする。ここでλgはマイクロ波Mwの導波管内における波長であり、nは自然数である。
In order to generate a standing wave of the microwave Mw between the iris part 26 and the tip part 24a of the movable short-circuit part 24, the distance L between the iris part 26 and the tip part 24a is set as follows:
L = (2n−1) λg / 2
And Here, λg is the wavelength of the microwave Mw in the waveguide, and n is a natural number.

図5(a)、(b)、(c)には、導波管14中に発生するマイクロ波の電磁界分布の説明図が示される。図5(a)は、導波管14の斜視図であり、図のx−y平面に直交する方向(z軸方向)に導波管14が延在している。導波管14にマイクロ波が供給されたときには、y軸方向(x−z平面に直交する方向)に磁界が発生する。このときの磁界を表す磁力線が実線の矢印で表示されている。また、電界は磁界と直交するx軸方向に発生し、電気力線が破線の矢印で表示されている。   5A, 5B, and 5C are explanatory diagrams of the electromagnetic field distribution of the microwave generated in the waveguide 14. FIG. FIG. 5A is a perspective view of the waveguide 14, and the waveguide 14 extends in a direction (z-axis direction) orthogonal to the xy plane of the drawing. When a microwave is supplied to the waveguide 14, a magnetic field is generated in the y-axis direction (direction perpendicular to the xz plane). Magnetic field lines representing the magnetic field at this time are indicated by solid arrows. The electric field is generated in the x-axis direction orthogonal to the magnetic field, and the lines of electric force are indicated by dashed arrows.

図5(b)は、導波管14のy−z平面に平行な面での断面図である。図5(b)では、マイクロ波の電気力線が白丸(○)と黒丸(●)で示されており、白丸が紙面の手前側から裏側に向かう向き、黒丸が紙面の裏側から手前側に向かう向きの電気力線である。また、磁力線は破線で示されている。   FIG. 5B is a cross-sectional view of the waveguide 14 taken along a plane parallel to the yz plane. In FIG. 5 (b), the lines of microwave electric force are indicated by white circles (◯) and black circles (●). It is an electric field line in the direction of heading. The magnetic field lines are indicated by broken lines.

図5(b)に示された例では、薄型矩形反応器10が、一対の対向する壁面w1、w2をマイクロ波の電界方向(電気力線の方向)と実質的に平行に維持した状態で導波管14中に配置されている。これにより、薄型矩形反応器10内を流通する反応物に対して電界による誘電加熱を行うことができる。ここで、実質的に平行とは、薄型矩形反応器10の上記一対の対向する壁面w1、w2とマイクロ波の電界方向とが平行又は電界の方向に対して5度以内の角度を維持した状態をいう。なお、上記5度以内の角度とは、上記壁面w1、w2に立てた法線と電界の向きとが85度以上の角度をなしている状態をいう。また、薄型矩形反応器10が配置される導波管14中の位置は、マイクロ波の電界が最大となる点を含む位置、つまり電気力線が最も密となる領域を含む位置である。なお、電界の最大点では、磁界は最小となっている。   In the example shown in FIG. 5 (b), the thin rectangular reactor 10 maintains a pair of opposing wall surfaces w1 and w2 substantially parallel to the direction of the electric field of microwaves (direction of electric lines of force). Arranged in the waveguide 14. Thereby, the dielectric heating by an electric field can be performed with respect to the reaction material which flows through the thin rectangular reactor 10. Here, “substantially parallel” means that the pair of opposing wall surfaces w1, w2 of the thin rectangular reactor 10 and the electric field direction of the microwave are parallel or maintain an angle within 5 degrees with respect to the electric field direction. Say. Note that the angle within 5 degrees refers to a state in which the normal line standing on the wall surfaces w1 and w2 and the direction of the electric field form an angle of 85 degrees or more. Further, the position in the waveguide 14 where the thin rectangular reactor 10 is arranged is a position including a point where the electric field of the microwave is maximum, that is, a position including a region where the electric lines of force are most dense. Note that the magnetic field is minimum at the maximum point of the electric field.

図5(c)は、導波管14のx−z平面に平行な面での断面図である。図5(c)では、マイクロ波の磁力線が白丸(○)と黒丸(●)で示されており、白丸が紙面の手前側から裏側に向かう向き、黒丸が紙面の裏側から手前側に向かう向きの磁力線である。   FIG. 5C is a cross-sectional view of the waveguide 14 taken along a plane parallel to the xz plane. In FIG. 5C, the magnetic field lines of the microwave are indicated by white circles (◯) and black circles (●), the white circles are directed from the front side of the paper to the back side, and the black circles are directed from the back side of the paper to the front side. Magnetic field lines.

本実施形態のマイクロ波を使用した反応装置は以上の構成を有しており、マイクロ波源制御部16が、マイクロ波発生部18の発生するマイクロ波を連続照射、又はパルス制御して、導波管14内に配した薄型矩形反応器10にマイクロ波を供給する。   The reactor using the microwave according to the present embodiment has the above-described configuration, and the microwave source control unit 16 continuously irradiates or pulses the microwave generated by the microwave generation unit 18 to guide the microwave. Microwaves are supplied to the thin rectangular reactor 10 disposed in the tube 14.

なお、図5(a)、(b)、(c)では、y軸方向(x−z平面に直交する方向)に磁界が発生、x軸方向(y−z平面に直交する方向)に電界が発生する場合を例示しているが、上述したようにマイクロ波発生部18と導波管14との組み合わせを適宜選択することにより、x軸方向(y−z平面に直交する方向)に磁界が発生、y軸方向(x−z平面に直交する方向)に電界が発生する構成とすることもできる。薄型矩形反応器10の一対の対向する壁面(上下)w1、w2をマイクロ波の磁界方向(磁力線の方向)と実質的に平行に維持した状態で導波管14中に配置すれば、薄型矩形反応器10内を流通する反応物に対して磁界による誘導加熱を行うことができる。なお、この場合薄型矩形反応器10の一対の対向する壁面(上下)w1、w2がマイクロ波の電界方向(電気力線の方向)と実質的に垂直になる。そのため薄型矩形反応器10内に流通させる反応物が導電体である場合、あるいは反応の進行に伴い導電性を発現するものである場合には、マイクロ波加熱時にスパークが発生する可能性があるので、この態様で実施する場合には絶縁性の反応物を使用することが好ましい。   5A, 5B, and 5C, a magnetic field is generated in the y-axis direction (direction orthogonal to the xz plane), and an electric field is generated in the x-axis direction (direction orthogonal to the yz plane). As described above, the magnetic field is generated in the x-axis direction (direction perpendicular to the yz plane) by appropriately selecting the combination of the microwave generator 18 and the waveguide 14 as described above. And an electric field is generated in the y-axis direction (direction perpendicular to the xz plane). If the pair of opposing wall surfaces (upper and lower) w1 and w2 of the thin rectangular reactor 10 are arranged in the waveguide 14 in a state of being substantially parallel to the direction of the magnetic field of the microwave (direction of the lines of magnetic force), the thin rectangular reactor 10 Inductive heating by a magnetic field can be performed on the reactant flowing in the reactor 10. In this case, the pair of opposing wall surfaces (upper and lower) w1 and w2 of the thin rectangular reactor 10 are substantially perpendicular to the direction of the electric field of microwaves (direction of electric lines of force). Therefore, if the reactant to be circulated in the thin rectangular reactor 10 is a conductor, or if it develops conductivity as the reaction proceeds, sparks may occur during microwave heating. In this embodiment, it is preferable to use an insulating reactant.

以上に述べた導波管14の内部に形成されるマイクロ波の定在波には、上述したように、電界と磁界に最大点と最小点が存在する。このため、1つの導波管14で反応物を加熱する構成では、薄型矩形反応器10の反応空間を大きくしていくと、加熱ムラが発生する。このため、図1に示されるように、導波管14を複数配置する。   As described above, the microwave standing wave formed inside the waveguide 14 described above has a maximum point and a minimum point in the electric field and the magnetic field. For this reason, in the configuration in which the reactant is heated by one waveguide 14, heating unevenness occurs when the reaction space of the thin rectangular reactor 10 is increased. For this reason, a plurality of waveguides 14 are arranged as shown in FIG.

加熱を均質にする方法としては、奇数番目の導波管と偶数番目の導波管の位相を90度ずらす方法(第一の方法)がある。より厳密にコントロールするにはn個の導波管を用いる場合に、180/n度ずつ位相をずらす方法(第二の方法)がある。これにより、電界と磁界の最大点と最小点を分散することができ、加熱を均質にすることができる。   As a method for making the heating uniform, there is a method (first method) in which the phases of the odd-numbered waveguides and the even-numbered waveguides are shifted by 90 degrees. For more precise control, there is a method (second method) in which the phase is shifted by 180 / n degrees when n waveguides are used. Thereby, the maximum and minimum points of the electric and magnetic fields can be dispersed, and heating can be made uniform.

図6は、第一の方法の例であり、導波管14を4つ(14a、14b、14c及び14d)設けた場合の定在波の位相の制御例が示される。図6の例では、図1に対応して4つの導波管14a、14b、14c及び14dが図の上から順番に示されている。なお、説明の便宜上4つの導波管14a、14b、14c及び14dが切り離されて描かれているが、図1(a)に示した通り、薄型矩形反応器10により接続されて配置されている。導波管14aと14cの位相が同一、導波管14bと14dの位相が同一であり、導波管14a及び14cの位相と、導波管14b及び14dの位相とが90度ずれるように各導波管が図の左右方向にずれて配置されている。   FIG. 6 shows an example of the first method, and shows an example of controlling the phase of a standing wave when four waveguides 14 (14a, 14b, 14c and 14d) are provided. In the example of FIG. 6, corresponding to FIG. 1, four waveguides 14a, 14b, 14c, and 14d are shown in order from the top of the figure. For convenience of explanation, the four waveguides 14a, 14b, 14c, and 14d are shown separated, but are connected and arranged by the thin rectangular reactor 10 as shown in FIG. . Each of the waveguides 14a and 14c has the same phase, the waveguides 14b and 14d have the same phase, and the phases of the waveguides 14a and 14c and the phases of the waveguides 14b and 14d are shifted by 90 degrees. Waveguides are arranged so as to be shifted in the horizontal direction in the figure.

図7は、第一の方法の他の例である。図6と同様に、4つの導波管14a、14b、14c及び14dは薄型矩形反応器10により接続されて配置されている。4つの導波管14a、14b、14c及び14dでは、アイリス部26と可動短絡部24の先端部24aの位置を制御し、各導波管に生じる定在波の位相を制御している。これにより、導波管14aと14cの位相が同一、導波管14bと14dの位相が同一であり、導波管14a及び14cの位相と、導波管14b及び14dの位相とが90度ずれている。   FIG. 7 is another example of the first method. As in FIG. 6, the four waveguides 14 a, 14 b, 14 c, and 14 d are connected by the thin rectangular reactor 10. In the four waveguides 14a, 14b, 14c, and 14d, the positions of the iris portion 26 and the distal end portion 24a of the movable short-circuit portion 24 are controlled, and the phase of the standing wave generated in each waveguide is controlled. As a result, the phases of the waveguides 14a and 14c are the same, the phases of the waveguides 14b and 14d are the same, and the phases of the waveguides 14a and 14c and the phases of the waveguides 14b and 14d are shifted by 90 degrees. ing.

図8は、第二の方法の例である。図6と同様に、4つの導波管14a、14b、14c及び14dは薄型矩形反応器10により接続されて配置されている。4つ(n=4)の導波管14a、14b、14c及び14dは、各導波管に生じる定在波の位相が(180/4)度、すなわち45度分ずつずれるように配置されている。具体的には、導波管14aに対して、導波管14bでは定在波の位相の90度分図の右にずれた位置に配置され、導波管14cでは定在波の位相の45度分図の右にずれた位置に配置され、導波管14dでは定在波の位相の45度分図の左にずれた位置に配置されている。   FIG. 8 is an example of the second method. As in FIG. 6, the four waveguides 14 a, 14 b, 14 c, and 14 d are connected by the thin rectangular reactor 10. The four (n = 4) waveguides 14a, 14b, 14c and 14d are arranged so that the phase of the standing wave generated in each waveguide is shifted by (180/4) degrees, that is, 45 degrees. Yes. Specifically, with respect to the waveguide 14a, the waveguide 14b is disposed at a position shifted to the right by 90 degrees of the phase of the standing wave, and the waveguide 14c has a phase of 45 of the standing wave. In the waveguide 14d, it is arranged at a position shifted to the left in the figure by 45 degrees of the phase of the standing wave.

図9は、第二の方法の他の例である。図8と同様に、4つの導波管14a、14b、14c及び14dは薄型矩形反応器10により接続されて配置されている。4つ(n=4)の導波管14a、14b、14c及び14dでは、アイリス部26と可動短絡部24の先端部24aの位置を制御し、各導波管に生じる定在波の位相を制御している。これにより、各導波管に生じる定在波の位相が(180/4)度、すなわち45度分ずつずれている。具体的には、導波管14aの位相に対して、導波管14bの位相が定在波の位相の90度分図の右にずれ、導波管14cの位相が定在波の位相の45度分図の右にずれ、導波管14dの位相が定在波の位相の45度分図の左にずれている。   FIG. 9 is another example of the second method. As in FIG. 8, the four waveguides 14 a, 14 b, 14 c, and 14 d are connected by the thin rectangular reactor 10. In four (n = 4) waveguides 14a, 14b, 14c and 14d, the positions of the iris part 26 and the tip 24a of the movable short circuit part 24 are controlled, and the phase of the standing wave generated in each waveguide is adjusted. I have control. Thereby, the phase of the standing wave generated in each waveguide is shifted by (180/4) degrees, that is, 45 degrees. Specifically, with respect to the phase of the waveguide 14a, the phase of the waveguide 14b is shifted to the right in the diagram by 90 degrees of the phase of the standing wave, and the phase of the waveguide 14c is the phase of the standing wave. The phase of the waveguide 14d is shifted to the left of the 45 degree diagram of the standing wave phase.

以上の構成により、薄型矩形反応器10の幅方向に対する総電界強度又は総磁界強度を略均等とすることができ、薄型矩形反応器10に照射されるマイクロ波の強度の差を小さくすることができる。この結果、薄型矩形反応器10の内部を流通する反応物に対してより均一にマイクロ波を照射することができ、均一な加熱を行うことができる。   With the above configuration, the total electric field strength or total magnetic field strength with respect to the width direction of the thin rectangular reactor 10 can be made substantially uniform, and the difference in the intensity of the microwaves irradiated to the thin rectangular reactor 10 can be reduced. it can. As a result, it is possible to more uniformly irradiate the reactant flowing through the thin rectangular reactor 10 with microwaves and perform uniform heating.

10 薄型矩形反応器、12 マイクロ波供給手段、14、14a、14b、14c、14d 導波管、16 マイクロ波源制御部、18 マイクロ波発生部、20 モニタ部、22 チューナ部、24 可動短絡部、24a 先端部、26 アイリス部。

10 thin rectangular reactor, 12 microwave supply means, 14, 14a, 14b, 14c, 14d waveguide, 16 microwave source control unit, 18 microwave generation unit, 20 monitor unit, 22 tuner unit, 24 movable short circuit unit, 24a tip, 26 iris.

Claims (8)

第一の対向する壁面間の間隙が0.05mm〜2.0mmの範囲である薄型の反応空間を有する薄型矩形反応器と、
前記薄型矩形反応器に波長範囲1m〜1mmのマイクロ波を、前記反応空間内に流通される反応物に応じて前記マイクロ波の電気力線又は磁力線が前記薄型矩形反応器の第一の対向する壁面と平行又は垂直方向となるように供給する、平行に配置された複数の導波管を有するマイクロ波供給手段と、
を備え、
前記薄型矩形反応器が前記複数の導波管の内部を貫通し、前記薄型矩形反応器の幅方向に対する総電界強度又は総磁界強度が略均等となるように各導波管に発生するマイクロ波の定在波の位相が調整され配置されていることを特徴とする、マイクロ波を使用した化学反応装置。
A thin rectangular reactor having a thin reaction space in which the gap between the first opposing wall surfaces is in the range of 0.05 mm to 2.0 mm;
A microwave having a wavelength range of 1 m to 1 mm is applied to the thin rectangular reactor, and electric lines of force or magnetic lines of the microwave are opposed to the first of the thin rectangular reactor in accordance with the reactants circulated in the reaction space. A microwave supply means having a plurality of waveguides arranged in parallel to be supplied so as to be parallel or perpendicular to the wall surface;
With
Microwaves generated in each waveguide such that the thin rectangular reactors penetrate the inside of the plurality of waveguides and the total electric field strength or total magnetic field strength in the width direction of the thin rectangular reactors is substantially equal. A chemical reaction apparatus using microwaves, characterized in that the phase of standing waves is adjusted and arranged.
前記薄型矩形反応器の反応空間が幅0.5m以上×奥行0.3m以上×前記第一の対向する壁面間の間隙が0.05mm〜2.0mmの直方体である、請求項1に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   The reaction space of the thin rectangular reactor is a rectangular parallelepiped having a width of 0.5 m or more, a depth of 0.3 m or more, and a gap between the first opposing wall surfaces of 0.05 mm to 2.0 mm. Chemical reaction equipment using microwaves. 前記薄型矩形反応器に、反応物を1mm/s以上の速度で流通させる、請求項1又は2に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   The chemical reaction apparatus using a microwave according to claim 1 or 2, wherein a reactant is circulated through the thin rectangular reactor at a speed of 1 mm / s or more. さらに薄型矩形反応器に反応物を流通させるための反応物供給手段を備える、請求項1〜3のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   Furthermore, the chemical reaction apparatus using the microwave as described in any one of Claims 1-3 provided with the reactant supply means for distribute | circulating a reactant to a thin rectangular reactor. 前記反応物供給手段がプランジャーポンプ、ローターリーポンプ、ダイヤフラムポンプ、シリンジポンプ、ピエゾポンプを含む送液用ポンプ又は圧力をかけてマスフローコントロ−ラーを含む液量調整装置を経由して送液する圧送装置のいずれかである請求項4に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   The reactant supply means sends a liquid via a plunger pump, a rotary pump, a diaphragm pump, a syringe pump, a piezo pump or a liquid amount adjusting device including a mass flow controller under pressure. The chemical reaction apparatus using a microwave according to claim 4, wherein the chemical reaction apparatus is any one of a pumping apparatus. 前記薄型矩形反応器が、反応物の流通方向に沿って複数に分割された加熱ゾーンを有している、請求項1〜5のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   The chemical reaction apparatus using a microwave according to any one of claims 1 to 5, wherein the thin rectangular reactor has a heating zone divided into a plurality along the flow direction of the reactant. 前記複数の導波管が、100mm以上の間隔をおいて平行に配置されている、請求項1〜6のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。   The chemical reaction apparatus using a microwave according to any one of claims 1 to 6, wherein the plurality of waveguides are arranged in parallel with an interval of 100 mm or more. 前記薄型矩形反応器の材質が、ガラス、石英、アルミナ、合成樹脂のいずれかである、請求項1〜7のいずれか一項に記載のマイクロ波を使用した化学反応装置。

The chemical reaction apparatus using the microwave according to any one of claims 1 to 7, wherein a material of the thin rectangular reactor is any one of glass, quartz, alumina, and synthetic resin.

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