JP2017181029A - Removal method and removal device of radioactive cesium - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射性セシウムを含有する廃棄物から放射性セシウムを除去する方法及び装置に関し、特に、放射性セシウムを含有する廃棄物を減容化すると共に、加熱生成物の放射性セシウム濃度を低減する方法等に関する。 The present invention relates to a method and apparatus for removing radioactive cesium from waste containing radioactive cesium, and in particular, a method for reducing the volume of radioactive cesium-containing waste and reducing the concentration of radioactive cesium in a heated product. About.
土壌に取り込まれた放射性セシウムを除去するため、例えば、特許文献1には、放射性セシウムで汚染された土壌をロータリーキルンで加熱し、キルン排ガスを冷却して放射性セシウムを含む微粉を生じさせ、キルン排ガス中の粗粉を回収してロータリーキルンに返送し、キルン排ガスから微粉を捕集する技術が記載されている。この技術により、放射性セシウムが微粉として高濃度に濃縮されて減容化が図られ、中間貯蔵又は最終処分の負担を軽減することができ、放射性セシウム濃度が低減された加熱生成物を得ることができる。
In order to remove the radioactive cesium taken into the soil, for example, in
上記放射性セシウムの除去技術では、キルン排ガスを冷却した後に粗粉を回収するため、この粗粉には固化した塩化物が付着し、処理前の放射性セシウムで汚染された土壌よりも高濃度の放射性セシウムが含まれることになる。そして、この粗粉をロータリーキルンに返送すると、放射性セシウムが循環濃縮し、加熱生成物の放射性セシウム濃度が増加するおそれがある。 In the above radioactive cesium removal technology, since the coarse powder is recovered after the kiln exhaust gas is cooled, solidified chloride adheres to the coarse powder, and the radioactive powder has a higher concentration than the soil contaminated with the radioactive cesium before treatment. Cesium will be included. And if this coarse powder is returned to a rotary kiln, radioactive cesium will circulate and concentrate, and there exists a possibility that the radioactive cesium density | concentration of a heating product may increase.
また、上記粗粉にはアルカリも高濃度で含まれているため、粗粉をロータリーキルンに返送すると、キルン内原料の融点が下がり、焼成温度が低下傾向となると共に、放射性セシウムの揮発率が低下し、加熱生成物の放射性セシウム濃度が増加することになる。 In addition, since the coarse powder contains alkali at a high concentration, when the coarse powder is returned to the rotary kiln, the melting point of the raw material in the kiln decreases, the firing temperature tends to decrease, and the volatility of radioactive cesium decreases. As a result, the radioactive cesium concentration of the heated product increases.
上記問題を回避するため、粗粉をロータリーキルンに返送せずに微粉と共に回収すると、加熱生成物の放射性セシウム濃度を低減することはできるものの、キルン排ガスからの回収物(微粉及び粗粉)の放射性セシウム濃度が低下し、放射性セシウム含有廃棄物の減容化の意図に反する。 In order to avoid the above problem, if the coarse powder is recovered together with the fine powder without returning to the rotary kiln, the radioactive cesium concentration of the heated product can be reduced, but the radioactive material recovered from the kiln exhaust gas (fine powder and coarse powder) The concentration of cesium decreases, which is against the intention of reducing the volume of radioactive cesium-containing waste.
そこで、本発明は、上記解決課題に鑑みてなされたものであって、放射性セシウムを含有する廃棄物の減容化の際に生じた加熱生成物の放射性セシウム濃度を低いレベルに維持しながら、放射性セシウム含有廃棄物の減容化を図ることを目的とする。 Therefore, the present invention has been made in view of the above-mentioned problem, while maintaining the radioactive cesium concentration of the heated product generated at the time of volume reduction of the waste containing radioactive cesium at a low level, The purpose is to reduce the volume of radioactive cesium-containing waste.
上記目的を達成するため、本発明は、放射性セシウムの除去方法であって、放射性セシウムで汚染された廃棄物と、酸化カルシウム源又は/及び酸化マグネシウム源と、塩素源とを調合し、調合物を加熱して前記廃棄物中の放射性セシウムを揮発させ、前記調合物の加熱により生じたガスを冷却し、冷却後のガスに含まれるダストを粗粉と微粉とに分級し、分級後の粗粉の放射性セシウム濃度を測定し、測定結果に基づいて、前記粗粉を再度加熱するか、廃棄処理するかを決定することを特徴とする。 In order to achieve the above object, the present invention provides a method for removing radioactive cesium, comprising mixing a waste contaminated with radioactive cesium, a calcium oxide source and / or a magnesium oxide source, and a chlorine source. Is heated to volatilize radioactive cesium in the waste, cool the gas generated by heating the preparation, classify the dust contained in the cooled gas into coarse powder and fine powder, The radioactive cesium concentration of the powder is measured, and based on the measurement result, it is determined whether the coarse powder is heated again or discarded.
本発明によれば、冷却後のガスを分級して得られた粗粉の放射性セシウム濃度に応じて粗粉の処理方法を決定するため、放射性セシウム濃度の循環濃縮を防止し、加熱生成物の放射性セシウム濃度を低いレベルに維持しながら、放射性セシウム含有廃棄物の減容化を図ることができる。ここで、廃棄処理とは、中間貯蔵や最終処分を行うことをいう。 According to the present invention, in order to determine the treatment method of the coarse powder according to the radioactive cesium concentration of the coarse powder obtained by classifying the cooled gas, circulating concentration of the radioactive cesium concentration is prevented, and the heating product The volume of radioactive cesium-containing waste can be reduced while maintaining the radioactive cesium concentration at a low level. Here, the discarding process means performing intermediate storage and final disposal.
上記放射性セシウムの除去方法において、前記粗粉を再度加熱するにあたり、前記粗粉をそのまま前記調合物と共に加熱するか、前記粗粉を水洗して固液分離した後に前記調合物と共に加熱するか、前記粗粉にカルシウム源を添加して造粒した後に前記調合物と共に加熱するか、前記粗粉にカルシウム源を添加した後に前記調合物とは別に加熱するかのいずれかを行うことができる。粗粉の放射性セシウム濃度に応じた適切な処理を行うことで、放射性セシウム含有廃棄物の減容化を図ると共に、放射性セシウム濃度の低い加熱生成物が安定して得られる。 In the method for removing radioactive cesium, in heating the coarse powder again, the coarse powder is heated as it is with the preparation, or the coarse powder is washed with water and solid-liquid separated and then heated with the preparation, Either the calcium source is added to the coarse powder and granulated, and then heated together with the preparation, or the calcium source is added to the coarse powder and then heated separately from the preparation. By performing an appropriate treatment according to the radioactive cesium concentration of the coarse powder, the volume of the radioactive cesium-containing waste can be reduced, and a heating product having a low radioactive cesium concentration can be stably obtained.
前記粗粉を再度加熱するにあたり、前記粗粉の放射性セシウム濃度が前記廃棄物の放射性セシウム濃度の20倍以下である場合に、該粗粉をそのまま前記調合物と共に加熱することができる。これによって、得られる加熱生成物の放射性セシウム濃度を低く抑えることができる。 In heating the coarse powder again, when the radioactive cesium concentration of the coarse powder is 20 times or less of the radioactive cesium concentration of the waste, the coarse powder can be heated as it is with the preparation. Thereby, the radioactive cesium density | concentration of the heating product obtained can be restrained low.
さらに、本発明は、放射性セシウムの除去装置であって、放射性セシウムで汚染された廃棄物と、酸化カルシウム源又は/及び酸化マグネシウム源と、塩素源とを調合する調合装置と、該調合装置からの調合物を加熱する加熱炉と、該加熱炉の排ガスを冷却する冷却塔と、該冷却塔の排ガスに含まれるダストを粗粉と微粉とに分級する分級機と、該分級機で分級された粗粉の放射性セシウム濃度を測定する測定装置と、前記粗粉を前記加熱炉へ戻す第1搬送ルートと、前記粗粉を系外へ排出する第2搬送ルートと、前記測定装置の測定結果に基づいて、前記粗粉の搬送ルートを前記第1搬送ルート又は第2搬送ルートのいずれか一方へ切り替える切替装置とを備えることを特徴とする。 Furthermore, the present invention is an apparatus for removing radioactive cesium, which comprises a waste contaminated with radioactive cesium, a calcium oxide source and / or a magnesium oxide source, and a chlorine source, A heating furnace that heats the mixture, a cooling tower that cools the exhaust gas of the heating furnace, a classifier that classifies dust contained in the exhaust gas of the cooling tower into coarse powder and fine powder, and the classifier A measuring device for measuring the radioactive cesium concentration of the coarse powder, a first transport route for returning the coarse powder to the heating furnace, a second transport route for discharging the coarse powder out of the system, and a measurement result of the measuring device And a switching device for switching the coarse powder conveyance route to either the first conveyance route or the second conveyance route.
本発明によれば、分級機で分級された粗粉のうち、粗粉の放射性セシウム濃度に応じて粗粉の処理方法を決定するため、放射性セシウム濃度の循環濃縮を防止し、加熱生成物の放射性セシウム濃度を低いレベルに維持しながら、放射性セシウム含有廃棄物の減容化を図ることができる。 According to the present invention, among the coarse powders classified by the classifier, in order to determine the treatment method of the coarse powder according to the radioactive cesium concentration of the coarse powder, the circulating concentration of the radioactive cesium concentration is prevented, and the heating product The volume of radioactive cesium-containing waste can be reduced while maintaining the radioactive cesium concentration at a low level.
以上のように、本発明によれば、放射性セシウムを含有する廃棄物の減容化の際に生じた加熱生成物の放射性セシウム濃度を低いレベルに維持しながら、放射性セシウム含有廃棄物の減容化を図ることができる。 As described above, according to the present invention, it is possible to reduce the volume of radioactive cesium-containing waste while maintaining the radioactive cesium concentration of the heated product generated during volume reduction of the waste containing radioactive cesium at a low level. Can be achieved.
次に、本発明を実施するための形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。尚、以下の説明において、放射性セシウムとは、セシウムの放射性同位体であるセシウム134及びセシウム137である。 Next, an embodiment for carrying out the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In the following description, radioactive cesium refers to cesium 134 and cesium 137, which are radioactive isotopes of cesium.
図1は、本発明に係る放射性セシウムの除去装置の一実施の形態を示し、この放射性セシウム除去装置1は、調合装置2と、焼成装置7と、排ガス処理装置10とで構成される。
FIG. 1 shows an embodiment of a radioactive cesium removal apparatus according to the present invention, and this radioactive
調合装置2は、放射性セシウムで汚染された土壌や焼却灰等の廃棄物Wを貯留する貯槽3と、反応促進剤としての酸化カルシウム源(以下「CaO源」という。)を貯留する貯槽4と、反応促進剤としての塩素源(以下「Cl源」という。)を貯留する貯槽5と、貯槽3〜5に貯留される廃棄物W、CaO源及びCl源を引き出して調合する定量供給機(不図示)と、調合物Mを貯留する貯槽6とを備える。
The
上記CaO源として石灰石粉、炭酸カルシウム、生石灰、消石灰、石灰石、ドロマイト、高炉スラグ等を含むものを用いることができる。また、Cl源は、放射性セシウムの塩化揮発を促進し、かつ揮発回収物を減容化するために用いられ、塩化カルシウム(CaCl2)、塩化カリウム(KCl)、塩化ナトリウム(NaCl)、塩素を有する廃プラスチック等があるが、このうちCaCl2は、効果的に放射性セシウムを除去できるので好ましい。 As said CaO source, what contains limestone powder, calcium carbonate, quicklime, slaked lime, limestone, dolomite, blast furnace slag, etc. can be used. In addition, the Cl source is used to promote the volatilization and volatilization of radioactive cesium, and to reduce the volume of the volatile recovery, and calcium chloride (CaCl 2 ), potassium chloride (KCl), sodium chloride (NaCl), and chlorine. Among them, there are waste plastics, etc. Among them, CaCl 2 is preferable because it can effectively remove radioactive cesium.
焼成装置7は、ロータリーキルン(加熱炉)8と、クリンカクーラ9とで構成され、ロータリーキルン8は、調合装置2からの調合物Mが供給される投入口8aや、微粉炭等の化石燃料を噴出するバーナ8b等を備え、調合物M等を焼成して焼成物(加熱生成物)を得る。
The
排ガス処理装置10は、焼成装置7の後段に配置され、ロータリーキルン8から排出された排ガスG1を冷却する冷却塔11と、冷却塔11の後段に配置されたサイクロン12と、サイクロン12で回収された粗粉Cの放射性セシウム濃度を測定する測定装置13と、粗粉Cの搬送ルート15(15A−15G)と、測定装置13の測定結果に基づいて粗粉Cの搬送ルート15を切り替える切替装置14と、第1集塵機16と、第2集塵機17と、両集塵機16、17によって濃縮セシウム塩等のダストが除去された排ガスG5を脱硝する脱硝装置18と、脱硝装置18の排ガスG6を系外へ排気する煙突19とで構成される。
The exhaust
冷却塔11は、ロータリーキルン8の排ガスG1を冷却し、廃棄物Wから揮発した放射性セシウム等を固体状として回収するために備えられる。排ガスG1の冷却は、冷却塔11の下端部に設置された散水装置11aから水を噴霧することにより行う。尚、この散水装置11aは、揮発した塩化セシウムを固体状として排ガスG1に含まれるダストに付着させて回収し得る程度の機能を備えていればよい。水による冷却ではなく、冷却塔内に冷却空気を導入することによって冷却してもよく、水と冷却空気を併用してもよい。
The
分級機としてのサイクロン12は、高濃度の放射性セシウムを含む微粉を第1集塵機16で捕集し、カルシウムやシリカ成分を主体とする粗粉Cを回収するために設けられる。
The
測定装置13は、例えば、ゲルマニウム半導体検出器やNaIシンチレーション検出器であって、ホッパー内の表面線量率から試料の放射能濃度を算出したり、ホッパーを囲うように設置された放射能濃度測定器にて粗粉C放射能濃度を測定する。外部から測定する場合は、表面線量率と試料の放射能濃度との関係(係数)を事前に確認しておく必要がある。あるいは対象試料を専用容器に充填又は規定の形状にした後にコンベアに乗せて流し、あるいはコンベア上で所定の形状に揃えた後に流し、コンベアを囲うように設置された(NaI検出器等で構成された)放射能濃度測定装置に通すことでて試料の放射能濃度を連続的に測定する。これらのうち、粗粉の外部への漏えいを防止する観点からホッパー方式が望ましい。粗粉は、冷却されているので、直接表面を測定したり、ホッパーに充填された粗粉内に検出器を配置して測定することができる。
The
搬送ルート15として、粗粉Cをロータリーキルン8へ戻す第1〜第5搬送ルート15A〜15Eと、粗粉Cを放射性セシウム除去装置1の系外へ排出する第6搬送ルート15F及び第7搬送ルート15Gの7つの搬送ルート15A〜15Gが存在する。詳細は後述するが、第1〜第5搬送ルート15A〜15Eは、粗粉Cをロータリーキルン8に直接又は間接的に戻すものや、処理装置を経て最終的にロータリーキルン8に戻すものである。
As the
第6搬送ルート15F及び第7搬送ルート15Gは、粗粉Cを放射性セシウム除去装置1の系外へ排出するためのものであり、詳細は後述するが、第6搬送ルート15Fは、粗粉Cを直接系外へ排出し、第7搬送ルート15Gは、粗粉Cを直接系外へ排出しないが、ロータリーキルン8を経ないで系外へ排出するルートである。
The
第1集塵機16は、サイクロン12の排ガスG3から、上述のようにして濃縮されたセシウム塩等を含むダストD1を集塵するために備えられ、バグフィルタ等が用いられる。
The
第2集塵機17は、セシウム塩等を除去した後の排ガスG4に含まれる酸性ガス等を除去するために設けられ、カルシウム成分を含んでいる中和剤Nを中和剤添加装置(不図示)から添加し、酸性ガス等を吸着したダストD2を回収する。この第2集塵機17にもバグフィルタ等が用いられる。
The
脱硝装置18は、第2集塵機17の排ガスG5にアンモニアガス(NH3)を注入してNOxを窒素に還元して無害化するために設けられる。
The
次に、上記構成を有する放射性セシウムの除去装置1の動作について、図1を参照しながら説明する。
Next, the operation of the radioactive
調合装置2において、放射性セシウムで汚染された廃棄物Wと、反応促進剤としてのCaO源及びCl源を貯槽3〜5から引き出して調合して調合物Mを得る。調合物Mは、焼成した場合にC3S(エーライト)が生成しない土工資材や、C3Sを含むセメントクリンカの組成とする。
In the
土工資材を製造する場合には、調合物M中のCaO、SiO2及びMgOの関係が(CaO+1.39×MgO)/SiO2=1.0〜2.7を満たすように、廃棄物WとCaO源をその種類や配合割合を定めた上で調合することが好ましい。式中、CaO、MgO、SiO2は、各々カルシウムの酸化物換算の質量、マグネシウムの酸化物換算の質量、珪素の酸化物換算の質量を表す。上記式CaO、MgO、及びSiO2の各々の質量によって算出される上記式の右辺の値(質量比)は、好ましくは1.8〜2.5、より好ましくは1.9〜2.4である。尚、上記関係式において、CaOの1モルの質量は、MgOの1.39モルの質量に相当することから、MgOの質量に1.39を乗じている。 When manufacturing the earthwork material, the waste W and the waste W so that the relationship between CaO, SiO 2 and MgO in the preparation M satisfies (CaO + 1.39 × MgO) / SiO 2 = 1.0 to 2.7. It is preferable to prepare the CaO source after determining its kind and blending ratio. In the formula, CaO, MgO, and SiO 2 represent a mass in terms of calcium oxide, a mass in terms of oxide of magnesium, and a mass in terms of oxide of silicon, respectively. The value (mass ratio) on the right side of the above formula calculated by the mass of each of the above formulas CaO, MgO, and SiO 2 is preferably 1.8 to 2.5, more preferably 1.9 to 2.4. is there. In the above relational expression, the mass of 1 mol of CaO corresponds to the mass of 1.39 mol of MgO, so the mass of MgO is multiplied by 1.39.
上記質量比が1.0未満であると、焼成温度が高温になるにつれて液相が生じ易くなり、放射性セシウムの揮発量が減少するおそれがある。上記質量比が2.7を超えると、放射性セシウムで汚染された廃棄物W及び調合物M中のカリウム及びナトリウムの揮発量の総和が増加し、粗粉C中のアルカリ成分が増加したり、排ガスG2を冷却して得られるダストの量が増加するおそれがある。 When the mass ratio is less than 1.0, a liquid phase is likely to be generated as the firing temperature is increased, and the volatilization amount of radioactive cesium may be reduced. When the mass ratio exceeds 2.7, the total amount of volatilization of potassium and sodium in the waste W and the preparation M contaminated with radioactive cesium increases, and the alkali component in the coarse powder C increases. There is a possibility that the amount of dust obtained by cooling the exhaust gas G2 may increase.
一方、セメントクリンカを製造する場合には、調合物M中のCaO、SiO2及びMgOの関係が(CaO+1.39×MgO)/SiO2=2.7〜3.7を満たすように、廃棄物WとCaO源をその種類や配合割合を定めた上で調合することが好ましい。 On the other hand, when producing a cement clinker, the waste is set so that the relationship between CaO, SiO 2 and MgO in the preparation M satisfies (CaO + 1.39 × MgO) / SiO 2 = 2.7 to 3.7. It is preferable to blend W and CaO sources after determining their types and blending ratios.
上記質量比が2.7以上であると、調合物Mが溶融し難くなるため、放射性セシウムをより多く揮発させることができる。一方、上記質量比が3.7を超えると、セメントクリンカに含まれるフリーライム(遊離石灰)が増加するためセメントの品質が低下するおそれがある。これらをより確実に防止するため、上記質量比が2.8〜3.5を満たすことが好ましい。さらに、調合物Mのケイ酸率(S.M.)を1.3〜3.0、鉄率(I.M.)を1.3〜2.8に調整することで、所望のセメントクリンカを製造することができる。 When the mass ratio is 2.7 or more, the preparation M is difficult to melt, so that more radioactive cesium can be volatilized. On the other hand, if the mass ratio exceeds 3.7, the free lime (free lime) contained in the cement clinker increases, so that the quality of the cement may be deteriorated. In order to prevent these more reliably, it is preferable that the mass ratio satisfies 2.8 to 3.5. Furthermore, the desired cement clinker is prepared by adjusting the silicic acid ratio (SM) of the preparation M to 1.3 to 3.0 and the iron ratio (IM) to 1.3 to 2.8. Can be manufactured.
また、上記Cl源の量は、土工資材及びセメントクリンカのいずれを製造する場合にも、廃棄物Wに含まれる放射性セシウムに対して当量以上となるように調合することが好ましい。Cl源の量の上限は、塩素と、セシウム及びカリウムとのモル比Cl/(Cs+K)が好ましくは1.5以下、より好ましくは1.0以下になる量である。このモル比が1.0以下であると、カリウムやナトリウムの揮発量を抑制しながら放射性セシウムが揮発するため、放射性セシウム含有廃棄物の減容化を図ることができる。 Moreover, it is preferable to mix | blend the quantity of the said Cl source so that it may become an equivalent or more with respect to the radioactive cesium contained in the waste W, even when manufacturing both earthwork materials and a cement clinker. The upper limit of the amount of the Cl source is such that the molar ratio Cl / (Cs + K) between chlorine, cesium and potassium is preferably 1.5 or less, more preferably 1.0 or less. When this molar ratio is 1.0 or less, radioactive cesium volatilizes while suppressing the volatilization amount of potassium and sodium, so that the volume of radioactive cesium-containing waste can be reduced.
尚、土工資材を製造する場合には、土工資材(焼成物B)の酸化カルシウム濃度が50質量%以上となるように、上記調合及び下記焼成を行うことが好ましい。これにより、硫黄分が土工資材中に保持されたり、後述する第1集塵機16において硫黄化合物として、排ガスG3のダストD1として集塵されるため、硫黄分の循環を抑制でき、排ガス処理の負荷の増大やコーチングの増加を低減することができる。
In addition, when manufacturing earthwork material, it is preferable to perform the said preparation and the following baking so that the calcium oxide density | concentration of earthwork material (baked material B) may be 50 mass% or more. Thereby, since sulfur content is hold | maintained in earthwork materials, or it collects as dust D1 of exhaust gas G3 as a sulfur compound in the
貯槽6から調合物Mを投入口8aを介してロータリーキルン8に投入し、1200℃以上1550℃以下で焼成して焼成物Bを得る。ここで、ロータリーキルン8内の酸素分圧を3%以上、好ましくは5%以上とする。これにより、ロータリーキルン8内での硫黄化合物の分解が抑制され、硫黄分の循環が抑制されるので、中和剤使用量の増加及びロータリーキルン8や冷却塔11へのコーチング付着量の増加を抑制することができる。
The preparation M is charged from the storage tank 6 into the
一方、調合物Mの廃棄物Wに含まれていた放射性セシウムは、ロータリーキルン8内でCl源から生じた塩素と反応して塩化セシウムとなって揮発し、排ガスG1に含まれた状態でサイクロン12へ導入される。
On the other hand, the radioactive cesium contained in the waste W of the preparation M reacts with chlorine generated from the Cl source in the
排ガスG1は、冷却塔11において、散水装置11aから噴霧された水によって急激に冷却され、排ガスG1に含まれていた塩化セシウムが固体状のセシウム塩となる。そして、ほとんどのセシウム塩は微粉のままダストD1として回収されるが、一部は粗粉ダストに付着する。
The exhaust gas G1 is rapidly cooled by the water sprayed from the sprinkler 11a in the
冷却塔11の排ガスG2に含まれるダストをサイクロン12で分級し、分級して得られた粗粉Cを測定装置13へ供給し、測定装置13において粗粉Cの放射性セシウム濃度を測定する。
The dust contained in the exhaust gas G2 of the
ここで、測定装置13によって測定された粗粉Cの放射性セシウム濃度が比較的低い場合には、切替装置14によって第1〜第5搬送ルート15A〜15Eのいずれかに切り替え、粗粉Cをロータリーキルン8へ戻し、この濃度が比較的高い場合には、切替装置14によって第6搬送ルート15F又は第7搬送ルート15Gのいずれかに切り替え、粗粉Cを放射性セシウム除去装置1の系外へ排出する。
Here, when the radioactive cesium density | concentration of the coarse powder C measured by the measuring
上記粗粉Cをロータリーキルン8へ戻すか系外へ排出するかを決定する放射性セシウム濃度は、土工資材のみを製造の場合は、対応可能な濃度である20万Bq/kg以下とする。骨材及びセメント、あるいはセメントのみを製造の場合は、セメント組成で対応可能な濃度である100万Bq/kg以下とする。セメントの数値が高いのは、セメントのほうがCa量が多い分高温でも溶融し難く、焼成によるセシウムの揮発率が高くなるためである。したがって、20万Bq/kgを超え100万Bq/kg以下の粗粉Cはセメントクリンカの組成として加熱する対応をとり、100万Bq/kgを超える粗粉Cは系外へ排出することとなる。
The radioactive cesium concentration that determines whether the coarse powder C is returned to the
次に、切替装置14による搬送ルートの切替について詳細に説明する。
Next, switching of the transport route by the switching
測定装置13によって測定された粗粉Cの放射性セシウム濃度が廃棄物Wの20倍以下、好ましくは10倍以下である場合には、図2に示すように、切替装置14によって搬送ルートを第1搬送ルート15Aに切り替え、粗粉Cを直接ロータリーキルン8へ戻す。粗粉の量は、質量比で投入原料の通常2%、短期間に最大でも5%であるので、20倍以下であれば、焼成物の放射性Csに大きく影響することはない。それ以上になると、焼成物の放射性Cs濃度が100Bq/kg以上となる頻度が高くなる。
When the radioactive cesium concentration of the coarse powder C measured by the measuring
また、図3に示すように、粗粉Cを直接ロータリーキルン8へ戻さずに、切替装置14によって搬送ルートを第2搬送ルート15Bに切り替えて廃棄物Wの貯槽3へ戻して貯槽4、5に貯留されるCaO源や、Cl源との調合を行うこともできる。
Further, as shown in FIG. 3, the coarse powder C is not directly returned to the
一方、測定装置13によって測定された粗粉Cの放射性セシウム濃度が廃棄物Wの40倍以下、好ましくは20倍以下である場合には、図4に示すように、切替装置14によって搬送ルートを第3搬送ルート15Cに切り替え、水洗装置21によって粗粉Cを水洗し、固液分離機22によって水洗装置21からのスラリーSを脱水し、得られた脱水ケーキDCをロータリーキルン8へ戻す。これにより、粗粉Cに含まれる放射性セシウムやアルカリの一部が除去され、焼成物Bの放射性セシウム濃度の増加を防止することができる。尚、脱水ケーキDCを貯槽6に戻してもよく、この際には貯槽6に乾燥手段を設ける必要がある。
On the other hand, when the radioactive cesium concentration of the coarse powder C measured by the measuring
上記固液分離機22として、フィルタープレスを用いると脱水ケーキDCが塊状となり、これを破砕するだけで造粒物を得ることができるので好ましい。別途、パグミル、皿型ペレタイザー、ドラム型造粒機、押出成型機等の造粒機を使用してもよい。造粒物の粒度は、粒径10〜100mmが好ましい。造粒によって比表面積を減少させて造粒物の溶融を防止し、造粒物に含まれる放射性セシウムの揮発を促進させる。また、ロータリーキルン8内の発塵も少なくなるので、発生する放射性セシウム含有廃棄物の量も少なくなる。ここで、粒径が100mmより大きいと造粒機が過大となって装置及び運転コストが増加し、一方、粒径が10mmを下回ると比表面積が大きくなって造粒による効果が薄れるため好ましくない。
It is preferable to use a filter press as the solid-
尚、上記固液分離機22における固液分離を厳密に行う必要はなく、例えば、遠心分離や沈降分離のように、脱水ケーキDCにろ液Fの一部が多少混入していてスラリー状となっていてもよい。逆にろ液Fに粗粉が多少混入していてもよい。
In addition, it is not necessary to perform the solid-liquid separation in the solid-
一方、固液分離機22からのろ液Fは、散水装置11aを介して冷却塔11で噴霧することで、ろ液Fの水分を蒸発させ、固体状の放射性セシウムを後述する第1集塵機16でダストD1として回収する。
On the other hand, the filtrate F from the solid-
尚、このろ液Fを、サイクロン12の排ガスG3に添加してもよい。冷却塔11にろ液Fを供給すると、ろ液Fに含まれる放射性セシウムがサイクロン12の粗粉C側に付着して循環するおそれがあるが、排ガスG3に添加することで、放射性セシウムの循環を確実に防止することができる。この場合、冷却塔11で必ずしも放射性セシウムが固体となる温度まで冷却する必要はなく、第1集塵機16で放射性セシウムが固体となる温度まで冷却すればよい。その結果、粗粉C1の放射線セシウム濃度は低くなり、ダストD1に放射性セシウムをより多く濃縮することができる。
The filtrate F may be added to the exhaust gas G3 of the
さらに、測定装置13によって測定された粗粉Cの放射性セシウム濃度が廃棄物Wの100倍以下、好ましくは50倍以下である場合には、図5に示すように、切替装置14によって搬送ルートを第4搬送ルート15Dに切り替え、粗粉CにCaO源を添加した後造粒機23によって粗粉Cを造粒し、得られた造粒物GRをロータリーキルン8へ戻すことができる。この造粒により、比表面積を減少させて造粒物GRの溶融を防止し、造粒物GRに含まれる放射性セシウムの揮発を促進させることができる。
Furthermore, when the radioactive cesium concentration of the coarse powder C measured by the measuring
また、CaO源の添加量は、焼成した場合にC3S(エーライト)が生成する組成とする。C3Sを含むセメントクリンカとすることで、市販されているポルトランドセメントと同等品質のセメントを製造することができる。ここで、造粒物GR中のCaO、SiO2及びMgOの関係が、(CaO+1.39×MgO)/SiO2=2.7〜3.7、より好ましくは2.8〜3.5を満たすようにCaO源を添加することが好ましい。 The amount of CaO source, and C 3 S (alite) is produced composition when fired. By using a cement clinker containing C 3 S, it is possible to produce a cement having the same quality as commercially available Portland cement. Here, the relationship between CaO, SiO 2 and MgO in the granulated product GR satisfies (CaO + 1.39 × MgO) / SiO 2 = 2.7 to 3.7, more preferably 2.8 to 3.5. Thus, it is preferable to add a CaO source.
上記CaO、MgO、及びSiO2の各々の質量によって算出される上記式の右辺の値(質量比)が2.7以上であると、造粒物GRが溶融し難くなるため、放射性セシウムがより多く揮発する。一方、上記質量比が3.7を超えると、得られるセメントクリンカCLに含まれるフリーライム(遊離石灰)が増加するため得られるセメントの品質が低下するおそれがある。電気炉試験では、上記式の値が2.96の場合、Cs除去率は99.995%であるが、2.0の場合99.955%である。また、造粒物GRのケイ酸率(S.M.)を1.3〜3.0、鉄率(I.M.)を1.3〜2.8に調整することで、所望のセメントクリンカCLを製造する。 When the value (mass ratio) on the right side of the above formula calculated by the mass of each of CaO, MgO, and SiO 2 is 2.7 or more, the granulated product GR is difficult to melt, so that the radioactive cesium is more Volatilizes a lot. On the other hand, when the mass ratio exceeds 3.7, free lime (free lime) contained in the obtained cement clinker CL increases, so that the quality of the obtained cement may be deteriorated. In the electric furnace test, when the value of the above formula is 2.96, the Cs removal rate is 99.995%, but in the case of 2.0, it is 99.955%. Moreover, the desired cement is obtained by adjusting the silicic acid ratio (SM) of the granulated product GR to 1.3 to 3.0 and the iron ratio (IM) to 1.3 to 2.8. Clinker CL is manufactured.
また、放射性セシウムの塩化揮発を促進し、かつ揮発回収物を減容化する目的でCl源として、さらに、塩化カルシウム(CaCl2)を添加してもよい。Cl源の量の上限は、塩素と、セシウム及びカリウムとのモル比(Cl/(Cs+K))が好ましくは1.0以下、より好ましくは0.5以下になる量である。該モル比が1.0以下であると、カリウムやナトリウム等の揮発量を抑制しながら放射性セシウムが多く揮発するため、放射性物質含有廃棄物の減容化を図ることができる。 Further, calcium chloride (CaCl 2 ) may be added as a Cl source for the purpose of promoting the volatilization of radioactive cesium by chlorination and reducing the volume of the volatile recovery product. The upper limit of the amount of the Cl source is such an amount that the molar ratio of chlorine, cesium and potassium (Cl / (Cs + K)) is preferably 1.0 or less, more preferably 0.5 or less. When the molar ratio is 1.0 or less, a large amount of radioactive cesium is volatilized while suppressing the volatilization amount of potassium, sodium, and the like, so that the volume of radioactive material-containing waste can be reduced.
上記造粒機23としては、例えばパグミル、皿型ペレタイザー、ドラム型造粒機、押出成型機等が挙げられる。造粒物GRの粒度は、粒径10〜100mmが好ましい。ここで、粒径が100mmより大きいと造粒機23が過大となって装置及び運転コストが増加し、一方、粒径が10mmを下回ると比表面積が大きくなって造粒による効果が薄れるため好ましくない。尚、Ca源添加後の粗粉C1を図4に示した水洗及び固液分離後に造粒してもよい。
Examples of the
また、測定装置13によって測定された粗粉Cの放射性セシウム濃度が廃棄物Wの200倍以下、好ましくは100倍以下である場合には、図6に示すように、切替装置14によって搬送ルートを第5搬送ルート15Eに切り替え、粗粉CにCaO源を添加して一時的に貯槽24に貯留し、貯槽24からの粗粉C1をロータリーキルン8へ戻して調合物Mとは別に焼成する。
Further, when the radioactive cesium concentration of the coarse powder C measured by the measuring
調合物Mとは別に粗粉C1を焼成するために、粗粉C1を保管しておいて、粗粉C1と調合物Mの焼成日をずらしたり、焼成タイミングをずらす。粗粉C1を単独で焼成するので、調合原料Mの焼成(放射性セシウムの揮発)に影響を及ぼすことはない。単独で焼成するので、焼成時間や焼成量を調整することで粗粉C1の放射線濃度が高くても放射性Cセシウム濃度の低い焼成物Bを得ることができる。尚、CaO源の添加方法、組成調整方法は、図5の造粒機23を設置した場合と同様であり、さらに水洗工程や造粒工程を加えるとより安定的に放射性セシウム濃度の低いセメントを得ることができる。
In order to bake the coarse powder C1 separately from the preparation M, the coarse powder C1 is stored, and the baking dates of the coarse powder C1 and the preparation M are shifted, or the baking timing is shifted. Since the coarse powder C1 is baked alone, it does not affect the baking of the mixed raw material M (volatilization of radioactive cesium). Since the firing is carried out independently, the firing product B having a low radioactive C cesium concentration can be obtained by adjusting the firing time and the firing amount even if the radiation concentration of the coarse powder C1 is high. In addition, the addition method of CaO source and the composition adjustment method are the same as the case where the
一方、測定装置13によって測定された粗粉Cの放射性セシウム濃度が廃棄物Wの200倍を超える場合には、図7に示すように、切替装置14によって搬送ルートを第6搬送ルート15Fに切り替え、第1集塵機16のダストD1に合流させて放射性セシウム除去装置1の系外へ直接排出することができる。また、粗粉Cを放射性セシウム除去装置1の系外へ直接排出せず、切替装置14によって搬送ルートを第7搬送ルート15Gに切り替え、サイクロン12の排ガスG3に合流させてもよい。
On the other hand, when the radioactive cesium concentration of the coarse powder C measured by the
以上で切替装置14による搬送ルート(15A〜15G)の切替についての説明を終了し、次にサイクロン12の後段の処理について説明する。
This is the end of the description of the switching of the transport routes (15A to 15G) by the switching
図1のサイクロン12の排ガスG3に含まれるダストを第1集塵機16でダストD1として回収する。回収したダストD1は、必要に応じて圧縮、水洗、吸着等により、さらに減容化処置をした後、コンクリート製の容器等に密閉して保管することができ、放射性セシウムを含む廃棄物を外部に漏洩させることなく減容化し、保管することができる。また、最終処分として地中に埋めて処理することもできる。
The dust contained in the exhaust gas G3 of the
濃縮セシウム塩を回収した後の排ガスG4は、酸性ガス等の有害ガスが含まれているため、排ガスG4に中和剤Nを中和剤添加装置から添加した後、第2集塵機17によって、排ガスG4から酸性ガス等を吸着したダストD2を回収する。ここで、中和剤Nとして、消石灰、生石灰、ドロマイト、軽焼ドロマイト及び水酸化ドロマイトからなる群から選択される一以上を含むものを用いることができる。
The exhaust gas G4 after recovering the concentrated cesium salt contains a harmful gas such as an acid gas. Therefore, after adding the neutralizing agent N to the exhaust gas G4 from the neutralizer addition device, the exhaust gas G4 is exhausted by the
第2集塵機17で集塵したダストD2は、消石灰、石膏、塩化カルシウムが主成分であるので、CaO源やCl源として調合装置2に戻して廃棄物Wに添加して再利用する。
Since the dust D2 collected by the
第2集塵機17の排ガスG5にNOxが含まれている場合は、脱硝装置18で除去する。清浄化した排ガスG6は、煙突19を介して系外に排気する。
When the exhaust gas G5 of the
以上のように、本実施の形態によれば、放射性セシウムが濃縮したダストD1を得て放射性セシウムで汚染された廃棄物Wの減容化を図る際に、ロータリーキルン8の排ガスを分級して得られた粗粉Cの放射性セシウム濃度を測定し、測定結果に応じて粗粉Cをロータリーキルン8に戻したり廃棄処理するため、放射性セシウムの循環濃縮を防止して焼成物Bの放射性セシウム濃度を低いレベルに維持することができる。
As described above, according to the present embodiment, when the dust D1 enriched with radioactive cesium is obtained and the waste W contaminated with the radioactive cesium is reduced in volume, the exhaust gas of the
尚、放射性セシウムで汚染された廃棄物Wとして、放射性セシウムで汚染された土壌、焼却灰を例示したが、これらの他に、伐採木、ごみ由来の溶融スラグ、下水汚泥、下水汚泥乾粉、浄水汚泥、建設汚泥、下水スラグ、貝殻、草木、がれき等の廃棄物であって放射性セシウムを含むものすべてを対象とすることができ、これらの群に含まれる1種を単独で、又は2種以上を組み合わせることができる。さらに、放射性セシウムをほとんど含まない部分(土壌の場合には、砂や石)を予め取り除いて得られる、放射性セシウムが濃縮された中間処理物も、本発明における放射性セシウムで汚染された廃棄物Wに含まれる。 In addition, as waste W contaminated with radioactive cesium, soil and incineration ash contaminated with radioactive cesium are illustrated, but besides these, felled trees, waste-derived molten slag, sewage sludge, sewage sludge dry powder, purified water It is possible to cover all wastes such as sludge, construction sludge, sewage slag, shells, vegetation, and debris that contain radioactive cesium. One type in these groups can be used alone, or two or more types Can be combined. Further, an intermediate treatment product enriched with radioactive cesium obtained by removing in advance a portion containing almost no radioactive cesium (sand or stone in the case of soil) is also a waste W contaminated with radioactive cesium in the present invention. include.
尚、上記実施の形態では、貯槽4からCaO源を供給したが、CaO源に代えて又はCaO源と共に酸化マグネシウム源(MgO源)を供給することもできる。MgO源には、炭酸マグネシウム(MgCO3)、水酸化マグネシウム(Mg(OH)2)、ドロマイト、蛇紋岩、フェロニッケル合金スラグ等を含むものを用いることができる。 In the above embodiment, the CaO source is supplied from the storage tank 4, but a magnesium oxide source (MgO source) can be supplied instead of the CaO source or together with the CaO source. As the MgO source, one containing magnesium carbonate (MgCO 3 ), magnesium hydroxide (Mg (OH) 2 ), dolomite, serpentine, ferronickel alloy slag, or the like can be used.
また、調合物Mを加熱するにあたって、ロータリーキルン8及びクリンカクーラ9を備えた焼成装置7を用いたが、他の加熱炉等を用いることもできる。
Moreover, in heating the preparation M, the
さらに、得られた土工資材は、必要に応じて解砕や粉砕を行い、セメント混合材、骨材(コンクリート用骨材、アスファルト用骨材)、埋め戻し材、盛り土材、路盤材等として利用することができる。一方、得られたセメントクリンカは、石膏と、必要に応じて配合される他の材料を混合して粉砕することなどによって、セメントを得ることができる。 Furthermore, the obtained earthwork materials are crushed and crushed as necessary, and used as cement mixed materials, aggregates (aggregates for concrete, aggregates for asphalt), backfill materials, embankment materials, roadbed materials, etc. can do. On the other hand, the obtained cement clinker can obtain cement by mixing and crushing gypsum and other materials blended as necessary.
1 放射性セシウム除去装置
2 調合装置
3〜6 貯槽
7 焼成装置
8 ロータリーキルン
8a 投入口
8b バーナ
9 クリンカクーラ
10 排ガス処理装置
11 冷却塔
11a 散水装置
12 サイクロン
13 測定装置
14 切替装置
15(15A〜15G) 搬送ルート
16 第1集塵機
17 第2集塵機
18 脱硝装置
19 煙突
21 水洗装置
22 固液分離機
23 造粒機
24 貯槽
B 焼成物
C、C1 粗粉
D1、D2 ダスト
DC 脱水ケーキ
F ろ液
G1〜G6 排ガス
GR 造粒物
M 調合物
N 中和剤
S スラリー
W (放射性セシウムで汚染された)廃棄物
DESCRIPTION OF
Claims (4)
調合物を加熱して前記廃棄物中の放射性セシウムを揮発させ、
前記調合物の加熱により生じたガスを冷却し、
冷却後のガスに含まれるダストを粗粉と微粉とに分級し、
分級後の粗粉の放射性セシウム濃度を測定し、
測定結果に基づいて、前記粗粉を再度加熱するか、廃棄処理するかを決定することを特徴とする放射性セシウムの除去方法。 Mixing waste contaminated with radioactive cesium, calcium oxide source or / and magnesium oxide source, and chlorine source,
Heating the formulation to volatilize the radioactive cesium in the waste,
Cooling the gas generated by heating the formulation;
The dust contained in the gas after cooling is classified into coarse powder and fine powder,
Measure the radioactive cesium concentration of coarse powder after classification,
A method for removing radioactive cesium, comprising determining whether the coarse powder is heated again or disposed of based on a measurement result.
前記粗粉をそのまま前記調合物と共に加熱するか、
前記粗粉を水洗して固液分離した後に前記調合物と共に加熱するか、
前記粗粉にカルシウム源を添加して造粒した後に前記調合物と共に加熱するか、
前記粗粉にカルシウム源を添加した後に前記調合物とは別に加熱するかのいずれかを行うことを特徴とする請求項1に記載の放射性セシウムの除去方法。 In heating the coarse powder again,
Heating the coarse powder with the formulation as it is,
The coarse powder is washed with water and solid-liquid separated and then heated together with the preparation,
After adding a calcium source to the coarse powder and granulating, heat with the formulation,
The method for removing radioactive cesium according to claim 1, wherein either heating is performed separately from the preparation after adding a calcium source to the coarse powder.
該調合装置からの調合物を加熱する加熱炉と、
該加熱炉の排ガスを冷却する冷却塔と、
該冷却塔の排ガスに含まれるダストを粗粉と微粉とに分級する分級機と、
該分級機で分級された粗粉の放射性セシウム濃度を測定する測定装置と、
前記粗粉を前記加熱炉へ戻す第1搬送ルートと、
前記粗粉を系外へ排出する第2搬送ルートと、
前記測定装置の測定結果に基づいて、前記粗粉の搬送ルートを前記第1搬送ルート又は第2搬送ルートのいずれか一方へ切り替える切替装置とを備えることを特徴とする放射性セシウムの除去装置。 A compounding device for preparing a waste contaminated with radioactive cesium, a calcium oxide source or / and a magnesium oxide source, and a chlorine source;
A heating furnace for heating the preparation from the preparation device;
A cooling tower for cooling the exhaust gas of the heating furnace;
A classifier for classifying dust contained in the exhaust gas of the cooling tower into coarse powder and fine powder;
A measuring device for measuring the radioactive cesium concentration of the coarse powder classified by the classifier;
A first transport route for returning the coarse powder to the heating furnace;
A second transport route for discharging the coarse powder out of the system;
An apparatus for removing radioactive cesium, comprising: a switching device that switches the coarse powder conveyance route to either the first conveyance route or the second conveyance route based on a measurement result of the measurement device.
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