JP2017015638A - Mo ABSORBENT AND 99mTc GENERATOR COLUMN - Google Patents
Mo ABSORBENT AND 99mTc GENERATOR COLUMN Download PDFInfo
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Abstract
Description
本発明は、Mo吸着剤および99mTcジェネレータカラム(TcGC)に関する。 The present invention relates to a Mo adsorbent and a 99mTc generator column (TcGC).
99Moから99mTcを分離するには、現在アルミナ法、ゾルゲル法、MEK法、昇華法、PZC法などの方法がある。ウランを原料として核分裂法を用いて99Moを製造し、その99Moから99mTcを分離製造するには、アルミナ法が唯一実用技術として確立され普及し、診断用の99mTcの製剤とジェネレータが市販されている。ゾルゲル法は、天然Mo(n,γ)99Moを原料に用いているが、99mTc溶液の大量製造が困難で、しかも市販の99mTcジェネレータカラムのサイズまでに小型化できず、品質面の問題もあり、実用化されていない状況にある。MEK法は、有機溶媒を用いるため品質的な問題を抱えており、しかも99mTcジェネレータとするには原理的に困難である。昇華法は、天然Mo(n,γ)法あるいは100Mo(γ,n)法で製造する99Moを用いるが、ゾルゲル法やMEK法と同様の問題を持っている。PZC法は、天然Mo(n,γ)99Moを用いているが、やはりゾルゲル法と同様の問題を持っている。 To separate 99m Tc from 99 Mo, there are currently methods such as alumina method, sol-gel method, MEK method, sublimation method, and PZC method. Uranium to produce 99 Mo with fission method as a raw material, to separate production of 99m Tc from its 99 Mo, alumina Act was established as the only practical technology widely, the formulation and the generator of the 99m Tc for diagnosis It is commercially available. The sol-gel method uses natural Mo (n, γ) 99 Mo as a raw material, but mass production of a 99m Tc solution is difficult, and it cannot be downsized to the size of a commercially available 99m Tc generator column. There is a problem and it is in a situation where it is not put into practical use. The MEK method has a quality problem because it uses an organic solvent, and is difficult in principle to be a 99m Tc generator. The sublimation method uses 99 Mo produced by the natural Mo (n, γ) method or the 100 Mo (γ, n) method, but has the same problems as the sol-gel method and the MEK method. The PZC method uses natural Mo (n, γ) 99 Mo, but still has the same problems as the sol-gel method.
特許文献1には、親核種である99Moを吸着させたアルミナカラムが記載されている。
特許文献2には、ZrO99MoO4・XH2Oを合成し、カラムに充填して99mTcを溶出させることが記載されている。
特許文献3には、Al2O3−SO4形態あるいはAl2O3−ZrO2−SO4形態の吸着剤をカラムに充填した99Mo/99mTcジェネレータカラムが記載されている。
特許文献4には、99Mo溶液を活性炭に通液し、吸着した99mTcを溶離し、アルミナで精製回収する方法が記載されている。
99Mo製造のためにウラン核分裂法を用いることが困難な状況下、天然Mo(n,γ)法あるいは100Mo(γ,n)法を用いて99mTcジェネレータカラムを製造するには、高Mo吸着能を有していることだけでは足りず、アルミナ法で使用されている99mTcジェネレータカラムの大きさまで小形化されることに加え、放射能医薬品基準(放薬基)をクリア出来ることが求められる。99mTcジェネレータカラムの国産化を行うに際しての重要な課題は、従来品の構成元素と同等であって99mTc製造法・品質が同等であり、薬事承認が得易いことである。そのためには、従来品の構成元素と同等の元素が用いられ、99mTc製造法・品質が同等でありながら、薬事承認が得易い元素にてMo吸着剤が構成されることが求められる。上述した文献に記載された99mTcジェネレータカラムにあっては製造法・品質について優れた特性を持っているが、薬事承認が得易い元素にて構成されたMo吸着剤であって、99mTcジェネレータカラムの構成が小形化されているとはいえない。 To produce a 99m Tc generator column using the natural Mo (n, γ) method or the 100 Mo (γ, n) method under the circumstances where it is difficult to use the uranium fission method for producing 99 Mo, a high Mo It is not enough to have adsorptive capacity. In addition to being downsized to the size of the 99m Tc generator column used in the alumina method, it is required that radiopharmaceutical standards (drug group) can be cleared. It is done. An important issue in domestic production of the 99m Tc generator column is that it is equivalent to the constituent elements of the conventional product, has the same 99m Tc manufacturing method and quality, and is easy to obtain pharmaceutical approval. For that purpose, elements equivalent to the constituent elements of the conventional products are used, and it is required that the Mo adsorbent is composed of elements that are easy to obtain pharmaceutical approval while having the same 99m Tc manufacturing method and quality. Although In the 99m Tc generator column which is described in the above-mentioned documents has excellent characteristics for the preparation and quality, a Mo adsorbent regulatory approval is composed of easily obtained element, 99m Tc generator It cannot be said that the column structure is miniaturized.
本発明は、かかる点に鑑み従来品の構成元素と同等であって99mTc製造法・品質が同等でありながら、薬事承認が得易い元素にて構成されたMo吸着剤であって、薬事承認が得易い小形形態の99mTcジェネレータカラムとすることを容易とするMo吸着剤を提供することを目的とする。 In view of this point, the present invention is a Mo adsorbent composed of elements that are easy to obtain pharmaceutical approval while being equivalent to the constituent elements of the conventional product and having the same 99m Tc manufacturing method and quality. It aims at providing Mo adsorption agent which makes it easy to set it as the small form 99m Tc generator column which is easy to obtain.
請求項1は、CAOベースMo吸着剤に関し、次の構成を持つ。
CaMo(99Mo)04がCaおよびAlからなる酸化物(以下、CAOという。) に結合されたCAOベースMo吸着剤。
請求項2は、CAOベースMo吸着剤に関し、次の構成を持つ。
CAMO (99 Mo) 0 4 oxide consists of Ca and Al CAO based Mo adsorbent coupled to (hereinafter, referred to. CAO).
The second aspect relates to the CAO-based Mo adsorbent and has the following configuration.
請求項1に記載されたCAOベースMo吸着剤において、CAOにさらに硫酸塩が結合されたCAOベースMo吸着剤。
請求項3は、アルミナベースMo吸着剤に関し、次の構成を持つ。
2. The CAO-based Mo adsorbent according to
The third aspect relates to the alumina-based Mo adsorbent and has the following configuration.
CaMo(99Mo)04がアルミナに結合されたアルミナベースMo吸着剤。
請求項4は、アルミナベースMo吸着剤に関し、次の構成を持つ。
CaMo (99 Mo) 0 4 Alumina based Mo adsorbent coupled to alumina.
The fourth aspect relates to the alumina-based Mo adsorbent and has the following configuration.
請求項3に記載されたアルミナベースMo吸着材において、アルミナにさらに硫酸塩が結合されたアルミナベースMo吸着剤。
請求項5は、CAOベースの99mTcジェネレータカラムに関し、次の構成を持つ。
The alumina-based Mo adsorbent according to
請求項1に記載されたCAOベースMo吸着剤または請求項3に記載されたアルミナベースMo吸着剤を内蔵し、Mo(99Mo)を吸着して99mTcを製造する99mTcジェネレータカラム。
請求項6は、アルミナベースの99mTcジェネレータカラムに関し、次の構成を持つ。
A built-in alumina based Mo adsorbent according to CAO base Mo adsorbent or claim 3 according to claim 1, 99m Tc generator column to produce the 99m Tc by adsorbing Mo (99 Mo).
請求項5に記載された99mTcを製造する99mTcジェネレータカラムにおいて、内蔵するCAOベースMo吸着剤またはアルミナベースMo吸着剤のCAOまたはアルミナに、硫酸塩が結合された99mTcジェネレータカラム。
The 99m Tc generator column which manufactures 99m Tc of
請求項7は、CAOベースの99mTcジェネレータカラムに関し、次の構成を持つ。
市販されている99mTcジェネレータカラムのMo吸着剤充填カラムの容積2〜3cc容量が維持され、CAO にCaMo(99Mo)04が結合されたCAOベースMo吸着剤の層が、前記2〜3cc容量のMo吸着剤カラムに充填され、最大500mgのMoが他の重金属元素が含まれることなく、CAOベースMo吸着剤の層に担持されていることを特徴とする99mTcジェネレータカラム。
請求項8は、アルミナベースの99mTcジェネレータカラムに関し、次の構成を持つ。
市販されている99mTcジェネレータカラムのMo吸着剤充填カラムの容積の2〜3cc容量が維持され、アルミナ にCaMo(99Mo)04が結合されたアルミナベースMo吸着剤の層が、前記2〜3cc容量のMo吸着剤充填カラムに形成され、最大500mgのMoが他の重金属元素が含まれることなく、アルミナベースMo吸着剤の層に担持されていることを特徴とする99mTcジェネレータカラム。 2~3cc capacity of the volume of Mo adsorbent packed column 99m Tc generator column which is commercially available is maintained, a layer of alumina CaMo (99 Mo) 0 4 is bonded alumina-based Mo adsorbent, the 2 A 99m Tc generator column formed in a 3 cc capacity Mo adsorbent packed column and having a maximum of 500 mg Mo supported on an alumina-based Mo adsorbent layer without containing other heavy metal elements.
本発明は、CaMo(99Mo)04がCaおよびAlからなる酸化物 に結合されたMo吸着剤あるいはCaMo(99Mo)04がアルミナに結合されたMo吸着剤を形成し、またいずれかのMo吸着剤を用いて99mTcジェネレータカラムを形成しているので、請求項7あるいは請求項8に記載された99mTcジェネレータカラムとすることが出来、従来品の構成元素と同等であって99mTc製造法・品質が同等でありながら、薬事承認が得易い元素にて生成されたMo吸着剤であって、薬事承認が得易い小形形態の99mTcジェネレータカラムとすることが容易とするMo吸着剤を提供することが出来る。
The present invention, CaMo (99 Mo) 0 4 forms a Mo adsorbent bound Mo adsorbent or CaMo (99 Mo) 0 4 is coupled to the alumina oxide comprising Ca and Al, also one since using the Mo adsorbent forms a 99m Tc generator column, can be a 99m Tc generator column as claimed in
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings.
図1は、99mTcジェネレータカラム100を製造する概要を示す図である。
FIG. 1 is a diagram showing an outline of manufacturing a 99m
図1において、99mTcジェネレータカラム100の製造供給は、99Mo製造1、
99Mo溶液製造と99mTc溶液の製造(TcMM)2および99mTcジェネレータカラム100の製造3からなされる。
In FIG. 1, the 99m
99 Mo solution manufacture and 99m Tc solution manufacture (TcMM) 2 and 99m
99Moは、原子炉で天然同位体比Moあるいは加速器によって100Moを照射することで、
natMo(n,γ)99Mo、あるいは
100Mo(γ,n)99Mo
の反応を経て製造される。
99 Mo is irradiated with 100 Mo by a natural isotope ratio Mo or an accelerator in a nuclear reactor,
nat Mo (n, γ) 99 Mo, or
100 Mo (γ, n) 99 Mo
It is manufactured through the reaction of
次に、前述の工程で製造されたMo(99Mo)O3は、アルカリ溶解され、Na2Mo(99Mo)O4の溶液とされる。このNa2Mo(99Mo)O4溶液の一部は、TcMM法により99mTc溶液が分離され注射剤の原料となり、骨疾患・脳腫瘍・脳血管障害・その他の多くの診断薬として用いられる。 Next, the Mo ( 99 Mo) O 3 produced in the above-described step is alkali-dissolved to obtain a solution of Na 2 Mo ( 99 Mo) O 4 . A part of this Na 2 Mo ( 99 Mo) O 4 solution is separated from the 99m Tc solution by the TcMM method and used as a raw material for injections, and is used as a diagnostic agent for bone diseases, brain tumors, cerebrovascular disorders, and many others.
Na2Mo(99Mo)O4溶液の他の一部は、99mTcジェネレータカラム製造に利用される。 Another part of the Na 2 Mo ( 99 Mo) O 4 solution is used for 99m Tc generator column production.
この工程で、Mo(99Mo)Ox/ALが作製される。アルミナをベースとしたMo(99Mo)が99mTcジェネレータカラム100に収納される。ここで、ALは、アルミナを表わす。
In this step, Mo ( 99 Mo) O x / AL is produced. Mo ( 99 Mo) based on alumina is stored in a 99m
本発明の場合に、Mo(99Mo)が、CaMo(99Mo)04がCaおよびAlからなる酸化物(以下、CAOという。)に結合されたCAOベースMo吸着剤であり、あるいはCaMo(99Mo)04がアルミナに結合されたアルミナベースMo吸着剤である。CaMo(99Mo)04がCAO に結合されたCAOベースMo吸着剤あるいは
CaMo(99Mo)04がアルミナに結合されたアルミナベースMo吸着剤がジェネレータカラムに充填され、99mTcジェネレータカラム100になる。
In the case of the present invention, Mo (99 Mo) is, CAMO (99 Mo) 0 4 oxide consists of Ca and Al are CAO based Mo adsorbent coupled to (hereinafter, referred to. CAO), or CAMO ( 99 Mo) 0 4 is alumina-based Mo adsorbent coupled to alumina. A generator column is filled with a CAO-based Mo adsorbent in which CaMo ( 99 Mo) 0 4 is bonded to CAO or an alumina-based Mo adsorbent in which CaMo ( 99 Mo) 0 4 is bonded to alumina, and the 99m
この時に、市販されている99mTcジェネレータカラムのMo吸着剤充填カラムの容積2〜3cc容量が維持され、CAOにCaMo(99Mo)04が結合されたCAOベースMo吸着剤の層が、前記2〜3cc容量のMo吸着剤充填カラムに形成され、最大500mgのMoが他の重金属元素が含まれることなく、CAOベースMo吸着剤の層に担持されていることを特徴とする99mTcジェネレータカラムが構成され、あるいは市販されている99mTcジェネレータカラムのMo吸着剤充填カラムの容積2〜3cc容量が維持され、CAOにCaMo(99Mo)04が結合されたCAOベースMo吸着剤の層が、前記2〜3cc容量のMo吸着剤充填カラムに形成され、最大500mgのMoが他の重金属元素が含まれることなく、CAOベースMo吸着剤の層に担持されていることを特徴とする99mTcジェネレータカラム100が構成される。
At this time, the
99mTcジェネレータカラム100の下部に精製用Al2O3(酸性アルミナ)からなる層が設けられる。99mTcジェネレータカラム100の上部から生理食塩水(Saline)が導入され、99Moから生成した99mTcが生理食塩水によって分離され、精製用酸性Al2O3層で不純物が除去され、下端部から99mTcが取り出される。
A layer made of Al 2 O 3 for purification (acidic alumina) is provided at the bottom of the 99m
99mTcジェネレータカラム100は、病院設置用として用いられる。
The 99m
図2は、Ca-Al-Oxide-SO4合成法とMo(99Mo)吸着99mTc溶離原理を示す図である。 FIG. 2 is a diagram showing a Ca—Al—Oxide—SO 4 synthesis method and Mo ( 99 Mo) adsorption 99m Tc elution principle.
図2において、原料としてCa(OH)2およびアルミニウム(Al)が準備される。これらの二つの原料が湿式合成され、造粒される。図に示すように、Ca-Al-Oxideの粒が形成される。CaおよびAlからなる酸化物をCAOと呼ぶことは先に記した。 In FIG. 2, Ca (OH) 2 and aluminum (Al) are prepared as raw materials. These two raw materials are wet-synthesized and granulated. As shown in the figure, Ca—Al—Oxide grains are formed. As described above, an oxide composed of Ca and Al is called CAO.
このCAOにSO4を吸着させる処理を行う。 A process of adsorbing SO 4 on this CAO is performed.
この処理によって、図に示すようにCAO−SO4の粒が形成される。 By this treatment, CAO-SO 4 grains are formed as shown in the figure.
このCAO−SO4の粒にMo(99Mo)を吸着させる。この吸着によって図に示すようにCAO−Mo(99Mo)O4が生成される。すなわちCaMo(99Mo)04がCAO−に結合されたCAOベースMo吸着剤が形成される。このCAOベースMo吸着剤の形態で、CAOにさらに硫酸塩が結合されたCAOベースMo吸着剤としてもよい。 Mo ( 99 Mo) is adsorbed on the CAO—SO 4 grains. This adsorption produces CAO-Mo ( 99 Mo) O 4 as shown in the figure. That CaMo (99 Mo) 0 4 is CAO based Mo adsorbent coupled to CAO- is formed. In the form of this CAO-based Mo adsorbent, a CAO-based Mo adsorbent in which sulfate is further bonded to CAO may be used.
CAO−Mo(99Mo)O4が層とされてカラムに充填され、99mTcジェネレータカラム100が構成される。
The column is filled with CAO-Mo ( 99 Mo) O 4 to form a 99m
図に示すようにCAOをベースとして、−Al-O-Ca=Mo(99Mo)O4さらに−Al-O-Ca-Mo(99Mo)O4が形成された状態で99Moから99mTcが生成されて−Al-O-Ca-99mTcO4 -が生成される。99mTcO4 -は、生理食塩水が導入されると、溶離され、99mTcO4 - として回収、取出される。この操作はミルキングと称し、有効な99Mo放射能が残る期間繰り返される。
これらの工程におけるAl:Ca mol比、Ca:Al,Al:Ca mol比
、Al+Ca(OH)2(g)および反応式は次の通りである。図にも示した。
As shown in the figure, from 99 Mo to 99 m Tc in a state in which -Al-O-Ca = Mo ( 99 Mo) O 4 and -Al-O-Ca-Mo ( 99 Mo) O 4 are formed on the basis of CAO. There is generated -Al-O-Ca- 99m TcO 4 - is produced. 99m TcO 4 − is eluted when saline is introduced, and recovered and removed as 99m TcO 4 − . This operation is referred to as milking and is repeated for as long as effective 99 Mo radioactivity remains.
The Al: Ca mol ratio, Ca: Al, Al: Ca mol ratio, Al + Ca (OH) 2 (g) and reaction formula in these steps are as follows. Also shown in the figure.
(反応式)
2Ca(OH)2+Al+3H2O→Ca2Al(OH)7+1.5H2
Ca2Al(OH)7{=2Ca(OH)2+Al(OH)3+2Na2SO4→Ca2Al(SO4)2(OH)3{=2CaSO4・Al(OH)3}
+4NaOH
(Reaction formula)
2Ca (OH) 2 + Al + 3H 2 O → Ca 2 Al (OH) 7 + 1.5H 2
Ca 2 Al (OH) 7 {= 2Ca (OH) 2 + Al (OH) 3 + 2Na 2 SO 4 → Ca 2 Al (SO 4 ) 2 (OH) 3 {= 2CaSO 4・ Al (OH) 3 }
+ 4NaOH
図3は、CaSO4担持アルミナ合成法とMo(99Mo)吸着99mTc溶離原理を示す図である。 FIG. 3 is a diagram showing a CaSO 4 -supported alumina synthesis method and Mo ( 99 Mo) adsorption 99m Tc elution principle.
図に示すように、アルミナ粒が準備される。 As shown in the figure, alumina particles are prepared.
アルミナ(AL)粒についてH2SO4処理とCaCl2処理がなされる。 The alumina (AL) grains are subjected to H 2 SO 4 treatment and CaCl 2 treatment.
この処理によって図に示すようにCa SO4/AL粒が形成される。このCa SO4/AL粒にMo(99Mo)を吸着させる。この吸着によって図に示すようにCa Mo(99Mo)O4/ALが生成される。すなわちCaMo(99Mo)04がアルミナ に結合されたアルミナベースMo吸着剤が形成される。このアルミナベースMo吸着剤であって、アルミナにさらに硫酸塩が結合されたアルミナベースMo吸着剤とされてもよい。 By this treatment, Ca SO 4 / AL grains are formed as shown in the figure. Mo ( 99 Mo) is adsorbed on the Ca SO 4 / AL grains. By this adsorption, Ca Mo ( 99 Mo) O 4 / AL is generated as shown in the figure. That CaMo (99 Mo) 0 4 alumina-based Mo adsorbent coupled to alumina is formed. This alumina-based Mo adsorbent may be an alumina-based Mo adsorbent in which sulfate is further bonded to alumina.
CaMo(99Mo)04/ALが層とされてカラムに収納され、99mTcジェネレータカラム100が構成される。
CaMo ( 99 Mo) 0 4 / AL is layered and housed in the column to form a 99m
図に示すようにアルミナをベースとして、−Al-O-Ca=Mo(99Mo)O4さらに−Al-O-Ca- Mo(99Mo)O4が形成された状態で、および99Moから99mTcが生成されて−Al-O-Ca-99mTcO4 -が生成される。99mTcO4 -は、生理食塩水が導入されると、溶離され、99mTcO4 -として溶離され、回収、取出される。ミルキングが繰り返され、溶離が繰り返される。
As a base of alumina as shown in the figure, from -Al-O-Ca = Mo ( 99 Mo)
反応式は、次の通りである。
(反応式)
Al2O3+H2SO4→AlxOy-(SO4)2(OH)3/AL
AlxOy‐(SO4)2(OH)3/AL+CaCl2→AlxOy−CaSO4/AL
AlxOy‐CaSO4/AL+Na2MoO4→AlxOy‐CaMoO4/AL
The reaction formula is as follows.
(Reaction formula)
Al2O3 + H2SO4 → AlxOy- (SO4) 2 (OH) 3 / AL
AlxOy- (SO4) 2 (OH) 3 / AL + CaCl2 → AlxOy-CaSO4 / AL
AlxOy-CaSO4 / AL + Na2MoO4 → AlxOy-CaMoO4 / AL
図4は、CaSO4担持アルミナから成るMo吸着剤と99mTcジェネレータカラムの原理を示す図である。 FIG. 4 is a diagram showing the principle of a Mo adsorbent composed of CaSO 4 -supported alumina and a 99m Tc generator column.
図に示されるように担持用アルミナ粒が準備される。担持用アルミナ粒に対してCa SO4担持処理がなされる。中央部をAL とし、表面層をCaSO4/AL としたCa SO4担持アルミナが形成される。Mo(99Mo)を吸着させると、
CaSO4/AL +Na2Mo(99Mo)04→CaMo(99Mo)04/AL+Na2SO4
の反応式によって生成されたCaMo(99Mo)04が表面担持されたMo(99Mo)吸着アルミナが形成される。
As shown in the figure, supporting alumina particles are prepared. Ca SO 4 is supported on the supporting alumina particles. A
CaSO 4 / AL + Na 2 Mo ( 99 Mo) 0 4 → CaMo ( 99 Mo) 0 4 / AL + Na 2 SO 4
CaMo (99 Mo) 0 4 produced by Scheme of surface supported Mo (99 Mo) adsorption alumina is formed.
アルミナ表面に担持されたCaMo(99Mo)04の99Moから99mTcが生成される。99mTcは、生理食塩水が導入されると、溶離され、99mTcO4 - として溶出し回収される。このミルキング操作は、有効な99Mo放射能が残る期間繰り返される。 CaMo supported on alumina surface (99 Mo) 0 4 of 99 Mo from 99m Tc is generated. 99m Tc, when saline is introduced, is eluted, 99m TcO 4 - eluted is recovered as. This milking operation is repeated for as long as effective 99 Mo radioactivity remains.
図5は、図3に示されるアルミナベースMo吸着剤を用いての実験結果を示す。この例では、SC-KDH-12 basic 8-14 meshと称するアルミナをベースとするMo吸着剤が用いられた。 FIG. 5 shows the experimental results using the alumina-based Mo adsorbent shown in FIG. In this example, an alumina-based Mo adsorbent called SC-KDH-12 basic 8-14 mesh was used.
Mo吸着容量は、90〜140mg/2cc、99mTc溶出率は、50〜60%であった。この場合のミルキング回数に対する99mTc溶出率およびミルキング回数(回)に対するミルキング10ml毎の99mTc回収率は図に示す通りである。 The Mo adsorption capacity was 90 to 140 mg / 2 cc, and the 99m Tc elution rate was 50 to 60%. The 99m Tc elution rate with respect to the number of milking in this case and the 99m Tc recovery rate for every 10 ml of milking with respect to the number of times of milking (times) are as shown in the figure.
図6は、図3に示されるアルミナベースMo吸着剤を用いての実験結果を示す。この例では、MP#02028 basic 0.5〜1mmと称するアルミナベースMo吸着剤が用いられた。
FIG. 6 shows the experimental results using the alumina-based Mo adsorbent shown in FIG. In this example, an alumina-based Mo adsorbent called
Mo吸着容量は、30〜46mg/2cc、99mTc溶出率は、85〜100%であった。この場合のミルキング回数に対する99mTc溶出率およびミルキング回数(回)に対するミルキング10ml毎の99mTc回収率は図に示す通りである。 The Mo adsorption capacity was 30 to 46 mg / 2 cc, and the 99m Tc elution rate was 85 to 100%. The 99m Tc elution rate with respect to the number of milking in this case and the 99m Tc recovery rate for every 10 ml of milking with respect to the number of times of milking (times) are as shown in the figure.
図7に、natMo(n,γ) 99Mo−アルミナベース99mTcジェネレータカラムのまとめを示す。 FIG. 7 shows a summary of a nat Mo (n, γ) 99 Mo-alumina based 99m Tc generator column.
図2および図4に示す例についても図5〜図7に記載されたと同様の結果を得た。 The results shown in FIGS. 5 to 7 were obtained for the examples shown in FIGS.
これらの結果によれば、CaMo(99Mo)04がCAO に結合されたCAOベースMo吸着剤あるいはCaMo(99Mo)04がアルミナに結合されたアルミナベースMo吸着剤を形成し、またいずれかのMo吸着剤を用いて99mTcジェネレータカラムを形成しているので、請求項7あるいは請求項8に記載された99mTcジェネレータカラムとすることが出来、従来品との構成元素と同等であって99mTc製造法・品質が同等でありながら、薬事承認が得易い元素にて構成されたMo吸着剤であって、薬事承認が得易い小形形態の99mTcジェネレータカラムとすることを容易とするMo吸着剤を提供することが出来る。
According to these results, CaMo (99 Mo) 0 4 forms an alumina-based Mo adsorbent coupled CAO based Mo adsorbent or CaMo (99 Mo) 0 4 is coupled to the alumina CAO, also one since forming the 99m Tc generator column with Kano Mo adsorbent can be a 99m Tc generator column as claimed in
請求項7あるいは請求項8に記載された99mTcジェネレータカラムは次の通りである。
The 99m Tc generator column described in
図8は、この吸着剤用いた99mTcジェネレータカラム100の構成を示す。
FIG. 8 shows a configuration of a 99m
図8に示す99mTcジェネレータカラム100は、
市販されている99mTcジェネレータカラムのMo吸着剤充填カラムの容積2〜3cc容量が維持され、CAO にCaMo(99Mo)04が結合されたCAOベースMo吸着剤の層が、前記2〜3cc容量のMo吸着剤充填カラムに形成され、最大500mgのMoが他の重金属元素が含まれることなく、CAOベースMo吸着剤の層に担持されていることを特徴とする99mTcジェネレータカラム、あるいは
市販されている99mTcジェネレータカラムのMo吸着剤充填カラムの容積の2〜3cc容量が維持され、アルミナ にCaMo(99Mo)04が結合されたアルミナベースMo吸着剤の層が、前記2〜3cc容量のMo吸着剤充填カラムに形成され、最大500mgのMoが他の重金属元素が含まれることなく、アルミナベースMo吸着剤の層に担持されていることを特徴とする99mTcジェネレータカラムを示す。
The 99m
この構造によって、薬事承認が得易い元素にて生成されたMo吸着剤であって、99mTcジェネレータカラムについて小型化された形態を維持し得るMo吸着剤で構成された99mTcジェネレータカラムとすることが出来た。一つの99mTcジェネレータカラムをCAOベースMo吸着剤とアルミナベースMo吸着剤との層で形成するようにしてもよい。 With this structure, a 99m Tc generator column made of Mo adsorbent, which is made of an element that can easily be approved by pharmaceutical affairs, and that can maintain a miniaturized form of the 99m Tc generator column. Was made. One 99m Tc generator column may be formed of a layer of CAO-based Mo adsorbent and alumina-based Mo adsorbent.
この99mTcジェネレータカラム100は、上部がカラムのMo吸着剤充填カラムの容積の2〜3cc容量、構造が維持され、下部に精製用Al2O3の層が設けられ、カラム外径が16mm、幅径が20mmに抑えられ、小形でミルキングを繰り返し、99mTc溶出率を従前通りに維持するに適した構造が維持された。
The 99m
図9は、アルミナベースMo吸着剤作製並びにこの吸着剤を用いての99mTcジェネレータカラム作製プロセスを示す図である。 FIG. 9 is a diagram showing preparation of an alumina-based Mo adsorbent and a 99m Tc generator column preparation process using this adsorbent.
図9において、アルミナ20−50gが準備され(S1)、H2SO4処理がなされた。 In FIG. 9, 20-50 g of alumina was prepared (S1) and subjected to H 2 SO 4 treatment.
120℃で1時間乾燥後(S2)、CaCl2 処理がなされ、再度120℃で1時間乾燥された(S3)。 After drying at 120 ° C. for 1 hour (S2), it was treated with CaCl 2 and again dried at 120 ° C. for 1 hour (S3).
水洗によるデカンレーションが3回実施され(S4)、再び120℃で1時間乾燥されて乾燥したアルミナベースのCa SO4/AL粒を形成した。(S5)
これを400℃又は800℃で1時間焼成した。(S6)
以上によって、アルミナベースの焼成Ca SO4/AL粒を形成した。(S7)
この焼成Ca SO4/AL粒にMo吸着剤のMo(99Mo)を吸着させ、Ca SO4/AL粒を生成するステップに移行した。
Decantation by washing with water was performed three times (S4), and dried again at 120 ° C. for 1 hour to form dried alumina-based
This was baked at 400 ° C. or 800 ° C. for 1 hour. (S6)
In this way, alumina-based fired
Mo ( 99 Mo) of the Mo adsorbent was adsorbed on the
Ca SO4/AL粒2〜3ccを準備したジェネレータカラム100Aに充填した。(S9)水洗を行った。
A
カラム通液による水洗を行った。(S10)Moが200mg以上になるようにして、Mo(99Mo)溶液を投入し、Moカラム内保持吸着を行った。(S11)
これによってMo(99Mo)の吸着されたCa Mo(99Mo)O4/ALを2〜3cc生成した。(S12)水洗/水切りを行い、上部に精製用酸性アルミナ2ccセットした。次に、ジェネレータカラム100Aを180度倒置した。
The column was washed with water. (S10) The Mo ( 99 Mo) solution was added so that Mo was 200 mg or more, and retained adsorption in the Mo column was performed. (S11)
As a result, 2 to 3 cc of Ca Mo ( 99 Mo) O 4 / AL on which Mo ( 99 Mo) was adsorbed was produced. (S12) Water washing / draining was performed, and 2 cc of acidic alumina for purification was set on the top. Next, the
これによって上段にCa Mo(99Mo)O4/Alを2〜3cc、後段に精製用酸性アルミナ(2cc)セットした99mTcジェネレータカラム100(TcGC)を作製した。(S13)99mTcミルキングを24時間毎に繰り返した。生理食塩水(生食)を導入して、99mTcを回収した。(S14) 99mTcの溶出プロファイル(イメージ)を表示した。 As a result, a 99m Tc generator column 100 (TcGC) was prepared in which 2 to 3 cc of CaMo ( 99 Mo) O 4 / Al was set in the upper stage and acidic alumina (2 cc) for purification was set in the subsequent stage. (S13) 99m Tc milking was repeated every 24 hours. Saline (saline) was introduced to recover 99m Tc. (S14) 99m Tc elution profile (image) was displayed.
回収された99mTcについて、99mTcの溶出プロファイル、 99mTc回収率、溶脱成分、pH、99mTc形態および99mTc放射化学純度についての検査がなされる。 For recovered 99m Tc, elution profile of 99m Tc, 99m Tc recovery, leaching components, pH, inspection for 99m Tc form and 99m Tc radiochemical purity is made.
このプロセスは、CAOベースのMo(99Mo)吸着99mTc溶離についても同様である。 This process is similar for CAO-based Mo ( 99 Mo) adsorption 99m Tc elution.
これらのプロセスによれば次のような99mTcジェネレータカラムの形成方法が構成される。 According to these processes, the following 99m Tc generator column forming method is constituted.
Ca(OH)2およびアルミニウムを原料として反応させ、造粒してCAO粒を形成し、硫酸カルシウムを担持する硫酸カルシウム担持処理を行って硫酸カルシウム担持CAO粒を形成し、硫酸カルシウム担持CAO粒にMo(99Mo)を吸着させてCaMo(99Mo)04が結合されたCAOベースMo吸着剤を形成し、該CAOベースMo吸着剤から形成されたCAOベースMo吸着剤層を内蔵し、CAOベースMo吸着剤中の99Moから99mTcを生成する99mTcジェネレータカラムを形成する方法。 Ca (OH) 2 and aluminum are reacted as raw materials, granulated to form CAO grains, calcium sulfate-supporting treatment for supporting calcium sulfate is performed to form calcium sulfate-supporting CAO grains, and calcium sulfate-supporting CAO grains are formed. A CAO-based Mo adsorbent in which Mo ( 99 Mo) is adsorbed to form CaMo ( 99 Mo) 0 4 is formed, and a CAO-based Mo adsorbent layer formed from the CAO-based Mo adsorbent is incorporated. A method of forming a 99m Tc generator column that produces 99m Tc from 99 Mo in a base Mo adsorbent.
アルミナ粒に、硫酸カルシウムを担持させる硫酸カルシウム担持処理を行って硫酸カルシウム担持アルミナ粒を形成し、硫酸カルシウム担持アルミナ粒にMo(99Mo)を吸着させてCaMo(99Mo)04が結合されたアルミナベースMo吸着剤を形成し、該アルミナベースMo吸着剤から形成されたアルミナベースMo吸着剤層を内蔵し、アルミナベースMo吸着剤中の99Moから99mTcを生成する99mTcジェネレータカラムを形成する方法。 Alumina particles to form a particle of calcium sulfate-supported alumina by performing calcium sulfate carrying process for carrying calcium sulfate, coupled CaMo (99 Mo) 0 4 is to adsorb Mo (99 Mo) in particle calcium sulfate on alumina A 99m Tc generator column that forms 99m Tc from 99 Mo in the alumina-based Mo adsorbent by forming an alumina-based Mo adsorbent formed therein, and an alumina-based Mo adsorbent layer formed from the alumina-based Mo adsorbent. How to form.
アルミナ粒が用いられ、アルミナ粒の表面に硫酸カルシウムを担持する硫酸カルシウム担持処理を行って表面硫酸カルシウム担持層を備えた硫酸カルシウム担持アルミナ粒を形成し、表面硫酸カルシウム担持層にMo(99Mo)を吸着させてCaMo(99Mo)04が結合されたアルミナベースMo吸着剤を形成し、該アルミナベースMo吸着剤から形成されたアルミナベースMo吸着剤層を内蔵し、アルミナベースMo吸着材中の99Moから99mTcを生成する99mTcジェネレータカラムを形成する方法。 Alumina particles are used, and calcium sulfate-supporting treatment for supporting calcium sulfate on the surface of the alumina particles is performed to form calcium sulfate-supporting alumina particles having a surface calcium sulfate-supporting layer, and Mo ( 99 Mo ) the adsorbed CaMo (99 Mo) 0 4 form a bond alumina based Mo adsorbent incorporates an alumina-based Mo adsorbent layer formed from the alumina-based Mo adsorbents, alumina-based Mo adsorbent Of forming a 99m Tc generator column that produces 99m Tc from 99 Mo therein.
Ca(OH)2およびアルミニウムを原料として反応させ、造粒してCAO粒を形成し、硫酸カルシウムを担持する硫酸カルシウム担持処理を行って硫酸カルシウム担持CAO粒を形成し、硫酸カルシウム担持CAO粒に、天然Mo−98Mo(n,γ)99Moあるいは100Mo(γ,n)99Moの核反応により生成された低比放射能Mo(99Mo)を吸着させてCaMo(99Mo)04が結合されたCAOベースMo吸着剤を形成し、該アルミナベースMo吸着剤から形成されたCAOベースMo吸着剤層を内蔵し、CAOベースMo吸着剤中の99Moから99mTcを生成する99mTcジェネレータカラムを形成し、CAOベースMo吸着剤層にNaOHなどアルカリのMo脱着剤を通液してMo(99Mo)を脱着、回収して原料として再循環させ、Mo(99Mo)を脱着後に99mTc脱着剤を通液して99mTcを脱着して、99mTcを回収する99mTcの溶離方法。 Ca (OH) 2 and aluminum are reacted as raw materials, granulated to form CAO grains, calcium sulfate-supporting treatment for supporting calcium sulfate is performed to form calcium sulfate-supporting CAO grains, and calcium sulfate-supporting CAO grains are formed. Low specific activity Mo ( 99 Mo) produced by the nuclear reaction of natural Mo- 98 Mo (n, γ) 99 Mo or 100 Mo (γ, n) 99 Mo is adsorbed to cause CaMo ( 99 Mo) 0 4 99m Tc but which forms a combined CAO based Mo adsorbent built CAO base Mo adsorbent layer formed from the alumina-based Mo adsorbent to produce a 99m Tc from 99 Mo in CAO base Mo adsorbent forming a generator column, desorbing the Mo (99 Mo) was passed through the Mo desorbent alkali such as NaOH to CAO base Mo adsorbent layer, collecting Recycled as a raw material Te, Mo (99 Mo) to desorb the 99m Tc was passed through a 99m Tc desorbent after desorption, 99m Tc elution method for recovering 99m Tc.
アルミナ粒に、硫酸カルシウムを担持させる硫酸カルシウム担持処理を行って硫酸カルシウム担持アルミナ粒を形成し、硫酸カルシウム担持アルミナ粒に、天然Mo−98Mo(n,γ)99Moあるいは100Mo(γ,n)99Moの核反応により生成された原料の低比放射能Mo(99Mo)を吸着させてCaMo(99Mo)04が結合されたアルミナベースMo吸着剤を形成し、該アルミナベースMo吸着剤から形成されたアルミナベースMo吸着剤層を内蔵し、アルミナベースMo吸着剤中の99Moから99mTcを生成する99mTcジェネレータカラムを形成し、アルミナベースMo吸着剤層にNaOHなどアルカリのMo脱着剤を通液してMo(99Mo)を脱着、回収して原料として再循環させ、Mo(99Mo)を脱着後に99mTc脱着剤を通液して99mTcを脱着して、99mTcを回収することを特徴とする99mTcの溶離方法。 The alumina particles are subjected to a calcium sulfate supporting treatment for supporting calcium sulfate to form calcium sulfate-supporting alumina particles, and the calcium sulfate-supporting alumina particles are subjected to natural Mo- 98 Mo (n, γ) 99 Mo or 100 Mo (γ, n) forming a the 99 Mo raw materials produced by the nuclear reaction of low specific activity Mo (99 Mo) is adsorbed by CaMo (99 Mo) 0 4 alumina based Mo adsorbent are combined, the alumina-based Mo An alumina-based Mo adsorbent layer formed from an adsorbent is built in to form a 99m Tc generator column that generates 99m Tc from 99 Mo in the alumina-based Mo adsorbent, and the alumina-based Mo adsorbent layer is made of an alkali such as NaOH. It was passed through the Mo desorbent desorbs Mo (99 Mo), collected and recycled as raw materials, desorbing the Mo (99 Mo) 99m Tc desorbent for desorbing the 99m Tc was passed through the, 99m Tc elution method, which comprises collecting the 99m Tc to.
1…99Mo製造、2…99mTc溶液の製造(TcMM)、3…99mTcジェネレータカラム100の製造、100A…ジェネレータカラム、100…99mTcジェネレータカラム(TcGC)。
1 ... 99 Mo manufacture, 2 ... manufacture of 99m Tc solution (TcMM), 3 ... manufacture of 99m
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JP2021071435A (en) * | 2019-11-01 | 2021-05-06 | 株式会社タカハシRiラボ | MANUFACTURING SYSTEM OF TECHNETIUM 99m AND MANUFACTURING METHOD OF TECHNETIUM 99m |
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