JP2016225108A - Mass spectrometer and ion irradiation device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、原子あるいはイオンを質量毎に分離する質量分析装置、あるいは分離されたイオンを被照射試料に照射するイオン照射装置の構成に関する。 The present invention relates to a configuration of a mass spectrometer that separates atoms or ions for each mass, or an ion irradiation apparatus that irradiates a sample to be irradiated with separated ions.
分子や原子の質量に基づいて元素の組成分析を行う質量分析装置として、各種のものが知られており、各種の分野で用いられている。例えば半導体中の不純物元素の分析を行う場合には、ｐｐｔレベル（１０−１２）よりも低い濃度の元素の分析を行うことも要求される。また、単なる元素分析だけではなく、その同位体を識別することができれば、例えば半導体中においてアルファ線や中性子を放射する放射性同位元素の分析を行うことができる。また、これによって特定の元素の同位体比を測定することができれば、試料の年代測定を行うことができる。更に、年代測定だけでなく、基礎物理学を初めとする様々な科学分野においてもこれを用いた測定を行うことができる。また、原子力分野においても、様々な核反応の状況を測定するためにこうした質量分析を適用することができる。 Various types of mass spectrometers that perform elemental composition analysis based on the mass of molecules and atoms are known and are used in various fields. For example, when analyzing an impurity element in a semiconductor, it is also required to analyze an element having a concentration lower than the ppt level (10 −12 ). In addition to simple elemental analysis, if the isotope can be identified, for example, radioisotopes that emit alpha rays and neutrons in a semiconductor can be analyzed. Moreover, if the isotope ratio of a specific element can be measured by this, the dating of a sample can be performed. Furthermore, not only dating but also various scientific fields including basic physics can be used for measurement. Also in the nuclear field, such mass spectrometry can be applied to measure various nuclear reaction situations.
こうした質量分析においては、一般に、分析対象となる元素をイオン化して運動エネルギーを付与した後に、磁場によってその軌道を曲げる際の偏向量が質量（正確には質量電荷比）によって異なることを利用して、分析が行われる。 In such mass spectrometry, generally, after ionizing the element to be analyzed and applying kinetic energy, the amount of deflection when bending the orbit by the magnetic field differs depending on the mass (more precisely, the mass-to-charge ratio). Analysis is performed.
このような質量分析装置として、高精度な測定が可能であるものとしては、例えばレーザーアブレーション型高周波誘導結合プラズマ質量分析装置（ＬＡ−ＩＣＰ−ＭＳ）がある。ＬＡ−ＩＣＰ−ＭＳにおいては、高強度のレーザー光を試料に照射して試料を局所的に蒸発させ、発生した試料原子（分子）を誘導結合プラズマ中に導入し、イオン化する。このイオンを引き出し電極によって引き出して加速して運動エネルギーを付与する。その後、このイオンに対して上記のような質量分析が行われる。ＬＡ−ＩＣＰ−ＭＳにおいては、分析対象となる箇所に局所的にレーザー光を照射することにより、試料の局所的な分析が可能である。 As such a mass spectrometer, there is a laser ablation type high frequency inductively coupled plasma mass spectrometer (LA-ICP-MS), for example, that can perform highly accurate measurement. In LA-ICP-MS, a sample is irradiated with high-intensity laser light to locally evaporate, and the generated sample atoms (molecules) are introduced into inductively coupled plasma and ionized. These ions are extracted by the extraction electrode and accelerated to give kinetic energy. Thereafter, mass analysis as described above is performed on the ions. In LA-ICP-MS, a sample can be locally analyzed by locally irradiating a laser beam to a portion to be analyzed.
このような質量分析においては、イオンを質量電荷比毎に静電場や静磁場によって分離するため、この分離を顕著にするためには、イオンの運動量を大きくすることが有効である。しかしながら、引き出し電極によってイオンに運動量を付与する場合には、高々数千Ｖ程度の電圧しか引き出し電極に付与できないため、その運動量は不充分である。このため、例えば１価の同重体イオンである２０４Ｐｂ＋と２０４Ｈｇ＋や、５６Ｆｅ＋と（４０Ａｒ１６Ｏ）＋のように、質量電荷比が極めて近い元素や多原子イオンの分離をＬＡ−ＩＣＰ−ＭＳで行うことは困難であった。 In such a mass analysis, ions are separated by an electrostatic field or a static magnetic field for each mass-to-charge ratio. To make this separation remarkable, it is effective to increase the momentum of ions. However, when momentum is imparted to ions by the extraction electrode, only a voltage of about several thousand volts at most can be imparted to the extraction electrode, and the momentum is insufficient. For this reason, separation of elements and polyatomic ions with extremely close mass-to-charge ratios such as monovalent isobaric ions 204 Pb + and 204 Hg + , 56 Fe + and ( 40 Ar 16 O) + It was difficult to carry out with LA-ICP-MS.
これに対して、例えば特許文献１に記載されるように、高エネルギー実験等で用いられる加速器（例えばタンデム型加速器）を用いてイオンの加速を行ってから同様の質量分析を行う、加速器質量分析装置が知られている。タンデム型加速器を用いれば、例えばＭＶ以上の加速電圧を得ることができるため、イオンのエネルギーを数ＭｅＶ程度まで高めることができ、高精度の質量分析を行うことができる。この場合には、加速器に適合させるために、試料のイオン化を上記のような誘導結合プラズマで行うことはできず、専用のイオン源が用いられる。分析対象となる試料は、このイオン源の中に、イオン源に適合した形状、状態とされて設置される。また、イオン源は、分析対象となる元素毎に設定されるため、複数の元素について分析を行う場合には、複数のイオン源、試料が必要となる。こうした元素毎の専用のイオン源を用いるために、同重体の分離も行うことができる。 On the other hand, as described in, for example, Patent Document 1, an accelerator mass spectrometer that performs the same mass analysis after accelerating ions using an accelerator (for example, a tandem accelerator) used in a high energy experiment or the like. The device is known. If a tandem accelerator is used, for example, an acceleration voltage of MV or higher can be obtained, so that the ion energy can be increased to about several MeV, and high-precision mass spectrometry can be performed. In this case, in order to adapt to the accelerator, the ionization of the sample cannot be performed by the inductively coupled plasma as described above, and a dedicated ion source is used. A sample to be analyzed is placed in this ion source in a shape and state suitable for the ion source. In addition, since the ion source is set for each element to be analyzed, a plurality of ion sources and samples are required when analyzing a plurality of elements. Since a dedicated ion source for each element is used, isobaric separation can also be performed.
加速器質量分析装置においては、分析対象の元素毎に専用の高周波プラズマイオン源を用い、このイオン源の中に試料を設置することが必要となるため、例えばＬＡ−ＩＣＰ−ＭＳのような、試料の局所的な分析を行うことは困難であった。更に、試料をイオン源に装着する際には、化学処理等が必要となるため、この際に不純物が混入することがあり、こうした不純物元素が本来測定すべき元素の検出に影響を与えることもあった。また、イオン源を用いてイオン化をすることが困難である元素、例えばタングステン（Ｗ）の分析は困難であった。 In an accelerator mass spectrometer, it is necessary to use a dedicated high-frequency plasma ion source for each element to be analyzed, and to install a sample in this ion source. For example, a sample such as LA-ICP-MS It was difficult to perform a local analysis. Furthermore, when a sample is attached to the ion source, chemical treatment or the like is required, so impurities may be mixed in at this time, and these impurity elements may affect the detection of elements that should be measured. there were. Further, it has been difficult to analyze elements that are difficult to ionize using an ion source, such as tungsten (W).
また、特に原子力工学分野においては、高強度で放射線を発する放射性同位元素が含まれる試料が分析の対象となる場合がある。場合によっては、中性子線等を照射することによって放射化した試料を分析の対象とすることもあり、照射直後の状態において高強度の放射線を発する試料における短寿命の核種を分析することが必要な場合もある。こうした場合においては、試料をイオン源に設置する必要がある加速器質量分析装置を用いることは困難であった。 In particular, in the nuclear engineering field, a sample containing a radioisotope that emits radiation with high intensity may be an object of analysis. In some cases, samples activated by irradiating neutrons or the like may be the subject of analysis, and it is necessary to analyze short-lived nuclides in samples that emit high-intensity radiation immediately after irradiation. In some cases. In such a case, it has been difficult to use an accelerator mass spectrometer that requires the sample to be installed in the ion source.
すなわち、分析対象となる試料の状態によらず、高精度の質量分析を行うことは困難であった。 That is, it is difficult to perform high-precision mass spectrometry regardless of the state of the sample to be analyzed.
本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of such problems, and an object thereof is to provide an invention that solves the above problems.
本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
本発明の質量分析装置は、試料の原子をイオン化して加速し、加速後のイオンを磁場下においてを質量電荷比に応じて分離する質量分析装置であって、パルスレーザー光を前記試料に照射して前記試料をプラズマ化し、当該プラズマ中に生成された加速場を利用して前記プラズマ中のイオンを加速する高エネルギーイオン発生部と、前記高エネルギーイオン発生部を用いて加速された前記イオンに電場及び／又は磁場を印加し、前記イオンの前記電場及び／又は磁場中における質量電荷比に応じた軌道の違いによって前記イオンを前記質量電荷比に応じて分離するイオン分離部と、を具備することを特徴とする。
本発明の質量分析装置において、前記パルスレーザー光におけるパルス幅は１００ｆｓ以下、ピークパワー強度は１０１９ Ｗ／ｃｍ２以上、オン／オフのパワー比率（コントラスト比）は１０１０以上であることを特徴とする。
本発明の質量分析装置は、前記加速場で加速された前記イオンを透過させることによって前記イオンの価数を一様化する電荷平衡部を具備することを特徴とする。
本発明の質量分析装置は、前記試料に対して放射線を照射する放射線照射部を具備し、前記高エネルギーイオン発生部において、前記放射線照射部において前記放射線が照射された前記試料に対して前記パルスレーザー光が照射される構成とされたことを特徴とする。
本発明のイオン照射装置は、前記質量分析装置が用いられ、前記イオン分離部によって分離されたイオンを被照射試料に照射させることを特徴とする。
In order to solve the above problems, the present invention has the following configurations.
The mass spectrometer of the present invention is a mass spectrometer that ionizes and accelerates sample atoms and separates the accelerated ions in a magnetic field according to the mass-to-charge ratio, and irradiates the sample with pulsed laser light. Then, the sample is converted into plasma, and a high energy ion generator that accelerates ions in the plasma using an acceleration field generated in the plasma, and the ions accelerated using the high energy ion generator An ion separation unit that applies an electric field and / or magnetic field to the ion and separates the ions according to the mass-to-charge ratio according to a difference in trajectory according to the mass-to-charge ratio of the ions in the electric and / or magnetic field. It is characterized by doing.
In the mass spectrometer of the present invention, the pulse width in the pulse laser beam is 100 fs or less, the peak power intensity is 10 19 W / cm 2 or more, and the on / off power ratio (contrast ratio) is 10 10 or more. And
The mass spectrometer of the present invention includes a charge balance unit that makes the valence of the ions uniform by transmitting the ions accelerated in the acceleration field.
The mass spectrometer of the present invention includes a radiation irradiation unit that irradiates the sample with radiation, and the high-energy ion generation unit includes the pulse applied to the sample irradiated with the radiation in the radiation irradiation unit. It is characterized by being configured to be irradiated with laser light.
In the ion irradiation apparatus of the present invention, the mass spectrometer is used, and the sample to be irradiated is irradiated with ions separated by the ion separation unit.
本発明は以上のように構成されているので、分析対象となる試料の状態によらず、高精度の質量分析を行うことができる。 Since the present invention is configured as described above, high-accuracy mass spectrometry can be performed regardless of the state of the sample to be analyzed.
以下、本発明の実施の形態に係る質量分析装置について説明する。図１は、この質量分析装置１の構成を示す図である。この質量分析装置１においては、試料のイオン化、及び加速に超短パルスレーザー光を用いたレーザープラズマ加速が用いられる。このため、ＬＡ−ＩＣＰ−ＭＳと同様に試料の局所的な分析が可能であり、かつ従来の加速器質量分析装置と同様に、イオンの高エネルギー化をすることができる。この際、イオンの価数も高めることができるため、特にイオンの高エネルギー化を図ることができるため、高精度で質量分析（質量電荷比に応じたイオンの分離）を行うことができる。 Hereinafter, a mass spectrometer according to an embodiment of the present invention will be described. FIG. 1 is a diagram showing a configuration of the mass spectrometer 1. In this mass spectrometer 1, laser plasma acceleration using ultrashort pulse laser light is used for ionization and acceleration of a sample. For this reason, local analysis of a sample is possible like LA-ICP-MS, and ion high energy can be made like a conventional accelerator mass spectrometer. At this time, since the valence of ions can be increased, particularly high energy of ions can be achieved, so that mass analysis (ion separation according to mass-to-charge ratio) can be performed with high accuracy.
この質量分析装置１は、試料１００中の原子のイオン化及び加速を行う高エネルギーイオン発生部２と、このイオンを質量電荷比に応じて分離するイオン分離部３を具備する。 The mass spectrometer 1 includes a high-energy ion generator 2 that ionizes and accelerates atoms in a sample 100, and an ion separator 3 that separates the ions according to a mass-to-charge ratio.
高エネルギーイオン発生部２において、試料１００のイオン化及び加速に用いられるパルスレーザー光２００は、レーザー発振器１０で生成される。このパルスレーザー光２００は、真空状態とされ試料１００が設置された真空試料槽２０に入射する。真空試料槽２０において、パルスレーザー光２００は、反射鏡２１、２２を介して軸外し放物面鏡２３によって集光された状態で試料１００に入射する。 In the high energy ion generator 2, the pulse laser beam 200 used for ionization and acceleration of the sample 100 is generated by the laser oscillator 10. The pulsed laser light 200 is in a vacuum state and enters the vacuum sample tank 20 in which the sample 100 is installed. In the vacuum sample tank 20, the pulsed laser light 200 is incident on the sample 100 in a state of being condensed by the off-axis parabolic mirror 23 via the reflecting mirrors 21 and 22.
ここで用いられるレーザー発振器１０、パルスレーザー光２００は、例えば特開２０１１−１０８５７９号公報において用いられたものと同様である。すなわち、パルスレーザー光２００は、レーザープラズマ加速において用いられる超短パルスレーザー光であり、パルス幅はｆｓｅｃ程度１００ｆｓ以下であり、試料１００の表面におけるパルスのピークパワー強度は１０１９Ｗ／ｃｍ２以上とされ、パルスのオン／オフのパワー比は、１０１０以上とされる。レーザー発振器１０においては、例えばチャープパルス増幅（パルス幅を伸張してから増幅後、パルス圧縮を行う技術）によって、こうした超短パルスレーザー光を発振することができ、上記のパルス幅、エネルギー、コントラスト比を得ることができる。また、デフォーマブルミラー（変形鏡）や、各種パラメータの微調整が可能な光学素子を用いて位相制御を行う、あるいは、温度補償等を行うこともできる。 The laser oscillator 10 and the pulse laser beam 200 used here are the same as those used in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2011-108579. That is, the pulse laser beam 200 is an ultrashort pulse laser beam used for laser plasma acceleration, the pulse width is about 100 fs or less in fsec, and the peak power intensity of the pulse on the surface of the sample 100 is 10 19 W / cm 2 or more. The pulse ON / OFF power ratio is 10 10 or more. The laser oscillator 10 can oscillate such an ultrashort pulse laser beam by, for example, chirp pulse amplification (a technique of performing pulse compression after expanding the pulse width), and the above pulse width, energy, contrast A ratio can be obtained. Further, phase control can be performed using a deformable mirror (deformation mirror) or an optical element capable of finely adjusting various parameters, or temperature compensation can be performed.
こうした超短パルスレーザー光を試料１００に照射した際の状況を模式的に図２に示す。試料１００に高強度（高電界）のパルスレーザー光２００が入射角θで入射することによって、試料１００中の原子は気化してプラズマＰが生成される。このため、この原子はイオン化され、イオンＡとなり、前方に放出される。この際、特開２０１１−１０８５７９号公報に記載されるように、イオンＡよりも質量の軽い電子はイオンＡに先行して前方に発せられ、試料１００の前方において、電子で構成されたシースＳが形成される。このため、その後で前方に発せられるイオンＡは、このシースによる電界（加速場）で加速されるが、この電界強度は極めて高いため、イオンＡを核子あたりＭｅＶ以上のエネルギーまで加速した高エネルギーイオン１０１とすることができる。こうした現象は、レーザープラズマ加速として、例えば「Ａ Ｍｏｄｉｆｉｅｄ Ｔｈｏｍｓｏｎ Ｐａｒａｂｏｌａ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ Ｆｏｒ Ｈｉｇｈ Ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ Ｍｕｌｔｉ−ＭｅＶ Ｉｏｎ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ−Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ Ｔｏ Ｌａｓｅｒ−Ｄｒｉｖｅｎ Ｉｏｎ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｉｏｎ」、Ｄ．Ｃ．Ｃａｒｒｏｌｌ等、Ｎｕｃｌｅａｒ Ｉｎｓｔｒｕｎｅｎｔｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｉｎ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ａ、６２０号、２３頁（２０１０年）に記載されている。ここで、レーザープラズマ加速によって得られた高エネルギーイオン１０１のエネルギースペクトルにおいては、例えば特開２０１１−１０８５７９号公報に記載されるように、鋭いピークが認められる。すなわち、高エネルギーイオン１０１のエネルギーを、通常知られる加速器（例えばタンデム型加速器）のような高い単色性とすることはできないものの、ほぼ単色（準単色）とすることができる。 FIG. 2 schematically shows the situation when the sample 100 is irradiated with such an ultrashort pulse laser beam. When the pulse laser beam 200 with high intensity (high electric field) is incident on the sample 100 at an incident angle θ, atoms in the sample 100 are vaporized and plasma P is generated. For this reason, this atom is ionized, becomes the ion A, and is emitted forward. At this time, as described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2011-108579, electrons having a lighter mass than the ions A are emitted ahead of the ions A, and the sheath S composed of electrons in front of the sample 100. Is formed. For this reason, the ions A emitted forward are accelerated by the electric field (acceleration field) by the sheath, but since the electric field strength is extremely high, the high-energy ions that accelerate the ions A to an energy of MeV or more per nucleon. 101. Such a phenomenon is known as laser plasma acceleration, for example, “A Modified Thomson Parabolic Spectrometer For High Resolution Multi-MeV Ion Measurements—Application To Laser-Drivation Ion.” C. Carroll et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 620, page 23 (2010). Here, in the energy spectrum of the high-energy ions 101 obtained by laser plasma acceleration, a sharp peak is recognized as described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2011-108579. That is, the energy of the high-energy ions 101 cannot be made as high monochromaticity as that of a conventionally known accelerator (for example, a tandem accelerator), but can be almost monochromatic (quasi-monochromatic).
更に、この場合の試料１００表面におけるパルスレーザー光２００の電界強度は、１００ＴＶ／ｍ程度と極端に高いため、試料１００中の原子をイオン化してイオンＡを生成する際に、その価数を大きく（価数＞＞１）することができる。例えば、試料１００を金（Ａｕ）の薄膜とした場合に、Ａｕの４２価（＋４２）のイオンＡを生成することができる。このため、分析対象となる高エネルギーイオン１０１の質量電荷比を小さくすることができ、静電場あるいは静磁場下における高エネルギーイオン１０１の偏向量が大きくなり、質量の違いによる偏向量の差が顕著となる。また、多原子分子は解離しやすくなるため、上記のプラズマＰ中に多原子分子イオンは存在しにくくなる。 Furthermore, since the electric field strength of the pulse laser beam 200 on the surface of the sample 100 in this case is extremely high, about 100 TV / m, the valence is increased when the ions in the sample 100 are ionized to generate the ions A. (Valence> 1). For example, when the sample 100 is a gold (Au) thin film, 42 valence (+42) ions A of Au can be generated. For this reason, the mass-to-charge ratio of the high-energy ions 101 to be analyzed can be reduced, the deflection amount of the high-energy ions 101 under an electrostatic field or a static magnetic field is increased, and the difference in deflection amount due to the difference in mass is significant. It becomes. In addition, since polyatomic molecules are easily dissociated, polyatomic molecular ions are unlikely to exist in the plasma P.
試料１００は、高エネルギーイオン１０１の発生効率を高めるために、厚さ１０μｍ以下の薄膜状態であることが好ましい。ただし、試料１００が薄膜として単体で存在している必要はなく、例えば、予め組成のわかっている基板上に薄膜層（例えば蒸着層）として形成されていてもよい。また、試料１００に対する処理、例えば表面に付着した水素や炭素等の不純物を分析前に除去するための熱処理を行うためのヒータや、上記のレーザープラズマ加速を行うためのパルスレーザー光２００とは別にこうした処理を行うためのレーザー光を別途発生させるためのレーザー光源を設けてもよい。 In order to increase the generation efficiency of the high-energy ions 101, the sample 100 is preferably in a thin film state having a thickness of 10 μm or less. However, the sample 100 does not have to exist as a single film as a thin film, and may be formed as a thin film layer (for example, a vapor deposition layer) on a substrate whose composition is known in advance. In addition to the processing for the sample 100, for example, a heater for performing heat treatment for removing impurities such as hydrogen and carbon adhering to the surface before analysis, and the pulse laser beam 200 for performing the laser plasma acceleration described above. A laser light source for separately generating laser light for performing such processing may be provided.
また、例えば「Ｑｕａｓｉ−Ｍｏｎｏｃｈｒｏｍａｔｉｃ Ｐｅｎｃｉｌ Ｂｅａｍ Ｏｆ Ｌａｓｅｒ−Ｄｒｉｖｅｎ Ｐｒｏｔｏｎｓ Ｇｅｎｅｒａｔｅｄ Ｕｓｉｎｇ Ａ Ｃｏｎｉｃａｌ Ｃａｖｉｔｙ Ｔａｒｇｅｔ Ｈｏｌｄｅｒ」、Ｍ．Ｎｉｓｈｉｕｃｈｉ等、Ｐｈｙｓｉｃｓ ｏｆ Ｐｌａｓｍａｓ、１９号、０３０７０６頁（２０１２年）に記載されるように、高エネルギーイオン１０１の収束効率を高めるような形状とされた試料ホルダーに試料１００を設置してもよい。 Also, for example, “Quasi-Monochromic Pencil Beam of Laser-Driven Protons Generated Using A Convenience Cavity Target Holder”, M.M. As described in Nishiuchi et al., Physics of Plasma, No. 19, 030706 (2012), the sample 100 may be placed on a sample holder that is shaped to increase the focusing efficiency of the high-energy ions 101.
また、反射鏡２１、２２、軸外し放物面鏡２３の位置や設定角度は、サーボモーターやステッピングモーター等によって微調整可能とすることが好ましい。これによって、試料１００に対するレーザー光２００の照射条件を最適化することが容易となる。 Moreover, it is preferable that the positions and setting angles of the reflecting mirrors 21 and 22 and the off-axis parabolic mirror 23 can be finely adjusted by a servo motor, a stepping motor, or the like. Thereby, it becomes easy to optimize the irradiation condition of the laser beam 200 on the sample 100.
なお、パルスレーザー光２００の照射によって、試料１００からは、分析対象となるイオン以外にも陽子等が発生し、この陽子が真空試料槽２０の内壁に衝突することによって、この内壁から放射線や中性子線が発生し、測定に影響を及ぼすおそれがある。このため、この内壁を、こうした放射線や中性子線を発生しにくい材料、例えばタンタル（Ｔａ）等で構成することが好ましい。また、有害な放射線（ガンマ線や中性子線等）も同様に発生し、こうした放射線が外部に漏洩することを防ぐため、真空試料槽２０の外側には、ガンマ線等の遮蔽のためには鉛等、中性子線の遮蔽のためにはポリエチレン等の遮蔽体を設置することが好ましい。 By irradiation with the pulsed laser beam 200, protons and the like are generated from the sample 100 in addition to the ions to be analyzed, and the protons collide with the inner wall of the vacuum sample tank 20 to cause radiation and neutrons from the inner wall. Lines may be generated, affecting measurement. For this reason, it is preferable that the inner wall is made of such a material that hardly generates radiation or neutron radiation, such as tantalum (Ta). In addition, harmful radiation (gamma rays, neutron rays, etc.) is generated in the same manner, and in order to prevent such radiation from leaking to the outside, lead etc. for shielding gamma rays, For shielding neutron beams, it is preferable to install a shield such as polyethylene.
このように試料１００から前方に高エネルギーで発せられた高エネルギーイオン１０１は、発散角調整用スリット２４を通過することによってその発散角が制限された状態で、電荷平衡部２５に入射する。 The high energy ions 101 emitted with high energy forward from the sample 100 in this manner enter the charge balancing unit 25 in a state where the divergence angle is limited by passing through the divergence angle adjusting slit 24.
前記の通り、試料１００からは、価数の大きな正イオンで構成される高エネルギーイオン１０１が前方に向けて発せられ、イオン分離部３においては、この高エネルギーイオン１０１が磁場によって質量電荷比（イオンの質量の電荷に対する比率）毎に分離されることを利用して、例えば同位体の分析も行われる。ただし、ここで、最終的には質量電荷比毎の分離ではなく、質量毎に分離が行われることが、質量分析において好ましい。価数の異なる高エネルギーイオン１０１間においては、質量が同一であっても価数によって質量電荷比は大きく異なるために、価数が一様でないことは、質量毎の分離を行う際の障害となる。このため、ある特定元素のイオンにおける価数を一様とすることにより、質量電荷比毎の分離をほぼ質量毎の分離とみなすことができる。 As described above, the sample 100 emits high energy ions 101 composed of positive ions having a large valence toward the front, and in the ion separator 3, the high energy ions 101 are mass-to-charge ratio ( For example, isotope analysis is also performed using the fact that separation is performed for each of the ratio of the ion mass to the charge. However, it is preferable in mass spectrometry that separation is finally performed for each mass, not for each mass-to-charge ratio. Among the high-energy ions 101 having different valences, even if the masses are the same, the mass-to-charge ratio varies greatly depending on the valence, so that the valence is not uniform is an obstacle to separation for each mass. Become. For this reason, by making the valence of ions of a specific element uniform, separation for each mass-to-charge ratio can be regarded as separation for each mass.
このため、真空の高エネルギーイオン発生部２においては、発散角調整用スリット２４を通過後の高エネルギーイオン１０１を透過させることによって、高エネルギーイオン１０１の価数（正イオンの価数）を均一化する電荷平衡部２５が設けられている。図３は、電荷平衡部２５の作用を模式的に示す図である。この作用は、「Ｉｍｐｒｏｖｅｄ Ｃｈａｒｇｅ−Ｓｔａｔｅ Ｆｏｒｍｕｌａｓ」、Ｇ.Ｓｃｈｉｗｉｅｔｚ等、Ｎｕｃｌｅａｒ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｉｎ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｒｅｓａｒｃｈ Ｂ、１７５−１７７号、１２５頁 （２００１年）に記載されている。原子番号Ｚｐ、入射速度ｖｐの高エネルギーイオン１０１が原子番号Ｚｔの元素で構成された薄板状の電荷平衡部２５に入射した場合、電荷平衡部２５を構成する原子と高エネルギーイオン１０１との間での電子のやりとりが、高エネルギーイオン１０１の価数を一様化するように働く。このため、電荷平衡部２５を通過した後の高エネルギーイオン１０１の価数の度数分布は、以下の式で表されるｑｍｅａｎをピークする分布となる。ここで、ｖ０はボーア速度であり、電荷平衡部２５は固体であるものとしている。 For this reason, in the vacuum high energy ion generator 2, the valence (positive valence) of the high energy ions 101 is made uniform by transmitting the high energy ions 101 after passing through the divergence angle adjusting slit 24. A charge balancing unit 25 is provided. FIG. 3 is a diagram schematically illustrating the operation of the charge balancing unit 25. This effect is described in “Improved Charge-State Formulas”, G. Schiwietz et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 175-177, p. 125 (2001). When the high-energy ions 101 having the atomic number Z p and the incident velocity v p are incident on the thin plate-shaped charge balancing unit 25 made of the element having the atomic number Z t , the atoms constituting the charge balancing unit 25 and the high-energy ions 101 The exchange of electrons between and works to make the valence of the high-energy ions 101 uniform. For this reason, the frequency distribution of the valence of the high-energy ions 101 after passing through the charge balancing unit 25 is a distribution that peaks q mean represented by the following equation. Here, v 0 is the Bohr velocity, and the charge balancing unit 25 is assumed to be solid.
なお、電荷平衡部２５は固体である必要はなく、気体層としてもよい。この場合には、前記文献に記載されるように、ｑｍｅａｎは上記とは異なる式で表される。真空の高エネルギーイオン発生部において、差動排気を用いて気体層を形成する、あるいはこの気体層と固体層を組み合わせることもできる。いずれの場合も、電荷平衡部２５の厚さは、対象となる高エネルギーイオン１０１が透過できる程度に構成される。この際の透過前後のエネルギー差も、以降の分析では考慮される。また、分析対象となる元素に応じて複数の電荷平衡部２５を切り替えて用いることができる構成とすることもできる。 Note that the charge balancing unit 25 does not have to be solid, and may be a gas layer. In this case, as described in the above-mentioned document, q mean is expressed by an expression different from the above. In the vacuum high-energy ion generator, a gas layer can be formed by using differential evacuation, or the gas layer and the solid layer can be combined. In any case, the thickness of the charge balancing unit 25 is configured to allow the target high-energy ions 101 to pass therethrough. The energy difference before and after transmission at this time is also taken into consideration in the subsequent analysis. Moreover, it can also be set as the structure which can switch and use the some charge balance part 25 according to the element used as analysis object.
このように、電荷平衡部２５を通過し、価数が一様化された高エネルギーイオン１０１は、イオン分離部３に入射し、静電場や静磁場の下で質量電荷比毎に分離された軌道を通る。この分離は、通常の質量分析におけるものと同様であり、レーザープラズマ加速後の高エネルギーイオン１０１の軌道については、「Ｍｅａｓｕｒｅｄ Ａｎｄ Ｓｉｍｕｌａｔｅｄ Ｔｒａｎｓｐｏｒｔ Ｏｆ １．９ＭｅＶ Ｌａｓｅｒ−Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ Ｐｒｏｔｏｎ Ｂｕｎｃｈｅｓ Ｔｈｒｏｕｇｈ Ａｎ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｔｅｓｔ Ｂｅａｍ Ｌｉｎｅｓ Ａｔ １Ｈｚ」、Ｍ．Ｎｉｓｈｉｕｃｈｉ等、Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ ＳＴ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒｓ Ａｎｄ Ｂｅａｍｓ、１３号、０７１３０４頁（２０１０年）等に記載されている。ここでは、レーザープラズマ加速後の高エネルギーイオン１０１の軌道が、軌道計算コードによって算出されている。 Thus, the high-energy ions 101 that have passed through the charge balance unit 25 and have a uniform valence are incident on the ion separation unit 3 and separated for each mass-to-charge ratio under an electrostatic field or a static magnetic field. Go through the trajectory. This separation is the same as in ordinary mass spectrometry. For the trajectory of the high-energy ions 101 after the laser plasma acceleration, “Measured And Simulated Transport Of 1.9 MeV Laser-Accelerated Proton Bunches Through Integrated Bench Attached Bench An Integrated Bench 1 Hz ", M.M. Nishiuchi et al., Physical Review ST Accelerators And Beams, No. 13, page 071304 (2010). Here, the trajectory of the high energy ions 101 after the laser plasma acceleration is calculated by the trajectory calculation code.
高エネルギーイオン１０１は、真空試料槽２０からイオン検出器４０までの間に設けられ高真空が維持された真空ダクト３０中を走行する。試料１００から発生した高エネルギーイオン１０１のうち、所望の質量電荷比、エネルギーをもつものだけがイオン検出器４０で検出されるように、真空ダクト３０内の構造は設定される。ここで、前記の通り、高エネルギーイオン１０１の価数を一様、エネルギーを略一定とすることによって、質量電荷比による分離を、質量による分離とみなすことができる。 The high energy ions 101 travel through the vacuum duct 30 provided between the vacuum sample tank 20 and the ion detector 40 and maintained at a high vacuum. The structure in the vacuum duct 30 is set so that only the ions having a desired mass-to-charge ratio and energy among the high-energy ions 101 generated from the sample 100 are detected by the ion detector 40. Here, as described above, separation by mass-to-charge ratio can be regarded as separation by mass by making the valence of the high-energy ions 101 uniform and the energy substantially constant.
ここでは、まず、この分解能を向上させるために、静電場と静磁場とを用いた二重収束型の構成が用いられる。まず、高エネルギーイオン１０１は、一組の二重収束用電極３１の間を通過することによって静電場によって軌道を偏向され、その後で二重収束用二極電磁石３２を通過し、静磁場によって逆向きに偏向される。この際、高エネルギーイオン１０１の分散が静電場と静磁場とで逆向きになることによって、この分散を低下させ、分解能を向上させることができる。この際、二重収束用電極３１と二重収束用二極電磁石３２との間に、質量電荷比分析スリット３３を設け、高エネルギーイオン１０１のビーム形状、軌道を制限することによって、更に分解能を向上させることができる。 Here, first, in order to improve the resolution, a double-converging configuration using an electrostatic field and a static magnetic field is used. First, the high-energy ions 101 are deflected by an electrostatic field by passing between a pair of double focusing electrodes 31, and then pass through a double focusing dipole electromagnet 32 and reversed by a static magnetic field. Deflected in the direction. At this time, the dispersion of the high-energy ions 101 is reversed between the electrostatic field and the static magnetic field, so that the dispersion can be reduced and the resolution can be improved. At this time, a mass-to-charge ratio analysis slit 33 is provided between the double-focusing electrode 31 and the double-focusing dipole electromagnet 32 to limit the beam shape and trajectory of the high-energy ions 101, thereby further reducing the resolution. Can be improved.
高エネルギーイオン１０１は、二重収束用二極電磁石３２を通過後に、ビーム形状（ビームの進行方向垂直な断面形状）を最適化するための四重極電磁石３４ａ、３４ｂ、３４ｃと、最終的な質量電荷比毎の分離を行うための静磁場を印加する質量分析用二極電磁石３５を通過する。また、四重極電磁石３４ａ、３４ｂの間には、高エネルギーイオン１０１の軌道、ビーム形状を制限するための分解能向上スリット３６が設けられている。最終段の四重極電磁石３４ｃを通過後の高エネルギーイオン１０１のうち、質量分析スリット３７を通過した検出対象イオン１０２が、イオン検出器４０によって検出される。真空ダクト３０に関わる質量分析スリット３７までの構成は、（多価）イオンを質量毎に選別するイオン分離部３として機能するため、イオン検出器４０には、検出するイオン種を識別する能力は不要である。このため、イオン検出器４０としては、通常知られる荷電粒子の検出器、例えばファラデーカップ等の電流計測器、ΔＥ−Ｅ検出器、半導体検出器、マイクロチャンネルプレート等を用いることができる。 After the high-energy ions 101 pass through the double focusing dipole electromagnet 32, the quadrupole electromagnets 34a, 34b, and 34c for optimizing the beam shape (cross-sectional shape perpendicular to the beam traveling direction) It passes through a mass analyzing bipolar electromagnet 35 to which a static magnetic field for performing separation for each mass to charge ratio is applied. Further, a resolution improving slit 36 for limiting the trajectory and beam shape of the high energy ions 101 is provided between the quadrupole electromagnets 34a and 34b. Of the high-energy ions 101 that have passed through the last-stage quadrupole electromagnet 34 c, the detection target ions 102 that have passed through the mass analysis slit 37 are detected by the ion detector 40. Since the configuration up to the mass analysis slit 37 related to the vacuum duct 30 functions as the ion separation unit 3 that sorts (multivalent) ions for each mass, the ion detector 40 has the ability to identify the ion species to be detected. It is unnecessary. Therefore, as the ion detector 40, a generally known charged particle detector, for example, a current measuring device such as a Faraday cup, a ΔE-E detector, a semiconductor detector, a microchannel plate, or the like can be used.
上記のイオン分離部３の構成においては、最終的にイオン検出器４０で検出される検出対象イオン１０２（質量分析スリット３６を通過したイオン）の電荷質量比は、二重収束用電極３１による静電場、二重収束用二極電磁石３２による静磁場、質量分析用二極電磁石３５による静磁場の強度で設定される。すなわち、これらの設定によって、所望の質量電荷比あるいは質量をもつイオンを選択してイオン検出器４０で検出することができる。これにより、様々な質量電荷比あるいは質量をもつイオンを分離してイオン検出器４０で検出することができるため、試料１００の組成を分析することができる。 In the configuration of the ion separation unit 3 described above, the charge mass ratio of the detection target ions 102 (the ions that have passed through the mass analysis slit 36) that is finally detected by the ion detector 40 is set to be static by the double focusing electrode 31. The electric field, the static magnetic field generated by the double focusing dipole electromagnet 32, and the static magnetic field intensity generated by the mass analyzing dipole electromagnet 35 are set. That is, ions having a desired mass-to-charge ratio or mass can be selected and detected by the ion detector 40 according to these settings. Thereby, since ions having various mass-to-charge ratios or masses can be separated and detected by the ion detector 40, the composition of the sample 100 can be analyzed.
なお、上記のイオン分離部３の構成において、質量電荷比の分解能を向上させるために、質量電荷比分析スリット３３、分解能向上スリット３６の他にも、スリットを適宜途中に設けることができる。この際、高エネルギーイオン１０１がこれらのスリットに衝突した際に発生する二次イオンが高エネルギーイオン１０１に混入することを抑制するために、これらのスリットの形状を、こうした二次イオンの混入が抑制されるような形状（構造）とすることが好ましい。また、各スリットの幅（ビームの通過幅）や位置は、調整可能とすることが好ましい。同様に、図２における入射角θや発散角調整用スリット２４の幅（発散角）も調整可能とすることが好ましい。また、四重極電磁石３４ａ、３４ｂ、３４ｃの磁場も調整可能なことが好ましい。これらを微調整することで、上記の構成における高エネルギーイオン１０１のエネルギー等に応じた最適化を図ることができ、所望の元素に対する質量分解能を高くすることができる。 In the configuration of the ion separation unit 3 described above, in addition to the mass-to-charge ratio analysis slit 33 and the resolution-enhancing slit 36, a slit can be appropriately provided in the middle in order to improve the mass-to-charge ratio resolution. At this time, in order to prevent the secondary ions generated when the high-energy ions 101 collide with these slits from being mixed into the high-energy ions 101, the shape of these slits is changed to include such secondary ions. The shape (structure) is preferably suppressed. Moreover, it is preferable that the width (beam passage width) and position of each slit can be adjusted. Similarly, it is preferable that the incident angle θ and the width (divergence angle) of the divergence angle adjustment slit 24 in FIG. 2 can be adjusted. It is also preferable that the magnetic fields of the quadrupole electromagnets 34a, 34b, and 34c can be adjusted. By fine-tuning these, optimization according to the energy of the high-energy ions 101 in the above configuration can be achieved, and mass resolution for a desired element can be increased.
上記の構成において、イオン分離部３における動作は、従来より知られる加速器質量分析装置において質量電荷比毎にイオンを分離する質量分析部と同様である。しかしながら、上記の質量分析装置１においては、高エネルギーイオン発生部２において、試料１００のイオン化及び加速に、超短パルスレーザー光であるパルスレーザー光２００が用いられる。すなわち、特定のイオン源と、これに接続された加速器を必要とせず、高エネルギーイオン発生部２において、試料１００のイオン化と加速とを同時に行っている。このため、装置全体の構成を単純にすることができる。 In the above configuration, the operation of the ion separator 3 is the same as that of the mass analyzer that separates ions for each mass-to-charge ratio in a conventionally known accelerator mass spectrometer. However, in the mass spectrometer 1 described above, the high-energy ion generator 2 uses the pulse laser beam 200 that is an ultrashort pulse laser beam for ionization and acceleration of the sample 100. That is, the ion source and the acceleration of the sample 100 are simultaneously performed in the high energy ion generation unit 2 without requiring a specific ion source and an accelerator connected thereto. For this reason, the structure of the whole apparatus can be simplified.
この際、レーザープラズマ加速を発生させるパルスレーザー光２００においては、その電界強度が著しく高いために、核子あたりのエネルギーを高くすることができると共に、イオンの電離度（価数）を大きくすることができる。このため、質量電荷比を小さくすることができ、静電場や静磁場の下での高エネルギーイオン１０１の質量電荷比毎の偏向量の違いを顕著にすることができる。このため、質量分解能を高めることができ、同位体の分離精度も高めることができる。 At this time, in the pulse laser beam 200 that generates laser plasma acceleration, since the electric field strength is extremely high, the energy per nucleon can be increased and the ionization degree (valence) of ions can be increased. it can. For this reason, the mass-to-charge ratio can be reduced, and the difference in deflection amount for each mass-to-charge ratio of the high-energy ions 101 under an electrostatic field or a static magnetic field can be made remarkable. For this reason, mass resolution can be increased and the isotope separation accuracy can be increased.
また、例えば５６Ｆｅ＋と（４０Ａｒ１６Ｏ）＋のように、質量電荷比が極めて近い同重体となる多原子イオンが存在する場合においても同様である。更に、上記のような超高電界下による電離の際には４０Ａｒ１６Ｏのような多原子分子は解離しやすいため、高エネルギーイオン１０１中にはこうした多原子分子は存在しにくくなる。こうした観点からも同重体の分析を高精度で行うことができる。 The same applies to the case where polyatomic ions such as 56 Fe + and ( 40 Ar 16 O) + that are isobarics having an extremely close mass-to-charge ratio exist. Furthermore, since polyatomic molecules such as 40 Ar 16 O are easily dissociated during ionization under an ultrahigh electric field as described above, such polyatomic molecules are unlikely to exist in the high energy ions 101. From this point of view, isobaric analysis can be performed with high accuracy.
また、上記の高エネルギーイオン発生部２においては、試料１００に含まれる全ての元素に対してイオン化及び加速が行われる。このため、従来の加速器質量分析装置で用いられるようなイオン源とは異なり、単一の試料１００に対して、様々な元素（同位体）の分析を行うことができる。この際、試料１００に対してパルスレーザー光２００が照射された箇所における分析が行われるため、試料１００上でパルスレーザー光２００を走査すれば、異なる箇所の分析、すなわち組成分布等の測定も容易に行うことができる。 Further, in the high energy ion generation unit 2 described above, ionization and acceleration are performed on all elements included in the sample 100. Therefore, unlike an ion source used in a conventional accelerator mass spectrometer, various elements (isotopes) can be analyzed for a single sample 100. At this time, since the analysis is performed at the location where the sample 100 is irradiated with the pulse laser beam 200, if the sample 100 is scanned with the pulse laser beam 200, the analysis of different locations, that is, the measurement of the composition distribution, etc., is easy Can be done.
このように、上記の質量分析装置１においては、分析対象となる試料１００の状態によらず、高精度の質量分析を行うことができる。また、例えば、核反応によって生成された元素（同位体）の分析を行う際に、核反応の直後に上記のような質量分析を行うことが必要となる場合もある。上記の高エネルギーイオン発生部２は、単純な構造によって単一の試料１００から高エネルギーイオン１０１を発生させるため、こうした質量分析を行う場合にも、上記の構成を適用することができる。図４は、こうした測定を行う場合の構成を図１に対応させて示す図である。この構成においては、試料１００に対して陽子線（放射線）３００を照射するための放射線照射部５が、上記の質量分析装置１と組み合わされる。 Thus, in the mass spectrometer 1 described above, high-accuracy mass analysis can be performed regardless of the state of the sample 100 to be analyzed. Further, for example, when analyzing an element (isotope) generated by a nuclear reaction, it may be necessary to perform mass spectrometry as described above immediately after the nuclear reaction. Since the high energy ion generator 2 generates the high energy ions 101 from the single sample 100 with a simple structure, the above configuration can be applied even when performing such mass analysis. FIG. 4 is a diagram showing a configuration in the case where such measurement is performed, corresponding to FIG. In this configuration, the radiation irradiation unit 5 for irradiating the sample 100 with a proton beam (radiation) 300 is combined with the mass spectrometer 1 described above.
この構成において用いられる真空試料槽１２０の内部は、図中の上半分と下半分に２分割され、上半分が照射室１２０Ａ、下半分が分析試料室１２０Ｂとされる。試料１００は、照射室１２０Ａと分析試料室１２０Ｂ間をソレノイドコイルやステッピングモーター等によって移動可能とされる。ここでは、陽子線３００が試料１００に対して照射され、照射直後の試料１００が分析の対象とされる。レーザー発振器１０、反射鏡２１、２２、軸外し放物面鏡２３、発散角調整用スリット２４、電荷平衡部２５、及びこれらよりも高エネルギーイオン１０１の下流側の構成は図１と同様である。 The inside of the vacuum sample tank 120 used in this configuration is divided into two, an upper half and a lower half in the figure, and the upper half is an irradiation chamber 120A and the lower half is an analysis sample chamber 120B. The sample 100 can be moved between the irradiation chamber 120A and the analysis sample chamber 120B by a solenoid coil, a stepping motor, or the like. Here, the proton beam 300 is irradiated to the sample 100, and the sample 100 immediately after the irradiation is set as an analysis target. The configuration of the laser oscillator 10, the reflecting mirrors 21 and 22, the off-axis parabolic mirror 23, the divergence angle adjusting slit 24, the charge balancing unit 25, and the downstream side of the higher energy ions 101 than these are the same as in FIG. .
陽子線３００は、加速器５０によって所望のエネルギーに加速される。加速器５０には、偏向磁石５１が設けられ、偏向磁石５１の駆動電流によって、陽子線３００を構成する陽子が加速器５０内に留まるモードと、陽子線３００が試料１００に照射されるモードとが切り替えられる。陽子線３００が試料１００に照射される場合には、陽子線３００は、陽子線ビームライン５２内を通り、照射室１２０Ａに導かれる。照射時の陽子線３００のビーム形状は、四重極電磁石５３ａ、５３ｂによって調整される。この際、陽子線ビームライン５２、照射室１２０Ａ、分析試料室１２０Ｂ、真空ダクト３０内は、同様に高真空とすることができる。このため、加速器５０から真空試料槽１２０（照射室１２０Ａ）までが放射線照射部５として機能する。陽子線３００の照射直後の試料１００を照射室１２０Ａから分析試料室１２０Ｂに移動させることによって、上記と同様の分析を行うことができる。 The proton beam 300 is accelerated to a desired energy by the accelerator 50. The accelerator 50 is provided with a deflecting magnet 51, and a mode in which protons constituting the proton beam 300 stay in the accelerator 50 and a mode in which the sample 100 is irradiated with the proton beam 300 are switched by a driving current of the deflecting magnet 51. It is done. When the sample 100 is irradiated with the proton beam 300, the proton beam 300 passes through the proton beam line 52 and is guided to the irradiation chamber 120A. The beam shape of the proton beam 300 during irradiation is adjusted by the quadrupole electromagnets 53a and 53b. At this time, the proton beam line 52, the irradiation chamber 120 </ b> A, the analysis sample chamber 120 </ b> B, and the vacuum duct 30 can be similarly set to a high vacuum. For this reason, from the accelerator 50 to the vacuum sample tank 120 (irradiation chamber 120A) functions as the radiation irradiation unit 5. By moving the sample 100 immediately after irradiation with the proton beam 300 from the irradiation chamber 120A to the analysis sample chamber 120B, the same analysis as described above can be performed.
この構成によれば、陽子線３００の照射直後の試料１００中に存在する短寿命の核種の分析も可能となる。この際、放射線を発する試料１００に対して作業者が接近することなく、遠隔操作によって試料１００を移動させることによって、こうした分析を行うことができる。 According to this configuration, it is possible to analyze a short-lived nuclide present in the sample 100 immediately after irradiation with the proton beam 300. At this time, such an analysis can be performed by moving the sample 100 by remote operation without the operator approaching the sample 100 emitting radiation.
なお、図４の構成においては、試料１００に陽子線３００が照射されたが、陽子線に限らず、他の放射線（中性子線、ガンマ線等）を試料１００に照射する場合でも、放射線の発生器（真空試料槽以外の放射線照射部の構成）を変えるだけで、同様の構成が可能であり、照射直後における試料１００の分析を同様に行うことができる。 In the configuration of FIG. 4, the sample 100 is irradiated with the proton beam 300, but the radiation generator is not limited to the proton beam, and even when the sample 100 is irradiated with other radiation (neutron beam, gamma ray, etc.). The same configuration is possible only by changing (the configuration of the radiation irradiation unit other than the vacuum sample tank), and the analysis of the sample 100 immediately after the irradiation can be performed in the same manner.
なお、上記の構成において、イオン分離部３は、特定の元素（同位体）のイオンを選別するために機能している。このため、試料１００として、こうした元素（同位体）を多く含むものを用い、かつイオン検出器４０の代わりに、被照射試料を設置すれば、この被照射試料に対して、特定の元素（同位体）を照射するイオン照射装置としても機能する。図４に示されるように放射線照射部を用いた場合には、放射線照射によって生じた短寿命の同位体イオンを選別して被照射試料に照射することも可能となる。 In the above configuration, the ion separator 3 functions to select ions of a specific element (isotope). For this reason, if a sample 100 containing a large amount of such elements (isotopes) is used and an irradiated sample is installed in place of the ion detector 40, a specific element (isotope) is applied to the irradiated sample. It also functions as an ion irradiation device that irradiates the body. As shown in FIG. 4, when the radiation irradiation unit is used, it is possible to select the short-lived isotope ions generated by the radiation irradiation and irradiate the irradiated sample.
また、上記の構成において、イオン分離部の構成は、質量電荷比毎に高エネルギーイオンの分離ができる限りにおいて、任意である。 Further, in the above configuration, the configuration of the ion separation unit is arbitrary as long as high energy ions can be separated for each mass-to-charge ratio.
１ 質量分析装置
２ 高エネルギーイオン発生部
３ イオン分離部
５ 放射線照射部
１０ レーザー発振器
２０、１２０ 真空試料槽
２１、２２ 反射鏡
２３ 軸外し放物面鏡
２４ 発散角調整用スリット
２５ 電荷平衡部
３０ 真空ダクト
３１ 二重収束用電極
３２ 二重収束用二極電磁石
３３ 質量電荷比分析スリット
３４ａ、３４ｂ、３４ｃ、５３ａ、５３ｂ 四重極電磁石
３５ 質量分析用二極電磁石
３６ 分解能向上スリット
３７ 質量分析スリット
４０ イオン検出器
５０ 加速器
５１ 偏向磁石
５２ 陽子線ビームライン
１００ 試料
１０１ 高エネルギーイオン
１０２ 検出対象イオン
１２０Ａ 照射室
１２０Ｂ 分析試料室
２００ パルスレーザー光
３００ 陽子線
Ａ イオン
Ｐ プラズマ
Ｓ シース
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Mass spectrometer 2 High energy ion generation part 3 Ion separation part 5 Radiation irradiation part 10 Laser oscillator 20, 120 Vacuum sample tank 21, 22 Reflection mirror 23 Off-axis parabolic mirror 24 Divergence angle adjustment slit 25 Charge balance part 30 Vacuum duct 31 Double focusing electrode 32 Double focusing dipole magnet 33 Mass-to-charge ratio analysis slit 34a, 34b, 34c, 53a, 53b Quadrupole electromagnet 35 Mass analysis dipole electromagnet 36 Resolution improvement slit 37 Mass analysis slit 40 ion detector 50 accelerator 51 deflecting magnet 52 proton beam beam line 100 sample 101 high energy ion 102 target ion 120A irradiation chamber 120B analysis sample chamber 200 pulse laser beam 300 proton beam A ion P plasma S sheath
Claims (5)
パルスレーザー光を前記試料に照射して前記試料をプラズマ化し、当該プラズマ中に同時に生成された加速場を利用して前記プラズマ中のイオンを加速する高エネルギーイオン発生部と、
前記高エネルギーイオン発生部を用いて加速された前記イオンに電場及び／又は磁場を印加し、前記イオンの前記電場及び／又は磁場中における質量電荷比に応じた軌道の違いによって前記イオンを前記質量電荷比に応じて分離するイオン分離部と、
を具備することを特徴とする質量分析装置。 A mass spectrometer for ionizing and accelerating a sample atom and separating the accelerated ion in a magnetic field according to a mass to charge ratio,
A high-energy ion generator that irradiates the sample with pulsed laser light to convert the sample into plasma, and accelerates ions in the plasma using an acceleration field generated simultaneously in the plasma;
An electric field and / or a magnetic field is applied to the ions accelerated using the high-energy ion generator, and the ions are converted into the mass by a difference in trajectory according to a mass-to-charge ratio of the ions in the electric field and / or magnetic field. An ion separator that separates according to the charge ratio;
A mass spectrometer characterized by comprising:
前記高エネルギーイオン発生部において、前記放射線照射部において前記放射線が照射された前記試料に対して前記パルスレーザー光が照射される構成とされたことを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の質量分析装置。 A radiation irradiating unit for irradiating the sample with radiation;
The high-energy ion generation unit is configured to irradiate the pulse laser beam to the sample irradiated with the radiation in the radiation irradiation unit. The mass spectrometer of any one of Claims.
前記イオン分離部によって分離されたイオンを被照射試料に照射させることを特徴とするイオン照射装置。 A mass spectrometer according to any one of claims 1 to 4 is used,
An ion irradiation apparatus that irradiates a sample to be irradiated with ions separated by the ion separation unit.
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