JP2016149329A - Method of manufacturing reinforcement type electrolyte film - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、補強型電解質膜の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a reinforced electrolyte membrane.
電解質が固体高分子膜である固体高分子形燃料電池において、電解質として内部に多孔質の補強部材を有する補強型電解質膜を用いることが知られている（特許文献１）。特許文献１には、バックシートと呼ばれるシートで支持された帯状の電解質ポリマーを補強膜の両面に接合して、補強膜に溶融含浸させることで補強型電解質膜を製造する製造方法が記載されている。 In a polymer electrolyte fuel cell in which an electrolyte is a solid polymer membrane, it is known to use a reinforced electrolyte membrane having a porous reinforcing member inside as an electrolyte (Patent Document 1). Patent Document 1 describes a manufacturing method for manufacturing a reinforced electrolyte membrane by bonding a strip-shaped electrolyte polymer supported by a sheet called a back sheet to both sides of a reinforcing membrane and melt-impregnating the reinforcing membrane. Yes.
しかしながら、特許文献１に記載された補強型電解質膜の製造方法では補強膜に対して両側から帯状の電解質ポリマーを含浸させるため、電解質ポリマーを補強層に溶融含浸させる際に電解質ポリマーを両面からバックシートで保護する必要がある。そのため、バックシートの使用量が多いという問題があった。 However, since the reinforcing electrolyte membrane manufacturing method described in Patent Document 1 impregnates the reinforcing membrane with a strip-shaped electrolyte polymer from both sides, the electrolyte polymer is backed from both sides when the electrolyte polymer is melt-impregnated into the reinforcing layer. It needs to be protected with a sheet. Therefore, there has been a problem that the amount of backsheet used is large.
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。 SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following forms.
（１）本発明の補強型電解質膜の製造方法は、シート上に帯状の電解質ポリマーを貼り合せ、前記電解質ポリマー上に前記電解質ポリマーより比重の大きい多孔質の補強膜を貼り合せて中間体を作成する工程と；前記中間体を回転中心から順に前記補強膜、前記電解質ポリマー、前記シートとなるように配置して、前記中間体を加熱しながら回転させる工程と、を備え；前記回転させる工程において、前記補強膜の膜厚方向における中心位置を前記電解質ポリマーの膜厚方向における中心位置まで移動させる、ことを特徴とする。このような補強型電解質膜の製造方法であれば、電解質ポリマーを補強層に溶融含浸させる際に電解質ポリマーを片面からのみシートで支持すればよいので、製造に必要なシートを低減できる。そのため、シートの使用量を低減できる。 (1) In the method for producing a reinforced electrolyte membrane of the present invention, a belt-like electrolyte polymer is bonded to a sheet, and a porous reinforcing membrane having a specific gravity larger than that of the electrolyte polymer is bonded to the electrolyte polymer. And a step of rotating the intermediate body while heating the intermediate body by arranging the intermediate body in order from the rotation center so as to become the reinforcing membrane, the electrolyte polymer, and the sheet; The center position in the film thickness direction of the reinforcing film is moved to the center position in the film thickness direction of the electrolyte polymer. With such a method of manufacturing a reinforced electrolyte membrane, it is only necessary to support the electrolyte polymer with a sheet only from one side when the electrolyte polymer is melt-impregnated into the reinforcing layer, so that the number of sheets required for manufacturing can be reduced. Therefore, the usage amount of the sheet can be reduced.
本発明の補強型電解質膜は、まず補強型電解質膜を製造する際に得られる中間体を作成し、この中間体を加熱しながら回転させることで得られる。図１は、本発明の補強型電解質膜を製造する際に得られる中間体の断面図である。図１で示すように、中間体１００は、バックシート３０と、バックシート３０上に貼り合わされた電解質ポリマー１０と、電解質ポリマー１０上に貼り合わされた補強膜２０と、を有する。 The reinforced electrolyte membrane of the present invention is obtained by first preparing an intermediate obtained when manufacturing the reinforced electrolyte membrane and rotating the intermediate while heating. FIG. 1 is a cross-sectional view of an intermediate obtained when producing a reinforced electrolyte membrane of the present invention. As shown in FIG. 1, the intermediate body 100 includes a back sheet 30, an electrolyte polymer 10 bonded on the back sheet 30, and a reinforcing film 20 bonded on the electrolyte polymer 10.
電解質ポリマー１０は、帯状に成形され、加水分解処理によってプロトン伝導性が付与される前のフッ素系のイオン交換樹脂であり、例えば、ＤＵＰＯＮＴ社のナフィオン（登録商標）などのパーフルオロスルホン酸ポリマーによって構成されている。本実施形態において、電解質ポリマー１０の比重は、１．８ｇ／ｃｍ３であり、電解質ポリマー１０の厚さは、約４０μｍである。 The electrolyte polymer 10 is a fluorine-based ion exchange resin that has been formed into a strip shape and has not been imparted with proton conductivity by hydrolysis treatment. It is configured. In the present embodiment, the specific gravity of the electrolyte polymer 10 is 1.8 g / cm 3 , and the thickness of the electrolyte polymer 10 is about 40 μm.
補強膜２０は、溶解した電解質ポリマー１０を内部に含浸させることができる多孔質の帯状の部材であり、例えば、延伸したポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）によって構成されている。本実施形態において、補強膜２０の比重は、電解質ポリマー１０の比重より大きい２．１ｇ／ｃｍ３であり、補強膜２０の厚さは、約１０μｍである。 The reinforcing membrane 20 is a porous band-shaped member that can be impregnated with the dissolved electrolyte polymer 10 and is made of, for example, stretched polytetrafluoroethylene (PTFE). In the present embodiment, the specific gravity of the reinforcing membrane 20 is 2.1 g / cm 3 larger than the specific gravity of the electrolyte polymer 10, and the thickness of the reinforcing membrane 20 is about 10 μm.
バックシート３０は、搬送による電解質ポリマー１０の損傷・劣化を抑制でき、かつ、後述の加熱工程に耐えることができる帯状のシートであり、例えば、フッ素樹脂の一種であるパーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ）によって構成されている。本実施形態において、バックシート３０の厚さは、約５０μｍである。 The back sheet 30 is a belt-like sheet that can suppress damage and deterioration of the electrolyte polymer 10 due to conveyance and can withstand the heating process described later. For example, perfluoroalkoxyalkane (PFA), which is a kind of fluororesin. It is constituted by. In the present embodiment, the thickness of the back sheet 30 is about 50 μm.
図２は、中間体を作成する中間体製造装置２００の断面を概略的に示す図である。中間体製造装置２００は、ダイコーター２０１と、搬送ローラＲ１，Ｒ２，Ｒ３，Ｒ４と、巻出しロールＲ１１，Ｒ１２と、巻取りロールＲ１３と、を備える。中間体製造装置２００において、電解質ポリマー１０の搬送方向の上流から順に、ダイコーター２０１、搬送ローラＲ１、搬送ローラＲ３、巻取りロールＲ１３が配置されている。 FIG. 2 is a diagram schematically showing a cross section of an intermediate body manufacturing apparatus 200 for creating an intermediate body. The intermediate body manufacturing apparatus 200 includes a die coater 201, conveying rollers R1, R2, R3, and R4, unwinding rolls R11 and R12, and a winding roll R13. In the intermediate body manufacturing apparatus 200, a die coater 201, a transport roller R1, a transport roller R3, and a take-up roll R13 are disposed in order from the upstream in the transport direction of the electrolyte polymer 10.
ダイコーター２０１は、断面形状が台形の柱状部材であり、内部に加熱溶融したペレット状の電解質ポリマーが流通する流路と、先端部分であるリップを有し、ペレット状の電解質ポリマーの温度が調整可能な図示しないフィーダーを備える。フィーダーは、フィーダー内で加熱溶融したペレット状の電解質ポリマーをダイコーター２０１に供給する。ダイコーター２０１は、内部の流路を介して先端のリップからフィーダーで加熱溶融した電解質ポリマーを搬送ローラＲ１に吐出して、帯状の電解質ポリマー１０を作成する。 The die coater 201 is a columnar member having a trapezoidal cross-sectional shape, and has a flow path through which a heated and melted pellet-shaped electrolyte polymer flows and a lip that is a tip portion, and the temperature of the pellet-shaped electrolyte polymer is adjusted. A possible feeder (not shown) is provided. The feeder supplies the pellet-shaped electrolyte polymer heated and melted in the feeder to the die coater 201. The die coater 201 discharges the electrolyte polymer heated and melted by the feeder from the lip at the tip through the internal flow path to the transport roller R1, thereby creating the belt-shaped electrolyte polymer 10.
搬送ローラＲ１，Ｒ２，Ｒ３，Ｒ４は、回転可能な円柱状のローラであり、それぞれのローラの軸方向が平行となるように配置されている。全ての搬送ローラＲ１，Ｒ２，Ｒ３，Ｒ４の直径はほぼ同じである。搬送ローラＲ１，Ｒ２，Ｒ３，Ｒ４は、それぞれ図示しない駆動装置（例えばモータ）を有し、電解質ポリマー１０、バックシート３０、補強膜２０を搬送する。搬送ローラＲ２は、搬送ローラＲ１の下方に位置する。搬送ローラＲ１と搬送ローラＲ２は、電解質ポリマー１０と後述する巻出しロールＲ１１からのバックシート３０とを挟んでおり、互いに面接触させて貼り合せている。搬送ローラＲ４は、搬送ローラＲ３の下方に位置する。搬送ローラＲ３と搬送ローラＲ４は、電解質ポリマー１０とバックシート３０と後述する巻出しロールＲ１２からの補強膜２０とを挟んでおり、電解質ポリマー１０と補強膜２０とを互いに面接触させて貼り合せている。搬送ローラＲ１の中心軸と搬送ローラＲ３の中心軸とを結んだ直線は電解質ポリマー１０の搬送方向と平行である。 The transport rollers R1, R2, R3, and R4 are rotatable cylindrical rollers, and are arranged so that the axial directions of the respective rollers are parallel to each other. All the conveying rollers R1, R2, R3, R4 have substantially the same diameter. Each of the transport rollers R1, R2, R3, and R4 has a driving device (for example, a motor) (not shown), and transports the electrolyte polymer 10, the back sheet 30, and the reinforcing film 20. The transport roller R2 is located below the transport roller R1. The transport roller R1 and the transport roller R2 sandwich the electrolyte polymer 10 and a back sheet 30 from an unwinding roll R11, which will be described later, and are bonded in surface contact with each other. The conveyance roller R4 is located below the conveyance roller R3. The transport roller R3 and the transport roller R4 sandwich the electrolyte polymer 10, the back sheet 30, and the reinforcing film 20 from the unwinding roll R12 described later, and the electrolyte polymer 10 and the reinforcing film 20 are bonded to each other in surface contact with each other. ing. A straight line connecting the central axis of the transport roller R1 and the central axis of the transport roller R3 is parallel to the transport direction of the electrolyte polymer 10.
巻出しロールＲ１１は、ボビン形状であり、バックシート３０が予め巻回されている。巻出しロールＲ１１は、電解質ポリマー１０の搬送方向とは異なるバックシート３０の搬送方向において搬送ローラＲ１の上流に位置する。搬送ローラＲ１より下流のバックシート３０の搬送方向は電解質ポリマー１０の搬送方向と同様である。巻出しロールＲ１１は、搬送ローラＲ２にバックシート３０を供給する。また、巻出しロールＲ１２は、ボビン形状であり、補強膜２０が予め巻回されている。巻出しロールＲ１２は、電解質ポリマー１０の搬送方向とは異なる補強膜２０の搬送方向において搬送ローラＲ３の上流に位置する。搬送ローラＲ３より下流の補強膜２０の搬送方向は電解質ポリマー１０の搬送方向と同様である。巻出しロールＲ１２は、搬送ローラＲ３に補強膜２０を供給する。巻取りロールＲ１３は、ボビン形状であり、中間体製造装置２００で製造された中間体１００を巻き取る。また、巻取りロールＲ１３は、中間体１００を巻き取る図示しない駆動部材（例えばモーター）を有する。なお、巻出しロールＲ１１，Ｒ１２は、それぞれ巻回されている部材を巻き出すための駆動部材を別途備えてもよい。 The unwinding roll R11 has a bobbin shape, and the back sheet 30 is wound in advance. The unwinding roll R11 is positioned upstream of the transport roller R1 in the transport direction of the back sheet 30 different from the transport direction of the electrolyte polymer 10. The conveyance direction of the back sheet 30 downstream from the conveyance roller R <b> 1 is the same as the conveyance direction of the electrolyte polymer 10. The unwinding roll R11 supplies the back sheet 30 to the conveying roller R2. Further, the unwinding roll R12 has a bobbin shape, and the reinforcing film 20 is wound in advance. The unwinding roll R12 is positioned upstream of the transport roller R3 in the transport direction of the reinforcing film 20 different from the transport direction of the electrolyte polymer 10. The conveyance direction of the reinforcing film 20 downstream from the conveyance roller R3 is the same as the conveyance direction of the electrolyte polymer 10. The unwinding roll R12 supplies the reinforcing film 20 to the transport roller R3. The winding roll R13 has a bobbin shape and winds up the intermediate body 100 manufactured by the intermediate body manufacturing apparatus 200. Further, the winding roll R13 has a driving member (for example, a motor) (not shown) that winds up the intermediate body 100. The unwinding rolls R11 and R12 may be separately provided with a driving member for unwinding the wound member.
図３は、本発明において補強膜２０に電解質ポリマー１０を含浸させる遠心機３００を上面視したときの断面を概略的に示す図である。遠心機３００は、円筒状の内壁面３０１と、内壁面３０１を支持する図示しないシャフトと、シャフトを介して内壁面３０１を回転させる図示しないモータと、遠心機３００の内部に設置された図示しない加熱部材と、モータと加熱部材を制御する図示しない制御部と、を備える。内壁面３０１は、内壁面３０１の中心軸とシャフトが一致するようにシャフトを介してモータに支持されている。加熱部材は、内壁面３０１の内部の空気を加熱できるように内壁面３０１の内部空間に配置されている。制御部は、モータと加熱部材とにそれぞれ配線を介して通電可能に接続されている。遠心機３００は、バックシート３０が内壁面３０１と接するように配置された中間体１００を加熱しながら回転させることで、補強膜２０に電解質ポリマー１０を溶融含浸させ、補強型電解質膜１０１を作成する。 FIG. 3 is a view schematically showing a cross section when the centrifuge 300 in which the reinforcing membrane 20 is impregnated with the electrolyte polymer 10 is viewed from above. The centrifuge 300 includes a cylindrical inner wall surface 301, a shaft (not shown) that supports the inner wall surface 301, a motor (not shown) that rotates the inner wall surface 301 via the shaft, and a motor (not shown) installed inside the centrifuge 300. A heating member, and a control unit (not shown) that controls the motor and the heating member are provided. The inner wall surface 301 is supported by the motor through the shaft so that the central axis of the inner wall surface 301 coincides with the shaft. The heating member is disposed in the internal space of the inner wall surface 301 so that the air inside the inner wall surface 301 can be heated. The control unit is connected to the motor and the heating member so as to be energized through wiring. The centrifuge 300 creates a reinforced electrolyte membrane 101 by melting and impregnating the electrolyte membrane 10 in the reinforcing membrane 20 by rotating the intermediate body 100 disposed so that the back sheet 30 is in contact with the inner wall surface 301 while heating. To do.
図４は、本発明の補強型電解質膜の断面図である。図４で示すように、補強型電解質膜１０１は、電解質ポリマー１０と、多孔質の補強膜２０と、を有し、補強膜２０の内部に電解質ポリマー１０が含浸されている。また、補強型電解質膜１０１は、補強膜２０の膜厚方向における中心位置と、電解質ポリマー１０の膜厚方向における中心位置と、がおおよそ一致している。補強型電解質膜１０１は、遠心機３００で中間体１００を加熱しながら回転させることで作成される。 FIG. 4 is a cross-sectional view of the reinforced electrolyte membrane of the present invention. As shown in FIG. 4, the reinforced electrolyte membrane 101 includes an electrolyte polymer 10 and a porous reinforcing membrane 20, and the reinforcing polymer 20 is impregnated with the electrolyte polymer 10. Further, in the reinforced electrolyte membrane 101, the center position in the film thickness direction of the reinforcement film 20 and the center position in the film thickness direction of the electrolyte polymer 10 are approximately the same. The reinforced electrolyte membrane 101 is created by rotating the intermediate body 100 while heating it with the centrifuge 300.
図５は、補強型電解質膜１０１の製造方法の流れを示す説明図である。本実施形態では、図２に示すように、フィーダーで加熱溶融したペレット状の電解質ポリマーをダイコーター２０１から搬送ローラＲ１に吐出することで帯状の電解質ポリマー１０を作成する。帯状の電解質ポリマー１０は回転する搬送ローラＲ１によって搬送される。バックシート３０は巻出しロールＲ１１から巻き出され、回転する搬送ローラＲ２によって搬送される。帯状の電解質ポリマー１０とバックシート３０がそれぞれ搬送ローラＲ１，Ｒ２によって搬送されながら、搬送ローラＲ１、Ｒ２に挟まれることによって貼り合わされる（ステップＳ１０）。 FIG. 5 is an explanatory diagram showing the flow of the manufacturing method of the reinforced electrolyte membrane 101. In the present embodiment, as shown in FIG. 2, the belt-shaped electrolyte polymer 10 is created by discharging the pellet-shaped electrolyte polymer heated and melted by the feeder from the die coater 201 to the transport roller R <b> 1. The strip-shaped electrolyte polymer 10 is transported by a rotating transport roller R1. The back sheet 30 is unwound from the unwinding roll R11 and is transported by the rotating transport roller R2. The belt-shaped electrolyte polymer 10 and the back sheet 30 are bonded together by being sandwiched between the transport rollers R1 and R2 while being transported by the transport rollers R1 and R2, respectively (step S10).
補強膜２０は巻出しロールＲ１２から巻き出され、搬送ローラＲ３によって搬送される。帯状の電解質ポリマー１０とバックシート３０とが貼り合わされたシートと、補強膜２０が搬送ローラＲ３、Ｒ４に挟まれることによって貼り合わされ、中間体１００が成形される（ステップＳ２０）。成形された中間体１００は駆動部材によって回転する巻取りロールＲ１３に巻き取られる。 The reinforcing film 20 is unwound from the unwinding roll R12 and is transported by the transport roller R3. The sheet in which the belt-shaped electrolyte polymer 10 and the back sheet 30 are bonded together and the reinforcing film 20 are bonded together by being sandwiched between the transport rollers R3 and R4, thereby forming the intermediate 100 (step S20). The formed intermediate body 100 is wound around a winding roll R13 that is rotated by a driving member.
次に巻取りロールＲ１３に巻かれている中間体１００を適当な大きさに切断し、図３に示すように、中間体１００を遠心機３００の内壁面３０１上に人の手で配置する（ステップＳ３０）。この時に、内壁面３０１の回転中心から順に補強膜２０、電解質ポリマー１０、バックシート３０となるように中間体１００を配置する。 Next, the intermediate body 100 wound around the winding roll R13 is cut into an appropriate size, and the intermediate body 100 is placed on the inner wall surface 301 of the centrifuge 300 by a human hand as shown in FIG. Step S30). At this time, the intermediate body 100 is disposed so as to be the reinforcing film 20, the electrolyte polymer 10, and the back sheet 30 in order from the rotation center of the inner wall surface 301.
遠心機３００は、遠心機３００の内部に配置された加熱部材で遠心機３００の内部を加熱しながら、内壁面３０１を回転させることで、中間体１００を回転させる（ステップＳ４０）。電解質ポリマー１０が加熱されることで、電解質ポリマー１０の粘度が低下する。そのため、補強膜２０に電解質ポリマー１０が含浸される。また、補強膜２０の比重は電解質ポリマー１０の比重より大きいため、補強膜２０が遠心力を受けることによって、補強膜２０は内壁面３０１の回転中心から離れる方向、つまり、電解質ポリマー１０の内部方向へ移動する。 The centrifuge 300 rotates the intermediate body 100 by rotating the inner wall surface 301 while heating the inside of the centrifuge 300 with the heating member disposed inside the centrifuge 300 (step S40). When the electrolyte polymer 10 is heated, the viscosity of the electrolyte polymer 10 decreases. Therefore, the reinforcing membrane 20 is impregnated with the electrolyte polymer 10. Further, since the specific gravity of the reinforcing membrane 20 is larger than the specific gravity of the electrolyte polymer 10, the reinforcing membrane 20 receives a centrifugal force, so that the reinforcing membrane 20 moves away from the rotation center of the inner wall surface 301, that is, the internal direction of the electrolyte polymer 10. Move to.
ここで、補強膜２０の位置は、遠心機３００の内壁面３０１の回転時間と回転速度によって変化する。詳細を以下に示す。 Here, the position of the reinforcing film 20 varies depending on the rotation time and rotation speed of the inner wall surface 301 of the centrifuge 300. Details are shown below.
図６は、遠心機３００の内壁面３０１の回転時間と補強膜２０の位置との関係を示すグラフである。横軸は内壁面３０１の回転時間を示し、縦軸は電解質ポリマー１０の中央位置と補強膜２０の中央位置との距離を示す。なお、補強膜２０の中央位置が電解質ポリマー１０の中央位置に対してバックシート３０と接しない面に近い場合に、距離はプラスとする。なお、図６のグラフは、内壁面３０１の回転速度は３ｒｐｍ、加熱温度は２５０℃とした場合の内壁面３０１の回転時間と補強膜２０の位置との関係を示すグラフである。 FIG. 6 is a graph showing the relationship between the rotation time of the inner wall surface 301 of the centrifuge 300 and the position of the reinforcing membrane 20. The horizontal axis indicates the rotation time of the inner wall surface 301, and the vertical axis indicates the distance between the center position of the electrolyte polymer 10 and the center position of the reinforcing film 20. The distance is positive when the center position of the reinforcing film 20 is close to the surface that does not contact the back sheet 30 with respect to the center position of the electrolyte polymer 10. The graph of FIG. 6 is a graph showing the relationship between the rotation time of the inner wall surface 301 and the position of the reinforcing film 20 when the rotation speed of the inner wall surface 301 is 3 rpm and the heating temperature is 250 ° C.
図６のグラフに示すように、内壁面３０１の回転時間の増加に伴い補強膜２０の中央位置は、電解質ポリマー１０の中央位置へ近づく。そして、内壁面３０１の回転時間が１０ｓ程度のときに、補強膜２０と電解質ポリマー１０の中央位置はほぼ一致する。そのまま回転時間を増加させると、補強膜２０の中央位置は、電解質ポリマー１０の中央位置からバックシート３０側へ移動する。 As shown in the graph of FIG. 6, the center position of the reinforcing membrane 20 approaches the center position of the electrolyte polymer 10 as the rotation time of the inner wall surface 301 increases. Then, when the rotation time of the inner wall surface 301 is about 10 s, the center positions of the reinforcing membrane 20 and the electrolyte polymer 10 are substantially matched. If the rotation time is increased as it is, the center position of the reinforcing film 20 moves from the center position of the electrolyte polymer 10 to the back sheet 30 side.
また、図７は、遠心機３００の内壁面３０１の回転速度と補強膜２０の位置との関係を示すグラフである。横軸は内壁面３０１の回転速度を示し、縦軸は電解質ポリマー１０の中央位置と補強膜２０の中央位置との距離を示す。なお、図７のグラフは、内壁面３０１の回転時間は１３ｓ、加熱温度は２５０℃とした場合の内壁面３０１の回転速度と補強膜２０の位置との関係を示すグラフである。なお、距離の定義は図６と同様である。 FIG. 7 is a graph showing the relationship between the rotational speed of the inner wall surface 301 of the centrifuge 300 and the position of the reinforcing membrane 20. The horizontal axis indicates the rotation speed of the inner wall surface 301, and the vertical axis indicates the distance between the center position of the electrolyte polymer 10 and the center position of the reinforcing film 20. The graph of FIG. 7 is a graph showing the relationship between the rotation speed of the inner wall surface 301 and the position of the reinforcing film 20 when the rotation time of the inner wall surface 301 is 13 s and the heating temperature is 250 ° C. The definition of the distance is the same as in FIG.
図７のグラフに示すように、内壁面３０１の回転速度の増加に伴い補強膜２０の中央位置は、電解質ポリマー１０の中央位置へ近づく。そして、内壁面３０１の回転速度が３ｒｐｍ程度のときに補強膜２０と電解質ポリマー１０の中央位置はほぼ一致する。そのまま回転速度を増加させると、補強膜２０の中央位置は、電解質ポリマー１０の中央位置からバックシート３０側へ移動する。 As shown in the graph of FIG. 7, the center position of the reinforcing film 20 approaches the center position of the electrolyte polymer 10 as the rotational speed of the inner wall surface 301 increases. When the rotation speed of the inner wall surface 301 is about 3 rpm, the center positions of the reinforcing membrane 20 and the electrolyte polymer 10 are substantially coincident. When the rotational speed is increased as it is, the center position of the reinforcing film 20 moves from the center position of the electrolyte polymer 10 to the back sheet 30 side.
本実施形態では、制御部は、内壁面３０１の内部が所定温度下（例えば２５０℃）となるように加熱部材を加熱させる。また、制御部は、所定温度下で補強膜２０の膜厚方向における中心位置と電解質ポリマー１０の膜厚方向における中心位置とがおおよそ一致するように実験等によって予め定めた回転速度、かつ、回転時間で内壁面３０１を回転させる。これによって、補強膜２０に電解質ポリマー１０が含浸する。補強膜２０に電解質ポリマー１０を含浸させた後、制御部は、加熱部材の加熱を停止する。そして、図示しない弁から内壁面３０１の内部の気体を外部へ排気して、内壁面３０１の内部を冷却する。冷却後、補強型電解質膜１０１を遠心機３００から取り出す（ステップＳ５０）。その後、図示しない加水分解処理部にて、補強型電解質膜１０１をアルカリ溶液浸漬させ、電解質ポリマー１０が有する側鎖端末である−ＳＯ2Ｆ基を−ＳＯ3Ｎａ基に変性させる。次に、加水分解処理部にて、アルカリ処理した補強型電解質膜１０１を水洗した後に、酸性溶液浸漬させることで、−ＳＯ3Ｎａ基を、プロトン伝導性を有する−ＳＯ3Ｈ基へと変性させる。つまり、加水分解処理部にて補強型電解質膜１０１が処理されることで、補強型電解質膜１０１にプロトン伝導性を持たせることができる。さらに、補強型電解質膜１０１に貼り合わされているバックシート３０が除去された後に、補強型電解質膜１０１は固体高分子形燃料電池の電解質として用いられる。 In the present embodiment, the control unit heats the heating member so that the inside of the inner wall surface 301 is at a predetermined temperature (for example, 250 ° C.). Further, the control unit rotates at a rotation speed that is predetermined by an experiment or the like so that the center position in the film thickness direction of the reinforcing film 20 substantially matches the center position in the film thickness direction of the electrolyte polymer 10 at a predetermined temperature. The inner wall surface 301 is rotated with time. As a result, the electrolyte membrane 10 is impregnated into the reinforcing membrane 20. After the reinforcing membrane 20 is impregnated with the electrolyte polymer 10, the control unit stops heating the heating member. Then, the gas inside the inner wall surface 301 is exhausted from a valve (not shown) to cool the inside of the inner wall surface 301. After cooling, the reinforced electrolyte membrane 101 is removed from the centrifuge 300 (step S50). Thereafter, in a hydrolysis treatment section (not shown), the reinforced electrolyte membrane 101 is immersed in an alkaline solution, and the —SO 2 F group, which is a side chain terminal of the electrolyte polymer 10, is modified to an —SO 3 Na group. Next, after the alkali-treated reinforced electrolyte membrane 101 is washed with water and then immersed in an acidic solution, the —SO 3 Na group is modified into a —SO 3 H group having proton conductivity. Let In other words, the reinforced electrolyte membrane 101 is treated in the hydrolysis treatment section, so that the reinforced electrolyte membrane 101 can have proton conductivity. Further, after the back sheet 30 bonded to the reinforced electrolyte membrane 101 is removed, the reinforced electrolyte membrane 101 is used as an electrolyte of a polymer electrolyte fuel cell.
本実施形態では、補強膜２０の膜厚方向における中心位置と電解質ポリマー１０の膜厚方向における中心位置とがおおよそ一致した補強型電解質膜１０１を製造でき、かつ、加熱時のバックシート３０を１枚とすることができる。したがって、バックシート３０の使用量を低減することができる。 In the present embodiment, the reinforced electrolyte membrane 101 in which the center position in the film thickness direction of the reinforcing film 20 and the center position in the film thickness direction of the electrolyte polymer 10 approximately match can be manufactured, and the back sheet 30 during heating is 1 It can be a sheet. Therefore, the usage amount of the back sheet 30 can be reduced.
＜変形例１＞
上記実施形態では、遠心機３００の内壁面３０１の内部に配置された加熱部材で内壁面３０１の内部の空気を加熱することで中間体１００を加熱したが、加熱方法はこれに限られない。例えば、遠心機３００の内壁面３０１に直接取り付けられた加熱部材によって内壁面３０１を直接加熱することで内壁面３０１に設置している中間体１００を加熱しても良い。
<Modification 1>
In the above embodiment, the intermediate body 100 is heated by heating the air inside the inner wall surface 301 by the heating member disposed inside the inner wall surface 301 of the centrifuge 300, but the heating method is not limited to this. For example, the intermediate body 100 installed on the inner wall surface 301 may be heated by directly heating the inner wall surface 301 with a heating member directly attached to the inner wall surface 301 of the centrifuge 300.
本発明は、上述の実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態あるいは変形例１中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。 The present invention is not limited to the above-described embodiment, and can be realized with various configurations without departing from the spirit of the present invention. For example, the technical features in the embodiment or the modified example 1 corresponding to the technical features in each embodiment described in the column of the summary of the invention are to solve part or all of the above-described problems, or In order to achieve part or all of the above effects, replacement or combination can be appropriately performed. Further, if the technical feature is not described as essential in the present specification, it can be deleted as appropriate.
１０…電解質ポリマー
２０…補強膜
３０…バックシート
１００…中間体
１０１…補強型電解質膜
２００…中間体製造装置
２０１…ダイコーター
３００…遠心機
３０１…内壁面
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４…搬送ローラ
Ｒ１１、Ｒ１２…巻出しロール
Ｒ１３…巻取りロール
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Electrolyte polymer 20 ... Reinforcement membrane 30 ... Back sheet 100 ... Intermediate body 101 ... Reinforcement type electrolyte membrane 200 ... Intermediate body manufacturing apparatus 201 ... Die coater 300 ... Centrifuge 301 ... Inner wall surface R1, R2, R3, R4 ... Conveyance roller R11, R12 ... unwinding roll R13 ... winding roll
Claims (1)
シート上に帯状の電解質ポリマーを貼り合せ、前記電解質ポリマー上に前記電解質ポリマーより比重の大きい多孔質の補強膜を貼り合せて中間体を作成する工程と、
前記中間体を回転中心から順に前記補強膜、前記電解質ポリマー、前記シートとなるように配置して、前記中間体を加熱しながら回転させる工程と、を備え、
前記回転させる工程において、前記補強膜の膜厚方向における中心位置を前記電解質ポリマーの膜厚方向における中心位置まで移動させる、ことを特徴とする補強型電解質膜の製造方法。 In a method for producing a reinforced electrolyte membrane used in a polymer electrolyte fuel cell,
A step of pasting a belt-shaped electrolyte polymer on a sheet, and pasting a porous reinforcing film having a specific gravity larger than that of the electrolyte polymer on the electrolyte polymer to create an intermediate;
Arranging the intermediate body in order from the rotation center to be the reinforcing membrane, the electrolyte polymer, and the sheet, and rotating the intermediate body while heating,
The method for producing a reinforced electrolyte membrane, characterized in that, in the rotating step, the center position in the film thickness direction of the reinforcing membrane is moved to the center position in the film thickness direction of the electrolyte polymer.
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2015027010A JP2016149329A (en) | 2015-02-13 | 2015-02-13 | Method of manufacturing reinforcement type electrolyte film |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20180040394A (en) * | 2016-10-12 | 2018-04-20 | 한국과학기술연구원 | Composite polymer electrolyte membrane for fuel cell, and method of manufacturing the same |
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2015
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| US10396384B2 (en) | 2016-10-12 | 2019-08-27 | Korea Institute Of Science And Technology | Composite polymer electrolyte membrane for fuel cell, and method of manufacturing the same |
| KR102001470B1 (en) * | 2016-10-12 | 2019-10-01 | 한국과학기술연구원 | Composite polymer electrolyte membrane for fuel cell, and method of manufacturing the same |
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