JP2014154850A - Thermoelectric conversion element and method of manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、スピンゼーベック効果及び逆スピンホール効果に基づく熱電変換素子、及びその製造方法に関する。 The present invention relates to a thermoelectric conversion element based on a spin Seebeck effect and an inverse spin Hall effect, and a manufacturing method thereof.
近年、「スピントロニクス(spintronics)」と呼ばれる電子技術が脚光を浴びている。従来のエレクトロニクスは、電子の1つの性質である「電荷」だけを利用してきたが、スピントロニクスは、それに加えて、電子の他の性質である「スピン」をも積極的に利用する。特に、電子のスピン流の流れである「スピン流(spin−current)」は重要な概念である。スピン流のエネルギー散逸は少ないため、スピン流を利用することによって高効率な情報伝達を実現できる可能性がある。従って、スピン流の生成、検出、制御は重要なテーマである。 In recent years, an electronic technology called “spintronics” has attracted attention. Conventional electronics have used only “charge”, which is one property of electrons, while spintronics also actively uses “spin”, which is another property of electrons. In particular, “spin-current”, which is a flow of electron spin current, is an important concept. Since the energy dissipation of the spin current is small, there is a possibility that highly efficient information transfer can be realized by using the spin current. Therefore, generation, detection and control of spin current are important themes.
例えば、電流が流れるとスピン流が生成される現象が知られている。これは、「スピンホール効果(spin−Hall effect)」と呼ばれている。また、その逆の現象として、スピン流が流れると起電力が発生することも知られている。これは、「逆スピンホール効果(inverse spin−Hall effect)」と呼ばれている。逆スピンホール効果を利用することによって、スピン流を検出することができる。尚、スピンホール効果も逆スピンホール効果も、「スピン軌道相互作用(spin orbit coupling)」が大きな物質(例:Pt、Pd)において有意に発現する。 For example, a phenomenon is known in which a spin current is generated when a current flows. This is called the “spin-hall effect”. It is also known as an opposite phenomenon that an electromotive force is generated when a spin current flows. This is called the “inverse spin-Hall effect”. By using the inverse spin Hall effect, the spin current can be detected. Both the spin Hall effect and the inverse spin Hall effect are significantly expressed in a substance (eg, Pt, Pd) having a large “spin orbit coupling”.
また、最近の研究により、磁性体における「スピンゼーベック効果(spin−Seebeck effect)」の存在も明らかになっている(例えば非特許文献1参照)。スピンゼーベック効果とは、磁性体に温度勾配が印加されると、温度勾配と平行方向にスピン流が誘起される現象である。すなわち、スピンゼーベック効果により、熱がスピン流に変換される(熱スピン流変換)。非特許文献2、3では、イットリウム鉄ガーネット(YIG、Y3Fe5O12)といったバルク磁性絶縁体と金属膜との界面におけるスピンゼーベック効果が報告されている。 In addition, recent research has revealed the existence of a “spin-Seebeck effect” in a magnetic material (see, for example, Non-Patent Document 1). The spin Seebeck effect is a phenomenon in which when a temperature gradient is applied to a magnetic material, a spin current is induced in a direction parallel to the temperature gradient. That is, heat is converted into a spin current by the spin Seebeck effect (thermal spin current conversion). Non-Patent Documents 2 and 3 report the spin Seebeck effect at the interface between a bulk magnetic insulator such as yttrium iron garnet (YIG, Y3Fe5O12) and a metal film.
温度勾配によって誘起されたスピン流は、上述の逆スピンホール効果を利用して電界(電流、電圧)に変換することが可能である。つまり、スピンゼーベック効果と逆スピンホール効果を併せて利用することによって、温度勾配を電気に変換する「熱電変換」が可能となる。 The spin current induced by the temperature gradient can be converted into an electric field (current, voltage) using the above-described inverse spin Hall effect. That is, by using the spin Seebeck effect and the inverse spin Hall effect in combination, “thermoelectric conversion” that converts a temperature gradient into electricity becomes possible.
上述の通り、スピンゼーベック効果によりスピン流を生成する層として、バルク磁性絶縁体を用いる例が知られている。しかしながら、バルク磁性絶縁体を用いた熱電変換素子の場合、その加工は難しく、また、曲げに対する応力耐性も低い。つまり、バルク磁性絶縁体を用いた熱電変換素子を様々な場面で利用することは困難であった。 As described above, an example in which a bulk magnetic insulator is used as a layer that generates a spin current by the spin Seebeck effect is known. However, in the case of a thermoelectric conversion element using a bulk magnetic insulator, the processing is difficult and the stress resistance against bending is low. That is, it is difficult to use a thermoelectric conversion element using a bulk magnetic insulator in various situations.
本発明の1つの目的は、応力耐性に優れたフレキシブルな熱電変換素子を提供することにある。 One object of the present invention is to provide a flexible thermoelectric conversion element excellent in stress resistance.
本発明の1つの観点において、熱電変換素子が提供される。その熱電変換素子は、複数の磁性体微粒子が埋め込まれた絶縁体シート層と、起電層とを備える。起電層は、スピン軌道相互作用を発現する材料で形成され、絶縁体シート層との間でスピン流の伝搬が生じるように設けられる。 In one aspect of the present invention, a thermoelectric conversion element is provided. The thermoelectric conversion element includes an insulating sheet layer in which a plurality of magnetic fine particles are embedded, and an electromotive layer. The electromotive layer is formed of a material that exhibits spin-orbit interaction, and is provided so that spin current propagates between the insulator sheet layer.
本発明の他の観点において、熱電変換素子の製造方法が提供される。その製造方法は、(A)複数の磁性体微粒子が埋め込まれた絶縁体シート層を形成する工程と、(B)絶縁体シート層との間でスピン流の伝搬が生じるように、スピン軌道相互作用を発現する材料で起電層を形成する工程と、を含む。 In another aspect of the present invention, a method for manufacturing a thermoelectric conversion element is provided. The manufacturing method includes: (A) a step of forming an insulator sheet layer in which a plurality of magnetic fine particles are embedded; and (B) spin orbit mutuals so that spin current is propagated between the insulator sheet layer. Forming an electromotive layer with a material exhibiting an action.
本発明によれば、応力耐性に優れたフレキシブルな熱電変換素子が実現される。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the flexible thermoelectric conversion element excellent in stress tolerance is implement | achieved.
添付図面を参照して、本発明の実施の形態に係る熱電変換素子及びその製造方法を説明する。 With reference to the accompanying drawings, a thermoelectric conversion element and a method for manufacturing the same according to an embodiment of the present invention will be described.
1.構成
図1は、本発明の第1の実施の形態に係る熱電変換素子1の構成を示す概略図である。本実施の形態に係る熱電変換素子1は、可とう性(flexibility)を有している。ここで、可とう性とは、可塑性(plasticity)と弾性(elasticity)の両方の概念を含む。すなわち、熱電変換素子1は曲げることが可能である。
1. Configuration FIG. 1 is a schematic diagram showing a configuration of a
より詳細には、図1に示されるように、熱電変換素子1は、絶縁体シート層10と起電層40とを備えている。尚、本明細書において、各層の表面に垂直な方向はZ方向である。Z方向に直交する面内方向は、X方向とY方向である。X方向とY方向は互いに直交している。
More specifically, as shown in FIG. 1, the
絶縁体シート層10は、可とう性を有する絶縁体層である。この絶縁体シート層10の材料としては、加工性及び応力耐性に優れたフレキシブルな構造を有する材料が用いられる。そのような材料の中でも、熱伝導率が低い材料が特に好適である(その理由は後述される)。そのような好適な材料としては、ポリイミド有機樹脂(熱伝導度:0.1〜0.5W/(m・K))等の高分子系有機樹脂が挙げられる。
The
また、絶縁体シート層10は、スピンゼーベック効果によりスピン流を生成するために磁性体を含有している。より詳細には、本実施の形態によれば、絶縁体シート層10には、多数の磁性体微粒子20がランダムに埋め込まれている。磁性体微粒子20の材料としては、磁性ガーネットが挙げられる。
The
起電層(導電層)40は、逆スピンホール効果(スピン軌道相互作用)を発現する材料で形成される。より詳細には、起電層40の材料は、スピン軌道相互作用の大きな金属材料を含有する。例えば、スピン軌道相互作用の比較的大きなAuやPt、Pd、Ir、その他f軌道を有する金属材料、またはそれらを含有する合金材料を用いる。また、Cuなどの一般的な金属膜材料に、Au、Pt、Pd、Irなどの材料を0.5〜10%程度ドープするだけでも、同様の効果を得ることができる。あるいは、起電層40は、ITOなどの酸化物であってもよい。
The electromotive layer (conductive layer) 40 is formed of a material that exhibits an inverse spin Hall effect (spin orbit interaction). More specifically, the material of the
これら絶縁体シート層10と起電層40とは、互いに磁気的に結合するように設けられている。ここで、磁気的に結合する状態とは、スピン流の伝搬が生じる状態を意味する。つまり、起電層40は、絶縁体シート層10との間でスピン流の伝搬が生じるように設けられている。図1で示される例では、起電層40は、絶縁体シート層10の上面に接触するように形成されている。
The
これら絶縁体シート層10と起電層40の積層により、熱電変換素子1は、スピンゼーベック効果と逆スピンホール効果を利用した熱電変換機能を有することになる。より詳細には、絶縁体シート層10中の磁性体微粒子20は、スピンゼーベック効果によって温度勾配からスピン流を生成(駆動)する。起電層40は、生成されたスピン流を受け取り、逆スピンホール効果によってスピン流から起電力を発生する。ここで、発生する起電力の方向は、磁性体微粒子20の磁化方向と温度勾配方向との外積で与えられる。
By the lamination of the
第1端子50−1と第2端子50−2は、起電層40で発生した起電力を効率的に取り出すために設けられている。より詳細には、第1端子50−1と第2端子50−2は、起電層40の表面上の離れた位置にそれぞれ接続されるように形成されている。これら第1端子50−1と第2端子50−2を用いることにより、起電層40で発生した起電力を取り出すことができる。
The first terminal 50-1 and the second terminal 50-2 are provided in order to efficiently extract the electromotive force generated in the
2.絶縁体シート層10の詳細
図2は、絶縁体シート層10に−Z方向の温度勾配が印加された場合に生成されるスピン流を概念的に示している。図2に示されるように、スピンゼーベック効果により、温度勾配に由来したスピン流が絶縁体シート層10中を+Z方向(高温部から低温部へ向かう方向)に流れる。このとき、スピン流は、長距離磁気双極子相互作用により、磁性体微粒子20を伝播していく。このように生成され伝搬したスピン流は、上述の起電層40に流れ込み、そこにおいて逆スピンホール効果によって起電力に変換される。
2. Details of
ここで、起電層40において得られる起電力は、スピン流の大きさに比例して大きくなる。また、そのスピン流の大きさは、絶縁体シート層10に印加される温度差に比例する。従って、起電力を大きくするためには、絶縁体シート層10の上下面間の温度差をなるべく大きく保つことが好ましい。そのためには、絶縁体シート層10の熱伝導率が低いことが好適である。すなわち、熱伝導率の低い材料で絶縁体シート層10を形成することにより、“熱電変換効率”を向上させることができるのである。
Here, the electromotive force obtained in the
加工性及び応力耐性に優れ、且つ、熱伝導率が低い材料としては、ポリイミド有機樹脂(熱伝導度:0.1〜0.5W/(m・K))等の高分子系有機樹脂が挙げられる。比較例として、セラミック材料である磁性ガーネット材料の熱伝導率は、7W/(m・K)である。よって、ポリイミド系有機樹脂を用いた場合、比較例の場合と比べて、10倍以上の熱電変換効率が期待される。 Examples of the material having excellent workability and stress resistance and low thermal conductivity include high molecular organic resins such as polyimide organic resin (thermal conductivity: 0.1 to 0.5 W / (m · K)). It is done. As a comparative example, the thermal conductivity of a magnetic garnet material that is a ceramic material is 7 W / (m · K). Therefore, when a polyimide-type organic resin is used, the thermoelectric conversion efficiency of 10 times or more is anticipated compared with the case of a comparative example.
また、絶縁体シート層10に多数の磁性体微粒子20が埋め込まれることにより、スピン流の伝搬が得られる。このときの磁性体微粒子20の充填率及び密度は、絶縁体シート層10の可とう性が失われず、且つ、スピン流の伝播が得られる範囲において決定される。スピン流の伝搬の観点から言えば、すべての磁性体微粒子20が他のいずれかの磁性体微粒子20と接触している構成が最も好ましい。但し、スピン流は長距離に及ぶ磁気双極子相互作用によって伝播するため、一部の磁性体微粒子20が他の磁性体微粒子20と接触していなくても問題はない。例えば、70%以上の磁性体微粒子20が他の磁性体微粒子20のいずれかと接触していればよい。80%以上の磁性体微粒子20が他のいずれかの磁性体微粒子20と接触していると更に好ましい。
In addition, since a large number of magnetic
また、多数の磁性体微粒子20が絶縁体シート層10にランダムに埋め込まれる。ランダムに配置された磁性体微粒子20の熱伝播は、熱波束拡散の局在化により減少する。このことも、熱伝導性の低下と熱電変換効率の向上に寄与する。尚、熱流は100ナノメートル程度の平均自由工程をもつため、磁性体微粒子20の大きさは、熱波束拡散の局在化が起こる大きさを考慮して、直径50〜150ナノメートルに設定される。
A large number of magnetic
3.効果
以上に説明されたように、本実施の形態によれば、スピンゼーベック効果によりスピン流を生成する層として、多数の磁性体微粒子20が埋め込まれた絶縁体シート層10が用いられる。これにより、加工性及び応力耐性に優れたフレキシブルな熱電変換素子1が実現される。そして、そのような加工性及び応力耐性に優れたフレキシブルな熱電変換素子1は、様々な場面で利用しやすく、好適である。また、シート構造の場合、大面積化も容易であり、低コストで出力を高めることができる。
3. Effect As described above, according to the present embodiment, the
また、本実施の形態では、ポリイミド有機樹脂等の熱伝導率が低い材料で絶縁体シート層10が形成される。これにより、絶縁体シート層10の上下面間の温度差が大きく保たれ、起電層40に流入するスピン流が強くなり、結果として、起電層40において得られる起電力が大きくなる。すなわち、本実施の形態によれば、熱電変換素子1の熱電変換効率が向上する。
Moreover, in this Embodiment, the
スピン流の伝搬は、絶縁体シート層10にランダムに埋め込まれた多数の磁性体粒子20により実現される。より詳細には、スピン流は、熱伝導率の低い絶縁体シート層10の中を、長距離磁気双極子相互作用によって伝播する。また、ランダムに配置された磁性体微粒子20の熱伝播は、熱波束拡散の局在化により減少する。このことも、熱伝導性の低下と熱電変換効率の向上に寄与する。
The propagation of the spin current is realized by a large number of
4.製造方法
図1を参照して、本実施の形態に係る熱電変換素子1の製造方法を説明する。
4). Manufacturing Method A manufacturing method of the
まず、絶縁体シート層10の材料である高分子系樹脂材料と、磁性体微粒子20(例:100ナノメートル程度の大きさのガーネット磁性微粒子)とを有機溶媒に溶かし込む。続いて、キャリアプレート上にその溶液を塗布して、高温で乾燥しフィルム化させる。これにより、磁性体微粒子20が埋め込まれた絶縁体シート層10が形成される。このように塗布法を採用することにより、低コストで応力耐性に優れた絶縁シート層10を形成することができる。
First, a polymer resin material that is a material of the
次に、起電層40を絶縁体シート層10上に形成する。例えば、印刷法により、起電層40を絶縁体シート層10上に成膜することができる。その後、絶縁体シート層10と起電層40の積層シートが、キャリアプレートから剥がされる。最後に第1端子50−1及び第2端子50−2が取り付けられる。このようにして、シート状の熱電変換素子1が得られる。
Next, the
5.変形例
上述の通り、起電層40は、絶縁体シート層10との間でスピン流の伝搬が生じるように設けられる。図1で示された例では、絶縁体シート層10と起電層40は直接接触している。しかしながら、積層構造はそれに限られない。絶縁体シート層10と起電層40との間でスピン流の伝搬が生じる限り、他の構成であっても構わない。
5. Modified Example As described above, the
例えば、図3に示されるように、絶縁体シート層10と起電層40との間に介在するように磁性薄膜30が形成されてもよい。つまり、起電層40は、磁性薄膜30を介して絶縁体シート層10上に形成されてもよい。この磁性薄膜30は、絶縁体シート層10から起電層40へのスピン注入効率を高める役割を果たす。
For example, as shown in FIG. 3, the magnetic thin film 30 may be formed so as to be interposed between the
図1で示された積層構造の場合、絶縁体シート層10と起電層40との界面における製造プロセスによる乱れのために、起電層40へのスピン注入効率が低下する恐れがある。一方、本変形例では、絶縁体シート層10と起電層40との界面に、スピン伝導を向上させるための磁性薄膜30が挿入されている。これにより、起電層40へのスピン注入効率が増加し、結果として、熱電変換素子1の熱電変換効率が更に向上する。
In the case of the laminated structure shown in FIG. 1, the spin injection efficiency into the
但し、挿入される磁性薄膜30が厚過ぎるとフレキシブル性が損なわれる。また、磁性薄膜30を成膜する分だけ、製造プロセスが複雑になり、コストが増加する。従って、磁性薄膜30の挿入の要否は、要求される熱電変換効率、フレキシブル性及び製造コストの観点から決定されるとよい。 However, if the inserted magnetic thin film 30 is too thick, flexibility is impaired. Further, the manufacturing process becomes complicated and the cost increases as much as the magnetic thin film 30 is formed. Therefore, the necessity of inserting the magnetic thin film 30 may be determined from the viewpoint of required thermoelectric conversion efficiency, flexibility, and manufacturing cost.
本実施の形態は、PCや携帯電話等の電子機器から排出される廃熱の電源への再利用、ウェアラブルな電子機器や様々な形状のセンサーへの給電素子といった用途に適用できる。また、本実施の形態は、熱電変換装置として使用されている大面積で様々な形状を有する夜間の太陽電池を補完する予備電源、寒冷地での屋内外の温度差を利用したヒーター、高熱を発生させるリチウム電池電気系統における熱電変換装置における用途にも適用可能である。 This embodiment can be applied to applications such as reuse of waste heat discharged from electronic devices such as PCs and mobile phones to power sources, and power supply elements for wearable electronic devices and sensors of various shapes. In addition, the present embodiment is a standby power source that complements a nighttime solar cell having a large area and various shapes used as a thermoelectric conversion device, a heater that uses a temperature difference between indoor and outdoor in a cold region, and high heat. It is applicable also to the use in the thermoelectric conversion apparatus in the lithium battery electric system to generate.
以上、本発明の実施の形態が添付の図面を参照することにより説明された。但し、本発明は、上述の実施の形態に限定されず、要旨を逸脱しない範囲で当業者により適宜変更され得る。 The embodiments of the present invention have been described above with reference to the accompanying drawings. However, the present invention is not limited to the above-described embodiments, and can be appropriately changed by those skilled in the art without departing from the scope of the invention.
上記の実施形態の一部又は全部は、以下の付記のようにも記載されうるが、以下には限られない。 A part or all of the above-described embodiment can be described as in the following supplementary notes, but is not limited thereto.
(付記1)
複数の磁性体微粒子が埋め込まれた絶縁体シート層と、
スピン軌道相互作用を発現する材料で形成され、前記絶縁体シート層との間でスピン流の伝搬が生じるように設けられた起電層と
を備える
熱電変換素子。
(Appendix 1)
An insulator sheet layer in which a plurality of magnetic fine particles are embedded;
A thermoelectric conversion element comprising: an electromotive layer that is formed of a material that exhibits spin-orbit interaction and is provided so that spin current is propagated between the insulator sheet layer and the insulator sheet layer.
(付記2)
付記1に記載の熱電変換素子であって、
前記絶縁体シート層の材料は、高分子系有機樹脂である
熱電変換素子。
(Appendix 2)
The thermoelectric conversion element according to
The material of the said insulator sheet | seat layer is a thermoelectric conversion element which is a polymeric organic resin.
(付記3)
付記1又は2に記載の熱電変換素子であって、
前記複数の磁性体微粒子は、前記絶縁体シート層にランダムに埋め込まれている
熱電変換素子。
(Appendix 3)
The thermoelectric conversion element according to
The thermoelectric conversion element, wherein the plurality of magnetic fine particles are randomly embedded in the insulator sheet layer.
(付記4)
付記1乃至3のいずれか一項に記載の熱電変換素子であって、
前記絶縁体シート層において、前記複数の磁性体微粒子のうち少なくとも一部は互いに接触している
熱電変換素子。
(Appendix 4)
The thermoelectric conversion element according to any one of
In the insulator sheet layer, at least some of the plurality of magnetic fine particles are in contact with each other.
(付記5)
付記1乃至4のいずれか一項に記載の熱電変換素子であって、
前記絶縁体シート層と前記起電層は接触している
熱電変換素子。
(Appendix 5)
The thermoelectric conversion element according to any one of
The insulator sheet layer and the electromotive layer are in contact with each other.
(付記6)
付記1乃至4のいずれか一項に記載の熱電変換素子であって、
更に、前記絶縁体シート層と前記起電層との間に介在する磁性薄膜を備える
熱電変換素子。
(Appendix 6)
The thermoelectric conversion element according to any one of
Furthermore, the thermoelectric conversion element provided with the magnetic thin film interposed between the said insulator sheet layer and the said electromotive layer.
(付記7)
複数の磁性体微粒子が埋め込まれた絶縁体シート層を形成する工程と、
前記絶縁体シート層との間でスピン流の伝搬が生じるように、スピン軌道相互作用を発現する材料で起電層を形成する工程と
を含む
熱電変換素子の製造方法。
(Appendix 7)
Forming an insulator sheet layer embedded with a plurality of magnetic fine particles;
Forming an electromotive layer of a material that exhibits spin-orbit interaction so that spin current is propagated between the insulator sheet layer and the insulator sheet layer.
1 熱電変換素子
10 絶縁体シート層
20 磁性体微粒子
30 磁性薄膜
40 起電層
50−1 第1端子
50−2 第2端子
DESCRIPTION OF
Claims (7)
スピン軌道相互作用を発現する材料で形成され、前記絶縁体シート層との間でスピン流の伝搬が生じるように設けられた起電層と
を備える
熱電変換素子。 An insulator sheet layer in which a plurality of magnetic fine particles are embedded;
A thermoelectric conversion element comprising: an electromotive layer that is formed of a material that exhibits spin-orbit interaction and is provided so that spin current is propagated between the insulator sheet layer and the insulator sheet layer.
前記絶縁体シート層の材料は、高分子系有機樹脂である
熱電変換素子。 The thermoelectric conversion element according to claim 1,
The material of the said insulator sheet | seat layer is a thermoelectric conversion element which is a polymeric organic resin.
前記複数の磁性体微粒子は、前記絶縁体シート層にランダムに埋め込まれている
熱電変換素子。 The thermoelectric conversion element according to claim 1 or 2,
The thermoelectric conversion element, wherein the plurality of magnetic fine particles are randomly embedded in the insulator sheet layer.
前記絶縁体シート層において、前記複数の磁性体微粒子のうち少なくとも一部は互いに接触している
熱電変換素子。 The thermoelectric conversion element according to any one of claims 1 to 3,
In the insulator sheet layer, at least some of the plurality of magnetic fine particles are in contact with each other.
前記絶縁体シート層と前記起電層は接触している
熱電変換素子。 The thermoelectric conversion element according to any one of claims 1 to 4, wherein
The insulator sheet layer and the electromotive layer are in contact with each other.
更に、前記絶縁体シート層と前記起電層との間に介在する磁性薄膜を備える
熱電変換素子。 The thermoelectric conversion element according to any one of claims 1 to 4, wherein
Furthermore, the thermoelectric conversion element provided with the magnetic thin film interposed between the said insulator sheet layer and the said electromotive layer.
前記絶縁体シート層との間でスピン流の伝搬が生じるように、スピン軌道相互作用を発現する材料で起電層を形成する工程と
を含む
熱電変換素子の製造方法。 Forming an insulator sheet layer embedded with a plurality of magnetic fine particles;
Forming an electromotive layer of a material that exhibits spin-orbit interaction so that spin current is propagated between the insulator sheet layer and the insulator sheet layer.
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