JP2014143329A

JP2014143329A - ペロブスカイト構造を利用した電場調整可能なトポロジカル絶縁体

Info

Publication number: JP2014143329A
Application number: JP2013011584A
Authority: JP
Inventors: Gyo Furutsuki; 暁古月; qi-feng Liang; 奇鋒梁; Long-Hua Wu; 龍華呉
Original assignee: National Institute for Materials Science
Current assignee: National Institute for Materials Science
Priority date: 2013-01-25
Filing date: 2013-01-25
Publication date: 2014-08-07
Anticipated expiration: 2033-01-25
Also published as: JP6161147B2

Abstract

【課題】スピントロニクスデバイス及び送電網の電流輸送を含む多くの用途に最適な、室温より高い温度で動作可能な電場調整可能なトポロジカル絶縁体を提供する。
【解決手段】ペロブスカイト構造を利用し、電場調整可能なトポロジカル絶縁体が提供され、ここで、ペロブスカイトＧ型反強磁性絶縁体が［１１１］方向に成長され、磁性要素が１つの単位層内の非磁性要素と置き換えられ、ｄ電子が単一のバックルした蜂の巣格子上でホップする。
【選択図】図３

Description

本発明は、ペロブスカイト構造を利用する電場調整可能なトポロジカル絶縁体に関する。

フォンクリッチングによる量子ホール効果（ＱＨＥ）の発見は、凝縮体物理学における新たな章を開いた。ホール伝導度の整数係数が、電子波動関数のトポロジカル特性を表すチャーン数に他ならないことが明らかになった（非特許文献１及び２）。それ以来、凝縮体物理学の研究の主な推進力の１つは、起こり得るトポロジカル状態を調べることであった（非特許文献３〜１０）。

ケーン（Kane）とメレ（Mele)によって、グラフェン（炭素原子の二次元蜂の巣格子）上の電子が、スピン軌道相互作用（ＳＯＣ）によるギャップを開き、量子スピンホール効果（ＱＳＨＥ）絶縁体と呼ばれるトポロジー的に非自明な状態を達成することが明らかにされたときに画期的な発展が起きた（非特許文献４）。また、グラフェンでは固有ＳＯＣが極めて小さいためＱＳＨＥの検出が見込めないことが分かった。そして、強いＳＯＣを有するＨｇＴｅ量子井戸でのＱＳＨＥが、理論的に予測され（非特許文献５）、実験的に実現された（非特許文献６）。

ケーン−メレ（Kane-Mele）モデル（非特許文献４）とスピンレスのホールデーン（Haldane）モデル（非特許文献３）の両方に共通する本拠地として、蜂の巣格子は、電子系のトポロジカル特性の理解において特別な役割をする。その電子構造をベリー（Berry）曲率形状に注意して要約することは説明に役立つ（非特許文献１１）。蜂の巣構造の単位胞には２つのサイトがある。最近傍ホッピングにより、電子の価電子帯（valance band）と伝導帯は、線形的に接触し、したがってブリルアンゾーンの角にある２つの等価でないｋ点、Ｋ及びＫ’にディラックコーンができる。ブロッホ波動関数は、ＫとＫ’のまわりで反対のキラル特徴を示し、これはベリー曲率が反対であるという特徴を有し、これが、トポロジカル状態を調べる際に蜂の巣格子の特別な位置を確立することを、確認することが重要である。

時間反転対称性により、スピンアップチャネルとスピンダウンチャネルのベリー曲率は、図１（ａ）に示されたように重なる。固有ＳＯＣを導入することにより、２つのディラックコーンのギャップが開き、スピンアップチャネルのＫとスピンダウンチャネルのＫ’でベリー曲率が反転して時間反転対称性が保存され、その結果、ＱＳＨＥ状態を特徴づける図１（ｂ）のベリー曲率形状が得られる（非特許文献４）。更に、偏光などの谷自由度に共役な電場によって、スピンアップチャネルとスピンダウンチャネルの両方のＫでベリー曲率が反転し、構成図１（ｃ）が得られる（トポロジー的に自明な状態）（非特許文献１２〜１５）。バックルした蜂の巣格子を有するシリセンに均一な電場を印加することによって実現することができるスタガード電場により（非特許文献１６）、Ｅｚａｗａは、一方のスピンチャネルにおいてのみＫでベリー曲率を反転させることができ、その結果、図１（ｅ）で、電荷チャーン数とスピンチャーン数が同時に非ゼロになった（非特許文献１５、非特許文献１７〜１９も参照）。バンドエンジニアリングは、固有ＳＯＣを利用してスピン、谷及び副格子の自由度の完全制御に基づく。ところで、図１（ｄ）のベリー曲率形状は、量子異常ホール効果（ＱＡＨＥ）に相当する（非特許文献１８〜２３）。

ごく最近、シリセン層の両側に２つの強磁性体によってスタガード磁場が生成された電場調整可能なトポロジカル絶縁体を提案した非特許文献２４が発表された。しかしながら、この文献によって提案された材料は、例えば約−２００℃と、室温よりかなり低い温度領域でしか機能せず、したがって、この材料を使用する装置は、適切に動作するために冷凍装置を必要とする。

本発明の目的は、室温及び更に高い温度でも機能するペロブスカイト構造を利用する電場調整可能なトポロジカル絶縁体を提供することである。

本発明の一態様によれば、ペロブスカイト構造を利用して電場調整可能なトポロジカル絶縁体が提供され、ペロブスカイトＧ型反強磁性絶縁体が［１１１］方向に成長され、磁性元素は単一原子層において非磁性要素と置き換えられ、ここでｄ電子がバックルした蜂の巣格子上をホップする。

本発明によれば、バルクが絶縁体でありながら、そのサンプルの周辺が金属特性を有する電場調整可能なトポロジカル絶縁体が提供される。更に、そのエッジ状態は、欠陥（磁性又は非磁性に関わらず）によって決して散乱されず、したがって散逸がなく、即ち電流が無損失である完全にスピン偏極された量子化電流を有する。したがって、電場が材料表面に印加される限り、電流はそのエッジに沿って循環し続ける。この状態は、室温よりかなり高い温度まで、例えば約３００℃度まで持続する。本発明の材料は、非磁性欠陥と磁性欠陥の両方に頑強なスピン偏極された量子化エッジ電流を提供し、スピン偏極が電場を反転させることによって調整可能なので、スピントロニクス用途に理想的である。また、材料（又は、状態）は、無散逸電流を提供し、これは電力損失を制限するので、送電網内の電流輸送に役立つ。

蜂の巣格子上の絶縁状態に関するベリー曲率とチャーン数の構成の図であり、（ａ）単純な蜂の巣格子、（ｂ）ＱＳＨＥ、（ｃ）時間反転対称性が壊れた自明状態、（ｄ）ＱＡＨＥ、（ｅ）電荷とスピンチャーン数が同時に非ゼロのトポロジカル状態である。（ａ）固有ＳＯＣが正（λ＞０）と仮定した場合のスタガード電位Ｖと反強磁性磁場Ｍの状態図である。（ｂ）及び（ｃ）Ｍ＜λとＭ＞λの場合の電場調整時に交差するエネルギー準位の概略図である。（ｄ）Ｖ＝０．２５、Ｍ＝０．２及びλ＝０．１の場合の蜂の巣格子のＮ＝１００ジグザグリボンのバンド構造である。（ａ）Ｂ（濃い色）の１つの層がＢ’（淡い色）で置き換えられた６層ＡＢＢ’Ｘペロブスカイトの三次元構造を示す概略図である。（ｂ）及び（ｃ）Ｂ’カチオンによって構成されたバックルした蜂の巣格子の側面と上面図を示す概略図である。（ｄ）相互作用のないｅ_g系の強束縛バンド構造を示す図であり、各バンドは、占有された場合の対応する電子構成で表される。挿絵は、Ｂ’の２つのｅ_g軌道を示す。［１１１］方向に沿った超単位胞（Ａ_２Ｂ’_２Ｏ_６）／（Ａ_２Ｂ_２Ｏ_６）_５を有するＬａＣｒＡｇＯ及びＬａＣｒＡｕＯに関する第一原理計算に基づくバンド構造を示す図面である。新しいトポロジカル状態の２つのコピーによって構成された「合成ＱＳＨＥ」絶縁体の装置を示す概略図である。

固有スピン軌道相互作用がある状態でスタガード電位と反強磁性交換磁場によるバンドエンジニアリングに基づく蜂の巣格子上の電子には、チャーン数とスピンチャーン数が同時に非ゼロになるトポロジカル状態が可能である。第一原理計算により、このことは、［１１１］方向に沿って成長されたペロブスカイトＧ型反強磁性絶縁体において、１原子層の磁性要素が非磁性要素と置き換えられることによって実現され、ここでｄ電子系はバックルした蜂の巣格子上でホップすることが確認された。

本発明では、固有ＳＯＣが存在する状態で、スタガード磁場が、Ｅｚａｗａによって提案された偏光によって提供されるものと類似の役割を果たすことが分かった（非特許文献１５）。スタガード磁場は、反強磁性（ＡＦＭ）絶縁体によって実現できるので、光で支援した手法と比較して図１（ｅ）のトポロジカル状態に基づくコンパクトで安定した装置が可能である。

我々のアイデアを実現する材料として、ペロブスカイト構造（非特許文献２５）のｄ電子系に注目する。最初に、磁性Ｂ原子上のＧ型ＡＦＭ秩序を有するペロブスカイト絶縁体ＡＢＯ₃を選択する。シャオ（Xiao）らによって最初に記述されたように（非特許文献９）、［１１１］方向に沿って、Ｂ原子は、バックルした蜂の巣格子の積み重ねを構成し、この積み重ねは、原子的精度を有する最先端分子線エピタキシー（ＭＢＥ）によって成長させることができる（非特許文献２６）。成長過程で、Ｂ原子のバックルした一蜂の巣原子層が、非磁性のＢ’原子のものと置き換えられ、元素Ｂ’は、ｄ⁸構成を構成するようにＢと共役に選択される。バックルした蜂の巣格子上のＢ’−ｄ電子に関して、固有ＳＯＣが大きくなり、均一の電場が、２つの副格子のスタガード電位を引き起こし、両側のＢ原子のＧ型ＡＦＭ秩序が、ＡＦＭ交換磁場を提供する。材料設計によって純粋的に交換場である磁場を与え、これにより永久強磁性体からの漏えい磁界を避けることができる。本発明の有効性は、幾つかの材料に関して第一原理計算を行なうことにより確認された。遷移金属ペロブスカイトにおいて、数十ｍｅＶの固有ＳＯＣが確認され、これは、シリセンより一桁大きく、室温を超えても新しいトポロジカル状態を使用可能にする。

［有効モデルと状態図］
ＡＦＭ交換磁場と平面に垂直な均一電場との下でバックルした蜂の巣格子上の電子の４バンドハミルトニアンに基づいて我々の手法を説明する（電子構造が２つの縮退ｅｇ軌道を含むｄ⁸系では、ｋ・ｐ摂動理論を用いて４バンドハミルトニアンを２バンドハミルトニアンに縮小することによって有効Ｈ₀を得ることができる）。

は２つの非等価なＫ及びＫ’点のまわりで成り立ち、但しｚ軸がペロブスカイト構造の［１１１］方向に沿っている；σは、副格子のパウリ行列であり、τ_z＝±１とｓ_z＝±１は、谷とスピンを示す二値自由度である。最初の２つの項は、単純なグラフェンと同じ最近傍ホッピングによるものであり（式１のすぐ前のかっこ内の注を参照）、第３項は、定義上正結合係数λ＞０を有する固有ＳＯＣのものであり、これは、より重いホスト遷移金属原子とバックルした構造によって大きくなる可能性があり、第４項は、バックルした構造上の均一電位によって得られ、最後の項は、ＡＦＭ交換磁場である。化学ポテンシャルは、０に設定され、全てのエネルギーは、この研究では最近傍ホッピング積分の単位で測定される。後で示すように、このモデルハミルトニアンは、［１１１］方向に沿って成長されたペロブスカイト構造を有する遷移金属酸化物の低エネルギー物理を示す。

Ｍ場とλが固定されている間に電位Ｖを調整する際の系の挙動は、以下のように明らかにされ、これは我々の材料設計及び実験的操作と直接対応する。０＜Ｍ＜λの場合、Ｖ＝０でのギャップはスピンアップチャネルとスピンダウンチャネルの両方ともトポロジー的に非自明で、ＱＳＨＥ状態を特徴づける（図１（ｃ）を参照）。図２（ｂ）に示されたように、Ｖが大きくなるとき、スピンアップチャネルのギャップは縮小し、Ｖ＝λ−ＭになるとＫ’点（τ_z＝−１）で閉じた後に、再び開く。この量子相転移は、スピンアップチャネルを自明状態にするが、スピンダウンチャネルは非自明のままである。一方のスピンチャネルだけ非自明なギャップを呈するこの絶縁状態は、Ｅｚａｗａによって述べられたように、ＱＳＨＥやＱＡＨＥなどの他のトポロジカル状態とは異なる（非特許文献１５）。Ｖが更に大きくなるとき、スピンダウンチャネルのギャップは縮小し、Ｖ＝λ＋ＭになるとＫ点（τ_z＝１）で閉じた後に、再び開き、これによりスピンダウンチャネルも自明になり、系は、第２の量子相転移によって自明な絶縁状態になる。

Ｍ＞λの場合、Ｖ＝０では系はスピンアップチャネルとスピンダウンチャネルの両方で自明なギャップを呈する（図１（ｃ）を参照）。図２（ｃ）で分かるように、Ｖが大きなるとき、τ_z＝−１で、スピンダウンチャネルのギャップが縮小し、Ｖ＝Ｍ−λで閉じた後に、再び開き、これにより、スピンダウンチャネルがトポロジカル状態になる。Ｖが更に大きくなるとき、スピンダウンチャネルのギャップはτ_z＝１で縮小し、、Ｖ＝λ＋Ｍで閉じた後に、再び開き、これにより、系は自明な絶縁体状態になる。

上記の分析に対称性の考慮を加えれば、図２（ａ）に示されたような詳細な状態図を構成することができる。新しいトポロジカル状態は、３つの場｜Ｖ｜と｜Ｍ｜と｜λ｜の絶対値が三角形となったときに実現され、これは、３つの自由度σ_z、τ_z及びｓ_zの間の織り合いが新しいトポロジカル状態に重要であることをはっきり示す。図２（ｄ）には、バックルした蜂の巣格子のジグザグリボンの典型的なバンド構造が示され、フェルミレベルで交差し、向かい合う二つのエッジに局所化された２つのエッジ状態がある（図１（ｅ）を参照）。この状態図は、非特許文献１５のものと類似しているが、この状態図では同じチャーン数を有する状態が対角線方向にあり、非特許文献１５では同じ半分の空間内にある点が異なり、これは、２つのハミルトニアンにおける制御場の違いによるものである。

実験

［材料の実現］
図３（ａ）に示されたペロブスカイトＡＢＯ₃材料では、ＡとＢは、互いに
入り込む２つの単純立方格子を構成する。遷移金属Ｂのまわりの６個の酸素によって構成された八面体ケージは、ｄ電子のダブレットｅ_g及びトリプレットｔ_2g軌道を生成する。［１１１］方向に、単純立方構造は、図３（ｂ）及び（ｃ）に示されたようなバックルした蜂の巣格子の積み重ねとして見ることができる。新しい座標では、２つのｅ_g軌道の間に固有ＳＯＣが現われる。材料合成に関して、レーザ分子線エピタキシー（ＭＢＥ）技術の最近の進歩により、ペロブスカイト構造を［１１１］方向に原子精度で成長させることができる（非特許文献２６）。最初にシャオらによって示されたように、これらの全てによって、ペロブスカイト構造内のｄ電子が、トポロジカル状態を実現するのにきわめて有望なプラットホームになる（非特許文献９）。

ペロブスカイト構造を有する多くの遷移金属酸化物が、ワイドギャップ反強磁性絶縁体として知られている。これらの材料のサブグループとして、バックルした蜂の巣格子の２つの副格子においてスピンが反強磁性的に整列するいわゆるＧ型ＡＭＦ秩序をとる。これは、本発明において、材料設計と磁場操作によってポロジカル状態を実現する下地である。Ｂのバックルした一つの層は、非磁性元素Ｂ’と置き換えられ、バックルした蜂の巣格子の単一層上のＢ’−ｄ電子が得られ、これらは、母材ＡＢＯ₃のＧ型ＡＭＦ秩序からのＡＦＭ交換磁場を受ける（実際には、２つの磁気構成がある。発明者によって行なわれた第一原理計算から、ＡＢ’Ｏ₃層内で所望のＡＦＭ磁化を引き起こすものが常により低いエネルギーを有することが分かった）。

ｅ_g軌道とｔ_2g軌道の間にはギャップ（１０Ｄｑ）があり、このために、ｔ_2g軌道が低エネルギー物理から除外される。各単位胞では、２個のＢ’原子が、計４つのｅ_g軌道を拠出する。これらの４つの軌道のバンド構造は、図３（ｄ）に示されたように、スレイター＝コスター形式によって示されたホッピング積分による強束縛ハミルトニアンによって与えられる。２つのフラットバンドと交差する２つの分散バンドが見える。シャオら（非特許文献９、１８、１９）は、フラットバンドに注目し、ｄ⁷（ｔ⁶ _2gｅ¹ _g）構成を使用することによって強い電子相関に基づいてトポロジカル状態に関する興味深いシナリオを構築した。ここで、我々は、ｄ⁸（ｔ⁶ _2gｅ² _g）系を考えることによって、フェルミレベルで交わる２つの分散バンドに的を絞る。

上記のアイデアを検証するために、第一原理計算は、バックルした蜂の巣格子上にｄ⁸（ｔ⁶ _2gｅ²ｇ）系を実現するために母材ＬａＣｒＯ₃に、Ｌａ₂Ａｇ₂Ｏ₆又はＬａ₂Ａｕ₂Ｏ₆が一層挿入された系について行なわれた。計算に使用された超単位胞は、（Ｌａ₂Ｂ’₂Ｏ₆）／（Ｌａ₂Ｂ₂Ｏ₆）₅の構成を有する６層を有する。計算は、ウィーン非経験的シミュレーションパッケージ（ＶＡＳＰ）（非特許文献２８）で実現されたような交換相関のためのＰｅｒｄｅｗ、Ｂｕｒｋｅ及びＥｈｚｏｒｈｏｆ（ＰＢＥ）のパラメータ化（非特許文献２７）における一般化勾配近似（ＧＧＡ）手法内で密度汎関数理論（ＤＦＴ）を使用して行なわれる。バルク格子定数は、ＬａＣｒＯ₃は３．８５Åに設定され、原子位置は、超単位胞内で緩和される。Ｃｒの３ｄ電子のオンサイトクーロン相互作用は、有効なＵ値（Ｕ_eff＝Ｕ−Ｊ＝５．４ｅＶ）によるＤｕｄａｒｅｖの方法（非特許文献２９）によって処理される。主要結果がＵ値の大きい窓に関して有効であることを確認した。運動量空間メッシュは、６×６×１であり、カットオフエネルギーは、４４０ｅＶである。

図４（ａ）及び（ｂ）に、ＧＧＡ＋Ｕ＋ＳＯＣ計算から得られたＬａＣｒＡｇＯとＬａＣｒＡｕＯのバンド構造を示す。まず、２つの材料内に、図３（ｄ）のフェルミレベルに近い２つのフラットバンドと２つの分散バンドが実現される。強束縛モデルの図３（ｂ）にはなかったＫとＫ’における２つのギャップは、ＬａＣｒＯ₃及びＳＯＣからのＡＦＭ交換磁場によってもたらされた。ＫとＫ’における２つのギャップから、ＡＦＭ交換磁場とＳＯＣは、ＬａＣｒＡｇＯの場合はＭ＝０．１４１ｅＶとλ＝７．３ｍｅＶ、またＬａＣｒＡｕＯの場合はＭ＝０．１６６ｅＶとλ＝３２．９１ｍｅＶに算出される。また、幾つかの他の可能な材料に関して計算が行われ、結果が表１に一覧にされ、この表に、ＧＧＡ＋Ｕ＋ＳＯＣ計算から求められたＡＦＭ秩序とＳＯＣのパラメータが示され、ＫＮｉＩｎＦとＫＮｉＴｌＦに関して、Ｉｎ²⁺及びＴｌ²⁺の電子配置は、５ｓ¹と６ｓ¹である。最大の非自明ギャップが、２λによって示されるので、第一原理計算からの結果から、室温より十分に高い約６６０Ｋ（ＬａＣｒＡｕＯの場合は２λ＝６５．８２ｍｅＶなので）でトポロジカル材料が実現されることがあることが分かる。新しいトポロジカル状態を実現する典型的な電場は、約０．１Ｖ／Åである。

［応用］
恐らく室温で実現可能なこの新しいトポロジカル状態は、スピントロニクス応用に理想的であり、その理由は、このトポロジカル状態が、非磁性欠陥と磁性欠陥の両方に頑強なスピン偏極量子化エッジ電流を提供し、このスピン偏極が電場を反転させることによって調整可能だからである。これは、無散逸電流の特徴により、送電網内の電流輸送に理想的である。

新しいトポロジカル状態の２つの複製を使用することにより、「複合ＱＳＨＥ絶縁体」を実現することができる。図５（ａ）に示されたように、我々は、反対のバイアス電圧を有する２対の電極（即ち、丸い角を有する２つの上側と２つの下側の正方形板状物体）を製造することができる。２つのパッチは、逆のカイラリティとスピンを有する状態を示す。この装置を利用してスピンホール伝導度を測定することができる。図５（ｂ）に示されたように、正スピン電流Ｉ_sが左電極から注入されたとき、出て行くスピンアップ電流は、左電極から上側パッチの上縁部に沿って流れ（上向きの濃い色の実曲線）、入ってくるスピンダウン電流は、２つの電極の間の直線に沿って左電極に流れ込み（緑の実線）、その結果、電荷電流がゼロになる。電荷電流が上縁だけに流れ、そこに電荷を溜めるので、装置の上縁と下縁の間のホール電圧降下を検出することができる。前に実現されたＱＳＨＥと比較したとき、時間反転対称性の破壊的な摂動、例えば磁界又は磁性不純物が、装置の中心でスピンアップとスピンダウンによる逆の電荷電流を後方散乱することがなく、その理由は、そのとき電荷電流が、図５（ｂ）に示されたように異なるパッチ内に分散されるからである。

［討論］
このトポロジカル状態は、電場によって蜂の巣格子面に対する反転対称が破られているために、僅かであるが、存在するＲａｓｈｂａＳＯＣに対して頑強である（非特許文献２２及び２３）。実際に、グラフェンでは、λ_R＞λの場合に非自明なバンドギャップが閉じ、ＱＳＨＥが、ＲａｓｈｂａＳＯＣによる２つのスピンチャネルの混合により破壊されることが知られている（非特許文献４）。例えばＶ＝Ｍ＞０を有する新しいトポロジカル状態において、２（２Ｍ−λ）のギャップは、スピンアップチャネルで開かれ、一方スピンダウンチャネルのギャップは２λである。表１に示されたようにＭ≫λなので、固有のものより強力なＲａｓｈｂａＳＯＣでさえ、

２つのスピンチャネルを混合してギャップを閉じることはできない。

本発明の材料は、スピントロニクス装置や送電網の電流輸送などの量子装置に最適である。

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Claims

ペロブスカイト構造を利用する電場調整可能なトポロジカル絶縁体であって、ペロブスカイトＧ型反強磁性絶縁体が［１１１］方向に成長され、前記磁性要素が一単位層内で非磁性要素と置き換えられ、ｄ電子が単一のバックルした蜂の巣格子上でホップするトポロジカル絶縁体。