JP2014066518A - Radioactivity analysis device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射能分析装置に係り、特に、放射線検出器の応答関数を算出するシステムを備えた装置に関する。 The present invention relates to a radioactivity analyzer, and more particularly to an apparatus provided with a system for calculating a response function of a radiation detector.
一般に、放射能分析では、放射性核種が放出する放射線、特にγ線のエネルギーを利用して、さらに、放射性核種が複数のγ線を放出する場合には、その放出数の比率が核種に固有であることを利用して、測定試料から放出されるγ線のエネルギースペクトルが測定される。そして、各エネルギーごとに放出されるγ線の数に基づいて、試料中に含まれる放射性核種が分析される。 In general, in radioactivity analysis, when the radionuclide emits multiple gamma rays using the radiation emitted by the radionuclide, especially the energy of gamma rays, the ratio of the number of emissions is specific to the nuclide. Taking advantage of this, the energy spectrum of γ rays emitted from the measurement sample is measured. The radionuclide contained in the sample is analyzed based on the number of γ rays emitted for each energy.
例えば、放射性核種である１３７Ｃｓを含有する測定試料を放射線検出器で測定した場合、１３７Ｃｓは崩壊の過程で６６２ｋｅＶのγ線を放出するため、測定されるエネルギースペクトルには６６２ｋｅＶのピークが現れる。図１は、１３７Ｃｓから放出されたγ線をＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション検出器で測定した場合に測定されるエネルギースペクトルを示す模式図である。図１に示すように、同じ６６２ｋｅＶのγ線を検出した場合でも、一部はエネルギーピークとして検出されるが（図１に符号ａで示すハッチング領域）、残りの部分は図１に符号ｂで示すように、連続スペクトルとして検出される。 For example, when a measurement sample containing 137 Cs, which is a radionuclide, is measured with a radiation detector, 137 Cs emits 662 keV γ-rays in the course of decay, so a 662 keV peak appears in the measured energy spectrum. . FIG. 1 is a schematic diagram showing an energy spectrum measured when γ-rays emitted from 137 Cs are measured with a NaI (Tl) scintillation detector. As shown in FIG. 1, even when the same 662 keV γ-ray is detected, a part is detected as an energy peak (hatched area indicated by reference symbol a in FIG. 1), but the remaining portion is indicated by reference symbol b in FIG. As shown, it is detected as a continuous spectrum.
それゆえ、エネルギースペクトルにてピーク部分として検出される確率を表すピーク検出効率を予め算出すると共に、検出されたピーク部分の計数値を、ピーク検出効率、検出器の検出効率、及び検出時間で除算することで、試料から単位時間当たりに放出される６６２ｋｅＶのエネルギーを有するγ線の本数が得られる。 Therefore, the peak detection efficiency representing the probability of being detected as a peak portion in the energy spectrum is calculated in advance, and the count value of the detected peak portion is divided by the peak detection efficiency, the detection efficiency of the detector, and the detection time. By doing so, the number of γ rays having an energy of 662 keV emitted from the sample per unit time can be obtained.
さらに、得られたγ線の本数を放出分岐比、つまり、１３７Ｃｓが崩壊の過程で６６２ｋｅＶのγ線を放出する確率で除算することで、測定試料に含まれる１３７Ｃｓの単位時間の崩壊数、即ち放射能強度が得られる。 Further, the number of γ-rays obtained is divided by the emission branching ratio, that is, the probability that 137 Cs emits 662 keV γ-rays in the course of decay, so that the number of 137 Cs decays per unit time contained in the measurement sample That is, the radioactivity intensity is obtained.
つまり、放射能強度Ｒは、Ｎを測定対象γ線のピーク計数値、Ｐをピーク検出効率、Ｓを検出器の検出効率、Ｔを検出時間、Ｂを検出対象のγ線の放出分岐比として、Ｒ＝Ｎ／ＰＳＴＢと表される。以上のようにして、放射性核種の放射能強度等を求める放射能分析が行われるところ、現在、その分析には高い精度及び安定性が要求されている。 In other words, the radioactivity intensity R is defined as follows: N is the peak count value of the measurement target γ-ray, P is the peak detection efficiency, S is the detection efficiency of the detector, T is the detection time, and B is the emission branching ratio of the detection target γ-ray. , R = N / PSTB. As described above, the radioactivity analysis for obtaining the radioactivity intensity and the like of the radionuclide is performed, and at present, high accuracy and stability are required for the analysis.
しかし、分離可能なγ線の最小エネルギーは、放射線検出器のエネルギー分解能に左右される。エネルギー分解能が悪い場合、エネルギースペクトルにて現れるγ線のピーク幅が広がる。このとき、複数のγ線ピークの重なりが１つのピークとして検出され、結果として分析精度が低下するという問題が生じうる。 However, the minimum energy of separable γ rays depends on the energy resolution of the radiation detector. When the energy resolution is poor, the peak width of γ rays appearing in the energy spectrum is widened. At this time, an overlap of a plurality of γ-ray peaks is detected as one peak, and as a result, there may be a problem that analysis accuracy is lowered.
そこで、エネルギー分解能を向上させる目的で、一般に、逆問題演算の一種であるアンフォールディングが利用される。例えば、特許文献１では、予め測定対象であるγ線のエネルギー範囲内で、放射線検出器の応答関数を一定のエネルギー間隔で算出すると共に、算出した応答関数を用いたアンフォールディングを行い、検出器に入射したγ線のエネルギースペクトルを算出する方法が開示されている。 Therefore, unfolding, which is a kind of inverse problem calculation, is generally used for the purpose of improving energy resolution. For example, in Patent Document 1, the response function of the radiation detector is calculated at a predetermined energy interval in advance within the energy range of the γ-ray to be measured, and the detector is unfolded using the calculated response function. A method for calculating the energy spectrum of γ-rays incident on is disclosed.
また、一般に放射能分析では、非特許文献１に示されているように、所謂カスケードγ線による加算効果と呼ばれる現象を考慮することが必要となる。カスケードγ線は、放射性核種が、１回の崩壊により、放射線検出器の応答時間よりも短い間隔で連続的に放出するγ線である。 In general, in radioactivity analysis, as shown in Non-Patent Document 1, it is necessary to consider a phenomenon called the addition effect due to so-called cascade γ rays. Cascade gamma rays are gamma rays that the radionuclide emits continuously at intervals shorter than the response time of the radiation detector by one decay.
図２は、非特許文献２から引用した、ＮａＩ（Ｔｌ）シンチレーション検出器で６０Ｃｏを測定した場合のエネルギースペクトルである。６０Ｃｏの崩壊過程では、図２に符号ａで示す１．１７ＭｅＶ、及び、符号ｂで示す１．３３ＭｅＶのエネルギーを有する２本のγ線が１ｐｓ程度の間隔で放出される。この時間間隔が放射線検出器の応答時間より短い場合、加算効果によって、２本のエネルギーの和である２．５ＭｅＶを有するピークが検出される（図２の符号ｃ）。なお、符号ｄで示す連続スペクトル部分は、入射γ線が一部のエネルギーを検出器に付与したことによって形成される連続スペクトルである。 FIG. 2 is an energy spectrum obtained by measuring 60 Co with a NaI (Tl) scintillation detector, cited from Non-Patent Document 2. In the decay process of 60 Co, two gamma rays having energy of 1.17 MeV indicated by symbol a and 1.33 MeV indicated by symbol b in FIG. 2 are emitted at intervals of about 1 ps. When this time interval is shorter than the response time of the radiation detector, a peak having 2.5 MeV, which is the sum of two energies, is detected by the addition effect (reference c in FIG. 2). In addition, the continuous spectrum part shown with the code | symbol d is a continuous spectrum formed when incident γ-ray gave a part of energy to the detector.
ところで、従来の放射線分析においても、応答関数を用いたアンフォールディングにより、放射線検出器に入射したγ線のエネルギーのみを得ることができた。しかし、測定した放射線のエネルギースペクトルと、文献等に記載された放射性核種の放出エネルギーとを比較することにより放射性核種を分析していたため、分析に長時間、例えば１日程度の時間が必要であった。それゆえ、リアルタイムに放射線を分析できないという問題があった。また、文献値の読取りに放射線計測の専門知識が必要となるという問題、更には測定結果、文献値の読み違いにより、放射能強度が所定の基準値を超えているか否かについて誤判定が生じうるという問題があった。 By the way, even in the conventional radiation analysis, only the energy of γ rays incident on the radiation detector could be obtained by unfolding using a response function. However, since the radionuclide was analyzed by comparing the measured energy spectrum of the radiation with the release energy of the radionuclide described in the literature, the analysis required a long time, for example, about one day. It was. Therefore, there is a problem that radiation cannot be analyzed in real time. In addition, there is a problem that specialized knowledge of radiation measurement is required to read the document value, and further, misjudgment occurs as to whether the radioactivity intensity exceeds a predetermined reference value due to misreading of the measurement result and document value. There was a problem.
また、放射線の検出効率を向上させるために、大型の検出器を用い、さらに、検出器を測定試料に近接させることがある。この場合、γ線が放射線検出器に連続して入射する確率は、放射線源たる放射性核種から見た検出器の立体角に依存するため、前述の加算効果の影響が大きくなり、放射能分析装置の分析精度が低下する可能性があった。具体的には、測定試料に含まれる放射性核種から放出されるγ線のエネルギーとは異なるエネルギーが計数される頻度が高くなり、正しいγ線の数え落とし、測定試料に含まれる放射性核種とは全く関係ないγ線の誤計数等が発生する可能性があった。 Moreover, in order to improve the radiation detection efficiency, a large detector may be used, and the detector may be brought close to the measurement sample. In this case, the probability that γ rays are continuously incident on the radiation detector depends on the solid angle of the detector as viewed from the radionuclide as the radiation source. There was a possibility that the accuracy of the analysis would decrease. Specifically, the frequency of energy different from the energy of γ rays emitted from the radionuclide contained in the measurement sample is increased, the number of correct γ rays is counted down, and the radionuclide contained in the measurement sample is completely different. There was a possibility that irrelevant γ-ray miscounting occurred.
それゆえ、放射能分析装置の分析精度を向上させるためには、小型の放射線検出器を用いるか、検出器を測定試料から遠ざけることが好ましいが、この場合、放射線の検出効率が低下するという問題が新たに生じる。 Therefore, in order to improve the analysis accuracy of the radioactivity analyzer, it is preferable to use a small radiation detector or move the detector away from the measurement sample. In this case, however, there is a problem that the radiation detection efficiency decreases. Newly occurs.
本発明の目的は、測定試料に含まれる放射性核種を自動で且つ短時間で分析可能なシステムを備え、放射線の検出効率及び分析精度の両方に優れた放射能分析装置を提供することである。 An object of the present invention is to provide a radioactivity analyzer equipped with a system capable of automatically and quickly analyzing a radionuclide contained in a measurement sample, and excellent in both radiation detection efficiency and analysis accuracy.
上記目的を達成するために、本発明は、測定試料から放出された被測定放射線を検出する放射線検出器、及び、放射線検出器の出力を基に被測定放射線を分析する放射線分析部を備え、放射線分析部は、放射線検出器から出力される、被測定放射線に応じたパルス信号からパルス波高分布を抽出するパルス波高分析手段と、測定試料に含まれる放射性核種毎に、放射線検出器の応答関数を算出する応答関数算出手段と、算出された放射性核種毎の応答関数を用いて、抽出されたパルス波高分布に対して逆問題演算を実施し、放射性核種毎の放射能強度を決定する逆問題演算手段とを有し、応答関数算出手段は、放射線検出器にカスケードγ線が入射する場合には、カスケードγ線によるエネルギー加算効果に応じた応答関数を算出する、ことを特徴とする。 In order to achieve the above object, the present invention comprises a radiation detector that detects the radiation to be measured emitted from the measurement sample, and a radiation analyzer that analyzes the radiation to be measured based on the output of the radiation detector, The radiation analysis unit includes a pulse wave height analyzing means for extracting a pulse wave height distribution from a pulse signal output from the radiation detector according to the measured radiation, and a response function of the radiation detector for each radionuclide contained in the measurement sample. Inverse problem to determine the radioactivity intensity for each radionuclide by performing inverse problem calculation on the extracted pulse wave height distribution using the response function calculation means for calculating the response function and the calculated response function for each radionuclide A response function calculating means that calculates a response function according to the energy addition effect of the cascade γ-ray when the cascade γ-ray is incident on the radiation detector. Features.
本発明によれば、放射性核種毎の応答関数を用いた逆問題演算により測定試料に含まれる放射性核種を直接知ることができるため、放射性核種の分析が自動で且つ短時間で実施される。また、カスケードγ線によるエネルギー加算効果に応じた応答関数を用いた逆問題演算が実施されることにより、放射能分析装置にて優れた検出効率及び分析精度を両立させることができる。 According to the present invention, since the radionuclide contained in the measurement sample can be directly known by the inverse problem calculation using the response function for each radionuclide, the analysis of the radionuclide is performed automatically and in a short time. In addition, by performing inverse problem calculation using a response function corresponding to the energy addition effect by the cascade γ-ray, it is possible to achieve both excellent detection efficiency and analysis accuracy in the radioactivity analyzer.
実施の形態１．
図３は、本発明の一実施形態による放射能分析装置を示す構成図である。
本実施形態では、放射線検出器として、放射線が入射しエネルギーを付与することにより蛍光（シンチレーション光）を発生する放射線検出部と、発生した蛍光を電気信号、例えばパルス信号に変換して出力する光電変換部等を有するシンチレーション検出器を使用する。
Embodiment 1 FIG.
FIG. 3 is a block diagram showing a radioactivity analyzer according to an embodiment of the present invention.
In the present embodiment, as a radiation detector, a radiation detection unit that generates fluorescence (scintillation light) when radiation enters and gives energy, and a photoelectric that converts the generated fluorescence into an electric signal, for example, a pulse signal, and outputs the signal. A scintillation detector having a conversion unit or the like is used.
本実施形態による放射能分析装置１００は、放射性核種２が含まれる測定試料１から放出された放射線（特許請求の範囲における被測定放射線）を検出するシンチレーション検出器１０（以下、本実施形態で検出器１０）と、測定試料１を格納すると共に、自然放射線を遮蔽するための遮蔽体３と、検出器１０の出力を分析するための放射線分析部２０と、例えば液晶ディスプレイ等で構成される表示手段３０とを備える。 The radioactivity analyzer 100 according to the present embodiment is a scintillation detector 10 that detects radiation (measured radiation in the claims) emitted from the measurement sample 1 including the radionuclide 2 (hereinafter, detected in the present embodiment). Display 10 configured to store the measurement sample 1 and shield the natural radiation, the radiation analysis unit 20 to analyze the output of the detector 10, and a liquid crystal display, for example Means 30.
遮蔽体３は、高い放射線遮蔽能力を有する材料、例えば鉛又は鉄、好ましくは鉛で構成され、遮蔽体３の内側に、銅等で構成されるシールドを設けてもよい。 The shield 3 is made of a material having a high radiation shielding capability, such as lead or iron, preferably lead, and a shield made of copper or the like may be provided inside the shield 3.
図４は、本発明の実施の形態１による放射能分析装置が備えるシンチレーション検出器を示す模式図である。
検出器１０は、放射線検出部としてシンチレータ１１を有する。シンチレータ１１は、放射線から付与されたエネルギーにより構成分子が励起され、基底状態に戻る際にシンチレーション光を発生するような材料を含む。かかるエネルギーは、放射線とシンチレータとの光電吸収、コンプトン効果、電子対生成等の相互作用により付与される。
FIG. 4 is a schematic diagram showing a scintillation detector provided in the radioactivity analyzer according to Embodiment 1 of the present invention.
The detector 10 includes a scintillator 11 as a radiation detection unit. The scintillator 11 includes a material that generates scintillation light when the constituent molecules are excited by energy applied from radiation and return to the ground state. Such energy is imparted by the interaction between radiation and scintillator, such as photoelectric absorption, Compton effect, and electron pair generation.
また、検出器１０は、光電変換部として光電子増倍管１２を有する。特に、光電子増倍管１２の光電面１２ａが光電変換機能を有する。光電子増倍管１２は、シンチレーション光の光電変換後の電荷（電子）を増幅する機能を有する。 The detector 10 has a photomultiplier tube 12 as a photoelectric conversion unit. In particular, the photocathode 12a of the photomultiplier tube 12 has a photoelectric conversion function. The photomultiplier tube 12 has a function of amplifying charges (electrons) after photoelectric conversion of scintillation light.
また、検出器１０は、シンチレータ１１で発生したシンチレーション光を光電子増倍管１２に転送する入射窓１３、入射窓１３とシンチレータ１１とを光学的に接着する光学接着剤１４等を有する。 The detector 10 includes an incident window 13 that transfers scintillation light generated by the scintillator 11 to the photomultiplier tube 12, an optical adhesive 14 that optically bonds the incident window 13 and the scintillator 11, and the like.
さらに、検出器１０は、例えばアルミニウム等の金属で構成される封入容器（図示せず）を有し、封入容器とシンチレータ１１との間には、例えば酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、二酸化チタン等で構成され、シンチレーション光を反射する反射材１５が設けられる。反射材１５は、例えばシンチレータ１１がＮａＩ（Ｔｌ）、ＣｓＩ（Ｔｌ）等の潮解性を有する材料で構成される無機シンチレータであれば、潮解を防ぐ機能を有する。 Further, the detector 10 has an enclosing container (not shown) made of a metal such as aluminum, and is made of, for example, aluminum oxide, magnesium oxide, titanium dioxide or the like between the enclosing container and the scintillator 11. Then, a reflecting material 15 that reflects the scintillation light is provided. For example, if the scintillator 11 is an inorganic scintillator made of a material having deliquescence properties such as NaI (Tl) and CsI (Tl), the reflecting material 15 has a function of preventing deliquescence.
測定試料１から放出された放射線（γ線４ａ，５ａ）が検出器１０に入射すると、シンチレータ１１に固有の波長を有するシンチレーション光４ｂ，５ｂが発生する。発生したシンチレーション光４ｂ，５ｂは、入射窓１３を介して光電子増倍管１２の光電面１２ａに入射して電子４ｃ，５ｃに光電変換される。そして、放射線４ａ，５ａがシンチレータ１１に付与したエネルギーに比例したエネルギーを有するパルス信号が、出力端子から出力される（図４中のＯｕｔｐｕｔ）。 When radiation (γ rays 4a, 5a) emitted from the measurement sample 1 enters the detector 10, scintillation light 4b, 5b having a wavelength specific to the scintillator 11 is generated. The generated scintillation lights 4b and 5b enter the photocathode 12a of the photomultiplier tube 12 through the incident window 13 and are photoelectrically converted into electrons 4c and 5c. Then, a pulse signal having an energy proportional to the energy applied to the scintillator 11 by the radiation 4a and 5a is output from the output terminal (Output in FIG. 4).
図３に示すように、放射線分析部２０は、計測回路２１、パルス波高分析手段２２、核種毎の応答関数算出手段２３、核種毎の応答関数データベース２４、及び核種アンフォールディング手段２５等を有する。 As shown in FIG. 3, the radiation analysis unit 20 includes a measurement circuit 21, a pulse wave height analysis unit 22, a response function calculation unit 23 for each nuclide, a response function database 24 for each nuclide, a nuclide unfolding unit 25, and the like.
計測回路２１は、例えば前置増幅器、波形整形増幅器等で構成される。また、パルス波高分析手段２２は、例えば多重波高分析器等で構成される。また、核種毎の応答関数算出手段２３及び核種アンフォールディング手段２５は、例えば、単一の又は複数のマイクロプロセッサで構成される。さらに、核種毎の応答関数データベース２４は、例えばマイクロプロセッサに接続されたメモリで構成される。 The measurement circuit 21 is composed of, for example, a preamplifier, a waveform shaping amplifier, and the like. Further, the pulse height analysis means 22 is constituted by, for example, a multiple wave height analyzer. Moreover, the response function calculation unit 23 and the nuclide unfolding unit 25 for each nuclide are configured by, for example, a single or a plurality of microprocessors. Further, the response function database 24 for each nuclide is constituted by a memory connected to a microprocessor, for example.
次に、放射線分析部２０の動作について説明する。
まず、計測回路２１は、検出器１０が出力するパルス信号に対して、予め設定された増幅率に従った増幅、信号の整形等を行う。
Next, the operation of the radiation analysis unit 20 will be described.
First, the measurement circuit 21 performs amplification, signal shaping, and the like according to a preset amplification factor for the pulse signal output from the detector 10.
パルス波高分析手段２２は、計測回路２１の出力を基にパルス波高分析を行い、パルス波高分布を抽出する。具体的には、計測回路２１によって増幅されたパルス信号のうち、例えばピーク値が所定値以上のパルスについてピーク値をＡＤ変換する。パルス波高分析手段２２の出力は、核種アンフォールディング手段２５（特許請求の範囲における逆問題演算手段）に入力される。 The pulse height analysis means 22 performs a pulse height analysis based on the output of the measurement circuit 21 and extracts a pulse height distribution. Specifically, among the pulse signals amplified by the measurement circuit 21, for example, the peak value is AD-converted for a pulse having a peak value equal to or larger than a predetermined value. The output of the pulse wave height analyzing means 22 is input to the nuclide unfolding means 25 (inverse problem calculating means in the claims).
核種毎の応答関数算出手段２３は、検出器１０の核種毎に固有な応答関数を算出する。従来、放射能分析に用いられていた応答関数は、単一エネルギーを有する放射線のみが検出器１０に入射した際に出力されるパルス波高分布であった。一方、本発明で用いる核種毎の応答関数は、放射性核種が崩壊の過程で放出する放射線が検出器１０に入射した際に出力されるパルス波高分布である。そして、核種毎の応答関数データベース２４は、検出が想定される核種に対して準備された応答関数を予め格納している。 The response function calculation unit 23 for each nuclide calculates a response function unique to each nuclide of the detector 10. Conventionally, the response function used for radioactivity analysis is a pulse wave height distribution output when only radiation having a single energy is incident on the detector 10. On the other hand, the response function for each nuclide used in the present invention is a pulse height distribution output when radiation emitted from the radionuclide in the course of decay enters the detector 10. And the response function database 24 for every nuclide has stored beforehand the response function prepared with respect to the nuclide which detection is assumed.
核種アンフォールディング手段２５は、核種毎の応答関数データベース２４から呼び出した核種毎の応答関数Ｋｉを用いて、抽出されたパルス波高分布Ｍに対してアンフォールディングを実施し、核種毎の放射能強度Ｒｉを算出する。対象とする放射性核種２がＮ種類あった場合、抽出されるパルス波高分布Ｍは、下記の式（１）のように表すことができる。 Nuclide unfolding means 25 uses the response function K i for each nuclide called from response function database 24 for each nuclide, unfolding performed on the extracted pulse-height distribution M, radioactivity intensity for each nuclide R i is calculated. When there are N types of target radionuclides 2, the extracted pulse height distribution M can be expressed as in the following formula (1).
図５ａ〜図５ｃは、それぞれパルス波高分布と各放射性核種１３３Ｂａ，１３４Ｃｓ，６０Ｃｏについての応答関数との比較を示す。なお、計数値については対数スケールで示している。
図５ａ〜図５ｃより、抽出されたパルス波高分布５１は、測定試料１に含まれる核種毎の応答関数５２〜５４を、核種毎の放射能強度で加重積算した結果に相当することがわかる。
5a to 5c show a comparison between the pulse height distribution and the response function for each radionuclide 133 Ba, 134 Cs, 60 Co, respectively. The count value is shown on a logarithmic scale.
5a to 5c show that the extracted pulse height distribution 51 corresponds to the result of weighted integration of the response functions 52 to 54 for each nuclide contained in the measurement sample 1 with the radioactivity intensity for each nuclide.
なお、本発明ではアンフォールディングにより放射性核種毎の放射能強度Ｒｉを求めているが、式（１）に示す、パルス波高分布ＭからＲｉを算出するための他の逆問題演算方法であれば、例えば逆行列演算、擬似逆行列演算、デコンボリューション、逆畳み込み積分等を用いることもできる。 In the present invention, the radioactivity intensity R i for each radionuclide is obtained by unfolding, but other inverse problem calculation methods for calculating R i from the pulse height distribution M shown in Equation (1) may be used. For example, inverse matrix operation, pseudo inverse matrix operation, deconvolution, deconvolution integration, and the like can be used.
図６は、表示手段による表示例を示す模式図である。
表示手段３０は、核種アンフォールディング手段２５により出力された核種毎の放射能強度を表示する。図６の横軸は測定試料１に含まれる放射性核種を示し、縦軸は放射性核種毎の放射能強度（Ｂｑ）を示す。
FIG. 6 is a schematic diagram showing a display example by the display means.
The display means 30 displays the radioactivity intensity for each nuclide output by the nuclide unfolding means 25. The horizontal axis of FIG. 6 shows the radionuclide contained in the measurement sample 1, and the vertical axis shows the radioactivity intensity (Bq) for each radionuclide.
図７は、本発明の一実施形態による応答関数の算出方法を示すフローチャートである。
以下、６０Ｃｏのβ崩壊について、本図に示す算出方法を説明する。
FIG. 7 is a flowchart illustrating a response function calculation method according to an embodiment of the present invention.
Hereinafter, the calculation method shown in this figure will be described for β decay of 60 Co.
応答関数の算出は、例えばＥＧＳ５(Electron Gamma Shower ver.5)による、擬似乱数を用いたモンテカルロシミュレーションにより実施する。そして、ヒストグラムを核種毎の応答関数データベース２４に準備し、フローチャート中の特定のステップにて、出力積算値Ｉをヒストグラムに加算することで、特定の核種についての応答関数を決定する。 The calculation of the response function is performed by Monte Carlo simulation using pseudo-random numbers by, for example, EGS5 (Electron Gamma Shower ver. 5). A histogram is prepared in the response function database 24 for each nuclide, and the output integrated value I is added to the histogram at a specific step in the flowchart to determine a response function for the specific nuclide.
まず、ステップＳ１では、初期条件、例えば崩壊図のデータ（図８参照）、測定試料１と検出器１０との位置関係、測定試料１の物性及び形状、検出器１０の形状及び応答時間、並びに計算試行回数等を入力する。測定試料１の物性は、例えば測定試料１の密度、構成材料等である。例えば、測定試料１と検出器１０との位置関係、測定試料１の物性及び形状、計算試行回数等については、ユーザが放射能分析装置１００の使用時に入力し、その他については製造者が入力することができる。 First, in step S1, initial conditions, for example, data of disintegration diagrams (see FIG. 8), positional relationship between the measurement sample 1 and the detector 10, physical properties and shape of the measurement sample 1, shape and response time of the detector 10, and Enter the number of calculation trials. The physical properties of the measurement sample 1 are, for example, the density and the constituent material of the measurement sample 1. For example, the positional relationship between the measurement sample 1 and the detector 10, the physical properties and shape of the measurement sample 1, the number of calculation trials, etc. are input by the user when using the radioactivity analyzer 100, and the others are input by the manufacturer. be able to.
ここで、カスケードγ線による検出器１０の出力における加算効果の影響は、検出器１０にカスケードγ線が同時に入射する確率に応じて大きくなる。かかる確率は、放射性核種２から見た検出器１０の立体角に依存し、大型の検出器１０を用いた場合、検出器１０を測定試料１に近接させた場合等に大きくなる。 Here, the influence of the addition effect on the output of the detector 10 due to the cascade γ rays increases according to the probability that the cascade γ rays simultaneously enter the detector 10. Such a probability depends on the solid angle of the detector 10 as viewed from the radionuclide 2. When the large detector 10 is used, the probability increases when the detector 10 is brought close to the measurement sample 1 or the like.
例えば、測定試料１を実際より小さい寸法で入力した場合、実際に出力されるべき計数値とは異なる計数値が検出器１０から出力される。ステップＳ１で初期条件を正しく入力することで、放射性核種２から放出されるγ線のエネルギーを正確に測定することができる。 For example, when the measurement sample 1 is input with a size smaller than the actual size, a count value different from the count value to be actually output is output from the detector 10. By correctly inputting the initial conditions in step S1, the energy of γ rays emitted from the radionuclide 2 can be accurately measured.
図８は、６０Ｃｏの崩壊図を示す。崩壊図は、原子核の励起エネルギー、α崩壊、β−崩壊、β＋崩壊等の崩壊モード、内部遷移（γ崩壊）によって放出されるγ線の強度比等を示す図である。図８の縦軸はエネルギーを表す。また、図８にて、水平方向の実線はエネルギー準位、矢印は崩壊経路を示す。 FIG. 8 shows a decay diagram of 60 Co. The decay diagram is a diagram showing nuclear excitation energy, decay modes such as α decay, β − decay, β + decay, intensity ratio of γ rays emitted by internal transition (γ decay), and the like. The vertical axis in FIG. 8 represents energy. In FIG. 8, the solid line in the horizontal direction indicates the energy level, and the arrow indicates the decay path.
６０Ｃｏはβ崩壊を起こして６０Ｎｉとなる。また、娘核である６０Ｎｉは、エネルギー準位が基底状態になるまでγ線を放出しながら内部遷移（以下、遷移）を繰り返す。下記の表１に、各崩壊・遷移経路及びその発生確率を示す。なお、崩壊・遷移経路の括弧内は崩壊の種類を、「符号」は図８中の符号を表す。また、図８には示していないが、ステップＳ１で入力される崩壊図のデータには、各励起状態（高エネルギー状態）の寿命が含まれる。 60 Co undergoes β decay and becomes 60 Ni. The daughter nucleus 60 Ni repeats internal transitions (hereinafter referred to as transitions) while emitting γ rays until the energy level reaches the ground state. Table 1 below shows each decay / transition route and its occurrence probability. The parentheses in the collapse / transition path indicate the type of collapse, and “sign” represents the sign in FIG. Although not shown in FIG. 8, the decay diagram data input in step S <b> 1 includes the lifetime of each excited state (high energy state).
このように、６０Ｃｏの崩壊では、２本のβ線及び２本のγ線を放出して、６０Ｎｉの基底状態に移行する。放出パターンには、崩壊経路により以下の２通りのパターンが存在する。
（パターン１）第２励起状態へβ崩壊し、第１γ線を放出して第１励起状態へ遷移し、第２γ線を放出して基底状態へ遷移する。
（パターン２）第１励起状態へβ崩壊し、第２γ線を放出して基底状態へ遷移する。
Thus, in the decay of 60 Co, two β rays and two γ rays are emitted, and the ground state of 60 Ni is transferred. There are two types of release patterns depending on the decay path.
(Pattern 1) β decays to the second excited state, emits first γ-rays and transitions to the first excited state, and emits second γ-rays to transition to the ground state.
(Pattern 2) β decays to the first excited state, emits second γ-rays, and transitions to the ground state.
そこで、ステップＳ２では、ステップＳ１で入力された崩壊図のデータにおける各崩壊経路の発生確率に基づいて、崩壊の種類及び崩壊先のエネルギー準位を決定する。つまり、６０Ｃｏの崩壊の場合、計算試行回数をＮ回として、第２励起状態へ崩壊した回数がＮ×０．９９９となるように、擬似乱数を生成するための確率分布を設定する。以下、６０Ｃｏが第２励起状態へβ崩壊（β−崩壊）した場合（パターン１）について説明する。なお、同様に、第１励起状態へ崩壊した回数がＮ×０．００１となるように、擬似乱数を生成するための確率分布を設定し、以下の各ステップを実施する（パターン２）。 Therefore, in step S2, the type of decay and the energy level of the decay destination are determined based on the occurrence probability of each decay path in the data of the decay diagram input in step S1. That is, in the case of 60 Co decay, the probability distribution for generating pseudorandom numbers is set so that the number of calculation trials is N, and the number of decays to the second excited state is N × 0.999. Hereinafter, the case where 60 Co undergoes β decay (β - decay) to the second excited state (pattern 1) will be described. Similarly, a probability distribution for generating pseudo-random numbers is set so that the number of collapses to the first excited state is N × 0.001, and the following steps are performed (pattern 2).
次に、ステップＳ３では、崩壊による放出粒子の種類、エネルギー及び放出方向を決定する。親核から娘核への崩壊では、α線又はβ線が放出される。６０Ｃｏが６０Ｎｉの第２励起状態へβ崩壊した場合、放出粒子は電子である。放出電子のエネルギーは、０から最大エネルギーである約０．３２ＭｅＶまで連続的に分布する。放出電子は、等方的に、即ち全方位に等しい確率で放出される。 Next, in step S3, the kind, energy, and emission direction of the emission particle by decay are determined. In the decay from the parent nucleus to the daughter nucleus, α rays or β rays are emitted. When β-decays to 60 Co in the second excited state of 60 Ni, the emitted particles are electrons. The energy of emitted electrons is continuously distributed from 0 to about 0.32 MeV which is the maximum energy. The emitted electrons are emitted isotropically, that is, with a probability equal to all directions.
次に、ステップＳ４では、放出粒子の挙動を追跡し、検出器１０の出力を計算する。計算した検出器１０の出力を、例えばマイクロプロセッサに接続されたメモリに、ヒストグラムとは別に出力積算値Ｉとして保存する。 Next, in step S4, the behavior of the emitted particles is tracked and the output of the detector 10 is calculated. The calculated output of the detector 10 is stored as an output integrated value I separately from the histogram, for example, in a memory connected to the microprocessor.
以上で説明したステップＳ２〜Ｓ４が、親核から娘核への崩壊に伴う応答関数の計算方法を表す。 Steps S <b> 2 to S <b> 4 described above represent a response function calculation method associated with the decay from the parent nucleus to the daughter nucleus.
次に、娘核の励起状態から基底状態までの遷移に伴うγ線の放出に伴う応答関数の計算について説明する。
まず、ステップＳ５で、娘核の現在のエネルギー準位が励起状態であるか否かを判定する。励起状態でない状態とは、即ち基底状態である。励起状態であると判定した場合は、次のステップＳ６で、どのエネルギー準位に遷移するか、即ち遷移経路を決定する。
Next, the calculation of the response function associated with the emission of γ rays accompanying the transition from the excited state of the daughter nucleus to the ground state will be described.
First, in step S5, it is determined whether or not the current energy level of the daughter nucleus is in an excited state. A state that is not an excited state is a ground state. If it is determined that the state is in the excited state, in the next step S6, which energy level is to be changed, that is, a transition path is determined.
６０Ｎｉの場合、第２励起状態から第１励起状態へ遷移する確率は１００％である。それゆえ、６０Ｃｏが６０Ｎｉの第２励起状態へβ崩壊した場合、遷移先のエネルギー準位は必ず第１励起状態となる。 In the case of 60 Ni, the probability of transition from the second excited state to the first excited state is 100%. Therefore, when 60 Co undergoes β decay to the second excited state of 60 Ni, the energy level of the transition destination is always in the first excited state.
次に、ステップＳ７では、ステップＳ６で決定した遷移に伴い放出されるγ線のエネルギー及び放出方向を決定する。γ線のエネルギーは、ステップＳ１で入力された崩壊図のデータから決定することができる。 Next, in step S7, the energy and emission direction of the γ-rays emitted along with the transition determined in step S6 are determined. The energy of γ rays can be determined from the data of the decay diagram input in step S1.
また一般に、γ線は放射性核種から角運動量保存則を満たすように放出されるため、１本のγ線のみが放出される場合は等方的に放出される。一方、複数本のγ線が短い時間間隔で連続して放出される場合には、１本目の放出方向に対する２本目以降の放出方向に、僅かながら依存性があることが知られている。放出方向については、この依存性を基に決定することができる。 In general, γ-rays are emitted from radionuclides so as to satisfy the law of conservation of angular momentum. Therefore, when only one γ-ray is emitted, it is emitted isotropically. On the other hand, when a plurality of γ-rays are continuously emitted at short time intervals, it is known that the second and subsequent emission directions have a slight dependency on the first emission direction. The release direction can be determined based on this dependence.
ここで、娘核の励起状態から基底状態までの遷移に伴ってγ線が放出されるところ、励起エネルギーが原子核周辺の電子に付与されて、運動エネルギーを得たその電子が放出される、内部転換と呼ばれる現象が競合過程として存在する。それゆえ、遷移により放出されるγ線のエネルギーを一意に定めるためには、かかるγ線のエネルギーの値を、内部転換過程を考慮した値とする必要がある。それゆえ、ステップＳ７では、放出されるγ線のエネルギー及び放出方向に加えて、内部転換の発生の有無を決定する。 Here, when gamma rays are emitted with the transition from the excited state to the ground state of the daughter nucleus, the excitation energy is imparted to the electrons around the nucleus, and the electrons that have obtained kinetic energy are emitted. A phenomenon called conversion exists as a competitive process. Therefore, in order to uniquely determine the energy of the γ-rays emitted by the transition, the value of the energy of the γ-rays needs to be a value that takes into account the internal conversion process. Therefore, in step S7, in addition to the energy of the emitted γ rays and the emission direction, the presence / absence of internal conversion is determined.
内部転換が発生する確率は、励起状態の性質によって決まる既知の値である。それゆえ、擬似乱数を生成するための確率分布を算出すると共に、かかる確率分布に従って内部転換の有無を決定することができる。 The probability of internal conversion occurring is a known value that depends on the nature of the excited state. Therefore, it is possible to calculate a probability distribution for generating pseudo-random numbers and to determine whether or not there is internal conversion according to the probability distribution.
また、放出される内部転換電子のエネルギーは、遷移が起こるエネルギー準位間のエネルギー差から電子の束縛エネルギーを差し引いた値であり、既知の値である。それゆえ、フローチャートには示していないが、ステップＳ７で内部転換有りと決定した場合、かかる既知のエネルギーを基に、放出される電子のエネルギーを一意に定めることができる。 Further, the energy of the internally converted electrons that are emitted is a value obtained by subtracting the binding energy of electrons from the energy difference between the energy levels at which transition occurs, and is a known value. Therefore, although not shown in the flowchart, when it is determined in step S7 that internal conversion is present, the energy of the emitted electrons can be uniquely determined based on the known energy.
６０Ｎｉの第２励起状態から第１励起状態への遷移では、内部転換電子は放出されない。それゆえ、ステップＳ７では、エネルギー１．１７ＭｅＶのγ線が等方的に放出される、そして、内部転換無し、と決定する。 In the transition from the second excited state of 60 Ni to the first excited state, internal conversion electrons are not emitted. Therefore, in step S7, it is determined that gamma rays with an energy of 1.17 MeV are isotropically emitted and that there is no internal conversion.
次に、ステップＳ８では、励起状態の寿命と検出器１０の応答時間ＴＣとの比較を行う。励起状態の寿命及び応答時間ＴＣは、ステップＳ１で入力済みである。応答時間ＴＣが励起状態の寿命よりも短い場合、カスケードγ線が連続的に放出される。このとき、測定試料１と検出器１０との位置関係に応じて所定量のカスケードγ線が検出器１０に入射することになるため、応答関数の算出に際して加算効果を考慮する必要がある。６０Ｎｉの場合、第２励起状態の寿命は０．１ｐｓ程度であり、一般に、放射線検出器の応答時間よりも充分に短いため、加算効果を考慮した計算を行う必要がある。 Next, in step S8, it is compared with the response time of the detector 10 and the lifetime of the excited state T C. Life and the response time T C in the excited state, is already inputted at step S1. If the response time T C is shorter than the lifetime of the excited state, the cascade γ-rays are continuously emitted. At this time, since a predetermined amount of cascade γ rays enter the detector 10 according to the positional relationship between the measurement sample 1 and the detector 10, it is necessary to consider the addition effect when calculating the response function. In the case of 60 Ni, the lifetime of the second excited state is about 0.1 ps, which is generally sufficiently shorter than the response time of the radiation detector, and therefore it is necessary to perform calculation in consideration of the addition effect.
ここで、放射線検出器が出力するパルス信号は、例えば、（１）放射性核種によるγ線の放出後、検出器の放射線検出部たるシンチレータへエネルギーを付与するまでの過程、（２）発生したシンチレーション光がシンチレータを伝播し、光電変換されるまでの過程、（３）光電変換後、電荷が増幅されて出力されるまでの過程、のように数段階の過程を経て出力されるところ、従来、応答関数の算出に際しては、上記（１）の過程のみが考慮されていた。それゆえ、検出器が出力するエネルギースペクトルのゆがみを再現できず、カスケードγ線による加算効果を考慮した応答関数を算出することが難しかった。 Here, the pulse signal output from the radiation detector is, for example, (1) the process from the release of γ rays by the radionuclide to the application of energy to the scintillator that is the radiation detector of the detector, (2) the generated scintillation Where light is propagated through the scintillator and photoelectrically converted, and (3) after photoelectric conversion, the charge is amplified and output, and then output through several steps, so far, In calculating the response function, only the process (1) was taken into consideration. Therefore, the distortion of the energy spectrum output from the detector cannot be reproduced, and it is difficult to calculate a response function considering the addition effect due to the cascade γ rays.
そこで、ステップＳ８で、励起状態の寿命が応答時間Ｔｃより短いと判定した場合、加算効果を考慮した応答関数を算出するために、ステップＳ９で検出器１０の出力解析を以下のように実施する。つまり、検出器１０でのエネルギー変換過程の解析を、上記（１）の過程を解析する放射線挙動解析、（２）の過程を解析する光伝達解析、（３）の過程を解析する電子増幅解析に分けて行う。 Therefore, when it is determined in step S8 that the lifetime of the excited state is shorter than the response time Tc, the output analysis of the detector 10 is performed as follows in step S9 in order to calculate a response function considering the addition effect. . That is, the analysis of the energy conversion process in the detector 10 includes the radiation behavior analysis that analyzes the process (1), the light transfer analysis that analyzes the process (2), and the electronic amplification analysis that analyzes the process (3). Divided into two.
まず、放射線挙動解析では、第１に、ステップＳ１で入力した測定試料１の物性及び形状を基に、放射線核種２により放出されたγ線のうち、測定試料１内での減衰量及びエネルギーの変化量等を計算する。放出されたγ線は、例えば測定試料１内で指数関数的に減衰する場合があり、その指数は、γ線と測定試料１を構成する材料との相互作用、例えば光電吸収、コンプトン効果及び電子対生成により決定することができる。また、エネルギーの変化量についても同様の相互作用を基に決定することができる。 First, in the radiation behavior analysis, first, of the γ rays emitted by the radionuclide 2 based on the physical properties and shape of the measurement sample 1 input in step S1, the attenuation amount and energy in the measurement sample 1 are measured. Calculate the amount of change. The emitted γ-rays may decay exponentially in the measurement sample 1, for example, and the index may indicate the interaction between the γ-rays and the material constituting the measurement sample 1, such as photoelectric absorption, Compton effect, and electrons. It can be determined by pair generation. The amount of change in energy can also be determined based on the same interaction.
また、測定試料１から放出された放射線は、（１）放射線検出部たるシンチレータに直接入射してエネルギーをすべて付与する場合の他、（２）遮蔽体３で散乱、反射、吸収等された後にシンチレータに入射する場合、（３）シンチレータに入射してエネルギーの一部を付与し、残りのエネルギーに相当する放射線が散乱等してシンチレータ外へ放出される場合が、それぞれ一定の確率で生じる。それゆえ放射線挙動解析では、第２に、放射線と、遮蔽体３、及び、検出器１０を構成するシンチレータ１１、入射窓１３、光学接着剤１４、反射材１５等の光学材料との相互作用を計算する。 Further, the radiation emitted from the measurement sample 1 is (1) directly incident on the scintillator as a radiation detection unit to give all energy, and (2) after being scattered, reflected, absorbed, etc. by the shield 3 In the case of entering the scintillator, (3) a case in which a part of the energy is applied by being incident on the scintillator and the radiation corresponding to the remaining energy is scattered and emitted to the outside of the scintillator occurs with a certain probability. Therefore, in the radiation behavior analysis, secondly, the interaction between the radiation and the optical material such as the scintillator 11, the incident window 13, the optical adhesive 14, and the reflector 15 constituting the shield 3 and the detector 10 is described. calculate.
次に、光伝達解析では、シンチレーション光の伝達に伴う光の損失を計算する。具体的には、まず、検出器１０を構成する光学材料の屈折率を基にした、境界面を隔てた媒質の屈折率の違いに起因するシンチレーション光の損失の計算を行う。続いて、これらの光学材料の透過率を基にしたシンチレーション光の減衰の計算を行う。続いて、反射材１５の反射率の計算等を行う。そして、これらの計算結果を基に、発生したシンチレーション光のうち、入射窓１３に到達し、光電子増倍管１２の光電面１２ａにて光電変換されるシンチレーション光の割合Ｆを正確に評価する。最後に、電子増幅解析では、光電子増倍管１２での電荷の増幅率Ｇを計算する。 Next, in the light transmission analysis, the light loss accompanying the transmission of the scintillation light is calculated. Specifically, first, the loss of scintillation light caused by the difference in the refractive index of the medium across the boundary surface is calculated based on the refractive index of the optical material constituting the detector 10. Subsequently, the attenuation of the scintillation light based on the transmittance of these optical materials is calculated. Subsequently, the reflectance of the reflecting material 15 is calculated. Based on these calculation results, the ratio F of the scintillation light that reaches the entrance window 13 and is photoelectrically converted by the photocathode 12a of the photomultiplier 12 out of the generated scintillation light is accurately evaluated. Finally, in the electron amplification analysis, the charge amplification factor G in the photomultiplier tube 12 is calculated.
このとき、検出器１０から出力される電荷Ｑ（Ｃ）は、放射線が検出器１０に付与したエネルギーをΔＥ、素電荷の大きさ（１．６×１０−１９Ｃ）をｅとして、Ｑ＝ΔＥ×Ｆ×Ｇ×ｅと表される。光伝達解析及び電子増幅解析については、電荷Ｑの計算を基に行うことができる。 At this time, the charge Q output from the detector 10 (C), the energy radiation is applied to the detector 10 Delta] E, the size of the elementary charge (1.6 × 10 -19 C) as e, Q = It is expressed as ΔE × F × G × e. The light transfer analysis and the electronic amplification analysis can be performed based on the calculation of the charge Q.
そして、以上の放射線挙動解析、光伝達解析及び電子増幅解析によって計算した検出器１０の出力を、出力積算値Ｉに加算する。 Then, the output of the detector 10 calculated by the above radiation behavior analysis, light transmission analysis and electronic amplification analysis is added to the output integrated value I.
また、検出器１０に所定量のカスケードγ線が入射する場合には、ステップＳ９で、第１γ線と同様に、第２γ線について、放射線挙動解析、光伝達解析及び電子増幅解析を行い、第１γ線のエネルギーと第２γ線のエネルギーとの和に相当する検出器１０の出力を、出力積算値Ｉに加算する。 When a predetermined amount of cascaded γ rays are incident on the detector 10, the radiation behavior analysis, the light transmission analysis and the electronic amplification analysis are performed on the second γ rays in the same manner as the first γ rays in step S9. The output of the detector 10 corresponding to the sum of the energy of the 1γ ray and the energy of the second γ ray is added to the output integrated value I.
一方、ステップＳ８で、励起状態の寿命が検出器１０の応答時間Ｔｃより長いと判定した場合には、ステップＳ１１を実施する。励起状態の寿命が応答時間Ｔｃより長い場合、検出器１０内でγ線のエネルギーは加算されず、それぞれのγ線のエネルギーは独立して計数される。それゆえ、ステップＳ１１では、ステップＳ４、又は、前回の遷移においてステップＳ９で計算した出力積算値Ｉを、応答関数を求めるためのヒストグラムに加算する。そして、ステップＳ１２で検出器１０の出力をリセットし、ステップＳ９以降の計算を行う。これにより、出力積算値Ｉには、第１γ線のエネルギーと第２γ線のエネルギーとの和に相当する検出器１０の出力は加算されない。 On the other hand, if it is determined in step S8 that the lifetime of the excited state is longer than the response time Tc of the detector 10, step S11 is performed. When the lifetime of the excited state is longer than the response time Tc, the energy of γ rays is not added in the detector 10, and the energy of each γ ray is counted independently. Therefore, in step S11, the output integrated value I calculated in step S4 or step S9 in the previous transition is added to the histogram for obtaining the response function. Then, in step S12, the output of the detector 10 is reset, and calculations after step S9 are performed. Thereby, the output of the detector 10 corresponding to the sum of the energy of the first γ ray and the energy of the second γ ray is not added to the output integrated value I.
次に、ステップＳ１０では、ステップＳ２で決定したエネルギー準位を、下位のエネルギー準位に変更する。６０Ｃｏが６０Ｎｉの第２励起状態へβ崩壊した場合、必ず第１励起状態へ遷移するため、下位のエネルギー準位は第１励起状態である。 Next, in step S10, the energy level determined in step S2 is changed to a lower energy level. When 60 Co β decays to the second excited state of 60 Ni, it always transitions to the first excited state, so the lower energy level is the first excited state.
そして、ステップＳ５に戻って、現在のエネルギー準位が励起状態かどうかを再度判定する。未だ励起状態であると判定した場合は、ステップＳ６〜Ｓ１１を再度実施する。 And it returns to step S5 and it determines again whether the present energy level is an excited state. If it is determined that it is still in the excited state, steps S6 to S11 are performed again.
６０Ｎｉの現在のエネルギー準位は第１励起状態であるため、次に発生するのは、基底状態への遷移である。第１励起状態から基底状態への遷移では、１．３３ＭｅＶのγ線が放出される。前述の通り、第１励起状態の寿命は０．１ｐｓ程度であり、一般に、放射線検出器の応答時間ＴＣより充分に短いため、この遷移でも、エネルギー加算効果を考慮した計算を行う必要がある。 Since the current energy level of 60 Ni is the first excited state, the next occurrence is a transition to the ground state. In the transition from the first excited state to the ground state, 1.33 MeV gamma rays are emitted. As described above, the lifetime of the first excited state is about 0.1 ps, generally, for sufficiently shorter than the response time of the radiation detector T C, even in this transition, it is necessary to perform calculation considering the energy addition effect .
そして、第１励起状態から基底状態への遷移の際にステップＳ９で計算した検出器１０の出力を、出力積算値Ｉに加算する。現在、出力積算値Ｉには、ステップＳ４で計算した出力と、１回目のステップＳ９で計算した出力と、今回のステップＳ９で計算した出力との和が保存されている。 Then, the output of the detector 10 calculated in step S9 at the time of transition from the first excited state to the ground state is added to the output integrated value I. Currently, the output integrated value I stores the sum of the output calculated in step S4, the output calculated in the first step S9, and the output calculated in the current step S9.
そして、再度ステップＳ５へ戻り、エネルギー準位が励起状態か否かを判定する。現在のエネルギー準位は基底状態であるため、これ以上の遷移は発生せず、ステップＳ５で、娘核のエネルギー準位が励起状態でない、即ち基底状態であると判定し、ステップＳ１３へ進む。 And it returns to step S5 again and it is determined whether an energy level is an excited state. Since the current energy level is the ground state, no further transition occurs, and in step S5, it is determined that the energy level of the daughter nucleus is not an excited state, that is, the ground state, and the process proceeds to step S13.
ステップＳ１３では、ステップＳ１〜Ｓ１３で計算した出力積算値Ｉを、応答関数を求めるためのヒストグラムに加算する。次に、ステップＳ１４では、計算試行回数が、ステップＳ１で入力した所定の計算回数Ｎ未満か否かを判定する。計算試行回数が所定の計算回数未満でないと判定した場合は、計算を終了し、ステップＳ１５で検出器の応答関数を決定する。一方、計算回数が所定の計算回数未満であると判定した場合は、ステップＳ２に戻り、再度ステップＳ２〜Ｓ１３を実施する。 In step S13, the output integrated value I calculated in steps S1 to S13 is added to a histogram for obtaining a response function. Next, in step S14, it is determined whether the number of calculation trials is less than the predetermined calculation number N input in step S1. If it is determined that the number of calculation trials is not less than the predetermined number of calculations, the calculation is terminated, and the response function of the detector is determined in step S15. On the other hand, if it is determined that the number of calculations is less than the predetermined number of calculations, the process returns to step S2 and steps S2 to S13 are performed again.
核種毎の応答関数算出手段２３は、以上のようにして、測定試料１と検出器１０との位置関係に応じた、特定の核種に固有の応答関数を算出することができる。 The response function calculation means 23 for each nuclide can calculate a response function specific to a specific nuclide according to the positional relationship between the measurement sample 1 and the detector 10 as described above.
図９は、図７のフローチャートに示す方法を基に算出した、６０Ｃｏについての放射線検出器の応答関数の例を示す。なお、計数値については対数スケールで示している。
ピーク９１は、図８の遷移経路８３で放出される第１γ線のピーク、ピーク９２は、図８の遷移経路８４で放出される第２γ線のピーク、ピーク９３は、第１γ線のエネルギーと第２γ線のエネルギーとの和に相当するピーク、連続分布７４は、部分的にエネルギーを失った放射線の出力が加算された連続エネルギースペクトルである。
FIG. 9 shows an example of the response function of the radiation detector for 60 Co calculated based on the method shown in the flowchart of FIG. The count value is shown on a logarithmic scale.
The peak 91 is the peak of the first γ-ray emitted in the transition path 83 of FIG. 8, the peak 92 is the peak of the second γ-ray emitted in the transition path 84 of FIG. 8, and the peak 93 is the energy of the first γ-ray. The peak and continuous distribution 74 corresponding to the sum of the energy of the second γ-rays is a continuous energy spectrum obtained by adding the outputs of radiation that has partially lost energy.
以上、本実施形態による放射能分析装置１００により、以下の効果が得られる。
第１に、従来は、前述の通り、カスケードγ線による加算効果を考慮した応答関数を算出することが難しかった。ここで、放射線の検出効率を向上させるために、検出器を測定試料に近接させた結果、例えばγ線が連続的に入射する確率が１／４程度となるような状況では、測定試料に実際に含まれる放射性核種の量を１／４程度少なく見積もっていた。それゆれ、放射能分析装置の分析精度を向上させるためには、小型の放射線検出器を用いる、或いは検出器を測定試料から遠ざけることが好ましく、放射能分析装置にて優れた検出効率及び分析精度を両立させることは難しかった。
As described above, the radioactivity analyzer 100 according to the present embodiment provides the following effects.
First, as described above, it has been difficult to calculate a response function in consideration of the addition effect due to the cascade γ rays. Here, in order to improve the detection efficiency of radiation, as a result of bringing the detector close to the measurement sample, for example, in a situation where the probability of continuous incidence of γ rays becomes about 1/4, the measurement sample is actually The amount of radionuclide contained in was estimated to be about 1/4. Therefore, in order to improve the analysis accuracy of the radioactivity analyzer, it is preferable to use a small radiation detector or move the detector away from the measurement sample, and the radioactivity analyzer has excellent detection efficiency and analysis accuracy. It was difficult to achieve both.
一方、本実施形態では、測定試料１と検出器１０との位置関係、測定試料１の物性及び形状、並びに検出器１０の形状等に基づいて、ステップＳ９で説明した光伝達解析を実施して検出器１０の出力するエネルギースペクトルを正確に計算している。それゆえ、本実施形態により、カスケードγ線による加算効果を考慮した応答関数を算出することが可能となる。そして、かかる応答関数を用いてパルス波高分布をアンフォールディングすることによって、核種毎の放射能強度を正確に決定することができる。 On the other hand, in the present embodiment, based on the positional relationship between the measurement sample 1 and the detector 10, the physical properties and shape of the measurement sample 1, the shape of the detector 10, and the like, the light transmission analysis described in step S9 is performed. The energy spectrum output from the detector 10 is accurately calculated. Therefore, according to the present embodiment, it is possible to calculate a response function in consideration of the addition effect due to the cascade γ rays. Then, by unfolding the pulse height distribution using such a response function, the radioactivity intensity for each nuclide can be accurately determined.
特に、光伝達解析では、発生したシンチレーション光のうち、入射窓１３に到達し、光電子増倍管１２の光電面１２ａにて光電変換されるシンチレーション光の割合を基に応答関数を算出するため、分析精度が低下する影響が大きくなる大型の検出器１０においても、核種毎の放射能強度を正確に決定することができる。 In particular, in the light transmission analysis, in order to calculate a response function based on the ratio of scintillation light that reaches the entrance window 13 and is photoelectrically converted by the photocathode 12a of the photomultiplier tube 12 in the generated scintillation light, Even in the large detector 10 that has a large influence on the deterioration of the analysis accuracy, the radioactivity intensity for each nuclide can be accurately determined.
つまり、大型の検出器１０を用いた場合、検出器１０を測定試料１に近接させた場合でも高い分析精度を得ることができ、したがって、放射能分析装置１００にて優れた検出効率及び分析精度を両立させることができる。 That is, when the large detector 10 is used, high analysis accuracy can be obtained even when the detector 10 is brought close to the measurement sample 1, and therefore, the radioactivity analyzer 100 has excellent detection efficiency and analysis accuracy. Can be made compatible.
第２に、従来は、入射したγ線のエネルギーのみを知ることができ、測定試料に含まれる放射性核種を直接知ることができなかった。それゆえ、測定した放射線のエネルギースペクトルと、文献等に記載された放射性核種の放出エネルギーとを比較することにより、測定試料に含まれる放射性核種を分析していた。したがって、分析に長時間を要し、文献値の読取りに際して専門的知識も必要とされていた。 Secondly, conventionally, only the energy of the incident γ-ray can be known, and the radionuclide contained in the measurement sample cannot be directly known. Therefore, the radionuclide contained in the measurement sample is analyzed by comparing the measured energy spectrum of the radiation with the emission energy of the radionuclide described in the literature. Therefore, analysis takes a long time, and specialist knowledge is also required when reading literature values.
一方、本実施形態では、例えばマイクロコンピュータで構成される核種アンフォールディング手段２５により、核種毎の応答関数を用いたアンフォールディングが実施され、試料測定後、例えば数秒から数１０秒程度で核種毎の放射能強度が決定される。それゆえ、測定試料１に含まれる放射性核種２を直接知ることができ、分析を短時間で実施することができる。 On the other hand, in the present embodiment, unfolding using a response function for each nuclide is performed by the nuclide unfolding means 25 configured by, for example, a microcomputer, and for each nuclide after a sample measurement, for example, about several seconds to several tens of seconds. The radioactivity intensity is determined. Therefore, the radionuclide 2 contained in the measurement sample 1 can be directly known, and the analysis can be performed in a short time.
また、放射性核種２の分析を自動で実施するため、専門的知識が必要とされることがなく、更には測定結果、文献値の読み違い等による、放射能強度が所定の基準値を超えているか否かについての誤判定が生じにくい。 In addition, since radionuclide 2 is automatically analyzed, specialized knowledge is not required, and the radioactivity intensity exceeds a predetermined reference value due to misreading of measurement results and literature values. It is difficult to make a misjudgment about whether or not.
第３に、従来、放射性核種の崩壊・遷移経路とは関係なく、一定のエネルギー間隔で、単一エネルギーを有するγ線１本ずつに対して検出器の出力が解析されていた。それゆえ、核種毎の応答関数を算出することが難しかった。 Thirdly, the output of the detector has been analyzed for each γ ray having a single energy at a constant energy interval, irrespective of the decay / transition path of the radionuclide. Therefore, it was difficult to calculate the response function for each nuclide.
一方、本実施形態では、核種毎の応答関数算出手段２３が、放射性核種２の崩壊・遷移経路を決定した上で放射線放出パターンのシミュレーションを実施するため、容易に核種毎の応答関数を算出でき、したがって放射能分析装置１００の分析精度を向上させることができる。 On the other hand, in the present embodiment, since the response function calculation means 23 for each nuclide determines the decay / transition path of the radionuclide 2 and performs the radiation emission pattern simulation, the response function for each nuclide can be easily calculated. Therefore, the analysis accuracy of the radioactivity analyzer 100 can be improved.
第４に、本実施形態では、ステップＳ９で説明した放射線挙動解析を実施して、測定試料１中での放射線の減衰・エネルギー変化量を計算することにより、測定試料１の密度が大きいとき等、試料中での放射線減衰・エネルギー変化の影響が大きい場合でも、放射能分析装置１００の分析精度を向上させることができる。 Fourthly, in the present embodiment, the radiation behavior analysis described in step S9 is performed, and the attenuation and energy change amount of the radiation in the measurement sample 1 are calculated. Even when the influence of radiation attenuation and energy change in the sample is large, the analysis accuracy of the radioactivity analyzer 100 can be improved.
実施の形態２．
図１０は、本発明の実施の形態２による放射能分析装置が備える半導体検出器を示す模式図である。図１０は、半導体検出器に逆バイアス電圧を印加した状態を示している。
本実施形態では、放射線検出器として、放射線が入射しエネルギーを付与することにより電荷キャリアを発生する放射線検出部と、発生した電荷キャリアを収集するキャリア収集部を含むものを使用する。かかる検出器として、例えば、電離箱、比例計数管、ＧＭ計数管、半導体検出器等を使用することができる。以下、放射線検出器として半導体検出器を使用する場合の例について説明する。その他の構成は、実施形態１と同様である。
Embodiment 2. FIG.
FIG. 10 is a schematic diagram showing a semiconductor detector provided in the radioactivity analyzer according to Embodiment 2 of the present invention. FIG. 10 shows a state in which a reverse bias voltage is applied to the semiconductor detector.
In the present embodiment, a radiation detector including a radiation detection unit that generates charge carriers when radiation enters and applies energy and a carrier collection unit that collects the generated charge carriers are used. As such a detector, for example, an ionization chamber, a proportional counter, a GM counter, a semiconductor detector, or the like can be used. Hereinafter, an example in which a semiconductor detector is used as a radiation detector will be described. Other configurations are the same as those of the first embodiment.
図１０に示すように、半導体検出器６０（以下、本実施形態で検出器６０）は、キャリア収集部として、接合された陽極６１と陰極６２とを有する。陽極６１、陰極６２は、それぞれｎ型半導体、ｐ型半導体で構成される。陽極６１及び陰極６２を構成する半導体として、例えばＧｅ、Ｓｉ又はＣｄＺｎＴｅを用いることができる。また、陽極６１と陰極６２との間に逆バイアス電圧を印加すると、陽極６１と陰極６２との間に、キャリア発生部となる空乏層６３が生じる。 As shown in FIG. 10, the semiconductor detector 60 (hereinafter, the detector 60 in the present embodiment) includes an anode 61 and a cathode 62 that are joined as a carrier collection unit. The anode 61 and the cathode 62 are composed of an n-type semiconductor and a p-type semiconductor, respectively. As a semiconductor constituting the anode 61 and the cathode 62, for example, Ge, Si, or CdZnTe can be used. In addition, when a reverse bias voltage is applied between the anode 61 and the cathode 62, a depletion layer 63 serving as a carrier generation portion is generated between the anode 61 and the cathode 62.
測定試料１から放出された放射線（γ線４ａ，５ａ）が検出器６０の空乏層６３に入射すると、γ線４ａ（５ａ）の電離作用により電子４ｅ（５ｅ）と正孔４ｄ（５ｄ）とのペアが生じる。発生した電子及び正孔は、逆バイアス電圧によって、それぞれ陽極６１、陰極６２に移動して収集される。そして、γ線４ａ，５ａが空乏層６３に付与したエネルギーに比例したエネルギーを有するパルス信号が、出力端子から出力される（図１０中のＯｕｔｐｕｔ）。 When radiation (γ rays 4a, 5a) emitted from the measurement sample 1 enters the depletion layer 63 of the detector 60, electrons 4e (5e), holes 4d (5d), and ions 4e (5a) are ionized by the γ rays 4a (5a). This produces a pair. The generated electrons and holes move to the anode 61 and the cathode 62, respectively, and are collected by the reverse bias voltage. Then, a pulse signal having energy proportional to the energy applied to the depletion layer 63 by the γ rays 4a and 5a is output from the output terminal (Output in FIG. 10).
本実施形態においても、実施形態１と同様に、図７で説明したフローチャートと同様の方法で、応答関数が算出される。但し、本実施形態では、フローチャートのステップＳ９にて、検出器６０でのエネルギー変換過程を、（１）放射性核種２によるγ線の放出後、検出器６０の空乏層６３へエネルギーを付与するまでの過程を解析する放射線挙動解析、（２）発生した電子及び正孔が空乏層を移動し、陽極、陰極にて収集されるまでの過程を解析する電荷移動解析に分けて解析する。まず、放射線挙動解析では、実施形態１と同様の解析を実施する。 Also in the present embodiment, the response function is calculated in the same manner as in the flowchart described in FIG. However, in this embodiment, in step S9 of the flowchart, the energy conversion process in the detector 60 is performed until (1) after the release of γ rays by the radionuclide 2 and until energy is applied to the depletion layer 63 of the detector 60. Analysis of radiation behavior to analyze the process of (1), and (2) charge transfer analysis that analyzes the process until the generated electrons and holes move through the depletion layer and are collected at the anode and cathode. First, in the radiation behavior analysis, the same analysis as that of the first embodiment is performed.
次に、電荷移動解析では、電子及び正孔の移動において、再結合により失われることなく陽極６１、陰極６２にて収集される割合Ｈを計算する。このとき、検出器６０から出力される電荷Ｑ（Ｃ）は、放射線が検出器６０に付与したエネルギーをΔＥ、素電荷の大きさ（１．６×１０−１９Ｃ）をｅとして、Ｑ＝ΔＥ×Ｈ×ｅと表される。電荷移動解析については、電荷Ｑの計算を基に行うことができる。 Next, in the charge transfer analysis, in the transfer of electrons and holes, the ratio H collected at the anode 61 and the cathode 62 without being lost due to recombination is calculated. At this time, the charge Q (C) output from the detector 60 is Q = energy where ΔE is the energy imparted to the detector 60 by radiation and e is the magnitude of the elementary charge (1.6 × 10 −19 C) It is expressed as ΔE × H × e. The charge transfer analysis can be performed based on the calculation of the charge Q.
また、検出器６０に所定量のカスケードγ線が入射する場合には、図７のフローチャートのステップＳ９で、第１γ線と同様に、第２γ線について、放射線挙動解析及び電荷移動解析を行い、第１γ線のエネルギーと第２γ線のエネルギーとの和に相当する検出器６０の出力を、出力積算値Ｉに加算する。 When a predetermined amount of cascade γ rays are incident on the detector 60, the radiation behavior analysis and the charge transfer analysis are performed on the second γ rays in the same manner as the first γ rays in step S9 of the flowchart of FIG. The output of the detector 60 corresponding to the sum of the energy of the first γ ray and the energy of the second γ ray is added to the output integrated value I.
以上、本実施形態では、実施形態１と同様の効果が得られる。このとき、上記の電荷移動解析を行う際には、発生した電子及び正孔のうち、空乏層６３を伝播し、陽極６１、陰極６２にて収集される割合を基に応答関数を算出するため、分析精度が低下する影響が大きくなる大型の検出器、或いはキャリア移動度が小さくキャリア損失の影響が大きくなるような半導体検出器等を用いた場合でも、核種毎の放射能強度を正確に決定することができる。 As described above, in the present embodiment, the same effect as in the first embodiment can be obtained. At this time, when the charge transfer analysis is performed, the response function is calculated based on the proportion of the generated electrons and holes that propagate through the depletion layer 63 and are collected at the anode 61 and the cathode 62. Even when using a large detector that greatly affects the analysis accuracy, or a semiconductor detector that has a small carrier mobility and a large carrier loss, the radioactivity intensity for each nuclide is accurately determined. can do.
また、放射線検出器として、一般にエネルギー分解能に優れた半導体検出器を使用することによって、放射能分析装置にて放射線の分析精度をさらに向上させることができる。 In addition, by using a semiconductor detector that is generally excellent in energy resolution as the radiation detector, the radiation analysis accuracy can be further improved by the radioactivity analyzer.
１ 測定試料、 ２ 放射性核種、 ３ 遮蔽体、
１０ シンチレーション検出器、 １１ シンチレータ、 １２ 光電子増倍管、
２０ 放射線分析部、 ２１ 計測回路、 ２２ パルス波高分析手段、
２３ 核種毎の応答関数データベース、 ２４ 核種毎の応答関数算出手段、
２５ 核種アンフォールディング手段（逆問題演算手段）、 ３０ 表示手段、
６０ 半導体検出器、 ６１ 陽極、 ６２ 陰極、 ６３ 空乏層、
１００ 放射能分析装置。
1 measurement sample, 2 radionuclide, 3 shield,
10 scintillation detectors, 11 scintillators, 12 photomultiplier tubes,
20 radiation analysis section, 21 measurement circuit, 22 pulse height analysis means,
23 Response function database for each nuclide, 24 Response function calculation means for each nuclide,
25 nuclide unfolding means (inverse problem computing means), 30 display means,
60 semiconductor detector, 61 anode, 62 cathode, 63 depletion layer,
100 Radioactivity analyzer.
Claims (7)
放射線分析部は、
放射線検出器から出力される、被測定放射線に応じたパルス信号からパルス波高分布を抽出するパルス波高分析手段と、
測定試料に含まれる放射性核種毎に、放射線検出器の応答関数を算出する応答関数算出手段と、
算出された放射性核種毎の応答関数を用いて、抽出されたパルス波高分布に対して逆問題演算を実施し、放射性核種毎の放射能強度を決定する逆問題演算手段とを有し、
応答関数算出手段は、放射線検出器にカスケードγ線が入射する場合には、カスケードγ線によるエネルギー加算効果に応じた応答関数を算出する、ことを特徴とする放射能分析装置。 A radiation detector that detects the measurement radiation emitted from the measurement sample, and a radiation analysis unit that analyzes the measurement radiation based on the output of the radiation detector;
The radiation analysis department
A pulse height analysis means for extracting a pulse height distribution from a pulse signal corresponding to the radiation to be measured, output from the radiation detector;
Response function calculating means for calculating the response function of the radiation detector for each radionuclide contained in the measurement sample,
Using the calculated response function for each radionuclide, the inverse problem calculation is performed on the extracted pulse wave height distribution, and the inverse problem calculation means for determining the radioactivity intensity for each radionuclide,
The response function calculating means calculates a response function according to the energy addition effect of the cascade γ rays when the cascade γ rays are incident on the radiation detector.
応答関数算出手段は、発生した蛍光のうち光電変換部にて光電変換される割合を基に、応答関数を算出することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の放射能分析装置。 The radiation detector includes a radiation detection unit that generates fluorescence when incident radiation to be measured enters and imparts energy, and a photoelectric conversion unit that photoelectrically converts the generated fluorescence,
6. The radiation according to claim 1, wherein the response function calculating unit calculates a response function based on a ratio of photoelectric conversion in the generated fluorescence by the photoelectric conversion unit. Performance analyzer.
応答関数算出手段は、発生した電荷キャリアのうちキャリア収集部にて収集される割合を基に、応答関数を算出することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の放射能分析装置。 The radiation detector includes a radiation detection unit that generates charge carriers when incident radiation to be measured is incident and applies energy, and a carrier collection unit that collects the generated charge carriers,
6. The radiation according to claim 1, wherein the response function calculating unit calculates the response function based on a ratio of the generated charge carriers collected by the carrier collecting unit. Performance analyzer.
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