JP2013183690A - Method of pretreating biomass containing lignocellulose - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method of efficiently removing foreign matter mixed in a lignocellulose material, in a method of producing ethanol from the lignocellulose material.SOLUTION: In a method of producing ethanol from a lignocellulose material, the lignocellulose material is supplied from the material supply port of cleaning equipment, and rinse water is supplied to the material supplied to the cleaning equipment, thereby removing foreign matter mixed in the material, and then the water contained in the material cleaned in the cleaning process is dehydrated with a dehydrator.

Description

本発明は、リグノセルロースを含有するバイオマスからの連続的なエタノール製造方法において、原料に含まれる異物を効率的に除去する方法に関する。   The present invention relates to a method for efficiently removing foreign substances contained in a raw material in a continuous ethanol production method from biomass containing lignocellulose.

糖化に適した処理を施したリグノセルロース原料から糖を製造する技術は、この糖を微生物の発酵基質として用いることにより、ガソリンの代替燃料となるアルコールやプラスチック原料となるコハク酸や乳酸などの化成品原料を製造することができることから、循環型社会の形成に有益な技術である。
植物系バイオマス中の多糖類から発酵基質となる単糖や小糖類を製造する方法として、酵素やその酵素を生産する微生物を用いてバイオマスを加水分解を行う酵素糖化法がある。酵素糖化を効率的に行うためには、採取したバイオマスに混合している異物(土、砂、石、プラスティック、金属、等)を可能な限り除去することが望ましい。バイオマスに異物が混合したまま破砕、磨砕などの前処理を行うと前処理で使用する装置が故障したり、装置の運転に要する消費電力が高くなるという問題がある。また、原料に異物が混合していると糖化発酵工程で酵素や酵母の作用に影響を及ぼし糖化や発酵の効率が低下し、結果としてエタノールの生産性が低下する。バイオマスを洗浄する方法として、バイオマスを水に浸漬して水洗する方法が報告されている(特許文献1)。しかし、バイオマスを水に浸漬する方法では、連続的に洗浄を行う方法としては作業効率が悪く望ましくない。連続的にバイオマスを洗浄する方法として、水平の処理水槽の片側からバイオマスを投入し水槽内を移動させ移動中に異物を沈降させてバイオマスを処理水槽の反対側から回収する方法が報告されている(特許文献2)。しかし、前記方法では、処理水槽が水平であるためバイオマスと異物が多く含まれている場合、異物が処理水槽に停滞したり、処理水槽の通路を塞ぐと異物とバイオマスの分離が悪くなることが懸念される。
従って、エタノールを連続的に生産する工程において、採取したバイオマスに混合している異物を簡易な方法で効率よく除去する方法の開発が望まれている。
The technology for producing sugar from lignocellulose raw material that has been treated suitable for saccharification is the use of this sugar as a fermentation substrate for microorganisms to convert alcohol as an alternative fuel for gasoline, succinic acid and lactic acid as raw materials for plastics, etc. Since it can produce raw materials for products, it is a useful technology for the formation of a recycling society.
As a method for producing monosaccharides and small saccharides as fermentation substrates from polysaccharides in plant biomass, there is an enzymatic saccharification method in which biomass is hydrolyzed using an enzyme or a microorganism that produces the enzyme. In order to efficiently perform enzymatic saccharification, it is desirable to remove foreign substances (such as soil, sand, stone, plastic, metal, etc.) mixed in the collected biomass as much as possible. When pretreatment such as crushing or grinding is performed with foreign matter mixed in the biomass, there is a problem that a device used in the pretreatment fails or power consumption required for operation of the device increases. In addition, if foreign materials are mixed in the raw material, the saccharification and fermentation processes affect the action of enzymes and yeasts, and the efficiency of saccharification and fermentation decreases, resulting in a decrease in ethanol productivity. As a method for washing biomass, a method of washing biomass by immersing it in water has been reported (Patent Document 1). However, the method of immersing biomass in water is not desirable as a method of continuously washing because of poor working efficiency. As a method for continuously washing biomass, a method has been reported in which biomass is introduced from one side of a horizontal treated water tank, moved inside the water tank, foreign matter is allowed to settle during movement, and biomass is recovered from the opposite side of the treated water tank. (Patent Document 2). However, in the above method, since the treated water tank is horizontal and the biomass and foreign matter are contained in a large amount, the foreign matter may be stagnated in the treated water tank or if the passage of the treated water tank is blocked, the separation of the foreign matter and biomass may be deteriorated. Concerned.
Therefore, in the process of continuously producing ethanol, it is desired to develop a method for efficiently removing foreign matters mixed with the collected biomass by a simple method.

特開2010−270320号公報JP 2010-270320 A 特開2011−245383号公報JP 2011-245383 A

本発明の課題は、リグノセルロースを含有するバイオマスからの連続的なエタノール製造方法において、バイオマスに混合している異物を簡易な方法で効率的に除去する方法を提供することにある。   The subject of this invention is providing the method of removing the foreign material currently mixed with biomass efficiently by a simple method in the continuous ethanol manufacturing method from the biomass containing lignocellulose.

本発明者らは、上記の課題を解決するために鋭意検討した結果、リグノセルロース原料から連続的にエタノールを製造する方法において、異物が混合しているリグノセルロース原料を連続的に洗浄、脱水することにより効率的にリグノセルロース原料から異物を除去できることを見出した。また、前記異物を除去した原料を用いることにより、破砕や磨砕に要するエネルギーを低減でき、糖化に適した原料を提供できることを見出し、下記発明を完成した。 As a result of intensive studies to solve the above-mentioned problems, the present inventors have continuously washed and dehydrated the lignocellulose raw material mixed with foreign matters in the method of continuously producing ethanol from the lignocellulose raw material. It has been found that foreign substances can be efficiently removed from the lignocellulose raw material. Further, by using the raw material from which the foreign matter has been removed, the energy required for crushing and grinding can be reduced, and a raw material suitable for saccharification can be provided, and the following invention has been completed.

(1)リグノセルロース原料からのエタノール製造方法において、リグノセルロース原料を洗浄装置の原料供給口から供給し、前記洗浄装置に供給された原料に対して洗浄水を供給することにより原料に混合している異物を除去する洗浄工程、前記洗浄工程で洗浄された原料に含まれる水を脱水装置により脱水する脱水工程、を有することを特徴とするリグノセルロース系原料の前処理方法。 (1) In the method for producing ethanol from lignocellulose raw material, the lignocellulose raw material is supplied from the raw material supply port of the cleaning device and mixed with the raw material by supplying cleaning water to the raw material supplied to the cleaning device. And a dehydration step of dehydrating water contained in the raw material washed in the washing step by a dehydrating apparatus.

(2)リグノセルロース原料に対して供給する水の量が、原料1kg(乾燥重量)に対して水1〜100kgであることを特徴とする(1)項に記載のリグノセルロース系原料の前処理方法。 (2) The amount of water supplied to the lignocellulose raw material is 1 to 100 kg of water with respect to 1 kg (dry weight) of the raw material, and the pretreatment of the lignocellulosic raw material according to item (1) Method.

(3)前記脱水工程で分離した水を洗浄装置の供給水として循環し再利用することを特徴とする(1)項又は(2)項に記載のリグノセルロース系原料の前処理方法。 (3) The pretreatment method for a lignocellulosic material according to (1) or (2), wherein the water separated in the dehydration step is circulated and reused as supply water for a cleaning device.

本発明により、リグノセルロース原料からのエタノール製造方法において、原料に含まれる異物を効率的に除去することにより、破砕や磨砕に要するエネルギーを低減し糖化に適した原料を提供することが可能となる。 According to the present invention, in the method for producing ethanol from a lignocellulose raw material, it is possible to provide a raw material suitable for saccharification by reducing the energy required for crushing and grinding by efficiently removing foreign substances contained in the raw material. Become.

本発明のリグノセルロース系原料の前処理工程を示す図である。It is a figure which shows the pre-processing process of the lignocellulose raw material of this invention.

以下、本発明をさらに詳しく説明する。   Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

<リグノセルロース系原料>
本発明の方法で原料として使用するリグノセルロース系原料としては、木質系として、製紙用樹木、林地残材、間伐材等のチップ又は樹皮、製材工場等から発生する鋸屑又はおがくず、街路樹の剪定枝葉、建築廃材等が挙げられ、草本系としてケナフ、稲藁、麦わら、バガスなどの農産廃棄物、草本系エネルギー作物のエリアンサス、ミスカンサスやネピアグラス等が挙げられる。なお、本発明におけるリグノセルロース系原料としては、木材由来の紙、古紙、パルプ、パルプスラッジ等も利用可能である。
<Lignocellulose raw material>
As the lignocellulosic raw material used as a raw material in the method of the present invention, as woody material, chips or bark of papermaking trees, forest land residual materials, thinned wood, sawdust or sawdust generated from lumber mills, etc., pruning roadside trees Branches and leaves, building waste, etc. are listed. Herbaceous products include agricultural waste such as kenaf, rice straw, straw, bagasse, herbaceous energy crops Elianthus, Miscanthus and Napiergrass. In addition, as the lignocellulosic material in the present invention, paper derived from wood, waste paper, pulp, pulp sludge and the like can be used.

前記木質系のリグノセルロース系原料の中でも、林地残材(樹皮、枝葉を含む)、樹皮が好ましい。例えば、製紙原料用として一般に用いられるユーカリ(Eucalyptus)属又はアカシア(Acacia)属等の樹種の樹皮は、製紙原料用の製材工場やチップ工場等から安定して大量に入手可能であるため、特に好適に用いられる。   Among the woody lignocellulosic raw materials, forest land remnants (including bark and branches and leaves) and bark are preferable. For example, bark of tree species such as Eucalyptus genus or Acacia genus commonly used for papermaking raw materials can be obtained in large quantities stably from lumber mills and chip factories for papermaking raw materials. Preferably used.

<洗浄工程>
原料に異物が混合されていると、破砕や磨砕に用いる装置の消費電力が上昇したり、磨砕処理で用いるレファイナーのディスク(プレート)等の機械的処理で用いる装置の部品が破損する可能性がある。また、異物が原因となって配管が詰まる等の製造工程内でトラブルを起こしたり、糖化や発酵の効率が低下する等の問題が発生する。
本発明では、洗浄工程により原料に混合されている異物の除去を行う。
<Washing process>
If foreign materials are mixed in the raw material, the power consumption of the equipment used for crushing and grinding may increase, and the parts of equipment used for mechanical processing such as refiner disks (plates) used for grinding may be damaged. There is sex. In addition, problems such as troubles occurring in the manufacturing process such as clogging of piping due to foreign matters, and reduction in saccharification and fermentation efficiency occur.
In this invention, the foreign material mixed with the raw material is removed by the cleaning process.

リグノセルロース系原料に混合されている異物(石、ゴミ、金属、プラステック等のリグノセルロース以外の異物)を洗浄装置を用いて除去する。
本発明で用いる洗浄装置は図1に例示するように、洗浄装置Mの原料供給口2から原料を供給し原料排出口3から原料を排出する構造を有する。
原料は、原料供給ライン1を経由して洗浄装置Mの原料供給口2ら洗浄装置に供給される。洗浄水は洗浄水供給口4(異物排出口と兼用)から供給される。洗浄により原料から分離された異物は、洗浄装置Mの底部の洗浄水供給口4(異物排出口)から異物排出ライン5を経由して排出される。異物の排出は、ライン上のバルブの開閉により断続的に行う。
洗浄された原料は原料排出口3から排出され、ライン9を経由して洗浄ドレーナーへ移送される。原料に含まれる水分は脱水装置SDで脱水され脱水原料排出口10より排出される。一方、脱水された水は脱水液排出口6から排出されてライン7を経由して洗浄水タンクMTへ送られ洗浄装置で用いる供給水として洗浄水循環ライン8を循環し再利用される。
Foreign matter (foreign matter other than lignocellulose, such as stone, dust, metal, plastic) mixed with the lignocellulosic material is removed using a cleaning device.
As illustrated in FIG. 1, the cleaning device used in the present invention has a structure in which a raw material is supplied from a raw material supply port 2 of the cleaning device M and a raw material is discharged from a raw material discharge port 3.
The raw material is supplied from the raw material supply port 2 of the cleaning device M to the cleaning device via the raw material supply line 1. The cleaning water is supplied from a cleaning water supply port 4 (also used as a foreign matter discharge port). The foreign matter separated from the raw material by the cleaning is discharged from the cleaning water supply port 4 (foreign matter discharge port) at the bottom of the cleaning apparatus M via the foreign matter discharge line 5. Foreign matter is discharged intermittently by opening and closing valves on the line.
The cleaned raw material is discharged from the raw material discharge port 3 and transferred to the cleaning drainer via the line 9. The moisture contained in the raw material is dehydrated by the dehydrating device SD and discharged from the dehydrated raw material discharge port 10. On the other hand, the dehydrated water is discharged from the dehydrating liquid discharge port 6 and sent to the washing water tank MT via the line 7 and circulated through the washing water circulation line 8 as the supply water used in the washing apparatus and reused.

本発明で用いる洗浄装置の材質、形状は特に限定はなく、原料から異物を除去できる装置であれば、特に制限なく用いることができる。   The material and shape of the cleaning apparatus used in the present invention are not particularly limited, and any apparatus that can remove foreign substances from a raw material can be used without particular limitation.

前記洗浄水は、水が好ましいが、原料に悪影響を及ぼさない洗浄液であれば特に制限なく用いることができる。リグノセルロース原料を洗浄する水の量は、原料1kg(乾燥重量)に対して水1〜100kgが好ましく、原料1kg(乾燥重量)に対して水10〜60kgがさらに好ましい。原料1kgに対する洗浄水の供給量が1kg未満だと洗浄効果が不十分であり、また、100kgを超えると装置の運転に要するエネルギーが上昇するため好ましくない。   The washing water is preferably water, but any washing solution that does not adversely affect the raw material can be used without particular limitation. The amount of water for washing the lignocellulose raw material is preferably 1 to 100 kg of water with respect to 1 kg (dry weight) of the raw material, and more preferably 10 to 60 kg of water with respect to 1 kg (dry weight) of the raw material. If the amount of cleaning water supplied to 1 kg of raw material is less than 1 kg, the cleaning effect is insufficient, and if it exceeds 100 kg, the energy required for operation of the apparatus increases, which is not preferable.

前記脱水装置は、洗浄ドレーナー等、原料から水分を除去できる装置であれば特に制限なく用いることができる。 The dehydrating apparatus can be used without particular limitation as long as it is an apparatus capable of removing moisture from the raw material, such as a cleaning drainer.

前記の方法により原料から異物を効率的に除去することが可能となり、後工程である機械処理工程において破砕処理や磨砕処理に要する消費電力を低減することができる。原料に混合されている異物による機器の破損(レファイナーディスクの破損等)を低減することができるため、エタノール生産性の低減を抑制することができる。また、異物を除去することにより異物による糖化効率の低減が抑えられ糖収率が高まる。従って、洗浄工程、脱水工程を導入し連続的に原料に混合されている異物を効率的に除去することにより、エタノール生産効率を向上することができる。 By the above method, foreign substances can be efficiently removed from the raw material, and power consumption required for crushing treatment and grinding treatment can be reduced in a subsequent mechanical processing step. Since it is possible to reduce equipment damage (such as damage to the refiner disk) due to foreign matter mixed in the raw material, it is possible to suppress a reduction in ethanol productivity. Moreover, by removing the foreign matter, the reduction of saccharification efficiency due to the foreign matter is suppressed, and the sugar yield is increased. Therefore, ethanol production efficiency can be improved by introducing a washing step and a dehydration step to efficiently remove foreign matters continuously mixed in the raw material.

<機械的処理>
本発明では、前記リグノセルロース原料に機械的処理を施すことができる。機械的処理としては、破砕、裁断、磨砕等の任意の機械的手段が挙げられ、リグノセルロースを次工程の化学的処理工程で糖化され易い状態にすることである。使用する機械装置については特に限定されないが、例えば、一軸破砕機、二軸破砕機、ハンマークラッシャー、レファイナー、ニーダー等を用いることができる。
<Mechanical processing>
In the present invention, the lignocellulose raw material can be subjected to mechanical treatment. Examples of the mechanical treatment include arbitrary mechanical means such as crushing, cutting, and grinding, and making lignocellulose easy to be saccharified in the next chemical treatment step. Although it does not specifically limit about the mechanical apparatus to be used, For example, a uniaxial crusher, a biaxial crusher, a hammer crusher, a refiner, a kneader etc. can be used.

<化学的処理>
前記、機械的処理を施したリグノセルロース原料を次に化学的処理する。化学的処理としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化カルシウム、炭酸ナトリウム及び炭酸水素ナトリウムから選ばれる1種以上のアルカリ薬品、又は、亜硫酸ナトリウムと前記アルカリ薬品の中から選ばれる1種以上のアルカリ薬品を含有する溶液に浸漬する化学的処理を含む前処理である。また、オゾン、二酸化塩素などの酸化剤による化学的処理も可能である。
化学的処理は、前記機械的処理と組み合わせてそれらの前処理の後処理として行うことが好適である。
<Chemical treatment>
Next, the mechanically treated lignocellulose raw material is then chemically treated. As the chemical treatment, one or more alkali chemicals selected from sodium hydroxide, potassium hydroxide, calcium hydroxide, sodium carbonate and sodium hydrogen carbonate, or one or more selected from sodium sulfite and the above alkaline chemicals are used. This is a pretreatment including a chemical treatment of immersing in a solution containing an alkaline chemical. Further, chemical treatment with an oxidizing agent such as ozone or chlorine dioxide is also possible.
The chemical treatment is preferably performed as a post-treatment of the pretreatment in combination with the mechanical treatment.

化学的処理で使用する薬品の添加量は、状況に応じて任意に調製可能であるが、薬品コスト低下の面から、またセルロースの溶出・過分解による収率低下防止の面から、リグノセルロース系原料の絶乾100質量部に対して50質量部以下であることが望ましい。化学的処理における薬品の水溶液への浸漬時間及び処理温度は、使用する原料や薬品によって任意に設定可能であるが、処理時間20〜90分、処理温度80〜200℃が好ましい。処理条件を厳しくすることで、原料中のセルロースの液側への溶出又は過分解が起こる場合もあるため、処理時間は70分以下、処理温度は180℃以下であることが好ましい。   The amount of chemicals used in the chemical treatment can be adjusted according to the situation, but lignocellulosic from the standpoint of reducing the cost of chemicals and preventing yield loss due to elution and overdegradation of cellulose. It is desirable that it is 50 mass parts or less with respect to 100 mass parts of absolutely dry materials. The immersion time and the treatment temperature of the chemical in the chemical treatment can be arbitrarily set depending on the raw materials and chemicals to be used, but a treatment time of 20 to 90 minutes and a treatment temperature of 80 to 200 ° C. are preferable. By tightening the processing conditions, elution or excessive decomposition of cellulose in the raw material may occur, so that the processing time is preferably 70 minutes or less and the processing temperature is preferably 180 ° C. or less.

化学的処理として、リグノセルロース原料(乾燥重量)に対して10〜50質量%の亜硫酸ナトリウム及びpH調整剤として0.1〜5質量%のアルカリを添加することもできる。リグノセルロースに亜硫酸ナトリウムを前記の添加量で単独で添加して加熱処理すると、加水分解中に酢酸等の有機酸が生成するためpHの低下が起こり加水分解液が酸性となる。加水分解液が酸性の条件下で加水分解を継続すると加水分解で生成されたキシロースがフルフラールに変換するという問題が発生する。フルフラールは、エタノール発酵の阻害物質となるため可能な限り生成させないことが望ましい。また、発酵基質であるキシロースの収率が低下するため結果としてエタノール生産効率が低下する。本発明では、リグノセルロース原料に前記の添加量で亜硫酸ナトリウム及びpH調整剤としてアルカリを添加して加熱処理することにより、加水分解中のpHが中性〜弱アルカリ性に維持されるため、フルフラールの生成及びキシロースの収率低下を抑制することができる。また、加熱処理後(加水分解後)のリグノセルロースを含む水溶液のpHが4.0〜7.0(中性〜弱アルカリ性)となるため、加水分解処理後の廃液あるいは加水分解物を中和するための薬品の使用量を低減できるというメリットがある。 As the chemical treatment, 10 to 50% by mass of sodium sulfite and 0.1 to 5% by mass of alkali as a pH adjuster can be added to the lignocellulose raw material (dry weight). When sodium sulfite is added alone to the lignocellulose in the above-mentioned addition amount and heat-treated, an organic acid such as acetic acid is generated during hydrolysis, so that the pH is lowered and the hydrolyzed solution becomes acidic. When hydrolysis is continued under acidic conditions, the problem arises that xylose produced by hydrolysis is converted to furfural. Since furfural is an inhibitor of ethanol fermentation, it is desirable not to produce it as much as possible. Moreover, since the yield of xylose which is a fermentation substrate falls, ethanol production efficiency falls as a result. In the present invention, by adding sodium sulfite and an alkali as a pH adjuster to the lignocellulose raw material in the above-described amount and heat-treating, the pH during hydrolysis is maintained from neutral to weakly alkaline. Production and reduction in xylose yield can be suppressed. Moreover, since the pH of the aqueous solution containing lignocellulose after heat treatment (after hydrolysis) is 4.0 to 7.0 (neutral to weakly alkaline), the waste liquid or hydrolyzate after the hydrolysis treatment is neutralized. There is a merit that the amount of chemicals used for the reduction can be reduced.

前記pH調整剤として用いるアルカリとしては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム等が挙げられるが、これらの薬品に特に限定されない。   Examples of the alkali used as the pH adjuster include sodium hydroxide, potassium hydroxide, sodium carbonate and the like, but are not particularly limited to these chemicals.

前記、リグノセルロース原料(乾燥重量)に対して10〜50質量%の亜硫酸ナトリウム及びpH調整剤として0.1〜5質量%のアルカリを添加して加熱処理を行う場合の加熱処理温度は、80〜200℃が好ましく、120〜180℃がさらに好ましい。また、加熱処理時間は、10〜300分で行うことができるが、30〜120分が好ましい。処理条件を厳しくすることで、原料中のセルロースの液側への溶出又は過分解が起こる場合もあるため、処理温度は、180℃以下、処理時間は120分以下であることが好ましい。 The heat treatment temperature in the case where the heat treatment is performed by adding 10 to 50% by weight of sodium sulfite and 0.1 to 5% by weight of alkali as a pH adjuster with respect to the lignocellulose raw material (dry weight) is 80 -200 degreeC is preferable and 120-180 degreeC is more preferable. Moreover, although heat processing time can be performed in 10 to 300 minutes, 30 to 120 minutes are preferable. By tightening the processing conditions, elution or excessive decomposition of cellulose in the raw material may occur, so that the processing temperature is preferably 180 ° C. or lower and the processing time is 120 minutes or shorter.

(磨砕処理)
本発明では、前記化学的処理により得られたリグノセルロース原料をレファイナーのディスク(プレート)のクリアランスを0.1〜2.0mmの範囲で磨砕することが好ましく、0.1〜1.0mmの範囲がさらに好ましい。使用するレファイナーとしては、シングルディスクレファイナー、ダブルディスクレファイナー等を使用することができ相対するディスクのクリアランスを0.1〜2.0mmの範囲に設定できるレファイナーであれば特に制限なく使用することができる。ディスクのクリアランスが2.0mmを超えると糖化または併行糖化発酵で得られる糖収率が低下するため好ましくない。一方、ディスクのクリアランスが0.1mmより小さいとレファイナーで磨砕処理した後の加水分解物(固形分)の収率が低下し、また、レファイナーの運転に要する電気消費量が増大するため好ましくない。
レファイナーのディスク(プレート)の材質、ディスクの型、ディスク面の刃の型、ディスク面に対する刃の方向等のディスクの形状については効果が得られる材質、形状であれば、特に制限なく使用することができる。
(Grinding treatment)
In this invention, it is preferable to grind the lignocellulose raw material obtained by the said chemical process in the range of 0.1-2.0 mm of the clearance of the refiner disc (plate), 0.1-1.0 mm A range is further preferred. As a refiner to be used, a single disk refiner, a double disk refiner, or the like can be used, and any refiner that can set the clearance of the opposing disk within a range of 0.1 to 2.0 mm can be used without particular limitation. it can. When the disc clearance exceeds 2.0 mm, the sugar yield obtained by saccharification or concurrent saccharification and fermentation is not preferable. On the other hand, if the disc clearance is less than 0.1 mm, the yield of the hydrolyzate (solid content) after grinding with the refiner decreases, and the electricity consumption required for the operation of the refiner increases. .
The material of the refiner disk (plate), the disk mold, the disk surface blade mold, the direction of the blade with respect to the disk surface, etc. should be used without any limitation as long as the material and shape are effective. Can do.

前記の磨砕処理が施されているリグノセルロース系原料を水溶液と固形分に固液分離し、固形分を糖化または併行糖化発酵の原料として用いる。固液分離する方法としては、例えば、スクリュープレス等を用いて水溶液と固形分に分離することができるが、水溶液と固形分に分離することができる装置であれば制限なく使用することができる。   The lignocellulosic raw material that has been subjected to the above grinding treatment is subjected to solid-liquid separation into an aqueous solution and a solid content, and the solid content is used as a raw material for saccharification or concurrent saccharification and fermentation. As a method for solid-liquid separation, for example, an aqueous solution and a solid content can be separated using a screw press or the like, but any apparatus that can separate into an aqueous solution and a solid content can be used without limitation.

前記の固形分離後の原料を用いて糖化または併行糖化発酵を行う前に殺菌処理を行うことが好ましい。リグノセルロース系バイオマス原料中に雑菌が混入していると、酵素による糖化を行う際に雑菌が糖を消費して生成物の収量が低下してしまうという問題が発生する。
殺菌処理は、酸やアルカリなど、菌の生育困難なpHに原料を晒す方法でも良いが、高温下で処理する方法でも良く、両方を組み合わせても良い。酸、アルカリ処理後の原料については、中性付近、もしくは、糖化及び/又は糖化発酵工程に適したpHに調整した後に原料として使用することが好ましい。また、高温殺菌した場合も、室温もしくは糖化発酵工程に適した温度まで降温させてから原料として使用することが好ましい。このように、温度やpHを調整してから原料を送り出すことで、好適pH、好適温度外に酵素が晒されて、失活することを防ぐことができる。
It is preferable to perform sterilization treatment before saccharification or parallel saccharification fermentation using the raw material after the solid separation. When miscellaneous bacteria are mixed in the lignocellulosic biomass raw material, there is a problem that the miscellaneous bacteria consume sugar when the enzyme is saccharified and the yield of the product decreases.
The sterilization treatment may be a method in which the raw material is exposed to a pH at which bacteria are difficult to grow, such as acid or alkali, but may be a method in which the raw material is treated at a high temperature, or a combination of both. About the raw material after an acid and an alkali treatment, it is preferable to use as a raw material, after adjusting to neutrality vicinity or pH suitable for a saccharification and / or saccharification fermentation process. In addition, even when pasteurized at a high temperature, it is preferably used as a raw material after the temperature is lowered to room temperature or a temperature suitable for the saccharification and fermentation process. Thus, by feeding out the raw material after adjusting the temperature and pH, it is possible to prevent the enzyme from being exposed to the outside of the preferred pH and the preferred temperature and being deactivated.

前記前処理が施されているリグノセルロース原料が、糖化工程または併行糖化発酵工程へ供給される。   The pretreated lignocellulose raw material is supplied to the saccharification process or the concurrent saccharification and fermentation process.

<糖化工程>
酵素糖化反応に適した前処理が施されたリグノセルロース系原料は、適量の水と酵素と混合されて原料懸濁液とされ、糖化工程へ供給される。リグノセルロース系原料は酵素(セルラーゼ、ヘミセルラーゼ)により糖化(セルロース→グルコース、ヘミセルロース→グルコース、キシロース)される。
<Saccharification process>
The lignocellulosic raw material that has been subjected to pretreatment suitable for the enzymatic saccharification reaction is mixed with an appropriate amount of water and an enzyme to form a raw material suspension, which is supplied to the saccharification step. Lignocellulose-based raw materials are saccharified (cellulose → glucose, hemicellulose → glucose, xylose) by enzymes (cellulase, hemicellulase).

<併行糖化発酵工程>
酵素糖化反応に適した前処理が施されたリグノセルロース系原料は、適量の水と酵素と混合されて原料懸濁液とされ、さらに酵母等の微生物と混合されて併行糖化発酵工程へ供給される。リグノセルロース系原料は酵素により糖化され、生成された糖が酵母によりエタノールに発酵される。
<Concurrent saccharification and fermentation process>
The lignocellulosic raw material that has been pretreated suitable for the enzymatic saccharification reaction is mixed with an appropriate amount of water and enzyme to form a raw material suspension, and further mixed with microorganisms such as yeast and supplied to the parallel saccharification and fermentation process. The The lignocellulosic material is saccharified by an enzyme, and the produced sugar is fermented to ethanol by yeast.

糖化工程又は併行糖化発酵工程で用いるリグノセルロース系原料の懸濁濃度は、1〜30質量%であることが好ましい。1質量%未満であると、最終的に生産物の濃度が低すぎて生産物の濃縮のコストが高くなるという問題が発生する。また、30質量%を超えて高濃度となるにしたがって原料の攪拌が困難になり、生産性が低下するという問題が発生する。 It is preferable that the suspension concentration of the lignocellulosic material used in the saccharification process or the concurrent saccharification and fermentation process is 1 to 30% by mass. If it is less than 1% by mass, there is a problem in that the concentration of the product is ultimately too low and the cost for concentrating the product becomes high. Moreover, as the concentration exceeds 30% by mass, it becomes difficult to stir the raw materials, resulting in a problem that productivity is lowered.

併行糖化発酵で使用するセルロース分解酵素は、セロビオヒドロラーゼ活性、エンドグルカナーゼ活性、ベータグルコシダーゼ活性を有する、所謂セルラーゼと総称される酵素である。
各セルロース分解酵素は、夫々の活性を有する酵素を適宜の量で添加しても良いが、市販されているセルラーゼ製剤は、上記の各種のセルラーゼ活性を有すると同時に、ヘミセルラーゼ活性も有しているものが多いので市販のセルラーゼ製剤を用いれば良い。
Cellulolytic enzymes used in parallel saccharification and fermentation are enzymes collectively called cellulases having cellobiohydrolase activity, endoglucanase activity, and betaglucosidase activity.
Each cellulolytic enzyme may be added with an appropriate amount of an enzyme having the respective activity. However, commercially available cellulase preparations have the above-mentioned various cellulase activities and also have hemicellulase activity. Since many products are available, a commercially available cellulase preparation may be used.

市販のセルラーゼ製剤としては、トリコデルマ(Trichoderma)属、アクレモニウム(Acremonium)属、アスペルギルス(Aspergillus)属、ファネロケエテ(Phanerochaete)属、トラメテス(Trametes)属、フーミコラ(Humicola)属、バチルス(Bacillus)属などに由来するセルラーゼ製剤がある。このようなセルラーゼ製剤の市販品としては、全て商品名で、例えば、セルロイシンT2(エイチピィアイ社製)、メイセラーゼ(明治製菓社製)、ノボザイム188(ノボザイム社製)、マルティフェクトCX10L(ジェネンコア社製)、GC220(ジェネンコア社製)等が挙げられる。
原料固形分100質量部に対するセルラーゼ製剤の使用量は、0.5〜100質量部が好ましく、1〜50質量部が特に好ましい。
Commercial cellulase preparations include the genus Trichoderma, the genus Acremonium, the genus Aspergillus, the genus Phanerochaete, the genus Trametes, the genus Humicola, and the like. There are cellulase formulations derived from Commercially available products of such cellulase preparations are all trade names, for example, cellulosin T2 (manufactured by HIPI), mecerase (manufactured by Meiji Seika Co., Ltd.), Novozyme 188 (manufactured by Novozyme), multifect CX10L (manufactured by Genencor) ), GC220 (manufactured by Genencor).
0.5-100 mass parts is preferable and, as for the usage-amount of the cellulase formulation with respect to 100 mass parts of raw material solid content, 1-50 mass parts is especially preferable.

糖化工程または併行糖化発酵工程でのpHは3.5〜10.0の範囲に維持することが好ましく、4.0〜7.5の範囲に維持することがより好ましい。 The pH in the saccharification process or the concurrent saccharification and fermentation process is preferably maintained in the range of 3.5 to 10.0, more preferably in the range of 4.0 to 7.5.

糖化工程または併行糖化発酵工程の温度は、酵素の至適温度の範囲内であれば特に制限はなく、25〜50℃が好ましく、30〜40℃がさらに好ましい。反応は、連続式が好ましいが、セミバッチ式、バッチ式でも良い。反応時間は、酵素濃度によっても異なるが、バッチ式の場合は10〜240時間、さらに好ましくは15〜160時間である。連続式の場合も、平均滞留時間が、10〜150時間、さらに好ましくは15〜100時間である。   The temperature of the saccharification step or the concurrent saccharification and fermentation step is not particularly limited as long as it is within the optimum temperature range of the enzyme, preferably 25 to 50 ° C, and more preferably 30 to 40 ° C. The reaction is preferably continuous, but may be semi-batch or batch. The reaction time varies depending on the enzyme concentration, but in the case of a batch system, it is 10 to 240 hours, more preferably 15 to 160 hours. Also in the case of a continuous type, the average residence time is 10 to 150 hours, more preferably 15 to 100 hours.

発酵用に用いられる微生物としては酵母などが用いられ、培地などを同時に添加しても良い。酵母としては、サッカロマイセス・セラビシエ(Saccharomyces cerevisiae)等が使用できる。また、遺伝子組換技術を用いて作製した遺伝子組換酵母を用いることができる。遺伝子組換酵母としては、六炭糖と五炭糖を同時に発酵できる酵母、等を特に制限なく用いることができる。酵母は、培地などと同時に添加しても良い。   As the microorganism used for fermentation, yeast or the like is used, and a medium or the like may be added simultaneously. As yeast, Saccharomyces cerevisiae (Saccharomyces cerevisiae) etc. can be used. Moreover, the genetically modified yeast produced using the genetic recombination technique can be used. As the genetically modified yeast, yeast capable of simultaneously fermenting hexose and pentose can be used without particular limitation. Yeast may be added at the same time as the medium.

また、微生物は固定化しておいてもよい。微生物を固定化しておくと、次工程に微生物を液と共に送り出して再回収するという工程を省くことができるか、少なくとも回収工程にかかる負担を軽減することができるし、微生物をロスするリスクを軽減することもできる。また、微生物を固定化するほどでのメリットはないが、凝集性のある微生物を選択することにより微生物の回収を容易にすることができる。   Moreover, the microorganisms may be immobilized. By immobilizing microorganisms, it is possible to omit the process of sending the microorganisms together with the liquid and recovering them again in the next process, or at least reduce the burden on the recovery process and reduce the risk of losing microorganisms. You can also In addition, although there is no merit as to immobilize the microorganism, it is possible to facilitate the recovery of the microorganism by selecting an aggregating microorganism.

本発明では、酵素糖化処理工程内に電解質として水溶性塩を添加することができる。酵素糖化処理工程において、電解質を原料懸濁液に添加し原料懸濁液の電気伝導度を5〜25mS/cmの範囲に維持することが好ましい。電気伝導度を5〜25mS/cmの範囲に維持することによりリグノセルロース原料の未反応成分や反応残渣等への酵素の吸着が抑制されるため、酵素糖化処理工程内における酵素の循環率が長期にわたって高い水準に維持することができる。酵素糖化処理工程内において、操作上、電解質を添加することが可能な工程であれば、いずれの工程においても制限なく電解質を添加することができる。一次糖化発酵工程内で添加することが操作が容易なため望ましい。   In the present invention, a water-soluble salt can be added as an electrolyte in the enzymatic saccharification treatment step. In the enzymatic saccharification treatment step, it is preferable to add an electrolyte to the raw material suspension to maintain the electric conductivity of the raw material suspension in the range of 5 to 25 mS / cm. By maintaining the electrical conductivity in the range of 5 to 25 mS / cm, the adsorption of the enzyme to the unreacted components and reaction residues of the lignocellulose raw material is suppressed, so the enzyme circulation rate in the enzymatic saccharification treatment process is long Over high levels. In the enzymatic saccharification treatment step, the electrolyte can be added without limitation in any step as long as it is an operation that can add an electrolyte. It is desirable to add it in the primary saccharification and fermentation process because the operation is easy.

水溶性塩としては、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩から選ばれる塩類が好ましい。アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩としては、アルカリ金属やアルカリ土類金属のハロゲン化物、硫酸塩、亜硫酸塩、チオ硫酸塩、炭酸塩、炭酸水素塩、リン酸塩、リン酸二水素塩、リン酸水素二塩、酢酸塩、クエン酸塩からなる群から選ばれる水溶性塩が挙げられる。   As the water-soluble salt, salts selected from alkali metal salts and alkaline earth metal salts are preferable. Alkali metal salts and alkaline earth metal salts include alkali metal and alkaline earth metal halides, sulfates, sulfites, thiosulfates, carbonates, bicarbonates, phosphates, dihydrogen phosphates, Examples thereof include water-soluble salts selected from the group consisting of hydrogen phosphate di-salt, acetate and citrate.

糖化工程または併行糖化発酵工程を出た培養液は、固液分離工程へ移送され、液体分(濾液)と固形分(残渣)に分離される。固液分離を行う装置としては、スクリュープレス、スクリーン、フィルタープレス、ベルトプレス、ロータリープレス等を用いることができる。スクリーンとしては、振動装置が付加された振動スクリーンなどを用いることができる。
回収された固形分(残渣)は糖化工程または併行糖化発酵工程へ移送し糖化発酵の原料として用いることもできる。
固液分離工程で分離された液体分(濾液)は蒸留工程へ移送される。
The culture solution that has exited the saccharification step or the concurrent saccharification and fermentation step is transferred to a solid-liquid separation step and separated into a liquid (filtrate) and a solid (residue). As an apparatus for performing solid-liquid separation, a screw press, a screen, a filter press, a belt press, a rotary press, or the like can be used. As the screen, a vibrating screen to which a vibrating device is added can be used.
The recovered solid (residue) can be transferred to a saccharification process or a concurrent saccharification and fermentation process and used as a raw material for saccharification and fermentation.
The liquid component (filtrate) separated in the solid-liquid separation step is transferred to the distillation step.

<蒸留工程>
蒸留工程では、減圧蒸留装置により発酵生成物としてエタノールが蒸留分離される。減圧下では低い温度で発酵生成物を分離できるため、酵素の失活を防ぐことができる。減圧蒸留装置としては、ロータリーエバポレーター、フラッシュエバポレーターなどを用いることができる。
蒸留温度は25〜60℃が好ましい。25℃未満であると、生成物の蒸留に時間がかかって生産性が低下する。また、60℃より高いと、酵素が熱変性して失活してしまい、新たに追加する酵素量が増加するため経済性が悪くなる。
蒸留後の蒸留残渣留分中に残る発酵生成物濃度は0.1質量%以下であることが好ましい。このような濃度にすることによって、後段の固液分離工程において固形物とともに排出される発酵生成物量を低減することができ、収率を向上させることができる。
<Distillation process>
In the distillation step, ethanol is distilled and separated as a fermentation product by a vacuum distillation apparatus. Since the fermentation product can be separated at a low temperature under reduced pressure, inactivation of the enzyme can be prevented. As the vacuum distillation apparatus, a rotary evaporator, a flash evaporator, or the like can be used.
The distillation temperature is preferably 25 to 60 ° C. If it is lower than 25 ° C., it takes time to distill the product, and the productivity is lowered. On the other hand, when the temperature is higher than 60 ° C., the enzyme is heat-denatured and deactivated, and the amount of newly added enzyme increases, resulting in poor economic efficiency.
The concentration of the fermentation product remaining in the distillation residue fraction after distillation is preferably 0.1% by mass or less. By setting it as such a density | concentration, the amount of fermentation products discharged | emitted with a solid substance in a subsequent solid-liquid separation process can be reduced, and a yield can be improved.

<遠心分離工程>
蒸留残液は、遠心分離工程へ移送され残留している残渣を遠心分離によって除去した後、液体留分は併行糖化発酵工程に循環されるか又は二次併行糖化発酵工程(前記、一次併行糖化発酵工程とは異なる第2の併行糖化発酵工程)へ移送される。二次併行糖化発酵工程では、新しいリグノセルロース原料を添加して糖化発酵させることもできるし、キシロース等の五炭糖の発酵を目的とした発酵を行うことができる。遠心分離後の液体留分には酵素が含まれており、併行糖化発酵工程または二次併行糖化発酵工程で再利用される。一方、遠心分離後の残渣には、酵素、リグニン、酵母が含まれている。リグニンは、燃焼原料として回収しエネルギーとして利用することもできるし、リグニンを回収し有効利用することもできる。また、酵母を残渣から分離して、糖化発酵工程で再利用することもできる。
<Centrifuge separation>
The distillation residue is transferred to a centrifugal separation step, and the remaining residue is removed by centrifugation. Then, the liquid fraction is circulated to the parallel saccharification and fermentation step or the secondary parallel saccharification and fermentation step (the primary parallel saccharification and fermentation step). Second saccharification and fermentation step different from the fermentation step). In the secondary concurrent saccharification and fermentation step, a new lignocellulose raw material can be added to cause saccharification and fermentation, and fermentation for the purpose of fermentation of pentoses such as xylose can be performed. The liquid fraction after centrifugation contains an enzyme and is reused in the parallel saccharification and fermentation process or the secondary saccharification and fermentation process. On the other hand, the residue after centrifugation contains enzymes, lignin, and yeast. Lignin can be recovered as a combustion raw material and used as energy, or lignin can be recovered and used effectively. In addition, yeast can be separated from the residue and reused in the saccharification and fermentation process.

次に実施例を示して本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例等によって限定されるものではない。 EXAMPLES Next, although an Example is shown and this invention is demonstrated further in detail, this invention is not limited by these Examples.

[実験例1]
[前処理]
チップ状のユーカリ・グロブラスの林地残材(樹皮70%、枝葉30%)を図1に示す洗浄装置の原料供給口2から原料送り速度10kg(乾燥重量)/分で連続的に供給し、原料1kg(乾燥重量)に対して水100kgを洗浄装置下部の洗浄水供給口(異物排出口)4より供給した。洗浄により原料から分離された異物を洗浄装置Mの洗浄水供給口4(異物排出口)からライン上のバルブを開き異物排出ライン5を経由して排出した。一方、洗浄された原料を原料排出口3から排出した後、原料移送ライン9を経由して洗浄ドレーナーSDへ移送し、原料に含まれる水分を洗浄ドレーナーで脱水した。原料から分離された洗浄水を脱水液排出口6から排出し、脱水液排出ライン7を経由して洗浄水タンクMTへ移送し、洗浄水タンクMTに蓄積された洗浄水を洗浄水循環ライン8を経由して洗浄装置に供給水するための洗浄水として再利用した。原料1kg(乾燥重量)から分離された異物の重量(乾燥重量)を測定した。
次に、洗浄ドレーナーSDから排出された原料を20mmの丸孔スクリーンを取り付けた一軸破砕機(西邦機工社製、SC−15)で破砕し原料として用いた。一軸破砕の破砕処理に要した電力を電力積算計を用いて測定した。
上記原料1kg(絶乾重量)に対して97%亜硫酸ナトリウム200g及び水酸化ナトリウム10gを添加後、水を添加し水溶液の容量を6Lに調製した。前記原料懸濁液を混合後、170℃で1時間加熱した。加熱処理後の原料懸濁液をレファイナー(熊谷理器工業製、KRK高濃度ディスクレファイナー)でディスクのクリアランスを1.0mmに設定し磨砕した。レファイナーの磨砕処理に要した電力を電力積算計を用いて測定した。
次に磨砕した原料懸濁液をスクリュープレス(富国工業社製、SHX―200X1500L)で固液分離し、固形分を原料として糖化試験を実施した。
[糖化試験(試験管内実験)]
前記で得られた固形分を原料として試験管内で糖化試験を下記の方法で行った。
300ml容三角フラスコ(滅菌済)に原料の最終濃度が、2.5質量%になるように添加した。次に、市販セルラーゼ(Accellerase DUET、ジェネンコア社製)2.5mlを添加し、最終容量を蒸留水で100mlにメスアップした。この混合液を37℃で24時間培養(糖化)した。培養後の培養液を遠心分離(5000rpm、20分間)し、上清液の全糖濃度を測定した。得られたデータより糖収率(得られた全糖量/原料に含まれる炭水化物量 x 100)を算出した。結果を表1に示す。
[Experiment 1]
[Preprocessing]
Chip-like eucalyptus globulas forest residue (70% bark, 30% branches and leaves) is continuously supplied at a feed rate of 10 kg (dry weight) / min from the feed port 2 of the cleaning device shown in FIG. For 1 kg (dry weight), 100 kg of water was supplied from a cleaning water supply port (foreign matter discharge port) 4 at the bottom of the cleaning device. The foreign matter separated from the raw material by the cleaning was discharged from the cleaning water supply port 4 (foreign matter discharge port) of the cleaning device M through the foreign matter discharge line 5 by opening the valve on the line. On the other hand, after the washed raw material was discharged from the raw material discharge port 3, it was transferred to the cleaning drainer SD via the raw material transfer line 9, and the water contained in the raw material was dehydrated by the cleaning drainer. The washing water separated from the raw material is discharged from the dehydrating liquid discharge port 6, transferred to the washing water tank MT via the dehydrating liquid discharge line 7, and the washing water accumulated in the washing water tank MT passes through the washing water circulation line 8. The water was reused as cleaning water for supplying water to the cleaning device via. The weight (dry weight) of the foreign material separated from 1 kg (dry weight) of the raw material was measured.
Next, the raw material discharged from the cleaning drainer SD was crushed by a uniaxial crusher (manufactured by Saiho Kiko Co., Ltd., SC-15) equipped with a 20 mm round hole screen and used as a raw material. Electric power required for the uniaxial crushing process was measured using a power accumulator.
After adding 200 g of 97% sodium sulfite and 10 g of sodium hydroxide to 1 kg (absolute dry weight) of the raw material, water was added to adjust the volume of the aqueous solution to 6 L. The raw material suspension was mixed and then heated at 170 ° C. for 1 hour. The raw material suspension after the heat treatment was ground with a refiner (manufactured by Kumagai Riki Kogyo Co., Ltd., KRK high concentration disk refiner) with the disc clearance set to 1.0 mm. The power required for the refiner's grinding treatment was measured using a power accumulator.
Next, the ground material suspension was subjected to solid-liquid separation with a screw press (manufactured by Togoku Industry Co., Ltd., SHX-200X1500L), and a saccharification test was performed using the solid content as a raw material.
[Saccharification test (in vitro test)]
The saccharification test was carried out in a test tube using the solid content obtained above as a raw material by the following method.
A 300 ml Erlenmeyer flask (sterilized) was added so that the final concentration of the raw material was 2.5% by mass. Next, 2.5 ml of commercially available cellulase (Accelerase DUET, Genencor) was added, and the final volume was made up to 100 ml with distilled water. This mixed solution was cultured (saccharified) at 37 ° C. for 24 hours. The culture solution after the culture was centrifuged (5000 rpm, 20 minutes), and the total sugar concentration of the supernatant was measured. From the obtained data, the sugar yield (the total amount of sugar obtained / the amount of carbohydrate contained in the raw material × 100) was calculated. The results are shown in Table 1.

[実験例2]
実験例1において、洗浄装置で原料1kg(乾燥重量)に対して水60kgを供給した以外は全て実験例1と同様の方法で試験した。結果を表1に示す。
[Experiment 2]
In Experimental Example 1, all tests were performed in the same manner as in Experimental Example 1, except that 60 kg of water was supplied to 1 kg (dry weight) of the raw material with a cleaning device. The results are shown in Table 1.

[実験例3]
実験例1において、洗浄装置で原料1kg(乾燥重量)に対して水30kgを供給した以外は全て実験例1と同様の方法で試験した。結果を表1に示す。
[Experiment 3]
In Experimental Example 1, all tests were performed in the same manner as in Experimental Example 1 except that 30 kg of water was supplied to 1 kg (dry weight) of the raw material with a cleaning device. The results are shown in Table 1.

[実験例4]
実験例1において、洗浄装置で原料1kg(乾燥重量)に対して水10kgを供給した以外は全て実験例1と同様の方法で試験した。結果を表1に示す。
[Experimental Example 4]
In Experimental Example 1, all tests were performed in the same manner as in Experimental Example 1, except that 10 kg of water was supplied to 1 kg (dry weight) of the raw material with a cleaning device. The results are shown in Table 1.

[実験例5]
実験例1において、洗浄装置で原料1kg(乾燥重量)に対して水5kgを供給した以外は全て実験例1と同様の方法で試験した。結果を表1に示す。
[Experimental Example 5]
In Experimental Example 1, all tests were performed in the same manner as in Experimental Example 1 except that 5 kg of water was supplied to 1 kg (dry weight) of the raw material with a cleaning device. The results are shown in Table 1.

[実験例6]
実験例1において、洗浄装置で原料1kg(乾燥重量)に対して水1kgを供給した以外は全て実験例1と同様の方法で試験した。結果を表1に示す。
[Experimental Example 6]
In Experimental Example 1, all tests were performed in the same manner as in Experimental Example 1 except that 1 kg of water was supplied to 1 kg (dry weight) of the raw material with a cleaning device. The results are shown in Table 1.

[実験例7]
実験例1において、洗浄工程及び脱水工程を省略した試験を実施した。他の操作は全て実験例1と同様の方法で試験した。実験例7を比較例とした。
[Experimental Example 7]
In Experimental Example 1, a test in which the washing step and the dehydrating step were omitted was performed. All other operations were tested in the same manner as in Experimental Example 1. Experimental example 7 was used as a comparative example.

Figure 2013183690
Figure 2013183690

表1に示すように、洗浄装置で原料1kg(乾燥重量)に対して水1〜100kgを供給し原料を洗浄後脱水した試験(実験例1〜6)では、洗浄工程及び脱水工程を省略した試験(実験例7)と比較し一軸破砕機及びレファイナーの運転に要した消費電力は低く、前処理で得られた原料からの糖収率が高かった。また、実験例1〜6では、原料に対する水の供給量が多い程、分離される異物の重量が増加した。
以上の結果から、洗浄装置内で原料1kg(乾燥重量)に対して水1〜100kgを供給し洗浄することにより林地残材に含まれる異物(土、砂、プラスティック、金属、石、等)が効率良く除去された結果、一軸破砕機及びレファイナーの消費電力が低下し、前処理で得られた原料からの糖収率が向上したものと推測される。また、洗浄及び脱水を省略した試験(実験例7)では、レファイナーのディスクの破損が認められたが、洗浄及び脱水を行った試験では、いづれの試験においてもディスクの破損は認められなかった。エタノール製造工程で洗浄工程及び脱水工程による異物除去を行うことにより、連続運転が可能となり効率的なエタノール生産が可能となる。
As shown in Table 1, in the test (Experimental Examples 1 to 6) in which 1 to 100 kg of water was supplied to 1 kg (dry weight) of the raw material with a cleaning device and the raw material was washed and dehydrated, the washing step and the dehydrating step were omitted. Compared with the test (Experimental Example 7), the power consumption required for the operation of the uniaxial crusher and the refiner was low, and the sugar yield from the raw material obtained by the pretreatment was high. Moreover, in Experimental Examples 1-6, the weight of the foreign material isolate | separated increased, so that the supply amount of the water with respect to a raw material was large.
From the above results, foreign substances (soil, sand, plastic, metal, stones, etc.) contained in the forest remnant by supplying 1 to 100 kg of water to 1 kg (dry weight) of the raw material and cleaning it in the cleaning device. As a result of efficient removal, the power consumption of the uniaxial crusher and refiner is reduced, and it is estimated that the sugar yield from the raw material obtained in the pretreatment is improved. Further, in the test (Experimental Example 7) in which cleaning and dehydration were omitted, the refiner disk was damaged, but in the tests in which cleaning and dehydration were performed, no disk damage was observed in any of the tests. By removing the foreign matters by the washing process and the dehydration process in the ethanol production process, continuous operation becomes possible and efficient ethanol production becomes possible.

[実験例8]
実験例1において、化学的処理として原料1kg(絶乾重量)に対して水酸化ナトリウム150gを添加し、実験例1と同様の方法で試験した。その他の操作は全て実験例1と同様の方法で試験した。結果を表2に示す。
[Experimental Example 8]
In Experimental Example 1, 150 g of sodium hydroxide was added to 1 kg (absolute dry weight) of the raw material as a chemical treatment, and the test was performed in the same manner as in Experimental Example 1. All other operations were tested in the same manner as in Experimental Example 1. The results are shown in Table 2.

[実験例9]
実験例1において、化学的処理として原料1kg(絶乾重量)に対して水酸化カルシウム150gを添加し、実験例1と同様の方法で試験した。その他の操作は全て実験例1と同様の方法で試験した。結果を表2に示す。
[Experimental Example 9]
In Experimental Example 1, 150 g of calcium hydroxide was added to 1 kg (absolute dry weight) of the raw material as a chemical treatment, and the test was performed in the same manner as in Experimental Example 1. All other operations were tested in the same manner as in Experimental Example 1. The results are shown in Table 2.

Figure 2013183690
Figure 2013183690

表2に示すように、洗浄装置内で原料1kg(乾燥重量)に対して水100kgを供給し原料を洗浄後脱水した試験において、水酸化ナトリウム(実験例8)、または水酸化カルシウム(実験例9)で化学的処理をした場合でも、洗浄工程及び脱水工程を省略した試験(実験例7)と比較し一軸破砕機、及びレファイナーの運転に要した消費電力が低く、前処理で得られた原料からの糖収率が高かった。また、実験例8及び9においてもレファイナーのディスクの破損は認められなかった。 As shown in Table 2, in a test in which 100 kg of water was supplied to 1 kg (dry weight) of raw material in a cleaning apparatus and the raw material was washed and dehydrated, sodium hydroxide (Experimental Example 8) or calcium hydroxide (Experimental Example) Even when the chemical treatment was performed in 9), the power consumption required for the operation of the uniaxial crusher and the refiner was lower than in the test (Experimental Example 7) in which the washing step and the dehydration step were omitted, and the pretreatment was obtained. The sugar yield from the raw material was high. Also in Examples 8 and 9, no damage to the refiner disk was observed.

本発明により、リグノセルロース原料からの連続的なエタノール製造方法において、リグノセルロース原料に混合されている異物を効率的に除去することができる。また、前記異物を除去した原料を用いることにより機械的処理に要するエネルギーを低減でき、効率的にエタノールの発酵原料となる糖液を生産することが可能となる。

According to the present invention, in a continuous ethanol production method from a lignocellulose raw material, foreign matters mixed in the lignocellulose raw material can be efficiently removed. Moreover, the energy required for mechanical processing can be reduced by using the raw material from which the foreign substances have been removed, and it becomes possible to efficiently produce a sugar solution that becomes a raw material for ethanol fermentation.

1:原料供給ライン
2:原料供給口
3:原料排出口
4:洗浄水供給口(異物排出口)
5:異物ライン
6:脱水液排出口
7:脱水液排出ライン
8:洗浄液循環ライン
9:原料移送ライン
10:脱水原料排出口
M:洗浄装置
MT:洗浄水タンク
SD:洗浄ドレーナー
I:破砕処理装置
CO:加熱処理装置
R:磨砕処理装置
S:固液分離装置
1: Raw material supply line 2: Raw material supply port 3: Raw material discharge port 4: Washing water supply port (foreign matter discharge port)
5: Foreign matter line 6: Dehydration liquid discharge port 7: Dehydration liquid discharge line 8: Cleaning liquid circulation line 9: Raw material transfer line 10: Dehydration raw material discharge port M: Cleaning device MT: Cleaning water tank SD: Cleaning drainer I: Crushing processing device CO: Heat treatment device R: Grinding treatment device S: Solid-liquid separation device

Claims (3)

リグノセルロース原料からのエタノール製造方法において、リグノセルロース原料を洗浄装置の原料供給口から供給し、前記洗浄装置に供給された原料に対して洗浄水を供給することにより原料に混合している異物を除去する洗浄工程、前記洗浄工程で洗浄された原料に含まれる水を脱水装置により脱水する脱水工程、を有することを特徴とするリグノセルロース系原料の前処理方法。 In the method for producing ethanol from the lignocellulose raw material, the lignocellulose raw material is supplied from the raw material supply port of the cleaning device, and the foreign matter mixed in the raw material is supplied to the raw material supplied to the cleaning device by supplying cleaning water. A method for pretreatment of a lignocellulosic raw material, comprising: a cleaning step to remove, and a dehydrating step of dehydrating water contained in the raw material cleaned in the cleaning step with a dehydrator. リグノセルロース原料に対して供給する水の量が、原料1kg(乾燥重量)に対して水1〜100kgであることを特徴とする請求項1に記載のリグノセルロース系原料の前処理方法。 The amount of water supplied to the lignocellulose raw material is 1 to 100 kg of water with respect to 1 kg (dry weight) of the raw material. 前記脱水工程で分離した水を洗浄装置の供給水として循環し再利用することを特徴とする請求項1又は請求項2に記載のリグノセルロース系原料の前処理方法。 The method for pretreatment of a lignocellulosic material according to claim 1 or 2, wherein the water separated in the dehydration step is circulated and reused as supply water for a cleaning device.
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