JP2013168455A - Magnetoresistive element and magnetic memory using the same - Google Patents

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Hiroshi Naganuma
博 永沼
Mohammed Nazrul Islam Khan
ナズルル イスラム カーン モハメド
Nobuto Inami
暢人 井波
Mikihiko Okane
幹彦 大兼
Yasuo Ando
康夫 安藤
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a magnetoresistive element having a free layer excellent in perpendicular magnetic anisotropy, regularity, and planarity, and to provide a magnetic memory using the same.SOLUTION: A magnetoresistive element 1 includes at least a free layer 3, a lattice strain relaxation layer 4 arranged on the free layer 3, a tunnel insulation layer 5 arranged on the lattice strain relaxation layer 4, and a fixed layer 6 arranged on the tunnel insulation layer 5. The free layer 3 consists of an L1regular alloy, and is magnetized in the perpendicular direction in the plane of the free layer 3, and the lattice strain relaxation layer 4 relaxes lattice strain occurring between the free layer 3 and the tunnel insulation layer 5. The lattice strain relaxation layer 4 may be a ferromagnetic amorphous layer or crystal layer.

Description

本発明は磁気抵抗素子及びそれを用いた磁気メモリに関し、さらに詳しくは、スピン注入型で自由層の磁化が垂直磁化される磁気抵抗素子と、この磁気抵抗素子を不揮発性メモリセルとした磁気メモリに関する。   The present invention relates to a magnetoresistive element and a magnetic memory using the magnetoresistive element, and more specifically, a spin resistance type magnetoresistive element in which the magnetization of a free layer is perpendicularly magnetized, and a magnetic memory using the magnetoresistive element as a nonvolatile memory cell. About.

最近、ＭＴＪ（磁気トンネル接合、Magnetic Tunnel Junctionと呼ばれている。）素子において、その磁化方向が、ＭＴＪ素子が形成される基板の面に対して垂直方向となりスピン注入磁化反転ができる素子が、所謂スピンを利用した電子素子として注目を浴びている。スピン注入磁化反転とは、ＭＴＪ素子の自由層の磁化反転に外部磁場が不要な方法であり、ＭＴＪ素子に印加する電流の向きを変えて自由層の磁化を反転する方法である。このようなＭＴＪ素子を記憶素子としたスピンＭＲＡＭ（Magnetorestive Random Access Memory）は、ＭＴＪ素子の電流を切っても記憶が保持されるので、不揮発性記憶ができる（非特許文献１及び２参照）。   Recently, in an MTJ (Magnetic Tunnel Junction) element, an element whose magnetization direction is perpendicular to the surface of the substrate on which the MTJ element is formed and which can perform spin injection magnetization reversal, It is attracting attention as an electronic device utilizing so-called spin. Spin injection magnetization reversal is a method that does not require an external magnetic field for magnetization reversal of the free layer of the MTJ element, and is a method of reversing the magnetization of the free layer by changing the direction of the current applied to the MTJ element. A spin MRAM (Magnetorestive Random Access Memory) using such an MTJ element as a storage element retains the memory even when the current of the MTJ element is cut off, and therefore can perform nonvolatile storage (see Non-Patent Documents 1 and 2).

スピンＭＲＡＭの記憶容量を高密度にするには、スピン注入磁化反転に要する電流を低下させることと熱的に安定なメモリセルとが必要となる。垂直磁気記録の場合には、水平磁気記録に比較して、スピン注入磁化反転に要する電流を低下させることができる（非特許文献３参照）。   In order to increase the storage capacity of the spin MRAM, it is necessary to reduce the current required for spin injection magnetization reversal and a thermally stable memory cell. In the case of perpendicular magnetic recording, the current required for spin injection magnetization reversal can be reduced compared to horizontal magnetic recording (see Non-Patent Document 3).

一方、熱的な安定性は、メモリセルの体積に比例して安定する。このため、高密度化のためにメモリセルを縮小するには、自由層の材料としては磁気異方性の大きい材料が必要となる。   On the other hand, the thermal stability is stabilized in proportion to the volume of the memory cell. For this reason, in order to reduce the memory cells for high density, a material having a large magnetic anisotropy is required as a material for the free layer.

磁気異方性の大きい材料としては、硬磁性のＬ１0型の結晶構造を有しているＦｅＰｔ（非特許文献４参照）、ＣｏＰｔ（非特許文献５参照）、ＦｅＰｄ、ＭｎＧａ（非特許文献６）のような材料が候補となっている。 The material having a high magnetic anisotropy, and has an L1 0 type crystal structure of the hard magnetic FePt (see Non-Patent Document 4), CoPt (see Non-Patent Document 5), FePd, MnGa (Non-Patent Document 6 ) Is a candidate.

これらの材料の内、ＣｏＰｔ合金は、薄膜形成時の堆積温度や熱処理温度がＦｅＰｔやＦｅＰｄに比較して高温を必要とする。このため、ＣｏＰｔ合金は、工業的な工程には不向きである。   Among these materials, the CoPt alloy requires a higher deposition temperature and heat treatment temperature when forming a thin film than FePt and FePd. For this reason, the CoPt alloy is not suitable for an industrial process.

Ｌ１0型のＦｅＰｄは、ＦｅＰｔに比較すると、十分に大きな磁気異方性エネルギー（Ｋｕ）と、ＰｄはＰｔに比べて軽元素であることから、磁気摩擦が小さく、スピン注入磁化反転に要する電流を低下させることが可能である。このため、Ｌ１0型のＦｅＰｄは、高密度のスピンＭＲＡＭの材料として有望と考えられている。 L1 0 type FePd, when compared to FePt, a sufficiently large magnetic anisotropy energy (Ku), since Pd is light elements than the Pt, the magnetic friction is small, the current required for the spin injection magnetization reversal Can be reduced. Therefore, L1 0 type FePd is considered a promising as a material for high-density spin MRAM.

M. Nakayama, T. Kai, N. Shimomura, M. Amano, E. Kitagawa, T. Nagase, M. Yoshikawa, T. Kishi, S. Ikegawa, and H. Yoda, J. Appl. Phys., Vol.103, p.07A710, 2008M. Nakayama, T. Kai, N. Shimomura, M. Amano, E. Kitagawa, T. Nagase, M. Yoshikawa, T. Kishi, S. Ikegawa, and H. Yoda, J. Appl. Phys., Vol. 103, p.07A710, 2008 X. Jiang, L. Gao, J. Z. Sun, and S. P. Parkin, Phys. Rev. Lett., Vol.97, p.217202, 2006X. Jiang, L. Gao, J. Z. Sun, and S. P. Parkin, Phys. Rev. Lett., Vol.97, p.217202, 2006 S. Mangin, D. Ravelosona, J. A. Katine, M. J. Carey, B. D. Terris, and E. E. Fullerton, Nature Mater., Vol.5, p.210, 2006S. Mangin, D. Ravelosona, J. A. Katine, M. J. Carey, B. D. Terris, and E. E. Fullerton, Nature Mater., Vol. 5, p. 210, 2006 N. Inami, H. Naganuma, T. Hiratsuka, G. Kim, T. Miyazaki, K. Sato, T. J. Konno, M. Oogane, and Y. Ando, J. Magn. Soc. Jpn.,Vol.34, p.293, 2010N. Inami, H. Naganuma, T. Hiratsuka, G. Kim, T. Miyazaki, K. Sato, TJ Konno, M. Oogane, and Y. Ando, J. Magn. Soc. Jpn., Vol. 34, p .293, 2010 G. Kim, Y. Sakuraba, M. Oogane, Y. Ando, and T. Miyazaki, Appl. Phys. Lett., Vol.92, p.172502, 2008G. Kim, Y. Sakuraba, M. Oogane, Y. Ando, and T. Miyazaki, Appl. Phys. Lett., Vol.92, p.172502, 2008 S. Mizukami, F. Wu, A. Sakuma, J. Walowski, D. Watanabe, T. Kubota, X. Zhang, H. Naganuma, M. Oogane, Y. Ando, and T. Miyazaki, Phys. Rev. Lett., Vol.106, p.117201, 2011S. Mizukami, F. Wu, A. Sakuma, J. Walowski, D. Watanabe, T. Kubota, X. Zhang, H. Naganuma, M. Oogane, Y. Ando, and T. Miyazaki, Phys. Rev. Lett ., Vol.106, p.117201, 2011

従来のＬ１0型の規則合金系の垂直磁化材料は、その厚さが数ｎｍ、例えば５ｎｍ以下程度になると垂直磁気異方性、規則度、平坦性などの種々の性能が劣化することが課題となっていた。 Challenge perpendicular magnetization materials conventional L1 0 type ordered alloy system, the number nm thickness, for example 5nm becomes much less when the vertical magnetic anisotropy, degree of order, may degrade various performances such as flatness It was.

本発明は上記課題に鑑み、垂直磁気異方性、規則度、平坦性に優れた自由層を有している磁気抵抗素子及びそれを用いた磁気メモリを提供することを目的としている。   In view of the above problems, an object of the present invention is to provide a magnetoresistive element having a free layer excellent in perpendicular magnetic anisotropy, regularity and flatness and a magnetic memory using the same.

本発明者らは、鋭意研究を行った結果、アモルファスのＣｏＦｅＢ層をＬ１0規則合金からなる自由層とトンネル絶縁層との間に挿入したところ、Ｌ１0合金が極薄の領域において垂直磁気異方性、規則度、平坦性等を向上でき、不揮発性磁気メモリの記録層として必要となる極薄試料で諸性能の劣化を低減できることを見出し、本発明を完成させるに至った。 The present inventors have intensively studied the results of, when a CoFeB layer of amorphous was inserted between the L1 0 consisting ordered alloy free layer and the tunnel insulating layer, L1 0 alloy perpendicular magnetic anisotropy in the region of the ultrathin The inventors have found that it is possible to improve the directivity, the regularity, the flatness, etc., and to reduce the deterioration of various performances with an ultra-thin sample necessary as a recording layer of a nonvolatile magnetic memory, and have completed the present invention.

上記目的を達成するため、本発明の磁気抵抗素子は、自由層と、自由層上に配設される格子歪緩和層と、格子歪緩和層上に配設されるトンネル絶縁層と、トンネル絶縁層上に配設される固定層と、を少なくとも備え、自由層はＬ１0規則合金からなり、かつ自由層の面内の垂直方向に磁化し、格子歪緩和層は、自由層とトンネル絶縁層との間に生じる格子歪を緩和する。 In order to achieve the above object, a magnetoresistive element of the present invention includes a free layer, a lattice strain relaxation layer disposed on the free layer, a tunnel insulating layer disposed on the lattice strain relaxation layer, and a tunnel insulation. includes a pinned layer disposed on the layer, at least, the free layer is magnetized in the vertical direction in the plane of consists L1 0 ordered alloy, and the free layer, the lattice strain relaxation layer, the free layer and the tunnel insulating layer Relieve the lattice distortion that occurs between

上記構成において、Ｌ１0規則合金は、好ましくは、ＦｅＰｄ層からなる。ＦｅＰｄ層の厚さは、好ましくは、２．５ｎｍ〜４ｎｍの厚さである。ＦｅＰｄ層の飽和磁化Ｍｓは、好ましくは、１０４６〜１１１４ｅｍｕ／ｃｍ3である。ＦｅＰｄ層の磁気異方性定数Ｋｕは、好ましくは、０．８×１０6ｅｒｇ／ｃｍ3以上である。
格子歪緩和層は、強磁性のアモルファス層からなる。格子歪緩和層は、強磁性の結晶層からなる。強磁性のアモルファス層又は結晶層は、好ましくは、ＣｏxＦｅ80-xＢ20（２０≦ｘ≦４０）又はＦｅ80Ｂ20からなる。アモルファス層は、好ましくは、Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20層からなる。Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20層の厚さは、好ましくは、０．５ｎｍ〜１．２ｎｍである。 In the above structure, L1 0 ordered alloy preferably consists FePd layer. The thickness of the FePd layer is preferably 2.5 nm to 4 nm. The saturation magnetization Ms of the FePd layer is preferably 1046 to 1114 emu / cm 3 . The magnetic anisotropy constant Ku of the FePd layer is preferably 0.8 × 10 6 erg / cm 3 or more.
The lattice strain relaxation layer is made of a ferromagnetic amorphous layer. The lattice strain relaxation layer is made of a ferromagnetic crystal layer. The ferromagnetic amorphous or crystalline layer is preferably made of Co x Fe 80-x B 20 (20 ≦ x ≦ 40) or Fe 80 B 20 . The amorphous layer is preferably composed of a Co 40 Fe 40 B 20 layer. The thickness of the Co 40 Fe 40 B 20 layer is preferably 0.5 nm to 1.2 nm.

本発明の磁気メモリは、上記構成の何れかに記載の磁気抵抗素子を不揮発性メモリ素子とする。上記構成において、好ましくは、磁気抵抗素子はマトリクス状に配設されている。さらに、好ましくは、書き込み及び読み出し回路を備えている。   In the magnetic memory of the present invention, the magnetoresistive element described in any of the above structures is a nonvolatile memory element. In the above configuration, the magnetoresistive elements are preferably arranged in a matrix. Further, preferably, a writing and reading circuit is provided.

本発明の磁気抵抗素子は、自由層とトンネル絶縁層との間に格子歪緩和層を有しているので、Ｌ１0規則合金からなる自由層を面内の垂直方向に磁化する際に、Ｌ１0規則合金からなる自由層とトンネル絶縁層との間に生じる格子歪みを低減し、Ｌ１0規則度が高く、磁気抵抗素子の表面を平坦とし、自由層を数ｎｍ以下の薄膜にできる磁気抵抗素子を提供することができる。 Magnetoresistive element of the present invention has a lattice strain relaxation layer between the free layer and the tunnel insulating layer, when the magnetization free layer composed of L1 0 ordered alloy in the vertical plane, L1 reducing the lattice strain caused between the free layer and the tunnel insulating layer made of 0 ordered alloy, L1 0 ordered high degree, a flat surface of the magnetoresistive element, a magnetic resistance as possible free layer below the thin film of several nm An element can be provided.

本発明の磁気抵抗素子を用いた磁気メモリによれば、自由層としてＬ１0規則度が高く、厚さが薄い垂直磁化が実現できるので高密度で不揮発の磁気メモリを提供することができる。 According to the magnetic memory using the magnetoresistive element of the present invention can provide a magnetic memory dense nonvolatile since L1 0 degree of order is high as a free layer, the thickness is thin perpendicular magnetization can be realized.

本発明の磁気抵抗素子の構造を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the structure of the magnetoresistive element of this invention. 磁気抵抗素子の動作を示す図であり、それぞれ、（ａ）は磁気抵抗素子において固定層と自由層の磁化方向が平行状態の場合、（Ｂ）は磁気抵抗素子において固定層と自由層の磁化方向が反平行の場合、（Ｃ）は等価回路図である。4A and 4B are diagrams illustrating the operation of the magnetoresistive element, in which FIG. 5A shows the magnetization directions of the fixed layer and the free layer in the magnetoresistive element, and FIG. When the directions are antiparallel, (C) is an equivalent circuit diagram. 本発明の磁気抵抗素子の変形例の構造を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the structure of the modification of the magnetoresistive element of this invention. 本発明の磁気抵抗素子を記憶素子とした磁気メモリの構成を模式的に示す図である。It is a figure which shows typically the structure of the magnetic memory which used the magnetoresistive element of this invention as the memory element. 実施例１、２、３及び４のＸ線回折の結果を示す図である。It is a figure which shows the result of the X-ray diffraction of Example 1, 2, 3 and 4. 比較例１、２、３及び４のＸ線回折の結果を示す図である。It is a figure which shows the result of the X-ray diffraction of Comparative Examples 1, 2, 3 and 4. 実施例２〜４及び比較例２〜４のＸ線回折のオーダーパラメータのＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示すグラフである。It is a graph which shows the thickness dependence of the order parameter of the X-ray diffraction of Examples 2-4 and Comparative Examples 2-4 of the FePd layer. 実施例２〜４及び比較例２〜４の多層膜表面の表面粗さのＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示すグラフである。It is a graph which shows the thickness dependence of the surface roughness of the multilayer film surface of Examples 2-4 and Comparative Examples 2-4 of the FePd layer. 実施例１〜４の多層膜の磁化曲線を示す図であり、（ａ）は実施例１、（ｂ）は実施例２、（ｃ）は実施例３、（ｄ）は実施例４を示している。It is a figure which shows the magnetization curve of the multilayer film of Examples 1-4, (a) shows Example 1, (b) shows Example 2, (c) shows Example 3, (d) shows Example 4. FIG. ing. 比較例１〜４の多層膜の磁化曲線を示す図であり、（ａ）は比較例１、（ｂ）は比較例２、（ｃ）は比較例３、（ｄ）は比較例４を示している。It is a figure which shows the magnetization curve of the multilayer film of Comparative Examples 1-4, (a) shows the comparative example 1, (b) shows the comparative example 2, (c) shows the comparative example 3, (d) shows the comparative example 4. ing. 実施例１〜４及び比較例１〜４の多層膜の飽和磁化のＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示す図である。It is a figure which shows the thickness dependence of the saturation magnetization of the multilayer film of Examples 1-4 and Comparative Examples 1-4 in the FePd layer. 実施例１〜４及び比較例１〜４の多層膜の磁気異方性定数のＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示す図である。It is a figure which shows the thickness dependence of the magnetic anisotropy constant of the multilayer film of Examples 1-4 and Comparative Examples 1-4 for the FePd layer.

以下、図面を参照しながら本発明の実施形態を具体的に説明する。
（第１の実施形態）
図１は、本発明の磁気抵抗素子１の構造を示す断面図であり、図２は、磁気抵抗素子１の動作を示す図で、それぞれ、（ａ）は磁気抵抗素子１において固定層６と自由層３の磁化方向が平行状態の場合、（Ｂ）は磁気抵抗素子１において固定層６と自由層３の磁化方向が反平行の場合、（Ｃ）は等価回路図である。
図１に示すように、磁気抵抗素子１は、基板２と、基板２上に形成される自由層３と、自由層３上に形成される格子歪緩和層４と、格子歪緩和層４上に形成されるトンネル絶縁層５と、トンネル絶縁層５上に形成される固定層６と、を含んで構成されている。
固定層６は、図の下向き矢印（↓）で示す磁化方向、つまりスピンの向きが固定されている層であり、強磁性固定層とも呼ばれている。自由層３は磁化の向きが、磁気抵抗素子１に印加される電流により変化する層であり、強磁性自由層とも呼ばれている。固定層６及び自由層３は、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、パラジウム（Ｐｄ）等の強磁性体又はこれらの合金からなる単層や複数の層で形成される。トンネル絶縁層５は、ＭｇＯやＡｌ2Ｏ3の薄膜で形成されている。 Embodiments of the present invention will be specifically described below with reference to the drawings.
(First embodiment)
FIG. 1 is a cross-sectional view showing the structure of the magnetoresistive element 1 of the present invention, and FIG. 2 is a diagram showing the operation of the magnetoresistive element 1, wherein (a) shows the fixed layer 6 and the magnetoresistive element 1, respectively. When the magnetization direction of the free layer 3 is in a parallel state, (B) is an equivalent circuit diagram when the magnetization directions of the fixed layer 6 and the free layer 3 are antiparallel in the magnetoresistive element 1.
As shown in FIG. 1, the magnetoresistive element 1 includes a substrate 2, a free layer 3 formed on the substrate 2, a lattice strain relaxation layer 4 formed on the free layer 3, and a lattice strain relaxation layer 4. And a fixed layer 6 formed on the tunnel insulating layer 5.
The fixed layer 6 is a layer in which the magnetization direction indicated by the downward arrow (↓) in the figure, that is, the spin direction is fixed, and is also called a ferromagnetic fixed layer. The free layer 3 is a layer whose magnetization direction is changed by a current applied to the magnetoresistive element 1 and is also called a ferromagnetic free layer. The fixed layer 6 and the free layer 3 are formed of a single layer or a plurality of layers made of a ferromagnetic material such as iron (Fe), cobalt (Co), palladium (Pd), or an alloy thereof. The tunnel insulating layer 5 is formed of a thin film of MgO or Al 2 O 3 .

磁気抵抗素子１は、基板２上に上記自由層３、格子歪緩和層４、トンネル絶縁層５、固定層６の順に積層されている。磁化方向は、上記各層が積層される基板２面に垂直な方向、つまり、図の下向き矢印（↓）で示す方向に垂直磁化されている。
尚、固定層や自由層には、さらに電極７が配設されてもよい。 The magnetoresistive element 1 is laminated on a substrate 2 in the order of the free layer 3, the lattice strain relaxation layer 4, the tunnel insulating layer 5, and the fixed layer 6. The magnetization direction is perpendicularly magnetized in a direction perpendicular to the surface of the substrate 2 on which the above layers are stacked, that is, a direction indicated by a downward arrow (↓) in the figure.
An electrode 7 may be further provided on the fixed layer and the free layer.

図２（ａ）に示すように、固定層６と自由層３の磁化の向きがそろっている状態を平行状態と呼び、このときの磁気抵抗素子１の抵抗値が最小となり、ＲPと表す。 As shown in FIG. 2A, a state in which the magnetization directions of the fixed layer 6 and the free layer 3 are aligned is called a parallel state, and the resistance value of the magnetoresistive element 1 at this time is minimized, and is represented by R P. .

図２（ｂ）に示すように、固定層６と自由層３の磁化の向きが逆を向いている状態を反平行状態と呼び、このとき磁気抵抗素子１の抵抗値が最大となり、ＲAPと表す。自由層３の磁化の状態を固定層６に対して平行又は反平行に制御することにより“０”、“１”の記録、つまり、書き込みができる。このように、磁気抵抗素子１に流す電流により、自由層３の磁化を平行又は反平行に変える方法は、スピン注入方式やスピン注入磁化反転と呼ばれている。スピン注入磁化反転によれば、従来の磁気抵抗素子の自由層３の磁化を変えるために印加していた外部磁場は不要となる。 As shown in FIG. 2B, a state in which the magnetization directions of the fixed layer 6 and the free layer 3 are opposite to each other is called an antiparallel state. At this time, the resistance value of the magnetoresistive element 1 becomes maximum, and R AP It expresses. By controlling the magnetization state of the free layer 3 parallel or anti-parallel to the fixed layer 6, “0” and “1” can be recorded, that is, written. As described above, the method of changing the magnetization of the free layer 3 to parallel or antiparallel by the current flowing through the magnetoresistive element 1 is called a spin injection method or spin injection magnetization reversal. According to the spin injection magnetization reversal, the external magnetic field applied to change the magnetization of the free layer 3 of the conventional magnetoresistive element becomes unnecessary.

上記自由層３及び固定層６は、何れも垂直磁化となる強磁性層とする。このような垂直磁化となる強磁性層は、Ｌ１0規則合金を用いることができる。Ｌ１0規則合金は、所謂ＣｕＡｕ型の秩序合金である。合金がＡ原子及びＢ原子からなる場合、面心立方格子を４個の単純立方副格子に分けたとき、その内の二つをＡ原子、他の二つをＢ原子が占めるような秩序合金を、Ｌ１0規則合金と呼んでいる。このような、Ｌ１0規則合金で磁化容易軸が膜面の垂直方向となる強磁性体としては、ＦｅＰｄ、ＦｅＰｔ、ＣｏＰｔ、ＭｎＡｌ、ＭｎＧａなどが挙げられる。 The free layer 3 and the fixed layer 6 are both ferromagnetic layers that are perpendicularly magnetized. Such perpendicular magnetization becomes ferromagnetic layer may be used an L1 0 ordered alloy. The L1 0 ordered alloy is a so-called CuAu type ordered alloy. When the alloy consists of A and B atoms, when the face-centered cubic lattice is divided into four simple cubic sublattices, two of them are A atoms and the other two are occupied by B atoms. Is called an L1 0 ordered alloy. Such axis of easy magnetization in L1 0 ordered alloy as a ferromagnetic body that becomes the vertical direction to the film surface, FePd, FePt, CoPt, MnAl, MnGa the like.

本発明の特徴は、Ｌ１0規則合金からなる自由層３とトンネル絶縁層５との間に生じる格子歪みを緩和するために、Ｌ１0規則合金からなる自由層３とトンネル絶縁層５との間に、格子歪緩和層４を挿入した点にある。格子歪緩和層４としては、アモルファスの強磁性層や、格子歪を緩和する厚さとした結晶からなる強磁性層を用いることができる。これにより、Ｌ１0規則合金からなる自由層３とトンネル絶縁層５との間に生じる格子歪みを、格子歪緩和層４で緩和することができ、Ｌ１0規則合金からなる自由層３の垂直磁化特性を良好とすることができる。 The feature of the present invention is that between the free layer 3 made of the L1 0 ordered alloy and the tunnel insulating layer 5 in order to relieve the lattice distortion generated between the free layer 3 made of the L1 0 ordered alloy and the tunnel insulating layer 5. In addition, the lattice strain relaxation layer 4 is inserted. As the lattice strain relaxation layer 4, an amorphous ferromagnetic layer or a ferromagnetic layer made of a crystal having a thickness that relaxes the lattice strain can be used. Thereby, the lattice strain generated between the free layer 3 made of the L1 0 ordered alloy and the tunnel insulating layer 5 can be relaxed by the lattice strain relaxation layer 4, and the perpendicular magnetization of the free layer 3 made of the L1 0 ordered alloy Good characteristics can be obtained.

強磁性のアモルファス層からなる格子歪緩和層４の材料としては、ＣｏxＦｅ80-xＢ20（２０≦ｘ≦４０）やＦｅ80Ｂ20を用いることができる。厚さとしては、０．５〜１．２ｎｍ程度である。格子歪緩和層４の厚さが、０．４ｎｍよりも薄いと、格子歪緩和層４としての作用が無くなり好ましくないが、０．５ｎｍ〜１．２ｎｍで十分に格子歪の緩和ができるので、１．２ｎｍよりも厚くする必要がない。 As a material of the lattice strain relaxation layer 4 made of a ferromagnetic amorphous layer, Co x Fe 80-x B 20 (20 ≦ x ≦ 40) or Fe 80 B 20 can be used. The thickness is about 0.5 to 1.2 nm. If the thickness of the lattice strain relaxation layer 4 is thinner than 0.4 nm, the function as the lattice strain relaxation layer 4 is lost, which is not preferable. However, since the lattice strain can be sufficiently relaxed at 0.5 nm to 1.2 nm, It is not necessary to make it thicker than 1.2 nm.

強磁性の結晶からなる格子歪緩和層４の材料としては、ＣｏxＦｅ80-xＢ20（２０≦ｘ≦４０）やＦｅ80Ｂ20を用いることができる。厚さとしては、０．５〜１．２ｎｍ程度である。格子歪緩和層４の厚さが、０．４ｎｍよりも薄いと、格子歪緩和層４としての作用が無くなり好ましくない。逆に厚さが１．２ｎｍよりも厚くなると、垂直磁気異方性が著しく劣化するので、厚くする必要がない。 As a material of the lattice strain relaxation layer 4 made of a ferromagnetic crystal, Co x Fe 80-x B 20 (20 ≦ x ≦ 40) or Fe 80 B 20 can be used. The thickness is about 0.5 to 1.2 nm. When the thickness of the lattice strain relaxation layer 4 is thinner than 0.4 nm, the function as the lattice strain relaxation layer 4 is not preferable. On the other hand, if the thickness is greater than 1.2 nm, the perpendicular magnetic anisotropy is significantly deteriorated, so that it is not necessary to increase the thickness.

本発明の磁気抵抗素子１は、以下のようにして製作することができる。
最初に、基板２上に、自由層３と、格子歪緩和層４と、トンネル絶縁層５と、固定層６と、の順に、所定の厚さで堆積する。自由層３や固定層６の強磁性体材料としては、ＦｅＰｄやＦｅＰｔ等からなるＬ１0規則合金を用いることができる。格子歪緩和層４の材料としては、ＣｏＦｅＢを用いることができる。トンネル絶縁層５としては、ＭｇＯを用いることができる。これらの各層の堆積方法としては、物理蒸着法であるスパッタ法、分子線エピタキシャル成長法（ＭＢＥ法）などを用いることができる。この基板２としては、ＭｇＯ基板や、絶縁層で被覆したＳｉ基板にＭｇＯを堆積した基板を用いることができる。格子歪緩和層４をアモルファスや結晶とするには、スパッタ法やＭＢＥ法において、成膜の条件を制御すればよい。例えば、成膜時の温度を調整すればよい。 The magnetoresistive element 1 of the present invention can be manufactured as follows.
First, the free layer 3, the lattice strain relaxation layer 4, the tunnel insulating layer 5, and the fixed layer 6 are deposited on the substrate 2 in a predetermined thickness in this order. As the ferromagnetic material of the free layer 3 and the pinned layer 6, it is possible to use an L1 0 ordered alloy consisting FePd or FePt like. As a material of the lattice strain relaxation layer 4, CoFeB can be used. As the tunnel insulating layer 5, MgO can be used. As a deposition method of each of these layers, a sputtering method which is a physical vapor deposition method, a molecular beam epitaxial growth method (MBE method), or the like can be used. As this substrate 2, an MgO substrate or a substrate obtained by depositing MgO on an Si substrate coated with an insulating layer can be used. In order to make the lattice strain relaxation layer 4 amorphous or crystal, the film forming conditions may be controlled by sputtering or MBE. For example, the temperature during film formation may be adjusted.

次に、自由層３及び固定層６の電極７を形成する。この電極形成工程には、マスク工程やエッチング工程により、磁気抵抗素子１のパターンを形成することで、磁気抵抗素子１を作製することができる。   Next, the electrode 7 of the free layer 3 and the fixed layer 6 is formed. In this electrode formation process, the magnetoresistive element 1 can be manufactured by forming a pattern of the magnetoresistive element 1 by a mask process or an etching process.

本発明の磁気抵抗素子１によれば、Ｌ１0規則合金からなる自由層３とトンネル絶縁層５との間に格子歪緩和層４を挿入したことにより、Ｌ１0規則合金からなる自由層３とトンネル絶縁層５との間に生じる格子歪みが低減し、磁気抵抗素子１として以下の優れた効果が得られる。
（１）Ｌ１0規則合金からなる自由層３の磁化容易化軸を、垂直磁化方向とする。
（２）Ｌ１0規則度が高い。
（３）磁気抵抗素子１の表面が平坦である。
（４）自由層３を数ｎｍ以下の薄膜にできる。
（５）スピン分極率が高い。 According to the magnetoresistive element 1 of the present invention, the lattice strain relaxation layer 4 is inserted between the free layer 3 made of L1 0 ordered alloy and the tunnel insulating layer 5, so that the free layer 3 made of L1 0 ordered alloy Lattice distortion generated between the tunnel insulating layer 5 and the magnetoresistive element 1 is improved as follows.
(1) The magnetization facilitating axis of the free layer 3 made of an L1 0 ordered alloy is defined as the perpendicular magnetization direction.
(2) L1 0 has a high degree of order.
(3) The surface of the magnetoresistive element 1 is flat.
(4) The free layer 3 can be a thin film of several nm or less.
(5) High spin polarizability.

（第１の実施形態の変形例）
次に、本発明の第１の実施形態の変形例に係る磁気抵抗素子１０について説明する。
図３は、本発明の磁気抵抗素子１０の構造を示す断面図である。
図３に示すように、磁気抵抗素子１０が図１に示す磁気抵抗素子１と異なるのは、さらに格子歪緩和層９をトンネル絶縁層５と固定層６との間に挿入している点にある。図１に示す格子歪緩和層４を第１の格子歪緩和層と呼んだ場合には、この格子歪緩和層９を第２の格子歪緩和層と呼んで区別する。第２の格子歪緩和層９の材料とその厚さは、第１の格子歪緩和層４と同様である。第２の格子歪緩和層９の挿入によりトンネル絶縁層５と固定層６との間に生じる格子歪を緩和することができる。 (Modification of the first embodiment)
Next, a magnetoresistive element 10 according to a modification of the first embodiment of the present invention will be described.
FIG. 3 is a cross-sectional view showing the structure of the magnetoresistive element 10 of the present invention.
As shown in FIG. 3, the magnetoresistive element 10 is different from the magnetoresistive element 1 shown in FIG. 1 in that a lattice strain relaxation layer 9 is further inserted between the tunnel insulating layer 5 and the fixed layer 6. is there. When the lattice strain relaxation layer 4 shown in FIG. 1 is called a first lattice strain relaxation layer, the lattice strain relaxation layer 9 is called a second lattice strain relaxation layer to be distinguished. The material and thickness of the second lattice strain relaxation layer 9 are the same as those of the first lattice strain relaxation layer 4. By inserting the second lattice strain relaxation layer 9, the lattice strain generated between the tunnel insulating layer 5 and the fixed layer 6 can be relaxed.

（第２の実施形態）
本発明の磁気抵抗素子１を記憶素子とした磁気メモリ２０について説明する。
図４は、本発明の磁気抵抗素子１を記憶素子とした磁気メモリ２０の構成を模式的に示す図である。
本発明の磁気メモリ２０は、上記構成の本発明の磁気抵抗素子１を、基板２上に、図１で示した１ビットのメモリセルとなる磁気抵抗素子１をＸ，Ｙマトリクスとなるように格子状に多数配列した構成を有している。各磁気抵抗素子１には、メモリセルの選択用トランジスタ２２が配設されている。
Ｘ方向（行方向）には、磁気抵抗素子１の一端に接続されるビット線２４が配設されている。磁気抵抗素子１の他端は接地されている。
Ｙ方向（列方向）には、選択用トランジスタ２２のゲートに接続されるワード線２６が配設されている。図示していない書き込み及び読み出し用の周辺回路を設ければ、大容量の磁気メモリ２０を構成することができる。選択用トランジスタ２２及び周辺回路は、ＭＯＳトランジスタを用いて作製することができる。これらの回路は、低消費電力化のために相補型ＭＯＳからなる集積回路、所謂ＣＭＯＳ集積回路で構成してもよい。 (Second Embodiment)
A magnetic memory 20 using the magnetoresistive element 1 of the present invention as a memory element will be described.
FIG. 4 is a diagram schematically showing a configuration of a magnetic memory 20 using the magnetoresistive element 1 of the present invention as a storage element.
In the magnetic memory 20 of the present invention, the magnetoresistive element 1 of the present invention having the above-described configuration is arranged on a substrate 2 so that the magnetoresistive element 1 which is the 1-bit memory cell shown in FIG. It has a configuration in which a large number of lattices are arranged. Each magnetoresistive element 1 is provided with a memory cell selection transistor 22.
A bit line 24 connected to one end of the magnetoresistive element 1 is disposed in the X direction (row direction). The other end of the magnetoresistive element 1 is grounded.
A word line 26 connected to the gate of the selection transistor 22 is disposed in the Y direction (column direction). If a peripheral circuit for writing and reading (not shown) is provided, a large-capacity magnetic memory 20 can be configured. The selection transistor 22 and the peripheral circuit can be manufactured using MOS transistors. These circuits may be constituted by an integrated circuit made of a complementary MOS, that is, a so-called CMOS integrated circuit in order to reduce power consumption.

図４の磁気メモリ２０では、任意のビット線２４とワード線２６を選択してこれらの交点にある磁気抵抗素子１に電流を流すことにより、書き込みができる。この書き込み状態、つまり記憶の読み出しは、任意のビット線２４とワード線２６を選択してこれらの交点にある磁気抵抗素子１にスピン注入磁化反転が生じない電流を流すことにより電流値を検出して行うことができる。磁気抵抗素子１は、図３に示す磁気抵抗素子１０を用いてもよい。   In the magnetic memory 20 of FIG. 4, writing can be performed by selecting an arbitrary bit line 24 and word line 26 and causing a current to flow through the magnetoresistive element 1 at the intersection thereof. In this writing state, that is, in memory reading, the current value is detected by selecting an arbitrary bit line 24 and word line 26 and passing a current that does not cause spin injection magnetization reversal to the magnetoresistive element 1 at the intersection of these. Can be done. The magnetoresistive element 1 may be the magnetoresistive element 10 shown in FIG.

本発明の磁気メモリ２０は、以下のようにして製作することができる。
最初に、Ｓｉ等の基板２上に選択用トランジスタ２２及び周辺回路をＣＭＯＳ工程で形成し、その後で、本発明の磁気メモリ２０の各メモリセル１を形成すればよい。
具体的には、上記の工程で製作した選択用トランジスタ２２及び周辺回路の全体をさらに絶縁膜で被覆し、磁気抵抗素子１の各電極だけに接続される領域の窓開けを行い、磁気抵抗素子１を形成する。次に、形成した磁気抵抗素子１、各メモリセル、ビット線２４、ワード線２６等の配線を、層間絶縁層と電極配線による多層配線層で形成すればよい。
ここで、各材料の堆積には、スパッタ法以外には、ＣＶＤ法、蒸着法、レーザアブレーション法、ＭＢＥ法などの通常の薄膜成膜法を用いることができる。また、所定の形状の電極や集積回路の配線を形成するためのマスク工程には、光露光やＥＢ露光などを用いることができる。
以下、実施例を参照して本発明をさらに詳細に説明する。 The magnetic memory 20 of the present invention can be manufactured as follows.
First, a selection transistor 22 and a peripheral circuit are formed on a substrate 2 made of Si or the like by a CMOS process, and then each memory cell 1 of the magnetic memory 20 of the present invention is formed.
Specifically, the selection transistor 22 and the entire peripheral circuit manufactured in the above process are further covered with an insulating film, and a window is opened in a region connected only to each electrode of the magnetoresistive element 1, thereby providing a magnetoresistive element. 1 is formed. Next, the formed magnetoresistive element 1, each memory cell, the bit line 24, the word line 26, and the like may be formed by a multilayer wiring layer including an interlayer insulating layer and an electrode wiring.
Here, for the deposition of each material, a normal thin film forming method such as a CVD method, a vapor deposition method, a laser ablation method, and an MBE method can be used in addition to the sputtering method. Moreover, light exposure, EB exposure, etc. can be used for the mask process for forming the electrode of predetermined shape and the wiring of an integrated circuit.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples.

試料は、ベース真空度が１０-7Ｐａの超高真空スパッタリング装置で作製した。 The sample was produced with an ultra-high vacuum sputtering apparatus with a base vacuum degree of 10 −7 Pa.

（実施例１〜４）
（１００）面を有しているＭｇＯ基板２に、Ｃｒを４０ｎｍ、Ｐｄを１０ｎｍ、ＦｅＰｄを所定の厚さで、Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20を０．５ｎｍ、ＭｇＯを２ｎｍ、キャップ層となるＴａを３ｎｍ堆積した。ＦｅＰｄ層の厚さは、実施例１〜４では、それぞれ、２．５ｎｍ、３．０ｎｍ、３．５ｎｍ、４．０ｎｍとした。ここで、図１の磁気抵抗素子１と対比すると、上記ＦｅＰｄ層は自由層３、Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20は格子歪緩和層４、ＭｇＯ層はトンネル絶縁層５に対応している。 (Examples 1-4)
On a MgO substrate 2 having a (100) plane, Cr is 40 nm, Pd is 10 nm, FePd is a predetermined thickness, Co 40 Fe 40 B 20 is 0.5 nm, MgO is 2 nm, Ta serving as a cap layer Was deposited 3 nm. In Examples 1 to 4, the thickness of the FePd layer was 2.5 nm, 3.0 nm, 3.5 nm, and 4.0 nm, respectively. Here, in contrast to the magnetoresistive element 1 in FIG. 1, the FePd layer corresponds to the free layer 3, Co 40 Fe 40 B 20 corresponds to the lattice strain relaxation layer 4, and the MgO layer corresponds to the tunnel insulating layer 5.

（比較例１〜４）
（１００）面を有しているＭｇＯ基板２に、Ｃｒを４０ｎｍ、Ｐｄを１０ｎｍ、ＦｅＰｄを所定の厚さで、ＭｇＯを２ｎｍ、キャップ層となるＴａを３ｎｍ堆積した。ＦｅＰｄ層の厚さは、比較例１〜４では、それぞれ、２．５ｎｍ、３．０ｎｍ、３．５ｎｍ、４．０ｎｍとした。比較例１〜４では、格子歪緩和層４となるＣｏ40Ｆｅ40Ｂ20層を挿入していない。 (Comparative Examples 1-4)
On the MgO substrate 2 having a (100) plane, Cr was deposited with a thickness of 40 nm, Pd with a thickness of 10 nm, FePd with a predetermined thickness, MgO with a thickness of 2 nm, and Ta serving as a cap layer with a thickness of 3 nm. In Comparative Examples 1 to 4, the thickness of the FePd layer was 2.5 nm, 3.0 nm, 3.5 nm, and 4.0 nm, respectively. In Comparative Examples 1 to 4, the Co 40 Fe 40 B 20 layer serving as the lattice strain relaxation layer 4 is not inserted.

ＦｅＰｄ層は、Ｆｅ50Ｐｄ50の合金からなるスパッタリングターゲットを用いて堆積した。Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20層は、Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20の合金からなるスパッタリングターゲットを用いて堆積した。以下、Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20層は、ＣｏＦｅＢ層と呼ぶ。ＭｇＯ層は、焼結したＭｇＯからなるスパッタリングターゲットを用いて堆積した。 The FePd layer was deposited using a sputtering target made of an alloy of Fe 50 Pd 50 . The Co 40 Fe 40 B 20 layer was deposited using a sputtering target made of an alloy of Co 40 Fe 40 B 20 . Hereinafter, the Co 40 Fe 40 B 20 layer is referred to as a CoFeB layer. The MgO layer was deposited using a sputtering target made of sintered MgO.

上記各層をスパッタリングで成膜した時の温度、即ち成膜温度について説明する。
Ｃｒ層は雰囲気温度として室温（ＲＴ）で堆積し、次に７００℃で１時間熱処理した。
次に、ＭｇＯ基板２を３５０℃まで冷却した後、Ｐｄ層を堆積した。
ＦｅＰｄ層の堆積では、基板温度を３００℃とし、アルゴン圧力を０．６Ｐａと最適化してスパッタリングを行った。この状態で基板加熱を停止し、基板２の温度を室温まで低下した。
室温において、ＦｅＰｄ層上にＣｏＦｅＢ層をスパッタリングで堆積した。ＣｏＦｅＢ層は室温で堆積したので、アモルファス構造を有している。
ＭｇＯ層とＴａ層は、室温で堆積した。 The temperature at which each of the above layers is deposited by sputtering, that is, the deposition temperature will be described.
The Cr layer was deposited at room temperature (RT) as the ambient temperature, and then heat treated at 700 ° C. for 1 hour.
Next, after cooling the MgO substrate 2 to 350 ° C., a Pd layer was deposited.
In the deposition of the FePd layer, sputtering was performed by optimizing the substrate temperature to 300 ° C. and the argon pressure to 0.6 Pa. In this state, the substrate heating was stopped, and the temperature of the substrate 2 was lowered to room temperature.
At room temperature, a CoFeB layer was deposited on the FePd layer by sputtering. Since the CoFeB layer is deposited at room temperature, it has an amorphous structure.
The MgO layer and the Ta layer were deposited at room temperature.

結晶構造は、銅（Ｃｕ）のＫα線を用いたＸＲＤ法で調べた。ＦｅＰｄ層からなるＬ１0規則合金のオーダーパラメータ（Ｓ）は、Ｌ１0規則合金の格子中の正しい配列の確率で定義され、下記（１）式により算出される。

Figure 2013168455
ここで、Ｉ001及びＩ002は、それぞれＸ線回折における超格子線と、基本線とを示しており、（１）式の添え字である「ｍｅａｓ」は測定値であり、「ｃａｌｃ」は計算値である。 The crystal structure was examined by an XRD method using copper (Cu) Kα rays. Order parameter of L1 0 ordered alloy consisting FePd layer (S) is defined by the probability of the correct sequence in the lattice of the L1 0 ordered alloy is calculated by the following equation (1).
Figure 2013168455
 Here, I 001 and I 002 respectively indicate a superlattice line and a basic line in X-ray diffraction, the subscript “meas” in equation (1) is a measured value, and “calc” is It is a calculated value.

多層膜の表面モルフォロジーは、原子間力顕微鏡を用いて調べ、多層膜表面の表面粗さＲａを算出した。   The surface morphology of the multilayer film was examined using an atomic force microscope, and the surface roughness Ra of the multilayer film surface was calculated.

３００Ｋにおける磁化特性、即ちヒステリシスループは、超伝導量子干渉素子（ＳＱＵＩＤ）を用いた磁力計で測定した。   The magnetization characteristics at 300 K, that is, the hysteresis loop, was measured with a magnetometer using a superconducting quantum interference device (SQUID).

ＸＲＤ法において、多層膜をφスキャン法により調べた。多層膜がＭｇＯ（１００）[１００]、Ｃｒ（００１）[１１０]、Ｐｄ（００１）[１００]、ＦｅＰｄ（００１）[１００]の順にエピタキシャル成長していることが分かった。
ここで、(１００)等の表記は各層の結晶面を示し、[１００]等の表記は各層の結晶方位を示している。 In the XRD method, the multilayer film was examined by the φ scan method. It was found that the multilayer film was epitaxially grown in the order of MgO (100) [100], Cr (001) [110], Pd (001) [100], and FePd (001) [100].
Here, the notation such as (100) indicates the crystal plane of each layer, and the notation such as [100] indicates the crystal orientation of each layer.

図５は、実施例１、２、３及び４のＸ線回折の結果を示す図である。図５において、縦軸はＸ線回折強度（任意目盛）、横軸は角度（°）、即ちＸ線の原子面への入射角θの２倍に相当する角度を示している。図５に示すように、ＦｅＰｄ層の厚さが３ｎｍの実施例２、ＦｅＰｄ層の厚さが３．５ｎｍの実施例３及びＦｅＰｄの厚さが４ｎｍの実施例４で、（００１）の基本線が顕著に観察されることが分かる。   FIG. 5 is a diagram showing the results of X-ray diffraction of Examples 1, 2, 3 and 4. In FIG. 5, the vertical axis represents the X-ray diffraction intensity (arbitrary scale), and the horizontal axis represents the angle (°), that is, an angle corresponding to twice the incident angle θ of the X-rays on the atomic plane. As shown in FIG. 5, Example 2 in which the thickness of the FePd layer is 3 nm, Example 3 in which the thickness of the FePd layer is 3.5 nm, and Example 4 in which the thickness of FePd is 4 nm. It can be seen that the line is noticeably observed.

図６は、比較例１、２、３及び４のＸ線回折の結果を示す図である。図６の縦軸及び横軸は図５と同じである。図６に示すように、ＦｅＰｄ層の厚さが４ｎｍの比較例４で（００１）の基本線が観察されるが、ＦｅＰｄ層の厚さが４ｎｍよりも薄い比較例１〜３では、（００１）の基本線が観察されなかった。   FIG. 6 is a diagram showing the results of X-ray diffraction of Comparative Examples 1, 2, 3, and 4. The vertical and horizontal axes in FIG. 6 are the same as those in FIG. As shown in FIG. 6, the basic line (001) is observed in Comparative Example 4 in which the thickness of the FePd layer is 4 nm, but in Comparative Examples 1 to 3 in which the thickness of the FePd layer is less than 4 nm, (001) ) Was not observed.

図７は、実施例２〜４及び比較例２〜４のＸ線回折のオーダーパラメータのＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示すグラフである。図７の縦軸はオーダーパラメータ、横軸はＦｅＰｄ層の厚さ（ｎｍ）である。なお、実施例１及び比較例１では、ＦｅＰｄ層の基本線のＸ線回折強度が弱かったので、オーダーパラメータの計算は行っていない。
図７に示すように、実施例２〜４及び比較例２〜４共に、オーダーパラメータは、僅かにＦｅＰｄ層の厚さに比例して増加することが分かる。そして、ＣｏＦｅＢ層をＦｅＰｄ層とＭｇＯ層との間に挿入した実施例２〜４では、比較例２〜４よりも顕著にオーダーパラメータが増加することが判明した。実施例及び比較例のオーダーパラメータ及び表面粗さを表１に示す。

Figure 2013168455
FIG. 7 is a graph showing the dependence of the order parameters of the X-ray diffraction of Examples 2 to 4 and Comparative Examples 2 to 4 on the thickness of the FePd layer. The vertical axis in FIG. 7 is the order parameter, and the horizontal axis is the thickness (nm) of the FePd layer. In Example 1 and Comparative Example 1, since the X-ray diffraction intensity of the basic line of the FePd layer was weak, the order parameter was not calculated.
As shown in FIG. 7, it can be seen that in both Examples 2 to 4 and Comparative Examples 2 to 4, the order parameter slightly increases in proportion to the thickness of the FePd layer. And in Examples 2-4 which inserted the CoFeB layer between the FePd layer and the MgO layer, it turned out that an order parameter increases notably compared with Comparative Examples 2-4. Table 1 shows the order parameters and surface roughness of the examples and comparative examples.
Figure 2013168455

図８は、実施例２〜４及び比較例２〜４の多層膜表面の表面粗さのＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示すグラフである。図８の縦軸は表面粗さＲａ（ｎｍ）であり、横軸はＦｅＰｄ層の厚さ（ｎｍ）である。図８に示すように、実施例１、２、３、４の多層膜の表面粗さは、それぞれ、０．４６ｎｍ、０．３２ｎｍ、０．２９ｎｍ、０．２４ｎｍである。実施例１、２、３、４の多層膜の表面粗さは、ＦｅＰｄ層の厚さが増すにつれて減少する、つまり、多層膜の平坦性が良くなることが分かる。
比較例１、２、３、４の多層膜の表面粗さは、それぞれ、０．６２ｎｍ、０．５６ｎｍ、０．５１ｎｍ、０．３５ｎｍである。実施例１〜４と同様に多層膜の表面粗さは、ＦｅＰｄ層の厚さが増すにつれて減少することが分かる。 FIG. 8 is a graph showing the dependency of the surface roughness of the multilayer film surface of Examples 2 to 4 and Comparative Examples 2 to 4 on the thickness of the FePd layer. The vertical axis in FIG. 8 is the surface roughness Ra (nm), and the horizontal axis is the thickness (nm) of the FePd layer. As shown in FIG. 8, the surface roughnesses of the multilayer films of Examples 1, 2, 3, and 4 are 0.46 nm, 0.32 nm, 0.29 nm, and 0.24 nm, respectively. It can be seen that the surface roughness of the multilayer films of Examples 1, 2, 3, and 4 decreases as the thickness of the FePd layer increases, that is, the flatness of the multilayer film improves.
The surface roughnesses of the multilayer films of Comparative Examples 1, 2, 3, and 4 are 0.62 nm, 0.56 nm, 0.51 nm, and 0.35 nm, respectively. As in Examples 1 to 4, it can be seen that the surface roughness of the multilayer film decreases as the thickness of the FePd layer increases.

上記結果から、実施例１〜４の多層膜の表面粗さは、何れも比較例１〜４に比較して小さいことが分かる。実施例１〜４の多層膜ではＣｏＦｅＢ層がＦｅＰｄ層とＭｇＯ層との間に挿入されることにより、表面粗さが小さくなり、ＦｅＰｄ層とＭｇＯ層との間の格子不整合が解消されていると考えられる。これにより、実施例２〜４の多層膜では、Ｌ１0規則合金の秩序化が促進しているものと推定される。 From the said result, it turns out that the surface roughness of the multilayer film of Examples 1-4 is all small compared with Comparative Examples 1-4. In the multilayer films of Examples 1 to 4, the CoFeB layer is inserted between the FePd layer and the MgO layer, thereby reducing the surface roughness and eliminating the lattice mismatch between the FePd layer and the MgO layer. It is thought that there is. Thus, in the multilayer films of Examples 2-4, ordering of the L1 0 ordered alloy it is presumed to be promoted.

一方、比較例１〜４では、多層膜の表面粗さが大きい。比較例１〜４では実施例に比較してＣｏＦｅＢ層がＦｅＰｄ層とＭｇＯ層との間に挿入されていないので、ＦｅＰｄ層とＭｇＯ層と間には、約７％（非特許文献４参照）の大きな格子不整合が生じて、多層膜の表面粗さが大きくなっている。   On the other hand, in Comparative Examples 1 to 4, the surface roughness of the multilayer film is large. In Comparative Examples 1 to 4, since the CoFeB layer is not inserted between the FePd layer and the MgO layer as compared with the example, the ratio between the FePd layer and the MgO layer is about 7% (see Non-Patent Document 4). A large lattice mismatch occurs, and the surface roughness of the multilayer film increases.

図９は、実施例１〜４の多層膜の磁化曲線を示す図で、（ａ）は実施例１、（ｂ）は実施例２、（ｃ）は実施例３、（ｄ）は実施例４を示している。図９の縦軸は磁化（ｅｍｕ／ｃｍ3）であり、横軸は磁場（ｋＯｅ）である。図９において、『／／』は、多層膜の磁化方向が多層膜面内、つまり水平磁化を示し、『⊥』は多層膜の磁化方向が多層膜面内の垂直方向、つまり垂直磁化を示している。
図９に示すように、ＦｅＰｄ層の厚さが２．５ｎｍの実施例１の多層膜では、多層膜の面の水平方向に磁化し易い、つまり面内磁化膜であることが分かる。ＦｅＰｄ層の厚さが３ｎｍ以上の実施例２〜４の多層膜では、多層膜の面の垂直方向に磁化し易いことが分かる。つまり、実施例１では磁化容易軸が水平方向であり、実施例２〜４では磁化容易軸が垂直方向である。実施例１〜４の多層膜の飽和磁化（ｅｍｕ／ｃｍ3）は、それぞれ、１０９５、１１１４、１０９５、１０４６である。実施例２〜４の多層膜の磁気異方性定数（ｅｒｇ／ｃｍ3）は、それぞれ、０．８×１０6、１．１×１０6、１．２×１０6であり、０．８×１０6以上であった。実施例１〜４の多層膜の飽和磁化及び磁気異方性定数を表２に示す。

Figure 2013168455
FIG. 9 is a diagram showing the magnetization curves of the multilayer films of Examples 1 to 4, where (a) is Example 1, (b) is Example 2, (c) is Example 3, and (d) is Example. 4 is shown. The vertical axis in FIG. 9 is magnetization (emu / cm 3 ), and the horizontal axis is the magnetic field (kOe). In FIG. 9, “//” indicates the magnetization direction of the multilayer film in the multilayer film surface, that is, horizontal magnetization, and “⊥” indicates the magnetization direction of the multilayer film in the vertical direction in the multilayer film surface, that is, perpendicular magnetization. ing.
As shown in FIG. 9, it can be seen that the multilayer film of Example 1 in which the thickness of the FePd layer is 2.5 nm is easily magnetized in the horizontal direction of the surface of the multilayer film, that is, an in-plane magnetization film. It can be seen that in the multilayer films of Examples 2 to 4 in which the thickness of the FePd layer is 3 nm or more, magnetization is easily performed in the direction perpendicular to the plane of the multilayer film. That is, in Example 1, the easy magnetization axis is the horizontal direction, and in Examples 2 to 4, the easy magnetization axis is the vertical direction. The saturation magnetization (emu / cm 3 ) of the multilayer films of Examples 1 to 4 are 1095, 1114, 1095, and 1046, respectively. The magnetic anisotropy constants (erg / cm 3 ) of the multilayer films of Examples 2 to 4 are 0.8 × 10 6 , 1.1 × 10 6 , and 1.2 × 10 6 , respectively. × 10 6 or more. Table 2 shows the saturation magnetization and magnetic anisotropy constants of the multilayer films of Examples 1 to 4.
Figure 2013168455

図１０は、比較例１〜４の多層膜の磁化曲線を示す図であり、（ａ）は比較例１、（ｂ）は比較例２、（ｃ）は比較例３、（ｄ）は比較例４を示している。図１０の縦軸及び横軸は図９と同じである。
図１０に示すように、ＦｅＰｄ層の厚さが２．５ｍの比較例１、同３．０ｎｍの比較例２、同３．５ｎｍの比較例３の多層膜では、多層膜の面の水平方向に磁化し易いことが分かる。ＦｅＰｄ層の厚さが４．０ｎｍの比較例４の多層膜では、多層膜の面の垂直方向に磁化し易いことが分かる。つまり、比較例１〜３では磁化容易軸が水平方向であり、比較例４では磁化容易軸が垂直方向である。比較例１〜４の多層膜の飽和磁化（ｅｍｕ／ｃｍ3）は、それぞれ、１０８５、１０３１、１０４４、１０４８である。比較例４の多層膜の磁気異方性定数（ｅｒｇ／ｃｍ3）は、０．５×１０6であった。 FIG. 10 is a diagram illustrating the magnetization curves of the multilayer films of Comparative Examples 1 to 4, where (a) is Comparative Example 1, (b) is Comparative Example 2, (c) is Comparative Example 3, and (d) is Comparative. Example 4 is shown. The vertical and horizontal axes in FIG. 10 are the same as those in FIG.
As shown in FIG. 10, in the multilayer film of Comparative Example 1 in which the thickness of the FePd layer is 2.5 m, Comparative Example 2 in the same 3.0 nm, and Comparative Example 3 in the same 3.5 nm, the horizontal direction of the surface of the multilayer film It turns out that it is easy to magnetize. It can be seen that the multilayer film of Comparative Example 4 in which the thickness of the FePd layer is 4.0 nm is easily magnetized in the direction perpendicular to the plane of the multilayer film. That is, in Comparative Examples 1 to 3, the easy magnetization axis is in the horizontal direction, and in Comparative Example 4, the easy magnetization axis is in the vertical direction. The saturation magnetization (emu / cm 3 ) of the multilayer films of Comparative Examples 1 to 4 are 1085, 1031, 1044, and 1048, respectively. The magnetic anisotropy constant (erg / cm 3 ) of the multilayer film of Comparative Example 4 was 0.5 × 10 6 .

上記結果から実施例２及び３では、ＦｅＰｄ層を比較例４のＦｅＰｄ層の厚さである４ｎｍより薄い３ｎｍ及び３．５ｎｍで磁化容易軸を垂直方向にできることが分かる。実施例２〜４及び比較例４の磁化容易軸が垂直方向である点は、ＸＲＤにより測定して図７に示したオーダーパラメータのＦｅＰｄ層の厚さ依存性に一致している。   From the above results, it can be seen that in Examples 2 and 3, the easy axis of magnetization can be made perpendicular to the FePd layer at 3 nm and 3.5 nm, which are thinner than the thickness of the FePd layer of Comparative Example 4, which is 4 nm. The point that the easy axes of Examples 2 to 4 and Comparative Example 4 are perpendicular to each other corresponds to the thickness dependence of the order parameter shown in FIG. 7 as measured by XRD.

図１１は、実施例１〜４及び比較例１〜４の多層膜の飽和磁化のＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示す図である。図１１の縦軸は飽和磁化（Ｍｓ）（ｅｍｕ／ｃｍ3）であり、横軸はＦｅＰｄ層の厚さ（ｎｍ）である。図１１には、バルクのＦｅＰｄからなるＬ１0規則合金で得られる飽和磁化の値を点線で示している。
図１１に示すように、実施例１〜４で得た飽和磁化は、バルクのＦｅＰｄからなるＬ１0規則合金で得られる約１１００ｅｍｕ／ｃｍ3と良く一致していることが分かる。
一方、比較例１〜４で得た飽和磁化は、バルクのＦｅＰｄからなるＬ１0規則合金で得られる値よりも若干低い値である。 FIG. 11 is a diagram showing the dependence of saturation magnetization of the multilayer films of Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 4 on the thickness of the FePd layer. In FIG. 11, the vertical axis represents saturation magnetization (Ms) (emu / cm 3 ), and the horizontal axis represents the thickness (nm) of the FePd layer. Figure 11 shows the values of the saturation magnetization obtained in L1 0 ordered alloy composed of bulk FePd by dotted lines.
As shown in FIG. 11, in the saturation magnetization is obtained Examples 1 to 4, it is seen that good agreement with about 1100 emu / cm 3 obtained by the L1 0 ordered alloy composed of bulk FePd.
On the other hand, the saturation magnetization obtained in Comparative Examples 1 to 4 are slightly lower than the value obtained in L1 0 ordered alloy composed of bulk FePd.

図１２は、実施例１〜４及び比較例１〜４の多層膜の磁気異方性定数のＦｅＰｄ層の厚さ依存性を示す図である。図１２の縦軸は磁気異方性定数（Ｋｕ）（ｅｒｇ／ｃｍ3）で、横軸はＦｅＰｄ層の厚さ（ｎｍ）である。多層膜の磁気異方性定数（Ｋｕ）は、水平磁化の場合は負で、垂直磁化の場合は正である。
図１１に示すように、ＦｅＰｄ層の厚さが２．５ｎｍの実施例１の多層膜の磁気異方性定数Ｋｕは負である。ＣｏＦｅＢ層がＦｅＰｄ層とＭｇＯ層との間に挿入され、かつ、ＦｅＰｄ層の厚さが３ｎｍ以上である実施例２〜４の多層膜の磁気異方性定数Ｋｕは正である。特にＦｅＰｄ層の厚さが３ｎｍ、３．５ｎｍの実施例２及び実施例３では、飽和磁化Ｍｓと磁気異方性定数Ｋｕの双方が大きいことが分かった。
一方、ＣｏＦｅＢ層がＦｅＰｄ層とＭｇＯ層との間に挿入されていない比較例１〜４の場合、ＦｅＰｄ層の厚さが４ｎｍよりも小さいと、多層膜の面の水平方向に磁化し易いことが分かる。 FIG. 12 is a diagram showing the dependence of the magnetic anisotropy constant of the multilayer films of Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 4 on the thickness of the FePd layer. The vertical axis in FIG. 12 is the magnetic anisotropy constant (Ku) (erg / cm 3 ), and the horizontal axis is the thickness (nm) of the FePd layer. The magnetic anisotropy constant (Ku) of the multilayer film is negative for horizontal magnetization and positive for vertical magnetization.
As shown in FIG. 11, the magnetic anisotropy constant Ku of the multilayer film of Example 1 in which the thickness of the FePd layer is 2.5 nm is negative. The magnetic anisotropy constant Ku of the multilayer films of Examples 2 to 4 in which the CoFeB layer is inserted between the FePd layer and the MgO layer and the thickness of the FePd layer is 3 nm or more is positive. In particular, in Example 2 and Example 3 in which the thickness of the FePd layer was 3 nm and 3.5 nm, it was found that both the saturation magnetization Ms and the magnetic anisotropy constant Ku were large.
On the other hand, in the case of Comparative Examples 1 to 4 in which the CoFeB layer is not inserted between the FePd layer and the MgO layer, if the thickness of the FePd layer is smaller than 4 nm, it is easy to magnetize in the horizontal direction of the surface of the multilayer film. I understand.

上記実施例１〜４及び比較例１〜４によれば、ＣｏＦｅＢ層をＦｅＰｄ層とＭｇＯ層との間に挿入した実施例において、垂直磁化特性が良好であることが分かる。   According to Examples 1 to 4 and Comparative Examples 1 to 4, it can be seen that the perpendicular magnetization characteristics are good in the examples in which the CoFeB layer is inserted between the FePd layer and the MgO layer.

本発明は上記実施例に限定されることなく、特許請求の範囲に記載した発明の範囲内で種々の変形が可能であり、それらも本発明の範囲内に含まれることはいうまでもない。例えば、格子歪緩和層４は、自由層３及びトンネル絶縁層５の材料に応じて、その材料や厚さは適宜に設計することができる。   The present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications are possible within the scope of the invention described in the claims, and it goes without saying that these are also included in the scope of the present invention. For example, the material and thickness of the lattice strain relaxation layer 4 can be appropriately designed according to the materials of the free layer 3 and the tunnel insulating layer 5.

１、１０：磁気抵抗素子
２：基板
３：自由層
４、９：格子歪緩和層
５：トンネル絶縁層
６：固定層
７：電極
２０：磁気メモリ
２２：選択用トランジスタ
２４：ビット線
２６：ワード線 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1, 10: Magnetoresistive element 2: Substrate 3: Free layer 4, 9: Lattice strain relaxation layer 5: Tunnel insulating layer 6: Fixed layer 7: Electrode 20: Magnetic memory 22: Transistor for selection 24: Bit line 26: Word line

Claims (13)

自由層と、該自由層上に配設される格子歪緩和層と、該格子歪緩和層上に配設されるトンネル絶縁層と、該トンネル絶縁層上に配設される固定層と、を少なくとも備え、
上記自由層はＬ１0規則合金からなり、かつ該自由層の面内の垂直方向に磁化し、
上記格子歪緩和層は、上記自由層と上記トンネル絶縁層との間に生じる格子歪を緩和する、磁気抵抗素子。 A free layer, a lattice strain relaxation layer disposed on the free layer, a tunnel insulating layer disposed on the lattice strain relaxation layer, and a fixed layer disposed on the tunnel insulation layer. At least,
The free layer is made of an L1 0 ordered alloy and magnetized in the vertical direction in the plane of the free layer;
The lattice strain relaxation layer relaxes a lattice strain generated between the free layer and the tunnel insulating layer. 前記Ｌ１0規則合金は、ＦｅＰｄ層からなる、請求項１に記載の磁気抵抗素子。 The magnetoresistive element according to claim 1, wherein the L1 0 ordered alloy is composed of a FePd layer. 前記ＦｅＰｄ層の厚さは、２．５ｎｍ〜４ｎｍである、請求項２に記載の磁気抵抗素子。   The magnetoresistive element according to claim 2, wherein the thickness of the FePd layer is 2.5 nm to 4 nm. 前記ＦｅＰｄ層の飽和磁化Ｍｓは、１０４６〜１１１４ｅｍｕ／ｃｍ3である、請求項３に記載の磁気抵抗素子。 The magnetoresistive element according to claim 3 , wherein the saturation magnetization Ms of the FePd layer is 1046 to 1114 emu / cm 3 . 前記ＦｅＰｄ層の磁気異方性定数Ｋｕは、０．８×１０6ｅｒｇ／ｃｍ3以上である、請求項３に記載の磁気抵抗素子。 4. The magnetoresistive element according to claim 3, wherein the magnetic anisotropy constant Ku of the FePd layer is 0.8 × 10 6 erg / cm 3 or more. 前記格子歪緩和層は、強磁性のアモルファス層からなる、請求項１に記載の磁気抵抗素子。   The magnetoresistive element according to claim 1, wherein the lattice strain relaxation layer is made of a ferromagnetic amorphous layer. 前記格子歪緩和層は、強磁性の結晶層からなる、請求項１に記載の磁気抵抗素子。   The magnetoresistive element according to claim 1, wherein the lattice strain relaxation layer is made of a ferromagnetic crystal layer. 前記強磁性のアモルファス層又は結晶層は、ＣｏxＦｅ80-xＢ20（２０≦ｘ≦４０）又はＦｅ80Ｂ20からなる、請求項６又は７に記載の磁気抵抗素子。 The amorphous layer or crystalline layer of ferromagnetic consists Co x Fe 80-x B 20 (20 ≦ x ≦ 40) or Fe 80 B 20, magnetoresistive element according to claim 6 or 7. 前記アモルファス層は、Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20層からなる、請求項８に記載の磁気抵抗素子。 The magnetoresistive element according to claim 8, wherein the amorphous layer is made of a Co 40 Fe 40 B 20 layer. 前記Ｃｏ40Ｆｅ40Ｂ20層の厚さは、０．５ｎｍ〜１．２ｎｍである、請求項９に記載の磁気抵抗素子。 10. The magnetoresistive element according to claim 9, wherein the Co 40 Fe 40 B 20 layer has a thickness of 0.5 nm to 1.2 nm. 請求項１〜１０の何れかに記載の磁気抵抗素子を、不揮発性メモリ素子とする、磁気メモリ。   A magnetic memory comprising the magnetoresistive element according to claim 1 as a nonvolatile memory element. 前記磁気抵抗素子が、マトリクス状に配設されている、請求項１１に記載の磁気メモリ。   The magnetic memory according to claim 11, wherein the magnetoresistive elements are arranged in a matrix. さらに、書き込み及び読み出し回路を備えている、請求項１１に記載の磁気メモリ。   The magnetic memory according to claim 11, further comprising a write and read circuit.
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