JP2009242773A - Methane gas concentration device, method therefor, fuel gas production device and method therefor - Google Patents

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恭裕 土田
Yasunori Ooka
靖典 大岡
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a methane gas concentration device which can obtain a methane gas with a high concentration at a high recovery rate. <P>SOLUTION: The methane gas concentration device 1 where, from a mixed gas at least comprising a methane gas and carbon dioxide, the carbon dioxide is separated, so as to concentrate the methane gas, includes: a first concentration apparatus 11 where the methane gas is concentrated by a separation membrane allowing the carbon dioxide to preferentially permeate from the mixed gas; a second concentration apparatus 12 where the methane gas is further concentrated by a separation membrane allowing the carbon dioxide to preferentially permeate from a non-permeating gas in the first concentration apparatus 11; and a recovery apparatus 13 where the methane gas is recovered by a separation membrane allowing the carbon dioxide to further preferentially permeate from a permeating gas in the first concentration apparatus 11, thus, the methane gas with a high concentration can be obtained at a high recovery rate. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明は、メタンガスと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスを濃縮するメタンガス濃縮装置および方法、ならびにメタンガスと熱量調節用の高熱量ガスとを含む燃料ガスの製造装置および方法に関するものである。   The present invention relates to a methane gas concentrating apparatus and method for concentrating methane gas by separating carbon dioxide from a mixed gas containing methane gas and carbon dioxide, and a fuel gas production apparatus and method including methane gas and a high calorific gas for heat quantity adjustment. Is.

従来から、し尿、浄化水汚泥、下水処理汚泥、家畜糞尿、生ゴミ等の有機性廃棄物をメタン発酵菌により嫌気性発酵処理することにより、有機性廃棄物を分解して主としてメタンガスと二酸化炭素を含むバイオガスを発生させ、このバイオガスをエネルギーとして有効活用する技術が開発されている。   Conventionally, organic waste such as human waste, purified water sludge, sewage treatment sludge, livestock manure, and garbage is subjected to anaerobic fermentation treatment with methane fermentation bacteria to decompose organic waste mainly to produce methane gas and carbon dioxide. A technology has been developed to generate biogas containing methane and effectively use this biogas as energy.

一方、発生させたバイオガスから高濃度のメタンや二酸化炭素を分離する回収技術も種々のものが開発されている。特に、小型〜中型の設備に利用できるものとして膜分離法があげられる。   On the other hand, various recovery techniques for separating high-concentration methane and carbon dioxide from the generated biogas have been developed. In particular, a membrane separation method can be cited as a method that can be used for small to medium-sized facilities.

このような膜分離法は、高分子膜等を用いてガス成分の透過速度の差によって成分分離を行なうものであり、加圧ガスを膜に通過させるだけでガス成分の分離が可能で、対象ガスの種類や処理ガス量等に合わせて分離膜を選択し、必要に応じて複数の分離膜を並列に組み合わせて使用したり（下記の特許文献１〜３）、直列に組み合わせて使用したりすることが行なわれている（下記の特許文献４）。
特開平１１−３７２３号公報 特開２００１−９４９号公報 特表２００６−５０７３８５号公報 特開２００７−２５４５７２号公報 Such a membrane separation method uses a polymer membrane or the like to separate components based on the difference in permeation rate of gas components, and allows gas components to be separated simply by passing pressurized gas through the membrane. Select a separation membrane according to the type of gas, amount of processing gas, etc., and use a plurality of separation membranes in parallel as necessary (Patent Documents 1 to 3 below) or use in combination in series (Patent Document 4 below).
Japanese Patent Laid-Open No. 11-3723 JP 2001-949 A JP-T-2006-507385 JP 2007-254572 A

しかしながら、複数の分離膜を単に並列に使用したのでは、回収率はある程度あげることができるものの、高濃度のメタンガスを得るには限界がある。一方、複数の分離膜を単に直列に使用したのでは、ある程度高濃度のメタンガスを得ることができるものの、回収率を上げるのには限界がある。このように、高回収率で高濃度のメタンガスを得ることができるメタンガスの濃縮装置は得られていなかったのが実情である。また、二酸化炭素とメタンを主として含むバイオガスを原料として燃料ガスを得ようとすると、メタンガスだけでは十分な熱量が得られない場合があるという問題があった。   However, if a plurality of separation membranes are simply used in parallel, the recovery rate can be increased to some extent, but there is a limit to obtaining a high concentration of methane gas. On the other hand, if a plurality of separation membranes are simply used in series, methane gas with a somewhat high concentration can be obtained, but there is a limit to increasing the recovery rate. Thus, the actual situation is that a methane gas concentrator capable of obtaining a high concentration methane gas with a high recovery rate has not been obtained. Further, when a fuel gas is obtained using a biogas mainly containing carbon dioxide and methane as a raw material, there is a problem that a sufficient amount of heat may not be obtained only with methane gas.

本発明は、このような問題を解決するためになされたものであり、高回収率で高濃度のメタンガスを得ることができるメタンガス濃縮装置および方法ならびに燃料ガスの製造装置および方法を提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve such a problem, and provides a methane gas concentrating device and method and a fuel gas manufacturing device and method capable of obtaining a high concentration methane gas with a high recovery rate. Objective.

上記目的を達成するため、本発明のメタンガス濃縮装置は、少なくともメタンガスと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスを濃縮するメタンガス濃縮装置であって、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを濃縮する第１濃縮装置と、
上記第１濃縮装置の非透過ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスをさらに濃縮する第２濃縮装置と、
上記第１濃縮装置の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを回収する回収装置とを備えたことを要旨とする。 In order to achieve the above object, the methane gas concentrator of the present invention is a methane gas concentrator that separates carbon dioxide from a mixed gas containing at least methane gas and carbon dioxide to concentrate the methane gas,
A first concentrator for concentrating methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
A second concentrator that further concentrates methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the non-permeate gas of the first concentrator;
The gist of the present invention is to provide a recovery device that recovers methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentrator.

また、上記目的を達成するため、本発明のメタンガス濃縮方法は、少なくともメタンガスと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスを濃縮するメタンガス濃縮方法であって、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを濃縮する第１濃縮工程と、
上記第１濃縮工程の非透過ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスをさらに濃縮する第２濃縮工程と、
上記第１濃縮工程の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを回収する回収工程とを備えたことを要旨とする。 Further, in order to achieve the above object, the methane gas concentration method of the present invention is a methane gas concentration method for concentrating methane gas by separating carbon dioxide from a mixed gas containing at least methane gas and carbon dioxide,
A first concentration step of concentrating methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
A second concentration step in which methane gas is further concentrated by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the non-permeate gas in the first concentration step;
The present invention includes a recovery step of recovering methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentration step.

また、上記目的を達成するため、本発明の燃料ガスの製造装置は、メタンガスと熱量調節用の高熱量ガスとを含む燃料ガスの製造装置であって、
有機物を分解して得られたバイオガスに対して高熱量ガスを添加してバイオガスと高熱量ガスとの混合ガスとする高熱量ガス添加手段と、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを濃縮する第１濃縮装置と、
上記第１濃縮装置の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを回収する回収装置とを備えたことを要旨とする。 In order to achieve the above object, a fuel gas production apparatus of the present invention is a fuel gas production apparatus containing methane gas and a high calorific gas for calorie adjustment,
A high calorific gas addition means for adding a high calorific gas to a biogas obtained by decomposing an organic substance to form a mixed gas of the biogas and the high calorific gas;
A first concentrator for concentrating methane gas and high calorific gas with a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
The gist of the present invention is to provide a recovery device that recovers methane gas and high calorific gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentrator.

また、上記目的を達成するため、本発明の燃料ガスの製造方法は、メタンガスと熱量調節用の高熱量ガスとを含む燃料ガスの製造方法であって、
有機物を分解して得られたバイオガスに対して高熱量ガスを添加してバイオガスと高熱量ガスとの混合ガスとする高熱量ガス添加工程と、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを濃縮する第１濃縮工程と、
上記第１濃縮工程の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを回収する回収工程とを備えたことを要旨とする。 In order to achieve the above object, a method for producing a fuel gas of the present invention is a method for producing a fuel gas containing methane gas and a high calorific gas for adjusting the calorific value,
A high calorific gas addition step of adding a high calorific gas to the biogas obtained by decomposing organic matter to make a mixed gas of the biogas and the high calorific gas,
A first concentration step of concentrating methane gas and high calorific gas with a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
The present invention includes a recovery step of recovering methane gas and high calorific gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentration step.

本発明のメタンガス濃縮装置および方法は、分離膜による第１段階と第２段階の２段階の濃縮により二酸化炭素を除去してメタンガスを濃縮するため、高濃度の濃縮メタンガスを得ることができる。また、第１段階の濃縮の透過ガスをさらに分離膜によって二酸化炭素を分離してメタンガスを回収することから、メタンガスの回収率を飛躍的に向上することができる。このように、高回収率で高濃度のメタンガスを得ることができ、例えば、メタンガスの含有率が６０％未満の混合ガスや、混合ガス中に空気等の不純ガスが混入するような環境であっても高回収率で高濃度のメタンガスを得ることができる。また、メタンガスを高回収率で回収した後の排ガスとして高濃度の二酸化炭素ガスを得ることができ、二酸化炭素回収装置としての機能も同時に発揮する。   The methane gas concentrating apparatus and method of the present invention removes carbon dioxide and concentrates the methane gas by two-stage concentration of the first stage and the second stage by the separation membrane, so that highly concentrated methane gas can be obtained. Further, since the permeated gas concentrated in the first stage is further separated into carbon dioxide by a separation membrane to recover methane gas, the recovery rate of methane gas can be dramatically improved. In this way, it is possible to obtain methane gas with a high recovery rate and high concentration. For example, the environment is such that a mixed gas having a methane gas content of less than 60% or an impurity gas such as air is mixed in the mixed gas. Even with this, it is possible to obtain a high concentration of methane gas with a high recovery rate. In addition, high-concentration carbon dioxide gas can be obtained as exhaust gas after recovering methane gas at a high recovery rate, and the function as a carbon dioxide recovery device is also exhibited at the same time.

本発明のメタンガス濃縮装置および方法において、上記第２濃縮装置または工程の透過ガスおよび回収装置の非透過ガスを第１濃縮装置または工程の導入側に還流させる場合には、第２濃縮装置または工程において透過した二酸化炭素およびメタンガスを第１濃縮装置または工程に再び導入するとともに、回収装置で透過しなかったメタンガスを第１濃縮装置または工程に再び導入し、メタンガスの濃縮濃度および回収率を向上することができる。   In the methane gas concentrating apparatus and method of the present invention, when the permeate gas of the second concentrator or process and the non-permeate gas of the recovery apparatus are refluxed to the introduction side of the first concentrator or process, the second concentrator or process is used. The carbon dioxide and methane gas permeated in step 1 are reintroduced into the first concentrator or process, and methane gas that has not permeated through the recovery unit is reintroduced into the first concentrator or process, thereby improving the concentration and recovery rate of methane gas. be able to.

本発明のメタンガス濃縮装置および方法において、上記第１濃縮装置または工程と第２濃縮装置または工程の分離膜の面積が略等しい場合には、上記第１濃縮装置または工程と第２濃縮装置または工程の分離膜の面積を略等しくすることにより、第１濃縮装置と第２濃縮装置に同じ分離膜の濃縮装置を用いることができて設備効率面で有利である。また、第１濃縮装置または工程の導入圧と第２濃縮装置または工程の導入圧との差が少ないため、分離膜の面積を略等しくすることで第１濃縮装置または工程も第２濃縮装置または工程も略同等の濃縮性能が発揮され、メタンガスの濃縮濃度および回収率を向上することができる。   In the methane gas concentrating device and method of the present invention, when the areas of the separation membranes of the first concentrating device or step and the second concentrating device or step are substantially equal, the first concentrating device or step and the second concentrating device or step. By making the separation membranes substantially equal in area, it is possible to use the same separation membrane concentrator for the first concentrator and the second concentrator, which is advantageous in terms of equipment efficiency. In addition, since the difference between the introduction pressure of the first concentrator or the process and the introduction pressure of the second concentrator or the process is small, the first concentrator or the process is also the second concentrator or the process by making the area of the separation membrane substantially equal. In the process, substantially the same concentration performance is exhibited, and the concentration of methane gas and the recovery rate can be improved.

本発明のメタンガス濃縮装置および方法において、上記回収装置または工程の分離膜の面積を第１濃縮装置または工程の分離膜の面積よりも小さくした場合には、回収装置または工程の分離膜をメタンガスがより透過し難くなり、メタンガスの回収効率を向上することができる。   In the methane gas concentrating device and method of the present invention, when the area of the separation membrane of the recovery device or process is smaller than the area of the separation membrane of the first concentration device or process, methane gas is used as the separation membrane of the recovery device or process. It becomes difficult to permeate, and the recovery efficiency of methane gas can be improved.

本発明のメタンガス濃縮装置および方法において、上記回収装置または工程における分離膜の透過前後の差圧を０．１ＭＰａ以下とした場合には、回収装置または工程の分離膜をメタンガスがより透過し難くなり、メタンガスの回収効率を向上することができる。   In the methane gas concentrating device and method of the present invention, when the differential pressure before and after permeation of the separation membrane in the recovery device or process is 0.1 MPa or less, methane gas is more difficult to permeate the separation membrane of the recovery device or process. The methane gas recovery efficiency can be improved.

本発明の燃料ガスの製造装置および方法は、あらかじめバイオガスに対して高熱量ガスを添加してバイオガスと高熱量ガスとの混合ガスとし、この混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスと高熱量ガスを濃縮する。このようにすることにより、あらかじめバイオガスに対する混合比率を定めて高熱量ガスを添加することにより、メタンガスと高熱量ガスが所定比率で混合された所定熱量の燃料ガスを得ることができ、このように、バイオガスを原料として十分な熱量で安定した品質の燃料ガスを簡単な制御で得ることができる。   The fuel gas production apparatus and method of the present invention add a high calorific gas to a biogas in advance to obtain a mixed gas of the biogas and the high calorific gas, and separate carbon dioxide from the mixed gas to obtain a methane gas and a high gas. Concentrate the calorific gas. In this way, a fuel gas having a predetermined calorific value in which methane gas and high calorific gas are mixed at a predetermined ratio can be obtained by preliminarily setting a mixing ratio with respect to biogas and adding a high calorific gas. In addition, a stable quality fuel gas can be obtained with a simple control with a sufficient amount of heat using biogas as a raw material.

本発明の燃料ガスの製造装置および方法において、上記添加手段は、第１濃縮装置または工程に導入するガスを昇圧する昇圧手段の上流においてバイオガスに対して高熱量ガスを添加する場合には、低圧なバイオガスに対して高熱量ガスを添加できて高熱量ガスの液化を防ぐ。これにより、分離膜透過後のメタンガスと高熱量ガスの混合比率の変動を防止し、安定した品質の燃料ガスを簡単な制御で得ることができる。   In the fuel gas production apparatus and method of the present invention, when the addition means adds a high calorific value gas to the biogas upstream of the boosting means for boosting the gas introduced into the first concentrator or the process, High calorific gas can be added to low pressure biogas to prevent liquefaction of high calorific gas. Thereby, the fluctuation | variation of the mixing ratio of methane gas and high calorie | heat amount gas after permeation | transmission of a separation membrane can be prevented, and stable quality fuel gas can be obtained by simple control.

本発明の燃料ガスの製造装置および方法において、上記回収装置または工程の分離膜の面積を第１濃縮装置または工程の分離膜の面積よりも小さくした場合には、回収装置または工程の分離膜をメタンガスがより透過し難くなり、メタンガスの回収効率を向上することができる。   In the fuel gas production apparatus and method of the present invention, when the area of the separation membrane of the recovery device or process is smaller than the area of the separation membrane of the first concentration device or process, the separation membrane of the recovery device or process is used. It becomes difficult for methane gas to permeate, and the recovery efficiency of methane gas can be improved.

つぎに、本発明を実施するための最良の形態を説明する。   Next, the best mode for carrying out the present invention will be described.

図１は、本発明が適用される燃料ガス製造装置の一例を示す構成図である。   FIG. 1 is a configuration diagram showing an example of a fuel gas production apparatus to which the present invention is applied.

この燃料ガス製造装置は、少なくともメタンガスと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスを濃縮するメタンガス濃縮装置１を備え、メタンガスと熱量調節用の高熱量ガスとを含む燃料ガスを製造するものである。   This fuel gas production apparatus includes a methane gas concentrator 1 that separates carbon dioxide from a mixed gas containing at least methane gas and carbon dioxide to concentrate the methane gas, and produces a fuel gas containing methane gas and a high calorific gas for heat quantity adjustment. To do.

上記燃料ガス製造装置は、原料ガスとして有機物を分解して得られたバイオガスを使用する。上記バイオガスは、有機性廃棄物を嫌気性雰囲気でメタン菌などの嫌気性微生物を用いて有機物を分解処理する消化槽（図示せず）等により発生させ、メタンを高濃度に含有するとともに二酸化炭素を含有するガスである。   The fuel gas production apparatus uses biogas obtained by decomposing organic substances as a raw material gas. The biogas is generated in a digestion tank (not shown) that decomposes organic waste using anaerobic microorganisms such as methane bacteria in an anaerobic atmosphere. It is a gas containing carbon.

上記消化槽は、例えば、円筒槽、矩形槽及び卵形槽などの形状が用いられる。また、上記消化槽としては、発生した消化ガスを循環するとともに攪拌する攪拌装置が設けられた１段構造のものを用いることもできるし、通性嫌気性菌により蛋白質などの高分子有機物を有機酸などの低分子有機物に分解する酸発酵槽や、油脂分などを高温で分解して溶解する可溶化槽などを前段に設けて２段構造のものを用いることもできる。   For example, a cylindrical tank, a rectangular tank, an egg-shaped tank, or the like is used as the digestion tank. In addition, as the digester, a one-stage structure provided with a stirring device for circulating and stirring the generated digestion gas can be used, or a high-molecular organic substance such as a protein is organically treated by facultative anaerobic bacteria. It is also possible to use an acid fermentation tank that decomposes into low-molecular organic substances such as acids, a solubilization tank that decomposes and dissolves oils and fats at a high temperature, and the like in a two-stage structure.

上記原料ガスをメタンガス濃縮装置１に導入する原料ガス導入路３には、ＬＰＧボンベ４に連通するプロパンガス添加路５が接続され、有機物を分解して得られたバイオガスに対して高熱量ガスとしてプロパンガスを添加してバイオガスとプロパンガスとの混合ガスとする。ＬＰＧボンベ４およびプロパンガス添加路５が本発明の高熱量ガス添加手段として機能する。なお、プロパンガス添加路５に変えて図示において鎖線で示すプロパンガス添加路５ａを設け、高熱量ガスを圧縮機６の下流側において添加するようにすることもできる。   A propane gas addition passage 5 communicating with the LPG cylinder 4 is connected to the raw material gas introduction passage 3 for introducing the raw material gas into the methane gas concentrator 1, and a high calorific value gas is obtained with respect to the biogas obtained by decomposing organic matter. As a mixed gas of biogas and propane gas. The LPG cylinder 4 and the propane gas addition path 5 function as the high calorific gas addition means of the present invention. Instead of the propane gas addition path 5, a propane gas addition path 5a indicated by a chain line in the drawing may be provided so that the high calorific gas is added on the downstream side of the compressor 6.

高熱量ガスとしては、プロパンガスだけでなく、エタンガスやブタンガスを用いることもでき、これらは単独でもしくは併せて用いることができる。   As the high calorific gas, not only propane gas but also ethane gas or butane gas can be used, and these can be used alone or in combination.

このように、メタンガスと二酸化炭素を含むバイオガスに対して、熱量調節用の高熱量ガスを所定の割合で添加して混合ガスとする。そして、この混合ガスから二酸化炭素を分離することにより、メタンガスに対して所定割合以上で高熱量ガスが添加された燃料用ガスを得ることができる。ここでの高熱量ガスの添加割合は、最終的に得られる燃料ガスの熱量を例えば都市ガス等の規格に合わせるように設定することが行なわれる。   In this way, a high calorific gas for calorie adjustment is added to the biogas containing methane gas and carbon dioxide at a predetermined ratio to obtain a mixed gas. And by separating carbon dioxide from this mixed gas, it is possible to obtain a fuel gas to which a high calorific gas is added at a predetermined ratio or more with respect to methane gas. Here, the addition ratio of the high calorific gas is set so that the calorific value of the finally obtained fuel gas matches the standard of, for example, city gas.

バイオガスに対して所定割合でプロパンガスが添加された混合ガスは、圧縮機６で０．５〜０．９ＭＰａ（ゲージ圧力）程度の所定圧力に昇圧されてメタンガス濃縮装置１に導入される。したがって、本実施形態では、高熱量ガスの添加手段は、後述する第１濃縮装置１１に導入するガスを昇圧する昇圧手段としての圧縮機６の上流においてバイオガスに対して高熱量ガスを添加するようになっている。   The mixed gas in which propane gas is added at a predetermined ratio with respect to the biogas is boosted to a predetermined pressure of about 0.5 to 0.9 MPa (gauge pressure) by the compressor 6 and introduced into the methane gas concentrator 1. Therefore, in the present embodiment, the high calorific gas adding means adds the high calorific gas to the biogas upstream of the compressor 6 as a boosting means for boosting a gas to be introduced into the first concentrator 11 described later. It is like that.

上記メタンガス濃縮装置１は、メタンガスと二酸化炭素の混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスを濃縮するものであるが、本実施形態の混合ガスは、メタンガスと二酸化炭素に加えて高熱量ガスとしてのプロパンガスも添加されており、この混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスと高熱量ガスを濃縮する。また、上記混合ガスは、メタンガス、高熱量ガス、二酸化炭素以外に、空気等の他のガスが混入されている場合もある。   The methane gas concentrator 1 separates carbon dioxide from a mixed gas of methane gas and carbon dioxide and concentrates the methane gas. However, the mixed gas of the present embodiment is used as a high calorific gas in addition to methane gas and carbon dioxide. Propane gas is also added, and carbon dioxide is separated from this mixed gas to concentrate methane gas and high calorific gas. The mixed gas may contain other gases such as air in addition to methane gas, high calorific gas, and carbon dioxide.

上記メタンガス濃縮装置１は、それぞれ分離膜を備えた第１濃縮装置１１、第２濃縮装置１２ならびに回収装置１３とを備えて構成されている。   The methane gas concentrating device 1 includes a first concentrating device 11, a second concentrating device 12, and a recovery device 13 each having a separation membrane.

第１濃縮装置１１は、分離膜により上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させてメタンガスおよび高熱量ガスを濃縮する。第１濃縮装置１１への混合ガスの導入圧力は、０．５〜０．９ＭＰａ（ゲージ圧力）程度に設定される。第１濃縮装置１１における分離膜の透過ガスは、分離膜を透過した二酸化炭素に分離膜を透過してしまったメタンガスや高熱量ガスが含まれたガスであり、回収装置１３に導入される。第１濃縮装置１１における分離膜の非透過ガスは、メタンガスおよび高熱量ガスに分離膜を透過しなかった多少の二酸化炭素が含まれたガスであり、第２濃縮装置１２に導入される。   The first concentrator 11 preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas through the separation membrane to concentrate the methane gas and the high calorific gas. The introduction pressure of the mixed gas to the first concentrator 11 is set to about 0.5 to 0.9 MPa (gauge pressure). The permeation gas of the separation membrane in the first concentrator 11 is a gas containing methane gas or high calorific gas that has permeated the separation membrane in carbon dioxide that has permeated the separation membrane, and is introduced into the recovery device 13. The non-permeate gas of the separation membrane in the first concentrator 11 is a gas in which some carbon dioxide that has not permeated the separation membrane is contained in the methane gas and the high calorific value gas, and is introduced into the second concentrator 12.

第２濃縮装置１２は、上記第１濃縮装置１１の非透過ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスをさらに濃縮する。第２濃縮装置１２への混合ガスの導入圧力は、流量調節を行なわない限り、第１濃縮装置１１への導入圧力から０.００５〜０.０５ＭＰａ下がる程度で、第１濃縮装置１１への導入圧力とほぼ同程度となる。第２濃縮装置１２における分離膜の透過ガスは、分離膜を透過した二酸化炭素にメタンガス等が含まれたガスであり、第１濃縮装置１１の導入側すなわち圧縮機６の上流側に還流されて再び第１濃縮装置１１に導入される。また、第２濃縮装置１２における分離膜の非透過ガスは、メタンガスおよび高熱量ガスが所定比率で混合された混合ガスであり、製品ガスとして後工程に送られる。   The second concentrator 12 further concentrates the methane gas and the high calorific gas with a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the non-permeate gas of the first concentrator 11. The introduction pressure of the mixed gas to the second concentrator 12 is about 0.005 to 0.05 MPa lower than the introduction pressure to the first concentrator 11 unless the flow rate is adjusted. It is almost the same as the pressure. The permeated gas of the separation membrane in the second concentrator 12 is a gas in which methane gas or the like is contained in carbon dioxide that has permeated the separation membrane, and is refluxed to the introduction side of the first concentrator 11, that is, the upstream side of the compressor 6. It is again introduced into the first concentrator 11. Further, the non-permeate gas of the separation membrane in the second concentrator 12 is a mixed gas in which methane gas and high calorific gas are mixed at a predetermined ratio, and is sent as a product gas to a subsequent process.

この例では、上記第１濃縮装置１１と第２濃縮装置１２の分離膜の面積が略等しくなるよう設定されている。このようにすることにより、第１濃縮装置１１と第２濃縮装置１２は同じ分離膜装置を兼用することができて設備効率がよい。   In this example, the separation membrane areas of the first concentrator 11 and the second concentrator 12 are set to be substantially equal. By doing in this way, the 1st concentrator 11 and the 2nd concentrator 12 can serve as the same separation membrane apparatus, and equipment efficiency is good.

上記回収装置１３は、上記第１濃縮装置１１の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを回収する。すなわち、回収装置１３への導入ガスは、上述したように第１濃縮装置１１の分離膜を透過した二酸化炭素およびメタンガスや高熱量ガスが含まれたガスであり、このガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させて分離し、メタンガスおよび高熱量ガスを回収する。   The recovery device 13 recovers methane gas and high calorific gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentrator 11. That is, the gas introduced into the recovery device 13 is a gas containing carbon dioxide, methane gas, or high calorific gas that has passed through the separation membrane of the first concentration device 11 as described above, and priority is given to carbon dioxide from this gas. Permeate and separate to recover methane gas and high calorific gas.

上記回収装置１３における分離膜の非透過ガスは、回収されたメタンガスおよび高熱量ガスを含むガスであり、第１濃縮装置１１の導入側すなわち圧縮機６の上流側に還流されて再び第１濃縮装置１１に導入される。上記回収装置１３における分離膜の透過ガスは、高濃度の二酸化炭素を主とするガスであり、排出路１４から排出するか、あるいは製品二酸化炭素として二酸化炭素タンク１５に貯留される。   The non-permeate gas of the separation membrane in the recovery device 13 is a gas containing the recovered methane gas and high calorific gas, and is refluxed to the introduction side of the first concentrating device 11, that is, the upstream side of the compressor 6, and again the first concentration. Introduced into the device 11. The permeation gas of the separation membrane in the recovery device 13 is a gas mainly composed of high-concentration carbon dioxide and is discharged from the discharge path 14 or stored in the carbon dioxide tank 15 as product carbon dioxide.

上記回収装置１３に導入されるガスの導入圧は、上記第１濃縮装置１１の透過ガスの圧力であり、０.１ＭＰａ（ゲージ圧力）以下程度となる。また、上記回収装置１３における分離膜の透過前後の差圧は０.１ＭＰａ以下程度に設定するのが好ましい。   The introduction pressure of the gas introduced into the recovery device 13 is the pressure of the permeated gas of the first concentrating device 11 and is about 0.1 MPa (gauge pressure) or less. The differential pressure before and after permeation of the separation membrane in the recovery device 13 is preferably set to about 0.1 MPa or less.

上記回収装置１３の分離膜の面積は、第１濃縮装置１１の分離膜の面積と同じにすることができる。このようにすることにより、回収装置１３と第２濃縮装置１２は同じ分離膜装置を兼用することができて設備効率がよい。   The area of the separation membrane of the recovery device 13 can be the same as the area of the separation membrane of the first concentration device 11. By doing in this way, the collection | recovery apparatus 13 and the 2nd concentration apparatus 12 can serve as the same separation membrane apparatus, and equipment efficiency is good.

また、上記回収装置１３の分離膜の面積を第１濃縮装置１１の分離膜の面積よりも小さく設定するようにしてもよい。このようにすることにより、回収装置１３の分離膜をメタンガスがより透過し難くなり、回収装置１３でのメタンガスの回収効率を向上することができる。   Further, the area of the separation membrane of the recovery device 13 may be set smaller than the area of the separation membrane of the first concentration device 11. By doing in this way, it becomes difficult for methane gas to permeate | transmit the separation membrane of the collection | recovery apparatus 13, and the collection | recovery efficiency of the methane gas in the collection | recovery apparatus 13 can be improved.

上記第１濃縮装置１１、第２濃縮装置１２および回収装置１３に用いられる分離膜としては、主としてポリイミド膜、ポリスルホン膜、三酢酸セルロース膜、ポリテトラフルオロエチレン膜、ポリエーテルスルホン膜などの高分子気体分離膜や、カーボン膜、微多孔質ガラス複合膜などを用ることができるが、これらのなかでも、ポリイミド膜がメタンガスと二酸化炭素との分離係数が高く、しかも耐硫化水素性もあるために好ましい。   Separation membranes used in the first concentrating device 11, the second concentrating device 12, and the recovery device 13 are mainly polymers such as a polyimide membrane, a polysulfone membrane, a cellulose triacetate membrane, a polytetrafluoroethylene membrane, and a polyethersulfone membrane. Gas separation membranes, carbon membranes, microporous glass composite membranes, etc. can be used, but among these, polyimide membranes have a high separation factor between methane gas and carbon dioxide and are also resistant to hydrogen sulfide. Is preferable.

このようにして、第２濃縮装置１２の非透過ガスとして、メタンガスおよび高熱量ガスが所定比率で混合された混合ガスである燃料ガスが精製され、製品ガス導出路１６から導出される。   In this way, as the non-permeate gas of the second concentrator 12, the fuel gas, which is a mixed gas in which the methane gas and the high calorific gas are mixed at a predetermined ratio, is purified and led out from the product gas lead-out path 16.

上述したように、メタンガスと二酸化炭素を含むバイオガスに対して高熱量ガスを所定割合で添加した混合ガスから二酸化炭素を分離することにより、メタンガスに対して所定割合で高熱量ガスが添加された燃料用ガスを得る。製品ガスである燃料ガス中のメタンガスと高熱量ガスの比率は、最初にバイオガスに対して添加する高熱量ガスの添加比率により決定され、この添加比率は、プロパンガス添加路５に設けられた流量調節器２６により調節する。   As described above, by separating carbon dioxide from a mixed gas obtained by adding a high calorific gas to a biogas containing methane gas and carbon dioxide at a predetermined ratio, the high calorific gas was added at a predetermined ratio to the methane gas. Obtain fuel gas. The ratio of the methane gas and the high calorific gas in the fuel gas, which is the product gas, is determined by the addition ratio of the high calorific gas that is initially added to the biogas, and this addition ratio is provided in the propane gas addition path 5. It adjusts with the flow regulator 26.

ここで、上記原料ガス導入路３には、原料ガスであるバイオガス中のメタンガス濃度を検知する濃度検知器１７が設けられ、原料ガス中のメタンガス濃度が一定比率以下に低下したときに、原料ガス導入路３の原料弁１８およびプロパンガス添加路５のプロパン弁１９を閉じて、メタンガス濃縮装置１への混合ガスの導入を停止する。再び原料ガス中のメタンガス濃度が一定比率以上になったときに、原料弁１８およびプロパン弁１９を開けてメタンガス濃縮装置１への混合ガスの導入を再開する。これにより、製品ガスである燃料ガス中のメタンガスに対する高熱量ガスの比率を一定以上に保つようになっている。   Here, the raw material gas introduction path 3 is provided with a concentration detector 17 for detecting the methane gas concentration in the biogas which is the raw material gas, and when the methane gas concentration in the raw material gas is reduced below a certain ratio, The raw material valve 18 of the gas introduction path 3 and the propane valve 19 of the propane gas addition path 5 are closed, and the introduction of the mixed gas to the methane gas concentrator 1 is stopped. When the methane gas concentration in the raw material gas becomes a certain ratio or more again, the raw material valve 18 and the propane valve 19 are opened, and the introduction of the mixed gas into the methane gas concentrating device 1 is resumed. As a result, the ratio of the high calorific gas to the methane gas in the fuel gas that is the product gas is kept above a certain level.

ここで、濃度検知器１７を原料ガス導入路３に設けるのに代えて、メタンガス濃縮装置１下流の製品ガス導出路１６に濃度検知器１７ａを設けるようにすることもできる。この場合、製品ガス中のメタンガス濃度が所定の範囲を外れたときには、原料ガス導入路３の原料弁１８およびプロパンガス添加路５のプロパン弁１９を閉じてメタンガス濃縮装置１への混合ガスの導入を停止し、熱量が適正範囲を外れた製品ガスを高圧タンク７へ充填してしまうことを防止するようになっている。   Here, instead of providing the concentration detector 17 in the raw material gas introduction path 3, a concentration detector 17 a may be provided in the product gas outlet path 16 downstream of the methane gas concentrator 1. In this case, when the methane gas concentration in the product gas is out of the predetermined range, the raw material valve 18 of the raw material gas introduction path 3 and the propane valve 19 of the propane gas addition path 5 are closed to introduce the mixed gas into the methane gas concentrator 1. Is stopped, and the high pressure tank 7 is prevented from being filled with product gas whose calorific value is outside the proper range.

製品ガス導出路１６には、精製ガスの流量を調節する流量調節器２７が設けられるとともに、精製された燃料ガスに対して付臭ガスを添加するための付臭ガスボンベ２０および付臭ガス添加路２１が接続されるとともに、付臭ガスが添加された製品ガスを一時的に貯留するバッファタンク２２が接続されている。また、上記バッファタンク２２に貯留された製品ガスは、圧縮機２３で圧縮されて高圧ガスタンクユニット２４の各高圧タンク７に貯留される。   The product gas outlet path 16 is provided with a flow rate regulator 27 for adjusting the flow rate of the purified gas, and an odor gas cylinder 20 and an odor gas addition path for adding odor gas to the purified fuel gas. 21 is connected to a buffer tank 22 for temporarily storing product gas to which odorous gas is added. The product gas stored in the buffer tank 22 is compressed by the compressor 23 and stored in each high-pressure tank 7 of the high-pressure gas tank unit 24.

そして、上記各高圧タンク７に貯留された燃料ガスは、燃料ボンベ８に個別充填されて所定の燃料として使用される場所に運ばれたり、あるいは、供給ノズル９から内燃機関付きの車両に燃料として供給される。   The fuel gas stored in each of the high-pressure tanks 7 is individually filled in the fuel cylinder 8 and carried to a place where it is used as a predetermined fuel, or from the supply nozzle 9 as fuel to a vehicle with an internal combustion engine. Supplied.

以上のように、本実施形態のメタンガス濃縮装置１および方法は、分離膜による第１段階と第２段階の２段階の濃縮により二酸化炭素を除去してメタンガスを濃縮するため、高濃度の濃縮メタンガスを得ることができる。また、第１段階の濃縮の透過ガスをさらに分離膜によって二酸化炭素を分離してメタンガスを回収することから、メタンガスの回収率を飛躍的に向上することができる。このように、高回収率で高濃度のメタンガスを得ることができ、例えば、メタンガスの含有率が６０％未満の混合ガスや、混合ガス中に空気等の不純ガスが混入するような環境であっても高回収率で高濃度のメタンガスを得ることができる。また、メタンガスを高回収率で回収した後の排ガスとして高濃度の二酸化炭素ガスを得ることができ、二酸化炭素回収装置としての機能も同時に発揮する。   As described above, the methane gas concentrating apparatus 1 and the method of the present embodiment concentrates methane gas by removing carbon dioxide by two-stage concentration of the first stage and the second stage by the separation membrane. Can be obtained. Further, since the permeated gas concentrated in the first stage is further separated into carbon dioxide by a separation membrane to recover methane gas, the recovery rate of methane gas can be dramatically improved. In this way, it is possible to obtain methane gas with a high recovery rate and high concentration. For example, the environment is such that a mixed gas having a methane gas content of less than 60% or an impurity gas such as air is mixed in the mixed gas. Even with this, it is possible to obtain a high concentration of methane gas with a high recovery rate. In addition, high-concentration carbon dioxide gas can be obtained as exhaust gas after recovering methane gas at a high recovery rate, and the function as a carbon dioxide recovery device is also exhibited at the same time.

また、本実施形態の燃料ガスの製造装置および方法は、あらかじめバイオガスに対して高熱量ガスを添加してバイオガスと高熱量ガスとの混合ガスとし、この混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスと高熱量ガスを濃縮する。このようにすることにより、あらかじめバイオガスに対する混合比率を定めて高熱量ガスを添加することにより、メタンガスと高熱量ガスが所定比率で混合された所定熱量の燃料ガスを得ることができ、このように、バイオガスを原料として十分な熱量で安定した品質の燃料ガスを簡単な制御で得ることができる。   In addition, the fuel gas production apparatus and method of the present embodiment add a high calorific gas to the biogas in advance to obtain a mixed gas of the biogas and the high caloric gas, and separate carbon dioxide from the mixed gas. Concentrate methane gas and high calorific gas. In this way, a fuel gas having a predetermined calorific value in which methane gas and high calorific gas are mixed at a predetermined ratio can be obtained by preliminarily setting a mixing ratio with respect to biogas and adding a high calorific gas. In addition, a stable quality fuel gas can be obtained with a simple control with a sufficient amount of heat using biogas as a raw material.

また、上記第２濃縮装置１２または工程の透過ガスおよび回収装置１３の非透過ガスを第１濃縮装置１１または工程の導入側に還流させる場合には、第２濃縮装置１２または工程において透過した二酸化炭素およびメタンガスを第１濃縮装置１１または工程に再び導入するとともに、回収装置１３で透過しなかったメタンガスを第１濃縮装置１１または工程に再び導入し、メタンガスの濃縮濃度および回収率を向上することができる。   Further, when the permeate gas of the second concentrator 12 or the process and the non-permeate gas of the recovery device 13 are refluxed to the introduction side of the first concentrator 11 or the process, the permeated CO 2 permeated in the second concentrator 12 or the process. Introducing carbon and methane gas again into the first concentrator 11 or process, and introducing methane gas that has not permeated through the recovery device 13 into the first concentrator 11 or process again, thereby improving the concentration and recovery rate of methane gas. Can do.

また、上記第１濃縮装置１１または工程と第２濃縮装置１２または工程の分離膜の面積が略等しい場合には、上記第１濃縮装置１１または工程と第２濃縮装置１２または工程の分離膜の面積を略等しくすることにより、第１濃縮装置１１と第２濃縮装置１２に同じ分離膜の濃縮装置を用いることができて設備効率面で有利である。また、第１濃縮装置１１または工程の導入圧と第２濃縮装置１２または工程の導入圧との差が少ないため、分離膜の面積を略等しくすることで第１濃縮装置１１または工程も第２濃縮装置１２または工程も略同等の濃縮性能が発揮され、メタンガスの濃縮濃度および回収率を向上することができる。   Further, when the area of the separation membrane of the first concentrator 11 or the process and the second concentrator 12 or the process is substantially equal, the separation membrane of the first concentrator 11 or the process and the second concentrator 12 or the process is separated. By making the areas substantially equal, it is possible to use the same separation membrane concentrator for the first concentrator 11 and the second concentrator 12, which is advantageous in terms of equipment efficiency. Further, since the difference between the introduction pressure of the first concentrator 11 or the process and the introduction pressure of the second concentrator 12 or the process is small, the first concentrator 11 or the process is also the second by making the area of the separation membrane substantially equal. The concentration device 12 or the process also exhibits substantially the same concentration performance, and can improve the concentration concentration and recovery rate of methane gas.

また、上記回収装置１３または工程の分離膜の面積を第１濃縮装置１１または工程の分離膜の面積よりも小さくした場合には、回収装置１３または工程の分離膜をメタンガスがより透過し難くなり、メタンガスの回収効率を向上することができる。   Further, when the area of the separation membrane of the recovery device 13 or the process is made smaller than the area of the separation membrane of the first concentrating device 11 or the process, methane gas is less likely to permeate the separation membrane of the recovery device 13 or the process. The methane gas recovery efficiency can be improved.

また、上記回収装置１３または工程における分離膜の透過前後の差圧を０.１ＭＰａ以下とした場合には、回収装置１３または工程の分離膜をメタンガスがより透過し難くなり、メタンガスの回収効率を向上することができる。   Further, when the differential pressure before and after the permeation of the separation membrane in the recovery device 13 or process is set to 0.1 MPa or less, the methane gas is more difficult to permeate through the separation membrane of the recovery device 13 or the process, and the recovery efficiency of methane gas is improved. Can be improved.

また、上記添加手段は、第１濃縮装置１１または工程に導入するガスを昇圧する昇圧手段である圧縮機６の上流においてバイオガスに対して高熱量ガスを添加する場合には、低圧なバイオガスに対して高熱量ガスを添加できて高熱量ガスの液化を防ぐ。これにより、分離膜透過後のメタンガスと高熱量ガスの混合比率の変動を防止し、安定した品質の燃料ガスを簡単な制御で得ることができる。   In addition, when the high-calorific gas is added to the biogas upstream of the compressor 6 which is a pressure-increasing means for boosting the gas to be introduced into the first concentrator 11 or the process, the adding means is a low-pressure biogas. High calorific gas can be added to prevent liquefaction of high calorific gas. Thereby, the fluctuation | variation of the mixing ratio of methane gas and high calorie | heat amount gas after permeation | transmission of a separation membrane can be prevented, and stable quality fuel gas can be obtained by simple control.

上記燃料ガス製造装置を用い、メタンガス５５〜６０％、窒素ガス５％、残り二酸化炭素の混合ガスからメタンガスの濃縮を行なった。実施例として上述したメタンガス濃縮装置１を使用して濃縮した例を示し、比較例１として第１濃縮装置１１だけで濃縮した例、比較例２として第１濃縮装置１１および第２濃縮装置１２で濃縮した例を示す。なお、それぞれ混合ガスの導入圧力を０.６ＭＰａ，０.６５ＭＰａ，０.７ＭＰａと変化させ、さらにそれぞれ精製ガスの流量を４ｍ３／Ｈｒ，５ｍ３／Ｈｒ，６ｍ３／Ｈｒと変化させた。それぞれのときのメタンガスの回収率を下記の表１に示す。なお、流量は、製品ガス導出路１６に設けた図示しないバルブの開閉により調節し、導入圧力は、各流量のときの圧縮機６の回転数によって調節を行った。 Using the fuel gas production apparatus, methane gas was concentrated from a mixed gas of 55 to 60% methane gas, 5% nitrogen gas, and the remaining carbon dioxide. The example which concentrated using the methane gas concentration apparatus 1 mentioned above as an Example is shown, the example concentrated only by the 1st concentration apparatus 11 as the comparative example 1, and the first concentration apparatus 11 and the 2nd concentration apparatus 12 as the comparative example 2. An example of concentration is shown. Incidentally, the introduction pressure of the respective gas mixture 0.6 MPa, 0.65 MPa, 0.7 MPa and varied, by varying each further the flow rate of the purified gas 4m 3 / Hr, 5m 3 / Hr, and 6 m 3 / Hr. The recovery rate of methane gas at each time is shown in Table 1 below. The flow rate was adjusted by opening and closing a valve (not shown) provided in the product gas lead-out path 16, and the introduction pressure was adjusted by the number of rotations of the compressor 6 at each flow rate.

Figure 2009242773
Figure 2009242773

上記表１からわかるように、実施例の回収率はいずれも９９％以上と比較例１，２よりも高い値を示した。   As can be seen from Table 1 above, the recovery rate of the examples was 99% or more, which was higher than those of Comparative Examples 1 and 2.

また、上記実施例について、混合ガスの導入圧力を０.６ＭＰａ，０.６５ＭＰａ，０.７ＭＰａと変化させ、さらにそれぞれ精製ガスの流量を４ｍ３／Ｈｒ，５ｍ３／Ｈｒ，６ｍ３／Ｈｒと変化させたときの濃縮ガスのメタンガス濃度の測定結果を下記表２に示す。 Further, for the above example, 0.6 MPa the introduction pressure of a gas mixture, 0.65 MPa, 0.7 MPa and changing, further flow of 4m 3 / Hr, respectively the purified gas, 5 m 3 / Hr, and a 6 m 3 / Hr The measurement result of the methane gas concentration of the concentrated gas when changed is shown in Table 2 below.

Figure 2009242773
Figure 2009242773

上記表２は、バイオガスプラントから発生するガスを原料に用いており、メタンと二酸化炭素以外に空気が含まれているため、生成ガス中に窒素ガスが混入し、実測値としては９０％以下程度の値をとる。そこで、空気に起因する窒素ガスを考慮しないメタンガス濃度を算出した。   In Table 2 above, gas generated from a biogas plant is used as a raw material, and air is contained in addition to methane and carbon dioxide. Therefore, nitrogen gas is mixed in the produced gas, and the measured value is 90% or less. Take a value of degree. Therefore, the methane gas concentration was calculated without considering the nitrogen gas caused by air.

まず、混合ガスの導入圧力を０.６ＭＰａで、精製ガスの流量を１ｍ３／Ｈｒと６ｍ３／Ｈｒのときの精製ガスの組成を測定した。その結果を下記の表３に示す。表３には原料ガスの組成の測定結果も示している。 First, the composition of the purified gas was measured when the introduction pressure of the mixed gas was 0.6 MPa and the flow rates of the purified gas were 1 m 3 / Hr and 6 m 3 / Hr. The results are shown in Table 3 below. Table 3 also shows the measurement results of the composition of the raw material gas.

Figure 2009242773
Figure 2009242773

上記表３によれば、混合ガスの導入圧力を０.６ＭＰａにおいて、精製ガス流量が１ｍ３／Ｈｒのときは、メタン濃度９５．２９％、窒素濃度４．７１％であり、精製ガス流量が６ｍ３／Ｈｒのときは、メタン濃度８２．７２％、窒素濃度１１．６５％であった。 According to Table 3 above, when the introduction pressure of the mixed gas is 0.6 MPa and the purified gas flow rate is 1 m 3 / Hr, the methane concentration is 95.29%, the nitrogen concentration is 4.71%, and the purified gas flow rate is At 6 m 3 / Hr, the methane concentration was 82.72% and the nitrogen concentration was 11.65%.

この結果に基づいて、精製ガス流量を変化させたときの分離膜の分離性能としてメタン濃度と残留窒素濃度との関係をプロットしたのが図２の線図であり、この直線から、メタン濃度と残留窒素濃度の間に下記の式（１）の関係が成り立つことがわかる。
ｙ(残留窒素濃度)＝−０．５５２１ｘ（メタン濃度）＋５７．３２・・・（１） Based on this result, the relationship between the methane concentration and the residual nitrogen concentration is plotted as the separation performance of the separation membrane when the purified gas flow rate is changed. It can be seen that the following equation (1) holds between the residual nitrogen concentrations.
y (residual nitrogen concentration) = − 0.5521x (methane concentration) +57.32 (1)

そして、上記式（１）に上記表２の実測値を当てはめてそれぞれの精製ガスにおける残留窒素濃度および残留二酸化炭素濃度を算出した値を下記の表４に示す。なお、透過ガス成分の透過速度は下記の式（２）で表されることから、透過ガス成分の分圧差が変われば分離性能も変わることとなる。しかしながら、分離膜のガスの透過係数はガス成分に応じた固有値であることから、精製ガスのメタン濃度が同一であれば、混合ガスの導入圧力が変化しても、分離膜の分離性能に対する影響は極めて小さいと考えられる。したがって、導入圧力０.６５ＭＰａおよび０.７ＭＰａの実測値にも上記式（１）を適用した。
Ｆ＝{Ｐ・（Ｐ１−Ｐ２）}／Ｌ・・・（２）
Ｆ：ガス成分の透過速度
Ｐ：ガス成分の透過係数
Ｐ１−Ｐ２：透過ガス成分の分圧差
Ｌ：分離膜の厚み Table 4 below shows values obtained by applying the actual measurement values in Table 2 to the above formula (1) and calculating the residual nitrogen concentration and residual carbon dioxide concentration in each purified gas. In addition, since the permeation | transmission speed | rate of permeate gas component is represented by following formula (2), if the partial pressure difference of permeate gas component changes, separation performance will also change. However, since the gas permeability coefficient of the separation membrane is an eigenvalue corresponding to the gas component, even if the introduction pressure of the mixed gas changes if the methane concentration of the purified gas is the same, the effect on the separation performance of the separation membrane Is considered extremely small. Therefore, the above formula (1) was also applied to the actually measured values of the introduction pressures of 0.65 MPa and 0.7 MPa.
F = {P · (P1-P2)} / L (2)
F: Permeation rate of gas component P: Permeation coefficient of gas component P1-P2: Partial pressure difference of permeate gas component L: Thickness of separation membrane

Figure 2009242773
Figure 2009242773

さらに、上記表４の結果から、残留窒素を考慮しないメタンガス濃度を算出した結果を下記の表５に示す。   Furthermore, Table 5 below shows the result of calculating the methane gas concentration without considering residual nitrogen from the results of Table 4 above.

Figure 2009242773
Figure 2009242773

上記表５の結果からわかるとおり、実施例のメタンガスの精製能力として、空気を含まない原料ガスであれば、９４％以上のメタンガス濃度になるまでメタンを濃縮することが可能であることがわかる。このように、実施例の燃料ガス製造装置によれば、充分なメタンガス分離性能を確保しながら、９９％以上の高い回収率でメタンガスを回収することができる。   As can be seen from the results in Table 5, it can be seen that the methane gas can be concentrated until the methane gas concentration becomes 94% or more as long as the raw material gas does not contain air as the purification ability of the methane gas in the examples. Thus, according to the fuel gas production apparatus of the embodiment, methane gas can be recovered at a high recovery rate of 99% or more while ensuring sufficient methane gas separation performance.

本発明が適用されたメタンガス濃縮装置および燃料ガス製造装置の一実施形態を示す図である。It is a figure which shows one Embodiment of the methane gas concentration apparatus and fuel gas manufacturing apparatus to which this invention was applied. 分離膜の分離性能としてメタン濃度と残留窒素濃度との関係をプロットした線図である。It is the diagram which plotted the relationship between methane density | concentration and residual nitrogen density | concentration as the separation performance of a separation membrane.

符号の説明Explanation of symbols

１：メタンガス濃縮装置
３：原料ガス導入路
４：ＬＰＧボンベ
５：プロパンガス添加路
５ａ：プロパンガス添加路
６：圧縮機
７：高圧タンク
８：燃料ボンベ
９：供給ノズル
１１：第１濃縮装置
１２：第２濃縮装置
１３：回収装置
１４：排出路
１５：二酸化炭素タンク
１６：製品ガス導出路
１７：濃度検知器
１７ａ：濃度検知器
１８：原料弁
１９：プロパン弁
２０：付臭ガスボンベ
２１：付臭ガス添加路
２２：バッファタンク
２３：圧縮機
２４：高圧ガスタンクユニット
２６：流量調節器
２７：流量調節器 1: Methane gas concentrator 3: Raw material gas introduction path 4: LPG cylinder 5: Propane gas addition path 5a: Propane gas addition path 6: Compressor 7: High pressure tank 8: Fuel cylinder 9: Supply nozzle 11: First concentrator 12 : Second concentrator 13: recovery device 14: discharge path 15: carbon dioxide tank 16: product gas outlet path 17: concentration detector 17a: concentration detector 18: raw material valve 19: propane valve 20: odor gas cylinder 21: attached Odor gas addition path 22: buffer tank 23: compressor 24: high pressure gas tank unit 26: flow rate regulator 27: flow rate regulator

Claims (9)

少なくともメタンガスと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスを濃縮するメタンガス濃縮装置であって、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを濃縮する第１濃縮装置と、
上記第１濃縮装置の非透過ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスをさらに濃縮する第２濃縮装置と、
上記第１濃縮装置の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを回収する回収装置とを備えたことを特徴とするメタンガス濃縮装置。 A methane gas concentrator that separates carbon dioxide from a mixed gas containing at least methane gas and carbon dioxide to concentrate the methane gas,
A first concentrator for concentrating methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
A second concentrator that further concentrates methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the non-permeate gas of the first concentrator;
A methane gas concentrating device comprising: a recovery device that recovers methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeated gas of the first concentrating device. 上記第２濃縮装置の透過ガスおよび回収装置の非透過ガスを第１濃縮装置の導入側に還流させる請求項１記載のメタンガス濃縮装置。   The methane gas concentrator according to claim 1, wherein the permeate gas of the second concentrator and the non-permeate gas of the recovery unit are recirculated to the introduction side of the first concentrator. 上記第１濃縮装置と第２濃縮装置の分離膜の面積が略等しい請求項１または２記載のメタンガス濃縮装置。   The methane gas concentrator according to claim 1 or 2, wherein areas of the separation membranes of the first concentrator and the second concentrator are substantially equal. 上記回収装置の分離膜の面積を第１濃縮装置の分離膜の面積よりも小さくした請求項１〜３のいずれか一項に記載のメタンガス濃縮装置。   The methane gas concentrator according to any one of claims 1 to 3, wherein an area of the separation membrane of the recovery device is smaller than an area of the separation membrane of the first concentrator. 少なくともメタンガスと二酸化炭素を含む混合ガスから二酸化炭素を分離してメタンガスを濃縮するメタンガス濃縮方法であって、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを濃縮する第１濃縮工程と、
上記第１濃縮工程の非透過ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスをさらに濃縮する第２濃縮工程と、
上記第１濃縮工程の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスを回収する回収工程とを備えたことを特徴とするメタンガス濃縮方法。 A methane gas enrichment method for concentrating methane gas by separating carbon dioxide from a mixed gas containing at least methane gas and carbon dioxide,
A first concentration step of concentrating methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
A second concentration step in which methane gas is further concentrated by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the non-permeate gas in the first concentration step;
And a recovery step of recovering the methane gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentration step. メタンガスと熱量調節用の高熱量ガスとを含む燃料ガスの製造装置であって、
有機物を分解して得られたバイオガスに対して高熱量ガスを添加してバイオガスと高熱量ガスとの混合ガスとする高熱量ガス添加手段と、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを濃縮する第１濃縮装置と、
上記第１濃縮装置の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを回収する回収装置とを備えたことを特徴とする燃料ガスの製造装置。 An apparatus for producing a fuel gas containing methane gas and a high calorific gas for adjusting the calorific value,
A high calorific gas addition means for adding a high calorific gas to a biogas obtained by decomposing an organic substance to form a mixed gas of the biogas and the high calorific gas;
A first concentrator for concentrating methane gas and high calorific gas with a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
An apparatus for producing fuel gas, comprising: a recovery device for recovering methane gas and high calorific gas by a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentrator. 上記添加手段は、第１濃縮装置に導入するガスを昇圧する昇圧手段の上流においてバイオガスに対して高熱量ガスを添加する請求項６記載の燃料ガスの製造装置。   7. The fuel gas production apparatus according to claim 6, wherein the adding means adds a high calorific gas to the biogas upstream of the boosting means for boosting the gas introduced into the first concentrator. 上記回収装置の分離膜の面積を第１濃縮装置の分離膜の面積よりも小さくした請求項６または７記載の燃料ガスの製造装置。   The fuel gas production apparatus according to claim 6 or 7, wherein the area of the separation membrane of the recovery device is smaller than the area of the separation membrane of the first concentrator. メタンガスと熱量調節用の高熱量ガスとを含む燃料ガスの製造方法であって、
有機物を分解して得られたバイオガスに対して高熱量ガスを添加してバイオガスと高熱量ガスとの混合ガスとする高熱量ガス添加工程と、
上記混合ガスから二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを濃縮する第１濃縮工程と、
上記第１濃縮工程の透過ガスからさらに二酸化炭素を優先的に透過させる分離膜によりメタンガスおよび高熱量ガスを回収する回収工程とを備えたことを特徴とする燃料ガスの製造方法。 A method for producing a fuel gas containing methane gas and a high calorie gas for heat quantity adjustment,
A high calorific gas addition step of adding a high calorific gas to the biogas obtained by decomposing organic matter to make a mixed gas of the biogas and the high calorific gas,
A first concentration step of concentrating methane gas and high calorific gas with a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the mixed gas;
A fuel gas production method comprising: a recovery step of recovering methane gas and high calorific gas with a separation membrane that preferentially permeates carbon dioxide from the permeate gas of the first concentration step.
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