JP2009146914A - Fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池に関し、特に直接燃料酸化型燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a direct fuel oxidation fuel cell.
直接燃料酸化型燃料電池において、アノード側に気液分離構造を設け、アノード反応において生成された気体(CO2ガス)をアノード側で液体燃料及び水と気液分離する手法が知られている(例えば、特許文献1参照。)。従来のアノード側の気液分離構造では、アノード流路板とアノード極との間に疎液性又は親液性の気液分離層を設け、気液分離層により気液分離を行う。これにより、システムのアノード循環系が不要もしくは小型化ができ、システム全体の小型化に寄与できる。
In a direct fuel oxidation fuel cell, a method is known in which a gas-liquid separation structure is provided on the anode side, and gas (CO 2 gas) generated in the anode reaction is gas-liquid separated from liquid fuel and water on the anode side ( For example, see
しかしながら、従来のアノード側の気液分離構造は、複雑な構造を複数の部品で構成するため一体成型が難しい。更に、電極に悪影響を及ぼす接着剤等の溶媒を含んだ材料や、金属イオンが溶出する材料を用いることはできない。このため、個々の部品を用意した後に位置決めを行い重ね合わせて押圧しているが、アノード流路板と疎液性又は親液性の気液分離層との間に隙間が生じ、燃料が気体流路側へ漏れる場合があり、気液分離の機能を失う可能性がある。 However, the conventional gas-liquid separation structure on the anode side is difficult to be integrally formed because a complicated structure is composed of a plurality of parts. Furthermore, a material containing a solvent such as an adhesive that adversely affects the electrode or a material from which metal ions are eluted cannot be used. For this reason, positioning is performed after each component is prepared, and they are overlapped and pressed. However, a gap is generated between the anode flow path plate and the lyophobic or lyophilic gas-liquid separation layer, and the fuel is gas. There is a possibility of leaking to the flow path side, and the function of gas-liquid separation may be lost.
本発明は、直接燃料酸化型燃料電池においてアノード側の気液分離構造の信頼性を向上させることができる燃料電池を提供する。 The present invention provides a fuel cell capable of improving the reliability of the gas-liquid separation structure on the anode side in a direct fuel oxidation fuel cell.
本願発明の一態様によれば、(イ)電解質膜と、電解質膜を挟んで対向するアノード極及びカソード極とを有する膜電極複合体と、(ロ)アノード極の電解質膜とは反対側の面に設けられ、アノード極における反応により生成した流体を気体と液体に分離する気液分離層と、(ハ)アノード極に燃料を供給する燃料流路、及び気体を排出する気体流路を有するアノード流路板と、(ニ)気液分離層とアノード流路板との間に配置され、気液分離層及びアノード流路板よりも柔軟で、導電性、疎液性及び気体透過性を有する補助多孔体層とを備える燃料電池が提供される。 According to one aspect of the present invention, (a) a membrane electrode assembly having an electrolyte membrane, and an anode electrode and a cathode electrode facing each other with the electrolyte membrane interposed therebetween, and (b) an anode electrode on the opposite side of the electrolyte membrane A gas-liquid separation layer which is provided on the surface and separates a fluid generated by a reaction at the anode electrode into a gas and a liquid; (c) a fuel flow path for supplying fuel to the anode pole; and a gas flow path for discharging gas. Arranged between the anode channel plate, (d) the gas-liquid separation layer and the anode channel plate, is more flexible than the gas-liquid separation layer and the anode channel plate, and has conductivity, liquid repellency and gas permeability. A fuel cell comprising an auxiliary porous body layer is provided.
本発明によれば、直接燃料酸化型燃料電池においてアノード側の気液分離構造の信頼性を向上させることができる燃料電池を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the fuel cell which can improve the reliability of the gas-liquid separation structure by the side of an anode in a direct fuel oxidation type fuel cell can be provided.
次に、図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。以下の図面の記載において、同一又は類似の部分には同一又は類似の符号を付している。ただし、図面は模式的なものであり、厚みと平面寸法との関係、各層の厚みの比率等は現実のものとは異なることに留意すべきである。したがって、具体的な厚みや寸法は以下の説明を参酌して判断すべきものである。又、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることはもちろんである。 Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. In the following description of the drawings, the same or similar parts are denoted by the same or similar reference numerals. However, it should be noted that the drawings are schematic, and the relationship between the thickness and the planar dimensions, the ratio of the thickness of each layer, and the like are different from the actual ones. Therefore, specific thicknesses and dimensions should be determined in consideration of the following description. Moreover, it is a matter of course that portions having different dimensional relationships and ratios are included between the drawings.
また、以下に示す実施の形態は、この発明の技術的思想を具体化するための装置や方法を例示するものであって、この発明の技術的思想は、構成部品の材質、形状、構造、配置等を下記のものに特定するものでない。この発明の技術的思想は、特許請求の範囲において、種々の変更を加えることができる。 Further, the embodiments described below exemplify apparatuses and methods for embodying the technical idea of the present invention, and the technical idea of the present invention includes the material, shape, structure, The layout is not specified as follows. The technical idea of the present invention can be variously modified within the scope of the claims.
(第1の実施の形態)
本発明の第1の実施の形態に係る燃料電池として、燃料にメタノールを用いた直接メタノール型燃料電池(DMFC)を採用した燃料電池を説明する。本発明の第1の実施の形態に係る燃料電池は、図1に示すように、電解質膜11、及び電解質膜11を挟んで対向するアノード極及びカソード極を有する膜電極複合体(MEA)1と、アノード極の電解質膜11とは反対側の面に設けられ、アノード極における反応により生成した流体を気体と液体に分離する気液分離層2と、アノード極に燃料を供給する燃料流路5、及び気体を排出する気体流路6を有するアノード流路板4と、気液分離層2とアノード流路板4との間に配置され、気液分離層2及びアノード流路板4よりも柔軟で、疎液性、導電性及び気体透過性を有する補助多孔体層3とを備える。
(First embodiment)
A fuel cell employing a direct methanol fuel cell (DMFC) using methanol as a fuel will be described as a fuel cell according to a first embodiment of the present invention. As shown in FIG. 1, a fuel cell according to a first embodiment of the present invention includes a membrane electrode assembly (MEA) 1 having an
膜電極複合体1において、アノード触媒層12、カーボン緻密層14及びアノードガス拡散層16によりアノード極が構成されている。また、カソード触媒層13、カーボン緻密層15及びカソードガス拡散層17によりカソード極が構成されている。
In the
電解質膜11は、例えばナフィオン膜(登録商標)等のプロトン(H+)導電性を有する固体高分子膜を有する。アノード触媒層12は、例えば白金ルテニウム(PtRu)等を用いることができる。カソード触媒層13は、例えば白金(Pt)等を用いることができる。アノードガス拡散層16としては、例えば市販のカーボンペーパーにポリテトラフルオロエチレン(PTFE)で撥水処理を施したものを、カソードガス拡散層17としては、例えば市販のカーボン緻密層付のカーボンクロスをそれぞれ使用可能である。アノードガス拡散層16は、アノード触媒層12への燃料供給、アノード反応による生成物の排出、及び集電を円滑に行う。カソードガス拡散層17は、カソード触媒層13への空気の供給、カソード反応による生成物の排出、及び集電を円滑に行う。
The
気液分離層2は、導電性、疎液性(撥水性)及び気体透過性を有する。気液分離層2としては、カーボンペーパー、カーボンクロス及びカーボン不織布等の多孔体層が使用可能である。
The gas-
補助多孔体層3は、気液分離層2及びアノード流路板4よりも高い柔軟性を有し、疎液性(撥水性)、導電性及び気体透過性を有する。補助多孔体層3としては、MPL(Micro Porous Layer)が使用可能である。MPLは、炭素粉とPTFEを溶媒でスラリー状にし、380℃で焼き固めて製造可能である。
The auxiliary
アノード流路板4には、燃料流路5及び気体流路6が形成されている。燃料流路5は、燃料又は燃料水溶液を燃料供給口50からアノード電極へ供給するとともに、アノード極により未反応の燃料水溶液等を燃料排出口51から排出する。気体流路6は、アノード反応により生成した気体(CO2ガス)を気体排出口60から排出する。燃料流路5のアノード側の開口部は、補助多孔体層3の開口部31及び気液分離層2の開口部21と位置合わせされている。気体流路6のアノード側の開口部は、補助多孔体層3と接している。
A
カソードガス拡散層17の外側には、カソード集電体(カソード流路板)7が配置されている。カソード集電体7は、空気を開口部8からカソード極に供給するとともに集電を行う。アノードガスケット9及びカソードガスケット10は、燃料及び空気の外部へのリークを防止する。
A cathode current collector (cathode flow path plate) 7 is disposed outside the cathode
本発明の第1の実施の形態に係る燃料電池において、図2に示すように、メタノール水溶液が燃料流路5を通過して、補助多孔体層3の開口部31、気液分離層2の開口部21を介してアノード極に供給される。同時に、カソード集電体7の開口部8から空気が取り込まれ、カソード極に供給される。アノード極及びカソード極での反応は、それぞれ反応式(1),(2)で表される。
In the fuel cell according to the first embodiment of the present invention, as shown in FIG. 2, the methanol aqueous solution passes through the
CH3OH+H2O→6H++6e-+CO2 …(1)
6H++6e-+3/2O2→3H2O …(2)
アノード反応で生成したプロトン(H+)は電解質膜11を通してカソード極へ流れる。アノード反応で生成した電子(e-)は、アノード集電体4、図示を省略した外部回路、カソード集電体7を経由してカソード極へ運ばれる。アノード反応で発生したCO2は、燃料流路5内の液中に気泡を形成するより、疎液性の気液分離層2を透過する方が容易なため、疎液性の気液分離層2及び補助多孔体層3を透過して、気体流路6から排出される。アノード極で未反応の水の一部は燃料流路5内のメタノール水溶液と混合し、残りは電解質膜11を透過してカソード側から外部へ排出される。カソード反応で生成した水の一部は、電解質膜11を通してアノード触媒層12側へ逆拡散し、残りはカソード集電体7の開口部8から外部へ排出される。
CH 3 OH + H 2 O → 6H + + 6e − + CO 2 (1)
6H + + 6e − + 3 / 2O 2 → 3H 2 O (2)
Protons (H + ) generated by the anode reaction flow through the
このとき、気液分離層2とアノード流路板4との間に、気液分離層2及びアノード流路板4よりも高い柔軟性を有する補助多孔体層3が配置されているので、気液分離層2とアノード流路板4との間に隙間が形成されることなく、気体流路6への液漏れを防止でき、気液分離構造の信頼性を向上させることができる。また、膜電極複合体1を任意の方向に向けても、CO2をメタノール水溶液と分離して排出することができる。
At this time, since the auxiliary
更に、補助多孔体層3はパッキンの効果だけでなく、気液分離の信頼性を上げるための流体要素としての機能を有する。図3に示すように、ある電流を引く場合、アノード反応におけるCO2の発生量は電流に対して決まることになり、疎液性の気液分離層2や補助多孔体層3の中の圧力損失が決まる。ここで、式(3)に示すように、気液分離層2及び補助多孔体層3を通過するときの圧力損失(ΔP1+ΔP2)は、燃料流路5と気体流路6の圧力差(PMeOH−PCO2)より小さい。
Furthermore, the auxiliary
PMeOH−PCO2≧ΔP1+ΔP2 …(3)
気液分離層2及び補助多孔体層3を通過するときの圧力損失(ΔP1+ΔP2)が、燃料流路5と気体流路6との圧力差(PMeOH−PCO2)より大きいと、アノード反応により生成したCO2は燃料流路5内に放出され、気液分離が破れる可能性がある。そこで、圧力損失(ΔP1+ΔP2)が燃料流路5と気体流路6の圧力差(PMeOH−PCO2)より小さくなるように、気孔率や多孔率を制御できる補助多孔体層3により圧力損失(ΔP1+ΔP2)の設計を行うことにより、気液分離の信頼性を向上することができる。
P MeOH -P CO2 ≧ ΔP 1 + ΔP 2 (3)
When the pressure loss (ΔP 1 + ΔP 2 ) when passing through the gas-
また、図4に示すように、補助多孔体層3は、補助多孔体層3の気孔径と接触角、液の表面張力係数から決まる表面張力ΔPCにより、燃料流路5から気体流路6への液体の侵入を抑えている。ここで、式(4)に示すように、表面張力ΔPCは、燃料流路5と気体流路6の圧力差(PMeOH−PCO2)よりも大きい。
Further, as shown in FIG. 4, the auxiliary
ΔPC>PMeOH−PCO2 …(4)
表面張力ΔPCが燃料流路5と気体流路6の圧力差(PMeOH−PCO2)よりも小さいと、気液分離が破壊される場合がある。気孔径を制御できる補助多孔体層3を用い、表面張力ΔPCの大きさを制御することにより、気液分離構造の信頼性を向上させることができる。
ΔP C > P MeOH- P CO2 (4)
When the surface tension [Delta] P C is the pressure difference between the
以上説明したように、本発明の第1の実施の形態に係る燃料電池によれば、疎液性の気液分離層2とアノード流路板4との間に補助多孔体層3を配置することにより、疎液性の気液分離層2とアノード流路板4との間に隙間を作ることなく、燃料流路5から気体流路6への液漏れを防止することができ、気液分離の信頼性を向上させることができる。
As described above, according to the fuel cell according to the first embodiment of the present invention, the auxiliary
本発明の第1の実施の形態に係る燃料電池の一実施例として、燃料流路5の幅が1mm、気体流路6の幅が1mm、ランド幅が0.8mmのアノード流路板4を作製し、疎液性の気液分離層2としてカーボンペーパー、補助多孔体層3として厚み50μmのMPLを用いて加圧したところ、3kPa程度の燃料流路5の内圧に耐えることができた。一方、比較例として補助多孔体層3がない場合では、数十Paで気液分離が破壊されたことから、気液分離構造の耐圧が2桁程度向上していることが分かる。
As an example of the fuel cell according to the first embodiment of the present invention, an
(第2の実施の形態)
本発明の第2の実施の形態に係る燃料電池は、図5に示すように、電解質膜11、及び電解質膜11を挟んで対向するアノード極及びカソード極を有する膜電極複合体(MEA)1と、アノード極における反応により生成する流体を気体と液体に分離する気液分離層2と、アノード極に燃料を供給する燃料流路5、及び気体を排出する気体流路6を有するアノード流路板4と、気液分離層2とアノード流路板4との間に配置された補助多孔体層3とを備える。
(Second Embodiment)
As shown in FIG. 5, a fuel cell according to a second embodiment of the present invention includes a membrane electrode assembly (MEA) 1 having an
本発明の第2の実施の形態においては、気液分離層2として、親液性の多孔体層を用いている点が、本発明の第1の実施の形態と異なる。気液分離層2としては、カーボンペーパー、カーボンクロス及びカーボン不織布等が使用可能である。
The second embodiment of the present invention is different from the first embodiment of the present invention in that a lyophilic porous body layer is used as the gas-
燃料流路5のアノード側の開口部は、補助多孔体層3の開口部31を位置合わせされている。このため、補助多孔体層3は、燃料流路5から気液分離層2への燃料供給を妨げない。気体流路6のアノード側の開口部は、親液性の気液分離層2の開口部21及び補助多孔体層3の開口部31と位置合わせされている。他の構造は、図1に示した燃料電池と実質的に同様であるので、重複した説明を省略する。
The opening on the anode side of the
本発明の第2の実施の形態に係る燃料電池においては、図6に示すように、燃料流路5から供給されたメタノール水溶液が、補助多孔体層3の開口部31を介して親液性の気液分離層2を透過してアノード極に供給される。親液性の気液分離層2は、メタノール水溶液を保持し孔部からCO2を排出する。
In the fuel cell according to the second embodiment of the present invention, as shown in FIG. 6, the aqueous methanol solution supplied from the
アノード反応により生成されたCO2は、親液性の気液分離層2の開口部21、補助多孔体層3の開口部31を介して、気体流路6から排出される。
CO 2 produced by the anodic reaction is discharged from the
ここで、図7に示すように、補助多孔体層3は、補助多孔体層3の気孔径と接触角、液体の表面張力係数から決まる表面張力により、燃料流路5から気体流路6への液体の侵入を抑えている。式(5)で表すように、表面張力ΔPC´は、燃料流路5と気体流路6の圧力差(P´MeOH−P´CO2)よりも大きい。
Here, as shown in FIG. 7, the auxiliary
ΔP´C>P´MeOH−P´CO2 …(5)
表面張力ΔP´Cが燃料流路5と気体流路6の圧力差(P´MeOH−P´CO2)よりも小さいと、気液分離が破壊される場合がある。気孔径を制御できる補助多孔体層3を用い、表面張力ΔP´Cの大きさを制御することにより、燃料流路5から気体流路6への液漏れを防止することができ、気液分離構造の信頼性を向上させることができる。
ΔP ′ C > P ′ MeOH −P ′ CO 2 (5)
If the surface tension ΔP ′ C is smaller than the pressure difference between the
以上説明したように、本発明の第2の実施の形態に係る燃料電池によれば、アノード流路板4と親液性の気液分離層2との間の隙間を作ることなく、燃料流路5から気体流路6への燃料漏れを防止することができ、気液分離構造の信頼性を向上させることができる。
As described above, according to the fuel cell of the second embodiment of the present invention, the fuel flow can be achieved without creating a gap between the anode
(その他の実施の形態)
上記のように、本発明は第1及び第2の実施の形態によって記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。本発明の第1及び第2の実施の形態に係る燃料電池システムとしてDMFCを説明したが、本発明は種々の燃料電池システムに採用可能であるのは勿論である。燃料としてメタノールの他に種々のアルコールやエーテル等を使用しても良い。このように、本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
(Other embodiments)
As described above, the present invention has been described according to the first and second embodiments. However, it should not be understood that the description and drawings constituting a part of this disclosure limit the present invention. From this disclosure, various alternative embodiments, examples, and operational techniques will be apparent to those skilled in the art. Although the DMFC has been described as the fuel cell system according to the first and second embodiments of the present invention, it is needless to say that the present invention can be applied to various fuel cell systems. In addition to methanol, various alcohols and ethers may be used as the fuel. As described above, the present invention naturally includes various embodiments not described herein. Accordingly, the technical scope of the present invention is defined only by the invention specifying matters according to the scope of claims reasonable from the above description.
1…膜電極複合体(MEA)
2…気液分離層
3…補助多孔体層
4…アノード流路板
5…燃料流路
6…気体流路
7…カソード集電体(カソード流路板)
8…開口部
9…アノードガスケット
10…カソードガスケット
11…電解質膜
12…アノード触媒層
13…カソード触媒層
16…アノードガス拡散層
17…カソードガス拡散層
21…開口部
31…開口部
50…燃料供給口
51…燃料排出口
60…気体排出口
1 ... Membrane electrode assembly (MEA)
2 ... Gas-
DESCRIPTION OF
Claims (7)
前記アノード極の前記電解質膜とは反対側の面に設けられ、前記アノード極における反応により生成した流体を気体と液体に分離する気液分離層と、
前記アノード極に燃料を供給する燃料流路、及び前記気体を排出する気体流路を有するアノード流路板と、
前記気液分離層と前記アノード流路板との間に配置され、前記気液分離層及び前記アノード流路板よりも柔軟で、導電性、疎液性及び気体透過性を有する補助多孔体層
とを備えることを特徴とする燃料電池。 A membrane electrode assembly having an electrolyte membrane and an anode electrode and a cathode electrode facing each other with the electrolyte membrane interposed therebetween;
A gas-liquid separation layer provided on a surface of the anode electrode opposite to the electrolyte membrane and separating a fluid generated by a reaction in the anode electrode into a gas and a liquid;
A fuel flow path for supplying fuel to the anode electrode, and an anode flow path plate having a gas flow path for discharging the gas;
An auxiliary porous layer disposed between the gas-liquid separation layer and the anode flow path plate, which is more flexible than the gas-liquid separation layer and the anode flow path plate, and has conductivity, liquid repellency, and gas permeability. A fuel cell comprising:
前記気液分離層及び前記補助多孔体層が、前記気体流路の開口部と前記アノード極との間に配置されていることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。 The gas-liquid separation layer has lyophobic properties and gas permeability;
2. The fuel cell according to claim 1, wherein the gas-liquid separation layer and the auxiliary porous body layer are disposed between an opening of the gas flow path and the anode electrode.
前記気液分離層が、前記燃料流路の開口部と前記アノード極の間に配置されていることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。 The gas-liquid separation layer is lyophilic,
The fuel cell according to claim 1, wherein the gas-liquid separation layer is disposed between an opening of the fuel flow path and the anode electrode.
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