JP2008221538A - Mold for imprint and its manufacturing method - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、インプリント用モールド及びその製造方法に関し、特に耐久性及び転写性能に優れたインプリント用モールド及びその製造方法に関する。 The present invention relates to an imprint mold and a method for producing the same, and more particularly to an imprint mold having excellent durability and transfer performance and a method for producing the same.
近年、半導体デバイス、ディスプレイ、記録メディア、バイオチップ、光デバイスなどの製造プロセスにおける微細パターンプロセスには、インプリント法(もしくはナノインプリント法)が採用される傾向にある。インプリント法は、非常に簡易な製造手法であり、大量生産に好適でありながら、微細なパターンを忠実に転写することができる技術として注目されている。インプリント法において、ナノメーターレベルの場合には特にナノインプリント法と呼ばれている。ここでは、単にインプリント法という場合にはナノインプリント法が含まれる。 In recent years, an imprint method (or nanoimprint method) tends to be employed in a fine pattern process in a manufacturing process of a semiconductor device, a display, a recording medium, a biochip, an optical device, and the like. The imprint method is a very simple manufacturing method, and is attracting attention as a technique capable of faithfully transferring a fine pattern while being suitable for mass production. In the imprint method, in the case of a nanometer level, it is particularly called a nanoimprint method. Here, the simple imprint method includes a nanoimprint method.
インプリント法は、最終的に転写されるパターンのネガポジ反転像に対応するパターンが形成されたインプリント用モールド(テンプレートという場合がある)と呼ばれる金型を樹脂に型押しし、その状態で樹脂を硬化させることにより、樹脂にパターンを転写する転写方法である。インプリント用モールドは、必ずしも金属を基材とする必要はなく、石英やシリコンも基材として使用されている。 In the imprint method, a mold called an imprint mold (sometimes referred to as a template) in which a pattern corresponding to a negative / positive reversal image of a pattern to be finally transferred is formed is pressed into a resin, and the resin is in that state. Is a transfer method in which a pattern is transferred to a resin by curing. The imprint mold does not necessarily need to use a metal as a base material, and quartz and silicon are also used as a base material.
下記非特許文献1及び下記特許文献2には、熱により樹脂を硬化させる熱インプリント法が提案されている。また、下記特許文献1には、紫外線により樹脂を硬化させる光インプリント法が提案されている。
熱インプリント法を用いたパターン形成方法においては、重ね合わせ位置精度やインプリント用モールドの強度及び耐久性に解決すべき課題があった。 In the pattern forming method using the thermal imprint method, there are problems to be solved in terms of overlay position accuracy, strength and durability of the imprint mold.
そこで、熱インプリント法を用いたパターン形成方法の課題を解決するため、光インプリント法を用いたパターン形成方法が採用される傾向にある。光インプリント法においては、樹脂を光反応によって硬化することができるので、樹脂の硬化に熱サイクルが必要とされず、あるいは室温を使用することができる。つまり、処理時間が大幅に短縮することができるとともに、位置精度の低下を最小限に止めることができる。 Therefore, in order to solve the problem of the pattern formation method using the thermal imprint method, there is a tendency that the pattern formation method using the optical imprint method is adopted. In the photoimprint method, since the resin can be cured by a photoreaction, a thermal cycle is not required for curing the resin, or room temperature can be used. That is, the processing time can be greatly shortened, and the decrease in position accuracy can be minimized.
光インプリント法に使用される光インプリント用モールドの基材には、様々な固体材料が提案されている。実際には、紫外線透過性能や作製プロセスの類似性から、光インプリント用モールドの基材には、半導体製造用レチクルにも使用されている石英の使用が一般的である。 Various solid materials have been proposed for the base material of the mold for optical imprint used in the optical imprint method. Actually, from the similarity of ultraviolet transmission performance and manufacturing process, it is common to use quartz, which is also used as a reticle for semiconductor manufacturing, as a base material for an optical imprint mold.
しかしながら、石英は、金属とは異なり、脆性材料であるので、破壊しやすい。更に、石英の表面に微細な傷(マイクロクラック)が存在すると、物理的ストレスがマイクロクラックに集中し、石英の強度が理論的強度の数百分の1にまで低下してしまう。 However, unlike metal, quartz is a brittle material and is therefore easily broken. Furthermore, if fine scratches (microcracks) are present on the surface of quartz, physical stress concentrates on the microcracks, and the strength of quartz is reduced to one hundredth of the theoretical strength.
石英の表面にフッ化水素酸を使用してエッチングを行なうと、石英の表面に存在しているマイクロクラックを除去することができる。また、エッチングに基づきマイクロクラック幅を増大させ、マイクロクラック先端の曲率半径を増加することができるので、マイクロクラックへのストレスの集中を緩和することができる。ところが、微細構造を持ち転写原版として使用される石英を光インプリント用モールドとして使用する場合、使用中に再びマイクロクラックが発生し、やがてこのようなマイクロクラックから光インプリント用モールドに欠けなどの破損が生じる。 When etching is performed on the quartz surface using hydrofluoric acid, microcracks existing on the quartz surface can be removed. Further, since the microcrack width can be increased based on etching and the radius of curvature of the microcrack tip can be increased, the concentration of stress on the microcrack can be alleviated. However, when quartz that has a fine structure and is used as a transfer master is used as a mold for optical imprinting, a microcrack is generated again during use, and the optical imprinting mold is eventually chipped from such microcrack. Damage occurs.
そこで、光インプリント用モールドの表面を保護する目的で、ポリエチレンなどの有機高分子化合物被膜を形成することが考えられる。しかし、有機高分子化合物被膜の強度は一般に弱く、100nm以下の微細な形状を有するインプリント用モールドのパターニングに影響を及ぼさない程度の膜厚では、表面保護性能を期待することができない。更に、有機高分子化合物被膜は紫外線による劣化を無視することができない。 Therefore, it is conceivable to form an organic polymer compound film such as polyethylene for the purpose of protecting the surface of the mold for photoimprinting. However, the strength of the organic polymer compound coating is generally weak, and surface protection performance cannot be expected at a film thickness that does not affect the patterning of the imprint mold having a fine shape of 100 nm or less. Furthermore, the organic polymer compound coating cannot be ignored by ultraviolet rays.
また、光インプリント用モールドの基材として石英が使用され、その表面に金属膜が被膜された場合、外力がかかると石英よりも先に金属膜が破断する。この金属膜の破断が引き金となり、石英の破断が増長され、金属膜が無い場合に比べ、逆に光インプリント用モールドの強度が低下する。
本発明の目的は、性能を損なわずに、耐久性を向上することができる光インプリント用モールド及びその製造方法を提供することである。 The objective of this invention is providing the mold for optical imprint which can improve durability, without impairing performance, and its manufacturing method.
本発明の実施の形態に係る第1の特徴は、インプリント用モールドにおいて、凹凸パターンを有する基材と、凹凸パターン表面に被覆された金属酸化物とを備える。 A first feature according to an embodiment of the present invention is that an imprint mold includes a substrate having a concavo-convex pattern and a metal oxide coated on the concavo-convex pattern surface.
また、インプリント用モールドの基材は石英であることが望ましい。また、金属酸化物は錫の酸化物であることが望ましい。 The base material of the imprint mold is preferably quartz. The metal oxide is preferably a tin oxide.
本発明の実施の形態に係る第2の特徴は、インプリント用モールドの製造方法において、石英基材に凹凸パターンを形成する工程と、石英基材の凹凸パターン表面を酸を含む溶液によりエッチングする工程と、凹凸パターンのエッチングされた表面上に金属酸化物を被覆する工程とを備える。 The second feature of the embodiment of the present invention is that, in the method for producing an imprint mold, a step of forming a concavo-convex pattern on a quartz substrate, and the concavo-convex pattern surface of the quartz substrate is etched with a solution containing an acid. And a step of coating a metal oxide on the etched surface of the concavo-convex pattern.
また、金属酸化膜を被膜する工程は、ヒーターを加熱源として形成された金属酸化物を被覆する工程であることが望ましい。更に、金属酸化膜を被膜する工程は、炭酸ガスレーザを加熱源として形成された金属酸化物を被覆する工程であることが望ましい。 The step of coating the metal oxide film is preferably a step of coating a metal oxide formed using a heater as a heating source. Further, the step of coating the metal oxide film is preferably a step of coating a metal oxide formed using a carbon dioxide laser as a heating source.
本発明によれば、性能を損なわずに、耐久性を向上することができる光インプリント用モールド及びその製造方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the mold for optical imprint which can improve durability, without impairing performance, and its manufacturing method can be provided.
図1に示すように、本発明の実施の形態に係るインプリント用モールド1は、凹凸パターン101を有する基材100と、凹凸パターン101表面に被覆された金属酸化物102とを備えている。このインプリント用モールド1は光インプリント用モールドである。基材100には、紫外線透過性能や作製プロセスの類似性から石英を実用的に使用することができる。基材100が石英の場合、凹凸パターン101を被覆する金属酸化物には、酸化錫(SnO2)を実用的に使用することができる。酸化錫は、高融点において濃硫酸、加熱濃塩酸以外に溶けないなど化学的に不活性な固体であり、基材100の石英との密着性もよく、強固な被膜となる。そのため、インプリント用モールド1のハンドリング作業や転写時において、このインプリント用モールド1にマイクロクラックが発生することを抑止することができ、インプリント用モールド1自体の耐久性を向上することができる。
As shown in FIG. 1, the
また、光インプリント法に使用され、インプリント用モールド1により成型される紫外線硬化樹脂には、高圧水銀灯を光源とした波長300nm〜400nm領域において硬化するものが多様されている。例えば、東洋合成製、商品名「PAK‐01」で表示される紫外線硬化樹脂を使用することができる。金属酸化物102として使用される酸化錫は、波長300nmから可視光領域にかけて光吸収特性を持たないので、樹脂の硬化率を高められる点において、光インプリント用モールド1の被膜には最適である。
Moreover, the ultraviolet curable resin used for the optical imprint method and molded by the
また、金属酸化物102には、酸化チタン(TiO2)の被膜を使用することができる。但し、酸化チタンは、波長300nm〜400nm領域に光吸収特性を有するので、紫外線硬化樹脂を使用する光インプリント用モールド1の金属酸化物102の被膜として適さない。
As the
インプリント用モールド1の金属酸化物102は、このインプリント用モールド1を新規に製作した場合にのみ被覆されるだけではなく、樹脂成型を繰り返し使用した後に再度被覆してもよい。酸化錫は硫酸に可溶であり、基材100の表面に損傷を与えること無く、再度酸化錫を被覆することができる。
The
インプリント用モールド1の製造方法における酸化錫の被膜の具体的な形成方法は、以下の通りである。まず最初に、Snの有機塩化物若しくは無機塩化物、具体的にはSnCl4、(CH3)2SnCl2、C4H9SnCl3、などを加熱して気化させ、CVD法の原理により400℃〜700℃に加熱した基材100の凹凸パターン101表面上において有機塩化物若しくは無機塩化物に熱分解反応および酸化反応を生じさせ、基材100の凹凸パターン101表面上に酸化錫つまり金属酸化物102を被覆することができる。一般的に基材100の温度が高いほど金属酸化物102の成膜速度は速くなる。
A specific method for forming the tin oxide film in the method for manufacturing the
有機系Sn塩化物は、無機系Sn塩化物に比べて反応速度が遅いため、凹凸パターン101表面に均一性の良い(膜厚並びに膜質が均一な)金属酸化物102を堆積しやすい。また、有機系Sn塩化物は、その成膜の際に、CVD装置の真空チャンバ内壁に余分な酸化錫を付着させない。
Since the organic Sn chloride has a slower reaction rate than the inorganic Sn chloride, it is easy to deposit the
金属酸化物102の形成に使用される酸化ガスとしては、酸素若しくは空気を利用することができる。酸化ガスはあらかじめ加熱して気化されたSn塩化物ガスに混合され、この混合ガスがCVD装置の真空チャンバ内に導入される。また、CVD装置の真空チャンバ内部の導入管(インジェクタ)に金属酸化物が堆積する可能性があるので、酸化ガスとSn塩化物ガスとはそれぞれ独立した導入管を使用して真空チャンバ内に導入することが好ましい。また、CVD装置の真空チャンバ内部の導入管をSn塩化物の沸点以上であり、かつ熱分解反応が起きない程度の温度範囲(例えば150℃〜400℃)に保つなどの工夫が必要である。
As the oxidizing gas used for forming the
インプリント用モールド1において、微細な形状を有する凹凸パターン101の表面上にステップカバレッジが良い状態において金属酸化物102を成膜するには、反応ガスの平均自由行程が長い減圧下で、CVD反応を行うことが望ましい。
In the
[インプリント用モールドの第1の製造方法]
以下、本発明の実施の形態に係るインプリント用モールド1の製造方法、特に基材100の表面に金属酸化物(薄膜)102を成膜する方法を図2を用いて詳細に説明する。図2にはヒーター加熱システムを有する減圧CVD装置の構成を示す。
[First method for producing imprint mold]
Hereinafter, a method for manufacturing the
まず最初に、合成石英を用い、インプリント用モールド1の、凹凸パターン101を有する基材100が作製される(図1参照。)。この基材100は、室温において、濃度0.1%のフッ化水素酸溶液中に20分浸漬し、全体表面特に凹凸パターン101の表面を約2nm〜3nm程度エッチングにより除去する。インプリント用モールド1の凹凸パターン101に高い寸法精度が求められない場合には、基材100の表面をこの10倍程度のエッチング量においてエッチングし、マイクロクラックの存在をより減少させてもよい。
First, a
基材100にフッ化水素酸処理を行った後に、図2に示す減圧CVD装置200に基材100が搬送される。減圧CVD装置200は、排気ポンプ16に連接され温度制御が可能な真空チャンバ5を備え、この温度制御はヒーターユニット7により行われる。ヒーターユニット7は真空チャンバ5の壁面に組み込まれているとともに、試料台6にも組み込まれている。基材100は、試料台6上に載置され、ヒーターユニット7により約500℃まで昇温させておく。
After the hydrofluoric acid treatment is performed on the
次に、搬送ガス供給源12から窒素ガスを搬送ガスとして使用し、マスフローコントローラ11を通して金属成膜ガス供給源10に搬送される。金属成膜ガス供給源10においては、Sn塩化物、本実施の形態においては(CH3)SnCl3が使用され、搬送ガスによりバブリングが行われる。この蒸気ガスはマスフローコントローラ11により50sccmの流量において真空チャンバ5内に供給される。
Next, nitrogen gas is used as the carrier gas from the carrier
また、酸化ガス供給源13から別系統において酸化ガスとして15sccmの流量の酸素が真空チャンバ5内に供給される。なお、本実施の形態においては(CH3)SnCl3の分解を促進するために若干の水蒸気をガス系に混合することができる。真空チャンバ5の内壁(インジェクタ8含む)の温度は、酸化物の付着堆積を防ぐために150℃〜400℃程度に保つことが好ましい。真空チャンバ5内の圧力は圧力計14によって測定され、この圧力計14の測定結果に基づき圧力調節弁15が調整される。圧力調節弁15の調節によって、真空チャンバ5内の真空度が、例えば20Pa〜200Pa程度に保たれる。
Further, oxygen at a flow rate of 15 sccm is supplied into the
このような条件下に基づき、減圧CVD装置200において、前述の図1に示すように、基材100の凹凸パターン101の表面上に金属酸化物102の被膜を成膜することができる。金属酸化物102には前述のように酸化錫を実用的に使用することができ、この酸化錫の膜厚は例えば5nm〜6nmに設定される。金属酸化物102を形成することにより、インプリント用モールド1を完成させることができる。なお、インプリント用モールド1の凹凸パターン101において、寸法精度が厳密に要求されていない場合には、金属酸化物102の膜厚を厚く形成し、この金属酸化物102が強固な保護被膜として使用されてもよい。
Under such conditions, in the low-
[インプリント用モールドの第2の製造方法]
前述のインプリント用モールド1の第1の製造方法は、減圧CVD装置200(減圧CVD法)を使用して金属酸化物102を成膜する方法である。この第1の製造方法によれば、凹凸パターン101が比較的大面積であっても金属酸化物102の成膜が行なえる。ところが、金属酸化物102の成膜条件を求めるためのパラメータ、具体的には基材材質、成膜ガス温度、成膜ガス流量等のパラメータが多く、条件出しが煩雑である。第2の製造方法に係るインプリント用モールド1においては、金属酸化物102の成膜対象となる凹凸パターン101の面積が比較的小さいため、炭酸ガスレーザ、YAGレーザ等のレーザ光を使用して局部的に基材100の凹凸パターン101の表面を直接加熱し、この部分に金属酸化物102を成膜することができる。
[Second Manufacturing Method of Imprint Mold]
The first manufacturing method of the
図3に示す第2の製造方法に使用される減圧CVD装置300は、レーザ発振器17、熱放射温度計18及び制御・モニタリング用PC19を備えている。レーザ発振器17には本実施の形態において炭酸ガスレーザを実用的に使用することができる。レーザ光を利用する第2の製造方法においては、照射位置、照射時間、照射パワーを自由に変えることができるので、局部的に金属酸化物102を成膜することができる。また、このレーザ光を利用する第2の製造方法においては、1枚のダミーインプリント用モールド基板を準備し、その表面上に膜厚、膜組成等の条件出しを変えた金属酸化物102を複数同時に成膜することができる。
A low-
減圧CVD装置300においては、レーザ光を加熱源として使用しており、レーザ光は炭酸ガスレーザ22である。レーザ発振器17から熱放射温度計18を経て制御・モニタリング用PC19から出力された炭酸ガスレーザ22はZnSe製透過窓20を通してインプリント用モールド1の基材100の凹凸パターン101の表面に照射される。凹凸パターン101の表面の温度は、CaF2製透過窓21を通して放射温度計18により測定される。レーザ発振器17及び熱放射温度計18は制御・モニタリング用PC19に接続されており、照射条件(位置、出力、時間)と照射部表面温度との間の相関を取ることができる。
In the low
第2の製造方法においては、基材100の凹凸パターン101の表面並びにその近傍を炭酸ガスレーザ22により局部的に加熱して、凹凸パターン101の表面上に金属酸化物102を成膜することができる。
In the second manufacturing method, the surface of the concavo-
[インプリント方法]
次に、前述の第1の製造方法又は第2の製造方法により製作されたインプリント用モールド1、すなわち基材100の凹凸パターン101に金属酸化物102を成膜したインプリント用モールド1を使用したインプリント方法を、図4(a)、図4(b)、図5(a)及び図5(b)を用いて簡単に説明する。まず最初に、図4(a)に示すように、紫外線硬化型樹脂2が表面上に配設された基板3を準備し、紫外線硬化型樹脂2の表面上に前述のインプリント用モールド1が配置される。
[Imprint method]
Next, the
図4(b)に示すように、インプリント用モールド1を紫外線硬化型樹脂2に当接し、そのまま低い圧力において紫外線硬化型樹脂2にインプリント用モールド1が圧着される。
As shown in FIG. 4B, the
図5(a)に示すように、インプリント用モールド1の凹凸パターン101に対向する裏面から紫外線硬化型樹脂2に紫外線4を照射し、凹凸パターン101で紫外線硬化型樹脂2が成型された状態においてこの紫外線硬化型樹脂2が硬化される。
As shown in FIG. 5A, the ultraviolet
そして、図5(b)に示すように、インプリント用モールド1を紫外線硬化型樹脂2から離型させる。この結果、紫外線硬化型樹脂2においては、インプリント用モールド1の凹凸パターン101が転写される。
Then, as shown in FIG. 5B, the
以上説明したように、本実施の形態においては、性能を損なわずに、耐久性を向上することができるインプリント用モールド1及びその製造方法を提供することができる。
As described above, in the present embodiment, it is possible to provide an
1…インプリント用モールド
2…紫外線硬化型樹脂
3…基板
4…紫外線
5…真空チャンバ
6…試料台
7…ヒーターユニット
8…インジェクタ
9…バブリング層
10…金属成膜ガス供給源
11…マスフローコントローラ
12…搬送ガス供給源
13…酸化ガス供給源
14…圧力計
15…圧力調節弁
16…排気ポンプ
17…レーザ発振器
18…熱放射温度計
19…制御・モニタリング用PC
20…ZnSe製透過窓
21…CaF2製透過窓
22…炭酸ガスレーザ
100…基材
101…凹凸パターン
102…金属酸化物
200、300…減圧CVD装置
DESCRIPTION OF
20 ... ZnSe made
Claims (6)
前記凹凸パターン表面に被覆された金属酸化物と、
を備えたことを特徴とするインプリント用モールド。 A substrate having a concavo-convex pattern;
A metal oxide coated on the concavo-convex pattern surface;
An imprint mold characterized by comprising:
前記石英基材の前記凹凸パターン表面を酸を含む溶液によりエッチングする工程と、
前記凹凸パターンのエッチングされた表面上に金属酸化物を被覆する工程と、
を備えたことを特徴とするインプリント用モールドの製造方法。 Forming a concavo-convex pattern on the quartz substrate;
Etching the concavo-convex pattern surface of the quartz substrate with a solution containing an acid;
Coating a metal oxide on the etched surface of the concavo-convex pattern;
A method for producing an imprint mold, comprising:
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