JP2008214165A - Combustible gas mixing method and mixer - Google Patents

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壮一郎 加藤
Katsumasa Takahashi
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a combustible gas mixing method and a combustible gas mixer by which a mixed gas for reforming can be produced by uniformly mixing a high-pressure and high-temperature combustible gas with an oxygen-containing gas without inducing abnormal combustion such as backfire and spontaneous fire. <P>SOLUTION: The combustible gas mixing method comprises mixing a combustible raw material gas with an oxygen-containing gas to produce a premixed gas in a combustible concentration range, wherein the oxygen-containing gas is fed along a jet J1 of the combustible raw material gas, part of the oxygen-containing gas is taken in the jet J1 and mixed with the jet by an ejector effect caused along with the jet J1, and the fuel concentration of a mixed gas in a mixing area MX1 formed on a downstream side of the jet J1 is kept out of the combustible concentration range irrespectively of a change in momentum which the jet has. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は、合成ガス製造プラントの反応器等に組み込み、使用されて好適な可燃ガス混合方法及び混合器に関する。   The present invention relates to a combustible gas mixing method and a mixer suitable for use in a reactor or the like of a synthesis gas production plant.

天然ガスの有効利用を図るために、天然ガスを一旦反応性の高い合成ガス(例えば、メタンを一酸化炭素と水素)に変換した後、FT合成(フィッシャー・トロプシュ合成)等により分子構造を組み替えて軽油や灯油、或いはDME(ジメチルエーテル)と言った液体燃料を製造するGTL(ガス・トゥ・リキッド)転換技術が活発に研究されている。このGTL技術は、気体の天然ガスを液化して運搬や取扱いを容易にする他、石油由来の製品に比べ、燃料中の硫黄成分や、排気ガス中の一酸化炭素、窒素酸化物などの有害物質を減少させることができ、環境負荷が小さい燃料を得る技術として注目されている。   To make effective use of natural gas, once natural gas is converted into highly reactive synthesis gas (for example, methane is converted to carbon monoxide and hydrogen), the molecular structure is rearranged by FT synthesis (Fischer-Tropsch synthesis), etc. GTL (gas to liquid) conversion technology for producing liquid fuels such as light oil, kerosene, or DME (dimethyl ether) is being actively researched. This GTL technology liquefies gaseous natural gas and makes it easier to transport and handle, as well as harmful components such as sulfur components in fuel, carbon monoxide and nitrogen oxides in exhaust gas compared to petroleum-derived products. It is attracting attention as a technique for obtaining fuel that can reduce substances and have a low environmental impact.

GTL技術を普及させるためには、高効率で、事業性に見合った合成ガス製造プラントの開発が求められている。従来、合成ガス製造方法の一つとして、ATR法(Auto Thermal Reforming法)が知られている。ATR法は、天然ガス、石油、石炭、バイオマス等の合成ガス原料(メタンガス等)の一部を酸素バーナによる燃焼で発熱反応を起こし、その後、先の反応で生成された高温の水蒸気や二酸化炭素ガスを利用し、触媒層における吸熱改質反応により、メタンガス等を改質して合成ガスを生成させるものである。   In order to popularize GTL technology, it is required to develop a synthesis gas production plant that is highly efficient and suitable for business. Conventionally, the ATR method (Auto Thermal Reforming Method) is known as one of the synthesis gas production methods. The ATR method causes an exothermic reaction by burning part of a synthetic gas raw material (methane gas, etc.) such as natural gas, petroleum, coal, biomass, etc. with an oxygen burner, and then high-temperature steam or carbon dioxide produced by the previous reaction. A gas is used to reform a methane gas or the like by an endothermic reforming reaction in a catalyst layer to generate a synthesis gas.

このATR法は、原料ガスの一部と酸素とを反応させるために、全体として燃料過剰(フューエルリッチ)状態で燃焼させることになり、多量の煤の発生を伴うという問題がある。また、反応器を大型化して大規模に合成ガスを生成させようとすると、反応器に複数の酸素バーナを装着することが必要になるが、焼損がなく、安全操業可能な複数バーナの開発が難しく、これがネックとなって、反応器大型化が困難になっている。複数酸素バーナによる大型化に代えて、反応器の基数を多くして大規模製造の問題を解決しようとすると、設備コストが大となり、また、多数の反応器を安全且つ円滑に運転することにも問題があり、プラント運転性の点で解決すべき問題が生じる。   This ATR method has a problem in that a large amount of soot is generated because a part of the raw material gas is reacted with oxygen, so that it is burned in an excessive fuel (fuel rich) state as a whole. In addition, if a large reactor is used to generate synthesis gas on a large scale, it will be necessary to install multiple oxygen burners in the reactor, but there will be no development of multiple burners that can be safely operated without burning. Difficult, this becomes a bottleneck, making it difficult to increase the size of the reactor. Instead of increasing the size with multiple oxygen burners, increasing the number of reactors to solve the problem of large-scale production increases the equipment cost, and also makes it possible to operate many reactors safely and smoothly. However, there is a problem, and a problem to be solved arises in terms of plant operability.

合成ガス製造の別の方法として、CPO法(Catalytic Partial Oxidation法)が知られている。CPO法は、原料ガス(メタン等)に酸素含有ガスを予め混合させた予混合ガスを、4MPaG、300degC程度に加圧、加熱して反応器内の触媒層に導き、予混合ガスの一部を部分酸化させて発熱させ、その発熱をその後の改質反応(吸熱反応)の熱源として合成ガス(一酸化炭素と水素)を生成させる。すなわち、CPO法は、ATR法がバーナによる酸化反応で原料ガスを一気に高温に晒すものとは異なり、反応器内での触媒による部分酸化反応で高温状態を維持するので、ATR法に比べて安全操業が可能であり、部分酸化反応と、その後段で改質反応を同時に進行させ、連続操業可能な合成ガス製造方法といえる。   As another method for producing synthesis gas, a CPO method (Catalytic Partial Oxidation method) is known. In the CPO method, a premixed gas in which an oxygen-containing gas is premixed with a raw material gas (such as methane) is pressurized and heated to about 4 MPaG and about 300 degC to lead to the catalyst layer in the reactor, and a part of the premixed gas As a heat source for the subsequent reforming reaction (endothermic reaction), synthesis gas (carbon monoxide and hydrogen) is generated. In other words, the CPO method is safer than the ATR method because the ATR method maintains the high temperature state by the partial oxidation reaction by the catalyst in the reactor, unlike the ATR method in which the raw material gas is exposed to high temperature at once by the oxidation reaction by the burner. It can be said that it is a synthesis gas production method that can be operated continuously, and a partial oxidation reaction and a reforming reaction are allowed to proceed simultaneously at the subsequent stage to enable continuous operation.

CPO法は、一つの反応器で連続操業可能な合成ガス製造方法である点で、特許文献1に記載されるサイクル式炭化水素改質方法と異なる。特許文献1の改質方法は、改質工程と再生工程とを行い得る一対の反応器を備えており、炭化水素燃料と水蒸気とを反応させて水素含有ガスを生成する工程と、再生用ガスを触媒燃焼することで、改質工程で低下した触媒温度を上昇させる再生工程とを交互に繰り返す。すなわち、サイクル式炭化水素改質方法では、一方の反応器が改質工程を行っている間に他方の反応器が再生工程を行うことで、サイクル式(バッチ式)に炭化水素改質を行いながら水素含有ガスを連続的に製造するようしている。このようなサイクル式炭化水素改質方法では、合成ガス製造の効率が悪く、大規模ガス製造には不向きである。   The CPO method is different from the cyclic hydrocarbon reforming method described in Patent Document 1 in that it is a synthesis gas production method that can be operated continuously in one reactor. The reforming method of Patent Literature 1 includes a pair of reactors that can perform a reforming step and a regeneration step, a step of reacting a hydrocarbon fuel and steam to generate a hydrogen-containing gas, and a regeneration gas. As a result of catalytic combustion, the regeneration step of raising the catalyst temperature decreased in the reforming step is repeated alternately. In other words, in the cycle type hydrocarbon reforming method, while one reactor is performing the reforming step, the other reactor performs the regeneration step, so that the hydrocarbon reforming is performed in a cycle type (batch type). However, the hydrogen-containing gas is continuously produced. Such a cyclic hydrocarbon reforming method is not suitable for large-scale gas production because the synthesis gas production efficiency is poor.

なお、CPO法では、上述のように触媒の助けを得て部分酸化反応が進行していると考えられているが、触媒層内の空間において、触媒の助けを得ずに(無触媒反応により)燃焼反応(部分酸化反応)や改質反応、水性シフト反応が生じているとも考えられている。いずれにしても、CPO法はATR法とは異なりバーナが不要であるから、この点で反応器の大型化を可能にさせる。反応器の大型化は、設備コストを低減させると共に、プラント運転性の改善に大いに寄与する。
特開2006−282470号公報
In the CPO method, it is considered that the partial oxidation reaction proceeds with the aid of the catalyst as described above. However, without the aid of the catalyst in the space in the catalyst layer (by non-catalytic reaction) ) Combustion reaction (partial oxidation reaction), reforming reaction, and water shift reaction are also considered to occur. In any case, unlike the ATR method, the CPO method does not require a burner, so that the reactor can be enlarged in this respect. Increasing the size of the reactor reduces equipment costs and greatly contributes to improvement of plant operability.
JP 2006-282470 A

CPO法により合成ガスを生成するに際して、原料ガス(メタン等)と酸素含有ガス(特に酸素ガス)とが均一に混合されないで反応域に供給されると、反応域内での昇温に偏りが生じ、触媒層の一部が異状に高温になり、焼損する等の問題が生じる。混合ガスの濃度の偏りによる過熱を防止するためには、原料ガス(メタン等)と酸素含有ガスとを予め均一に混合させ、このような予混合ガスを反応器内の反応域に供給すればよく、上述のような過熱の問題は解消される。しかしながら、この場合の予混合ガスは、上述したCPO法による合成ガス製造においては、4MPaG、300degC程度に加圧、加熱しておく必要がある。   When the synthesis gas is generated by the CPO method, if the raw material gas (methane, etc.) and the oxygen-containing gas (especially oxygen gas) are not uniformly mixed and supplied to the reaction zone, the temperature rise in the reaction zone will be biased. A part of the catalyst layer becomes abnormally high in temperature, causing problems such as burning. In order to prevent overheating due to uneven concentration of the mixed gas, the raw material gas (such as methane) and the oxygen-containing gas are mixed in advance in advance, and such a premixed gas is supplied to the reaction zone in the reactor. Well, the overheating problem as described above is eliminated. However, the premixed gas in this case needs to be pressurized and heated to about 4 MPaG and about 300 degC in the above-described synthesis gas production by the CPO method.

加圧、加熱された予混合ガス中の酸素は強い支燃性を持つため、酸素を予め燃料と混合することは出来る限り避け、可能な限り反応域(反応場)で混合させなければならないと考えられている。混合中に自発火や触媒層からの逆火による予期せぬ燃焼を発生させないためである。反応域での混合は、燃料濃度の不均一な混合ガスを反応域に供給することを意味する。可燃ガスの混合中に一旦燃焼を起こすと、その混合ガス条件によっては、反応器を含む系内の圧力が急激に上昇してしまう状態、所謂、非常に危険な爆轟(デトネーション)状態に遷移する虞がある。   Oxygen in the pressurized and heated premixed gas has a strong combustion support, so it is necessary to avoid mixing oxygen with the fuel in advance and to mix it in the reaction zone (reaction field) as much as possible. It is considered. This is because unexpected combustion due to self-ignition or backfire from the catalyst layer does not occur during mixing. Mixing in the reaction zone means supplying a mixed gas having a non-uniform fuel concentration to the reaction zone. Once combustion occurs during the mixing of combustible gas, depending on the mixed gas conditions, the pressure in the system containing the reactor suddenly rises, so-called a very dangerous detonation state There is a risk of doing.

従って、CPO法による合成ガス製造プラントにおいては、高圧・高温の均一予混合ガスが必要であるが、このような予混合ガスは自発火や逆火の危険を伴うという二律相反するような問題点を解決する必要があり、合成ガス製造プラントを長期間に亘って安全且つ安定的に操業するためには、上述の問題点を解決した混合器を必要とし、そのような混合器が備わって初めて製造装置の大型化が実現できる。   Therefore, in a synthesis gas production plant based on the CPO method, a high-pressure and high-temperature uniform premixed gas is necessary. However, such a premixed gas has a two-way conflicting problem that involves the risk of spontaneous ignition and flashback. In order to operate a synthesis gas production plant safely and stably over a long period of time, a mixer that solves the above-described problems is required, and such a mixer is provided. For the first time, the manufacturing equipment can be enlarged.

また、プラントの作動条件を変更するような場合、操作上の問題として、原料ガス及び酸素含有ガスの流量を同時に調整して燃料/酸素含有ガスの割合を常に所望の値に維持させることが困難な場合があり、プラント操作の過渡期に自発火や逆火が生じ易いという問題もある。
上述した特許文献1に開示されるサイクル式炭化水素改質装置には、反応器とは独立して再生ガス混合器が設けられており、この混合器は、再生用ガスと酸素含有ガスとを混合して、再生工程を行う反応器に均一な再生用混合ガスを供給する。混合器を設けることで、再生工程への切り換えの初期に、再生用混合ガスの不均一に起因して反応器内で局所的に触媒燃焼温度が高くなる部分が生じることを防止し、結果的に局所的な高温部への接触又は接近に伴う再生用ガスの自己発火、気相燃焼の発生を防止できるとしている。
Also, when changing the operating conditions of the plant, it is difficult to maintain the fuel / oxygen-containing gas ratio at a desired value by adjusting the flow rates of the raw material gas and the oxygen-containing gas at the same time as an operational problem. In some cases, there is a problem that self-ignition and flashback are likely to occur during a transition period of plant operation.
The cycle-type hydrocarbon reformer disclosed in Patent Document 1 described above is provided with a regeneration gas mixer independent of the reactor, and the mixer is configured to supply a regeneration gas and an oxygen-containing gas. Mixing is performed, and a uniform gas mixture for regeneration is supplied to the reactor for performing the regeneration step. By providing a mixer, at the initial stage of switching to the regeneration process, it is possible to prevent a portion where the catalytic combustion temperature locally rises in the reactor due to non-uniformity of the mixed gas for regeneration. In addition, it is possible to prevent the occurrence of self-ignition and gas phase combustion of the regeneration gas that accompanies or approach the local high temperature part.

特許文献1が開示する再生ガス混合器は、反応器内へ燃焼ガスと酸素含有ガスとを均一に混合した混合ガスを供給しなければならないという点で、本発明と目的を同一にしているが、特許文献1の混合器は、改質反応によって温度が低下した触媒の温度を上げて触媒能力を再生することだけを目的に、触媒再生のために別途準備される再生ガスと酸素含有ガスとの均一混合ガスを生成すればよい。   The regeneration gas mixer disclosed in Patent Document 1 has the same object as that of the present invention in that a mixed gas in which a combustion gas and an oxygen-containing gas are uniformly mixed must be supplied into the reactor. The mixer of Patent Document 1 is provided with a regeneration gas and an oxygen-containing gas separately prepared for catalyst regeneration only for the purpose of regenerating the catalyst capacity by raising the temperature of the catalyst whose temperature has been lowered by the reforming reaction. The homogeneous mixed gas may be generated.

一方、CPO法による大規模合成ガス製造プラントにおいては、反応器内の触媒層に供給する予混合ガスは、4MPaG、300degC程度に加圧、加熱されていなければならず、その予混合ガスは、改質反応の原料ガスであり、改質反応(吸熱反応)の熱源を供給する、部分酸化反応のための原料ガスでもある。このような予混合ガスを生成するための混合器として、特許文献1が開示するような単純な構成の混合器を適用することはできない。   On the other hand, in a large-scale synthesis gas production plant using the CPO method, the premixed gas supplied to the catalyst layer in the reactor must be pressurized and heated to about 4 MPaG and about 300 degC. It is a raw material gas for a reforming reaction, and a raw material gas for a partial oxidation reaction that supplies a heat source for the reforming reaction (endothermic reaction). As a mixer for generating such a premixed gas, a mixer having a simple configuration as disclosed in Patent Document 1 cannot be applied.

なお、本発明は、天然ガスばかりでなく、石油、石炭、バイオマス等の合成ガス原料(可燃ガス)と、酸素(支燃性ガス成分)の他、水蒸気、CO2 、CO等を含む酸素含有ガスとの混合に用いる混合器として広く適用することができる。
本発明は、上記の二律相反する問題を解決するために提案されたものであり、逆火や自発火等の異常燃焼を極力誘起させずに、特に、燃料供給量を変更するような、プラント操作過渡状態時においても異常燃焼を起こさせずに安全操業に有効で、且つ、生成された高圧・高温の予混合ガスを、例えば、改質用混合ガスとして、大型反応器等に好適に使用することができる可燃ガス混合方法及び可燃ガス混合器を提供することを目的にする。
In addition to natural gas, the present invention is not limited to natural gas, but also oxygen-containing gas containing steam, CO2, CO, etc. in addition to synthetic gas raw materials (combustible gas) such as petroleum, coal, biomass, and oxygen (combustible gas component). It can be widely applied as a mixer used for mixing with.
The present invention has been proposed in order to solve the above two conflicting problems, and in particular, without causing abnormal combustion such as flashback or self-ignition as much as possible, particularly changing the fuel supply amount, It is effective for safe operation without causing abnormal combustion even during plant operation transients, and the generated high-pressure and high-temperature premixed gas is suitable for large reactors, for example, as a reformed mixed gas An object is to provide a combustible gas mixing method and a combustible gas mixer that can be used.

請求項1の本発明の、可燃原料ガスと酸素含有ガスとの混合により、可燃濃度範囲域にある予混合ガスを生成する可燃ガス混合方法に依れば、前記可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか一方を噴出させ、前記噴出させた噴流に沿って、可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか他方を供給し、前記供給された他方のガスの一部を、前記噴流に伴って生じるエジェクタ効果によって当該噴流に取り込んで噴流に混合させ、斯く混合して当該噴流の下流に形成される混合領域の混合ガス中の燃料濃度を、噴流が有する運動量の変化に関わらず前記可燃濃度範囲外に維持することを特徴とする。   According to the combustible gas mixing method for producing a premixed gas in the combustible concentration range by mixing the combustible raw material gas and the oxygen-containing gas according to the present invention of claim 1, the combustible raw material gas and the oxygen-containing gas An ejector that ejects one of them, supplies either the combustible raw material gas or the oxygen-containing gas along the jetted jet, and generates a part of the supplied other gas along with the jet The fuel concentration in the mixed gas in the mixed region formed downstream of the jet is mixed and mixed with the jet by the effect, and the fuel concentration in the mixed gas formed outside the combustible concentration range regardless of changes in the momentum of the jet. It is characterized by maintaining.

請求項2の本発明の、可燃原料ガスと酸素含有ガスとの混合により、可燃濃度範囲域にある予混合ガスを生成する可燃ガス混合器に依れば、前記可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか一方のガスを噴流として噴出させるガスノズルと、前記一方のガスの噴流に沿って、前記可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか他方を供給するガス供給手段と、前記ガスノズルの下流側に配設されて前記噴流に伴うエジェクタ効果を生じさせ、前記他方のガスの一部を当該噴流に取り込ませて、前記噴流の下流に混合領域を形成させるダクト手段とを備え、当該ダクト手段は、前記混合領域を前記ダクト手段内に形成し、当該混合領域における混合ガス中の燃料濃度は、噴流が有する運動量の変化に関わらず前記可燃濃度範囲外に維持されることを特徴とする。   According to the combustible gas mixer that generates a premixed gas in the combustible concentration range by mixing the combustible raw material gas and the oxygen-containing gas according to the present invention of claim 2, the combustible raw material gas and the oxygen-containing gas A gas nozzle for ejecting one of the gases as a jet, a gas supply means for supplying the other one of the combustible raw material gas and the oxygen-containing gas along the jet of the one gas, and a downstream of the gas nozzle. And a duct means for generating an ejector effect associated with the jet flow, taking a part of the other gas into the jet flow, and forming a mixing region downstream of the jet flow, the duct means comprising: A mixing region is formed in the duct means, and the fuel concentration in the mixed gas in the mixing region is maintained outside the combustible concentration range regardless of a change in momentum of the jet. To.

請求項3の発明に依れば、請求項2記載の可燃ガス混合器において、前記ダクト手段は、当該ダクト手段の後流混合領域において、前記混合領域で生成される混合ガスの噴流と前記他方のガスの残部とを混合させて前記予混合ガスを生成することを特徴とする。
請求項4の発明に依れば、請求項3記載の可燃ガス混合器において、前記ダクト手段の後流位置に配設される、更に少なくとも一つの後流ダクト手段を備え、当該少なくとも一つの後流ダクト手段は、前記混合領域で生成される混合ガスの噴流に伴うエジェクタ効果を生じさせ、当該噴流に前記他方のガスの更なる一部を取り込ませて、後流ダクト手段内に第2の混合領域を形成し、前記混合領域、少なくとも一つの第2の混合領域、及び後流混合領域でそれぞれ生成される混合ガス中の原料ガス成分濃度を変化させ、後流混合領域において前記可燃濃度範囲域に到達させた予混合ガスを生成することを特徴とする。
According to a third aspect of the present invention, in the combustible gas mixer according to the second aspect, the duct means includes a jet of mixed gas generated in the mixing area and the other in the downstream mixing area of the duct means. And the remainder of the gas is mixed to produce the premixed gas.
According to a fourth aspect of the present invention, the combustible gas mixer according to the third aspect further comprises at least one wake duct means disposed at the wake position of the duct means, and the at least one wake The flow duct means generates an ejector effect accompanying the jet of the mixed gas generated in the mixing region, and causes the jet to take in a further part of the other gas, so that the second duct is formed in the wake duct means. A mixed region is formed, and the concentration of the raw material gas component in the mixed gas generated in each of the mixed region, at least one second mixed region, and the downstream mixing region is changed, and the combustible concentration range is determined in the downstream mixing region. A premixed gas that reaches the region is generated.

請求項5の発明に依れば、請求項2又は3記載の可燃ガス混合器において、前記ガスノズル及びダクト手段を支持する支持手段と、前記一方のガスの噴流及び他方のガス流れの外周を覆う混合容器セルとを備え、当該混合容器セルの内部に、前記支持手段により支持されたガスノズル及びダクト手段を収容させて混合器ユニットを形成させたことを特徴とする。   According to the invention of claim 5, in the combustible gas mixer according to claim 2 or 3, the support means for supporting the gas nozzle and the duct means, and the outer periphery of the jet of the one gas and the other gas flow are covered. A mixing vessel cell, wherein the mixing vessel cell is accommodated in the mixing vessel cell so as to accommodate the gas nozzle and the duct means supported by the supporting means.

請求項6の発明に依れば、請求項4記載の可燃ガス混合器において、前記ガスノズル、ダクト手段及び少なくとも一つの後流ダクト手段を支持する支持手段と、前記一方のガスの噴流及び他方のガス流れの外周を覆う混合容器セルとを備え、当該混合容器セルの内部に、前記支持手段により支持されたガスノズル、ダクト手段及び少なくとの一つの後流ダクト手段を収容させて混合器ユニットを形成させたことを特徴とする。   According to a sixth aspect of the present invention, in the combustible gas mixer according to the fourth aspect, the gas nozzle, the duct means and the support means for supporting at least one wake duct means, the jet of the one gas and the other A mixing vessel cell that covers the outer periphery of the gas flow, and the mixing nozzle unit includes a gas nozzle supported by the support means, a duct means, and at least one wake duct means. It is formed.

請求項7の発明に依れば、これら請求項5又は6記載の可燃ガス混合器の混合器ユニットを複数備えることを特徴とする。   According to the invention of claim 7, a plurality of mixer units of the combustible gas mixer of claim 5 or 6 are provided.

改質プロセス等で使用する可燃原料ガスと酸素含有ガスとをそれらの全量を一時に混合してしまうと、局所的に可燃濃度範囲に入る危険があるため、請求項1の発明に依れば、一方のガスの噴流に伴って生じるエジェクタ効果によって当該噴流に他方のガスの一部を取り込んで噴流に混合させる。噴流に取り込む一部のガス量は、好ましくは、局所的にも可燃濃度範囲に入ることのない量に設定するのがよい。そして、エジェクタ効果は、噴流の有する運動量(質量×速度)に比例してその効果が得られるので、ガス量が増加すればそれに伴って噴流に取り込まれる他方のガス量も増加するので、噴流の下流に形成される混合領域の混合ガス中の燃料濃度を、噴流が有する運動量の変化に関わらず前記可燃濃度範囲外に維持することができる。このようにして混合された混合ガスに他のガスの残部を加えると、最終的に所望の可燃濃度範囲域に到達させることができ、予混合ガスを安全に生成することができる。   According to the invention of claim 1, if the combustible raw material gas used in the reforming process and the like and the oxygen-containing gas are mixed at once, there is a risk of entering the combustible concentration range locally. A part of the other gas is taken into the jet and mixed with the jet by the ejector effect generated with the jet of the one gas. The amount of part of the gas taken into the jet is preferably set to an amount that does not enter the flammable concentration range even locally. The ejector effect is obtained in proportion to the momentum (mass × velocity) of the jet. Therefore, if the amount of gas increases, the amount of the other gas taken into the jet increases accordingly. The fuel concentration in the mixed gas in the mixing region formed downstream can be maintained outside the combustible concentration range regardless of the change in the momentum of the jet. When the remainder of the other gas is added to the mixed gas thus mixed, the desired combustible concentration range can be finally reached, and the premixed gas can be generated safely.

天然ガスやメタンガスの改質プロセスのような多くのプロセスでは、通常、可燃原料ガス濃度が燃料リッチ側にあって可燃濃度範囲域を外れる可燃原料ガスをガスノズルから噴出させ、可燃原料ガスの噴流に沿って、酸素含有ガスを供給し、先ずはその一部を噴流に取り込んで噴流に混合させ、最終的に所望の可燃濃度範囲域に到達させることが望ましいが、プロセスによっては、可燃原料ガス濃度が燃料リーン側にあって可燃濃度範囲域を外れる酸素含有ガスの噴流に、先ずは可燃原料ガスの一部を混合し、最終的に所望の可燃濃度範囲域に到達させることが好ましい場合もあり、プロセスに応じて所望の混合方法を選択することが出来る。   In many processes, such as natural gas and methane gas reforming processes, a combustible source gas is usually ejected from a gas nozzle and the combustible source gas concentration is on the fuel rich side and out of the combustible concentration range. Along with this, it is desirable to supply an oxygen-containing gas, and first take a part of it into the jet and mix it with the jet to finally reach the desired combustible concentration range, but depending on the process, the combustible raw material gas concentration It may be preferable to first mix a part of the combustible raw material gas into the jet of oxygen-containing gas that is on the fuel lean side and out of the combustible concentration range, and finally reach the desired combustible concentration range. The desired mixing method can be selected according to the process.

請求項2の本発明の可燃ガス混合器に依れば、上記請求項1による混合方法が実現される。すなわち、ダクト手段が、ガスノズルの下流側に配設されて噴流に伴うエジェクタ効果を生じさせる機能を有しているので、ガスノズルによって可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか一方のガスを噴流として噴出させると、噴流による負圧が発生してダクト手段内に他方のガスの一部を当該噴流に取り込ませることができ、そこに混合領域が形成される。この混合領域は、噴流による強い剪断混合層によって形成されるので、2つのガスが均一に混合されることになる。   According to the combustible gas mixer of the present invention according to claim 2, the mixing method according to claim 1 is realized. That is, the duct means is disposed downstream of the gas nozzle and has a function of generating an ejector effect associated with the jet, so that either the combustible raw material gas or the oxygen-containing gas is ejected as a jet by the gas nozzle. Then, a negative pressure is generated by the jet flow, and a part of the other gas can be taken into the duct means in the duct means, and a mixed region is formed there. Since this mixing region is formed by a strong shear mixing layer formed by a jet, the two gases are uniformly mixed.

そして、上述したとおり、エジェクタ効果は、噴流の有する運動量(質量×速度)に比例してその効果が得られるので、ガス量が増加すればそれに伴って噴流に取り込まれる他方のガス量も増加し、その結果、混合領域における混合ガス中の燃料濃度は、噴流が有する運動量の変化に関わらず前記可燃濃度範囲外に維持させることができる。
最終的にはダクト手段の後流混合領域において、前記混合領域で生成される混合ガスの噴流と前記他方のガスの残部とを混合させて可燃濃度範囲域にある予混合ガスを生成することになるが(請求項3)、上述のような混合領域において均一混合を得ることは、局所的に可燃濃度域の存在を排除することになり、自発火や逆火等による予期せぬ燃焼が局所的に発生しても、その火炎の伝播を防止することができる。
As described above, since the ejector effect is obtained in proportion to the momentum (mass × velocity) of the jet flow, the amount of the other gas taken into the jet flow increases as the gas amount increases. As a result, the fuel concentration in the mixed gas in the mixing region can be maintained outside the combustible concentration range regardless of the change in the momentum of the jet.
Finally, in the wake mixing region of the duct means, the jet of the mixed gas generated in the mixing region and the remainder of the other gas are mixed to generate a premixed gas in the combustible concentration range region. (Claim 3) However, obtaining uniform mixing in the mixing region as described above eliminates the existence of a flammable concentration region locally, and unexpected combustion due to spontaneous combustion, flashback, or the like is local. Even if it occurs, the propagation of the flame can be prevented.

請求項4の発明に依れば、更に少なくとも一つの後流ダクト手段が追加され、エジェクタ効果を利用した混合領域が後流ダクト手段内にも多段に形成され(第2の混合領域)、これらの各混合領域において混合ガス中の原料ガス成分濃度を順次変化させることにより、後流混合領域において均一な所望の可燃濃度範囲域に到達させた予混合ガスを得ることができる。   According to the invention of claim 4, at least one wake duct means is further added, and a mixing region utilizing the ejector effect is formed in multiple stages in the wake duct means (second mixing region). By sequentially changing the raw material gas component concentration in the mixed gas in each of the mixed regions, it is possible to obtain a premixed gas that has reached a uniform desired combustible concentration range region in the downstream mixing region.

請求項5及び請求項6の発明に依れば、混合容器セルの内部に、前記支持手段により支持されたガスノズル及びダクト手段(並びに少なくとも一つの後流ダクト手段)を収容させて混合器ユニットを形成させ、このような混合器ユニットを必要に応じた数だけ形成させることができ、混合器セルユニットを複数組み合わせて混合器を形成すれば(請求項7)、合成ガス製造プラント等のプロセス装置の大型化に対応させて混合器の容量を大きくしても、均一な濃度の予混合ガスの供給が可能になり、プロセス装置の大型化が実現できる。   According to the fifth and sixth aspects of the present invention, the gas nozzle and the duct means (and at least one wake duct means) supported by the support means are accommodated in the mixing vessel cell, and the mixer unit is accommodated. If it is possible to form as many mixer units as necessary, and a mixer is formed by combining a plurality of mixer cell units (claim 7), a process apparatus such as a synthesis gas production plant Even if the capacity of the mixer is increased in response to the increase in size, it becomes possible to supply a premixed gas having a uniform concentration, and the process apparatus can be increased in size.

以下、本発明に係る可燃ガス混合方法及び可燃ガス混合器の実施の形態を、図面を参照して説明する。
まず、図1を参照して、本発明に係る可燃ガス混合方法及び混合器が使用されて好適なCPO法による合成ガス製造プロセスについて説明する。図1に示す製造プロセスでは、理解を容易にし、説明を簡略化するために、天然ガス中の主燃料成分であるメタンから水素ガスを合成するプロセスが示されている。
Hereinafter, embodiments of a combustible gas mixing method and a combustible gas mixer according to the present invention will be described with reference to the drawings.
First, with reference to FIG. 1, a synthesis gas production process by the CPO method that uses the combustible gas mixing method and the mixer according to the present invention and is suitable will be described. In the manufacturing process shown in FIG. 1, a process for synthesizing hydrogen gas from methane, which is a main fuel component in natural gas, is shown in order to facilitate understanding and simplify the description.

水素ガスを合成する高圧反応器1内には、触媒層(反応域)2が装着されており、この触媒層2において、後述する部分酸化反応、改質反応、及び水性シフト反応により、水素ガスを主成分とする合成ガスが生成される。そして、反応器1内の触媒層2の直ぐ上流には、本発明に係る可燃ガス混合器10が備えられている。反応器1には、可燃原料ガスであるメタンガス(CH4)と、酸素(O2)及び水蒸気(H2O)から成る酸素含有ガスとが供給され、これらの供給ガスは、詳細は後述する方法によって、混合器10において均一に混合されて上述の触媒層2に供給される。   A catalyst layer (reaction zone) 2 is mounted in the high-pressure reactor 1 that synthesizes hydrogen gas. In this catalyst layer 2, hydrogen gas is subjected to partial oxidation reaction, reforming reaction, and aqueous shift reaction, which will be described later. Is produced as a main component. A combustible gas mixer 10 according to the present invention is provided immediately upstream of the catalyst layer 2 in the reactor 1. The reactor 1 is supplied with methane gas (CH4), which is a combustible raw material gas, and an oxygen-containing gas composed of oxygen (O2) and water vapor (H2O). These supply gases are mixed by a method described in detail later. The mixture is uniformly mixed in the vessel 10 and supplied to the catalyst layer 2 described above.

反応器1に供給されるメタンガス(CH4)、酸素(O2)及び水蒸気(H2O)の成分比や、供給ガスの圧力・温度は、得ようとする合成ガス成分比等によって適宜値に設定することができるが、これらの供給ガス設定条件が変わると、反応器1内の触媒層温度も大きく変化するので、反応器等の耐久性や安全性を考慮してこれらの供給ガス設定条件が設定される。   The component ratio of methane gas (CH4), oxygen (O2) and water vapor (H2O) supplied to the reactor 1 and the pressure and temperature of the supply gas should be set to appropriate values depending on the synthesis gas component ratio to be obtained. However, if these supply gas setting conditions change, the catalyst layer temperature in the reactor 1 also changes greatly. Therefore, these supply gas setting conditions are set in consideration of the durability and safety of the reactor and the like. The

図1には、供給ガス設定条件が例示されており、供給ガス成分比を、触媒層2への供給時点で、例えば10:6:6に調整し、供給ガス圧力及び温度を例えば、4MPaG、300degCにそれぞれ設定すると、触媒にもよるが、触媒層2の上流触媒層温度は850degC程度に維持され、改質後の下流触媒層温度は700degC程度になり、水素(H2)と一酸化炭素(CO)の合成ガスが成分比で2:1の割合で得られると予測されている。触媒層2での反応速度(触媒温度)の確保や、改質反応温度の設定のために、供給ガス圧力及び温度を、図示しない圧縮機及び熱交換器によって、上述のように高圧、高温に設定している。   FIG. 1 illustrates supply gas setting conditions. The supply gas component ratio is adjusted to, for example, 10: 6: 6 at the time of supply to the catalyst layer 2, and the supply gas pressure and temperature are set to 4 MPaG, for example. If each is set to 300 degC, depending on the catalyst, the upstream catalyst layer temperature of the catalyst layer 2 is maintained at about 850 degC, the downstream catalyst layer temperature after reforming is about 700 degC, and hydrogen (H2) and carbon monoxide ( CO) synthesis gas is expected to be obtained at a component ratio of 2: 1. In order to secure the reaction rate (catalyst temperature) in the catalyst layer 2 and to set the reforming reaction temperature, the supply gas pressure and temperature are increased to high pressure and high temperature as described above by a compressor and a heat exchanger (not shown). It is set.

上述のように供給ガス成分比、ガス圧力・温度等を調整した可燃原料ガス(メタンガス)と酸素含有ガス(酸素と水蒸気)の予混合ガスが触媒層2に供給されると、反応式1及び2で示す、酸化反応と部分酸化反応(いずれも発熱反応)が生じ、同時に反応式3乃至5で示す、改質反応(吸熱反応)が生じると考えられる。
CH4+2O2=CO2+2H2O+891kJ (反応式1)
CH4+1/2O2=CO+2H2+36kJ (反応式2)
CH4+H2O=CO+3H2−250kJ (反応式3)
CH4+CO2=2CO+2H2−247kJ (反応式4)
CO+H2O=CO2+H2−3kJ (反応式5)
CPO法による合成ガス製造方法では、供給ガス中の酸素成分割合がATR法に比較して低く、触媒層2において行われる酸化反応は、主として反応式2で示す部分酸化反応が支配的であるが、反応式1で示すメタンと酸素の酸化反応も一部行われる。そして、吸熱量の大きい反応式3の改質反応が同時に行われ、反応式4,5で示す改質反応、水性シフト反応も一部行われる。
When the premixed gas of the combustible raw material gas (methane gas) and the oxygen-containing gas (oxygen and water vapor) whose supply gas component ratio, gas pressure, temperature, etc. are adjusted as described above is supplied to the catalyst layer 2, the reaction formula 1 and It is considered that an oxidation reaction and a partial oxidation reaction (both exothermic reactions) indicated by 2 occur, and a reforming reaction (endothermic reaction) indicated by reaction formulas 3 to 5 occurs simultaneously.
CH4 + 2O2 = CO2 + 2H2O + 891 kJ (Scheme 1)
CH4 + 1 / 2O2 = CO + 2H2 + 36 kJ (Scheme 2)
CH4 + H2O = CO + 3H2-250kJ (Scheme 3)
CH4 + CO2 = 2CO + 2H2-247 kJ (Scheme 4)
CO + H2O = CO2 + H2-3kJ (Scheme 5)
In the synthesis gas production method by the CPO method, the oxygen component ratio in the supply gas is lower than that in the ATR method, and the oxidation reaction performed in the catalyst layer 2 is mainly the partial oxidation reaction shown in the reaction formula 2. The oxidation reaction of methane and oxygen shown in Reaction Formula 1 is also partly performed. Then, the reforming reaction of reaction formula 3 having a large endothermic amount is simultaneously performed, and the reforming reaction and the aqueous shift reaction shown in reaction formulas 4 and 5 are also partially performed.

供給ガスの酸素がすべて消費されるまで、部分酸化反応や酸化反応が継続するが、上述したとおり、供給ガスの酸素含有量が少ないために、反応式2で示す部分酸化反応、及び反応式3で示す改質反応が支配的に行われ、触媒層温度はせいぜい850degCにしか上昇しない。
酸素成分がすべて消費されて部分酸化反応や酸化反応が終ると、以後は反応式3乃至5の改質反応(水性シフト反応)が支配的になる。これらの反応はいずれも吸熱反応であることから、触媒層2の後流部分に行けば行くほど触媒温度は低下し、触媒出口ではほぼ700degCになる。上述のような供給ガス設定条件では、水素(H2)と一酸化炭素(CO)の合成ガスが成分比で2:1の割合で得られる。
The partial oxidation reaction and the oxidation reaction continue until all the oxygen in the supply gas is consumed. However, as described above, the partial oxidation reaction shown in the reaction formula 2 and the reaction formula 3 are performed because the oxygen content in the supply gas is small The reforming reaction shown by (1) is dominantly performed, and the catalyst layer temperature rises to 850 degC at most.
When all the oxygen components are consumed and the partial oxidation reaction or the oxidation reaction is completed, the reforming reaction (aqueous shift reaction) of reaction formulas 3 to 5 becomes dominant thereafter. Since all of these reactions are endothermic reactions, the catalyst temperature decreases as it goes to the downstream portion of the catalyst layer 2, and becomes approximately 700 degC at the catalyst outlet. Under the supply gas setting conditions as described above, synthesis gas of hydrogen (H2) and carbon monoxide (CO) is obtained at a component ratio of 2: 1.

酸素含有ガス中の酸素量を増加させると、反応式1の酸化反応が支配的になるので、触媒温度が上昇し、吸熱反応である改質反応(式3,4,5)が活発となり、水素の収量が増加することになる。しかしながら、酸素含有ガス中の酸素量を増加させると、従来技術によれば、製造プラント、特に反応器の耐久性や触媒寿命に問題が生じるが、本発明の可燃ガス混合器は、詳細は後述するように、触媒層2への均一な予混合ガスの供給が可能になり、触媒の部分的な(局所的な)過熱が防止できるので、本発明に係る混合器10で得られる混合ガスの混合特性(均一混合度合い等)にも依るが、達成可能な限度において触媒温度を上げることができ、合成ガスを効率よく製造することができる。   When the amount of oxygen in the oxygen-containing gas is increased, the oxidation reaction of Reaction Formula 1 becomes dominant, so the catalyst temperature rises and the reforming reaction (Formulas 3, 4, and 5) that is an endothermic reaction becomes active. The yield of hydrogen will increase. However, when the amount of oxygen in the oxygen-containing gas is increased, according to the prior art, there is a problem in the durability and catalyst life of the manufacturing plant, particularly the reactor, but the combustible gas mixer of the present invention will be described in detail later. As described above, the uniform premixed gas can be supplied to the catalyst layer 2 and partial (local) overheating of the catalyst can be prevented, so that the mixed gas obtained in the mixer 10 according to the present invention can be prevented. Although depending on the mixing characteristics (such as the degree of uniform mixing), the catalyst temperature can be increased within the achievable limit, and the synthesis gas can be produced efficiently.

図2は、本発明に係る混合器10による可燃ガスの混合方法を説明するための概念図であり、例えばメタンのような可燃原料ガス(燃料)と、酸素及び水蒸気からなる酸素含有ガスとの混合により、可燃濃度範囲域にある予混合ガスを生成する混合方法を示している。
予混合ガスを生成するための混合器10は、可燃原料ガス(燃料)を噴流J1として噴出させるガスノズル12と、酸素含有ガスを供給するガス供給手段(図示せず)と、ガスノズル12の下流側に配設されて噴流J1に伴うエジェクタ効果を生じさせ、酸素含有ガスの一部を当該噴流に取り込ませて、噴流の下流に混合領域MX1を形成させるバッフル管(ダクト手段)14とを備えている。そして、ガスノズル12及びバッフル管14は、噴流J1の流れ方向に適宜離間して同軸に配設されており、図2においては、説明を簡略化するために、ガスノズル12は、直管パイプとして示されているが、そのノズル先端形状やパイプ径、バッフル管14との位置関係等については、より顕著なエジェクタ効果を得るために、適宜好適な形状等に形成してもよい。
FIG. 2 is a conceptual diagram for explaining a method of mixing combustible gas by the mixer 10 according to the present invention. For example, a combustible raw material gas (fuel) such as methane and an oxygen-containing gas composed of oxygen and water vapor are used. The mixing method which produces | generates the premixed gas in a combustible concentration range area by mixing is shown.
The mixer 10 for generating the premixed gas includes a gas nozzle 12 that ejects a combustible raw material gas (fuel) as a jet J1, gas supply means (not shown) that supplies an oxygen-containing gas, and a downstream side of the gas nozzle 12. And a baffle pipe (ducting means) 14 that causes an ejector effect associated with the jet J1 and takes a part of the oxygen-containing gas into the jet to form a mixing region MX1 downstream of the jet. Yes. In addition, the gas nozzle 12 and the baffle pipe 14 are arranged coaxially with appropriate separation in the flow direction of the jet flow J1, and in FIG. 2, the gas nozzle 12 is shown as a straight pipe for simplicity of explanation. However, the nozzle tip shape, the pipe diameter, the positional relationship with the baffle pipe 14 and the like may be appropriately formed in a suitable shape in order to obtain a more remarkable ejector effect.

バッフル管14は、上流に向かってラッパ状に拡開し、下流に向かって縮径されている。このバッフル管14の管径、縮径度合等も、より顕著なエジェクタ効果を得るために、適宜好適な形状等に形成してもよく、本発明のダクト手段としては、エジェクタ効果が得られるものであれば、バッフル管でなく2枚の板を対向させたバッフルプレート、ディフューザ等でもよく、燃料及び酸素含有ガスの外周流路を規定する混合容器セル18の壁形状や触媒層2の形状等に応じて適宜選択される。いずれにしても、バッフル管14の形状等は、後述するように、混合領域MX1に生成される混合ガスの燃料濃度が可燃濃度範囲外に維持されなければならないので、噴流J1によるエジェクタ効果によって噴流に取り込む酸素含有ガス量によって決定される。   The baffle pipe 14 expands in a trumpet shape toward the upstream side and is reduced in diameter toward the downstream side. In order to obtain a more remarkable ejector effect, the tube diameter, the degree of diameter reduction, etc. of the baffle tube 14 may be appropriately formed in a suitable shape or the like. As the duct means of the present invention, an ejector effect can be obtained. If so, a baffle plate, a diffuser, or the like in which two plates are opposed to each other may be used instead of the baffle pipe, the wall shape of the mixing vessel cell 18 defining the outer peripheral flow path of the fuel and oxygen-containing gas, the shape of the catalyst layer 2, etc. It is appropriately selected depending on. In any case, the shape and the like of the baffle pipe 14 is jetted by the ejector effect of the jet J1 because the fuel concentration of the mixed gas generated in the mixing region MX1 must be maintained outside the combustible concentration range, as will be described later. It is determined by the amount of oxygen-containing gas taken in.

ガスノズル12には、所要量の燃料ガス(メタン)が供給され、先端ノズルから燃料噴流J1をバッフル管14に向かって噴出させている。そして、混合容器セル18には、図示しない酸素水蒸気供給装置から酸素及び水蒸気からなる酸素含有ガスが供給され、供給された酸素含有ガスは、噴流J1に沿って下流に向かって流れる。この酸素含有ガスの流れがバッフル管14に到達すると、その一部f1がバッフル管14の内壁面に沿ってスムーズに流れるが、バッフル管14の外側を流れる流れf2は、バッフル管の上流エッジで剥離し、渦流f3を形成する。   A required amount of fuel gas (methane) is supplied to the gas nozzle 12, and a fuel jet J <b> 1 is ejected from the tip nozzle toward the baffle pipe 14. The mixing vessel cell 18 is supplied with an oxygen-containing gas comprising oxygen and water vapor from an oxygen water vapor supply device (not shown), and the supplied oxygen-containing gas flows downstream along the jet J1. When the flow of this oxygen-containing gas reaches the baffle pipe 14, a part f1 flows smoothly along the inner wall surface of the baffle pipe 14, but the flow f2 flowing outside the baffle pipe 14 is at the upstream edge of the baffle pipe. The vortex flow f3 is formed by peeling.

混合器10に供給される燃料ガス及び酸素含有ガスは、前述したとおりの圧力・温度に予め加圧と加熱がされており、これらが均一に混合されると可燃濃度域にある予混合ガスが生成される。
燃料噴流J1がバッフル管14に向かって噴出されると、バッフル管14内部は、エジェクタ効果によって外側流れf2に対して負圧になり、酸素含有ガス流れの一部がバッフル管14内部に引き込まれ、噴流J1に取り込まれてこれと混合することになる。そして、噴流J1の下流で、且つ、バッフル管14内部に、燃料ガスと酸素含有ガスの2つの流れの間に剪断層が形成され、混合領域MX1が形成される。混合領域MX1では強い乱れが発生して燃料ガスと酸素含有ガスの激しい混合が生じ、これらのガスの均一混合ガスが生成される。
The fuel gas and the oxygen-containing gas supplied to the mixer 10 are previously pressurized and heated to the pressure and temperature as described above. When these are uniformly mixed, the premixed gas in the combustible concentration range is Generated.
When the fuel jet J1 is ejected toward the baffle pipe 14, the inside of the baffle pipe 14 becomes negative with respect to the outer flow f2 due to the ejector effect, and a part of the oxygen-containing gas flow is drawn into the baffle pipe 14. Then, it is taken in and mixed with the jet J1. A shear layer is formed between the two flows of the fuel gas and the oxygen-containing gas downstream of the jet J1 and inside the baffle pipe 14 to form a mixed region MX1. In the mixing region MX1, strong turbulence occurs, and intense mixing of the fuel gas and the oxygen-containing gas occurs, and a uniform mixed gas of these gases is generated.

混合領域MX1に流入する燃料ガス量と酸素含有ガス量の割合は、上述したとおり、ガスノズル12やバッフル管16の形状等で決定されることになるが、この領域で生成される混合ガス中の燃料濃度が、上述の可燃濃度範囲より十分に離れた値になるようにバッフル管14の形状等が決定される。
バッフル管14の外側には、酸素含有ガスの流れが剥離して形成された渦流領域f3が存在しており、この渦流領域によって激しい乱流混合が生じて後流混合領域MXが形成される。この後流混合領域MXは、混合領域MX1からの混合ガスと酸素含有ガスの残部とが混合して、最終的に可燃濃度範囲域にある均一予混合ガスが生成される。
As described above, the ratio of the amount of fuel gas flowing into the mixing region MX1 and the amount of oxygen-containing gas is determined by the shape of the gas nozzle 12 and the baffle pipe 16, etc., but in the mixed gas generated in this region The shape and the like of the baffle pipe 14 are determined so that the fuel concentration becomes a value sufficiently separated from the above-described combustible concentration range.
On the outside of the baffle pipe 14, there is a vortex region f3 formed by separating the flow of the oxygen-containing gas, and violent turbulent mixing is generated by this vortex region to form a wake mixing region MX. In the wake mixing region MX, the mixed gas from the mixing region MX1 and the remainder of the oxygen-containing gas are mixed to finally generate a uniform premixed gas in the combustible concentration range region.

本発明は、ガスノズル12とバッフル管14を使用することにより、エジェクタ効果が生じ、ガスノズル12に供給される燃料ガス量が変動しても、噴流J1の流量や噴流J1が有する運動量に比例してバッフル管14に引き込まれる酸素含有ガス量も自動的に変動するので、混合領域MX1に生成される混合ガスの燃料濃度が、可燃濃度範囲域から十分に離れた略一定値に維持される。そして、混合領域MX1,MXでは上述したとおり渦流等による強い剪断境界層が生じ、それぞれで均一な混合ガスが生成される。   In the present invention, by using the gas nozzle 12 and the baffle pipe 14, even if the ejector effect occurs and the amount of fuel gas supplied to the gas nozzle 12 fluctuates, it is proportional to the flow rate of the jet J1 and the momentum of the jet J1. Since the amount of the oxygen-containing gas drawn into the baffle pipe 14 also automatically changes, the fuel concentration of the mixed gas generated in the mixed region MX1 is maintained at a substantially constant value sufficiently far from the combustible concentration range region. In the mixing regions MX1 and MX, as described above, a strong shear boundary layer is generated by vortex or the like, and a uniform mixed gas is generated in each.

可燃原料ガスには、メタン以外にもCOやエタン等の可燃ガスが含まれてもよいことは勿論であり、その他CO2、窒素等のガス成分が含まれていてもよい。同様に、酸素含有ガスも酸素や水蒸気以外にもCO2、窒素等のガス成分が含まれていてもよいことは勿論である。
また、上記実施形態では、ガスノズル12に可燃原料ガスを噴出させ、酸素含有ガスをそのガス噴流に沿って供給したが、逆に、ガスノズル12から酸素含有ガスを噴出させ、可燃原料ガスをそのガス噴流に沿って供給するようにしてもよく、本発明の混合器が使用されるプロセス装置に適合する態様を選択すればよい。
In addition to methane, the combustible raw material gas may contain a combustible gas such as CO or ethane, and may contain other gas components such as CO2 and nitrogen. Similarly, the oxygen-containing gas may of course contain gas components such as CO 2 and nitrogen in addition to oxygen and water vapor.
Moreover, in the said embodiment, although combustible raw material gas was jetted to the gas nozzle 12, and oxygen-containing gas was supplied along the gas jet, conversely, oxygen-containing gas was jetted from the gas nozzle 12, and combustible raw material gas was made into the gas You may make it supply along a jet, and what is necessary is just to select the aspect suitable for the process apparatus in which the mixer of this invention is used.

図3及び図4は、図1に示す反応器1に組み込まれた混合器10の一実施形態を示す。この混合器10は、反応器1内の触媒層2の直ぐ上流に配設され、混合器10は、反応器の大型化に対応して、多数の混合器セルユニット10Aを有している。すなわち、混合器10は、複数の混合器セルユニット10A、これらの混合器セルユニット10Aを取り付け、反応器内に燃料ガス室10aを区画する隔壁板10c、当該隔壁板10cと協働して酸素含有ガス室10bを区画する隔壁板10d等を備えて構成される。そして、隔壁板10cに取り付けられる混合器セルユニット10Aは、触媒層2の入口形状等に応じて適宜位置に、例えば千鳥格子状に整列させて、必要個が配置されている。   3 and 4 show an embodiment of the mixer 10 incorporated in the reactor 1 shown in FIG. The mixer 10 is disposed immediately upstream of the catalyst layer 2 in the reactor 1, and the mixer 10 has a number of mixer cell units 10A corresponding to the increase in size of the reactor. That is, the mixer 10 is provided with a plurality of mixer cell units 10A, these mixer cell units 10A, a partition plate 10c that partitions the fuel gas chamber 10a in the reactor, and an oxygen in cooperation with the partition plate 10c. A partition plate 10d that partitions the contained gas chamber 10b is provided. The necessary number of mixer cell units 10A attached to the partition plate 10c are arranged at appropriate positions according to the inlet shape of the catalyst layer 2 and the like, for example, in a staggered pattern.

反応器1に収容される各隔壁板10c及び隔壁板10dは、反応器1の内部形状に合致させて略円盤状をなしており、内部に形成される燃料ガス室10a及び酸素含有ガス室10bを互いに気密に画成している。燃料ガス室10aには、反応器1の燃料供給ポート1aから燃料(メタン)が供給される。また、酸素含有ガス室10bには、反応器1の酸素含有ガスポート1bから酸素含有ガスが供給され、燃料ガス室10a、ポート1a、酸素含有ガス室10b、ポート1b等は、図示しない燃料ポンプや酸素含有ガス加熱装置等と共に本発明のガス供給手段の一部を構成する。   Each partition plate 10c and partition plate 10d accommodated in the reactor 1 have a substantially disk shape that matches the internal shape of the reactor 1, and the fuel gas chamber 10a and the oxygen-containing gas chamber 10b formed therein. Are defined in an airtight manner. Fuel (methane) is supplied from the fuel supply port 1a of the reactor 1 to the fuel gas chamber 10a. The oxygen-containing gas chamber 10b is supplied with an oxygen-containing gas from an oxygen-containing gas port 1b of the reactor 1, and a fuel gas chamber 10a, a port 1a, an oxygen-containing gas chamber 10b, a port 1b, etc. And part of the gas supply means of the present invention together with the oxygen-containing gas heating device and the like.

個々の混合器セルユニット10Aの構成の詳細を、図4を参照して説明する。なお、図2において、本発明に係る可燃ガス混合方法の理解のために混合器10の概略構成要素を説明したが、これらの構成要素と対応し、実質的に同じ機能を有するものには、同じ符号を付してそれらの詳細な説明を省略する。
図4に示す混合器セルユニット10Aは、図2に示す構成要素であるバッフル管14に加え、その後流ダクト手段として後流バッフル管16を一つ多く備えており、これらのバッフル管14、16及びガスノズル12が後述するような支持手段に支持されて円筒状の混合容器セル18に収容されている。
Details of the configuration of each mixer cell unit 10A will be described with reference to FIG. In addition, in FIG. 2, although the schematic component of the mixer 10 was demonstrated in order to understand the combustible gas mixing method which concerns on this invention, it corresponds to these components and has substantially the same function, The same reference numerals are given and detailed descriptions thereof are omitted.
The mixer cell unit 10A shown in FIG. 4 includes a baffle pipe 14 as a wake duct means in addition to the baffle pipe 14 which is a component shown in FIG. The gas nozzle 12 is supported by a support means as will be described later, and is accommodated in a cylindrical mixing container cell 18.

混合容器セル18は、隔壁板10cに吊設されるようにその上端が隔壁板10cに固設されており、容器セル18の容器壁のほぼ中間位置で隔壁板10dに穿設された穴に嵌合させて取り付けられている。容器セル18の下端18bは、上記触媒層2に望んで開口し、内部で生成される予混合ガスが触媒層2の入口端面に向かって均一に拡散するように下端18b近傍で拡開している。容器セル18の上端近傍の周壁にそって、周方向均等位置に多数の開口18aを有しており、容器セル18内部は、この開口18aを介して酸素含有ガス室10bと連通している。そして、酸素含有ガス室10bから多数の開口18aを介して酸素含有ガスが燃料噴流J1の回りに、且つ、噴流J1に沿って供給される。   The upper end of the mixing vessel cell 18 is fixed to the dividing wall plate 10c so as to be suspended from the dividing wall plate 10c, and the mixing vessel cell 18 is inserted into a hole formed in the dividing wall plate 10d at a substantially middle position of the vessel wall of the vessel cell 18. It is fitted and attached. The lower end 18b of the container cell 18 opens to the catalyst layer 2 as desired, and expands in the vicinity of the lower end 18b so that the premixed gas generated inside diffuses uniformly toward the inlet end surface of the catalyst layer 2. Yes. Along the peripheral wall in the vicinity of the upper end of the container cell 18, a large number of openings 18 a are provided at equal positions in the circumferential direction, and the inside of the container cell 18 communicates with the oxygen-containing gas chamber 10 b through the openings 18 a. Then, the oxygen-containing gas is supplied from the oxygen-containing gas chamber 10b through the numerous openings 18a around the fuel jet J1 and along the jet J1.

混合容器セル18の中心軸位置に、隔壁板10cを貫通させてガスノズル12が固着されており、隔壁板10cはガスノズル12を支持する支持手段として機能している。ガスノズル12の上端12aは、燃料ガス室10aに望んで開口しており、ガス流れの圧力損失を抑制するためにラッパ状に拡開して、燃料ガス室10aからの燃料ガスを容器セル18内に導いている。   The gas nozzle 12 is fixed to the central axis position of the mixing vessel cell 18 through the partition plate 10c, and the partition plate 10c functions as a support means for supporting the gas nozzle 12. The upper end 12a of the gas nozzle 12 is open to the fuel gas chamber 10a. The gas nozzle 12 expands in a trumpet shape so as to suppress the pressure loss of the gas flow, and allows the fuel gas from the fuel gas chamber 10a to flow into the container cell 18. Leading to.

ガスノズル12の下端には、支持手段であるストラット14a、16aを介して14及び後流バッフル管16が同軸上に連設され、これらのバッフル管が支持手段によって、ガスノズル12に吊下されている。後流バッフル管16は、機能としてバッフル管14と同様に、上流の混合領域MX1から噴出する混合ガスの噴流J2に伴うエジェクタ効果を生じさせ、当該噴流に酸素含有ガスの更なる一部を取り込ませて、後流バッフル管16内に第2の混合領域MX2を形成させている。そして、図2で示したバッフル管14と同様に、後流バッフル管16の外側を流れる流れが、バッフル管16の上流エッジで剥離し、渦流f3を形成している。すなわち、渦流f3は、図4に示す実施形態では、バッフル管14の外側ではなく、後流バッフル管16の外側に形成され、後流混合領域MXが形成される。   At the lower end of the gas nozzle 12, 14 and the wake baffle pipe 16 are coaxially connected via struts 14 a and 16 a as support means, and these baffle pipes are suspended from the gas nozzle 12 by the support means. . The wake baffle pipe 16 functions in the same manner as the baffle pipe 14 to produce an ejector effect associated with the jet J2 of the mixed gas ejected from the upstream mixing region MX1, and takes in a further portion of the oxygen-containing gas into the jet. Thus, the second mixing region MX2 is formed in the wake baffle pipe 16. Then, similarly to the baffle pipe 14 shown in FIG. 2, the flow flowing outside the rear baffle pipe 16 is separated at the upstream edge of the baffle pipe 16 to form a vortex flow f3. That is, in the embodiment shown in FIG. 4, the vortex flow f3 is not formed outside the baffle pipe 14, but outside the wake baffle pipe 16, and the wake mixing area MX is formed.

図4に示す実施態様の混合器10においては、バッフル管14及び後流バッフル管16によって、混合領域MX1、後流混合領域MXに加えて混合領域MX2が形成される。それぞれの混合領域に供給する酸素含有ガス量は、前述したとおり、バッフル管14及び後流バッフル管16の形状等を適宜設定することによって、各混合領域で生成される混合ガス中の燃料濃度割合を所望の値に設定することができる。そして、バッフル管の形状等が設定されると、前述したとおり、エジェクタ効果によって、ガスノズル12に供給される燃料ガス量が変動しても、噴流J1の流量や噴流J1が有する運動量に比例してバッフル管14に引き込まれる酸素含有ガス量も自動的に変動し、同様に後流バッフル管16に引き込まれる酸素含有ガス量も自動的に変動するので、混合領域MX1、MX2に生成される混合ガスの燃料濃度が、略設定とおりの一定値に維持される。そしてこれらの燃料濃度割合を順次可燃濃度範囲内の値に近づくものの、可燃濃度範囲域から十分に離れた略一定値にそれぞれ設定することができ、自発火や逆火による火炎伝播を有効に阻止することができる。   In the mixer 10 of the embodiment shown in FIG. 4, the mixing region MX2 is formed by the baffle tube 14 and the wake baffle tube 16 in addition to the mixing region MX1 and the wake mixing region MX. As described above, the amount of oxygen-containing gas supplied to each mixing region is determined by appropriately setting the shape of the baffle pipe 14 and the downstream baffle pipe 16, and the fuel concentration ratio in the mixed gas generated in each mixing region. Can be set to a desired value. When the shape of the baffle pipe is set, as described above, even if the amount of fuel gas supplied to the gas nozzle 12 varies due to the ejector effect, the flow rate of the jet J1 and the momentum of the jet J1 are proportional. The amount of oxygen-containing gas drawn into the baffle pipe 14 automatically changes, and similarly, the amount of oxygen-containing gas drawn into the downstream baffle pipe 16 also changes automatically, so that the mixed gas generated in the mixing regions MX1 and MX2 Is maintained at a constant value substantially as set. Although these fuel concentration ratios gradually approach values within the flammable concentration range, they can be set to substantially constant values that are sufficiently far from the flammable concentration range, effectively preventing flame propagation due to self-ignition and flashback. can do.

また、後流混合領域MXにおいて最終的に可燃濃度範囲域にある予混合ガスが生成された場合でも、上流の各混合領域MX1、MX2において、上述したとおり渦流等による強い剪断境界層が生じ、それぞれで均一な混合ガスが生成される。このような混合ガスが最終混合領域MXに供給されるので、燃料ガスと酸素含有ガスを一気に混合する場合と比べ、局所的に見て燃料過濃領域の発生を抑制することができ、自発火や逆火を抑制することができる。   In addition, even when a premixed gas that is finally in the flammable concentration range is generated in the wake mixing region MX, a strong shear boundary layer due to vortex flow or the like occurs in the upstream mixing regions MX1 and MX2, as described above, A uniform gas mixture is generated in each case. Since such a mixed gas is supplied to the final mixed region MX, compared with the case where the fuel gas and the oxygen-containing gas are mixed all at once, the generation of the fuel rich region can be suppressed locally, and the self-ignition And can suppress backfire.

なお、図4に示す上述の実施形態では、後流バッフル管16を1個だけ追加したものを例示したが、必要に応じて後流バッフル管の数を増減することができ、後流バッフル管の追加によりより均一な予混合ガスを得ることができる。
大型の合成ガス製造プラントでは、1個の混合器では触媒層2の上流で均一な予混合ガスを生成することが困難であり、触媒層2の入り口投影面積に応じて必要な個数の混合器セルユニット10Aを配置することが必要である。本発明の混合器10のように、ユニット10Aを多数配置することによって、触媒入口端面の全域に亘って均一な予混合ガスを容易に供給することができ、触媒層2の局所的な過熱を防止することができる。また、合成ガス製造プラントの製造規模に応じ、混合器セルユニット10Aの増減が容易であり、合成ガスの製造規模に関わらず触媒層に均一な予混合ガスを供給することができる。
In the above-described embodiment shown in FIG. 4, an example in which only one wake baffle pipe 16 is added is illustrated. However, the number of wake baffle pipes can be increased or decreased as necessary, and the wake baffle pipe can be increased or decreased. By adding the above, a more uniform premixed gas can be obtained.
In a large synthesis gas production plant, it is difficult to generate a uniform premixed gas upstream of the catalyst layer 2 with one mixer, and the required number of mixers according to the projected area of the entrance of the catalyst layer 2 It is necessary to arrange the cell unit 10A. By arranging a large number of units 10A as in the mixer 10 of the present invention, uniform premixed gas can be easily supplied over the entire area of the catalyst inlet end face, and local overheating of the catalyst layer 2 can be prevented. Can be prevented. Further, the mixer cell unit 10A can be easily increased or decreased according to the production scale of the synthesis gas production plant, and a uniform premixed gas can be supplied to the catalyst layer regardless of the production scale of the synthesis gas.

本発明に係る可燃ガス混合方法及び可燃ガス混合器が好適に適用される、合成ガス製造のための反応器の構成の概略と、反応器内で生じる酸化・改質反応を説明するためのフロー図及びそれに対応させて示した、反応器内温度変化を示すグラフ。Outline of reactor structure for syngas production to which a combustible gas mixing method and a combustible gas mixer according to the present invention are preferably applied, and a flow for explaining an oxidation / reforming reaction occurring in the reactor The graph which shows the figure and the temperature change in a reactor correspondingly shown. 本発明に係る可燃混合方法により均一な予混合ガスを得る方法を説明するための概念図。The conceptual diagram for demonstrating the method to obtain uniform premixed gas by the combustible mixing method which concerns on this invention. 図1に示す反応器1内の構成を示す、一部切開斜視図。FIG. 2 is a partially cut perspective view showing a configuration in the reactor 1 shown in FIG. 1. 図3の混合器10を構成する混合器セルユニット10Aの構成を示すための部分断面図。The fragmentary sectional view for showing the structure of 10 A of mixer cell units which comprise the mixer 10 of FIG.

符号の説明Explanation of symbols

1 反応器
2 触媒
10 混合器
10A 混合器セルユニット
12 ガスノズル
14 バッファ管(ダクト手段)
16 後流バッファ管(後流ダクト手段)
18 混合容器セル
J1 噴流
MX 後流混合領域
MX1 混合領域
MX2 第2の混合領域
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Reactor 2 Catalyst 10 Mixer 10A Mixer cell unit 12 Gas nozzle 14 Buffer pipe (duct means)
16 Wake buffer pipe (wake duct means)
18 Mixing vessel cell J1 Jet MX Wake mixing region MX1 Mixing region MX2 Second mixing region

Claims (7)

可燃原料ガスと酸素含有ガスとの混合により、可燃濃度範囲域にある予混合ガスを生成する混合方法であって、
前記可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか一方を噴出させ、
前記噴出させた噴流に沿って、可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか他方を供給し、
前記供給された他方のガスの一部を、前記噴流に伴って生じるエジェクタ効果によって当該噴流に取り込んで噴流に混合させ、
斯く混合して当該噴流の下流に形成される混合領域の混合ガス中の燃料濃度を、噴流が有する運動量の変化に関わらず前記可燃濃度範囲外に維持することを特徴とする可燃ガス混合方法。
A mixing method for generating a premixed gas in a flammable concentration range by mixing a combustible raw material gas and an oxygen-containing gas,
Either one of the combustible raw material gas or the oxygen-containing gas is ejected,
Along the jetted jet, either the combustible raw material gas or the oxygen-containing gas is supplied,
A part of the supplied other gas is taken into the jet by the ejector effect generated with the jet, and mixed with the jet,
A combustible gas mixing method characterized in that the fuel concentration in the mixed gas in the mixed region formed downstream of the jet is mixed and maintained outside the combustible concentration range regardless of the change in momentum of the jet.
可燃原料ガスと酸素含有ガスとの混合により、可燃濃度範囲域にある予混合ガスを生成する混合器であって、
前記可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか一方のガスを噴流として噴出させるガスノズルと、
前記一方のガスの噴流に沿って、前記可燃原料ガス及び酸素含有ガスのいずれか他方を供給するガス供給手段と、
前記ガスノズルの下流側に配設されて前記噴流に伴うエジェクタ効果を生じさせ、前記他方のガスの一部を当該噴流に取り込ませて、前記噴流の下流に混合領域を形成させるダクト手段とを備え、
当該ダクト手段は、前記混合領域を前記ダクト手段内に形成し、
当該混合領域における混合ガス中の燃料濃度は、噴流が有する運動量の変化に関わらず前記可燃濃度範囲外に維持されることを特徴とする可燃ガス混合器。
A mixer that generates a premixed gas in a flammable concentration range by mixing a combustible raw material gas and an oxygen-containing gas,
A gas nozzle that ejects one of the combustible raw material gas and the oxygen-containing gas as a jet; and
Gas supply means for supplying one of the combustible raw material gas and the oxygen-containing gas along the jet of the one gas;
A duct means disposed downstream of the gas nozzle to cause an ejector effect associated with the jet, and to incorporate a part of the other gas into the jet to form a mixing region downstream of the jet. ,
The duct means forms the mixing region in the duct means,
The combustible gas mixer, wherein the fuel concentration in the mixed gas in the mixed region is maintained outside the combustible concentration range regardless of a change in momentum of the jet.
前記ダクト手段は、当該ダクト手段の後流混合領域において、前記混合領域で生成される混合ガスの噴流と前記他方のガスの残部とを混合させて前記予混合ガスを生成することを特徴とする、請求項2記載の可燃ガス混合器。   The duct means generates the premixed gas by mixing the jet of the mixed gas generated in the mixing area and the remainder of the other gas in the wake mixing area of the duct means. The combustible gas mixer according to claim 2. 前記ダクト手段の後流位置に配設される、更に少なくとも一つの後流ダクト手段を備え、
当該少なくとも一つの後流ダクト手段は、前記混合領域で生成される混合ガスの噴流に伴うエジェクタ効果を生じさせ、当該噴流に前記他方のガスの更なる一部を取り込ませて、後流ダクト手段内に第2の混合領域を形成し、
前記混合領域、少なくとも一つの第2の混合領域、及び後流混合領域でそれぞれ生成される混合ガス中の原料ガス成分濃度を変化させ、後流混合領域において前記可燃濃度範囲域に到達させた予混合ガスを生成することを特徴とする、請求項3記載の可燃ガス混合器。
And further comprising at least one wake duct means disposed at a wake position of the duct means,
The at least one wake duct means generates an ejector effect associated with a jet of mixed gas generated in the mixing region, and causes the jet to take in a further part of the other gas, thereby wake duct means. Forming a second mixing region therein,
The raw material gas component concentration in the mixed gas generated in each of the mixing region, at least one second mixing region and the wake mixing region is changed, and the pre-combustion concentration range region is reached in the wake mixing region. The combustible gas mixer according to claim 3, wherein a mixed gas is generated.
前記ガスノズル及びダクト手段を支持する支持手段と、
前記一方のガスの噴流及び他方のガス流れの外周を覆う混合容器セルとを備え、
当該混合容器セルの内部に、前記支持手段により支持されたガスノズル及びダクト手段を収容させて混合器ユニットを形成させたことを特徴とする、請求項2又は3記載の可燃ガス混合器。
Support means for supporting the gas nozzle and duct means;
A mixing vessel cell covering the outer periphery of the one gas jet and the other gas flow,
The combustible gas mixer according to claim 2 or 3, wherein a gas mixer and a duct means supported by the support means are accommodated inside the mixing container cell to form a mixer unit.
前記ガスノズル、ダクト手段及び少なくとも一つの後流ダクト手段を支持する支持手段と、
前記一方のガスの噴流及び他方のガス流れの外周を覆う混合容器セルとを備え、
当該混合容器セルの内部に、前記支持手段により支持されたガスノズル、ダクト手段及び少なくとの一つの後流ダクト手段を収容させて混合器ユニットを形成させたことを特徴とする、請求項4記載の可燃ガス混合器。
Support means for supporting the gas nozzle, duct means and at least one wake duct means;
A mixing vessel cell covering the outer periphery of the one gas jet and the other gas flow,
The mixer unit is formed by accommodating the gas nozzle, the duct means and at least one wake duct means supported by the support means in the mixing container cell. Flammable gas mixer.
前記混合器ユニットを複数備えることを特徴とする、請求項5又は6記載の可燃ガス混合器。   The combustible gas mixer according to claim 5 or 6, comprising a plurality of the mixer units.
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