JP2008091329A - Method for evaluating durability of unit cell, device for evaluating durability, program for evaluating durability, and unit cell of fuel cell - Google Patents

Method for evaluating durability of unit cell, device for evaluating durability, program for evaluating durability, and unit cell of fuel cell Download PDF

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Akiko Nakazono
明子 中園
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To easily evaluate the durability of a unit cell of a fuel cell by stress according to a moisture distribution of a polymer electrolyte membrane. <P>SOLUTION: This method for evaluating, in an information processor, durability of the unit cell of a fuel cell composed by including a polymer electrolyte membrane and the like includes: a reception step S101 of receiving input of a parameter; model creation steps S02 and S03 of creating a finite element model of the unit cell based on the parameter; a moisture distribution calculation step S04 calculating a moisture distribution based on a boundary condition of the moisture distribution by a finite element method; a strain-stress calculation step S05 calculating strain and stress from the moisture distribution, a water absorption line expansion coefficient and an elastic modulus; an equivalent stress calculation step S06 calculating equivalent stress from the stress; evaluation value derivation steps S07 and S08 deriving an evaluation value for evaluating the durability of the unit cell from the equivalent stress; and an output step S09 outputting the evaluation value. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料電池の単セルの耐久性を評価する単セルの耐久性評価方法、耐久性評価装置及び耐久性評価プログラム並びに燃料電池の単セルに関する。   The present invention relates to a single cell durability evaluation method, a durability evaluation apparatus, a durability evaluation program, and a fuel cell single cell for evaluating the durability of a single cell of a fuel cell.

固体高分子型燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気等の酸素を含有する酸化剤ガスとが電気化学反応することで、水のみを副生物とするクリーンな次世代発電用燃料電池として活発に研究開発が行われているものである。この固体高分子型燃料電池は、円筒型、モノリス型及び平板型の3種の構造が提案されている。これらの構造のうち、低温作動型の固体高分子型燃料電池には平板型が多く採用されている。   The polymer electrolyte fuel cell is a clean next-generation fuel cell that uses only water as a by-product by electrochemical reaction between a fuel gas containing hydrogen and an oxidant gas containing oxygen such as air. As a result, research and development is actively underway. For this polymer electrolyte fuel cell, three types of structures of a cylindrical type, a monolith type, and a flat plate type have been proposed. Among these structures, a flat plate type is often adopted for a low temperature operation type polymer electrolyte fuel cell.

ここで、図1に一般的な平板型固体高分子型燃料電池の単セルの構成を示す。高分子型燃料電池の単セル1は、プロトン伝導性の高分子電解質膜10を備え、当該高分子電解質膜10の両側にこれを挟むように板状の電極11a,11bと、板状の導電性セパレータ12a,12bと、環状ガスシール材13a,13bとが設けられて構成される。   Here, FIG. 1 shows a configuration of a single cell of a general flat-type solid polymer fuel cell. A unit cell 1 of a polymer type fuel cell includes a proton conductive polymer electrolyte membrane 10, plate-like electrodes 11 a and 11 b, and plate-like conductive materials so as to sandwich the polymer electrolyte membrane 10 on both sides. Conductive separators 12a and 12b and annular gas seal materials 13a and 13b are provided.

このような固体高分子型燃料電池では、電池動作時に、特に長時間にわたり作動・停止を繰り返して動作させる時に、高分子電解質膜10が燃料電池の作動時には副生する水を吸水して膨張し、停止時には乾燥して収縮するといった膨張・収縮に伴い、応力(以下、吸水応力と呼ぶ)が発生する。この応力は、電極11a,11bと高分子電解質膜10との接合部分に作用する。当該応力より起こる機械的劣化が、高分子電解質膜10の損傷を引き起こすと推測されている(例えば、下記特許文献1参照)。   In such a polymer electrolyte fuel cell, when the battery is operated, particularly when it is repeatedly operated and stopped for a long time, the polymer electrolyte membrane 10 absorbs water produced as a by-product during the operation of the fuel cell and expands. Stress (hereinafter referred to as water absorption stress) is generated along with expansion / contraction such as drying and contraction when stopped. This stress acts on the junction between the electrodes 11a and 11b and the polymer electrolyte membrane 10. It is speculated that the mechanical deterioration caused by the stress causes damage to the polymer electrolyte membrane 10 (for example, see Patent Document 1 below).

上記の推定機械的劣化を回避するため、例えば下記特許文献2では、高分子電解質膜を中心部と外周部とで異なる性質をもつように加工する方法が提案されている。また、下記特許文献3では、ガス流路のリブ形状を変更する方法が提案されている。更には、下記特許文献4では、弾性をもつ補強材を電極外周部に設置する方法が提案されている。
特開平8−259710号公報 特開2000−215903号公報 特開2005−108777号公報 特開2003−68318号公報
In order to avoid the above-mentioned estimated mechanical deterioration, for example, Patent Document 2 below proposes a method of processing a polymer electrolyte membrane so that the central portion and the outer peripheral portion have different properties. In Patent Document 3 below, a method of changing the rib shape of the gas flow path is proposed. Furthermore, Patent Document 4 below proposes a method of installing an elastic reinforcing material on the outer periphery of the electrode.
JP-A-8-259710 JP 2000-215903 A JP 2005-108777 A JP 2003-68318 A

しかしながら、上記の従来技術はいずれも製造工数、又は部品点数の増加による製造費用の増加につながるという問題点がある。更に、このように燃料電池を構成する部材の改良を燃料電池の耐久性につなげる手法は、実際に燃料電池の単セルを試作し、更に長期の試験を経て耐久性を判定するものであり、多大な試行錯誤を必要とする。そのため、燃料電池の構成に関して、耐久性を評価する方法が望まれていた。しかしながら、上述したような燃料電池の稼動・停止に伴う高分子電解質膜が受ける応力、とりわけ吸水応力を推定して、耐久性を評価する方法はほとんど検討されていなかった。   However, each of the above-described conventional techniques has a problem in that the manufacturing cost increases due to an increase in the number of manufacturing steps or the number of parts. Furthermore, the method of connecting the improvement of the members constituting the fuel cell to the durability of the fuel cell in this way is to actually manufacture a single cell of the fuel cell and determine the durability through a long-term test, It requires a lot of trial and error. Therefore, a method for evaluating the durability of the fuel cell configuration has been desired. However, a method for evaluating durability by estimating the stress received by the polymer electrolyte membrane accompanying the operation / stop of the fuel cell as described above, in particular, the water absorption stress, has hardly been studied.

本発明は、上記の問題点を解決するためになされたものであり、燃料電池の単セルの耐久性を簡易に評価することができる単セルの耐久性評価方法、耐久性評価装置及び耐久性評価プログラムを提供することを目的とする。更には、当該耐久性評価方法で求められる評価値を特定の範囲にすることにより、高耐久性を有する燃料電池の単セルを提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve the above-described problems, and is a single cell durability evaluation method, a durability evaluation apparatus, and durability that can easily evaluate the durability of a single cell of a fuel cell. The purpose is to provide an evaluation program. Furthermore, it aims at providing the single cell of the fuel cell which has high durability by making the evaluation value calculated | required with the said durability evaluation method into a specific range.

上記目的を達成するために、本発明に係る単セルの耐久性評価方法は、情報処理装置において、高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルの耐久性を評価する単セルの耐久性評価方法であって、単セルに係るパラメータの入力を受け付ける受付ステップと、受付ステップにおいて受け付けられたパラメータに基づいて、複数の要素に分割された単セルの有限要素モデルを生成するモデル生成ステップと、受付ステップにおいて受け付けられたパラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、モデル生成ステップにおいて生成された有限要素モデルにおける高分子電解質膜の水分分布を、有限要素法により計算する水分分布計算ステップと、水分分布計算ステップにおいて計算された水分分布と、受付ステップにおいて受け付けられたパラメータに含まれる高分子電解質膜の吸水線膨張係数及び弾性率とから、高分子電解質膜の各要素それぞれの歪及び応力を、有限要素法により計算する歪・応力計算ステップと、歪・応力計算ステップにおいて計算された各要素それぞれにおける応力から、当該各要素それぞれにおける相当応力を計算する相当応力計算ステップと、相当応力計算ステップにおいて計算された各要素それぞれにおける相当応力から、単セルの耐久性を評価するための評価値を導出する評価値導出ステップと、評価値導出ステップにおいて導出された評価値を出力する出力ステップと、を含むことを特徴とする。   In order to achieve the above object, a durability evaluation method for a single cell according to the present invention includes a polymer electrolyte membrane and two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane in an information processing device, The durability of a single cell of a fuel cell comprising two plate-like separators each having a groove-like gas flow path for supplying gas to the electrode and a sealing material for sealing the side surface of the electrode. A method for evaluating the durability of a single cell to be evaluated, comprising a reception step for receiving input of parameters relating to the single cell, and a single cell finite element model divided into a plurality of elements based on the parameters received in the reception step The model generation step for generating the finite number generated in the model generation step based on the boundary condition of the moisture distribution included in the parameter received in the reception step Moisture distribution calculation step for calculating the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane in the elementary model by the finite element method, the moisture distribution calculated in the moisture distribution calculation step, and the polymer electrolyte membrane included in the parameters accepted in the acceptance step The strain / stress calculation step of calculating the strain and stress of each element of the polymer electrolyte membrane by the finite element method from the water absorption linear expansion coefficient and the elastic modulus of each, and each element calculated in the strain / stress calculation step From the stress at, the equivalent stress calculation step for calculating the equivalent stress at each element concerned, and the evaluation value for evaluating the durability of the single cell from the equivalent stress at each element calculated at the equivalent stress calculation step And the evaluation value derived in the evaluation value deriving step Characterized by comprising an output step of, a.

本発明に係る単セルの耐久性評価方法は、入力された情報から評価対象の単セルに係る有限要素モデルを生成する。耐久性評価方法は、生成された有限要素モデルにおける水分分布を計算して、当該水分分布に基づいて高分子電解質膜に発生する相当応力を計算する。耐久性評価方法は、計算された相当応力から評価値を導出する。即ち、本発明に係る単セルの耐久性評価方法によれば、単セルの水分分布に応じた応力、即ち吸水応力を考慮して燃料電池の単セルの耐久性を評価することができる。また、本発明に係る単セルの耐久性評価方法によれば、情報処理装置において評価を行うことができ、実際に単セルを作成して評価を行う必要がないので、簡易に単セルの耐久性を評価することができる。   The single cell durability evaluation method according to the present invention generates a finite element model related to an evaluation target single cell from input information. In the durability evaluation method, the moisture distribution in the generated finite element model is calculated, and the equivalent stress generated in the polymer electrolyte membrane is calculated based on the moisture distribution. In the durability evaluation method, an evaluation value is derived from the calculated equivalent stress. That is, according to the durability evaluation method for a single cell according to the present invention, the durability of the single cell of the fuel cell can be evaluated in consideration of the stress corresponding to the moisture distribution of the single cell, that is, the water absorption stress. Further, according to the method for evaluating durability of a single cell according to the present invention, evaluation can be performed in an information processing apparatus, and it is not necessary to actually create and evaluate a single cell. Sex can be evaluated.

また、本願発明者は、鋭意研究の末、非有効発電領域における、一定以上の応力が発生する範囲により単セルの耐久性を評価できることを見出し、上記の評価方法において、適切に単セルの耐久性を評価しうる評価値を創出した。即ち、評価値導出ステップにおいて、相当応力計算ステップにおいて相当応力が計算された要素のうち高分子電解質膜における電気反応に係る有効発電領域の要素の相当応力の平均値Savを導出して、設定される1以上の係数cに対して、相当応力がc×Sav以上となる高分子電解質膜における有効発電領域以外の非有効発電領域の要素を抽出して、当該抽出された要素の合計体積Vの値から予め設定された計算式により評価値を導出することが望ましい。より具体的には、評価値導出ステップにおいて、合計体積V、高分子電解質膜の体積V0、高分子電解質膜における有効発電領域の体積V及び高分子電解質膜の厚さdの値から、式1により導出されるα及び式2により導出されるβを評価値とすることを特徴とする請求項2に記載の単セルの耐久性評価方法。

Figure 2008091329

Figure 2008091329
Further, the inventors of the present application have found that the durability of a single cell can be evaluated by a range in which a stress of a certain level or more is generated in an ineffective power generation region after intensive research. The evaluation value which can evaluate sex was created. That is, in the evaluation value deriving step, the average value S av of the equivalent stress of the elements in the effective power generation region related to the electric reaction in the polymer electrolyte membrane among the elements for which the equivalent stress is calculated in the equivalent stress calculation step is derived and set. The elements of the ineffective power generation region other than the effective power generation region in the polymer electrolyte membrane in which the equivalent stress is c × S av or more with respect to one or more coefficient c is extracted, and the total volume of the extracted elements it is desirable to derive the evaluation value by a preset calculation formula from the values of V z. More specifically, in the evaluation value deriving step, from the values of the total volume V z , the volume V0 of the polymer electrolyte membrane, the volume V y of the effective power generation region in the polymer electrolyte membrane, and the thickness d of the polymer electrolyte membrane, The single cell durability evaluation method according to claim 2, wherein α derived from Equation 1 and β derived from Equation 2 are used as evaluation values.
Figure 2008091329

Figure 2008091329

係数cは、1.2であることが望ましい。この構成によれば、より適切な耐久性の評価が可能になる。なお、上記の数値は、本願発明者により経験的に得られた値である。   The coefficient c is preferably 1.2. According to this configuration, more appropriate durability can be evaluated. In addition, said numerical value is a value obtained empirically by this inventor.

モデル生成ステップにおいて、セパレータに形成されたガス流路に節点を有する有限要素モデルを生成することが望ましい。この構成によれば、溝に接する高分子電解質膜の要素の歪を高精度に計算できるので、より高精度な耐久性の評価が可能になる。   In the model generation step, it is desirable to generate a finite element model having a node in the gas flow path formed in the separator. According to this configuration, since the strain of the element of the polymer electrolyte membrane in contact with the groove can be calculated with high accuracy, it is possible to evaluate durability with higher accuracy.

相当応力計算ステップにおいて、ミゼスの相当応力の式を用いて、相当応力を計算することが望ましい。この構成によれば、簡便に耐久性を評価することができる。   In the equivalent stress calculation step, it is desirable to calculate the equivalent stress using the Mises equivalent stress formula. According to this configuration, durability can be easily evaluated.

単セルの耐久性評価方法は、評価値導出ステップにおいて導出された評価値が収束しているか否か判断して、収束していると判断されたら当該評価値を出力ステップにおいて出力させ、収束してないと判断されたら、単セルの有限要素モデルの要素の節点数を変更して再度、当該有限要素モデルを生成させて、評価値を導出させる収束判断ステップを更に含むことが望ましい。この構成によれば、単セルの有限要素モデルの節点数が適切な値で、評価のための計算が行われるので、更に適切な耐久性の評価が可能になる。   The single-cell durability evaluation method determines whether or not the evaluation value derived in the evaluation value deriving step has converged. If it is determined that the evaluation value has converged, the evaluation value is output in the output step and converged. If it is determined that there is not, it is preferable to further include a convergence determining step of changing the number of nodes of the element of the single cell finite element model, generating the finite element model again, and deriving an evaluation value. According to this configuration, the number of nodes of the single-cell finite element model is an appropriate value, and the calculation for evaluation is performed. Therefore, it is possible to further evaluate durability.

単セルの耐久性評価方法は、評価値導出ステップにおいて導出された評価値が予め設定した終了条件を満足するか否かを判断して、満足していると判断されたら当該評価値を出力ステップにおいて出力させ、満足してないと判断されたら、当該評価値導出に係るパラメータとは異なるパラメータに基づいて再度、当該有限要素モデルを生成させて、評価値を導出させる条件判断ステップを更に含むことが望ましい。この構成によれば、所定の耐久性を有する単セルのパラメータを知ることができるので、単セルの設計により役立てることができる。   The single cell durability evaluation method determines whether or not the evaluation value derived in the evaluation value deriving step satisfies a preset end condition, and outputs the evaluation value when it is determined that the evaluation value is satisfied. A condition determination step of generating the finite element model again based on a parameter different from the parameter for deriving the evaluation value and deriving the evaluation value if it is determined that the evaluation value is not satisfied. Is desirable. According to this configuration, since the parameters of a single cell having a predetermined durability can be known, it can be used for the design of the single cell.

ところで、本発明は、上記のように単セルの耐久性評価方法の発明として記述できる他に、以下のように単セルの耐久性評価装置及び耐久性評価プログラムの発明としても記述することができる。これはカテゴリ等が異なるだけで、実質的に同一の発明であり、同様の作用及び効果を奏する。   By the way, the present invention can be described as an invention of a single cell durability evaluation method as described above, and can also be described as an invention of a single cell durability evaluation apparatus and a durability evaluation program as follows. . This is substantially the same invention only in different categories and the like, and has the same operations and effects.

即ち、本発明に係る単セルの耐久性評価装置は、高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルの耐久性を評価する単セルの耐久性評価装置であって、単セルに係るパラメータの入力を受け付ける受付手段と、受付手段により受け付けられたパラメータに基づいて、複数の要素に分割された単セルの有限要素モデルを生成するモデル生成手段と、受付手段により受け付けられたパラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、モデル生成手段により生成された有限要素モデルにおける高分子電解質膜の水分分布を、有限要素法により計算する水分分布計算手段と、水分分布計算手段により計算された水分分布と、受付手段により受け付けられたパラメータに含まれる高分子電解質膜の吸水線膨張係数及び弾性率とから、高分子電解質膜の各要素それぞれの歪及び応力を、有限要素法により計算する歪・応力計算手段と、歪・応力計算手段により計算された各要素それぞれにおける応力から、当該各要素それぞれにおける相当応力を計算する相当応力計算手段と、相当応力計算手段により計算された各要素それぞれにおける相当応力から、単セルの耐久性を評価するための評価値を導出する評価値導出手段と、評価値導出手段により導出された評価値を出力する出力手段と、を備えることを特徴とする。   That is, the single-cell durability evaluation apparatus according to the present invention includes a polymer electrolyte membrane, two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane, and a groove-like shape for supplying gas to the electrodes. A single cell durability evaluation apparatus for evaluating the durability of a single cell of a fuel cell including two plate-like separators in which gas flow paths are formed and a sealing material for sealing a side surface of an electrode. A receiving unit that receives input of parameters relating to the single cell, a model generating unit that generates a finite element model of a single cell divided into a plurality of elements based on the parameters received by the receiving unit, and a receiving unit Based on the boundary condition of the moisture distribution included in the accepted parameters, the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane in the finite element model generated by the model generating means is calculated by the finite element method. Each element of the polymer electrolyte membrane is calculated from the moisture distribution calculating means, the moisture distribution calculated by the moisture distribution calculating means, and the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane included in the parameters accepted by the accepting means. Strain / stress calculation means for calculating each strain and stress by the finite element method, and equivalent stress calculation means for calculating the equivalent stress in each element from the stress in each element calculated by the strain / stress calculation means And an evaluation value deriving means for deriving an evaluation value for evaluating the durability of the single cell from the equivalent stress in each element calculated by the equivalent stress calculating means, and an evaluation value derived by the evaluation value deriving means. Output means for outputting.

また、情報処理装置に、高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルの耐久性を評価する処理をさせる単セルの耐久性評価プログラムであって、情報処理装置に、単セルに係るパラメータの入力を受け付ける受付処理と、受付処理により受け付けられたパラメータに基づいて、複数の要素に分割された単セルの有限要素モデルを生成するモデル生成処理と、受付処理により受け付けられたパラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、モデル生成処理により生成された有限要素モデルにおける高分子電解質膜の水分分布を、有限要素法により計算する水分分布計算処理と、水分分布計算処理により計算された水分分布と、受付処理により受け付けられたパラメータに含まれる高分子電解質膜の吸水線膨張係数及び弾性率とから、高分子電解質膜の各要素それぞれの歪及び応力を、有限要素法により計算する歪・応力計算処理と、歪・応力計算処理により計算された各要素それぞれにおける応力から、当該各要素それぞれにおける相当応力を計算する相当応力計算処理と、相当応力計算処理により計算された各要素それぞれにおける相当応力から、単セルの耐久性を評価するための評価値を導出する評価値導出処理と、評価値導出処理により導出された評価値を出力する出力処理と、を実行させることを特徴とする。   Further, the information processing apparatus is provided with a polymer electrolyte membrane, two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane, and a groove-like gas flow path for supplying gas to the electrodes 2 A single cell durability evaluation program for performing a process for evaluating the durability of a single cell of a fuel cell comprising two plate-like separators and a sealing material that seals the side surfaces of an electrode, and an information processing apparatus A reception process that receives input of parameters relating to a single cell, a model generation process that generates a finite element model of a single cell divided into a plurality of elements based on the parameters received by the reception process, and a reception process Based on the boundary condition of the moisture distribution included in the accepted parameters, the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane in the finite element model generated by the model generation process is calculated using the finite element method. From the moisture distribution calculation process calculated by the calculation, the moisture distribution calculated by the moisture distribution calculation process, and the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane included in the parameters received by the receiving process, the polymer electrolyte membrane The equivalent stress of each element is calculated from the strain / stress calculation process that calculates the strain and stress of each element of the above by the finite element method and the stress of each element calculated by the strain / stress calculation process. Derived by the stress calculation process, the evaluation value deriving process for deriving the evaluation value for evaluating the durability of the single cell from the equivalent stress in each element calculated by the equivalent stress calculating process, and the evaluation value deriving process And an output process for outputting an evaluation value.

本発明に係る燃料電池の単セルは、高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルであって、係数cを、1.2とした上記の単セルの耐久性評価方法による評価値として、αが0[mm]以上で50.0[mm]以下の範囲にあり、かつβが0以上で0.01以下の範囲にあることを特徴とする。上記の単セルは吸水応力に伴う機械劣化を著しく抑制することを可能とできるため、高耐久性の単セルとなり得る。 A single cell of a fuel cell according to the present invention includes a polymer electrolyte membrane, two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane, and a groove-like gas flow path for supplying gas to the electrodes. A single cell of a fuel cell including two formed plate-shaped separators and a sealing material for sealing the side surface of the electrode, and the durability of the single cell having a coefficient c of 1.2 The evaluation value according to the property evaluation method is characterized in that α is in the range of 0 [mm 2 ] to 50.0 [mm 2 ] and β is in the range of 0 to 0.01. Since the above single cell can remarkably suppress the mechanical deterioration due to water absorption stress, it can be a highly durable single cell.

本発明によれば、高分子電解質膜の水分分布に応じた応力、即ち吸水応力を考慮して燃料電池の単セルの耐久性を評価することができる。また、本発明によれば、情報処理装置において評価を行うことができ、実際に単セルを作成して評価を行う必要がないので、簡易に単セルの耐久性を評価することができる。更には、本発明によれば、高耐久性を有する燃料電池の単セルを提供することができる。   According to the present invention, the durability of a single cell of a fuel cell can be evaluated in consideration of a stress corresponding to the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane, that is, a water absorption stress. Further, according to the present invention, the evaluation can be performed in the information processing apparatus, and it is not necessary to actually create and evaluate the single cell, so that the durability of the single cell can be easily evaluated. Furthermore, according to the present invention, a single cell of a fuel cell having high durability can be provided.

以下、図面とともに本発明に係る単セルの耐久性評価方法、耐久性評価システム及び耐久性評価プログラムの好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明においては同一要素には同一符号を付し、重複する説明を省略する。   Hereinafter, preferred embodiments of a single cell durability evaluation method, a durability evaluation system, and a durability evaluation program according to the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In the description of the drawings, the same elements are denoted by the same reference numerals, and redundant description is omitted.

まず、本実施形態に係る耐久性評価方法の評価対象となる単セルについて説明する。なお、本実施形態に係る耐久性評価方法は、情報処理装置における方法であるので、実際に単セルを用いる必要はない。図1に本実施形態に係る評価方法の対象となる、平板型固体高分子型燃料電池の単セル1の構成を示す。上述したように、単セル1は、高分子電解質膜10と、電極11a,11bと、導電性セパレータ12a,12bと、環状ガスシール材13a,13bとを含んで構成されている。   First, a single cell to be evaluated by the durability evaluation method according to the present embodiment will be described. In addition, since the durability evaluation method according to the present embodiment is a method in an information processing apparatus, it is not necessary to actually use a single cell. FIG. 1 shows a configuration of a single cell 1 of a flat solid polymer fuel cell, which is an object of the evaluation method according to the present embodiment. As described above, the single cell 1 includes the polymer electrolyte membrane 10, the electrodes 11a and 11b, the conductive separators 12a and 12b, and the annular gas seal materials 13a and 13b.

高分子電解質膜10は、イオン交換基を有する高分子を主成分として有するものである。このようなイオン交換基を有する高分子としては、ナフィオン(登録商標、デュポン製)に例示されるスルホン酸基を有するフルオロカーボンポリマー、あるいは耐熱性に優れる芳香族ポリマーにスルホン酸基を導入したポリマー等がある。このような高分子は、通常、イオン交換容量は、0.2〜4meq/gである。   The polymer electrolyte membrane 10 has a polymer having an ion exchange group as a main component. Examples of such a polymer having an ion exchange group include a fluorocarbon polymer having a sulfonic acid group exemplified by Nafion (registered trademark, manufactured by DuPont), or a polymer obtained by introducing a sulfonic acid group into an aromatic polymer having excellent heat resistance. There is. Such a polymer usually has an ion exchange capacity of 0.2 to 4 meq / g.

電極11a,11bの一方は燃料極(アノード)であり、もう一方は空気極(カソード)である。電極11a,11bは、通常、ガス拡散層と触媒反応層とが積層するように構成される。触媒反応層は、高分子電解質膜10の主面に密着するように形成されている。ガス拡散層としては、多孔性のカーボン不織布やカーボンペーパー等が用いられる。触媒反応層は通常、白金微粒子等の触媒成分が活性炭や黒鉛等の粒子状又は繊維状のカーボンに担持されたものと、高分子電解質とを主成分とする層である。   One of the electrodes 11a and 11b is a fuel electrode (anode), and the other is an air electrode (cathode). The electrodes 11a and 11b are usually configured such that a gas diffusion layer and a catalytic reaction layer are laminated. The catalytic reaction layer is formed in close contact with the main surface of the polymer electrolyte membrane 10. As the gas diffusion layer, porous carbon nonwoven fabric, carbon paper, or the like is used. The catalytic reaction layer is usually a layer mainly composed of a catalyst component such as platinum fine particles supported on particulate or fibrous carbon such as activated carbon or graphite and a polymer electrolyte.

高分子電解質膜10とそれを挟んだ一対の電極11a,11bとを予め一体化させたものは、通常、MEGAと呼ばれる。環状ガスシール材13a,13bは、電池組立後に供給される燃料ガス及び酸化剤ガスが外部に漏れ出したり、2種類のガスが互いに混合したりしないように、MEGAの周囲に配設されMEGAをシールする。環状ガスシール材13a,13bは、通常、ゴム弾性体からなり、シリコンゴムやフッ素樹脂ゴム等が使用される。   An assembly in which the polymer electrolyte membrane 10 and the pair of electrodes 11a and 11b sandwiching the polymer electrolyte membrane 10 are integrated in advance is generally called MEGA. The annular gas seal members 13a and 13b are arranged around the MEGA so that the fuel gas and the oxidant gas supplied after the battery assembly do not leak to the outside or the two kinds of gases are mixed with each other. Seal. The annular gas seal members 13a and 13b are usually made of a rubber elastic body, and silicon rubber, fluororesin rubber or the like is used.

また、MEGAの両面には、MEGAを機械的に固定すると共に隣接したMEGA同士を互いに電気的に直列接続するための、導電性を有するセパレータ12a,12bが配置される。導電性セパレータ12a,12bのMEGAと接触する部分には、電極面に燃料ガス及び酸化剤ガスを供給し、生成ガスや余剰ガスを運び去るための溝状のガス流路が形成されている。ガス流路は導電性セパレータ12a,12bとは別部品として設けることもできるが、導電性セパレータ12a,12bの材料に応じて表面を切削、あるいはプレス加工する等して、当該導電性セパレータ12a,12bの表面に溝やリブを設けてガス流路とする方法が一般的である。セパレータ12a,12bには、それぞれに形成された溝にガスを供給して排気するためにマニホールド14a,14bが設けられている。また、セパレータ12a,12b及びガスシール材13a,13bには、MEGAを挟持するために、ボルトで締結できるような貫通口が設けられることもある。セパレータ12a,12bは、カーボン材料又は金属材料等、導電性材料を形成して得られる。   On both sides of the MEGA, conductive separators 12a and 12b are arranged for mechanically fixing the MEGA and electrically connecting adjacent MEGAs in series with each other. Groove-shaped gas passages for supplying fuel gas and oxidant gas to the electrode surface and carrying away generated gas and surplus gas are formed at portions of the conductive separators 12a and 12b that are in contact with the MEGA. The gas flow path can be provided as a separate part from the conductive separators 12a and 12b, but the conductive separators 12a and 12b can be cut or pressed according to the material of the conductive separators 12a and 12b. A method of providing a gas flow path by providing grooves and ribs on the surface of 12b is common. The separators 12a and 12b are provided with manifolds 14a and 14b for supplying and exhausting gas to grooves formed in the separators 12a and 12b, respectively. The separators 12a and 12b and the gas seal members 13a and 13b may be provided with through holes that can be fastened with bolts in order to sandwich the MEGA. The separators 12a and 12b are obtained by forming a conductive material such as a carbon material or a metal material.

図2にセパレータ12a,12bの電極11a,11bに接する面を示す。図2(A)は、ガス流路21が蛇行しているタイプ、図2(B)は、ガス流路21が並行に延びているタイプである。図2においてガス流路21の外周縁22に囲まれた部分は、電極11a,11bに接しており、この部分において燃料ガス又は酸化剤ガスが提供される。また、外周縁22に囲まれた部分のガス流路21には、ガスを提供するためにマニホールド14から溝23が設けられている。   FIG. 2 shows surfaces of the separators 12a and 12b that are in contact with the electrodes 11a and 11b. 2A is a type in which the gas flow path 21 meanders, and FIG. 2B is a type in which the gas flow path 21 extends in parallel. In FIG. 2, the portion surrounded by the outer peripheral edge 22 of the gas flow path 21 is in contact with the electrodes 11a and 11b, and fuel gas or oxidant gas is provided in this portion. Further, a groove 23 is provided from the manifold 14 in a portion of the gas flow path 21 surrounded by the outer peripheral edge 22 in order to provide gas.

本発明では、平面型燃料電池の単セル1の構成要素の中で主に吸水応力が発生する高分子電解質膜10において、電気反応に係る有効発電領域と、有効発電領域以外の非有効発電領域とを設定する。図3に、高分子電解質膜10の主面を示す。高分子電解質膜10において、外周縁24で囲まれた部分は、電極11に接する領域である。この領域を有効発電領域とする。また、高分子電解質膜10において、外周縁24で囲まれた部分の外側の部分は、電極11に接していない領域であり、この領域を非有効発電領域とする。通常の平面型燃料電池では、高分子電解質膜10の面において、2つの電極11a,11bが接する領域は、それぞれ同様の領域となる。しかし、同様の領域とならない場合は、空気極が接する領域を優先させて用いる。なお、有効発電領域の内側の外周縁25で囲まれた部分は、上述したガス流路21に囲まれた部分を投影した領域である。   In the present invention, in the polymer electrolyte membrane 10 in which water absorption stress mainly occurs among the constituent elements of the unit cell 1 of the planar fuel cell, an effective power generation region related to an electric reaction and an ineffective power generation region other than the effective power generation region. And set. FIG. 3 shows the main surface of the polymer electrolyte membrane 10. In the polymer electrolyte membrane 10, a portion surrounded by the outer peripheral edge 24 is a region in contact with the electrode 11. This area is defined as an effective power generation area. In the polymer electrolyte membrane 10, the portion outside the portion surrounded by the outer peripheral edge 24 is a region not in contact with the electrode 11, and this region is set as an ineffective power generation region. In a normal planar fuel cell, the area where the two electrodes 11a and 11b are in contact with each other on the surface of the polymer electrolyte membrane 10 is the same area. However, when the region is not the same, the region where the air electrode contacts is preferentially used. The portion surrounded by the outer peripheral edge 25 inside the effective power generation region is a region obtained by projecting the portion surrounded by the gas flow path 21 described above.

引き続いて本実施形態に係る単セル1の耐久性評価装置について説明する。図4に本実施形態に係る単セル1の耐久性評価装置30を示す。単セル1の耐久性の評価は、耐久性評価装置30において、単セル1の耐久性評価方法が実行されることにより行われる。耐久性評価装置30たる情報処理装置は、具体的には、ワークステーションやPC(Personal Computer)等が相当する。耐久性評価装置30は、例えばCPU(Central Processing Unit)やメモリ等のハードウェアにより構成されており、これらの構成要素がプログラム等により動作することにより後述する耐久性評価装置30としての機能が発揮される。   Subsequently, the durability evaluation apparatus for the single cell 1 according to the present embodiment will be described. FIG. 4 shows a durability evaluation apparatus 30 for the single cell 1 according to this embodiment. The durability evaluation of the single cell 1 is performed by executing the durability evaluation method for the single cell 1 in the durability evaluation apparatus 30. Specifically, the information processing apparatus as the durability evaluation apparatus 30 corresponds to a workstation, a personal computer (PC), or the like. The durability evaluation device 30 is configured by hardware such as a CPU (Central Processing Unit) and a memory, for example, and functions as the durability evaluation device 30 described later when these components are operated by a program or the like. Is done.

本発明では、単セル1の有限要素モデルの生成と、有限要素法による計算とを行う必要があるが、本実施形態においてこれらは既存の方法及びプログラムを用いることができる。例えば、有限要素モデルの生成には、汎用有限要素作成ソフトであるSDRC/FEMAPを用いることができる。また、有限要素法による計算は、有限要素法プログラムであるNE/Nastran Version7.0(Noran Engineering Inc.製)を用いることができる。   In the present invention, it is necessary to generate a finite element model of the single cell 1 and perform a calculation by the finite element method. In the present embodiment, these can use existing methods and programs. For example, SDRC / FEMAP, which is general-purpose finite element creation software, can be used to generate a finite element model. Further, NE / Nastran Version 7.0 (manufactured by Noran Engineering Inc.), which is a finite element method program, can be used for the calculation by the finite element method.

図4に示すように、単セル1の耐久性評価装置30は、受付部31と、モデル生成部32と、水分分布計算部33と、歪・応力計算部34と、相当応力計算部35と、評価値導出部36と、出力部37と、判断部38とを備えて構成される。また、耐久性評価装置30は、入力装置40と接続されており、入力装置40から情報が入力される。   As shown in FIG. 4, the durability evaluation apparatus 30 for the single cell 1 includes a reception unit 31, a model generation unit 32, a moisture distribution calculation unit 33, a strain / stress calculation unit 34, and an equivalent stress calculation unit 35. The evaluation value deriving unit 36, the output unit 37, and the determining unit 38 are provided. The durability evaluation device 30 is connected to the input device 40, and information is input from the input device 40.

受付部31は、単セル1に係るパラメータの入力を受け付ける受付手段である。パラメータの入力は入力装置40から行われる。但し、パラメータの入力は外部の装置から行われる必要はなく、耐久性評価装置30が予め記憶している情報を入力とすることとしてもよい。単セル1に係るパラメータは、単セル1を構成する部材のサイズ及び形状の情報、高分子電解質膜10の吸水線膨張係数及び弾性率等の部材の材料に係る情報、並びに各部材が結合(ねじ止め)される荷重を含む。また、パラメータは、水分分布の境界条件を含む。境界条件は、例えば、吸水率に対する水分濃度が高分子電解質膜10の端部で0.0、高分子電解質膜10のガス流路21を投影した部分で1.0とするものである。なお、ここでの吸水率は、飽和吸水状態、即ち、高分子電解質膜10を水に含浸させて吸水させた状態でのものを指す。また、パラメータは、単セル1の有限要素モデルを生成するために必要な情報、例えば、節点の数や要素の辺の長さの情報を含む。受付部31により受け付けられた各パラメータは、モデル生成部32等に送られ必要に応じて用いられる。   The accepting unit 31 is accepting means for accepting input of parameters relating to the single cell 1. The parameter is input from the input device 40. However, the parameter need not be input from an external device, and information stored in advance by the durability evaluation device 30 may be input. The parameters relating to the single cell 1 include information on the size and shape of the members constituting the single cell 1, information on the material of the member such as the water absorption linear expansion coefficient and the elastic modulus of the polymer electrolyte membrane 10, and the binding of each member ( Includes load to be screwed. The parameter includes a boundary condition for moisture distribution. The boundary condition is, for example, that the water concentration with respect to the water absorption rate is 0.0 at the end of the polymer electrolyte membrane 10 and 1.0 at the portion where the gas flow path 21 of the polymer electrolyte membrane 10 is projected. Here, the water absorption rate indicates a saturated water absorption state, that is, a state in which the polymer electrolyte membrane 10 is impregnated with water and absorbed. The parameters include information necessary for generating the finite element model of the single cell 1, for example, information on the number of nodes and the length of the element side. Each parameter received by the receiving unit 31 is sent to the model generating unit 32 and the like and used as necessary.

モデル生成部32は、受付部31において受け付けられたパラメータに基づいて、複数の要素に分割された単セル1の有限要素モデルを生成するモデル生成手段である。モデルの生成は、上述したように既存の方法で行うこととしてよい。   The model generation unit 32 is a model generation unit that generates a finite element model of the single cell 1 divided into a plurality of elements based on the parameters received by the reception unit 31. The generation of the model may be performed by an existing method as described above.

この有限要素モデルは、セパレータ12a,12bに形成されたガス流路21に節点を有することが望ましい。ガス流路21は空隙になるのでガス流路21の部分とそれ以外の部分とで圧力差が生じ、電極11a,11bには、型押しされたような力がかかる。従って、有限要素モデルにおいて、図5(A)に示すように、ガス流路21を含む要素の一辺が大きく、流路部分に節点26を持たなければ、流路部分で歪む効果をモデル上表現できないことになるので、高精度な応力の計算ができない。   This finite element model desirably has a node in the gas flow path 21 formed in the separators 12a and 12b. Since the gas flow path 21 is a gap, a pressure difference is generated between the gas flow path 21 and other portions, and a force as if embossed is applied to the electrodes 11a and 11b. Accordingly, in the finite element model, as shown in FIG. 5A, if one side of the element including the gas flow path 21 is large and the flow path portion does not have the node 26, the effect of distortion in the flow path portion is expressed in the model. It is impossible to calculate stress with high accuracy.

よって例えば、図5(B)に示すように、要素の一辺を流路の幅の少なくとも1/2になるようにし、ガス流路21の部分に節点26を持たせるようにするのが好ましい。また、図5(C)に示したように、要素の一辺は大きいが中間節点26をガス流路21の部分に持たせるようにしてもよい。但し、ガス流路21が十分に細かく大きな影響がない場合は、必ずしも節点26をガス流路21の部分に設けなくてもよい。   Therefore, for example, as shown in FIG. 5B, it is preferable that one side of the element is at least 1/2 of the width of the flow path, and a node 26 is provided in the gas flow path 21 portion. Further, as shown in FIG. 5C, the intermediate node 26 may be provided in the portion of the gas flow path 21 although one side of the element is large. However, when the gas flow path 21 is sufficiently fine and has no great influence, the node 26 does not necessarily have to be provided in the gas flow path 21 portion.

有限要素モデルの節点及び要素については、例えば、高分子電解質膜10の部分は領域を区切り、電極11a,11bのガス流路21に接する部分は上記の条件で設定するのがよい。生成された有限要素モデルは、下記の各構成要素による計算に用いられる。   For the nodes and elements of the finite element model, for example, the portion of the polymer electrolyte membrane 10 may be divided, and the portions of the electrodes 11a and 11b that are in contact with the gas flow path 21 may be set under the above conditions. The generated finite element model is used for calculation by the following constituent elements.

水分分布計算部33は、受付部31により受け付けられたパラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、モデル生成部32において生成された有限要素モデルにおける水分分布を、有限要素法により計算する水分分布計算手段である。計算についてより具体的には後述する。計算された水分分布の情報は歪・応力計算部34に送信される。   The moisture distribution calculating unit 33 calculates the moisture distribution in the finite element model generated by the model generating unit 32 based on the boundary condition of the moisture distribution included in the parameter received by the receiving unit 31 by the finite element method. It is a distribution calculation means. The calculation will be described in detail later. The calculated moisture distribution information is transmitted to the strain / stress calculator 34.

歪・応力計算部34は、水分分布計算部33により計算された水分分布と、受付部31により受け付けられたパラメータに含まれる高分子電解質膜10の吸水線膨張係数及び弾性率とから、高分子電解質膜10の各要素それぞれの歪及び応力を、有限要素法により計算する歪・応力計算手段である。計算についてより具体的には後述する。計算された各要素それぞれの応力は相当応力計算部35に送信される。   The strain / stress calculator 34 calculates the polymer from the moisture distribution calculated by the moisture distribution calculator 33 and the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane 10 included in the parameters received by the receiver 31. It is a strain / stress calculation means for calculating the strain and stress of each element of the electrolyte membrane 10 by the finite element method. The calculation will be described in detail later. The calculated stress of each element is transmitted to the equivalent stress calculation unit 35.

相当応力計算部35は、歪・応力計算部34により計算された各要素それぞれにおける応力から、当該各要素それぞれにおける相当応力を計算する相当応力計算手段である。相当応力とは、テンソル量である応力から計算される方向性をもたないスカラー量を指す。相当応力の計算は、歪・応力計算部34により計算された応力が通常、テンソル量であることから、後段の応力の値を用いる評価値の導出のための計算を容易にするためにするものである。計算された各要素それぞれの相当応力は評価値導出部36に送信される。   The equivalent stress calculation unit 35 is equivalent stress calculation means for calculating the equivalent stress in each element from the stress in each element calculated by the strain / stress calculation unit 34. The equivalent stress refers to a scalar amount having no directionality calculated from a stress that is a tensor amount. The calculation of the equivalent stress is intended to facilitate the calculation for deriving the evaluation value using the stress value in the subsequent stage, since the stress calculated by the strain / stress calculation unit 34 is usually a tensor amount. It is. The calculated equivalent stress of each element is transmitted to the evaluation value deriving unit 36.

評価値導出部36は、相当応力計算部35により計算された各要素それぞれにおける相当応力から、単セル1の耐久性を評価するための評価値を導出する評価値導出手段である。評価値は、高分子電解質膜10の非有効発電領域における一定以上の応力が発生する範囲を示す値から予め設定された計算式により導出される。評価値及びその導出についてより具体的には後述する。導出された評価値は、出力部37又は判断部38に送信される。   The evaluation value deriving unit 36 is an evaluation value deriving unit that derives an evaluation value for evaluating the durability of the single cell 1 from the equivalent stress in each element calculated by the equivalent stress calculation unit 35. The evaluation value is derived from a value indicating a range in which a certain level or more of stress is generated in the ineffective power generation region of the polymer electrolyte membrane 10 by a preset calculation formula. More specifically, the evaluation value and its derivation will be described later. The derived evaluation value is transmitted to the output unit 37 or the determination unit 38.

出力部37は、評価値導出部36により導出された評価値を出力する出力手段である。出力は例えば、耐久性評価装置30が備える表示装置(図示せず)に対して行われる。この出力により、単セル1の耐久性の評価結果がユーザにより参照される。また、評価結果をより分かりやすく示すために、評価値と共に応力のグラフ等の出力を行ってもよい。また、出力は必ずしも表示装置に対して行われる必要は無く、別の装置に対して行われてもよい。   The output unit 37 is an output unit that outputs the evaluation value derived by the evaluation value deriving unit 36. For example, the output is performed on a display device (not shown) included in the durability evaluation device 30. With this output, the endurance evaluation result of the single cell 1 is referred to by the user. Further, in order to show the evaluation result in a more easily understandable manner, a stress graph or the like may be output together with the evaluation value. The output is not necessarily performed on the display device, and may be performed on another device.

判断部38は、単セル1の耐久性の評価の一連の処理の繰り返しを行うか否かを判断する手段である。具体的には、判断部38は、評価値導出部36により導出された評価値が収束しているか否か判断して、収束してないと判断されたら有限要素モデルの要素の節点数を変更してモデル生成部32に対して再度、有限要素モデルを生成させて、評価値を導出させる収束判断手段である。判断部38は、収束していると判断している場合には、評価値を出力部37に出力させる。   The determination unit 38 is means for determining whether or not to repeat a series of processes for evaluating durability of the single cell 1. Specifically, the determination unit 38 determines whether or not the evaluation value derived by the evaluation value deriving unit 36 has converged. If it is determined that the evaluation value has not converged, the number of nodes of the elements of the finite element model is changed. Then, it is a convergence determination unit that causes the model generation unit 32 to generate a finite element model again and derive an evaluation value. The determination unit 38 causes the output unit 37 to output the evaluation value when determining that the convergence has occurred.

また、判断部38は、評価値導出部36により導出された評価値が予め設定した終了条件を満足するか否かを判断して、満足してないと判断されたら、当該評価値導出に係るパラメータとは異なるパラメータに基づいてモデル生成部32に対して再度、有限要素モデルを生成させて、評価値を導出させる条件判断手段である。判断部38は、満足していると判断している場合には、評価値を出力部37に出力させる。判断部38の処理については、より詳細に後述する。   Further, the determination unit 38 determines whether or not the evaluation value derived by the evaluation value deriving unit 36 satisfies a preset termination condition. If it is determined that the evaluation value is not satisfied, the determination unit 38 relates to the evaluation value derivation. This is condition determination means for causing the model generation unit 32 to generate a finite element model again based on a parameter different from the parameter and derive an evaluation value. If it is determined that the determination unit 38 is satisfied, the determination unit 38 causes the output unit 37 to output the evaluation value. The processing of the determination unit 38 will be described in detail later.

入力装置40は、ユーザにより用いられる、耐久性評価装置30に情報を入力するための装置である。具体的には、キーボード等の装置が相当する。   The input device 40 is a device for inputting information to the durability evaluation device 30 used by the user. Specifically, a device such as a keyboard is equivalent.

引き続いて、図6〜図8のフローチャートを用いて、本実施形態に係る単セル1の耐久性評価方法(耐久性評価装置30において実行される処理)を説明する。まず、当該耐久性評価方法の基本的な処理を第1実施形態の処理として説明して、続いて図7及び図8を用いて、より実際的な処理について、第2及び第3実施形態の処理として説明する。   Subsequently, the durability evaluation method of the single cell 1 according to the present embodiment (processing executed in the durability evaluation apparatus 30) will be described using the flowcharts of FIGS. First, the basic process of the durability evaluation method will be described as the process of the first embodiment. Subsequently, more practical processes will be described with reference to FIGS. 7 and 8 according to the second and third embodiments. This will be described as processing.

[第1実施形態]
耐久性評価方法においてはまず、ユーザが入力装置40を用いて、耐久性評価装置30に対して評価対象の単セル1に係るパラメータの入力を行う。ここでは、パラメータがユーザにより直接入力されてもよいし、予めパラメータを耐久性評価装置30に格納しておきそれをユーザが指定することにより行われてもよい。入力がなされると、耐久性評価装置30では、受付部31によりパラメータが受け付けられる(S01、受付ステップ)。入力が受け付けられたパラメータは、モデル生成部32に送信される。
[First Embodiment]
In the durability evaluation method, first, the user uses the input device 40 to input parameters related to the evaluation target single cell 1 to the durability evaluation device 30. Here, the parameter may be directly input by the user, or the parameter may be stored in advance in the durability evaluation apparatus 30 and specified by the user. When the input is made, in the durability evaluation device 30, the parameter is received by the receiving unit 31 (S01, receiving step). The parameter whose input has been accepted is transmitted to the model generation unit 32.

続いて、モデル生成部32により、上記パラメータに基づいて、複数の要素に分割された単セル1の有限要素モデルが生成される。有限要素モデルの生成は以下のように行われる。まず、単セル1を構成する部材のサイズ及び形状の情報等に基づき、単セル1の構造が設定される(S02、モデル生成ステップ)。続いて、節点の数や要素の辺の長さの情報に基づき、上記設定された単セル1の構造が要素に分割される(S03、モデル生成ステップ)。また、有限要素モデルの設定においては、高分子電解質膜10において有効発電領域と非有効発電領域とが設定される。以降の処理では、このように生成された有限要素モデルを用いて計算が行われる。   Subsequently, the model generation unit 32 generates a finite element model of the single cell 1 divided into a plurality of elements based on the parameters. The generation of the finite element model is performed as follows. First, the structure of the single cell 1 is set based on the information on the size and shape of the members constituting the single cell 1 (S02, model generation step). Subsequently, the set structure of the unit cell 1 is divided into elements based on the information on the number of nodes and the lengths of the sides of the elements (S03, model generation step). In setting the finite element model, an effective power generation region and an ineffective power generation region are set in the polymer electrolyte membrane 10. In the subsequent processing, calculation is performed using the finite element model generated in this way.

続いて、水分分布計算部33により、上記パラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、生成された有限要素モデルにおける水分分布が計算される(S04、水分分布計算ステップ)。水分分布の計算は、具体的には以下のように行うことができる。有限要素モデルにおける、高分子電解質膜10の有効発電領域を飽和吸水状態とし、高分子電解質膜10の外縁部を絶乾状態と仮定する。続いて、非有効発電領域における水分分布を外力がない場合の拡散方程式であるFickの第2法則を用いて解く。水分分布の計算はモデル化した全ての領域(セパレータも含む)で行われている。従って、この計算は、系全体で行われている。Fickの第2法則を用いて解く場合には水の拡散係数を用いる。上記の内容は、「岩波理化学辞典第5版,1149ページ,岩波書店,1998年」により詳細に記載されている。この計算により得られる水分分布は、具体的には例えば、各要素における水分が含まれる量(含水量)の情報である。計算された水分分布を示す情報は、歪・応力計算部34に送信される。   Subsequently, the moisture distribution calculation unit 33 calculates the moisture distribution in the generated finite element model based on the boundary condition of the moisture distribution included in the parameter (S04, moisture distribution calculation step). Specifically, the calculation of the moisture distribution can be performed as follows. It is assumed that the effective power generation region of the polymer electrolyte membrane 10 in the finite element model is in a saturated water absorption state, and the outer edge portion of the polymer electrolyte membrane 10 is in an absolutely dry state. Subsequently, the moisture distribution in the ineffective power generation region is solved using Fick's second law, which is a diffusion equation when there is no external force. The calculation of the moisture distribution is performed in all modeled regions (including separators). Therefore, this calculation is performed for the entire system. When solving using Fick's second law, the diffusion coefficient of water is used. The above contents are described in detail in “Iwanami Physical and Chemical Dictionary, 5th edition, page 1149, Iwanami Shoten, 1998”. Specifically, the moisture distribution obtained by this calculation is, for example, information on the amount of moisture contained in each element (water content). Information indicating the calculated moisture distribution is transmitted to the strain / stress calculator 34.

続いて、歪・応力計算部34により、計算された水分分布と、上記パラメータに含まれる高分子電解質膜10の吸水線膨張係数及び弾性率とから、高分子電解質膜10の各要素それぞれの歪及び応力が計算される(S05、歪・応力計算ステップ)。ここで、吸水線膨張係数は、高分子電解質膜10の主面に沿う方向と厚み方向とで同等であると仮定することとしてもよい。なお、入力ステップにおいて入力される(高分子電解質膜10の主面に沿う方向の)吸水線膨張係数は、予め以下のような実験的手法により求めておくのがよい。80℃の温水に高分子電解質膜10を1時間程度浸漬して吸水膨潤させた後における、当該高分子電解質膜10の一辺の長さLdを測定する。23℃、相対湿度50%において水の吸着が平衡に達したときの一辺の長さLwを測定する。それらの値から、100×(Lw−Ld)/Ldを求め、これを吸水線膨張係数とする。計算された各要素の歪の情報は、相当応力計算部35に送信される。   Subsequently, the strain of each element of the polymer electrolyte membrane 10 is calculated from the moisture distribution calculated by the strain / stress calculator 34 and the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane 10 included in the parameters. And the stress are calculated (S05, strain / stress calculation step). Here, the water absorption linear expansion coefficient may be assumed to be equal in the direction along the main surface of the polymer electrolyte membrane 10 and in the thickness direction. The water absorption linear expansion coefficient (in the direction along the main surface of the polymer electrolyte membrane 10) input in the input step is preferably obtained in advance by the following experimental method. The length Ld of one side of the polymer electrolyte membrane 10 is measured after the polymer electrolyte membrane 10 is immersed in hot water at 80 ° C. for about 1 hour to swell and absorb water. The length Lw of one side when the water adsorption reaches equilibrium at 23 ° C. and 50% relative humidity is measured. From these values, 100 × (Lw−Ld) / Ld is obtained, and this is taken as the water absorption linear expansion coefficient. The calculated strain information of each element is transmitted to the equivalent stress calculation unit 35.

なお、応力の計算に用いられる弾性率は、予め、高分子電解質膜を吸水膨潤させて引張試験等を行い実験的手法により求めておくのがよい。このとき、引張試験を行った高分子電解質膜10の含水率は、絶乾重量計によって求められる。   Note that the elastic modulus used for the stress calculation is preferably obtained in advance by an experimental method by performing a tensile test or the like after water absorption and swelling of the polymer electrolyte membrane. At this time, the moisture content of the polymer electrolyte membrane 10 subjected to the tensile test is obtained by an absolute dry weight meter.

続いて、相当応力計算部35により、計算された各要素それぞれの応力から、高分子電解質膜10の各要素それぞれにおける相当応力が計算される(S06、応力計算ステップ)。ここで、相当応力の計算は、ミゼスの相当応力の式を用いて行われることが望ましい。応力は本来テンソル量であるので、以下のように9成分からなり、通常、有限要素法によりこれらの成分値として求められる。高分子電解質膜10の主面に沿って互いに直交するx方向、y方向を設定し、厚み方向にx方向、y方向に直交するようにz方向を設定する。各要素において有限要素法による計算により求められるのは、x方向、y方向、z方向それぞれの応力成分σ、σ、σ及びτxy、τyz、τzxである。本実施形態では、下記の(式3)で表されるミゼスの相当応力の式を用いて、スカラー量である相当応力τを求めて、当該相当応力を各要素における相当応力とする。

Figure 2008091329

9成分それぞれを評価するよりも、スカラー量である応力τを用いて評価した方が、簡便かつ確実である。計算された各要素の相当応力の情報は、評価値導出部36に送信される。 Subsequently, the equivalent stress calculator 35 calculates the equivalent stress in each element of the polymer electrolyte membrane 10 from the calculated stress of each element (S06, stress calculation step). Here, the equivalent stress is preferably calculated using the Mises equivalent stress formula. Since stress is originally a tensor amount, it consists of nine components as follows, and is usually obtained as these component values by the finite element method. The x direction and the y direction orthogonal to each other are set along the main surface of the polymer electrolyte membrane 10, and the z direction is set to be orthogonal to the x direction and the y direction in the thickness direction. For each element, the stress components σ x , σ y , σ z and τ xy , τ yz , τ zx in the x direction, the y direction, and the z direction are obtained by calculation using the finite element method. In the present embodiment, the equivalent stress τ, which is a scalar amount, is obtained using the Mises equivalent stress equation represented by the following (Equation 3), and the equivalent stress is set as the equivalent stress in each element.
Figure 2008091329

Rather than evaluating each of the nine components, it is simpler and more reliable to evaluate using the stress τ, which is a scalar quantity. Information on the calculated equivalent stress of each element is transmitted to the evaluation value deriving unit 36.

続いて、評価値導出部36により、計算された各要素それぞれにおける相当応力から、単セル1の耐久性を評価するための評価値が導出される。評価値の導出は、具体的には以下のように行われる。まず、応力が計算された要素のうち、有効発電領域の要素の応力の平均値Savが計算される。続いて、係数cに対して、c×Sav以上となる非有効発電領域の要素が抽出される(S07、評価値導出ステップ)。ここで係数cは、予め定められる1以上の値である。具体的には、係数cは1.2とされるのが望ましい。なお、この具体的数値は、本願発明者により経験的に得られた値であり、より適切な耐久性の評価を可能にする。 Subsequently, the evaluation value deriving unit 36 derives an evaluation value for evaluating the durability of the single cell 1 from the calculated equivalent stress in each element. Specifically, the evaluation value is derived as follows. First, an average value S av of stresses of elements in the effective power generation area among the elements whose stresses are calculated is calculated. Subsequently, an element of the ineffective power generation region that is equal to or greater than c × S av is extracted for the coefficient c (S07, evaluation value deriving step). Here, the coefficient c is a predetermined value of 1 or more. Specifically, the coefficient c is desirably set to 1.2. This specific numerical value is a value empirically obtained by the inventor of the present application, and enables more appropriate durability evaluation.

続いて、抽出された非有効発電領域の要素の体積の総和Vが求められる。また、高分子電解質膜の体積V0、高分子電解質膜10における有効発電領域の体積V及び高分子電解質膜の厚さdの値が、単セルのパラメータ等から求められる。これらの値から、以下の(式1)及び(式2)により、評価としてα及びβが評価値として導出される(S08、評価値導出ステップ)。

Figure 2008091329

Figure 2008091329

導出された評価値であるα及びβは出力部37に送信される。 Subsequently, the total volume V z of the extracted elements of the ineffective power generation area is obtained. The volume V0 of the polymer electrolyte membrane, the value of the thickness d of the volume V y and the polymer electrolyte membrane of the effective power generation region of the polymer electrolyte membrane 10 is determined from parameters such as the unit cell. From these values, α and β are derived as evaluation values by the following (Expression 1) and (Expression 2) (S08, evaluation value deriving step).
Figure 2008091329

Figure 2008091329

The derived evaluation values α and β are transmitted to the output unit 37.

続いて、出力部37により、単セル1の耐久性の評価値としてα及びβが出力される(S09、出力ステップ)。   Subsequently, α and β are output as durability evaluation values of the single cell 1 by the output unit 37 (S09, output step).

なお、本願発明者は、α及びβで表される評価値において、αが0[mm]以上で50.0[mm]以下の範囲にあり、かつβが0以上で0.01以下の範囲にある単セルは吸水応力に伴う機械劣化を著しく抑制することを可能とできるため、高耐久性の単セルとなり得ることを見出した。なお、α、βを上記の範囲とするには、高分子電解質膜の吸水線膨張係数や弾性率に加え、高分子電解質膜と触媒層の接触面積(有効発電領域)の制御、セパレータのガス流路の形状を変更することでコントロールすることができ、本発明の評価方法によれば、実際に単セルを組み立てて耐久評価試験を行わなくとも、かかるパラメータを入力情報とすることで容易に高度の耐久性を有する単セルを設計できる。なお、α及びβはともに小さい値であるほど、耐久性に優れるため好ましく、特にαは40.0[mm]以下であるとより好ましく、30.0[mm]以下であるとさらに好ましく、20.0[mm]以下であると特に好ましい。また、βは0.008以下であるとより好ましく、0.006以下であるとさらに好ましい。 In addition, in the evaluation value represented by α and β, the inventor of the present application has α in the range of 0 [mm 2 ] or more and 50.0 [mm 2 ] or less, and β is 0 or more and 0.01 or less. It has been found that a single cell in the range of can be a highly durable single cell because it is possible to remarkably suppress mechanical deterioration due to water absorption stress. In addition, in order to make α and β within the above ranges, in addition to the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane, control of the contact area (effective power generation region) of the polymer electrolyte membrane and the catalyst layer, the gas of the separator It can be controlled by changing the shape of the flow path, and according to the evaluation method of the present invention, it is easy to use such parameters as input information without actually assembling a single cell and conducting a durability evaluation test. A single cell having high durability can be designed. In addition, both α and β are preferably smaller values because they are excellent in durability, and in particular, α is more preferably 40.0 [mm 2 ] or less, and further preferably 30.0 [mm 2 ] or less. 20.0 [mm 2 ] or less is particularly preferable. Further, β is more preferably 0.008 or less, and further preferably 0.006 or less.

なお、上記の評価値導出部36では、単セル1の耐久性の評価値だけでなく単セル1の発電機能の評価値を導出して、出力部37による出力において耐久性の評価値と併せて出力してもよい。例えば、発電機能の評価値は有効発電領域比率=(有効発電領域の面積)/(セパレータの主面の面積)により計算される。この評価値が高いほど、単セル1の発電性能が高いと評価される。   The evaluation value deriving unit 36 derives not only the durability evaluation value of the single cell 1 but also the evaluation value of the power generation function of the single cell 1 and combines it with the durability evaluation value in the output by the output unit 37. May be output. For example, the evaluation value of the power generation function is calculated by the effective power generation area ratio = (area of the effective power generation area) / (area of the main surface of the separator). It is evaluated that the power generation performance of the single cell 1 is higher as the evaluation value is higher.

また、高分子電解質膜10は面方向の寸法に対して厚み方向の寸法は著しく小さいことから、要素分割(S03)の際に厚み方向は要素分割しないことで計算を簡便にすることもできる。即ち、高分子電解質膜10に関しては3次元要素分割から2次元要素分割することで計算を簡便にできる。   In addition, since the polymer electrolyte membrane 10 has a significantly smaller dimension in the thickness direction than the dimension in the plane direction, the calculation can be simplified by not dividing the element in the thickness direction during element division (S03). That is, for the polymer electrolyte membrane 10, the calculation can be simplified by dividing the three-dimensional element division into the two-dimensional element division.

上述したように、本実施形態によれば、高分子電解質膜10の水分分布に応じた応力、即ち吸水応力を考慮して燃料電池の単セル1の耐久性を評価することができる。また、本実施形態によれば、情報処理装置である耐久性評価装置30において評価を行うことができ、実際に単セル1を作成して評価を行う必要がないので、簡易に単セル1の耐久性を評価することができる。   As described above, according to the present embodiment, the durability of the single cell 1 of the fuel cell can be evaluated in consideration of the stress corresponding to the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane 10, that is, the water absorption stress. In addition, according to the present embodiment, evaluation can be performed in the durability evaluation apparatus 30 that is an information processing apparatus, and it is not necessary to actually create and evaluate the single cell 1. Durability can be evaluated.

また、本実施形態のようにα及びβを用いることとすれば、上記の評価方法において、適切に単セル1の耐久性を評価することができる。但し、耐久性の評価において、必ずしも評価値としてα及びβを用いなくてもよい。   Further, if α and β are used as in the present embodiment, the durability of the single cell 1 can be appropriately evaluated in the above evaluation method. However, in the evaluation of durability, it is not always necessary to use α and β as evaluation values.

[第2実施形態]
本実施形態の処理は、評価値の信頼度を高めるための処理を加えたものである。図7に本実施形態の処理のフローチャートを示す。有限要素法の計算を用いて導出される評価値の値は、要素分割(S03)における節点数に応じて変化しうる。本実施形態では、ある一定の節点数を超えても、評価値が実質上変動しない値、即ち、評価値の収束値を求める。
[Second Embodiment]
The process of this embodiment is a process in which a process for increasing the reliability of the evaluation value is added. FIG. 7 shows a flowchart of processing of the present embodiment. The value of the evaluation value derived using the calculation of the finite element method can change according to the number of nodes in the element division (S03). In the present embodiment, even if a certain number of nodes is exceeded, a value that does not substantially change the evaluation value, that is, a convergence value of the evaluation value is obtained.

図7に示すように、パラメータの入力受付(S01)から、評価値の導出(S08)までは、第1実施形態の処理と同様である。評価値が導出されると、判断部38に当該評価値が送信される。判断部38において、評価値が収束しているか否かが判断される(S10、収束判断ステップ)。具体的には、導出された評価値と1つ前の繰り返しの処理で導出された評価値とを比較して、その差が所定の閾値内であれば収束しているとして判断される。   As shown in FIG. 7, the process from the parameter input reception (S01) to the evaluation value derivation (S08) is the same as the process of the first embodiment. When the evaluation value is derived, the evaluation value is transmitted to the determination unit 38. The determination unit 38 determines whether or not the evaluation value has converged (S10, convergence determination step). Specifically, the derived evaluation value is compared with the evaluation value derived in the previous iteration, and if the difference is within a predetermined threshold, it is determined that the convergence has occurred.

判断部38により、評価値が収束していると判断された場合は、評価値は出力部37に送信され、出力部37により出力される(S09、出力ステップ)。収束していないと判断された場合は、判断部38によりモデル生成部32に対して、単セル1の有限要素モデルの要素の節点数を増加させて(S11、収束判断ステップ)、再度、要素分割を行う(S03、モデル生成ステップ)ように制御がなされる。節点数の増加のさせ方は、例えば、要素の一辺の間隔を1/2にしていくように行われる。モデル生成部32により、要素分割が行われた後は、再度、評価値の導出の一連の処理(S04〜S08)が行われる。   If the determination unit 38 determines that the evaluation value has converged, the evaluation value is transmitted to the output unit 37 and output by the output unit 37 (S09, output step). If it is determined that the convergence has not occurred, the determination unit 38 causes the model generation unit 32 to increase the number of nodes of the finite element model of the single cell 1 (S11, convergence determination step), and again Control is performed so as to perform division (S03, model generation step). The number of nodes is increased, for example, so that the interval between one side of the element is halved. After the element generation is performed by the model generation unit 32, a series of processes (S04 to S08) for deriving the evaluation value is performed again.

なお、上記の処理で用いられる閾値、節点数の増加のさせ方等の情報については、受付部31により受け付けられるパラメータに含めておいてもよいし、予め耐久性評価装置30により予め記憶されていてよい。上述したように本実施形態によれば、評価値の信頼度を高めることができる。   Information such as the threshold value used in the above processing and how to increase the number of nodes may be included in the parameters received by the receiving unit 31 or stored in advance by the durability evaluation device 30. It's okay. As described above, according to the present embodiment, the reliability of the evaluation value can be increased.

[第3実施形態]
本実施形態の処理は、所定の耐久性を有する単セル1のパラメータを知るための処理である。図8に本実施形態の処理のフローチャートを示す。
[Third Embodiment]
The processing of this embodiment is processing for knowing the parameters of the single cell 1 having a predetermined durability. FIG. 8 shows a flowchart of the processing of this embodiment.

図7に示すように、パラメータの入力受付(S01)から、評価値の収束の判断(S10,S11)までは、第2実施形態の処理と同様である。上記の処理が終了すると、判断部38により評価値が予め設定された終了条件を満足しているか否かが判断される(S12、条件判断ステップ)。予め設定された終了条件とは、具体的には例えば、評価値が設定される閾値を下回っているか否か等である。閾値は、燃料電池の稼動寿命等を考慮して例えば、αについては50.0[mm]、βについては0.01とするのがよい。この値は、本願発明者により経験的に得られたものである。 As shown in FIG. 7, the process from the parameter input reception (S01) to the evaluation value convergence determination (S10, S11) is the same as the process of the second embodiment. When the above process ends, the determination unit 38 determines whether or not the evaluation value satisfies a preset end condition (S12, condition determination step). Specifically, the preset end condition is, for example, whether or not an evaluation value is below a set threshold. The threshold is preferably set to 50.0 [mm 2 ] for α and 0.01 for β, for example, considering the operating life of the fuel cell. This value is obtained empirically by the inventor of the present application.

判断部38により、終了条件を満足していると判断された場合は、評価値は出力部37に送信され、出力部37により出力される(S09、出力ステップ)。終了条件を満足していないと判断された場合は、判断部38によりモデル生成部32に対して、パラメータの値を変更させて(S12、収束判断ステップ)単セル1の有限要素モデルの構成を再度設定させる(S02、モデル生成ステップ)ように制御がなされる。この変更は、評価値を低減されるように行われることが好ましい。   If the determination unit 38 determines that the end condition is satisfied, the evaluation value is transmitted to the output unit 37 and output by the output unit 37 (S09, output step). When it is determined that the end condition is not satisfied, the determination unit 38 causes the model generation unit 32 to change the parameter value (S12, convergence determination step), and configures the configuration of the finite element model of the single cell 1. Control is performed so as to be set again (S02, model generation step). This change is preferably performed so as to reduce the evaluation value.

変更されるパラメータの値は、例えば、弾性率や吸水線膨張係数等の材料の種類を決める定数である。パラメータの変更は、それぞれ上限値、下限値、刻み幅を設定して変更する等により行われる。パラメータの変更は、それ以外でも、ガス流路21の形状を変化させたり、高分子電解質膜10のプロトン伝導に係る高分子電解質のイオン交換基の導入量を低減させたり、高分子電解質膜10を電子線架橋、熱架橋、過酸化物架橋等で架橋させたりするものに対応したものでもよい。また、単セル1を構成する部材の大きさ、形状を変更してもよい。モデル生成部32により、有限要素モデルの設定が行われた後は、再度、評価値の導出の一連の処理(S03〜S08,S10,S11)が行われる。   The parameter value to be changed is, for example, a constant that determines the type of material, such as an elastic modulus and a water absorption coefficient of linear expansion. The parameter is changed by setting and changing an upper limit value, a lower limit value, and a step size, respectively. Other than that, the parameter can be changed by changing the shape of the gas flow path 21, reducing the amount of ion exchange groups introduced into the polymer electrolyte related to proton conduction of the polymer electrolyte membrane 10, or the polymer electrolyte membrane 10. May be one corresponding to those crosslinked by electron beam crosslinking, thermal crosslinking, peroxide crosslinking, or the like. Moreover, you may change the magnitude | size of the member which comprises the single cell 1, and a shape. After the finite element model is set by the model generation unit 32, a series of processes (S03 to S08, S10, S11) for deriving the evaluation value is performed again.

なお、上記の処理で用いられる閾値、パラメータの変更のさせ方等の情報については、受付部31により受け付けられるパラメータに含めておいてもよいし、予め耐久性評価装置30により予め記憶されていてよい。   Note that the threshold value used in the above process, information on how to change parameters, and the like may be included in the parameters accepted by the accepting unit 31, or stored in advance by the durability evaluation device 30. Good.

また、上記の処理においては、上述した発電機能の評価値である有効発電領域比率=(有効発電領域の面積)/(セパレータの主面の面積)を所定値以上に保って行うことが好ましい。即ち、有効発電領域比率が所定値以上となる、パラメータを設定するのが好ましい。本実施形態によれば、所定の耐久性を有するパラメータを知ることができるので、単セル1の設計に役立てることができる。また、発電機能の評価値も考慮することとすれば、燃料電池の稼動寿命と発電効率とを、実用的に両立する単セル1を容易に設計することができる。   Further, in the above-described processing, it is preferable to perform the above-described evaluation value of the power generation function while maintaining the ratio of the effective power generation area = (the area of the effective power generation area) / (the area of the main surface of the separator) at a predetermined value or more. That is, it is preferable to set a parameter such that the effective power generation area ratio is a predetermined value or more. According to the present embodiment, a parameter having a predetermined durability can be known, which can be used for designing the single cell 1. Further, if the evaluation value of the power generation function is also taken into consideration, the single cell 1 that practically balances the operating life of the fuel cell and the power generation efficiency can be easily designed.

引き続いて、上述した一連の単セル1の耐久性を評価する処理を情報処理装置に実行させるための単セル1の耐久性評価プログラムを説明する。図8に示すように、単セル1の耐久性評価プログラム51は、情報処理装置が備える記録媒体50に形成されたプログラム格納領域50a内に格納されている。   Subsequently, a durability evaluation program for the single cell 1 for causing the information processing apparatus to execute the above-described processing for evaluating the durability of the single cell 1 will be described. As shown in FIG. 8, the durability evaluation program 51 of the single cell 1 is stored in a program storage area 50a formed in a recording medium 50 provided in the information processing apparatus.

単セル1の耐久性評価プログラム51は、単セル1の耐久性の評価処理を統括的に制御するメインモジュール51aと、受付モジュール51bと、モデル生成モジュール51cと、水分分布計算モジュール51dと、歪・応力計算モジュール51eと、相当応力計算モジュール51fと、評価値導出モジュール51gと、出力モジュール51hとを備えて構成される。上記それぞれを実行させることにより実現される機能は、単セル1の耐久性評価装置30が備える、それぞれのモジュール51b〜51hに対応する各部31〜37の機能と同様である。   The durability evaluation program 51 of the single cell 1 includes a main module 51a that centrally controls the durability evaluation processing of the single cell 1, a reception module 51b, a model generation module 51c, a moisture distribution calculation module 51d, A stress calculation module 51e, an equivalent stress calculation module 51f, an evaluation value derivation module 51g, and an output module 51h are configured. The functions realized by executing each of the above are the same as the functions of the units 31 to 37 corresponding to the modules 51b to 51h provided in the durability evaluation apparatus 30 of the single cell 1.

なお、単セル1の耐久性評価プログラム51は、その一部若しくは全部が、通信回線等の伝送媒体を介して伝送され、他の機器により受信されて記録(インストールを含む)される構成としてもよい。   The durability evaluation program 51 of the single cell 1 may be configured so that part or all of the durability evaluation program 51 is transmitted via a transmission medium such as a communication line and received and recorded (including installation) by another device. Good.

次に本発明を実施例によって更に詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。   EXAMPLES Next, although an Example demonstrates this invention further in detail, this invention is not limited to these Examples.

[耐久性評価方法における実施例1、単セルにおける実施例1]
本実施例では、実際に単セル1を作成して耐久性を測定して、本発明に係る耐久性評価方法による評価と比較する。単セル1の作成は、以下のように行った。
[Example 1 in durability evaluation method, Example 1 in single cell]
In this example, the single cell 1 is actually created and the durability is measured and compared with the evaluation by the durability evaluation method according to the present invention. The single cell 1 was produced as follows.

合成例1(高分子電解質の合成)
(A)ポリエーテルスルホン類の合成
窒素雰囲気下で水酸基末端のポリエーテルスルホン(住友化学工業社製スミカエクセルPES4003P)1000gをN,N−ジメチルアセトアミド(以下DMAcとよぶ)2500mlに溶解させた。更に炭酸カリウム11.0g、デカフルオロビフェニル53.6g、トルエン50mlを加えて80℃で2時間、100℃で1時間反応させた。その後、反応液をメタノールに投入して重合体を析出させて、ろ過、乾燥を行い、ポリエーテルスルホン類(d)を得た。このdは、末端にノナフルオロビフェニルオキシ基が置換したポリエーテルスルホンである。
Synthesis Example 1 (Synthesis of polymer electrolyte)
(A) Synthesis of Polyethersulfone 1000 g of a polyethersulfone having a hydroxyl group (Sumika Excel PES4003P manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) in a nitrogen atmosphere was dissolved in 2500 ml of N, N-dimethylacetamide (hereinafter referred to as DMAc). Further, 11.0 g of potassium carbonate, 53.6 g of decafluorobiphenyl, and 50 ml of toluene were added and reacted at 80 ° C. for 2 hours and at 100 ° C. for 1 hour. Thereafter, the reaction solution was added to methanol to precipitate a polymer, followed by filtration and drying to obtain polyethersulfones (d). This d is a polyethersulfone having a terminal substituted with a nonafluorobiphenyloxy group.

(B)ポリ(2,6−ジフェニルフェニレンエーテル)の合成
無水塩化第一銅2.94g(30.0mmol)とN,N,N’,N’−テトラメチルエチレンジアミン3.51g(30.0mmol)とをクロロベンゼン1500ml中で大気下40℃で60分攪拌した。これに2,2’,6,6’−テトラメチルビスフェノールA17.1g(60.0mmol)と2,6−ジフェニルフェノール148g(600mmol)とを加え、大気下40℃で7時間攪拌した。反応終了後、塩酸を含むメタノール中に注いでポリマーを析出させ、ろ過、乾燥して両末端水酸基のポリ(2,6−ジフェニルフェニレンエーテル)(PE3)を得た。
(B) Synthesis of poly (2,6-diphenylphenylene ether) 2.94 g (30.0 mmol) of anhydrous cuprous chloride and 3.51 g (30.0 mmol) of N, N, N ′, N′-tetramethylethylenediamine Were stirred in 1500 ml of chlorobenzene at 40 ° C. for 60 minutes in the atmosphere. To this, 17.1 g (60.0 mmol) of 2,2 ′, 6,6′-tetramethylbisphenol A and 148 g (600 mmol) of 2,6-diphenylphenol were added and stirred at 40 ° C. for 7 hours in the atmosphere. After the completion of the reaction, the polymer was precipitated by pouring into methanol containing hydrochloric acid, filtered and dried to obtain poly (2,6-diphenylphenylene ether) (PE3) having hydroxyl groups at both ends.

(C)ブロック共重合体の合成
共沸蒸留装置を備えたフラスコに、PE3を160g、炭酸カリウム32g、DMAc3500ml及びトルエン200mlを加え、加熱攪拌してトルエンと水の共沸条件下にて脱水後、トルエンを蒸留除去した。ここに上記dを640g添加し、80℃で5時間、100℃で5時間、120℃で3時間加熱攪拌した。反応液を大量の塩酸酸性メタノールに滴下し、得られた沈殿物をろ過回収し、80℃にて減圧乾燥してブロック共重合体を得た。得られたブロック共重合体600gを98%硫酸6000mlと共に室温下にて攪拌し、均一溶液とした後、更に24時間攪拌を継続した。得られた溶液を大量の氷水中に滴下し、得られた沈殿物をろ過回収した。さらに洗液が中性になるまでイオン交換水によるミキサー洗浄を繰返した後、40℃で減圧乾燥してスルホン化したブロック共重合体を得た。
(C) Synthesis of block copolymer To a flask equipped with an azeotropic distillation apparatus, 160 g of PE3, 32 g of potassium carbonate, 3500 ml of DMAc, and 200 ml of toluene were added, and after stirring and dehydrating under azeotropic conditions of toluene and water Toluene was distilled off. 640g of said d was added here, and it heat-stirred at 80 degreeC for 5 hours, 100 degreeC for 5 hours, and 120 degreeC for 3 hours. The reaction solution was added dropwise to a large amount of hydrochloric acid methanol, and the resulting precipitate was collected by filtration and dried under reduced pressure at 80 ° C. to obtain a block copolymer. After stirring 600 g of the obtained block copolymer together with 6000 ml of 98% sulfuric acid at room temperature to obtain a uniform solution, stirring was further continued for 24 hours. The obtained solution was dropped into a large amount of ice water, and the resulting precipitate was collected by filtration. Further, the mixer washing with ion-exchanged water was repeated until the washing solution became neutral, and then dried at 40 ° C. under reduced pressure to obtain a sulfonated block copolymer.

合成例2(添加剤の合成)
特開2003−238678号公報の実施例に記載された方法により、ホスホン酸が芳香族系高分子に導入された高分子電解質を合成し、添加剤とした。
Synthesis Example 2 (Synthesis of additives)
A polymer electrolyte in which phosphonic acid was introduced into an aromatic polymer was synthesized by the method described in Examples of JP-A-2003-238678, and used as an additive.

電極の作成
Nafion溶液(5wt%、Aldrich社製)5mlに白金を30wt%担持した白金担持カーボン500mgを加え、よく攪拌して触媒層溶液を調整した。この触媒層溶液をスクリーン印刷にてカーボンクロス(E−TEK社製)上に、白金担持密度が0.6mg/cmになるように塗布し、溶媒を除去してガス拡散層−触媒反応層接合体とした。
Preparation of electrode 500 mg of platinum-supporting carbon carrying 30 wt% of platinum was added to 5 ml of Nafion solution (5 wt%, manufactured by Aldrich), and stirred well to prepare a catalyst layer solution. This catalyst layer solution was applied on a carbon cloth (manufactured by E-TEK) by screen printing so that the platinum carrying density was 0.6 mg / cm 2 , the solvent was removed, and the gas diffusion layer-catalyst reaction layer A joined body was obtained.

高分子電解質膜の製膜
合成例1で得られたブロック共重合体と、合成例2で得られた添加剤とを95:5の量比になるように混合し、更にN−メチルピロリドンに固形分27重量%の濃度になるように溶解し、高分子電解質溶液を得た。ガラス板状に固定したポリエチレン製多孔質膜に、当該高分子電解質溶液を滴下した。ワイヤーコーターを用いて高分子電解溶液を多孔質膜上に均一に塗り広げ、0.3mmクリアランスのバーコーターを用いて塗工厚みをコントロールし、80℃で常圧乾燥した。その後1mol/lの塩酸に浸漬し、更にイオン交換水で洗浄することによってポリエチレン複合高分子電解質膜(高分子電解質膜10)を得た。
Formation of Polymer Electrolyte Membrane The block copolymer obtained in Synthesis Example 1 and the additive obtained in Synthesis Example 2 were mixed at a mass ratio of 95: 5, and further mixed with N-methylpyrrolidone. It melt | dissolved so that it might become a density | concentration of solid content 27 weight%, and obtained the polymer electrolyte solution. The polymer electrolyte solution was dropped onto a polyethylene porous membrane fixed in a glass plate shape. The polymer electrolyte solution was uniformly spread on the porous membrane using a wire coater, the coating thickness was controlled using a bar coater having a clearance of 0.3 mm, and dried at 80 ° C. under normal pressure. Thereafter, it was immersed in 1 mol / l hydrochloric acid and further washed with ion exchange water to obtain a polyethylene composite polymer electrolyte membrane (polymer electrolyte membrane 10).

得られた高分子電解質膜10を、80℃の温水に1時間浸漬して吸水膨潤させた後における吸水飽和膜の一辺の長さをLd1とし、23℃、相対湿度50%において水の吸着が平行に達したとき、上記一辺の長さLw1を測定し、100×(Lw1−Ld1)/Ld1という式から面方向の吸水線膨張係数を求めたところ、6.0%であった。   The obtained polymer electrolyte membrane 10 was immersed in warm water at 80 ° C. for 1 hour to swell and absorb water, and the length of one side of the water-absorbing saturated membrane was Ld1, and water was adsorbed at 23 ° C. and 50% relative humidity. When it reached parallel, the length Lw1 of the one side was measured, and the water absorption linear expansion coefficient in the plane direction was determined from the formula 100 × (Lw1−Ld1) / Ld1, and it was 6.0%.

また、当該高分子電解質膜10を上記と同様にして吸水飽和させ、JIS K7127(測定温度80℃、相対湿度50%、測定機;インストロン社製環境制御引張試験機)に基づく引張試験により、弾性率を求めたところ28.94MPaであった。更に、K.D.Kreuer,Journal of Membrane Science,185,p29-39,(2001)のスルホン化ポリエーテルケトン膜の拡散係数と、本実施例で用いた高分子電解質膜の拡散係数がほぼ同等であるとして、1.0×10−9/mm・secを拡散係数とした。これらの値は、本発明に係る単セル1の耐久性評価方法における、入力のパラメータとして用いられる。 Further, the polymer electrolyte membrane 10 was saturated with water in the same manner as described above, and was subjected to a tensile test based on JIS K7127 (measurement temperature 80 ° C., relative humidity 50%, measuring instrument: environmentally controlled tensile testing machine manufactured by Instron). The elastic modulus was determined to be 28.94 MPa. Furthermore, K.K. D. Kreuer, Journal of Membrane Science, 185, p29-39, (2001), the diffusion coefficient of the sulfonated polyetherketone membrane and the diffusion coefficient of the polymer electrolyte membrane used in this example are almost equivalent. The diffusion coefficient was 1.0 × 10 −9 / mm 2 · sec. These values are used as input parameters in the durability evaluation method for the single cell 1 according to the present invention.

平板型燃料電池の単セル1の作成
図9に本実施例で用いた単セル1の断面図を示す。市販のJARIセル(販売:英和株式会社、以下セル1と呼ぶ)を用いた。ここでセル1において、セパレータ12は、MEGAと接する面のサイズが80mm×80mm(図10におけるL1が80mm)で、蛇行状ガス流路21(流路溝1mm)を有するものである。ガス流路21の外縁がなす面積は、52mm×52mm(図10におけるL2が52mm)である。ガスシール材13はシリコーンゴム−ポリエチレンナフタレート−シリコーンゴムの積層体(厚み230μm、8.0cm×8.0cm)であり、中央の58mm×58mm(図10におけるL3が58mm)の領域が切り取られている。このセル1に70mm×70mm(図10におけるL4が70mm)に切り出した上記の固体高分子電解質膜10と、ガスシール材13の穴開き部と同一形状に切り出したガス拡散層−触媒反応層接合体である電極11(上述した高分子電解質膜10と同様の方法で求めた拡散係数は、1.0×10−7/mm・secであった)を組み込んで単セル1とした(即ち、有効発電領域のサイズを58mm×58mmに設定した)。
9 is a cross-sectional view of the single cell 1 used in this example. A commercially available JARI cell (sales: Eiwa Co., Ltd., hereinafter referred to as cell 1) was used. Here, in the cell 1, the separator 12 has a meandering gas flow path 21 (flow path groove 1 mm) having a size of a surface in contact with the MEGA of 80 mm × 80 mm (L1 in FIG. 10 is 80 mm). The area formed by the outer edge of the gas flow path 21 is 52 mm × 52 mm (L2 in FIG. 10 is 52 mm). The gas seal material 13 is a laminate of silicone rubber-polyethylene naphthalate-silicone rubber (thickness 230 μm, 8.0 cm × 8.0 cm), and a central 58 mm × 58 mm (L3 in FIG. 10 is 58 mm) region is cut out. ing. The cell 1 is cut into 70 mm × 70 mm (L4 in FIG. 10 is 70 mm), and the gas diffusion layer-catalyst reaction layer joint cut out in the same shape as the perforated portion of the gas seal material 13. A single cell 1 by incorporating a body electrode 11 (the diffusion coefficient obtained by the same method as that of the polymer electrolyte membrane 10 described above was 1.0 × 10 −7 / mm 2 · sec) (that is, The size of the effective power generation area was set to 58 mm × 58 mm).

耐久試験の実施
上記のように作成した単セル1に対して、耐久性の試験を行った。具体的には、一定電流を連続して発電する燃料電池連続発電を行った。試験条件は以下の通りである。セル温度:95℃。ハブラー温度:95℃(アノード)、95℃(カソード)。ガス流量:70ml/min(アノード)、160ml/min(カソード)。背圧:0.1MPaG(アノード)、0.1MPaG(カソード)。電流:2.5A。耐久試験の結果、電圧は試験開始から1000時間までほぼ一定値(0.8V)で推移し、低下は見られなかった。また、機械的劣化も発生していない。
Durability Test Durability test was performed on the single cell 1 created as described above. Specifically, continuous fuel cell power generation was performed in which a constant current was continuously generated. The test conditions are as follows. Cell temperature: 95 ° C. Hubler temperature: 95 ° C. (anode), 95 ° C. (cathode). Gas flow rate: 70 ml / min (anode), 160 ml / min (cathode). Back pressure: 0.1 MPaG (anode), 0.1 MPaG (cathode). Current: 2.5A. As a result of the durability test, the voltage remained at a substantially constant value (0.8 V) from the start of the test to 1000 hours, and no decrease was observed. Further, no mechanical deterioration has occurred.

本発明による評価
上記の単セル1に対して、本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により評価を行った。αは17.4[mm]であり、βは0.0036であり、有効発電領域比率は0.53であった。αは50.0[mm]以下、βは0.01以下であれば十分な耐久性を有していると判断することができるので、本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により適切に耐久性の評価を行うことができている。また、有効発電領域比率は、概ね0.3以上であれば十分は発電機能を有していると判断することができるので、本方法においても上記の単セル1は十分な発電機能を有していると評価された。本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により計算された、高分子電解質膜10の応力のグラフを図11に示す。図11のグラフにおいて、横軸は高分子電解質膜10の中心からの距離、縦軸は規格化した応力(有効発電領域の平均の応力を1とする)である。非有効発電領域において、有効発電領域の平均の応力の1.2倍の応力が発生している箇所は上記の非有効発電領域の要素の体積の総和Vに応じた大きさになっている。
Evaluation according to the present invention The single cell 1 was evaluated by the durability evaluation method for the single cell 1 according to the present invention. α was 17.4 [mm 2 ], β was 0.0036, and the effective power generation area ratio was 0.53. If α is 50.0 [mm 2 ] or less and β is 0.01 or less, it can be determined that the battery has sufficient durability. Therefore, according to the durability evaluation method of the single cell 1 according to the present invention. Durability can be evaluated appropriately. In addition, since the effective power generation area ratio is approximately 0.3 or more, it can be determined that the single cell 1 has a sufficient power generation function even in this method. It was evaluated. FIG. 11 shows a graph of the stress of the polymer electrolyte membrane 10 calculated by the durability evaluation method for the single cell 1 according to the present invention. In the graph of FIG. 11, the horizontal axis represents the distance from the center of the polymer electrolyte membrane 10, and the vertical axis represents the normalized stress (the average stress in the effective power generation region is 1). In the ineffective power generation region, locations 1.2 times the stress of the average stress of the effective power generation region is occurring is in a size corresponding to the sum V z of the volume element of the non-effective power generation area of the .

[耐久性評価方法における実施例2、単セルにおける比較例1]
実施例1で用いた、セル1の有効発電領域を52mm×52mm(図10におけるL3が52mm)に変更した以外は、実施例1と同等のJARIセル2(販売:英和株式会社、以下セル2と呼ぶ)を用いた。高分子電解質膜10及びセパレータ12は、実施例1と同じものを使用した。ガスシール材13はシリコーンゴム−ポリエチレンナフタレート−シリコーンゴムの積層体(厚み230μm、80mm×80mm)であり、中央の52mm×52mm(図10におけるL3が52mm)の領域が切り取られている。このセル1に70mm×70mm(図10におけるL4が70mm)に切り出した上記の固体高分子電解質膜10と、ガスシール材13の穴開き部と同一形状に切り出したガス拡散層−触媒反応層接合体である電極11を組み込んで単セル1とした(即ち、有効発電領域のサイズを52mm×52mmに設定した)。耐久試験の結果、電圧は試験開始から約120時間まではほぼ一定値(0.78V)で推移したが、約120時間経過後、ガスリークが発生してしまい、継続して発電させることが不可能になった。
[Example 2 in durability evaluation method, Comparative example 1 in single cell]
The JARI cell 2 (sales: Eiwa Co., Ltd., hereinafter cell 2) equivalent to that of Example 1 except that the effective power generation area of the cell 1 used in Example 1 was changed to 52 mm × 52 mm (L3 in FIG. 10 was 52 mm). Used). The same polymer electrolyte membrane 10 and separator 12 as in Example 1 were used. The gas seal material 13 is a laminate of silicone rubber-polyethylene naphthalate-silicone rubber (thickness 230 μm, 80 mm × 80 mm), and a central 52 mm × 52 mm (L3 in FIG. 10 is 52 mm) region is cut out. The solid polymer electrolyte membrane 10 cut into 70 mm × 70 mm (L4 in FIG. 10 is cut into the cell 1) and the gas diffusion layer-catalyst reaction layer joint cut into the same shape as the opening of the gas seal material 13. The electrode 11 as a body was incorporated into the single cell 1 (that is, the size of the effective power generation area was set to 52 mm × 52 mm). As a result of the endurance test, the voltage remained at a constant value (0.78V) from the start of the test to about 120 hours, but after about 120 hours, a gas leak occurred and it was impossible to generate power continuously. Became.

上記の単セル1に対して、本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により評価を行った。αは60.8[mm]であり、βは0.012であり、有効発電領域比率は0.42であった。αは50.0[mm]以下、βは0.01以下であれば十分な耐久性を有していると判断することができるので、本実施例においては十分な耐久性を有しているとはいえない。実験結果でも、単セルにおける実施例1と比較して耐久性が低いことを適切に示している。また、有効発電領域比率は、概ね0.3以上であれば十分は発電機能を有していると判断することができるので、本方法においても上記の単セル1は十分な発電機能を有していると評価された。本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により計算された、高分子電解質膜10の応力のグラフを図11に示す。非有効発電領域において、有効発電領域の平均の応力の1.2倍の応力が発生している箇所は上記の非有効発電領域の要素の体積の総和Vに応じた大きさになっている。 The single cell 1 was evaluated by the durability evaluation method for the single cell 1 according to the present invention. α was 60.8 [mm 2 ], β was 0.012, and the effective power generation area ratio was 0.42. Since α can be determined to have sufficient durability if it is 50.0 [mm 2 ] or less and β is 0.01 or less, this example has sufficient durability. I can't say. The experimental results also appropriately show that the durability is low compared to Example 1 in the single cell. In addition, since the effective power generation area ratio is approximately 0.3 or more, it can be determined that the single cell 1 has a sufficient power generation function even in this method. It was evaluated. FIG. 11 shows a graph of the stress of the polymer electrolyte membrane 10 calculated by the durability evaluation method for the single cell 1 according to the present invention. In the ineffective power generation region, locations 1.2 times the stress of the average stress of the effective power generation region is occurring is in a size corresponding to the sum V z of the volume element of the non-effective power generation area of the .

[耐久性評価方法における比較例1,2]
耐久性評価方法における実施例1及び実施例2における、本発明に係る単セル1の耐久性評価方法では、水分分布の境界条件に基づき、水分分布を計算して、その水分分布に基づいて耐久性の評価を行った。水分分布を適切に考慮しない場合の結果を耐久性評価方法における比較例1,2(それぞれ耐久性評価方法における実施例1,2に対応する)として示す。本比較例では、水分分布が高分子電解質膜全体において飽和吸水状態であると仮定して、評価値を導出した。比較例1,2における高分子電解質膜10の相当応力のグラフを図11に示す。このグラフから非有効発電領域の位置が相違する以外は、対応する耐久性試験の結果と相関が無いことが判明した。また、非有効発電領域において、有効発電領域の平均の応力の1.2倍の応力が発生している箇所は実施例1,2と比較して大きくなっている。さらに、比較例1、2において評価値を導出したところ、比較例1においてはαは131[mm]であり、βは0.027であり、比較例2においてはαは308[mm]であり、βは0.063であった。これらの結果は対応する実施例1、2における評価結果に比べて単セル構造による耐久性の差異が低く評価されていることを示し、このように、本発明のように水分分布を計算せずに評価を行った場合は、適切な評価が行えないことがわかった。
[Comparative Examples 1 and 2 in the durability evaluation method]
In the durability evaluation method of the single cell 1 according to the present invention in Example 1 and Example 2 in the durability evaluation method, the moisture distribution is calculated based on the boundary condition of the moisture distribution, and the durability is determined based on the moisture distribution. Sexuality was evaluated. The results when the moisture distribution is not properly considered are shown as Comparative Examples 1 and 2 in the durability evaluation method (corresponding to Examples 1 and 2 in the durability evaluation method, respectively). In this comparative example, the evaluation value was derived on the assumption that the moisture distribution is in a saturated water absorption state in the entire polymer electrolyte membrane. A graph of equivalent stress of the polymer electrolyte membrane 10 in Comparative Examples 1 and 2 is shown in FIG. From this graph, it was found that there was no correlation with the result of the corresponding durability test except that the position of the ineffective power generation region was different. Further, in the non-effective power generation region, the portion where 1.2 times the average stress in the effective power generation region is generated is larger than those in Examples 1 and 2. Furthermore, when the evaluation value was derived in Comparative Examples 1 and 2, in Comparative Example 1, α was 131 [mm 2 ], β was 0.027, and in Comparative Example 2, α was 308 [mm 2 ]. And β was 0.063. These results show that the difference in durability due to the single cell structure is evaluated lower than the evaluation results in the corresponding Examples 1 and 2, and thus the moisture distribution is not calculated as in the present invention. It was found that when the evaluation was performed, proper evaluation could not be performed.

[耐久性評価方法における実施例3、単セルにおける比較例2]
一般的に燃料電池用セルに使用されている、ElectroChem社製セル(以下、セル3と呼ぶ)について、本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により評価を行った。セパレータ12は、MEGAと接する面の大きさが95mm×95mm(図10におけるL1が95mm)で、蛇行状ガス流路21(流路幅1mm)を有するものであり、ガス流路21の外側がなす面積は、51mm×51mm(図10におけるL2が51mm)であった。有効発電領域を51mm×51mm(図10におけるL3が51mm)とし、固体高分子電解質膜10のサイズを87mm×87mm(図10におけるL4が87mm)とし、高分子電解質膜10の吸水線膨張係数、及び水分分布の境界条件は実施例1と同じとした。αは272[mm]であり、βは0.036であり、有効発電領域比率は0.29であった。本発明に係る単セル1の耐久性評価方法によれば、この単セル1は、耐久性及び発電機能共に不十分である。本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により計算された、高分子電解質膜10の応力のグラフを図12に示す。非有効発電領域において、有効発電領域の平均の応力の1.2倍の応力が発生している箇所は上記の非有効発電領域の要素の体積の総和Vに応じた大きさになっている。
[Example 3 in durability evaluation method, Comparative example 2 in single cell]
A cell manufactured by ElectroChem (hereinafter referred to as cell 3) generally used for a fuel cell was evaluated by the durability evaluation method of the single cell 1 according to the present invention. The separator 12 has a surface in contact with the MEGA having a size of 95 mm × 95 mm (L1 in FIG. 10 is 95 mm) and has a meandering gas flow path 21 (flow path width of 1 mm). The area formed was 51 mm × 51 mm (L2 in FIG. 10 was 51 mm). The effective power generation area is 51 mm × 51 mm (L3 in FIG. 10 is 51 mm), the size of the solid polymer electrolyte membrane 10 is 87 mm × 87 mm (L4 in FIG. 10 is 87 mm), and the water absorption linear expansion coefficient of the polymer electrolyte membrane 10 is The boundary conditions of the moisture distribution were the same as in Example 1. α was 272 [mm 2 ], β was 0.036, and the effective power generation area ratio was 0.29. According to the durability evaluation method of the single cell 1 according to the present invention, the single cell 1 is insufficient in both durability and power generation function. FIG. 12 shows a graph of the stress of the polymer electrolyte membrane 10 calculated by the durability evaluation method for the single cell 1 according to the present invention. In the ineffective power generation region, locations 1.2 times the stress of the average stress of the effective power generation region is occurring is in a size corresponding to the sum V z of the volume element of the non-effective power generation area of the .

[耐久性評価方法における実施例4、単セルにおける比較例3]
一般的に燃料電池用セルに使用されている、もう一つのElectroChem社製セル(以下、セル4と呼ぶ)について、本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により評価を行った。セパレータ12は、MEGAと接する面の大きさが95mm×95mm(図10におけるL1が95mm)で、蛇行状ガス流路21(流路幅1mm)を有するものであり、ガス流路21の外側がなす面積は、22mm×22mm(図10におけるL2が22mm)であった。有効発電領域を22mm×22mm(図10におけるL3が22mm)とし、固体高分子電解質膜10のサイズを87mm×87mm(図10におけるL4が87mm)とし、高分子電解質膜10の吸水線膨張係数、及び水分分布の境界条件は実施例1と同じとした。αは662[mm]であり、βは0.087であり、有効発電領域比率は0.054であった。本発明に係る単セル1の耐久性評価方法によれば、この単セル1は、耐久性及び発電機能共に不十分である。本発明に係る単セル1の耐久性評価方法により計算された、高分子電解質膜10の応力のグラフを図12に示す。非有効発電領域において、有効発電領域の平均の応力の1.2倍の応力が発生している箇所は上記の非有効発電領域の要素の体積の総和Vに応じた大きさになっている。
[Example 4 in durability evaluation method, Comparative example 3 in single cell]
Another ElectroChem cell (hereinafter referred to as “cell 4”) generally used for a fuel cell was evaluated by the durability evaluation method of the single cell 1 according to the present invention. The separator 12 has a surface in contact with the MEGA having a size of 95 mm × 95 mm (L1 in FIG. 10 is 95 mm) and has a meandering gas flow path 21 (flow path width of 1 mm). The area formed was 22 mm × 22 mm (L2 in FIG. 10 was 22 mm). The effective power generation area is 22 mm × 22 mm (L3 in FIG. 10 is 22 mm), the size of the solid polymer electrolyte membrane 10 is 87 mm × 87 mm (L4 in FIG. 10 is 87 mm), and the water absorption linear expansion coefficient of the polymer electrolyte membrane 10 is The boundary conditions of the moisture distribution were the same as in Example 1. α was 662 [mm 2 ], β was 0.087, and the effective power generation area ratio was 0.054. According to the durability evaluation method of the single cell 1 according to the present invention, the single cell 1 is insufficient in both durability and power generation function. FIG. 12 shows a graph of the stress of the polymer electrolyte membrane 10 calculated by the durability evaluation method for the single cell 1 according to the present invention. In the ineffective power generation region, locations 1.2 times the stress of the average stress of the effective power generation region is occurring is in a size corresponding to the sum V z of the volume element of the non-effective power generation area of the .

上記の単セルにおける実施例1及び比較例1〜3の評価結果を以下の表に示す。

Figure 2008091329
The evaluation results of Example 1 and Comparative Examples 1 to 3 in the single cell are shown in the following table.
Figure 2008091329

本発明の実施形態に係る単セルの耐久性評価方法の評価対象である平板型固体高分子型燃料電池の単セルの構成模式図である。It is a structure schematic diagram of the single cell of the flat type solid polymer fuel cell which is the evaluation object of the durability evaluation method of the single cell concerning the embodiment of the present invention. 単セルにおけるセパレータの電極に接する面を示した図である。It is the figure which showed the surface which contact | connects the electrode of the separator in a single cell. 単セルにおける高分子電解質膜の主面を示した図である。It is the figure which showed the main surface of the polymer electrolyte membrane in a single cell. 本発明の実施形態に係る単セルの耐久性評価装置の構成図である。It is a block diagram of the durability evaluation apparatus of the single cell which concerns on embodiment of this invention. 有限要素モデルにおける節点及び要素の設定例を示した図である。It is the figure which showed the example of the setting of the node and element in a finite element model. 本発明の実施形態に係る単セルの耐久性評価方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the durability evaluation method of the single cell which concerns on embodiment of this invention. 本発明の実施形態に係る単セルの耐久性評価方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the durability evaluation method of the single cell which concerns on embodiment of this invention. 本発明の実施形態に係る単セルの耐久性評価方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the durability evaluation method of the single cell which concerns on embodiment of this invention. 本発明に係る単セルの耐久性評価プログラムの構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the durability evaluation program of the single cell which concerns on this invention. 実施例で用いた単セルの断面図である。It is sectional drawing of the single cell used in the Example. 計算された高分子電解質膜の応力のグラフである。It is the graph of the stress of the calculated polymer electrolyte membrane. 計算された高分子電解質膜の応力のグラフである。It is the graph of the stress of the calculated polymer electrolyte membrane.

符号の説明Explanation of symbols

1…単セル、10…高分子電解質膜、11…電極、12…セパレータ、13…ガスシール材、14…マニホールド、21…ガス流路、30…単セルの耐久性評価装置、31…受付部、32…モデル生成部、33…水分分布計算部、34…歪・応力計算部、35…相当応力計算部、36…評価値導出部、37…出力部、38…判断部、40…入力装置、50…記録媒体、50a…プログラム格納領域、51…耐久性評価プログラム、51a…メインモジュール、51b…受付モジュール、51c…モデル生成モジュール、51d…水分分布計算モジュール、51e…歪・応力計算モジュール、51f…相当応力計算モジュール、51g…評価値導出モジュール、51h…出力モジュール。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Single cell, 10 ... Polymer electrolyte membrane, 11 ... Electrode, 12 ... Separator, 13 ... Gas seal material, 14 ... Manifold, 21 ... Gas flow path, 30 ... Single cell durability evaluation apparatus, 31 ... Reception part 32 ... Model generation unit 33 ... Moisture distribution calculation unit 34 ... Strain / stress calculation unit 35 ... Equivalent stress calculation unit 36 ... Evaluation value deriving unit 37 ... Output unit 38 ... Judgment unit 40 ... Input device 50 ... Recording medium, 50a ... Program storage area, 51 ... Durability evaluation program, 51a ... Main module, 51b ... Reception module, 51c ... Model generation module, 51d ... Moisture distribution calculation module, 51e ... Strain / stress calculation module, 51f: Equivalent stress calculation module, 51g: Evaluation value derivation module, 51h: Output module.

Claims (11)

情報処理装置において、高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、前記電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、前記電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルの耐久性を評価する単セルの耐久性評価方法であって、
前記単セルに係るパラメータの入力を受け付ける受付ステップと、
前記受付ステップにおいて受け付けられたパラメータに基づいて、複数の要素に分割された前記単セルの有限要素モデルを生成するモデル生成ステップと、
前記受付ステップにおいて受け付けられたパラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、前記モデル生成ステップにおいて生成された有限要素モデルにおける前記高分子電解質膜の水分分布を、有限要素法により計算する水分分布計算ステップと、
前記水分分布計算ステップにおいて計算された水分分布と、前記受付ステップにおいて受け付けられたパラメータに含まれる前記高分子電解質膜の吸水線膨張係数及び弾性率とから、前記高分子電解質膜の前記各要素それぞれの歪及び応力を、有限要素法により計算する歪・応力計算ステップと、
前記歪・応力計算ステップにおいて計算された前記各要素それぞれにおける応力から、当該各要素それぞれにおける相当応力を計算する相当応力計算ステップと、
前記相当応力計算ステップにおいて計算された前記各要素それぞれにおける相当応力から、前記単セルの耐久性を評価するための評価値を導出する評価値導出ステップと、
前記評価値導出ステップにおいて導出された評価値を出力する出力ステップと、
を含む耐久性評価方法。
In the information processing apparatus, two polymer electrolyte membranes, two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane, and two groove-like gas flow paths for supplying gas to the electrodes are formed. A single cell durability evaluation method for evaluating the durability of a single cell of a fuel cell comprising a plate-shaped separator and a sealing material for sealing a side surface of the electrode,
An accepting step for accepting input of parameters relating to the single cell;
A model generation step for generating a finite element model of the single cell divided into a plurality of elements based on the parameters received in the reception step;
Moisture distribution that calculates the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane in the finite element model generated in the model generation step based on the boundary condition of the moisture distribution included in the parameter received in the reception step by a finite element method A calculation step;
Each element of the polymer electrolyte membrane is calculated from the moisture distribution calculated in the moisture distribution calculation step and the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane included in the parameters received in the receiving step. Strain / stress calculation step for calculating the strain and stress of the finite element method,
An equivalent stress calculation step for calculating an equivalent stress in each of the elements from the stress in each of the elements calculated in the strain / stress calculation step;
An evaluation value deriving step for deriving an evaluation value for evaluating the durability of the single cell from the equivalent stress in each of the elements calculated in the equivalent stress calculating step;
An output step of outputting the evaluation value derived in the evaluation value deriving step;
Durability evaluation method including
前記評価値導出ステップにおいて、前記相当応力計算ステップにおいて相当応力が計算された要素のうち前記高分子電解質膜における電気反応に係る有効発電領域の要素の相当応力の平均値Savを導出して、設定される1以上の係数cに対して、相当応力がc×Sav以上となる前記高分子電解質膜における有効発電領域以外の非有効発電領域の前記要素を抽出して、当該抽出された要素の合計体積Vの値から予め設定された計算式により前記評価値を導出することを特徴とする請求項1に記載の単セルの耐久性評価方法。 In the evaluation value deriving step, an average value S av of equivalent stress of elements in an effective power generation region related to an electric reaction in the polymer electrolyte membrane among elements for which the equivalent stress is calculated in the equivalent stress calculating step is derived. Extracting the element in the ineffective power generation region other than the effective power generation region in the polymer electrolyte membrane in which the equivalent stress is c × S av or more with respect to the set coefficient c of 1 or more, and the extracted element The method for evaluating durability of a single cell according to claim 1, wherein the evaluation value is derived from a value of the total volume Vz by a predetermined formula. 前記評価値導出ステップにおいて、前記合計体積V、前記高分子電解質膜の体積V0、前記高分子電解質膜における有効発電領域の体積V及び前記高分子電解質膜の厚さdの値から、式1により導出されるα及び式2により導出されるβを前記評価値とすることを特徴とする請求項2に記載の単セルの耐久性評価方法。
Figure 2008091329

Figure 2008091329
In the evaluation value deriving step, from the values of the total volume V z , the volume V 0 of the polymer electrolyte membrane, the volume V y of the effective power generation region in the polymer electrolyte membrane, and the thickness d of the polymer electrolyte membrane, 3. The method of evaluating durability of a single cell according to claim 2, wherein α derived from 1 and β derived from Equation 2 are used as the evaluation values.
Figure 2008091329

Figure 2008091329
前記係数cは、1.2であることを特徴とする請求項2又は3に記載の単セルの耐久性評価方法。   The method of evaluating durability of a single cell according to claim 2 or 3, wherein the coefficient c is 1.2. 前記モデル生成ステップにおいて、前記セパレータに形成されたガス流路に節点を有する前記有限要素モデルを生成することを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に記載の単セルの耐久性評価方法。   The durability evaluation of a single cell according to any one of claims 1 to 4, wherein, in the model generation step, the finite element model having a node in a gas flow path formed in the separator is generated. Method. 前記相当応力計算ステップにおいて、ミゼスの相当応力の式を用いて、前記相当応力を計算することを特徴とする請求項1〜5の何れか一項に記載の単セルの耐久性評価方法。   The single cell durability evaluation method according to any one of claims 1 to 5, wherein, in the equivalent stress calculation step, the equivalent stress is calculated using a Mises equivalent stress formula. 前記評価値導出ステップにおいて導出された評価値が収束しているか否か判断して、収束していると判断されたら当該評価値を出力ステップにおいて出力させ、収束してないと判断されたら、前記単セルの有限要素モデルの要素の節点数を変更して再度、当該有限要素モデルを生成させて、前記評価値を導出させる収束判断ステップを更に含む請求項1〜6の何れか一項に記載の単セルの耐久性評価方法。   It is determined whether or not the evaluation value derived in the evaluation value deriving step has converged. When it is determined that the evaluation value has converged, the evaluation value is output in the output step. The convergence determination step of generating the finite element model again by changing the number of nodes of the element of the single cell finite element model and deriving the evaluation value is further included. Evaluation method of single cell durability. 前記評価値導出ステップにおいて導出された評価値が予め設定した終了条件を満足するか否かを判断して、満足していると判断されたら当該評価値を出力ステップにおいて出力させ、満足してないと判断されたら、当該評価値導出に係るパラメータとは異なるパラメータに基づいて再度、当該有限要素モデルを生成させて、前記評価値を導出させる条件判断ステップを更に含む請求項1〜7の何れか一項に記載の単セルの耐久性評価方法。   It is determined whether or not the evaluation value derived in the evaluation value deriving step satisfies a preset end condition. If it is determined that the evaluation value is satisfied, the evaluation value is output in the output step and is not satisfied. If it is determined that, the method further includes a condition determination step of generating the finite element model again based on a parameter different from the parameter related to the evaluation value derivation and deriving the evaluation value. The method for evaluating durability of a single cell according to one item. 高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、前記電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、前記電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルの耐久性を評価する単セルの耐久性評価装置であって、
前記単セルに係るパラメータの入力を受け付ける受付手段と、
前記受付手段により受け付けられたパラメータに基づいて、複数の要素に分割された前記単セルの有限要素モデルを生成するモデル生成手段と、
前記受付手段により受け付けられたパラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、前記モデル生成手段により生成された有限要素モデルにおける前記高分子電解質膜の水分分布を、有限要素法により計算する水分分布計算手段と、
前記水分分布計算手段により計算された水分分布と、前記受付手段により受け付けられたパラメータに含まれる前記高分子電解質膜の吸水線膨張係数及び弾性率とから、前記高分子電解質膜の前記各要素それぞれの歪及び応力を、有限要素法により計算する歪・応力計算手段と、
前記歪・応力計算手段により計算された前記各要素それぞれにおける応力から、当該各要素それぞれにおける相当応力を計算する相当応力計算手段と、
前記相当応力計算手段により計算された前記各要素それぞれにおける相当応力から、前記単セルの耐久性を評価するための評価値を導出する評価値導出手段と、
前記評価値導出手段により導出された評価値を出力する出力手段と、
を備える耐久性評価装置。
A polymer electrolyte membrane, two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane, and two plate-like separators each having a groove-like gas flow path for supplying gas to the electrodes A single cell durability evaluation device for evaluating the durability of a single cell of a fuel cell comprising a sealing material for sealing the side surface of the electrode,
Receiving means for receiving input of parameters relating to the single cell;
Model generating means for generating a finite element model of the single cell divided into a plurality of elements based on the parameters received by the receiving means;
Moisture distribution for calculating the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane in the finite element model generated by the model generating unit based on the boundary condition of the moisture distribution included in the parameter received by the receiving unit by the finite element method Calculation means;
Each element of the polymer electrolyte membrane is calculated from the moisture distribution calculated by the moisture distribution calculating means and the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane included in the parameters received by the receiving means. Strain and stress calculation means for calculating the strain and stress of the finite element method,
Equivalent stress calculating means for calculating equivalent stress in each of the elements from the stress in each of the elements calculated by the strain / stress calculating means;
Evaluation value deriving means for deriving an evaluation value for evaluating the durability of the single cell from the equivalent stress in each of the elements calculated by the equivalent stress calculating means;
Output means for outputting the evaluation value derived by the evaluation value deriving means;
A durability evaluation apparatus comprising:
情報処理装置に、高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、前記電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、前記電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルの耐久性を評価する処理をさせる単セルの耐久性評価プログラムであって、
前記情報処理装置に、
前記単セルに係るパラメータの入力を受け付ける受付処理と、
前記受付処理により受け付けられたパラメータに基づいて、複数の要素に分割された前記単セルの有限要素モデルを生成するモデル生成処理と、
前記受付処理により受け付けられたパラメータに含まれる水分分布の境界条件に基づいて、前記モデル生成処理により生成された有限要素モデルにおける前記高分子電解質膜の水分分布を、有限要素法により計算する水分分布計算処理と、
前記水分分布計算処理により計算された水分分布と、前記受付処理により受け付けられたパラメータに含まれる前記高分子電解質膜の吸水線膨張係数及び弾性率とから、前記高分子電解質膜の前記各要素それぞれの歪及び応力を、有限要素法により計算する歪・応力計算処理と、
前記歪・応力計算処理により計算された前記各要素それぞれにおける応力から、当該各要素それぞれにおける相当応力を計算する相当応力計算処理と、
前記相当応力計算処理により計算された前記各要素それぞれにおける相当応力から、前記単セルの耐久性を評価するための評価値を導出する評価値導出処理と、
前記評価値導出処理により導出された評価値を出力する出力処理と、
を実行させる耐久性評価プログラム。
Two information processing devices are provided with a polymer electrolyte membrane, two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane, and two groove-like gas passages for supplying gas to the electrodes. A single cell durability evaluation program for performing a process for evaluating the durability of a single cell of a fuel cell including a plate-like separator and a sealing material for sealing the side surface of the electrode,
In the information processing apparatus,
An acceptance process for accepting input of parameters relating to the single cell;
A model generation process for generating a finite element model of the single cell divided into a plurality of elements based on the parameters received by the reception process;
Moisture distribution for calculating the moisture distribution of the polymer electrolyte membrane in the finite element model generated by the model generation process based on the boundary condition of the moisture distribution included in the parameter received by the reception process by the finite element method Calculation processing,
Each element of the polymer electrolyte membrane is calculated from the moisture distribution calculated by the moisture distribution calculation process and the water absorption linear expansion coefficient and elastic modulus of the polymer electrolyte membrane included in the parameters received by the receiving process. Strain and stress calculation processing for calculating strain and stress of the finite element method;
An equivalent stress calculation process for calculating an equivalent stress in each of the elements from the stress in each of the elements calculated by the strain / stress calculation process;
An evaluation value derivation process for deriving an evaluation value for evaluating the durability of the single cell from the equivalent stress in each of the elements calculated by the equivalent stress calculation process;
An output process for outputting the evaluation value derived by the evaluation value derivation process;
Durability evaluation program to execute.
高分子電解質膜と、当該高分子電解質膜の両側に設けられる2つの板状の電極と、前記電極にガスを供給するための溝状のガス流路が形成された2つの板状のセパレータと、前記電極の側面をシールするシール材とを含んで構成される燃料電池の単セルであって、前記係数cを、1.2とした請求項3に記載の単セルの耐久性評価方法による評価値として、αが0[mm]以上で50.0[mm]以下の範囲にあり、かつβが0以上で0.01以下の範囲にある燃料電池の単セル。 A polymer electrolyte membrane, two plate-like electrodes provided on both sides of the polymer electrolyte membrane, and two plate-like separators each having a groove-like gas flow path for supplying gas to the electrodes 4. A single cell of a fuel cell comprising a sealing material for sealing the side surface of the electrode, wherein the coefficient c is 1.2, according to the durability evaluation method for a single cell according to claim 3. A single cell of a fuel cell in which α is in a range of 0 [mm 2 ] to 50.0 [mm 2 ] and β is in a range of 0 to 0.01 in terms of evaluation value.
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