JP2007273423A - Solid oxide fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスにより発電を行う固体酸化物形燃料電池に関する。 The present invention relates to a solid oxide fuel cell that generates power using a mixed gas of a fuel gas and an oxidant gas.
近年、燃料ガス及び酸化剤ガスを混合して供給することでセパレータやガスシール材を必要とせず、ガス供給ラインの簡略化ができ、簡単なシステム構造を実現できる単室型SOFCが提案されている。この単室型SOFCで採用される燃料電池としては、燃料極と空気極の2つの電極が、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスにさらされながらも、ガス選択性を持ち、それらの間に電圧が発生する特徴がある。 In recent years, a single-chamber SOFC has been proposed in which a gas supply line can be simplified and a simple system structure can be realized by mixing and supplying fuel gas and oxidant gas without requiring a separator or a gas seal material. Yes. The fuel cell employed in this single-chamber SOFC has two electrodes, a fuel electrode and an air electrode, which are exposed to a mixed gas of fuel gas and oxidant gas, and have gas selectivity between them. Is characterized by the generation of voltage.
例えば、特許文献1には、次のような単室型の燃料電池が記載されている。この電池では、板状電解質の両面それぞれに燃料極と空気極を形成した単セルを複数枚積層することで直列に接続し、これを容器に収容している。そして、燃料極及び空気極には、ガスが通過する流路が形成されるとともに、電解質には、一方の電極の流路を通過してきたガスを他方の電極の流路へと流すための貫通孔がその周縁部に形成されている。そして、容器の一端部に形成された供給口から供給された混合ガスは、複数の単セルを通過して、容器の他端部に形成された排出口から排出される。その過程において、混合ガスは、一方の電極の流路から電極内に進入し、電解質の貫通孔を介して他方の電極の流路へ流れることで、両電極と接触し発電を行う。
しかしながら、上記電池では、電解質の周縁部にのみ貫通孔が形成されているため、一方の電極から他方の電極へと流れるガスの量が制限され、ガスの流動性が小さくなるという問題がある。そのため、ガスの拡散性が小さく、得られる出力も大きくないという問題がある。 However, in the battery, since the through-hole is formed only in the peripheral edge portion of the electrolyte, there is a problem that the amount of gas flowing from one electrode to the other electrode is limited, and the gas fluidity is reduced. Therefore, there is a problem that gas diffusibility is small and the output obtained is not large.
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、複数の単セルを積層した構造の固体酸化物形燃料電池において、簡易な構成でガスの拡散性を向上することが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。 The present invention has been made to solve the above problems, and in a solid oxide fuel cell having a structure in which a plurality of single cells are stacked, a solid that can improve gas diffusibility with a simple configuration. An object is to provide an oxide fuel cell.
本発明は、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスが供給される固体酸化物形燃料電池であって、上記問題を解決するためになされたものであり、シート状の電解質の両面それぞれに燃料極(アノード)及び空気極(カソード)が形成された複数の単セルと、前記単セル間に介挿されて、当該複数の単セルを電気的に直列に接続するインターコネクターと、を備え、前記インターコネクターは多孔質であり、しかも、前記各単セルには、その一方面から前記燃料極、電解質、及び空気極を貫通して他方面に開口する貫通孔が複数個形成されている。 The present invention is a solid oxide fuel cell to which a mixed gas of a fuel gas and an oxidant gas is supplied, and has been made in order to solve the above problem. A plurality of single cells in which an electrode (anode) and an air electrode (cathode) are formed, and an interconnector interposed between the single cells to electrically connect the plurality of single cells in series. The interconnector is porous, and each unit cell is formed with a plurality of through-holes that penetrate the fuel electrode, electrolyte, and air electrode from one side and open to the other side.
この構成によれば、各単セルを貫通する複数の貫通孔が形成されているため、単セルの一方面から他方面へのガスの流通をスムーズに行うことができる。また、単セル間に配置されたインターコネクターが多孔質であるため、ガスが拡散しやすく、これに接触する各単セルの電極へガスを十分に供給することが可能になる。したがって、複数の単セルをスタックした場合に、各単セルへガスの供給を十分に行うことができ、高い出力を得ることができる。 According to this configuration, since a plurality of through holes penetrating each single cell are formed, gas can be smoothly circulated from one surface of the single cell to the other surface. In addition, since the interconnector disposed between the single cells is porous, the gas is easily diffused, and the gas can be sufficiently supplied to the electrodes of the single cells in contact therewith. Therefore, when a plurality of single cells are stacked, gas can be sufficiently supplied to each single cell, and a high output can be obtained.
上記電池において、燃料極及び空気極が、多孔質性を有していることが好ましい。こうすることで、各電極内でのガスの拡散を十分に行うことができ、発電に関わる電極のすべての領域を発電において有効に利用することができる。このとき、燃料極及び空気極の気孔率は、30〜70%であることが好ましい。また、ガスの拡散を十分に行うという観点から、厚みは0.2〜3mmであることが好ましい。 In the battery, it is preferable that the fuel electrode and the air electrode have porosity. By doing so, gas can be sufficiently diffused in each electrode, and all regions of the electrode related to power generation can be used effectively in power generation. At this time, the porosity of the fuel electrode and the air electrode is preferably 30 to 70%. Moreover, it is preferable that thickness is 0.2-3 mm from a viewpoint of fully diffusing gas.
また、複数の単セルの積層方向の両端に多孔質性を有する集電層をそれぞれ配置することが好ましい。この構成により、例えば混合ガスを単セルの積層方向に供給した場合、供給された混合ガスは多孔質性の集電層に入るため、ガスが拡散しやすく、その結果、最初に接触する電極の全面に対し十分にガスを供給することができる。 Moreover, it is preferable to arrange | position the current collection layer which has porous property in the both ends of the lamination direction of a some single cell, respectively. With this configuration, for example, when a mixed gas is supplied in the stacking direction of a single cell, the supplied mixed gas enters the porous current collecting layer, so that the gas easily diffuses. Gas can be sufficiently supplied to the entire surface.
また、複数の単セル及びインターコネクターを収容し、前記複数の単セルの積層方向の両端にガスの供給口及び排出口が形成されたケーシングをさらに備えることができる。上記のように、本発明に係る燃料電池では、単セルの積層方向に平行に貫通孔が形成されているため、上記構成のケーシングに単セルを収容すると、ガスの供給方向と貫通孔が平行になり、ガスの流通をスムーズに行うことができる。また、ガスはケーシング内に供給されるため、ガスを集中的に各単セルに供給することができ、効率的なガスの利用が可能となる。その結果、高い出力を得ることができる。 In addition, the apparatus may further include a casing that accommodates a plurality of single cells and interconnectors, and that has gas supply ports and discharge ports formed at both ends in the stacking direction of the plurality of single cells. As described above, in the fuel cell according to the present invention, the through holes are formed in parallel to the stacking direction of the single cells. Therefore, when the single cell is accommodated in the casing having the above configuration, the gas supply direction and the through holes are parallel. Thus, the gas can be smoothly distributed. Further, since the gas is supplied into the casing, the gas can be intensively supplied to each single cell, and efficient use of the gas becomes possible. As a result, a high output can be obtained.
上記インターコネクターが、多孔質基板であり、導電性のセラミックス又は金属であることが好ましい。インターコネクターは、多孔質であるが、この気孔率は、10〜80%であることが好ましい。これは、気孔率が10%未満であると、ガスの透過性が悪くなり、電極反応が低下する一方、気孔率が80%より大きいと、電子の移動経路が少なくなることにより、インタ−コネクタの抵抗が大きくなって、導電性が低下するからである。さらに、インターコネクターの厚みは、ガスの拡散の観点から0.1〜3mmであることが好ましい。0.1mmより小さいと、ガス拡散性が悪くなり、3mmより大きいと、厚み方向の抵抗が大きくなることから、導電性が低下し、スタック性能が低下するからである。 The interconnector is a porous substrate, and is preferably a conductive ceramic or metal. The interconnector is porous, but the porosity is preferably 10 to 80%. This is because if the porosity is less than 10%, the gas permeability is deteriorated and the electrode reaction is lowered. On the other hand, if the porosity is more than 80%, the number of electron transfer paths is reduced. This is because the resistance increases and the conductivity decreases. Furthermore, the thickness of the interconnector is preferably 0.1 to 3 mm from the viewpoint of gas diffusion. If it is smaller than 0.1 mm, the gas diffusibility is deteriorated. If it is larger than 3 mm, the resistance in the thickness direction is increased, so that the conductivity is lowered and the stack performance is lowered.
本発明によれば、複数の単セルを積層した構造の固体酸化物形燃料電池において、簡易な構成でガスの拡散性を向上することが可能となる。 According to the present invention, in a solid oxide fuel cell having a structure in which a plurality of single cells are stacked, gas diffusivity can be improved with a simple configuration.
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池及び燃料電池ユニットの一実施形態について図面を参照しつつ説明する。図1は本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の断面図、図2は、図1のA−A線断面図である。 Hereinafter, an embodiment of a solid oxide fuel cell and a fuel cell unit according to the present invention will be described with reference to the drawings. 1 is a cross-sectional view of a solid oxide fuel cell according to the present embodiment, and FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line AA of FIG.
図1に示すように、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池には、複数の単セル1(図では2個)と、これを直列に電気的に接続するインターコネクター2とを備えている。また、単セル1の積層方向(図1の上下方向)の両端には、集電層3が配置されている。そして、これら単セル1、インターコネクター2、及び集電層3がケーシング4に収容されている。各単セル1は、矩形のシート状の電解質11の両面それぞれに薄膜状の燃料極12及び空気極13を形成することで構成されている。また、図2に示すように、各単セル1には、燃料極12及び空気極13に開口を有する貫通孔14が複数個形成されている。
As shown in FIG. 1, the solid oxide fuel cell according to this embodiment includes a plurality of single cells 1 (two in the figure) and an
インターコネクター2は、各単セルとほぼ同じ面積を有する矩形のシート状に形成され、両単セル1間に介挿されている。また、このインターコネクター2は、導電性の多孔質体で形成されている。そして、集電層3もインターコネクター2と同様の大きさ、材料で構成されている。
The
ケーシング4は、上述のように積層構造にある単セル1、インターコネクター2、及び集電層3をほぼ隙間なく収容しており、積層方向の両端に、ガスの供給口41及び排出口42がそれぞれ形成されている。すなわち、複数の単セル1の両端に配置されている集電層3が供給口41及び排出口42を介して外部を臨むようになっている。したがって、供給口41から流入した混合ガスは、まず集電層3に供給される。また、両集電層3には、供給口41及び排出口42を介して導線5が接続されている。
The casing 4 accommodates the
次に、上記燃料電池を構成する材料について説明する。電解質11の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。
Next, materials constituting the fuel cell will be described. As the material of the
燃料極12及び空気極13は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは10nm〜100μmであり、さらに好ましくは50nm〜50μmであり、特に好ましくは100nm〜10μmである。なお、平均粒径は、例えば、JISZ8901にしたがって計測することができる。
The
燃料極12は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属(白金、ルテニウム、パラジウム等)等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極12を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾またはセラミックス材料へのニッケル修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、1種類を単独で、或いは2種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極12は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
As the
空気極13を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するCo,Fe,Ni,Cr又はMn等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には(Sm,Sr)CoO3,(La,Sr)MnO3,(La,Sr)CoO3,(La,Sr)(Fe,Co)O3,(La,Sr)(Fe,Co,Ni)O3などの酸化物が挙げられ、好ましくは、(La,Sr)(Fe,Co)O3である。上述したセラミックス材料は、1種を単独で、或いは2種以上を混合して使用することができる。
As the ceramic powder material forming the
上記燃料極12、及び空気極13は、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が50〜95重量%となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。
The
燃料極12、空気極13の形成方法としては、例えば印刷法を用いることができ、具体的には、スクリーン印刷法やナイフコ−ト法、ドクターブレード法、スプレーコート等の印刷方法を用いることができる。これ以外にも、燃料極12、空気極13を、転写シート上に塗布しておき(いわゆるグリーン体)、これらを転写することによって電極を形成することもできる。
As a method for forming the
インターコネクタ2及び集電層3は、電子伝導性を有するが、イオン伝導性が無視できる程度に小さいことが好ましい。また、熱力学的に安定な材料で構成されていることが好ましい。導電率については、燃料電池の運転温度において、2S・cm−1以上であることが好ましい。このような要求を満たすとともに、各層は次のように構成することができる。また、インターコネクターの気孔率は、ガス透過性及びインターコネクタの強度を考慮すると、10〜80%の範囲にあることが好ましく、30〜70%の範囲にあることがさらに好ましい。また、ガスの拡散の観点から厚みは、0.1〜3mmであることが好ましく、0.2〜1mmであることがさらに好ましい。このような要求を満たすため、インターコネクタ2を構成する材料は、Pt,Au,Ag,Ni,Cu,SUS等の導電性金属、或いは金属系材料,又はLa(Cr,Mg)O3,(La,Ca)CrO3,(La,Sr)CrO3などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの1種を単独で使用してもよいし、2種以上を混合して使用してもよい。
The
ケーシング4は、絶縁性材料が用いられ、例えば、石英ガラスやバイコールガラスなど一般的な耐熱性ガラスやアルミナ、シリコン窒化物、シリコン炭化物などのセラミックス板を使用することができる。 The casing 4 is made of an insulating material. For example, a general heat-resistant glass such as quartz glass or Vycor glass, or a ceramic plate such as alumina, silicon nitride, or silicon carbide can be used.
上記のように構成された燃料電池は、次のように発電が行われる。まず、ケーシング4の供給口41に、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスGを高温の状態(例えば、400〜1000℃)で供給する。混合ガスGは、集電層3内で拡散しつつ、上側の単セル1の燃料極12に接触する。ここで、混合ガスGは、多孔質の燃料極12内で拡散しつつ、貫通孔14を介して空気極13側へ流出する。空気極13も多孔質であるため、混合ガスGはこの電極13内で拡散しつつ、インターコネクター2内に流入する。インターコネクター2内においても、混合ガスGは、面方向に拡散しながら、下側の単セル1の燃料極12内に進入するとともに、貫通孔14を介して空気極13側へ流出し、最終的に排出口42を介してケーシング4外部へと流れ出す。この過程において、燃料極12及び空気極13がそれぞれ混合ガスGと接触するため、各単セル1における燃料極12と空気極13との間で、電解質11を介した酸素イオン伝導が起こり、発電が行われる。
The fuel cell configured as described above generates power as follows. First, a mixed gas G of a fuel gas composed of hydrogen or a hydrocarbon such as methane or ethane and an oxidant gas such as air is supplied to the
以上のように、この実施形態によれば、各単セル1を貫通する複数の貫通孔14が形成されているため、単セル1の燃料極12側の面から空気極13側の面へのガスの流通をスムーズに行うことができる。また、単セル1間に配置されたインターコネクター2が多孔質であるため、ガスが拡散しやすく、これに接触する各単セル1の電極へ、混合ガスGを十分に供給することが可能になる。したがって、複数の単セル1をスタックした場合に、各単セル1へ混合ガスGの供給を十分に行うことができ、高い出力を得ることができる。
As described above, according to this embodiment, since the plurality of through
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて、種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、単セル1の両端に、多孔質性の集電層3を配置しているが、これ以外の構成でもよい、すなわち、接触する電極12,13にガスが十分供給できればよいため、例えば、メッシュ状に形成したものを用いることもできる。或いは、集電層を設けず、供給口41側の壁面と上側の単セル1との間に隙間を形成しておけば、この隙間においてガスが拡散し、燃料極12全面にガスを接触させることができる。但し、集電効率を上げるには、集電層を設けておくことが好ましい。
As mentioned above, although one Embodiment of this invention was described, this invention is not limited to this, A various change is possible unless it deviates from the meaning. For example, in the above-described embodiment, the porous
1 単セル
11 電解質
12 燃料極
13 空気極
14 貫通孔
2 インターコネクタ
3 集電層
4 ケーシング
41 供給口
42 排出口
DESCRIPTION OF
Claims (7)
シート状の電解質の両面それぞれに燃料極及び空気極が形成された複数の単セルと、
前記単セル間に介挿されて、当該複数の単セルを電気的に直列に接続するインターコネクターと、を備え、
前記インターコネクターは多孔質であり、かつ、
前記単セルには、その一方面から前記燃料極、電解質、及び空気極を貫通して他方面に開口する貫通孔が複数個形成されている、固体酸化物形燃料電池。 A solid oxide fuel cell to which a mixed gas of a fuel gas and an oxidant gas is supplied,
A plurality of unit cells in which a fuel electrode and an air electrode are formed on both surfaces of a sheet-like electrolyte, and
An interconnector interposed between the single cells and electrically connecting the plurality of single cells in series,
The interconnector is porous, and
A solid oxide fuel cell, wherein the single cell is formed with a plurality of through-holes penetrating the fuel electrode, electrolyte, and air electrode from one side thereof and opening on the other side.
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