JP2007265637A - Organic electroluminescence element - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）に関するものである。 The present invention relates to an organic electroluminescence element (organic EL element).
有機ＥＬ素子は、数十から数百ｎｍの有機層を反射電極と透光性電極で挟んだ構造を有している。有機層内部で発せられた光は、通常、透光性電極が形成されている基板側から取り出される（ボトムエミッション型）。しかしながら、基板とは反対側から光を取り出す構造のトップエミッション型は、製造工程上の優位性や薄膜トランジスタ基板における開口率の優位性から好ましい構造である。このトップエミッション型の有機ＥＬ素子においては、基板と反対側に透光性電極を形成しなければならず、一般的に、透明導電性金属酸化物、もしくは半透明の金属薄膜や２種以上の金属による合金薄膜などが用いられている。この透光性電極を、陰極（電子注入電極）として用いる場合、半透明の金属薄膜や２種以上の合金薄膜を用いることが多い。これらの陰極においては、陰極自身の安定性と、内部発光を透過させる透過率の両方が求められる。Ａｕは、電極としての安定性と、透過率が非常に優れていることがわかっている。しかしながら、Ａｕ自身は、高仕事関数の金属であるため、有機層への電子注入性が悪く、Ａｕ単体では、陰極としての使用は難しい。そこで、有機層と陰極の間に、電子注入層を用いた構造が報告されている。 The organic EL element has a structure in which an organic layer of several tens to several hundreds nm is sandwiched between a reflective electrode and a translucent electrode. The light emitted inside the organic layer is usually extracted from the substrate side on which the translucent electrode is formed (bottom emission type). However, the top emission type in which light is extracted from the side opposite to the substrate is a preferable structure because of superiority in the manufacturing process and superiority of the aperture ratio in the thin film transistor substrate. In this top emission type organic EL element, a translucent electrode must be formed on the opposite side of the substrate. Generally, a transparent conductive metal oxide, a translucent metal thin film, or two or more kinds are used. An alloy thin film made of metal is used. When this translucent electrode is used as a cathode (electron injection electrode), a translucent metal thin film or two or more kinds of alloy thin films are often used. In these cathodes, both the stability of the cathode itself and the transmittance for transmitting internal light emission are required. Au has been found to be very excellent in electrode stability and transmittance. However, since Au itself is a metal having a high work function, the electron injection property into the organic layer is poor, and Au alone is difficult to use as a cathode. Therefore, a structure using an electron injection layer between the organic layer and the cathode has been reported.
特許文献１においては、電子注入層と陰極構造の組み合わせとして、Ｌｉ／Ａｕ構造のような低仕事関数金属と高仕事関数金属の積層構造や、ＬｉＦ／Ａｕ構造のような低仕事関数金属のフッ化物と高仕事関数金属の積層構造の可能性が示されている。 In Patent Document 1, as a combination of an electron injection layer and a cathode structure, a laminated structure of a low work function metal and a high work function metal such as a Li / Au structure, or a low work function metal such as a LiF / Au structure is used. The possibility of a laminated structure of fluoride and high work function metal is shown.
トップエミッション型の有機ＥＬ素子において、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子の陰極によく用いられているＬｉＦ／Ａｌ構造は、Ａｌの透過率が低く、透過率と電極の安定性を両立させることが困難であるため、用いることが難しい。そこで、陰極にＡｕを用いることにより、透過率と安定性が改善されると考えられる。しかしながら、Ａｕは高仕事関数の金属であるため、Ａｕ単体を陰極として用いても、有機層内への電子注入がほとんどなされず、Ａｕ陰極を用いることは困難である。 In the top emission type organic EL element, the LiF / Al structure often used for the cathode of the bottom emission type organic EL element has low Al transmittance, and it is difficult to achieve both the transmittance and the stability of the electrode. Therefore, it is difficult to use. Therefore, it is considered that the transmittance and stability are improved by using Au for the cathode. However, since Au is a metal having a high work function, even when Au alone is used as the cathode, electron injection into the organic layer is hardly performed, and it is difficult to use the Au cathode.
また、低仕事関数金属のフッ化物であるＬｉＦなどの絶縁物の薄膜を電子注入層として用いたＬｉＦ／Ａｕ構造などでは、ＬｉＦなどが陰極であるＡｕを形成するときに活性化されないため、電子注入性を向上させることができない。そこで、Ｌｉなどの低仕事関数金属を電子注入層として用いたＬｉ／Ａｕ構造が用いられている。 In addition, in a LiF / Au structure using an insulating thin film such as LiF that is a fluoride of a low work function metal as an electron injection layer, LiF or the like is not activated when Au is formed as a cathode. Injectability cannot be improved. Therefore, a Li / Au structure using a low work function metal such as Li as an electron injection layer is used.
しかしながら、Ｌｉ／Ａｕ構造は、ボトムエミッション型有機ＥＬ素子において用いられるＬｉＦ／Ａｌ構造に比べて、有機層への電子注入が僅かに劣っている。このようにトップエミッション型の有機ＥＬ素子において、陰極に金属薄膜を用いる場合、有機層の電子注入を向上させることは難しい。
本発明の目的は、電子注入電極の光透過性及び安定性に優れ、かつ発光層への電子の注入量を増加させて発光効率を向上させることができる有機ＥＬ素子を提供することにある。 An object of the present invention is to provide an organic EL device that is excellent in light transmittance and stability of an electron injection electrode and that can increase the amount of electrons injected into a light emitting layer to improve luminous efficiency.
本発明は、正孔注入電極と、電子注入電極と、正孔注入電極及び電子注入電極の間に設けられる発光層を含む有機層と、有機層及び電子注入電極の間に設けられる電子注入層とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、電子注入電極が高仕事関数の金属薄膜から形成されており、電子注入層が、低仕事関数の金属と、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物とから形成されていることを特徴としている。 The present invention relates to a hole injection electrode, an electron injection electrode, an organic layer including a light emitting layer provided between the hole injection electrode and the electron injection electrode, and an electron injection layer provided between the organic layer and the electron injection electrode. The electron injection electrode is formed of a high work function metal thin film, and the electron injection layer is a low work function metal and a low work function metal fluoride or oxide. It is characterized by being formed from.
本発明に従い、電子注入層を、低仕事関数の金属と、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物とから形成し、この上に高仕事関数の金属薄膜からなる電子注入電極を形成することにより、発光層への電子の注入量を増加させて発光効率を向上させることができる。また、電子注入電極として、高仕事関数の金属薄膜を用いているので、光透過性及び安定性に優れた電子注入電極とすることができる。 According to the present invention, the electron injection layer is formed from a low work function metal and a low work function metal fluoride or oxide, and an electron injection electrode comprising a high work function metal thin film is formed thereon. Accordingly, the amount of electrons injected into the light emitting layer can be increased to improve the light emission efficiency. In addition, since a high work function metal thin film is used as the electron injection electrode, an electron injection electrode excellent in light transmittance and stability can be obtained.
本発明において、低仕事関数の金属は、３．０ｅＶ以下の仕事関数の金属であることが好ましい。さらには、２．２〜３．０ｅＶの範囲内の仕事関数を有することが好ましい。 In the present invention, the low work function metal is preferably a metal having a work function of 3.0 eV or less. Furthermore, it is preferable to have a work function within the range of 2.2 to 3.0 eV.
本発明において、低仕事関数の金属としては、例えば、Ｌｉ、Ｃｓ、Ｃａなどが挙げられる。従って、低仕事関数の金属のフッ化物としては、ＬｉＦ、ＣｓＦ、ＣａＦ２などが挙げられる。また、低仕事関数の金属の酸化物としては、Ｌｉ２Ｏ、Ｃｓ２Ｏ、ＣａＯなどが挙げられる。 In the present invention, examples of the low work function metal include Li, Cs, and Ca. Accordingly, examples of the low work function metal fluoride include LiF, CsF, and CaF 2 . In addition, examples of the low work function metal oxide include Li 2 O, Cs 2 O, and CaO.
本発明において、電子注入層は、低仕事関数の金属の薄膜と、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物の薄膜とを積層して形成されたものであることが好ましい。この場合、低仕事関数の金属の薄膜の上に、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物の薄膜を積層させたものであってもよいし、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物の薄膜の上に低仕事関数の金属の薄膜を積層させたものであってもよい。従って、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物の薄膜が電子注入電極と接していてもよいし、低仕事関数の金属の薄膜が電子注入電極と接していてもよい。 In the present invention, the electron injection layer is preferably formed by laminating a low work function metal thin film and a low work function metal fluoride or oxide thin film. In this case, a low work function metal fluoride or oxide thin film may be laminated on a low work function metal thin film, or a low work function metal fluoride or oxide. A thin film of a low work function metal may be laminated on the thin film. Therefore, a low work function metal fluoride or oxide thin film may be in contact with the electron injection electrode, or a low work function metal thin film may be in contact with the electron injection electrode.
また、本発明において、電子注入層は、低仕事関数の金属と低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物とを混合させた薄膜であってもよい。このような薄膜は、例えば、低仕事関数の金属と低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物を共蒸着することにより形成することができる。 In the present invention, the electron injection layer may be a thin film in which a low work function metal and a low work function metal fluoride or oxide are mixed. Such a thin film can be formed, for example, by co-evaporating a low work function metal and a low work function metal fluoride or oxide.
本発明において、高仕事関数の金属は、４．０ｅＶ以上の仕事関数の金属であることが好ましい。さらには、４．０〜５．６ｅＶの範囲内の仕事関数を有することが好ましい。高仕事関数の金属の具体例としては、Ａｕ及びＡｇなどが挙げられる。 In the present invention, the metal having a high work function is preferably a metal having a work function of 4.0 eV or more. Furthermore, it is preferable to have a work function within the range of 4.0 to 5.6 eV. Specific examples of the metal having a high work function include Au and Ag.
本発明において、電子注入層における低仕事関数の金属の薄膜の膜厚は、１〜５ｎｍの範囲であることが好ましい。また、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物の薄膜の膜厚は、０．５〜２ｎｍの範囲であることが好ましい。また、電子注入層を、低仕事関数の金属と低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物とを混合した薄膜から形成する場合、その膜厚は１〜５ｎｍの範囲であることが好ましい。なお、本発明において、薄膜の膜厚が非常に薄い場合、島状に点在する不連続な薄膜であってもよい。 In the present invention, the thickness of the low work function metal thin film in the electron injection layer is preferably in the range of 1 to 5 nm. The film thickness of the low work function metal fluoride or oxide thin film is preferably in the range of 0.5 to 2 nm. Moreover, when forming an electron injection layer from the thin film which mixed the low work function metal and the fluoride or oxide of the low work function metal, it is preferable that the film thickness is the range of 1-5 nm. In the present invention, when the thin film is very thin, it may be a discontinuous thin film scattered in an island shape.
本発明において、電子注入電極の膜厚は、光透光性を有する範囲であれば特に限定されるものではないが、例えば、１０〜３０ｎｍの範囲であることが好ましい。 In the present invention, the thickness of the electron injection electrode is not particularly limited as long as it has a light-transmitting property, but it is preferably in the range of 10 to 30 nm, for example.
本発明に従えば、電子注入電極の光透過性及び安定性を高めることができ、かつ発光層への電子の注入量を増加させて発光効率を向上させることができる。 According to the present invention, the light transmittance and stability of the electron injection electrode can be enhanced, and the light emission efficiency can be improved by increasing the amount of electrons injected into the light emitting layer.
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention, this invention is not limited to a following example.
（実施例１）
図１に示す素子構造を有する有機ＥＬ素子を作製した。ガラス基板１の上にＡｌからなる反射層２（膜厚１００ｎｍ）を形成し、その上にＩＴＯ（インジウム錫酸化物）からなる正孔注入電極３（膜厚２０ｎｍ）を形成し、その上に正孔輸送層４（膜厚５ｎｍ）を形成した。
Example 1
An organic EL element having the element structure shown in FIG. 1 was produced. A reflective layer 2 (thickness 100 nm) made of Al is formed on a glass substrate 1, and a hole injection electrode 3 (thickness 20 nm) made of ITO (indium tin oxide) is formed thereon, on which A hole transport layer 4 (film thickness 5 nm) was formed.
正孔輸送層４の上に、オレンジ色発光層５（膜厚３０ｎｍ）及び青色発光層６（膜厚３０ｎｍ）をこの順に形成した。オレンジ色発光層５と青色発光層６とから白色発光層が構成されている。この白色発光層の上に、電子輸送層７（膜厚１０ｎｍ）を形成した。 On the hole transport layer 4, an orange light emitting layer 5 (film thickness 30 nm) and a blue light emitting layer 6 (film thickness 30 nm) were formed in this order. A white light emitting layer is composed of the orange light emitting layer 5 and the blue light emitting layer 6. On this white light emitting layer, an electron transport layer 7 (film thickness 10 nm) was formed.
電子輸送層７の上に、２層目の電子注入層８としてＬｉ層（膜厚２ｎｍ）を形成し、その上に２層目の電子輸送層９としてＬｉＦ層（膜厚１ｎｍ）を形成した。その上に電子注入電極１０としてＡｕ層（膜厚２０ｎｍ）を形成した。 On the electron transport layer 7, a Li layer (film thickness 2 nm) was formed as the second electron injection layer 8, and a LiF layer (film thickness 1 nm) was formed thereon as the second electron transport layer 9. . An Au layer (film thickness 20 nm) was formed thereon as the electron injection electrode 10.
電子注入電極１０の上には、バッファー層１１（膜厚３５０ｎｍ）とＩＺＯ（インジウム亜鉛酸化物）層１２（膜厚１１０ｎｍ）を形成した。 On the electron injection electrode 10, a buffer layer 11 (thickness 350 nm) and an IZO (indium zinc oxide) layer 12 (thickness 110 nm) were formed.
ＩＺＯ膜１２は、図１に示す有機ＥＬ素子を表示ディスプレイにした場合において、画素発光部以外の周辺部において、電子注入電極１０と接続されている。これによって、電子注入電極１０による抵抗の増加を抑制する補助電極としての役割を果たしている。 When the organic EL element shown in FIG. 1 is used as a display, the IZO film 12 is connected to the electron injection electrode 10 in the peripheral part other than the pixel light emitting part. This serves as an auxiliary electrode that suppresses an increase in resistance caused by the electron injection electrode 10.
また、バッファー層１１は、素子内の光学距離を調整するため設けられている。 The buffer layer 11 is provided to adjust the optical distance in the element.
正孔輸送層４を形成する正孔輸送材料、オレンジ色発光層５のホスト材料、及びバッファー１１を形成する材料として、ＮＰＢを用いた。 NPB was used as a hole transport material for forming the hole transport layer 4, a host material for the orange light emitting layer 5, and a material for forming the buffer 11.
オレンジ色発光層５の第１のドーパントとしては、ｔＢｕＤＰＮを２０重量％となるように用い、第２のドーパントとしては、ＤＢｚＲを３重量％となるように用いた。 As the first dopant of the orange light-emitting layer 5, tBuDPN was used so as to be 20% by weight, and as the second dopant, DBzR was used so as to be 3% by weight.
青色発光層６のホスト材料としては、ＴＢＡＤＮを用いた。青色発光層の第１のドーパント材料としては、ＮＰＢを１０重量％となるように用い、第２のドーパントとしては、ＴＢＰを２．５重量％となるように用いた。 TBADN was used as a host material for the blue light emitting layer 6. As the first dopant material of the blue light emitting layer, NPB was used at 10% by weight, and as the second dopant, TBP was used at 2.5% by weight.
電子輸送層７を形成する電子輸送材料としては、Ａｌｑ３を用いた。 Alq 3 was used as an electron transport material for forming the electron transport layer 7.
ＮＰＢは、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルベンジジンであり、以下の構造を有している。 NPB is N, N′-di (1-naphthyl) -N, N′-diphenylbenzidine and has the following structure.
上記実施例１において、１層目の電子注入層８として、ＬｉＦ層（膜厚１ｎｍ）を形成し、２層目の電子注入層９として、Ｌｉ層（膜厚２ｎｍ）を形成する以外は、上記実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
In Example 1, except that a LiF layer (film thickness 1 nm) is formed as the first electron injection layer 8, and a Li layer (film thickness 2 nm) is formed as the second electron injection layer 9. An organic EL device was produced in the same manner as in Example 1.
（比較例１）
上記実施例１において、電子注入層をＬｉ層のみからなる単層構造とする以外は、上記実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
(Comparative Example 1)
In Example 1 above, an organic EL element was produced in the same manner as in Example 1 except that the electron injection layer had a single-layer structure composed of only the Li layer.
図２は、実施例１及び２並びに比較例１の有機ＥＬ素子の電流密度−電圧特性を示す図である。図３は、実施例１及び２並びに比較例１の外部量子収率−電圧特性を示す図である。図４は、実施例１及び２並びに比較例１の発光スペクトルを示す図である。 FIG. 2 is a diagram showing current density-voltage characteristics of the organic EL elements of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1. FIG. 3 is a diagram showing external quantum yield-voltage characteristics of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1. 4 is a diagram showing emission spectra of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1. FIG.
図２に示すように、実施例１の有機ＥＬ素子においては、電子注入層としてＬｉ単層を使用した比較例１の有機ＥＬ素子に比べて、駆動電圧が高くなっている。しかしながら、図３に示すように、外部量子収率においては、実施例１は比較例１より約０．６％向上している。また、図４に示すように、発光スペクトルは、オレンジ色の発光が青色発光より相対的に強く出ている。実施例１における構造においては、電子注入が向上することにより、オレンジ色発光が強くなっている。これらの結果から、実施例１におけるＬｉ／ＬｉＦ構造の電子注入層は、Ｌｉ単層の電子注入層に比べ、電子注入を向上させ、発光効率を向上させていることがわかる。 As shown in FIG. 2, in the organic EL element of Example 1, the drive voltage is higher than that of the organic EL element of Comparative Example 1 using a single Li layer as the electron injection layer. However, as shown in FIG. 3, in the external quantum yield, Example 1 is improved by about 0.6% over Comparative Example 1. Further, as shown in FIG. 4, in the emission spectrum, orange light emission is relatively stronger than blue light emission. In the structure in Example 1, the orange light emission is strengthened by improving the electron injection. From these results, it can be seen that the electron injection layer having the Li / LiF structure in Example 1 improves the electron injection and improves the light emission efficiency as compared with the single electron injection layer of Li.
実施例２の有機ＥＬ素子においては、図２に示すように、実施例１と異なり、電子注入層にＬｉ単層を使用した比較例１の素子に比べて、駆動電圧はほとんど変化していない。また、図３に示すように、外部量子収率において、比較例１より約１％、実施例１よりもさらに約０．３％向上している。また、図４に示すように、実施例２の発光スペクトルは、オレンジ色の発光が青色発光より相対的に非常に強く出ている。これらの結果から、実施例２におけるＬｉＦ／Ｌｉ構造の電子注入層は、比較例１のＬｉ単層及び実施例のＬｉ／ＬｉＦ構造の電子注入層に比べて、電子注入を向上させ、発光効率を向上させていることがわかる。 In the organic EL device of Example 2, as shown in FIG. 2, unlike Example 1, the drive voltage hardly changes compared to the device of Comparative Example 1 using a single Li layer for the electron injection layer. . Further, as shown in FIG. 3, the external quantum yield is improved by about 1% from Comparative Example 1 and by about 0.3% from Example 1. In addition, as shown in FIG. 4, in the emission spectrum of Example 2, the orange emission is much stronger than the blue emission. From these results, the electron injection layer of LiF / Li structure in Example 2 improves the electron injection and emits light more efficiently than the Li single layer of Comparative Example 1 and the electron injection layer of Li / LiF structure of Example. It turns out that it is improving.
上記実施例１及び２においては、低仕事関数の金属の薄膜と、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物の薄膜とを積層して形成した電子注入層の例を示したが、低仕事関数の金属と、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物を混合させた薄膜を電子注入層として用いても、上記と同様の効果を得ることができる。 In the first and second embodiments, an example of the electron injection layer formed by laminating a low work function metal thin film and a low work function metal fluoride or oxide thin film is shown. The same effect as described above can be obtained even when a thin film formed by mixing a functional metal and a fluoride or oxide of a low work function metal is used as the electron injection layer.
１…基板
２…反射層
３…正孔注入電極
４…正孔輸送層
５…オレンジ色発光層
６…青色発光層
７…電子輸送層
８…１層目の電子注入層
９…２層目の電子注入層
１０…電子注入電極
１１…バッファー層
１２…ＩＺＯ膜
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Substrate 2 ... Reflective layer 3 ... Hole injection electrode 4 ... Hole transport layer 5 ... Orange light emitting layer 6 ... Blue light emitting layer 7 ... Electron transport layer 8 ... First electron injection layer 9 ... Second layer Electron injection layer 10 ... Electron injection electrode 11 ... Buffer layer 12 ... IZO film
Claims (7)
前記電子注入電極が高仕事関数の金属薄膜から形成されており、前記電子注入層が、低仕事関数の金属と、低仕事関数の金属のフッ化物または酸化物とから形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 A hole injection electrode, an electron injection electrode, an organic layer including a light emitting layer provided between the hole injection electrode and the electron injection electrode, and an electron injection layer provided between the organic layer and the electron injection electrode An organic electroluminescence device comprising:
The electron injection electrode is formed of a high work function metal thin film, and the electron injection layer is formed of a low work function metal and a fluoride or oxide of a low work function metal. An organic electroluminescence element.
The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein light emitted from the light emitting layer is extracted from at least the electron injection electrode side.
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