JP2007164994A - Fuel cell - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To stabilize the output of a fuel cell by maintaining the evaporated amount of liquid fuel, even when the concentration of the liquid fuel is lowered by the mixing of water inside a fuel tank. <P>SOLUTION: The fuel cell 1, such as DMFC, is equipped with a membrane electrode assembly, having a fuel electrode, an air electrode, and an electrolyte membrane interposed by these as a fuel battery cell 2. Evaporation components of the liquid fuel F, stored in the fuel tank 3, are supplied to the fuel electrode of the fuel battery cell 2 via a gas-liquid separation layer 4. A liquid supply member 14, which makes the evaporation area of the liquid fuel F increase according to the concentration fall of the liquid fuel F, is installed in the fuel tank 3 as a fuel control means. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は燃料電池、特にパッシブ型の燃料電池に関する。   The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a passive fuel cell.

近年、ノートパソコンや携帯電話等の各種携帯用電子機器を長時間充電なしで使用可能とするために、これら携帯用電子機器の電源に燃料電池を用いる試みがなされている。燃料電池は燃料と空気を供給するだけで発電することができ、燃料のみを補給すれば連続して長時間発電することができるという特徴を有している。このため、燃料電池を小型化できれば、携帯用電子機器の電源として極めて有利なシステムといえる。   In recent years, attempts have been made to use a fuel cell as a power source for portable electronic devices such as notebook computers and mobile phones so that they can be used for a long time without being charged. A fuel cell has a feature that it can generate electric power only by supplying fuel and air, and can generate electric power continuously for a long time by replenishing only fuel. For this reason, if the fuel cell can be reduced in size, it can be said that the system is extremely advantageous as a power source for portable electronic devices.

直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ：direct methanol fuel cell）は小型化が可能であり、さらに燃料の取り扱いも容易であるため、携帯機器用の電源として有望視されている。ＤＭＦＣにおける液体燃料の供給方式としては、気体供給型や液体供給型等のアクティブ方式、また内部気化型等のパッシブ方式が知られている。これらのうち、パッシブ方式はＤＭＦＣの小型化に対して有利である。   A direct methanol fuel cell (DMFC) is promising as a power source for portable devices because it can be miniaturized and the fuel can be easily handled. As a liquid fuel supply method in the DMFC, an active method such as a gas supply type and a liquid supply type, and a passive method such as an internal vaporization type are known. Of these, the passive method is advantageous for downsizing the DMFC.

内部気化型等のパッシブ型ＤＭＦＣにおいては、燃料タンク内に収容された液体燃料を気化させ、この液体燃料の気化成分を燃料極に供給している。液体燃料の気化成分の供給は、例えば液体燃料を燃料含浸層に含浸させ、この燃料含浸層から燃料気化層等を介して液体燃料の気化成分を燃料極に供給している（例えば特許文献１〜３参照）。
特許第3413111号公報 特開2003-317791号公報 特許2004-014148号公報 In a passive DMFC such as an internal vaporization type, liquid fuel stored in a fuel tank is vaporized, and a vaporized component of the liquid fuel is supplied to a fuel electrode. For supplying the vaporized component of the liquid fuel, for example, the liquid impregnated layer is impregnated with the liquid fuel, and the vaporized component of the liquid fuel is supplied from the fuel impregnated layer to the fuel electrode via the fuel vaporized layer (for example, Patent Document 1). To 3).
Japanese Patent No. 3413111 JP2003-317791A Japanese Patent No. 2004-014148

上述したＤＭＦＣ等の燃料電池においては、カソード触媒層で水を生成する発電反応が生じ、この反応が進行してカソード触媒層における水分貯蔵量が多くなると浸透圧現象によって、電解質膜を介して生成した水のアノード触媒層側への移動が促進される。この際、アノード触媒層側へ移動した水が水蒸気となって燃料タンク内に拡散し、さらに燃料タンク内で凝縮して水となるおそれがある。   In the fuel cell such as DMFC described above, a power generation reaction that generates water in the cathode catalyst layer occurs, and when this reaction proceeds and the amount of water stored in the cathode catalyst layer increases, it is generated through the electrolyte membrane due to the osmotic pressure phenomenon. The movement of the water to the anode catalyst layer side is promoted. At this time, the water that has moved to the anode catalyst layer side becomes water vapor and diffuses into the fuel tank, and further condenses in the fuel tank to become water.

燃料タンク内に混入した水はメタノール等の液体燃料の濃度を低下させ、電池出力の低下要因となる。さらに、燃料タンク内に混入する水の量は、電池反応の進行に伴って増加する。一方、燃料タンク内の液体燃料の残存量は、当然ながら電池反応の進行に伴って減少する。従って、燃料タンク内の液体燃料は電池反応の進行に伴って濃度低下が進むことから、電池出力も電池反応の進行に伴ってさらに低下傾向を示すことになる。   Water mixed in the fuel tank lowers the concentration of liquid fuel such as methanol, which causes a decrease in battery output. Furthermore, the amount of water mixed in the fuel tank increases as the cell reaction proceeds. On the other hand, the remaining amount of liquid fuel in the fuel tank naturally decreases as the cell reaction proceeds. Accordingly, the concentration of the liquid fuel in the fuel tank decreases with the progress of the cell reaction, and the battery output also shows a further decreasing tendency with the progress of the cell reaction.

本発明はこのような課題に対処するためになされたもので、燃料タンク内への水の混入により液体燃料の濃度が低下した場合においても、液体燃料の気化量を維持して電池出力の安定化を図ることを可能にした燃料電池を提供することを目的としている。   The present invention has been made to cope with such problems. Even when the concentration of the liquid fuel is reduced due to the mixing of water into the fuel tank, the vaporization amount of the liquid fuel is maintained to stabilize the battery output. An object of the present invention is to provide a fuel cell that can be realized.

本発明の一態様に係る燃料電池は、燃料極と、空気極と、前記燃料極と前記空気極とに挟持された電解質膜とを有する膜電極接合体と、液体燃料を収容する燃料タンクと、前記膜電極接合体の燃料極と前記燃料タンクとの間に配置され、前記燃料タンクから気化した前記液体燃料の気化成分を通過させる気液分離層と、前記液体燃料の濃度変化に応じて前記液体燃料が気相と接する境界面の面積を変化させる燃料制御手段とを具備することを特徴としている。   A fuel cell according to an aspect of the present invention includes a membrane electrode assembly having a fuel electrode, an air electrode, an electrolyte membrane sandwiched between the fuel electrode and the air electrode, and a fuel tank containing liquid fuel. A gas-liquid separation layer that is disposed between the fuel electrode of the membrane electrode assembly and the fuel tank and allows a vaporized component of the liquid fuel vaporized from the fuel tank to pass therethrough, and according to a change in the concentration of the liquid fuel Fuel control means for changing the area of the boundary surface where the liquid fuel is in contact with the gas phase is provided.

本発明の態様に係る燃料電池によれば、燃料タンク内への水の混入による液体燃料の濃度低下に対応させて、燃料制御手段で液体燃料が気相と接する境界面の面積を増加させるため、液体燃料の気化量を維持することができる。従って、電池出力の安定化を図った燃料電池を提供することが可能となる。   According to the fuel cell of the aspect of the present invention, in order to increase the area of the boundary surface where the liquid fuel is in contact with the gas phase, the fuel control means responds to the decrease in the concentration of the liquid fuel due to the water mixing into the fuel tank. The vaporization amount of the liquid fuel can be maintained. Therefore, it is possible to provide a fuel cell in which the battery output is stabilized.

以下、本発明を実施するための形態について、図面を参照して説明する。なお、以下では本発明の実施形態を図面に基づいて説明するが、それらの図面は図解のために提供されるものであり、本発明はそれらの図面に限定されるものではない。   Hereinafter, embodiments for carrying out the present invention will be described with reference to the drawings. In addition, although embodiment of this invention is described based on drawing below, those drawings are provided for illustration and this invention is not limited to those drawings.

図１は本発明の燃料電池をパッシブ型（内部気化型）ＤＭＦＣに適用した一実施形態の構成を示す断面図である。図１に示すパッシブ型ＤＭＦＣ１は、起電部を構成する燃料電池セル２と燃料タンク３とこれらの間に介在された気液分離層４とから主として構成されている。燃料電池セル２は、アノード触媒層５およびアノードガス拡散層６からなるアノード（燃料極）と、カソード触媒層７およびカソードガス拡散層８からなるカソード（酸化剤極／空気極）と、アノード触媒層５とカソード触媒層７とで挟持されたプロトン（水素イオン）伝導性の電解質膜９とから構成される膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）を有している。   FIG. 1 is a cross-sectional view showing a configuration of an embodiment in which a fuel cell of the present invention is applied to a passive (internal vaporization) DMFC. A passive DMFC 1 shown in FIG. 1 mainly includes a fuel battery cell 2 and a fuel tank 3 that constitute an electromotive unit, and a gas-liquid separation layer 4 interposed therebetween. The fuel cell 2 includes an anode (fuel electrode) composed of an anode catalyst layer 5 and an anode gas diffusion layer 6, a cathode (oxidant electrode / air electrode) composed of a cathode catalyst layer 7 and a cathode gas diffusion layer 8, and an anode catalyst. A membrane electrode assembly (MEA) composed of a proton (hydrogen ion) conductive electrolyte membrane 9 sandwiched between the layer 5 and the cathode catalyst layer 7 is provided.

アノード触媒層５およびカソード触媒層７に含有される触媒としては、例えばＰｔ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｐｄ等の白金族元素の単体、白金族元素を含有する合金等が挙げられる。具体的には、アノード触媒層５にはメタノールや一酸化炭素に対して強い耐性を有するＰｔ−ＲｕやＰｔ−Ｍｏ等を、またカソード触媒層７には白金やＰｔ−Ｎｉ等を用いることが好ましい。さらに、炭素材料のような導電性担持体を使用する担持触媒、あるいは無担持触媒を使用してもよい。   Examples of the catalyst contained in the anode catalyst layer 5 and the cathode catalyst layer 7 include a single element of a platinum group element such as Pt, Ru, Rh, Ir, Os, and Pd, and an alloy containing the platinum group element. Specifically, Pt—Ru, Pt—Mo or the like having strong resistance to methanol or carbon monoxide is used for the anode catalyst layer 5, and platinum, Pt—Ni or the like is used for the cathode catalyst layer 7. preferable. Furthermore, a supported catalyst using a conductive support such as a carbon material or an unsupported catalyst may be used.

電解質膜９を構成するプロトン伝導性材料としては、例えばスルホン酸基を有するパーフルオロスルホン酸重合体のようなフッ素系樹脂（ナフィオン（商品名、デュポン社製）やフレミオン（商品名、旭硝子社製）等）、スルホン酸基を有する炭化水素系樹脂等の有機系材料、あるいはタングステン酸やリンタングステン酸等の無機系材料が挙げられる。ただし、これらに限られるものではない。   Examples of the proton conductive material constituting the electrolyte membrane 9 include fluorine-based resins such as perfluorosulfonic acid polymer having a sulfonic acid group (Nafion (trade name, manufactured by DuPont) and Flemion (trade name, manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.). Etc.), organic materials such as hydrocarbon resins having sulfonic acid groups, or inorganic materials such as tungstic acid and phosphotungstic acid. However, it is not restricted to these.

アノード触媒層５に積層されるアノードガス拡散層６は、アノード触媒層５に燃料を均一に供給する役割を果たすと同時に、アノード触媒層５の集電体も兼ねている。一方、カソード触媒層７に積層されるカソードガス拡散層８は、カソード触媒層７に酸化剤を均一に供給する役割を果たすと同時に、カソード触媒層７の集電体も兼ねている。アノードガス拡散層６にはアノード導電層１０が積層され、カソードガス拡散層８にはカソード導電層１１が積層されている。   The anode gas diffusion layer 6 laminated on the anode catalyst layer 5 serves to uniformly supply fuel to the anode catalyst layer 5 and also serves as a current collector for the anode catalyst layer 5. On the other hand, the cathode gas diffusion layer 8 laminated on the cathode catalyst layer 7 serves to uniformly supply the oxidant to the cathode catalyst layer 7 and also serves as a current collector for the cathode catalyst layer 7. An anode conductive layer 10 is stacked on the anode gas diffusion layer 6, and a cathode conductive layer 11 is stacked on the cathode gas diffusion layer 8.

アノード導電層１０およびカソード導電層１１は、例えば金のような導電性金属材料からなるメッシュや多孔質膜、あるいは薄膜等で構成されている。なお、電解質膜９とアノード導電層１０との間、および電解質膜９とカソード導電層１１との間には、ゴム製のＯリング１２、１３が介在されており、これによって燃料電池セル（膜電極接合体）２からの燃料漏れや酸化剤漏れを防止している。   The anode conductive layer 10 and the cathode conductive layer 11 are composed of a mesh, a porous film, a thin film, or the like made of a conductive metal material such as gold. Note that rubber O-rings 12 and 13 are interposed between the electrolyte membrane 9 and the anode conductive layer 10 and between the electrolyte membrane 9 and the cathode conductive layer 11, whereby the fuel cell (membrane) Electrode assembly) 2 prevents fuel leakage and oxidant leakage.

燃料タンク３の内部には、液体燃料Ｆとして各種濃度のメタノール水溶液や純メタノール等のメタノール燃料が収容されている。なお、液体燃料Ｆは必ずしもメタノール燃料に限られるものではなく、例えばエタノール水溶液や純エタノール等のエタノール燃料、ジメチルエーテル、ギ酸、その他の液体燃料であってもよい。いずれにしても、燃料電池に応じた液体燃料が収容される。このような液体燃料Ｆを収容した燃料タンク３内には、燃料制御手段として液体供給部材１４が設置されている。燃料制御手段としての液体供給部材１４については後に詳述する。   Inside the fuel tank 3, methanol fuel such as methanol aqueous solutions of various concentrations or pure methanol is accommodated as the liquid fuel F. The liquid fuel F is not necessarily limited to methanol fuel, and may be, for example, an ethanol fuel such as an ethanol aqueous solution or pure ethanol, dimethyl ether, formic acid, or other liquid fuel. In any case, liquid fuel corresponding to the fuel cell is accommodated. In the fuel tank 3 containing such liquid fuel F, a liquid supply member 14 is installed as fuel control means. The liquid supply member 14 as the fuel control means will be described in detail later.

燃料タンク３は燃料電池セル２側が開口されており、この開口部と燃料電池セル２との間に気液分離層４が設置されている。気液分離層４は、メタノール燃料Ｆの気化成分のみを透過し、液体成分は透過させない気液分離膜（気体選択透過膜）である。気液分離層４の構成材料としては、例えばポリテトラフルオロエチレンのようなフッ素樹脂が挙げられる。ここで、メタノール燃料Ｆの気化成分とは、メタノール水溶液を使用した場合にはメタノールの気化成分と水の気化成分からなる混合気、純メタノールを使用した場合にはメタノールの気化成分を意味する。   The fuel tank 3 is opened on the fuel cell 2 side, and a gas-liquid separation layer 4 is installed between the opening and the fuel cell 2. The gas-liquid separation layer 4 is a gas-liquid separation membrane (gas selective permeable membrane) that transmits only the vaporized component of the methanol fuel F and does not transmit the liquid component. Examples of the constituent material of the gas-liquid separation layer 4 include a fluororesin such as polytetrafluoroethylene. Here, the vaporized component of the methanol fuel F means a gas mixture of a vaporized component of methanol and a vaporized component of water when an aqueous methanol solution is used, and a vaporized component of methanol when pure methanol is used.

燃料電池セル２のカソード導電層１１上には保湿層１５が積層されており、さらにその上には表面層１６が積層されている。表面層１６は酸化剤である空気の取入れ量を調整する機能を有し、その調整は表面層１６に形成された空気導入口１７の個数やサイズ等を変更することで行う。保湿層１５はカソード触媒層７で生成された水の一部が含浸されて、水の蒸散を抑制する役割を果たすと共に、カソードガス拡散層８に酸化剤を均一に導入することで、カソード触媒層７への酸化剤の均一拡散を促進する機能も有している。保湿層１５は例えば多孔質構造の部材で構成され、具体的な構成材料としてはポリエチレンやポリプロピレンの多孔質体等が挙げられる。   A moisturizing layer 15 is laminated on the cathode conductive layer 11 of the fuel cell 2, and a surface layer 16 is further laminated thereon. The surface layer 16 has a function of adjusting the amount of air that is an oxidant, and the adjustment is performed by changing the number and size of the air inlets 17 formed in the surface layer 16. The moisturizing layer 15 is impregnated with a part of the water produced in the cathode catalyst layer 7 and serves to suppress the transpiration of water, and by uniformly introducing an oxidant into the cathode gas diffusion layer 8, the cathode catalyst It also has the function of promoting uniform diffusion of the oxidant into the layer 7. The moisturizing layer 15 is composed of, for example, a porous member, and specific constituent materials include polyethylene and polypropylene porous bodies.

そして、燃料タンク３上に気液分離層４、燃料電池セル２、保湿層１５、表面層１６を順に積層し、さらにその上から例えばステンレス製のカバー１８を被せて全体を保持することによって、この実施形態のパッシブ型ＤＭＦＣ１が構成されている。カバー１８には表面層１６に形成された空気導入口１７と対応する部分に開口が設けられており、これにより酸化剤の取り入れ、並びにカソード触媒層７への拡散を可能としている。   Then, by laminating the gas-liquid separation layer 4, the fuel cell 2, the moisturizing layer 15, and the surface layer 16 in this order on the fuel tank 3, and further covering, for example, a stainless steel cover 18 from above, The passive DMFC 1 of this embodiment is configured. The cover 18 is provided with an opening at a portion corresponding to the air inlet 17 formed in the surface layer 16, thereby allowing the oxidant to be taken in and diffused to the cathode catalyst layer 7.

上述した構成を有するパッシブ型ＤＭＦＣ１においては、燃料タンク３内のメタノール燃料等の液体燃料Ｆが気化し、この気化成分が気液分離層４を透過して燃料電池セル２に供給される。燃料電池セル２内において、メタノール燃料Ｆの気化成分はアノードガス拡散層６で拡散されてアノード触媒層５に供給される。アノード触媒層５に供給された気化成分は、下記の(1)式に示すメタノールの内部改質反応を生じさせる。
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ → ＣＯ2＋6Ｈ+＋6ｅ- …(1) In the passive DMFC 1 having the above-described configuration, the liquid fuel F such as methanol fuel in the fuel tank 3 is vaporized, and this vaporized component permeates the gas-liquid separation layer 4 and is supplied to the fuel cell 2. In the fuel cell 2, the vaporized component of the methanol fuel F is diffused by the anode gas diffusion layer 6 and supplied to the anode catalyst layer 5. The vaporized component supplied to the anode catalyst layer 5 causes an internal reforming reaction of methanol represented by the following formula (1).
CH 3 OH + H 2 O → CO 2 + 6H + + 6e − (1)

なお、メタノール燃料Ｆとして純メタノールを使用した場合には、燃料タンク３から水蒸気が供給されないため、カソード触媒層７で生成した水や電解質膜９中の水をメタノールと反応させて(1)式の内部改質反応を生起するか、あるいは上記した(1)式の内部改質反応によらず、水を必要としない他の反応機構により内部改質反応を生じさせる。   When pure methanol is used as the methanol fuel F, since water vapor is not supplied from the fuel tank 3, the water produced in the cathode catalyst layer 7 or the water in the electrolyte membrane 9 is reacted with methanol to obtain the formula (1) The internal reforming reaction is caused to occur, or the internal reforming reaction is caused by another reaction mechanism that does not require water, regardless of the internal reforming reaction of the above formula (1).

内部改質反応で生成されたプロトン（Ｈ+）は電解質膜９を伝導し、カソード触媒層７に到達する。表面層１６の空気導入口１７から取り入れられた空気（酸化剤）は、保湿層１５、カソード導電層１１、カソードガス拡散層８を拡散して、カソード触媒層７に供給される。カソード触媒層７に供給された空気は、次の(2)式に示す反応を生じさせる。この反応によって、水の生成を伴う発電反応が生じる。
（3/2）Ｏ2＋6Ｈ+＋6ｅ- → 3Ｈ2Ｏ …(2) Protons (H + ) generated by the internal reforming reaction are conducted through the electrolyte membrane 9 and reach the cathode catalyst layer 7. Air (oxidant) taken from the air inlet 17 of the surface layer 16 diffuses through the moisturizing layer 15, the cathode conductive layer 11, and the cathode gas diffusion layer 8 and is supplied to the cathode catalyst layer 7. The air supplied to the cathode catalyst layer 7 causes the reaction shown in the following formula (2). This reaction causes a power generation reaction that accompanies the generation of water.
(3/2) O 2 + 6H + + 6e − → 3H 2 O (2)

上述した反応に基づく発電反応が進行するにしたがって、燃料タンク３内の液体燃料（メタノール燃料等）Ｆは消費される。一方、発電反応に伴って生じた水はアノード触媒層５側に移動すると共に、その一部は水蒸気となって燃料タンク３内に拡散し、さらに燃料タンク３内で凝縮して水となって液体燃料Ｆに混入する。液体燃料Ｆに混入する水の量は発電反応の進行に伴って増加する。このような水の混入による液体燃料Ｆの濃度低下は電池出力の低下要因となる。   As the power generation reaction based on the above-described reaction proceeds, the liquid fuel (such as methanol fuel) F in the fuel tank 3 is consumed. On the other hand, water generated by the power generation reaction moves to the anode catalyst layer 5 side, and part of the water becomes steam and diffuses in the fuel tank 3 and further condenses in the fuel tank 3 to become water. Mixed into the liquid fuel F. The amount of water mixed in the liquid fuel F increases as the power generation reaction proceeds. Such a decrease in the concentration of the liquid fuel F due to the mixing of water becomes a factor in decreasing the battery output.

このような点に対して、この実施形態のＤＭＦＣ１は燃料タンク３内に燃料制御手段として液体供給部材１４を設置している。液体供給部材１４は液体燃料Ｆを毛管力で吸上げることが可能な織布や不織布等で形成されている。このような液体供給部材１４を燃料タンク３内に立設しておくことによって、液体燃料Ｆの液面からの気化に加えて、液体燃料Ｆが液体供給部材１４に吸い上げられることで、液体供給部材１４の露出面からも液体燃料Ｆが気化する。言い換えると、液体燃料Ｆが気相と接する境界面の面積は、液体供給部材１４の露出面積に応じて増加する。   In this respect, the DMFC 1 of this embodiment has a liquid supply member 14 installed as a fuel control means in the fuel tank 3. The liquid supply member 14 is formed of a woven fabric or a non-woven fabric that can suck up the liquid fuel F by capillary force. By providing such a liquid supply member 14 in the fuel tank 3, in addition to vaporization of the liquid fuel F from the liquid surface, the liquid fuel F is sucked up by the liquid supply member 14, thereby supplying the liquid. The liquid fuel F is also vaporized from the exposed surface of the member 14. In other words, the area of the boundary surface where the liquid fuel F contacts the gas phase increases according to the exposed area of the liquid supply member 14.

ここで、燃料タンク３内に液体供給部材１４を立設した場合、燃料タンク３内に十分な液体燃料Ｆが収容されている状態では、図２（ａ）に示すように液体供給部材１４の露出面積は少ない。発電反応が進行して液体燃料Ｆが消費されると、図２（ｂ）に示すように液体燃料Ｆの液面が低下するため、それに伴って液体供給部材１４の露出面積が増加する。すなわち、液体供給部材１４の露出面積（液体燃料Ｆが気相と接する境界面の面積）は、液体燃料Ｆの減少量に応じて増加することになる。   Here, when the liquid supply member 14 is erected in the fuel tank 3, the liquid supply member 14 of the liquid supply member 14 is shown in FIG. 2A in a state where sufficient liquid fuel F is accommodated in the fuel tank 3. The exposed area is small. When the power generation reaction proceeds and the liquid fuel F is consumed, the liquid level of the liquid fuel F decreases as shown in FIG. 2B, and accordingly, the exposed area of the liquid supply member 14 increases. That is, the exposed area of the liquid supply member 14 (the area of the boundary surface where the liquid fuel F is in contact with the gas phase) increases according to the amount of decrease in the liquid fuel F.

図２（ａ）に示したように、燃料タンク３内に十分な液体燃料Ｆが収容されている状態、言い換えると発電反応の開始当初は、液体燃料Ｆに混入した水の量も少ないため、液体燃料Ｆの液面から気化した気化成分量によっても、所定の電池出力を得ることができる。なお、この状態での電池出力を高めるために、液体供給部材１４の一部を液体燃料Ｆの液面から露出させておいてもよい。この状態から発電反応が進行すると、液体燃料Ｆが消費されて液面が低下すると同時に、液体燃料Ｆに混入した水分量も増加する。   As shown in FIG. 2 (a), in a state where sufficient liquid fuel F is stored in the fuel tank 3, in other words, at the beginning of the power generation reaction, the amount of water mixed in the liquid fuel F is small, A predetermined battery output can also be obtained by the amount of vaporized component vaporized from the liquid level of the liquid fuel F. In order to increase the battery output in this state, a part of the liquid supply member 14 may be exposed from the liquid surface of the liquid fuel F. When the power generation reaction proceeds from this state, the liquid fuel F is consumed and the liquid level decreases, and at the same time, the amount of water mixed in the liquid fuel F increases.

この際、図２（ｂ）に示したように、液体燃料Ｆの液面が低下するにつれて液体供給部材１４の露出面積も増加する。すなわち、液体燃料Ｆの液面の低下に伴って、液体供給部材１４による液体燃料Ｆの気化面積（液体燃料Ｆが気相と接する境界面の面積）が増加する。従って、燃料タンク３内の液体燃料Ｆの残存量の減少と水分の混入量の増加に伴う液体燃料Ｆの気化量の低下を、液体供給部材１４の露出面積（液体燃料Ｆの気化面積）を増加させることで補うことが可能となる。   At this time, as shown in FIG. 2B, the exposed area of the liquid supply member 14 increases as the liquid level of the liquid fuel F decreases. That is, as the liquid level of the liquid fuel F decreases, the vaporization area of the liquid fuel F by the liquid supply member 14 (the area of the boundary surface where the liquid fuel F contacts the gas phase) increases. Therefore, the decrease in the amount of liquid fuel F in the fuel tank 3 and the decrease in the amount of vaporization of the liquid fuel F accompanying the increase in the amount of mixed water are reduced by the exposed area of the liquid supply member 14 (vaporization area of the liquid fuel F). It can be compensated by increasing.

これによって、発電反応の進行に伴って液体燃料Ｆの残存量が減少し、かつ水分の混入量が増加することで低下傾向が増加する電池出力を維持することができる。このように、燃料タンク３内に立設した液体供給部材１４は、液体燃料Ｆの濃度変化（濃度低下）に応じて、液体燃料Ｆが気相と接する境界面の面積を変化（増加）させる燃料制御手段として機能するため、ＤＭＦＣ１の電池出力を安定に保つことが可能となる。   As a result, it is possible to maintain the battery output in which the remaining amount of the liquid fuel F decreases with the progress of the power generation reaction and the decreasing tendency increases as the amount of moisture mixed in increases. As described above, the liquid supply member 14 erected in the fuel tank 3 changes (increases) the area of the boundary surface where the liquid fuel F is in contact with the gas phase in accordance with the concentration change (concentration decrease) of the liquid fuel F. Since it functions as a fuel control means, the battery output of DMFC 1 can be kept stable.

燃料制御手段としての液体供給部材１４は、上述したように液体燃料Ｆを毛管力で吸上げることが可能な織布や不織布等で形成することが好ましく、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリ乳酸、ナイロン、綿、羊毛等の不織布が使用される。具体的な液体供給部材１４の構成材料としては、バイリーン（商品名、バイリー社製）、オイコス（商品名、日清紡社製）、スパンボンド（商品名、東洋紡社製）、ポシブル、エルタス、ベンリーゼ（商品名、旭化成社製）、クラフレックス（商品名、クラレ社製）、ラクトロン（商品名、カネボウ合繊社製）、ユニベックス、マソックス、ウイウイ、ナイエース、エルベス、アルマーシ、テラマック（商品名、ユニチカ社製）等が挙げられる。   The liquid supply member 14 as the fuel control means is preferably formed of a woven fabric or a non-woven fabric that can suck up the liquid fuel F by capillary force as described above. For example, polyethylene, polypropylene, polyester, polylactic acid, Nonwoven fabrics such as nylon, cotton and wool are used. Specific constituent materials of the liquid supply member 14 include: Bileen (trade name, manufactured by Bailey), Oikos (trade name, manufactured by Nisshinbo), Spunbond (trade name, manufactured by Toyobo), Posible, Ertas, Benrise ( Product name, manufactured by Asahi Kasei Co., Ltd., Kuraflex (product name, manufactured by Kuraray Co., Ltd.), Lactron (product name, manufactured by Kanebo Gosei Co., Ltd.), Universex, Masox, Wii, Niace, Elves, Almerci, Terramac (trade name, manufactured by Unitika) ) And the like.

また、液体供給部材１４を燃料タンク３内に設置するにあたって、液体供給部材１４は例えば図３に示すように立設状態（液体燃料Ｆの液面に対して垂直配置した状態）で燃料タンク３内に並列配置する。液体燃料Ｆの気化面積を増やすためには、液体供給部材１４の設置数（枚数）を増加すればよい。この際、図４に示すように、液体供給部材１４を格子状に配置することも有効である。さらに、液体燃料Ｆの減少に伴って液体燃料Ｆの気化面積の増加割合を増やすためには、例えば図５ないし図８に示すように、液体供給部材１４の下部側の表面積を増大させることが有効である。   Further, when the liquid supply member 14 is installed in the fuel tank 3, the liquid supply member 14 is in a standing state (a state in which the liquid supply member 14 is arranged perpendicular to the liquid level of the liquid fuel F), for example, as shown in FIG. 3. In parallel. In order to increase the vaporization area of the liquid fuel F, the number (number) of the liquid supply members 14 may be increased. At this time, as shown in FIG. 4, it is also effective to arrange the liquid supply members 14 in a lattice pattern. Furthermore, in order to increase the increase rate of the vaporized area of the liquid fuel F as the liquid fuel F decreases, for example, as shown in FIGS. 5 to 8, the surface area on the lower side of the liquid supply member 14 may be increased. It is valid.

図５は高さが異なる複数の液体供給部材１４を液体燃料Ｆの減少に伴って露出面積が増大するように配置した例を示している。図６はさらに図５に示した液体供給部材１４を格子状に配置した状態を示している。また、図７は三角形状の液体供給部材１４を液体燃料Ｆの減少に伴って露出面積が増大するように配置した例を示している。図８はさらに図７に示した液体供給部材１４を格子状に配置した状態を示している。このような液体供給部材１４によれば、液体燃料Ｆが少なくなるにつれて液体供給部材１４の露出面積、すなわち液体燃料Ｆの気化面積の増加割合を増やすことができる。これは液体燃料Ｆが少なくなるにつれて急激に燃料濃度が低下する場合に有効である。   FIG. 5 shows an example in which a plurality of liquid supply members 14 having different heights are arranged so that the exposed area increases as the liquid fuel F decreases. FIG. 6 further shows a state in which the liquid supply members 14 shown in FIG. 5 are arranged in a grid pattern. FIG. 7 shows an example in which the triangular liquid supply member 14 is arranged such that the exposed area increases as the liquid fuel F decreases. FIG. 8 further shows a state in which the liquid supply members 14 shown in FIG. 7 are arranged in a grid pattern. According to such a liquid supply member 14, as the liquid fuel F decreases, the increase rate of the exposed area of the liquid supply member 14, that is, the vaporization area of the liquid fuel F can be increased. This is effective when the fuel concentration rapidly decreases as the liquid fuel F decreases.

燃料制御手段は燃料タンク３内に立設した液体供給部材１４に代えて、例えば図９に示すようにして液体供給部材１４の露出面積を変化させるようにしてもよい。図９に示す燃料制御手段は、燃料タンク３内に巻き取り状態で配置された液体供給部材１４と、この液体供給部材１４の一端を液体燃料Ｆの液面から上の空間に引き上げる機構１９とを有している。このような燃料制御手段においては、液体燃料Ｆの減少に伴って液体供給部材１４の露出面積を増やすことによって、ＤＭＦＣ１の電池出力を安定に保つことができる。この場合、センサ等で検知して液体供給部材１４の露出面積を制御するようにしてもよい。   The fuel control means may change the exposed area of the liquid supply member 14 as shown in FIG. 9, for example, instead of the liquid supply member 14 standing in the fuel tank 3. The fuel control means shown in FIG. 9 includes a liquid supply member 14 disposed in a wound state in the fuel tank 3, and a mechanism 19 for pulling up one end of the liquid supply member 14 from the liquid level of the liquid fuel F to the upper space. have. In such a fuel control means, by increasing the exposed area of the liquid supply member 14 as the liquid fuel F decreases, the battery output of the DMFC 1 can be kept stable. In this case, the exposure area of the liquid supply member 14 may be controlled by detection with a sensor or the like.

前述した液体供給部材１４を燃料タンク３内に立設したパッシブ型（内部気化型）ＤＭＦＣ（実施例）の電池出力の測定結果を、燃料タンク３内に何も設置していないＤＭＦＣ（比較例）と比較して図１０に示す。図１０から明らかなように、燃料タンク３内に何も設置していない比較例のＤＭＦＣは、出力が時間の経過と共に急激に低下しているのに対して、液体供給部材１４を燃料タンク３内に立設した実施例のＤＭＦＣは、長時間にわたって安定した出力が得られている。このように、この実施形態のＤＭＦＣによれば、電池出力の安定化を図ることができる。   The measurement result of the battery output of the passive type (internal vaporization type) DMFC (Example) in which the liquid supply member 14 is erected in the fuel tank 3 is used as the DMFC in which nothing is installed in the fuel tank 3 (Comparative Example). 10 is shown in FIG. As is clear from FIG. 10, the DMFC of the comparative example in which nothing is installed in the fuel tank 3 has the output rapidly decreased with time, whereas the liquid supply member 14 is replaced with the fuel tank 3. The DMFC of the embodiment standing up inside can obtain a stable output for a long time. Thus, according to the DMFC of this embodiment, the battery output can be stabilized.

なお、上述した実施形態においては、本発明の燃料電池をパッシブ型（内部気化型）ＤＭＦＣに適用した例について説明したが、本発明はこれに限られるものではなく、燃料タンクから気化した液体燃料の気化成分を燃料極側に供給するものであれば、種々の燃料電池に適用可能である。   In the above-described embodiment, the example in which the fuel cell of the present invention is applied to a passive (internal vaporization) DMFC has been described. However, the present invention is not limited to this, and liquid fuel vaporized from a fuel tank is used. As long as the vaporized component is supplied to the fuel electrode side, it can be applied to various fuel cells.

本発明の一実施形態による燃料電池の構成を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the structure of the fuel cell by one Embodiment of this invention. 図１に示す燃料電池における燃料タンク内の液体燃料の減少に伴う液体供給部材の露出面積の増加状態を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the increase state of the exposed area of the liquid supply member accompanying the reduction | decrease of the liquid fuel in the fuel tank in the fuel cell shown in FIG. 図１に示す燃料電池における液体供給部材の設置状態の一例を示す斜視図である。It is a perspective view which shows an example of the installation state of the liquid supply member in the fuel cell shown in FIG. 図３に示す液体供給部材の変形例を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the modification of the liquid supply member shown in FIG. 図１に示す燃料電池における液体供給部材の設置状態の他の例を示す斜視図である。FIG. 6 is a perspective view showing another example of the installation state of the liquid supply member in the fuel cell shown in FIG. 1. 図５に示す液体供給部材の変形例を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the modification of the liquid supply member shown in FIG. 図１に示す燃料電池における液体供給部材の設置状態のさらに他の例を示す斜視図である。FIG. 6 is a perspective view showing still another example of the installation state of the liquid supply member in the fuel cell shown in FIG. 1. 図７に示す液体供給部材の変形例を示す斜視図である。It is a perspective view which shows the modification of the liquid supply member shown in FIG. 図１に示す燃料電池における燃料制御手段の変形例を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the modification of the fuel control means in the fuel cell shown in FIG. 本発明の実施例によるＤＭＦＣの出力例を示す図である。It is a figure which shows the example of an output of DMFC by the Example of this invention.

符号の説明Explanation of symbols

１…パッシブ型ＤＭＦＣ、２…燃料電池セル、３…燃料タンク、４…気液分離層、５…アノード触媒層、６…アノードガス拡散層、７…カソード触媒層、８…カソードガス拡散層、９…電解質膜、１０…アノード導電層、１１…カソード導電層、１４…液体供給部材、１５…保湿層、１６…表面層、１７…空気導入口。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Passive type DMFC, 2 ... Fuel cell, 3 ... Fuel tank, 4 ... Gas-liquid separation layer, 5 ... Anode catalyst layer, 6 ... Anode gas diffusion layer, 7 ... Cathode catalyst layer, 8 ... Cathode gas diffusion layer, DESCRIPTION OF SYMBOLS 9 ... Electrolyte membrane, 10 ... Anode conductive layer, 11 ... Cathode conductive layer, 14 ... Liquid supply member, 15 ... Moisturizing layer, 16 ... Surface layer, 17 ... Air inlet.

Claims (5)

燃料極と、空気極と、前記燃料極と前記空気極とに挟持された電解質膜とを有する膜電極接合体と、
液体燃料を収容する燃料タンクと、
前記膜電極接合体の燃料極と前記燃料タンクとの間に配置され、前記燃料タンクから気化した前記液体燃料の気化成分を通過させる気液分離層と、
前記液体燃料の濃度変化に応じて前記液体燃料が気相と接する境界面の面積を変化させる燃料制御手段と
を具備することを特徴とする燃料電池。 A membrane electrode assembly having a fuel electrode, an air electrode, and an electrolyte membrane sandwiched between the fuel electrode and the air electrode;
A fuel tank containing liquid fuel;
A gas-liquid separation layer disposed between the fuel electrode of the membrane electrode assembly and the fuel tank, and allowing a vaporized component of the liquid fuel vaporized from the fuel tank to pass through;
A fuel cell comprising: fuel control means for changing an area of an interface where the liquid fuel is in contact with the gas phase in accordance with a change in the concentration of the liquid fuel. 請求項１記載の燃料電池において、
前記燃料制御手段は、前記燃料タンク内の前記液体燃料の減少量に応じて前記液体燃料が気相と接する境界面の面積が増加するように、前記燃料タンク内に配置された液体供給部材を有することを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein
The fuel control means includes a liquid supply member disposed in the fuel tank so that an area of a boundary surface where the liquid fuel is in contact with the gas phase increases according to a decrease amount of the liquid fuel in the fuel tank. A fuel cell comprising: 請求項２記載の燃料電池において、
前記液体供給部材は前記液体燃料を毛管力で吸上げる織布または不織布からなることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 2, wherein
The fuel cell according to claim 1, wherein the liquid supply member is made of a woven fabric or a non-woven fabric that sucks up the liquid fuel by a capillary force. 請求項２または請求項３記載の燃料電池において、
前記液体供給部材は前記燃料タンク内に立設されていることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 2 or claim 3,
The fuel cell according to claim 1, wherein the liquid supply member is erected in the fuel tank. 請求項２または請求項３記載の燃料電池において、
前記燃料制御手段は前記燃料タンク内に配置された前記液体供給部材の一端を前記燃料タンク内の液面から上の空間に引き上げる機構を有することを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 2 or claim 3,
2. The fuel cell according to claim 1, wherein the fuel control means has a mechanism for pulling up one end of the liquid supply member disposed in the fuel tank from a liquid level in the fuel tank to an upper space.
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