JP2006502530A - 膜式電気化学的電池スタック - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、膜式電気化学的電池(Membrane based electrochemical cells)に関し、より具体的には、陽子交換膜(PEM(proton exchange membrane))燃料電池スタックに関する。本発明は、これらのPEM燃料電池スタックの新規な製造方法についても記述する。
膜方式電気化学的電池、特に陽子交換膜(PEM)燃料電池は、よく知られている。PEM燃料電池は、実質的に環境排出物なしに化学エネルギーを電力に変換するとともに、エネルギーが貯蔵されるのではなく、供給燃料から抽出される点においてバッテリーとは異なる。したがって、燃料電池は、充電/放電サイクルに拘束されず、燃料が連続的に供給される限り、所定の電力出力を維持することができる。燃料電池研究と実用化への巨額の投資は、この技術が市場において相当な可能性を有することを示すものである。しかしながら、従来型発電技術と比較しての燃料電池のコストが高いことが、その普及を遅らせている。燃料電池の製造および組立のコストは、それに含まれる材料および労力のために、高くなる可能性がある。実際に、燃料電池のコストの85%までが、製造によるものとなる可能性がある。
いくつかの従来式方法が、Schmidらの米国特許第6,080,503号、Chiらの米国特許第4,397,917号、およびEppらの米国特許第5,176,966号に記載されている。しかしながら、そのような従来式方法には顕著な欠点が伴っていた。
同様に、Chiらの米国特許第4,397,917号は、燃料電池スタック内のサブユニットの製作について記載しており、取り扱いおよび試験が容易になると報告している。しかしながら、この設計は、構成要素間、およびサブユニット間の従来式シーリングに頼っている。さらに、サブユニットを内部的に貫通するマニホルドはない。
1)特定の流動場(燃料、酸化剤、および冷却剤)のそれぞれの未使用マニホルド開口/ポートをシールすること。例えば、酸化剤流動場の場合には、燃料および冷却剤の配送に使用されるポートを、その外周まわりでシールして、これらの入力流の混合を防止しなければならない。
2)MEA層内部の反応物の漏れを防止するために、膜電極接合体(MEA)内部のすべてのポートをシールすること。
3)特定のスタック設計によって処方される方法において、型または治具の内部に、(前述のように適切にシールされている)これらの構成要素を積層すること。治具内で部品が組み立てられると、樹脂が周囲まわりに導入される。真空トランスファー成形または射出成形技法を使用して、樹脂は、カセット複合体の縁端中に送りこまれる。硬化すると、樹脂は、構造支持および組立体上の縁端シーリングをもたらす。
本願発明者らは、また、スタックまたはモジュール内部のマニホルドポートをシーリングする革新的な方法、ならびにより労力が少なく、かつより大量生産工程に適する、スタックまたはモジュール周囲をシーリングする方法も開発した(参照により本明細書に組み入れてある、米国特許仮出願第60/337,851号を参照のこと)。
本発明は、上述のものを含む、従来式スタックおよび関係する方法に対する顕著な改良を提供するものである。特に、本発明は、バイポーラプレートを使用する燃料電池スタックを含む、改良型電気化学的カセットおよび燃料電池カセットを提供する。それぞれのシールされたスタックモジュールは、本明細書では「燃料電池カセット」または「電気化学的カセット」と呼ぶが、これは、接着内部マニホルディングを有して、シールされて内臓式ユニットを形成する、電気化学的構成要素の組立体である。これらの電気化学的カセットまたは燃料電池カセットは、標準化仕様を達成するように設計することができる。
説明の目的で、シール工程は次のように行われる。バイポーラプレートに刻み込まれたチャネルを通過する、シール材は、隣接するMEAに接着してシールを生成しなくてはならないだけでなく、多孔質GDL部分を貫通してバイポーラプレートと非多孔質イオン伝導性膜の間に気密および/または液密シールを提供しなくてはならない。より具体的には、MEA上のGDLの表面へのシーリングのみでは、反応物がGDLを通過して、シールしようとするスタックの領域に進入する可能性がある。これは、ガス状反応物(すなわち、水素)の使用において特に重要であり、この場合にはGDLの多孔質性によって、多量の脱出が起こることがある。これは、液体反応物(すなわち、メタノール)の場合には、燃料およびGDLの特性に応じて、問題となったり、ならなかったりする。
本発明の関連する観点を以下で考察する。
本発明は、電気化学的用途における使用に適する多様なカセットを提供する。上述のように、本発明のカセットは、特に燃料電池における使用に好適である。
図1は、本発明の燃料電池スタック10の一実施態様を示す。本明細書に記述する方法によって形成されて、任意の数のMEA、冷却剤流動場、およびバイポーラプレートを含む燃料電池カセット1が、圧縮手段5によって上端および下端のエンドプレート3aおよび3bの間に配置されている。燃料電池カセットは、カセットの上端および下端にターミナルプレートまたはエンドプレートを使用することも可能であり、このようなターミナルプレートは、バイポーラプレート構造の半分(すなわち、1つの流動場面(flow field face)のみ)からなる。MEAは、当該技術分野で知られているか、または市販されている材料から製作することができる。この好ましい実施態様においては、MEAは、触媒効果利用カーボン紙をNAFION過フッ素化スルホン酸膜(米国E.I. DuPont de Nemours and Companyが市販)の両側面にホットプレス加工することによって製造される。燃料15、酸化剤19、および冷却剤17の入力および出力を示してある。
MEA内部のGDLの多孔質性の特性のせいで、バイポーラプレートのシーリング溝に導入されたシール材は、GDLに浸透してMEAのマニホルドポートをシールする。シーリング後のMEA40の燃料流動場面の写真を図2に示してあり、ここではMEA40は、カセットから切り出して、酸化剤19および冷却剤17ポートがシールされて、燃料ポート15が開放されたままであることを示している。従来式方法においては、ポリマー膜は、GDLを超えて延びて、シール目的のフレームを提供することが必要であった。結果的に、これは、製造コストを増大させることになる。それとは異なり、本発明は、GDLおよびポリマー膜が、実質的に同一の寸法および形状のときに、シーリングを行うことを可能にする。このことは、本発明において使用するMEAが、製造コストを相応に低減した上で、連続的に製作することができるので、有利である。
図6は、シーリングチャネルおよびシール材穴のパターンの、さらに別の実施態様を示し、ここではシーリング溝23には、周囲9およびシール材穴21の両方を介してシール材が供給され、燃料ポート15および冷却剤ポート17をシールする。
非常に基礎的な組立設計においては、図7に示すように、MEA13は、2つのターミナルプレート25aおよび25bの間に配置される。しかしながら、別の好ましい実施態様における、組立設計では、ターミナルプレート、MEA、バイポーラプレート、第2のMEA、および第2のターミナルプレートをこの順番で含む。
例示組立体設計について記述したが、燃料電池は、最終燃料電池カセットの出力要件に応じて、一緒に組み立てた任意所望の数の構成要素を有することができることを、当業者は認識するであろう。特定の設計とは関係なく、組立体内の各構成要素のポートが、その他の構成要素のポートと位置合わせされるように、構成要素が組み立てられる。図8に示すように、組立体30は、型またはキャビティー31内に配置されて、簡単なクランプまたはボルトパターンなどの適当な圧縮手段35を用いて、上端プレート33によって型内部の定位置に保持される。シール材穴を利用する場合には、上端プレートも、シール材をそこから組立体に導入することのできる穴を包含することになる。
流動場設計の柔軟性が向上することで、カセット効率が向上し、またさらにカセット設計の拡張性がもたらされる。すなわち、本発明の意図するカセットは、同様の電力出力を有する既存の燃料電池よりも概して小さいカセットにより生成される、比較的大きなまたは比較的小さな電力出力を有するものである。
その他の好ましい複合膜電極接合体は、触媒層(ある場合には)の部分を有する積層膜電極接合体と、周囲から除去したガス拡散層とを含み、その結果として、イオン導電性層が、複合膜電極接合体の周囲まわりに露出される。
本発明の新規な構成によって、MEAの同一表面の部分を酸化剤および燃料に露出させることによって、いくつかの燃料電池カセットにおいて観察されることのある「短絡」過程が回避される。この短絡過程は、大部分はMEAの同一表面の一部が酸化剤および燃料に露出されることに起因し、この結果として、MEA層からの電力出力が低下すること、例えば、MEA表面と接触していない流動場に導入されていない試薬へ露出されたMEAの部分が、MEAの有効表面積を減少させることになる。その結果として、MEAの表面積に比例する、燃料電池電気出力も減少する。
本発明の他の好ましい実施態様においては、1つまたは2つ以上の燃料電池カセットを製造し、次いで、1つまたは2つ以上の圧縮ガスケットおよびエンドプレートと一緒に、互いにスタックに配置する。貫通ボルト、束縛(tie down)またはその他の機械式締結具などの圧縮手段を、燃料電池スタックに取り付けて、燃料電池カセットおよびエンドプレートを機械的にシールする。
本発明の好ましい燃料電池カセットを、以下の説明用の実施態様によって、さらに説明するが、この説明用の実施態様は、説明のためだけのものであり、本発明をそこに開示する特定の成分および量に限定するものではない。
真空式樹脂トランスファー成形
図3に示す溝およびシール材穴のパターンを使用して、バイポーラプレートを、ポリマーグラファイト複合材中に(片側に酸化剤流動場、反対側に燃料流動場を備えて)機械加工した。MEAは、既知の工程を使用して製作し、図7に示すパターンに従って、例えば、マニホルド穴と同一パターンを有するバイポーラプレートと同一の外部寸法に、名目どおり切り出した。6つのMEA、5つのバイポーラプレート、および2つのターミナルプレートを、図8に示す型内で、次の順序で組み立てた。すなわち、ターミナルプレート、MEA、バイポーラプレート、MEA、バイポーラプレート、MEA、バイポーラプレート、MEA、バイポーラプレート、MEA、バイポーラプレート、MEA、ターミナルプレートの順である。組立体は、シリコーン樹脂Silastic M(米国、ミシガン州ミドランド、Dow Corning Corporation市販)を用いて、23インチHgの真空で約90秒間かけてカプセル化した。
圧力式樹脂トランスファー成形
燃料電池スタックは、エンドプレート、複合MEAおよびバイポーラプレートから、シリコーン中へのカプセル化によって製作した。エンドプレートは、水素入出力、空気入出力、および冷却剤入出力、ならびにシール材追加用穴、のためのマニホルドに対応するねじ切り穴を有するアルミニウムから機械加工した。これらのエンドプレートは、接触抵抗および腐食安定性を改良するために金でコーティングし、それによって、エンドプレートと電流収集装置としての機能を果した。MEAは、より大きな5層片(触媒およびガス拡散層を両側に有する膜)から切り出し、シリコーンガスケットを、周囲に接着した(例えば、図13を参照)。MEAのガスケット部分に、マニホルドポートおよびシール材穴に対応して、穴をパンチ加工した。バイポーラプレートは、2つの変種:燃料流動場および酸化剤流動場[A−A]を備えるもの、ならびに燃料流動場および冷却剤流動場[A−B]を備えるものを、グラファイトポリマー複合材から機械加工した。スタックは、次の順番の部品で製作した。
この組立体を、図8に示す型と同様な型に配置して、位置決めして軽く締め付けた。2液性シリコーンSilastic T2(米国、ミシガン州The Dow Corning Corporation of Midlandが市販)を、静的ミキサを介して手操作で汲み上げ(<5PSI)て、4つのシール材ポートのそれぞれに入れた。未硬化のシリコーンは、シール材マニホルドを通過して、シール材チャネルを介してスタック全体に移動する。スタックの外部は、シール材マニホルドを介して樹脂を継続的に押出すことによって、未硬化の樹脂で包囲し、それによって閉じ込められた空気を放出した。スタックおよび型は、80℃の炉で1時間で迅速に硬化させた、一旦、結果として得られる燃料電池スタックを型から外すと、全体の適当なシーリングを保証するために、10PSIまでの漏れ試験を実施した。
標準射出成形
自動射出成形を利用する上で、上述の方式を、ほとんど変更をすることがない。2液性樹脂(例えば、実施例1で使用したシリコーン)を使用することによって、真空に引くのではなく、内部ポートに圧力をかけることによって、樹脂をチャネルに注入できることを示した。熱可塑性樹脂の従来型射出成形に対して、使用する型は、関連する温度および圧力に対処しなくてはならない。溶融樹脂を、注入穴の中および組立体の縁端まわりに注入して、冷却、硬化させる。注入速度特性、パック圧力、および冷却時間は、構成要素損傷の可能性を最小化すること、ならびに収縮/歪曲を制御して最終部分のシーリングを確保するために、最適化される。最後に、燃料電池カセットを型から取り外す。
本発明の以上の記述は、単に説明のためのものであり、本発明の主旨または範囲から逸脱することなく、変更および修正を行うことができると理解される。
Claims (39)
- 電気化学的カセットであって、
少なくとも2つのプレートと接触するように適合された少なくとも1つの膜電極接合体であって、各プレートが、1つまたは2つ以上の流動場を含み、該流動場のそれぞれが、少なくとも1つの溝を含み、前記流動場が、酸化剤流動場、燃料流動場、および冷却剤流動場からなる群から選択される、前記膜電極接合体を含み、
各膜電極接合体および各プレートが、少なくとも1つの酸化剤マニホルド開口と、少なくとも1つの燃料マニホルド開口とを含み、各マニホルド開口が、カセットの厚さを貫通して延びており、
各プレートが、少なくともその厚さの一部分を貫通して延びる、少なくとも1つのシール材チャネルを有し、
前記1つまたは2つ以上の膜電極接合体およびプレートが組み立てられて、その周囲のまわりをシール材によってカプセル化され、
前記シール材が、前記1つまたは2つ以上のプレートの、それぞれのチャネルを同時にシールし、材料を特定の流動場に配送することを意図しない反応物マニホルド開口を選択的に阻止する、電気化学的カセット。 - 各膜電極接合体および各プレートが、少なくとも1つの冷却剤マニホルド開口を含み、各冷却剤マニホルド開口が、カセットの厚さを貫通して延びる、請求項1に記載の電気化学的カセット。
- 各プレートが、ゼロまたは1つの酸化剤流動場を有するとともに、ゼロまたは1つの燃料流動場を有する、請求項1に記載の電気化学的カセット。
- 各膜電極接合体が、燃料流動場および酸化剤流動場と接触する、請求項1に記載の電気化学的カセット。
- 電気化学的カセットが燃料電池カセットである、請求項1〜4のいずれかに記載の電気化学的カセット。
- 各マニホルド開口が、マニホルド開口とプレートの周囲とを包囲するチャネルによって画定される領域と実質的に同じ断面積を有する、開口である、請求項5に記載の燃料電池カセット。
- 冷却剤流動場を有する、少なくとも1つのプレートを含む、請求項2に記載の電気化学的カセット。
- 第1のおよび第2の流動場が接触するように位置合わせされている、第1の冷却剤流動場を有する第1のプレートと、第2の冷却剤流動場を有する第2のプレートとを含む、請求項2に記載の電気化学的カセット。
- 少なくとも1つの冷却剤チャネルが、各膜電極接合体と各プレートの間、または隣接するプレート間に配置されている、請求項5に記載の燃料電池カセット。
- 各流動場が、プレートの一部分を通過して延びる複数の相互接続された溝を含み、該溝を介して材料が流動可能である、請求項5に記載の燃料電池カセット。
- 各膜電極接合体が、触媒を含む2つのガス拡散層の間に配置された、イオン伝導性層を含む、請求項5に記載の燃料電池カセット。
- 各膜電極接合体が、燃料電池カセットと実質的に同じ断面積を有する、請求項11に記載の燃料電池カセット。
- 各膜電極接合体が、ガス拡散層と積層材の周囲を包囲するガスケットとの間に配置された、イオン伝導性層を有する、複合膜電極接合体を含む、請求項11に記載の燃料電池カセット。
- シール材チャネルの少なくとも一部分が、膜電極接合体のガスケットに隣接する、請求項13に記載の燃料電池カセット。
- シール材チャネルが、膜電極接合体のガスケットと積層材との境界に隣接する、請求項13に記載の燃料電池カセット。
- 実質的にシール材チャネル全体が、膜電極接合体のガスケットと接触している、請求項13に記載の燃料電池カセット。
- 実質的にシール材チャネル全体が、膜電極接合体のガス拡散層と接触している、請求項13に記載の燃料電池カセット。
- 樹脂が、熱硬化性または熱可塑性の材料である、請求項1〜4のいずれかに記載の電気化学的カセット。
- 熱可塑性材料が、熱可塑性オレフィンエラストマー類、熱可塑性ポリウレタン、プラストマー、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素化ポリプロピレンおよびポリスチレンからなる群から選択される、請求項18に記載の電気化学的カセット。
- 樹脂が、10,000〜150,000cPの粘度を有する、請求項18に記載の電気化学的カセット。
- 樹脂が、10,000〜55,000cPの粘度を有する、請求項18に記載の電気化学的カセット。
- 熱硬化性材料が、エポキシ樹脂類、ウレタン類、シリコーン類、フルオロシリコーン類、およびビニルエステル類からなる群から選択される、請求項18に記載の電気化学的カセット。
- シール材チャネルの少なくとも一部が、カセットの1つまたは2つ以上のプレートの周縁に対して開放されており、その結果、カセットをカプセル化する間に、樹脂が前記シール材チャネルに導入される、請求項1に記載の電気化学的カセット。
- 各膜電極接合体およびプレートが、その厚さを貫通して延びる少なくとも1つのシール材穴をさらに含み、該シール材穴が、1つまたは2つ以上のシール材チャネルの少なくとも一部分に接触する、請求項1に記載の電気化学的カセット。
- シール材チャネルの少なくとも一部分が、カセットの1つまたは2つ以上のプレートの周縁に対して開放されている、請求項24に記載の電気化学的カセット。
- シール材または樹脂を、シール材穴の1つまたは2つ以上を介して、またはプレートの周囲まわりのシール材チャネル開口を介して、燃料電池カセットに導入することのできる、請求項25に記載の電気化学的カセット。
- シール材または樹脂が、圧力式樹脂トランスファーまたは真空式樹脂トランスファーによって導入される、請求項26に記載の電気化学的カセット。
- シール材または樹脂が、約+15psi〜約−15psiの圧力差の下で導入される、請求項27に記載の電気化学的カセット。
- シール材または樹脂が、0psi〜約50psiの正圧力下の圧力式樹脂トランスファーによって導入される、請求項27に記載の電気化学的カセット。
- シール材または樹脂が、約750Torr〜約1mTorrの部分圧力下で、真空式樹脂トランスファーによって導入される、請求項27に記載の電気化学的カセット。
- (a)請求項1〜4のいずれかに記載の、少なくとも1つの電気化学的カセット;
(b)反応物マニホルド開口(単数または複数)と位置合わせされた、1つまたは2つ以上の開口を有する、少なくとも1つのエンドプレートを含む燃料電池スタックであって、
前記エンドプレートが、1つまたは2つ以上の電気化学的カセットの、スタックの上端および/または下端に組み付けられ、その結果、前記エンドプレートの開口が、燃料マニホルド開口、酸化剤開口、および任意選択で冷却剤マニホルド開口と位置合わせされている、前記燃料電池スタック。 - エンドプレートが、樹脂によるカプセル化以前、かつシール材の導入以前に、電気化学的カセット(単数または複数)に組み付けられて、その結果エンドプレートおよび燃料電池カセット(単数または複数)が、組合せでカプセル化されてシールされる、請求項31に記載の燃料電池スタック。
- 圧縮手段をスタックに適用して、燃料電池スタックに追加の圧縮力を加える、請求項32に記載の燃料電池スタック。
- エンドプレートが、電気化学的カセット(単数または複数)のカプセル化後に、1つまたは2つ以上の電気化学的カセットに取り付けられる、請求項31に記載の燃料電池スタック。
- エンドプレートが、圧縮シールによって取り付けられる、請求項34に記載の燃料電池スタック。
- 圧縮手段をスタックに適用して、燃料電池スタックに圧縮力を加える、請求項35に記載の燃料電池スタック。
- 少なくとも1つのエンドプレートが、熱硬化性ポリマー、熱可塑性ポリマー、金属、または金属合金からなる、請求項31に記載の燃料電池スタック。
- エンドプレートの少なくとも1つが、充填材入りポリマー複合材からなる、請求項31に記載の燃料電池スタック。
- 充填材入りポリマー複合材が、ガラスファイバ強化熱可塑性材料またはグラファイト強化熱可塑性材料である、請求項38に記載の燃料電池スタック。
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