JP2006213972A - Scraping blade in precipitate scraping type electrolyzer - Google Patents

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Koichi Uozumi
浩一 魚住
Masatoshi Iizuka
政利 飯塚
Takashige Ogata
孝成 尾形
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To smoothly scrape-off an objective element precipitated on an electrode, and to prevent the sticking of scraping blades to the precipitate. <P>SOLUTION: The scraping blades 2 in the precipitate scraping type electrolyzer 1 scrape and recover an objective element precipitated on a cylindrical electrode provided in an electrolytic cell at the time of electrolytic refining in the electrolytic cell. The scraping blades 2 are provided around a rotary electrode 4 rotating almost at the center of the cylindrical electrode 5 in a state of being divided into several pieces in the axial direction of the rotary electrode 4, and are tilted with respect to the rotary axis of the rotary electrode 4. In this case, preferably, the blades are tilted upward obliquely in the rotary direction so as to scrape off the precipitated objective element 6 toward the bottom part of the electrolytic cell 3. <P>COPYRIGHT: (C)2006,JPO&NCIPI

Description

本発明は、析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃に関する。さらに詳述すると、本発明は、溶媒塩中での電気分解精製により金属ウランなどの目的元素を析出させて回収する過程において、析出した元素を掻き取り回収するために用いる掻き取り刃の構造の改良に関する。   The present invention relates to a scraping blade in a precipitate scraping type electrolytic apparatus. More specifically, the present invention relates to a structure of a scraping blade used for scraping and collecting a deposited element in a process of depositing and collecting a target element such as metal uranium by electrolysis purification in a solvent salt. Regarding improvements.

溶媒塩を用いた金属燃料再処理では、溶媒塩中での電気分解によって電極上に析出した目的元素を以下のような電解精製工程を経ることにより回収している。すなわち、ウラン、超ウラン元素(以下、ウランの場合について述べる)を核分裂生成物から分離するために、共晶塩化リチウム−塩化カリウム等の溶媒塩を溶媒とし、陽極に再処理すべき金属燃料を装荷し、陰極に鉄などの金属を用い、両電極間に一定の電流を流す。これにより、陽極に装荷した金属元素(ウラン)をイオンとして溶媒塩中に溶解させ、この溶媒塩中のイオンを陰極にて金属に還元する。このような電解精製工程では、陽極でのイオンへのなりやすさ、あるいは陰極での金属への還元されやすさの違いから、ウランを核分裂生成物等の不要元素と分離することができる。   In metal fuel reprocessing using a solvent salt, the target element deposited on the electrode by electrolysis in the solvent salt is recovered through the following electrolytic purification process. That is, in order to separate uranium and transuranium elements (hereinafter, described in the case of uranium) from fission products, a solvent salt such as eutectic lithium chloride-potassium chloride is used as a solvent, and a metal fuel to be reprocessed on the anode Loaded, using a metal such as iron for the cathode, a constant current flows between both electrodes. Thus, the metal element (uranium) loaded on the anode is dissolved as ions in the solvent salt, and the ions in the solvent salt are reduced to metal at the cathode. In such an electrolytic purification step, uranium can be separated from unnecessary elements such as fission products because of the difference in ease of being converted to ions at the anode or the ease of reduction to metal at the cathode.

ここで、以上のような電解精製工程においては、ウランが陰極上で析出して樹枝状に成長することが知られている。そこで、従来、このような析出物を効率良く回収するために、析出したウランを掻き取り、掻き取った析出物(ウラン)を電解装置の下部に設置した網や受け皿、バスケット等で回収するという手段が利用されている。具体的には、例えば、円筒形の電極を使って電解精製を実施する際、一定以上に成長したウラン析出物を電解槽の中で回転する掻き取り刃(スクレーパ)により掻き落とすという構造の電解装置、あるいは、回転する陰極上に析出したウランをその周囲に設けておいた固定的な掻き取り刃により掻き落とすという構造の電解装置が提案され、利用されている(例えば特許文献1参照)。   Here, in the above-described electrolytic purification process, it is known that uranium precipitates on the cathode and grows in a dendritic shape. Therefore, conventionally, in order to efficiently recover such precipitates, the precipitated uranium is scraped, and the scraped precipitates (uranium) are recovered by a net, a tray, a basket, or the like installed at the lower part of the electrolyzer. Means are being used. Specifically, for example, when electrolytic refining is performed using a cylindrical electrode, electrolysis having a structure in which uranium precipitates grown above a certain level are scraped off by a scraping blade (scraper) that rotates in an electrolytic cell. An apparatus or an electrolytic apparatus having a structure in which uranium deposited on a rotating cathode is scraped off by a fixed scraping blade provided around the apparatus has been proposed and used (see, for example, Patent Document 1).

特開平10−332880号公報Japanese Patent Laid-Open No. 10-332880

しかしながら、このように刃でウラン析出物を掻き取る方式の電解装置の場合、析出したウランが溶媒塩を巻き込んで硬くなることから、掻き取り刃が析出物(ウラン)と干渉し、場合によっては掻き取り刃がウランに固着してしまうことがあるという問題がある。このような状態に陥ると、硬化したウランと干渉する結果、掻き取り刃の回転が停止に至る場合もある。   However, in the case of an electrolysis apparatus that scrapes uranium precipitates with a blade in this way, since the precipitated uranium is hardened by entraining the solvent salt, the scraping blade interferes with the precipitate (uranium), and in some cases There is a problem that the scraping blade may stick to uranium. In such a state, the scraping blade may stop rotating as a result of interference with the hardened uranium.

そこで、本発明は、電極上に析出した目的元素をスムーズに掻き落とし、尚かつ刃の固着を防ぐようにした析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃を提供することを目的とする。   Therefore, an object of the present invention is to provide a scraping blade in a precipitate scraping-type electrolysis apparatus that smoothly scrapes off a target element deposited on an electrode and prevents sticking of the blade.

かかる目的を達成するため、本発明者は種々の検討を行った。析出する目的元素を掻き取って回収していくという方式自体、析出物を次々と回収できるという点で優れたものであるが、干渉が起こり、ひいては回転が停止する場合があるという点からすると構造上の問題があると考えられた。そこで検討すると、これまでの掻き取り刃は垂直形状の刃が円周上に複数配置されたものであり、陰極上で成長した析出元素を掻き取って回転方向(周方向)に押し込む作用は発揮するものの、掻き取った析出元素を積極的に下に落とすような構造にはなっていない。このため、掻き取られた析出元素が掻き取り刃と電極の間に堆積し、これが陰極面に残留している析出元素と作用し、あたかもロール状に成長するケースが見られるとの見解が得られるに至り、このような問題を解消するための知見を得るに至った。   In order to achieve this object, the present inventor has conducted various studies. The method of scraping and collecting the target element that precipitates is excellent in that the precipitate can be recovered one after another, but it is structured in that interference may occur and eventually rotation may stop. It was thought that there was a problem above. Considering that, the scraping blades so far have multiple vertical blades arranged on the circumference, and the action of scraping the deposited elements grown on the cathode and pushing it in the rotation direction (circumferential direction) is demonstrated. However, it does not have a structure that positively drops the scraped precipitated elements. For this reason, there is an opinion that scraped deposited elements accumulate between the scraping blade and the electrode, and this interacts with the deposited elements remaining on the cathode surface, and it seems to grow as a roll. As a result, we have gained knowledge to solve these problems.

本発明はかかる知見に基づくものであり、請求項1に記載の発明は、電解槽中での電解精製の際、電解槽の中に設けられた円筒形電極上に析出した目的元素を掻き取って回収するための析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃において、円筒形電極のほぼ中心で回転する回転電極の周囲に、当該回転電極の軸方向に複数に分割された状態で、尚かつこの回転電極の回転軸に対して傾斜して設けられていることを特徴とするものである。   The present invention is based on such knowledge, and the invention according to claim 1 scrapes off the target element deposited on the cylindrical electrode provided in the electrolytic cell during electrolytic purification in the electrolytic cell. In the scraping blade in the precipitate scraping-type electrolyzer for recovery by the above, in the state of being divided into a plurality of portions in the axial direction of the rotating electrode around the rotating electrode rotating about the center of the cylindrical electrode, and The rotary electrode is provided so as to be inclined with respect to the rotation axis.

本発明における掻き取り刃は、ウラン等の析出物を回転軸方向に押し下げ、あるいは押し上げるように傾斜が付けられたいわば傾斜型ブレードとして構成されているものである。このため、これまでの垂直刃とは異なり、掻き取り時、電極上の析出物に対して軸方向への分力を生じさせることができることから、単に回転方向(周方向)へと掻き出すのではなく、斜め方向に掻いて削り落とすというように作用する。このようにして掻き取られたウラン析出物は、円筒型電極の電極面から分断されて底部に落ちる。   The scraping blade in the present invention is configured as a so-called inclined blade that is inclined so as to push down or push up precipitates such as uranium in the direction of the rotation axis. For this reason, unlike conventional vertical blades, when scraping, it is possible to generate a component force in the axial direction on the deposit on the electrode, so simply scraping in the rotational direction (circumferential direction) It works like scraping and scraping in an oblique direction. The uranium precipitate scraped off in this way is divided from the electrode surface of the cylindrical electrode and falls to the bottom.

また、これまでのような一体型の掻き取り刃であるならば、刃に傾斜を設けるにしても目的元素が溶媒塩中を通過するための開口部や流路の確保、あるいは刃成形のしやすさといった点から傾斜角度がある程度制限されていたと考えられるが、本発明にかかる掻き取り刃は軸方向に複数に分割されていることから、目的元素流通のための開口部や流路を確保しやすいし、各々の刃の傾斜角度を種々の角度に設定することも行いやすい。また場合によっては各掻き取り刃の傾斜角度をそれぞれ異ならせるという構造とすることも可能となっている。   In addition, if the scraper blade is an integrated scraper as in the past, even if the blade is provided with an inclination, it is possible to secure an opening and a flow path for the target element to pass through the solvent salt, or to perform blade molding. It is considered that the inclination angle was limited to some extent from the viewpoint of ease, but the scraping blade according to the present invention is divided into a plurality of parts in the axial direction, so an opening and a flow path for the distribution of the target element are secured. It is also easy to set the inclination angle of each blade to various angles. Further, in some cases, it is possible to adopt a structure in which the inclination angles of the scraping blades are made different.

上述の発明においては、請求項2に記載のように、掻き取り刃が、析出した目的元素を電解槽の底部に向けて掻き落とすように回転方向斜め上向きに傾斜していることが好ましい。この場合の掻き取り刃は、析出した元素を掻き取ると同時に下向きの分力を作用させて底部に向けて掻き落とすように作用する。   In the above-described invention, it is preferable that the scraping blade is inclined obliquely upward in the rotational direction so as to scrape the deposited target element toward the bottom of the electrolytic cell. The scraping blade in this case acts to scrape off the deposited elements and simultaneously apply a downward component force to scrape it toward the bottom.

また、請求項3に記載のように、回転方向にずらして設置された掻き取り刃のうち少なくとも回転方向に隣り合う掻き取り刃どうしの軸方向位置が互いにずれていることも好ましい。   In addition, as described in claim 3, it is also preferable that the axial positions of at least the scraping blades adjacent to each other in the rotation direction out of the scraping blades shifted in the rotation direction are shifted from each other.

請求項1に記載の析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃は、いわば傾斜型のブレードを構成するものであり、電極面上の析出物をスムーズに掻き落とし、尚かつ刃自体が固着するのを防止することができる。すなわち、従来の掻き取り刃の場合には、掻き取った析出元素が回収部(電解槽底部の受け取り皿など)に移行するための力が重力のみに依存していたのとは異なり、掻き取り動作と同時に掻き取られた析出元素が回収部へ移行するような力あるいは押し上げるような力を積極的に与えることができる。したがって、析出元素との干渉や刃の回転停止を効果的に抑制することができ、ひいてはこの結果、一回の電解における運転継続時間の長時間化、目的元素の回収・処理速度の高速化を図ることが可能となる。さらには、陽極に装荷したウランを全量溶解させることにもつながる。   The scraping blade in the precipitate scraping type electrolysis apparatus according to claim 1 constitutes an inclined blade, so that the deposit on the electrode surface is scraped off smoothly and the blade itself is fixed. Can be prevented. In other words, in the case of a conventional scraping blade, the force for transferring the scraped precipitated elements to the recovery section (such as the receiving tray at the bottom of the electrolytic cell) depends on only gravity, and scraping is performed. It is possible to positively apply a force such that the precipitated element scraped off simultaneously with the operation moves to the recovery unit or pushes it up. Therefore, interference with the precipitated elements and blade rotation stop can be effectively suppressed, and as a result, the operation continuation time in one electrolysis is prolonged, and the collection and processing speed of the target element is increased. It becomes possible to plan. In addition, the entire amount of uranium loaded on the anode is dissolved.

しかも、刃を回転軸方向に分割し、これら分割した刃を軸方向に並べたいわば縦分割した構造としていることから、掻き取り刃単体の刃の長さをいたずらに延長する必要がない。このため、電解精製の際、目的元素が溶媒塩中を通過するために必要な開口部あるいはその通路を狭めるようなことにならないで済む。また、こうした場合には掻き取り刃が回転電極の側面を占める面積を減らすことにもつながるから、これによって回転電極(陽極)側から円筒形電極(陰極)側への溶媒塩の流量が増大し、これに伴って目的元素の流量増大を促進するという作用も得られる。さらには、縦分割した傾斜刃を採用することによりロール状析出物の成長を抑制し、尚かつ、析出物のスムーズな脱落、細かな析出物の回収を促進するという効果を得ることもできる。   In addition, since the blades are divided in the direction of the rotation axis, and the divided blades are arranged in the vertical direction so as to be arranged vertically, it is not necessary to unnecessarily extend the length of the blade of the scraping blade alone. For this reason, it is not necessary to narrow the opening or the passage required for the target element to pass through the solvent salt during electrolytic purification. In this case, the scraping blade occupies the area of the side surface of the rotating electrode. This increases the flow rate of the solvent salt from the rotating electrode (anode) side to the cylindrical electrode (cathode) side. As a result, an effect of promoting an increase in the flow rate of the target element is also obtained. Furthermore, by adopting the vertically divided inclined blades, it is possible to suppress the growth of the roll-shaped precipitates, and to obtain the effect of facilitating the smooth falling of the precipitates and the collection of fine precipitates.

加えて、掻き取り刃を傾斜させた本発明の場合には、掻き取り刃自体、回転軸、さらには回転動力源に対する負荷が少なくて済むという利点もある。すなわち、従来の垂直型掻き取り刃だと刃全体が一度に析出物に当たる場合があり、このような場合には刃や軸などに対する負荷の変動が大きいのに対し、本発明のごとく傾斜した掻き取り刃であれば、刃の端の方から順次析出物に当たって掻き出していうことになるため負荷変動が小さく、刃や軸に対する負担が従来よりも少なくて済む。   In addition, in the case of the present invention in which the scraping blade is inclined, there is also an advantage that the load on the scraping blade itself, the rotating shaft, and further the rotational power source can be reduced. In other words, with a conventional vertical scraping blade, the entire blade may hit the deposits at once. In such a case, the load on the blade and the shaft is greatly fluctuated. In the case of a cutting blade, the blades are sequentially scraped and scraped from the end of the blade, so that the load fluctuation is small and the load on the blade and the shaft can be less than before.

請求項2に記載の掻き取り刃によると、析出した目的元素を当該電解装置の底部に向け下向きに掻き落とすことができる。これによれば、析出物をスムーズに掻き落として刃の固着を防ぐことに加え、掻き落とした析出物を効果的に回収することが可能となる。   According to the scraping blade of claim 2, the deposited target element can be scraped downward toward the bottom of the electrolysis apparatus. According to this, in addition to scraping off the deposit smoothly to prevent the blade from sticking, it is possible to effectively collect the scraped-off deposit.

さらに、隣り合う掻き取り刃どうしの軸方向位置を互いにずらすようにした請求項3に記載の発明によると、掻き取り刃全体として電極上への析出物を遺漏なく掻き落とすことを可能としつつ、ある一定の領域内で必要な掻き取り刃の数を減らし、掻き取り刃のない空間を作り出すことで、析出物の落下に必要な空間を確保することが可能となる。しかもこのようにして複数の掻き取り刃を円周方向(回転方向)に適宜分散して配置することは、重量配分の偏りをなくして回転むらを起こさないようにするという点でも有利である。   Furthermore, according to the invention of claim 3, wherein the axial positions of the adjacent scraping blades are shifted from each other, it is possible to scrape deposits on the electrode as a whole scraping blades without omission, By reducing the number of scraping blades required in a certain area and creating a space without scraping blades, it is possible to secure a space necessary for the precipitate to fall. Moreover, it is advantageous to disperse and arrange the plurality of scraping blades in the circumferential direction (rotation direction) as appropriate in this way so as to eliminate unevenness in weight distribution and to prevent uneven rotation.

以下、本発明の構成を図面に示す実施の形態に基づいて詳細に説明する。   Hereinafter, the configuration of the present invention will be described in detail based on embodiments shown in the drawings.

図1〜図2に本発明の実施の一形態を示す。本実施形態にかかる析出物掻き取り式電解装置1における掻き取り刃2は、電解槽3中での電解精製の際、電解槽3の中に設けられた円筒形電極(陰極)5上に析出した析出物(目的元素)6を掻き取って回収するために設けられている刃であり、本実施形態の場合には、円筒形電極5のほぼ中心で回転する回転電極4の周囲に、当該回転電極4の軸方向に複数に分割された状態で、尚かつこの回転電極4の回転軸に対して傾斜して設けられているいわば傾斜付きブレードとなっている。   1 to 2 show an embodiment of the present invention. The scraping blade 2 in the deposit scraping type electrolysis apparatus 1 according to the present embodiment is deposited on a cylindrical electrode (cathode) 5 provided in the electrolytic cell 3 during electrolytic purification in the electrolytic cell 3. In the case of the present embodiment, around the rotating electrode 4 that rotates about the center of the cylindrical electrode 5, the relevant precipitate (target element) 6 is scraped and collected. In other words, the blade is provided with an inclined blade that is divided into a plurality of portions in the axial direction of the rotating electrode 4 and is inclined with respect to the rotating shaft of the rotating electrode 4.

このような掻き取り刃2が設けられている析出物掻き取り式の電解装置1においては、陽極たる回転電極4と陰極たる円筒形電極5との間で通電することにより金属ウラン等を電気的に溶解して円筒形電極5上に析出させる。この際、通電中に析出して成長するこの析出物6を回転する掻き取り刃2で連続的に掻き落とし、電解槽3の底部に備えて付けておいた例えば析出物回収用の回収バスケット9で回収する(図1参照)。この場合、円筒形電極(陰極)5の内周面から掻き落とされた析出物6は底部の回収バスケット9上に堆積することになる。この回収バスケット9の底部には金属網(図示省略)が張ってあり、電極構造物(ここでいう電極構造物とは電解装置1のうち電解槽3と溶媒塩7を除く部分のこと、つまり、掻き取り刃2、回転電極4、円筒形電極5等で構成される部分のこと)を溶媒塩7から引き上げた際に、溶媒塩6が金属網を通ってドレンされ、回収しようとする析出物6に付着している溶媒塩7の量をできるだけ減らすことが可能となっている。以下、この電解装置1の各部について簡単に説明した後、掻き取り刃2についての説明を加える。   In the precipitate scraping type electrolysis apparatus 1 provided with such a scraping blade 2, the metal uranium and the like are electrically connected by energizing between the rotating electrode 4 serving as the anode and the cylindrical electrode 5 serving as the cathode. And is deposited on the cylindrical electrode 5. At this time, for example, a collection basket 9 for collecting precipitates, which is continuously scraped off by the rotating scraping blade 2 and is provided at the bottom of the electrolytic cell 3. (See FIG. 1). In this case, the precipitate 6 scraped off from the inner peripheral surface of the cylindrical electrode (cathode) 5 is deposited on the collection basket 9 at the bottom. A metal net (not shown) is stretched on the bottom of the collection basket 9, and an electrode structure (the electrode structure here is a portion of the electrolysis apparatus 1 excluding the electrolytic cell 3 and the solvent salt 7, that is, , The portion composed of the scraping blade 2, the rotating electrode 4, the cylindrical electrode 5 and the like), when the solvent salt 7 is pulled up from the solvent salt 7, the solvent salt 6 is drained through the metal net and is deposited. It is possible to reduce the amount of the solvent salt 7 adhering to the object 6 as much as possible. Hereinafter, after briefly explaining each part of the electrolysis apparatus 1, a description of the scraping blade 2 is added.

電解槽3は例えば使用済み核燃料の乾式再処理のうちの電解精製工程が行われる槽である(図1参照)。この電解槽3の中には溶媒塩7が貯溜されていて、当該溶媒塩7中に溶解したウランをイオン化して析出させるようになっている。なお、図1と図2においてはこの電解槽3として底面形状が矩形のものを示しているがこれは一例に過ぎず、他の形状としても構わないことはいうまでもない。また、図1においてハッチングは省略している。   The electrolytic tank 3 is a tank in which, for example, an electrolytic purification process of dry reprocessing of spent nuclear fuel is performed (see FIG. 1). A solvent salt 7 is stored in the electrolytic cell 3, and uranium dissolved in the solvent salt 7 is ionized and precipitated. 1 and 2, the electrolytic cell 3 has a rectangular bottom shape, but this is only an example, and it is needless to say that other shapes may be used. In FIG. 1, hatching is omitted.

回転電極4は、溶媒塩7中のほぼ中央に浸漬された棒状の電極で、電解精製工程における陽極として作用する。この回転電極4はその上部が図示していない回転モータ等の回転動力源に接続されており、この動力源によって例えば図2に示すように反時計方向に駆動される。   The rotating electrode 4 is a rod-shaped electrode immersed in the center of the solvent salt 7 and functions as an anode in the electrolytic purification process. The upper portion of the rotary electrode 4 is connected to a rotary power source such as a rotary motor (not shown), and is driven counterclockwise by the power source, for example, as shown in FIG.

円筒形電極5は、電解槽3中の溶媒塩7に浸漬される円筒形状の電極である(図1参照)。電解槽3にて電解精製工程を経た場合、この円筒形電極5の表面には目的元素(ウランなど)が徐々に析出して成長していくことになる。   The cylindrical electrode 5 is a cylindrical electrode immersed in the solvent salt 7 in the electrolytic cell 3 (see FIG. 1). When the electrolytic purification process is performed in the electrolytic cell 3, the target element (such as uranium) gradually precipitates on the surface of the cylindrical electrode 5 and grows.

回転電極4には、この回転電極4とともに回転する陽極バスケット8と掻き取り刃2とが設けられている。このうち、陽極バスケット8は、回転電極(陽極)4の周囲における溶媒塩7の流動を増加させる働きをする。陽極バスケット8の形状などは特に限定されるものではないが、例えば本実施形態においては矩形のバスケットを形成し、4つのバスケットを回転電極4の周囲に4方向に広がるように配置して十字型の矩形バスケットを構成している(図2参照)。この陽極バスケット8には金属ウランが装荷される。陽極バスケット8を本実施形態のように十字型とした場合、回転電極4の周囲における溶媒塩7の流動をさらに増加させることが可能となり、さらには陽極に装荷するウラン量を増加させることもできるようになる。   The rotating electrode 4 is provided with an anode basket 8 and a scraping blade 2 that rotate together with the rotating electrode 4. Among these, the anode basket 8 functions to increase the flow of the solvent salt 7 around the rotating electrode (anode) 4. The shape of the anode basket 8 is not particularly limited. For example, in the present embodiment, a rectangular basket is formed, and four baskets are arranged so as to spread around the rotating electrode 4 in four directions. (See FIG. 2). The anode basket 8 is loaded with metal uranium. When the anode basket 8 has a cross shape as in the present embodiment, the flow of the solvent salt 7 around the rotating electrode 4 can be further increased, and further, the amount of uranium loaded on the anode can be increased. It becomes like this.

掻き取り刃2は、円筒形電極5の表面(内周面)にて一定以上の厚さに成長した析出物6を掻き落とすために設けられる刃(ブレード)である。例えば本実施形態の掻き取り刃2は回転電極(陽極)4の周囲に形成され、電解精製工程の間、回転電極4とともに回転し、円筒形電極5上で成長して一定量を超えたウラン析出物6を掻き取りそれ以上は析出させないように機能する。ここで、本実施形態においては、掻き取られた析出物6が円筒形電極5に滞留するのを防ぐため、掻き取り刃2に傾斜を設けている。具体的には、析出した目的元素を電解槽3の底部に向けて下向きに掻き落とすことができるように、掻き取り刃2は回転方向斜め上向きに傾斜した状態となっている。例えば本実施形態のように回転電極4および掻き取り刃2を上面から見て反時計回りに回転させている場合であれば(図2参照)、正面から見た掻き取り刃2の形状あるいはその断面形状は、図1に示すように左下から右上がりに傾斜した形状となっている(図1参照)。   The scraping blade 2 is a blade (blade) provided for scraping off the precipitate 6 that has grown to a certain thickness or more on the surface (inner peripheral surface) of the cylindrical electrode 5. For example, the scraping blade 2 of the present embodiment is formed around the rotating electrode (anode) 4, rotates with the rotating electrode 4 during the electrolytic purification process, grows on the cylindrical electrode 5 and exceeds a certain amount. It functions to scrape the deposit 6 and prevent it from being deposited. Here, in the present embodiment, the scraping blade 2 is provided with an inclination in order to prevent the scraped precipitate 6 from staying in the cylindrical electrode 5. Specifically, the scraping blade 2 is inclined obliquely upward in the rotational direction so that the deposited target element can be scraped downward toward the bottom of the electrolytic cell 3. For example, when the rotating electrode 4 and the scraping blade 2 are rotated counterclockwise when viewed from the top as in the present embodiment (see FIG. 2), the shape of the scraping blade 2 viewed from the front or its The cross-sectional shape is a shape inclined from the lower left to the upper right as shown in FIG. 1 (see FIG. 1).

また、本実施形態においては上述の掻き取り刃2を軸方向に分割した形態とし、その個数は必要に応じて適宜変えることが可能な構造としている。すなわち、必要な電極有効高さを確保するためには傾斜角度に応じて必要な掻き取り刃2の長さが増大する場合があるが、いたずらに掻き取り刃2の長さを延長することは、電解精製の際、目的元素が溶媒塩7中を通過するために必要な開口部あるいはその通路を狭めることになりかねず、必ずしも好ましいとはいえない。そこで、必要に応じて短い掻き取り刃2を縦方向に複数配置し、円周長さを占める掻き取り刃2の設置割合を適宜減らすことが可能である(図1参照)。析出物(目的元素)6は回転電極(陽極)4側で溶解して溶媒塩中7に溶け、溶媒塩7の流動により円筒形電極(陰極)5側にたどり着いたものが金属として析出する。したがって、陽極側から陰極側への溶媒塩7の流量を増大し、析出物(目的元素)6の流量増大を促進するという観点からすれば、回転電極4の側面積中に占める掻き取り刃2の割合を減らすことが好ましいといえる。このように掻き取り刃2を回転軸方向にいわば縦分割し、これを軸方向に沿って並べた場合には、掻き取りロスの生じる部分はなくしつつ、掻き取り刃2が回転電極4の側面を占める面積を減らすことが可能となる。   Moreover, in this embodiment, it is set as the form which divided | segmented the above-mentioned scraping blade 2 to the axial direction, and the number is made into the structure which can be changed suitably as needed. That is, in order to ensure the necessary electrode effective height, the length of the scraping blade 2 may increase depending on the tilt angle, but it is not possible to extend the length of the scraping blade 2 unnecessarily. In electrolytic refining, the opening required for the target element to pass through the solvent salt 7 or its passage may be narrowed, which is not necessarily preferable. Therefore, if necessary, a plurality of short scraping blades 2 can be arranged in the vertical direction to appropriately reduce the installation ratio of the scraping blades 2 occupying the circumferential length (see FIG. 1). The precipitate (target element) 6 dissolves on the rotating electrode (anode) 4 side and dissolves in the solvent salt 7, and what arrives at the cylindrical electrode (cathode) 5 side by the flow of the solvent salt 7 is deposited as a metal. Therefore, from the viewpoint of increasing the flow rate of the solvent salt 7 from the anode side to the cathode side and promoting the flow rate increase of the precipitate (target element) 6, the scraping blade 2 occupying the side area of the rotating electrode 4. It can be said that it is preferable to reduce the ratio. In this manner, when the scraping blade 2 is vertically divided in the direction of the rotation axis and arranged along the axial direction, the scraping blade 2 is disposed on the side surface of the rotating electrode 4 while eliminating a portion where scraping loss occurs. Can be reduced.

加えて、円周方向(回転方向)に掻き取り刃2を複数個所配置する場合には、1つの領域(ここでいう領域とは、2つの母線で挟まれた軸方向に長いある領域のこと)内における掻き取り刃2どうしの設置間隔を広げ、さらに、他の領域における掻き取り刃2との高さ(換言すれば軸方向位置)を互いにずらすことも好ましい。こうした場合、掻き取り刃2の全体として円筒形電極5上の析出物6を遺漏なく掻き落とすことを可能としつつ、1つの領域内で必要な掻き取り刃2の数を減らし、掻き取り刃2のない空間を作り出すことで、析出物6の落下に必要な空間を確保することが可能となる。しかもこのようにして複数の掻き取り刃2を円周方向(回転方向)に適宜分散して配置することは、重量配分の偏りをなくして回転むらを起こさないようにするという点でも有利である。もちろん、各掻き取り刃2を1つの領域内に一列に配列することも可能ではあるが、上述のように適宜分散して配置した場合には上述のような利点があるという点で好ましい。   In addition, when a plurality of scraping blades 2 are arranged in the circumferential direction (rotation direction), one region (the region here is a region that is long in the axial direction sandwiched between two bus bars) It is also preferable to widen the installation interval between the scraping blades 2 in), and to shift the height (in other words, the axial position) with respect to the scraping blades 2 in other regions. In such a case, the number of scraping blades 2 required in one region is reduced while allowing the deposit 6 on the cylindrical electrode 5 to be scraped off without omission as a whole of the scraping blade 2. It is possible to secure a space necessary for the deposit 6 to fall by creating a space without any gap. In addition, it is advantageous to disperse and arrange the plurality of scraping blades 2 in the circumferential direction (rotation direction) as described above in order to eliminate unevenness in weight distribution and prevent uneven rotation. . Of course, it is possible to arrange the scraping blades 2 in a row in one area, but it is preferable in that the above-described advantages are obtained when the scrapers 2 are dispersed and arranged as described above.

続いて、上述した析出物掻き取り式電解装置1による処理の概要について以下に説明しておく。ここでは、金属燃料サイクルの中で使用済み金属燃料を処理する場面について簡単に説明する。   Then, the outline | summary of the process by the deposit scraping type | formula electrolysis apparatus 1 mentioned above is demonstrated below. Here, a scene where spent metal fuel is processed in a metal fuel cycle will be briefly described.

本実施形態の析出物掻き取り式電解装置1による処理対象物としては、金属燃料(ウラン、プルトニウム、ジルコニウムを主成分とする合金)を高速炉で使用した後に出てくる使用済みの金属燃料を挙げることができる。これは、上記の金属燃料に核分裂生成物が蓄積したものであるが、基本的にウラン、プルトニウムなどのアクチニド元素は金属状態を保っている。また、燃料は金属製の被覆管に封入された状態で原子炉に入るので、使用済み燃料も核分裂生成物と共に金属製の被覆管に入った状態でせん断工程に持ち込まれる。   As an object to be processed by the precipitate scraping type electrolysis apparatus 1 of the present embodiment, a used metal fuel that comes out after using a metal fuel (an alloy mainly composed of uranium, plutonium, and zirconium) in a fast reactor is used. Can be mentioned. This is an accumulation of fission products in the above metal fuel, but basically actinide elements such as uranium and plutonium are kept in a metallic state. Further, since the fuel enters the nuclear reactor in a state of being enclosed in a metal cladding tube, the spent fuel is also brought into the shearing process in a state of entering the metal cladding tube together with the fission product.

せん断工程では、この使用済み燃料の入った被覆管を中身の燃料ごと数mm〜1cm程度の間隔で輪切りにし、その後、せん断された被覆管が付いた状態で陽極(本実施形態の場合であれば回転電極4)に装荷する。電解中は、陽極電位を被覆管や陽極構造物が溶解しない程度の電位に保つため、基本的にウラン、プルトニウムなどのアクチニド元素、ならびにジルコニウムなどのウランよりやや溶解しやすい元素のみを溶解させる。また核分裂生成物では、アクチニド元素類より溶解しやすい希土類、アルカリ土類、アルカリ金属元素が溶媒塩中に溶解する。これに対し、核分裂生成物のうちの貴金属元素はジルコニウムよりも溶解しにくく、電解精製時には陽極(回転電極4)に残留し、除染されるものと期待されている。また、溶媒塩中に溶解しやすい希土類、アルカリ土類、アルカリ金属元素などの核分裂生成物は、アクチニド元素が析出する電位は陰極(本実施形態の場合であれば円筒形電極5)側で析出しないため、基本的に溶媒塩7中に残留し、除染することができる。陰極(円筒形電極5)で析出させたアクチニド元素を主体とする回収物は、次段階の陰極析出物処理工程にて付着する溶媒塩7が蒸留分離され、金属塊になる。これは燃料製造工程にて次のリサイクル燃料製造のための原料として用いられる。以上が金属燃料サイクルの中で使用済み金属燃料を処理する場面についてである。   In the shearing process, the clad tube containing the spent fuel is cut into round pieces with an interval of several mm to 1 cm together with the fuel inside, and then the anode (in this embodiment, with the sheared clad tube attached). In this case, the rotating electrode 4) is loaded. During electrolysis, in order to keep the anode potential at such a level that the cladding tube and anode structure do not dissolve, basically only actinide elements such as uranium and plutonium and elements that are slightly more soluble than uranium such as zirconium are dissolved. In the fission product, rare earth, alkaline earth, and alkali metal elements, which are more easily dissolved than actinide elements, dissolve in the solvent salt. On the other hand, the noble metal element of the fission product is less soluble than zirconium and is expected to remain on the anode (rotary electrode 4) and be decontaminated during electrolytic purification. In addition, fission products such as rare earths, alkaline earths, and alkali metal elements, which are easily dissolved in the solvent salt, are deposited on the cathode (cylindrical electrode 5 in the case of this embodiment) at the potential at which the actinide element is deposited. Therefore, it basically remains in the solvent salt 7 and can be decontaminated. The recovered material mainly composed of the actinide element deposited at the cathode (cylindrical electrode 5) is separated into the metal salt by distillation separation of the solvent salt 7 adhering in the next cathode deposit treatment step. This is used as a raw material for the production of the next recycled fuel in the fuel production process. The above is a scene of processing spent metal fuel in a metal fuel cycle.

ここまで説明したように、本実施形態にかかる電解装置1においては、ウランなどの析出物6を掻き取る際、軸方向に分割され尚かつ傾斜して形成された掻き取り刃2を用いることから、析出物6をスムーズに掻き落とすことによって当該掻き取り刃2と析出物6との干渉を抑え、回転電極(陽極)4の回転が停止するのを抑制するという効果を奏する。この結果、一回の電解工程中における運転継続時間の長時間化、目的元素の回収・処理速度の高速化といった効果が得られる利点もある。   As described so far, in the electrolysis apparatus 1 according to the present embodiment, when scraping the precipitate 6 such as uranium, the scraping blade 2 that is divided in the axial direction and formed to be inclined is used. By smoothly scraping off the precipitate 6, the interference between the scraping blade 2 and the precipitate 6 can be suppressed, and the rotation of the rotating electrode (anode) 4 can be prevented from stopping. As a result, there is an advantage that effects such as a longer operation continuation time during one electrolysis process and an increase in the recovery / treatment speed of the target element can be obtained.

なお、上述の実施形態は本発明の好適な実施の一例ではあるがこれに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。例えば本実施形態では、掻き取り刃2を傾斜させる場合の好ましい態様として回転方向斜め上向きに傾斜させた場合を説明したが、これとは逆に、回転に伴い析出物6が上に押し上げられるような傾斜とすることも可能である。こうした場合、ウランなどの析出物6は、掻き取り刃2によって掻き取られる際に上方への作用を受けるようになるため、いったん押し上げられるようにして掻き取られてから溶媒塩7中を落下していくことになるが、析出物6をスムーズに掻き落として刃自体が固着するのを防止するという観点からすれば、このように傾斜の向きを逆にした場合であっても得られる効果は特に変わるところがない。   The above-described embodiment is an example of a preferred embodiment of the present invention, but is not limited thereto, and various modifications can be made without departing from the gist of the present invention. For example, in the present embodiment, the case where the scraping blade 2 is tilted obliquely upward has been described as a preferred mode when the scraping blade 2 is tilted. On the contrary, the precipitate 6 is pushed upward with rotation. It is also possible to have a simple slope. In such a case, the precipitate 6 such as uranium is subjected to an upward action when it is scraped off by the scraping blade 2, so that it is swept up once and then dropped in the solvent salt 7. However, from the viewpoint of smoothly scraping the deposit 6 and preventing the blade itself from sticking, the effect obtained even when the direction of the inclination is reversed in this way is There is no particular change.

また、傾斜の態様についても様々であり、例えば本実施形態では掻き取り刃2の断面形状(あるいは正面から見たときの形状)をおよそ平行四辺形として図示したが(図1参照)、これは一例に過ぎず、例えば円弧状に曲がった湾曲形状や、途中で折り曲げられて開いたV字形状(あるいは逆V字形状)などとしてももちろん構わない。例えば断面形状が平板状である場合と湾曲したり曲がったりしている場合とでは、刃による掻き取り能力や析出物6の落下態様、さらには回転時に溶媒塩7から受ける抵抗などにおいて差異が生じる場合もあるので、各種状況に応じて種々の形状の掻き取り刃2を適宜採用することが好ましい。さらに、本実施形態のように掻き取り刃2を軸方向に分割して複数設けている場合であれば、各掻き取り刃2の形状をそれぞれ異ならせるといったことも可能である。   Further, there are various inclination modes. For example, in the present embodiment, the cross-sectional shape (or the shape when viewed from the front) of the scraping blade 2 is shown as an approximately parallelogram (see FIG. 1). It is only an example, and for example, a curved shape bent in an arc shape or a V-shape (or inverted V-shape) bent and opened in the middle may be used. For example, there is a difference between the case where the cross-sectional shape is a flat shape and the case where the cross-sectional shape is curved or bent, in terms of the scraping ability by the blade, the manner in which the precipitate 6 drops, and the resistance received from the solvent salt 7 during rotation In some cases, it is preferable to appropriately employ the scraping blade 2 having various shapes according to various situations. Further, if a plurality of scraping blades 2 are provided in the axial direction as in the present embodiment, the shape of each scraping blade 2 can be made different.

また、上述の実施形態で説明したのは円筒形電極5内にて回転する掻き取り刃2を軸方向に分割して尚かつ傾斜させたという態様であるが、電解装置1がこれとは逆の構造である場合においても本実施形態で説明した技術を適用することが可能である。すなわち、電解槽3の中心で陰極を回転させ、この回転陰極上の析出物を、回転陰極の周囲に固定的に設置した掻き取り刃2によって掻き落とすという構造をとる電解装置1も利用されているが、このような構造であれば、回転陰極の周囲に固定的に設置した掻き取り刃2を本実施形態と同様に分割し、傾斜させることによって本発明と同様の作用効果を得ることが可能である。   Moreover, what was demonstrated in the above-mentioned embodiment is a mode in which the scraping blade 2 rotating in the cylindrical electrode 5 is divided in the axial direction and inclined, but the electrolysis apparatus 1 is opposite to this. Even in the case of this structure, the technique described in this embodiment can be applied. That is, an electrolysis apparatus 1 having a structure in which the cathode is rotated at the center of the electrolytic cell 3 and the deposit on the rotating cathode is scraped off by a scraping blade 2 fixedly installed around the rotating cathode is also used. However, with such a structure, the scraping blade 2 fixedly installed around the rotating cathode can be divided and inclined in the same manner as in the present embodiment to obtain the same effects as the present invention. Is possible.

また、本実施形態では溶媒塩7の相として、塩化カリウム−塩化リチウム系を例示したが、例えば塩化カリウム−塩化ナトリウム系溶媒塩、塩化セシウム−塩化ナトリウム系溶媒塩、塩化カリウム−塩化リチウム−塩化ナトリウム系溶媒塩、塩化カルシウム−塩化バリウム−塩化リチウム−塩化ナトリウム系溶媒塩、塩化カルシウム−塩化バリウム−塩化リチウム−塩化カリウム系溶媒塩などを使用してもよい。さらには、溶媒塩を使う代わりに水溶液などの溶媒を適用することも可能である。すなわち、上述した実施形態ではウランの電解精製を念頭においているために「溶媒塩」と表現して説明したが、本発明にかかる析出物掻き取り式電解装置1およびこの電解装置1における掻き取り刃2の適用範囲が「溶媒塩」を用いる系に限定されるということではなく、尚かつ厳密な意味でいえば溶媒塩は溶媒の一種であることからすれば、例えば水溶液などの溶媒を用いた系であっても適用することは可能である。   In this embodiment, potassium chloride-lithium chloride is exemplified as the phase of the solvent salt 7. For example, potassium chloride-sodium chloride-based solvent salt, cesium chloride-sodium chloride-based solvent salt, potassium chloride-lithium chloride-chloride. Sodium solvent salts, calcium chloride-barium chloride-lithium chloride-sodium chloride solvent salts, calcium chloride-barium chloride-lithium chloride-potassium chloride solvent salts, and the like may be used. Furthermore, it is also possible to apply a solvent such as an aqueous solution instead of using a solvent salt. That is, in the above-mentioned embodiment, since it was considered as “solvent salt” in view of electrolytic purification of uranium, the precipitate scraping type electrolysis apparatus 1 according to the present invention and the scraping blade in the electrolysis apparatus 1 were described. The scope of application of 2 is not limited to the system using “solvent salt”, and in a strict sense, the solvent salt is a kind of solvent, so that a solvent such as an aqueous solution is used. Even a system can be applied.

なお、上述した実施形態では析出物6の例としてウランを挙げて説明したが、これは便宜的に代表的な例を挙げて説明したものに過ぎず、掻き取って回収する金属元素に超ウランも含まれることはいうまでもない。したがって、ウランの電解精製に限らず、同様の方法で他の目的元素を析出・回収する電解システムにおいて析出物6と掻き取り刃2の干渉による固着が問題となる場合に本発明を適用することが当然に可能である。   In the above-described embodiment, uranium has been described as an example of the precipitate 6. However, this is merely a representative example for explanation, and super uranium is used as a metal element to be scraped and recovered. Needless to say, is also included. Therefore, the present invention is applied not only to the electrolytic purification of uranium but also to the case where adhesion due to interference between the precipitate 6 and the scraping blade 2 becomes a problem in an electrolytic system for depositing and collecting other target elements by the same method. Is of course possible.

本実施形態にかかる析出物掻き取り式電解装置1が奏する効果を確認するための試験を行った。以下に実施例1として記載する。なお、以下に述べる実施例1〜実施例3に共通する試験条件は以下のとおりである。
[試験条件]
・浴塩:4000g、底部Cd:1900g (電解浴:170mmφ×130mmD)
・塩中ウラン濃度:約2wt%
・陽極回転速度:100rpm
The test for confirming the effect which the deposit scraping-off type electrolysis apparatus 1 concerning this embodiment shows is performed. This is described as Example 1 below. The test conditions common to Examples 1 to 3 described below are as follows.
[Test conditions]
・ Bath salt: 4000g, Bottom Cd: 1900g (Electrolytic bath: 170mmφ × 130mmD)
・ Uranium concentration in salt: about 2wt%
・ Anode rotation speed: 100rpm

実施例1においては、5.8mmφ×約20mmの無被覆金属ウランを490g用意し、これを各陽極バスケット8にほぼ均等に、ランダムに装荷した。電解電流:20A、通電量:465g-U相当、陽極溶解量:222g-U、平均処理速度:28.4g-U/h(18.9g-U/h・リットル)で、回収されたウランは64.25gであった。試験の結果を図3に示す。(1)これまでの実績値(図3中における「H14Run-3」)と比較して、「H15Run-1」として示す今回の電解開始時の電解電流は1.5倍程度に増加していた。このことから、上述した構造の析出物掻き取り式電解装置1によれば処理速度が向上することが確認された。(2)ロール状ではない、細かな析出物6が回収されたことから、掻き取り刃2の形状を従来と異ならせたことの効果が確認された。(3)電解途中より陽極電位の大きな変動が見られた。掻き取り刃2の形状を新規なものとしたことに伴い、ロールが生成しなくなったことから掻き取り刃2が常に陰極析出物と接触し、陽極(回転電極4)−陰極(円筒形電極5)間の電気的短絡が増大したことが一因と考えられた。   In Example 1, 490 g of 5.8 mmφ × about 20 mm uncoated metal uranium was prepared, and the anode basket 8 was loaded almost uniformly at random. Electrolytic current: 20 A, energization amount: equivalent to 465 g-U, anodic dissolution amount: 222 g-U, average treatment rate: 28.4 g-U / h (18.9 g-U / h · liter), and recovered uranium was 64.25 g. The test results are shown in FIG. (1) The electrolysis current at the start of the current electrolysis indicated as “H15Run-1” was increased by about 1.5 times compared to the actual value so far (“H14Run-3” in FIG. 3). From this, it was confirmed that according to the precipitate scraping-off type electrolysis apparatus 1 having the above-described structure, the processing speed is improved. (2) Since fine precipitates 6 that are not in a roll shape were collected, the effect of making the shape of the scraping blade 2 different from the conventional one was confirmed. (3) A large variation in anode potential was observed during electrolysis. As the shape of the scraping blade 2 was made new, no roll was generated, so that the scraping blade 2 was always in contact with the cathode deposit, and the anode (rotary electrode 4) -cathode (cylindrical electrode 5). This was thought to be partly due to an increase in electrical short circuit.

析出物掻き取り式電解装置1の処理速度向上を確認するための試験を行った。本実施例2においては、5.8mmφ×約20mmの無被覆金属ウランを327g用意し、これを各陽極バスケット8にほぼ均等に、ランダムに装荷した。陽極溶解量:290g-U、電流効率:53%、電解電流:15〜30A、平均処理速度:34.4g-U/h(22.9g-U/h・リットル)で、あった。この電解装置1における処理速度はこれまでの実績値を8%上回った(ただし、546g-U相当まで電解を行ったところで回転電極4の回転が停止した)。また、連続処理量としては、従来の実績値(170g-U)を上回る290g-U程度以上を達成したことも確認された。   A test for confirming the improvement in the processing speed of the precipitate scraping-type electrolysis apparatus 1 was performed. In Example 2, 327 g of 5.8 mmφ × about 20 mm uncoated metal uranium was prepared, and each anode basket 8 was loaded almost uniformly at random. The amount of anodic dissolution was 290 g-U, the current efficiency was 53%, the electrolysis current was 15 to 30 A, and the average treatment rate was 34.4 g-U / h (22.9 g-U / h · liter). The treatment speed in the electrolyzer 1 was 8% higher than the past results (however, the rotation of the rotating electrode 4 was stopped when electrolysis was performed up to 546 g-U). In addition, it was confirmed that the continuous processing amount achieved about 290g-U or more, which exceeded the conventional actual value (170g-U).

析出物掻き取り式電解装置1における被覆管の影響、および逆電解と逆回転の効果を確認するための試験を行った。本実施例3においては、5.8mmφ×約20mmの金属ウラン(7.0mmOD×6.0mmID×22mmLのSUS304被覆付き)を510g用意し、これを各陽極バスケット8にほぼ均等に、横向きに装荷した。ここでは原則として60分の電解毎に5分間の逆電解と陽極逆回転を実施した。電解電流:2〜20A(大半は15A以上)、通電量:675g-U相当(逆電解分差し引き後)、平均処理速度:25.1g-U/h(16.7g-U/h・リットル)、ただし電解電流を15A未満に下げる以前(91%のUを電解済み)では30.3g-U/h(20.2g-U/h・リットル)であった。試験の結果を図4に示す。図4では、実施例1の結果を「Run-1」、本実施例3の結果を「Run-3」として表している。この結果から、実施例1(無被覆)と比較して電解電流が2/3程度に減少したことが確認され、被覆管による表面積減少の影響は小さいことがわかった。また、3Aでの電解をできなくなるまで電解を継続したところ、回転電極(陽極)4に残留ウランは観察されなかった。また、電流効率は76%に向上したことから、逆電解と逆回転の効果が表れたことが確認された。   A test was conducted to confirm the influence of the cladding tube in the precipitate scraping-type electrolysis apparatus 1 and the effects of reverse electrolysis and reverse rotation. In Example 3, 510 g of 5.8 mmφ × about 20 mm metal uranium (7.0 mm OD × 6.0 mm ID × 22 mm L with SUS304 coating) was prepared, and loaded to each anode basket 8 almost evenly in the horizontal direction. Here, in principle, reverse electrolysis and reverse anode rotation for 5 minutes were performed every 60 minutes of electrolysis. Electrolytic current: 2 to 20A (mostly 15A or more), energization amount: 675g-U equivalent (after reverse electrolysis subtraction), average processing speed: 25.1gU / h (16.7gU / h · liter), but electrolytic current is 15A Before it was reduced below (91% U was electrolyzed), it was 30.3 gU / h (20.2 gU / h · liter). The result of the test is shown in FIG. In FIG. 4, the result of Example 1 is represented as “Run-1”, and the result of Example 3 is represented as “Run-3”. From this result, it was confirmed that the electrolysis current was reduced to about 2/3 compared with Example 1 (uncoated), and it was found that the influence of the surface area reduction by the cladding tube was small. Further, when electrolysis was continued until electrolysis with 3A could not be performed, residual uranium was not observed in the rotating electrode (anode) 4. Moreover, since the current efficiency was improved to 76%, it was confirmed that the effects of reverse electrolysis and reverse rotation appeared.

さらに、電極占有体積とウラン回収速度との関係を図5に示す。上記実施例2の結果を「Run-2」、本実施例3の結果を「Run-3」として表している。また、本実施例3と同様の条件下での従来構造の電解装置1に対する試験結果を「H14 Run-3」と表している。この結果、被覆管付きの場合でも、陽極ウラン枯渇以前はRun-2と遜色ない速度で電解できたことが確認された。なお、補足的に説明を加えておくと、図5中でいう「従来配置」とは棒状固体陰極への析出試験での結果値であり、約9g-ウラン/h ・リットルを意味している。なお、この数値は、実際に電極に析出したU量(g)を、電解に要した時間(h)および電極占有体積(最終的な陰極電析物のおおまかな体積の2倍)で除して得たものである。体積の2倍としたのは、陽極体積として、陰極と同程度の体積を要すると仮定したためである。これに対し、本実施形態にかかる電解装置1では、回転電極(陽極)4と円筒形電極(陰極)5とが一体化されているため、電極占有体積は単に溶媒塩7に漬っている部分の体積ということになる。また、図5中の2倍、4倍とは上記の値に対して2倍、4倍ということであり、約18g-ウラン/h ・リットル、約36g-ウラン/h ・リットルにそれぞれ相当する。   Furthermore, the relationship between the electrode occupied volume and the uranium recovery rate is shown in FIG. The result of Example 2 is expressed as “Run-2”, and the result of Example 3 is expressed as “Run-3”. In addition, the test result for the electrolyzer 1 having the conventional structure under the same conditions as in Example 3 is represented as “H14 Run-3”. As a result, it was confirmed that electrolysis could be performed at a speed comparable to Run-2 even before the anode uranium was exhausted, even with a cladding tube. As a supplementary explanation, the “conventional arrangement” in FIG. 5 is a result value in a deposition test on a rod-shaped solid cathode, which means about 9 g-uranium / h · liter. . This value is obtained by dividing the amount of U (g) actually deposited on the electrode by the time (h) required for electrolysis and the electrode occupation volume (twice the approximate volume of the final cathode deposit). It was obtained. The reason why the volume is twice that of the volume is that it is assumed that the volume of the anode is about the same as that of the cathode. On the other hand, in the electrolysis apparatus 1 according to this embodiment, since the rotating electrode (anode) 4 and the cylindrical electrode (cathode) 5 are integrated, the electrode occupation volume is simply immersed in the solvent salt 7. That is the volume of the part. In addition, 2 times and 4 times in FIG. 5 means 2 times and 4 times the above values, which correspond to about 18 g-uranium / h · liter and about 36 g-uranium / h · liter, respectively. .

以上の各実施例の結果、以下のことが確認できた。(1)電解装置1の構造を新規なものとすることにより、装荷ウラン量を増やし、ウランの処理速度をさらに向上させることができた(最高22.9g-U/h・リットル、従来の実績に比べて+8%)。(2)電解装置1および運転方法の改良(逆電解と逆回転)により、ロール状ではないさらに細かい析出物6を回収した。また、析出物6との干渉による回転電極4の回転停止を抑制し、回転電極4に装荷した510gのウランを全量溶解させた。(3)被覆管付きのウランを装荷した試験により、被覆管による陽極ウランの表面積減少が電解に及ぼす影響は小さいことが確認された。   As a result of the above examples, the following could be confirmed. (1) By making the structure of the electrolyzer 1 new, it was possible to increase the amount of uranium loaded and further improve the uranium processing speed (up to 22.9 gU / h · liter, compared to the previous results) + 8%). (2) By the improvement of the electrolysis apparatus 1 and the operation method (reverse electrolysis and reverse rotation), finer precipitates 6 that are not in a roll shape were recovered. Moreover, the rotation stop of the rotating electrode 4 due to interference with the precipitate 6 was suppressed, and 510 g of uranium loaded on the rotating electrode 4 was completely dissolved. (3) The test of loading uranium with a cladding tube confirmed that the influence of the decrease in the surface area of anode uranium by the cladding tube on electrolysis was small.

本発明にかかる掻き取り刃を示す析出物掻き取り式電解装置の正面図である。It is a front view of the precipitate scraping type electrolyzer which shows the scraping blade concerning this invention. 図1に示した析出物掻き取り式電解装置の平面図である。It is a top view of the deposit scraping-off type electrolysis apparatus shown in FIG. 実施例1の結果を示すグラフで、従来構造の電解装置と本発明にかかる電解装置との電解電流の比較を表したものである。It is a graph which shows the result of Example 1, and represents the comparison of the electrolysis current of the electrolysis apparatus of a conventional structure, and the electrolysis apparatus concerning this invention. 実施例3の結果を示すグラフで、被覆管の有無による電解電解電流の比較を表したものである。It is a graph which shows the result of Example 3, and represents the comparison of the electrolysis electrolysis current by the presence or absence of a cladding tube. 実施例2および実施例3における電極占有体積とウラン回収速度との関係を示すグラフである。It is a graph which shows the relationship between the electrode occupation volume in Example 2 and Example 3, and a uranium recovery rate.

符号の説明Explanation of symbols

1 析出物掻き取り式の電解装置
2 掻き取り刃
3 電解槽
4 回転電極(陽極)
5 円筒形電極(陰極)
6 析出物(析出した目的元素)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Deposit scraping type electrolysis apparatus 2 Scraping blade 3 Electrolysis tank 4 Rotating electrode (anode)
5 Cylindrical electrode (cathode)
6 Precipitate (Precipitated target element)

Claims (3)

電解槽中での電解精製の際、前記電解槽の中に設けられた円筒形電極上に析出した目的元素を掻き取って回収するための析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃において、前記円筒形電極のほぼ中心で回転する回転電極の周囲に、当該回転電極の軸方向に複数に分割された状態で、尚かつこの回転電極の回転軸に対して傾斜して設けられていることを特徴とする析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃。   In the scraping blade in the deposit scraping type electrolysis apparatus for scraping and collecting the target element deposited on the cylindrical electrode provided in the electrolytic tank during the electrolytic purification in the electrolytic tank, It is provided around the rotating electrode that rotates about the center of the cylindrical electrode, in a state of being divided into a plurality of portions in the axial direction of the rotating electrode, and inclined with respect to the rotating axis of the rotating electrode. The scraping blade in the deposit scraping-off type electrolysis apparatus characterized by the above. 前記析出した目的元素を前記電解槽の底部に向けて掻き落とすように回転方向斜め上向きに傾斜していることを特徴とする請求項1に記載の析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃。   The scraping blade in the precipitate scraping-off type electrolysis apparatus according to claim 1, wherein the deposited target element is inclined obliquely upward in the rotational direction so as to scrape off the target element toward the bottom of the electrolytic cell. 回転方向にずらして設置された掻き取り刃のうち少なくとも回転方向に隣り合う掻き取り刃どうしの軸方向位置が互いにずれていることを特徴とする請求項2に記載の析出物掻き取り式電解装置における掻き取り刃。   3. The precipitate scraping-type electrolyzer according to claim 2, wherein at least axial scraping blades adjacent to each other in the rotational direction out of the scraping blades shifted in the rotational direction are shifted from each other. Scraper blades.
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