JP2006012462A - Sealing structure for fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、電解質膜の一方側にアノード側電極を、同他方側にカソード側電極をそれぞれ配置し、さらにその外側を一対のセパレータで挟んで構成した燃料電池のシール構造に関する。 The present invention relates to a fuel cell sealing structure in which an anode side electrode is disposed on one side of an electrolyte membrane, and a cathode side electrode is disposed on the other side, and the outside is sandwiched between a pair of separators.
固体高分子型燃料電池は、電解質膜である高分子イオン交換膜(陽イオン交換膜)の両側にそれぞれアノード側電極およびカソード側電極を配置して構成した膜−電極アッセンブリ(MEA)を、セパレータによって挟持して単位電池を構成している。 A polymer electrolyte fuel cell includes a membrane-electrode assembly (MEA) in which an anode side electrode and a cathode side electrode are arranged on both sides of a polymer ion exchange membrane (cation exchange membrane) that is an electrolyte membrane. A unit battery is configured by sandwiching the two.
このような固体高分子型燃料電池は、通常、単位電池を所定数だけ積層することにより、燃料電池スタックとして使用する。 Such a polymer electrolyte fuel cell is usually used as a fuel cell stack by stacking a predetermined number of unit cells.
上記した燃料電池スタックにおいて、アノード側電極に供給する燃料ガス(水素含有ガス)は、電極上で水素イオン化され、適度に加湿された電解質膜を介してカソード側電極側へと移動する。その間に生じた電子が外部回路に取り出され、直流の電気エネルギとして利用される。一方、カソード側電極には、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスあるいは空気が供給されているために、このカソード側電極において、前記水素イオン、前記電子および酸素ガスが反応して水が生成される。 In the fuel cell stack described above, the fuel gas (hydrogen-containing gas) supplied to the anode side electrode is hydrogen ionized on the electrode and moves to the cathode side electrode side through the appropriately humidified electrolyte membrane. Electrons generated in the meantime are taken out to an external circuit and used as direct current electric energy. On the other hand, since an oxidant gas, for example, an oxygen-containing gas or air is supplied to the cathode side electrode, water reacts with the hydrogen ions, the electrons and the oxygen gas to generate water. The
また、一対のセパレータのうち少なくとも一方には、電極と反対側の面に発電時の発熱を抑えるための冷却媒体を流す冷却媒体流路を形成している。 Further, at least one of the pair of separators is formed with a cooling medium flow path for flowing a cooling medium for suppressing heat generation during power generation on the surface opposite to the electrode.
上記した燃料ガス、酸化剤ガス、および冷却媒体は、各々独立した流路に通す必要があるため、各流路間を仕切るシールが必要である。シール部位としては、例えば、燃料ガス、酸化剤ガス、および冷却媒体を、燃料電池スタックの各単位電池に分配供給するための単位電池積層方向に貫通する連通孔の周囲、MEAの外周,およびセパレータの表裏面の外周などがあり、シール材としては、有機ゴムなどの柔らかく適度に反発力のある材料が一般的に採用される。 Since the fuel gas, the oxidant gas, and the cooling medium described above need to be passed through independent flow paths, a seal that partitions the flow paths is necessary. Examples of the sealing portion include a periphery of a communication hole penetrating in the unit cell stacking direction for distributing and supplying fuel gas, oxidant gas, and cooling medium to each unit cell of the fuel cell stack, an outer periphery of the MEA, and a separator In general, a soft and moderately repulsive material such as organic rubber is generally used as the sealing material.
ところで、前記したMEAの外周のシールについては、例えば下記特許文献1,2に記載されているように、電解質膜を挟むように設置した一対の電極より、外側へはみ出した電解質膜のはみ出し部において行っている。
上記した特許文献1に記載されているように、2つのシール材に板状のゴムシールを用いる場合には、ゴムシールからの反力が大きいため、スタック締め付け圧力の増加によるセパレータ破損、電極に対する面圧分布のばらつきの問題がある上、2つのシール材が、電解質膜を挟んで互いに向き合う対称位置からずれた場合には、シール性が損なわれる。 As described in Patent Document 1 described above, when a plate-like rubber seal is used as the two sealing materials, the reaction force from the rubber seal is large, so the separator is damaged due to an increase in stack tightening pressure, and the surface pressure against the electrode. In addition to the problem of variation in distribution, the sealing performance is impaired when the two sealing materials deviate from the symmetrical positions facing each other with the electrolyte membrane interposed therebetween.
また、上記した特許文献2に記載されているように、上記2つのシール材の一方に板状のゴムシールを他方に幅の狭いゴムシールを用いる場合には、2つのシール材相互のシール位置のずれは防止できるものの、幅の広いシール材側で圧縮応力が分散して面圧が低下し、幅の広いシール材側のシール性が低下する。 In addition, as described in Patent Document 2 above, when a plate-like rubber seal is used for one of the two sealing materials and a narrow rubber seal is used for the other, the seal position between the two sealing materials is shifted. However, the compressive stress is dispersed on the wide sealing material side to reduce the surface pressure, and the sealing performance on the wide sealing material side is deteriorated.
さらに、上記各特許文献1,2のように、電解質膜に圧縮性のゴムシールが直接接触するシール構造では、発電時における電解質膜の膨張収縮によって、電解質膜が破損し、シール性が損なわれるものとなる。 Furthermore, as in the above Patent Documents 1 and 2, in a seal structure in which a compressible rubber seal is in direct contact with the electrolyte membrane, the electrolyte membrane is damaged by expansion and contraction of the electrolyte membrane during power generation, and the sealing performance is impaired. It becomes.
そこで、本発明は、電極面に対する面圧分布のばらつき抑えつつ、電解質膜の外周側におけるシール性を向上させることを目的としている。 Therefore, an object of the present invention is to improve the sealing performance on the outer peripheral side of the electrolyte membrane while suppressing variations in the surface pressure distribution with respect to the electrode surface.
本発明は、電解質膜の一方側にアノード側電極を、同他方側にカソード側電極をそれぞれ配置し、さらにその外側を一対のセパレータで挟んで構成した燃料電池のシール構造において、前記電解質膜は、前記アノード側電極およびカソード側電極より外側に突出するはみ出し部を備え、このはみ出し部の両面に板状シール材を設け、この板状シール材の一方を前記セパレータに接合し、前記板状シール材の他方と前記セパレータとの間に前記板状シール材より幅の狭い弾性シール材を設け、前記板状シール材は前記弾性シール材より弾性係数が大きいことを最も主要な特徴とする。 The present invention provides a fuel cell sealing structure in which an anode side electrode is disposed on one side of an electrolyte membrane, a cathode side electrode is disposed on the other side, and the outside is sandwiched between a pair of separators. And a protruding portion protruding outward from the anode side electrode and the cathode side electrode, a plate-shaped sealing material is provided on both surfaces of the protruding portion, and one of the plate-shaped sealing materials is bonded to the separator, and the plate-shaped seal An elastic sealing material having a narrower width than the plate-shaped sealing material is provided between the other material and the separator, and the plate-shaped sealing material has a larger elastic coefficient than the elastic sealing material.
本発明によれば、電解質膜の外周側のはみ出し部の両面に、弾性シール材より弾性係数が大きい板状シール材を設け、板状シール材の一方をセパレータに接合し、他方の板状シール材とセパレータとの間に、板状シール材より幅の狭い弾性シール材を設けたので、シール材からの反力を抑えて電極面における面圧分布を均一化しつつ、電解質膜両面のシール材相互のずれがあってもシール性を確保でき、発電中の電解質膜の膨張収縮による破損を防止してシール性を確保することができる。 According to the present invention, the plate-shaped sealing material having a larger elastic coefficient than the elastic sealing material is provided on both surfaces of the protruding portion on the outer peripheral side of the electrolyte membrane, one of the plate-shaped sealing materials is joined to the separator, and the other plate-shaped sealing material An elastic sealing material that is narrower than the plate-shaped sealing material is provided between the material and the separator, so that the surface pressure distribution on the electrode surface is made uniform while suppressing the reaction force from the sealing material, and the sealing material on both surfaces of the electrolyte membrane Even if there is a mutual shift, the sealing performance can be secured, and the sealing performance can be secured by preventing the electrolyte membrane from being damaged due to expansion and contraction during power generation.
以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
まず、本発明の全実施形態にわたって共通するか、または類似する部分の基本となる構成および作用を、図1〜3を用いて説明する。本発明に係わる燃料電池は、固体高分子電解質型燃料電池(以下、単に燃料電池とする。)であり、例えば燃料電池自動車に搭載する。ただし、自動車以外に用いてもよい。 First, the basic configuration and operation of a part that is common or similar to all the embodiments of the present invention will be described with reference to FIGS. The fuel cell according to the present invention is a solid polymer electrolyte fuel cell (hereinafter simply referred to as a fuel cell), and is mounted on, for example, a fuel cell vehicle. However, you may use other than a motor vehicle.
図1は燃料電池スタックの全体を示す斜視図である。この燃料電池スタックは、1V程度の起電圧を生じる単位電池1を、複数積層して積層体3を形成する。積層体3を構成する複数の単位電池1は、それぞれが燃料電池として機能する。そして、この燃料電池スタックは、後述するが、四隅に配置して内部を貫通するテンションロッドなどを用いて締結する。なお、ここでテンションロッドの本数は4本(四隅)とは限らず、所望の締結力が確保できる仕様であるならばその限りではない。
FIG. 1 is a perspective view showing the entire fuel cell stack. In this fuel cell stack, a
図2は単位電池1の構造を示す分解斜視図である。単位電池1は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜7と、電解質膜7の一方の面に配置したガス拡散電極であるアノード側電極(燃料極)9と、電解質膜7の他方の面に配置したガス拡散電極であるカソード側電極(空気極)11とで、膜−電極アッセンブリ(MEA)13を構成している。
FIG. 2 is an exploded perspective view showing the structure of the unit battery 1. The unit cell 1 includes an
MEA13の両側には、アノード側電極9に燃料ガス(水素)を、カソード側電極11に酸化剤ガス(酸素、通常は空気)をそれぞれ供給するための流体通路を形成するセパレータ15および17をそれぞれ配置する。
ここで、電解質膜7はその全周にわたりアノード側電極9より外側にはみ出しており、このはみ出し部とセパレータ15との間に板状シール材19を介装する。また、電解質膜7はその全周にわたりカソード側電極11より外側にはみ出しており、このはみ出し部とセパレータ17との間に、板状シール材21と、板状シール材21のセパレータ17側に位置する弾性シール材としてのガスケット23とをそれぞれ介装する。
Here, the
電解質膜7は、固体高分子材料、例えばフッ素系樹脂により形成したプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。電解質膜7の表面には、触媒として白金または白金と他の金属からなる合金を担持させてある。
The
ガス拡散電極は、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスや、カーボンペーパ、あるいはカーボンフェルトなど、充分なガス拡散性および導電性を有する部材によって構成する。 The gas diffusion electrode is formed of a member having sufficient gas diffusibility and conductivity, such as carbon cloth woven with yarn made of carbon fiber, carbon paper, or carbon felt.
セパレータ15,17は、充分な導電性と強度と耐食性とを有する材料によって形成する。例えば、カーボン材料をプレス成形したり、また、充分な耐食性が実現可能であれば、金属など他の材料によって形成してもよい。
The
上記したセパレータ15のアノード側電極9側には図示しない燃料ガス流路を、セパレータ17のカソード側電極11側には酸化剤ガス流路25を、それぞれ形成してあり、また、必要に応じて冷却媒体流路27を形成する。なお、図2では、酸化剤ガス流路25および冷却媒体流路27の詳細な流路形状については省略している。
A fuel gas flow path (not shown) is formed on the
ガスケット23は、シリコンゴム、EPDMまたはフッ素ゴムなどのゴム状弾性材料によって形成する。このガスケット23は、セパレータ17あるいは板状シール材21に一体化しても構わない。板状シール材19,21は、ガスケット23に比べて弾性係数の大きい、例えば、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートのような材料で形成し、電解質膜7に例えば熱硬化型フッ素系あるいは熱硬化型シリコンのような液状シールによって接着して接合する。
The
上記した燃料電池スタックは、複数の単位電池1からなる積層体3の積層方向両端に、図1に示すように集電板29,31、絶縁板33,35、エンドプレート37,39をそれぞれ配置する。そして、この燃料電池スタックの、例えば四隅に、前述したテンションロッドを貫通させ、テンションロッドの端部に形成したねじ部に、ナット41を螺合締結することで、スタック構成部品を締め付ける。
In the fuel cell stack described above,
テンションロッドは、剛性を備えた材料、例えば鋼などの金属材料によって形成し、また単位電池1同士の電気的短絡を防止するため、表面には絶縁処理を施す。 The tension rod is formed of a material having rigidity, for example, a metal material such as steel, and an insulating process is performed on the surface in order to prevent an electrical short circuit between the unit cells 1.
集電板29,31は、緻密質カーボンや銅板などガス不透過な導電性部材によって形成し、絶縁板33,35は、ゴムや樹脂などの絶縁性部材によって形成する。
The
エンドプレート37,39は、剛性を備えた材料、例えば鋼などの金属材料によって形成する。また、2枚の集電板29,31には、それぞれ出力端子43,45を設けてあり、燃料電池スタックで生じた起電力を、この出力端子43,45を介して出力する。
The
上記したテンションロッドによる燃料電池スタックの締付方法は、すべてのテンションロッドを積層体3の内部に貫通させる必要はなく、スタック外部でエンドプレート37,39同士を締め付けるテンションロッドを設けてもよい。
In the above-described method of tightening the fuel cell stack with the tension rods, it is not necessary to pass all the tension rods into the
また、図3に示すように、燃料電池スタックの積層方向一端側のエンドプレート39と、エンドプレート39の積層方向内側に設けた絶縁板35との間に、内側エンドプレート47を配置し、エンドプレート39と内側エンドプレート47との間に、ばねなどからなる加圧機構49を設置して、エンドプレート37,39間をテンションロッドで締め付ける構造であってもよい。なお、締結機構として、ナット41を用いずに、一方のエンドプレートにねじ孔を設け、このねじ孔にテンションロッド先端のねじ部を締結するようにしてもよい。
Also, as shown in FIG. 3, an inner end plate 47 is disposed between an
また、燃料電池スタックの一方の端部のエンドプレート37には、図1に示すように、燃料ガス入口51および同出口53、酸化剤ガス入口55および同出口57、冷却媒体入口59および同出口61を、それぞれ備えている。これら各入口に連通する燃料ガス,酸化剤ガスおよび冷却媒体の各分配流路および、各出口に連通する燃料ガス,酸化剤ガスおよび冷却媒体の各集合流路を、集電板29,絶縁板33および積層体3を貫通して形成する。
As shown in FIG. 1, the
上記した各分配流路および集合流路は、前記したセパレータ15のアノード側電極9側に形成した燃料ガス流路、セパレータ17のカソード側電極11側に形成した酸化剤ガス流路25、冷却媒体流路27の各対応する流路にそれぞれ連通している。
Each of the distribution channels and the collecting channels described above includes the fuel gas channel formed on the
上記した積層体3に分配流路を形成するために、図2に示すように、セパレータ15,板状シール材19,電解質膜7,板状シール材21,ガスケット23,セパレータ17には、燃料ガス入口51に対応する位置に、燃料ガス入口用連通孔15a,19a,7a,21a,23a,17aをそれぞれ形成してある。
In order to form a distribution channel in the above-described
同様に、燃料ガス出口53,酸化剤ガス入口55および同出口57,冷却媒体入口59および同出口61についても、それぞれ対応する連通孔を設けてある。
Similarly, corresponding communication holes are provided in the
(第1の実施形態)
図4は、本発明の第1の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池1の外周部分の断面図である。セパレータ15のアノード側電極9に対向する面には、前記図2には示されていないアノードガス流路としての燃料ガス流路63を形成している。
(First embodiment)
FIG. 4 is a cross-sectional view of the outer peripheral portion of the unit cell 1 showing an example of the seal structure of the fuel cell according to the first embodiment of the present invention. A
アノード側電極9およびカソード側電極11に対して外側にはみ出している電解質膜7のはみ出し部7bの両面に、前記した板状シール材19,21をそれぞれ接着する。そのうち図4中で下部に位置する一方の板状シール材19をアノード側のセパレータ15に接着する。図4中で上部に位置する他方の板状シール材21とカソード側のセパレータ17との間には、板状シール材19,21より幅の狭い断面円形もしくは楕円形のガスケット23を介装する。
The plate-shaped
上記したように、電解質膜7の両面に、ガスケット23より弾性係数の大きい板状シール材19,21を接着し、その一方側にのみ圧縮性の弾性シール材であるガスケット23を設けることで、両側にゴムシールを用いる場合に比較してゴムシールからの反力が小さくなり、スタック締め付け圧力の抑制によってセパレータ15,17の破損を防止でき、ガス拡散電極(アノード側電極9およびカソード側電極11)との面圧分布が均一化する上、ガスケット23が板状シール材21に対し、図4に示すような幅方向中心位置から多少ずれた場合であっても、シール性を確保することができる。
As described above, the plate-
また、幅の狭いガスケット23に接触する幅の広い板状シール材21および、板状シール材19は、弾性係数がガスケット23に比較して大きい材料としているので、幅の広い板状シール材21,19での圧縮応力の分散を抑制でき、幅の広い板状シール材21側のシール性低下を防止することができる。
Further, since the wide plate-
さらに、電解質膜7には、ガスケット23に比べて弾性係数の大きい板状シール材19,21を直接接触させ、圧縮性のゴムシールであるガスケット23を直接接触させていないので、電解質膜7は発電時に膨張収縮しても破損を防止でき、シール性を確保することができる。
Furthermore, since the plate-
また、電解質膜7の両面に板状シール材19,21を接着しておくことで、MEA13の取り扱い性が向上する効果もある。
Further, bonding the plate-
さらに、アノード側のセパレータ15に板状シール材19を接着することで、燃料ガス流路63を流れる燃料ガスである水素に対するシール性をより確実に保持することができ、信頼性が向上する。
Furthermore, by adhering the plate-shaped
なお、上記した第1の実施形態におけるガスケット23の断面形状は、円形や楕円形に限らず他の形状であっても構わない。これは以下に説明する他の実施形態でも同様である。
Note that the cross-sectional shape of the
(第2の実施形態)
図5は、本発明の第2の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池1の外周部分の断面図であり、図4に示した第1の実施形態と全体構造は同様である。なお、前記した図4はスタック締結後の状態を示しているが、図5はスタック締結前すなわち組付前の状態を示している。
(Second Embodiment)
FIG. 5 is a cross-sectional view of the outer peripheral portion of the unit cell 1 showing an example of the seal structure of the fuel cell according to the second embodiment of the present invention. The overall structure is the same as that of the first embodiment shown in FIG. It is. 4 shows the state after stack fastening, while FIG. 5 shows the state before stack fastening, that is, before assembly.
この実施形態は、図5に示すように、電解質膜7のはみ出し部7bとその両面に設けた2枚の板状シール材19,21との合計厚さd1を、MEA13の厚さ、つまり電解質膜7と、その両側に設けたアノード側電極9およびカソード側電極11との合計厚さd2より、所定値以上薄く設定している。
In this embodiment, as shown in FIG. 5, the total thickness d1 of the protruding
このように設定することで、スタック締め付け時のガス拡散電極の変位を充分に確保でき、ガス拡散電極に付与するべき面圧を保持することができる。 By setting in this way, the displacement of the gas diffusion electrode at the time of stack tightening can be sufficiently secured, and the surface pressure to be applied to the gas diffusion electrode can be maintained.
(第3の実施形態)
図6は、本発明の第3の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池1の外周部分の断面図である。なお、図6についても、図5と同様にスタック締結前の状態を示している。
(Third embodiment)
FIG. 6 is a cross-sectional view of the outer peripheral portion of the unit cell 1 showing an example of a fuel cell seal structure according to the third embodiment of the present invention. Note that FIG. 6 also shows the state before stack fastening, as in FIG.
ここで、MEA13の厚さd2は、例えば図6に示すようにガス拡散電極の厚さのばらつきによって全体が不均一となる。そこで、この第3の実施形態では、電解質膜7とその両面に設けた2枚の板状シール材19,21との合計厚さd1を、MEA13の厚さd2の最小値より所定値以上薄くなるよう設定している。
Here, the thickness d2 of the
これにより、MEA13の厚さd2が全体として不均一になっていても、スタック締め付け時のガス拡散電極の変位を、全域にわたって確保することができ、ガス拡散電極に付与するべき面圧を全域にわたって発生させることができる。
Thereby, even if the thickness d2 of the
(第4の実施形態)
図7は、本発明の第4の実施形態に係わる燃料電池のシール構造の一例を示す単位電池1の外周部分の断面図である。この実施形態は、前記図4に示した第1の実施形態に対し、ガスケット23を、カソード側電極11近傍に設定している。その他の構成は、第1の実施形態と同様である。
(Fourth embodiment)
FIG. 7 is a cross-sectional view of the outer peripheral portion of the unit cell 1 showing an example of a fuel cell seal structure according to the fourth embodiment of the present invention. In this embodiment, the
これにより、ガスケット23とカソード側電極11との間の空間領域が狭くなり、発電反応に関与しない反応および酸化剤ガス流量を低減でき、燃料電池スタックの発電効率を向上させることができる。
Thereby, the space area | region between the
本発明によれば、組付前の状態での前記電解質膜のはみ出し部とその両面に設けた前記2枚の板状シール材との合計厚さを、組付前の状態での前記電解質膜とその両面に設けた前記アノード側電極およびカソード側電極との合計厚さより、所定値以上薄く設定したので、燃料電池組付時のアノード側電極およびカソード側電極の変位を充分に確保でき、各電極に付与するべき面圧を保持することができる。 According to the present invention, the total thickness of the protruding portion of the electrolyte membrane in the state before assembly and the two plate-like sealing materials provided on both surfaces thereof is set to the electrolyte membrane in the state before assembly. And the total thickness of the anode side electrode and the cathode side electrode provided on both sides thereof is set to be thinner than a predetermined value, so that sufficient displacement of the anode side electrode and the cathode side electrode when assembling the fuel cell can be secured. The surface pressure to be applied to the electrode can be maintained.
前記電解質膜とその両面に設けた前記アノード側電極およびカソード側電極との合計厚さは、この合計厚さの最小値であるので、アノード側電極やカソード側電極の厚さにばらつきがあっても、燃料電池組付時の各電極の変位を、全域にわたって確保することができ、各電極に付与するべき面圧を全域にわたって発生させることができる。 Since the total thickness of the electrolyte membrane and the anode side electrode and the cathode side electrode provided on both surfaces thereof is the minimum value of the total thickness, the thickness of the anode side electrode and the cathode side electrode varies. In addition, the displacement of each electrode at the time of assembling the fuel cell can be ensured over the entire region, and the surface pressure to be applied to each electrode can be generated over the entire region.
前記前記板状シール材を接合する前記セパレータはアノードガス流路を備えているので、アノード側流路を流れる燃料ガスのシール性をより確実に保持することができ、信頼性が向上する。 Since the separator for joining the plate-shaped sealing material has the anode gas flow path, the sealing performance of the fuel gas flowing through the anode side flow path can be more reliably maintained, and the reliability is improved.
前記弾性シール材を、その内側に位置する前記電極近傍に配置したので、発電反応に関与しない反応および酸化剤ガス流量を低減でき、燃料電池の発電効率を向上させることができる。 Since the elastic sealing material is disposed in the vicinity of the electrode located on the inside thereof, the reaction not involving the power generation reaction and the oxidant gas flow rate can be reduced, and the power generation efficiency of the fuel cell can be improved.
7 電解質膜
7b 電解質膜のはみ出し部
9 アノード側電極
11 カソード側電極
15,17 セパレータ
19,21 板状シール材
23 弾性シール材
63 燃料ガス流路(アノードガス流路)
d1 電解質膜と2枚の板状シール材との合計厚さ
d2 電解質膜とアノード側電極およびカソード側電極との合計厚さ
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d1 Total thickness of electrolyte membrane and two plate-shaped sealing materials d2 Total thickness of electrolyte membrane, anode side electrode and cathode side electrode
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