JP2005288290A - Hydrogen separation purification apparatus - Google Patents

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JP2005288290A
JP2005288290A JP2004106055A JP2004106055A JP2005288290A JP 2005288290 A JP2005288290 A JP 2005288290A JP 2004106055 A JP2004106055 A JP 2004106055A JP 2004106055 A JP2004106055 A JP 2004106055A JP 2005288290 A JP2005288290 A JP 2005288290A
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JP2004106055A
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Japanese (ja)
Inventor
Shigeki Hara
Koichi Kita
重樹 原
晃一 喜多
Original Assignee
Mitsubishi Materials Corp
National Institute Of Advanced Industrial & Technology
三菱マテリアル株式会社
独立行政法人産業技術総合研究所
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a hydrogen separation purification apparatus which is capable of shortening the number of assembling steps, enables the use of a different type material for a hydrogen permeable membrane, and prevents the incorporation of a hydrogen containing gas into a hydrogen-enriched gas.
SOLUTION: This hydrogen separation purification apparatus holds the hydrogen permeable membrane 1 and a gasket 2 loaded with compressive load P by a first supporting member 3 and a second supporting member 4. A first gasket 21 is provided with a raw material introduction aperture 21a to introduce the hydrogen containing gas into an opening part 2A and a residual gas flowing out aperture 21b to discharge the residual one of the hydrogen containing gas remaining without permeating the hydrogen permeable membrane among the hydrogen containing gases, and a purified gas flow out aperture 22a to discharge the gas after permeating the hydrogen permeable membrane among the hydrogen containing gases is installed in a second gasket 22 among the gaskets.
COPYRIGHT: (C)2006,JPO&NCIPI

Description

本発明は、水素含有ガスから水素透過膜を介して水素を回収するための水素分離精製装置に関する。 The present invention relates to a hydrogen separation and purification apparatus for the recovery of hydrogen through the hydrogen permeable membrane from the hydrogen-containing gas.

この種の水素分離精製装置としては、枠体内の開口部に上下から一対の多孔質材を挿入し、一方の多孔質材の上面およびこの上面と面一状の枠体に水素透過膜を設置するとともに、当該水素透過膜を上記枠体に接合(例えば抵抗溶接)し、他方の多孔質材の下面およびこの下面と面一状の枠体に設置するとともに、当該水素透過膜を枠体に接合したものを上記枠体を介して複数積層したものが知られている(例えば、特許文献1)。 As this kind of the hydrogen separation and purification device, insert a pair of porous material from the top and bottom to the opening of the frame body, installation hydrogen permeable membrane on the upper surface and the upper surface flush shaped frame of one of the porous material as well as, joined the hydrogen permeable membrane to the frame (e.g., resistance welding), as well as placed on the lower surface and the lower surface flush with the frame of the other of the porous material, the frame of the hydrogen permeable membrane that a material obtained by bonding a plurality laminated via the frame body is known (for example, Patent Document 1).

このように構成された水素分離精製装置においては、隣り合う枠体間に水素含有ガスを供給することにより、当該ガス中の水素が水素透過膜を選択的に透過した後、多孔質材を通って、当該多孔質材の間に構成された通路に流出することになるので、当該通路を介して水素富化ガスを回収することができる。 In such a hydrogen separation and purification apparatus constructed as above, by supplying a hydrogen-containing gas between the frame adjacent, after the hydrogen of the gas is selectively permeable to hydrogen permeable membrane, through the porous material Te, it means that flows out into the passage defined between the said porous material, it is possible to recover hydrogen-rich gas through the passage.
特開平11−300172号公報(第6図) JP 11-300172 discloses (Figure 6)

ところが、上記水素分離精製装置においては、水素透過膜を枠体に接合する必要があるため、組立のために多くの工数がかかるという問題がある。 However, in the above hydrogen separation and purification apparatus, it is necessary to bond the hydrogen permeable membrane to the frame, there is a problem that many man-hours according to the assembly. しかも、例えば抵抗溶接で接合する場合には、水素透過膜と枠体との材質が相違すると、十分な接合強度が得られないという問題がある。 Moreover, for example, in the case of joining by resistance welding, the material of the hydrogen permeable membrane and the frame are different, there is a problem that a sufficient bonding strength can not be obtained. さらに、水素透過膜と枠体との接合が十分でない場合には、水素透過膜と枠体との間から水素含有ガスが浸入し、当該水素含有ガスが水素透過膜を透過後の水素富化ガスに混入することになるので、純度の高い水素が得られないという問題がある。 Furthermore, hydrogen when bonding the transparent film and the frame is not sufficient, the hydrogen permeable membrane and the hydrogen-containing gas enters from between the frame, the hydrogen-enriched after the hydrogen-containing gas passes through the hydrogen permeable membrane it means to be mixed into the gas, there is a problem that hydrogen of high purity can not be obtained.

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、少ない工数で簡単に組み立てることができるとともに、水素透過膜として種々の材質のものを使用することができ、かつ水素含有ガスが水素透過膜を透過後の水素富化ガスに混入することのない水素分離精製装置を提供することを課題としている。 The present invention has been made in view of the above circumstances, and can be assembled easily with less number of steps, it is possible to use a variety of materials as a hydrogen permeable membrane, and the hydrogen-containing gas is the hydrogen permeable membrane It has an object to provide a hydrogen separation and purification apparatus without being mixed into the hydrogen-rich gas after passing through the.

上記課題を解決するため、請求項1に記載の水素分離精製装置は、水素の選択的透過性を有する水素透過膜と、この水素透過膜における膜面の周縁部に密接し、内方に開口部を有する板状のシール部材とを交互に層状に配置し、その層状に配置される方向である軸方向の一方の端に位置する上記水素透過膜に上記シール部材を介して設置される第1の支持部材と、上記軸方向の他方の端に位置する上記水素透過膜に上記シール部材を介して設置される第2の支持部材とで、上記複数の水素透過膜およびシール部材を圧縮荷重を付加した状態に保持してなり、上記シール部材のうち上記軸方向に一つおきに配置された第1のシール部材には、当該第1のシール部材の内方に水素含有ガスを導き入れるための原料ガス導入孔が設けられているとと To solve the above problems, the hydrogen separation and purification apparatus according to claim 1, and a hydrogen permeable membrane having selective permeability of hydrogen, in close contact with the peripheral edge portion of the film surface in the hydrogen permeable membrane, opening inwardly parts arranged in layers alternating with plate-shaped sealing member having the second is disposed through the seal member to the hydrogen permeable membrane is located at one end of the axial direction in which is disposed on the layered in a first supporting member, a second support member that is installed through the seal member to the hydrogen permeable membrane positioned on the other end of the axial compressive load to the plurality of hydrogen permeable membrane and the sealing member the result was held to the additional state, the first seal member arranged alternately on the axial direction of the seal member, put lead to hydrogen-containing gas to the inside of the first seal member preparative the raw material gas introduction hole for is provided に、この原料ガス導入孔によって導入された上記水素含有ガスのうち上記水素透過膜を透過せずに残った残ガスを流出するための残ガス流出孔が設けられており、上記シール部材のうち上記第1のシール部材以外の第2のシール部材には、上記原料ガス導入孔によって導入された上記水素含有ガスのうち上記水素透過膜を透過した後のガスを流出する精製ガス流出孔が設けられていることを特徴としている。 The residual gas outflow hole for discharging the remaining residual gas does not pass through the hydrogen permeable membrane is provided out of the hydrogen-containing gas introduced by the raw gas-introducing hole, out of the seal member above the second sealing member other than the first seal member, the purified gas outflow hole for discharging the gas after passing through the hydrogen-permeable membrane of the hydrogen-containing gas introduced by the raw material gas introduction hole is provided It is characterized by being.
第1および第2の支持部材およびこれらの間に介在する水素透過膜、シール部材は、所定の順序で層状に配置した状態で、これらの面全体に均一な圧縮荷重が付加される様、適切に配置された1本または複数本の高強度ボルト等を用いて締結保持される。 First and second support members and the hydrogen permeable membrane interposed therebetween, the sealing member is in a state of being arranged in layers in a predetermined order, as a uniform compressive load across these surfaces is added, suitably fastening is held with high strength bolts or the like disposed one or a plurality were in.
したがって、第1および第2の支持部材には、その機能上、シール部材と比較して、同一材質でも少なくとも等しい強度、好ましくは、より高強度の材料を用いる必要がある。 Therefore, the first and second support members, on their function, as compared to the sealing member, at least equal strength of the same material, preferably, it is necessary to use a higher-strength material.

請求項2に記載の水素分離精製装置は、請求項1に記載の発明において、上記各第1のシール部材は、隣り合う一対の上記水素透過膜間に配置されていることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 2 is the invention according to claim 1, each of the first seal member is characterized in that it is arranged between a pair of the hydrogen permeable membrane adjacent.

請求項3に記載の水素分離精製装置は、請求項1または2に記載の発明において、上記第1の支持部材および第2の支持部材のうち少なくとも一方から上記第1のシール部材の原料ガス導入孔に通じる原料ガス供給用連通孔が形成され、上記第1の支持部材および第2の支持部材のうち少なくとも一方から上記第1のシール部材の残ガス流出孔に通じる残ガス排出用連通孔が形成され、上記第1の支持部材および第2の支持部材のうち少なくとも一方から上記第2のシール部材の精製ガス流出孔に通じる精製ガス排出用連通孔が形成されていることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 3 is the invention according to claim 1 or 2, the raw material gas introduction of the first seal member from at least one of said first support member and second support member are the raw material gas supply passage is formed communicating with the hole, the first support member and the second residual gas discharge passage communicating with the residual gas outflow hole of the first seal member from at least one of the support members It is formed, and wherein said first support member and the second at least one from said second sealing member purified gas discharge passage communicating with the purified gas outlet hole of the support member is formed.

請求項4に記載の水素分離精製装置は、請求項1〜3の何れかに記載の発明において、上記シール部材のうち少なくとも第2のシール部材における上記開口部には、上記水素透過膜の一方の膜面を保持するとともに、当該水素透過膜を透過したガスの流通を可能とする孔を有するバックアップ部材が設けられていることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 4 is the invention according to claim 1, in the opening in the at least a second sealing member of the sealing member, one of the hydrogen permeable membrane holds the membrane surface, the backup member having a hole to allow passage of gas which has passed through the hydrogen-permeable membrane is characterized in that is provided.
通常、水素富化ガスに比べ水素含有ガスの圧力を高く設定するケースが多く、この場合、シール部材の開口部に接する水素透過膜面には第1から第2のシール部材方向の応力が負荷されるため、特に第2のシール部材の開口部にバックアップ部材を設けるのが望ましい。 Usually, in many cases to set a high pressure hydrogen-containing gas than in the hydrogen-rich gas, in this case, the hydrogen permeable membrane surface which is in contact with the opening of the sealing member loading stress of the second sealing member direction from the first It is the order, in particular providing a back-up member to the opening of the second seal member desired.
ただし、水素富化ガスの圧力の方が水素含有ガスの圧力より高くなる場合もあり得るので、この場合の水素透過膜を保護するために、第1のシール部材の開口部にバックアップ部材を設けるように構成してもよい。 However, since the direction of pressure of the hydrogen-rich gas it may sometimes be higher than the pressure of the hydrogen-containing gas, in order to protect the hydrogen-permeable membrane in this case, providing the back-up member in the opening of the first seal member it may be configured to.

請求項5に記載の水素分離精製装置は、請求項1〜4の何れかに記載の発明において、上記水素透過膜は、カーボン系材料、樹脂、セラミックおよび金属の1種からなる単一膜または2種以上を積層させた複合膜によって形成されていることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 5 is the invention according to claim 1, the hydrogen-permeable membrane, a single film made of carbon-based material, resin, from one of ceramics and metals or It is characterized by being formed by a composite film formed by laminating two or more kinds.

請求項6に記載の水素分離精製装置は、請求項5に記載の発明において、上記金属は、パラジウム、パラジウム合金、バナジウム、バナジウム合金、ニオブ、ニオブ合金、ニオブ−チタン−ニッケルを主成分とする合金、ニオブ−チタン−コバルトを主成分とする合金、ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金またはニオブ−ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金であることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 6 is the invention according to claim 5, said metal is palladium, palladium alloy, vanadium, vanadium alloy, niobium, niobium alloys, niobium - titanium - nickel as a main component alloy, niobium - titanium - cobalt as a main component an alloy, a zirconium - amorphous alloy or niobium as a main component of nickel - zirconium - are characterized by an amorphous alloy based on nickel.

請求項7に記載の水素分離精製装置は、請求項1〜6の何れかに記載の発明において、上記シール部材は、カーボン系材料、樹脂、セラミックまたは金属によって形成されていることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 7 is the invention according to claim 1, said sealing member is characterized carbon material, a resin, in that it is formed by a ceramic or metal .

請求項8に記載の水素分離精製装置は、請求項7に記載の発明において、上記樹脂は、ポリアミド系の耐熱樹脂であることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 8, in the invention described in claim 7, the resin is characterized in that a heat-resistant resin of polyamide.

請求項9に記載の水素分離精製装置は、請求項7に記載の発明において、上記金属は、ニッケル、ニッケル合金、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金またはステンレス鋼であることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 9 is the invention according to claim 7, said metal is nickel, a nickel alloy, copper, copper alloy, aluminum, is characterized in that an aluminum alloy or stainless steel.

請求項10に記載の水素分離精製装置は、請求項1〜9の何れかに記載の発明において、少なくとも1つの上記シール部材は、複数の部材によって構成されていることを特徴としている。 Hydrogen separation and purification apparatus according to claim 10 is the invention according to any one of claims 1 to 9, at least one of the seal member is characterized by being composed of a plurality of members.

請求項1〜10に記載の発明においては、第1および第2の支持部材によって、複数の水素透過膜およびシール部材に圧縮荷重を付加することにより、各シール部材が弾性変形や塑性変形を起こして各水素透過膜の膜面や第1または第2の支持部材の面に確実に密着した状態になる。 In the invention according to claims 1 to 10, the first and second supporting members, by adding a compressive load to a plurality of hydrogen permeable membrane and the seal member, the seal members undergoes elastic deformation and plastic deformation a state that reliably adheres to the surface of the membrane surface and the first or second support members of each of the hydrogen permeable membrane Te. このため、原料ガス導入孔から第1のシール部材の内方に供給された水素含有ガスが当該第1のシール部材と水素透過膜の間から漏れるのを確実に防止することができる。 Therefore, it is possible to hydrogen-containing gas supplied to the inside of the first seal member from the raw material gas introduction hole is surely prevented from leaking from between the first seal member and a hydrogen permeable membrane.

また、空気を含む種々のガス等が第2のシール部材と水素透過膜との間から当該第2のシール部材の内方に浸入するのを防止することができるとともに、第1のシール部材の内方から水素透過膜を透過して第2のシール部材の内方に流入したガス、すなわち水素富化ガスが第2のシール部材と水素透過膜との間から漏れるのも確実に防止することができる。 Further, it is possible to prevent from between various gases including air or the like between the second seal member and the hydrogen permeable membrane from entering the inside of the second seal member, the first seal member gas flowing inwardly of the second seal member passes through the hydrogen permeable membrane from the inside, i.e. also possible to reliably prevent the hydrogen-rich gas leaks from between the second seal member and the hydrogen permeable membrane can.

したがって、水素含有ガスやその他のガス等が水素透過膜を透過後の水素富化ガスに混入するのを防止することができるので、第2のシール部材の精製ガス流出孔から純度の高い水素を回収することができる。 Therefore, since the hydrogen-containing gas and other gases and the like can be prevented from being mixed into the hydrogen-rich gas after passing through the hydrogen-permeable membrane, the hydrogen of high purity from the purified gas outlet hole of the second seal member it can be recovered. しかも、水素含有ガスあるいは水素富化ガスが外部に漏れるのも確実に防止することができる。 Moreover, it is possible to reliably prevent the hydrogen-containing gas or hydrogen-enriched gas from leaking to the outside.

また、シール部材を水素透過膜や第1および第2の支持部材に抵抗溶接等により接合する必要がないので、少ない工数で簡単に組み立てることができるとともに、水素透過膜をシール部材や第1および第2の支持部材等とは異なる種々の材質の材料(例えば、カーボン系材料、樹脂材料、セラミック材料、金属材料等)で構成することができる。 Since it is not necessary to join the sealing member the hydrogen permeable membrane and the first and second support members to resistance welding or the like, it is possible to assemble easily with reduced number of steps, a hydrogen permeable membrane seal member and the first and it can be composed of various materials of material different from the second support member such (e.g., a carbon-based material, resin material, ceramic material, metal material, etc.).

さらに、シール部材は、上述した弾性変形や塑性変形によって、隣接する水素透過膜の膜面または第1、第2の支持部材のシール面に密着することが可能な材質、かつ原料ガス導入孔および残ガス流出孔の加工が可能な厚さを持った1枚または複数枚の部材を積層するなどして構成される。 Further, the seal member, the elastic deformation or plastic deformation as described above, the film surface or the first adjacent hydrogen-permeable membrane, which can be in close contact with the sealing surface of the second support member material, and the raw material gas inlet and It constituted, for example, by laminating one or a plurality of members working of residual gas outlet holes having a thickness as possible. したがって、シール部材を比較的薄い材料で構成することが可能であるため、当該シール部材と水素透過膜を交互に配置する方向である軸方向の寸法を低減することができる。 Accordingly, since it is possible to configure the sealing member with a relatively thin material, it is possible to reduce the axial dimension which is the direction of placing the sealing member and the hydrogen permeable membrane alternately. すなわち、コンパクトで、しかも水素透過面積の大きなものを得ることができる。 That is, a compact, it is possible to obtain a large hydrogen permeation area.

請求項2に記載の発明においては、各第1のシール部材が隣り合う一対の水素透過膜間に配置されているので、原料ガス導入孔を介して供給される水素含有ガスが必ず一対の水素透過膜の間に供給されることになる。 Claimed in the invention described in claim 2, since each of the first seal member is disposed between a pair of the hydrogen permeable membrane adjacent a hydrogen-containing gas is always a pair of hydrogen supplied via the raw gas-introducing hole It will be supplied during the permeable membrane. したがって、水素透過膜における水素が透過する面積を最大限に有効に利用することができるので、当該水素の回収効率の向上を図ることができる。 Therefore, it is possible to hydrogen in the hydrogen permeable membrane is effectively utilized to maximize the area of ​​transmission, it is possible to improve the recovery efficiency of the hydrogen.

請求項3に記載の発明においては、水素含有ガスを原料ガス供給用連通孔に供給すると、当該水素含有ガスが各第1のシール部材の原料ガス導入孔から当該第1のシール部材内に流入することになる。 In the invention of claim 3, flowing a hydrogen-containing gas is supplied to the passage for the raw material gas supply from the raw material gas inlet of the hydrogen-containing gas each first seal member to the inside first seal member It will be. この場合、水素透過膜を透過せずに第1のシール部材内に残った残ガスが残ガス流出孔から残ガス排出用連通孔を通して外部に排出されることになる。 In this case, the residual gas remaining in the first seal member without passing through the hydrogen permeable membrane is discharged to the outside through the residual gas discharge passage from the residual gas outlet holes. また、各第1のシール部材から水素透過膜を透過して第2のシール部材内に流入したガス、すなわち水素富化ガスは、当該第2のシール部材の精製ガス流出孔から精製ガス排出用連通孔を通して排出されることになる。 Further, gas flowing into the second seal in the member passes through the hydrogen permeable membrane from the first sealing member, i.e. hydrogen-rich gas, for the purified gas discharged from the purified gas outflow hole of the second seal member and it is discharged through the communication hole. したがって、水素含有ガスを原料ガス供給用連通孔に連続的に供給するだけで、精製ガス排出用連通孔から純度の高い水素を連続的に回収することができる。 Thus, a hydrogen-containing gas only continuously supplied to the passage for the raw material gas supply, the hydrogen of high purity from the purified gas discharge passage can be continuously recovered.

請求項4に記載の発明においては、水素透過膜を挟む第1と第2のシール部材のうち少なくとも第2のシール部材の開口部に、水素透過膜の一方の膜面を保持するとともに、水素透過膜を透過した水素富化ガスの流通を可能とする孔を有するバックアップ部材が設けられているので、両者の間に差圧が生じて、一方の第1のシール部材側から水素透過膜面に作用する力が発生したとしても、それをバックアップ部材によって支えることができる。 In the invention of claim 4, the opening of the at least a second sealing member of the first and second seal members sandwiching the hydrogen-permeable membrane, while holding one of the membrane surfaces of the hydrogen permeable membrane, the hydrogen the backup member having a hole to allow the flow of hydrogen-rich gas that has passed through the permeable membrane is provided, it occurs pressure difference between the two, hydrogen-permeable membrane surfaces from one first sealing member side of the forces acting also as occurs, it is possible to support it by the backup member. したがって、上記差圧が増大した場合でも、水素透過膜が破損するのを防止することができる。 Therefore, even when the differential pressure is increased, it is possible to prevent the hydrogen permeable membrane is damaged.
即ち、水素の透過効率を向上させるには、水素含有ガス側の圧力を増大させ、水素富化ガスとの水素分圧差を増大させることが有効であり、この場合、水素富化ガス側の第2のシール部材開口部側にバックアップ部材を設けることが好ましい。 That is, in order to improve the transmission efficiency of the hydrogen increases the pressure of the hydrogen-containing gas side, it is effective to increase the hydrogen partial pressure difference between the hydrogen-rich gas, in this case, the hydrogen-enriched gas side it is preferable to provide a back-up member 2 of the seal member opening side.
ただし、上述のように、第1のシール部材の開口部にバックアップ部材を設けるように構成してもよい。 However, as discussed above, it may be configured to provide a back-up member in the opening of the first seal member.

請求項5に記載の発明においては、水素透過膜を、カーボン系材料による単一膜、樹脂による単一膜、セラミックによる単一膜、金属による単一膜、樹脂とセラミックによる複合膜、樹脂と金属による複合膜、セラミックと金属による複合膜または樹脂とセラミックと金属による複合膜によって形成することにより、要求される水素の純度に則した水素富化ガスを生産することができる。 In the invention of claim 5, the hydrogen permeable membrane, a single film by a carbon-based material, a single layer of a resin, a single film, single layer of a metal by a ceramic, resin and ceramic according to the composite film, and the resin composite film with metal, by forming the composite film or resin and ceramic and metal by the composite film by ceramics and metals, can produce a hydrogen-rich gas conforming to the purity of the required hydrogen. たとえば、水素透過膜として樹脂による単一膜を用いた場合には、純度は高くないが安価な水素を提供することができ、また金属の単一膜やこの金属膜を含む複合膜を用いた場合には、純度が極めて高くかつ高価な水素を提供することができる。 For example, when using a single film with the resin as a hydrogen permeable membrane, the purity is not high but it is possible to provide an inexpensive hydrogen, also using a composite film comprising a single film or a metal film of a metal in this case, it is possible to provide an extremely high and expensive hydrogen purity.

請求項6に記載の発明においては、水素透過膜を構成する金属として、パラジウム、パラジウム合金、バナジウム、バナジウム合金、ニオブおよびニオブ合金、ニオブ−チタン−ニッケルを主成分とする合金、ニオブ−チタン−コバルトを主成分とする合金、ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金またはニオブ−ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金を用いることにより、原理的に水素含有ガスから100%の水素を分離回収することができる。 In the invention of claim 6, as the metal constituting the hydrogen-permeable membrane, palladium, palladium alloy, vanadium, vanadium alloy, niobium and a niobium alloy, a niobium - titanium - alloy mainly containing nickel, niobium - titanium - alloy mainly containing cobalt, zirconium - nickel amorphous alloy or niobium as a main component - zirconium - by using the amorphous alloy based on nickel, the principle of hydrogen containing gas 100% it can be separated and recovered hydrogen.

しかも、水素透過膜における水素の分離は、100〜600℃の高温雰囲気中で行われることになるが、上記金属を用いることにより、これらの温度範囲で十分耐え得る水素透過膜を構成することができる。 Moreover, the separation of hydrogen in the hydrogen permeable membrane is thus carried out in a high temperature atmosphere of 100 to 600 ° C., by using the above metal, it is possible to construct a sufficiently endure the hydrogen permeable membrane in these temperature ranges it can.

さらに、上記金属を用いることにより、水素透過膜を極めて薄く構成することができるとともに、各膜面間の差圧に対しても十分耐え得る強度の高い水素透過膜を得ることができる。 Further, by using the above metal, it is possible to extremely thin construction hydrogen permeable membrane, it is possible to obtain a hydrogen-permeable membrane having sufficiently high endure strength against differential pressure between the film surface. したがって、コンパクトに構成することができるとともに、水素の回収効率の向上を図ることができる。 Therefore, it is possible to configure a compact, it is possible to improve the recovery efficiency of hydrogen.

請求項7に記載の発明においては、シール部材をカーボン系材料、樹脂、セラミックまたは金属によって形成することによって、当該シール部材が第1および第2の支持部材からの圧縮加重によって弾性変形および/または塑性変形し、水素透過膜の膜面に密着した状態になる。 In the invention of claim 7, carbon-based material sealing member, a resin, by forming a ceramic or metal, elastic deformation and / or the sealing member by the compression load of the first and second support members plastically deformed, the state of being in close contact with the film surface of the hydrogen permeable membrane. 特に、樹脂および金属を用いた場合には、十分大きな弾性変形および塑性変形により、シール部材を水素透過膜の膜面に密着させることができ、気密性の向上を図ることができる。 In particular, in the case of using a resin and metal, by a sufficiently large elastic deformation and plastic deformation, the sealing member can be brought into close contact with the film surface of the hydrogen permeable membrane, it is possible to improve the airtightness.

請求項8に記載の発明においては、シール部材を構成する樹脂として特に耐熱性に優れるポリアミド系の樹脂を用いているので、水素含有ガスに含まれる腐食性のガスによってシール部材が腐食されるのを防止することができるとともに、300℃程度の雰囲気温度でも連続的に使用することができる。 In the invention of claim 8, because of the use of polyamide-based resin is particularly excellent in heat resistance as the resin constituting the sealing member, the sealing member being corroded by the corrosive gas contained in the hydrogen-containing gas the can be prevented, can be continuously used at ambient temperature of about 300 ° C..

請求項9に記載の発明においては、シール部材を構成する金属として、ニッケル、ニッケル合金、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金またはステンレス鋼を用いているので、水素含有ガスに含まれる腐食性ガスによってシール部材が腐食されるのを極力防止することができるとともに、水素を分離する際の最も高温となる雰囲気(例えば600℃)においても、連続的に使用することができる。 In the invention according to claim 9, as the metal constituting the sealing member, a nickel, a nickel alloy, copper, copper alloy, aluminum, because of the use of aluminum alloy or stainless steel, corrosive gases contained in the hydrogen-containing gas by with the seal member can be prevented from being corroded as much as possible, even in an atmosphere the hottest time of the separation of hydrogen (e.g. 600 ° C.), can be continuously used.

請求項10に記載の発明においては、少なくと1つのシール部材が複数の部材によって構成されているので、例えば第1のシール部材における原料ガス導入孔および残ガス流出孔を簡単に形成することが可能になると共に、第2のシール部材における精製ガス流出孔を簡単に形成することが可能になる。 In the invention according to claim 10, less the so one seal member is composed of a plurality of members, for example, be simply formed raw material gas inlet and residual gas outlet holes in the first seal member can together be, it is possible to easily form a purified gas outlet hole of the second seal member. すなわち、シール部材を例えば3つの部材で3層状に構成し、そのうちの中間位置の部材に原料ガス導入孔や残ガス流出孔や精製ガス流出孔に対応する位置にこれらの各孔に対応する形状の切欠を打抜プレス加工等の手段により形成することにより、原料ガス導入孔や残ガス流出孔や精製ガス流出孔を有するシール部材を簡単に形成することができる。 That constitutes the seal member 3 layered three members for example, correspond to the holes of the position corresponding to the raw material gas inlet and residual gas outlet holes and the purified gas outlet holes in the member intermediate position of which shape the cutouts by forming a punching press working or the like means, it is possible to easily form the sealing member having a raw material gas introduction hole and the residual gas outlet holes and the purified gas outlet hole.

以上説明したように、請求項1〜10に記載の発明によれば、第1および第2の支持部材によって、複数の水素透過膜およびシール部材に圧縮荷重を付加することにより、各シール部材が弾性変形や塑性変形を起こして各水素透過膜の膜面や第1または第2の支持部材の面に確実に密着した状態になるので、水素含有ガスやその他のガス等が水素透過膜を透過後の水素富化ガスに混入するのを防止することができる。 As described above, according to the invention described in claims 1 to 10, the first and second supporting members, by adding a compressive load to a plurality of hydrogen permeable membrane and the seal member, each sealing member since the state of being securely adhered to the surface of the membrane surface and the first or second support members of each of the hydrogen permeable membrane undergoes elastic deformation and plastic deformation, the hydrogen-containing gas and other gases and the like passing through the hydrogen-permeable membrane it can be prevented from being mixed into the hydrogen-rich gas after. したがって、第2のシール部材の精製ガス流出孔から純度の高い水素を回収することができる。 Therefore, it is possible to recover high purity hydrogen from the purified gas outlet hole of the second sealing member. しかも、水素含有ガスあるいは水素富化ガスが外部に漏れるのも確実に防止することができる。 Moreover, it is possible to reliably prevent the hydrogen-containing gas or hydrogen-enriched gas from leaking to the outside.

また、シール部材を水素透過膜や第1および第2の支持部材に抵抗溶接等により接合する必要がないので、少ない工数で簡単に組み立てることができるとともに、水素透過膜をシール部材や第1および第2の支持部材等とは異なる種々の材質の材料で構成することができる。 Since it is not necessary to join the sealing member the hydrogen permeable membrane and the first and second support members to resistance welding or the like, it is possible to assemble easily with reduced number of steps, a hydrogen permeable membrane seal member and the first and It may be composed of a material of a different variety of materials and the second support member or the like.

さらに、シール部材は、上述した弾性変形や塑性変形によって水素透過膜の膜面に密着することが可能で、かつ原料ガス導入孔および残ガス流出孔の加工が可能な厚さのもので構成すればよい。 Further, the sealing member may be made up of the processing can be the thickness of the can in close contact with the film surface of the hydrogen permeable membrane by the elastic deformation or plastic deformation as described above, and the raw material gas inlet and residual gas outlet holes Bayoi. したがって、シール部材を極めて薄いもので構成することができるので、コンパクトで、しかも水素透過面積の大きなものを得ることができる。 Therefore, it is possible to configure the sealing member in extremely thin, compact, it is possible to obtain a large hydrogen permeation area.

請求項2に記載の発明によれば、各第1のシール部材が隣り合う一対の水素透過膜間に配置されているので、原料ガス導入孔を介して供給される水素含有ガスが必ず一対の水素透過膜の間に供給されることになる。 According to the invention of claim 2, since each of the first seal member is disposed between a pair of the hydrogen permeable membrane adjacent a hydrogen-containing gas is always a pair supplied via the raw gas-introducing hole It will be supplied during the hydrogen permeation membrane. したがって、水素透過膜における水素が透過する面積を最大限に有効に利用することができるので、当該水素の回収効率の向上を図ることができる。 Therefore, it is possible to hydrogen in the hydrogen permeable membrane is effectively utilized to maximize the area of ​​transmission, it is possible to improve the recovery efficiency of the hydrogen.

請求項3に記載の発明によれば、水素含有ガスを原料ガス供給用連通孔に連続的に供給するだけで、精製ガス排出用連通孔から純度の高い水素を連続的に回収することができる。 According to the invention described in claim 3, the hydrogen-containing gas only continuously supplied to the passage for the raw material gas supply, the high purity hydrogen can be continuously recovered from the purified gas discharge passage .

請求項4に記載の発明によれば、第2のシール部材の開口部に、水素透過膜の一方の膜面を保持するとともに、当該水素透過膜を透過した水素富化ガスの流通を可能とする孔を有するバックアップ部材が設けられているので、水素透過膜の各膜面に作用する差圧が増大した場合でも、当該水素透過膜の破損を防止することができる。 According to the invention described in claim 4, the opening of the second seal member, which holds one of the film surface of the hydrogen-permeable membrane, allowing the flow of hydrogen-rich gas that has passed through the hydrogen-permeable membrane the backup member having a hole is provided, even when the differential pressure acting on each film surface of the hydrogen permeable membrane is increased, it is possible to prevent breakage of the hydrogen permeable membrane. しかも、上記差圧を増大させることによって、水素が水素透過膜を透過する効率を向上させることができるので、水素回収効率の向上を図ることができる。 Moreover, by increasing the pressure difference, because hydrogen can improve the efficiency of permeation of hydrogen permeable membrane, it is possible to improve the hydrogen recovery efficiency.

請求項5に記載の発明によれば、水素透過膜を、カーボン系材料による単一膜、樹脂による単一膜、セラミックによる単一膜、金属による単一膜、樹脂とセラミックによる複合膜、樹脂と金属による複合膜、セラミックと金属による複合膜または樹脂とセラミックと金属による複合膜によって形成することにより、要求される水素の純度に則した水素富化ガスを生産することができる。 According to the invention of claim 5, the hydrogen permeable membrane, a single film by a carbon-based material, a single layer of a resin, a single film by a ceramic, a single layer of a metal, resin and ceramic according to the composite film, the resin composite film with metal, by forming the composite film or resin and ceramic and metal by the composite film by ceramics and metals, can produce a hydrogen-rich gas conforming to the purity of the required hydrogen.

請求項6に記載の発明によれば、水素透過膜を構成する金属として、パラジウム、パラジウム合金、バナジウム、バナジウム合金、ニオブおよびニオブ合金、ニオブ−チタン−ニッケルを主成分とする合金、ニオブ−チタン−コバルトを主成分とする合金、ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金またはニオブ−ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金を用いることにより、原理的に水素含有ガスから100%の水素を分離回収することができる。 According to the invention described in claim 6, as the metal constituting the hydrogen-permeable membrane, palladium, palladium alloy, vanadium, vanadium alloy, niobium and a niobium alloy, a niobium - titanium - alloy mainly containing nickel, niobium - titanium - an alloy composed mainly of cobalt, zirconium - amorphous alloy or niobium as a main component of nickel - zirconium - by using the amorphous alloy based on nickel, 100% theoretically hydrogen-containing gas it can be a hydrogen separation and recovery.

しかも、水素透過膜における水素の分離は、100〜600℃の高温雰囲気中で行われることになるが、上記金属を用いることにより、これらの温度範囲で十分耐え得る水素透過膜を構成することができる。 Moreover, the separation of hydrogen in the hydrogen permeable membrane is thus carried out in a high temperature atmosphere of 100 to 600 ° C., by using the above metal, it is possible to construct a sufficiently endure the hydrogen permeable membrane in these temperature ranges it can.

さらに、上記金属を用いることにより、水素透過膜を極めて薄く構成することができるとともに、各膜面間の差圧に対しても十分耐え得る強度の高い水素透過膜を得ることができる。 Further, by using the above metal, it is possible to extremely thin construction hydrogen permeable membrane, it is possible to obtain a hydrogen-permeable membrane having sufficiently high endure strength against differential pressure between the film surface. したがって、コンパクトに構成することができるとともに、水素の回収効率の向上を図ることができる。 Therefore, it is possible to configure a compact, it is possible to improve the recovery efficiency of hydrogen.

請求項7に記載の発明によれば、シール部材をカーボン系材料、樹脂、セラミックまたは金属によって形成することによって、当該シール部材が第1および第2の支持部材からの圧縮加重によって弾性変形および/または塑性変形し、水素透過膜の膜面に密着した状態になる。 According to the invention described in claim 7, a carbon-based material sealing member, a resin, by forming a ceramic or metal, elastic deformation and the seal member by the compressive load from the first and second supporting members / or plastically deformed, the state of being in close contact with the film surface of the hydrogen permeable membrane. 特に、樹脂および金属を用いた場合には、十分大きな弾性変形および塑性変形により、シール部材を水素透過膜の膜面に密着させることができ、気密性の向上を図ることができる。 In particular, in the case of using a resin and metal, by a sufficiently large elastic deformation and plastic deformation, the sealing member can be brought into close contact with the film surface of the hydrogen permeable membrane, it is possible to improve the airtightness.

請求項8に記載の発明によれば、シール部材を構成する樹脂として特に耐熱性に優れるポリアミド系の耐熱樹脂を用いているので、水素含有ガスに含まれる腐食性のガスによってシール部材が腐食されるのを防止することができるとともに、300℃程度の雰囲気温度でも連続的に使用することができる。 According to the invention of claim 8, because of the use of heat-resistant resin of polyamide having excellent particularly heat resistance as the resin constituting the sealing member, the sealing member is corroded by corrosive gas included in the hydrogen-containing gas that the it is possible to prevent, even it can be continuously used at an atmospheric temperature of about 300 ° C..

請求項9に記載の発明によれば、シール部材を構成する金属として、ニッケル、ニッケル合金、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金またはステンレス鋼を用いているので、水素含有ガスに含まれる腐食性ガスによってシール部材が腐食されるのを極力防止することができるとともに、水素を分離する際の最も高温となる雰囲気(例えば600℃)においても、連続的に使用することができる。 According to the invention described in claim 9, as the metal constituting the sealing member, a nickel, a nickel alloy, copper, copper alloy, aluminum, because of the use of aluminum alloy or stainless steel, corrosion contained in the hydrogen-containing gas with the seal member can be prevented from being corroded as much as possible by the gas, even in the atmosphere of the highest temperature in separating hydrogen (e.g. 600 ° C.), it can be continuously used.

請求項10に記載の発明によれば、少なくと1つのシール部材が複数の部材によって構成されているので、例えば第1のシール部材における原料ガス導入孔および残ガス流出孔を簡単に形成することが可能になると共に、第2のシール部材における精製ガス流出孔を簡単に形成することが可能になる。 According to the invention described in claim 10, less the so one seal member is composed of a plurality of members, for example, possible to easily form the raw material gas inlet and residual gas outlet holes in the first seal member together is possible, it is possible to easily form a purified gas outlet hole of the second seal member. すなわち、シール部材を例えば3つの部材で3層状に構成し、そのうちの中間位置の部材に原料ガス導入孔や残ガス流出孔や精製ガス流出孔に対応する位置および形状の切欠を打抜プレス加工等の手段により形成することにより、原料ガス導入孔や残ガス流出孔や精製ガス流出孔を有するシール部材を簡単に形成することができる。 That constitutes the seal member 3 layered three members for example, notch punching press working position and shape corresponding to the raw material gas inlet and residual gas outlet holes and the purified gas outlet holes in the member intermediate position of which by forming means etc., it is possible to easily form the sealing member having a raw material gas introduction hole and the residual gas outlet holes and the purified gas outlet hole.

以下、本発明の実施の形態を図面を参照して説明する。 Hereinafter, an embodiment of the present invention with reference to the drawings.

この実施の形態で示す水素分離精製装置は、図1〜図7に示すように、水素含有ガスのうち水素を選択的に透過させる性能を有する水素透過膜1と、この水素透過膜1における膜面1Aの周縁部に密接し、内方に開口部2Aを有する板状のガスケット(シール部材)2とを交互に層状に配置し、その層状に配置される方向である軸方向の一方の端に位置する水素透過膜1にガスケット2を介して設置される第1の支持部材3と、上記軸方向の他方の端に位置する水素透過膜1にガスケット2を介して設置される第2の支持部材4とで、複数の水素透過膜1およびガスケット2を圧縮荷重Pを付加した状態に保持するように構成されている。 Hydrogen separation and purification apparatus shown in this embodiment, as shown in FIGS. 1-7, the hydrogen permeable membrane 1 having the capability of selectively permeating hydrogen of the hydrogen-containing gas, film in the hydrogen permeable membrane 1 in close contact with the peripheral portion of the surface 1A, and arranged in layers alternating with plate-shaped gasket (seal member) 2 having an opening 2A inward, one end of the axial direction is a direction which is disposed in the layers located in the first supporting member 3 installed via a gasket 2 to the hydrogen permeable membrane 1, the second to be installed through the gasket 2 to the hydrogen permeable membrane 1 that is located at the other end in the axial direction in the support member 4, and is configured to hold a plurality of the hydrogen permeable membrane 1 and the gasket 2 in a state obtained by adding a compressive load P.

水素透過膜1は、図2、図3および図7に示すように、Pd(パラジウム)、Pd合金、V(バナジウム)、V合金、Nb(ニオブ)、Nb合金、Nb−Ti(チタン)−Ni(ニッケル)を主成分とする合金、Zr(ジルコニウム)−Niを主成分とする非晶質合金またはNb−Zr−Niを主成分とする非晶質合金等の金属によって、5〜100μm、より好ましくは10〜50μmの厚さに形成されている。 Hydrogen permeable membrane 1, as shown in FIGS. 2, 3 and 7, Pd (palladium), Pd alloy, V (vanadium), V alloy, Nb (niobium), Nb alloys, Nb-Ti (titanium) - Ni alloy mainly containing (nickel), a metal such as an amorphous alloy composed mainly of amorphous alloy or Nb-Zr-Ni as a main component Zr (zirconium) -Ni, 5 to 100 [mu] m, more preferably has a thickness of 10 to 50 [mu] m.

また、この実施の形態においては、水素透過膜1を正方形に形成した例を示しており(図7参照)、四隅部には、それぞれ後述する原料ガス供給用連通孔5を構成する第1の貫通孔1a、同じく後述する残ガス排出用連通孔6を構成する第2の貫通孔1b、同じく後述する精製ガス排出用連通孔7を構成する第3の貫通孔1c、1cが形成されている。 Further, in this embodiment, (see FIG. 7) the hydrogen permeable membrane 1 shows an example of forming a square, the four corners, the first constituting the raw material gas supply passage 5 which will be described later, respectively through hole 1a, and is also the third through hole 1c constituting the second through-hole 1b, purified gas discharge passage 7, which also will be described later that constitutes the residual gas discharge passage 6 to be described later, 1c is formed . 第1の貫通孔1aと第2の貫通孔1bは、水素透過膜1の対角方向の各位置に配置されており、一方の第3の貫通孔1cと他方の第3の貫通孔1cも、水素透過膜1の対角方向の各位置に配置されている。 The first through-hole 1a and the second through hole 1b is disposed at each position in the diagonal direction of the hydrogen permeable membrane 1, also one of the third through hole 1c and the other of the third through hole 1c They are disposed at respective positions in the diagonal direction of the hydrogen permeable membrane 1.
水素透過膜1、シール部材2、第1の支持部材3、第2の支持部材4、開口部2A、原料ガス供給用連通孔5、残ガス排出用連通孔6、精製ガス排出用連通孔7については、本実施の形態に示される他にも、その機能さえ満たせるのであれば形状に関する制限は無いのは当然である。 Hydrogen permeable membrane 1, the seal member 2, the first supporting member 3, the second supporting member 4, the opening 2A, the raw material gas supply passage 5, the residual gas discharge passage 6, purified gas discharge passage 7 for, in addition to being shown in this embodiment also, restrictions on the shape as long as be satisfied even its function of not of course. また、原料ガス供給用連通孔5、残ガス排出用連通孔6、精製ガス排出用連通孔7などの数、位置等についても、本実施の形態に限定されるものではなく、必要に応じて変更が可能である。 Further, the raw material gas supply passage 5, the residual gas discharge passage 6, the number of such purified gas discharge passage 7, also the position etc., is not limited to this embodiment, if necessary it is possible to change.

ガスケット2は、図2、図3、図5および図6に示すように、その外周縁が水素透過膜1の外周縁とほぼ一致すべく正方形状に形成されているとともに、内方に形成された開口部2Aが外周縁と同軸状の正方形状に形成されている。 The gasket 2, 2, 3, 5 and 6, with its outer peripheral edge is formed in a square shape so as to substantially coincide with the outer peripheral edge of the hydrogen permeable membrane 1 is formed inwardly opening 2A is formed on the outer periphery and coaxial square was. また、ガスケット2の四隅部には、それぞれ後述する原料ガス供給用連通孔5を構成する第1の貫通孔2a、同じく後述する残ガス排出用連通孔6を構成する第2の貫通孔2b、同じく後述する精製ガス排出用連通孔7を構成する第3の貫通孔2c、2cが形成されている。 Further, the four corners of the gasket 2, a second through-hole 2b constituting the first through-hole 2a, the residual gas discharge passage 6, which also will be described later that constitutes the raw material gas supply passage 5 which will be described later, respectively, similarly third through hole 2c constituting the purified gas discharge passage 7 to be described later, 2c are formed. 第1の貫通孔2aと第2の貫通孔2bは、ガスケット2の対角方向の各位置に配置されており、一方の第3の貫通孔2cと他方の第3の貫通孔2cも、ガスケット2の対角方向の各位置に配置されている。 First through-hole 2a and the second through-hole 2b is disposed at each position in the diagonal direction of the gasket 2, also one of the third through hole 2c and the other third through hole 2c, the gasket They are arranged at respective positions of the two diagonal directions.

このガスケット2は、例えば、所定材質の板を出発材料として、打抜プレス加工やワイヤカット加工、ドリル加工等の手法により、内部に開口部2A、ガス用貫通孔2a、2b、2c等を形成することにより製作される。 The gasket 2 is, for example, forming a plate of a predetermined material as a starting material, punching press working or wire cutting, by the technique of drilling such an opening 2A therein, the gas through-holes 2a, 2b, and 2c, etc. It is fabricated by. また、樹脂材料の場合には、所定形状の金型への射出成形等の方法によっても製作することが可能である。 In the case of the resin material can be manufactured by a method of injection molding into the mold of a predetermined shape.

また、ガスケット2には、その機能上、上述した軸方向において、交互に配置された第1のガスケット(第1のシール部材)21と、第2のガスケット(第2のシール部材)22があり、本実施の形態では同一形状のものを用いることが可能である。 Further, the gasket 2, its function in the axial direction as described above, the first gasket (the first seal member) 21 disposed alternately, a second gasket (the second seal member) 22 is located , in this embodiment it is possible to use a same shape. しかしながら、これら2種類のガスケットの形状は、その機能上の要件から、それぞれが異なる形状となる場合がある。 However, these two types of shape of the gasket, the requirements on that function, which may each be different shapes.

第1のガスケット21には、図5に示すように、当該第1のガスケット21の内方に水素含有ガスを導き入れるための原料ガス導入孔21aが設けられているとともに、この原料ガス導入孔21aによって導入された水素含有ガスのうち水素透過膜1を透過せずに残った残ガスを流出するための残ガス流出孔21bが形成されている。 The first gasket 21, as shown in FIG. 5, together with the raw gas-introducing hole 21a to the inside of the first gasket 21 put lead to hydrogen-containing gas is provided, the raw material gas inlet residual gas outflow hole 21b for discharging the remaining residual gas does not pass through the hydrogen permeable membrane 1 of the introduced hydrogen-containing gas is formed by 21a. 原料ガス導入孔21aは、第1の貫通孔2aに連通するとともに、開口部2Aにおける第1の貫通孔2aの近傍の隅部の内周面に開口している。 Raw material gas introducing hole 21a is in communication with the first through-hole 2a, and is open to the inner peripheral surface of the corner portion in the vicinity of the first through-hole 2a in the opening 2A. また、残ガス流出孔21bは、第2の貫通孔2bに連通するとともに、開口部2Aにおける第2の貫通孔21bの近傍の隅部の内周面に開口している。 Further, residual gas outflow hole 21b is in communication with the second through-hole 2b, and open to the inner circumferential surface of the corner portion in the vicinity of the second through-hole 21b at the opening 2A.

一方、第2のガスケット22には、図6に示すように、一対の精製ガス流出孔22a、22aが形成されている。 On the other hand, the second gasket 22, as shown in FIG. 6, a pair of the purified gas outlet holes 22a, 22a are formed. 各精製ガス流出孔22aは、原料ガス導入孔21aを介して第1のガスケット21の開口部2Aに導入された水素含有ガスのうち水素透過膜1を透過して第2のガスケット22の開口部2Aに流入したガス、すなわち水素富化ガスを流出するためのものであり、それぞれ各第3の貫通孔2cに連通するとともに、開口部2Aにおける各第3の貫通孔2cの近傍の隅部の内周面に開口している。 Each purified gas outflow holes 22a, the opening of the second gasket 22 passes through the hydrogen permeable membrane 1 of the hydrogen-containing gas introduced into the opening 2A of the first gasket 21 through the raw gas-introducing hole 21a gas flowing into the 2A, i.e. is for discharging the hydrogen-rich gas, it communicates with the respective third through hole 2c each corner of near each third through hole 2c at the opening 2A It is open to the inner circumferential surface.

また、第1のガスケット21は、図2および図3に示すように、隣り合う一対の水素透過膜1間にかならず配置されるようになっている。 The first gasket 21, as shown in FIGS. 2 and 3, and is always disposed between the pair of the hydrogen permeable membrane 1 adjacent. これに対して、第2のガスケット22は、水素透過膜1と第1の支持部材3との間および水素透過膜1と第2の支持部材4との間にも配置されるようになっている。 In contrast, the second gasket 22 is adapted to be disposed in between and during the hydrogen permeable membrane 1 and the hydrogen permeable membrane 1 and the first supporting member 3 and the second support member 4 there. ただし、第1のガスケット21についても、水素透過膜1と第1の支持部材3との間や、水素透過膜1と第2の支持部材4との間に設けてもよい。 However, for the first gasket 21, and between the hydrogen permeable membrane 1 and the first support member 3, it may be provided between the hydrogen permeable membrane 1 and the second supporting member 4.

そして、各ガスケット2は、Ni、Ni合金、Cu(銅)、Cu合金、Al(アルミニウム)、Al合金またはSUS(ステンレス鋼)等の金属によって、0.05〜5mm、より好ましくは0.08〜3mmの厚さに形成されている。 Each gasket 2, Ni, by Ni alloy, Cu (copper), Cu alloy, Al (aluminum), Al alloy or SUS (stainless steel) or the like of metal, 0.05 to 5 mm, more preferably 0.08 It has a thickness of to 3 mm.

ガスケット2の厚さを上述のように0.05mm以上に設定したのは、0.05mm未満では上述した圧縮荷重Pによって弾性変形や塑性変形した際に、水素透過膜1や第1の支持部材3や第2の支持部材4に対して気密性を保つために必要なだけの変形代をとれず、また原料ガス導入孔21a、残ガス流出孔21bまたは精製ガス流出孔22aの加工が困難になるとともに、剛性が小さく容易に変形してしまうことから取り扱いが困難になるからである。 The thickness of the gasket 2 is set to more than 0.05mm as described above, when the elastic deformation or plastic deformation by compression load P described above is less than 0.05mm, the hydrogen permeable membrane 1 and the first support member 3 and deformation allowance as necessary to keep the air-tightness with respect to the second supporting member 4 Torezu, also the raw material gas introduction hole 21a, the processing of the residual gas outlet holes 21b or purified gas outflow hole 22a is difficult together it becomes, because the handling of the rigidity will be reduced easily deformed difficult.

また、ガスケット2の厚さを上述のように5mm以下に設定したのは、5mmを超えると、水素透過膜1と交互に積層した際に、その積層する軸方向の寸法が増大し、体積効率が低下してしまうからである。 Further, the thickness of the gasket 2 is set to less than 5mm, as described above, when more than 5mm, when stacked alternately with the hydrogen permeable membrane 1, increases the axial dimension of the laminate, volumetric efficiency There is lowered.

このため、上述した各理由により、ガスケット2の厚さは、0.08〜3mmに設定することがより好ましい。 Therefore, by the reasons described above, the thickness of the gasket 2 is more preferably set to 0.08~3Mm.

第1および第2の支持部材3、4は、図1〜図2に示すように、外周縁が水素透過膜1やガスケット2の外周縁とほぼ一致すべく正方形状に形成された例えばSUS製(金属製)の板によって形成されている。 First and second support members 3 and 4, as shown in FIGS. 1-2, for example made of SUS that is formed in a square shape outer peripheral edge so as to substantially coincide with the outer peripheral edge of the hydrogen permeable membrane 1 and the gasket 2 It is formed by a plate of (metal).
ただし、第1および第2の支持部材3、4は、これらの間に層状に配置された水素透過膜1および第1、第2のガスケット21、22が気密性を保つための圧縮荷重Pが、均一に付加されるよう、適切に配置された1本または複数本の高強度ボルト等を用いて締結保持される。 However, the first and second supporting members 3 and 4, the hydrogen permeable membrane 1 and the first arranged in layers between them, the second gasket 21, 22 is compressive load P for keeping airtightness , so as to be uniformly added, fastening is maintained using one or a plurality of high strength bolts properly positioned.
したがって、第1および第2の支持部材3、4には、その機能上、第1、第2のガスケット21、22と比較して、同一材質でも少なくとも等しい強度、好ましくは、より高強度の材料を用いる必要がある。 Therefore, the first and second supporting members 3,4, its functions, first, as compared with the second gasket 21, at least equal strength of the same material, preferably, of higher strength materials it is necessary to use.

そして、第1の支持部材3には、水素透過膜1およびガスケット2における第1の貫通孔1a、2aに対応する位置に第1の貫通孔3aが形成されている。 Then, the first supporting member 3, the first through-hole 1a in the hydrogen permeable membrane 1 and the gasket 2, the first through-hole 3a at a position corresponding to 2a are formed.
また、第2の支持部材4には、水素透過膜1およびガスケット2における第2の貫通孔1b、2bに対応する位置に第2の貫通孔4bが形成されているとともに、同水素透過膜1およびガスケット2における各第3の貫通孔1c、1c、2c、2cに対応する位置にそれぞれ第3の貫通孔4c、4cが形成されている。 The second support member 4, the second through-hole 1b in the hydrogen permeable membrane 1 and the gasket 2, the second through hole 4b is formed at a position corresponding to 2b, the hydrogen permeable membrane 1 and each third through hole 1c in the gasket 2, 1c, 2c, a third through hole 4c at positions corresponding to 2c, 4c are formed.

このため、水素透過膜1、ガスケット2および第1の支持部材3の各第1の貫通孔1a、2a、3aによって第1の支持部材3から各第1のガスケット21の原料ガス導入孔21aに通じる原料ガス供給用連通孔5(図1、図2及び図4)が構成された状態になる。 Therefore, the hydrogen permeable membrane 1, the first through-hole 1a of the gasket 2 and the first supporting member 3, 2a, from the first supporting member 3 by 3a in the raw material gas introduction hole 21a of the first gasket 21 raw material gas supply passage 5 (FIGS. 1, 2 and 4) communicating is a configured state. また、水素透過膜1、ガスケット2および第2の支持部材4の各第2の貫通孔1b、2b、4bによって第2の支持部材4から各第1のガスケット21の残ガス流出孔21bに通じる残ガス排出用連通孔6(図1、図2および図4)が構成された状態になる。 The hydrogen permeable membrane 1, communicating the second through hole 1b of the gasket 2 and a second supporting member 4, 2b, the second support member 4 by 4b in the residual gas outflow hole 21b of the first gasket 21 residual gas discharge passage 6 (FIGS. 1, 2 and 4) is a configured state. さらに、水素透過膜1、ガスケット2および第2の支持部材4の各第3の貫通孔1c、2c、4cによって第2の支持部材4から各第2のガスケット22の各精製ガス流出孔22aに通じる精製ガス排出用連通孔7(図1、図3および図4)が構成された状態になる。 Furthermore, the hydrogen permeable membrane 1, the third through hole 1c of the gasket 2 and a second supporting member 4, 2c, the second support member 4 by 4c in each purification gas outflow hole 22a of the second gasket 22 the purified gas discharge passage 7 (FIGS. 1, 3 and 4) communicating is a configured state.

なお、第1の支持部材3に形成した第1の貫通孔3aは、第2の支持部材4、あるいは第1および第2の支持部材3、4の双方に設けてもよい。 The first through-hole 3a formed in the first supporting member 3 may be provided on both of the second support member 4 or the first and second supporting members 3,4,. また、第2の支持部材4に形成した第2および第3の貫通孔4b、4cは、第1の支持部材3、あるいは第1および第2の支持部材3、4の双方に設けてもよい。 The second and third through holes 4b formed in the second supporting member 4, 4c may be provided in both the first supporting member 3 or the first and second supporting members 3,4, .

また、上述した水素含有ガスとしては、例えばメタノール、ガソリン、LNG、LPG等の炭化水素系原料を水蒸気改質して得られる混合ガス、その他の水素を含むガスの使用が可能である。 As the hydrogen-containing gas as described above, such as methanol, gasoline, LNG, it is possible to use a gas containing a hydrocarbon feedstock mixed gas obtained by steam reforming, such as LPG, and other hydrogen.
そして、水素含有ガスは、通常、0.15〜2.0MPaの圧力で原料ガス供給用連通孔5から原料ガス導入孔21aを介して第1のガスケット21の開口部2A内に供給され、各水素透過膜1に対応する位置において100〜600℃の高温雰囲気に保持された状態で水素の分離が行われることになる。 Then, the hydrogen-containing gas is typically fed to the opening 2A of the first gasket 21 through the raw material gas introduction hole 21a from the raw material gas supply passage 5 at a pressure of 0.15~2.0MPa, each so that the hydrogen separation in a state of being held in a high temperature atmosphere of 100 to 600 ° C. is performed at the position corresponding to the hydrogen permeable membrane 1.

上記のように構成された水素分離精製装置においては、第1および第2の支持部材3、4によって、複数の水素透過膜1およびガスケット2に圧縮荷重Pを付加することにより、各ガスケット2が弾性変形や塑性変形を起こして各水素透過膜1の膜面1Aや第1または第2の支持部材3、4の内面に確実に密着した状態になる。 In the produced hydrogen separation and purification device as described above, the first and second support members 3, 4, by adding a compressive load P to a plurality of the hydrogen permeable membrane 1 and the gasket 2, each gasket 2 a state that ensures close contact with the inner surface of the elastic deformation and plastically deformed in the hydrogen permeable membrane 1 membrane surface 1A and the first or second supporting members 3,4. このため、第1のガスケット21の開口部2A内が0.15〜2.0MPaの圧力に加圧された場合でも、ガスケット2が十分に弾塑性変形することにより、水素含有ガスが第1のガスケット21と水素透過膜1の間から漏れるのを防止することができる。 Therefore, even when the opening 2A of the first gasket 21 is pressurized to a pressure of 0.15~2.0MPa, by the gasket 2 is sufficiently elastic-plastic deformation, a hydrogen-containing gas first it can be prevented from leaking from between the gasket 21 and the hydrogen permeable membrane 1.

また、空気を含む種々のガス等が第2のガスケット22と水素透過膜1との間から当該第2のガスケット22の開口部2Aに浸入するのも防止することができるとともに、第1のガスケット21側から水素透過膜1を透過して第2のガスケット22側に流入した水素富化ガスが第2のガスケット22と水素透過膜1との間から漏れるのも防止することができる。 Further, it is possible to prevent from entering from between the various gases such as the second gasket 22 and the hydrogen permeable membrane 1 including air in the opening 2A of the second gasket 22, the first gasket can be hydrogen-rich gas that has flowed into the second gasket 22 side passes through the hydrogen permeable membrane 1 from 21 side also prevents leaking from between the second gasket 22 and the hydrogen permeable membrane 1.

したがって、水素含有ガスやその他のガス等が水素透過膜1を透過後の水素富化ガスに混入するのを防止することができるので、純度の高い水素を回収することができる。 Therefore, it is possible to hydrogen-containing gas and other gases, etc. can be prevented from being mixed into the hydrogen-rich gas after passing through the hydrogen permeable membrane 1, it is possible to recover high purity hydrogen. しかも、水素含有ガスあるいは水素富化ガスが外部に漏れるのも防止することができる。 Moreover, it is possible to prevent the hydrogen-containing gas or hydrogen-rich gas from leaking to the outside.

また、ガスケット2を水素透過膜1や第1および第2の支持部材3、4に抵抗溶接等により接合する必要がないので、少ない工数で簡単に組み立てることができるとともに、水素透過膜1をガスケット2や第1および第2の支持部材3、4とは材質の異なる上述した種々の金属材料で構成することができる。 Further, the gasket since the gasket 2 need not be bonded by the hydrogen permeable membrane 1 or resistance welding or the like to the first and second supporting members 3,4, it is possible to assemble easily with reduced number of steps, the hydrogen permeable membrane 1 and 2 and the first and second supporting members 3 and 4 can be composed of various metal materials mentioned above different materials. また、水素透過膜1を金属以外の例えばカーボン系材料、樹脂材料、セラミック材料等で構成することも可能である。 It is also possible to configure the hydrogen permeable membrane 1 such as carbon-based material other than a metal, a resin material, a ceramic material or the like.

さらに、ガスケット2としては、上述したガス漏れを防止することが可能な変形代が得られる厚さで、かつ原料ガス導入孔21aおよび残ガス流出孔21bの加工が可能な厚さに構成すればよいことから、上述のように極めて薄いもので構成することができる。 Further, as the gasket 2, a thickness of deformable allowance capable of preventing gas leakage described above can be obtained, and be configured to have a thickness capable of processing the raw material gas introduction hole 21a and the residual gas outflow hole 21b since good, it can be composed of extremely thin as described above. したがって、軸方向の寸法を抑えることができるので、コンパクトで、しかも水素透過面積が大きく水素の回収効率の高いものを得ることができる。 Therefore, it is possible to suppress the axial dimension, a compact, yet can be obtained having high collection efficiency of the hydrogen increases the hydrogen permeation area.

また、各第1のガスケット21が隣り合う一対の水素透過膜1間に必ず配置されることになっているので、水素含有ガスが必ず一対の水素透過膜1の間に供給されることになる。 Moreover, since so that each first gasket 21 is always disposed between the pair of the hydrogen permeable membrane 1 adjacent, so that the hydrogen-containing gas is always supplied between the pair of the hydrogen permeable membrane 1 . したがって、水素透過膜1の面積を最大限に有効に利用することができるので、水素の回収効率の向上を図ることができる。 Therefore, it is possible to effectively utilize the most of the area of ​​the hydrogen permeable membrane 1, it is possible to improve the recovery efficiency of hydrogen.

さらに、水素含有ガスを原料ガス供給用連通孔5に供給すると、当該水素含有ガスは、各第1のガスケット21の原料ガス導入孔21aから当該第1のガスケット21内に流入し、水素透過膜1を透過せずに第1のガスケット21内に残った残ガスが原料ガス導入孔21aと対角方向に位置する残ガス流出孔21bから残ガス排出用連通孔6を通して外部に排出されることになる。 Further, when supplying a hydrogen-containing gas in the raw material gas supply passage 5, the hydrogen-containing gas flows from the source gas introducing hole 21a of the first gasket 21 to the inside the first gasket 21, the hydrogen permeable membrane first the remaining residual gas in the gasket 21 is discharged to the outside through the raw gas-introducing hole 21a and the residual gas outlet holes 21b residual gas discharge passage 6 located in the diagonal direction without passing through the 1 become. また、各第1のガスケット21から水素透過膜1を透過して第2のガスケット22に流入した水素富化ガスは、原料ガス導入孔21aおよび残ガス流出孔21bが配置されている対角方向とは直交する方向の対角方向に配置された各精製ガス流出孔22aから精製ガス排出用連通孔7を通して排出されることになる。 Each of the first gasket 21 passes through the hydrogen permeable membrane 1 hydrogen rich gas flowing into the second gasket 22, the diagonal direction which the raw material gas inlet 21a and the residual gas outlet holes 21b are arranged and it is discharged through the purified gas discharge passage 7 from each purification the gas outlet holes 22a arranged diagonally in the direction perpendicular to the. したがって、水素含有ガスを原料ガス供給用連通孔5に連続的に供給するだけで、精製ガス排出用連通孔7から純度の高い水素を連続的に回収することができる。 Thus, a hydrogen-containing gas only continuously supplying the raw material gas supply passage 5, the high from the purified gas discharge passage 7 purity hydrogen can be recovered continuously. また、残ガス排出用連通孔6から排出される残ガスは、必要に応じて水素含有ガスとして再度使用することも可能である。 Further, the residual gas discharged from the remaining gas discharge passage 6, it is also possible to re-use as a hydrogen-containing gas as required.

また、水素透過膜1として、上述した各金属を用いることにより、原理的に水素含有ガスから100%の水素を分離回収することができる。 Further, as the hydrogen permeable membrane 1 by using each of the above-mentioned metals, in principle it is possible to separate and recover 100% of the hydrogen from the hydrogen-containing gas. この場合、水素含有ガスが上述した0.15〜2.0MPaの圧力で供給され、一方、回収される水素富化ガスの圧力は概ね0.1MPaに維持されているため、水素透過膜1の膜面1Aに両者の差圧として約0.05〜1.9MPaが作用することになる。 In this case, it is supplied at a pressure of 0.15~2.0MPa the hydrogen-containing gas described above, whereas, the pressure of the hydrogen-rich gas recovered is generally maintained at 0.1 MPa, the hydrogen permeable membrane 1 about 0.05~1.9MPa a differential pressure of both acts on the film surface 1A. ここで、水素含有ガス中の水素分圧(水素含有率により変化)が、水素富化ガス中の水素分圧(水素富化ガスがほぼ100%水素の場合、水素富化ガスの圧力と同等)がより高い場合、水素含有ガス中の分子状水素が一方の膜面1Aから原子状水素になって当該水素透過膜1の金属の原子によって構成される格子内に侵入し、上記水素分圧差によって格子内を通過して、他方の膜面1A側で再び分子状水素(ガス)となることにより、選択的に水素ガスのみを分離・精製することができる。 Here, the hydrogen partial pressure in the hydrogen-containing gas (varies with hydrogen content) is, when the hydrogen partial pressure (hydrogen-rich gas in the hydrogen-enriched gas is almost 100% of hydrogen, equivalent to the pressure of the hydrogen-enriched gas If) is higher, molecular hydrogen in the hydrogen-containing gas is turned atomic hydrogen from one film surface 1A penetrates into the lattice formed by the metal atoms of the hydrogen permeable membrane 1, the hydrogen partial pressure difference by passing through the lattice, by the re-molecular hydrogen (gas) in the other film surface 1A side, it can be separated and purified only selectively hydrogen gas.

さらに、水素透過膜1における水素の分離は、100〜600℃の高温雰囲気中で行われることになるが、上記水素分離条件に適した金属水素透過膜を選択することにより、これらの温度範囲で十分耐え得る水素透過膜1を構成することができる。 Moreover, the separation of hydrogen in the hydrogen permeable membrane 1 is made to be carried out in a high temperature atmosphere of 100 to 600 ° C., by selecting a metal hydrogen-permeable membrane suitable for the hydrogen separation conditions, at these temperature ranges it is possible to construct a hydrogen-permeable membrane 1 can sufficiently endure.

しかも、水素透過膜1として上記金属を用いることにより、当該水素透過膜1を上述のように5〜100μmと極めて薄く構成した場合でも、第1のガスケット21と第2のガスケット22との間の差圧(0.05〜1.9MPa)に対しても十分耐え得る強度の高い水素透過膜1を得ることができる。 Moreover, by using the above metal as the hydrogen permeable membrane 1, even when the hydrogen permeable membrane 1 is extremely thin configuration and 5~100μm As described above, the first gasket 21 and between the second gasket 22 it is possible to obtain a sufficiently endure high hydrogen permeable membrane 1 in strength against the pressure difference (0.05~1.9MPa). したがって、コンパクトに構成することができるとともに、水素の回収効率の向上を図ることができる。 Therefore, it is possible to configure a compact, it is possible to improve the recovery efficiency of hydrogen. なお、水素透過膜1の厚さを5〜100μmとしたのは、5μm未満では、上記差圧によって当該水素透過膜1が破損するおそれがあるからであり、100μmを超えると水素原子の移動抵抗が大きくなって水素の分離効率が低下するからである。 The reason was 5~100μm the thickness of the hydrogen permeable membrane 1, is less than 5 [mu] m, is because the hydrogen permeable membrane 1 by the pressure difference may be damaged, more than 100μm the transfer resistance of hydrogen atoms This is because the reduced separation efficiency of hydrogen is increased. したがって、この理由から、水素透過膜1の厚さは、上述のように、10〜50μmの厚さに設定することがより好ましい。 Therefore, for this reason, the thickness of the hydrogen permeable membrane 1, as described above, it is more preferable to set the thickness of 10 to 50 [mu] m.

また、ガスケット2についても、それぞれの水素分離条件に適した金属材料を選択することにより、水素含有ガスに含まれる腐食性のガスによってガスケット2が腐食されるのを極力防止することができるとともに、水素を分離する際の最も高温となる雰囲気(例えば600℃)において、連続的に使用することができる。 Further, the gasket 2 may, by selecting a metal material suitable for each of the hydrogen separation conditions, with the gasket 2 can be prevented from being corroded as much as possible by the corrosive gas contained in the hydrogen-containing gas, in an atmosphere the hottest time of separating hydrogen (e.g. 600 ° C.), can be continuously used.

なお、上記実施の形態においては、水素透過膜1を上述した金属による単一膜で構成した例を示したが、この水素透過膜1は、カーボン系材料による単一膜、樹脂による単一膜、セラミックによる単一膜、樹脂とセラミックによる複合膜、樹脂と上記各金属による複合膜、セラミックと上記各金属による複合膜または樹脂とセラミックと上記各金属の複合膜によって形成してもよい。 In the above embodiment, although the example in which a single layer of a metal as described above the hydrogen permeable membrane 1, the hydrogen permeable membrane 1 may be a single layer by the carbon-based material, a single by resin film single film by a ceramic, a composite film of a resin and ceramic, resin and the respective metal by composite film may be formed by ceramic and each metal by the composite film or resin and ceramic and the composite film of the metal. このように、水素透過膜1を構成する材料を選定することにより、要求される水素の純度に則した水素富化ガスを生産することが可能になる。 Thus, by selecting the material constituting the hydrogen permeable membrane 1, it is possible to produce a hydrogen-rich gas conforming to the purity of the required hydrogen. たとえば、樹脂の単一膜で水素透過膜1を構成した場合には、純度は高くないが安価な水素を提供することができ、また上記各金属の単一膜やこの金属膜を含む複合膜で水素透過膜1を構成した場合には、純度が極めて高くかつ高価な水素を提供することができる。 For example, in the case where a single layer of resin to constitute a hydrogen permeable membrane 1, the purity is not high can provide an inexpensive hydrogen, also composite films comprising a single film or a metal film of each metal in the case where the hydrogen permeable membrane 1 can provide a very high and expensive hydrogen purity.

また、ガスケット2はカーボン系材料や樹脂やセラミック等によって構成してもよく、例えば樹脂を用いる場合にはポリアミド系の耐熱樹脂を用いることが好ましい。 Further, the gasket 2 may be constituted by the carbon-based material or a resin or ceramic, for example, in the case of using a resin, it is preferable to use a heat-resistant resin of polyamide. ポリアミド系の耐熱樹脂でガスケット2を構成した場合には、水素含有ガスに含まれる腐食性のガスによってガスケット2が腐食されるのを防止することができるとともに、300℃程度の雰囲気温度でも連続的に使用することができる。 In case where the gasket 2 in a heat-resistant resin of polyamide is, it is possible to prevent the gasket 2 is corroded by the corrosive gas contained in the hydrogen-containing gas, continuously at ambient temperature of about 300 ° C. it can be used for. しかも、圧縮荷重Pによって大きな弾塑性変形が生じることから、高圧の水素含有ガスが供給された場合でも、水素含有ガスが水素透過膜1とガスケット2との間から漏れるのを確実に防止することができる。 Moreover, since a large elastic-plastic deformation caused by compressive load P, even when the high-pressure hydrogen-containing gas is supplied, the hydrogen-containing gas is reliably prevented from leaking from between the hydrogen permeable membrane 1 and the gasket 2 can.

さらに、水素透過膜1、ガスケット2、第1の支持部材3および第2の支持部材4を正方形状に形成したものを示したが、これらは、長方形状、その他の多角形状、円形状、楕円形状等の他の形状のもので構成してもよい。 Furthermore, the hydrogen permeable membrane 1, the gasket 2, a first supporting member 3 and the second support members 4 shows one formed in a square shape, they are rectangular, other polygonal shape, circular shape, elliptical it may be constituted by those of other shapes such as a shape.

一方、上記実施の形態においては、第2のガスケット22として内方に正方形状の開口部2Aを有するものを示したが、この第2のガスケット22の開口部2Aには、水素透過膜1の一方の膜面1Aを保持するとともに、当該水素透過膜1を透過した水素富化ガスの流通を可能とする孔を有するバックアップ部材を設けるように構成してもよい。 On the other hand, in the above embodiment, although the one having a square opening 2A inwardly as the second gasket 22, the opening 2A of the second gasket 22, the hydrogen permeable membrane 1 holds one of the film surface 1A, it may be configured to provide a backup member having a hole to allow the flow of hydrogen-rich gas that has passed through the hydrogen permeable membrane 1. この場合のバックアップ部材は、例えば精製ガス流出孔22aに連通する複数の孔を有する多孔質材や、精製ガス流出孔22aに連通する蛇行形状のスリットを有する部材や複数の孔を有するパンチングメタル部材等によって構成することが可能である。 Backup member in this case is, for example, a porous material having a plurality of holes communicating with the purified gas outflow holes 22a, punching metal member having a member and a plurality of holes having a slit serpentine communicating with the purified gas outflow hole 22a it is possible to configure the like.

図8は、第2のガスケット22の開口部2Aに蛇行するスリット22bを有するバックアップ部材を一体的に形成した第1の他の例を示している。 Figure 8 shows a first alternative example of the integrally formed backup member having a slit 22b which meanders in the opening 2A of the second gasket 22. すなわち、第2のガスケット22を構成する正方形状の板に、上述した開口部2Aに相当する部分にスリット22bを複数回蛇行するように形成するとともに、その蛇行するスリット22bの各端部を精製ガス流出孔22aに連通させたもので構成されている。 That is, a square shaped plate which constitutes the second gasket 22, thereby forming a slit 22b to meander a plurality of times in a portion corresponding to the opening 2A described above, purified each end of the slit 22b of the serpentine It is composed of those communicated with the gas outlet hole 22a.
第1のガスケット21についても、第2のガスケット22における上記第1の他の例と同様に構成してもよい。 For even first gasket 21 may be configured similarly to the first other example of the second gasket 22. ただし、この場合には、スリット22bの各端部を原料ガス導入孔21aおよび残ガス流出孔21bにそれぞれ連通させることになる。 However, in this case, the communicating respectively each end of the slit 22b in the raw material gas inlet 21a and the residual gas outflow hole 21b.

また、図9は、第2のガスケット22の開口部2Aに複数の孔を有するパンチングメタル部材(バックアップ部材)を一体的に形成した第2の他の例を示している。 Further, FIG. 9 shows a second other example of the integrally formed punching metal member (backup member) having a plurality of holes in the opening 2A of the second gasket 22. すなわち、上述した開口部2Aに相当する部分には、水素透過膜1の一方の膜面1Aが当接する側に第2のガスケット22と一体の平板22cが形成され、この平板22cにおける水素透過膜1とは反対側に上記開口部2Aを同じ大きさの凹部22dが形成されている。 That is, the portion corresponding to the opening 2A mentioned above, one of the film surface 1A of the hydrogen permeable membrane 1 second gasket 22 integral with the flat plate 22c is formed on the side contacting the hydrogen permeable membrane in the flat plate 22c 1 recess 22d of the same size of the opening 2A on the opposite side is formed with. そして、平板部22cには、水素透過膜1を透過後の水素富化ガスが通過可能な孔22eが複数形成されており、凹部22dの隅部内周面には、精製ガス流出孔22aが開口している。 Then, the flat plate portion 22c is the hydrogen permeable membrane 1 can hydrogen rich gas after permeation passage holes 22e is formed with a plurality, in the corner inner peripheral surface of the concave portion 22 d, the purified gas outlet hole 22a is opened are doing. このように構成した第2のガスケット22は、凹部22d側の面を重ね合わせた状態で使用することになる。 Second gasket 22 constructed as described above will be used in a state superimposed surface of the concave portion 22d side.
第1のガスケット21についても、第2のガスケット22における上記第2の他の例と同様に構成してもよい。 For even first gasket 21 may be configured similarly to the second other example of the second gasket 22.

上述のようなそれぞれのバックアップ部材を有する第2のガスケット22を用いた場合には、第1のガスケット21内に供給される水素含有ガスの圧力によって、水素透過膜1の各膜面1Aに作用する差圧が増大した場合でも、当該水素透過膜1をバックアップ部材によって支えることができる。 In the case of using the second gasket 22 with respective backup member as described above, by the pressure of the hydrogen-containing gas supplied into the first gasket 21, acting on the film surface 1A of the hydrogen permeable membrane 1 even if the differential pressure is increased, it is possible to support the hydrogen permeable membrane 1 by the backup member. したがって、上記差圧を増大させることができるので、水素が水素透過膜1を透過する効率を向上させることができ、水素回収効率の向上を図ることができる。 Therefore, it is possible to increase the differential pressure, hydrogen can improve efficiency of transmitting a hydrogen permeable membrane 1, it is possible to improve the hydrogen recovery efficiency.

また、第1のガスケット21に上述のようなそれぞれのバックアップ部材を設けた場合には、背圧が高くなるなどによって、ガスの逆流が生じた場合にも、水素透過膜1を保護することができる。 Further, in the case of providing the respective backup member as described above in the first gasket 21, such as by back pressure increases, even when the backflow of gas occurs, to protect the hydrogen permeable membrane 1 it can.

なお、上記第1のガスケット21及び第2のガスケット22は、それぞれ図10及び図11に示すように、複数(ここで示す例では3つ)の部材で構成したものであってもよい。 Incidentally, the first gasket 21 and second gasket 22, as shown in FIGS. 10 and 11, a plurality (in the example shown here three) or may be constituted by members.

すなわち、第1のガスケット21は、図10に示すように、正方形状の板状に形成された上面部材211、中間面部材212および下面部材213によって3層状に構成されている。 That is, the first gasket 21, as shown in FIG. 10, top member 211 formed in a square plate shape, and is constituted by an intermediate surface member 212 and the lower surface member 213 in 3 layers. すなわち、図10は、第1のガスケット21の第3の他の例を示している。 That is, FIG. 10 shows a third another example of the first gasket 21. 各部材211、212、213には、上述した開口部2A、第1の貫通孔2a、第2の貫通孔2bおよび第3の貫通孔2cが形成されている。 Each member 211, 212, 213, opening 2A described above, the first through-hole 2a, the second through-hole 2b and the third through hole 2c is formed. また、中間面部材212は、上述した原料ガス導入孔21aおよび残ガス流出孔21bに対応する位置に、当該各孔21a、21bと平面視で同一の形状の切欠21A、21Bが形成されている。 Moreover, the intermediate surface member 212 is a position corresponding to the raw material gas inlet 21a and the residual gas outflow hole 21b described above, wherein the respective holes 21a, the notch 21A of the same shape 21b in a plan view, 21B are formed .

したがって、上面部材211、中間面部材212および下面部材213を積層することにより、原料ガス導入孔21a、残ガス流出孔21b等を有する第1のガスケット21を構成することができる。 Thus, top member 211, by laminating the intermediate surface member 212 and the lower surface member 213 can be a raw material gas introduction hole 21a, the first gasket 21 having a residual gas outlet holes 21b and the like.
この場合、原料ガス導入孔21a、残ガス流出孔21bに相当する切欠21A、21Bを、開口部2Aや各貫通孔2a、2b、2cと同様に打抜プレス加工やワイヤカット加工、ドリル加工等の手法により、中間面部材212に簡単に形成することができる。 In this case, the raw material gas introduction hole 21a, the notch 21A corresponding to the residual gas outflow holes 21b, the 21B, opening portions 2A and the through holes 2a, 2b, 2c as well as punching press working or wire cutting, drilling, etc. the technique can be easily formed on the intermediate surface member 212. よって、原料ガス導入孔21aおよび残ガス流出孔21bを有する厚さの薄い第1のガスケット21を簡単に製造することができる。 Therefore, it is possible to easily manufacture the first gasket 21 thin thickness having a raw material gas introduction hole 21a and the residual gas outflow hole 21b.

一方、第2のガスケット22は、図11に示すように、正方形状の板状に形成された上面部材221、中間面部材222および下面部材223によって3層状に構成されている。 On the other hand, the second gasket 22, as shown in FIG. 11, top member 221 formed in a square plate shape, and is configured to 3 layers by an intermediate surface member 222 and the lower surface member 223. すなわち、図11は、第2のガスケット22の第3の他の例を示している。 That is, FIG. 11 shows a third another example of the second gasket 22. 各部材221、222、223には、上述した開口部2A、第1の貫通孔2a、第2の貫通孔2bおよび第3の貫通孔2cが形成されている。 Each member 221, 222, opening 2A described above, the first through-hole 2a, the second through-hole 2b and the third through hole 2c is formed. また、中間面部材222は、上述した各精製ガス流出孔22a、22aに対応する位置に、当該各孔22a、22aと平面視で同一の形状の切欠22A、22Aが形成されている。 Moreover, the intermediate surface member 222, the purified gas outflow holes 22a described above, the position corresponding to 22a, the respective holes 22a, the notch 22A of the same shape at 22a in plan view, 22A are formed.

したがって、上面部材221、中間面部材222および下面部材223を積層することにより、精製ガス流出孔22a、22a等を有する第1のガスケット21を構成することができる。 Thus, top member 221, by laminating the intermediate surface member 222 and the lower surface member 223, it is possible to configure the first gasket 21 having the purified gas outflow hole 22a, and 22a and the like. よって、上述した3層状の第1のガスケット21と同様の理由により、精製ガス流出孔22a、22aを有する厚さの薄い第2のガスケット22を簡単に製造することができる。 Therefore, for the same reason as the first gasket 21 of 3 layered described above, the purified gas outlet holes 22a, can be easily manufactured thin second gasket 22 thicknesses with 22a.

また、第1のガスケット21および第1のガスケット21の第2の他の例に対して、上述したバックアップ部材を有する第2の他の例や第3の他の例を組み合わせてもよい。 Further, with respect to a second other example of the first gasket 21 and the first gasket 21, it may be combined with second other example or the third other example having a backup member described above.

この発明の一実施の形態として示した水素分離精製装置の平面図である。 It is a plan view of a hydrogen separation and purification apparatus shown as an embodiment of the present invention. 同水素分離精製装置を示す図であって、図1のA−C(図心)−Bに沿う断面図である。 A diagram showing the hydrogen separation and purification device is a sectional view taken along the A-C (centroid) -B in Fig. 同水素分離精製装置を示す図であって、図1のA−C−Dに沿う断面図である。 A diagram showing the hydrogen separation and purification device is a sectional view taken along the A-C-D in FIG. 同水素分離精製装置の底面図である。 It is a bottom view of the hydrogen separation and purification device. 同水素分離精製装置における第1のガスケットを示す正面図である。 It is a front view showing a first gasket in the hydrogen separation and purification device. 同水素分離精製装置における第2のガスケットを示す正面図である。 It is a front view showing a second gasket in the hydrogen separation and purification device. 同水素分離精製装置における水素透過膜を示す正面図である。 It is a front view showing a hydrogen permeable membrane in the hydrogen separation and purification device. 同水素分離精製装置における第2のガスケットの第1の他の例を示す正面図である。 It is a front view showing a first other example of the second gasket in the hydrogen separation and purification device. 同水素分離精製装置における第2のガスケットの第2の他の例を示す正面図である。 It is a front view showing a second other example of the second gasket in the hydrogen separation and purification device. 同水素分離精製装置における第1のガスケットの第3の他の例を示す図であって、(a)は分解斜視図、(b)は(a)におけるB−B線に沿う断面図である。 A diagram showing a third another example of the first gasket in the hydrogen separation and purification apparatus, (a) shows the exploded perspective view, (b) is is a sectional view taken along line B-B in (a) . 同水素分離精製装置における第2のガスケットの第3の他の例を示す図であって、(a)は分解斜視図、(b)は(a)におけるB−B線に沿う断面図である。 A diagram showing a third another example of the second gasket in the hydrogen separation and purification apparatus, (a) shows the exploded perspective view, (b) is is a sectional view taken along line B-B in (a) .

符号の説明 DESCRIPTION OF SYMBOLS

1 水素透過膜 1A 膜面 2 ガスケット(シール部材) 1 the hydrogen permeable membrane 1A film surface 2 the gasket (seal member)
2A 開口部 3 第1の支持部材 4 第2の支持部材 5 原料ガス供給用連通孔 6 残ガス排出用連通孔 7 精製ガス排出用連通孔 21 第1のガスケット(第1のシール部材) 2A opening 3 first supporting member 4 and the second supporting member 5 the raw material gas supply passage 6 residual gas discharge passage 7 purified gas discharge passage 21 first gasket (the first seal member)
21a 原料ガス導入孔 21b 残ガス流出孔 22 第2のガスケット(第2のシール部材) 21a source gas introduction hole 21b residual gas outlet holes 22 and the second gasket (the second seal member)
22a 精製ガス流出孔 22e 孔 P 圧縮荷重 22a the purified gas outlet hole 22e hole P compressive load

Claims (10)

  1. 水素の選択的透過性を有する水素透過膜と、この水素透過膜における膜面の周縁部に密接し、内方に開口部を有する板状のシール部材とを交互に層状に配置し、その層状に配置される方向である軸方向の一方の端に位置する上記水素透過膜に上記シール部材を介して設置される第1の支持部材と、上記軸方向の他方の端に位置する上記水素透過膜に上記シール部材を介して設置される第2の支持部材とで、上記複数の水素透過膜およびシール部材を圧縮荷重を付加した状態に保持してなり、 A hydrogen permeable membrane having selective permeability of hydrogen, in close contact with the peripheral edge portion of the film surface in the hydrogen permeable membrane, placed in layers alternating with plate-shaped sealing member having an opening inward, the layered a first support member that is disposed through the seal member to the hydrogen permeable membrane is located at one end of the axial direction in which is positioned, the hydrogen permeation positioned on the other end of said axial in a second support member that is disposed through the seal member to the membrane, it retains the state of being added to a compressive load of the plurality of hydrogen permeable membrane and the sealing member,
    上記シール部材のうち上記軸方向に一つおきに配置された第1のシール部材には、当該第1のシール部材の内方に水素含有ガスを導き入れるための原料ガス導入孔が設けられているとともに、この原料ガス導入孔によって導入された上記水素含有ガスのうち上記水素透過膜を透過せずに残った残ガスを流出するための残ガス流出孔が設けられており、 The first seal member arranged alternately on the axial direction of the seal member and the source gas introduction hole for inserting lead to hydrogen-containing gas is provided inwardly of the first seal member together we are, residual gas outflow hole for discharging the remaining residual gas does not pass through the hydrogen permeable membrane is provided out of the hydrogen-containing gas introduced by the raw gas-introducing hole,
    上記シール部材のうち上記第1のシール部材以外の第2のシール部材には、上記原料ガス導入孔によって導入された上記水素含有ガスのうち上記水素透過膜を透過した後のガスを流出する精製ガス流出孔が設けられていることを特徴とする水素分離精製装置。 The second sealing member other than the first seal member of the seal member, purified flowing out of the gas after passing through the hydrogen-permeable membrane of the hydrogen-containing gas introduced by the raw material gas inlet hydrogen separation and purification device, wherein a gas outlet hole.
  2. 上記各第1のシール部材は、隣り合う一対の上記水素透過膜間に配置されていることを特徴とする請求項1に記載の水素分離精製装置。 Each first seal member, hydrogen separation and purification apparatus according to claim 1, characterized in that it is arranged between a pair of the hydrogen permeable membrane adjacent.
  3. 上記第1の支持部材および第2の支持部材のうち少なくとも一方から上記第1のシール部材の原料ガス導入孔に通じる原料ガス供給用連通孔が形成され、 It said first support member and a second raw material gas supply passage leading from at least one raw material gas inlet of the first seal member of the support member is formed,
    上記第1の支持部材および第2の支持部材のうち少なくとも一方から上記第1のシール部材の残ガス流出孔に通じる残ガス排出用連通孔が形成され、 It said first support member and the second residual gas discharge passage leading from at least one of the remaining gas outlet hole of the first sealing member of the support member is formed,
    上記第1の支持部材および第2の支持部材のうち少なくとも一方から上記第2のシール部材の精製ガス流出孔に通じる精製ガス排出用連通孔が形成されていることを特徴とする請求項1または2に記載の水素分離精製装置。 Claim 1 or characterized in that the first support member and the second at least one from said second sealing member purified gas discharge passage communicating with the purified gas outlet hole of the support member is formed hydrogen separation and purification apparatus according to 2.
  4. 上記シール部材のうち少なくとも第2のシール部材における上記開口部には、上記水素透過膜の一方の膜面を保持するとともに、当該水素透過膜を透過したガスの流通を可能とする孔を有するバックアップ部材が設けられていることを特徴とする請求項1〜3の何れかに記載の水素分離精製装置。 The aforementioned opening in the at least a second sealing member of the sealing member, which holds one of the film surfaces of the hydrogen permeable membrane, a backup with holes to allow the flow of gas passing through the hydrogen-permeable membrane hydrogen separation and purification apparatus according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the member is provided.
  5. 上記水素透過膜は、カーボン系材料、樹脂、セラミックおよび金属の1種からなる単一膜または2種以上を積層させた複合膜によって形成されていることを特徴とする請求項1〜4の何れかに記載の水素分離精製装置。 The hydrogen-permeable membrane, a carbon-based material, resin, any of claims 1 to 4, characterized in that it is formed by a single film or composite film as a laminate of two or more made of one of ceramic and metal hydrogen separation and purification device crab according.
  6. 上記金属は、パラジウム、パラジウム合金、バナジウム、バナジウム合金、ニオブ、ニオブ合金、ニオブ−チタン−ニッケルを主成分とする合金、ニオブ−チタン−コバルトを主成分とする合金、ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金またはニオブ−ジルコニウム−ニッケルを主成分とする非晶質合金であることを特徴とする請求項5に記載の水素分離精製装置。 The metal is palladium, palladium alloy, vanadium, vanadium alloy, niobium, niobium alloys, niobium - a main component of nickel - titanium - alloy mainly containing nickel, niobium - titanium - cobalt as a main component an alloy of zirconium amorphous alloy or niobium - zirconium - hydrogen separation and purification apparatus according to claim 5, characterized in that the amorphous alloy based on nickel.
  7. 上記シール部材は、カーボン系材料、樹脂、セラミックまたは金属によって形成されていることを特徴とする請求項1〜6の何れかに記載の水素分離精製装置。 The seal member is a carbon-based material, resin, hydrogen separation and purification apparatus according to any one of claims 1 to 6, characterized in that it is formed by a ceramic or metal.
  8. 上記樹脂は、ポリアミド系の耐熱樹脂であることを特徴とする請求項7に記載の水素分離精製装置。 The resin, hydrogen separation and purification apparatus according to claim 7, characterized in that the heat-resistant resin of polyamide.
  9. 上記金属は、ニッケル、ニッケル合金、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金またはステンレス鋼であることを特徴とする請求項7に記載の水素分離精製装置。 The metal is nickel, a nickel alloy, copper, copper alloy, aluminum, hydrogen separation and purification apparatus according to claim 7, characterized in that an aluminum alloy or stainless steel.
  10. 少なくとも1つの上記シール部材は、複数の部材によって構成されていることを特徴とする請求項1〜9の何れかに記載の水素分離精製装置。 At least one of the seal member, the hydrogen separation and purification apparatus according to any one of claims 1 to 9, characterized in that it is composed of a plurality of members.
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