JP2005202855A - Molecular orbital method calculation method and calculating device - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a molecular orbital method calculation method and device capable of achieving high-speed molecular orbital method calculation. <P>SOLUTION: The molecular orbital method calculating device 10 comprises at least a buffer area 17, an arithmetic section 18, and a control section 14. The arithmetic section 18 conducts the molecular orbital method calculation for a molecule of interest by conducting repeat calculation by using a two-electron integral value obtained in calculation processes for the molecular orbital method calculation. The control section 14 stores the two-electron integral value having a predetermined amount in the two-electron integral value on the buffer area 17. Furthermore, the arithmetic section 18 reads the two-electron integral value stored on the buffer area 17 from the buffer area 17 and calculates the two-electron integral value not stored on the buffer area 17 when the repeat calculation is done, to acquire the two-electron integral value used for the repeat calculation. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、例えば分子軌道法計算方法および計算装置に係り、更に詳しくは、コンピュータを用いて行われる大規模な科学技術計算である分子軌道法計算に好適な方法および装置に関する。   The present invention relates to, for example, a molecular orbital calculation method and apparatus, and more particularly to a method and apparatus suitable for molecular orbital calculation, which is a large-scale scientific and technical calculation performed using a computer.

分子軌道法は原子の電子軌道の線形結合により表現された分子の電子軌道を基底関数として分子の電子状態を解析する計算化学の分野で非常に良く用いられている。   The molecular orbital method is very often used in the field of computational chemistry to analyze the electronic state of a molecule using the molecular orbital of the molecule expressed by the linear combination of the electron orbits of the atoms as basis functions.

以下に、従来なされている分子軌道法の計算方法の一例として、一般的に良く知られているHantree-Fock法を用いて行う場合について、その概要を説明する。Hantree-Fock法については、例えば、非特許文献１，２に詳しい。   Hereinafter, as an example of a conventional calculation method of the molecular orbital method, an outline of a case where a generally well-known Hantree-Fock method is used will be described. The Hantree-Fock method is detailed in Non-Patent Documents 1 and 2, for example.

Hantree-Fock法において解くべきHantree-Fock-Roothaan方程式では、以下に示す式（１）から式（６）の通り表される。

Figure 2005202855
The Hantree-Fock-Roothaan equation to be solved in the Hantree-Fock method is expressed as the following equations (1) to (6).
Figure 2005202855

基底関数は、分子軌道法で求める分子軌道を展開するために用いられる関数群であり、計算する分子である対象分子を大きくしたり、計算精度を上げたりすると、基底関数の数Ｎが増加する。この基底関数を用いることによって、分子軌道と呼ばれる関数｛ψ｝は、以下に示す式（１０）〜（１２）に示すように、基底関数の線形結合で表され、基底関数はさらにデカルトガウス型関数｛ｇ｝で展開されている。

Figure 2005202855
Basis functions are a group of functions used to expand the molecular orbitals obtained by the molecular orbital method, and the number N of basis functions increases when the target molecule that is the molecule to be calculated is increased or the calculation accuracy is increased. . By using this basis function, a function {ψ} called a molecular orbital is expressed by a linear combination of basis functions as shown in the following equations (10) to (12), and the basis function is further Cartesian Gaussian type: Expanded with function {g}.
Figure 2005202855

上記縮約係数、軌道指数、縮約長はそれぞれ基底関数の種類によって固定された定数であり、通常の分子軌道計算では変化することはない。ｎ＝（ｎｘ，ｎｙ，ｎｚ）は角運動量指数で、各成分の和λ＝ｎｘ＋ｎｙ＋ｎｚを軌道量子数と呼び、この値が基底関数の基本的な型を決める。λ＝０，１，２，３…である関数を、それぞれｓ，ｐ，ｄ，ｆ…型の関数と呼び、より大きなλを持つ関数は、一般に「高次の」関数と呼ばれる。 The contraction coefficient, orbital index, and contraction length are constants that are fixed depending on the type of basis function, and do not change in normal molecular orbital calculations. n = (n x , n y , n z ) is an angular momentum exponent, and the sum λ = n x + n y + nz of each component is called an orbital quantum number, and this value determines the basic type of the basis function. Functions with λ = 0, 1, 2, 3... are called s, p, d, f... functions, respectively, and functions with larger λ are generally called “higher order” functions.

さて、上記式（１）では、Fock行列Ｆと行列Ｓとを与えて、一般化固有値問題を解き、固有値（軌道エネルギー）ｅ＝ｄｉａｇ（ε１，ε２，・・・，εＮ）と対応する固有ベクトル（分子軌道係数）Ｃ＝（ｃ１，ｃ２，・・・，ｃＮ）を求める。密度行列は分子軌道係数を用いて、以下に示す式（７）で計算される。

Figure 2005202855
In the above equation (1), a generalized eigenvalue problem is solved by giving a Fock matrix F and a matrix S, and an eigenvalue (orbital energy) e = diag (ε 1 , ε 2 ,..., Ε N ) and A corresponding eigenvector (molecular orbital coefficient) C = (c 1 , c 2 ,..., C N ) is obtained. The density matrix is calculated by the following formula (7) using the molecular orbital coefficient.
Figure 2005202855

ここで、ｎは分子中の電子数である。 Here, n is the number of electrons in the molecule.

式（１）では、Fock行列と重なり行列とを与えて、分子軌道係数と軌道エネルギーを求める。ところが、与えるべきFock行列が、求めるべき分子軌道係数を用いて計算されるために、この方程式は非線型方程式であり、繰り返し計算を必要とする。   In Formula (1), a Fock matrix and an overlap matrix are given and a molecular orbital coefficient and an orbital energy are calculated | required. However, since the Fock matrix to be given is calculated using the molecular orbital coefficient to be obtained, this equation is a non-linear equation and requires repeated calculation.

分子の（電子）エネルギーは、収束した分子軌道係数を用いて計算された密度行列、Fock行列などを用いて、以下に示す式（８）で与えられる。

Figure 2005202855
The (electron) energy of the molecule is given by the following equation (8) using a density matrix, a Fock matrix, etc. calculated using the converged molecular orbital coefficient.
Figure 2005202855

Fock行列に表れる２電子積分と呼ばれる値（ｉｊ｜ｋｌ）を、全ての基底関数｛ψｉ｝の４重対に対して求める必要があるため、Fock行列作成における計算コストは基底関数の数Ｎの４乗に比例する（Ｏ（Ｎ４））。 Since it is necessary to obtain a value (ij | kl) called a two-electron integral appearing in the Fock matrix with respect to quadruple pairs of all basis functions {ψ i }, the calculation cost in creating the Fock matrix is the number N of basis functions. (O (N 4 )).

計算に用いる基底関数は実関数であることが多く、２電子積分には以下の式（９）に示すような対称関係が成り立つ。

Figure 2005202855
The basis functions used for the calculation are often real functions, and the two-electron integral has a symmetrical relationship as shown in the following equation (9).
Figure 2005202855

上述したようなHantree-Fock法を適用し、コンピュータを用いて行なう分子軌道計算の一般的な流れを、図７のフローチャートを用いて説明する。   A general flow of molecular orbital calculation using a computer using the Hantree-Fock method as described above will be described with reference to the flowchart of FIG.

まず、対象分子のデータおよび分子軌道の展開に用いる関数群のデータがコンピュータに読み込まれ（Ｓ１）、次に、式（３）、式（７）および式（８）を用い、与えられたデータに基づいて１電子積分Ｈcore、初期エネルギー、および初期電子密度行列Ｄが計算される（Ｓ２）。 First, target molecule data and function group data used for the development of molecular orbitals are read into a computer (S1), and then given data is obtained using equations (3), (7), and (8). 1 electron integral H core , initial energy, and initial electron density matrix D are calculated (S2).

そして、式（４）を用いて、全ての２電子積分を計算しながら、与えられた電子密度行列と掛け合わせてＦｏｃｋ行列が作成される（Ｓ３）。なお、２電子積分計算を行なう場合には、式（９）に示すような対称関係を利用し、例えば図８に示すようなループ構造をもつプログラムを用いることによって、無駄な２電子積分計算が回避されている。更に、式（１）を用いて、Ｆｏｃｋ行列と重なり行列とから一般化固有値問題が解かれ、式（８）を用いて新たなエネルギーが、式（７）を用いて電子密度行列がそれぞれ計算される（Ｓ４）。   Then, a Fock matrix is created by multiplying the given electron density matrix while calculating all the two-electron integrals using Equation (4) (S3). When performing the two-electron integral calculation, the use of a symmetrical relationship as shown in Equation (9), for example, by using a program having a loop structure as shown in FIG. It has been avoided. Furthermore, using Equation (1), the generalized eigenvalue problem is solved from the Fock matrix and the overlap matrix, new energy is calculated using Equation (8), and electron density matrix is calculated using Equation (7). (S4).

そして、ステップＳ４で計算されたエネルギーおよび電子密度行列が収束した場合（Ｓ５：Ｙｅｓ）には、収束した電子密度行列を用いて、全エネルギーや電荷分布などが計算され、分子軌道計算が完了する（Ｓ６）。一方、収束していない場合（Ｓ５：Ｎｏ）には、ステップＳ３の処理に戻り、分子軌道計算が完了するまで、ステップＳ３からステップＳ５までの処理が繰り返し行なわれる。
「新しい量子化学（上）−電子構造の理論入門−」A.ザボ、N.S.オストランド著、大野公男、阪井健男、望月祐志 訳、東京大学出版会 「分子軌道法」藤永茂 著、岩波書店 When the energy and electron density matrix calculated in step S4 converges (S5: Yes), the total energy and charge distribution are calculated using the converged electron density matrix, and the molecular orbital calculation is completed. (S6). On the other hand, if not converged (S5: No), the process returns to step S3, and the processes from step S3 to step S5 are repeated until the molecular orbital calculation is completed.
"New Quantum Chemistry (1)-Introduction to Theory of Electronic Structure-" A. Zabo, NS Ostrand, Kimio Ohno, Takeo Sakai, Yuji Mochizuki, The University of Tokyo Press "Molecular orbital method" written by Shigeru Fujinaga, Iwanami Shoten

しかしながら、このような従来の分子軌道法計算方法では、以下のような問題がある。   However, such a conventional molecular orbital calculation method has the following problems.

すなわち、従来の分子軌道法計算においては、ステップＳ３のＦｏｃｋ行列生成時に２電子積分値が必要となるが、この２電子積分値の取り扱いが、コンピュータを用いた分子軌道計算の高速化に対する大きな障害となっている。   That is, in the conventional molecular orbital calculation, a two-electron integral value is required when generating the Fock matrix in step S3, and handling of the two-electron integral value is a major obstacle to speeding up the molecular orbital calculation using a computer. It has become.

本来、解析対象の系を固定すれば２電子積分値は定数となるので、計算開始時に一度だけ計算すれば良い。したがって、２電子積分値がすべてコンピュータのメモリに格納できるような小規模な系を解く場合には、メモリ上の値が参照可能である。これを間接法分子軌道法という。   Originally, if the system to be analyzed is fixed, the two-electron integral value becomes a constant, so it is only necessary to calculate once at the start of the calculation. Therefore, when solving a small system in which all two-electron integral values can be stored in the memory of a computer, the values on the memory can be referred to. This is called the indirect molecular orbital method.

しかし、２電子積分値の総数は基底関数の四乗に比例するため、対象分子の系の規模がある程度大きくなると、２電子積分値を格納するために必要なメモリ量が著しく増大し、メモリに格納することができなくなり、さらに系が巨大になるとコンピュータのハードディスクにすら格納できず計算不能となってしまうという問題がある。   However, since the total number of two-electron integral values is proportional to the fourth power of the basis function, if the size of the target molecule system increases to some extent, the amount of memory required to store the two-electron integral values increases significantly, There is a problem that if the system cannot be stored, and the system becomes even larger, even the hard disk of the computer cannot be stored and calculation becomes impossible.

そのため、大規模な系を解く場合には、必要なときに２電子積分値を再計算する直接法を用いることにより対処している。しかしながら、この場合、記憶コストを演算コストに置き換えているため、今度はコンピュータの演算時間が増大してしまうという問題がある。実際、全処理時間の９９％以上が２電子積分値計算であることも少なくない。   Therefore, when solving a large-scale system, the direct method of recalculating the two-electron integral value is used when necessary. However, in this case, since the storage cost is replaced with the calculation cost, there is a problem that the calculation time of the computer increases. In fact, 99% or more of the total processing time is often the two-electron integral value calculation.

本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、分子軌道法計算の過程で得られる２電子積分値を、再計算して求めるものと、バッファ領域のような記憶装置に記憶しておき、計算時にそれを読み出して行なうものとに分けて実行することによって、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能な分子軌道法計算方法および装置を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of such circumstances. A two-electron integral value obtained in the course of molecular orbital calculation is obtained by recalculation, and stored in a storage device such as a buffer area. Another object of the present invention is to provide a molecular orbital calculation method and apparatus capable of speeding up the molecular orbital calculation by dividing the calculation into those that are read and executed at the time of calculation.

上記の目的を達成するために、本発明では、以下のような手段を講じる。   In order to achieve the above object, the present invention takes the following measures.

すなわち、請求項１の発明は、少なくとも記憶装置と演算装置とを具備したコンピュータを用い、演算装置において、分子軌道法計算の計算過程で得られる２電子積分値を用いて繰り返し計算を行なうことによって対象分子の分子軌道法計算を行なう方法であって、２電子積分値のうち、予め定めた量の２電子積分値を記憶装置に記憶させておく。そして、演算装置は、繰り返し計算を行なう場合には、記憶装置に記憶された２電子積分値については、記憶装置から読み出す一方、記憶装置に記憶されていない２電子積分値については、計算することによって該繰り返し計算で用いる２電子積分値を取得する。   That is, the invention of claim 1 uses a computer having at least a storage device and an arithmetic device, and in the arithmetic device, repeatedly performs calculations using the two-electron integral value obtained in the calculation process of the molecular orbital method calculation. In this method, molecular orbital calculation of a target molecule is performed, and a predetermined amount of two-electron integral values among two-electron integral values are stored in a storage device. When the calculation device repeatedly performs calculation, the two-electron integral value stored in the storage device is read from the storage device, while the two-electron integral value not stored in the storage device is calculated. To obtain a two-electron integral value used in the repeated calculation.

従って、請求項１の発明の分子軌道計算方法においては、以上のような手段を講じることにより、計算時間のかかる２電子積分値については可能な限り記憶装置に記憶しておくことができる。そして、繰り返し計算時には、計算時間のあまりかからない２電子積分値については再計算して取得する。一方、計算時間のかかる２電子積分値については、記憶装置から読み出して取得することによって、再計算する必要がなくなるので、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能となる。   Therefore, in the molecular orbital calculation method according to the first aspect of the present invention, by taking the above-described means, the two-electron integral value requiring a calculation time can be stored in the storage device as much as possible. At the time of repeated calculation, a two-electron integral value that does not require much calculation time is recalculated and acquired. On the other hand, it is not necessary to recalculate the two-electron integral value, which takes a long calculation time, by reading it from the storage device, so that it is possible to speed up the molecular orbital calculation.

請求項２の発明は、請求項１の発明の分子軌道法計算方法において、対象分子の軌道量子数の和が小さい２電子積分値から優先的に記憶装置に記憶させる。   According to a second aspect of the present invention, in the molecular orbital calculation method of the first aspect of the invention, the two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers of the target molecules is preferentially stored in the storage device.

従って、請求項２の発明の分子軌道計算方法においては、以上のような手段を講じることにより、軌道量子数の和が小さい２電子積分値から優先的に記憶装置に記憶させることができる。軌道量子数の和が小さい２電子積分値は、多大な計算時間を要するので、繰り返し計算時には、計算時間のあまりかからない軌道量子数の和が大きい２電子積分値のみを再計算すれば良く、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能となる。   Therefore, in the molecular orbital calculation method according to the second aspect of the present invention, by taking the above-described means, it is possible to preferentially store the two-electron integral value with a small sum of orbital quantum numbers in the storage device. Since the two-electron integral value with a small sum of orbital quantum numbers requires a lot of calculation time, it is only necessary to recalculate only the two-electron integral value with a large sum of orbital quantum numbers that does not take much calculation time during repetitive calculations. It is possible to speed up the trajectory calculation.

請求項３の発明は、請求項１の発明の分子軌道法計算方法において、対象分子の基底関数を、計算負荷の大きい順番にソートし、このソート結果に基づいて、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値から優先的に記憶装置に記憶させる。   The invention according to claim 3 is the molecular orbital calculation method according to claim 1, wherein the basis functions of the target molecules are sorted in descending order of calculation load, and based on the sorting result, the basis function having a large calculation load is obtained. The corresponding two-electron integral value is preferentially stored in the storage device.

従って、請求項３の発明の分子軌道計算方法においては、以上のような手段を講じることにより、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値から優先的に記憶装置に記憶させることができる。計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値は、多大な計算時間を要するので、繰り返し計算時には、計算時間のあまりかからない２電子積分値のみを再計算すれば良く、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能となる。   Therefore, in the molecular orbital calculation method according to the third aspect of the invention, by taking the above-described means, the two-electron integral value corresponding to the basis function having a large calculation load can be preferentially stored in the storage device. . Since the two-electron integral value corresponding to a basis function with a large calculation load requires a large amount of calculation time, it is only necessary to recalculate only the two-electron integral value that does not require much calculation time during repeated calculations, and the molecular orbital method can be calculated at high speed. Can be achieved.

請求項４の発明は、少なくとも記憶手段と演算手段と制御手段とを具備し、演算手段において、分子軌道法計算の計算過程で得られる２電子積分値を用いて繰り返し計算を行なうことによって対象分子の分子軌道法計算を行なう装置であって、制御手段は、２電子積分値のうち、予め定めた量の２電子積分値を記憶装置に記憶させる。また、演算装置は、繰り返し計算を行なう場合には、記憶装置に記憶された２電子積分値については、記憶装置から読み出す一方、記憶装置に記憶されていない２電子積分値については、計算することによって該繰り返し計算で用いる２電子積分値を取得する。   The invention of claim 4 comprises at least a storage means, a calculation means, and a control means, and the calculation means repeats the calculation using the two-electron integral value obtained in the calculation process of the molecular orbital method calculation. The control means causes the storage device to store a predetermined amount of the two-electron integral value among the two-electron integral values. In addition, when the calculation device repeatedly performs the calculation, the two-electron integral value stored in the storage device is read from the storage device, while the two-electron integral value not stored in the storage device is calculated. To obtain a two-electron integral value used in the repeated calculation.

従って、請求項４の発明の分子軌道計算装置においては、以上のような手段を講じることにより、計算時間のかかる２電子積分値については可能な限り記憶手段に記憶しておくことができる。そして、繰り返し計算時には、計算時間のあまりかからない２電子積分値については再計算して取得する。一方、計算時間のかかる２電子積分値については、記憶手段から読み出して取得することによって、再計算する必要がなくなるので、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能となる。   Therefore, in the molecular orbital calculation apparatus according to the fourth aspect of the invention, by taking the above-described means, the two-electron integral value that takes a long calculation time can be stored in the storage means as much as possible. At the time of repeated calculation, a two-electron integral value that does not require much calculation time is recalculated and acquired. On the other hand, since it is not necessary to recalculate the two-electron integral value, which takes a long time, by reading it from the storage means, it is possible to speed up the molecular orbital calculation.

請求項５の発明は、請求項４の発明の分子軌道法計算装置において、制御手段は、対象分子の軌道量子数の和が小さい２電子積分値から優先的に記憶装置に記憶させる。   According to a fifth aspect of the present invention, in the molecular orbital calculation device according to the fourth aspect of the invention, the control means preferentially stores the two-electron integral value having a small sum of the orbital quantum numbers of the target molecules in the storage device.

従って、請求項５の発明の分子軌道計算装置においては、以上のような手段を講じることにより、軌道量子数の和が小さい２電子積分値から優先的に記憶手段に記憶させることができる。軌道量子数の和が小さい２電子積分値は、多大な計算時間を要するので、繰り返し計算時には、計算時間のあまりかからない軌道量子数の和が大きい２電子積分値のみを再計算すれば良く、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能となる。   Therefore, in the molecular orbital calculation apparatus according to the fifth aspect of the invention, by taking the above-described means, it is possible to preferentially store the two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers in the storage means. Since the two-electron integral value with a small sum of orbital quantum numbers requires a lot of calculation time, it is only necessary to recalculate only the two-electron integral value with a large sum of orbital quantum numbers that does not take much calculation time during repetitive calculations. It is possible to speed up the trajectory calculation.

請求項６の発明は、請求項４の発明の分子軌道法計算装置において、対象分子の基底関数を、計算負荷の大きい順番にソートするソート手段を更に備える。そして、制御手段は、ソート手段によってなされたソート結果に基づいて、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値から優先的に記憶装置に記憶させる。   According to a sixth aspect of the present invention, in the molecular orbital calculation apparatus according to the fourth aspect of the present invention, the molecular orbital calculation apparatus further comprises sorting means for sorting the basis functions of the target molecules in order of increasing calculation load. Then, the control unit preferentially stores the two-electron integral value corresponding to the basis function having a large calculation load in the storage device based on the sorting result made by the sorting unit.

従って、請求項６の発明の分子軌道計算装置においては、以上のような手段を講じることにより、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値から優先的に記憶手段に記憶させることができる。計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値は、多大な計算時間を要するので、繰り返し計算時には、計算時間のあまりかからない２電子積分値のみを再計算すれば良く、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能となる。   Therefore, in the molecular orbital calculation apparatus according to the sixth aspect of the invention, by taking the above-described means, the storage means can preferentially store the two-electron integral value corresponding to the basis function having a large calculation load. . Since the two-electron integral value corresponding to a basis function with a large calculation load requires a large amount of calculation time, it is only necessary to recalculate only the two-electron integral value that does not require much calculation time during repeated calculations, and the molecular orbital method can be calculated at high speed. Can be achieved.

本発明の分子軌道法計算方法および装置によれば、分子軌道法計算の過程で得られる２電子積分値を、再計算して求めるものと、バッファ領域のような記憶装置に格納しておき、計算時にそれを読み出して行なうものとに分けて実行することによって、分子軌道法計算の高速化を図ることが可能となる。   According to the molecular orbital calculation method and apparatus of the present invention, the two-electron integral value obtained in the process of molecular orbital calculation is obtained by recalculation and stored in a storage device such as a buffer area, It is possible to speed up the molecular orbital calculation by executing the calculation separately from the one that is read out at the time of calculation.

以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を参照しながら説明する。   The best mode for carrying out the present invention will be described below with reference to the drawings.

なお、以下の形態の説明に用いる図中の符号は、図７と同一ステップについては同一符号を付して示すことにする。   In addition, the code | symbol in the figure used for description of the following forms attaches | subjects and shows the same code | symbol about the same step as FIG.

本発明の最良の形態を図１から図６を用いて説明する。   The best mode of the present invention will be described with reference to FIGS.

図１は、本形態に係る分子軌道法計算方法を適用した分子軌道法計算装置の一例を示す構成概念図である。   FIG. 1 is a conceptual diagram showing an example of a molecular orbital calculation apparatus to which the molecular orbital calculation method according to the present embodiment is applied.

この分子軌道法計算装置１０は、入力部１２と、制御部１４と、記憶部１６と、演算部１８と、出力部２０とを備えており、図２に示すフローチャートにしたがって動作する。なお、図２のフローチャートでは、図７のフローチャートにおける処理と同一のステップについては、同一のステップ番号を付している。すなわち、図２に示すフローチャートは、図１に示すフローチャートにおけるステップＳ１とステップＳ２との間にステップＳ１１を追加し、ステップＳ３の代わりにステップＳ３１乃至ステップＳ３４としたものである。   The molecular orbital calculation apparatus 10 includes an input unit 12, a control unit 14, a storage unit 16, a calculation unit 18, and an output unit 20, and operates according to the flowchart shown in FIG. In the flowchart of FIG. 2, the same steps as those in the flowchart of FIG. 7 are denoted by the same step numbers. That is, in the flowchart shown in FIG. 2, step S11 is added between step S1 and step S2 in the flowchart shown in FIG. 1, and steps S31 to S34 are used instead of step S3.

入力部１２は、図示しないマウスやキーボード等の入力手段を備えており、オペレータがこれら入力手段を操作することによって、従来技術で説明したような対象分子の分子軌道法計算に必要な諸データが入力されるようにしている。そして、必要な諸データが入力されると、入力部１２は、この入力された諸データを制御部１４に出力する（Ｓ１）。   The input unit 12 includes input means such as a mouse and a keyboard (not shown). When the operator operates these input means, various data necessary for molecular orbital calculation of the target molecule as described in the prior art are obtained. It is supposed to be input. When the necessary data is input, the input unit 12 outputs the input various data to the control unit 14 (S1).

制御部１４は、この分子軌道法計算装置１０の全体制御を司る部位であって、ステップＳ１において入力部１２から出力された諸データを演算部１８に出力したり、必要な処理を施したり（Ｓ１１）、記憶部１６にバッファ領域１７を確保する（Ｓ３１）。   The control unit 14 is a part responsible for overall control of the molecular orbital calculation device 10, and outputs various data output from the input unit 12 in step S1 to the calculation unit 18 or performs necessary processing ( S11), the buffer area 17 is secured in the storage unit 16 (S31).

必要な処理として、例えば、入力部１２から出力された諸データに基づいて、対象分子の基底関数を、計算負荷の大きい順番にソートする。すなわち、２電子積分値は４つの基底関数を含んだ積分であるが、その軌道量子数の組み合わせによって２電子積分値の型が決まる。２電子積分値計算ルーチンでは、一般には、この積分タイプごとに呼び出すサブプログラムが異なる。通常の２電子積分値計算ルーチンは、縮約殻（contracted shell）の４重ループ構造をとっている。この縮約殻とは、同じ軌道量子数、同じ中心、それに、同じ縮約係数、軌道指数の組を持つ関数の集まりである。縮約殻の軌道量子数の並びは、何も前処理をしなければ、ばらばらなので、縮約殻の４重ループの最も内側で決まる積分タイプは、事実上、ランダムな並びで現れる。そうすると、バッファに保存する積分のタイプを限定する作業が面倒になる。積分１つあたりの計算量を考慮した場合、軌道量子数の和が小さい積分からバッファに保存したほうが好ましいため、積分タイプごとに２電子積分値を計算して、保存することは、性能向上に必要不可欠である。   As necessary processing, for example, based on various data output from the input unit 12, the basis functions of the target molecules are sorted in descending order of calculation load. That is, the two-electron integral value is an integral including four basis functions, but the type of the two-electron integral value is determined by the combination of the orbital quantum numbers. In the two-electron integral value calculation routine, generally, a subprogram to be called is different for each integration type. A normal two-electron integral value calculation routine has a quadruple loop structure of a contracted shell. The contracted shell is a set of functions having the same orbital quantum number, the same center, and the same contraction coefficient and orbital index pair. The order of the orbital quantum numbers of the contracted shells is disjoint if no preprocessing is performed, so the integration type determined at the innermost side of the quadruple loop of the contracted shells appears in a virtually random order. This complicates the task of limiting the type of integration stored in the buffer. Considering the amount of calculation per integration, it is preferable to store in the buffer from the integration with a small sum of orbital quantum numbers, so calculating and storing the two-electron integral value for each integration type will improve performance. Indispensable.

具体的なソート方法の一例について図３を用いて説明する。   An example of a specific sorting method will be described with reference to FIG.

図３は、Thymine（原子数１５，基底関数６−３１Ｇ＊、軌道数１４７）を対象分子とした場合における各タイプの２電子積分１つあたりの計算コストの比を示すグラフである。横軸は、ＥＲＩ（Electron Repulsion Integral：２電子積分タイプの２電子反発積分）のタイプを軌道順に示し、縦軸は、ＥＲＩのタイプが（ｄｄ，ｄｄ）である場合を基準とした場合における（１）実行時間、（２）浮動小数演算数、（３）全実行命令数、（４）メモリアクセス数に対する比をそれぞれ示している。この結果は、各タイプの２電子積分値計算コストを、一般に用いられているプロセッサの性能カウンタ利用のためのプログラムであるperformance counter library（ＰＣＬ）を用いて測定し、その値を、計算した全ての積分数で割った値を、各積分タイプの積分１個あたりの計算コストと換算することによって得た。 FIG. 3 is a graph showing the ratio of calculation costs per two-electron integral of each type when Thymine (15 atoms, basis function 6-31G * , orbital number 147) is the target molecule. The horizontal axis indicates the type of ERI (Electron Repulsion Integral: 2-electron repulsion integral) in orbital order, and the vertical axis indicates the case where the ERI type is (dd, dd) as a reference ( 1) Execution time, (2) Floating point operation number, (3) Total number of executed instructions, and (4) Memory access number. This result shows that the two-electron integral value calculation cost of each type is measured using a performance counter library (PCL), which is a program for using a performance counter of a commonly used processor, and the calculated values are all calculated. The value obtained by dividing by the number of integrals was obtained by converting the calculation cost per integral of each integral type.

図３を見て分かるように、積分１個あたりの計算コストは、最も軌道量子数の和の小さな（ｓｓ，ｓｓ）タイプが最も高く、（１）実行時間で比較すると、（ｄｄ，ｄｄ）タイプの６０倍以上もかかっていることが分かる。この場合、（ｓｓ，ｓｓ）および（ｐｓ，ｓｓ）タイプを優先的にバッファ領域１７に記憶するようにすれば効果的であることがわかる。それ以外は何れも計算コストはさほど高くないので、バッファ領域１７に記憶させるメリットはあまりない。したがって、この結果に基づき、対象分子の基底関数を、計算負荷の大きい順番にソートすることによって、バッファ領域１７に記憶させるべき基底関数の優先順位を決定するようにしている。   As can be seen from FIG. 3, the calculation cost per integration is highest in the (ss, ss) type with the smallest sum of orbital quantum numbers. (1) When compared in terms of execution time, (dd, dd) It can be seen that it takes more than 60 times the type. In this case, it can be seen that it is effective to preferentially store the (ss, ss) and (ps, ss) types in the buffer area 17. In all other cases, the calculation cost is not so high, so there is not much merit in storing in the buffer area 17. Therefore, based on this result, the priorities of the basis functions to be stored in the buffer area 17 are determined by sorting the basis functions of the target molecules in order of increasing calculation load.

そして、演算部１８から２電子積分値が出力された場合には、このソート結果に基づいて、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値から優先的にバッファ領域１７に記憶させる（Ｓ３２）。   When the two-electron integral value is output from the calculation unit 18, the two-electron integral value corresponding to the basis function having a large calculation load is preferentially stored in the buffer area 17 based on the sorting result (S32). ).

なお、上述したようなソートを用いた方法の代わりに、入力部１２から出力された諸データに基づいて、対象分子の軌道量子数の和を求めておき、演算部１８から２電子積分値が出力された場合には、軌道量子数の和が小さい２電子積分値から優先的にバッファ領域１７に記憶させるようにしてもよい。   Instead of the method using sorting as described above, the sum of orbital quantum numbers of the target molecules is obtained based on various data output from the input unit 12, and the two-electron integral value is calculated from the calculation unit 18. When output, the buffer region 17 may preferentially store the two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers.

また、制御部１４は、ステップＳ３３、ステップＳ３４、およびステップＳ４において演算部１８が、２電子積分値を用いて繰り返し計算を行なう場合には、逆に、バッファ領域１７から２電子積分値を取り出し、演算部１８に引き渡す。そして、エネルギー、電子密度行列が収束し（Ｓ５）、演算部１８によって最終結果が得られた場合（Ｓ６）には、この結果を取り出し、出力部２０に出力する。   On the other hand, when the calculation unit 18 repeatedly performs the calculation using the two-electron integral value in step S33, step S34, and step S4, the control unit 14 takes out the two-electron integral value from the buffer region 17 on the contrary. And handed over to the calculation unit 18. When the energy and electron density matrix converges (S5) and the final result is obtained by the calculation unit 18 (S6), the result is taken out and output to the output unit 20.

演算部１８は、入力部１２から出力された諸データを制御部１４を介して取得し、これら諸データに基づいて、１電子積分、初期エネルギーおよび初期電子密度行列を計算する（Ｓ２）。そして、全ての２電子積分値をタイプ毎に計算しながら、与えられた電子密度行列と掛け合わせて初期Ｆｏｃｋ行列を作成する。その際に、制御部１４を介して、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値や、軌道量子数の和が小さい２電子積分値など、予め定められた２電子積分値およびそれに付随する４つの添え字をバッファ領域１７に記憶させる（Ｓ３２）。   The calculation unit 18 acquires various data output from the input unit 12 via the control unit 14, and calculates a one-electron integral, initial energy, and initial electron density matrix based on the various data (S2). Then, while calculating all the two-electron integral values for each type, an initial Fock matrix is created by multiplying the given electron density matrix. At that time, a predetermined two-electron integral value such as a two-electron integral value corresponding to a basis function having a large calculation load, or a two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers, and the accompanying value are associated via the control unit 14. The four subscripts to be stored are stored in the buffer area 17 (S32).

そして、ステップＳ３２で記憶された２電子積分値およびその添え字、ならびに電子密度行列を制御部１４を介してバッファ領域１７から取得し、これらを用いて、Ｆｏｃｋ行列の部分和を計算する（Ｓ３３）。次に、バッファ領域１７に記憶されていない２電子積分値を計算しながら、与えられた電子密度行列と掛け合わせてＦｏｃｋ行列を完成させる（Ｓ３４）。更に、ステップＳ３３およびステップＳ３４で計算されたＦｏｃｋ行列と重なり行列とを用いて一般化固有値問題を解き、新たなエネルギーおよび電子密度行列を計算し（Ｓ４）、エネルギー、電子密度行列が収束する（Ｓ５）まで、ステップＳ３３、ステップＳ３４およびステップＳ４からなる繰り返し計算を行なう。   Then, the two-electron integral value stored in step S32, its subscript, and the electron density matrix are acquired from the buffer area 17 via the control unit 14, and the partial sum of the Fock matrix is calculated using these (S33). ). Next, the Fock matrix is completed by multiplying the given electron density matrix while calculating the two-electron integral value not stored in the buffer area 17 (S34). Further, the generalized eigenvalue problem is solved using the Fock matrix and the overlap matrix calculated in step S33 and step S34, new energy and electron density matrices are calculated (S4), and the energy and electron density matrices converge ( Until S5), iterative calculation consisting of step S33, step S34 and step S4 is performed.

このように演算部１８は、繰り返し計算を行なう場合には、バッファ領域１７に記憶された２電子積分値については、制御部１４を介してバッファ領域１７から読み出す一方、バッファ領域１７に記憶されていない２電子積分値については、計算することによって該繰り返し計算で用いる２電子積分値を取得している。   As described above, when the calculation unit 18 repeatedly performs the calculation, the 2-electron integral value stored in the buffer area 17 is read from the buffer area 17 via the control unit 14 and is stored in the buffer area 17. For the two-electron integral value that is not present, the two-electron integral value used in the repeated calculation is obtained by calculation.

バッファ領域１７に記憶する２電子積分値は、上述したように、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値や、軌道量子数の和が小さい２電子積分値である。計算時間の観点からは、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値や、軌道量子数の和が小さい２電子積分値ほど、計算時間がかかる。そのため、このように計算時間がかかる２電子積分値については、バッファ領域１７に記憶しておき、繰り返し計算時（Ｓ３３）には、これらの２電子積分値については再計算することなくバッファ領域１７から取り出す一方、計算時間があまりかからず、再計算が容易な２電子積分値については、バッファ領域１７に記憶せず、繰り返し計算時（Ｓ３４）には、演算部１８で再計算して用いるようにしている。   As described above, the two-electron integral value stored in the buffer area 17 is a two-electron integral value corresponding to a basis function having a large calculation load or a two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers. From the viewpoint of calculation time, the two-electron integral value corresponding to the basis function having a large calculation load or the two-electron integral value having a smaller sum of orbital quantum numbers takes longer calculation time. For this reason, the two-electron integral values that require calculation time are stored in the buffer area 17, and during the repeated calculation (S 33), these two-electron integral values are not recalculated and are not recalculated. On the other hand, the two-electron integral value that does not require much calculation time and is easy to be recalculated is not stored in the buffer area 17, and is used by being recalculated by the calculation unit 18 during repeated calculation (S 34). I am doing so.

バッファ領域１７に記憶させる方法（間接法）は高速であるが、記憶部１６の容量の観点から規模の大きな対象分子には使用できない。その一方で、再計算する方法（直接法）は低速となるが、規模の大きな対象分子に対しても使用することができる。上述したように、２電子積分値の計算時間はすべての場合において同一とは限らないことから、計算時間が大きい２電子積分値のみ記憶できるようバッファ領域１７を確保してここに記憶しておき、計算時間があまりかからない２電子積分値を再計算して取得することにより、直接法と間接法の両者の手法の欠点を回避しつつ、長所を活かすことにより、対象分子に応じて高速な分子軌道計算を行なうようにする。   Although the method of storing in the buffer area 17 (indirect method) is fast, it cannot be used for large target molecules from the viewpoint of the capacity of the storage unit 16. On the other hand, the recalculation method (direct method) is slow, but can be used for large target molecules. As described above, since the calculation time of the two-electron integral value is not always the same in all cases, the buffer area 17 is secured and stored here so that only the two-electron integral value having a long calculation time can be stored. By recalculating and acquiring two-electron integral values that do not require much calculation time, avoiding the drawbacks of both the direct method and the indirect method, and taking advantage of the advantages, it is possible to achieve high-speed molecules according to the target molecule. Try to calculate the trajectory.

したがって、ステップＳ３１で確保されるバッファ領域１７のサイズは、対象分子に応じて高速な分子軌道計算を実現するように、記憶部１６の記憶容量の範囲内において、対象分子に応じて定めるようにする。具体的なバッファ領域１７のサイズの決定方法について、図４を用いて説明する。   Therefore, the size of the buffer area 17 secured in step S31 is determined according to the target molecule within the storage capacity of the storage unit 16 so as to realize high-speed molecular orbital calculation according to the target molecule. To do. A specific method for determining the size of the buffer area 17 will be described with reference to FIG.

図４は、(Gly)5（グリシン５量体）の各ＥＲＩタイプに対する積分数と、それに対応した必要メモリ容量（ＭＢ）を示す図である。更には、最も軌道量子数の和の小さなＥＲＩタイプからの必要メモリ容量（ＭＢ）を累積した累積必要メモリ容量（ＭＢ）も示している。 FIG. 4 is a diagram showing the number of integrals for each ERI type of (Gly) 5 (glycine pentamer) and the required memory capacity (MB) corresponding thereto. Further, an accumulated necessary memory capacity (MB) obtained by accumulating necessary memory capacity (MB) from the ERI type having the smallest sum of orbital quantum numbers is also shown.

図４より、バッファ領域１７のサイズが１６ＭＢであれば、（ｓｓ，ｓｓ）タイプの積分全部と、（ｐｓ，ｓｓ）タイプの積分の一部を記憶できることがわかる。また、バッファ領域１７のサイズが１２８ＭＢであれば、（ｐｓ，ｐｓ）タイプまでの積分のほとんどを記憶できることがわかる。更に、バッファ領域１７のサイズが２５６ＭＢの場合、（ｐｐ，ｐｓ）タイプまでの積分の多くを記憶できることになり、ステップＳ３３，ステップＳ３４およびステップＳ４でなされる繰り返し計算で毎回計算すべき積分の大部分を、比較的負荷の軽い（ｐｐ，ｐｐ）タイプのみとすることができるようになる。これにより、後述するように、バッファ領域１７のサイズに対する性能向上の程度を、linear-scaleよりも向上することを可能としている。   FIG. 4 shows that if the size of the buffer area 17 is 16 MB, all the (ss, ss) type integrals and a part of the (ps, ss) type integrals can be stored. It can also be seen that if the size of the buffer area 17 is 128 MB, most of the integration up to the (ps, ps) type can be stored. Further, when the size of the buffer area 17 is 256 MB, many of the integrals up to the (pp, ps) type can be stored, and the large integral to be calculated every time in the repeated calculations performed in step S33, step S34 and step S4. The portion can be made only of a relatively light (pp, pp) type. As a result, as will be described later, the degree of performance improvement with respect to the size of the buffer region 17 can be improved more than linear-scale.

更に演算部１８は、ステップＳ５において、エネルギー、電子密度行列が収束した場合には、この収束した電子密度行列を用いて、全エネルギーや電荷分布などを計算することによって対象分子の分子軌道計算を完了し、計算結果を制御部１４を介して出力部２０に出力する（Ｓ６）。   Further, when the energy and electron density matrix converges in step S5, the calculation unit 18 calculates the molecular orbital of the target molecule by calculating the total energy and the charge distribution using the converged electron density matrix. The calculation result is output to the output unit 20 via the control unit 14 (S6).

出力部２０は、図示しない表示画面を備えており、この計算結果を表示画面から表示する。   The output unit 20 includes a display screen (not shown), and displays the calculation result from the display screen.

次に、以上のように構成した本形態に係る分子軌道法計算方法を適用した分子軌道法計算装置の動作について説明する。   Next, the operation of the molecular orbital method calculation apparatus to which the molecular orbital method calculation method according to the present embodiment configured as described above is applied will be described.

この分子軌道法計算装置１０によって対象分子の分子軌道計算を行なう場合には、先ず、入力部１２の図示しないマウスやキーボード等の入力手段を使うことによって、対象分子の分子軌道計算に必要な諸データを入力する必要がある。必要な諸データが入力されると、この入力された諸データは、入力部１２から制御部１４へと出力される（Ｓ１）。   When the molecular orbital calculation of the target molecule is performed by the molecular orbital method calculation apparatus 10, first, by using an input means such as a mouse or a keyboard (not shown) of the input unit 12, various necessary items for the molecular orbital calculation of the target molecule are used. You need to enter data. When necessary data are input, the input data are output from the input unit 12 to the control unit 14 (S1).

次に、制御部１４において、ステップＳ１において入力部１２から出力された諸データに基づいて、対象分子の基底関数が、計算負荷の大きい順番にソートされる（Ｓ１１）。あるいは、この代わりに、入力部１２から出力された諸データに基づいて、対象分子の軌道量子数の和の小さい順番にソートされるようにしても良い。一方、演算部１８では、ステップＳ１において入力部１２から出力された諸データに基づいて、１電子積分、初期エネルギーおよび初期電子密度行列が計算される（Ｓ２）。   Next, in the control unit 14, the basis functions of the target molecules are sorted in descending order of calculation load based on the various data output from the input unit 12 in step S1 (S11). Alternatively, the data may be sorted in ascending order of the sum of the orbital quantum numbers of the target molecules based on various data output from the input unit 12. On the other hand, the computing unit 18 calculates a one-electron integral, initial energy, and initial electron density matrix based on the various data output from the input unit 12 in step S1 (S2).

次に、制御部１４によって、記憶部１６にバッファ領域１７が確保される（Ｓ３１）。必要なバッファ領域１７のサイズは、対象分子によってある程度わかるので、そこから類推することによって、対象分子に応じて高速な分子軌道計算を実現するように、記憶部１６の記憶容量の範囲内において決定される。あるいは、オペレータが設定するようにしても良い。   Next, the control unit 14 secures the buffer area 17 in the storage unit 16 (S31). Since the necessary size of the buffer area 17 is known to some extent depending on the target molecule, it is determined within the range of the storage capacity of the storage unit 16 so as to realize a high-speed molecular orbital calculation according to the target molecule by analogy therewith. Is done. Or you may make it an operator set.

そして、演算部１８では、ステップＳ１において入力部１２から出力された諸データに基づいて、全ての２電子積分値をタイプ毎に計算しながら、与えられた電子密度行列と掛け合わせることによって初期Ｆｏｃｋ行列が作成される。更に、ステップＳ１１でなされたソート結果にしたがって、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値や、軌道量子数の和が小さい２電子積分値が、付随する４つの添え字とともにバッファ領域１７に記憶される（Ｓ３２）。   The computing unit 18 calculates the initial Fock by multiplying the given electron density matrix while calculating all the two-electron integral values for each type based on the data output from the input unit 12 in step S1. A matrix is created. Further, in accordance with the sorting result made in step S11, the two-electron integral value corresponding to the basis function having a large calculation load and the two-electron integral value having a small sum of the orbital quantum numbers are added to the buffer area 17 together with the accompanying four subscripts. (S32).

更に、ステップＳ３２で記憶された２電子積分値およびその添え字、ならびに電子密度行列が、制御部１４を介してバッファ領域１７から演算部１８に引き渡される。そして、演算部１８では、これらを用いてＦｏｃｋ行列の部分和が計算される（Ｓ３３）。次に、演算部１８において、バッファ領域１７に記憶されていない２電子積分値が計算され、更に与えられた電子密度行列と掛け合わせることによってＦｏｃｋ行列が完成される（Ｓ３４）。   Further, the two-electron integral value and its subscript stored in step S32 and the electron density matrix are delivered from the buffer area 17 to the calculation unit 18 via the control unit 14. Then, the calculation unit 18 calculates the partial sum of the Fock matrix using these (S33). Next, the calculation unit 18 calculates a two-electron integral value that is not stored in the buffer area 17, and further multiplies the given electron density matrix to complete a Fock matrix (S34).

しかる後に、演算部１８では、ステップＳ３３およびステップＳ３４で計算されたＦｏｃｋ行列と重なり行列とを用いて一般化固有値問題が解かれ、新たなエネルギーおよび電子密度行列が計算される（Ｓ４）。そして、演算部１８によって、エネルギー、電子密度行列が収束すると判定された場合（Ｓ５：Ｙｅｓ）には、更に、この収束した電子密度行列を用いて、全エネルギーや電荷分布などが計算され、この計算結果が分子軌道計算の最終結果として出力部２０の表示画面から表示される。（Ｓ６）。   Thereafter, the calculation unit 18 solves the generalized eigenvalue problem using the Fock matrix and the overlap matrix calculated in steps S33 and S34, and calculates new energy and electron density matrices (S4). When the calculation unit 18 determines that the energy and electron density matrix converges (S5: Yes), the total energy and the charge distribution are further calculated using the converged electron density matrix. The calculation result is displayed from the display screen of the output unit 20 as the final result of the molecular orbital calculation. (S6).

一方、演算部１８によって、収束していないと判定された場合（Ｓ５：Ｎｏ）には、ステップＳ３３、ステップＳ３４およびステップＳ４からなる繰り返し計算が収束するまで行われる。   On the other hand, when it is determined by the calculation unit 18 that the convergence has not occurred (S5: No), the calculation is repeated until the repeated calculation consisting of step S33, step S34 and step S4 converges.

上述したように、本形態に係る分子軌道法計算方法を適用した分子軌道法計算装置においては、分子軌道法計算の過程で得られ、繰り返し計算に用いる２電子積分値のうち、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値や、軌道量子数の和が小さい２電子積分値など、再計算して取得するのに計算時間が大きい２電子積分値については、バッファ領域１７に記憶しておき、繰り返し計算時には、再計算することなく、バッファ領域１７から取り出して繰り返し計算に用いることができる（間接法）。   As described above, in the molecular orbital calculation apparatus to which the molecular orbital calculation method according to the present embodiment is applied, the calculation load is large among the two-electron integral values obtained in the process of the molecular orbital method calculation and used for iterative calculation. A two-electron integral value corresponding to a basis function or a two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers, such as a two-electron integral value having a long calculation time for recalculation and acquisition, is stored in the buffer area 17. In addition, at the time of iterative calculation, it can be taken out from the buffer area 17 and used for iterative calculation without recalculation (indirect method).

一方、再計算して取得するのにさほど計算時間を要しない２電子積分値については、バッファ領域１７に記憶せず、繰り返し計算時には、その都度再計算して取得し、繰り返し計算に用いることができる（直接法）。   On the other hand, a two-electron integral value that does not require much calculation time to be recalculated and acquired is not stored in the buffer area 17 and may be recalculated and acquired each time for repeated calculation and used for repeated calculation. Yes (direct method).

上記した間接法は高速であるが、記憶部１６の容量の観点から規模の大きな対象分子には使用できないという特徴がある一方、直接法は低速であるが、規模の大きな対象分子に対しても使用することができるという特徴を有している。   Although the indirect method described above is fast, it has a feature that it cannot be used for a large-scale target molecule from the viewpoint of the capacity of the storage unit 16, whereas the direct method is slow, but it can be applied to a large-scale target molecule. It has the feature that it can be used.

本発明は、この直接法と間接法とを組み合わせ、かつ対象分子に適切なバッファ領域１７のサイズを設定することにより、直接法と間接法の両者の手法の欠点を回避しつつ、両者の長所の融合が可能となり、高速な分子軌道計算を行なうことが可能となる。   The present invention combines the direct method and the indirect method and sets the size of the buffer region 17 appropriate for the target molecule, thereby avoiding the disadvantages of both the direct method and the indirect method, while It becomes possible to perform high-speed molecular orbital calculations.

更には、分子軌道法計算のような膨大な科学技術計算では、極めて多数のプロセッサを用いて並列計算を行うことがなされている。このような場合、用いたプロセッサ数から期待される実行性能（linear-scale）を得ることができない場合がある。しかしながら、本形態に係る分子軌道法計算方法を適用した分子軌道法計算装置を用いることによって、このような実行性能の低下を阻止できるばかりではなく、適切なバッファ領域１７のサイズを設定することによって、用いたプロセッサ数から期待される実行性能よりもむしろ高い所謂super-linearな実行性能が実現される。この効果について、Crambin（４６アミノ酸残基、６４２原子、１９７４軌道、基底関数ＳＴＯ−３Ｇ）を対象分子として行った２電子積分の結果を例に説明する。   Furthermore, in vast scientific and technical calculations such as molecular orbital calculation, parallel calculations are performed using an extremely large number of processors. In such a case, the expected execution performance (linear-scale) may not be obtained from the number of processors used. However, by using the molecular orbital calculation apparatus to which the molecular orbital calculation method according to the present embodiment is applied, not only such a decrease in execution performance can be prevented, but also by setting an appropriate size of the buffer region 17. Thus, a so-called super-linear execution performance is realized that is higher than the execution performance expected from the number of processors used. This effect will be described by taking, as an example, the result of two-electron integration performed using Crambin (46 amino acid residues, 642 atoms, 1974 orbitals, basis functions STO-3G) as a target molecule.

図５は、バッファ領域１７を設けなかった場合におけるプロセッサ数と、プロセッサ数が１個の場合に対する各プロセッサ数における速度向上率との関係を示している。すなわち、横軸は、プロセッサの数であり、縦軸は、必要な計算を完了するまでの時間が、１個のプロセッサが用いられた場合に対して何倍短くなったかを示している。   FIG. 5 shows the relationship between the number of processors when the buffer area 17 is not provided and the speed improvement rate for each number of processors when the number of processors is one. That is, the horizontal axis represents the number of processors, and the vertical axis represents how many times the time required to complete a required calculation is shorter than when one processor is used.

２電子積分値計算は、元来、並列性が非常に高いことを反映して、図５に示すように、１２８個のプロセッサを使用した場合でも、１個のプロセッサを使用した場合の１２５倍あまりの速度向上が得られている。しかしながら、この時点でも、図中（ｂ）に示すように、用いたプロセッサ数に比例して実行性能が向上するlinear-scaleの速度向上直線（図中（ａ））よりも若干性能が落ちている。すなわち、数１００個以上のプロセッサを用いて並列計算を行う場合には、性能向上が頭打ちになることを示している。   As shown in FIG. 5, the two-electron integral value calculation is originally 125 times as high as when one processor is used, even if 128 processors are used, as shown in FIG. Too much speed gain has been obtained. However, even at this time, as shown in (b) in the figure, the performance is slightly lower than the linear-scale speed improvement line ((a) in the figure) in which the execution performance improves in proportion to the number of processors used. Yes. That is, when performing parallel calculation using several hundreds or more processors, it shows that the performance improvement reaches its peak.

それに対し、図６は、１個のプロセッサあたり、それぞれ３２ＭＢ（図中（ｃ））、６４ＭＢ（図中（ｄ））、および１２８ＭＢ（図中（ｅ））のバッファ領域１７を設けた場合のプロセッサ数と速度向上率との関係を示している。図６に示すように、１個のプロセッサあたりのバッファ領域１７のサイズを３２ＭＢとした場合であっても、図５に示すようなバッファ領域１７無しの場合に見られた速度向上率の低下がなくなるのみならず、図中（ａ）に示すlinear-scaleよりも高い速度向上直線であるsuper-linear scalabilityを示している。バッファ領域１７のサイズが１２８ＭＢの場合、１２８個のプロセッサ使用時に、１個のプロセッサ使用時の１４４．６倍ものsuper-linearな速度向上効果が得られた。   On the other hand, FIG. 6 shows a case where 32 MB ((c) in the drawing), 64 MB ((d) in the drawing), and 128 MB ((e) in the drawing) are provided for each processor. The relationship between the number of processors and the speed improvement rate is shown. As shown in FIG. 6, even when the size of the buffer area 17 per processor is 32 MB, the reduction in speed improvement rate seen without the buffer area 17 as shown in FIG. In addition to disappearing, super-linear scalability, which is a higher speed improvement line than the linear-scale shown in FIG. When the size of the buffer area 17 is 128 MB, a super-linear speed improvement effect of 144.6 times that when one processor is used is obtained when 128 processors are used.

このように、本形態に係る分子軌道法計算方法を適用した分子軌道法計算装置を用いることによって、多くのプロセッサを用いた場合に見られる実行性能の低下を阻止できるばかりではなく、適切なバッファ領域１７のサイズを設定することによって、用いたプロセッサ数から期待される実行性能よりもむしろ高い所謂super-linearな実行性能を実現することが可能となる。   As described above, by using the molecular orbital calculation apparatus to which the molecular orbital calculation method according to the present embodiment is applied, it is possible not only to prevent a decrease in execution performance seen when using many processors, but also to use an appropriate buffer. By setting the size of the area 17, it is possible to realize a so-called super-linear execution performance that is higher than the execution performance expected from the number of processors used.

以上、本発明を実施するための最良の形態について、添付図面を参照しながら説明したが、本発明はかかる構成に限定されない。特許請求の範囲の発明された技術的思想の範疇において、当業者であれば、各種の変更例及び修正例に想到し得るものであり、それら変更例及び修正例についても本発明の技術的範囲に属するものと了解される。   The best mode for carrying out the present invention has been described above with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited to such a configuration. Within the scope of the invented technical idea of the scope of claims, a person skilled in the art can conceive of various changes and modifications. The technical scope of the present invention is also applicable to these changes and modifications. It is understood that it belongs to.

本発明の最良の形態に係る分子軌道法計算方法を適用した分子軌道法計算装置の一例を示す構成概念図。1 is a configuration conceptual diagram showing an example of a molecular orbital calculation apparatus to which a molecular orbital calculation method according to the best mode of the present invention is applied. 同形態に係る分子軌道法計算方法を適用した分子軌道法計算装置の動作例を示すフローチャート。The flowchart which shows the operation example of the molecular orbital method calculation apparatus to which the molecular orbital method calculation method which concerns on the same form is applied. Thymineを対象分子とした場合におけるＥＲＩタイプと、２電子積分計算コストとの関係を示す図。The figure which shows the relationship between ERI type in the case of using Thymine as a target molecule, and two-electron integral calculation cost. (Gly)5（グリシン５量体）の各ＥＲＩタイプに対する積分数と、それに対応した必要メモリ容量（ＭＢ）、および必要メモリ容量（ＭＢ）を累積した累積メモリ容量（ＭＢ）を示す図。The figure which shows the accumulation number (MB) which accumulated the integral number with respect to each ERI type of (Gly) 5 (glycine pentamer), the required memory capacity (MB) corresponding to it, and the required memory capacity (MB). バッファ領域を設けなかった場合におけるプロセッサ数と速度向上率との関係を示す図。The figure which shows the relationship between the number of processors when a buffer area | region is not provided, and a speed improvement rate. バッファ領域を設けた場合におけるプロセッサ数と速度向上率との関係を示す図。The figure which shows the relationship between the number of processors and the speed improvement rate in the case of providing a buffer area | region. 従来技術における分子軌道法計算方法の流れを示すフローチャート。The flowchart which shows the flow of the molecular orbital method calculation method in a prior art. 対象関係を利用して２電子積分値計算を行なうプログラムの一例を示す図。The figure which shows an example of the program which performs 2 electron integral value calculation using object relationship.

符号の説明Explanation of symbols

１０…分子軌道法計算装置、１２…入力部、１４…制御部、１６…記憶部、１７…バッファ領域、１８…演算部、２０…出力部   DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Molecular orbital calculation apparatus, 12 ... Input part, 14 ... Control part, 16 ... Memory | storage part, 17 ... Buffer area | region, 18 ... Calculation part, 20 ... Output part

Claims (6)

少なくとも記憶装置と演算装置とを具備したコンピュータを用い、前記演算装置において、分子軌道法計算の計算過程で得られる２電子積分値を用いて繰り返し計算を行なうことによって対象分子の分子軌道法計算を行なう方法であって、
前記２電子積分値のうち、予め定めた量の２電子積分値を前記記憶装置に記憶させておき、
前記演算装置は、前記繰り返し計算を行なう場合には、前記記憶装置に記憶された２電子積分値については、前記記憶装置から読み出す一方、前記記憶装置に記憶されていない２電子積分値については、計算することによって該繰り返し計算で用いる２電子積分値を取得するようにした分子軌道法計算方法。 A computer having at least a storage device and an arithmetic device is used, and in the arithmetic device, the molecular orbital calculation of the target molecule is performed by repeatedly calculating using the two-electron integral value obtained in the calculation process of the molecular orbital method calculation. A method of performing,
Of the two-electron integral values, a predetermined amount of two-electron integral values is stored in the storage device,
When the arithmetic unit performs the repetitive calculation, the two-electron integral value stored in the storage device is read from the storage device, while the two-electron integral value not stored in the storage device is read. A molecular orbital calculation method in which a two-electron integral value used in the repeated calculation is obtained by calculation. 請求項１に記載の分子軌道法計算方法において、
前記対象分子の軌道量子数の和が小さい２電子積分値から優先的に前記記憶装置に記憶させるようにした分子軌道法計算方法。 In the molecular orbital calculation method according to claim 1,
A molecular orbital calculation method in which the storage device is preferentially stored with a two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers of the target molecules. 請求項１に記載の分子軌道法計算方法において、
前記対象分子の基底関数を、計算負荷の大きい順番にソートし、
このソート結果に基づいて、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値から優先的に前記記憶装置に記憶させるようにした分子軌道法計算方法。 In the molecular orbital calculation method according to claim 1,
Sort the basis functions of the target molecules in descending order of computational load,
A molecular orbital method calculation method in which, based on the sorting result, two-electron integral values corresponding to basis functions having a large calculation load are preferentially stored in the storage device. 少なくとも記憶手段と演算手段と制御手段とを具備し、前記演算手段において、分子軌道法計算の計算過程で得られる２電子積分値を用いて繰り返し計算を行なうことによって対象分子の分子軌道法計算を行なう装置であって、
前記制御手段は、前記２電子積分値のうち、予め定めた量の２電子積分値を前記記憶装置に記憶させ、
前記演算装置は、前記繰り返し計算を行なう場合には、前記記憶装置に記憶された２電子積分値については、前記記憶装置から読み出す一方、前記記憶装置に記憶されていない２電子積分値については、計算することによって該繰り返し計算で用いる２電子積分値を取得するようにした分子軌道法計算装置。 At least a storage unit, a calculation unit, and a control unit, and in the calculation unit, the molecular orbital calculation of the target molecule is performed by repeatedly performing a two-electron integral value obtained in the calculation process of the molecular orbital calculation. A device for performing,
The control means stores a predetermined amount of the two-electron integral value of the two-electron integral value in the storage device,
When the calculation device performs the repetitive calculation, the two-electron integral value stored in the storage device is read from the storage device, while the two-electron integral value not stored in the storage device is read. A molecular orbital calculation device which acquires a two-electron integral value used in the repeated calculation by calculating. 請求項４に記載の分子軌道法計算装置において、
前記制御手段は、前記対象分子の軌道量子数の和が小さい２電子積分値から優先的に前記記憶装置に記憶させるようにした分子軌道法計算装置。 In the molecular orbital calculation apparatus according to claim 4,
The molecular orbital calculation apparatus in which the control means preferentially stores in the storage device a two-electron integral value having a small sum of orbital quantum numbers of the target molecules. 請求項４に記載の分子軌道法計算装置において、
前記対象分子の基底関数を、計算負荷の大きい順番にソートするソート手段を更に備え、
前記制御手段は、前記ソート手段によってなされたソート結果に基づいて、計算負荷の大きい基底関数に対応する２電子積分値から優先的に前記記憶装置に記憶させるようにした分子軌道法計算装置。 In the molecular orbital calculation apparatus according to claim 4,
Sorting means for sorting the basis functions of the target molecules in descending order of calculation load,
The control means is a molecular orbital calculation device that preferentially stores in the storage device a two-electron integral value corresponding to a basis function having a large calculation load based on a sorting result made by the sorting means.
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