JP2005200462A

JP2005200462A - Neutron glass scintillator

Info

Publication number: JP2005200462A
Application number: JP2004005483A
Authority: JP
Inventors: Masaki Katagiri; 政樹片桐; Takahiro Kojima; 孝広小島; Noriaki Tsutsui; 紀彰筒井; Koji Imai; 幸治今井
Original assignee: Japan Atomic Energy Research Institute; Chichibu Fuji Co Ltd
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency; Chichibu Fuji Co Ltd
Priority date: 2004-01-13
Filing date: 2004-01-13
Publication date: 2005-07-28
Anticipated expiration: 2024-01-13
Also published as: JP4352149B2

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a neutron scintillator capable of well emitting fluorescent light by doping a glass scintillator containing lithium 6 (<SP>6</SP>Li) and boron 10 (<SP>10</SP>B) as neutron converters with ≤5 % of Ce. <P>SOLUTION: This neutron glass scintillator comprises lithium containing lithium 6 (<SP>6</SP>Li) in a concentration of ≥95%, boron (B) containing boron 11 (<SP>11</SP>B) in a concentration of ≥99%, and phosphorus (P), and is produced by adding 1 mol.% of cerium (Ce) to glass comprising lithium 6 (<SP>6</SP>Li) in an amount of 45 mol.%, boron (B) in an amount of 20 mol.%, and phosphorus (P) in an amount of 35 mol.%. The glass scintillator has an emission wavelength of 345 nm. The pulse height spectrum of the produced neutron scintillator for neutron was measured, and it was confirmed that a peak could sufficiently be separated from an electric noise. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、中性子の検出に用いる濃縮したリチウム６（⁶Ｌｉ）と濃縮したホウ素１０（¹⁰Ｂ）とガラス素材の中に有する中性子用ガラスシンチレータに関するものである。
本発明においては、セリウム（Ｃｅ）をドープすることにより、放射線により蛍光を発するようにし、中性子コンバータである⁶Ｌｉあるいは¹⁰Ｂにより中性子との核反応により生ずる放射線粒子を検出し、ひいては中性子を検出する。更に、本発明においては、透明度を持つガラスシンチレータとすることにより厚い検出体の作製が可能となり、中性子、特にエネルギーの高い中性子の検出に威力をはっきすることができる。この結果、検出効率の大きい中性子検出器を実現し、かつ２次元的にもイメージを高速に取得できることを可能とする。 The present invention relates to a glass scintillator for neutrons contained in concentrated lithium 6 ( ⁶ Li), concentrated boron 10 ( ¹⁰ B), and a glass material used for detection of neutrons.
In the present invention, by doping with cerium (Ce), fluorescence is emitted by radiation, and radiation particles generated by nuclear reaction with neutrons are detected by ⁶ Li or ¹⁰ B, which is a neutron converter, thereby detecting neutrons. To do. Furthermore, in the present invention, it is possible to produce a thick detector by using a glass scintillator having transparency, which can be used for detecting neutrons, particularly high energy neutrons. As a result, it is possible to realize a neutron detector with high detection efficiency and to obtain an image two-dimensionally at high speed.

従来、蛍光体を用いた中性子検出器には、ＺｎＳ：Ａｇ蛍光体と⁶ＬｉＦを混合した中性子検出シートが開発され市販されてきた。混合する場合には接着材が用いられてきた。しかし、蛍光体との組み合わせのため厚い検出体を製作することは困難であった。 Conventionally, as a neutron detector using a phosphor, a neutron detection sheet in which a ZnS: Ag phosphor and ⁶ LiF are mixed has been developed and marketed. Adhesives have been used for mixing. However, it has been difficult to produce a thick detector because of the combination with the phosphor.

また、ガラスシンチレータとしては、⁶Ｌｉガラスシンチレータが使われてきたが、製作工程が非常に難しいことから価格が高いのが欠点であった。
さらにＬｉ、Ｂ及び酸素（Ｏ）からなるセリウム（Ｃｅ）ドープのＬＢＯガラスシンチレータが最近開発されたが、蛍光量が少なく、かつ蛍光量を増大させるためには１０％以上のＣｅをドープする必要があり、重元素のＣｅを多く含むことらバックグラウンドとなるガンマ線に対する感度が上がってしまうという欠点があった。 As a glass scintillator, ⁶ Li glass scintillator has been used. However, since the manufacturing process is very difficult, the price is high.
Furthermore, a cerium (Ce) -doped LBO glass scintillator composed of Li, B, and oxygen (O) has recently been developed. However, it is necessary to dope 10% or more of Ce in order to reduce the amount of fluorescence and increase the amount of fluorescence. In other words, the presence of a large amount of heavy element Ce has a drawback that the sensitivity to background gamma rays increases.

本発明においては、リチウム６（⁶Ｌｉ）及びホウ素１０（¹⁰Ｂ）を中性子コンバータとして含有したガラスシンチレータで、Ｃｅドープ量が５％以下で良く蛍光を発する中性子用シンチレータを開発する。 In the present invention, a glass scintillator containing lithium 6 ( ⁶ Li) and boron 10 ( ¹⁰ B) as a neutron converter and developing a neutron scintillator that emits fluorescence well when the Ce doping amount is 5% or less.

リチウム（Ｌｉ）と、ホウ素（Ｂ）と、リン（Ｐ）から構成され、リン（Ｐ）を３５％以上含むガラスを素材とし、これに５％以下のＣｅをドープ量した中性子用ガラスシンチレータを作製する。本ガラスシンチレータの製作時間は、１０時間以下であり、製作工程が容易なため、製作コストは安い。 A neutron glass scintillator composed of lithium (Li), boron (B), and phosphorus (P), made of glass containing 35% or more of phosphorus (P), and doped with 5% or less of Ce. Make it. The manufacturing time of this glass scintillator is 10 hours or less, and the manufacturing process is easy, so the manufacturing cost is low.

本発明は、中性子用ガラスシンチレーターにおいて、セリウム（Ｃｅ）をドープすることにより、中性子コンバーターからの放射線に基づく増大された蛍光を発生させるようにして中性子の検出に威力を発揮させることができるものである。 In the glass scintillator for neutrons, the present invention can exhibit power in detecting neutrons by doping cerium (Ce) to generate increased fluorescence based on radiation from a neutron converter. is there.

（実施例１）
実施例１として、リチウム６（⁶Ｌｉ）を９５％以上濃縮したリチウムと、ホウ素１１（¹¹Ｂ）を９９％以上濃縮したしたホウ素（Ｂ）と、リン（Ｐ）から構成され、リチウム６（⁶Ｌｉ）の構成比がモル％で４５％であり、ホウ素（Ｂ）の構成比がモル％で２０％であり、リン（Ｐ）の構成比がモル比で３５％であるガラスにセリウム（Ｃｅ）をモル％比で１％加えた中性子用ガラスシンチレータを作製した。リチウムとしては炭酸リチウム（Ｌｉ₂ＣＯ₃）、ホウ素としてはホウ酸、そしてリンとしては５酸化リン（Ｐ₂Ｏ₅）そしてセリウムとしては酸化セリウム（ＣｅＯ２）を用いた。これらの薬品をよく混ぜた後、るつぼにいれて１０００℃の温度で２時間焼成しガラスシンチレータとした。雰囲気はグラファイトを用いて還元雰囲気で作製した。雰囲気ガスは炭酸ガスを用いた。 (Example 1)
As Example 1, lithium (B) composed of 95% or more of lithium 6 ( ⁶ Li), boron (B) enriched with 99% or more of boron 11 ( ¹¹ B), and phosphorus (P), lithium 6 ( ⁶ Li) is 45% in terms of mol%, boron (B) is 20% in terms of mol%, and phosphorus (P) is 35% in terms of the molar ratio of cerium ( A glass scintillator for neutrons to which 1% of Ce) was added at a mol% ratio was produced. Lithium carbonate (Li ₂ CO ₃ ) was used as lithium, boric acid was used as boron, phosphorus pentoxide (P ₂ O ₅ ) was used as phosphorus, and cerium oxide (CeO 2) was used as cerium. After thoroughly mixing these chemicals, they were placed in a crucible and baked at a temperature of 1000 ° C. for 2 hours to obtain a glass scintillator. The atmosphere was made in a reducing atmosphere using graphite. Carbon dioxide gas was used as the atmospheric gas.

作製したガラスシンチレータにα線を照射して蛍光特性を測定した。測定結果を図１に示す。中心波長が３４５ｎｍであり、比較的狭い波長帯の蛍光を発することが確認された。蛍光強度は、従来の６Ｌｉガラスシンチレータに比較して、５％から１０％の蛍光量であることが確認できた。 The produced glass scintillator was irradiated with α rays to measure fluorescence characteristics. The measurement results are shown in FIG. It was confirmed that the center wavelength is 345 nm and emits fluorescence in a relatively narrow wavelength band. It was confirmed that the fluorescence intensity was 5% to 10% of fluorescence as compared with the conventional 6Li glass scintillator.

製作したガラスシンチレータの表面に浜松ホトニクス製Ｒ７６０型光電子増倍管を装着し中性子検出器とした。測定する場所で１００／ｃｍ²・ｓの中性子束の強度を持つＡｍ−Ｌｉ中性子線源を用いて、中性子に対する検出特性を測定した。測定された波高分布を図２に示す。電気的ノイズから中性子によるピークが分離できることが確認された。 A R760 type photomultiplier tube manufactured by Hamamatsu Photonics was attached to the surface of the manufactured glass scintillator to obtain a neutron detector. The detection characteristics for neutrons were measured using an Am-Li neutron source having a neutron flux intensity of 100 / cm ² · s at the measurement site. The measured wave height distribution is shown in FIG. It was confirmed that neutron peaks can be separated from electrical noise.

（実施例２）
実施例２として、濃縮しないリチウム（Ｌｉ）と、ホウ素１０（¹⁰Ｂ）を９６％以上濃縮したしたホウ素（Ｂ）と、リン（Ｐ）から構成され、リチウムの構成比がモル％で３５％であり、ホウ素（Ｂ）の構成比がモル％で３０％であり、リン（Ｐ）の構成比がモル比で３５％であるガラスにセリウム（Ｃｅ）をモル％比で１％加えた中性子用ガラスシンチレータを作製した。リチウムとしては炭酸リチウム（Ｌｉ₂ＣＯ₃）、ホウ素としてはホウ酸、そしてリンとしては５酸化リン（Ｐ₂Ｏ₅）そしてセリウムとしては酸化セリウム（ＣｅＯ２）を用いた。これらの薬品をよく混ぜた後、るつぼにいれて１０００℃の温度で２時間焼成しガラスシンチレータとした。雰囲気はグラファイトを用いて還元雰囲気で作製した。雰囲気ガスは炭酸ガスを用いた。 (Example 2)
As Example 2, lithium (Li) not concentrated, boron (B) obtained by concentrating 96% or more of boron 10 ( ¹⁰ B), and phosphorus (P), the composition ratio of lithium is 35% in terms of mol%. A neutron obtained by adding 1% of cerium (Ce) to a glass in which the composition ratio of boron (B) is 30% by mole and the composition ratio of phosphorus (P) is 35% by mole. Glass scintillators for use were prepared. Lithium carbonate (Li ₂ CO ₃ ) was used as lithium, boric acid was used as boron, phosphorus pentoxide (P ₂ O ₅ ) was used as phosphorus, and cerium oxide (CeO 2) was used as cerium. After thoroughly mixing these chemicals, they were placed in a crucible and baked at a temperature of 1000 ° C. for 2 hours to obtain a glass scintillator. The atmosphere was made in a reducing atmosphere using graphite. Carbon dioxide gas was used as the atmospheric gas.

作製したガラスシンチレータにα線を照射して蛍光特性を測定した。測定結果を図３に示す。中心波長が３６０ｎｍであり、比較的狭い波長帯の蛍光を発することが確認された。また、４２０ｎｍにも構造に基づくと考えられる４２０ｎｍのピークがあることも確認された。蛍光強度は、従来の⁶Ｌｉガラスシンチレータに比較して、１−２％以下の蛍光量であることが確認できた。 The produced glass scintillator was irradiated with α rays to measure fluorescence characteristics. The measurement results are shown in FIG. It was confirmed that the center wavelength is 360 nm and emits fluorescence in a relatively narrow wavelength band. It was also confirmed that there is a 420 nm peak that is considered to be based on the structure at 420 nm. It was confirmed that the fluorescence intensity was 1-2% or less of the fluorescence amount as compared with the conventional ⁶ Li glass scintillator.

製作したガラスシンチレータの表面に浜松ホトニクス製Ｒ７６０型光電子増倍管を装着し中性子検出器とした。測定する場所で１００／ｃｍ²・ｓの中性子束の強度を持つＡｍ−Ｌｉ中性子線源を用いて、中性子に対する検出特性を測定した。測定された波高分布を図４に示す。濃縮したホウ素１０（¹⁰Ｂ）を中性子コンバータとした場合、中性子捕獲により生成する粒子のエネルギーがリチウム６（⁶Ｌｉ）に比較して約３０％でありかつ、ガラスシンチレータの蛍光効率もホウ素の含有量を増加させた場合少なくなることから、ピークとはならず連続スペクトルとなるが、中性子を測定可能であることが確認できた。 An R760 type photomultiplier tube manufactured by Hamamatsu Photonics was attached to the surface of the manufactured glass scintillator to make a neutron detector. The detection characteristics for neutrons were measured using an Am-Li neutron source having a neutron flux intensity of 100 / cm ² · s at the measurement site. The measured wave height distribution is shown in FIG. If concentrated boron 10 a ⁽¹⁰ B) and neutron converter, about 30% energy of the particles produced by neutron capture is compared with the lithium 6 ⁽⁶ Li) and contains a fluorescent efficiency boron glass scintillator As the amount is increased, it decreases, so that it becomes a continuous spectrum instead of a peak, but it was confirmed that neutrons can be measured.

濃縮したリチウム６（⁶Ｌｉ）を中性子コンバータとした中性子用ガラスシンチレータのα線に対する蛍光スペクトルを示す図である。Lithium 6 concentrated to ⁽⁶ Li) is a diagram showing a fluorescence spectrum for α ray neutron glass scintillator and the neutron converter. 濃縮したリチウム６（⁶Ｌｉ）を中性子コンバータとした中性子用ガラスシンチレータの中性子に対する波高スペクトルを示す図である。Lithium 6 concentrated to ⁽⁶ Li) is a diagram showing the pulse height spectrum for neutron neutron glass scintillator and the neutron converter. 濃縮したホウ素１０（¹⁰Ｂ）を中性子コンバータとした中性子用ガラスシンチレータのα線に対する蛍光スペクトルを示す図である。Concentrated boron 10 ⁽¹⁰ B) shows the fluorescence spectrum for α ray neutron glass scintillator and the neutron converter. 濃縮したホウ素１０（¹⁰Ｂ）を中性子コンバータとした中性子用ガラスシンチレータの中性子に対する波高スペクトルを示す図である。Concentrated boron 10 ⁽¹⁰ B) is a diagram showing the pulse height spectrum for neutron neutron glass scintillator and the neutron converter.

Claims

Lithium 6 ( ⁶ Li) is composed of lithium enriched by 90% or more, boron 11 ( ¹¹ B) enriched by boron (B) 95% or more, and phosphorus (P), and the composition ratio of boron (B) is Cerium (Ce) is added in 0.5% to 4% by mol% to glass having a mol% of 10% to 30% and a phosphorus (P) composition ratio of 35% to 55% by mol. A glass scintillator for neutrons made in addition to the above.

Lithium (Li), boron 10 ⁽¹⁰ B) boron was concentrated more than 90% (B), is composed of phosphorus (P), boron (B) composition ratio than 30% more than 10% mole percent of A glass scintillator for neutrons prepared by adding cerium (Ce) from 0.5% to 4% in a mol% ratio to glass having a phosphorus (P) composition ratio of 35% or more and 55% or less in mol% .