JP2005071970A - Fuel cell that utilizes methanol - Google Patents

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Shinichiro Fujita
Nobuhiro Iwasa
Hiroshi Seto
信弘 岩佐
弘 瀬戸
正彦 荒井
進一郎 藤田
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Setec:Kk
株式会社 セテック
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To solve the problem that, when compared with an inside reformation type fuel cell, the portability of an outside reformation type portable fuel cell that utilizes methanol is hindered by a reforming device though it is efficient. <P>SOLUTION: On the fuel cell system including a methanol oxidation type steam reforming device, the methanol reformation at the outside of the fuel cell is carried out by setting a reformation temperature for restraining the generation of CO to 180 to 250°C, and reformation of steam and oxidation of CO are simultaneously proceeded in a reforming catalyst by mixing air in reformed gas. The quantity of the fuel and the air to be supplied to the fuel cell is controlled only by a pressurized air. The efficiency of the reformation is improved and starting period is shortened by heating the catalyst directly. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

発明の詳細な説明 Detailed Description of the Invention

本発明は、メタノールを燃料とする、携帯用または車載用などの可搬型の燃料電池である。 The present invention uses methanol as the fuel is a fuel cell of a portable, such as a portable or in-vehicle.

炭化水素系を燃料とする燃料電池においては、供給燃料より得られる水素転換率を大きくするためには水蒸気改質が有利である。 In the fuel cell using a hydrocarbon as fuel, in order to increase the hydrogen conversion rate obtained from the fuel supply is advantageously steam reforming.
一方、炭化水素の水蒸気改質においては、H 、及びCOを生成し、さらにCOを水蒸気によりH 、及びCO にシフト反応させ、また残留COは空気により選択酸化させてCO 化するための反応過程を必要としている。 On the other hand, in the steam reforming of hydrocarbons to generate H 2, and CO, further H 2 by steam CO, and shifted in response to CO 2, also the residual CO is CO 2 reduction by selective oxidation by air It is in need of reaction process for.
以上より、改質装置が複雑化し、またコスト増をもたらしていた。 From the above, the reformer is complicated, also had resulted in an increase in cost.

発明が解決しようとする課題 Problems that the Invention is to Solve

燃料電池の携帯用、車載用の可搬型にするためには、燃料改質部、及び燃料電池は、小型化、耐震性に適したものでなければならない。 Fuel cells for portable, in order to portable vehicle-mounted fuel reformer, and fuel cells, reduction in size, must be suitable for earthquake resistance. そのためには、ガス改質装置、及び燃料、水、空気の供給ポンプ、弁類は可能な限り単純な構成であることが必要であり、その課題の解決が求められる。 For this purpose, the gas reformer, and fuel, water, air supply pump, Benrui needs be a simple structure as possible, it is solved the problems sought.

課題を解決するための手段 Means for Solving the Problems

上記目的、及び課題を解決するため、本発明は以下のようになるものである。 In order to solve the object, and the object, the present invention is made as follows.
燃料電池の携帯小型化において、燃料にはメタノールを使用するものとし、メタノール水蒸気改質は▲1▼式による方式が通常使用されている。 In the portable size of the fuel cell, the fuel shall be used methanol, methanol steam reforming ▲ 1 ▼ method according to equation is usually used.
CH OH+H O→3H +CO ………▲1▼ CH 3 OH + H 2 O → 3H 2 + CO 2 ......... ▲ 1 ▼
この反応は吸熱反応であるため、高温ほど平衡的には有利であるが、高温においては水性転換逆反応▲2▼式の反応によりCOが生成する。 Since this reaction is an endothermic reaction, it is advantageous for equilibrium at higher temperature, CO is produced by the reaction of aqueous conversion reverse reaction ▲ 2 ▼ expression at high temperatures.
CO +H →CO+H O……………▲2▼ CO 2 + H 2 → CO + H 2 O ............... ▲ 2 ▼
燃料電池に供給されるH にCOを含有するとき燃料電池電極触媒はCOにより被毒するため、極力CO濃度を低くすることが求められる。 Since the fuel cell electrode catalyst is poisoned by CO when containing CO in H 2 supplied to the fuel cell, it is required to reduce as much as possible CO concentration.
以上の課題の対策として、メタノール改質反応温度を極力低くして、水性転換逆反応が生じないように180〜250℃とし、副生するCOの選択的酸化を促進するものとした。 As a countermeasure of the above problems, and a methanol reforming reaction temperature as low as possible, and to 180 to 250 ° C. As the aqueous conversion reverse reaction does not occur, and shall facilitate the selective oxidation of by-product CO.

メタノールの改質触媒において温度により、160℃においては▲3▼式により、メタノールの完全酸化が進行し、また180℃以上においては▲4▼式の部分酸化が選択的に進行するための触媒を見出した。 The temperature in the reforming catalyst of methanol and the ▲ 3 ▼ formula at 160 ° C., the catalyst for complete oxidation of methanol proceeds, also at 180 ° C. or higher for ▲ 4 ▼ partial oxidation of Formula proceeds selectively heading was.
160℃において CH OH+3/2O →2H O+CO ………▲3▼ In 160 ℃ CH 3 OH + 3 / 2O 2 → 2H 2 O + CO 2 ......... ▲ 3 ▼
180℃において CH OH+1/2O →2H +CO …………▲4▼ In 180 ℃ CH 3 OH + 1 / 2O 2 → 2H 2 + CO 2 ............ ▲ 4 ▼
この触媒上において、CH OHとO のみを供給して反応を行うと、160℃ではCO とH Oが生成し、180℃以上ではH とCO がH /CO =2で生成した。 On the catalyst, CH 3 Doing OH and O 2 only supplies the reaction, 160 CO 2 and H 2 O is produced in ° C., at 180 ° C. or higher H 2 and CO 2 are H 2 / CO 2 = It was generated by 2.
以上の実験結果より、▲3▼式と▲4▼式が同一触媒上で温度により選択的に進行することを見出したことより、反応器の構成が簡素で小型化し得る、低温で水素生成速度の高いメタノール改質器を提供するものである。 From the above experimental results, ▲ 3 ▼ than the equations and ▲ 4 ▼ expression is found to proceed selectively by temperature on the same catalyst, the structure of the reactor can be miniaturized and simplified, hydrogen production rate at a low temperature there is provided a high methanol reformer.

すなわち、本発明の第1の発明によれば、メタノールと水をmol比1:1で気化同伴させ、空気をメタノールとの重量比20〜30%混入させて、メタノールを酸化的水蒸気改質して燃料電池に供給するとき、副生するCOは空気による選択的酸化を改質反応器内で、改質反応と同時に進行させるものとし、その触媒はCuをZnOに担持したもので、改質反応温度180〜250℃にて、改質反応熱の供給にはメタノール燃焼による場合は、触媒は間接加熱によるが、燃料電池出力の一部を利用する場合、触媒充填部に装填した電熱発熱体で直接加熱し起動時間の短縮をはかるものとした、メタノールの酸化的水蒸気改質を特徴としたメタノール利用燃料電池を提供される。 That is, according to the first aspect of the present invention, methanol and water mol ratio of 1: vaporized accompanied by 1, the air is mixed weight ratio 20-30% of methanol, reforming oxidative steam reforming of methanol when supplied to the fuel cell Te, the CO by-product is selectively oxidized with air in the reforming reactor, assumed to proceed reforming reaction simultaneously with the catalyst obtained by carrying a Cu to ZnO, reforming at a reaction temperature 180 to 250 ° C., if the supply of the reforming reaction heat by methanol combustion, the catalyst is dependent on the indirect heating, when using a portion of the fuel cell output, electrothermal heating element loaded in the catalyst packed portion in was assumed that shortened the direct heating start time, provided the methanol utilization fuel cell characterized by oxidative steam reforming of methanol.

また、本発明の第2の発明によれば、第1の発明において燃料、空気の供給において、燃料のメタノールと水の混合液、改質用空気、及び燃料電池用空気の流量制御はメタノール・水混合液の液面を空気加圧し、またその加圧空気により改質用空気、及び燃料電池用空気の空気圧の調整によるものとする。 Further, according to the second aspect of the present invention, the fuel in the first invention, the supply of air, a mixture of methanol and water fuel, reforming air, and the flow rate control of air fuel cell Methanol liquid level air pressurizes the water mixture, and shall by adjusting the air pressure of the pressurized air by the reforming air and the fuel cell air. また燃料電池電極の湿潤用水分の供給には、燃料ガス、または空気を作動媒体としたジェットポンプにより供給することを特徴とする燃料電池を提供される。 Also the supply of wetting water of the fuel cell electrode is provided with a fuel cell and supplying the fuel gas or air to the working medium and the jet pump.

また、本発明の第3の発明によれば、第1の発明において、燃料のメタノールと水の混合液、改質用空気、及び燃料電池用空気の流量制御はメタノール・水混合液の液面を空気加圧し、またその加圧空気により改質用空気、及び燃料電池用空気の空気圧の調整によるものとする。 Further, according to the third aspect of the present invention, in a first aspect, a mixture of methanol and water fuel, reforming air, and the flow rate control of air fuel cell liquid level of methanol-water mixture the air pressurized, and shall by adjusting the air pressure of the pressurized air by the reforming air and the fuel cell air. また燃料電池電極の湿潤用水分の供給には、燃料ガス、または空気を作動媒体としたジェットポンプにより供給することを特徴とする燃料電池を提供される。 Also the supply of wetting water of the fuel cell electrode is provided with a fuel cell and supplying the fuel gas or air to the working medium and the jet pump.

また、本発明の第4の発明によれば、第1の発明において改質反応部加熱を電気加熱とした、触媒の直接加熱方式においては、常時の電熱負荷への電力供給は燃料電池の出力の一部を供給するが、燃料電池の起動時においては、燃料電池に並列接続した蓄電池、または外部電源により供給し、また燃料電池の未反応水素は水素透過フィルターを介して吸引ポンプにより水素を抽気し、燃料電池へ再循環することを特徴とする燃料電池を提供される。 Further, according to the fourth aspect of the present invention was the reformer heated with electrical heating in the first invention, in the direct heating method of the catalyst, the power supply output of the fuel cell to constantly the electric load some supplies are, at the time of startup of the fuel cell, a storage battery connected in parallel to the fuel cell, or provided by an external power source, also unreacted hydrogen fuel cell hydrogen by the suction pump through the hydrogen permeable filter bled, it is provided a fuel cell, characterized by recycling to the fuel cell.

以下、本発明の実施の形態を、実験データーにより説明する。 Hereinafter, the embodiments of the present invention will be described by experimental data.
メタノール水蒸気改質触媒として、次の3種類を調製、使用した。 As methanol steam reforming catalyst, prepared three types were used. Cu/ZnO、Cu/ZrO、Cu/SiO Cu / ZnO, Cu / ZrO, Cu / SiO 2.
メタノールと水を気化同伴(H O/CH OH=1.0)させてCu/ZnO触媒による改質反応において、温度と水素転化率の関係を図1に示す。 In methanol and water vaporized Allowed (H 2 O / CH 3 OH = 1.0) is allowed to reforming reaction by Cu / ZnO catalyst, it shows the relationship between the temperature and the hydrogen conversion in FIG. 図1はCu/ZnO触媒におけるO 共存効果を示す。 Figure 1 shows the O 2 coexistence effect in Cu / ZnO catalyst. 180℃以上の温度ではO を共存させることによりメタノールの転化率は著しく増加する。 In 180 ° C. or higher temperature methanol conversion in the coexistence of the O 2 increases significantly. 濃度0%、1%、5%について比較すると180℃においては5%O の場合、O 非共存の場合、水素転化率は4倍に増加する。 O 2 concentration of 0%, 1%, when the 5% O 2 in comparison to the 180 ° C. for 5%, in the case of O 2 non coexisting hydrogen conversion is increased to four times.

また、図2はO 5%共存下での生成物組成と転化率を反応温度に対して示したものである。 Also, FIG. 2 shows the product composition and conversion in O 2 5% presence on the reaction temperature.
反応温度160℃ではCO 、COが生成するのみでH は生成しない。 Only at a reaction temperature of 160 ° C. In CO 2, CO is generated H 2 does not generate. 180℃以上ではH とCO がH /CO =2で生成している。 In 180 ° C. or higher H 2 and CO 2 is generated by H 2 / CO 2 = 2.

また、図3はCu/ZnO、Cu/ZrO 、Cu/SiO を改質触媒としてO 5%共存下、O 非共存下におけるメタノール水素転化率を示す。 Further, FIG. 3 shows Cu / ZnO, O 2 5% presence of Cu / ZrO 2, Cu / SiO 2 as the reforming catalyst, methanol hydrogen conversion in O 2 non coexistence. いずれの触媒においてもO 共存により水素転化率は増加するが、その増加が顕著となる温度はCuの担体により異なる。 Hydrogen conversion was increased by O 2 coexist in any of the catalyst, but the temperature at which the increase is remarkable differs by a carrier of Cu. Cu/ZnOでは180℃、Cu/ZrO では220℃、Cu/SiO では250℃となり、Cu/ZnOよりも高温側にシフトする。 In Cu / ZnO 180 ℃, Cu / ZrO 2 at 220 ℃, Cu / SiO 2 at 250 ° C., and the than Cu / ZnO shift to the high temperature side.

以上の実験結果により、改質触媒にCu/ZnOを使用したメタノール改質器と燃料電池として固体高分子型(PEFC)を組み合わせたシステム構成を図4に示す。 The above experimental results show solid polymer as methanol reformer and the fuel cell using the Cu / ZnO in the reforming catalyst system configuration that combines (PEFC) in FIG. また改質部の詳細を図5、図6、図7、図8に示す。 The Figure 5 a detail of the reforming unit, 6, 7, 8.
燃料はメタノールと水の混合液とし、燃料タンク2より供給し、燃料タンク2の空間部を空気コンプレッサー1より供給される圧縮空気の貯留部として利用する。 Fuel and a mixture of methanol and water, is supplied from the fuel tank 2, the space in the fuel tank 2 used as a reservoir of compressed air supplied from the air compressor 1.
その空気貯留部の空気圧を、圧力検出部1aによりその圧力を調整し、燃料供給絞り弁2a、改質用空気絞り弁2b、燃料電池用空気絞り弁2cの絞り弁設定により供給流量を制御するものとしている。 The air pressure of the air reservoir, to adjust the pressure by the pressure detection unit 1a, the fuel supply throttle valve 2a, reforming air throttle valve 2b, the throttle valve setting of the fuel cell air throttle valve 2c for controlling the supply flow rate It is the things.
燃料は改質器3にて改質ガス化されて、改質ガスの圧力は改質器の気化部33の蒸気圧により与えられ、改質ガスは電極湿潤用ジェットポンプ3aにて燃料電池4の排出水を吸引して、燃料電池へ供給する。 Fuel is reformed gasification in the reformer 3, the pressure of the reformed gas is given by the vapor pressure of the vaporizing section 33 of the reformer, the fuel cell 4 reformed gas at the electrode wetting jet pump 3a the discharge water by suction, and supplies to the fuel cell.
燃料電池4の電気出力5の一部は、蓄電池6の充電に消費され、また一部は改質器3の触媒加熱用に供給される。 Some of the electrical output 5 of the fuel cell 4 is consumed to charge the battery 6, and partly fed to the catalyst for heating the reformer 3.
燃料電池4の起動時には、蓄電池6より触媒加熱用へ供給し、また電源切替開閉器8により、外部電源7より触媒加熱用へ供給し得るものとする、その場合燃料電池の未反応水素は、吸引ポンプ10により水素透過フィルター9を介して燃料電池排気より水素を抽気し、燃料電池へ再循環する。 On startup the fuel cell 4 is supplied from the battery 6 to the catalyst heating, and by the power switching the switch 8, and be capable of supplying from an external power source 7 to the catalyst heating, unreacted hydrogen in which case the fuel cell, via the hydrogen permeable filter 9 bled hydrogen from the fuel cell exhaust by the suction pump 10 and recycled to the fuel cell.

改質器3の詳細を図4、図5、図6、図7により説明すると、改質器ケース31に収納された燃料供給口32より、メタノール・水・空気が、燃料気化部33に供給され気化用の加熱電熱体38により加熱され、その気化蒸気圧により、燃料通路34を経て改質触媒36に供給される。 FIG details of the reformer 3 4, 5, 6, will be described with FIG. 7, the fuel supply port 32 which is housed in the reformer casing 31, methanol-water, air, supplied to the fuel vaporization section 33 It is heated by heating the electric heater 38 for vaporizing the by the vaporization vapor pressure, is supplied to the reforming catalyst 36 through the fuel passage 34. 改質触媒36は多孔外筒管35、多孔内筒管37より形成する円環部に充填され、また、円環部と同一軸芯に触媒の加熱用電熱体38が配置されており、電熱により触媒は直接加熱し、改質器3の起動時間を短縮する。 Reforming catalyst 36 is perforated outer cylindrical tube 35, is filled in an annular portion forming from a perforated inner cylindrical tube 37, also have heating electric heater 38 of the catalyst is disposed on the same axis as the annular portion, electric heating the catalyst was heated directly, to shorten the startup time of the reformer 3.

また燃料電池の未反応水素は、水素透過フィルター9において電池排ガス通路91より、多孔質セラミック管93に支持されたパラジウムなどの水素透過膜92で、水素分離されて、吸引ポンプ10により、燃料電池へ再循環する。 The unreacted hydrogen in the fuel cell, from the cell waste gas passage 91 in the hydrogen permeation filter 9, a hydrogen permeable membrane 92 such as palladium supported on a porous ceramic tube 93, are hydrogen separation, the suction pump 10, the fuel cell recycled to.
以上のメタノールの酸化的水蒸気改質と、燃料電池を組み合わせた、メタノール利用燃料電池である。 And Oxidative steam reforming or methanol, combines the fuel cell is a methanol utilization fuel cells.

発明の効果 Effect of the invention

本発明は上述の通り構成されていて、次の記載する効果を有する。 The present invention be configured as described above, it has the effect of the following description.
従来のメタノール改質では、改質反応とCO選択酸化反応は各々の反応部を必要としていたが、メタノール、水、空気の混合ガスを単一の改質反応器に供給することによりCOを副生しない、H 、CO を生成することが可能となった。 In conventional methanol reforming, but the reforming reaction and CO selective oxidation reaction needed a reaction portion of each of methanol, water, and CO by feeding the mixed gas of air in a single reforming reactor Vice not live, it becomes possible to generate the H 2, CO 2.
その結果、改質反応器は簡素で小型化し、水素転化率の向上も可能となった。 As a result, the reforming reactor is miniaturized and simplified, became possible improvement of the hydrogen conversion.
また、改質反応器の加熱方式として、電熱利用により触媒を直接加熱するものとしたことより、改質熱効率の向上と起動時間遅れを短縮することが可能となった。 Further, as the heating method of the reforming reactor, than that assumed direct heating of the catalyst by heating utilized, it becomes possible to reduce the increase and activation time delay reforming thermal efficiency.

Cu/ZnO触媒によるO 共存効果と温度の関係を示すグラフである。 Is a graph showing the relationship between the O 2 coexist effect and temperature by Cu / ZnO catalyst. Cu/ZnO触媒による改質器生成物組成の温度依存性を示すグラフである。 Is a graph showing the temperature dependence of the reformer product composition by Cu / ZnO catalyst. Cu触媒の担体をZnO、ZrO 、ZnSiO とした場合の担体の効果、及びO 共存効果と温度の関係を示すグラフである。 ZnO carrier of Cu catalyst is a graph showing the ZrO 2, ZnSiO 2 and the effect of the carrier case, and O 2 coexist effects versus temperature. メタノール燃料電池の構成図である。 It is a configuration diagram of a methanol fuel cell. 水素透過フィルターの縦断面図。 Longitudinal sectional view of a hydrogen permeation filter. メタノールの水蒸気改質装置の縦断面図。 Longitudinal sectional view of the steam reformer of methanol. 図6のA−A'線断面図である。 It is a A-A 'sectional view of FIG. 図6のB−B'線断面図である。 A line B-B 'sectional view of FIG.

符号の説明 DESCRIPTION OF SYMBOLS

1 空気コンプレッサー 31 改質器ケース2 燃料タンク 32 燃料供給口2a 燃料供給絞り弁 33 燃料気化部2b 改質用空気絞り弁 34 燃料通路2c 燃料電池用空気絞り弁 35 多孔外筒管3 改質器 36 改質用触媒3a 電極湿潤用ジェットポンプ 37 多孔内筒管4 燃料電池 38 加熱用電熱体5 電気出力端 39 改質ガス流出口6 蓄電池 91 電池排気ガス通路7 外部電源 92 水素透過膜8 電源切替開閉器 93 多孔質セラミック管9 水素透過フィルター 94 水素抽気口10 吸引ポンプ 1 air compressor 31 reformer Case 2 fuel tank 32 fuel supply port 2a fuel supply throttle valve 33 fuel vaporization section 2b reforming air throttle valve 34 fuel passage 2c fuel cell air throttle valve 35 perforated outer cylindrical tube 3 reformer the catalyst 3a electrodes wet jet pump 36 reformer 37 perforated inner cylinder tube 4 fuel cell 38 for heating the electric heater 5 electrical output 39 reformed gas outlet 6 battery 91 cell exhaust gas passage 7 external power supply 92 hydrogen-permeable membrane 8 power switching switch 93 porous ceramic tube 9 hydrogen permeable filter 94 hydrogen extraction port 10 suction pump

Claims (4)

  1. メタノールと水をmol比1:1で気化同伴させ、空気をメタノールとの重量比20〜30%混入させて、メタノールを酸化的水蒸気改質して燃料電池に供給するとき、副生するCOは空気による選択的酸化を改質反応器内で、改質反応と同時に進行させるものとし、その触媒はCuをZnOに担持したもので、改質反応温度180〜250℃にて、改質反応熱の供給にはメタノール燃焼による場合は、触媒は間接加熱によるが、燃料電池出力の一部を利用する場合、触媒充填部に装填した電熱発熱体で直接加熱し起動時間の短縮をはかるものとした、メタノールの酸化的水蒸気改質を特徴としたメタノール利用燃料電池。 Methanol and water mol ratio of 1: 1 by vaporizing entrained, the air is mixed weight ratio 20-30% of methanol, when supplied to the fuel cell reforming oxidative steam reforming of methanol, CO as a by-product is the selective oxidation with air in the reforming reactor, assumed to proceed reforming reaction simultaneously with the catalyst obtained by carrying a Cu to ZnO, in the reforming reaction temperature of 180 to 250 ° C., the reforming reaction heat If the supply with methanol combustion catalyst is by indirect heating, in the case of using a part of the fuel cell output it was assumed that shortened the direct heating start time by an electrothermal heating element loaded in the catalyst packed portion , methanol utilization fuel cells wherein the oxidative steam reforming of methanol.
  2. 燃料のメタノールと水の混合液、改質用空気、及び燃料電池用空気の流量制御はメタノール・水混合液の液面を空気加圧し、またその加圧空気により改質用空気、及び燃料電池用空気の空気圧の調整によるものとする。 Methanol and a mixture of water in the fuel, reforming air, and the air fuel cell flow control air pressurizes the liquid surface of the methanol-water mixture, also reforming air by the compressed air, and the fuel cell and that of use air by adjusting the air pressure. また燃料電池電極の湿潤用水分の供給には、燃料ガス、または空気を作動媒体としたジェットポンプにより供給する。 Also the supply of wetting water of the fuel cell electrode and supplies the fuel gas or air to the working medium and the jet pump.
  3. メタノール利用燃料電池において、燃料電池電極の湿潤用水分の供給には、メタノールと水の混合液を燃料とするとき、その水分量は改質水分に電極湿潤用水分を加えたものを改質器を経由して供給する。 In methanol utilization fuel cells, the supply of the wetting water in the fuel cell electrode, when a mixture of methanol and water as fuel, reformer what its water content plus electrode wetting water to the reforming water via the supplies.
  4. 請求項1における改質反応部の加熱を電気加熱とした、触媒の直接加熱方式においては、常時の電熱負荷への電力供給は燃料電池の出力の一部を供給するが、燃料電池の起動時においては、燃料電池に並列接続した蓄電池、または外部電源により供給し、また燃料電池の未反応水素は水素透過フィルターを介して吸引ポンプにより水素を抽気し、燃料電池へ再循環する。 The heating of the reforming reaction unit in the claims 1 and electrical heating, in the direct heating method of the catalyst provides a portion of the output of the power supply is a fuel cell to constantly the electric load, during startup of the fuel cell in the storage battery connected in parallel to the fuel cell or provided by an external power source, and the unreacted hydrogen in the fuel cell is extracted hydrogen by the suction pump through the hydrogen permeable filter is recycled to the fuel cell.
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