JP2004347532A - Biosensor - Google Patents
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Abstract
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、バイオセンサーに係り、特に電界効果型トランジスタあるいは単一電子型トランジスタ構造を有するバイオセンサーに関するものである。。
【0002】
【従来の技術】
従来提案されたバイオセンサーは、特定の分子と選択的に反応する反応基をもった薄膜を電極上に形成し、その薄膜が前記特定分子を吸着した際のポテンシャルの変化を測定するようになっている。具体的にはグルコース酸化酵素を有する薄膜を電極上に形成し、グルコースとの酸化反応に伴う電流値の変化を測定することにより、グルコース量を検出する方式である。この種のバイオセンサーに関しては、例えば下記の特許文献1や非特許文献1、2などを挙げることができる。
【0003】
【特許文献1】
特開平10−260156号公報
【0004】
【非特許文献1】
相沢、ケミカルコミニュケーション.945ページ(1989年)
【0005】
【非特許文献2】
Alexander Star, Jean−Christophe P, Gabriel.Keith Bradley, and George Gruner, Vol.3, No.4, 459−463 (2003)
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
ところが従来のバイオセンサーは前述のように化学反応に伴う電流値を直接的に検出する方法であるため、感度が低く、低濃度のグルコースを検出することが困難であるなど、バイオセンサーの高選択性という特長を充分に発揮できないという欠点を有していた。
【0007】
本発明の目的は、このような従来技術における欠点を解消して、従来よりも遙かに優れた感度を有し、高選択性のバイオセンサーを提供することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するため本発明の第1の手段は、電界効果型トランジスタあるいは単一電子型トランジスタのチャネル部にカーボンナノチューブを接続したことを特徴とするものである。
【0009】
本発明の第2の手段は前記第1の手段において、前記カーボンナノチューブの内部に欠陥が導入されていることを特徴とするものである。
【0010】
本発明の第3の手段は前記第1の手段または第2の手段において、前記チャネル部上に例えばSiO2 などの保護膜が設けられ、その保護膜の上に検出しようとする例えばDNAなどのターゲット生体高分子と選択的に反応あるいは吸着する例えばDNAプローブなどの生体高分子プローブが形成されていることを特徴とするものである。
【0011】
【発明の実施の形態】
本発明は前述のように、カーボンナノチューブをチャネル部に接続した電界効果型あるいは単一電子型トランジスタ構造を採用することにより、高感度で、高選択性のバイオセンサーを得ることができる。
【0012】
次に本発明の実施形態を図とともに説明する。図1は本発明の実施形態に係る単一電子型バイオセンサーの斜視図、図2はその単一電子型バイオセンサーを用いてDNAを検出する様子を示す概略図である。
【0013】
これらの図において1はチップ状のシリコン基板、2はそのシリコン基板1の上にコーティングされたSiO2 からなる薄膜、3と4は薄膜1の上に所定の間隔をおいて形成されたソース電極ならびにドレイン電極で、両電極3,4の対向部分に尖端部5,6が形成されている。両電極3,4の尖端部5,6の間に欠陥を導入したカーボンナノチューブ7が成長形成されている。前記基板1の薄膜1と反対側の面にチャネル電極8が形成されている。このようにして単一電子型トランジスタ構造を有するバイオセンサーが構成される。
【0014】
次にカーボンナノチューブの基本電導特性の制御について説明する。
(1)バイオセンサーデバイスの基本要素となるカーボンナノチューブの成長位置、方向、本数、カイラリティー、特性などを任意に設計するために、電界や磁界の印加、カーボンナノチューブを成長する際に用いられる触媒の種類や形状などの最適化を行なう。
【0015】
図3は、触媒をパターンニングして、電界を印加しながらカーボンナノチューブの位置・方向を制御する手法を示す概略構成図である。図中の1はシリコン基板、2はそのシリコン基板1の上にコーティングされたSiO2 からなる薄膜、9a,9bはSiO2 薄膜2の上にパターンニングされたニッケルなどからなる触媒層、7は電界が印加されて触媒層9a,9b間に形成されたカーボンナノチューブで、成長位置、方向、本数、カイラリティー、特性などが任意に制御されている。10は反応容器、11はカーボンナノチューブの原料のメタンガスである。成長したカーボンナノチューブの長さは数μm程度(例えば3μm程度)、直径は数nm程度である。
【0016】
(2)この位置、方向、特性などを制御したカーボンナノチューブを無侵襲な電極として用いて4探針法の形状を作成する。
【0017】
4探針法とは、試料に4本の針状の電極(例えば電極A,B,C,D)を直線上に設置し、外側の2探針(例えば電極Aと電極D)間に一定電流を流し、内側の2探針(例えば電極Bと電極C)間に生じる電位差を測定して抵抗値を求める。求めた抵抗値に試料の厚さおよび補正係数RCFを掛けて試料の体積抵抗値を算出する方法である。
【0018】
(3)電極とチャンネル(カーボンナノチューブ)がラップする部分は、高電界の電子ビーム、あるいはSTM(Scanning Tunneling Microscopy :走査型トンネル顕微鏡法)/AFM(Atomic Force Microscope :原子間力顕微鏡)を使用して局所印加電界によりウェルダリングを行ない、電極とチャンネル(カーボンナノチューブ)を一体化する。
【0019】
(4)次にカーボンナノチューブのトランスポート特性を評価する。評価する電気伝導特性としては、バリスティクな電導特性、スピン注入が可能か、スピントランスポートが可能かなどがある。
【0020】
(5)カーボンナノチューブに欠陥を導入することにより、カーボンナノチューブの電気的な特性が大幅に変化することが、本発明者らの予備実験で既に確認されている(カーボンナノチューブに欠陥を導入することにより、〜5000Kの高いクーロンエネルギーを有し、室温で動作する単一電子型トランジスタが形成できることが、予備実験で確認されている)。
【0021】
従って、STM/AFM加工や電子ビームによりカーボンナノチューブに欠陥を任意に導入することにより、電導特性が制御可能なカーボンナノチューブが得られる。
【0022】
このカーボンナノチューブの欠陥導入法の具体例としては、例えばカーボンナノチューブを生成するときとほぼ同じ温度(例えば800℃程度)で焼鈍して、その後自然冷却する方法がある。そしてカーボンナノチューブの欠陥とは、熱によって炭素原子の一部が飛び出し、カーボンナノチューブが切れ切れになった状態でかろうじて繋がっているような、カーボンナノチューブの形状等が変わったことを指しているが、実際にはどのような構造になっているのか、現在のところ明確ではない。
【0023】
(6)このカーボンナノチューブ内の欠陥と、カーボンナノチューブの電気的な特性の相関を調べる。例えば走査プローブ法(ケルビンプローブ法、マックスウェルプローブ法など)により、欠陥の密度、分布、大きさ(サイズ、エネルギーバリアなど)を評価して、これとカーボンナノチューブの電気的な特性の相関を明らかにする。このようにカーボンナノチューブ内の欠陥と電気的特性との相関を把握することにより、特性の再現性、均一性の良い単一電子型トランジスタを製造することができる。
【0024】
(7)前記(6)により欠陥導入の制御による、カーボンナノチューブの電気的特性の制御が可能となる。
【0025】
本発明では欠陥を導入したカーボンナノチューブを用いて、室温で作動する単一電子型トランジスタを作製することができる。
【0026】
従来の単一電子型トランジスタにおいて問題であった浮遊電荷や移動電荷による誤動作を回避するために、本発明では2つのカーボンナノチューブ単一電子型トランジスタを近接して作製し、単一の電荷を検知する際、両方のカーボンナノチューブ単一電子型トランジスタの出力特性(室温)のアンド(AND)をとる。これにより真の電荷があるときのみに両方のカーボンナノチューブ単一電子型トランジスタが動作し、これにより浮遊電荷や移動電荷による誤動作が回避できる。
【0027】
さらに測定速度を高速にするため、前述の手法を用いて、従来の直流方式ではなく、共振回路を用いて交流で動作させるシステムを採用した。以上のことにより、室温でしかも高速で、誤動作なく、単一の電荷分布を測定することができる。
【0028】
図4は、カーボンナノチューブ単一電子型トランジスタによる室温クーロンダイアモンド特性を示す図である。この室温クーロンダイアモンド特性から、本発明のカーボンナノチューブ単一電子型トランジスタが室温で動作可能であることが立証できる。
【0029】
図1に示すようにカーボンナノチューブ単一電子型トランジスタを基板1上に形成するとともに、図2に示すように溶液中で稼動させるためにチップをSiO2 からなる保護膜12でコーティングし、このSiO2 保護膜12上にDNAプローブ13を固定化する。この例では保護膜12を設けたが、保護膜12を設けないでよい場合もある。
【0030】
DNAなどのターゲット生体高分子14を溶解した溶液15の中に本実施形態に係るバイオセンサーを設置して、共振回路を用いて交流で動作させて、ターゲット生体高分子14とDNAプローブ13との単一電子相互作用を測定することにより、ターゲット生体高分子14の検出(表面電荷分布特性の評価)を行なうことができる。
【0031】
図5は、本発明の他の実施形態を説明するための概略構成図である。本実施形態の場合、基板1自体をチャネルとして使用し(バックチャネル)、その基板1上にカーボンナノチューブ(CNT)7を間にして電極3,4が設けられている。基板1の背面にチャネルとなる凹部16が形成され、その凹部16を検出対象物質を含む液体で濡らすことにより、基板1の背面で検出できるようになっている。
【0032】
図6は、本発明のさらに他の実施形態を説明するための概略構成図である。本実施形態も基板1自体をチャネルとして使用(バックチャネル)しているが、その基板1のチャネルにカーボンナノチューブ(CNT)などからなる探針17が設けられている。このバックチャネルと探針17を一体化したものは、例えば走査型プローブ顕微鏡の探針などに使用することができる。
【0033】
前記実施形態ではDNAプローブを形成した1種類のバイオセンサーについて説明したが、基板上にSiO2 膜付きのカーボンナノチューブ単一電子型トランジスタを例えば3つ併設し、各SiO2 膜上にDNAプローブと蛋白質プローブと糖脂質プローブを個別に形成して、異なる生体高分子(DNA、蛋白質、糖脂質)を同時に測定することも可能である。
【0034】
前記実施形態ではDNAにおける表面電荷分布特性の評価を行なう場合について説明したが、本発明はその他に糖鎖、RNA、アミノ酸、糖、ウィルスなど他の生体高分子の検出にも適応可能である。また、光に応答してロドプシンなどの蛋白質が陽子を放出する過程における電子状態の変化、あるいは色素の構造変化における電子状態の変化なども検出可能である。
【0035】
前記実施形態では単一電子型トランジスタのチャネル部にカーボンナノチューブを接続した例を示したが、電界効果型トランジスタのチャネル部にカーボンナノチューブを接続することも可能である。
【0036】
【発明の効果】
本発明は前述のように、電界効果型トランジスタあるいは単一電子型トランジスタのチャネル部にカーボンナノチューブを接続することにより、従来よりも遙かに優れた感度を有し、高選択性のバイオセンサーを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施形態に係る単一電子型バイオセンサーの斜視図である。
【図2】その単一電子型バイオセンサーを用いてDNAを検出する様子を示す概略図である。
【図3】本発明の実施形態においてカーボンナノチューブの位置・方向を制御する手法を示す概略構成図である。
【図4】カーボンナノチューブ単一電子型トランジスタによる室温クーロンダイアモンド特性を示す図である。
【図5】本発明の他の実施形態に係る単一電子型バイオセンサーの概略構成図である。
【図6】本発明のさらに他の実施形態に係る単一電子型バイオセンサーの概略構成図である。
【符号の説明】
1 基板
2 薄膜
3 ソース電極
4 ドレイン電極
5,6 尖端部
7 カーボンナノチューブ
8 チャネル電極
9a,9b 触媒層
10 反応容器
11 メタンガス
12 SiO2 保護膜
13 DNAプローブ
14 ターゲット生体高分子
15 溶液
16 凹部
17 探針。[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a biosensor, and more particularly, to a biosensor having a field-effect transistor or single-electron transistor structure. .
[0002]
[Prior art]
The conventionally proposed biosensor forms a thin film having a reactive group selectively reacting with a specific molecule on an electrode, and measures a change in potential when the thin film adsorbs the specific molecule. ing. Specifically, this method detects a glucose amount by forming a thin film having a glucose oxidase on an electrode and measuring a change in a current value accompanying an oxidation reaction with glucose. Regarding this type of biosensor, for example, the following
[0003]
[Patent Document 1]
JP-A-10-260156
[Non-patent document 1]
Aizawa, Chemical Communication. 945 pages (1989)
[0005]
[Non-patent document 2]
Alexander Star, Jean-Christophe P, Gabriel. Keith Bradley, and George Gruner, Vol. 3, No. 4, 459-463 (2003)
[0006]
[Problems to be solved by the invention]
However, since the conventional biosensor is a method of directly detecting the current value associated with the chemical reaction as described above, the sensitivity is low and it is difficult to detect a low concentration of glucose. However, it had a drawback that it was not possible to sufficiently exhibit the characteristic of the property.
[0007]
An object of the present invention is to eliminate such disadvantages in the prior art and to provide a highly selective biosensor with much higher sensitivity than the conventional one.
[0008]
[Means for Solving the Problems]
To achieve the above object, a first means of the present invention is characterized in that a carbon nanotube is connected to a channel portion of a field effect transistor or a single electron transistor.
[0009]
According to a second aspect of the present invention, in the first aspect, a defect is introduced inside the carbon nanotube.
[0010]
According to a third aspect of the present invention, in the first or the second aspect, a protective film such as SiO 2 is provided on the channel portion, and for example, DNA or the like to be detected is to be detected on the protective film. A biopolymer probe, such as a DNA probe, that selectively reacts or adsorbs with a target biopolymer is formed.
[0011]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
As described above, the present invention employs a field-effect or single-electron transistor structure in which a carbon nanotube is connected to a channel portion, whereby a highly sensitive and highly selective biosensor can be obtained.
[0012]
Next, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. FIG. 1 is a perspective view of a single-electron biosensor according to an embodiment of the present invention, and FIG. 2 is a schematic diagram showing how DNA is detected using the single-electron biosensor.
[0013]
In these figures, 1 is a chip-shaped silicon substrate, 2 is a thin film made of SiO 2 coated on the
[0014]
Next, the control of the basic conductivity characteristics of the carbon nanotube will be described.
(1) A catalyst used when applying an electric field or a magnetic field and growing carbon nanotubes in order to arbitrarily design the growth position, direction, number, chirality, characteristics, etc. of the carbon nanotubes which are basic elements of the biosensor device. Optimize the type and shape.
[0015]
FIG. 3 is a schematic configuration diagram showing a method of patterning the catalyst and controlling the position and direction of the carbon nanotube while applying an electric field. In the figure, 1 is a silicon substrate, 2 is a thin film made of SiO 2 coated on the
[0016]
(2) Using the carbon nanotubes whose positions, directions, characteristics, and the like are controlled as non-invasive electrodes, create a four-probe shape.
[0017]
In the four-probe method, four needle-like electrodes (for example, electrodes A, B, C, and D) are placed on a sample in a straight line, and a constant distance is provided between two outer probes (for example, electrodes A and D). A current is applied, and a potential difference between two inner probes (for example, electrode B and electrode C) is measured to determine a resistance value. This is a method of calculating the volume resistance value of the sample by multiplying the obtained resistance value by the thickness of the sample and the correction coefficient RCF.
[0018]
(3) The part where the electrode and the channel (carbon nanotube) overlap is using a high electric field electron beam or STM (Scanning Tunneling Microscopy) / AFM (Atomic Force Microscope). Welding is performed by a locally applied electric field to integrate the electrode and the channel (carbon nanotube).
[0019]
(4) Next, the transport characteristics of the carbon nanotube are evaluated. The electric conduction characteristics to be evaluated include ballistic electric conduction characteristics, whether spin injection is possible, and whether spin transport is possible.
[0020]
(5) It has already been confirmed by preliminary experiments by the present inventors that the introduction of defects into carbon nanotubes significantly changes the electrical properties of carbon nanotubes (introducing defects into carbon nanotubes). It has been confirmed in preliminary experiments that a single-electron transistor having a high Coulomb energy of up to 5000 K and operating at room temperature can be formed.
[0021]
Therefore, by introducing defects into the carbon nanotube arbitrarily by STM / AFM processing or electron beam, a carbon nanotube whose electric conductivity can be controlled can be obtained.
[0022]
As a specific example of the method for introducing defects into carbon nanotubes, for example, there is a method in which annealing is performed at substantially the same temperature (for example, about 800 ° C.) as when carbon nanotubes are formed, and then natural cooling is performed. Defects in carbon nanotubes refer to changes in the shape of carbon nanotubes, such as the fact that some of the carbon atoms pop out due to heat and are barely connected in a state where the carbon nanotubes are cut. It is not clear at this time what the structure is.
[0023]
(6) A correlation between the defects in the carbon nanotube and the electrical characteristics of the carbon nanotube is examined. For example, the scanning probe method (Kelvin probe method, Maxwell probe method, etc.) evaluates the density, distribution, and size (size, energy barrier, etc.) of defects, and clarifies the correlation between these and the electrical properties of carbon nanotubes To By grasping the correlation between the defects in the carbon nanotube and the electrical characteristics in this way, a single-electron transistor with good reproducibility and uniformity of the characteristics can be manufactured.
[0024]
(7) The electrical characteristics of the carbon nanotubes can be controlled by controlling the introduction of defects according to the above (6).
[0025]
In the present invention, a single-electron transistor that operates at room temperature can be manufactured using a carbon nanotube into which a defect has been introduced.
[0026]
In order to avoid malfunction due to floating charge or mobile charge, which is a problem in conventional single-electron transistors, the present invention fabricates two carbon nanotube single-electron transistors in close proximity and detects a single charge. In doing so, the output characteristics (room temperature) of both carbon nanotube single electron transistors are ANDed. As a result, both carbon nanotube single-electron transistors operate only when there is a true charge, so that malfunctions due to floating charges and mobile charges can be avoided.
[0027]
In order to further increase the measurement speed, a system that uses the above-described method and operates with an alternating current using a resonance circuit instead of the conventional direct current system was adopted. As described above, a single charge distribution can be measured at room temperature and at high speed without malfunction.
[0028]
FIG. 4 is a diagram showing room temperature Coulomb diamond characteristics of a carbon nanotube single electron transistor. From this room temperature Coulomb diamond characteristic, it can be proved that the carbon nanotube single electron type transistor of the present invention can operate at room temperature.
[0029]
As shown in FIG. 1, a carbon nanotube single electron type transistor is formed on a
[0030]
The biosensor according to the present embodiment is installed in a
[0031]
FIG. 5 is a schematic configuration diagram for explaining another embodiment of the present invention. In the case of the present embodiment, the
[0032]
FIG. 6 is a schematic configuration diagram for explaining still another embodiment of the present invention. In this embodiment, the
[0033]
In the above embodiment, one type of biosensor having a DNA probe was described. However, for example, three carbon nanotube single electron type transistors with an SiO 2 film are provided on a substrate, and a DNA probe is provided on each SiO 2 film. It is also possible to separately form a protein probe and a glycolipid probe and simultaneously measure different biopolymers (DNA, protein, glycolipid).
[0034]
In the above embodiment, the case where the surface charge distribution characteristics of DNA are evaluated has been described. However, the present invention is also applicable to detection of other biopolymers such as sugar chains, RNA, amino acids, sugars, and viruses. It is also possible to detect a change in the electronic state in the process of a protein such as rhodopsin emitting protons in response to light, or a change in the electronic state due to a change in the structure of the dye.
[0035]
In the above-described embodiment, an example in which the carbon nanotube is connected to the channel portion of the single-electron transistor is shown. However, the carbon nanotube can be connected to the channel portion of the field-effect transistor.
[0036]
【The invention's effect】
As described above, the present invention connects a carbon nanotube to the channel portion of a field-effect transistor or a single-electron transistor, thereby providing a biosensor with much higher sensitivity and higher selectivity than before. Can be provided.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a perspective view of a single-electron biosensor according to an embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a schematic diagram showing how DNA is detected using the single-electron biosensor.
FIG. 3 is a schematic configuration diagram showing a method for controlling the position and direction of a carbon nanotube in an embodiment of the present invention.
FIG. 4 is a diagram showing room temperature Coulomb diamond characteristics of a carbon nanotube single electron transistor.
FIG. 5 is a schematic configuration diagram of a single-electron biosensor according to another embodiment of the present invention.
FIG. 6 is a schematic configuration diagram of a single-electron biosensor according to still another embodiment of the present invention.
[Explanation of symbols]
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