【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池カーボンセパレータのシール材の接着に適用するプライマー組成物に係わり、特に付加反応型シリコーンゴムの硬化物から成るシール材に好適するプライマー組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、燃料の有するエネルギーを直接的に電気エネルギーに変換する装置として、燃料電池（ＦＣ）が知られている。燃料電池では、水素を含む燃料ガスをアノードに、酸素を含む酸化ガスをカソードにそれぞれ供給し、両極で起こる化学反応によって起電力を得ている。燃料電池の中でも、電解質として固体高分子膜（陽イオン交換膜）を用いる固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動し小型化が容易であることから、家庭用コジェネレーション（熱併合発電）システムあるいは車載用として、将来主流になるものと予想されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池は、多数組（例えば２００組）の単セルを積層したスタック構造を有する。単セルでは、電解質膜を挟んでアノードとカソードの一対の電極が配置されており、これらの電極は、隣接する単セル間でガスが混合するのを防ぐセパレータとしての機能を有している。
【０００４】
このセパレータは、ガス不透過性を有し、導電性に優れたグラファイト粉末に少量の樹脂バインダが添加されたカーボン組成物を、プレス成形または射出成形して作製される。
【０００５】
このような構造の固体高分子型燃料電池においては、燃料ガスと酸化ガスとの混合を防ぎ、かつセル内を湿潤状態に保つために、各単セルの周辺部で電解質膜とセパレータとの間のシール性を十分に確保することが重要となる。シール性を確保するために、それ自体が接着性を有する接着材、あるいはガスケットのように、それ自体は接着せず圧接されて封止する機能を有する気密封止部材を配置することが行われている。なお、本発明では、前記接着材とガスケットとを合わせてシール材と称するものとする。
【０００６】
そして、このようなシール材として、耐熱性、耐寒性に優れ、かつ圧縮永久ひずみが小さいという特長を有するシリコーンゴムが好適するものと考えられる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、付加型液状シリコーンゴムを成形・硬化させたものを、カーボンセパレータのシール材として用いる場合、カーボンセパレータとの接着性が不十分であるため、接着構造において十分なシール性を確保することができなかった。また、ガスケット構造においては、圧縮されたシリコーンゴム成形体の反力によってシール性が確保されるため、通常は接着性が必要とされないものの、組み付け時のガスケットの脱落、あるいは使用中の内部圧力によるガスケットの位置ずれなどの不具合により、シール性が確保されなくなることがあった。
【０００８】
本発明はこれらの点に鑑みてなされたもので、燃料電池のカーボンセパレータのシール材接着のために好適し、優れた接着性およびシール性を得ることができるプライマー組成物を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明の燃料電池カーボンセパレータ接着用プライマー組成物は、燃料電池カーボンセパレータのシール材の接着用プライマーであり、（ａ）アルコキシシランおよび／またはその部分分解縮合物と、（ｂ）有機チタン化合物および／またはその部分分解縮合物、および（ｃ）ポリオルガノハイドロジェンシロキサンをそれぞれ必須成分とすることを特徴とする。
【００１０】
このプライマー組成物において、燃料電池カーボンセパレータの接着シール材が付加型液状シリコーンゴム組成物の硬化物であることができる。また、（ａ）アルコキシシランおよび／またはその部分分解縮合物１００重量部に対して、（ｂ）有機チタン化合物および／またはその部分分解縮合物１〜５０重量部と、（ｃ）ポリオルガノハイドロジェンシロキサン０．１〜３０重量部をそれぞれ含有することができる。
【００１１】
本発明のプライマー組成物によれば、燃料電池のカーボンセパレータに対して良好な接着シール性を得ることができ、特にシール材として付加型液状シリコーンゴム組成物を使用する場合において、優れた接着性と完全なシール性を実現することができる。
【００１２】
また、必須成分として有機溶剤を含有しないので、軟質ゴム製のタンポ版を用いたタンポ印刷やスクリーン印刷のような簡便な転写方法においても、膨潤や溶剤揮発による塗布性の悪化が生じることなく、塗布することができる。したがって、カーボンセパレータのような表面に凹凸を有する基材上に任意のパターンで塗布することができ、塗布の際のマスキングが不要であるうえに、材料損失が極めて少ない。
【００１３】
【発明の実施形態】
本発明の実施形態である燃料電池カーボンセパレータの接着シール用プライマー組成物は、（ａ）アルコキシシランおよび／またはその部分分解縮合物と、（ｂ）有機チタン化合物および／またはその部分分解縮合物、および（ｃ）ポリオルガノハイドロジェンシロキサンを必須成分とすることを特徴とする。
【００１４】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
【００１５】
（ａ）成分のアルコキシシランおよび／またはその部分分解縮合物は、基材であるカーボンセパレータに接着被膜を形成するとともに、接着シール材である付加型シリコーンゴムなどと架橋し得る官能基を有し、良好な接着性を発現させる。
【００１６】
（ａ）成分としては、
一般式Ｒ１ ａＳｉ（ＯＲ２）４−ａ（式中、Ｒ１，Ｒ２はいずれも置換または非置換の１価の炭化水素基を示し、ａは０または１である。）で表されるアルコキシシランおよびその部分加水分解縮合物の１種または２種以上を使用することができる。ここで、Ｒ２としてはメチル基およびエチル基を挙げることができる。またＲ１としては、メチル基、エチル基、プロピル基などのアルキル基、フェニル基、ビニル基、および前記したＯＲ２と同じアルコキシ基を挙げることができる。
【００１７】
具体的に（ａ）成分としては、ケイ酸エチル、ケイ酸プロピルなどのアルキルオルソシリケートおよびその部分加水分解物であるポリアルキルシリケート、メチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシランなどのアルコキシシランおよびその部分加水分解シロキサンがある。その他、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシランのような、カーボンファンクショナルシランとして知られている一群のアルコキシシランを使用することも可能である。
【００１８】
これらのアルコキシシランおよびその部分分解縮合物を、単独で使用しても２種以上を併用しても良い。
【００１９】
好ましくは、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシランの中から、１種または２種以上を選択して使用する。特に、フェニル基を有するアルコキシシランを単独で使用するか、あるいは２種以上を併用する場合は、フェニル基を有するアルコキシシランを１種以上選択して使用することが好ましい。
【００２０】
（ｂ）有機チタン化合物および／またはその部分分解縮合物は、前記（ａ）成分により被膜を形成するための触媒となる成分である。この（ｂ）成分としては、有機チタン酸エステル、チタンの部分アルコキシ化部分キレート化合物、チタンのキレート化合物、チタンのケイ酸エステルによるキレート化合物、およびこれらの部分加水分解縮合物を挙げることができ、具体的には、テトラメチルチタネート、テトラエチルチタネート、テトラプロピルチタネート、テトラブチルチタネート、ブチルチタネートダイマー、チタンアセチルアセトネート、チタンテトラアセチルアセトネート、ジエトキシチタンアセチルアセトネート、チタンジアセチルアセトネート、チタンオクチレングリコレート、チタンオクチルグリコレートチタンラクテート、チタンラクテートエチルエステル、チタントリエタノールアミネート、およびこれらの部分加水縮合物を例示することができる。
【００２１】
これらの有機チタン化合物およびその部分分解縮合物は、単独で使用しても２種以上を併用しても良い。
【００２２】
（ｂ）成分の配合量は、（ａ）成分１００重量部に対して１〜５０重量部とすることが望ましい。（ｂ）成分の配合量が１重量部未満の場合には、被膜の形成が不十分であるばかりでなく、基材との接着性が不十分となり、反対に５０重量部を超えると、シリコーンゴムとの接着性が不十分となり好ましくない。
【００２３】
（ｃ）ポリオルガノハイドロジェンシロキサンは、前記（ａ）成分および接着シール材（例えば付加型シリコーンゴム）と架橋し、接着性を向上させる働きをする成分であり、ケイ素原子に結合した水素原子を１分子中に２個以上有するものを使用することができる。
【００２４】
一般式Ｒ３ ｂＨｃＳｉＯ（４−（ｂ＋ｃ） ） ／２（式中、Ｒ３は置換または非置換の１価の炭化水素基を示す。ｂは０，１または２を表し、ｃは１または２を表す。ただし、ｂ＋ｃは１〜３である。）で表される。ここで、Ｒ３としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、ドデシル基などのアルキル基、フェニルのようなアリール基、β−フェニルプロピル基のようなアラルキル基、クロルメチル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基などの置換炭化水素基を挙げることができ、合成の容易さから、メチル基が最も好ましい。
【００２５】
このような（ｃ）ポリオルガノハイドロジェンシロキサンとして、直鎖状、分岐状もしくは環状の重合体またはこれらの混合物を用いることができる。また、合成の容易さや取り扱いの容易さから、２５℃における粘度が１〜１０，０００ｃＰのものを使用することが好ましい。
【００２６】
（ｃ）成分の配合量は、（ａ）成分１００重量部に対して０．１〜３０重量部とすることが望ましい。（ｃ）成分の配合量が０．１重量部未満の場合には、接着性が不十分となり、反対に３０重量部を超えると、プライマー液の安定性が不十分となり好ましくない。
【００２７】
このように構成される本発明の実施形態のプライマー組成物は、（ａ）アルコキシシランおよび／またはその部分分解縮合物と、（ｂ）有機チタン化合物および／またはその部分分解縮合物、および（ｃ）ポリオルガノハイドロジェンシロキサンを必須成分とし、有機溶剤を必要としないが、塗布方法によっては有機溶剤を加えて希釈し、所望の粘度に調整しても良い。有機溶媒としては、トルエン、キシレン、ヘキサン、アセトン、メタノール、エタノール、メチルエチルケトン、酢酸エチル、酢酸ブチル、メチルセロソルブ、１，４−ジオキサンなどが例示される。
【００２８】
また、塩化白金酸、そのアルコール変性物、白金のビニルシロキサン錯体などの白金系触媒をさらに添加することもできる。白金系触媒の添加量は、プライマー組成物全体に対して、白金換算で１００ｐｐｍ〜５０００ｐｐｍ、好ましくは３００ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍとなる量が好ましい。
【００２９】
本発明のプライマー組成物が適用される箇所は、燃料電池のカーボンセパレータに接着シール材を接着およびシールする箇所である。カーボンセパレータの組成としてはカーボン（グラファイト）を主成分とし、バインダ樹脂としてフェノール樹脂やエポキシ樹脂などを含み、補強用としてシリカ系粉末やガラス粉末を含むものが挙げられる。
【００３０】
本発明のプライマー組成物の適用方法としては、接着およびシールを行うカーボンセパレータに予め刷毛塗りなどにより塗布し、風乾あるいは加熱して乾燥させる。その後、接着シール用の材料（例えば付加型シリコーンゴム）を射出成形しあるいは塗布後張り合わせて加熱硬化させることによって、接着性が発現する。
【００３１】
本発明のプライマー組成物は、燃料電池カーボンセパレータの接着シール材として、付加型シリコーンゴムの硬化物を使用する場合に、接着性およびシール性向上の効果が発揮され、燃料電池の高出力化を達成することができる。
【００３２】
以下、実施例および比較例によって、本発明をさらに詳しく説明する。これらの例において、部は重量部を表す。また、粘度は２５℃における値である。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３３】
実施例１〜５
表１に示す組成の各成分を混合し、プライマー組成物を調製した。なお、表中、ポリオルガノハイドロジェンシロキサンＡは、（ＣＨ３）２ＨＳｉＯ０．５単位とＳｉＯ単位からなり、ケイ素原子に結合した水素原子を１．０３重量％含有し、粘度が２３ｃＰのポリメチルハイドロジェンシロキサンである。また、ポリオルガノハイドロジェンシロキサンＢは、両末端がトリメチルシリル基で封鎖され、ケイ素原子に結合した水素原子を０．９２重量％含有し、粘度が３０ｃＰの直鎖状ポリメチルハイドロジェンシロキサンである。
【００３４】
また、比較例１〜４として、表１に示す組成の成分を実施例と同様に混合し、プライマー組成物を調製した。
【００３５】
さらに、接着シール用の材料として、付加型シリコーンゴム（ジーイー東芝シリコーン（株）製ＸＥ１５−Ｂ６５２３）を使用した。
【００３６】
次に、前述のプライマー組成物と接着シール用材料を用いて、以下に示すような接着試験を行った。すなわち、被着試験体として、カーボンテストピース（厚さ２．０ｍｍ）を用い、このテストピースの表面をトルエンで洗浄した後、実施例１〜５および比較例１〜４のプライマー組成物を均一に刷毛で塗布し、１００℃で３０分間乾燥させた。
【００３７】
次いで、このようなカーボンテストピースを金型にセットした後、金型のキャビティ内に、接着シール用材料である液状シリコーンゴムを流し込んで射出成形し、１５０℃で２分間加熱して硬化させた。
【００３８】
こうしてカーボンテストピースに接着シール材が接着された試験体が得られた。得られた試験体について、接着シール材を剥がし取る試験を行い、このときの凝集破壊率を目視により観察した。試験結果を、表１下欄に示す。接着状態の欄において、ｃ．ｆ．は凝集破壊を示し、剥離は界面剥離したことを示す。
【００３９】
【表１】
【００４０】
表１から明らかなように、実施例１〜５で得られたプライマー組成物は、燃料電池用カーボンセパレータの接着シール材として、付加型シリコーンゴムの硬化物を使用した場合に、優れた接着性を示した。
【００４１】
【発明の効果】
以上の説明で明らかなように、本発明のプライマー組成物によれば、燃料電池のカーボンセパレータに対して良好な接着シール性を得ることができ、特に接着シール材として付加型液状シリコーンゴム組成物を使用する場合に、優れた接着性と完全なシール性を実現することができる。したがって、燃料電池の高出力化を達成することができる。
【００４２】
また、有機溶剤を必ずしも必要としないので、塗布する際の制約が少なく、特にタンポ印刷を利用することにより任意のパターンで塗布することができ、塗布の際のマスキングが不要であるうえに、材料損失が極めて少ない。[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a primer composition used for bonding a sealing material of a fuel cell carbon separator, and more particularly to a primer composition suitable for a sealing material made of a cured product of an addition reaction type silicone rubber.
[0002]
[Prior art]
2. Description of the Related Art Conventionally, a fuel cell (FC) has been known as a device that directly converts energy of fuel into electric energy. In a fuel cell, a fuel gas containing hydrogen is supplied to an anode, and an oxidizing gas containing oxygen is supplied to a cathode, and an electromotive force is obtained by a chemical reaction occurring at both electrodes. Among the fuel cells, polymer electrolyte fuel cells using solid polymer membranes (cation exchange membranes) as electrolytes operate at relatively low temperatures and are easy to miniaturize. ) It is expected to become mainstream in the future for systems or vehicles.
[0003]
The polymer electrolyte fuel cell has a stack structure in which many sets (for example, 200 sets) of single cells are stacked. In a single cell, a pair of electrodes of an anode and a cathode are arranged with an electrolyte membrane interposed therebetween, and these electrodes have a function as a separator for preventing gas from being mixed between adjacent single cells.
[0004]
This separator is produced by press molding or injection molding a carbon composition in which a small amount of a resin binder is added to graphite powder having gas impermeability and excellent conductivity.
[0005]
In the polymer electrolyte fuel cell having such a structure, in order to prevent mixing of the fuel gas and the oxidizing gas and to keep the inside of the cell wet, a space between the electrolyte membrane and the separator is provided around each unit cell. It is important to ensure sufficient sealing performance. In order to secure the sealing property, an airtight sealing member having a function of sealing by being pressed and sealed without adhering itself, such as an adhesive material having an adhesive property itself or a gasket, is performed. ing. In the present invention, the adhesive and the gasket are collectively referred to as a sealing material.
[0006]
As such a sealing material, silicone rubber having excellent heat resistance and cold resistance and small compression set is considered to be suitable.
[0007]
[Problems to be solved by the invention]
However, when a molded and cured addition-type liquid silicone rubber is used as a sealing material for a carbon separator, the adhesion to the carbon separator is insufficient. could not. Further, in the gasket structure, since the sealing property is secured by the reaction force of the compressed silicone rubber molded body, adhesiveness is not usually required, but the gasket is dropped at the time of assembly, or due to internal pressure during use. Due to a defect such as a displacement of the gasket, the sealing performance may not be secured.
[0008]
The present invention has been made in view of these points, and an object of the present invention is to provide a primer composition which is suitable for bonding a sealing material of a carbon separator of a fuel cell and can obtain excellent adhesion and sealing properties. And
[0009]
[Means for Solving the Problems]
The primer composition for bonding a fuel cell carbon separator of the present invention is a primer for bonding a sealing material for a fuel cell carbon separator, comprising (a) alkoxysilane and / or a partially decomposed condensate thereof, and (b) an organotitanium compound and And / or (c) a polyorganohydrogensiloxane as essential components.
[0010]
In this primer composition, the adhesive sealing material of the fuel cell carbon separator can be a cured product of the addition-type liquid silicone rubber composition. Further, (b) 1 to 50 parts by weight of an organotitanium compound and / or a partially decomposed condensate thereof, and (c) a polyorganohydrogen with respect to 100 parts by weight of an alkoxysilane and / or a partially decomposed condensate thereof. Each siloxane may contain 0.1 to 30 parts by weight.
[0011]
According to the primer composition of the present invention, good adhesion and sealing properties can be obtained with respect to a carbon separator of a fuel cell, and especially when an addition type liquid silicone rubber composition is used as a sealing material, excellent adhesion properties can be obtained. And complete sealing performance.
[0012]
Also, since it does not contain an organic solvent as an essential component, even in a simple transfer method such as tampo printing or screen printing using a soft rubber tampo plate, without deterioration of coating properties due to swelling and solvent volatilization, Can be applied. Therefore, it can be applied in an arbitrary pattern on a substrate having an uneven surface such as a carbon separator, so that masking at the time of application is unnecessary and material loss is extremely small.
[0013]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
The primer composition for adhesive sealing of a fuel cell carbon separator according to an embodiment of the present invention comprises (a) an alkoxysilane and / or a partially decomposed condensate thereof, and (b) an organotitanium compound and / or a partially decomposed condensate thereof, And (c) a polyorganohydrogensiloxane as an essential component.
[0014]
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail.
[0015]
The component (a), alkoxysilane and / or its partially decomposed condensate, forms an adhesive film on a carbon separator as a base material and has a functional group capable of crosslinking with an addition-type silicone rubber or the like as an adhesive seal material. , And develop good adhesiveness.
[0016]
As the component (a),
A general formula R 1 a Si (OR 2 ) 4-a (wherein R 1 and R 2 each represent a substituted or unsubstituted monovalent hydrocarbon group, and a is 0 or 1). One or two or more of the alkoxysilanes and their partially hydrolyzed condensates can be used. Here, examples of R 2 include a methyl group and an ethyl group. Examples of R 1 include an alkyl group such as a methyl group, an ethyl group, and a propyl group, a phenyl group, a vinyl group, and the same alkoxy group as OR 2 described above.
[0017]
Specifically, the component (a) includes alkyl orthosilicates such as ethyl silicate and propyl silicate and polyalkyl silicates which are partial hydrolysates thereof, such as methyltriethoxysilane, phenyltriethoxysilane and phenyltrimethoxysilane. There are alkoxysilanes and their partially hydrolyzed siloxanes. Others, such as vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, γ-methacryloxypropyltrimethoxysilane, γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, γ-aminopropyltriethoxysilane, γ-mercaptopropyltrimethoxysilane, It is also possible to use a group of alkoxysilanes known as carbon functional silanes.
[0018]
These alkoxysilanes and their partially decomposed condensates may be used alone or in combination of two or more.
[0019]
Preferably, vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, γ-methacryloxypropyltrimethoxysilane, γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, phenyltriethoxysilane, phenyltrimethoxysilane, diphenyldiethoxysilane, diphenyldimethoxysilane One or two or more are selected from and used. In particular, when an alkoxysilane having a phenyl group is used alone or when two or more kinds are used in combination, it is preferable to select and use one or more alkoxysilanes having a phenyl group.
[0020]
(B) The organotitanium compound and / or its partially decomposed condensate is a component serving as a catalyst for forming a film with the component (a). Examples of the component (b) include organic titanates, titanium partially alkoxylated partial chelate compounds, titanium chelate compounds, titanium silicate chelate compounds, and partially hydrolyzed condensates thereof. Specifically, tetramethyl titanate, tetraethyl titanate, tetrapropyl titanate, tetrabutyl titanate, butyl titanate dimer, titanium acetylacetonate, titanium tetraacetylacetonate, diethoxy titanium acetylacetonate, titanium diacetylacetonate, titanium octylene Examples include glycolate, titanium octyl glycolate titanium lactate, titanium lactate ethyl ester, titanium triethanol aminate, and partial condensates thereof.
[0021]
These organic titanium compounds and their partially decomposed condensates may be used alone or in combination of two or more.
[0022]
The amount of component (b) is preferably 1 to 50 parts by weight per 100 parts by weight of component (a). When the amount of the component (b) is less than 1 part by weight, not only the formation of the coating film is insufficient, but also the adhesion to the base material becomes insufficient. Adhesion with rubber is insufficient, which is not preferable.
[0023]
(C) Polyorganohydrogensiloxane is a component that functions to improve the adhesiveness by crosslinking with the component (a) and the adhesive sealing material (for example, addition type silicone rubber). Those having two or more in one molecule can be used.
[0024]
Formula R 3 b H c SiO (4- (b + c)) / 2 ( wherein, R 3 is .b showing a substituted or unsubstituted monovalent hydrocarbon group is 0, 1 or 2, c is Represents 1 or 2, where b + c is 1 to 3.) Here, R 3 is an alkyl group such as a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, a hexyl group, a dodecyl group, an aryl group such as phenyl, an aralkyl group such as β-phenylpropyl group, a chloromethyl group. And 3,3,3-trifluoropropyl groups and the like, and a methyl group is most preferred from the viewpoint of ease of synthesis.
[0025]
As such a polyorganohydrogensiloxane (c), a linear, branched or cyclic polymer or a mixture thereof can be used. Further, it is preferable to use one having a viscosity at 25 ° C. of 1 to 10,000 cP from the viewpoint of easy synthesis and easy handling.
[0026]
The amount of component (c) is preferably 0.1 to 30 parts by weight per 100 parts by weight of component (a). When the amount of the component (c) is less than 0.1 part by weight, the adhesion becomes insufficient. On the other hand, when the amount exceeds 30 parts by weight, the stability of the primer solution becomes insufficient, which is not preferable.
[0027]
The primer composition of the embodiment of the present invention configured as described above comprises (a) an alkoxysilane and / or a partially decomposed condensate thereof, (b) an organotitanium compound and / or a partially decomposed condensate thereof, and (c) ) Polyorganohydrogensiloxane is an essential component and does not require an organic solvent. However, depending on the method of application, the organic solvent may be diluted by adding an organic solvent to adjust to a desired viscosity. Examples of the organic solvent include toluene, xylene, hexane, acetone, methanol, ethanol, methyl ethyl ketone, ethyl acetate, butyl acetate, methyl cellosolve, and 1,4-dioxane.
[0028]
Further, a platinum-based catalyst such as chloroplatinic acid, an alcohol-modified product thereof, or a platinum-vinyl siloxane complex may be further added. The amount of the platinum-based catalyst to be added is preferably 100 ppm to 5000 ppm, more preferably 300 ppm to 1000 ppm in terms of platinum, based on the entire primer composition.
[0029]
The place where the primer composition of the present invention is applied is a place where an adhesive sealing material is bonded and sealed to a carbon separator of a fuel cell. Examples of the composition of the carbon separator include those containing carbon (graphite) as a main component, a phenol resin or an epoxy resin as a binder resin, and a silica-based powder or a glass powder for reinforcement.
[0030]
As a method of applying the primer composition of the present invention, the primer composition is applied to a carbon separator to be bonded and sealed in advance by brush coating or the like, and then air-dried or dried by heating. Thereafter, a material for an adhesive seal (for example, an addition type silicone rubber) is injection-molded or applied and then adhered and cured by heating to exhibit adhesiveness.
[0031]
The primer composition of the present invention exhibits an effect of improving adhesion and sealing properties when a cured product of an addition type silicone rubber is used as an adhesive sealing material for a fuel cell carbon separator, thereby increasing the output of a fuel cell. Can be achieved.
[0032]
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples and Comparative Examples. In these examples, parts represent parts by weight. The viscosity is a value at 25 ° C. The present invention is not limited to these examples.
[0033]
Examples 1 to 5
Each component having the composition shown in Table 1 was mixed to prepare a primer composition. In the table, polyorganohydrogensiloxane A is composed of 0.5 units of (CH 3 ) 2 HSiO and SiO units, contains 1.03% by weight of hydrogen atoms bonded to silicon atoms, and has a viscosity of 23 cP. Methyl hydrogen siloxane. The polyorganohydrogensiloxane B is a linear polymethylhydrogensiloxane having both ends capped with a trimethylsilyl group, containing 0.92% by weight of a hydrogen atom bonded to a silicon atom, and having a viscosity of 30 cP.
[0034]
In addition, as Comparative Examples 1 to 4, the components having the compositions shown in Table 1 were mixed in the same manner as in the examples to prepare primer compositions.
[0035]
Further, an additional type silicone rubber (XE15-B6523 manufactured by GE Toshiba Silicone Co., Ltd.) was used as a material for the adhesive seal.
[0036]
Next, the following adhesion test was performed using the above-mentioned primer composition and the material for adhesive sealing. That is, a carbon test piece (2.0 mm thick) was used as a test piece, and the surface of the test piece was washed with toluene. Then, the primer compositions of Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 to 4 were uniformly prepared. , And dried at 100 ° C. for 30 minutes.
[0037]
Next, after setting such a carbon test piece in a mold, a liquid silicone rubber as a material for an adhesive seal was poured into a cavity of the mold, injection-molded, and cured by heating at 150 ° C. for 2 minutes. .
[0038]
Thus, a test body in which the adhesive sealing material was bonded to the carbon test piece was obtained. With respect to the obtained test body, a test for peeling off the adhesive sealing material was performed, and the cohesive failure rate at this time was visually observed. The test results are shown in the lower column of Table 1. In the bonded state column, c. f. Indicates cohesive failure, and peeling indicates interfacial peeling.
[0039]
[Table 1]
[0040]
As is clear from Table 1, the primer compositions obtained in Examples 1 to 5 have excellent adhesiveness when a cured product of an addition type silicone rubber is used as an adhesive sealant for a fuel cell carbon separator. showed that.
[0041]
【The invention's effect】
As is clear from the above description, according to the primer composition of the present invention, good adhesive sealing properties can be obtained for a carbon separator of a fuel cell, and in particular, an addition-type liquid silicone rubber composition as an adhesive sealing material When used, excellent adhesiveness and complete sealing can be achieved. Therefore, higher output of the fuel cell can be achieved.
[0042]
In addition, since an organic solvent is not necessarily required, there are few restrictions when applying, and in particular, it can be applied in an arbitrary pattern by using tampo printing, and in addition to not requiring masking at the time of application, material Very low loss.
