JP2002280004A - Method of manufacturing for electrode for fuel cell - Google Patents

Method of manufacturing for electrode for fuel cell

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JP2002280004A JP2001080378A JP2001080378A JP2002280004A JP 2002280004 A JP2002280004 A JP 2002280004A JP 2001080378 A JP2001080378 A JP 2001080378A JP 2001080378 A JP2001080378 A JP 2001080378A JP 2002280004 A JP2002280004 A JP 2002280004A
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method of manufacturing for an electrode for a fuel cell reducing electric resistance. SOLUTION: A material obtained by mixing conductive base material fibers, flake graphite powder having large aspect ratio, and a binder is used. A molding process forming a sheet serving as the electrode for the fuel cell from the mixture material is contained. The molding process contains a process preparing a first liquid material containing conductive base material fibers, flake graphite powder having large aspect ratio, the binder, and a dispersing medium, and a paper making process forming the sheet serving as the electrode for the fuel cell by the paper making treatment of the first liquid material. By making a flake graphite particle 200 present between conductive base material fibers 100, contact area between base material fibers is considerably increased.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は導電性をもつ基材繊
維を主要成分とする燃料電池用電極の製造方法に関す
る。本発明は固体高分子電解質型の燃料電池の電極に使
用することができる。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for producing an electrode for a fuel cell comprising a conductive base fiber as a main component. The present invention can be used for an electrode of a solid polymer electrolyte type fuel cell.

【0002】[0002]

【従来の技術】燃料電池用電極への主な要求としては、
導電性が高いことが要請されている。従来技術1とし
て、特開平7ー130374号公報には、気孔率80%
の市販のカーボンペーパーと、撥水材として機能できる
PTFE系粒子を分散したPTFE系分散液とを用い、
市販のカーボンペーパーをPTFE系分散液に浸漬させ
る工程、その後にカーボンペーパーを焼成する工程を含
む固体高分子電解質型の燃料電池に使用される電極の製
造技術が開示されている。
2. Description of the Related Art The main requirements for fuel cell electrodes include:
High conductivity is required. As prior art 1, Japanese Patent Application Laid-Open No. 7-130374 discloses a porosity of 80%.
Using commercially available carbon paper and a PTFE-based dispersion in which PTFE-based particles capable of functioning as a water-repellent material are dispersed,
There is disclosed a technique for manufacturing an electrode used in a solid polymer electrolyte type fuel cell, which includes a step of immersing a commercially available carbon paper in a PTFE-based dispersion and a step of baking the carbon paper thereafter.

【0003】また、従来技術2として、特開2000−
136493号公報には、導電性をもつカーボン繊維と
結合材とを用いてシート状に成形し乾燥した成形シート
を用い、この成形シートをPTFE分散液に浸漬させた
後、焼成してPTFE粒子を成形シートに固着させると
同時に結合材を酸化除去することとした固体高分子電解
質型の燃料電池に使用される電極の製造技術が開示され
ている。
[0003] As prior art 2, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-2000
No. 136493 discloses a molded sheet that is formed into a sheet shape using conductive carbon fibers and a binder, and is then dried. The molded sheet is immersed in a PTFE dispersion, and then fired to reduce the PTFE particles. There is disclosed a technique for manufacturing an electrode used in a solid polymer electrolyte fuel cell in which a binder is fixed to a molded sheet and the binder is removed by oxidation at the same time.

【0004】[0004]

【発明が解決しようとする課題】上記した従来技術で製
造された電極は、導電性の向上には限界があった。ま
た、従来技術1に用いられているカーボンペーパーは、
熱硬化性樹脂で結合したカーボン繊維を1000℃以上
のかなりの高温で不活性ガス中においてホットプレスし
て製造されるので、高コストであった。故に、このよう
にして製造した電極を用いた燃料電池は高価格となり、
実用化に障害となる問題があった。
The electrodes manufactured by the above-mentioned prior art have a limit in improving the conductivity. The carbon paper used in the prior art 1 is
Since the carbon fiber bonded with the thermosetting resin is manufactured by hot pressing in an inert gas at a considerably high temperature of 1000 ° C. or more, the cost is high. Therefore, the fuel cell using the electrode manufactured in this way is expensive,
There were problems that hindered practical application.

【0005】また、従来技術2に用いられている成形シ
ートは、導電性をもつカーボン繊維同士の接点の接触頻
度が必ずしも充分ではなかった。
In the molded sheet used in the prior art 2, the contact frequency between the conductive carbon fibers is not always sufficient.

【0006】本発明は上記した実情に鑑みてなされたも
のであり、電気抵抗を低減させるのに有利な燃料電池用
電極の製造方法を提供することを課題とする。
The present invention has been made in view of the above circumstances, and has as its object to provide a method of manufacturing an electrode for a fuel cell which is advantageous for reducing electric resistance.

【0007】[0007]

【課題を解決するための手段】本発明者は、燃料電池用
電極の製造方法について鋭意開発を進めている。そし
て、カーボン繊維等の導電性をもつ基材繊維とアスペク
ト比が大きい薄片状のグラファイト粉末と結合材と混合
した材料を用い、この材料をシート状に成形するシート
成形工程に基づいて、シート状の燃料電池用電極を形成
すれば、燃料電池用電極における導電性を向上させるの
に有利であることを知見し、電気抵抗を測定する試験で
確認し、本発明に係る製造方法を完成した。
The inventor has been diligently developing a method of manufacturing an electrode for a fuel cell. Then, using a material obtained by mixing a conductive base material fiber such as carbon fiber and a flaky graphite powder having a large aspect ratio with a binder, and forming the material into a sheet shape based on a sheet forming process, It was found that the formation of the fuel cell electrode was advantageous in improving the conductivity of the fuel cell electrode, and confirmed by a test for measuring electric resistance. Thus, the manufacturing method according to the present invention was completed.

【0008】燃料電池用電極の導電性を向上させる理由
は必ずしも明確ではないものの、次のように推察され
る。アスペクト比が大きい薄片状のグラファイト粉末を
添加しない場合には、カーボン繊維等の導電性をもつ基
材繊維同士は、点接触または点接触に近い状態に絡み合
っている。このように点接触または点接触に近い状態で
あれば、カーボン繊維等の導電性をもつ基材繊維同士の
接触導電面積が小さいため、導電性の向上には限界があ
る。しかしながらアスペクト比が大きい2次元的に近い
薄片状のグラファイト粉末を添加すれば、カーボン繊維
等の導電性をもつ基材繊維同士が、アスペクト比の大き
い薄片状の2次元的なグラファイト粉末の粒子を介して
接触する頻度が増加する。
Although the reason for improving the conductivity of the fuel cell electrode is not always clear, it is presumed as follows. When flaky graphite powder having a large aspect ratio is not added, conductive base fibers such as carbon fibers are entangled with each other in a state of point contact or near point contact. In such a state of point contact or close to point contact, the contact conductive area between conductive base fibers such as carbon fibers is small, and there is a limit in improving conductivity. However, if the two-dimensional flaky graphite powder having a large aspect ratio is added, conductive base fibers such as carbon fibers can form particles of the flaky two-dimensional graphite powder having a large aspect ratio. The frequency of contact through increases.

【0009】図3はカーボン繊維等の導電性をもつ基材
繊維100同士の接触形態をモデル化したものである。
ハッチング領域は、導電性をもつ基材繊維100間の接
触面積を示す。図3(A)のように、導電性をもつ基材
繊維100同士が絡み合っていても、基材繊維100は
長くて細いため、導電性をもつ基材繊維100同士が接
触する接触面積は小さい。図3(B)は薄片状のグラフ
ァイト粉末の粒子が存在する場合における導電性をもつ
基材繊維100同士の理想的接触形態をモデル化して示
す。図3(B)に示すように、導電性をもつ基材繊維1
00間に、2次元的形状を備えた薄片状のグラファイト
粉末の粒子200が存在することになれば、導電性をも
つ基材繊維100間の接触面積はかなり増加する。これ
により導電性をもつ基材繊維100間の導電性が向上
し、ひいては燃料電池用電極の導電性、集電性が向上す
るものと推察される。なお図3(B)はあくまでも理想
的な導電接触形態を示すものである。
FIG. 3 shows a model of the contact form between conductive base fibers 100 such as carbon fibers.
The hatched area indicates the contact area between the conductive base fibers 100. As shown in FIG. 3A, even if the conductive base fibers 100 are entangled with each other, the contact area where the conductive base fibers 100 contact each other is small because the base fibers 100 are long and thin. . FIG. 3B shows a model of an ideal contact form between the conductive base fibers 100 in the case where flaky graphite powder particles are present. As shown in FIG. 3 (B), the conductive base fiber 1
If the particles 200 of the flaky graphite powder having a two-dimensional shape are present during the period of 00, the contact area between the conductive base fibers 100 is considerably increased. It is presumed that this improves the conductivity between the base fibers 100 having conductivity, and thus improves the conductivity and current collection of the fuel cell electrode. FIG. 3B shows an ideal form of conductive contact.

【0010】本発明に係る燃料電池用電極の製造方法
は、導電性をもつ基材繊維と結合材とを混合した材料を
用い、燃料電池用電極となるシートを前記材料から形成
するシート成形工程を含む燃料電池用電極の製造方法に
おいて、材料は、アスペクト比が大きい薄片状のグラフ
ァイト粉末を含むことを特徴とするものである。
[0010] A method of manufacturing an electrode for a fuel cell according to the present invention is a sheet forming step of forming a sheet to be an electrode for a fuel cell from the material by using a material obtained by mixing a conductive base fiber and a binder. In the method for producing an electrode for a fuel cell, the material contains flaky graphite powder having a large aspect ratio.

【0011】本発明に係る製造方法で製造されたシート
には、カーボン繊維等の導電性をもつ基材繊維の他に、
アスペクト比が大きい薄片状のグラファイト粉末が含ま
れている。このようなシートであれば、カーボン繊維等
の導電性をもつ基材繊維同士は、アスペクト比の大きい
2次元的な広がりを有する薄片状のグラファイト粉末の
粒子を介して接触する頻度が高まる。これによりカーボ
ン繊維等の導電性をもつ基材繊維同士の導電接触点また
は導電接触面積が増加するものと推察される。本発明に
よれば、次の形態のうち少なくとも一つを採用すること
ができる。
The sheet manufactured by the manufacturing method according to the present invention includes, in addition to conductive base fibers such as carbon fibers,
It contains flaky graphite powder with a large aspect ratio. In such a sheet, the frequency of contact between conductive base fibers such as carbon fibers via flaky graphite powder particles having a large aspect ratio and a two-dimensional spread increases. This is presumed to increase the conductive contact point or conductive contact area between conductive base fibers such as carbon fibers. According to the present invention, at least one of the following forms can be adopted.

【0012】・導電性をもつ基材繊維としては、熱的安
定性、化学的安定性を考慮すると、カーボン繊維が好ま
しい。カーボン繊維などの導電性をもつ基材繊維は、第
1液状物における分散性等を考慮すると、短繊維が好ま
しいが、長繊維でも良い。カーボン繊維などの導電性を
もつ基材繊維の長さ、径としては適宜選択することがで
きるが、電極の基材繊維であること、第1液状物におけ
る分散性等を考慮すると、長さは0.2〜30mm、殊
に0.5〜10mm、径は1〜60μm、殊に3〜30
μmを採用することができる。
The conductive base fiber is preferably a carbon fiber in consideration of thermal stability and chemical stability. The conductive base fiber such as carbon fiber is preferably a short fiber in consideration of dispersibility in the first liquid material, but may be a long fiber. The length and diameter of the conductive base fiber such as carbon fiber can be appropriately selected, but in consideration of the base fiber of the electrode and the dispersibility in the first liquid, the length is 0.2-30 mm, especially 0.5-10 mm, diameter 1-60 μm, especially 3-30
μm can be adopted.

【0013】・グラファイト粉末は薄片状をなす。代表
的な薄片状としては例えば鱗片形状がある。薄片状のグ
ラファイト粉末のアスペクト比が過剰に小さいと、カー
ボン繊維等の導電性をもつ基材繊維同士の導電接触点、
導電接触面積を増加させる効果が充分に発揮されない。
薄片状のグラファイト粉末のアスペクト比が過剰に大き
いと、導電性をもつ基材繊維と結合材とグラファイト粉
末を混合する際に、グラファイト粉末の粒子が割れやす
くなり、混合後のグラファイト粉末の粒子のアスペクト
比が逆に小さくなってしまうことがあり、更にグラファ
イト粉末の粒子の粒径の管理が困難になり易く、更に第
1液状物における分散性が低下し、抄紙処理を良好に行
ないにくくなる。このような事情、更にコスト等を考慮
して、薄片状のグラファイト粉末の粒子のアスペクト比
としては2〜300とすることができる。殊に、抄紙処
理、導電性の確保、コスト等を考慮すると、また抄紙処
理する場合等を考慮すると、薄片状のグラファイト粉末
の粒子のアスペクト比としては2〜250、殊に3〜1
00が好ましく、10〜40も好ましい。但しこれに限
定されるものではない。なお、アスペクト比は薄片状の
グラファイト粉末の粒子における投影直径/厚みを意味
する。
The graphite powder is in the form of a flake. A typical flake shape is, for example, a scale shape. If the aspect ratio of the flaky graphite powder is excessively small, conductive contact points between conductive base fibers such as carbon fibers,
The effect of increasing the conductive contact area is not sufficiently exhibited.
If the aspect ratio of the flaky graphite powder is excessively large, when the graphite powder is mixed with the conductive base fiber, the binder, and the graphite powder, the particles of the graphite powder are easily broken, and the particles of the graphite powder after mixing are mixed. Conversely, the aspect ratio may be reduced, the particle size of the graphite powder may be more difficult to control, the dispersibility in the first liquid material may be reduced, and the papermaking process may not be performed well. In consideration of such circumstances, cost, and the like, the aspect ratio of the particles of the flaky graphite powder can be set to 2 to 300. In particular, considering the papermaking process, ensuring conductivity, cost, and the like, and considering the case of papermaking process, etc., the aspect ratio of the flaky graphite powder particles is 2 to 250, especially 3 to 1.
00 is preferable, and 10 to 40 is also preferable. However, it is not limited to this. The aspect ratio means the projected diameter / thickness of the flaky graphite powder particles.

【0014】・薄片状のグラファイト粉末の粒子の平均
粒径としては適宜選択できるものの、5〜250μmと
することができ、殊に、10〜100μm、15〜40
μmとすることができる。但しこれに限定されるもので
はない。
The average particle size of the flaky graphite powder particles can be appropriately selected, but can be 5 to 250 μm, particularly 10 to 100 μm, and 15 to 40 μm.
μm. However, it is not limited to this.

【0015】・本発明に係る製造方法のシート成形工程
は、カーボン繊維などの導電性をもつ基材繊維とアスペ
クト比が大きい薄片状のグラファイト粉末と結合材と分
散媒とを含む第1液状物を用意する工程と、第1液状物
に対して抄紙処理することにより、燃料電池用電極とな
るシートを形成する抄紙工程を含む形態を採用すること
ができる。更に抄紙処理によれば、生産性の向上を図る
ことができコスト低減に有利であり、更に電極の厚みの
薄肉化にも貢献できる。この場合、第1液状物は、カー
ボン繊維等の導電性をもつ基材繊維とアスペクト比が大
きい薄片状のグラファイト粉末と結合材と分散媒とを含
む。結合材としては有機系物質、例えばパルプ等の繊維
を採用することができ、場合によっては木綿等の植物性
繊維、羊毛等の動物性繊維等を採用することもできる。
分散媒としては一般的には水を採用でき、場合によって
は、トルエン、キシレン、シクロヘキサン等の有機溶媒
でも良い。なお、第1液状物には、パルプ等の繊維以外
に有機系の分散材や他の有機結合材を入れても良い。
In the sheet forming step of the production method according to the present invention, the first liquid material containing conductive fiber base material such as carbon fiber, flaky graphite powder having a large aspect ratio, a binder, and a dispersion medium is used. And a paper making process of forming a sheet to be a fuel cell electrode by subjecting the first liquid material to a paper making process. Further, according to the papermaking process, productivity can be improved, which is advantageous for cost reduction, and can also contribute to thinning of the electrode thickness. In this case, the first liquid material includes conductive base fibers such as carbon fibers, flaky graphite powder having a large aspect ratio, a binder, and a dispersion medium. As the binder, an organic substance, for example, a fiber such as pulp can be used, and in some cases, a vegetable fiber such as cotton, an animal fiber such as wool, or the like can be used.
Water can be generally used as the dispersion medium, and in some cases, an organic solvent such as toluene, xylene, or cyclohexane may be used. The first liquid material may contain an organic dispersant or another organic binder in addition to fibers such as pulp.

【0016】・代表的な抄紙処理としては、第1液状物
における固形物と分散媒とを分離させて、固形物の集合
により紙状のシートを形成する処理がある。第1液状物
における固形物と分散媒とを分離させるにあたり、網状
部材等のような分離部材により第1液状物をすいて、第
1液状物に含まれている固形物を分散媒と分離させて紙
状の薄いシートを得る形態、あるいは、第1液状物にお
ける固形物と分散媒とを減圧吸引または乾燥により分離
させて固形物を集合させ、紙状の薄いシートを得る形態
などが例示される。第1液状物における固形物は、基材
繊維、結合材、薄片状グラファイト粉末の粒子があげら
れる。
As a typical paper making process, there is a process in which a solid material and a dispersion medium in the first liquid material are separated to form a paper-like sheet by collecting the solid materials. In separating the solid material and the dispersion medium in the first liquid material, the first liquid material is rinsed with a separating member such as a mesh member, and the solid material contained in the first liquid material is separated from the dispersion medium. And a form in which the solid in the first liquid is separated from the dispersion medium by vacuum suction or drying to collect the solids, thereby obtaining a paper-like thin sheet. You. Examples of the solid material in the first liquid material include a base fiber, a binder, and particles of flaky graphite powder.

【0017】抄紙処理によれば、カーボン繊維などの導
電性をもつ基材繊維に、薄片状のグラファイト粉末の粒
子を付着させるのに有利となる。抄紙処理の際に、カー
ボン繊維などの導電性をもつ基材繊維と共に第1液状物
に含まれている薄片状のグラファイト粉末は、導電性を
もつ基材繊維や結合材に付着して第1液状物から分離さ
れるからである。
According to the paper making process, it is advantageous to attach flaky graphite powder particles to conductive base fibers such as carbon fibers. During the papermaking process, the flaky graphite powder contained in the first liquid together with the conductive base fiber such as carbon fiber adheres to the conductive base fiber and the binder to form the first graphite powder. This is because it is separated from the liquid material.

【0018】・上記した第1液状物に含まれている結合
材は、消失可能な結合材であることが好ましい。消失可
能な結合材としては有機系物質、例えばパルプ等の繊維
を採用することができ、場合によっては、木綿等の植物
性繊維、羊毛等の動物性繊維等を採用することができ
る。第1液状物において、導電性をもつ基材繊維及び消
失可能な結合材を100重量部としたとき、アスペクト
比が大きな薄片状のグラファイト粉末は0.5〜60重
量部含まれている形態を採用することができ、殊に1〜
50重量部、1〜30重量部を採用することができる。
It is preferable that the binder contained in the first liquid material is a binder that can be eliminated. An organic substance, for example, fiber such as pulp can be used as the eliminable binder, and in some cases, vegetable fiber such as cotton and animal fiber such as wool can be used. In the first liquid, the flaky graphite powder having a large aspect ratio is contained in an amount of 0.5 to 60 parts by weight when the conductive base fiber and the eliminable binder are 100 parts by weight. Can be employed, especially 1 to
50 parts by weight, 1 to 30 parts by weight can be employed.

【0019】・本発明に係るシート成形工程において
は、上記した抄紙工程の後に、撥水性を有する結合材を
主要成分とする第2液状物と抄紙工程後のシートを接触
させることにより、撥水性を有する結合材をシートの空
隙部分に含浸させる含浸工程と、含浸工程後のシートを
加熱して、撥水性を有する結合材を固着させると同時に
消失可能な結合材を消失させる消失工程を含む形態を採
用することができる。撥水性を有する結合材により、カ
ーボン繊維等の導電性をもつ基材繊維、薄片状のグラフ
ァイト粉末の電極における保持性が確保される。消失可
能な結合材としては前記したように有機物質例えばパル
プ等の繊維、木綿等の植物性繊維、羊毛等の動物性繊維
等を採用することができる。消失可能な結合材が消失し
た後は空隙となり得るため、燃料電池の使用時における
ガスの拡散性の向上に寄与できる効果を期待できると共
に、撥水性を有する結合材の含浸性が確保される。
In the sheet forming step according to the present invention, after the above-described paper making step, the second liquid material containing a water-repellent binder as a main component is brought into contact with the sheet after the paper making step to provide water repellency. Comprising an impregnating step of impregnating a void portion of the sheet with a binder having the following, and a heating step of heating the sheet after the impregnation step to fix the water-repellent binder and simultaneously eliminate the dissipable binder. Can be adopted. By the binder having water repellency, the holding properties of the conductive base fiber such as carbon fiber and the flaky graphite powder in the electrode are ensured. As described above, organic materials such as fibers such as pulp, vegetable fibers such as cotton, and animal fibers such as wool can be used as the eliminable binder. After the eliminable binder has disappeared, voids can be formed, so that the effect of contributing to the improvement of gas diffusibility during use of the fuel cell can be expected, and the impregnation of the water-repellent binder is ensured.

【0020】撥水性を有する結合材としては、撥水性の
確保、化学的安定性等の確保を考慮すると、フッ素樹脂
系を採用することが好ましい。フッ素樹脂系としては、
ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を採用するこ
とができ、場合によっては、テトラフルオロエチレン・
エチレン共重合体(ETFE)、テトラフルオロエチレ
ン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(P
FA)、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロ
ピレン共重合体(FEP)等の少なくとも1種を採用す
ることにしても良い。含浸工程では、第2液状物として
は上記したフッ素樹脂の粒子を分散させた懸濁分散液を
採用することができる。上記した第2液状物はカーボン
ブラック等の微粉末の導電性物質を含むことが好まし
い。これにより電極の導電性を更に高め得る。
As a binder having water repellency, it is preferable to use a fluororesin type in consideration of securing water repellency, chemical stability and the like. As fluororesin,
Polytetrafluoroethylene (PTFE) can be employed, and in some cases, tetrafluoroethylene.
Ethylene copolymer (ETFE), tetrafluoroethylene / perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (P
FA), at least one of tetrafluoroethylene / hexafluoropropylene copolymer (FEP) and the like. In the impregnation step, a suspension dispersion in which the above-mentioned fluororesin particles are dispersed can be used as the second liquid. It is preferable that the above-mentioned second liquid material contains a fine powder conductive material such as carbon black. Thereby, the conductivity of the electrode can be further increased.

【0021】・電極には触媒層を積層しても良いし、積
層しなくても良い。触媒層は白金等の触媒金属を主要成
分とする。
A catalyst layer may or may not be laminated on the electrode. The catalyst layer mainly contains a catalyst metal such as platinum.

【0022】[0022]

【発明の実施の形態】本発明の実施形態を試験例に基づ
いて具体的に説明する。本実施形態は、抄紙処理を行う
ものである。導電性をもつ基材繊維として、カーボン繊
維の短繊維を採用した。カーボン繊維のサイズとして
は、直径13μm、長さ3mmのものとした。上記した
カーボン繊維とアスペクト比が大きな薄片状のグラファ
イト粉末と水(分散媒)とパルプ(消失可能な結合材)
とを用い、これらを表1に示すような配合割合として水
に分散させた。これにより実施例1から実施例5に係る
スラリー状の抄紙用の第1液状物を形成した。この場
合、カーボン繊維及びパルプの合計を100重量部と
し、アスペクト比が大きな薄片状のグラファイト粉末を
2〜30重量部と変化させた。薄片状のグラファイト粉
末としては、平均粒径が20μm、平均厚みが1μm、
アスペクト比が20のものを用いた。
DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Embodiments of the present invention will be specifically described based on test examples. In the present embodiment, a paper making process is performed. As the conductive base fiber, short carbon fiber was used. The size of the carbon fiber was 13 μm in diameter and 3 mm in length. Exfoliated graphite powder with large aspect ratio from the above carbon fiber, water (dispersion medium) and pulp (dissipable binder)
And these were dispersed in water at the compounding ratios shown in Table 1. In this way, slurry-like first liquid materials for papermaking according to Examples 1 to 5 were formed. In this case, the total of the carbon fiber and the pulp was 100 parts by weight, and the flaky graphite powder having a large aspect ratio was changed to 2 to 30 parts by weight. The flaky graphite powder has an average particle size of 20 μm, an average thickness of 1 μm,
The one having an aspect ratio of 20 was used.

【0023】[0023]

【表1】 [Table 1]

【0024】このスラリー状の第1液状物に対して抄紙
処理を行い、第1液状物に含まれている固形物(カーボ
ン繊維、パルプ、グラファイト粉末の粒子)を網状部材
等の分離部材により分離させた。これにより厚さ0.3
mmの成形シートを製造した。抄紙処理は、水平に沿っ
て配置した網状部材の上面に第1液状物を流し、第1液
状物に含まれている水(分散媒)を固形分から分離し、
固形分を網状部材の上面に堆積させるという方法で行っ
た。
The first liquid in the form of slurry is subjected to a papermaking process, and solids (particles of carbon fiber, pulp, graphite powder) contained in the first liquid are separated by a separating member such as a mesh member. I let it. This gives a thickness of 0.3
mm molded sheet was produced. In the paper making process, the first liquid is flown on the upper surface of the mesh member arranged horizontally, and water (dispersion medium) contained in the first liquid is separated from the solid content.
The method was carried out by depositing solids on the upper surface of the mesh member.

【0025】上記した成形シートを所定のサイズ(16
0mm×160mm)に切断し、実施例1〜5に係る電
極用シート素材を作成した。
The above molded sheet is sized to a predetermined size (16
(0 mm x 160 mm) to produce electrode sheet materials according to Examples 1 to 5.

【0026】なお、第1液状物に分散されている薄片状
のグラファイト粉末は、微小径であるため、本来的に
は、抄紙処理の際にスラリー状の第1液状物からは捕獲
されにくい性質を有する。しかし本実施形態によれば、
薄片状のグラファイト粉末は、抄紙処理の際にカーボン
繊維やパルプ等に付着してスラリー状の第1液状物から
捕獲される。ちなみに、第1液状物に含まれている薄片
状のグラファイト粉末がシート素材に捕獲される歩留ま
りは、本発明者の試験によれば、約80〜90%程度で
あり、高かった。
Since the flaky graphite powder dispersed in the first liquid material has a very small diameter, it is inherently difficult to be trapped from the slurry-like first liquid material during papermaking. Having. However, according to this embodiment,
The flaky graphite powder adheres to carbon fibers, pulp, and the like during the papermaking process and is captured from the slurry-like first liquid. Incidentally, according to the test of the present inventors, the yield at which the flaky graphite powder contained in the first liquid was captured by the sheet material was as high as about 80 to 90%.

【0027】また、カーボンブラック(導電物質)を界
面活性剤で湿潤させると共にイオン交換水で希釈し、カ
ーボンブラックを20重量%含む水溶液を作成した。更
に、ポリテトラフルオロエチレン(以下PTFEともい
う)粒子を分散させた懸濁分散液(ダイキン工業社製、
Dー1、PTFE粒子60重量%含有)と上記水溶液と
を混ぜて第2液状物を形成した。第2液状物では、カー
ボンブラックとPTFEの固形分との重量比としては2
0:15となるよう混合した。
Further, carbon black (conductive substance) was wetted with a surfactant and diluted with ion-exchanged water to prepare an aqueous solution containing 20% by weight of carbon black. Further, a suspension dispersion of polytetrafluoroethylene (hereinafter also referred to as PTFE) particles (manufactured by Daikin Industries, Ltd.)
D-1, containing 60% by weight of PTFE particles) and the above aqueous solution to form a second liquid. In the second liquid, the weight ratio between the carbon black and the solid content of PTFE is 2%.
The mixture was mixed at 0:15.

【0028】上記した実施例1〜実施例5に係る各電極
用シート素材を第2液状物に浸漬させた。これにより第
2液状物のPTFEを電極用シート素材の空隙に含浸さ
せた。その後、電極用シート素材を大気中において10
0℃で20分間乾燥し、その後、大気中において380
℃で1時間加熱保持した。これにより電極用シート素材
に含まれていたパルプを酸化してガス化して消失除去す
ると共に、PTFEをカーボン繊維に固着させ、以てシ
ート状の燃料電池用電極を製造した。
Each of the electrode sheet materials according to Examples 1 to 5 was immersed in the second liquid. As a result, the voids of the electrode sheet material were impregnated with the second liquid PTFE. Then, the electrode sheet material is placed in the atmosphere for 10 minutes.
Dry at 0 ° C. for 20 minutes, then 380 in air
C. for 1 hour. As a result, the pulp contained in the electrode sheet material was oxidized and gasified to disappear and be removed, and PTFE was fixed to carbon fibers, thereby producing a sheet-like fuel cell electrode.

【0029】従って、シート状の燃料電池用電極は、カ
ーボン繊維及びアスペクト比が大きなグラファイト粉末
の他に、カーボンブラックと撥水材であるPTFEとを
含有している。前記したPTFEは、燃料電池用電極に
撥水性を付与するとともに、消失除去されたパルプに替
わってカーボン繊維、グラファイト粉末、カーボンブラ
ックを保持する結合剤としての役割を果たしている。
Therefore, the sheet-shaped fuel cell electrode contains carbon black and PTFE as a water-repellent material, in addition to carbon fiber and graphite powder having a large aspect ratio. The above-mentioned PTFE imparts water repellency to the fuel cell electrode, and also serves as a binder for retaining carbon fibers, graphite powder, and carbon black in place of the pulp that has been removed and removed.

【0030】上記したように製造した燃料電池用電極の
単位面積当たりの電気抵抗を測定した。即ち、金メッキ
した2個1組の鋼板の間にこの電極を挟み、1.96M
Paの荷重をかけた状態で電極の単位面積当たりの厚み
方向の電気抵抗(平均値)を測定した。単位面積当たり
の電気抵抗の測定結果を表2及び図1に示す。
The electrical resistance per unit area of the fuel cell electrode manufactured as described above was measured. That is, this electrode is sandwiched between a pair of gold-plated steel sheets, and 1.96M
The electric resistance (average value) in the thickness direction per unit area of the electrode was measured while applying a load of Pa. The measurement results of the electric resistance per unit area are shown in Table 2 and FIG.

【0031】表2及び図1に示す試験結果によれば、電
極の電気抵抗を低減させるためには、アスペクト比が大
きな薄片状のグラファイト粉末の量は、第1液状物にお
けるカーボン繊維及びパルプの合計を100重量部とし
たとき、1〜30重量部が良い。アスペクト比が大きな
薄片状のグラファイト粉末の量が多すぎると、コストア
ップを誘発し易いし、成形性が低下するおそれがある。
According to the test results shown in Table 2 and FIG. 1, in order to reduce the electric resistance of the electrode, the amount of the flaky graphite powder having a large aspect ratio was determined by changing the amount of the carbon fiber and pulp in the first liquid. When the total is 100 parts by weight, 1 to 30 parts by weight is preferable. If the amount of the flaky graphite powder having a large aspect ratio is too large, the cost is likely to be increased, and the moldability may be reduced.

【0032】また比較例2と実施例3は共に第1液状物
にグラファイトを10重量部配合しているが、アスペク
ト比が1.5のグラファイト粉末を配合した比較例2よ
りも、アスペクト比が20のグラファイト粉末を配合し
た実施例3の方が、電極の電気抵抗は低減されていた。
これによりアスペクト比が大きい薄片状のグラファイト
粉末の使用が有効であることがわかる。
In both Comparative Example 2 and Example 3, 10 parts by weight of graphite was added to the first liquid material, but the aspect ratio was higher than that of Comparative Example 2 in which graphite powder having an aspect ratio of 1.5 was added. In Example 3 in which 20 graphite powders were blended, the electric resistance of the electrode was reduced.
This shows that the use of flaky graphite powder having a large aspect ratio is effective.

【0033】[0033]

【表2】 [Table 2]

【0034】(適用形態)上記した製造方法に基づいて
製造した電極を燃料電池のセルに組み込んだ状態を図2
に模式的に示す。図2は模式図であるため、厚みの大小
関係まで特定するものではない。この燃料電池のセルは
固体高分子電解質型の燃料電池である。図2に示すよう
に、燃料電池のセルは、固体高分子膜型の固体電解質膜
10(米国デュポン社製 ナフィオン)を挟む燃料極2
0と酸化剤極30とを備えている。上記したセルを多数
積層して燃料電池を形成する。
(Application) FIG. 2 shows a state in which an electrode manufactured according to the above-described manufacturing method is incorporated in a cell of a fuel cell.
Is shown schematically in FIG. Since FIG. 2 is a schematic diagram, it does not specify the magnitude relation of the thickness. The cells of this fuel cell are solid polymer electrolyte type fuel cells. As shown in FIG. 2, the fuel cell has a fuel electrode 2 sandwiching a solid polymer membrane type solid electrolyte membrane 10 (Nafion manufactured by DuPont, USA).
0 and an oxidizer electrode 30. A fuel cell is formed by stacking a large number of the above-described cells.

【0035】燃料極20及び酸化剤極30は、上記した
製造方法により製造された電極に基づいて形成されてい
る。燃料極20と固体電解質膜10との間には、触媒金
属を有する触媒層22が固体電解質膜10に対面するよ
うに設けられている。酸化剤極30と固体電解質膜10
との間にも、触媒金属を有する触媒層32が固体電解質
膜10に対面するように設けられている。なお触媒層2
2は燃料極20に積層され、触媒層32は酸化剤極30
に積層されていても良い。あるいは、触媒層22、32
は固体電解質膜10に積層されていても良い。触媒層2
2を燃料極20に積層し、触媒層32を酸化剤極30に
積層する場合には、触媒を担持したカーボン粉末と水と
イオン交換溶液とイソプロピルアルコールを所定の割合
で配合した触媒ペーストを用い、電極用シートの片面に
ドクターブレード法により所定の厚みで塗布して形成す
ることができる。
The fuel electrode 20 and the oxidizer electrode 30 are formed based on the electrodes manufactured by the above-described manufacturing method. A catalyst layer 22 having a catalyst metal is provided between the fuel electrode 20 and the solid electrolyte membrane 10 so as to face the solid electrolyte membrane 10. Oxidizer electrode 30 and solid electrolyte membrane 10
Also, a catalyst layer 32 having a catalyst metal is provided so as to face the solid electrolyte membrane 10. The catalyst layer 2
2 is stacked on the fuel electrode 20, and the catalyst layer 32 is
May be laminated. Alternatively, the catalyst layers 22, 32
May be laminated on the solid electrolyte membrane 10. Catalyst layer 2
When the catalyst layer 2 is laminated on the fuel electrode 20 and the catalyst layer 32 is laminated on the oxidant electrode 30, a catalyst paste in which carbon powder supporting a catalyst, water, an ion exchange solution, and isopropyl alcohol are mixed at a predetermined ratio is used. It can be formed by applying a predetermined thickness to one surface of the electrode sheet by a doctor blade method.

【0036】燃料極20は、負極活物質としての水素を
含む水素含有ガス(純水素ガスでも良い)が流れるガス
通路25を形成するセパレータとも呼ばれる通路形成部
材26に対面する。酸化剤極30は、正極活物質として
の酸素を含む酸素含有ガス(純酸素ガスでも良い)が流
れるガス通路35を形成するセパレータとも呼ばれる通
路形成部材36に対面する。上記した燃料電池によれ
ば、水素を含む水素含有ガス(種類:純水素,水素利用
率80%)をガス通路25に供給すると共に、酸素含有
ガス(種類:空気,空気利用率25%)をガス通路35
に供給して試験を行ったところ、燃料電池の発電性能は
良好であった。
The fuel electrode 20 faces a passage forming member 26 which is also called a separator and forms a gas passage 25 through which a hydrogen-containing gas containing hydrogen as the negative electrode active material (or pure hydrogen gas) flows. The oxidant electrode 30 faces a passage forming member 36 which is also referred to as a separator and forms a gas passage 35 through which an oxygen-containing gas containing oxygen as a positive electrode active material (pure oxygen gas may flow). According to the above-described fuel cell, a hydrogen-containing gas (type: pure hydrogen, hydrogen utilization rate 80%) containing hydrogen is supplied to the gas passage 25, and an oxygen-containing gas (type: air, air utilization rate 25%) is supplied. Gas passage 35
When the test was performed by supplying the fuel cell, the power generation performance of the fuel cell was good.

【0037】ところで燃料電池によれば、固体電解質膜
10の過剰乾燥は好ましくない。使用の際に固体電解質
膜10のプロトン伝導度が低下するためである。このた
め、従来より、燃料電池に送給する水素含有ガスや酸素
含有ガスを加湿することが多い。これを考慮すると、燃
料電池の用途や種類等に応じて、燃料極20、酸化剤極
30の厚み方向のガス透過度をかなりの範囲で調整でき
ることが好ましい。この点、アスペクト比が大きな2次
元的性質が大きい薄片状のグラファイト粉末は、アスペ
クト比が1に近い通常のグラファイ粉末に比較して、カ
バー作用を期待できる。従って、2次元的な広がりを有
するアスペクト比が大きな2次元的性質が大きい薄片状
のグラファイト粉末がカーボン繊維と共に配合されてい
る電極で形成された燃料極20及び酸化剤極30におい
ては、燃料電池の用途や種類等に応じて、燃料極20及
び酸化剤極30の厚み方向のガス透過度を調整するのに
有利である。従って、固体電解質膜10の含水率の調
整、固体電解質膜10のプロトン伝導度の調整を図るの
に有利である。殊に、固体電解質膜10の過剰乾燥の抑
制、固体電解質膜10のプロトン伝導度の向上、燃料電
池の出力の向上に有利である。
According to the fuel cell, excessive drying of the solid electrolyte membrane 10 is not preferable. This is because the proton conductivity of the solid electrolyte membrane 10 decreases during use. For this reason, conventionally, the hydrogen-containing gas and the oxygen-containing gas supplied to the fuel cell are often humidified. In consideration of this, it is preferable that the gas permeability in the thickness direction of the fuel electrode 20 and the oxidant electrode 30 can be adjusted within a considerable range according to the use and type of the fuel cell. In this respect, the flaky graphite powder having a large aspect ratio and a large two-dimensional property can be expected to have a covering effect as compared with a normal graphite powder having an aspect ratio close to 1. Therefore, in the fuel electrode 20 and the oxidizer electrode 30 formed by the electrodes in which the flaky graphite powder having a large aspect ratio having a two-dimensional spread and a large two-dimensional property is blended with the carbon fiber, the fuel cell It is advantageous to adjust the gas permeability of the fuel electrode 20 and the oxidizer electrode 30 in the thickness direction according to the use and type of the fuel cell. Therefore, it is advantageous for adjusting the water content of the solid electrolyte membrane 10 and adjusting the proton conductivity of the solid electrolyte membrane 10. In particular, it is advantageous for suppressing excessive drying of the solid electrolyte membrane 10, improving the proton conductivity of the solid electrolyte membrane 10, and improving the output of the fuel cell.

【0038】更に上記した薄片状のグラファイト粉末が
カーボン繊維と共に配合されている電極で形成された燃
料極20及び酸化剤極30においては、薄片状のグラフ
ァイト粉末によって燃料極20及び酸化剤極30の面方
向におけるガス拡散性の調整も期待することができる。
Further, in the fuel electrode 20 and the oxidizer electrode 30 formed of the electrode in which the flaky graphite powder is blended with the carbon fiber, the fuel electrode 20 and the oxidizer electrode 30 are formed by the flaky graphite powder. Adjustment of gas diffusivity in the plane direction can also be expected.

【0039】なお上記した適用形態によれば、燃料極2
0及び酸化剤極30は、上記した製造方法により製造さ
れた共通の電極に基づいて形成されているが、燃料極2
0を構成する電極、酸化剤極30を構成する電極におい
て、カーボン繊維、アスペクト比が大きい薄片状のグラ
ファイト粉末等の物理的特性、含有量を必要に応じて変
えることにしても良い。
According to the above embodiment, the fuel electrode 2
0 and the oxidizer electrode 30 are formed based on the common electrode manufactured by the above-described manufacturing method.
The physical properties and contents of the carbon fiber, the flaky graphite powder having a large aspect ratio, and the like in the electrode constituting 0 and the electrode constituting the oxidant electrode 30 may be changed as necessary.

【0040】(その他)上記した実施形態によれば、第
2液状物では、導電物質であるカーボンブラックとPT
FEの固形分との重量比としては20:15となるよう
混合しているが、これに限らず、必要に応じて変更させ
ることがでる。第2液状物では、カーボンブラックとP
TFEの固形分との重量比としては、例えば、20:
(2〜60)までの範囲で調整することができる。混合
割合が2より小さいと、シートの強度を確保しにくくく
なる。60よりも大きいと、シートの電気抵抗が大きく
なる。
(Others) According to the above-described embodiment, the second liquid material contains carbon black as a conductive material and PT.
Although the FE is mixed so as to have a weight ratio of 20:15 to the solid content, the FE is not limited to this and can be changed as needed. In the second liquid, carbon black and P
The weight ratio of TFE to the solid content is, for example, 20:
It can be adjusted in the range of (2 to 60). If the mixing ratio is smaller than 2, it becomes difficult to secure the strength of the sheet. If it is larger than 60, the electric resistance of the sheet will increase.

【0041】更に上記した実施形態によれば、PTFE
及びカーボンブラックを主要成分とする第2液状物を電
極用シート素材の空隙に含浸させることにより、PTF
E及びカーボンブラックを同時にシートに保持すること
にしているが、これに限らず、個別に保持することにし
ても良い。本発明は上記し且つ図面に示した実施例のみ
に限定されるものではなく、要旨を逸脱しない範囲内で
適宜変更して実施できるものである。実施の形態に記載
した事項は、一部であっても請求項に記載できるもので
ある。
Further, according to the above-described embodiment, PTFE
And a second liquid containing carbon black as a main component is impregnated into the gaps of the electrode sheet material to form a PTF.
Although E and carbon black are held on the sheet at the same time, the invention is not limited to this, and they may be held individually. The present invention is not limited to the embodiment described above and shown in the drawings, but can be implemented with appropriate modifications without departing from the scope of the invention. The matters described in the embodiments can be described in the claims even if only a part.

【0042】(付記)上記した記載から次の技術的思想
も把握できる。 (付記項)導電性をもつ基材繊維と、アスペクト比が大
きい薄片状のグラファイト粉末と、これらを結合する結
合材(一般的にはフッ素樹脂)とを主要成分としている
ことを特徴とする燃料電池用電極。電極の導電性が確保
される。 (付記項)導電性をもつ基材繊維と、アスペクト比が大
きい薄片状のグラファイト粉末と、これらを結合する結
合材(例えば、パルプ等の消失可能な結合材、または、
フッ素樹脂)とを主要成分としている燃料電池電極用シ
ート。 (付記項)導電性をもつ基材繊維と、アスペクト比が大
きい薄片状のグラファイト粉末と、これらを結合する結
合材(一般的にはフッ素樹脂)とを主要成分としてお
り、導電性をもつ基材繊維同士は薄片状のグラファイト
粉末の粒子を介して接触している頻度が高いことを特徴
とする燃料電池用電極。電極の導電性が確保される。 (付記項)導電性をもつ基材繊維と、アスペクト比が大
きい薄片状のグラファイト粉末と、これらを結合する結
合材(パルプ等の消失可能な結合材、または、フッ素樹
脂)とを主要成分としており、導電性をもつ基材繊維同
士は薄片状のグラファイト粉末の粒子を介して接触して
いる頻度が高いことを特徴とする燃料電池電極用シー
ト。 (付記項)水素含有ガスが送給される燃料極と、酸素含
有ガスが送給される酸化剤極と、燃料極及び酸化剤極で
挟持された固体高分子電解質膜型の固体電解質膜とを有
する燃料電池において、燃料極及び酸化剤極のうちの一
方または双方は、導電性をもつ基材繊維と、アスペクト
比が大きい薄片状のグラファイト粉末と、これらを結合
する結合材とを主要成分としていることを特徴とする燃
料電池。
(Supplementary Note) The following technical idea can be understood from the above description. (Supplementary note) A fuel characterized by comprising, as main components, conductive base fiber, flaky graphite powder having a large aspect ratio, and a binder (generally, a fluororesin) that binds these. Electrodes for batteries. The conductivity of the electrode is ensured. (Supplementary notes) Conductive base fiber, flaky graphite powder having a large aspect ratio, and a binder (eg, eliminable binder such as pulp,
A sheet for a fuel cell electrode containing (fluorine resin) as a main component. (Supplementary notes) A conductive base material comprising a conductive base fiber, a flaky graphite powder having a large aspect ratio, and a binder (generally, a fluororesin) that binds them. An electrode for a fuel cell, wherein material fibers are frequently in contact with each other via flaky graphite powder particles. The conductivity of the electrode is ensured. (Supplementary notes) The main components are a conductive base fiber, a flaky graphite powder having a large aspect ratio, and a binder (a eliminable binder such as pulp or a fluororesin) that binds these. A fuel cell electrode sheet, wherein the conductive base fibers are frequently in contact with each other via flaky graphite powder particles. (Supplementary note) A fuel electrode to which a hydrogen-containing gas is supplied, an oxidant electrode to which an oxygen-containing gas is supplied, and a solid polymer electrolyte membrane-type solid electrolyte membrane sandwiched between the fuel electrode and the oxidant electrode In a fuel cell having one or both of a fuel electrode and an oxidizer electrode, one or both of a fuel electrode and an oxidizer electrode are composed mainly of a conductive base fiber, a flaky graphite powder having a large aspect ratio, and a binder material that binds these. A fuel cell, characterized in that:

【0043】[0043]

【発明の効果】以上説明したように、アスペクト比が大
きな2次元的な形状を有する薄片状のグラファイト粉末
の粒子が燃料電池用電極に添加されているため、カーボ
ン繊維などの導電性をもつ基材繊維同士の導電接触点の
増加、導電接触面積の増加を期待することができる。よ
って、燃料電池用電極の電気抵抗を低減させるのに有利
であり、集電性の向上を図り得、燃料電池の性能を向上
させるのに有利である。
As described above, since particles of a flaky graphite powder having a two-dimensional shape having a large aspect ratio are added to a fuel cell electrode, a conductive material such as carbon fiber is used. An increase in conductive contact points between the material fibers and an increase in conductive contact area can be expected. Therefore, it is advantageous in reducing the electric resistance of the fuel cell electrode, improving the current collecting performance, and improving the performance of the fuel cell.

【0044】更に、第1液状物に含まれている固形物と
分散媒とを分離させて紙状のシートを得る抄紙処理を経
て、電極となるシートを形成する場合には、抄紙処理の
際に、第1液状物に含まれているアスペクト比が大きな
薄片状のグラファイト粉末の粒子は、導電性をもつ基材
繊維や結合材等に付着し易い傾向がある。このため、薄
片状のグラファイト粉末の粒子によって、カーボン繊維
などの導電性をもつ基材繊維同士の導電接触点の増加、
導電接触面積の増加を図るのに一層有利となる。
Further, in the case where a sheet serving as an electrode is formed through a paper-making process of separating a solid contained in the first liquid material and a dispersion medium to obtain a paper-like sheet, the sheet-forming process may be carried out. In addition, the flaky graphite powder particles having a large aspect ratio contained in the first liquid material tend to easily adhere to conductive base fibers, binders, and the like. Therefore, the particles of the flaky graphite powder increase the conductive contact points between conductive base fibers such as carbon fibers,
This is more advantageous for increasing the conductive contact area.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】電気抵抗の測定データを示すグラフである。FIG. 1 is a graph showing measured data of electric resistance.

【図2】燃料電池の模式図である。FIG. 2 is a schematic diagram of a fuel cell.

【図3】カーボン繊維等の導電性をもつ基材繊維同士の
接触形態をモデル化した模式図である。
FIG. 3 is a schematic diagram modeling a contact mode between conductive base fibers such as carbon fibers.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

図中、10は固体電解質膜、20は燃料極、30は酸化
剤極、22及び32は触媒層を示す。
In the figure, 10 is a solid electrolyte membrane, 20 is a fuel electrode, 30 is an oxidizer electrode, and 22 and 32 are catalyst layers.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 冨田 淳 愛知県刈谷市朝日町2丁目1番地 アイシ ン精機株式会社内 (72)発明者 安井 賢明 愛知県西加茂郡藤岡町大字飯野字大川ヶ原 1141番地1 アイシン化工株式会社内 (72)発明者 杉浦 健二 愛知県西加茂郡藤岡町大字飯野字大川ヶ原 1141番地1 アイシン化工株式会社内 (72)発明者 岡本 光 愛知県刈谷市八軒町5丁目50番地 株式会 社イムラ材料開発研究所内 Fターム(参考) 5H018 AA06 AS02 AS03 BB00 BB01 BB12 DD05 EE05 EE06 HH05 5H026 AA06 BB00 BB01 BB08 CC03 CX02 EE05 EE06 HH05  ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuing on the front page (72) Inventor Atsushi Tomita 2-1-1 Asahi-machi, Kariya-shi, Aichi Prefecture Inside Aisin Seiki Co., Ltd. No. 1 Aisin Chemical Co., Ltd. (72) Inventor Kenji Sugiura 1141, Oinogahara, Iino, Oji, Fujioka-cho, Nishikamo-gun, Aichi Prefecture (72) Inventor Hikaru Okamoto 5-chome, Hachikencho, Kariya City, Aichi Prefecture No. 50 F-term in the IMRA Materials Development Laboratory (reference) 5H018 AA06 AS02 AS03 BB00 BB01 BB12 DD05 EE05 EE06 HH05 5H026 AA06 BB00 BB01 BB08 CC03 CX02 EE05 EE06 HH05

Claims (7)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】導電性をもつ基材繊維と結合材とを混合し
た材料を用い、燃料電池用電極となるシートを前記材料
から形成するシート成形工程を含む燃料電池用電極の製
造方法において、 前記材料は、アスペクト比が大きい薄片状のグラファイ
ト粉末を含むことを特徴とする燃料電池用電極の製造方
法。
1. A method for producing a fuel cell electrode, comprising a sheet forming step of forming a sheet to be a fuel cell electrode from the material by using a material obtained by mixing a conductive base fiber and a binder, The method for manufacturing an electrode for a fuel cell, wherein the material includes flaky graphite powder having a large aspect ratio.
【請求項2】請求項1に係る前記シート成形工程は、 導電性をもつ前記基材繊維とアスペクト比が大きい前記
薄片状のグラファイト粉末と前記結合材と分散媒とを含
む第1液状物を用意する工程と、 前記第1液状物に対して抄紙処理することにより、燃料
電池用電極となるシートを形成する抄紙工程とを含むこ
とを特徴とする燃料電池用電極の製造方法。
2. The sheet forming step according to claim 1, wherein the first liquid material containing the conductive base fiber, the flaky graphite powder having a large aspect ratio, the binder and the dispersion medium is used. A method for manufacturing an electrode for a fuel cell, comprising: a preparing step; and a paper making step of forming a sheet to be an electrode for a fuel cell by subjecting the first liquid material to a paper making process.
【請求項3】請求項1または2において、前記薄片状の
グラファイト粉末のアスペクト比は2〜300であるこ
とを特徴とする燃料電池用電極の製造方法。
3. The method for producing an electrode for a fuel cell according to claim 1, wherein the flaky graphite powder has an aspect ratio of 2 to 300.
【請求項4】請求項1〜3において、前記薄片状のグラ
ファイト粉末の平均粒径は10〜250μmであること
を特徴とする燃料電池用電極の製造方法。
4. The method for manufacturing a fuel cell electrode according to claim 1, wherein the flaky graphite powder has an average particle size of 10 to 250 μm.
【請求項5】請求項1に係る材料、または、請求項2に
係る第1液状物において、前記第1液状物において、導
電性をもつ前記基材繊維及び前記結合材を100重量部
としたとき、前記薄片状のグラファイト粉末は0.5〜
60重量部であることを特徴とする燃料電池用電極の製
造方法。
5. The material according to claim 1, or the first liquid material according to claim 2, wherein the conductive base material fiber and the binder are 100 parts by weight in the first liquid material. When the flaky graphite powder is 0.5 to
A method for producing an electrode for a fuel cell, comprising 60 parts by weight.
【請求項6】請求項1〜5のいずれかにおいて、導電性
をもつ前記基材繊維はカーボン繊維であることを特徴と
する燃料電池用電極の製造方法。
6. The method for producing an electrode for a fuel cell according to claim 1, wherein the conductive base fiber is a carbon fiber.
【請求項7】請求項2〜5のいずれかにおいて、前記第
1液状物に含まれている結合材は消失可能な結合材であ
り、 前記シート成形工程は、前記抄紙工程の後に、撥水性を
有する結合材を主要成分とする第2液状物と前記抄紙工
程後のシートとを接触させることにより、前記撥水性を
有する結合材を前記シートの空隙部分に含浸させる含浸
工程と、 前記含浸工程後のシートを加熱して、前記撥水性を有す
る結合材を固着させると同時に前記消失可能な結合材を
消失させる消失工程とを含むことを特徴とする燃料電池
用電極の製造方法。
7. The method according to claim 2, wherein the binder contained in the first liquid material is a binder that can be eliminated, and the sheet forming step is performed after the paper making step. An impregnating step of impregnating a void portion of the sheet with the water-repellent binder by contacting a second liquid material having a binder having a main component with the sheet after the papermaking step; and A heating step of heating a subsequent sheet to fix the water-repellent binder and simultaneously remove the eliminable binder.
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