JP2001302357A - Method of producing ceramic, ceramic, and sensor and catalyst using the same - Google Patents

Method of producing ceramic, ceramic, and sensor and catalyst using the same

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JP2001302357A
JP2001302357A JP2000121346A JP2000121346A JP2001302357A JP 2001302357 A JP2001302357 A JP 2001302357A JP 2000121346 A JP2000121346 A JP 2000121346A JP 2000121346 A JP2000121346 A JP 2000121346A JP 2001302357 A JP2001302357 A JP 2001302357A
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ceramic
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sensor
alcohol
catalyst
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Kazuto Momiyama
数人 籾山
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Murata Manufacturing Co Ltd
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Murata Manufacturing Co Ltd
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method of producing a porous ceramic by which the porous ceramic free from dispersion in the composition, excellent in crystallinity and suitable as a sensor or a catalyst can be easily obtained without firing at a high temperature. SOLUTION: The porous ceramic is obtained by dissolving a compound containing at least one metal element constituting the ceramic into water or an acid to obtain an aqueous solution, then adding a complexing agent, an alcohol having at least two hydroxyl groups and an oxidant into the solution, heating the resultant solution to obtain an organometallic compound and burning/sintering the organometal compound by heating it. As the compound containing the metal element, a compound containing a rare earth element, a transition element or an alkaline earth element is suitable. Citric acid, 1,2-dihydroxyethane and nitric acid are suitable as the complexing agent, the alcohol and the oxidant, respectively.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は多孔質のセラミック
の製造方法およびそれにより得られたセラミック、並び
にそのセラミックを用いたセンサーおよび触媒に関す
る。
The present invention relates to a method for producing a porous ceramic, a ceramic obtained by the method, and a sensor and a catalyst using the ceramic.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来より、セラミックの製造方法として
は、粉体を原料とする乾式法が大量生産の方法として実
用化されている。この方法では、金属酸化物、炭酸塩な
どの粉体を出発原料として用いて、混合、仮焼、粉砕、
成形、焼成の各工程を経て製造される。
2. Description of the Related Art Conventionally, as a method for producing ceramics, a dry method using powder as a raw material has been put to practical use as a method for mass production. In this method, using powders such as metal oxides and carbonates as starting materials, mixing, calcining, pulverizing,
It is manufactured through molding and firing processes.

【0003】また、近年、水または有機溶媒に可溶な化
合物を出発原料とする、いわゆる湿式法によるセラミッ
クの製造方法も多数提案されている。セラミック構成成
分を含む化合物の混合溶液を準備し、これに沈殿剤など
を加えて得た沈殿物を原料として用いて、その後、仮
焼、粉砕、成形、焼成の各工程を経て製造する方法であ
る。具体的には、例えば、金属アルコキシドを出発原料
として用い、この溶液を加水分解して得た沈殿物を原料
とする方法がある。また、他には、クエン酸とジオール
を用いた溶液重合法による方法などがある。
[0003] In recent years, there have been proposed many methods for producing ceramics by a so-called wet method using a compound soluble in water or an organic solvent as a starting material. A mixed solution of a compound containing a ceramic component is prepared, and a precipitate obtained by adding a precipitant or the like thereto is used as a raw material, and then calcined, pulverized, molded, and manufactured through a process of firing. is there. Specifically, for example, there is a method in which a metal alkoxide is used as a starting material, and a precipitate obtained by hydrolyzing this solution is used as a starting material. Other methods include a solution polymerization method using citric acid and a diol.

【0004】さらに、CVD法などの、気相合成法によ
るセラミックの製造方法も提案されている。
Further, a method for producing ceramics by a vapor phase synthesis method such as a CVD method has been proposed.

【0005】[0005]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
乾式法によるセラミックの製造の場合、製造設備として
粉砕機や焼成炉などの高価な設備を必要とするととも
に、セラミックを得るまでに多くの工程を経て長時間を
要するため、更なるコストダウンに限界があるというコ
スト上の問題点を有している。また、2種類以上の金属
酸化物からなる複合酸化物のセラミックを得る場合、金
属酸化物などの出発原料粉体の粒径が大きいために、焼
成で均一に反応させることができず、ミクロ的な組成バ
ラツキが避けられないという品質上の問題点を有してい
る。
However, in the case of the ceramic production by the conventional dry method, expensive equipment such as a crusher and a firing furnace is required as a production equipment, and many steps are required until the ceramic is obtained. Since a long time is required after that, there is a problem in cost that further cost reduction is limited. In addition, when obtaining a composite oxide ceramic composed of two or more types of metal oxides, the starting material powder such as a metal oxide has a large particle size, so that uniform reaction cannot be achieved by firing, and microscopic There is a quality problem that a large variation in composition cannot be avoided.

【0006】また、湿式法によるセラミックの製造の場
合、例えば、出発原料として金属アルコキシドを用いる
方法は、出発原料を溶液状態で混合するため、均質性が
高く組成ずれが抑えられた細かい粒子のセラミックを得
ることができる。しかしながら、この方法の場合、セラ
ミックを得るためには、金属アルコキシドを加水分解し
て得た沈殿物を高温で焼成する必要があり、乾式法と同
様にコスト上の問題点を有している。
In the case of producing a ceramic by a wet method, for example, in a method using a metal alkoxide as a starting material, the starting material is mixed in a solution state. Can be obtained. However, in the case of this method, in order to obtain a ceramic, it is necessary to bake the precipitate obtained by hydrolyzing the metal alkoxide at a high temperature, and there is a problem in cost as in the case of the dry method.

【0007】また、クエン酸とジオールを用いた溶液重
合法による方法の場合、重合生成物は有機成分を多く含
んだ無定型金属化合物である。このため、結晶性の高い
セラミックを得るためには、重合生成物を高温で焼成す
る必要があり、乾式法と同様にコスト上の問題点を有し
ている。
In the case of a solution polymerization method using citric acid and a diol, the polymerization product is an amorphous metal compound containing a large amount of organic components. For this reason, in order to obtain a ceramic having high crystallinity, it is necessary to bake the polymerization product at a high temperature, and there is a problem in cost as in the case of the dry method.

【0008】さらに、CVD法などによる気相合成法
は、均質なセラミックを得ることができるが、使用する
設備が高価であって量産性に乏しく、また、原料となる
有機金属物質が高価であるなどにより、その適用範囲は
限定されている。
[0008] Further, the vapor phase synthesis method such as the CVD method can obtain a homogeneous ceramic, but the equipment to be used is expensive and the mass productivity is poor, and the organometallic material as a raw material is expensive. For example, the applicable range is limited.

【0009】そこで、本発明の目的は、上記問題点を解
決して、簡易な方法で、高温焼成することなく、組成バ
ラツキが抑えられ、結晶性に優れた、センサー用や触媒
用として好適な多孔質のセラミックの製造方法を提供す
ることにある。また、それにより得られたセラミック、
並びにそのセラミックを用いたセンサーおよび触媒を提
供することにある。
Accordingly, an object of the present invention is to solve the above-mentioned problems, to suppress the composition variation by a simple method without high-temperature sintering, and to have excellent crystallinity and suitable for a sensor or a catalyst. An object of the present invention is to provide a method for manufacturing a porous ceramic. Also, the ceramic obtained thereby,
Another object of the present invention is to provide a sensor and a catalyst using the ceramic.

【0010】[0010]

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明のセラミックの製造方法は、セラミックを構
成する金属元素を含む化合物を、水または酸に溶解して
水溶液とした後、該水溶液に錯体形成剤、2個以上の水
酸基を有するアルコール、および酸化剤を添加し加熱し
て有機金属化合物を得た後、該有機金属化合物をさらに
加熱して、燃焼させると共に焼結させることを特徴とす
る。
In order to achieve the above object, a method of manufacturing a ceramic according to the present invention comprises dissolving a compound containing a metal element constituting a ceramic in water or an acid to form an aqueous solution. A complex forming agent, an alcohol having two or more hydroxyl groups, and an oxidizing agent, and heating to obtain an organometallic compound. The organometallic compound is further heated, burned, and sintered. And

【0011】また、本発明のセラミックは、セラミック
を構成する金属元素を含む化合物の水溶液に、錯体形成
剤、2個以上の水酸基を有するアルコール、および酸化
剤が添加され加熱されて得られたものであることを特徴
とする。
Further, the ceramic of the present invention is obtained by adding a complex forming agent, an alcohol having at least two hydroxyl groups, and an oxidizing agent to an aqueous solution of a compound containing a metal element constituting the ceramic and heating the mixture. It is characterized by being.

【0012】そして、本発明のセラミックの製造方法お
よびセラミックにおいて、前記金属元素を含む化合物
は、希土類元素(ただし、原子番号39および57〜7
1の元素)、遷移元素(ただし、原子番号23〜28の
元素)およびアルカリ土類元素(ただし、原子番号1
2、20、38および56の元素)のうちから選ばれる
少なくとも1種以上の元素の酸化物または塩であること
を特徴とする。
In the method for producing a ceramic and the ceramic according to the present invention, the compound containing the metal element is a rare earth element (provided that the atomic numbers are 39 and 57 to 7 to 7).
1), a transition element (however, an element having an atomic number of 23 to 28) and an alkaline earth element (however, an atomic number of 1)
(2, 20, 38 and 56 elements) is an oxide or salt of at least one element selected from the group consisting of:

【0013】また、前記錯体形成剤はクエン酸であり、
2個以上の水酸基を有するアルコールは1,2−ジヒド
ロキシエタンであり、酸化剤は硝酸であることを特徴と
する。
The complex forming agent is citric acid,
The alcohol having two or more hydroxyl groups is 1,2-dihydroxyethane, and the oxidizing agent is nitric acid.

【0014】また、前記セラミックは、多孔質であって
センサー用セラミックであることを特徴とする。
The ceramic is porous and is a ceramic for a sensor.

【0015】そして、センサー用セラミックの場合、前
記金属元素を含む化合物は、少なくとも希土類元素(た
だし、原子番号39および57〜71のうちの少なくと
も1種の元素)、遷移元素(ただし、原子番号23〜2
8のうちの少なくとも1種の元素)およびアルカリ土類
元素(ただし、原子番号12、20、38および56の
うちの少なくとも1種の元素)を含むことが好ましい。
In the case of a sensor ceramic, the compound containing the metal element includes at least a rare earth element (at least one of atomic numbers 39 and 57 to 71) and a transition element (atomic number 23). ~ 2
And at least one element selected from atomic numbers 12, 20, 38, and 56.

【0016】また、本発明のセンサーは、一対の電極と
該電極間に配置されたセンサー用材料とを備えたセンサ
ーにおいて、該センサー用材料が上記のセラミックであ
ることを特徴とする。
A sensor according to the present invention includes a pair of electrodes and a sensor material disposed between the electrodes, wherein the sensor material is the above ceramic.

【0017】また、前記セラミックは、多孔質であって
触媒用セラミックであることを特徴とする。
Further, the ceramic is porous and is a catalyst ceramic.

【0018】そして、触媒用セラミックの場合、前記金
属元素を含む化合物は、少なくとも希土類元素(ただ
し、原子番号39および57〜71のうちの少なくとも
1種の元素)および遷移元素(ただし、原子番号23〜
28のうちの少なくとも1種の元素)を含むことが好ま
しい。
In the case of a ceramic for a catalyst, the compound containing the metal element includes at least a rare earth element (at least one element of atomic numbers 39 and 57 to 71) and a transition element (atomic number 23 ~
At least one element of the above 28).

【0019】また、本発明の触媒は、上記のセラミック
が触媒材料として用いられていることを特徴とする。
Further, the catalyst of the present invention is characterized in that the above ceramic is used as a catalyst material.

【0020】本発明のセラミックの製造方法で用いる金
属元素を含む化合物は、例えば、希土類元素を含む化合
物、遷移元素を含む化合物、アルカリ土類元素を含む化
合物などであって、水または酸に溶解するものであれば
特に限定されるものではない。
The compound containing a metal element used in the method for producing a ceramic according to the present invention is, for example, a compound containing a rare earth element, a compound containing a transition element, a compound containing an alkaline earth element, and the like. There is no particular limitation as long as it does.

【0021】また、本発明で用いる錯体形成剤は、アセ
チル基を2個以上有し、かつ水酸基を1個以上有する有
機酸であれば適用可能であるが、炭素数が少ないため合
成時の重量減少が少なくなる、クエン酸を用いるほうが
より好ましい。
The complexing agent used in the present invention can be applied to any organic acid having at least two acetyl groups and at least one hydroxyl group. It is more preferable to use citric acid, which reduces the reduction.

【0022】水酸基を2個以上有するアルコールとして
は、1,2−ジヒドロキシエタン、1,3−ジヒドロキ
シプロパン、1,2−ジヒドロキシプロパン、1,2−
ジメチルヒドロキシプロパン、1,2,3−トリヒドロ
キシプロパン、1,2,3−トリメチルヒドロキシプロ
パンなどが挙げられるが、炭化水素に水酸基が2個以上
ついたアルコールであればよく、特に限定されるもので
はない。しかし水酸基を2個以上有するアルコール類の
なかでは、炭素数の少ないアルコール類がセラミック生
成後の残留炭素量が少なくなるため好ましく、たとえば
1,2−ジヒドロキシエタンが好ましい。
Examples of the alcohol having two or more hydroxyl groups include 1,2-dihydroxyethane, 1,3-dihydroxypropane, 1,2-dihydroxypropane, and 1,2-dihydroxypropane.
Examples thereof include dimethylhydroxypropane, 1,2,3-trihydroxypropane, and 1,2,3-trimethylhydroxypropane, and any alcohol having at least two hydroxyl groups on a hydrocarbon may be used. is not. However, among alcohols having two or more hydroxyl groups, alcohols having a small number of carbon atoms are preferable because the amount of residual carbon after ceramic formation is reduced, and for example, 1,2-dihydroxyethane is preferable.

【0023】本発明において添加する酸化剤としては、
硝酸が好ましい。そして、その添加量としては、セラミ
ックを構成する金属元素の化合物を溶解し終えた後の過
剰硝酸量が0.2モル/L以上になる程度が好ましい。
The oxidizing agent to be added in the present invention includes
Nitric acid is preferred. The amount of addition is preferably such that the amount of excess nitric acid after dissolving the compound of the metal element constituting the ceramic becomes 0.2 mol / L or more.

【0024】[0024]

【発明の実施の形態】本発明のセラミックの製造方法
は、セラミックを構成する金属元素を含む化合物を、水
または酸に溶解して水溶液とした後、該水溶液に錯体形
成剤、2個以上の水酸基を有するアルコール、および酸
化剤を混合し加熱して有機金属化合物を得た後、該有機
金属化合物をさらに加熱して、燃焼させると共に焼結さ
せることを特徴とする。また、本発明のセラミックは、
セラミックを構成する金属元素を含む化合物の水溶液
に、錯体形成剤、2個以上の水酸基を有するアルコー
ル、および酸化剤が添加され加熱されて得られたもので
あることを特徴とする。そして、本発明のセンサーおよ
び触媒は、上述のセラミックをそれぞれセンサー用材料
および触媒用材料として用いたものである。
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION In the method for producing a ceramic according to the present invention, a compound containing a metal element constituting a ceramic is dissolved in water or an acid to form an aqueous solution. After mixing and heating an alcohol having a hydroxyl group and an oxidizing agent to obtain an organometallic compound, the organometallic compound is further heated, burned, and sintered. Further, the ceramic of the present invention,
It is characterized by being obtained by adding a complexing agent, an alcohol having two or more hydroxyl groups, and an oxidizing agent to an aqueous solution of a compound containing a metal element constituting ceramic and heating the mixture. The sensor and the catalyst of the present invention use the above-mentioned ceramic as a sensor material and a catalyst material, respectively.

【0025】以下に本発明のセラミック製造方法を説明
する。
Hereinafter, the method for producing a ceramic according to the present invention will be described.

【0026】まず、セラミックを構成する金属元素を含
む化合物(例えば、希土類元素を含む化合物、遷移元素
を含む化合物、アルカリ土類元素含む化合物など)を、
目的とするセラミック組成になるように秤量する。その
後、これら化合物を混合し、水を加えて溶解させる。な
お、加える水の量は特に限定されるものではないが、後
工程で水を蒸発除去させる必要があるため、金属元素を
含む化合物が溶解可能な範囲で極力少ない方が好まし
い。通常の場合、0.6モル/L付近の金属イオン濃度
に治まるように水を添加するとよい。また、化合物が水
に対して難溶性の場合には、硝酸などの酸を加えて加熱
しながら溶解させる。
First, a compound containing a metal element constituting the ceramic (for example, a compound containing a rare earth element, a compound containing a transition element, a compound containing an alkaline earth element, etc.)
Weigh to the desired ceramic composition. Thereafter, these compounds are mixed and dissolved by adding water. The amount of water to be added is not particularly limited. However, since it is necessary to evaporate and remove water in a subsequent step, it is preferable that the amount of water to be added is as small as possible within a range in which the compound containing the metal element can be dissolved. In the normal case, it is preferable to add water so that the metal ion concentration around 0.6 mol / L subsides. When the compound is hardly soluble in water, an acid such as nitric acid is added and dissolved while heating.

【0027】その後、前記金属元素を含む化合物を完全
に溶解した後、さらに、酸化剤としての硝酸を溶液濃度
で0.2モル/L以上になるように添加する。
Then, after the compound containing the metal element is completely dissolved, nitric acid as an oxidizing agent is further added so as to have a solution concentration of 0.2 mol / L or more.

【0028】次に、得られた水溶液に、錯体形成剤を添
加する。なお、錯体形成剤の添加量は、生成すると予想
されるセラミックのモル数以上であれば特に限定されな
いが、溶液中の金属イオンのモル数に対して1〜5倍の
モル数が好ましい。そして、加熱しながら、攪拌して錯
体形成剤を完全に溶解させる。この場合、溶解が著しく
遅い場合には少量の水を添加し溶解を速めることもでき
る。なお、容易に溶解するのであれば特に加熱する必要
はない。
Next, a complex-forming agent is added to the obtained aqueous solution. The amount of the complexing agent to be added is not particularly limited as long as it is equal to or more than the number of moles of the ceramic expected to be formed, but is preferably 1 to 5 times the number of moles of the metal ions in the solution. Then, the mixture is stirred while heating to completely dissolve the complex forming agent. In this case, when the dissolution is extremely slow, a small amount of water can be added to accelerate the dissolution. It should be noted that there is no particular need to heat as long as it is easily dissolved.

【0029】次に、2個以上の水酸基を有するアルコー
ルを添加する。このアルコールの添加量は特に限定され
ないが、錯体形成剤のモル数に対して1〜0.5倍のモ
ル数が好ましい。
Next, an alcohol having two or more hydroxyl groups is added. The amount of the alcohol is not particularly limited, but is preferably 1 to 0.5 times the number of moles of the complexing agent.

【0030】次に、このようにして得られた混合溶液
を、攪拌しながら150℃以上に加熱し水分を蒸発させ
濃縮する。なお、加熱温度は溶媒が蒸発し混合溶液が濃
縮されればよいが、200℃〜250℃が好ましい。混
合溶液は、濃縮が進行するにしたがい粘度が上昇する。
ここで、この混合溶液の溶液量が当初の量の1/2〜1
/3まで濃縮された時点から加熱温度を上げ、約300
℃〜350℃の温度で加熱する。
Next, the mixed solution thus obtained is heated to 150 ° C. or higher while stirring to evaporate water and concentrate. The heating temperature may be such that the solvent is evaporated and the mixed solution is concentrated, but the heating temperature is preferably from 200C to 250C. The viscosity of the mixed solution increases as the concentration proceeds.
Here, the solution volume of this mixed solution is 2〜 to 1 of the initial volume.
The heating temperature was increased from the point of time when the
Heat at a temperature between ℃ and 350 ° C.

【0031】この混合溶液の濃縮過程においては、混合
溶液を透明に保つ必要があり、不溶物が生成し不透明と
なった場合には、適宜硝酸を添加して不溶物を溶解させ
る。加熱濃縮をさらに続けると、この混合溶液の表面に
有機金属化合物の膜が発生する。この有機金属化合物の
膜の内側では、溶液、有機金属化合物の分解および/ま
たは蒸発によるガスが発生し、混合溶液の表面には細か
い気泡の発生が確認される。この状態でさらに加熱を続
けると、有機金属化合物の膜の内側で自然発火し焼結反
応が起こりセラミック粉体が生成する。
In the process of concentrating the mixed solution, it is necessary to keep the mixed solution transparent. If an insoluble matter is formed and becomes opaque, nitric acid is appropriately added to dissolve the insoluble matter. When the heating and concentration are further continued, a film of the organometallic compound is generated on the surface of the mixed solution. Inside the organic metal compound film, gas is generated due to decomposition and / or evaporation of the solution and the organic metal compound, and generation of fine bubbles is confirmed on the surface of the mixed solution. If heating is further continued in this state, spontaneous ignition occurs inside the film of the organometallic compound and a sintering reaction occurs to produce ceramic powder.

【0032】本発明のセラミックの製造方法において
は、溶液状態で、原料となる金属イオンを錯体形成剤の
水酸基の水素イオンと置換反応させ、さらに錯体形成剤
のアセチル基とアルコールの水酸基とで縮合重合反応を
起こさせて得た有機金属化合物を製造中間体として使用
するため、原子レベルで均一なセラミック材料が合成可
能である。そして、得られた有機金属化合物は高粘性で
あるため、さらに加熱することにより、溶液および有機
金属化合物の分解や蒸発により発生するガスにより、細
かい気泡が多数発生すると共に、有機金属化合物に自己
燃焼反応が焼結反応として起こり、セラミックが生成す
る。このため、焼成炉を用いることなく、多孔質のセラ
ミックを、溶液から1工程で容易に製造することができ
る。
In the method for producing a ceramic according to the present invention, a metal ion as a raw material is reacted in a solution state with a hydrogen ion of a hydroxyl group of a complexing agent, and further condensed with an acetyl group of the complexing agent and a hydroxyl group of an alcohol. Since an organometallic compound obtained by causing a polymerization reaction is used as a production intermediate, a uniform ceramic material can be synthesized at an atomic level. Since the obtained organometallic compound is highly viscous, further heating causes a large number of fine bubbles to be generated by the solution and gas generated by decomposition and evaporation of the organometallic compound, and self-burns into the organometallic compound. The reaction occurs as a sintering reaction, producing a ceramic. Therefore, a porous ceramic can be easily produced from a solution in one step without using a firing furnace.

【0033】また、本発明のセラミックの製造方法にお
いては、自己燃焼反応により有機金属化合物の細かい気
泡を瞬間的に高温にするため、1次粒子の細かい結晶性
のセラミックの合成が可能であり、また、有機物などの
余剰成分もこの燃焼反応で除去され、純度の高いセラミ
ックを短時間で製造することができる。
Further, in the method for producing a ceramic according to the present invention, since the fine bubbles of the organometallic compound are instantaneously heated to a high temperature by a self-combustion reaction, it is possible to synthesize a crystalline ceramic having fine primary particles. In addition, surplus components such as organic substances are also removed by this combustion reaction, and high-purity ceramic can be manufactured in a short time.

【0034】そして、このようにして製造されたセラミ
ックは、その多孔質であるという特徴を生かし、センサ
ーや触媒などに直接利用可能である。
The ceramics thus produced can be directly used for sensors, catalysts, etc., taking advantage of their porous nature.

【0035】[0035]

【実施例】(実施例1)まず、本発明のセラミックを、
以下のようにして作製した。
(Example 1) First, the ceramic of the present invention was
It was produced as follows.

【0036】すなわち、セラミックを構成する金属元素
を含む化合物として、希土類元素の酸化物である酸化ラ
ンタン、遷移元素の塩である硝酸マンガン6水和物を用
意した。その後、酸化ランタン32.582gと硝酸マ
ンガン6水和物57.408gを500mlビーカに分
取した後、蒸留水200mlを加え、攪拌しながら濃度
60%の硝酸50mlを添加し、200℃のホットプレ
ート上で加熱し溶解して水溶液を得た。
That is, lanthanum oxide, which is an oxide of a rare earth element, and manganese nitrate hexahydrate, which is a salt of a transition element, were prepared as compounds containing a metal element constituting a ceramic. Thereafter, 32.582 g of lanthanum oxide and 57.408 g of manganese nitrate hexahydrate were collected in a 500 ml beaker, and 200 ml of distilled water was added. The above solution was heated and dissolved to obtain an aqueous solution.

【0037】次に、得られた水溶液に蒸留水を加えて全
量で350mlとした後、錯体形成剤としてのクエン酸
を42.02g加え攪拌し溶解させた。その後、2個以
上の水酸基を有するアルコールとしての1,2−ジヒド
ロキシエタンを11.669g加え混合した。その後、
蒸留水を加えて全量で400mlとし、攪拌しながら加
熱温度を250℃まで上げ混合溶液の濃縮を進めた。
Next, distilled water was added to the obtained aqueous solution to make a total volume of 350 ml, and then 42.02 g of citric acid as a complexing agent was added and dissolved by stirring. Thereafter, 11.669 g of 1,2-dihydroxyethane as an alcohol having two or more hydroxyl groups was added and mixed. afterwards,
Distilled water was added to make the total volume 400 ml, and while stirring, the heating temperature was raised to 250 ° C., and the mixed solution was concentrated.

【0038】次に、全量が150mlまで濃縮した混合
溶液を300mlの磁製蒸発皿に移し、300℃以上の
温度でさらに混合溶液の濃縮を進めた。液量が100m
l以下になった時点で自己燃焼反応による焼結反応が起
こり、ランタンマンガン複合酸化物の粉体状のセラミッ
クを得た。
Next, the mixed solution whose total amount was concentrated to 150 ml was transferred to a 300 ml porcelain evaporating dish, and the concentration of the mixed solution was further promoted at a temperature of 300 ° C. or higher. The liquid volume is 100m
At the time when the value became 1 or less, a sintering reaction by a self-combustion reaction occurred, and a powdery ceramic of a lanthanum-manganese composite oxide was obtained.

【0039】また、比較例として、次のようにしてセラ
ミックを得た。
As a comparative example, a ceramic was obtained as follows.

【0040】すなわち、セラミックを構成する金属元素
を含む化合物として、塩化ランタン7水和物と硝酸マン
ガン6水和物を用意した。その後、塩化ランタン7水和
物74.27gと硝酸マンガン6水和物57.408g
を500mlビーカーに分取し、蒸留水200mlを加
え、攪拌しながら200℃のホットプレート上で加熱し
て溶解し水溶液を得た。
That is, lanthanum chloride heptahydrate and manganese nitrate hexahydrate were prepared as compounds containing metal elements constituting the ceramic. Thereafter, 74.27 g of lanthanum chloride heptahydrate and 57.408 g of manganese nitrate hexahydrate
Was placed in a 500 ml beaker, 200 ml of distilled water was added, and the mixture was heated and dissolved on a hot plate at 200 ° C. with stirring to obtain an aqueous solution.

【0041】次に、得られた水溶液に蒸留水を加えて全
量で350mlとした後、クエン酸を42.02g加え
攪拌し溶解させた。その後、1,2−ジヒドロキシエタ
ンを11.669g加え混合した。その後、蒸留水を加
えて全量で400mlとし、攪拌しながら加熱温度を2
50℃まで上げ混合溶液の濃縮を進めた。
Next, distilled water was added to the obtained aqueous solution to make a total volume of 350 ml, and then 42.02 g of citric acid was added and stirred to dissolve. Thereafter, 11.669 g of 1,2-dihydroxyethane was added and mixed. Thereafter, distilled water was added to make a total volume of 400 ml.
The temperature was raised to 50 ° C., and the concentration of the mixed solution was advanced.

【0042】次に、全量が150mlまで濃縮した混合
溶液を300mlの磁製蒸発皿に移し、300℃以上の
温度でさらに混合溶液の濃縮を進め、炭化した粉体状の
セラミックを得た。
Next, the mixed solution whose total amount was concentrated to 150 ml was transferred to a 300 ml porcelain evaporating dish, and the mixed solution was further concentrated at a temperature of 300 ° C. or higher to obtain a carbonized powdery ceramic.

【0043】以上、得られたセラミックについて、X線
回折分析を行なった。その結果を図1、2に示す。図1
は、本発明の実施例で得られたセラミックのX線回折チ
ャートであり、図2は、比較例のセラミックのX線回折
チャートである。図1に示すとおり、本発明の実施例で
得られたセラミックは、ランタンマンガン複合酸化物の
ピークが認められ、結晶性に優れたセラミックが合成さ
れていることがわかる。これに対して、比較例のセラミ
ックは、X線回折ピークが認められず、無定型であり、
結晶性のセラミックは得られていない。
The obtained ceramic was subjected to X-ray diffraction analysis. The results are shown in FIGS. FIG.
Is an X-ray diffraction chart of a ceramic obtained in an example of the present invention, and FIG. 2 is an X-ray diffraction chart of a ceramic of a comparative example. As shown in FIG. 1, the peak of the lanthanum-manganese composite oxide was recognized in the ceramics obtained in the examples of the present invention, and it was found that the ceramics having excellent crystallinity were synthesized. On the other hand, the ceramic of the comparative example has no X-ray diffraction peak and is amorphous.
No crystalline ceramic has been obtained.

【0044】また、実施例および比較例のセラミックに
ついて、1000℃、2時間の強熱減量を測定した。そ
の結果を表1に示す。
With respect to the ceramics of Examples and Comparative Examples, the ignition loss at 1000 ° C. for 2 hours was measured. Table 1 shows the results.

【0045】[0045]

【表1】 [Table 1]

【0046】表1から明らかなように、本発明において
は、自己燃焼反応により有機分が焼失するため、強熱減
量は1.38wt%と少ない。これに対して、比較例に
おいては、自己燃焼反応が起こらないために強熱減量は
14.2wt%と多く、残留有機分が多く含まれている
ことがわかる。
As is clear from Table 1, in the present invention, since the organic component is burned off by the self-combustion reaction, the ignition loss is as small as 1.38 wt%. On the other hand, in the comparative example, since the self-combustion reaction does not occur, the ignition loss is as high as 14.2% by weight, and it can be seen that a large amount of residual organic components is contained.

【0047】また、実施例および比較例の試料につい
て、電子顕微鏡写真を図3、4に示す。図3は、本発明
の実施例で得られたセラミックの電子顕微鏡写真であ
り、図4は、比較例の電子顕微鏡写真である。図3、4
の比較から明らかなように,実施例は多孔質のセラミッ
ク粉体であるのに対して、比較例は大きな粒状の紛体が
観察されている。この違いは、本発明においては、細か
い気泡を有する有機金属化合物が自己燃焼反応で焼結し
て、多孔質のセラミック紛体が得られるためであると考
えられる。
FIGS. 3 and 4 show electron micrographs of the samples of Examples and Comparative Examples. FIG. 3 is an electron micrograph of a ceramic obtained in an example of the present invention, and FIG. 4 is an electron micrograph of a comparative example. Figures 3 and 4
As is clear from the comparison, the Example is a porous ceramic powder, whereas the Comparative Example has a large granular powder. This difference is considered to be because, in the present invention, a porous ceramic powder is obtained by sintering the organometallic compound having fine bubbles by a self-combustion reaction.

【0048】次に、以上のようにして得られた実施例お
よび比較例のセラミックの触媒能を比較した。すなわ
ち、得られた粉体状のセラミックにCOガスを接触さ
せ、セラミックをCOの酸化反応触媒として用いた場合
の、温度とCOからCO2への変化率との関係を求めた。
結果を図5に示す。
Next, the catalytic performances of the ceramics of the examples and comparative examples obtained as described above were compared. That is, when a CO gas was brought into contact with the obtained powdery ceramic and the ceramic was used as a CO oxidation reaction catalyst, the relationship between the temperature and the rate of change from CO to CO 2 was determined.
FIG. 5 shows the results.

【0049】図5から明らかなように、本発明のセラミ
ックは、比較例と比較して、COのCO2への変換効率が
高く、CO酸化反応における触媒用セラミックとして優
れていることがわかる。これは本発明で作製された紛体
が、結晶性であること、および、比較例と比べて微視的
に細孔構造を持っており、反応ガスとの接触面積が大き
いことによる。
As is apparent from FIG. 5, the ceramic of the present invention has a higher conversion efficiency of CO into CO 2 than the comparative example, and is excellent as a ceramic for a catalyst in a CO oxidation reaction. This is due to the fact that the powder produced in the present invention is crystalline and has a microscopic pore structure as compared with the comparative example, and has a large contact area with the reaction gas.

【0050】(実施例2)まず、本発明のセラミック
を、以下のようにして作製した。
Example 2 First, a ceramic of the present invention was produced as follows.

【0051】すなわち、セラミックを構成する金属元素
を含む化合物として、希土類元素の酸化物である酸化ラ
ンタン、遷移元素の塩である硝酸マンガン6水和物、お
よびアルカリ土類元素の塩である炭酸ストロンチウムを
用意した。その後、酸化ランタン29.32g、硝酸マ
ンガン6水和物57.41gと炭酸ストロンチウム2.
95gを500mlビーカに分取した後、蒸留水200
mlを加え、攪拌しながら濃度60%の硝酸60mlを
添加し、200℃のホットプレート上で加熱してこれら
化合物を溶解して水溶液を得た。
That is, lanthanum oxide which is an oxide of a rare earth element, manganese nitrate hexahydrate which is a salt of a transition element, and strontium carbonate which is a salt of an alkaline earth element are used as a compound containing a metal element constituting a ceramic. Was prepared. Thereafter, 29.32 g of lanthanum oxide, 57.41 g of manganese nitrate hexahydrate and 2.74 g of strontium carbonate.
After dispensing 95 g into a 500 ml beaker, distilled water 200
Then, 60 ml of nitric acid having a concentration of 60% was added with stirring, and the mixture was heated on a hot plate at 200 ° C. to dissolve these compounds to obtain an aqueous solution.

【0052】次に、得られた水溶液に蒸留水を加えて全
量で350mlとした後、錯体形成剤としてのクエン酸
を42.02g加え攪拌し溶解させた。その後、2個以
上の水酸基を有するアルコールとしての1,2−ジヒド
ロキシエタンを11.669g加え混合した。その後、
蒸留水を加えて全量で400mlとし、攪拌しながら加
熱温度を250℃まで上げ混合溶液の濃縮を進めた。
Next, distilled water was added to the obtained aqueous solution to make a total volume of 350 ml, and then 42.02 g of citric acid as a complexing agent was added and dissolved by stirring. Thereafter, 11.669 g of 1,2-dihydroxyethane as an alcohol having two or more hydroxyl groups was added and mixed. afterwards,
Distilled water was added to make the total volume 400 ml, and while stirring, the heating temperature was raised to 250 ° C., and the mixed solution was concentrated.

【0053】次に、全量が150mlまで濃縮した混合
溶液を300mlの磁製蒸発皿に移し、300℃以上の
温度でさらに混合溶液の濃縮を進めた。液量が100m
l以下になった時点で自己燃焼反応による焼結反応が起
こり、ランタンマンガンストロンチウム複合酸化物の粉
体状のセラミックを得た。
Next, the mixed solution whose total amount was concentrated to 150 ml was transferred to a 300-ml porcelain evaporating dish, and further concentrated at a temperature of 300 ° C. or higher. The liquid volume is 100m
At the time point when the temperature became 1 or less, a sintering reaction by a self-combustion reaction occurred, and a powdery ceramic of a lanthanum manganese strontium composite oxide was obtained.

【0054】また、比較例として、次のようにしてセラ
ミックを得た。
As a comparative example, a ceramic was obtained as follows.

【0055】すなわち、セラミックを構成する金属元素
を含む化合物として、塩化ランタン7水和物、硝酸マン
ガン6水和物、および炭酸ストロンチウムを用意した。
その後、塩化ランタン7水和物44.15g、硝酸マン
ガン6水和物57.41g、および炭酸ストロンチウム
2.95gを500mlビーカに分取し、蒸留水200
mlを加え、攪拌しながら200℃のホットプレート上
で加熱し溶解し水溶液を得た。
That is, lanthanum chloride heptahydrate, manganese nitrate hexahydrate, and strontium carbonate were prepared as compounds containing metal elements constituting the ceramic.
Thereafter, 44.15 g of lanthanum chloride heptahydrate, 57.41 g of manganese nitrate hexahydrate, and 2.95 g of strontium carbonate were dispensed into a 500 ml beaker, and distilled water 200
Then, the mixture was heated and dissolved on a hot plate at 200 ° C. with stirring to obtain an aqueous solution.

【0056】次に、得られた水溶液に蒸留水を加えて全
量で350mlとした後、クエン酸を42.02g加え
攪拌し溶解させた。その後、1,2−ジヒドロキシエタ
ンを11.669g加え混合した。その後、蒸留水を加
えて全量で400mlとし、攪拌しながら加熱温度を2
50℃まで上げ混合溶液の濃縮を進めた。
Next, distilled water was added to the obtained aqueous solution to make the total volume 350 ml, and then 42.02 g of citric acid was added and stirred to dissolve. Thereafter, 11.669 g of 1,2-dihydroxyethane was added and mixed. Thereafter, distilled water was added to make a total volume of 400 ml.
The temperature was raised to 50 ° C., and the concentration of the mixed solution was advanced.

【0057】次に、全量が150mlまで濃縮した混合
溶液を300mlの磁製蒸発皿に移し、300℃以上の
温度でさらに混合溶液の濃縮を進め、炭化した粉体状の
セラミックを得た。
Next, the mixed solution whose total amount was concentrated to 150 ml was transferred to a 300 ml porcelain evaporating dish, and the mixed solution was further concentrated at a temperature of 300 ° C. or higher to obtain a carbonized powdery ceramic.

【0058】以上、得られたセラミックについて、X線
回折分析を行なった。その結果、本発明の実施例で得ら
れたセラミックは、ランタンマンガンストロンチウム複
合酸化物のピークが認められ、結晶性に優れたセラミッ
クが合成されていた。これに対して、比較例のセラミッ
クは、X線回折ピークが認められず、無定型であり、結
晶性のセラミックは得られなかった。
The obtained ceramic was subjected to X-ray diffraction analysis. As a result, in the ceramics obtained in the examples of the present invention, the peak of the lanthanum manganese strontium composite oxide was recognized, and ceramics having excellent crystallinity were synthesized. On the other hand, the ceramic of the comparative example did not show an X-ray diffraction peak, was amorphous, and could not obtain a crystalline ceramic.

【0059】また、実施例および比較例のセラミックに
ついて、1000℃、2時間の強熱減量を測定した。そ
の結果を表2に示す。
For the ceramics of the examples and comparative examples, the ignition loss at 1000 ° C. for 2 hours was measured. Table 2 shows the results.

【0060】[0060]

【表2】 [Table 2]

【0061】表2から明らかなように、本発明において
は、自己燃焼反応により有機分が焼失するため、強熱減
量は少ない。これに対して、比較例においては、自己燃
焼反応が起こらないために強熱減量は多く、残留有機分
が非常に多く含まれていることがわかる。
As is evident from Table 2, in the present invention, since the organic component is burned off by the self-combustion reaction, the ignition loss is small. On the other hand, in the comparative example, since the self-combustion reaction does not occur, the ignition loss is large, and it can be seen that the residual organic content is very large.

【0062】また、実施例および比較例の試料につい
て、電子顕微鏡写真を図6、7に示す。図6は、本発明
の実施例で得られたセラミックの電子顕微鏡写真であ
り、図7は、比較例の電子顕微鏡写真である。図6、7
の比較から明らかなように,実施例は多孔質のセラミッ
ク粉体であるのに対して、比較例は大きな粒状の紛体が
観察されている。
FIGS. 6 and 7 show electron micrographs of the samples of Examples and Comparative Examples. FIG. 6 is an electron micrograph of a ceramic obtained in an example of the present invention, and FIG. 7 is an electron micrograph of a comparative example. 6 and 7
As is clear from the comparison, the Example is a porous ceramic powder, whereas the Comparative Example has a large granular powder.

【0063】次に、以上のようにして得られた実施例お
よび比較例のセラミックを用いて、それぞれ湿度センサ
ーを作製した。
Next, humidity sensors were manufactured using the ceramics of the examples and comparative examples obtained as described above.

【0064】すなわち、得られた粉体状のセラミック1
0gを100mlビーカに分取し、蒸留水50mlと濃
度10%のポリビニルアルコール水溶液10mlを加
え、攪拌・混合してスラリーを作製した。
That is, the obtained powdery ceramic 1
0 g was taken in a 100 ml beaker, 50 ml of distilled water and 10 ml of a 10% aqueous solution of polyvinyl alcohol were added, and the mixture was stirred and mixed to prepare a slurry.

【0065】次に、得られたスラリーを、アルミナ基板
上の対向する一対の櫛形電極上に塗布した後、300℃
で2時間、さらに800℃で2時間の焼付けを行ない、
図8に示す湿度センサー1を作製した。図8において、
2はアルミナ基板、3はAg・Pdの焼付けで形成され
た櫛形電極、4はセラミックスラリーの焼付けにより形
成された湿度センサー用のセラミックである。
Next, the obtained slurry was applied on a pair of opposing comb electrodes on an alumina substrate,
Baking for 2 hours at 800 ° C for 2 hours,
The humidity sensor 1 shown in FIG. 8 was manufactured. In FIG.
Reference numeral 2 denotes an alumina substrate, 3 denotes a comb-shaped electrode formed by baking Ag / Pd, and 4 denotes a ceramic for a humidity sensor formed by baking ceramic slurry.

【0066】次に、得られた湿度センサーの応答特性を
以下のようにして測定した。すなわち、温度30℃、相
対湿度100%に保持した槽に湿度センサーを入れ、セ
ンサー表面に結露を生じることによるセンサーの抵抗値
の経時変化を求めた。その結果を図9に示す。なお、図
9において、横軸は、湿度センサーを槽内に入れた直後
からの経過時間である。
Next, the response characteristics of the obtained humidity sensor were measured as follows. That is, the humidity sensor was placed in a tank maintained at a temperature of 30 ° C. and a relative humidity of 100%, and the change over time in the resistance value of the sensor due to the formation of dew on the sensor surface was determined. FIG. 9 shows the result. In FIG. 9, the horizontal axis represents the elapsed time immediately after the humidity sensor was placed in the tank.

【0067】図9から明らかなように、本発明の湿度セ
ンサーは、比較例と比較して、短時間で大きな抵抗変化
が生じており、湿度に対して高い感度を有していること
がわかる。これは本発明で作製された粉体状のセラミッ
クが、結晶性であること、および、比較例と比べて微視
的に細孔構造を持っており、水蒸気との接触面積が大き
いことによる。
As is apparent from FIG. 9, the humidity sensor of the present invention has a large resistance change in a short time as compared with the comparative example, and has a high sensitivity to humidity. . This is due to the fact that the powdery ceramic produced in the present invention is crystalline, has a microscopic pore structure as compared with the comparative example, and has a large contact area with water vapor.

【0068】[0068]

【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明セ
ラミックの製造方法によれば、従来から行われてきたセ
ラミック製造方法と比較すると、高価な設備の必要もな
く、高温焼成することなく、簡単な方法で、短時間に粉
体状のセラミックを得ることができる。そして、得られ
るセラミックは、組成バラツキが抑えられ、結晶性に優
れた、多孔質のものである。
As is apparent from the above description, according to the method for producing a ceramic of the present invention, expensive equipment is not required, and high-temperature sintering is not required, as compared with a conventional method for producing a ceramic. A powdery ceramic can be obtained in a short time by a simple method. The obtained ceramic is a porous ceramic with reduced composition variation and excellent crystallinity.

【0069】したがって、本発明のセラミックは、セン
サー用や触媒用のセラミックとして特に適しており、こ
のセラミックを用いることにより、特性に優れたセンサ
ーや触媒を容易に得ることができる。さらに成形、焼結
を行うことにより通常の電子セラミックや構造材料とし
ての応用も可能であり、建築、車両、電子機器、電気機
械などの広い分野への応用が可能である。
Accordingly, the ceramic of the present invention is particularly suitable as a ceramic for a sensor or a catalyst. By using this ceramic, a sensor or a catalyst having excellent characteristics can be easily obtained. Furthermore, by performing molding and sintering, it can be applied to ordinary electronic ceramics and structural materials, and can be applied to a wide range of fields such as architecture, vehicles, electronic devices, and electric machines.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】本発明の実施例で得られた、ランタンマンガン
複合酸化物セラミックのX線回折チャートである。
FIG. 1 is an X-ray diffraction chart of a lanthanum-manganese composite oxide ceramic obtained in an example of the present invention.

【図2】比較例で得られた、ランタンマンガン複合酸化
物セラミックのX線回折チャートである。
FIG. 2 is an X-ray diffraction chart of a lanthanum-manganese composite oxide ceramic obtained in a comparative example.

【図3】本発明の実施例で得られた、ランタンマンガン
複合酸化物セラミックの電子顕微鏡写真である。
FIG. 3 is an electron micrograph of a lanthanum manganese composite oxide ceramic obtained in an example of the present invention.

【図4】比較例で得られた、ランタンマンガン複合酸化
物セラミックの電子顕微鏡写真である。
FIG. 4 is an electron micrograph of a lanthanum manganese composite oxide ceramic obtained in a comparative example.

【図5】本発明の実施例および比較例で得られた、ラン
タンマンガン複合酸化物セラミックのCO酸化反応触媒能
を比較した特性図である。
FIG. 5 is a characteristic diagram comparing the catalytic activity of a lanthanum manganese composite oxide ceramic obtained in Examples and Comparative Examples of the present invention for CO oxidation reaction.

【図6】本発明の実施例で得られた、ランタンマンガン
ストロンチウム複合酸化物セラミックの電子顕微鏡写真
である。
FIG. 6 is an electron micrograph of a lanthanum manganese strontium composite oxide ceramic obtained in an example of the present invention.

【図7】比較例で得られた、ランタンマンガンストロン
チウム複合酸化物セラミックの電子顕微鏡写真である。
FIG. 7 is an electron micrograph of a lanthanum manganese strontium composite oxide ceramic obtained in a comparative example.

【図8】湿度センサーの一例を示す斜視図である。FIG. 8 is a perspective view showing an example of a humidity sensor.

【図9】本発明の実施例と比較例で得られた、ランタン
マンガンストロンチウム複合酸化物セラミックの湿度セ
ンサーとしての感度を比較した特性図である。
FIG. 9 is a characteristic diagram comparing sensitivity of a lanthanum manganese strontium composite oxide ceramic obtained as an example of the present invention and a comparative example as a humidity sensor.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1 湿度センサー 2 アルミナ基板 3 櫛形電極 4 セラミック 1 Humidity sensor 2 Alumina substrate 3 Comb electrode 4 Ceramic

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 2G046 AA09 AA32 BA01 BA03 BA09 BB02 BC03 EA04 FA02 FA09 FB01 FB02 FE04 FE07 FE09 FE10 FE12 FE18 FE20 FE21 FE25 FE40 FE45 FE47 4G030 AA07 AA08 AA09 AA10 AA11 AA12 AA13 AA14 AA19 AA22 AA25 AA27 AA28 AA29 AA67 BA01 GA09 GA23 4G069 AA02 AA08 BB06B BC08A BC09A BC10A BC12A BC13A BC29A BC38A BC40A BC41A BC42B BC54A BC58A BC62A BC62B BC66A BC68A CB81 DA06 FA01 FB14 FB30 FB33 FB35  ────────────────────────────────────────────────── ─── Continued on the front page F-term (reference) 2G046 AA09 AA32 BA01 BA03 BA09 BB02 BC03 EA04 FA02 FA09 FB01 FB02 FE04 FE07 FE09 FE10 FE12 FE18 FE20 FE21 FE25 FE40 FE45 FE47 4G030 AA07 AAA AA AA AA AA AA AA AA AA AA AA AA AA AA A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A A AA A A AA28 AA29 AA67 BA01 GA09 GA23 4G069 AA02 AA08 BB06B BC08A BC09A BC10A BC12A BC13A BC29A BC38A BC40A BC41A BC42B BC54A BC58A BC62A BC62B BC66A BC68A CB81 DA06 FA01 FB14 FB30 FB33 FB35

Claims (12)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 セラミックを構成する金属元素を含む化
合物を、水または酸に溶解して水溶液とした後、該水溶
液に錯体形成剤、2個以上の水酸基を有するアルコー
ル、および酸化剤を添加し加熱して有機金属化合物を得
た後、該有機金属化合物をさらに加熱して、燃焼させる
と共に焼結させることを特徴とする、セラミックの製造
方法。
1. A compound containing a metal element constituting a ceramic is dissolved in water or an acid to form an aqueous solution. A complex forming agent, an alcohol having two or more hydroxyl groups, and an oxidizing agent are added to the aqueous solution. A method for producing a ceramic, characterized in that after heating to obtain an organometallic compound, the organometallic compound is further heated, burned and sintered.
【請求項2】 前記金属元素を含む化合物は、希土類元
素(ただし、原子番号39および57〜71の元素)、
遷移元素(ただし、原子番号23〜28の元素)および
アルカリ土類元素(ただし、原子番号12、20、38
および56の元素)のうちから選ばれる少なくとも1種
以上の元素の酸化物または塩であることを特徴とする、
請求項1に記載のセラミックの製造方法。
2. The compound containing a metal element includes a rare earth element (provided that the element has an atomic number of 39 and 57 to 71),
Transition element (however, an element having an atomic number of 23 to 28) and alkaline earth element (however, an atomic number of 12, 20, 38)
And 56 elements), oxides or salts of at least one element selected from the group consisting of:
A method for producing a ceramic according to claim 1.
【請求項3】 前記錯体形成剤はクエン酸であり、2個
以上の水酸基を有するアルコールは1,2−ジヒドロキ
シエタンであり、酸化剤は硝酸であることを特徴とす
る、請求項1または2に記載のセラミックの製造方法。
3. The method according to claim 1, wherein the complexing agent is citric acid, the alcohol having two or more hydroxyl groups is 1,2-dihydroxyethane, and the oxidizing agent is nitric acid. 3. The method for producing a ceramic according to item 1.
【請求項4】 セラミックを構成する金属元素を含む化
合物の水溶液に、錯体形成剤、2個以上の水酸基を有す
るアルコール、および酸化剤が添加され加熱されて得ら
れたものであることを特徴とする、セラミック。
4. A solution obtained by adding a complex forming agent, an alcohol having two or more hydroxyl groups, and an oxidizing agent to an aqueous solution of a compound containing a metal element constituting a ceramic, and heating the solution. Yes, ceramic.
【請求項5】 前記金属元素を含む化合物は、希土類元
素(ただし、原子番号39および57〜71の元素)、
遷移元素(ただし、原子番号23〜28の元素)および
アルカリ土類元素(ただし、原子番号12、20、38
および56の元素)のうちから選ばれる少なくとも1種
以上の元素の酸化物または塩であることを特徴とする、
請求項4に記載のセラミック。
5. The compound containing a metal element includes a rare earth element (provided that the element has an atomic number of 39 and 57 to 71),
Transition element (however, an element having an atomic number of 23 to 28) and alkaline earth element (however, an atomic number of 12, 20, 38)
And 56 elements), oxides or salts of at least one element selected from the group consisting of:
The ceramic according to claim 4.
【請求項6】 前記錯体形成剤はクエン酸であり、2個
以上の水酸基を有するアルコールは1,2−ジヒドロキ
シエタンであり、酸化剤は硝酸であることを特徴とす
る、請求項4または5に記載のセラミック。
6. The method according to claim 4, wherein the complexing agent is citric acid, the alcohol having two or more hydroxyl groups is 1,2-dihydroxyethane, and the oxidizing agent is nitric acid. The ceramic according to claim 1.
【請求項7】 前記セラミックは、多孔質であってセン
サー用セラミックであることを特徴とする、請求項4〜
6のうちのいずれかに記載のセラミック。
7. The sensor according to claim 4, wherein the ceramic is porous and ceramic for a sensor.
7. The ceramic according to any one of 6.
【請求項8】 前記金属元素を含む化合物は、少なくと
も希土類元素(ただし、原子番号39および57〜71
のうちの少なくとも1種の元素)、遷移元素(ただし、
原子番号23〜28のうちの少なくとも1種の元素)お
よびアルカリ土類元素(ただし、原子番号12、20、
38および56のうちの少なくとも1種の元素)を含む
ことを特徴とする、請求項7に記載のセラミック。
8. The compound containing a metal element may be at least a rare earth element (provided that atomic numbers 39 and 57 to 71
At least one of the above), transition elements (provided that
At least one element of atomic numbers 23 to 28) and alkaline earth elements (provided that atomic numbers 12, 20,
The ceramic according to claim 7, wherein the ceramic comprises at least one of 38 and 56).
【請求項9】 一対の電極と該電極間に配置されたセン
サー用材料とを備えたセンサーにおいて、該センサー用
材料が請求項7または8に記載のセラミックであること
を特徴とする、センサー。
9. A sensor comprising a pair of electrodes and a sensor material disposed between the electrodes, wherein the sensor material is the ceramic according to claim 7 or 8.
【請求項10】 前記セラミックは、多孔質であって触
媒用セラミックであることを特徴とする、請求項4〜6
のうちのいずれかに記載のセラミック。
10. The ceramic according to claim 4, wherein the ceramic is porous and is a catalyst ceramic.
The ceramic according to any one of the above.
【請求項11】 前記金属元素を含む化合物は、少なく
とも希土類元素(ただし、原子番号39および57〜7
1のうちの少なくとも1種の元素)および遷移元素(た
だし、原子番号23〜28のうちの少なくとも1種の元
素)を含むことを特徴とする、請求項10に記載のセラ
ミック。
11. The compound containing a metal element may be at least a rare earth element (provided that atomic numbers 39 and 57 to 7
11. The ceramic according to claim 10, wherein the ceramic includes at least one element selected from the group consisting of at least one element selected from the group consisting of at least one element selected from the group consisting of at least one element selected from atomic numbers 23 to 28.
【請求項12】 前記請求項10または11に記載のセ
ラミックが触媒材料として用いられていることを特徴と
する、触媒。
12. A catalyst, wherein the ceramic according to claim 10 or 11 is used as a catalyst material.
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