JP2000098087A - Method for treating radioactive waste liquid - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】 本発明は、原子力施設で発
生する放射性廃液の処理方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for treating radioactive waste liquid generated in a nuclear facility.
【０００２】[0002]
【従来の技術】 核燃料再処理施設では再処理工程で硝
酸（ＨＮＯ3）を用い、用済み後は水酸化ナトリウム
（ＮａＯＨ）で中和処理するため、硝酸ナトリウム（Ｎ
ａＮＯ3）廃液が発生する。原子力発電設備では冷却水
浄化用にイオン交換樹脂を使用するが、この樹脂の再生
に硫酸と水酸化ナトリウムを用いるため、最後に混合中
和した硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）廃液が発生する。
また、原子力施設の焼却炉で塩化ビニール等の塩化物を
焼却するとその排ガス中には塩化水素ガスが含まれる
が、これは必要に応じ洗浄塔で除去され、その際用いた
洗浄液は水酸化ナトリウムで中和されるため塩化ナトリ
ウム（ＮａＣｌ）廃液が発生する。2. Description of the Related Art In a nuclear fuel reprocessing facility, nitric acid (HNO 3 ) is used in a reprocessing step, and after use, it is neutralized with sodium hydroxide (NaOH).
aNO 3 ) Waste liquid is generated. In the nuclear power plant, an ion exchange resin is used for purifying cooling water. However, since sulfuric acid and sodium hydroxide are used for the regeneration of the resin, a mixed and neutralized sodium sulfate (Na 2 SO 4 ) waste liquid is finally generated.
Also, when chloride such as vinyl chloride is incinerated in an incinerator at a nuclear facility, the exhaust gas contains hydrogen chloride gas, which is removed by a washing tower if necessary, and the washing solution used is sodium hydroxide. To generate sodium chloride (NaCl) waste liquid.
【０００３】 このように原子力施設では種々のナトリ
ウム化合物を主成分とする廃液が発生する。これらの放
射性廃液は施設外に放流できないため、そのままあるい
は濃縮したり乾燥したりして保管されているが、その保
管量は年々増加するため、減容・再利用を図る必要が生
じてきた。As described above, in a nuclear facility, waste liquid containing various sodium compounds as main components is generated. Since these radioactive liquid wastes cannot be discharged outside the facility, they are stored as they are or after being concentrated or dried. However, since the amount of storage is increasing year by year, it has become necessary to reduce the volume and reuse them.
【０００４】 そこで、このようなナトリウム化合物を
主成分とする放射性廃液を、再利用あるいは海洋放出可
能な状態に処理すべく、本願出願人は先に、放射性物質
及びナトリウム化合物を含む放射性廃液を乾燥して乾燥
体とした後、この乾燥体を加熱により溶融塩としてこれ
を陽極液とし、ナトリウムイオン導電性のβ−アルミナ
を隔膜として電気分解する放射性廃液の処理方法を提案
した（特開平９−１２７２９３号）。Therefore, in order to treat such a radioactive waste liquid containing a sodium compound as a main component so that it can be reused or released into the sea, the applicant of the present application first dried a radioactive waste liquid containing a radioactive substance and a sodium compound. After drying to obtain a dried body, the dried body is heated to form a molten salt, which is used as an anolyte, and a method for treating a radioactive waste liquid which is electrolyzed using sodium ion-conductive β-alumina as a diaphragm (Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-1997). 127293).
【０００５】 この方法は、溶融塩電解法なる技術を放
射性廃液の処理に利用したものであり、陰極側に極低放
射性で高純度の金属ナトリウム又は水酸化ナトリウムを
生成させることができる。また、陽極側からは酸性根が
ガスとして発生するが、これは必要に応じ中和、分解処
理して施設外に廃棄することができる。In this method, a technique called a molten salt electrolysis method is used for treating a radioactive waste liquid, and it is possible to generate extremely low radioactive and high-purity metallic sodium or sodium hydroxide on the cathode side. In addition, an acidic root is generated as a gas from the anode side, and this can be neutralized and decomposed as necessary and disposed of outside the facility.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】 しかしながら、上記
従来の方法は、基本的に単一の電解隔膜を用いて電気分
解するものであり、また電解隔膜の膜厚についても特に
考慮されていないので、放射性廃液の放射能濃度が高い
場合、海洋放出あるいは再利用が可能なレベルまで、放
射能濃度を低減しきれない可能性がある。However, the above-mentioned conventional method basically performs electrolysis using a single electrolytic diaphragm, and the thickness of the electrolytic diaphragm is not particularly considered. If the radioactive liquid waste has a high radioactivity concentration, it may not be possible to reduce the radioactivity concentration to a level that can be released to the ocean or reused.
【０００７】 本発明は、このような事情に鑑みて上記
従来技術を改良したものであり、放射性廃液の放射能濃
度が高い場合にも、海洋放出あるいは再利用が可能なレ
ベルまで、放射能濃度を低減できる放射性廃液の処理方
法を提供することを目的とする。The present invention is an improvement of the above-mentioned prior art in view of such circumstances. Even when the radioactive waste liquid has a high radioactivity concentration, the radioactivity concentration is reduced to a level that can be released to the sea or reused. It is an object of the present invention to provide a method for treating a radioactive waste liquid that can reduce the amount of radioactive waste.
【０００８】[0008]
【課題を解決するための手段】 本発明によれば、放射
性物質及びナトリウム化合物を含む放射性廃液を乾燥し
て乾燥体とした後、該乾燥体を加熱により溶融塩として
これを陽極液とし、ナトリウムイオン導電性のβ−アル
ミナを隔膜として電気分解する放射性廃液の処理方法で
あって、複数の隔膜を多段に設け、これら多段に設けら
れた隔膜により、陽極槽と陰極槽との間に中間槽を形成
して電気分解することを特徴とする放射性廃液の処理方
法（第１発明）、が提供される。According to the present invention, according to the present invention, a radioactive waste liquid containing a radioactive substance and a sodium compound is dried to form a dried body, and the dried body is heated to form a molten salt, which is used as an anolyte, What is claimed is: 1. A method for treating a radioactive waste liquid in which electrolysis is carried out using ion-conductive β-alumina as a diaphragm, wherein a plurality of diaphragms are provided in multiple stages, and an intermediate bath is provided between the anode tank and the cathode bath by the multistage provided diaphragms. And a method for treating a radioactive waste liquid (first invention), wherein the method comprises the steps of:
【０００９】 また、本発明によれば、放射性物質及び
ナトリウム化合物を含む放射性廃液を乾燥して乾燥体と
した後、該乾燥体を加熱により溶融塩としてこれを陽極
液とし、ナトリウムイオン導電性のβ−アルミナを隔膜
として電気分解する放射性廃液の処理方法であって、隔
膜を放射性廃液の放射能濃度に応じた膜厚とする放射性
廃液の処理方法（第２発明）、が提供される。Further, according to the present invention, after drying a radioactive waste liquid containing a radioactive substance and a sodium compound into a dried product, the dried product is heated to form a molten salt, which is used as an anolyte, and is used as a sodium ion conductive material. The present invention provides a method for treating a radioactive waste liquid in which electrolysis is performed using β-alumina as a diaphragm, wherein the diaphragm has a thickness corresponding to the radioactivity concentration of the radioactive waste liquid (second invention).
【００１０】[0010]
【発明の実施の形態】 上記のように、本発明は、放射
性物質及びナトリウム化合物を含む放射性廃液を、ナト
リウムイオン導電性のβ−アルミナを電解隔膜として電
気分解する放射性廃液の処理方法であり、電気分解によ
って陰極側に非放射性（極低放射性）で高純度（固体）
の金属ナトリウム又は水酸化ナトリウムを生成させるこ
とができる。なお、本発明において、電気分解の進展に
伴って、放射性物質は陽極側に次第に濃縮し、所定時間
経過後、放射性物資が濃縮された陽極側の物質は装置か
ら取り出されて、セメントによる封じ込め等適宜の手段
にて無害化処理される。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION As described above, the present invention is a method for treating a radioactive waste liquid in which a radioactive waste liquid containing a radioactive substance and a sodium compound is electrolyzed using sodium ion-conductive β-alumina as an electrolytic diaphragm, Non-radioactive (ultra low radioactivity) and high purity (solid) on the cathode side by electrolysis
Of sodium metal or sodium hydroxide. In the present invention, as the electrolysis progresses, the radioactive substance gradually concentrates on the anode side, and after a predetermined time, the radioactive substance-enriched anode side substance is taken out of the device and sealed with cement or the like. Detoxification treatment is performed by appropriate means.
【００１１】 本願第１発明の特徴は、このような電気
分解による放射性廃液の処理方法において、複数の隔膜
を用いて多段に電気分解を行うことにある。この方法
は、従来の単一の電解隔膜を用いた処理方法に比べ、放
射能濃度をより低いレベルまで低減することができ、処
理すべき放射性廃液の放射能濃度が高く、従来法では、
生成物の再利用や海洋放出が可能なレベルまで放射能濃
度を低減しきれない場合に有効である。なお、第１発明
においては、複数の隔膜を多段に設けることにより、陽
極液が導入される陽極槽と、陰極液が導入される陰極槽
との間に、更に中間槽が形成される。A feature of the first invention of the present application is that in such a method for treating a radioactive waste liquid by electrolysis, electrolysis is performed in multiple stages using a plurality of diaphragms. This method can reduce the radioactivity concentration to a lower level as compared with the conventional treatment method using a single electrolytic diaphragm, and the radioactivity concentration of the radioactive waste liquid to be treated is high.
This is effective when the radioactivity concentration cannot be reduced to a level that allows product reuse and ocean release. In the first invention, by providing a plurality of diaphragms in multiple stages, an intermediate tank is further formed between the anode tank into which the anolyte is introduced and the cathode tank into which the catholyte is introduced.
【００１２】 図１は第１発明の実施形態の一例を示す
説明図である。この例では、電解槽８の内部に陽極２が
収容された容器状の隔膜２０と、陰極４が収容された容
器状の隔膜２２とが配置されている。陽極２が収容され
た容器状の隔膜２０の内側は陽極槽２４となり、ここに
放射性廃液を乾燥後加熱して溶融塩とした陽極液が導入
される。一方、陰極４が収容された容器状の隔膜２２の
内側は陰極槽２６となり、ここには陰極液として、水酸
化ナトリウムを含む溶融物又は溶融金属ナトリウムが導
入される。また、電解槽８の内側で、かつ前記２種類の
隔膜２０、２２の外側の空間は中間槽２８となり、ここ
にはナトリウム化合物の溶融物が導入される。FIG. 1 is an explanatory diagram showing an example of the first embodiment of the present invention. In this example, a container-like diaphragm 20 containing the anode 2 and a container-like diaphragm 22 containing the cathode 4 are arranged inside the electrolytic cell 8. The inside of the container-shaped diaphragm 20 in which the anode 2 is accommodated is an anode tank 24, into which the anolyte is converted into a molten salt by drying and heating the radioactive waste liquid. On the other hand, the inside of the container-shaped diaphragm 22 in which the cathode 4 is accommodated is a cathode tank 26, into which a molten material containing sodium hydroxide or molten metal sodium is introduced as a catholyte. The space inside the electrolytic cell 8 and outside the two types of diaphragms 20 and 22 is an intermediate tank 28, into which a molten sodium compound is introduced.
【００１３】 このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽２４中の陽極液からナトリウムイオンＮａ+が
隔膜２０を透過して中間槽２８に入り、更に隔膜２２を
透過して陰極槽２６に入る。この方法では、陽極液中の
ナトリウムイオンＮａ+は、陽極槽２４から陰極槽２６
に至る間に二度にわたって隔壁を透過することになる。When electrolysis is performed in such a state, first, sodium ions Na + from the anolyte in the anode tank 24 pass through the diaphragm 20 and enter the intermediate tank 28, and further pass through the diaphragm 22 and pass through the cathode tank 26. to go into. In this method, sodium ions Na + in the anolyte are transferred from the anode tank 24 to the cathode tank 26.
To pass through the partition wall twice.
【００１４】 なお、図１の例では、陽極２が収容され
た容器状の隔膜２０と、陰極４が収容された容器状の隔
膜２２とが、電解槽８内にそれぞれ１つずつ配置されて
いるが、それぞれ複数個配置するようにしてもよい。複
数個配置する場合には、図２の横断面図に示すように、
陽極２が収容された容器状の隔膜２０と、陰極４が収容
された容器状の隔膜２２とを、電解槽８内に交互に配置
すると、電気分解の際に隔膜の面積が有効に利用され好
ましい。In the example shown in FIG. 1, a container-like diaphragm 20 containing the anode 2 and a container-like diaphragm 22 containing the cathode 4 are arranged one by one in the electrolytic cell 8. However, a plurality of each may be arranged. In the case of arranging a plurality, as shown in the cross-sectional view of FIG.
When the container-like diaphragm 20 containing the anode 2 and the container-like diaphragm 22 containing the cathode 4 are alternately arranged in the electrolytic cell 8, the area of the diaphragm is effectively used during electrolysis. preferable.
【００１５】 図３は第１発明の他の実施形態を示す説
明図である。この例では、各々内部に容器状の隔膜が配
置された、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を
用いる（ｎ≧２）。そして、第１番目の電解槽３０の内
側で、かつ当該電解槽３０内に配置された容器状の隔膜
３２の外側の空間が陽極槽３４となり、陽極２が収容さ
れるとともに陽極液が導入される。また、第ｎ番目の電
解槽３６内に配置された容器状の隔膜３８の内側が陰極
槽４０となり、陰極４が収容されるとともに陰極液が導
入される。FIG. 3 is an explanatory view showing another embodiment of the first invention. In this example, first to n-th electrolyzers each having a container-like diaphragm disposed therein (n ≧ 2) are used. The space inside the first electrolytic cell 30 and outside the container-like diaphragm 32 arranged in the electrolytic cell 30 serves as an anode cell 34, in which the anode 2 is accommodated and the anolyte is introduced. You. Further, the inside of the container-like diaphragm 38 disposed in the n-th electrolytic cell 36 becomes the cathode cell 40, in which the cathode 4 is accommodated and the catholyte is introduced.
【００１６】 第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解
槽は、陽極槽３４に導入した陽極液中のナトリウムイオ
ンＮａ+が、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順
次透過して陰極槽４０に到達するようにパイプ４２等を
用いて連続的に接続される。このように連続的に接続さ
れた電解槽のうち、第１番目の電解槽３０内に配置され
た容器状の隔膜３２の内側から、第ｎ番目の電解槽３６
の内側で、かつ当該電解槽３６内に配置された容器状の
隔膜３８の外側の空間までが連続して中間槽となる。中
間槽には上記の例と同様にナトリウム化合物の溶融物が
導入される。In the first to n-th electrolytic cells, sodium ions Na + in the anolyte introduced into the anode cell 34 sequentially permeate through a container-like diaphragm arranged in each electrolytic cell. Then, they are continuously connected using a pipe 42 or the like so as to reach the cathode tank 40. Of the electrolytic cells connected continuously in this manner, the n-th electrolytic cell 36 starts from the inside of the container-like diaphragm 32 disposed in the first electrolytic cell 30.
And the space up to the space outside the container-shaped diaphragm 38 disposed in the electrolytic cell 36 continuously serves as an intermediate cell. The melt of the sodium compound is introduced into the intermediate tank in the same manner as in the above example.
【００１７】 このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽３４中の陽極液からナトリウムイオンＮａ+が
隔膜３２を透過して中間槽の一部分である第１番目の電
解槽３０内に配置された容器状の隔膜３２の内側に入
り、更にパイプ４２を介して、第２番目の電解槽４４内
に配置された容器状の隔膜４６の内側に入る。このよう
にして、図中の矢印に示すようにナトリウムイオンＮａ
+は各電解槽内に配置された隔膜を順次透過して、陰極
槽４０に至る。When electrolysis is performed in such a state, first, sodium ions Na + pass through the diaphragm 32 from the anolyte in the anode tank 34 and are placed in the first electrolytic tank 30 which is a part of the intermediate tank. It enters the inside of the container-shaped diaphragm 32, and further enters, via the pipe 42, the inside of the container-shaped diaphragm 46 arranged in the second electrolytic cell 44. Thus, as shown by the arrow in the figure, the sodium ion Na
+ Sequentially passes through the diaphragms arranged in each electrolytic cell and reaches the cathode cell 40.
【００１８】 なお、第２番目の電解槽４４から第（ｎ
−１）番目の電解槽４８までの接続の仕方として、図３
の例では、前段の電解槽からパイプを介して送り込まれ
てくるナトリウムイオンＮａ+は、電解槽内に配置され
た容器状の隔膜の内側に入り、後段の電解槽にパイプを
介して送り出されるナトリウムイオンＮａ+は電解槽の
内側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の
外側の部分から抜けて行くようになっているが、次のよ
うな接続の仕方としてもよい。It should be noted that the second (n)
-1) As a method of connecting to the first electrolytic cell 48, FIG.
In the example of the above, sodium ions Na + sent from the preceding electrolytic cell through a pipe enter the inside of a container-shaped diaphragm arranged in the electrolytic cell, and are sent out to the latter electrolytic cell via the pipe. The sodium ions Na + escape from the inside of the electrolytic cell and from the outside of the container-like diaphragm arranged in the electrolytic cell. However, the following connection method may be used.
【００１９】 すなわち、前段の電解槽からパイプを介
して送り込まれてくるナトリウムイオンが、電解槽の内
側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外
側の部分に入り、後段の電解槽にパイプを介して送り出
されるナトリウムイオンが電解槽内に配置された容器状
の隔膜の内側から抜けていくように接続してもよい。要
するに、陽極槽に導入された陽極液中のナトリウムイオ
ンが、順次各電解槽内に配置された隔膜を透過して陰極
槽に到達するように、各電解槽間の接続がなされていれ
ばよい。That is, sodium ions sent from the preceding electrolytic cell through a pipe enter the inside of the electrolytic cell and the outside of the container-like diaphragm arranged in the electrolytic cell, and enter the latter stage. A connection may be made so that sodium ions sent out to the electrolytic cell via a pipe may pass through the inside of the container-like diaphragm arranged in the electrolytic cell. In short, the connection between the electrolytic cells may be made so that sodium ions in the anolyte introduced into the anode cell sequentially pass through the diaphragm arranged in each electrolytic cell and reach the cathode cell. .
【００２０】 また、図３の例のように、第（ｎ−１）
番目の電解槽４８の内側で、かつ当該電解槽４８内に配
置された容器状の隔膜５０の外側の空間と、第ｎ番目の
電解槽３６の内側で、かつ当該電解槽３６内に配置され
た容器状の隔膜３８の外側の空間とが連続して中間槽を
形成している場合には、図７のように第（ｎ−１）番目
の電解槽と第ｎ番目の電解槽とを１つの槽５２にしても
よい。Further, as in the example of FIG.
A space inside the second electrolytic cell 48 and outside the container-shaped diaphragm 50 arranged in the electrolytic cell 48, and a space inside the n-th electrolytic cell 36 and in the electrolytic cell 36. When the space outside the container-shaped diaphragm 38 forms an intermediate tank continuously, as shown in FIG. 7, the (n-1) -th electrolytic tank and the n-th electrolytic tank are connected to each other. One tank 52 may be used.
【００２１】 図４〜図６は、それぞれ上記図３と類似
の実施形態を示すが、陽極槽、陰極槽及び中間槽の配置
の仕方が異なる。すなわち、図４の例では、第１番目の
電解槽３０の内側で、かつ当該電解槽３０内に配置され
た容器状の隔膜３２の外側の空間が陽極槽３４となり、
第ｎ番目の電解槽３６の内側で、かつ当該電解槽３６内
に配置された容器状の隔膜３８の外側の空間が陰極槽４
０となる。そして、第１番目の電解槽３０内に配置され
た容器状の隔膜３２の内側から、第ｎ番目の電解槽３６
内に配置された容器状の隔膜３８の内側までが連続して
中間槽となる。FIGS. 4 to 6 each show an embodiment similar to that of FIG. 3, but differ in the arrangement of the anode, cathode and intermediate tanks. That is, in the example of FIG. 4, the space inside the first electrolytic cell 30 and outside the container-shaped diaphragm 32 arranged in the electrolytic cell 30 becomes the anode cell 34,
The space inside the n-th electrolytic cell 36 and outside the container-shaped diaphragm 38 disposed in the electrolytic cell 36 is the cathode cell 4.
It becomes 0. Then, from the inside of the container-shaped diaphragm 32 disposed in the first electrolytic cell 30, the n-th electrolytic cell 36
The space up to the inside of the container-shaped diaphragm 38 disposed inside is continuously an intermediate tank.
【００２２】 図５の例では、第１番目の電解槽３０内
に配置された容器状の隔膜３２の内側が陽極槽３４とな
り、第ｎ番目の電解槽３６内に配置された容器状の隔膜
３８の内側が陰極槽４０となる。そして、第１番目の電
解槽３０の内側で、かつ当該電解槽３０内に配置された
容器状の隔膜３２の外側の空間から、第ｎ番目の電解槽
３６の内側で、かつ当該電解槽３６内に配置された容器
状の隔膜３８の外側の空間までが連続して中間槽とな
る。In the example of FIG. 5, the inside of the container-like diaphragm 32 arranged in the first electrolytic cell 30 becomes the anode cell 34, and the container-like diaphragm arranged in the n-th electrolytic cell 36. The inside of 38 is a cathode cell 40. Then, from the space inside the first electrolytic cell 30 and outside the container-like diaphragm 32 arranged in the electrolytic cell 30, the inside of the n-th electrolytic cell 36 and the electrolytic cell 36 The space up to the space outside the container-shaped diaphragm 38 disposed inside is continuously an intermediate tank.
【００２３】 図６の例では、第１番目の電解槽３０内
に配置された容器状の隔膜３２の内側が陽極槽３４とな
り、第ｎ番目の電解槽３６の内側で、かつ当該電解槽３
６内に配置された容器状の隔膜３８の外側の空間が陰極
槽４０となる。そして、第１番目の電解槽３０の内側
で、かつ当該電解槽３０内に配置された容器状の隔膜３
２の外側の空間から、第ｎ番目の電解槽３６内に配置さ
れた容器状の隔膜３８の内側までが連続して中間槽とな
る。In the example of FIG. 6, the inside of the container-shaped diaphragm 32 arranged in the first electrolytic cell 30 is the anode cell 34, and the inside of the n-th electrolytic cell 36 and the electrolytic cell 3.
The space outside the container-like diaphragm 38 arranged in the inside 6 becomes the cathode tank 40. Then, the container-shaped diaphragm 3 placed inside the first electrolytic cell 30 and in the electrolytic cell 30
The space from the space outside 2 to the inside of the container-shaped diaphragm 38 arranged in the n-th electrolytic cell 36 continuously forms an intermediate cell.
【００２４】 図４〜図６に示す実施形態は、このよう
に陽極槽、陰極槽及び中間槽の配置の仕方を変えた以外
は、基本的に図３の実施形態と同様である。なお、上記
図３〜図６の実施形態において、各々の電解槽内に配置
される容器状の隔膜は、それぞれ単一の隔膜からなるも
のであってもよいし、寸法の異なる複数個の隔膜を重ね
合わせてなるものであってもよい。The embodiment shown in FIGS. 4 to 6 is basically the same as the embodiment of FIG. 3, except that the arrangement of the anode cell, the cathode cell, and the intermediate cell is changed. In the embodiments of FIGS. 3 to 6 described above, the container-shaped diaphragm disposed in each electrolytic cell may be a single diaphragm or a plurality of diaphragms having different dimensions. May be superimposed.
【００２５】 図８は第１発明の更に他の実施形態を示
す説明図である。この例でも、各々内部に容器状の隔膜
が配置された、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解
槽を用いるが（ｎ≧２）、各電解槽間の接続の仕方とし
て、各電解槽内に配置された容器状の隔膜からのオーバ
ーフローを順次他の電解槽で受けるように接続されてい
る。そして、この例では、最も下方に位置する第１番目
の電解槽５４の内側で、かつ当該電解槽５４内に配置さ
れた容器状の隔膜５６の外側の空間が陽極槽５８とな
り、陽極２が収容されるとともに陽極液が導入される。
また、第ｎ番目の電解槽６０内に配置された容器状の隔
膜６２の内側が陰極槽６４となり、陰極４が収容される
とともに陰極液が導入される。FIG. 8 is an explanatory view showing still another embodiment of the first invention. Also in this example, the first to n-th electrolytic cells each having a container-like diaphragm disposed therein (n ≧ 2) are used. It is connected so that the overflow from the container-shaped diaphragm arranged in the electrolytic cell is sequentially received by another electrolytic cell. In this example, the space inside the lowermost first electrolytic cell 54 and outside the container-like diaphragm 56 arranged in the electrolytic cell 54 serves as the anode cell 58, and the anode 2 serves as the anode cell 58. It is contained and anolyte is introduced.
Further, the inside of the container-shaped diaphragm 62 disposed in the n-th electrolytic cell 60 becomes a cathode cell 64, in which the cathode 4 is accommodated and the catholyte is introduced.
【００２６】 第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解
槽は、陽極槽５８に導入した陽極液中のナトリウムイオ
ンＮａ+が、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順
次透過して陰極槽６４に到達するように、下方の電解槽
内に配置された容器状の隔膜からのオーバーフローを上
方の電解槽で受けるかたちで連続的に接続される。この
ように連続的に接続された電解槽のうち、第１番目の電
解槽５４内に配置された容器状の隔膜５６の内側から、
第ｎ番目の電解槽６０の内側で、かつ当該電解槽６０内
に配置された容器状の隔膜６２の外側の空間までが連続
して中間槽となる。中間槽には上記の例と同様にナトリ
ウム化合物の溶融物が導入される。In the first to n-th electrolytic cells, sodium ions Na + in the anolyte introduced into the anode cell 58 sequentially permeate through a container-like diaphragm arranged in each electrolytic cell. In order to reach the cathode cell 64, they are continuously connected in such a manner that the overflow from the container-shaped diaphragm arranged in the lower electrolytic cell is received by the upper electrolytic cell. Of the electrolytic cells connected in this way, from the inside of the container-like diaphragm 56 arranged in the first electrolytic cell 54,
The space inside the n-th electrolytic cell 60 and up to the space outside the container-like diaphragm 62 arranged in the electrolytic cell 60 is continuously an intermediate cell. The melt of the sodium compound is introduced into the intermediate tank in the same manner as in the above example.
【００２７】 このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽５８中の陽極液からナトリウムイオンＮａ+が
隔膜５６を透過して中間槽の一部分である第１番目の電
解槽５４内に配置された容器状の隔膜５６の内側に入
る。そして、この隔膜５６からのオーバーフローとし
て、第２番目の電解槽６６内に入り、更に第２番目の電
解槽６６内に配置された容器状の隔膜６８を透過して、
この隔膜６８の内側に入る。このようにして、図中の矢
印に示すようにナトリウムイオンＮａ+は各電解槽内に
配置された隔膜を順次透過して、陰極槽６４に至る。When electrolysis is performed in such a state, first, sodium ions Na + pass through the diaphragm 56 from the anolyte in the anode tank 58 and are placed in the first electrolytic tank 54 which is a part of the intermediate tank. And enters the inside of the container-shaped diaphragm 56. Then, as an overflow from the diaphragm 56, the liquid enters the second electrolytic cell 66, and further penetrates through the container-like diaphragm 68 disposed in the second electrolytic cell 66,
The inside of the diaphragm 68 is entered. In this way, as shown by the arrows in the figure, sodium ions Na + sequentially pass through the diaphragms arranged in each electrolytic cell, and reach the cathode cell 64.
【００２８】 なお、上記図８の実施形態において、各
々の電解槽内に配置される容器状の隔膜は、それぞれ単
一の隔膜からなるものであってもよいし、寸法の異なる
複数個の隔膜を重ね合わせてなるものであってもよい。In the embodiment of FIG. 8, the container-like diaphragms arranged in each electrolytic cell may be composed of a single diaphragm, or may be a plurality of diaphragms having different dimensions. May be superimposed.
【００２９】 図９は第１発明の更に他の実施形態を示
す説明図である。この例では、各々寸法の異なる容器状
のｎ個の隔膜を重ねて電解槽内に配置する（ｎ≧２）。
そして、電解槽７０の内側で、かつ最も外側に位置する
隔膜７２の外側の空間が陽極槽７４となり、陽極２が収
容されるとともに陽極液が導入される。また、最も内側
に位置する隔膜７６の内側が陰極槽７８となり、陰極４
が収容されるとともに陰極液が導入される。更に、最も
外側に位置する隔膜７２の内側から、最も内側に位置す
る隔膜７６の外側までが連続して中間槽となる。中間槽
には上記の例と同様にナトリウム化合物の溶融物が導入
される。FIG. 9 is an explanatory view showing still another embodiment of the first invention. In this example, n container-shaped diaphragms having different dimensions are stacked and arranged in the electrolytic cell (n ≧ 2).
The space inside the electrolytic cell 70 and outside the outermost diaphragm 72 serves as an anode cell 74, in which the anode 2 is accommodated and the anolyte is introduced. Further, the inside of the innermost diaphragm 76 serves as a cathode tank 78, and the cathode 4
Is accommodated and the catholyte is introduced. Further, the intermediate tank extends from the inside of the outermost diaphragm 72 to the outside of the innermost diaphragm 76. The melt of the sodium compound is introduced into the intermediate tank in the same manner as in the above example.
【００３０】 このような状態で電気分解を行うと、ま
ず陽極槽７４中の陽極液からナトリウムイオンＮａ+が
最も外側の隔膜７２を透過して中間槽の一部分である最
も外側の隔膜７２の内側と、外側から２番目の隔膜８０
の外側との間に入る。そして、ナトリウムイオンＮａ+
は、図中の矢印に示すように隔膜を順次透過して、陰極
槽７８に至る。When electrolysis is performed in such a state, first, sodium ions Na + pass through the outermost diaphragm 72 from the anolyte in the anode bath 74 and pass through the innermost of the outermost diaphragm 72 which is a part of the intermediate bath. And the second diaphragm 80 from the outside
Between the outside of the. And sodium ion Na +
, Sequentially permeate the diaphragm as shown by the arrow in the figure, and reach the cathode tank 78.
【００３１】 図１０は、上記図９と類似の実施形態を
示すが、陽極槽及び陰極槽の配置の仕方が異なる。すな
わち、図１０の例では、図９とは逆に、最も内側に位置
する隔膜７６の内側が陽極槽７４となり、電解槽７０の
内側で、かつ最も外側に位置する隔膜７２の外側の空間
が陰極槽７８となる。そして、最も外側に位置する隔膜
７２の内側から、最も内側に位置する隔膜７６の外側ま
でが連続して中間槽となる。図１０に示す実施形態は、
このように陽極槽及び陰極槽の配置の仕方を変えた以外
は、基本的に図９の実施形態と同様である。FIG. 10 shows an embodiment similar to that of FIG. 9 described above, except that the arrangement of the anode cell and the cathode cell is different. That is, in the example of FIG. 10, the inside of the innermost diaphragm 76 is the anode cell 74, and the space outside the outermost diaphragm 72 inside the electrolytic cell 70 is opposite to that of FIG. 9. It becomes the cathode cell 78. And, from the inside of the outermost diaphragm 72 to the outer side of the innermost diaphragm 76, the intermediate tank is continuously formed. The embodiment shown in FIG.
The arrangement is basically the same as that of the embodiment of FIG. 9 except that the arrangement of the anode cell and the cathode cell is changed as described above.
【００３２】 次に、第２発明について説明する。第２
発明も上記第１発明と同様に、電気分解により放射性廃
液の処理を行うものであるが、第１発明が複数の隔膜を
用いることによって放射能濃度低減の効果を向上させる
のに対し、第２発明では、隔膜の膜厚を、処理すべき放
射性廃液の放射能濃度に対して適切な厚さとすること
で、放射能濃度低減の効果を向上させるものである。Next, the second invention will be described. Second
The invention also treats the radioactive waste liquid by electrolysis similarly to the first invention, but the first invention improves the effect of reducing the radioactivity concentration by using a plurality of diaphragms, whereas the second invention improves the effect of reducing the radioactivity concentration. In the invention, the effect of reducing the radioactivity concentration is improved by setting the thickness of the diaphragm to an appropriate thickness with respect to the radioactivity concentration of the radioactive waste liquid to be treated.
【００３３】 すなわち、処理対象となる放射性廃液の
放射能濃度を、処理後の目標となる放射能濃度（海洋放
出あるいは再利用が可能なレベルの濃度）まで低減する
のに必要な隔膜の膜厚を求め、そのような膜厚の隔膜を
用いて電気分解を行う。具体的には、この処理方法によ
る電気分解で生じた生成物の放射能濃度が１０-1Ｂｑ／
ｃｍ3以下となるように隔膜の膜厚を設定することが好
ましい。That is, the film thickness of the diaphragm required to reduce the radioactivity concentration of the radioactive waste liquid to be treated to the target radioactivity concentration after treatment (concentration at a level that can be released to the sea or reused). And electrolysis is performed using a diaphragm having such a thickness. Specifically, the radioactivity concentration of the product generated by the electrolysis according to this treatment method is 10 −1 Bq /
It is preferable to set the thickness of the diaphragm so as to be not more than cm 3 .
【００３４】 図１１は第２発明の実施形態の一例を示
す図である。この例では、電解槽８の内部が、上記のよ
うな放射性廃液の放射能濃度に対して適切な膜厚を有す
る隔膜６によって、陽極槽１２と陰極槽１０とに分けら
れている。陽極槽１２には陽極２が収容されるとともに
放射性廃液を乾燥後加熱して溶融塩とした陽極液が導入
される。また、陰極槽１０には陰極４が収容されるとと
もに陰極液として水酸化ナトリウムを含む溶融物又は溶
融金属ナトリウムが導入される。FIG. 11 is a diagram showing an example of the embodiment of the second invention. In this example, the inside of the electrolytic cell 8 is divided into an anode cell 12 and a cathode cell 10 by a diaphragm 6 having a film thickness appropriate for the radioactive concentration of the radioactive waste liquid as described above. The anode tank 12 accommodates the anode 2 and introduces an anolyte solution which is obtained by drying and heating the radioactive waste liquid to form a molten salt. A cathode 4 is accommodated in the cathode tank 10 and a molten material containing sodium hydroxide or molten metal sodium is introduced as a catholyte.
【００３５】 このような状態で電気分解を行うと、陽
極槽１２中の陽極液からナトリウムイオンＮａ+が隔膜
６を透過して陰極槽へ移動し、陰極４側に高純度で極低
放射性レベルの金属ナトリウム又は水酸化ナトリウムが
生成される。When electrolysis is performed in such a state, sodium ions Na + permeate the diaphragm 6 from the anolyte in the anode tank 12 and move to the cathode tank, and a high-purity ultra-low radioactivity level is formed on the cathode 4 side. Of sodium metal or sodium hydroxide.
【００３６】 次に、上記第１発明及び第２発明の処理
条件等についてより詳細に説明する。本発明において、
電気分解の陽極液には、放射性物質及びナトリウム化合
物を含む放射性廃液を乾燥して乾燥体とし、これを加熱
により溶融塩としたものが用いられる。一方、陰極液に
は水酸化ナトリウムを含む溶融物又は溶融金属ナトリウ
ムが用いられる。また、第１発明において中間槽に導入
する液には、ナトリウム化合物の溶融物が使用でき、こ
のナトリウム化合物としては、硝酸ナトリウム、塩化ナ
トリウム及び硫酸ナトリウムのうちから選ばれた１つ又
は２つ以上を主体とするものが好ましい。Next, the processing conditions and the like of the first invention and the second invention will be described in more detail. In the present invention,
As an anolyte for electrolysis, a radioactive waste liquid containing a radioactive substance and a sodium compound is dried to form a dried product, which is then converted into a molten salt by heating. On the other hand, a molten material containing sodium hydroxide or molten metal sodium is used as the catholyte. In the first invention, a melt of a sodium compound can be used as the liquid to be introduced into the intermediate tank. As the sodium compound, one or more selected from sodium nitrate, sodium chloride and sodium sulfate can be used. Is preferably used.
【００３７】 隔膜には、通常β−アルミナが用いられ
るが、β−アルミナの代わりにβ”−アルミナ又は
β'''−アルミナを用いてもよい。β−アルミナより、
β”−アルミナ又はβ'''−アルミナを隔膜として用い
る方がナトリウム透過性に優れており、高密度電流が流
せる。For the diaphragm, β-alumina is usually used, but β ″ -alumina or β ″ ′-alumina may be used instead of β-alumina.
The use of β ″ -alumina or β ″ ′-alumina as a diaphragm has better sodium permeability and allows a high-density current to flow.
【００３８】 本発明では、陰極液として水酸化ナトリ
ウムを含む溶融物を用いる場合、陰極液に水蒸気又は水
蒸気と酸素とを供給しながら電気分解を行う。水蒸気を
供給する場合（酸素は供給せず）には、陰極側から水蒸
気の内の過剰水素分が可燃性の水素ガスとして発生す
る。この水素ガスは、後述するように、硝酸ナトリウム
を含む放射性廃液を処理する際に陽極側に生じる窒素酸
化物ガスを接触還元するために用いることができる。水
蒸気と酸素とを供給する場合には、水蒸気に化学量論以
上の酸素を供給することにより、可燃性水素ガスの発生
を防止することができる。なお、陰極液として溶融金属
ナトリウムを用いる場合には、このような陰極液に対す
る水蒸気又は水蒸気と酸素との供給は不要である。In the present invention, when a melt containing sodium hydroxide is used as the catholyte, electrolysis is performed while supplying steam or steam and oxygen to the catholyte. When supplying steam (without supplying oxygen), excess hydrogen in the steam is generated as combustible hydrogen gas from the cathode side. This hydrogen gas can be used for catalytic reduction of nitrogen oxide gas generated on the anode side when treating a radioactive waste liquid containing sodium nitrate, as described later. When water vapor and oxygen are supplied, generation of combustible hydrogen gas can be prevented by supplying oxygen having a stoichiometry or more to the water vapor. When molten metal sodium is used as the catholyte, the supply of steam or steam and oxygen to such a catholyte is unnecessary.
【００３９】 処理の対象となる放射性廃液中のナトリ
ウム化合物は、廃液の生じた設備や処理工程によってそ
の種類が異なるが、前述のように核燃料再処理施設の再
処理工程で生じた廃液では硝酸ナトリウムが主体とな
り、原子力発電設備における冷却水浄化用イオン交換樹
脂の再生工程で生じた廃液では硫酸ナトリウムが主体と
なり、また原子力施設の焼却炉から発生した排ガス中に
含まれる塩化水素ガスを除去する工程で生じた廃液では
塩化ナトリウムが主体となる。本発明では、電気分解時
に陽極側より酸性根がガスとして発生するが、これら処
理対象となるナトリウム化合物の種類によって、発生す
るガスの種類が異なり、それらガスの種類に応じた分解
や回収が行われる。The type of the sodium compound in the radioactive waste liquid to be treated varies depending on the facility in which the waste liquid is produced and the treatment process. As described above, sodium nitrate is used in the waste liquid produced in the reprocessing process of the nuclear fuel reprocessing facility. The process of removing sodium chloride from the wastewater generated in the process of regenerating the ion-exchange resin for cooling water purification in nuclear power plants, and the process of removing hydrogen chloride gas contained in exhaust gas from incinerators at nuclear facilities In the waste liquid generated in the above, sodium chloride is mainly used. In the present invention, acidic roots are generated as gases from the anode side during electrolysis. The types of gases generated vary depending on the types of sodium compounds to be treated, and decomposition and recovery are performed according to the types of the gases. Will be
【００４０】 例えば、放射性廃液中のナトリウム化合
物が硝酸ナトリウムを主体とする場合には、電気分解時
に陽極側より窒素酸化物ガス（ＮＯx）が発生するが、
これは必要に応じ水に吸収させて硝酸として回収でき
る。また、回収する必要がない場合には、脱硝還元剤と
してアンモニアガスを用いて接触還元し、窒素と水に分
解して無害化放出することもできる。なお、上述のよう
に、陰極液として水酸化ナトリウムを含む溶融物を用
い、当該陰極液に水蒸気を供給しながら電気分解を行っ
た場合には、陰極側から水素ガスが発生するが、この水
素ガスを脱硝還元剤として、窒素酸化物ガスを窒素と水
に分解するようにしてもよい。For example, when the sodium compound in the radioactive waste liquid is mainly sodium nitrate, nitrogen oxide gas (NO x ) is generated from the anode side during electrolysis.
This can be absorbed in water as needed and recovered as nitric acid. When it is not necessary to recover the catalyst, it can be catalytically reduced using ammonia gas as a denitration reducing agent, decomposed into nitrogen and water, and detoxified and released. As described above, when a melt containing sodium hydroxide is used as the catholyte and electrolysis is performed while supplying steam to the catholyte, hydrogen gas is generated from the cathode side. The nitrogen oxide gas may be decomposed into nitrogen and water using the gas as a denitration reducing agent.
【００４１】 また、陽極側から発生した窒素酸化物ガ
スから、放射性核種を除去することが好ましい。除去す
る放射性核種としては、例えばＲｕが挙げられる。具体
的な除去方法としては、乾式にて除去処理を行う場合
は、鉄シリカ、酸化鉄等を吸着剤として吸着除去する方
法が挙げられ、湿式にて除去処理を行う場合は、窒素酸
化物ガスを洗浄し、その際に用いた洗浄液を凝縮した
後、シリカゲル等を吸着剤として吸着除去する方法が挙
げられる。It is preferable to remove radionuclides from the nitrogen oxide gas generated from the anode side. The radionuclide to be removed includes, for example, Ru. As a specific removal method, when performing the removal treatment in a dry manner, a method of adsorbing and removing iron silica, iron oxide, or the like as an adsorbent is used. And then condensing the washing liquid used at that time, followed by adsorption and removal using silica gel or the like as an adsorbent.
【００４２】 放射性廃液中のナトリウム化合物が塩化
ナトリウムを主体とする場合、及び硫酸ナトリウムを主
体とする場合には、それぞれ電気分解時に塩素ガス（Ｃ
ｌ2）、イオウ酸化物ガス（ＳＯx）が発生するが、これ
らは非放射性ガスなので、水酸化ナトリウム吸収液で除
去し、非放射性廃液として放流することができる。な
お、水酸化ナトリウム吸収液には、陰極側に生成された
水酸化ナトリウムを用いることができる。When the sodium compound in the radioactive waste liquid is mainly composed of sodium chloride and when mainly composed of sodium sulfate, chlorine gas (C
l 2 ), sulfur oxide gas (SO x ) is generated. Since these are non-radioactive gases, they can be removed with a sodium hydroxide absorbent and discharged as non-radioactive waste liquid. In addition, sodium hydroxide generated on the cathode side can be used as the sodium hydroxide absorbing solution.
【００４３】 本発明で電解隔膜に用いられるβ−アル
ミナは、その温度が約３００℃以上にならないと十分な
ナトリウムイオン透過性を発揮しないので、電気分解の
際のβ−アルミナの操作温度は３００℃以上とするのが
好ましい（β”−アルミナやβ'''−アルミナを隔膜に
用いる場合も同様である）。Since the β-alumina used for the electrolytic membrane in the present invention does not exhibit sufficient sodium ion permeability unless its temperature becomes about 300 ° C. or more, the operating temperature of β-alumina at the time of electrolysis is 300 C. or higher (the same applies when using β ″ -alumina or β ′ ″-alumina for the diaphragm).
【００４４】 放射性廃液に含まれるナトリウム化合物
が硝酸ナトリウムである場合は、硝酸ナトリウムの融点
が３０８℃で、陰極液の水酸化ナトリウムの融点が３２
８℃であるので、その融点より若干上の温度で運転を実
施することができる。しかし、放射性廃液に含まれるナ
トリウム化合物が塩化ナトリウム又は硫酸ナトリウムで
ある場合は、塩化ナトリウムの融点が８００℃、硫酸ナ
トリウムの融点が８８４℃と高いため、そのような高温
で運転するのは装置仕様、エネルギー効率の点から望ま
しくない。When the sodium compound contained in the radioactive waste liquid is sodium nitrate, the melting point of sodium nitrate is 308 ° C. and the melting point of sodium hydroxide in the catholyte is 32
Since it is 8 ° C., operation can be performed at a temperature slightly above its melting point. However, when the sodium compound contained in the radioactive waste liquid is sodium chloride or sodium sulfate, the melting point of sodium chloride is as high as 800 ° C and the melting point of sodium sulfate is as high as 884 ° C. , Is not desirable in terms of energy efficiency.
【００４５】 したがって、この場合には塩化亜鉛（Ｚ
ｎＣｌ2、融点３１３℃）等のナトリウム以外の低融点
共融化合物を添加して、溶融塩（陽極液）の融点を下
げ、比較的低温で電解が行えるようにするのが望まし
い。なお、第１発明において、中間槽に導入する液とし
て塩化ナトリウムや硫酸ナトリウムを用いる場合には、
同様の理由から、この中間槽の液にもナトリウム以外の
低融点共有化合物を添加することが好ましい。Therefore, in this case, zinc chloride (Z
It is desirable to add a low melting point eutectic compound other than sodium, such as nCl 2 and a melting point of 313 ° C., to lower the melting point of the molten salt (anolyte) so that electrolysis can be performed at a relatively low temperature. In the first invention, when sodium chloride or sodium sulfate is used as the liquid to be introduced into the intermediate tank,
For the same reason, it is preferable to add a low-melting-point shared compound other than sodium to the liquid in the intermediate tank.
【００４６】 また、電気分解時に反応性の激しい金属
ナトリウムが生成されないようにしたい場合には、電圧
を制御することが好ましい。金属ナトリウムの生成に必
要な電圧（約３〜５Ｖ：β−アルミナの特性により決ま
る）は、水酸化ナトリウムの生成に必要な電圧よりも電
気化学論的に約１Ｖ高いので、陽極、陰極間の端子電圧
を水酸化ナトリウムの生成可能電圧以上で金属ナトリウ
ムの生成可能電圧未満に制御することにより、金属ナト
リウムの生成を防止できる。In order to prevent the generation of highly reactive metallic sodium during electrolysis, it is preferable to control the voltage. The voltage required for the production of sodium metal (about 3 to 5 V: determined by the characteristics of β-alumina) is about 1 V electrochemically higher than the voltage required for the production of sodium hydroxide. By controlling the terminal voltage to be equal to or higher than the voltage at which sodium hydroxide can be generated and lower than the voltage at which metal sodium can be generated, the generation of metal sodium can be prevented.
【００４７】 電極の材質は、一般的には陽極に黒鉛、
陰極にニッケルが用いられるが、放射性廃液に硝酸ナト
リウムが含まれる場合には黒鉛が腐食されるので、両電
極ともニッケル又はニッケル合金を用いることが好まし
い。The material of the electrode is generally graphite on the anode,
Nickel is used for the cathode, but when the radioactive waste liquid contains sodium nitrate, graphite is corroded. Therefore, it is preferable to use nickel or a nickel alloy for both electrodes.
【００４８】 また、本発明においては、溶融塩を電気
分解する前に、放射性廃液又はその溶融塩から、β−ア
ルミナ等の隔膜内でナトリウムイオンの伝導を阻害する
元素を除去しておくことが好ましい。ナトリウムイオン
の伝導を阻害する元素とは、ナトリウムに似たイオン半
径やイオン電荷を有する元素のことで、代表的なものと
してはＣａ2+、Ｐｄ2+、Ａｇ+、Ｋ+、Ｂａ2+が挙げられ
る。これらの元素はβ−アルミナ等の隔膜内部に浸入し
やすく隔膜を劣化させるので、必要に応じ電気分解の前
段で除去しておくことが望まれる。Further, in the present invention, before electrolyzing the molten salt, an element such as β-alumina, which inhibits the conduction of sodium ions in the diaphragm, may be removed from the radioactive waste liquid or the molten salt. preferable. An element that inhibits sodium ion conduction is an element having an ionic radius and ionic charge similar to sodium, and is typically Ca 2+ , Pd 2+ , Ag + , K + , Ba 2+. Is mentioned. Since these elements easily penetrate into the inside of the membrane such as β-alumina and deteriorate the membrane, it is desirable to remove them before the electrolysis as necessary.
【００４９】 除去の方法としては、放射性廃液から除
去する場合は、共沈・ろ過、イオン交換、吸着法などが
挙げられ、溶融塩から除去する場合は、吸着法などが挙
げられる。前記元素を溶融塩から吸着法により除去する
場合に用いる吸着剤としては、β−アルミナ、ゼオライ
ト、モレキュラーシーブ等の無機吸着剤が好適に使用で
きる。これら吸着剤の使用形態は、粉末添加でもよい
し、充填層を形成してそれを溶融塩が通過するようにし
てもよい。Examples of the removal method include coprecipitation / filtration, ion exchange, and adsorption method when removing from radioactive liquid waste, and adsorption method and the like when removing from molten salt. As the adsorbent used for removing the element from the molten salt by an adsorption method, inorganic adsorbents such as β-alumina, zeolite, and molecular sieve can be suitably used. The form of use of these adsorbents may be powder addition, or a packed layer may be formed so that the molten salt passes through it.
【００５０】 更に又、本発明においては、溶融塩を電
気分解する前に、放射性廃液又はその溶融塩から放射性
核種を除去しておくことが好ましい。また、第１発明で
は、中間槽にて、溶融塩から放射性核種を除去すること
も可能である。除去の方法としては、放射性廃液から除
去する場合は、共沈・ろ過、イオン交換、吸着法等が挙
げられ、溶融塩から除去する場合は、β−アルミナ、ゼ
オライト、モレキュラーシーブ等の無機吸着剤を用いた
吸着法が挙げられる。Further, in the present invention, it is preferable to remove radioactive nuclides from the radioactive waste liquid or its molten salt before electrolyzing the molten salt. In the first invention, it is also possible to remove radionuclides from the molten salt in the intermediate tank. Examples of the method of removal include coprecipitation / filtration, ion exchange, and adsorption methods when removing from radioactive waste liquid, and inorganic adsorbents such as β-alumina, zeolite, and molecular sieve when removing from molten salts. Is used.
【００５１】 また、前述のように、本発明において
は、放射性廃液を乾燥して乾燥体とし、これを加熱によ
り溶融塩としたものを陽極液として電気分解に供する
が、処理対象となる放射性廃液が、核燃料再処理施設の
再処理工程から発生した硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ3）
を主体とするものである場合は、この放射性廃液を乾燥
して乾燥体とする前に、放射性廃液中に含まれる放射性
よう素とスラッジを除去しておくことが好ましい。すな
わち、このような放射性廃液は、スラッジを比較的多く
含むとともに、電気分解時にガスとして揮発する可能性
がある放射性よう素を含んでいるため、これらを予め除
去しておくことが望まれる。Further, as described above, in the present invention, the radioactive waste liquid is dried to form a dried body, which is converted into a molten salt by heating and subjected to electrolysis as an anolyte. Is sodium nitrate (NaNO 3 ) generated from the reprocessing process of the nuclear fuel reprocessing facility
When the radioactive waste liquid is mainly used, it is preferable to remove radioactive iodine and sludge contained in the radioactive waste liquid before drying the radioactive waste liquid into a dried product. That is, such a radioactive waste liquid contains a relatively large amount of sludge and also contains radioactive iodine which may be volatilized as a gas during electrolysis. Therefore, it is desirable to remove these in advance.
【００５２】 具体的な、除去の方法としては、まず、
放射性廃液を硝酸（ＨＮＯ3）等の酸を用いて中性に
し、これに亜硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ3）等の還元剤
を加えて放射性廃液中のよう素をよう素イオン（Ｉ-）
の形態に変え、次いで、硝酸銀（ＡｇＮＯ3）等の銀塩
を添加して、よう化銀（ＡｇＩ）の沈澱を形成させた
後、ろ過して前記沈澱をスラッジとともに除去するとい
う方法が挙げられる。なお、ろ過には、セラミック製の
限外ろ過膜又は中空糸膜を用いるのが好ましい。As a specific removal method, first,
The radioactive waste liquid is neutralized with an acid such as nitric acid (HNO 3 ), and a reducing agent such as sodium sulfite (Na 2 SO 3 ) is added thereto to convert iodine in the radioactive waste liquid into iodine ions (I − ).
And then adding a silver salt such as silver nitrate (AgNO 3 ) to form a precipitate of silver iodide (AgI), followed by filtration to remove the precipitate together with sludge. . In addition, it is preferable to use a ceramic ultrafiltration membrane or a hollow fiber membrane for filtration.
【００５３】[0053]
【実施例】 以下、本発明を実施例に基づいて説明する
が、本発明はこれらの実施例に限定されるものではな
い。EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described based on examples, but the present invention is not limited to these examples.
【００５４】〔実施例１〕図１２に示す装置を用いて以
下のように電気分解を行い、生成物（ＮａＯＨ）純度と
除染係数（ＤＦ：Decontamination factor）を調べた。
図中、２は陽極、４は陰極でいずれもニッケル合金から
なるものである。２０と２２はβ−アルミナからなる容
器状の隔膜で、これら２つの隔膜２０と２２によって電
解槽８内が陽極槽２４と陰極槽２６と中間槽２８とに分
けられている。すなわち、陽極２が収容された容器状の
隔膜２０の内側が陽極槽２４であり、陰極４が収容され
た容器状の隔膜２２の内側が陰極槽２６であり、また、
電解槽８の内側で、かつ前記２つの隔膜２０と２２の外
側の空間が中間槽２８である。なお、隔膜２０、２２の
膜厚はいずれも１．２ｍｍとした。１４は電解槽内を所
定温度に加熱するためのヒーターである。Example 1 The electrolysis was carried out as follows using the apparatus shown in FIG. 12, and the purity of the product (NaOH) and the decontamination factor (DF) were examined.
In the drawing, reference numeral 2 denotes an anode, and 4 denotes a cathode, both of which are made of a nickel alloy. Reference numerals 20 and 22 denote container-shaped diaphragms made of β-alumina. The inside of the electrolytic cell 8 is divided into an anode cell 24, a cathode cell 26, and an intermediate cell 28 by these two films 20 and 22. That is, the inside of the container-like diaphragm 20 containing the anode 2 is an anode tank 24, the inside of the container-like diaphragm 22 containing the cathode 4 is a cathode tank 26,
The space inside the electrolytic cell 8 and outside the two diaphragms 20 and 22 is an intermediate cell 28. The thickness of each of the diaphragms 20 and 22 was 1.2 mm. Reference numeral 14 denotes a heater for heating the inside of the electrolytic cell to a predetermined temperature.
【００５５】 この装置において、陽極槽２４に放射性
コバルト-６０を含むＮａＮＯ3、中間槽２８にＮａＮＯ
3（放射性コバルト-６０は含まず）、陰極槽２６にＮａ
ＯＨを導入し、３３０℃の温度で溶融状態に保った後、
陰極槽２６にアルミナ管１６を通じて水蒸気を含んだ酸
素ガスを供給しながら、両電極２、４間に３．４Ｖの直
流電流を加えた結果、隔膜２０と２２には０．５Ａ／ｃ
ｍ2の密度の電流が流れた。この電気分解により、陰極
側にはＮａＯＨが生成し、Ｈ2ガスの発生は認められな
かった。陽極側には窒素酸化物ガスと酸素ガスの発生が
認められた。生成ＮａＯＨから求めた生成物純度（Ｎａ
ＯＨ純度）は９９．０％以上であった。また、陽極槽２
４に導入したＮａＮＯ3に含まれていた放射性物質コバ
ルト-６０濃度を陰極側に生成したＮａＯＨ中の放射性
物質コバルト-６０の濃度で除した除染係数は１×１０8
以上であり、放射能濃度は海洋放出可能なレベルまで低
減していることがわかった。In this apparatus, the anode tank 24 contains NaNO 3 containing radioactive cobalt-60, and the intermediate tank 28 contains NaNO 3 .
3 (not including radioactive cobalt-60)
After introducing OH and keeping it in a molten state at a temperature of 330 ° C,
As a result of applying a DC current of 3.4 V between the electrodes 2 and 4 while supplying oxygen gas containing water vapor to the cathode chamber 26 through the alumina tube 16, 0.5 A / c was applied to the diaphragms 20 and 22.
A current with a density of m 2 flowed. By this electrolysis, NaOH was generated on the cathode side, and generation of H 2 gas was not recognized. Generation of nitrogen oxide gas and oxygen gas was observed on the anode side. The product purity (Na
OH purity) was 99.0% or more. In addition, anode tank 2
The decontamination coefficient obtained by dividing the concentration of the radioactive substance cobalt-60 contained in the NaNO 3 introduced in No. 4 by the concentration of the radioactive substance cobalt-60 in the NaOH formed on the cathode side was 1 × 10 8.
As described above, it was found that the radioactivity concentration was reduced to a level that could be released to the sea.
【００５６】〔実施例２〕図１３に示す装置を用いて以
下のように電気分解を行い、生成物（ＮａＯＨ）純度と
除染係数を調べた。図中、２は陽極、４は陰極でいずれ
もニッケル合金からなるものである。６はβ−アルミナ
からなる隔膜で、この隔膜６によって電解槽８内が陽極
側の陽極槽１２と陰極側の陰極槽１０とに分けられてい
る。なお、隔膜６の膜厚は３ｍｍとした。１４は電解槽
内を所定温度に加熱するためのヒーターである。Example 2 Using the apparatus shown in FIG. 13, electrolysis was performed as follows, and the purity of the product (NaOH) and the decontamination coefficient were examined. In the drawing, reference numeral 2 denotes an anode, and 4 denotes a cathode, both of which are made of a nickel alloy. Reference numeral 6 denotes a diaphragm made of β-alumina. The diaphragm 6 divides the inside of the electrolytic cell 8 into an anode cell 12 on the anode side and a cathode cell 10 on the cathode side. The thickness of the diaphragm 6 was 3 mm. Reference numeral 14 denotes a heater for heating the inside of the electrolytic cell to a predetermined temperature.
【００５７】 この装置において、陽極槽１２に放射性
コバルト-６０を含むＮａＮＯ3、陰極槽１０にＮａＯＨ
を導入し、３３０℃の温度で溶融状態に保った後、陰極
槽１０にアルミナ管１６を通じて水蒸気を含んだ酸素ガ
スを供給しながら、両電極２、４間に３．４Ｖの直流電
流を加えた結果、隔膜６には０．５Ａ／ｃｍ2の密度の
電流が流れた。この電気分解により、陰極側にはＮａＯ
Ｈが生成し、Ｈ2ガスの発生は認められなかった。陽極
側には窒素酸化物ガスと酸素ガスの発生が認められた。
生成物純度（ＮａＯＨ純度）は９９．０％以上で、ま
た、放射性物質コバルト-６０の除染係数は１×１０8以
上であり、放射能濃度は海洋放出可能なレベルまで低減
していることがわかった。In this apparatus, the anode tank 12 contains NaNO 3 containing radioactive cobalt-60, and the cathode tank 10 contains NaOH.
After maintaining the molten state at a temperature of 330 ° C., a 3.4 V DC current is applied between the two electrodes 2 and 4 while supplying oxygen gas containing water vapor to the cathode vessel 10 through the alumina tube 16. As a result, a current having a density of 0.5 A / cm 2 flowed through the diaphragm 6. By this electrolysis, NaO was placed on the cathode side.
H was generated, and generation of H 2 gas was not recognized. Generation of nitrogen oxide gas and oxygen gas was observed on the anode side.
The product purity (NaOH purity) is 99.0% or more, the decontamination coefficient of the radioactive substance cobalt-60 is 1 × 10 8 or more, and the radioactivity concentration is reduced to a level that can be released to the ocean. I understood.
【００５８】[0058]
【発明の効果】 以上説明したように、本発明の放射性
廃液の処理方法によれば、従来の電気分解による処理方
法では放射能濃度を十分に低減することが困難な放射能
濃度が高い放射性廃液であっても、海洋放出あるいは再
利用が可能なレベルまで、処理により生じる生成物の放
射能濃度を低減することができる。As described above, according to the method for treating a radioactive waste liquid of the present invention, it is difficult to sufficiently reduce the radioactive concentration by a conventional treatment method using electrolysis. Even so, it is possible to reduce the radioactive concentration of the products produced by the treatment to a level that can be released or recycled.
【図１】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 1 is an explanatory diagram showing an example of an embodiment of the first invention.
【図２】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 2 is an explanatory diagram showing an example of an embodiment of the first invention.
【図３】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 3 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the first invention.
【図４】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 4 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the first invention.
【図５】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 5 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the first invention.
【図６】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 6 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the first invention.
【図７】 図３の実施形態において、第（ｎ−１）番目
の電解槽と第ｎ番目の電解槽とを１つにした例を示す説
明図であるFIG. 7 is an explanatory diagram showing an example in which the (n−1) -th electrolytic cell and the n-th electrolytic cell are integrated into one in the embodiment of FIG. 3;
【図８】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 8 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the first invention.
【図９】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図であ
る。FIG. 9 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the first invention.
【図１０】 第１発明の実施形態の一例を示す説明図で
ある。FIG. 10 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the first invention.
【図１１】 第２発明の実施形態の一例を示す説明図で
ある。FIG. 11 is an explanatory diagram showing an example of the embodiment of the second invention.
【図１２】 実施例１で用いた装置の概要を示す図であ
る。FIG. 12 is a diagram showing an outline of an apparatus used in Example 1.
【図１３】 実施例２で用いた装置の概要を示す図であ
る。FIG. 13 is a diagram showing an outline of an apparatus used in Example 2.
２…陽極、４…陰極、６…隔膜、８…電解槽、１０…陰
極槽、１２…陽極槽、１４…ヒーター、１６…アルミナ
管、２０…隔膜、２２…隔膜、２４…陽極槽、２６…陰
極槽、２８…中間槽。2 ... Anode, 4 ... Cathode, 6 ... Diaphragm, 8 ... Electrolyzer, 10 ... Cathode, 12 ... Anode, 14 ... Heater, 16 ... Alumina tube, 20 ... Diaphragm, 22 ... Diaphragm, 24 ... Anode bath, 26 ... Cathode cell, 28 ... Intermediate cell.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 柳瀬 哲也 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日 本碍子株式会社内 (72)発明者 森 仁志 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日 本碍子株式会社内 (72)発明者 福本 雅弘 茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動 力炉・核燃料開発事業団 東海事業所内 (72)発明者 飯島 和毅 茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動 力炉・核燃料開発事業団 東海事業所内 (72)発明者 小林 師 茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動 力炉・核燃料開発事業団 東海事業所内 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of the front page (72) Inventor Tetsuya Yanase 2-56, Suda-cho, Mizuho-ku, Nagoya-shi, Aichi Prefecture Inside Nihon Insulators Co., Ltd. (72) Inventor Hitoshi Mori 2-56, Suda-cho, Mizuho-ku, Nagoya-shi, Aichi Prefecture No. Japan Insulators Co., Ltd. (72) Inventor Masahiro Fukumoto 4-3, Muramatsu, Oji, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki Prefecture Within the Tokai Works of the Power Reactor and Nuclear Fuel Development Corporation (72) Inventor Kazuki Iijima Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki Prefecture No.4, Muramatsu 33, Tokai Works, Power Reactor and Nuclear Fuel Development Corp. (72) Inventor: Satoshi Kobayashi, No.33, Muramatsu, Reactor and Nuclear Fuel Development Corp., Tokai Works, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki Pref.
Claims (64)
放射性廃液を乾燥して乾燥体とした後、該乾燥体を加熱
により溶融塩としてこれを陽極液とし、ナトリウムイオ
ン導電性のβ−アルミナを隔膜として電気分解する放射
性廃液の処理方法であって、複数の隔膜を多段に設け、
これら多段に設けられた隔膜により、陽極槽と陰極槽と
の間に中間槽を形成して電気分解することを特徴とする
放射性廃液の処理方法。1. A radioactive waste liquid containing a radioactive substance and a sodium compound is dried to form a dried body, and then the dried body is heated to form a molten salt, which is used as an anolyte, and sodium ion conductive β-alumina is used as a diaphragm. A method for treating radioactive waste liquid to be electrolyzed, wherein a plurality of diaphragms are provided in multiple stages,
A method for treating a radioactive liquid waste, comprising forming an intermediate tank between an anode tank and a cathode tank by means of these multi-staged diaphragms and performing electrolysis.
隔膜と、陰極が収容された容器状の隔膜とをそれぞれ１
つ以上配置し、陽極が収容された容器状の隔膜の内側を
陽極槽とし、陰極が収容された容器状の隔膜の内側を陰
極槽とし、電解槽の内側で、かつ前記２種類の隔膜の外
側の空間を中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処
理方法。2. A container-like diaphragm accommodating an anode and a container-like diaphragm accommodating a cathode are respectively provided in an electrolytic cell.
Two or more are disposed, the inside of the container-like diaphragm containing the anode is used as the anode tank, the inside of the container-like diaphragm containing the cathode is used as the cathode tank, inside the electrolytic cell, and the two kinds of diaphragms are used. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein the outer space is an intermediate tank.
隔膜と、陰極が収容された容器状の隔膜とを交互に配置
した請求項２記載の放射性廃液の処理方法。3. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 2, wherein a container-like diaphragm accommodating the anode and a container-like diaphragm accommodating the cathode are alternately arranged in the electrolytic cell.
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に
配置された容器状の隔膜の外側の空間を陽極槽とし、第
ｎ番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の内側を陰
極槽とし、前記陽極槽に導入した陽極液中のナトリウム
イオンが、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順次
透過して前記陰極槽に到達するように、第１番目から第
ｎ番目までのｎ個の電解槽を連続的に接続し、前記陽極
槽と陰極槽との間に形成された、第１番目の電解槽内に
配置された容器状の隔膜の内側から、第ｎ番目の電解槽
の内側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜
の外側の空間までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。4. A container-shaped septum is disposed inside each of them.
The first to n-th electrolytic cells are used (n ≧
2) A container-like diaphragm disposed in the n-th electrolytic cell, wherein the space inside the first electrolytic cell and outside the container-like diaphragm disposed in the electrolytic cell is an anode cell. The inside of the first is a cathode tank, the first so that sodium ions in the anolyte introduced into the anode tank sequentially pass through the container-shaped diaphragm arranged in each electrolytic tank and reach the cathode tank. To the n-th electrolytic cell are continuously connected, and from the inside of the container-shaped diaphragm arranged in the first electrolytic cell, formed between the anode cell and the cathode cell. 2. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein an intermediate tank is provided inside the n-th electrolytic cell and up to a space outside a container-shaped diaphragm disposed in the electrolytic cell.
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に
配置された容器状の隔膜の外側の空間を陽極槽とし、第
ｎ番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に配置され
た容器状の隔膜の外側の空間を陰極槽とし、前記陽極槽
に導入した陽極液中のナトリウムイオンが、各電解槽内
に配置された容器状の隔膜を順次透過して前記陰極槽に
到達するように、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電
解槽を連続的に接続し、前記陽極槽と陰極槽との間に形
成された、第１番目の電解槽内に配置された容器状の隔
膜の内側から、第ｎ番目の電解槽内に配置された容器状
の隔膜の内側までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。5. A container-shaped septum is disposed inside each of them.
The first to n-th electrolytic cells are used (n ≧
2) The space inside the first electrolytic cell and outside the container-shaped diaphragm arranged in the electrolytic cell is defined as an anode cell, and inside the n-th electrolytic cell and inside the electrolytic cell. The space outside the container-shaped diaphragm arranged in the cathode bath is used as a cathode bath, and sodium ions in the anolyte introduced into the anode bath are sequentially transmitted through the container-shaped diaphragm arranged in each electrolytic bath to form the cathode. The first to n-th electrolytic cells are continuously connected to reach the cell, and the first electrolytic cell is formed between the anode cell and the cathode cell. 2. The radioactive waste liquid treatment method according to claim 1, wherein an intermediate tank extends from the inside of the disposed container-shaped diaphragm to the inside of the container-shaped diaphragm disposed in the n-th electrolytic cell.
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の
内側を陽極槽とし、第ｎ番目の電解槽内に配置された容
器状の隔膜の内側を陰極槽とし、前記陽極槽に導入した
陽極液中のナトリウムイオンが、各電解槽内に配置され
た容器状の隔膜を順次透過して前記陰極槽に到達するよ
うに、第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を連続
的に接続し、前記陽極槽と陰極槽との間に形成された、
第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に配置さ
れた容器状の隔膜の外側の空間から、第ｎ番目の電解槽
の内側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜
の外側の空間までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。6. A container-shaped septum is disposed inside each of them.
The first to n-th electrolytic cells are used (n ≧
2) the inside of the container-like diaphragm arranged in the first electrolytic cell as an anode tank, and the inside of the container-like diaphragm arranged in the n-th electrolytic cell as a cathode tank; The first to n-th electrolyzed sodium ions in the anolyte introduced into the electrolytic cell are sequentially transmitted through the container-shaped diaphragm arranged in each electrolytic cell to reach the cathode cell. Connecting the cells continuously, formed between the anode cell and the cathode cell,
From the space inside the first electrolytic cell and outside the container-like diaphragm arranged in the electrolytic cell, the container shape inside the n-th electrolytic cell and disposed in the electrolytic cell 2. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein an intermediate tank is provided up to a space outside the diaphragm.
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の
内側を陽極槽とし、第ｎ番目の電解槽の内側で、かつ当
該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外側の空間を陰
極槽とし、前記陽極槽に導入した陽極液中のナトリウム
イオンが、各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順次
透過して前記陰極槽に到達するように、第１番目から第
ｎ番目までのｎ個の電解槽を連続的に接続し、前記陽極
槽と陰極槽との間に形成された、第１番目の電解槽の内
側で、かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外
側の空間から、第ｎ番目の電解槽内に配置された容器状
の隔膜の内側までを中間槽とした請求項１記載の放射性
廃液の処理方法。7. A container-shaped septum is disposed inside each of them.
The first to n-th electrolytic cells are used (n ≧
2), the inside of the container-like diaphragm arranged in the first electrolytic cell is used as an anode cell, and the inside of the n-th electrolytic cell and outside of the container-like diaphragm arranged in the electrolytic cell. The first space is used as a cathode vessel, and the first ion is introduced so that sodium ions in the anolyte introduced into the anode vessel sequentially pass through the container-like diaphragms arranged in the respective electrolytic vessels and reach the cathode vessel. To the n-th electrolytic cell are continuously connected, and are arranged inside and within the first electrolytic cell formed between the anode cell and the cathode cell. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein an intermediate tank extends from a space outside the container-like diaphragm to the inside of the container-like diaphragm arranged in the n-th electrolytic cell.
第１番目から第ｎ番目までのｎ個の電解槽を用い（ｎ≧
２）、第１番目の電解槽の内側で、かつ当該電解槽内に
配置された容器状の隔膜の外側の空間を陽極槽とし、第
ｎ番目の電解槽内に配置された容器状の隔膜の内側を陰
極槽とし、各電解槽内に配置された容器状の隔膜からの
オーバーフローを順次他の電解槽で受けるようにして、
前記陽極槽に導入した陽極液中のナトリウムイオンが、
各電解槽内に配置された容器状の隔膜を順次透過して前
記陰極槽に到達するように、第１番目から第ｎ番目まで
のｎ個の電解槽を連続的に接続し、前記陽極槽と陰極槽
との間に形成された、第１番目の電解槽内に配置された
容器状の隔膜の内側から、第ｎ番目の電解槽の内側で、
かつ当該電解槽内に配置された容器状の隔膜の外側の空
間までを中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。8. A container-shaped septum is disposed inside each of the containers.
The first to n-th electrolytic cells are used (n ≧
2) A container-like diaphragm disposed in the n-th electrolytic cell, wherein the space inside the first electrolytic cell and outside the container-like diaphragm disposed in the electrolytic cell is an anode cell. The inside of the as a cathode cell, so as to receive overflow from the container-shaped diaphragm arranged in each electrolytic cell in another electrolytic cell sequentially,
Sodium ions in the anolyte introduced into the anode tank,
The first to n-th electrolyzers are connected continuously so as to sequentially pass through the container-like diaphragm arranged in each electrolyzer and reach the above-mentioned anode cell, and the above-mentioned anode cell From the inside of the container-like diaphragm arranged in the first electrolytic cell, formed between the first electrolytic cell and the inside of the n-th electrolytic cell,
2. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein an intermediate tank is provided up to a space outside the container-like diaphragm disposed in the electrolytic cell.
重ねて電解槽内に配置し（ｎ≧２）、電解槽の内側で、
かつ最も外側に位置する隔膜の外側の空間を陽極槽と
し、最も内側に位置する隔膜の内側を陰極槽とし、前記
陽極槽と陰極槽との間に形成された、最も外側に位置す
る隔膜の内側から、最も内側に位置する隔膜の外側まで
を中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処理方法。9. A container-shaped n membranes having different dimensions are stacked and arranged in an electrolytic cell (n ≧ 2), and inside the electrolytic cell,
And the outer space of the outermost diaphragm is an anode cell, the inside of the innermost diaphragm is a cathode cell, and the outermost diaphragm formed between the anode cell and the cathode cell, 2. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein an intermediate tank extends from the inside to the outside of the innermost diaphragm.
を重ねて電解槽内に配置し（ｎ≧２）、最も内側に位置
する隔膜の内側を陽極槽とし、電解槽の内側で、かつ最
も外側に位置する隔膜の外側の空間を陰極槽とし、前記
陽極槽と陰極槽との間に形成された、最も外側に位置す
る隔膜の内側から、最も内側に位置する隔膜の外側まで
を中間槽とした請求項１記載の放射性廃液の処理方法。10. An n-cell membrane having a container shape having different dimensions is placed in an electrolytic cell in a superposed manner (n ≧ 2), the inside of the innermost diaphragm is defined as an anode cell, and the inside of the electrolytic cell is defined as: And the space outside the outermost membrane is a cathode vessel, and formed between the anode vessel and the cathode vessel, from the inside of the outermost membrane to the outside of the innermost membrane. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1, wherein the method is an intermediate tank.
ムを用いる請求項１記載の放射性廃液の処理方法。11. The method according to claim 1, wherein metallic sodium is used as a catholyte for electrolysis.
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気を供給し
ながら電気分解を行う請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。12. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein a melt containing sodium hydroxide is used as the catholyte for electrolysis, and the electrolysis is performed while supplying steam to the catholyte.
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気と酸素を
供給しながら電気分解を行う請求項１記載の放射性廃液
の処理方法。13. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein a melt containing sodium hydroxide is used as a catholyte for electrolysis, and electrolysis is performed while supplying steam and oxygen to the catholyte.
ム、塩化ナトリウム及び硫酸ナトリウムのうちから選ば
れた１つ又は２つ以上を主体とする請求項１記載の放射
性廃液の処理方法。14. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein the sodium compound is mainly one or more selected from sodium nitrate, sodium chloride and sodium sulfate.
化合物を添加する請求項１記載の放射性廃液の処理方
法。15. The method according to claim 1, wherein a low-melting eutectic compound other than sodium is added to the anolyte.
用いる請求項１記載の放射性廃液の処理方法。16. The method according to claim 1, wherein a sodium compound is used as the liquid in the intermediate tank.
合物が、硝酸ナトリウム、塩化ナトリウム及び硫酸ナト
リウムのうちから選ばれた１つ又は２つ以上を主体とす
る請求項１６記載の放射性廃液の処理方法。17. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 16, wherein the sodium compound used as the liquid in the intermediate tank is mainly one or more selected from sodium nitrate, sodium chloride and sodium sulfate.
共融化合物を添加する請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。18. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1, wherein a low-melting eutectic compound other than sodium is added to the liquid in the intermediate tank.
度を３００℃以上とする請求項１記載の放射性廃液の処
理方法。19. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1, wherein the operating temperature of the β-alumina during the electrolysis is 300 ° C. or higher.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）
を、水に吸収させて硝酸として回収する請求項１記載の
放射性廃液の処理方法。20. Nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side, wherein the sodium compound contains sodium nitrate
2. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1, wherein the water is absorbed into water and recovered as nitric acid.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）
を、アンモニアを用いて接触還元し、窒素と水に分解す
る請求項１記載の放射性廃液の処理方法。21. Nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side, wherein the sodium compound contains sodium nitrate
2. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein the wastewater is catalytically reduced using ammonia to decompose it into nitrogen and water.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）
を、陰極液に水蒸気を供給しながら電気分解することに
より陰極側から発生する水素ガスを用いて接触還元し、
窒素と水に分解する請求項１記載の放射性廃液の処理方
法。22. Nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side, wherein the sodium compound contains sodium nitrate
Is subjected to catalytic reduction using hydrogen gas generated from the cathode side by electrolysis while supplying steam to the catholyte,
The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1, wherein the radioactive liquid waste is decomposed into nitrogen and water.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）か
ら、吸着剤にて放射性核種を除去する請求項１記載の放
射性廃液の処理方法。23. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein the sodium compound contains sodium nitrate, and the radionuclide is removed from the nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side with an adsorbent.
ナ又はβ'''−アルミナを隔膜として用いる請求項１記
載の放射性廃液の処理方法。24. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1, wherein β ″ -alumina or β ″ ′-alumina is used as a diaphragm instead of β-alumina.
液又はその溶融塩から、隔膜内でナトリウムイオンの伝
導を阻害する元素を除去する請求項１記載の放射性廃液
の処理方法。25. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein, before electrolyzing the molten salt, an element that inhibits sodium ion conduction in the diaphragm is removed from the radioactive waste liquid or the molten salt thereof.
る、隔膜内でナトリウムイオンの伝導を阻害する元素
が、Ｃａ2+、Ｐｄ2+、Ａｇ+、Ｋ+、Ｂａ2+である請求項
２５記載の放射性廃液の処理方法。26. The element which inhibits sodium ion conduction in the diaphragm, which is removed from the radioactive waste liquid or its molten salt, is Ca 2+ , Pd 2+ , Ag + , K + , Ba 2+. A method for treating a radioactive waste liquid as described in the above.
イオンの伝導を阻害する元素を、共沈・ろ過、イオン交
換又は吸着法により除去する請求項２５記載の放射性廃
液の処理方法。27. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 25, wherein an element that inhibits sodium ion conduction in the diaphragm is removed from the radioactive waste liquid by coprecipitation / filtration, ion exchange, or adsorption.
ンの伝導を阻害する元素を、吸着法により除去する請求
項２５記載の放射性廃液の処理方法。28. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 25, wherein an element that inhibits sodium ion conduction in the diaphragm is removed from the molten salt by an adsorption method.
ルミナ、ゼオライト又はモレキュラーシーブを使用する
請求項２８記載の放射性廃液の処理方法。29. The method according to claim 28, wherein β-alumina, zeolite, or molecular sieve is used as the adsorbent for the adsorption method.
液又はその溶融塩から放射性核種を除去する請求項１記
載の放射性廃液の処理方法。30. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein a radionuclide is removed from the radioactive waste liquid or the molten salt before electrolyzing the molten salt.
除去する請求項１記載の放射性廃液の処理方法。31. The method according to claim 1, wherein the radioactive nuclide is removed from the molten salt in the intermediate tank.
ニッケル合金を用いる請求項１記載の放射性廃液の処理
方法。32. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein nickel or a nickel alloy is used for both the anode and the cathode.
含み、陽極側から発生する塩素ガス（Ｃｌ2）を、水酸
化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液として放流
する請求項１記載の放射性廃液の処理方法。33. The treatment of a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein the sodium compound contains sodium chloride, and chlorine gas (Cl 2 ) generated from the anode side is removed by a sodium hydroxide absorbent and discharged as a non-radioactive waste liquid. Method.
含み、陽極側から発生するイオウ酸化物ガス（ＳＯx）
を、水酸化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液と
して放流する請求項１記載の放射性廃液の処理方法。34. A sodium oxide containing sodium sulfate, and sulfur oxide gas (SO x ) generated from the anode side.
2. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein the wastewater is removed with a sodium hydroxide absorbing solution and discharged as a non-radioactive waste liquid.
生成した水酸化ナトリウムを用いる請求項３３又は３４
に記載の放射性廃液の処理方法。35. The sodium hydroxide absorption liquid, wherein sodium hydroxide generated on the cathode side is used.
The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1.
処理工程から発生した硝酸ナトリウムを主体とするもの
である場合において、当該放射性廃液を乾燥して乾燥体
とする前に、当該放射性廃液中に含まれる放射性よう素
とスラッジを除去しておくようにした請求項１記載の放
射性廃液の処理方法。36. In the case where the radioactive waste liquid is mainly composed of sodium nitrate generated from the reprocessing step of the nuclear fuel reprocessing facility, the radioactive waste liquid is dried before being dried to form a dried body. 2. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 1, wherein radioactive iodine and sludge contained in the wastewater are removed.
とスラッジを除去する方法として、まず、当該放射性廃
液を酸を用いて中性にし、これに還元剤を加えて当該放
射性廃液中のよう素をよう素イオンの形態に変え、次い
で、銀塩を添加して、よう化銀の沈澱を形成させた後、
ろ過して前記沈澱をスラッジとともに除去するようにし
た請求項３６記載の放射性廃液の処理方法。37. As a method for removing radioactive iodine and sludge contained in a radioactive waste liquid, first, the radioactive waste liquid is neutralized using an acid, and a reducing agent is added thereto to add iodine in the radioactive waste liquid. To the form of iodide ions and then adding a silver salt to form a silver iodide precipitate,
The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 36, wherein the precipitate is removed together with sludge by filtration.
中空糸膜を用いる請求項３７記載の放射性廃液の処理方
法。38. The method according to claim 37, wherein a ceramic ultrafiltration membrane or a hollow fiber membrane is used for filtration.
む放射性廃液を乾燥して乾燥体とした後、該乾燥体を加
熱により溶融塩としてこれを陽極液とし、ナトリウムイ
オン導電性のβ−アルミナを隔膜として電気分解する放
射性廃液の処理方法であって、隔膜を放射性廃液の放射
能濃度に応じた膜厚とする放射性廃液の処理方法。39. A radioactive waste liquid containing a radioactive substance and a sodium compound is dried to form a dried body, and the dried body is heated to form a molten salt, which is used as an anolyte, and sodium ion-conductive β-alumina is used as a diaphragm. A method for treating a radioactive waste liquid to be electrolyzed, wherein the membrane has a film thickness corresponding to the radioactivity concentration of the radioactive waste liquid.
ムを用いる請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。40. The method according to claim 39, wherein metallic sodium is used as a catholyte for electrolysis.
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気を供給し
ながら電気分解を行う請求項３９記載の放射性廃液の処
理方法。41. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein a melt containing sodium hydroxide is used as a catholyte for the electrolysis, and the electrolysis is performed while supplying steam to the catholyte.
ウムを含む溶融物を用い、当該陰極液に水蒸気と酸素を
供給しながら電気分解を行う請求項３９記載の放射性廃
液の処理方法。42. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein a melt containing sodium hydroxide is used as a catholyte for the electrolysis, and the electrolysis is performed while supplying steam and oxygen to the catholyte.
ム、塩化ナトリウム及び硫酸ナトリウムのうちから選ば
れた１つ又は２つ以上を主体とする請求項３９ないし４
２のいずれかに記載の放射性廃液の処理方法。43. The sodium compound is mainly composed of one or more selected from sodium nitrate, sodium chloride and sodium sulfate.
3. The method for treating a radioactive waste liquid according to any one of 2.
化合物を添加する請求項３９記載の放射性廃液の処理方
法。44. The method according to claim 39, wherein a low-melting eutectic compound other than sodium is added to the anolyte.
度を３００℃以上とする請求項３９記載の放射性廃液の
処理方法。45. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 39, wherein the operating temperature of β-alumina during the electrolysis is 300 ° C. or higher.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）
を、水に吸収させて硝酸として回収する請求項３９記載
の放射性廃液の処理方法。46. A nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side, wherein the sodium compound contains sodium nitrate.
The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 39, wherein the water is absorbed into water and collected as nitric acid.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）
を、アンモニアを用いて接触還元し、窒素と水に分解す
る請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。47. A nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side, wherein the sodium compound contains sodium nitrate.
40. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein the wastewater is catalytically reduced with ammonia to be decomposed into nitrogen and water.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）
を、陰極液に水蒸気を供給しながら電気分解することに
より陰極側から発生する水素ガスを用いて接触還元し、
窒素と水に分解する請求項３９記載の放射性廃液の処理
方法。48. A nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side, wherein the sodium compound contains sodium nitrate.
Is subjected to catalytic reduction using hydrogen gas generated from the cathode side by electrolysis while supplying steam to the catholyte,
The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein the radioactive waste liquid is decomposed into nitrogen and water.
含み、陽極側より発生する窒素酸化物ガス（ＮＯx）か
ら、吸着剤にて放射性核種を除去する請求項３９記載の
放射性廃液の処理方法。49. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein the sodium compound contains sodium nitrate, and the radionuclide is removed from the nitrogen oxide gas (NO x ) generated from the anode side with an adsorbent.
ナ又はβ'''−アルミナを隔膜として用いる請求項３９
記載の放射性廃液の処理方法。50. The method according to claim 39, wherein β ″ -alumina or β ″ ′-alumina is used as the diaphragm instead of β-alumina.
A method for treating a radioactive waste liquid as described in the above.
リウムの生成可能電圧以上、金属ナトリウムの生成可能
電圧未満として電気分解を行う請求項３９記載の放射性
廃液の処理方法。51. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein the electrolysis is performed with the terminal voltage between the anode and the cathode being equal to or higher than the voltage at which sodium hydroxide can be generated and lower than the voltage at which metal sodium can be generated.
液又はその溶融塩から、隔膜内でナトリウムイオンの伝
導を阻害する元素を除去する請求項３９記載の放射性廃
液の処理方法。52. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein an element that inhibits sodium ion conduction in the diaphragm is removed from the radioactive waste liquid or the molten salt before electrolyzing the molten salt.
る、隔膜内でナトリウムイオンの伝導を阻害する元素
が、Ｃａ2+、Ｐｄ2+、Ａｇ+、Ｋ+、Ｂａ2+である請求項
５２記載の放射性廃液の処理方法。53. The element removed from the radioactive waste liquid or its molten salt, which inhibits sodium ion conduction in the diaphragm, is Ca 2+ , Pd 2+ , Ag + , K + , Ba 2+. A method for treating a radioactive waste liquid as described in the above.
イオンの伝導を阻害する元素を、共沈・ろ過、イオン交
換又は吸着法により除去する請求項５２記載の放射性廃
液の処理方法。54. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 52, wherein the element that inhibits sodium ion conduction in the diaphragm is removed from the radioactive waste liquid by coprecipitation / filtration, ion exchange or adsorption.
ンの伝導を阻害する元素を、吸着法により除去する請求
項５２記載の放射性廃液の処理方法。55. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 52, wherein an element that inhibits sodium ion conduction in the diaphragm is removed from the molten salt by an adsorption method.
ルミナ、ゼオライト又はモレキュラーシーブを使用する
請求項５５記載の放射性廃液の処理方法。56. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 55, wherein β-alumina, zeolite or molecular sieve is used as the adsorbent used in the adsorption method.
液又はその溶融塩から放射性核種を除去する請求項３９
記載の放射性廃液の処理方法。57. The radioactive waste or the radionuclide is removed from the molten salt before electrolyzing the molten salt.
A method for treating a radioactive waste liquid as described in the above.
ニッケル合金を用いる請求項３９記載の放射性廃液の処
理方法。58. The method according to claim 39, wherein nickel or a nickel alloy is used for both the anode and the cathode.
含み、陽極側から発生する塩素ガス（Ｃｌ2）を、水酸
化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液として放流
する請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。59. The treatment of a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein the sodium compound contains sodium chloride, and chlorine gas (Cl 2 ) generated from the anode side is removed with a sodium hydroxide absorption liquid and discharged as a non-radioactive waste liquid. Method.
含み、陽極側から発生するイオウ酸化物ガス（ＳＯx）
を、水酸化ナトリウム吸収液で除去し、非放射性廃液と
して放流する請求項３９記載の放射性廃液の処理方法。60. A sodium oxide containing sodium sulfate, and sulfur oxide gas (SO x ) generated from the anode side.
40. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein the radioactive waste liquid is removed as a non-radioactive waste liquid by removing with a sodium hydroxide absorbent.
生成した水酸化ナトリウムを用いる請求項５９又は６０
に記載の放射性廃液の処理方法。61. The sodium hydroxide absorption liquid, wherein sodium hydroxide generated on the cathode side is used.
The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 1.
処理工程から発生した硝酸ナトリウムを主体とするもの
である場合において、当該放射性廃液を乾燥して乾燥体
とする前に、当該放射性廃液中に含まれる放射性よう素
とスラッジを除去しておくようにした請求項３９記載の
放射性廃液の処理方法。62. In the case where the radioactive waste liquid is mainly composed of sodium nitrate generated from the reprocessing step of the nuclear fuel reprocessing facility, the radioactive waste liquid is dried before being dried to form a dried body. The method for treating a radioactive waste liquid according to claim 39, wherein radioactive iodine and sludge contained in the wastewater are removed.
とスラッジを除去する方法として、まず、当該放射性廃
液を酸を用いて中性にし、これに還元剤を加えて当該放
射性廃液中のよう素をよう素イオンの形態に変え、次い
で、銀塩を添加して、よう化銀の沈澱を形成させた後、
ろ過して前記沈澱をスラッジとともに除去するようにし
た請求項６２記載の放射性廃液の処理方法。63. As a method for removing radioactive iodine and sludge contained in a radioactive waste liquid, first, the radioactive waste liquid is neutralized with an acid, and a reducing agent is added thereto to add iodine in the radioactive waste liquid. To the form of iodide ions and then adding a silver salt to form a silver iodide precipitate,
63. The method for treating a radioactive liquid waste according to claim 62, wherein the precipitate is removed together with sludge by filtration.
中空糸膜を用いる請求項６３記載の放射性廃液の処理方
法。64. The method according to claim 63, wherein a ceramic ultrafiltration membrane or a hollow fiber membrane is used for filtration.
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