JP2000044875A

JP2000044875A - Film-forming composition, method for forming film and low density film

Info

Publication number: JP2000044875A
Application number: JP11135619A
Authority: JP
Inventors: Toshiyuki Akiike; 利之秋池; Keiichi Konno; 圭一今野; Tadahiro Shiba; 唯啓柴; Kohei Goto; 幸平後藤
Original assignee: JSR Corp
Current assignee: JSR Corp
Priority date: 1998-05-18
Filing date: 1999-05-17
Publication date: 2000-02-15

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To obtain the subject composition capable of improving dielectric characteristics and expressing excellent adhering properties to a substrate by bringing the composition to contain a specific alkyltrialkoxysilane, a metal chelate compound and a compound having a polyalkylene oxide structure. SOLUTION: This composition contains (A) the hydrolyzed product and its partially condensed product or either one of them of a compound expressed by the formula [R1 and R2 are each an organic group; (n) is 0-2 integer], (B) a metal chelate compound and (C) a compound having a polyalkylene oxide structure. The composition preferably contains (D) an organic solvent (preferably one having <250 deg.C boiling point). A film can be formed on a substrate by coating the composition on the base plate, heating at the boiling point or a temperature lower than the decomposition temperature of the ingredient C to partly cure the ingredient A and the ingredient B, and successively heating and curing at the boiling point or a temperature equal to or higher than the decomposition temperature of the ingredient C.

Description

DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、膜形成用組成物に
関し、さらに詳しくは、誘電率特性、密着性、塗膜の均
一性等に優れた膜形成用組成物ならびに該組成物を硬化
して得られる膜の製造方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a composition for forming a film, and more particularly, to a composition for forming a film having excellent dielectric constant, adhesiveness, uniformity of a coating film, and the like. And a method for producing a film obtained by the method.

【０００２】[0002]

【従来の技術】従来、半導体素子等における層間絶縁膜
として、ＣＶＤ法等の真空プロセスで以て形成されたシ
リカ（ＳｉＯ₂ ）膜が多用されている。そして、近年、
より均一な層間絶縁膜を形成することを目的として、Ｓ
ＯＧ（ＳｐｉｎｏｎＧｌａｓｓ）膜と呼ばれるテト
ラアルコキシランの加水分解生成物を主成分とする塗布
型の絶縁膜も使用されるようになってきた。また半導体
素子等の高集積化に伴い、有機ＳＯＧと呼ばれるオルガ
ノポリシロキサンを主成分とする低誘電率の層間絶縁膜
が開発されている。しかしながら、半導体素子等のさら
なる高集積化に伴い、より優れた導体間の電気絶縁性が
要求されており、したがって、より低誘電率の層間絶縁
膜材料が求められるようになってきた。Conventionally, as an interlayer insulating film in semiconductor devices and the like, silica is formed Te than by a vacuum process such as CVD (SiO ₂₎ film is often used. And in recent years,
In order to form a more uniform interlayer insulating film, S
A coating-type insulating film called a OG (Spin on Glass) film, which is mainly composed of a hydrolysis product of tetraalkoxylan, has also been used. Also, with the high integration of semiconductor elements and the like, an interlayer insulating film having a low dielectric constant, which is mainly composed of organopolysiloxane and is called organic SOG, has been developed. However, with higher integration of semiconductor devices and the like, better electrical insulation between conductors is required, and therefore, an interlayer insulating film material having a lower dielectric constant has been required.

【０００３】そこで、特開平６−１８１２０１号公報に
は、層間絶縁膜材料として、より低誘電率の絶縁膜形成
用塗布型組成物が開示されている。かかる塗布型組成物
は、吸水性が低く、耐クラック性に優れた半導体装置の
絶縁膜を提供することを目的としており、その構成は、
チタン、ジルコニウム、ニオブおよびタンタルから選ば
れる少なくとも１種の元素を含む有機金属化合物と、分
子内にアルコキシ基を少なくとも１個有する有機ケイ素
化合物とを縮重合させてなる、数平均分子量が５００以
上のオリゴマ−を主成分とする絶縁膜形成用塗布型組成
物である。しかしながら、従来の有機系層間絶縁膜材料
の誘電率は、３．０以上であり、高集積化には不十分で
あった。[0003] Japanese Patent Application Laid-Open No. 6-181201 discloses a coating composition for forming an insulating film having a lower dielectric constant as an interlayer insulating film material. Such a coating composition has a low water absorption and is intended to provide an insulating film of a semiconductor device having excellent crack resistance, and the constitution is
Titanium, zirconium, niobium and tantalum; an organometallic compound containing at least one element selected from the group consisting of polycondensation of an organosilicon compound having at least one alkoxy group in the molecule; It is a coating type composition for forming an insulating film mainly comprising an oligomer. However, the dielectric constant of the conventional organic interlayer insulating film material is 3.0 or more, which is insufficient for high integration.

【０００４】本発明は、誘電率特性を改善し、下地に対
する密着性等のバランスに優れた多硬質膜形成用組成
物、該組成物を用いた膜の形成方法および膜を提供する
ことを目的とする。以下、本発明を詳細に説明する。SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a composition for forming a multi-hard film, which has an improved dielectric constant and a good balance of adhesion to a substrate and the like, a method of forming a film using the composition, and a film. And Hereinafter, the present invention will be described in detail.

【０００５】本発明は、（Ａ）下記一般式（１）で表さ
れる化合物の加水分解物およびその部分縮合物またはい
ずれか一方Ｒ¹ _nＳｉ（ＯＲ²）_4-n （１）（Ｒ¹ およびＲ² は、同一でも異なっていても良く、そ
れぞれ１価の有機基を示し、ｎは０〜２の整数を表
す。）（Ｂ）金属キレート化合物（Ｃ）ポリアルキレンオキサイド構造を有する化合物
（以下、「ＰＡＯ化合物」と示す）を含むことを特徴と
する膜形成用組成物、該組成物を基板に塗布し加熱する
ことを特徴とする膜の製造方法、ならびに該製造方法に
より得られる膜を提供するものである。The present invention, (A) the following general hydrolyzate of the compound represented by formula (1) and its partial condensation product or either one ^{_{^{R 1 n Si (OR 2)}}} 4-n (1) (R ¹ and R ² may be the same or different and each represents a monovalent organic group, and n represents an integer of 0 to 2.) (B) Metal chelate compound (C) Compound having a polyalkylene oxide structure (Hereinafter, referred to as “PAO compound”), a method for producing a film, comprising applying the composition to a substrate and heating the composition, and a method for producing a film. Providing a membrane.

【０００６】（Ａ）成分上記一般式（１）において１価の有機基としては、アル
キル基、アリール基、アリル基、グリシジル基などを挙
げることができる。ここで、アルキル基としては、メチ
ル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などが挙げら
れ、好ましくは炭素数１〜５であり、これらのアルキル
基は鎖状でも、分岐していてもよく、さらに水素原子が
フッ素原子などに置換されていてもよい。一般式（１）
においてアリール基としてはフェニル基、ナフチル基な
どを挙げることができる。また、一般式（１）において
ｎが１または２のものを使用することが好ましい。一般
式（１）で表されるアルキルアルコキシシランの具体例
としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエト
キシシラン、メチルトリ−ｎ−プロポキシシラン、メチ
ルトリイソプロポキシシラン、メチルトリ−ｎ−ブトキ
シシラン、メチルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、メチ
ルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、メチルトリフェノ
キシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエ
トキシシラン、エチルトリ−ｎ−プロポキシシラン、エ
チルトリイソプロポキシシラン、エチルトリ−ｎ−ブト
キシシラン、エチルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、エ
チルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、エチルトリフェ
ノキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−
プロピルトリエトキシシラン、ｎ−プロピルトリ−ｎ−
プロポキシシラン、ｎ−プロピルトリイソプロポキシシ
ラン、ｎ−プロピルトリ−ｎ−ブトキシシラン、ｎ−プ
ロピルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ｎ−プロピルト
リ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ｎ−プロピルトリフェ
ノキシシラン、イソプロピルトリメトキシシラン、イソ
プロピルトリエトキシシラン、イソプロピルトリ−ｎ−
プロポキシシラン、イソプロピルトリイソプロポキシシ
ラン、イソプロピルトリ−ｎ−ブトキシシラン、イソプ
ロピルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、イソプロピルト
リ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、イソプロピルトリフェ
ノキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−ブ
チルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｎ−プロポ
キシシラン、ｎ−ブチルトリイソプロポキシシラン、ｎ
−ブチルトリ−ｎ−ブトキシシラン、ｎ−ブチルトリ−
ｓｅｃ−ブトキシシラン、ｎ−ブチルトリ−ｔｅｒｔ−
ブトキシシラン、ｎ−ブチルトリフェノキシシラン、ｓ
ｅｃ−ブチルトリメトキシシラン、ｓｅｃ−ブチルイソ
トリエトキシシラン、ｓｅｃ−ブチルトリ−ｎ−プロポ
キシシラン、ｓｅｃ−ブチルトリイソプロポキシシラ
ン、ｓｅｃ−ブチルトリ−ｎ−ブトキシシラン、ｓｅｃ
−ブチルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ｓｅｃ−ブチ
ルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ｓｅｃ−ブチルト
リフェノキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルトリメトキシシ
ラン、ｔｅｒｔ−ブチルトリエトキシシラン、ｔｅｒｔ
−ブチルト−ｎ−プロポキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチル
トリイソプロポキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルトリ−ｎ
−ブトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルトリ−ｓｅｃ−ブ
トキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルトリ−ｔｅｒｔ−ブト
キシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルトリフェノキシシラン、
フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシ
ラン、フェニルトリ−ｎ−プロポキシシラン、フェニル
トリイソプロポキシシラン、フェニルトリ−ｎ−ブトキ
シシラン、フェニルトリ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、フ
ェニルトリ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、フェニルトリ
フェノキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチ
ルジエトキシシラン、ジメチルジ−ｎ−プロポキシシラ
ン、ジメチルジイソプロポキシシラン、ジメチルジ−ｎ
−ブトキシシラン、ジメチルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラ
ン、ジメチルジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジメチル
ジフェノキシシラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエ
チルジエトキシシラン、ジエチルジ−ｎ−プロポキシシ
ラン、ジエチルジイソプロポキシシラン、ジエチルジ−
ｎ−ブトキシシラン、ジエチルジ−ｓｅｃ−ブトキシシ
ラン、ジエチルジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジエチ
ルジフェノキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジメトキシシ
ラン、ジ−ｎ−プロピルジエトキシシラン、ジ−ｎ−プ
ロピルジ−ｎ−プロポキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジ
イソプロポキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジ−ｎ−ブト
キシシラン、ジ−ｎ−プロピルジ−ｓｅｃ−ブトキシシ
ラン、ジ−ｎ−プロピルジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラ
ン、ジ−ｎ−プロピルジフェノキシシラン、ジイソプロ
ピルジメトキシシラン、ジイソプロピルジエトキシシラ
ン、ジイソプロピルジ−ｎ−プロポキシシラン、ジイソ
プロピルジイソプロポキシシラン、ジイソプロピルジ−
ｎ−ブトキシシラン、ジイソプロピルジ−ｓｅｃ−ブト
キシシラン、ジイソプロピルジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシ
ラン、ジイソプロピルジフェノキシシラン、ジ−ｎ−ブ
チルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジエトキシシラ
ン、ジ−ｎ−ブチルジ−ｎ−プロポキシシラン、ジ−ｎ
−ブチルジイソプロポキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジ−
ｎ−ブトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジ−ｓｅｃ−ブト
キシシラン、ジ−ｎ−ブチルジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシ
ラン、ジ−ｎ−ブチルジフェノキシシラン、ジ−ｓｅｃ
−ブチルジメトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジエト
キシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジ−ｎ−プロポキシシ
ラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジイソプロポキシシラン、ジ
−ｓｅｃ−ブチルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ
−ブチルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブ
チルジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチ
ルジフェノキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジメトキ
シシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジエトキシシラン、ジ
−ｔｅｒｔ−ブチルジ−ｎ−プロポキシシラン、ジ−ｔ
ｅｒｔ−ブチルジイソプロポキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ
−ブチルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチ
ルジ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル
ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブチル
ジフェノキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジ
フェニルジ−エトキシシラン、ジフェニルジ−ｎ−プロ
ポキシシラン、ジフェニルジイソプロポキシシラン、ジ
フェニルジ−ｎ−ブトキシシラン、ジフェニルジ−ｓｅ
ｃ−ブトキシシラン、ジフェニルジ−ｔｅｒｔ−ブトキ
シシラン、ジフェニルジフェノキシシラン、ジビニルト
リメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシ
ラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グ
リシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシド
キシプロピルトリエトキシシラン、γ−トリフルオロプ
ロピルトリメトキシシラン、γ−トリフルオロプロピル
トリエトキシシラン等の１種または２種以上が挙げられ
る。 (A) Component In the general formula (1), examples of the monovalent organic group include an alkyl group, an aryl group, an allyl group, and a glycidyl group. Here, examples of the alkyl group include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group and the like, preferably having 1 to 5 carbon atoms, and these alkyl groups may be chain-like or branched, Further, a hydrogen atom may be substituted with a fluorine atom or the like. General formula (1)
Examples of the aryl group include a phenyl group and a naphthyl group. Further, it is preferable to use those in which n is 1 or 2 in the general formula (1). Specific examples of the alkylalkoxysilane represented by the general formula (1) include methyltrimethoxysilane, methyltriethoxysilane, methyltri-n-propoxysilane, methyltriisopropoxysilane, methyltri-n-butoxysilane, methyltri-silane. sec-butoxysilane, methyltri-tert-butoxysilane, methyltriphenoxysilane, ethyltrimethoxysilane, ethyltriethoxysilane, ethyltri-n-propoxysilane, ethyltriisopropoxysilane, ethyltri-n-butoxysilane, ethyltri-sec -Butoxysilane, ethyltri-tert-butoxysilane, ethyltriphenoxysilane, n-propyltrimethoxysilane, n-
Propyltriethoxysilane, n-propyltri-n-
Propoxysilane, n-propyltriisopropoxysilane, n-propyltri-n-butoxysilane, n-propyltri-sec-butoxysilane, n-propyltri-tert-butoxysilane, n-propyltriphenoxysilane, isopropyltrisilane Methoxysilane, isopropyltriethoxysilane, isopropyltri-n-
Propoxysilane, isopropyl triisopropoxy silane, isopropyl tri-n-butoxy silane, isopropyl tri-sec-butoxy silane, isopropyl tri-tert-butoxy silane, isopropyl triphenoxy silane, n-butyl trimethoxy silane, n-butyl triethoxy Silane, n-butyltri-n-propoxysilane, n-butyltriisopropoxysilane, n
-Butyltri-n-butoxysilane, n-butyltri-
sec-butoxysilane, n-butyltri-tert-
Butoxysilane, n-butyltriphenoxysilane, s
ec-butyltrimethoxysilane, sec-butylisotriethoxysilane, sec-butyltri-n-propoxysilane, sec-butyltriisopropoxysilane, sec-butyltri-n-butoxysilane, sec
-Butyltri-sec-butoxysilane, sec-butyltri-tert-butoxysilane, sec-butyltriphenoxysilane, tert-butyltrimethoxysilane, tert-butyltriethoxysilane, tert
-Butyl-n-propoxysilane, tert-butyltriisopropoxysilane, tert-butyltri-n
-Butoxysilane, tert-butyltri-sec-butoxysilane, tert-butyltri-tert-butoxysilane, tert-butyltriphenoxysilane,
Phenyltrimethoxysilane, phenyltriethoxysilane, phenyltri-n-propoxysilane, phenyltriisopropoxysilane, phenyltri-n-butoxysilane, phenyltri-sec-butoxysilane, phenyltri-tert-butoxysilane, phenyltri Phenoxysilane, dimethyldimethoxysilane, dimethyldiethoxysilane, dimethyldi-n-propoxysilane, dimethyldiisopropoxysilane, dimethyldi-n
-Butoxysilane, dimethyldi-sec-butoxysilane, dimethyldi-tert-butoxysilane, dimethyldiphenoxysilane, diethyldimethoxysilane, diethyldiethoxysilane, diethyldi-n-propoxysilane, diethyldiisopropoxysilane, diethyldi-
n-butoxysilane, diethyldi-sec-butoxysilane, diethyldi-tert-butoxysilane, diethyldiphenoxysilane, di-n-propyldimethoxysilane, di-n-propyldiethoxysilane, di-n-propyldi-n-propoxy Silane, di-n-propyldiisopropoxysilane, di-n-propyldi-n-butoxysilane, di-n-propyldi-sec-butoxysilane, di-n-propyldi-tert-butoxysilane, di-n-propyl Diphenoxysilane, diisopropyldimethoxysilane, diisopropyldiethoxysilane, diisopropyldi-n-propoxysilane, diisopropyldiisopropoxysilane, diisopropyldi-
n-butoxysilane, diisopropyldi-sec-butoxysilane, diisopropyldi-tert-butoxysilane, diisopropyldiphenoxysilane, di-n-butyldimethoxysilane, di-n-butyldiethoxysilane, di-n-butyldi-n -Propoxysilane, di-n
-Butyldiisopropoxysilane, di-n-butyldi-
n-butoxysilane, di-n-butyldi-sec-butoxysilane, di-n-butyldi-tert-butoxysilane, di-n-butyldiphenoxysilane, di-sec
-Butyldimethoxysilane, di-sec-butyldiethoxysilane, di-sec-butyldi-n-propoxysilane, di-sec-butyldiisopropoxysilane, di-sec-butyldi-n-butoxysilane, di-sec
-Butyldi-sec-butoxysilane, di-sec-butyldi-tert-butoxysilane, di-sec-butyldiphenoxysilane, di-tert-butyldimethoxysilane, di-tert-butyldiethoxysilane, di-tert-butyldisilane -N-propoxysilane, di-t
tert-butyldiisopropoxysilane, di-tert
-Butyldi-n-butoxysilane, di-tert-butyldi-sec-butoxysilane, di-tert-butyldi-tert-butoxysilane, di-tert-butyldiphenoxysilane, diphenyldimethoxysilane, diphenyldi-ethoxysilane, diphenyl Di-n-propoxysilane, diphenyldiisopropoxysilane, diphenyldi-n-butoxysilane, diphenyldi-se
c-butoxysilane, diphenyldi-tert-butoxysilane, diphenyldiphenoxysilane, divinyltrimethoxysilane, γ-aminopropyltrimethoxysilane, γ-aminopropyltriethoxysilane, γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, γ And one or more of glycidoxypropyltriethoxysilane, γ-trifluoropropyltrimethoxysilane, γ-trifluoropropyltriethoxysilane and the like.

【０００７】本発明の膜形成用組成物において、上記一
般式（１）で表される化合物のうち、ｎ＝１のアルキル
トリアルコキシシランを使用することが特に好ましく、
さらに、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキ
シシラン、フェニルトリメトキシシランおよびフェニル
トリエトキシシランを使用することが好ましく、さら
に、メチルトリメトキシシランおよびメチルトリエトキ
シシランを全アルキルアルコキシシランの７０ｍｏｌ％
以上使用することが、より耐熱性と低誘電性のバランス
がとれた硬化物を形成することができる膜形成用組成物
が得られる点で好ましい。また、（Ａ）成分が一般式
（１）で表される化合物の部分縮合物である場合には、
ポリスチレン換算重量平均分子量で５００〜１００００
０であることが好ましい。In the film forming composition of the present invention, among the compounds represented by the general formula (1), it is particularly preferable to use an alkyltrialkoxysilane having n = 1.
Further, it is preferable to use methyltrimethoxysilane, methyltriethoxysilane, phenyltrimethoxysilane, and phenyltriethoxysilane. Furthermore, methyltrimethoxysilane and methyltriethoxysilane are used in an amount of 70 mol% of the total alkylalkoxysilane.
Use of the above is preferable in that a film-forming composition capable of forming a cured product having a better balance between heat resistance and low dielectric properties can be obtained. When the component (A) is a partial condensate of the compound represented by the general formula (1),
500 to 10,000 in terms of polystyrene equivalent weight average molecular weight
It is preferably 0.

【０００８】（Ｂ）成分本発明で使用することのできる
金属キレート化合物としては、下記一般式（２）で表さ
れる化合物を挙げることができる。Ｒ³ _tＭ（ＯＲ⁴）_s-t （２）（Ｒ³ はキレート剤、Ｍは金属原子、Ｒ⁴ は炭素数２〜
５のアルキル基または炭素数６〜２０のアリール基を示
し、ｓは金属Ｍの原子価、ｔは１〜ｓの数を表す。）一
般式（２）のＲ³において、キレート剤としてはアセチ
ルアセトン、アセト酢酸エチルなどを挙げることができ
る。一般式（２）のＲ⁴において、アルキル基として
は、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などが
挙げられ、好ましくは炭素数１〜５であり、これらのア
ルキル基は鎖状でも、分岐していてもよく、さらに水素
原子がフッ素原子などに置換されていてもよい。一般式
（２）のＲ⁴においてアリール基としてはフェニル基、
ナフチル基などを挙げることができる。一般式（２）の
Ｍはチタン、ジルコニウム、アルミニウム、スズ、アン
チモン、ニオブ、タンタル、鉛などが挙げられるが、こ
れらのうちＭはチタンまたはジルコニウムであることと
が好ましい。Ｍがチタンまたはジルコニウムである
（Ｂ）成分の具体例としては、トリエトキシ・モノ（ア
セチルアセトナート）チタン、トリ−ｎ−プロポキシ・
モノ（アセチルアセトナート）チタン、トリイソプロポ
キシ・モノ（アセチルアセトナート）チタン、トリ−ｎ
−ブトキシ・モノ（アセチルアセトナート）チタン、ト
リ−ｓｅｃ−ブトキシ・モノ（アセチルアセトナート）
チタン、トリ−ｔｅｒｔ−ブトキシ・モノ（アセチルア
セトナート）チタン、ジエトキシ・ビス（アセチルアセ
トナート）チタン、ジ−ｎ−プロポキシ・ビス（アセチ
ルアセトナート）チタン、ジイソプロポキシ・ビス（ア
セチルアセトナート）チタン、ジ−ｎ−ブトキシ・ビス
（アセチルアセトナート）チタン、ジ−ｓｅｃ−ブトキ
シ・ビス（アセチルアセトナート）チタン、ジ−ｔｅｒ
ｔ−ブトキシ・ビス（アセチルアセトナート）チタン、
モノエトキシ・トリス（アセチルアセトナート）チタ
ン、モノ−ｎ−プロポキシ・トリス（アセチルアセトナ
ート）チタン、モノイソプロポキシ・トリス（アセチル
アセトナート）チタン、モノ−ｎ−ブトキシ・トリス
（アセチルアセトナート）チタン、モノ−ｓｅｃ−ブト
キシ・トリス（アセチルアセトナート）チタン、モノ−
ｔｅｒｔ−ブトキシ・トリス（アセチルアセトナート）
チタン、テトラキス（アセチルアセトナート）チタン、
トリエトキシ・モノ（エチルアセトアセテート）チタ
ン、トリ−ｎ−プロポキシ・モノ（エチルアセトアセテ
ート）チタン、トリイソプロポキシ・モノ（エチルアセ
トアセテート）チタン、トリ−ｎ−ブトキシ・モノ（エ
チルアセトアセテート）チタン、トリ−ｓｅｃ−ブトキ
シ・モノ（エチルアセトアセテート）チタン、トリ−ｔ
ｅｒｔ−ブトキシ・モノ（エチルアセトアセテート）チ
タン、ジエトキシ・ビス（エチルアセトアセテート）チ
タン、ジ−ｎ−プロポキシ・ビス（エチルアセトアセテ
ート）チタン、ジイソプロポキシ・ビス（エチルアセト
アセテート）チタン、ジ−ｎ−ブトキシ・ビス（エチル
アセトアセテート）チタン、ジ−ｓｅｃ−ブトキシ・ビ
ス（エチルアセトアセテート）チタン、ジ−ｔｅｒｔ−
ブトキシ・ビス（エチルアセトアセテート）チタン、モ
ノエトキシ・トリス（エチルアセトアセテート）チタ
ン、モノ−ｎ−プロポキシ・トリス（エチルアセトアセ
テート）チタン、モノイソプロポキシ・トリス（エチル
アセトアセテート）チタン、モノ−ｎ−ブトキシ・トリ
ス（エチルアセトアセテート）チタン、モノ−ｓｅｃ−
ブトキシ・トリス（エチルアセトアセテート）チタン、
モノ−ｔｅｒｔ−ブトキシ・トリス（エチルアセトアセ
テート）チタン、テトラキス（エチルアセトアセテー
ト）チタン、モノ（アセチルアセトナート）トリス（エ
チルアセトアセテート）チタン、ビス（アセチルアセト
ナート）ビス（エチルアセトアセテート）チタン、トリ
ス（アセチルアセトナート）モノ（エチルアセトアセテ
ート）チタン、等のチタンキレート化合物；トリエトキ
シ・モノ（アセチルアセトナート）ジルコニウム、トリ
−ｎ−プロポキシ・モノ（アセチルアセトナート）ジル
コニウム、トリイソプロポキシ・モノ（アセチルアセト
ナート）ジルコニウム、トリ−ｎ−ブトキシ・モノ（ア
セチルアセトナート）ジルコニウム、トリ−ｓｅｃ−ブ
トキシ・モノ（アセチルアセトナート）ジルコニウム、
トリ−ｔｅｒｔ−ブトキシ・モノ（アセチルアセトナー
ト）ジルコニウム、ジエトキシ・ビス（アセチルアセト
ナート）ジルコニウム、ジ−ｎ−プロポキシ・ビス（ア
セチルアセトナート）ジルコニウム、ジイソプロポキシ
・ビス（アセチルアセトナート）ジルコニウム、ジ−ｎ
−ブトキシ・ビス（アセチルアセトナート）ジルコニウ
ム、ジ−ｓｅｃ−ブトキシ・ビス（アセチルアセトナー
ト）ジルコニウム、ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシ・ビス（ア
セチルアセトナート）ジルコニウム、モノエトキシ・ト
リス（アセチルアセトナート）ジルコニウム、モノ−ｎ
−プロポキシ・トリス（アセチルアセトナート）ジルコ
ニウム、モノイソプロポキシ・トリス（アセチルアセト
ナート）ジルコニウム、モノ−ｎ−ブトキシ・トリス
（アセチルアセトナート）ジルコニウム、モノ−ｓｅｃ
−ブトキシ・トリス（アセチルアセトナート）ジルコニ
ウム、モノ−ｔｅｒｔ−ブトキシ・トリス（アセチルア
セトナート）ジルコニウム、テトラキス（アセチルアセ
トナート）ジルコニウム、トリエトキシ・モノ（エチル
アセトアセテート）ジルコニウム、トリ−ｎ−プロポキ
シ・モノ（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、ト
リイソプロポキシ・モノ（エチルアセトアセテート）ジ
ルコニウム、トリ−ｎ−ブトキシ・モノ（エチルアセト
アセテート）ジルコニウム、トリ−ｓｅｃ−ブトキシ・
モノ（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、トリ−
ｔｅｒｔ−ブトキシ・モノ（エチルアセトアセテート）
ジルコニウム、ジエトキシ・ビス（エチルアセトアセテ
ート）ジルコニウム、ジ−ｎ−プロポキシ・ビス（エチ
ルアセトアセテート）ジルコニウム、ジイソプロポキシ
・ビス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、ジ−
ｎ−ブトキシ・ビス（エチルアセトアセテート）ジルコ
ニウム、ジ−ｓｅｃ−ブトキシ・ビス（エチルアセトア
セテート）ジルコニウム、ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシ・ビ
ス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、モノエト
キシ・トリス（エチルアセトアセテート）ジルコニウ
ム、モノ−ｎ−プロポキシ・トリス（エチルアセトアセ
テート）ジルコニウム、モノイソプロポキシ・トリス
（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、モノ−ｎ−
ブトキシ・トリス（エチルアセトアセテート）ジルコニ
ウム、モノ−ｓｅｃ−ブトキシ・トリス（エチルアセト
アセテート）ジルコニウム、モノ−ｔｅｒｔ−ブトキシ
・トリス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、テ
トラキス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、モ
ノ（アセチルアセトナート）トリス（エチルアセトアセ
テート）ジルコニウム、ビス（アセチルアセトナート）
ビス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、トリス
（アセチルアセトナート）モノ（エチルアセトアセテー
ト）ジルコニウム、等のジルコニウムキレート化合物等
の１種または２種以上が挙げられる。 Component (B) Examples of the metal chelate compound that can be used in the present invention include a compound represented by the following general formula (2). R ³ _t M (OR ⁴ ) _st (2) (R ³ is a chelating agent, M is a metal atom, and R ⁴ has 2 to 2 carbon atoms.
5 represents an alkyl group or an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, s represents the valence of the metal M, and t represents the number of 1 to s. ) In R ³ of the general formula (2), examples of the chelating agent include acetylacetone and ethyl acetoacetate. In R ⁴ of the general formula (2), examples of the alkyl group include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, and a butyl group, and preferably have 1 to 5 carbon atoms. It may be branched, and a hydrogen atom may be substituted with a fluorine atom or the like. In R ⁴ of the general formula (2), the aryl group is a phenyl group,
Examples include a naphthyl group. M in the general formula (2) includes titanium, zirconium, aluminum, tin, antimony, niobium, tantalum, lead and the like, and among these, M is preferably titanium or zirconium. Specific examples of the component (B) in which M is titanium or zirconium include triethoxy mono (acetylacetonato) titanium, tri-n-propoxy.
Mono (acetylacetonato) titanium, triisopropoxy mono (acetylacetonato) titanium, tri-n
-Butoxy mono (acetylacetonate) titanium, tri-sec-butoxy mono (acetylacetonate)
Titanium, tri-tert-butoxy mono (acetylacetonato) titanium, diethoxybis (acetylacetonato) titanium, di-n-propoxybis (acetylacetonato) titanium, diisopropoxybis (acetylacetonato) Titanium, di-n-butoxybis (acetylacetonato) titanium, di-sec-butoxybis (acetylacetonato) titanium, di-ter
t-butoxy bis (acetylacetonate) titanium,
Monoethoxy tris (acetylacetonate) titanium, mono-n-propoxy tris (acetylacetonate) titanium, monoisopropoxy tris (acetylacetonate) titanium, mono-n-butoxy tris (acetylacetonate) titanium , Mono-sec-butoxy tris (acetylacetonate) titanium, mono-
tert-butoxy tris (acetylacetonate)
Titanium, tetrakis (acetylacetonate) titanium,
Triethoxy mono (ethyl acetoacetate) titanium, tri-n-propoxy mono (ethyl acetoacetate) titanium, triisopropoxy mono (ethyl acetoacetate) titanium, tri-n-butoxy mono (ethyl acetoacetate) titanium, Tri-sec-butoxy mono (ethyl acetoacetate) titanium, tri-t
tert-butoxy mono (ethyl acetoacetate) titanium, diethoxy bis (ethyl acetoacetate) titanium, di-n-propoxy bis (ethyl acetoacetate) titanium, diisopropoxy bis (ethyl acetoacetate) titanium, di- n-butoxybis (ethylacetoacetate) titanium, di-sec-butoxybis (ethylacetoacetate) titanium, di-tert-
Butoxy bis (ethyl acetoacetate) titanium, monoethoxy tris (ethyl acetoacetate) titanium, mono-n-propoxy tris (ethyl acetoacetate) titanium, monoisopropoxy tris (ethyl acetoacetate) titanium, mono-n -Butoxy-tris (ethylacetoacetate) titanium, mono-sec-
Butoxy-tris (ethylacetoacetate) titanium,
Mono-tert-butoxy tris (ethyl acetoacetate) titanium, tetrakis (ethyl acetoacetate) titanium, mono (acetylacetonate) tris (ethyl acetoacetate) titanium, bis (acetylacetonate) bis (ethyl acetoacetate) titanium, Titanium chelate compounds such as tris (acetylacetonate) mono (ethylacetoacetate) titanium; triethoxymono (acetylacetonato) zirconium, tri-n-propoxymono (acetylacetonato) zirconium, triisopropoxymono ( Acetylacetonate) zirconium, tri-n-butoxy mono (acetylacetonate) zirconium, tri-sec-butoxy mono (acetylacetonate) zirconium,
Tri-tert-butoxy mono (acetylacetonato) zirconium, diethoxybis (acetylacetonato) zirconium, di-n-propoxybis (acetylacetonato) zirconium, diisopropoxybis (acetylacetonato) zirconium, Di-n
-Butoxybis (acetylacetonato) zirconium, di-sec-butoxybis (acetylacetonato) zirconium, di-tert-butoxybis (acetylacetonato) zirconium, monoethoxytris (acetylacetonato) zirconium, Mono-n
-Propoxy tris (acetylacetonate) zirconium, monoisopropoxy tris (acetylacetonate) zirconium, mono-n-butoxy tris (acetylacetonate) zirconium, mono-sec
-Butoxy tris (acetylacetonate) zirconium, mono-tert-butoxy tris (acetylacetonate) zirconium, tetrakis (acetylacetonate) zirconium, triethoxy mono (ethylacetoacetate) zirconium, tri-n-propoxy mono (Ethyl acetoacetate) zirconium, triisopropoxy mono (ethyl acetoacetate) zirconium, tri-n-butoxy mono (ethyl acetoacetate) zirconium, tri-sec-butoxy
Mono (ethylacetoacetate) zirconium, tri-
tert-butoxy mono (ethyl acetoacetate)
Zirconium, diethoxy bis (ethyl acetoacetate) zirconium, di-n-propoxy bis (ethyl acetoacetate) zirconium, diisopropoxy bis (ethyl acetoacetate) zirconium, di-
n-butoxy bis (ethyl acetoacetate) zirconium, di-sec-butoxy bis (ethyl acetoacetate) zirconium, di-tert-butoxy bis (ethyl acetoacetate) zirconium, monoethoxy tris (ethyl acetoacetate) zirconium Mono-n-propoxy tris (ethylacetoacetate) zirconium, monoisopropoxy tris (ethylacetoacetate) zirconium, mono-n-
Butoxy tris (ethyl acetoacetate) zirconium, mono-sec-butoxy tris (ethyl acetoacetate) zirconium, mono-tert-butoxy tris (ethyl acetoacetate) zirconium, tetrakis (ethyl acetoacetate) zirconium, mono (acetyl acetoacetate) Nate) tris (ethylacetoacetate) zirconium, bis (acetylacetonate)
One or more kinds of zirconium chelate compounds such as bis (ethylacetoacetate) zirconium and tris (acetylacetonate) mono (ethylacetoacetate) zirconium are exemplified.

【０００９】金属キレートとしては、特に下記の構造の
化合物が好ましい。（ＣＨ₃（ＣＨ₃）ＨＣＯ）_4-tＴｉ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂Ｃ
ＯＣＨ₃）_t （ＣＨ₃（ＣＨ₃）ＨＣＯ）_4-tＴｉ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂Ｃ
ＯＯＣ₂Ｈ₅）_t （Ｃ₄Ｈ₉Ｏ）_4-tＴｉ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯＣＨ₃）_t （Ｃ₄Ｈ₉Ｏ）_4-tＴｉ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯＯＣ₂Ｈ₅）_t （Ｃ₂Ｈ₅（ＣＨ₃）ＣＯ）_4-tＴｉ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯ
ＣＨ₃）_t （Ｃ₂Ｈ₅（ＣＨ₃）ＣＯ）_4-tＴｉ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯ
ＯＣ₂Ｈ₅）_t （ＣＨ₃（ＣＨ₃）ＨＣＯ）_4-tＺｒ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂Ｃ
ＯＣＨ₃）_t （ＣＨ₃（ＣＨ₃）ＨＣＯ）_4-tＺｒ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂Ｃ
ＯＯＣ₂Ｈ₅）_t （Ｃ₄Ｈ₉Ｏ）_4-tＺｒ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯＣＨ₃）_t （Ｃ₄Ｈ₉Ｏ）_4-tＺｒ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯＯＣ₂Ｈ₅）_t （Ｃ₂Ｈ₅（ＣＨ₃）ＣＯ）_4-tＺｒ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯ
ＣＨ₃）_t （Ｃ₂Ｈ₅（ＣＨ₃）ＣＯ）_4-tＺｒ（ＣＨ₃ＣＯＣＨ₂ＣＯ
ＯＣ₂Ｈ₅）_t As the metal chelate, a compound having the following structure is particularly preferable. (CH ₃ (CH ₃ ) HCO) _4-t Ti (CH ₃ COCH ₂ C
OCH ₃ ) _t (CH ₃ (CH ₃ ) HCO) _4-t Ti (CH ₃ COCH ₂ C
OOC ₂ H ₅ ) _t (C ₄ H ₉ O) _4-t Ti (CH ₃ COCH ₂ COCH ₃ ) _t (C ₄ H ₉ O) _4-t Ti (CH ₃ COCH ₂ COOC ₂ H ₅ ) _t (C _{_{_{2 H 5 (CH 3) CO}}} ) 4-t Ti (CH 3 COCH 2 CO
CH ₃ ) _t (C ₂ H ₅ (CH ₃ ) CO) _4-t Ti (CH ₃ COCH ₂ CO
_{_{_{OC 2 H 5) t (CH}}} 3 (CH 3) HCO) 4-t Zr (CH 3 COCH 2 C
OCH ₃ ) _t (CH ₃ (CH ₃ ) HCO) _4-t Zr (CH ₃ COCH ₂ C
_{_{_{OOC 2 H 5) t (C}}} 4 H 9 O) 4-t Zr (CH 3 COCH 2 COCH 3) t (C 4 H 9 O) 4-t Zr (CH 3 COCH 2 COOC 2 H 5) t (C _{_{_{2 H 5 (CH 3) CO}}} ) 4-t Zr (CH 3 COCH 2 CO
CH ₃ ) _t (C ₂ H ₅ (CH ₃ ) CO) _4-t Zr (CH ₃ COCH ₂ CO
OC ₂ H ₅ ) _t

【００１０】また（Ｂ）成分の使用量は、（Ａ）成分で
ある一般式（１）で表されるアルキルアルコキシランの
加水分解物および／またはその部分縮合物１００ｇに対
して、通常、０．５〜３００ｍｍｏｌ、好ましくは、
０．５〜２００ｍｍｏｌ、より好ましくは１〜１００ｍ
ｍｏｌの範囲内の値である。なお、（Ａ）成分は完全に
縮合した化合物に換算するものである。The amount of the component (B) is usually 0 to 100 g of the hydrolyzate of the alkyl alkoxylan represented by the general formula (1) as the component (A) and / or its partial condensate. 0.5-300 mmol, preferably
0.5 to 200 mmol, more preferably 1 to 100 m
It is a value within the range of mol. The component (A) is converted into a completely condensed compound.

【００１１】（Ｂ）成分の使用量が０．５〜３００ｍｍ
ｏｌの範囲内の値であれば、硬化後の塗膜厚さが均一と
なり、また、硬化後の塗膜の誘電率を低くすることがで
きるためである。本発明の膜形成用組成物中において、
金属キレート化合物は前記（Ａ）成分および後述する
（Ｃ）成分と反応した状態で存在することが好ましい。The amount of component (B) used is 0.5 to 300 mm
When the value is within the range of ol, the thickness of the cured coating film becomes uniform, and the dielectric constant of the cured coating film can be lowered. In the film forming composition of the present invention,
The metal chelate compound is preferably present in a state where it has reacted with the component (A) and the component (C) described below.

【００１２】（Ｃ）成分ここで、ポリアルキレンオキサイド構造としてはポリエ
チレンオキサイド構造、ポリプロピレンオキサイド構
造、ポリテトラメチレンオキサイド構造、ポリブチレン
オキシド構造などが挙げられる。具体的には、ポリオキ
シエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエテチレンア
ルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンステロー
ルエーテル、ポリオキシエチレンラノリン誘導体、アル
キルフェノールホルマリン縮合物の酸化エチレン誘導
体、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロック
コポリマー、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン
アルキルエーテルなどのエーテル型化合物、ポリオキシ
エチレングリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレ
ンソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソル
ビトール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸ア
ルカノールアミド硫酸塩などのエーテルエステル型化合
物、ポリエチレングリコール脂肪酸エステル、エチレン
グリコール脂肪酸エステル、脂肪酸モノグリセリド、ポ
リグリセリン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステ
ル、プロピレングリコール脂肪酸エステル、ショ糖脂肪
酸エステルなどのエーテルエステル型化合物などを挙げ
ることができる。（Ｃ）成分の使用量は、（Ａ）成分に
対して通常５〜１００重量％である。なおここで、
（Ａ）成分は（Ａ）成分が完全に縮合したものに換算す
る。（Ｃ）成分の使用割合が５重量％未満では、誘電率
を下げる効果は小さく、１００重量％以上では機械的強
度が低下する。（Ｄ）成分本発明では、通常上記（Ａ）〜（Ｃ）成分を有機溶媒に
溶解して使用する。本発明で使用される有機溶媒は、沸
点が２５０℃未満の有機溶媒が好ましく、具体的にはメ
タノール、エタノール、イソプロパノール等のアルコー
ル、エチレングリコール等の多価アルコール、エチレン
グリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモ
ノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエ
ーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、プロ
ピレングリコールモノプロピルエーテル、ジプロピレン
グリコールモノエチルエーテル等のグリコールエーテル
溶媒、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテー
ト、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテー
ト、エチレングリコールジアセテート、プロピレングリ
コールメチルエーテルアセテート等のグリコールアセテ
ートエーテル溶媒、Ｎ、Ｎジメチルアセトアミド、Ｎ、
Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ン等のアミド系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、
メチルイソブチルケトン、アセチルアセトン、メチルア
ミルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒、乳酸
エチル、メトキシメチルプロピオネート、エトキシエチ
ルプロピオネート等のカルボン酸エステル系溶媒等の１
種単独または２種以上の組み合わせを挙げることができ
る。 Component (C) Here, examples of the polyalkylene oxide structure include a polyethylene oxide structure, a polypropylene oxide structure, a polytetramethylene oxide structure, and a polybutylene oxide structure. Specifically, polyoxyethylene alkyl ether, polyoxyethylene alkylphenyl ether, polyoxyethylene sterol ether, polyoxyethylene lanolin derivative, ethylene oxide derivative of alkylphenol formalin condensate, polyoxyethylene polyoxypropylene block copolymer, polyoxyethylene polyoxypropylene block copolymer Ether-type compounds such as oxyethylene polyoxypropylene alkyl ether, ether-type compounds such as polyoxyethylene glycerin fatty acid ester, polyoxyethylene sorbitan fatty acid ester, polyoxyethylene sorbitol fatty acid ester, polyoxyethylene fatty acid alkanolamide sulfate, polyethylene Glycol fatty acid esters, ethylene glycol fatty acid esters, fatty acid monoglycerides, It can be mentioned Li glycerol fatty acid esters, sorbitan fatty acid esters, propylene glycol fatty acid esters, ether-ester type compounds such as sucrose fatty acid esters and the like. The amount of the component (C) used is usually 5 to 100% by weight based on the component (A). Here,
The component (A) is converted to a product obtained by completely condensing the component (A). When the use ratio of the component (C) is less than 5% by weight, the effect of lowering the dielectric constant is small. (D) Component In the present invention, the above components (A) to (C) are usually used by dissolving them in an organic solvent. The organic solvent used in the present invention is preferably an organic solvent having a boiling point of less than 250 ° C. Specifically, alcohols such as methanol, ethanol and isopropanol, polyhydric alcohols such as ethylene glycol, ethylene glycol monomethyl ether and ethylene glycol mono Glycol ether solvents such as butyl ether, diethylene glycol monoethyl ether, diethylene glycol diethyl ether, propylene glycol monopropyl ether, dipropylene glycol monoethyl ether, ethylene glycol monomethyl ether acetate, diethylene glycol monobutyl ether acetate, ethylene glycol diacetate, propylene glycol methyl ether acetate Glycol acetate ether solvent such as N, N dimethyla Toamido, N,
N-dimethylformamide, amide solvents such as N-methyl-2-pyrrolidone, acetone, methyl ethyl ketone,
Ketone solvents such as methyl isobutyl ketone, acetylacetone, methyl amyl ketone and cyclohexanone, and carboxylic acid ester solvents such as ethyl lactate, methoxymethyl propionate and ethoxyethyl propionate;
Species can be used alone or in combination of two or more.

【００１３】また、本発明において、プロピレングリコ
ールメチルエーテルアセテート、メチルアミルケトン、
乳酸エチル、メトキシメチルプロピオネート、エトキシ
エチルプロピオネート、プロピレングリコールモノアル
キルエーテルを溶媒として用いると、塗布性に優れるた
め、これらの溶媒を使用することが特に好ましい。本発
明において沸点２５０℃未満の有機溶媒の使用量は、
（Ａ）成分、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の総和量の
０．３〜２５倍量（重量）の範囲である。In the present invention, propylene glycol methyl ether acetate, methyl amyl ketone,
When ethyl lactate, methoxymethyl propionate, ethoxyethyl propionate, and propylene glycol monoalkyl ether are used as the solvent, the coatability is excellent. Therefore, it is particularly preferable to use these solvents. In the present invention, the amount of the organic solvent having a boiling point of less than 250 ° C.
It is in the range of 0.3 to 25 times (by weight) the total amount of the components (A), (B) and (C).

【００１４】本発明においては、上記（Ａ）〜（Ｄ）成
分以外に硬化触媒を使用することもできる。硬化触媒と
しては、ナフテン酸、オクチル酸、亜硝酸、亜硫酸、ア
ルミン酸、炭酸等のアルカリ金属塩：水酸化ナトリウ
ム、水酸化カリウム等のアルカリ性化合物；アルキルチ
タン酸、りん酸、ｐ−トルエンスルホン酸、フタル酸等
の酸性化合物；エチレンジアミン、１，６−ヘキシレン
ジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラ
ミン、テトラエチレンペンタミン、ピペリジン、ピペラ
ジン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミ
ン、エタノールアミン、トリエチルアミン、Ｎ−メチル
モルホリン等のアミン類や、エポキシ樹脂の硬化剤とし
て用いられる各種変性アミン類；３−アミノプロピルト
リエトキシシラン、３−（２−アミノエチルアミノ）プ
ロピルトリメトキシシラン、３−（２−アミノエチルア
ミノ）プロピルジメトキシメチルシラン、３−アニリノ
プロピルトリメトキシシラン等のアミノ基含有シラン化
合物；(C₄H₉)₂Sn(OCOC₁₁H₂₃)₂ 、(C₄H₉)₂Sn(OCOCH=CHCO
OCH₃)₂、(C₄H₉)₂Sn(OCOCH=CHCOOC₄H₉)₂ 、(C₈H₁₇)₂Sn(O
COC₁₁H₂₃)₂、(C₈H₁₇)₂Sn(OCOCH=CHCOOCH₃)₂ 、(C₈H₁₇)₂
Sn(OCOCH=CHCOOC₄H₉)₂、(C₈H₁₇)₂Sn(OCOCH=CHCOOC₈H₁₇)
₂ 、Sn(OCOC₈H₁₇)₂ 等のカルボン酸型有機スズ化合物；
(C₄H₉)₂Sn(SCH₂COO)₂ 、(C₄H₉)₂Sn(SCH₂COOC₈H₁₇)₂、(C
₈H₁₇)₂Sn(SCH₂COO)₂、(C₈H₁₇)₂Sn(SCH₂CH₂COO)₂ 、(C₈H
₁₇)₂Sn(SCH₂COOCH₂CH₂OCOCH₂S)₂ 、(C₈H₁₇)₂Sn(SCH₂COO
CH₂CH₂CH₂CH₂OCOCH₂S)₂ 、(C₈H₁₇)₂Sn(SCH₂COOC₈H₁₇)
₂ 、(C₈H₁₇)₂Sn(SCH₂COOC₁₂H₂₅)₂、In the present invention, a curing catalyst may be used in addition to the above components (A) to (D). Examples of the curing catalyst include: alkali metal salts such as naphthenic acid, octylic acid, nitrous acid, sulfurous acid, aluminate, and carbonic acid: alkaline compounds such as sodium hydroxide and potassium hydroxide; alkyltitanic acid, phosphoric acid, p-toluenesulfonic acid And acidic compounds such as phthalic acid; ethylenediamine, 1,6-hexylenediamine, diethylenetriamine, triethylenetetramine, tetraethylenepentamine, piperidine, piperazine, m-phenylenediamine, p-phenylenediamine, ethanolamine, triethylamine, N- Amines such as methylmorpholine and various modified amines used as curing agents for epoxy resins; 3-aminopropyltriethoxysilane, 3- (2-aminoethylamino) propyltrimethoxysilane, 3- (2-aminoethyl Amino) Pills dimethoxymethyl silane, 3-anilino-propylamino group-containing silane compound such as _{_{_{trimethoxysilane; (C 4 H 9) 2}}} Sn (OCOC 11 H 23) 2, (C 4 H 9) 2 Sn (OCOCH = CHCO
OCH ₃ ) ₂ , (C ₄ H ₉ ) ₂ Sn (OCOCH = CHCOOC ₄ H ₉ ) ₂ , (C ₈ H ₁₇ ) ₂ Sn (O
COC ₁₁ H ₂₃ ) ₂ , (C ₈ H ₁₇ ) ₂ Sn (OCOCH = CHCOOCH ₃ ) ₂ , (C ₈ H ₁₇ ) ₂
Sn (OCOCH = CHCOOC ₄ H ₉ ) ₂ , (C ₈ H ₁₇ ) ₂ Sn (OCOCH = CHCOOC ₈ H ₁₇ )
₂ , carboxylic acid type organotin compounds such as Sn (OCOC ₈ H ₁₇ ) ₂ ;
(C ₄ H ₉ ) ₂ Sn (SCH ₂ COO) ₂ , (C ₄ H ₉ ) ₂ Sn (SCH ₂ COOC ₈ H ₁₇ ) ₂ , (C
₈ H ₁₇ ) ₂ Sn (SCH ₂ COO) ₂ , (C ₈ H ₁₇ ) ₂ Sn (SCH ₂ CH ₂ COO) ₂ , (C ₈ H
₁₇ ) ₂ Sn (SCH ₂ COOCH ₂ CH ₂ OCOCH ₂ S) ₂ , (C ₈ H ₁₇ ) ₂ Sn (SCH ₂ COO
CH ₂ CH ₂ CH ₂ CH ₂ OCOCH ₂ S) ₂ , (C ₈ H ₁₇ ) ₂ Sn (SCH ₂ COOC ₈ H ₁₇ )
_{_{_{2, (C 8 H 17)}}} 2 Sn (SCH 2 COOC 12 H 25) 2,

【００１５】等のメルカプチド型有機錫化合物；(C₄H₉)₂Sn=S 、(C₈H
₁₇)₂Sn=S、[0015] Mercaptide-type organotin compounds such as (C ₄ H ₉ ) ₂ Sn = S, (C ₈ H
₁₇ ) ₂ Sn = S,

【００１６】 [0016]

【００１７】等のスルフィド型有機錫化合物；(C₄H₉)₂S
n=O 、(C₈H₁₇)₂Sn=O等の酸化物型有機錫酸化物と、エチ
ルシリケート、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチ
ル、フタル酸ジオクチル等のエステル化合物との反応生
成物等の有機錫化合物等を挙げることができる。(C ₄ H ₉ ) ₂ S
n = O, (C ₈ H ₁₇ ) ₂ Sn = O and other oxide-type organic tin oxides, and reaction products of ethyl silicate, dimethyl maleate, diethyl maleate, ester compounds such as dioctyl phthalate, etc. Organic tin compounds and the like can be mentioned.

【００１８】本発明の膜形成用組成物は、前記一般式
（１）で表される化合物、前記一般式（２）で表される
化合物およびＰＡＯ化合物を溶剤に溶解し、その溶液に
水を添加して反応させることにより製造することができ
る。ここで、水の使用量は上記一般式（１）で表される
化合物が有するＲ²Ｏ−で表される基１モル当たり、
０．３〜１．２モル、好ましく、０．３〜０．６モルで
ある。添加する水の量が０．３〜１．２モルの範囲内の
値であれば、塗膜の均一性が低下するおそれがなく、ま
た、膜形成用組成物の保存安定性が低下するおそれも少
ないためである。本発明の膜形成用組成物を用いて膜を
形成するには、まず本発明の組成物を基板に塗布し、塗
膜を形成する。ここで、本発明の組成物を塗布すること
ができる基板としては半導体、ガラス、セラミックス、
金属などが挙げられ、塗布方法としてはスピンコート、
ディッピング、ローラーブレードなどが挙げられる。こ
こで、形成する塗膜の厚さは、層間絶縁膜の場合で通常
０．２〜２０μｍである。ついで、形成された塗膜を加
熱するが、このときの加熱温度は（Ｃ）成分および必要
により使用される（Ｅ）成分が有する沸点または分解温
度未満の温度である。本発明では、（Ａ）成分および
（Ｂ）成分の硬化膜が細孔を有するように塗膜の加熱条
件を選定する必要がある。この加熱方法としては、形成
した塗膜を前記（Ｃ）成分の沸点または分解温度未満の
温度で加熱して（Ａ）成分および（Ｂ）成分を一部硬化
させ、ついで前記（Ｃ）成分の沸点または分解温度以上
の温度から最終硬化温度まで加熱し、低密度化した硬化
物とする方法などが挙げられる。通常、（Ｃ）成分の沸
点または分解温度は２５０〜４００℃であるので、塗膜
は最終的にはこの温度以上に加熱される工程を含む。The film-forming composition of the present invention comprises a compound represented by the general formula (1), a compound represented by the general formula (2) and a PAO compound dissolved in a solvent, and water is added to the solution. It can be produced by adding and reacting. Here, the amount of water used is per mole of the group represented by R ² O— of the compound represented by the general formula (1).
It is 0.3 to 1.2 mol, preferably 0.3 to 0.6 mol. When the amount of water to be added is within the range of 0.3 to 1.2 mol, there is no possibility that the uniformity of the coating film is reduced, and the storage stability of the film-forming composition is reduced. Is also less. In order to form a film using the film-forming composition of the present invention, first, the composition of the present invention is applied to a substrate to form a coating film. Here, as the substrate on which the composition of the present invention can be applied, semiconductor, glass, ceramics,
Metal and the like are mentioned, as a coating method, spin coating,
Dipping, roller blades and the like. Here, the thickness of the coating film to be formed is usually 0.2 to 20 μm in the case of an interlayer insulating film. Next, the formed coating film is heated, and the heating temperature at this time is lower than the boiling point or decomposition temperature of the component (C) and the component (E) used as required. In the present invention, it is necessary to select the heating conditions of the coating film so that the cured films of the components (A) and (B) have pores. As this heating method, the formed coating film is heated at a temperature lower than the boiling point or the decomposition temperature of the component (C) to partially cure the components (A) and (B), and then to cure the component (C). A method of heating from a temperature equal to or higher than the boiling point or the decomposition temperature to the final curing temperature to obtain a cured product having a reduced density can be given. Usually, the boiling point or the decomposition temperature of the component (C) is from 250 to 400 ° C., and thus the coating film includes a step of being finally heated to this temperature or higher.

【００１９】また、本発明の膜の製造方法において、膜
形成用組成物を減圧状態で加熱するが、好ましくは０．
５ｔｏｒｒ以下の減圧状態で加熱することである。この
ような減圧状態で膜形成用組成物を加熱（反応）するこ
とにより、酸素の影響を排して、得られる膜の誘電率を
より低い値とすることができる。なお、減圧状態は、一
例として真空オーブンを用いて達成することができる。In the method for producing a film of the present invention, the composition for film formation is heated under reduced pressure.
Heating under reduced pressure of 5 torr or less. By heating (reacting) the film-forming composition under such reduced pressure, the effect of oxygen can be eliminated, and the dielectric constant of the obtained film can be made lower. Note that the reduced pressure state can be achieved by using a vacuum oven as an example.

【００２０】また、本発明の膜の製造方法において、膜
形成用組成物を不活性ガス中で加熱するが、この不活性
ガスとしては窒素ガス、アルゴンガス、などを挙げるこ
とができるが、好ましくは窒素（窒素雰囲気を含む）中
が好ましい。本発明において、不活性ガスは酸素濃度が
例えば５ｐｐｍ以下の値となるように使用することが好
ましい。このように不活性ガス中で加熱（反応）するこ
とにより、酸素の影響を排して、得られる膜の誘電率を
より低い値とすることができる。すなわち、加熱時にお
ける周囲の酸素濃度を低下させることにより、当該膜の
熱酸化による劣化が抑制され、当該膜の誘電率をより低
い値とすることができる。また膜の誘電率は、通常、
２．５〜１．２である。本発明の膜は、絶縁膜として好
適であり、特に高集積回路の層間絶縁膜に適している。In the method for producing a film of the present invention, the composition for forming a film is heated in an inert gas. Examples of the inert gas include a nitrogen gas and an argon gas. Is preferably in nitrogen (including a nitrogen atmosphere). In the present invention, it is preferable to use the inert gas so that the oxygen concentration has a value of, for example, 5 ppm or less. By heating (reacting) in an inert gas in this manner, the influence of oxygen can be eliminated, and the dielectric constant of the obtained film can be made lower. That is, by lowering the surrounding oxygen concentration during heating, deterioration of the film due to thermal oxidation is suppressed, and the dielectric constant of the film can be set to a lower value. The dielectric constant of the film is usually
2.5 to 1.2. The film of the present invention is suitable as an insulating film, and is particularly suitable as an interlayer insulating film for highly integrated circuits.

【００２１】[0021]

【実施例】以下、この発明の実施の形態を、実施例に基
づいて説明する。但し、以下の記載は、本発明の態様例
を概括的に示すものであり、特に理由なく、かかる記載
により本発明は限定されるものではない。また、実施例
および比較例中の部および％は、特記しない限り、それ
ぞれ重量部および重量％であることを示している。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Embodiments of the present invention will be described below based on examples. However, the following description generally shows an example of the embodiment of the present invention, and the present invention is not limited by the description without any particular reason. Parts and% in Examples and Comparative Examples indicate parts by weight and% by weight, respectively, unless otherwise specified.

【００２２】実施例１（１）メチルトリメトキシシシラン１０１．５ｇ、メ
トキシプロピオン酸メチル２７６．７６ｇ、テトライソ
プロポキシチタン／アセト酢酸エチル錯体９．７３７ｇ
の混合溶液を６０℃に加熱しながら、γ−ブチロラクト
ン／水（重量比４．５８）混合物１１２．３２ｇを１時
間かけて滴下した。混合物の滴下終了後さらに６０℃で
１時間反応させ、ポリシロキサンゾルを得た。（２）上記（１）で得たポリシロキサンゾルを１５ｇ、
ポリエチレンオキシドブロック−ポリプロピレンオキシ
ドブロック−ポリエチレンオキシドブロック共重合体
（三洋化成社製ニュポールＰＥ６１）１ｇを混合し、得
られた混合物をＩＴＯ基板上にスピンコート法により膜
厚１．３９μｍに塗布し、８０℃で５分間、ついで２０
０℃で５分間加熱した後、さらに真空下で３４０℃、３
６０℃、３８０℃の順でそれぞれ３０分間ずつ加熱し、
さらに４５０℃で１時間加熱し、無色透明の膜を形成し
た。また、膜形成後のＩＴＯ基板の断面を走査型電子顕
微鏡で観察したところ、１０ｎｍ以下の空孔の形成が確
認された。さらに、得られた膜を下記のとおり評価し
た。結果を表１に示す。（膜形成用組成物の評価）Example 1 (1) 101.5 g of methyltrimethoxysilane, 276.76 g of methyl methoxypropionate, 9.737 g of a tetraisopropoxytitanium / ethyl acetoacetate complex
While heating the mixed solution at 60 ° C., 112.32 g of a mixture of γ-butyrolactone / water (weight ratio 4.58) was added dropwise over 1 hour. After the addition of the mixture was completed, the mixture was further reacted at 60 ° C. for 1 hour to obtain a polysiloxane sol. (2) 15 g of the polysiloxane sol obtained in (1) above,
1 g of a polyethylene oxide block-polypropylene oxide block-polyethylene oxide block copolymer (Newport PE61 manufactured by Sanyo Chemical Co., Ltd.) was mixed, and the resulting mixture was applied on an ITO substrate to a film thickness of 1.39 μm by spin coating. 5 minutes at ℃, then 20
After heating at 0 ° C. for 5 minutes, the mixture was further heated under vacuum at 340 ° C., 3
Heat at 60 ° C and 380 ° C for 30 minutes each,
Further, the mixture was heated at 450 ° C. for 1 hour to form a colorless and transparent film. When the cross section of the ITO substrate after film formation was observed with a scanning electron microscope, formation of pores of 10 nm or less was confirmed. Further, the obtained film was evaluated as follows. Table 1 shows the results. (Evaluation of composition for film formation)

【００２３】１．塗膜の均一性得られた膜の外観を目視にて観察し、さらに、触針式表
面粗さ計（日本真空技術（株）製、Ｄｅｋｔａｋ３０３
０）を用いて、当該塗膜の表面粗さ（Ｒａ）を測定し
た。そして、塗膜の外観および得られた表面粗さ（Ｒ
ａ）の結果から塗膜の均一性を、以下の基準で以て評価
した。評価結果を表１に示す。〇：外観上、はじきやむらがなく、かつ、表面粗さ（Ｒ
ａ）の値が２００オングストローム未満。 △：外観上、はじきやむらがなく、かつ、表面粗さ（Ｒ
ａ）の値が２００オングストローム以上。 ×：外観上、はじきやむらがある。1. Uniformity of coating film The appearance of the obtained film was visually observed, and further, a stylus type surface roughness meter (Dektak303, manufactured by Japan Vacuum Engineering Co., Ltd.)
Using 0), the surface roughness (Ra) of the coating film was measured. Then, the appearance of the coating film and the obtained surface roughness (R
From the result of a), the uniformity of the coating film was evaluated according to the following criteria. Table 1 shows the evaluation results. 〇: No repelling or unevenness in appearance, and surface roughness (R
The value of a) is less than 200 angstroms. Δ: No repelling or unevenness in appearance, and surface roughness (R
The value of a) is 200 Å or more. X: There are repelling and unevenness in appearance.

【００２４】２．酸素プラズマアッシング性得られた膜における有機基の吸収強度を、フーリエ変換
型赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）（日本電子（株）製、
ＪＩＲ−５５００）を用いて測定した。次いで、バレル
型酸素プラズマアッシング装置を用い、当該塗膜に対し
て、１ｔｏｒｒ、８００Ｗ、５００Ｓｃｃｍの条件で以
て、２０分間、酸素プラズマ処理を行った。それから、
酸素プラズマ処理後の塗膜における有機基の１２７０ｃ
ｍ^-1付近のＳｉに結合したメチル基の変角振動の強度
を、上記ＦＴ−ＩＲを用いて測定した。このようにして
測定した強度の変化から、以下の基準で以て、酸素プラ
ズマアッシング性を評価した。評価結果を表１に示す。〇：有機基の吸収強度の変化が４０％未満 △：有機基の吸収強度の変化が４０％以上６０％未満 ×：有機基の吸収強度の変化が６０％以上2. Oxygen plasma ashing property The absorption intensity of organic groups in the obtained film was measured using a Fourier transform infrared spectrophotometer (FT-IR) (manufactured by JEOL Ltd.
JIR-5500). Next, using a barrel-type oxygen plasma ashing device, the coating film was subjected to oxygen plasma treatment under the conditions of 1 torr, 800 W, and 500 Sccm for 20 minutes. then,
1270c of organic group in coating film after oxygen plasma treatment
The intensity of the bending vibration of the methyl group bonded to Si near m ⁻¹ was measured using the FT-IR. From the change in the intensity measured in this way, the oxygen plasma ashing property was evaluated according to the following criteria. Table 1 shows the evaluation results. 〇: Change in absorption strength of organic group is less than 40% Δ: Change in absorption strength of organic group is 40% or more and less than 60% ×: Change in absorption strength of organic group is 60% or more

【００２５】３．密着性試験得られた塗膜に対して、ＰＣＴ（ＰｒｅｓｓｕｒｅＣ
ｏｏｋｅｒＴｅｓｔ）装置（平山製作所製、ＰＣ−２
４２ＨＳ−Ａ）を用いて、１２１℃、１００％ＲＨ、２
気圧の条件で以て湿熱処理を施した。その後、湿熱処理
を施した塗膜に対して、ＪＩＳＫ５４００に準拠して
碁盤目試験（テープ剥離試験）を施した。そして、同様
の試験を３回繰り返し、１００個の碁盤目のうち、剥が
れずに下地としてのシリコンウエファーから剥がれが生
じなかった碁盤目数の平均値（ｎ）を算出し、下地に対
する密着性として評価した。測定結果を表１に示す。〇：ｎが１００ △：ｎが５０以上 ×：ｎが５０未満3. Adhesion test PCT (Pressure C)
oak Test (PC-2, Hirayama Seisakusho)
42HS-A), 121 ° C., 100% RH, 2
The wet heat treatment was performed under atmospheric pressure conditions. Thereafter, the coating film subjected to the wet heat treatment was subjected to a grid test (tape peel test) in accordance with JIS K5400. Then, the same test was repeated three times, and out of the 100 grids, the average value (n) of the grids that did not peel and did not peel off from the silicon wafer as the base was calculated, and the adhesion to the ground was calculated as the adhesion. evaluated. Table 1 shows the measurement results. 〇: n is 100 Δ: n is 50 or more ×: n is less than 50

【００２６】４．誘電率得られた膜に対して、周波数１００ｋＨｚの周波数で以
て、横河・ヒューレットパッカード（株）製ＨＰ１６４
５１Ｂ電極およびＨＰ４２８４ＡプレシジョンＬＣＲメ
ータを用いて当該塗膜の誘電率を測定した。結果を表１
に示す。4. Dielectric constant HP164 manufactured by Yokogawa-Hewlett-Packard Co., Ltd. was applied to the obtained film at a frequency of 100 kHz.
The dielectric constant of the coating film was measured using a 51B electrode and an HP4284A precision LCR meter. Table 1 shows the results
Shown in

【００２７】５．耐熱性得られた膜形成用組成物を、セイコー電子工業（株）製
のＳＳＣ５２００熱重量分析装置（ＴＧＡ）を用いて、
窒素雰囲気中、１０℃／分の昇温速度で以て加熱し、当
該膜形成用組成物の５％重量減温度を測定した。６．密度シリコンウエハ−にスピンコートで塗工した膜の膜厚か
ら塗膜の体積と塗膜の重量から密度を求めた。７．空隙率空孔率は空孔形成剤未添加のシリコンウエハーに塗工し
た塗膜との密度比較から次の計算式から求めた。空孔率（％）＝（１−（空孔形成塗膜の密度／空孔形成
剤未添加塗膜の密度）。なお、空孔形成塗膜とは本実施例で得られた膜を、空孔
形成材未添加塗膜とは本実施例において（Ｃ）成分を添
加しない以外は実施例と同様にして得た膜を示す。5. Heat resistance The obtained film-forming composition was subjected to SSC5200 thermogravimetric analysis (TGA) manufactured by Seiko Electronic Industry Co., Ltd.
The film-forming composition was heated in a nitrogen atmosphere at a heating rate of 10 ° C./min, and the 5% weight loss temperature of the film forming composition was measured. 6. Density The density was determined from the volume of the coating film and the weight of the coating film from the thickness of the film coated on the silicon wafer by spin coating. 7. Porosity The porosity was determined from the following formula from a density comparison with a coating film applied to a silicon wafer to which no porogen was added. Porosity (%) = (1- (density of pore-forming coating film / density of pore-forming agent-free coating film) The pore-forming coating film refers to the film obtained in this example. The film without a pore-forming material refers to a film obtained in the same manner as in the example except that the component (C) is not added in the example.

【表１】 [Table 1]

【００２８】[0028]

【発明の効果】本発明の組成物を硬化して得られる膜
は、塗膜の均一性、酸素プラズマアッシング性、密着
性、誘電率特性、耐熱性に優れる。The film obtained by curing the composition of the present invention has excellent coating uniformity, oxygen plasma ashing properties, adhesion, dielectric properties and heat resistance.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ０９Ｄ 105/00 Ｃ０９Ｄ 105/00 125/02 125/02 133/06 133/06 139/00 139/00 171/02 171/02 (72)発明者後藤幸平東京都中央区築地二丁目11番24号ジェイエスアール株式会社内──────────────────────────────────────────────────続き Continued on the front page (51) Int.Cl. ⁷ Identification symbol FI Theme coat ゛ (Reference) C09D 105/00 C09D 105/00 125/02 125/02 133/06 133/06 139/00 139/00 171 / 02 171/02 (72) Inventor Kohei Goto 2-11-24 Tsukiji, Chuo-ku, Tokyo Japan

Claims

[Claims]

(A) A hydrolyzate of a compound represented by the following general formula (1) and / or a partial condensate thereof: R ¹ _n Si (OR ² ) _4-n (1) (R ¹ and R ² may be the same or different and each represents a monovalent organic group, and n represents an integer of 0 to 2.) (B) Metal chelate compound (C) Compound having a polyalkylene oxide structure A composition for forming a film, comprising:

2. The composition according to claim 1, further comprising (D) an organic solvent.

3. A method for forming a film, comprising applying the composition according to claim 1 to a substrate and heating the substrate.

4. Applying the composition according to claim 1 to a substrate,
The component (A) and the component (B) are partially cured by heating at a temperature lower than the boiling point or decomposition temperature of the component (C), and then heated at a temperature higher than the boiling point or decomposition temperature of the component (C). A method for forming a film, comprising curing.

5. Applying the composition according to claim 1 to a substrate,
A method for forming a film, comprising curing the components (A) and (B) at a temperature equal to or higher than the boiling point or decomposition temperature of the component (C).

6. A film obtained by curing the composition according to claim 1.