JP2000015729A - Dispersion stampable sheet and expanded molded product thereof - Google Patents
Dispersion stampable sheet and expanded molded product thereofInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、分散法スタンパブ
ルシートの膨張成形品、および分散法スタンパブルシー
トに関する。特に、本発明は、８０〜１１０℃の温度下
でも、表皮の接着性に優れる分散法スタンパブルシート
の膨張成形品、およびこれを得るのに好適な分散法スタ
ンパブルシートに関する。The present invention relates to an expansion molded product of a dispersion method stampable sheet and a dispersion method stampable sheet. In particular, the present invention relates to an expansion molded article of a dispersion method stampable sheet having excellent skin adhesion even at a temperature of 80 to 110 ° C, and a dispersion method stampable sheet suitable for obtaining the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】熱可塑性樹脂の成形上の優れた特性を生
かしつつ高強度および高剛性を付与した繊維強化熱可塑
性樹脂複合材として、スタンパブルシート（繊維強化熱
可塑性樹脂シート）が知られている。2. Description of the Related Art A stampable sheet (fiber reinforced thermoplastic resin sheet) is known as a fiber reinforced thermoplastic resin composite material which has high strength and high rigidity while making use of excellent properties in molding of a thermoplastic resin. I have.
【０００３】このスタンパブルシートを得るための代表
的な製造方法として、分散法があり、この分散法は、さ
らに乾式分散法と湿式分散法に大別される。乾式分散法
は、不連続繊維と熱可塑性樹脂粒子を気相中で分散させ
て不織布状の堆積物（ウエブ）を形成し、これを加熱加
圧してシート状に固化させることにより、スタンパブル
シートを製造する方法である（例えば、特開平２−１６
９６３２号公報参照）。一方、湿式分散法は、抄紙技術
を応用したスタンパブルシートの製造方法であり、不連
続繊維と熱可塑性樹脂粒子を液相中で分散させて不織布
状の堆積物（ウエブ）を形成し、これを加熱加圧してシ
ート状に固化させる方法である（例えば、特公昭５５−
９１１９号公報、特開昭６０−５８２２７号公報等参
照）。[0003] As a typical production method for obtaining this stampable sheet, there is a dispersion method, and this dispersion method is further roughly classified into a dry dispersion method and a wet dispersion method. In the dry dispersion method, a nonwoven fabric-like deposit (web) is formed by dispersing discontinuous fibers and thermoplastic resin particles in a gas phase, and is heated and pressed to be solidified into a sheet, thereby forming a stampable sheet. (See, for example, JP-A No. 2-16).
No. 9632). On the other hand, the wet dispersion method is a method for producing a stampable sheet using a papermaking technique, in which discontinuous fibers and thermoplastic resin particles are dispersed in a liquid phase to form a nonwoven fabric-like deposit (web). Is heated and pressurized to solidify it into a sheet (for example,
9119, JP-A-60-58227, etc.).
【０００４】この分散法によって得られるスタンパブル
シート（分散法スタンパブルシート）は、シート状の成
形材料であり、マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の
融点以上に加熱された後、所望の形状に賦形される。[0004] A stampable sheet obtained by this dispersion method (dispersion method stampable sheet) is a sheet-like molding material, which is heated to a melting point of a thermoplastic resin constituting a matrix or higher, and then applied to a desired shape. Is shaped.
【０００５】この分散法スタンパブルシートの成形方法
としては、従来から膨張成形法が用いられている（例え
ば、特開平４−３３１３８号公報参照）。この膨張成形
法は、分散法スタンパブルシート特有の性質を利用した
成形方法であり、加熱した分散法スタンパブルシートを
金型内に供給し、得られる成形品内に空隙が残存するよ
うに、金型のクリアランスを調整して圧縮し、冷却固化
する方法である。これは、分散法スタンパブルシートに
おいては、補強用繊維が単繊維に解繊して積み重なった
状態で存在しているため、マトリックスである熱可塑性
樹脂を溶融させると、補強用繊維の剛性などにより元の
ウエブの状態に戻ろうとして、ウエブの厚さ近くまで厚
みが回復する特有の現象を示す性質を利用するものであ
る。この現象をスプリングバックと称し、その膨張した
状態のシートを膨張シートと称する。なお、スプリング
バックを起こす原動力は補強用繊維の剛性などと考えら
れ、このスプリングバックの大きさは補強用繊維の量や
特性に依存する。[0005] As a method for forming this dispersion method stampable sheet, an expansion molding method has conventionally been used (see, for example, JP-A-4-33138). This expansion molding method is a molding method utilizing a property unique to the dispersion method stampable sheet, and supplies a heated dispersion method stampable sheet into a mold so that voids remain in the obtained molded article. This is a method of adjusting the clearance of the mold, compressing and cooling and solidifying. This is because, in the dispersion method stampable sheet, the reinforcing fibers are present in a state of being laid open after being fibrillated into single fibers, and when the thermoplastic resin as the matrix is melted, the rigidity of the reinforcing fibers, etc. In order to return to the original state of the web, the property of exhibiting a peculiar phenomenon that the thickness recovers to near the thickness of the web is used. This phenomenon is referred to as springback, and the expanded sheet is referred to as an expanded sheet. The driving force causing the springback is considered to be the rigidity of the reinforcing fiber, and the size of the springback depends on the amount and characteristics of the reinforcing fiber.
【０００６】そして、この膨張成形法により得られる成
形品は、膨張成形品と称される。この膨張成形品は、補
強用繊維がランダムな方向に分散して交絡した三次元網
目状の構造をなし、交差した補強用繊維の交点が熱可塑
性樹脂により接着された、多孔質状の構造をなすもので
ある。[0006] The molded product obtained by this expansion molding method is called an expansion molded product. This expansion molded product has a porous structure in which reinforcing fibers are dispersed in random directions to form a three-dimensional mesh structure in which the fibers are entangled, and intersections of the crossing reinforcing fibers are bonded by a thermoplastic resin. What to do.
【０００７】最近では、前述の膨張成形品が、自動車の
天井用内装材料等の用途に使用されることも多くなって
いる。このような用途では、膨張成形品を基材とし、そ
の少なくとも片面に、不織布やレザー等を表皮として接
着された部材を、自動車の天井に装着するなどして使用
されるのが一般的である。自動車の天井用内装材料とし
て用いる場合、 （１）基材に貼合される表皮との接着性 （２）非通気性（注：基材の厚み方向に空気の流れが生
じると、表皮の表面が汚れる。このため、非通気層を設
けることで、表皮の表面の汚れを防止する。）が要求さ
れる。In recent years, the above-mentioned expansion molded articles are often used for applications such as interior materials for ceilings of automobiles. In such applications, it is common to use an expansion molded product as a base material, and attach a member bonded to at least one surface of the base material with a nonwoven fabric or leather as a skin, for example, by mounting it on the ceiling of an automobile. . When used as an interior material for automobile ceilings, (1) Adhesiveness to the skin bonded to the base material (2) Non-breathable (Note: If air flows in the thickness direction of the base material, the surface of the skin will Therefore, the provision of the non-ventilating layer prevents the surface of the epidermis from being stained.)
【０００８】そこで、これらの要求を満足させる技術
が、特開平８−２２９９４１号公報に提案されている。
この技術は、スタンパブルシートの表面に３層フィルム
を積層し、加熱して、製造したものであり、最外層のフ
ィルムが表皮との接着剤として、中間層のフィルムが非
通気層として働くものである。Therefore, a technique satisfying these requirements has been proposed in Japanese Patent Application Laid-Open No. Hei 8-229994.
This technology is manufactured by laminating a three-layer film on the surface of a stampable sheet and heating it. The outermost film acts as an adhesive to the skin, and the middle film acts as a non-ventilating layer. It is.
【０００９】しかし、この特開平８−２２９９４１号公
報に記載されている技術によっては、非通気性と室温で
の表皮の剥離強度については満足できる特性を有するも
のが得られるが、８０〜１１０℃の温度における表皮の
剥離強度は、必ずしも十分満足できるものは得られなか
った。However, according to the technique described in Japanese Patent Application Laid-Open No. Hei 8-229941, a material having satisfactory properties with respect to air permeability and peel strength of the skin at room temperature can be obtained. The peel strength of the skin at the temperature of was not always satisfactory.
【００１０】[0010]
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明の目的
は、曲げ特性および非通気性においては従来品と同等の
特性を有するとともに、室温のみならず、８０〜１１０
℃における表皮の剥離強度に優れる膨張成形品、ならび
にその膨張成形品を得るための材料として好適な分散法
スタンパブルシートを提供することにある。SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, an object of the present invention is to provide not only a room temperature but also 80 to 110
An object of the present invention is to provide an expansion molded product having excellent peel strength of the skin at a temperature of ° C, and a dispersion method stampable sheet suitable as a material for obtaining the expansion molded product.
【００１１】[0011]
【課題を解決するための手段】前記目的を達成するた
め、鋭意検討した結果、表皮と膨張成形品を貼合せるた
めの接着剤として、メルトフローレイトが３ｇ／１０分
以上の直鎖状低密度ポリエチレンを用いることにより、
室温のみならず、８０〜１１０℃での表皮の剥離強度に
優れるものを得ることができることを見出し、本発明に
到達した。Means for Solving the Problems To achieve the above object, as a result of intensive studies, as an adhesive for laminating the skin and the expanded molded product, a linear low-density resin having a melt flow rate of 3 g / 10 minutes or more was used. By using polyethylene,
The present inventors have found that it is possible to obtain a material having excellent peel strength not only at room temperature but also at 80 to 110 ° C, and have reached the present invention.
【００１２】すなわち、本発明は、補強用繊維と熱可塑
性樹脂とを主成分とする多孔質材層と、該多孔質材層の
少なくとも一面に積層された非通気性樹脂層と、該非通
気性樹脂層の上に積層された、メルトフローレイトが３
ｇ／１０分以上の直鎖状低密度ポリエチレンからなる接
着樹脂層とを有する分散法スタンパブルシートの膨張成
形品を提供するものである。That is, the present invention provides a porous material layer mainly composed of a reinforcing fiber and a thermoplastic resin, a non-breathable resin layer laminated on at least one surface of the porous material layer, Melt flow rate laminated on resin layer is 3
It is intended to provide an expansion molded product of a dispersion method stampable sheet having an adhesive resin layer made of linear low-density polyethylene of g / 10 minutes or more.
【００１３】また、本発明は、前記直鎖状ポリエチレン
からなる接着樹脂層の外面に、表皮を有する分散法スタ
ンパブルシートの膨張成形品をも提供するものである。The present invention also provides an expansion molded article of a dispersion method stampable sheet having a skin on the outer surface of the adhesive resin layer made of the linear polyethylene.
【００１４】さらに、本発明は、前記膨張成形品を得る
ために好適な材料として、熱可塑性樹脂からなる基体中
に補強用繊維が分散してなる繊維強化熱可塑性樹脂材料
と、該繊維強化熱可塑性樹脂材料の少なくとも一面に積
層された非通気性樹脂層と、該非通気性樹脂層の上に積
層された、メルトフローレイトが３ｇ／１０分以上の直
鎖状低密度ポリエチレンからなる接着樹脂層とを有する
分散法スタンパブルシートをも提供するものである。Further, the present invention provides a fiber-reinforced thermoplastic resin material in which reinforcing fibers are dispersed in a base made of a thermoplastic resin, as a material suitable for obtaining the above-mentioned expansion molded article; A non-breathable resin layer laminated on at least one surface of a plastic resin material, and an adhesive resin layer laminated on the non-breathable resin layer and made of linear low-density polyethylene having a melt flow rate of 3 g / 10 minutes or more And a dispersion method stampable sheet having the following.
【００１５】[0015]
【発明の実施の形態】以下、本発明の膨張成形品および
分散法スタンパブルシートについて詳細に説明する。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Hereinafter, the expanded molded article and the stampable sheet by a dispersion method of the present invention will be described in detail.
【００１６】本発明の膨張成形品は、補強用繊維と熱可
塑性樹脂とを主成分とする多孔質材層とを有するもので
ある。多孔質材層を構成する主成分である補強用繊維と
しては、無機繊維または有機繊維のいずれを用いてもよ
いし、これらを複合した繊維でもよい。無機繊維として
は、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、ボロン繊維、ステ
ンレス鋼繊維、その他の金属繊維等が挙げられる。有機
繊維としては、例えば、アラミド繊維、ポリエステル繊
維、ポリアミド繊維、木質繊維等が挙げられる。これら
は、１種単独でも２種以上を組み合わせても用いられ
る。これらの中でも、特に、低コストで高い補強効果が
得られることから、ガラス繊維を用いることが好まし
い。The expansion molded article of the present invention has a porous material layer mainly composed of reinforcing fibers and a thermoplastic resin. As a reinforcing fiber which is a main component of the porous material layer, either an inorganic fiber or an organic fiber may be used, or a fiber obtained by combining these may be used. Examples of the inorganic fibers include glass fibers, carbon fibers, boron fibers, stainless steel fibers, and other metal fibers. Examples of the organic fibers include aramid fibers, polyester fibers, polyamide fibers, and wood fibers. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, it is particularly preferable to use glass fiber because a high reinforcing effect can be obtained at low cost.
【００１７】この補強用繊維の繊維長は、補強効果、膨
張性、賦形性を確保するという点から、５〜３０ｍｍが
好ましく、さらに好ましくは１０〜２６ｍｍである。ま
た、補強用繊維の直径は、補強効果と膨張性を確保する
という点から、５〜３０μｍが好ましく、さらに好まし
くは１０〜２５μｍである。また、強化繊維と熱可塑性
樹脂との濡れ性や接着性を改良するために、シランカッ
プリング剤などによる処理が施されることが好ましい。The fiber length of the reinforcing fiber is preferably from 5 to 30 mm, more preferably from 10 to 26 mm, from the viewpoint of securing the reinforcing effect, the swelling property, and the shapeability. In addition, the diameter of the reinforcing fiber is preferably from 5 to 30 μm, more preferably from 10 to 25 μm, from the viewpoint of securing the reinforcing effect and the expandability. Further, in order to improve the wettability and adhesion between the reinforcing fiber and the thermoplastic resin, it is preferable to perform a treatment with a silane coupling agent or the like.
【００１８】多孔質材層のもう１つの主成分である熱可
塑性樹脂は、多孔質材層のマトリックスを構成する成分
であり、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフ
ィン樹脂、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアミド、ポ
リアセタールなど、あるいはエチレン−塩化ビニル共重
合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、スチレン−ブタ
ジエン−アクリロニトリル共重合体等の共重合体、ＥＰ
Ｍ、ＥＰＤＭ等の熱可塑性エラストマーなどを１種単独
または２種以上を組み合わせて用いることができる。こ
れらの中でも、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリ
オレフィン系樹脂が、強度、剛性および成形性に優れる
ことから、好ましく、特に、これらのバランスに優れ、
かつ低価格であることから、ポリプロピレンが好まし
い。さらに、ポリプロピレンの中でも、ＭＦＲ（測定条
件；ＪＩＳ Ｋ６７５８に準拠、２１０℃、２．１６ｋ
ｇｆ）が、１〜２００ｇ／１０分の範囲のものが、強
度、剛性および成形性の点から、好ましい。The thermoplastic resin, which is another main component of the porous material layer, is a component constituting a matrix of the porous material layer, and is a polyolefin resin such as polyethylene or polypropylene, polystyrene, polyvinyl chloride, polyethylene terephthalate, or the like. Polycarbonate, polyamide, polyacetal, etc., or copolymers such as ethylene-vinyl chloride copolymer, ethylene-vinyl acetate copolymer, styrene-butadiene-acrylonitrile copolymer, EP
Thermoplastic elastomers such as M and EPDM can be used alone or in combination of two or more. Among them, polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene are preferable because they are excellent in strength, rigidity and moldability, and in particular, they are excellent in their balance,
Polypropylene is preferred because of its low cost. Further, among polypropylenes, MFR (measurement conditions; in accordance with JIS K6758, 210 ° C., 2.16 k
gf) in the range of 1 to 200 g / 10 minutes is preferable from the viewpoint of strength, rigidity and moldability.
【００１９】さらに、補強用繊維と熱可塑性樹脂の接着
性を向上させるために、熱可塑性樹脂を、不飽和カルボ
ン酸、不飽和カルボン酸無水物等の酸、エポキシ化合物
等の種々の化合物で変性処理したものを併用することが
できる。変性は、グラフト共重合等によって行うことが
できる。例えば、ポリプロピレンに、マレイン酸、無水
マレイン酸、アクリル酸等をグラフト共重合して得られ
る、分子内に酸無水物基、カルボキシル基等の変性基を
有するものが、強度向上の点から、好ましい。Further, in order to improve the adhesion between the reinforcing fiber and the thermoplastic resin, the thermoplastic resin is modified with various compounds such as an acid such as unsaturated carboxylic acid and unsaturated carboxylic acid anhydride, and an epoxy compound. Those treated can be used in combination. The modification can be performed by graft copolymerization or the like. For example, polypropylene, maleic acid, maleic anhydride, obtained by graft copolymerization of acrylic acid and the like, those having a modifying group such as an acid anhydride group and a carboxyl group in the molecule are preferable from the viewpoint of improving strength. .
【００２０】本発明の膨張成形品において、多孔質材層
における補強用繊維と熱可塑性樹脂の含有割合は、曲げ
強度および曲げ弾性率等の機械的強度の高い膨張成形品
が得られることから、補強用繊維／熱可塑性樹脂の重量
比が、１０／９０〜７０／３０の範囲内が好ましい。In the expansion molded product of the present invention, the content ratio of the reinforcing fiber and the thermoplastic resin in the porous material layer is determined because the expansion molded product having high mechanical strength such as flexural strength and flexural modulus can be obtained. The weight ratio of the reinforcing fiber / thermoplastic resin is preferably in the range of 10/90 to 70/30.
【００２１】また、多孔質材層の密度は、膨張成形にお
ける金型のクリアランスにより調整され、成形品全体の
強度（耐荷重性）および剛性を高くするために、好まし
くは１〜０．１ｇ／ｃｍ3 以下、より好ましくは０．８
〜０．２ｇ／ｃｍ3 である。The density of the porous material layer is adjusted by the clearance of the mold in the expansion molding, and is preferably 1 to 0.1 g / cm 2 to increase the strength (load resistance) and rigidity of the whole molded product. cm 3 or less, more preferably 0.8
０．２0.2 g / cm 3 .
【００２２】本発明の膨張成形品は、この多孔質材層の
少なくとも一面に積層された非通気性樹脂層を有するも
のである。非通気性樹脂層は、多孔質材層の片面のみに
積層されていていもよいし、両面に積層されていてもよ
い。この非通気性樹脂層は、膨張成形品の非通気性を確
保するとともに、この非通気性樹脂層の上層に積層され
る直鎖状低密度ポリエチレンが多孔質材層中に含浸され
るのを防止する役割を有するものである。本発明におい
て、非通気性とは、ＡＳＴＭ−Ｄ７３７に準拠して測定
された通気度が０ｃｃ／ｃｍ2 ・ｓｅｃのものを言う。The expansion molded article of the present invention has a non-breathable resin layer laminated on at least one surface of the porous material layer. The air-impermeable resin layer may be laminated on only one surface of the porous material layer, or may be laminated on both surfaces. This non-breathable resin layer ensures the non-breathability of the expanded molded product and prevents the linear low-density polyethylene laminated on the non-breathable resin layer from being impregnated into the porous material layer. It has a role to prevent. In the present invention, non-breathable means one having a permeability of 0 cc / cm 2 · sec measured according to ASTM-D737.
【００２３】この非通気性樹脂層を構成する樹脂は、特
に制限されず、熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂のいず
れの樹脂でもよい。特に、成形性の観点から、熱可塑性
樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂としては、前記の多孔質
材層の主成分として用いられるものと同じものが使用で
きる。特に、分散法スタンパブルシートまたは膨張成形
品の製造等の際の成形温度において溶融しないものが好
ましく、さらに好ましくは、膨張成形品の多孔質材層の
主成分である熱可塑性樹脂（マトリックス樹脂）よりも
融点の高いものが好ましい。例えば、多孔質材層のマト
リックス樹脂がポリプロピレンである場合には、非通気
性樹脂層をポリアミド、ポリエチレンテレフタレート等
で構成することが好ましい。The resin constituting the air-impermeable resin layer is not particularly limited, and may be any of a thermosetting resin and a thermoplastic resin. In particular, a thermoplastic resin is preferable from the viewpoint of moldability. As the thermoplastic resin, the same resin as used as a main component of the porous material layer can be used. In particular, those which do not melt at the molding temperature at the time of production of a dispersion method stampable sheet or an expansion molded product, and the like, are more preferable, and a thermoplastic resin (matrix resin) which is a main component of the porous material layer of the expansion molded product is more preferable. Those having a higher melting point are preferred. For example, when the matrix resin of the porous material layer is polypropylene, it is preferable that the air-impermeable resin layer is made of polyamide, polyethylene terephthalate, or the like.
【００２４】本発明の膨張成形品において、この非通気
性樹脂層の厚さは、非通気性を維持するために、５μｍ
以上が好ましく、より好ましくは１０〜５０μｍであ
る。In the expansion molded article of the present invention, the thickness of the air-impermeable resin layer is 5 μm in order to maintain the air-impermeable property.
More preferably, the thickness is 10 to 50 μm.
【００２５】本発明の膨張成形品は、非通気性樹脂層の
上に、直鎖状低密度ポリエチレン（以下、「ＬＬＤＰ
Ｅ」と略す）からなる接着樹脂層を有するものである。
このＬＬＤＰＥからなる接着樹脂層によって、膨張成形
品の上に貼合される表皮との接着強度が向上し、室温の
みならず、８０〜１１０℃の温度での接着強度も向上す
るのである。The expansion molded article of the present invention comprises a linear low-density polyethylene (hereinafter referred to as "LLDP") on the air-impermeable resin layer.
E ").
By the adhesive resin layer made of the LLDPE, the adhesive strength with the skin to be bonded on the expansion molded article is improved, and the adhesive strength not only at room temperature but also at a temperature of 80 to 110 ° C. is improved.
【００２６】本発明において、接着樹脂層を構成するＬ
ＬＤＰＥは、メルトフローレイト（以下、「ＭＦＲ」と
略す）が３ｇ／１０分以上、好ましくは３〜５０ｇ／１
０分のものである。本発明において、ＭＦＲは、ＪＩＳ
Ｋ６７６０に準拠して、１９０℃、２．１６ｋｇｆの
荷重にて測定した値である。ＬＬＤＰＥのＭＦＲが３ｇ
／１０分未満であると、室温および高温での接着性が悪
く、ＭＦＲが大きすぎると、フィルムへの加工が困難に
なりやすい。In the present invention, L constituting the adhesive resin layer
LDPE has a melt flow rate (hereinafter abbreviated as “MFR”) of 3 g / 10 min or more, preferably 3 to 50 g / 1.
It's 0 minutes. In the present invention, MFR is JIS
It is a value measured at 190 ° C. under a load of 2.16 kgf in accordance with K6760. MLD of LLDPE is 3g
If it is less than / 10 minutes, the adhesion at room temperature and high temperature is poor, and if the MFR is too large, processing into a film tends to be difficult.
【００２７】この接着樹脂層を構成するＬＬＤＰＥとし
ては、エチレンを主成分とし、エチレンと少量の他の単
量体との共重合体であるものが好ましい。他の単量体と
しては、ブタジエン（Ｃ４）、ヘキセン（Ｃ６）および
オクテン（Ｃ８）が好ましい。The LLDPE constituting the adhesive resin layer is preferably a copolymer containing ethylene as a main component and a copolymer of ethylene and a small amount of another monomer. As other monomers, butadiene (C4), hexene (C6) and octene (C8) are preferred.
【００２８】また、本発明の膨張成形品において、ＬＬ
ＤＰＥからなる接着樹脂層の厚さは、通常、１０μｍ以
上であり、十分な接着性を実現できる点から、好ましく
は４０〜１００μｍの範囲である。In the expansion molded product of the present invention, LL
The thickness of the adhesive resin layer made of DPE is usually 10 μm or more, and preferably in the range of 40 to 100 μm from the viewpoint of achieving sufficient adhesiveness.
【００２９】本発明の膨張成形品は、図１に一例を示す
とおり、補強用繊維と熱可塑性樹脂を主成分とする多孔
質材層１の上層に非通気性樹脂層２を有し、さらにその
非通気性樹脂層２の上層に直鎖状低密度ポリエチレンか
らなる接着樹脂層３を有するものである。多孔質材層１
が非通気性樹脂層２と接する部分（図１中に交叉する斜
線で示す部分）には、熱可塑性樹脂に富む層４が形成さ
れることが好ましい。これにより、非通気性樹脂層２と
多孔質材層１との接着が強固になったり、膨張成形品の
剛性が高くなる。As shown in FIG. 1, the expansion molded product of the present invention has a non-breathable resin layer 2 on a porous material layer 1 mainly composed of a reinforcing fiber and a thermoplastic resin. It has an adhesive resin layer 3 made of linear low-density polyethylene on the upper layer of the air-impermeable resin layer 2. Porous material layer 1
It is preferable that a layer 4 rich in a thermoplastic resin is formed in a portion in contact with the non-permeable resin layer 2 (a portion shown by oblique lines crossing in FIG. 1). Thereby, the adhesion between the air-impermeable resin layer 2 and the porous material layer 1 is strengthened, and the rigidity of the expanded molded product is increased.
【００３０】また、本発明の膨張成形品は、ＬＬＤＰＥ
からなる接着樹脂層の外面に、さらに表皮を有するもの
でもよい。例えば、図２に一例を示すとおり、補強用繊
維と熱可塑性樹脂を主成分とする多孔質材層１の上層に
非通気性樹脂層２を有し、さらにその非通気性樹脂層２
の上層に直鎖状低密度ポリエチレンからなる接着樹脂層
３を有し、その接着樹脂層３の外面に表皮５を有するも
のでもよい。本発明の膨張成形品において、この表皮
は、膨張成形品の表面加飾、クッション性の付与、断熱
性の付与等の種々の目的に応じて適宜配設される。この
表皮は、膨張成形品の製造時に、溶融したり破れたりし
ないように耐熱性を有するものが好ましい。また、多孔
質材層１が非通気性樹脂層２と接する部分（図２中に交
叉する斜線で示す部分）には、熱可塑性樹脂に富む層４
が形成されることが好ましい。これにより、非通気性樹
脂層２と多孔質材層１との接着が強固になったり、膨張
成形品の剛性が高くなる。Further, the expansion molded product of the present invention is preferably made of LLDPE
May further have a skin on the outer surface of the adhesive resin layer made of For example, as shown in FIG. 2, an air-permeable resin layer 2 is provided on a porous material layer 1 mainly composed of a reinforcing fiber and a thermoplastic resin.
May have an adhesive resin layer 3 made of linear low-density polyethylene as an upper layer, and a skin 5 on the outer surface of the adhesive resin layer 3. In the expansion molded article of the present invention, the skin is appropriately disposed according to various purposes such as surface decoration, cushioning, and heat insulation of the expansion molded article. The skin preferably has heat resistance so as not to melt or break during the production of the expansion molded article. In a portion where the porous material layer 1 is in contact with the air-impermeable resin layer 2 (a portion shown by diagonal lines crossing in FIG. 2), a layer 4 rich in thermoplastic resin is provided.
Is preferably formed. Thereby, the adhesion between the air-impermeable resin layer 2 and the porous material layer 1 is strengthened, and the rigidity of the expanded molded product is increased.
【００３１】この表皮の具体例としては、天然および合
成繊維を素材とした織布、ニードルパンチ等を行った有
機繊維不織布、起毛織布、編布、植毛布等（以下、「布
等」と略する）、あるいはポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、
熱可塑性オレフィン（ＴＰＯ）、熱可塑性ポリエステル
およびエラストマー等からなる熱可塑性樹脂シートなど
（以下、「シート等」と略する）が挙げられる。さら
に、布等、シート等の接着樹脂層との貼合面に、ポリプ
ロピレン、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリウレタ
ン等の樹脂発泡体、ポリアミド系、変性ポリオレフィン
系、ウレタン系、ポリオレフィン系等のフィルムが積層
されていたり、さらにホットメルト接着剤が塗布されて
いていてもよい。特に、表皮がＬＬＤＰＥからなる接着
樹脂層中にくい込む、またはＬＬＤＰＥが表皮に含浸さ
れることにより、表皮と接着樹脂層との接着が良好にな
ることから、表皮としては布等が特に好ましい。また、
表皮の外面（非貼合面）には、シボ等の凹凸模様、印刷
などが施されていてもよく、特に限定されない。Specific examples of the skin include a woven fabric made of natural and synthetic fibers, an organic fiber nonwoven fabric subjected to needle punching, a brushed woven fabric, a knitted fabric, a flocked fabric, etc. Abbreviated), or polyvinyl chloride (PVC),
Examples include thermoplastic resin sheets made of thermoplastic olefin (TPO), thermoplastic polyester, elastomer, and the like (hereinafter, abbreviated as “sheets and the like”). In addition, a film of resin foam such as polypropylene, polyethylene, polyvinyl chloride, polyurethane, polyamide-based, modified polyolefin-based, urethane-based, or polyolefin-based film is laminated on the surface to be bonded to the adhesive resin layer such as cloth or sheet. Or a hot-melt adhesive may be further applied. In particular, a cloth or the like is particularly preferable as the skin because the skin is immersed in the adhesive resin layer made of LLDPE or the skin is impregnated with LLDPE, whereby the adhesion between the skin and the adhesive resin layer is improved. Also,
The outer surface (non-bonded surface) of the skin may be provided with a textured pattern such as a grain, printing, or the like, and is not particularly limited.
【００３２】本発明の膨張成形品の製造方法は、特に制
限されず、従来、分散法スタンパブルシートの膨張成形
品を製造するために常用されている膨張成形法にしたが
って行うことができる。例えば、図１に示すような、表
皮を有しない膨張成形品を製造するための好ましい方法
として、下記の（ａ）〜（ｃ）の方法が挙げられる。 （ａ）予め、熱可塑性樹脂からなる基体中に補強用繊維
が分散してなる繊維強化熱可塑性樹脂材料と、該繊維強
化熱可塑性樹脂材料の少なくとも一面に積層された樹脂
層と、該樹脂層の上に積層された、メルトフローレイト
が３ｇ／１０分以上の直鎖状低密度ポリエチレンからな
る接着樹脂層とを有する構造の分散法スタンパブルシー
トを製造しておき、この分散法スタンパブルシートを膨
張成形する方法。The method for producing the expansion molded article of the present invention is not particularly limited, and it can be carried out according to an expansion molding method conventionally used for producing an expansion molded article of a stampable sheet by a dispersion method. For example, the following methods (a) to (c) are mentioned as preferable methods for producing an expansion molded article having no skin as shown in FIG. (A) a fiber-reinforced thermoplastic resin material in which reinforcing fibers are dispersed in a base made of a thermoplastic resin in advance, a resin layer laminated on at least one surface of the fiber-reinforced thermoplastic resin material, and the resin layer A dispersion method stampable sheet having a structure having an adhesive resin layer made of linear low density polyethylene having a melt flow rate of 3 g / 10 min or more laminated thereon is manufactured, and this dispersion method stampable sheet is manufactured. Expansion molding method.
【００３３】（ｂ）前記繊維強化熱可塑性樹脂材料に、
本発明の膨張成形品の樹脂層および接着樹脂層のそれぞ
れを形成するための複数のフィルム層を有する多層フィ
ルムを、樹脂層を形成するフィルム層が、繊維強化熱可
塑性樹脂材料側になるように積層して膨張成形用積層体
を構成した後、この膨張成形用積層体を膨張成形する方
法。 （ｃ）予め繊維強化熱可塑性樹脂材料を、膨張成形して
多孔質体を形成した後、該多孔質体の上に、本発明の膨
張成形品の樹脂層および接着樹脂層のそれぞれを形成す
るための複数のフィルム層を有する多層フィルムを、樹
脂層を形成するフィルム層が、多孔質体側になるように
積層して貼合する方法。このとき、前記の（ｂ）および
（ｃ）の方法においては、多層フィルムと、多孔質材層
との接着性を向上させるため、多層フィルムを加熱して
おくと、好ましい。これらの方法の中でも、生産性、ハ
ンドリング性などの点から、（ａ）の方法が好ましい。(B) The fiber-reinforced thermoplastic resin material includes:
A multilayer film having a plurality of film layers for forming each of the resin layer and the adhesive resin layer of the expansion molded article of the present invention, such that the film layer forming the resin layer is on the fiber reinforced thermoplastic resin material side. A method of forming a laminate for expansion molding by laminating, and then expanding and molding the laminate for expansion molding. (C) After forming a porous body by expanding and molding a fiber-reinforced thermoplastic resin material in advance, each of the resin layer and the adhesive resin layer of the expanded molded article of the present invention is formed on the porous body. A multilayer film having a plurality of film layers, and laminating and bonding such that the film layer forming the resin layer is on the porous body side. At this time, in the methods (b) and (c), it is preferable to heat the multilayer film in order to improve the adhesion between the multilayer film and the porous material layer. Among these methods, the method (a) is preferable in terms of productivity, handling properties, and the like.
【００３４】また、図２に示すように、表皮を有する膨
張成形品を製造するための好ましい方法として、下記の
（ｄ）〜（ｆ）の方法が挙げられる。 （ｄ）予め、熱可塑性樹脂からなる基体中に補強用繊維
が分散してなる繊維強化熱可塑性樹脂材料と、該繊維強
化熱可塑性樹脂材料の少なくとも一面に積層された樹脂
層と、該樹脂層の上に積層された、メルトフローレイト
が３ｇ／１０分以上の直鎖状低密度ポリエチレンからな
る接着樹脂層とを有する構造の分散法スタンパブルシー
トを製造しておき、この分散法スタンパブルシートに表
皮を積層した後、膨張成形する方法。この方法において
は、表皮の接着性を向上させるため、表皮も予熱してお
くことが、好ましい。 （ｅ）前記繊維強化熱可塑性樹脂材料に、本発明の膨張
成形品の樹脂層および接着樹脂層のそれぞれを形成する
ための複数のフィルム層を有する多層フィルムを、樹脂
層を形成するフィルム層が、繊維強化熱可塑性樹脂材料
側になるように積層し、さらにその上層に表皮を積層し
て、膨張成形する方法。As shown in FIG. 2, preferred methods for producing an expansion molded article having a skin include the following methods (d) to (f). (D) a fiber-reinforced thermoplastic resin material in which reinforcing fibers are dispersed in a base made of a thermoplastic resin in advance, a resin layer laminated on at least one surface of the fiber-reinforced thermoplastic resin material, and the resin layer A dispersion method stampable sheet having a structure having an adhesive resin layer made of linear low density polyethylene having a melt flow rate of 3 g / 10 min or more laminated thereon is manufactured, and this dispersion method stampable sheet is manufactured. After laminating the skin on the surface, expansion molding is performed. In this method, it is preferable to preheat the epidermis in order to improve the adhesiveness of the epidermis. (E) A multilayer film having a plurality of film layers for forming each of the resin layer and the adhesive resin layer of the expansion molded article of the present invention is formed on the fiber-reinforced thermoplastic resin material, A method of laminating so as to be on the fiber reinforced thermoplastic resin material side, further laminating a skin thereon, and performing expansion molding.
【００３５】（ｆ）予め、繊維強化熱可塑性樹脂材料を
膨張成形して多孔質体を形成した後、該多孔質体の上
に、本発明の膨張成形品の樹脂層および接着樹脂層のそ
れぞれを形成するための複数のフィルム層を有する多層
フィルム、ならびに表皮を、樹脂層を形成するフィルム
層が、多孔質体側になるように積層し、さらにそのフィ
ルム層の上に表皮を貼合せる方法。前記の（ｅ）および
（ｆ）の方法においては、多層フィルムと、多孔質材層
との接着性、ならびに表皮と接着樹脂層との接着性を向
上させるため、表皮と多層フィルムを予熱しておくと、
好ましい。これらの方法の中でも、生産性、ハンドリン
グ性などの点から、（ｄ）の方法が好ましい。(F) After previously forming a porous body by expanding and molding a fiber-reinforced thermoplastic resin material, each of the resin layer and the adhesive resin layer of the expanded molded product of the present invention is formed on the porous body. A method of laminating a multilayer film having a plurality of film layers for forming a film and a skin such that a film layer forming a resin layer is on a porous body side, and further laminating a skin on the film layer. In the above methods (e) and (f), in order to improve the adhesiveness between the multilayer film and the porous material layer and the adhesiveness between the skin and the adhesive resin layer, the skin and the multilayer film are preheated. After all,
preferable. Among these methods, the method (d) is preferable in terms of productivity, handling properties, and the like.
【００３６】前記の（ａ）〜（ｆ）の方法において、膨
張成形は、被成形物を、膨張成形品の多孔質材層のマト
リックスを構成する熱可塑性樹脂の融点以上かつ分解点
未満の温度（例えば、熱可塑性樹脂としてポリプロピレ
ンを用いた場合は、１７０〜２３０℃の範囲、好ましく
は１９０〜２１０℃の範囲）に加熱した後、成形金型内
に配置し、金型スペーサーの高さやプレスの型締め高さ
等を調整し、圧縮することによって行うことができる。In the above methods (a) to (f), in the expansion molding, the object to be molded is formed at a temperature not lower than the melting point of the thermoplastic resin constituting the matrix of the porous material layer of the expansion molded product and lower than the decomposition point. (For example, when polypropylene is used as the thermoplastic resin, it is heated to a temperature in the range of 170 to 230 ° C., preferably 190 to 210 ° C.), and then placed in the molding die, and the height of the die spacer and the press. The height can be adjusted by adjusting the mold clamping height and the like and compressing.
【００３７】このとき、成形金型温度は、熱可塑性樹脂
の凝固点以下であればよく、ハンドリング性や生産性の
点から、室温〜６０℃が好ましい。また、成形圧力は、
製品の形状により適宜調整されるが、過剰の圧力は補強
用繊維を破断させるおそれがあるため、通常、０．５〜
５０ｋｇｆ／ｃｍ2 が好ましい。At this time, the temperature of the molding die may be lower than the freezing point of the thermoplastic resin, and is preferably room temperature to 60 ° C. from the viewpoint of handling properties and productivity. The molding pressure is
Although it is appropriately adjusted depending on the shape of the product, excessive pressure may cause breakage of the reinforcing fiber.
50 kgf / cm 2 is preferred.
【００３８】また、本発明は、前記の膨張成形品の製造
に好適なスタンパブルシートとして、繊維強化熱可塑性
樹脂材料と、該繊維強化熱可塑性樹脂材料の少なくとも
一面に積層された樹脂層と、該樹脂層の上に積層され
た、直鎖状低密度ポリエチレンからなる接着樹脂層とを
有する分散法スタンパブルシートを提供するものであ
る。この分散法スタンパブルシートにおいて、樹脂層お
よび接着樹脂層は、繊維強化熱可塑性樹脂材料の片面の
みに積層されていてもよいし、両面に積層されていても
よく、膨張成形品の用途等に応じて適宜選択される。Further, the present invention provides a stampable sheet suitable for producing the above-mentioned expanded molded article, comprising: a fiber-reinforced thermoplastic resin material; and a resin layer laminated on at least one surface of the fiber-reinforced thermoplastic resin material. It is intended to provide a dispersion method stampable sheet having an adhesive resin layer made of linear low density polyethylene laminated on the resin layer. In this dispersion method stampable sheet, the resin layer and the adhesive resin layer may be laminated on only one side of the fiber-reinforced thermoplastic resin material, or may be laminated on both sides, and are used for expansion molded products. It is appropriately selected according to the situation.
【００３９】この分散法スタンパブルシートの構造の一
例として、図３に示すものが挙げられる。この図３に示
す分散法スタンパブルシート６は、熱可塑性樹脂からな
る基体中に補強用繊維が分散してなる繊維強化熱可塑性
樹脂材料７と、該繊維強化熱可塑性樹脂材料７の上層に
積層された非通気性樹脂層８と、該非通気性樹脂層８の
上に積層された、メルトフローレイトが３ｇ／１０分以
上の直鎖状低密度ポリエチレンからなる接着樹脂層９と
を有するものである。また、繊維強化熱可塑性樹脂材料
７が非通気性樹脂層８と接する部分（図２中に交叉する
斜線で示す部分）には、熱可塑性樹脂に富む層１０が形
成されることが好ましい。これにより、繊維強化熱可塑
性樹脂材料７と非通気性樹脂層８との接着が強固になっ
たり、膨張成形して得られる膨張成形品の剛性が高くな
る。FIG. 3 shows an example of the structure of the dispersion method stampable sheet. The dispersion method stampable sheet 6 shown in FIG. 3 includes a fiber-reinforced thermoplastic resin material 7 in which reinforcing fibers are dispersed in a base made of a thermoplastic resin, and a fiber-reinforced thermoplastic resin material 7 laminated on an upper layer. And a bonding resin layer 9 made of linear low-density polyethylene having a melt flow rate of 3 g / 10 minutes or more laminated on the non-breathable resin layer 8. is there. Further, it is preferable that a layer 10 rich in thermoplastic resin is formed at a portion where the fiber-reinforced thermoplastic resin material 7 is in contact with the air-impermeable resin layer 8 (a portion indicated by diagonal lines crossing in FIG. 2). Thereby, the adhesion between the fiber-reinforced thermoplastic resin material 7 and the air-impermeable resin layer 8 becomes strong, and the rigidity of the expansion molded product obtained by expansion molding increases.
【００４０】また、本発明の分散法スタンパブルシート
において、繊維強化熱可塑性樹脂材料を構成する熱可塑
性樹脂、補強繊維、非通気性樹脂層および接着樹脂層
は、前記の膨張成形品について説明したものと同じもの
を使用することができる。In the dispersion method stampable sheet of the present invention, the thermoplastic resin, the reinforcing fibers, the air-impermeable resin layer, and the adhesive resin layer constituting the fiber-reinforced thermoplastic resin material are the same as those described above for the expansion molded product. The same ones can be used.
【００４１】本発明の分散法スタンパブルシートを構成
する繊維強化熱可塑性樹脂材料は、湿式分散法および乾
式分散法のいずれの方法で製造されたものでもよい。特
に、補強用繊維および熱可塑性樹脂粒子が均一に分散し
たウエブが得られるため、補強用繊維の間に熱可塑性樹
脂が均一に含浸して、均質な繊維強化熱可塑性樹脂材料
が得られる点で、湿式分散法で製造されたものが好まし
い。例えば、予め、繊維強化熱可塑性樹脂材料を単独で
製造する場合には、補強用繊維のチョップドストランド
と、粒子状や繊維状の熱可塑性樹脂とを、泡液や界面活
性剤水溶液に分散させ、この堆積物を乾燥して、ウエブ
を得る。このウエブは、強化繊維と熱可塑性樹脂等から
構成され、強化繊維の中に熱可塑性樹脂粒子が均一に分
散したものである。次に、ウエブを、熱可塑性樹脂の融
点以上かつ分解点未満の温度（例えば熱可塑性樹脂とし
てポリプロピレンを用いた場合、１７０〜２３０℃、好
ましくは１９０〜２１０℃）で加熱し、熱可塑性樹脂を
溶融させた後、冷却盤間で圧力（例えば、３〜５０ｋｇ
ｆ／ｃｍ2 ）を加え、固化した繊維強化熱可塑性樹脂材
料を得ることができる。The fiber reinforced thermoplastic resin material constituting the dispersion method stampable sheet of the present invention may be produced by any of a wet dispersion method and a dry dispersion method. In particular, since a web in which the reinforcing fibers and the thermoplastic resin particles are uniformly dispersed is obtained, the thermoplastic resin is uniformly impregnated between the reinforcing fibers, and a uniform fiber-reinforced thermoplastic resin material is obtained. And those produced by a wet dispersion method are preferred. For example, in advance, if the fiber-reinforced thermoplastic resin material is produced alone, chopped strands of reinforcing fibers, and a particulate or fibrous thermoplastic resin are dispersed in a foam liquid or an aqueous surfactant solution, The deposit is dried to obtain a web. This web is composed of a reinforcing fiber, a thermoplastic resin, and the like, and the thermoplastic resin particles are uniformly dispersed in the reinforcing fiber. Next, the web is heated at a temperature equal to or higher than the melting point of the thermoplastic resin and lower than the decomposition point (for example, when polypropylene is used as the thermoplastic resin, 170 to 230 ° C, preferably 190 to 210 ° C), and the thermoplastic resin is heated. After being melted, the pressure between the cooling boards (for example, 3 to 50 kg
f / cm 2 ) to obtain a solidified fiber-reinforced thermoplastic resin material.
【００４２】本発明の分散法スタンパブルシートは、前
記構造を有するものであれば、特に制限されず、いかな
る方法で製造したものでもよい。ここで、図３に示す構
造の分散法スタンパブルシートを製造するための好まし
い方法として、下記の（ｇ）および（ｈ）の方法が挙げ
られる。 （ｇ）前記ウエブの表面（片面または両面）に、非通気
性樹脂層および接着樹脂層を形成するための複数のフィ
ルム層を有する多層フィルムを積層した後、加熱して熱
可塑性樹脂を溶融させた後、冷却盤間で圧力を加え、固
化する方法。 （ｈ）前記のようにして得られた繊維強化熱可塑性樹脂
材料に、非通気性樹脂層および接着樹脂層を形成するた
めの複数のフィルム層を有する多層フィルムを積層し
て、熱可塑性樹脂および／またはフィルムを加熱し、熱
可塑性樹脂を溶融させた後、冷却盤間で圧力を加え、固
化する方法。この２つの方法の中でも、生産性、ハンド
リング性などの点から、（ｇ）の方法が好ましい。The dispersion method stampable sheet of the present invention is not particularly limited as long as it has the above structure, and may be manufactured by any method. Here, the following methods (g) and (h) are preferable methods for producing the dispersion method stampable sheet having the structure shown in FIG. (G) After laminating a multilayer film having a plurality of film layers for forming a non-breathable resin layer and an adhesive resin layer on the surface (one or both surfaces) of the web, heat the thermoplastic resin to melt it. After that, pressure is applied between the cooling boards to solidify. (H) A multilayer film having a plurality of film layers for forming a non-breathable resin layer and an adhesive resin layer is laminated on the fiber-reinforced thermoplastic resin material obtained as described above, and a thermoplastic resin and A method in which a film is heated and a thermoplastic resin is melted, and then pressure is applied between cooling boards to solidify the thermoplastic resin. Among these two methods, the method (g) is preferable in terms of productivity, handling properties, and the like.
【００４３】これらの方法において、加熱温度は、ウエ
ブまたは繊維強化熱可塑性樹脂材料に含まれる熱可塑性
樹脂の融点以上かつ分解点未満の温度（例えば、熱可塑
性樹脂としてポリプロピレンを用いた場合は、１７０〜
２３０℃の範囲、好ましくは１９０〜２１０℃の範囲）
であり、圧力は、例えば、３〜５０ｋｇｆ／ｃｍ2 の範
囲である。In these methods, the heating temperature is not lower than the melting point and lower than the decomposition point of the thermoplastic resin contained in the web or the fiber-reinforced thermoplastic resin material (for example, when polypropylene is used as the thermoplastic resin, the heating temperature is 170 ° C.). ~
230 ° C, preferably 190-210 ° C)
And the pressure is, for example, in the range of 3 to 50 kgf / cm 2 .
【００４４】この分散法スタンパブルシートの製造にお
いて、用いられる多層フィルムは、少なくとも２層のフ
ィルム層を有するものであり、本発明の膨張成形品の樹
脂層および接着樹脂層のそれぞれを形成するためのフィ
ルム層を有するものである。この多層フィルムの好まし
いものとして、前記のＬＬＤＰＥからなる接着樹脂層を
形成するためのフィルム層（Ａ）と、非通気性樹脂層を
形成するフィルム層（Ｂ）と、繊維強化熱可塑性樹脂材
料または多孔質材層の側に積層され、分散法スタンパブ
ルシートの製造時に溶融する樹脂からなる層（Ｃ）との
少なくとも３層を有するものが、好ましい。フィルム層
（Ｃ）を構成する樹脂は、繊維強化熱可塑性樹脂材料の
マトリックス樹脂である熱可塑性樹脂および本発明の膨
張成形品の多孔質材層を構成する熱可塑性樹脂と同じ種
類のものが好ましい。In the production of the dispersion method stampable sheet, the multilayer film used has at least two film layers, and is used for forming each of the resin layer and the adhesive resin layer of the expansion molded article of the present invention. It has a film layer. Preferred examples of the multilayer film include a film layer (A) for forming an adhesive resin layer made of the LLDPE, a film layer (B) for forming a non-permeable resin layer, and a fiber-reinforced thermoplastic resin material or It is preferable to have at least three layers, that is, a layer (C) which is laminated on the side of the porous material layer and which is made of a resin which is melted during the production of the dispersion method stampable sheet. The resin constituting the film layer (C) is preferably the same type as the thermoplastic resin constituting the matrix resin of the fiber-reinforced thermoplastic resin material and the thermoplastic resin constituting the porous material layer of the expansion molded product of the present invention. .
【００４５】このフィルム層（Ｃ）を構成する樹脂は、
分散法スタンパブルシートの製造に際して、加熱、圧縮
時に、ウエブに一部含浸され、繊維強化熱可塑性樹脂材
料の樹脂層と接する側の内部表面に樹脂に富む層（図１
〜３に示す層４または１０）を形成して、サンドイッチ
構造の積層体を形成し、その結果、本発明の膨張成形品
の剛性、ならびにフィルム層（Ｂ）との接着性および非
通気性を向上させる作用を担うものである。The resin constituting the film layer (C) is
In the production of the stampable sheet by the dispersion method, the web is partially impregnated into the web during heating and compression, and a resin-rich layer (FIG. 1) is formed on the inner surface on the side in contact with the resin layer of the fiber-reinforced thermoplastic resin material.
3 or 4) to form a laminate having a sandwich structure. As a result, the rigidity of the expanded molded product of the present invention, and the adhesion and non-breathability with the film layer (B) are improved. It has the function of improving.
【００４６】このフィルム層（Ｃ）を構成する樹脂は、
ウエブを構成する熱可塑性樹脂と接着性が良く、かつ加
熱、圧縮時には、ウエブに一部のみが含浸されるような
構成とするために、繊維強化熱可塑性樹脂材料、多孔質
材料を構成する熱可塑性樹脂と同じ種類のもので、か
つ、溶融粘度が上記熱可塑性樹脂のよりも高いものが好
ましい。The resin constituting the film layer (C) is
In order to form a structure in which only a part of the web is impregnated during heating and compression, the fiber-reinforced thermoplastic resin material and the porous material are used to form a structure that has good adhesion to the thermoplastic resin that forms the web. Those of the same type as the thermoplastic resin and having a higher melt viscosity than that of the thermoplastic resin are preferable.
【００４７】ここで、溶融粘度は、分散法スタンパブル
シートの製造時および膨張成形時の加熱温度において、
このフィルム層（Ｃ）を構成する樹脂が示す溶融粘度で
ある。この溶融粘度を高くする方法としては、分子量の
大きい樹脂を用いたり、他の樹脂をブレンドしたり（例
えば、ポリプロピレンに低密度ポリエチレンをブレンド
する。）、あるいは炭酸カルシウムや酸化チタン、マイ
カ、カーボンブラック、ケイ酸マグネシウム等の無機フ
ィラーを充填する方法が挙げられる。なお、このフィル
ム層（Ｃ）を構成する樹脂として、ポリプロピレンを使
う場合、そのポリプロピレンは、ＭＦＲ（測定条件；Ｊ
ＩＳ Ｋ６７５８に準拠、２１０℃、２．１６ｋｇｆ）
が、２０（ｇ／１０分）以下のものが好ましく、より好
ましくは１０（ｇ／１０分）以下のものである。Here, the melt viscosity is determined at the heating temperature during the production of the dispersion method stampable sheet and during the expansion molding.
This is the melt viscosity of the resin constituting the film layer (C). As a method for increasing the melt viscosity, a resin having a large molecular weight is used, another resin is blended (for example, low density polyethylene is blended with polypropylene), or calcium carbonate, titanium oxide, mica, carbon black is used. And a method of filling an inorganic filler such as magnesium silicate. In addition, when polypropylene is used as the resin constituting the film layer (C), the polypropylene has an MFR (measurement condition: J
According to IS K6758, 210 ° C, 2.16 kgf)
However, it is preferably 20 (g / 10 minutes) or less, more preferably 10 (g / 10 minutes) or less.
【００４８】多層フィルムにおけるフィルム層（Ｃ）の
厚さは、１０μｍ以上、より好ましくは２０〜１００μ
ｍの範囲である。The thickness of the film layer (C) in the multilayer film is 10 μm or more, more preferably 20 to 100 μm.
m.
【００４９】また、分散法スタンパブルシートの製造時
において、多層フィルムの加熱温度は、フィルム層
（Ｂ）を構成する樹脂のみが溶融しない温度に調整する
のが好ましい。In the production of the dispersion method stampable sheet, the heating temperature of the multilayer film is preferably adjusted to a temperature at which only the resin constituting the film layer (B) does not melt.
【００５０】また、本発明の膨張成形品または分散法ス
タンパブルシートにおいて、多孔質材層、非通気性樹脂
層および接着樹脂層には、本発明の目的を損なわない範
囲で、必要に応じて、酸化防止剤、耐光安定剤、金属不
活性化剤、難燃剤、カーボンブラック、ケイ酸マグネシ
ウム等の添加剤、あるいは着色剤等を含有させてもよ
い。In the expanded molded article or the stampable sheet of the dispersion method of the present invention, the porous material layer, the air-impermeable resin layer, and the adhesive resin layer may be provided, if necessary, as long as the object of the present invention is not impaired. , An antioxidant, a light stabilizer, a metal deactivator, a flame retardant, an additive such as carbon black and magnesium silicate, or a coloring agent.
【００５１】また、本発明の膨張成形品および分散法ス
タンパブルシートにおいて、多孔質材料および繊維強化
熱可塑性樹脂材料の形態は、膨張成形品または分散法ス
タンパブルシートの形状に合わせて、板状および板状の
ものを任意の形状に成形したものであり、非通気性樹脂
層、接着樹脂層は、その膨張成形品または分散法スタン
パブルシートの少なくとも一方の平面部分に存在するも
のである。さらに、表皮、接着樹脂層および非通気性樹
脂層を片面のみに形成する場合には、表皮等を積層する
側と反対側に、補強用繊維の表面浮き出しを防止するた
め、不織布や熱可塑性樹脂フィルムなどが貼合されてい
てもよい。Further, in the expansion molded article and the dispersion method stampable sheet of the present invention, the form of the porous material and the fiber reinforced thermoplastic resin material is plate-like in accordance with the shape of the expansion molded article or the dispersion method stampable sheet. And a plate-like material formed into an arbitrary shape, and the air-impermeable resin layer and the adhesive resin layer are present on at least one of the flat portions of the expansion molded product or the dispersion method stampable sheet. Further, when the skin, the adhesive resin layer, and the air-impermeable resin layer are formed only on one side, a non-woven fabric or a thermoplastic resin is provided on the side opposite to the side on which the skin or the like is laminated to prevent the surface of the reinforcing fibers from being exposed. A film or the like may be attached.
【００５２】本発明の膨張成形品は、軽量かつ高剛性
で、表皮の接着性、ならびに非通気性に優れているた
め、各種の用途、特に天井材やドアトリムなどの自動車
内装材として幅広く利用することができる。The expanded molded article of the present invention is lightweight and highly rigid, and has excellent adhesiveness to the skin and non-breathability. Therefore, it is widely used for various purposes, particularly as interior materials for automobiles such as ceiling materials and door trims. be able to.
【００５３】[0053]
【実施例】以下、本発明の実施例および比較例によって
本発明をさらに具体的に説明する。The present invention will be described in more detail with reference to the following examples and comparative examples.
【００５４】（実施例１〜４）ポリプロピレン粒子（ホ
モポリプロピレン、融点１６２℃、ＭＦＲ６５ｇ／１０
分）５０重量％、ガラス繊維Ａ（繊維長：２５ｍｍ、繊
維直径：１３μｍ）２５重量％およびガラス繊維Ｂ（繊
維長：２５ｍｍ、繊維直径：１７μｍ）２５重量％の割
合となるように泡液中で混合分散し、脱泡後、乾燥して
（湿式分散法）、全目付７００ｇ／ｍ2 のウエブを得
た。(Examples 1 to 4) Polypropylene particles (homopolypropylene, melting point: 162 ° C., MFR: 65 g / 10
Min) 50% by weight of glass fiber A (fiber length: 25 mm, fiber diameter: 13 μm) and 25% by weight of glass fiber B (fiber length: 25 mm, fiber diameter: 17 μm) And then dried (wet dispersion method) to obtain a web with a total basis weight of 700 g / m 2 .
【００５５】各実施例において、得られたウエブの片面
に、表１に示す構成の多層フィルムを積層して積層体を
形成した。この積層体を２１０℃で加熱した後、加熱さ
れた積層体を２５℃の冷却盤間に配置し、３ｋｇｆ／ｃ
ｍ2 の圧力でプレス成形し、ガラス繊維とポリプロピレ
ンとが一体的に緻密に固化し、片面に多層フィルムから
なる接着樹脂層を有する分散法スタンパブルシートを得
た。In each of the examples, a multilayer film having the structure shown in Table 1 was laminated on one side of the obtained web to form a laminate. After heating this laminated body at 210 ° C., the heated laminated body was placed between cooling boards at 25 ° C., and 3 kgf / c
Press molding was performed at a pressure of m 2 , and the glass fiber and the polypropylene were solidified integrally and densely to obtain a dispersion method stampable sheet having an adhesive resin layer formed of a multilayer film on one surface.
【００５６】次に、この分散法スタンパブルシートを２
１０℃に加熱した後、接着樹脂層の面にポリエチレンテ
レフタレート系不織布を積層して、膨張成形用金型（金
型温度：室温）に配置後、クリアランスが４．３ｍｍに
なるように金型を型閉じして（圧力：１ｋｇｆ／ｃ
ｍ2 ）、平板状の膨張成形品を得た。このとき、表皮が
貼合された膨張成形品の多孔質基材の密度は約０．３ｇ
／ｃｍ3 であった。Next, this dispersion method stampable sheet was
After heating to 10 ° C., a polyethylene terephthalate-based nonwoven fabric is laminated on the surface of the adhesive resin layer, and placed in a mold for expansion molding (mold temperature: room temperature). Then, the mold is adjusted so that the clearance becomes 4.3 mm. Close the mold (Pressure: 1kgf / c
m 2 ) to obtain a flat expansion molded product. At this time, the density of the porous base material of the expanded molded product to which the skin was bonded was about 0.3 g.
/ Cm 3 .
【００５７】得られた膨張成形品を、下記の表皮の剥離
強度の測定、曲げ試験、通気性試験に供した。結果を表
２に示す。The obtained expanded molded product was subjected to the following measurements of skin peel strength, bending test, and air permeability test. Table 2 shows the results.
【００５８】（表皮の剥離強度）膨張成形品から、長さ
１５０ｍｍ、幅２５ｍｍの剥離試験（Ｔピール試験）片
を切り出し、端から５０ｍｍの長さで表皮を多孔質基材
から剥離した後、表皮と多孔質基材とをそれぞれチャッ
クに把持させて、１８０度の方向に引張速度５０ｍｍ／
ｍｉｎで引張試験を行った。剥離強度は、多孔質基材か
ら表皮が剥離したときの引張荷重の平均値を、幅２５ｍ
ｍで除した。試験は２３℃、８０℃および１１０℃の各
温度で行った。また、表皮の剥離強度と、使用した多層
フィルムの外面（第三層）を構成する樹脂のメルトフロ
ーレイトの関係を図４に図示し、さらに、表皮の剥離強
度と、剥離試験時の試験温度との関係を図５に図示し
た。(Peel peel strength) A peel test (T-peel test) piece having a length of 150 mm and a width of 25 mm was cut out from the expanded molded product, and the skin was peeled off from the porous substrate at a length of 50 mm from the end. The skin and the porous base material are respectively gripped by the chuck, and a tensile speed of 50 mm /
The tensile test was performed in min. Peel strength is the average value of the tensile load when the skin is peeled from the porous substrate, width 25m
divided by m. The test was performed at each of 23 ° C., 80 ° C., and 110 ° C. FIG. 4 shows the relationship between the peel strength of the skin and the melt flow rate of the resin constituting the outer surface (third layer) of the multilayer film used. Further, the peel strength of the skin and the test temperature during the peel test are shown. Is shown in FIG.
【００５９】（曲げ試験）膨張成形体から、長さ１５０
ｍｍ、幅５０ｍｍの試験片を切り出し、スパン１００ｍ
ｍ、クロスヘッドスピード５０ｍｍ／ｍｉｎで表皮側か
ら荷重をかける３点曲げ試験を実施し、最大荷重および
弾性勾配を測定した。なお、測定は２３℃で行った。 （通気性試験）ＡＳＴＭ−Ｄ７３７に準拠して通気度を
評価した。(Bending test) From the expanded molded article, a length of 150
mm, a test piece with a width of 50 mm, and a span of 100 m
m, a three-point bending test in which a load was applied from the skin side at a crosshead speed of 50 mm / min, and the maximum load and the elastic gradient were measured. The measurement was performed at 23 ° C. (Air permeability test) The air permeability was evaluated based on ASTM-D737.
【００６０】（実施例２〜１４、比較例１〜６）各例に
おいて、表１に示すとおり、多層フィルムの種類を代え
た以外は、実施例１と同様にして、膨張成形品を製造
し、表皮の剥離強度の測定、曲げ試験、通気性試験に供
した。結果を表２に示すとともに、表皮の剥離強度と、
使用した多層フィルムの外面（第三層）を構成する樹脂
のメルトフローレイトの関係を図４に図示し、さらに、
表皮の剥離強度と、剥離試験時の試験温度との関係を図
５に図示した。(Examples 2 to 14, Comparative Examples 1 to 6) In each example, as shown in Table 1, except that the kind of the multilayer film was changed, an expansion molded product was manufactured in the same manner as in Example 1. And subjected to the measurement of the peel strength of the skin, the bending test and the breathability test. The results are shown in Table 2, and the peel strength of the epidermis,
FIG. 4 shows the relationship between the melt flow rate of the resin constituting the outer surface (third layer) of the multilayer film used,
FIG. 5 shows the relationship between the peel strength of the epidermis and the test temperature during the peel test.
【００６１】なお、実施例１〜１７および比較例１〜５
で得られた分散法スタンパブルシート、ならびに膨張成
形品の断面を顕微鏡（２００倍）で観察すると、全ての
実施例および比較例において、分散法スタンパブルシー
トは図３に示す構造を有し、膨張成形品は図２に示す構
造を有するものであった。また、全ての実施例および比
較例において、得られた膨張成形品の通気度は０ｃｃ／
ｃｍ2 ・ｓｅｃであり、非通気性のものであった。Examples 1 to 17 and Comparative Examples 1 to 5
Observation of the cross section of the dispersion method stampable sheet and the expanded molded product obtained by the above with a microscope (200 times) shows that the dispersion method stampable sheet has a structure shown in FIG. 3 in all Examples and Comparative Examples, The expansion molded product had the structure shown in FIG. In all the examples and comparative examples, the air permeability of the obtained expanded molded product was 0 cc /
cm 2 · sec and was non-breathable.
【００６２】以上の表１、ならびに図４および５に示す
結果から、メルトフローレイトが３ｇ／１０分以上の直
鎖状低密度ポリエチレンからなる接着剤層を有する膨張
成形品が、８０〜１１０℃での表皮との接着性に優れ、
さらに、２３℃での表皮との接着性、曲げ特性および非
通気性が、ともに比較例と同等以上のものであることが
わかる。From the results shown in Table 1 and FIGS. 4 and 5, the expansion molded product having an adhesive layer made of linear low-density polyethylene having a melt flow rate of 3 g / 10 min or more was found to be at 80 to 110 ° C. Excellent adhesion to the epidermis,
Further, it can be seen that the adhesiveness to the skin at 23 ° C., the bending properties, and the air permeability are all equal to or higher than those of the comparative example.
【００６３】[0063]
【表１】 [Table 1]
【００６４】[0064]
【表２】 [Table 2]
【００６５】注 （１）３層フィルムの第一層をウエブ
側に積層した。 （２）ＰＰ：ポリプロピレン （３）６−ＰＡ：６ナイロン （４）６６−ＰＡ：６６ナイロン （５）ＬＬＤＰＥ：直鎖状低密度ポリエチレン （６）ＬＤＰＥ：低密度ポリエチレン （７）ＨＭ：アクリル酸変性オレフィイン系ホットメル
ト接着剤 （８）不織布：ポリエチレンテレフタレート繊維系不織
布 （９）第一層の樹脂のＭＦＲ：ＪＩＳ Ｋ６７５８に準
拠して、２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定した。 （１０）第三層の樹脂のＭＦＲ：ＪＩＳ Ｋ６７５８に
準拠して、１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定した。Note (1) The first layer of the three-layer film was laminated on the web side. (2) PP: polypropylene (3) 6-PA: 6 nylon (4) 66-PA: 66 nylon (5) LLDPE: linear low density polyethylene (6) LDPE: low density polyethylene (7) HM: acrylic acid Modified olefin-based hot melt adhesive (8) Nonwoven fabric: polyethylene terephthalate fiber nonwoven fabric (9) MFR of resin of first layer: Measured at 230 ° C. under a load of 2.16 kgf in accordance with JIS K6758. (10) MFR of resin of third layer: Measured at 190 ° C. under a load of 2.16 kgf in accordance with JIS K6758.
【００６６】 [0066]
【００６７】 [0067]
【００６８】[0068]
【発明の効果】本発明の膨張成形品は、比較例と同等ま
たはそれ以上の曲げ特性、非通気性および室温での表皮
の接着性を示すとともに、８０〜１１０℃でも優れた表
皮接着性を有するものである。そのため、本発明の膨張
成形品は、高温での表皮接着性が要求される天井材やド
アトリム材などの自動車内装材、家電製品、建築材料な
どの幅広い分野に適用できるため、有用である。また、
本発明の分散法スタンパブルシートは、前記の膨張成形
品を得るのに好適なものである。The expanded molded article of the present invention exhibits the same or better bending properties, air permeability and skin adhesion at room temperature as those of the comparative example, and also has excellent skin adhesion even at 80 to 110 ° C. Have Therefore, the expansion molded product of the present invention is useful because it can be applied to a wide range of fields such as automotive interior materials such as ceiling materials and door trim materials, home electric appliances, and building materials that require high skin adhesion at high temperatures. Also,
The dispersion method stampable sheet of the present invention is suitable for obtaining the above-mentioned expansion molded article.
【図１】 本発明の膨張成形品の一例を示す模式断面図
である。FIG. 1 is a schematic sectional view showing an example of an expansion molded product of the present invention.
【図２】 本発明の膨張成形品の他の例を示す模式断面
図である。FIG. 2 is a schematic sectional view showing another example of the expansion molded product of the present invention.
【図３】 本発明の分散法スタンパブルシートの一例を
示す模式断面図である。FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing an example of the dispersion method stampable sheet of the present invention.
【図４】 本発明の実施例および比較例で製造した膨張
成形品の８０℃における表皮の剥離強度と、使用した多
層フィルムの外面（第三層）を構成する樹脂のメルトフ
ローレイトの関係を示す図である。FIG. 4 shows the relationship between the peel strength of the skin at 80 ° C. of the expansion molded products produced in Examples and Comparative Examples of the present invention and the melt flow rate of the resin constituting the outer surface (third layer) of the multilayer film used. FIG.
【図５】 本発明の実施例３、比較例４および５で製造
した膨張成形品の表皮の剥離強度と、剥離試験時の試験
温度との関係を示す図である。FIG. 5 is a diagram showing the relationship between the peel strength of the skin of the expanded molded product produced in Example 3 of the present invention and Comparative Examples 4 and 5, and the test temperature during the peel test.
１ 多孔質材層 ２ 非通気性樹脂層 ３ 接着樹脂層 ４ 熱可塑性樹脂に富む層 ５ 表皮 ６ 分散法スタンパブルシート ７ 繊維強化熱可塑性樹脂材料 ８ 非通気性樹脂層 ９ 接着樹脂層 １０ 熱可塑性樹脂に富む層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Porous material layer 2 Non-breathable resin layer 3 Adhesive resin layer 4 Layer rich in thermoplastic resin 5 Skin 6 Dispersion method stampable sheet 7 Fiber reinforced thermoplastic resin material 8 Non-breathable resin layer 9 Adhesive resin layer 10 Thermoplastic Layer rich in resin
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ３２Ｂ 27/04 Ｂ３２Ｂ 27/04 Ｚ // Ｂ２９Ｋ 105:06 (72)発明者 永島 之夫 千葉県千葉市中央区川崎町１番地 川崎製 鉄株式会社技術研究所内 (72)発明者 住田 英一 千葉県千葉市中央区川崎町１番地 川崎製 鉄株式会社技術研究所内 (72)発明者 久保 秀穂 千葉県千葉市中央区川崎町１番地 ケープ ラシート株式会社内 (72)発明者 荒木 豊 千葉県千葉市中央区川崎町１番地 ケープ ラシート株式会社内 Ｆターム(参考） 4F072 AA02 AA08 AB09 AB29 AC03 AD04 AJ04 AK05 AK14 AL02 AL09 AL12 AL17 4F100 AG00 AK01A AK01B AK07 AK48 AK63C AS00D BA03 BA05 BA06 BA07 BA10A BA10C BA13 DG01A DG06 DG15 DH02A DJ00A GB07 GB33 GB48 JA06C JB16A JD02B JK04 JK06 JL11C YY00C Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification symbol FI Theme coat II (Reference) B32B 27/04 B32B 27/04 Z // B29K 105: 06 (72) Inventor Yasuo Nagashima Kawasaki, Chuo-ku, Chiba-shi, Chiba No. 1, Kawasaki Steel Engineering Co., Ltd. (72) Inventor Eiichi Sumita 1 Kawasaki-cho, Chuo-ku, Chiba-shi, Chiba Pref. Kawasaki-cho Technical Co., Ltd. (72) Inventor Hideho Kubo, Chuo-ku, Chiba Chiba No. 1, Kawasaki-cho, Cape La Sheet Co., Ltd. (72) Inventor Yutaka Araki No. 1, Kawasaki-cho, Chuo-ku, Chiba-shi, Chiba F-term (in reference) 4F072 AA02 AA08 AB09 AB29 AC03 AD04 AJ04 AK05 AK14 AL02 AL09 AL12 AL17 4F100 AG00 AK01A AK01B AK07 AK48 AK63C AS00D BA03 BA05 BA06 BA07 BA10A BA10C BA13 DG01A DG06 DG15 DH02A DJ00A GB07 GB33 GB48 JA06C JB16A JD02B JK04 JK06 JL11C YY00C
Claims (3)
る多孔質材層と、該多孔質材層の少なくとも一面に積層
された非通気性樹脂層と、該非通気性樹脂層の上に積層
された、メルトフローレイトが３ｇ／１０分以上の直鎖
状低密度ポリエチレンからなる接着樹脂層とを有する分
散法スタンパブルシートの膨張成形品。1. A porous material layer comprising a reinforcing fiber and a thermoplastic resin as main components, a non-permeable resin layer laminated on at least one surface of the porous material layer; And an adhesive resin layer made of linear low-density polyethylene having a melt flow rate of 3 g / 10 min or more.
着樹脂層の外面に、表皮を有する請求項１に記載の分散
法スタンパブルシートの膨張成形品。2. The expansion molded article of the dispersion method stampable sheet according to claim 1, which has a skin on an outer surface of the adhesive resin layer made of the linear low-density polyethylene.
が分散してなる繊維強化熱可塑性樹脂材料と、該繊維強
化熱可塑性樹脂材料の少なくとも一面に積層された非通
気性樹脂層と、該非通気性樹脂層の上に積層された、メ
ルトフローレイトが３ｇ／１０分以上の直鎖状低密度ポ
リエチレンからなる接着樹脂層とを有する分散法スタン
パブルシート。3. A fiber-reinforced thermoplastic resin material in which reinforcing fibers are dispersed in a substrate made of a thermoplastic resin, a non-breathable resin layer laminated on at least one surface of the fiber-reinforced thermoplastic resin material, A dispersion method stampable sheet having an adhesive resin layer formed of a linear low-density polyethylene having a melt flow rate of 3 g / 10 minutes or more laminated on the non-permeable resin layer.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19021498A JP2000015729A (en) | 1998-07-06 | 1998-07-06 | Dispersion stampable sheet and expanded molded product thereof |
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Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002064361A1 (en) * | 2001-02-15 | 2002-08-22 | Kawasaki Steel Corporation | Laminated resin material |
| WO2006117868A1 (en) * | 2005-04-28 | 2006-11-09 | Kabushiki Kaisha Meisei Shokai | Fiber composite material and process for producing the same |
| JP2015524498A (en) * | 2012-07-16 | 2015-08-24 | ハンファ アズデル インコーポレイテッド | Articles containing high melt flow index resin |
-
1998
- 1998-07-06 JP JP19021498A patent/JP2000015729A/en active Pending
Cited By (4)
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