HU207612B - Primary or rechargeable closed electrochemical cell - Google Patents

Primary or rechargeable closed electrochemical cell Download PDF

Info

Publication number
HU207612B
HU207612B HU89273A HU27388A HU207612B HU 207612 B HU207612 B HU 207612B HU 89273 A HU89273 A HU 89273A HU 27388 A HU27388 A HU 27388A HU 207612 B HU207612 B HU 207612B
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
cathode
primary
cell
hydrogen
rechargeable cell
Prior art date
Application number
HU89273A
Other languages
English (en)
Other versions
HU890273D0 (en
HUT55170A (en
Inventor
Karl V Kordesch
Klaus Tomantschger
Original Assignee
Battery Technologies Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from CA000550336A external-priority patent/CA1307818C/en
Application filed by Battery Technologies Inc filed Critical Battery Technologies Inc
Publication of HU890273D0 publication Critical patent/HU890273D0/hu
Publication of HUT55170A publication Critical patent/HUT55170A/hu
Publication of HU207612B publication Critical patent/HU207612B/hu

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/34Gastight accumulators
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/42Methods or arrangements for servicing or maintenance of secondary cells or secondary half-cells
    • H01M10/52Removing gases inside the secondary cell, e.g. by absorption
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/02Electrodes composed of, or comprising, active material
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/02Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/36Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
    • H01M4/48Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M6/00Primary cells; Manufacture thereof
    • H01M6/04Cells with aqueous electrolyte
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10Energy storage using batteries

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Secondary Cells (AREA)
  • Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)

Description

Danubia Szabadalmi és Védjegy Iroda Kft., Budapest (54) Primer vagy újratölthető zárt elektrokémiai cella (57) KIVONAT
A találmány tárgya primer vagy újratölthető elektrokémiai cella, amelynek mangán-dioxid katódja, cink anódja, az anóddal, valamint a katóddal érintkező vizes alkáli elektrolitja van, amelyben az üzemelés során hidrogén fejlődhet, és a cellában kisegítő katódanyag van. A találmány szerinti kisegítő katódanyagnak porózus hordozója és az elektrolit jelenlétében hidrogént nyomás alatt abszorbeáló katalizátora van, és a kisegítő katódanyagot az elektrolit részben nedvesíti, és a kisegítő katódanyag és a katód egymással közvetlenül érintkezik. A hordozó állhat szénből, grafitból vagy fémből és a katalizátor lehet katalitikusán aktív nemesfém, valamint ólom, nikkel, titán, lantán, króm, tantál és ezek ötvözeteinek sója vagy oxidja, illetve szénnek a nemesfém-oxidokkal vagy -sókkal alkotott keveréke.
A tömítetten lezárt cellának mangán-dioxid katódja (12), cink anódja (14) van, és akisegítő katódanyag összekeverhető a katód anyagával vagy kialakítható elkülönült kisegítő karódként (28).
HU 207 612
A leírás terjedelme: 8 oldal (ezen belül 2 lap ábra)
HU 207 612 Β
A találmány tárgya primer vagy újratölthető zárt elektrokémiai cella, például alkáli cink-mangán-dioxid cella, amelynek katódja, cink anódja és az anóddal, valamint a katóddal érintkező vizes alkáli elektrolitja van, amelyben az üzemelés során hidrogén fejlődhet. Közelebbről meghatározva, a találmány olyan porózus elektródokra vonatkozik, amelyek tüzelőanyag cellák katódjában használhatók, és amelyben a hidrogén ismételt abszorbeálása céljából porózus, villamosán vezető hordozóval együtt egy katalizátor helyezkedik el.
Evek óta sokan foglalkoznak a vizes elektrolitot használó galván cellákban bekövetkező vízveszteség csökkentésének vagy teljes elkerülésének problémájával, hogy ennek révén a tömítetten lezárt cellában a túlzottan magas gáznyomás kialakulását megakadályozzák. A töltés vagy a készenlét során számos elektródanyag, például alumínium, magnézium, cink, vas, ólom stb. alkalmazását hidrogéngáz fejlődése kíséri. Az elektródok általában nem alkalmasak a keletkező hidrogén rekombinálására, ezért a gázt eltávolítják, amely vízveszteséggel jár, illetve a hermetikusan zárt cellák esetében a belső nyomás megnövekszik. A zárt kiképzésű celláknál a gázfejlődés sebességétől és a hidrogén mennyiségétől függően olyan magas gáznyomás is kialakulhat, amely átszakíthatja a biztonsági szelepet és ekkor elektrolitveszteség keletkezik, amely a cella meghibásodását, de legalábbis az elektrolit szivárgását eredményezi. Azt már korábban tapasztaltuk, hogy porózus mangán-dioxid katóddal rendelkező cellák képesek hidrogén rekombinálására, amennyiben a katódelektródhoz katalitikusán aktív anyagokat adagolunk.
A probléma leküzdésére irányuló kísérleteknél főleg kétfajta megközelítéssel találkozhatunk, amelyek a következők:
1. A hidrogént és az oxigént és akkumulátoron belül vagy azon kívül katalitikusán rekombinálják. Az utóbbi esetben gondoskodnak arról, hogy az eredményül kapott vizet az elektrolittérbe visszavezessék. Ilyen megoldásokat ismerhetünk meg a 3630778 (1971), 3598653 (1971), 3622398 (1971) és a 3701691 (1972) lajstromszámú USA szabadalmakból.
2. Kisegítő (harmadik) elektródot használnak túltöltési rekombinációs reaktor gyanánt, amint azt P. Ruetschi és J. B. Ockerman ismerteti az Electrochem. Technoi. 4, 383 (1966) irodalmi helyen.
Kordesch és társai a 4224384 lajstromszámú USA szabadalmukban ismertetik a platina, palládium, ruténium, ródium, arzén és ólom sóival vagy oxidjaival katalizált száraz mangán dioxid por kiváló hidrogéngáz abszorpciós tulajdonságait is. Ezeknek az anyagoknak a hidrogénlekötési sebessége azonban nedvesített mangán dioxid mátrixban való használat során és közel légköri nyomáson nem jelentős.
A 2 104973 lajstromszámú USA szabadalom szerint a fő elektród és a kisegítő elektród közé kifejezetten egy ellenállás soros beiktatása szükséges. A 3 893 470 lajstromszámú USA szabadalom egy hidrogén abszorbeáló sajtolt anyag használatát írja elő, amely az elektrolit számára átjárhatatlan, a hidrogén számára azonban átjárható membránban helyezkedik el. Más szavakkal kifejezve a kisegítő katód anyagát az alkáli elektrolit nem képes még csak részlegesen sem nedvesíteni. Az 1226220 számú brit szabadalom a 2104973 lajstromszámú USA szabadalomhoz hasonlóan a fő elektród és bármely kisegítő elektród között ellenállás közbeiktatását igényli. Az ilyen ellenálláselemek még nem-lineáris jelleggörbe esetén is soros impedanciát képeznek, és a kisegítő katód működését kedvezőtlenül befolyásolják. Végül pedig az 5324539 számú japán közrebocsátási irat kimondottan cink-ezüst-oxid elektrolitikus cellákra vonatkozik, ezzel szemben a jelen találmány módosított mangán-dioxid-cink cellákra irányul. Az ezüst-oxid-cink cellák működése a mangán-dioxid-cink cellákétól eltér, a különbség az alacsonyabb cellafeszültségben és az eltérő elektrokémiai folyamatban van.
A találmány célja a tárolás, a töltés és a használat során keletkező hidrogénnek az elektrolit aktív tömegével való rekombinálása. Ez lehetővé teszi a vízveszteség elkerülését és a cellában a túlzott nyomásnövekedés veszélyének a lecsökkentését.
Meglepő módon azt tapasztaltuk, hogy számos, elektrokémiai cellákban már használt anyagnak hidrogénrekombinációs tulajdonsága van, amennyiben a gáznyomást megnöveljük (például 35000-105 000 Pa tartományba) és potenciálját az aktív mangán-dioxid hatóanyag potenciáljára állítjuk be.
A fentiek alapján a találmány szerint primer vagy újratölthető zárt elektrokémiai cellát hoztunk létre, amelynek mangán-dioxid katódja, cink anódja és az anóddal, valamint a katóddal érintkező vizes alkálifémhidroxid elektrolitja van, amelyben az üzemelés során hidrogén fejlődik.
A katód fémoxidot és kisegítő katódanyagot tartalmaz, mely utóbbiak porózus hordozója és az elektrolitban nyomás alatt jelen lévő hidrogént abszorbeáló katalizátora van. A kisegítő katódanyagot az elhelyezés következtében az elektrolit legalább részben nedvesíti.
A hordozó lehet szén, grafit vagy fém, és a katalizátor lehet katalitikusán aktív nemesfém, valamint ólom, nikkel, titán, lantán, króm, tantál vagy ezek ötvözeteinek sója vagy oxidja, illetve nemesfém vagy szénnek a nemesfémek sóival vagy oxidjaival alkotott keveréke. A nemesfémek közé sorolható például a platina, palládium, ruténium, ródium vagy az ezüst.
A kisegítő katódanyagot vagy a fémoxid kátédhoz való hozzákeverés révén, előnyösen 30:70 arányban használhatjuk, illetve létesíthetünk elkülönült kisegítő elektródot, amely villamosán vezető érintkezésben áll a fémoxid katóddal.
Ha a kisegítő katódanyagot külön segédelektród formájában alakítjuk ki, és a fémoxid katód hengeresen körülvesz egy belső anód magot, akkor a kisegítő elektród célszerűen gyűrű vagy tárcsa alakú, melynek mérete igazodik a fémoxid elektródéhoz, és azzal az anód egyik végénél érintkezik.
A találmánnyal a galván cellákban lévő hidrogén eltávolítására gazdaságos és hatékony megoldást hoztunk létre. A nemesfémek, úgymint a platina, a palládium, a
HU 207 612 Β rádium, az irídium, a ruténium és az ozmium a hidrogén oxidálása vonatkozásában nagyfokú katalitikus hatással rendelkeznek. Alkáli elektrolitekben a nikkelt és a nikkelnek más fémekkel (pl. titánnal és lantánnal) alkotott ötvözeteit aktív katalizátornak találtuk. A találmány szerinti megoldáshoz használhatók gázdiffúziós elektródok is. Az ilyen elektródok használata főleg nagyobb rekombinációs áramsűrűségek esetében előnyös.
A találmányt a továbbiakban kiviteli példák kapcsán, a rajz alapján ismertetjük részletesebben. A rajzon az:
1. ábra a találmány első kiviteli alakjának függőleges metszete, a
2. ábra a találmány másik kiviteli alakjának függőleges metszete, a
3. ábra az ismert és a találmány szerinti cellák üzemi jellemzőit a 2. példa alapján összehasonlító diagram, a
4. és 5.
ábrák az ismert és a találmány szerinti cellák üzemi jellemzőit a 3. példa alapján összehasonlító diagramok.
Az 1. és 2. ábrákon a találmány szerinti cella két különböző kiviteli alakja látható. Mindkét esetben a cella házát acélból készített (10) serleg képezi, és ennek belsejében hagyományos kiképzésű fémoxid (12) katód helyezkedik el. A (10) serleg alján kialakított (11) dudor a (14) anódot hengeresen körülvevő katódot érintkezteti. A (12) katód finom eloszlású mangán-dioxidot és grafitot tartalmaz, amelyet a cinkport tartalmazó (14) anódtól az elektrolit számára permeábilis (16) szeparátor választ el. Az elektrolit, amely célszerűen kálium-hidroxid vizes oldata, a (16) szeparátoron keresztül behatol a (14) anódban lévő cinkporba és a (12) katódba.
A rajzon vázolt módon a (14) anód (18) kosárban helyezkedik el, és a (18) kosár például „Chicopee Rayon” kereskedelmi elnevezésű polivinil-acetátból készíthető. A (18) kosarat adott esetben oxigént újraabszorbeáló katalizátor elhelyezésére is felhasználhatjuk. A (18) kosarat például sárgarézből készített (20) zárósapka zárja le, amelyet a (10) serleg aljától szigetelőanyagú (15) tárcsa szigeteken elkülönít. A (12) katódot (22) háló és műanyagból készült (23) zárógyűrű hengeres alakban tartja.
A (14) anódba (25) fedélen keresztül áramkivezető (24) csap nyúlik be, amelynek (26) fejrésze a (25) fedélen kívül van és ez képezi az anód kivezetését. A (10) serleget a (25) fedél tömítetten lezárja, mivel vége peremezéssel ráhajlik.
Az 1. ábrán láthatunk egy katalitikusán aktív szénből kiképzett, elkülönített kisegítő (28) katódtárcsát, amely a szigetelő (15) tárcsa alatt, a (10) serleg alján helyezkedik el.
A kisegítő (28) katódtárcsa és a (12) katód között fizikai és villamos érintkezés alakul ki, és a (28) katódtárcsa anyagát is a (10) serlegben lévő elektrolit nedvesíti.
A 2. ábrán vázolt kiviteli alak abban különbözik az
1. ábrán vázolttól, hogy a kisegítő (28) katódtárcsa helyett a műanyagból készített (23) zárógyűrű alatt kisegítő (30) katódgyűrű helyezkedik el. A kisegítő (30) katódgyűrű például ezüst-oxidot tartalmazhat és közte, valamint a (12) katód között fizikai és villamos érintkezés van, továbbá a (10) serlegben lévő elektrolit a (30) katódgyűrűt is nedvesíti.
Az 1. és 2. ábrákon vázolt kiviteli alakok mindegyikére igaz, hogy elkülönülten kialakított kisegítő katódjuk van. Ha a kisegítő katód anyagát a fémoxid kátédéval összekeverjük, akkor a találmány szerinti cella kiképzése az 1. vagy 2. ábrán vázolttal lesz azonos, de ekkor nem találhatjuk meg sem a (28) katódtárcsát, sem pedig a (30) katódgyűrűt, hiszen a (12) katód már tartalmazza a kisegítő anyagot is.
1. példa
A 4384029 lajstromszámú egyesült államokbeli szabadalomban ismertetett hagyományos, újratölthető mangán-dioxid-cink cellát készítettünk, és'a katód aktív tömegének a befogadására fémből készített ketrecet használtunk. A katódkeveréket formáltuk, gyűrűkbe préseltük, majd három ilyen gyűrűt fémburkolattal rendelkező, D-típusú celláknak megfelelő méretű serlegekbe helyeztünk, középre pedig szeparátor kosarakat helyeztünk (melyek anyaga az említett típusú polivinil-acetát volt).
Katód összetétel:
90,0 rész 84,11% EMD TRONA „D”
9,5 rész 8,9 t% Lonza KS-44 grafit 7,0 rész 6,5 t% 9 N kálium-hidroxid 0,5 rész 0,5 t% acetilénkorom
Össztömeg: 87,5 g
Ezen ismert cellát a találmány szerint úgy módosítottuk, hogy katalitikusán aktív katódkeveréket készítettünk úgy, hogy az EMD (mangán-dioxid) anyag tömegének 3, 12, 20 és 30 százalékát ezüst-oxiddal helyettesítettük, majd D-méretű cellákat gyártottunk, és a cella csúcstartományában a katódanyag 4 g ezüst-oxiddal volt dúsítva.
A középtartományba gélesített cink anódot extrudáltunk, majd a cellát polietilén tárcsával fedtük, amelyen sárgaréz csapból készített áramkivezető vezetett keresztül, majd a lezáráshoz a serleget a tárcsára permeteztük.
Anód összetétel:
61,41% 3% higanyt tartalmazó New Jersey 1205 típusú cink
2,0t% cink-oxid (ZnO)
1,01% magnézium-oxid (MgO)
0,8 t% 70/30 CMC/940
34,8 t% 9 Ν KOH és 8% ZnO
Össztömeg: 21 g
A találmány hidrogén-rekombinációs tulajdonságainak a szemléltetése céljából a 3, 12, 20 és 30% helyettesített EMD-t tartalmazó D cellák sorozatán 65 °C hőmérsékleten tárolási vizsgálatot végeztünk. A magas hőmérséklet miatt érezhető gázképződés indult meg, amely a cellákban hidrogén túlnyomást okozott. A vizsgálati eredményeket az alábbi táblázat tartalmazza:
3% Ag2O 12% Ag2O 20% Ag2O 30% Ag2O
l.hét65°C 6/6 jó 6/6 jó 6/6 jó 6/6 jó
2. hét 65 °C 3/4 jó 2/4 jó 3/4 jó 4/4 jó
3. hét 65 °C 1/1 jó 0 1/1 jó 2/2 jó
HU 207 612 Β
A 0% Ag2O-t tartalmazó tipikus cellák hibaaránya 65 °C-on 2 hét után 50%-os (ebben az esetben a hiba cellaszivárgást jelent), ehhez képest az összes helyettesített cella javult, és a 30%-ban helyettesített celláknál hiba egyáltalán nem volt.
2. példa
Primer alkáli vagy újratölthető alkáli mangán-dioxid-cink cellákban használt hagyományos, porózus mangán-dioxid katódot állítottunk elő, gyűrűkbe préseltük, majd ebből hármat-hármat fémburkolatú, C-cella méretű serlegekbe helyeztünk, és a C-cella közepébe a 2. ábra kapcsán ismertetett anyagú szeparátor kosarat vezettünk be.
Katód összetétel:
84,11% EMDTRONA„D”
8,9 t% Lonza KS-44 grafit
6,5 t% 9 N kálium-hidroxid 0,51% acetilénkorom
Össztömeg: 37,5 g
Ezen ismert cellát a találmány szerint úgy módosítottuk, hogy katalitikusán aktív katódkeveréket készítettünk oly módon, hogy az EMD (mangán-dioxid) anyag tömegének 0 és 30 százalékát ezüstoxiddal helyettesítettük, majd C-méretű cellákat gyártottunk, és a cella nyitott végéhez 4 g ezüst-oxiddal dúsított katódgyűrűt helyeztünk.
A találmány szerinti cella hidrogén-rekombinációs tulajdonságainak szemléltetése céljából a C-méretű cellákból két-két félcellát készítettünk, az egyiket a katalitikusán aktív katódgyűrűvel, a másikat pedig nélküle. Mindkét nyitott cellát függőlegesen egy csőbe helyeztük, a negatív elektród a polietilén távtartó magasságáig 9 n kálium-hidroxiddal volt megtöltve, és az elektrolitba egy spirál alakban tekercselt nikkel huzalt merítettünk. A cellákat galvanosztatikusan kisütöttük (50 mA árammal, 20 órán át), amivel a pozitív elektródból 1 Aó tárolt energiát kivettünk (a teljes kapacitás kb. 8 Aó). A cellákat megfelelő fedéllel lefedtük, majd tömített csöcsatlakozások és hajlékony csövek segítségével a cellák terét vízzel töltött U-alakú csövekhez vezettük. Peremezés után a cellák gáztömören lezártakká váltak, és minden nyomásváltozást a manométerekkel észleltünk.
Mindkét cellát 10 és 25 mA árammal galvanosztatikusan feltöltöttünk, ameddig a nyomás 300 vízoszlopmm-t (3000 Pa) elért. Normál légköri nyomás mellett egyik cellánál sem tapasztaltunk észlelhető hidrogén rekombinációt.
Ezt követően az U-alakú csöveket precíziós manométerrel helyettesítettük (melynek teljes gáztere normál hőmérsékleten és nyomáson 2,0 ml volt), és mindkét cellát szobahőmérsékleten, 50 mA árammal addig töltöttük, ameddig a cellában uralkodó nyomás 210000 Pa értéket el nem ért. A pozitív elektród reakció tartalmazza a MnO(OH)2-nak MnO2-vé való átalakulását. az ellenoldali reakció során pedig a negatív elektród üregébe helyezett nikkel spirál huzal felületén hidrogén fejlődik. A hidrogéngáz fejlődése 50 mA áram esetén 20 ml/ó sebességgel következett be. Az eredményeket a 3. ábrán foglaltuk össze.
A 3. ábra a hidrogénfejlődés időfüggvényét mutatja, és azt tükrözi, hogy a hagyományos cellában (A diagram) a nyomás gyorsabban alakul ki, mint az Ag2O anyagot tartalmazóban. Ebből az is látható, hogy a katalitikusán aktív tárcsát tartalmazó cellában lényeges mértékű hidrogén rekombináció következik be. Miután az áramtáplálást már kikapcsoltuk, az aktív katalizátort tartalmazó cellában a nyomás lényegesen gyorsabban csökkent, mint a referenciában.
3. példa
Primer alkáli vagy újratölthető alkáli mangán-dioxid-cink cellákban használt hagyományos, porózus mangán-dioxid katódot állítottunk elő, gyűrűkbe préseltük, majd ebből hármat-hármat fémburkolatú, C-cella méretű serlegekbe helyeztünk, és a C-cella közepébe a 2. ábra kapcsán ismertetett anyagú szeparátor kosarat vezettünk be.
Katód összetétel:
84,1 t% EMDTRONA„D”
8,9 t% Lonza KS-44 grafit
6,5 t% 9 N kálium-hidroxid 0,5t% acetilénkorom
Össztömeg: 37,5 g
Gázdiffúziós elektródot készítettünk a találmány szerint, amelyben hidrogén reabszorbeáltató katalizátorként Pd/Rh keverékét használtuk, és ebből 400 mikronos keverék réteget állítottunk elő úgy, hogy összekevertük „Black Pearls 2000” kereskedelmi megnevezésű szén keverékkel és poli(tetrafluor-etilén)-nel, hogy ebből fóliát kapjunk. További lehetőségként a 70% szenet és 30% poli(tetrafluor-etilént)-t tartalmazó szén/poli(tetrafluor-etilén) fólia egyik oldalához szeparátor lapot (Dexter C1235 típusból), másik oldalához pedig nikkelhálót nyomtunk. A fóliából 25 mm külső átmérőjű és 14 mm belső átmérőjű gyűrűt vágtunk ki, és ezt a széngyűrűt a katód tetejére helyeztük, hogy a szeparátoros oldala nézzen a katód felé. A perforált polietilén gyűrű elhelyezése után a szerkezetet a katódperselybe nyomtuk.
A szeparátortárcsa feladata az elektrolit felszívása, amely elősegíti a széngyűrű részleges nedvesedését és ionos érintkezést teremt a hidrogén és a mangán-dioxid elektród között. A széngyűrű elektromosan érintkezik a fémpersellyel és a fémketreccel, és ennek révén „hidrogén-mangán-dioxíd rövidzár elem”-nek is tekinthető.
A hidrogén újra-abszorbeálásának szemléltetése céljából két C-méretű cellát készítettünk, és egyiket ellátttuk a katalitikus széngyűrűvel, a másikat pedig nem. Mindkét nyitott cellát függőlegesen egy csőbe helyeztük, a katódtér a polietilén távtartó magasságáig 9 n kálium-hidroxiddal volt megtöltve, és az elektrolitba ellenelektródként egy spirál alakban tekercselt nikkel huzalt merítettünk. A cellákat galvanosztatikusan kisütöttük (50 mA árammal, 20 órán át), amivel a pozitív elektródból 1 Aó tárolt energiát kivettünk (a teljes kapacitás kb. 8 Aó). A cellák fedéséhez használt elembe tömített csőcsatlakozásokat szereltünk és azokat manométerhez csatlakoztattuk (ezek gáztere 2 ml volt).
HU 207 612 Β
Mindkét cellát szobahőmérsékleten, 50 raA árammal galvanosztatikusan töltöttük. A pozitív elektród reakció tartalmazza a MnO(OH)2-nak MnO2-vé való oxidálódását. Az ellenoldali reakció során pedig a negatív elektród üregébe helyezett nikkel spirál huzal felületén hidrogén fejlődik. A hidrogéngáz fejlődése 50 mA áram esetén 20 ml/ó sebességgel következett be. Az eredményül kapott nyomásgörbék a 4. ábrán láthatók.
A fentiekben ismertetett katalitikusán 'aktív gyűrűt tartalmazó cella a keletkező hidrogént rekombinálta, és ezzel a cellában kb. négy órán keresztül 28 000 Pa nyomást tartott (D görbe). Az 50 mA-es árammal 4 órán keresztüli túltöltés során a 3,5 cm2 felületű tárcsa több mint 80 ml (normál hőmérsékletű és nyomású) hidrogént rekombinált, hiszen a nyomást állandó szinten tartotta.
A cellán 12 mA-es áramot vezettünk keresztül 12 órán át, majd az áramot 12 órás időközökben 25,50 és 100 mA-re növeltük. Az 5. ábrán látható, hogy 48 órás időtartam során, amelyen belül több mint 900 ml hidrogén keletkezett, a rekombináció miatt a cella belső nyomása 75 000 Pa alatt maradt.
A hidrogéngáz maximális rekombinációs sebessége 145 ml hidrogén/óra felett volt (a 3,5 cm2 felületű gyűrűelektróddal), és ez 100 mA-es hidrogénfejlesztő áram hatásával egyenértékű. Az alkalmazott C-típusú cella esetében ez az érték lényegesen nagyobb annál az értéknél, mint ami „reális felhasználási viszonyok” mellett előfordulhat.
Az elektród hosszú idejű viselkedésének vizsgálata céljából a fentiekben ismertetett elektródot egy fél cellába helyeztük, majd 1000 órát meghaladó ideig 50 mA/cm2 áramsűrűség mellett folyamatosan működtettük. A vizsgálatot akkor fejeztük be, amikor a teljes hidrogénfogyasztás meghaladta a 20 litert (normál hőmérsékletre és nyomásra vonatkoztatva). Az alábbi táblázat tartalmazza a működésre jellemző adatokat, amikor az elektrolitot 6 n kálium-hidroxid képezte, és a reakciós gáz szobahőmérsékletű hidrogén volt.
Idő (óra) Hidrogén fogyasztás (1) Áramsűrűség (mA/cm2) Rb mentes potenciál (mV a Zn-hez képest)
0 0 50 22
163 3,4 50 10
307 6,4 50 25
475 9,9 50 30
691 14,3 50 46
859 17,8 50 47
1003 20,8 50 49
A belső ellenállás (Rb) mentes potenciált laboratóriumi módszerrel, szabványos módon mértük, és a reverzibilis hidrogén elektródhoz képest mV-ban fejeztük ki.

Claims (13)

  1. SZABADALMI IGÉNYPONTOK
    1. Primer vagy újratölthető zárt elektrokémiai cella, amelynek mangán-dioxid katódja, cink anódja, az anóddal, valamint a katóddal érintkező vizes alkáli elektrolitja van, amelyben az üzemelés során hidrogén fejlődhet, és a cellában kisegítő katódanyag van, azzal jellemezve, hogy a kisegítő katódanyagnak porózus hordozója és az elektrolit jelenlétében hidrogént nyomás alatt abszorbeáló katalizátora van, és a kisegítő katódanyagot az elektrolit legalább részben nedvesíti, és a kisegítő katódanyag és a katód egymással közvetlenül érintkezik.
  2. 2. Az 1. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a hidrogént abszorbeáló katalizátornak az abszorbeálásra vonatkozó aktív nyomástartománya 35 000-105 000 Pa.
  3. 3. A 2. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a kisegítő katód hordozója szenet, grafitot vagy fémet tartalmaz, és a katalizátor pedig szenet, katalitikusán aktív fémeket, vagy ólom, nikkel, titán, lantán, króm, tantál vagy ezek ötvözetei sóit vagy oxidjait, illetve ezen katalitikusán aktív fémeket, vagy szénnek és ezen fémeknek, sóiknak vagy oxidjainak a keverékét tartalmazza.
  4. 4. A 3. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a katalitikusán aktív fém nemesfém.
  5. 5. A 4. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a nemesfém platina, palládium, ruténium, ródium, irídium, ozmium vagy ezüst.
  6. 6. A 3. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a katalitikusán aktív fém nikkel vagy nikkelnek lantánnal vagy titánnal alkotott ötvözete.
  7. 7. A 3. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzal jellemezve, hogy a kisegítő katód anyaga a mangán-dioxid katóddal van összekeverve.
  8. 8. A 4. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a katódban a nemesfém oxidnak a mangán-dioxidhoz viszonyított mennyisége lényegében 30:70 arányú.
  9. 9. A 3. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzal jellemezve, hogy a kisegítő katódanyag különálló elektródként van kiképezve, és közötte, valamint a fémoxid katód között villamos érintkezés van.
  10. 10. A 9. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a kisegítő hatóanyagot szénnek palládiummal és rádiummal alkotott keverékéből készített gyűrű képezi, amely a fémoxid tetején helyezkedik el.
  11. 11. Az 1. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzaljellemezve, hogy a mangán-dioxid katód 5-201% grafit hordozóanyaggal van összekeverve.
  12. 12. Az 1. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzal jellemezve, hogy az anód az elektrolittal alkotott gélben megkötött cinkport tartalmaz.
  13. 13. Az 1. igénypont szerinti primer vagy újratölthető cella, azzal jellemezve, hogy az anódot cinkporból álló paszta képezi.
    HU 207 612 Β ínt.Cl.5: Η 01 Μ6/04
HU89273A 1987-10-27 1988-10-25 Primary or rechargeable closed electrochemical cell HU207612B (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CA000550336A CA1307818C (en) 1987-10-27 1987-10-27 Catalytic recombination of corrosion evolved hydrogen in alkaline cells
US23474988A 1988-08-22 1988-08-22

Publications (3)

Publication Number Publication Date
HU890273D0 HU890273D0 (en) 1990-11-28
HUT55170A HUT55170A (en) 1991-04-29
HU207612B true HU207612B (en) 1993-04-28

Family

ID=25671568

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU89273A HU207612B (en) 1987-10-27 1988-10-25 Primary or rechargeable closed electrochemical cell

Country Status (4)

Country Link
EP (1) EP0382789A4 (hu)
JP (1) JPH03501424A (hu)
HU (1) HU207612B (hu)
WO (1) WO1989004067A1 (hu)

Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SG47523A1 (en) * 1990-05-09 1998-04-17 Battery Technologies Inc Catalytic recombination of hydrogen in alkaline cells
US5626988A (en) * 1994-05-06 1997-05-06 Battery Technologies Inc. Sealed rechargeable cells containing mercury-free zinc anodes, and a method of manufacture
RU2468866C1 (ru) * 2011-09-15 2012-12-10 Владимир Андреевич Шепелин Способ изготовления катализатора и импрегнированный пористый носитель катализатора для рекомбинации водорода и кислорода
BR112019008041A2 (pt) 2016-10-21 2019-07-02 Nantenergy Inc elétrodo de combustível corrugado
WO2019133702A1 (en) 2017-12-29 2019-07-04 Staq Energy, Inc. Long life sealed alkaline secondary batteries
MA53343A (fr) 2018-07-27 2022-03-23 Form Energy Inc Électrodes négatives pour cellules électrochimiques
US12294086B2 (en) 2019-07-26 2025-05-06 Form Energy, Inc. Low cost metal electrodes

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NL39005C (hu) * 1933-05-18
US3261714A (en) * 1963-01-07 1966-07-19 Union Carbide Corp Sealed dry cells having an ionization catalyst in the depolarizer
DE1771189B1 (de) * 1968-04-19 1972-05-31 Matsushita Electric Ind Co Ltd Hermetisch verschlossener Akkumulator mit mindestens einer Hilfselektrode und mindestens einer Spannungsregelungsvorrichtung,die zwischen die Hilfselektrode und entweder die positive oder die negative Elektrode geschaltet ist
BE755337A (fr) * 1969-08-27 1971-02-26 Union Carbide Corp Matiere absorbant l'hydrogene pour les cellules electrochimiques
US4350745A (en) * 1980-12-29 1982-09-21 Duracell Inc. Electrochemical cells having hydrogen gas absorbing agent
EP0126143A4 (en) * 1982-11-19 1985-06-10 Gould Inc SEALED NICKEL ZINC CELL.
JPH05324539A (ja) * 1992-05-25 1993-12-07 Fujitsu Ltd 半導体装置

Also Published As

Publication number Publication date
JPH03501424A (ja) 1991-03-28
EP0382789A1 (en) 1990-08-22
EP0382789A4 (en) 1993-10-20
HU890273D0 (en) 1990-11-28
WO1989004067A1 (en) 1989-05-05
HUT55170A (en) 1991-04-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2075139C1 (ru) Герметичный гальванический элемент одноразового или многоразового действия
US5162169A (en) Catalytic recombination of hydrogen in alkaline cells
JP3607612B2 (ja) ガルバニ電池およびその製造法
US5043234A (en) Recombination of evolved oxygen in galvanic cells using transfer anode material
US3939006A (en) Hydrogen absorbing material for electrochemical cells
EP0817299A2 (en) Sealed rechargeable cell comprising a cathode with a hydrogen recombination catalyst
CA2082515C (en) Catalytic recombination of hydrogen in alkaline cells
KR0130137B1 (ko) 방출수소의 촉매 재결합 특성 전지
US4121018A (en) Positive electrode for air-depolarized alkaline primary cell with thickened electrolyte
US4350745A (en) Electrochemical cells having hydrogen gas absorbing agent
JP2007515758A (ja) カソードエキステンダを利用する高容量アルカリ電池
US4015055A (en) Metal oxide cells having low internal impedance
HU207612B (en) Primary or rechargeable closed electrochemical cell
US6060197A (en) Zinc based electrochemical cell
EP0251385B1 (en) Electrochemical cell
AU621580B2 (en) Catalytic recombination of evolved oxygen in galvanic cells
US4174565A (en) Method of precharging rechargeable metal oxide-hydrogen cells
DK172972B1 (da) Fremgangsmåde til fremstilling af en lukket elektrokemisk celle
EP1817809B1 (en) Electrochemical cell
AU621079B2 (en) Catalytic recombination of corrosion evolved hydrogen in alkaline cells
WO1992020111A1 (en) Recombination of evolved oxygen in galvanic cells using transfer anode materials
Naylor Primary cells
JPH0261096B2 (hu)

Legal Events

Date Code Title Description
HMM4 Cancellation of final prot. due to non-payment of fee