FR3125436A1 - DEVICE AND METHOD FOR SEPARATION OF A GAS MIXTURE COMPRISING AT LEAST NATURAL GAS AND DIHYDROGEN - Google Patents

DEVICE AND METHOD FOR SEPARATION OF A GAS MIXTURE COMPRISING AT LEAST NATURAL GAS AND DIHYDROGEN Download PDF

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Abstract

TITRE : DISPOSITIF ET PROCÉDÉ DE SÉPARATION D’UN MÉLANGE GAZEUX COMPORTANT AU MOINS DU GAZ NATUREL ET DU DIHYDROGÈNE Un dispositif (100) de séparation d’un mélange de gaz naturel et du dihydrogène, qui comporte : - une conduite d’alimentation (101), - un premier module de séparation par perméation membranaire (102) configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le rétentat s’évacuant par la première conduite de sortie et le perméat étant introduit en entrée d’un deuxième module de séparation par perméation membranaire - un deuxième module de séparation par perméation membranaire (106), le rétentat s’évacuant par une première conduite de recirculation (107) connectée à l’entrée du premier module de séparation et le perméat s’évacuant par une troisième conduite de sortie (108) et - le rétentat du deuxième module de séparation par perméation membranaire recirculé en entrée du premier module de séparation par perméation, présente une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la conduite d’alimentation. Figure de l’abrégé : Figure 7TITLE: DEVICE AND METHOD FOR SEPARATION OF A GAS MIXTURE CONTAINING AT LEAST NATURAL GAS AND DIHYDROGEN A device (100) for separating a mixture of natural gas and dihydrogen, which comprises: - a supply pipe (101 ), - a first membrane permeation separation module (102) configured to produce a retentate depleted in dihydrogen and a permeate enriched in dihydrogen, the retentate being evacuated via the first outlet pipe and the permeate being introduced at the inlet of a second membrane permeation separation module - a second membrane permeation separation module (106), the retentate evacuating through a first recirculation line (107) connected to the inlet of the first separation module and the permeate evacuating via a third outlet pipe (108) and - the retentate of the second membrane permeation separation module recirculated at the inlet of the first permeation separation module, has a p dihydrogen volume proportion equal to the dihydrogen volume proportion of the gas mixture in the supply line. Abstract Figure: Figure 7

Description

DISPOSITIF ET PROCÉDÉ DE SÉPARATION D’UN MÉLANGE GAZEUX COMPORTANT AU MOINS DU GAZ NATUREL ET DU DIHYDROGÈNEDEVICE AND METHOD FOR SEPARATION OF A GAS MIXTURE COMPRISING AT LEAST NATURAL GAS AND DIHYDROGEN

Domaine technique de l’inventionTechnical field of the invention

La présente invention vise un dispositif et un procédé de séparation d’un mélange gazeux comportant au moins du gaz naturel et du dihydrogène. L’invention s’applique, notamment, à la séparation d’un mélange gazeux circulant dans un réseau de transport et de distribution de gaz naturel.The present invention relates to a device and a method for separating a gaseous mixture comprising at least natural gas and dihydrogen. The invention applies, in particular, to the separation of a gaseous mixture circulating in a natural gas transport and distribution network.

État de la techniqueState of the art

L'intégration massive de sources d'énergie renouvelable fluctuantes en remplacement d’énergies issues des ressources fossiles ou nucléaires soulève de nouveaux problèmes. Principalement représentées par le solaire photovoltaïque et l’éolien, ces nouvelles sources d’énergie ne permettent pas d’adapter la production aux besoins du réseau électrique en raison de leur caractère aléatoire et intermittent. Lorsque la proportion de ces énergies est faible à l’échelle d’un pays, ces écarts peuvent être lissés et adaptés en temps réel grâce à l’énergie hydroélectrique.The massive integration of fluctuating renewable energy sources to replace energy from fossil or nuclear resources raises new problems. Mainly represented by solar photovoltaic and wind power, these new energy sources do not make it possible to adapt production to the needs of the electricity network because of their random and intermittent nature. When the proportion of these energies is low on the scale of a country, these differences can be smoothed and adapted in real time thanks to hydroelectric energy.

Par ailleurs, au-delà d’un certain seuil, la gestion du réseau électrique se complexifie drastiquement et nécessite la mise en place de solutions alternatives afin de mieux répondre aux besoins énergétiques lors d'épisodes météorologiques défavorables. Idéalement, ces solutions permettraient également de valoriser les surproductions habituellement perdues lors d’épisodes favorables, octroyant ainsi une plus grande efficacité énergétique globale doublée d’une plus grande flexibilité du réseau. Pour répondre à ces problèmes, la conversion en un autre vecteur énergétique tel que l’hydrogène apparaît comme une solution prometteuse.Moreover, beyond a certain threshold, the management of the electricity network becomes drastically more complex and requires the implementation of alternative solutions in order to better meet energy needs during adverse weather episodes. Ideally, these solutions would also make it possible to recover the overproduction usually lost during favorable episodes, thus granting greater overall energy efficiency coupled with greater flexibility of the network. To address these issues, conversion to another energy carrier such as hydrogen appears to be a promising solution.

L’électrolyse, technologie de base de conversion d’électricité en gaz (« Power to gas » d’acronyme « P2G » en anglais), permet la conversion d'énergie électrique en énergie chimique sous forme de gaz hydrogène (H2), par décomposition de molécules d'eau (H2O). D’autres solutions de transformation d’électricité en gaz, connues sous le nom de « power to gas » permettent aussi de produire du dihydrogène à travers des réactions chimiques impliquant une consommation d’énergie électrique.Electrolysis, the basic technology for converting electricity into gas (“Power to gas” by the acronym “P2G”), allows the conversion of electrical energy into chemical energy in the form of hydrogen gas (H 2 ), by decomposition of water molecules (H 2 O). Other solutions for transforming electricity into gas, known as "power to gas" also make it possible to produce dihydrogen through chemical reactions involving the consumption of electrical energy.

Le dihydrogène produit peut être valorisé de plusieurs manières sur place : par un industriel pour ses propres besoins de procédé ou par une station-service de remplissage de véhicules fonctionnant à l'hydrogène, ou encore être localement stocké pour être reconverti ultérieurement en électricité via une pile à combustible. Mais il peut aussi être injecté directement dans les réseaux de distribution ou de transport de gaz naturel, créant de fait un couplage entre les différents réseaux et vecteurs énergétiques : ainsi les possibilités de valorisation des excédents d'électricité sont démultipliées tant en termes d'usages finaux qu'en termes temporels et spatiaux.The dihydrogen produced can be recovered in several ways on site: by an industrial company for its own process needs or by a filling station for hydrogen-powered vehicles, or even be stored locally to be reconverted later into electricity via a Fuel cell. But it can also be injected directly into the natural gas distribution or transport networks, thereby creating a coupling between the different networks and energy vectors: thus the possibilities for recovering excess electricity are multiplied both in terms of uses only in temporal and spatial terms.

L’hydrogène ainsi produit est considéré comme un vecteur d’énergie durable. Son injection dans le réseau de transport, de même que l’injection de biométhane, contribue à la réduction des émissions de CO2du gaz naturel de réseau. Cela contribue aussi à résoudre partiellement un enjeu majeur au cœur du plan gouvernemental pour la transition énergétique qu’est le développement d’infrastructures de transport, de stockage et de distribution de dihydrogène (H2).The hydrogen thus produced is considered a sustainable energy carrier. Its injection into the transport network, as well as the injection of biomethane, contributes to the reduction of CO 2 emissions from the natural gas network. This also contributes to partially solving a major issue at the heart of the government's plan for energy transition, namely the development of transport, storage and distribution infrastructures for dihydrogen (H 2 ).

Cependant, la concentration d’hydrogène dans le gaz naturel est limitée. En France, la teneur maximale autorisée est de six pour cent. Certains usages du gaz naturel sont encore plus sensibles et requièrent des taux inférieurs. On peut citer, comme exemple de telles contraintes, certains procédés industriels hautes températures, certaines turbines à gaz, certains moteurs à gaz de cogénération, les véhicules fonctionnant à gaz naturel comprimé (d’acronyme « GNC »). Certains usages nécessitent du dihydrogène de haute pureté pour fonctionner correctement. Ainsi, pour de tels équipements, une séparation du dihydrogène du gaz naturel est nécessaire, dans des conditions techniques et économiques favorables.However, the concentration of hydrogen in natural gas is limited. In France, the maximum permitted content is six percent. Certain uses of natural gas are even more sensitive and require lower rates. Examples of such constraints include certain high-temperature industrial processes, certain gas turbines, certain cogeneration gas engines, vehicles running on compressed natural gas (acronym "CNG"). Some uses require high purity hydrogen to function properly. Thus, for such equipment, a separation of dihydrogen from natural gas is necessary, under favorable technical and economic conditions.

L’injection d’hydrogène, en mélange avec le gaz naturel, soulève deux principaux problèmes de séparation liés à l’incompatibilité de ces deux gaz pour ces usages spécifiques.The injection of hydrogen, mixed with natural gas, raises two main separation problems related to the incompatibility of these two gases for these specific uses.

Le premier problème est celui dit de « protection des usages sensibles à la présence d’hydrogène ». Pour y répondre, il est nécessaire d’appauvrir en hydrogène le mélange d’alimentation jusqu’à un niveau de concentration non préjudiciable aux usages ne le tolérant pas. En général, la teneur maximale en hydrogène tolérée est de l’ordre de 2 % pour les usages « légèrement » sensibles et peut atteindre 1 % voire 0,5 % pour les usages les plus sensibles.The first problem is that of " protection of uses sensitive to the presence of hydrogen ". To respond to this, it is necessary to deplete the hydrogen in the feed mixture to a level of concentration that is not detrimental to uses that do not tolerate it. In general, the maximum tolerated hydrogen content is around 2% for "slightly" sensitive uses and can reach 1% or even 0.5% for the most sensitive uses.

Le second problème est celui dit de « récupération et d’épuration du dihydrogène ». Pour y répondre, il faut récupérer l’hydrogène dilué dans le mélange d’alimentation et de le concentrer jusqu’à des valeurs supérieures à 80 %, voire jusqu’à des valeurs d’ultra-pureté pour des applications en pile à combustible.The second problem is that of "recovery and purification of dihydrogen". To respond to this, it is necessary to recover the hydrogen diluted in the feed mixture and to concentrate it to values greater than 80%, or even to ultra-purity values for fuel cell applications.

Ces opérations de séparation gazeuse peuvent être réalisées par de nombreuses familles de technologies, mais les plus efficaces, et notamment celles présentant le meilleur ratio performances sur coûts, sont vraisemblablement les technologies de perméation gazeuse de nature polymérique ou encore appelée « perméation membranaire ». Il s’agit de membranes permettant la perméation préférentielle de certaines molécules par rapport à d’autres : les molécules présentant les meilleures perméances sont enrichies au niveau du flux transmembranaire, appelé « perméat » et appauvri au niveau du flux qui longe la membrane sans la traverser, appelé « rétentat ».These gas separation operations can be carried out by many families of technologies, but the most effective, and in particular those with the best performance to cost ratio, are probably gas permeation technologies of a polymeric nature or also called "membrane permeation". These are membranes allowing the preferential permeation of certain molecules compared to others: the molecules with the best permeances are enriched at the level of the transmembrane flux, called " permeate " and depleted at the level of the flux which runs along the membrane without the cross, called "retentate".

Un module membranaire comporte une alimentation et deux sorties : un flux transmembranaire (le perméat) enrichi en composés les plus perméables et un flux retenu (le rétentat) alors appauvri en ces composés.A membrane module comprises a supply and two outlets: a transmembrane flow (the permeate) enriched in the most permeable compounds and a retained flow (the retentate) then depleted in these compounds.

Aujourd’hui, ces problèmes de séparation du dihydrogène du gaz naturel n’ont pas lieu d’être, car le marché associé n’est pas prêt. Il n’existe que très peu d’applications nécessitant la séparation d’hydrogène d’un gaz à la composition proche du gaz naturel.Today, these problems of separation of dihydrogen from natural gas do not exist, because the associated market is not ready. There are very few applications requiring the separation of hydrogen from a gas with a composition close to natural gas.

Les applications les plus proches concernent la récupération de l’hélium du gaz naturel sur les têtes de puits de forage ainsi que l’épuration du dihydrogène en sortie d’unités de reformage du méthane à la vapeur, mais ces applications n’utilisent pas de procédé de séparation par perméation.The closest applications relate to the recovery of helium from natural gas on drilling wellheads as well as the purification of dihydrogen at the outlet of steam methane reforming units, but these applications do not use permeation separation process.

La récupération de l’hélium sur les têtes de puits est réalisée par cryogénie : en effet, le gaz naturel « brut » contient également de l’azote qu’il est nécessaire d’éliminer par cryogénie : cette méthode est la plus efficace pour les débits considérés. Une fois le méthane et l’azote condensés, un gaz riche en hélium est obtenu et purifié par PSA (pour « Pressure Swing Adsorption » ou Séparation par Pressurisation Alternée). Le recours aux procédés membranaires n’est pas intéressant ici en raison des débits considérés, très importants, qui justifient les investissements colossaux des usines cryogéniques.The recovery of helium on the wellheads is carried out by cryogenics: in fact, "raw" natural gas also contains nitrogen which must be eliminated by cryogenics: this method is the most effective for flows considered. Once the methane and nitrogen have been condensed, a helium-rich gas is obtained and purified by PSA (for "Pressure Swing Adsorption" or Separation by Alternating Pressurization). The use of membrane processes is not interesting here because of the very high flow rates considered, which justify the colossal investments of cryogenic plants.

La séparation du dihydrogène d’un gaz de synthèse est réalisée par des technologies de type PSA, car ces technologies sont compétitives pour des teneurs en hydrogène supérieures à 60 – 70 % directement compatibles avec les procédés de reformages du gaz naturel. Une unité PSA ne serait, par ailleurs, pas du tout compétitive pour des teneurs en hydrogène inférieures à 40 % avec des rendements de récupération qui seraient particulièrement dégradés.The separation of dihydrogen from a synthesis gas is carried out by PSA-type technologies, because these technologies are competitive for hydrogen contents greater than 60-70%, which are directly compatible with natural gas reforming processes. A PSA unit would, moreover, not be at all competitive for hydrogen contents of less than 40% with recovery yields which would be particularly degraded.

La situation est d’autant plus complexe lorsqu’il s’agit de satisfaire à la fois les deux problématiques au sein de la même installation : c’est-à-dire de fournir un flux suffisamment appauvrit en hydrogène pour une application sensible à sa présence tout en fournissant un flux enrichit en hydrogène pour une autre application nécessitant de l’H2 enrichit.The situation is all the more complex when it is a question of simultaneously satisfying the two problems within the same installation: that is to say, of supplying a flow sufficiently depleted in hydrogen for an application sensitive to its presence while providing an enriched hydrogen flow for another application requiring enriched H2.

Mais un unique étage de séparation par perméation ne permet généralement pas d’obtenir un bon compromis entre un rendement de récupération acceptable et un taux d’enrichissement élevé.But a single stage of separation by permeation does not generally make it possible to obtain a good compromise between an acceptable recovery yield and a high enrichment rate.

La présente invention vise à remédier à tout ou partie de ces inconvénients.The present invention aims to remedy all or part of these drawbacks.

À cet effet, selon un premier aspect, la présente invention vise un dispositif de séparation d’un mélange gazeux comportant au moins du gaz naturel et du dihydrogène, qui comporte :
- une conduite d’alimentation transportant le mélange gazeux,
- une première conduite de sortie du dispositif de séparation,
- un premier module de séparation par perméation membranaire configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le premier module de séparation par perméation membranaire étant connecté en entrée à la conduite d’alimentation, le rétentat s’évacuant par la première conduite de sortie et le perméat s’évacuant par une deuxième conduite de sortie,
- un deuxième module de séparation par perméation membranaire configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le deuxième module de séparation par perméation membranaire étant connecté en entrée à la deuxième conduite de sortie, le rétentat s’évacuant par une première conduite de recirculation connectée à l’entrée du premier module de séparation et le perméat s’évacuant par une troisième conduite de sortie et
- le rétentat du deuxième module de séparation par perméation membranaire recirculé en entrée du premier module de séparation par perméation, présente une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la conduite d’alimentation.To this end, according to a first aspect, the present invention relates to a device for separating a gas mixture comprising at least natural gas and dihydrogen, which comprises:
- a supply pipe carrying the gaseous mixture,
- a first outlet pipe from the separation device,
- a first module for separation by membrane permeation configured to produce a retentate depleted in dihydrogen and a permeate enriched in dihydrogen, the first module for separation by membrane permeation being connected at the inlet to the supply line, the retentate being evacuated via the first outlet pipe and the permeate evacuating via a second outlet pipe,
- a second module for separation by membrane permeation configured to produce a retentate depleted in dihydrogen and a permeate enriched in dihydrogen, the second module for separation by membrane permeation being connected at the inlet to the second outlet pipe, the retentate being evacuated by a first recirculation line connected to the inlet of the first separation module and the permeate evacuating via a third outlet line and
the retentate of the second membrane permeation separation module recirculated at the inlet of the first permeation separation module has a dihydrogen volume proportion equal to the dihydrogen volume proportion of the gaseous mixture of the supply line.

Grâce à ces dispositions, il est possible de recirculer le flux collecté au rétentat du deuxième étage au niveau de l’alimentation des étages précédents. Cette méthode soulève par ailleurs d’autres difficultés, car la recirculation de ces rétentats modifie la composition d’alimentation des modules précédents et impacte donc leur fonctionnement.Thanks to these arrangements, it is possible to recirculate the flow collected with the retentate of the second stage at the level of the supply of the preceding stages. This method also raises other difficulties, because the recirculation of these retentates modifies the feed composition of the previous modules and therefore impacts their operation.

Ces modes de réalisation permettent de s’affranchir des difficultés de rétrodépendance en régulant le fonctionnement du deuxième module de séparation par perméation. Le mélange gazeux obtenu, au niveau du rétentat dudit deuxième module de séparation par perméation, un mélange gazeux dont la composition est très proche de la composition alimentant le premier module de séparation par perméation. De cette façon, le fonctionnement du premier module de séparation par perméation n’est pas impacté par le fonctionnement du deuxième module de séparation par perméation.These embodiments make it possible to overcome the difficulties of retrodependence by regulating the operation of the second permeation separation module. The gaseous mixture obtained, at the level of the retentate of said second permeation separation module, a gaseous mixture whose composition is very close to the composition supplying the first permeation separation module. In this way, the operation of the first permeation separation module is not impacted by the operation of the second permeation separation module.

Le dispositif est alors capable de protéger les usages sensibles à l’hydrogène et récupérer et d’épurer de l’hydrogène.The device is then able to protect hydrogen-sensitive uses and recover and purify hydrogen.

Dans des modes de réalisation, le dispositif de séparation objet de la présente invention comporte au moins un compresseur disposé en amont de l’entrée du deuxième de module de séparation.In some embodiments, the separation device that is the subject of the present invention comprises at least one compressor arranged upstream of the inlet of the second separation module.

Grâce à ces dispositions, il est possible de compenser la perte de pression au perméat du premier module de séparation par perméation et d’adapter les conditions de fonctionnement du deuxième module de séparation par perméation.Thanks to these arrangements, it is possible to compensate for the loss of pressure to the permeate of the first permeation separation module and to adapt the operating conditions of the second permeation separation module.

Dans des modes de réalisation, la conduite d’alimentation transporte un mélange gazeux présentant une proportion volumique de dihydrogène comprise entre 3 % et 15 %.In embodiments, the supply line carries a gas mixture having a volume proportion of dihydrogen of between 3% and 15%.

Grâce à ces dispositions, la proportion volumique de dihydrogène dans la conduite d’alimentation correspond à celle d’une conduite de transport de gaz naturel.Thanks to these provisions, the volume proportion of dihydrogen in the supply line corresponds to that of a natural gas transport line.

Dans des modes de réalisation, le rétentat évacué en sortie du premier module de séparation par perméation membranaire présente une proportion volumique de moins de 2 % en dihydrogène.In some embodiments, the retentate evacuated at the outlet of the first module for separation by membrane permeation has a proportion by volume of less than 2% in dihydrogen.

Grâce à ces dispositions, les usages sensibles à l’hydrogène connectés à la première conduite de sortie sont protégés.Thanks to these provisions, hydrogen-sensitive uses connected to the first outlet pipe are protected.

Dans des modes de réalisation, le dispositif objet de la présente invention comporte un troisième module de séparation configuré pour produire un deuxième mélange gazeux appauvri en dihydrogène et un troisième mélange gazeux enrichi en dihydrogène.In some embodiments, the device that is the subject of the present invention comprises a third separation module configured to produce a second gaseous mixture depleted in dihydrogen and a third gaseous mixture enriched in dihydrogen.

Dans des modes de réalisation, le troisième module de séparation est un module de séparation par perméation membranaire connectée en entrée à la troisième conduite de sortie, le deuxième mélange gazeux s’évacuant par une deuxième conduite de recirculation connectée à l’entrée du deuxième module de séparation et le troisième mélange gazeux s’évacuant par une quatrième conduite de sortie (111), le deuxième mélange gazeux recirculé présente une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la deuxième sortie.In some embodiments, the third separation module is a membrane permeation separation module connected at the inlet to the third outlet pipe, the second gaseous mixture being evacuated via a second recirculation pipe connected to the inlet of the second module of separation and the third gaseous mixture evacuating via a fourth outlet conduit (111), the second recirculated gaseous mixture has a volume proportion of dihydrogen equal to the volume proportion of dihydrogen of the gaseous mixture from the second outlet.

Grâce à ces dispositions, le dihydrogène résiduel peut être épuré et récupéré.Thanks to these provisions, the residual dihydrogen can be purified and recovered.

Dans des modes de réalisation, le troisième module de séparation comporte au moins un module d’adsorption modulée.In some embodiments, the third separation module comprises at least one modulated adsorption module.

Dans des modes de réalisation, le troisième module de séparation comporte un module de pompage d’hydrogène électrochimique (d’acronyme « EHP » pour « Electrochemical Hydrogen Pumping » ou « Electrochemical Hydrogen Permeation » en anglais).In some embodiments, the third separation module comprises an electrochemical hydrogen pumping module (acronym "EHP" for "Electrochemical Hydrogen Pumping" or "Electrochemical Hydrogen Permeation" in English).

Dans des modes de réalisation, le troisième module de séparation comporte un module de pompage d’hydrogène électrochimique (d’acronyme « EHP » pour « Electrochemical Hydrogen Pumping » ou « Electrochemical Hydrogen Permeation » en anglais) puis un module d’adsorption modulée en pression connecté à une sortie du module de pompage d’hydrogène électrochimique d’acheminement d’un mélange gazeux enrichi en dihydrogène.In some embodiments, the third separation module comprises an electrochemical hydrogen pumping module (acronym “ EHP ” for “ Electrochemical Hydrogen Pumping ” or “ Electrochemical Hydrogen Permeation ” in English) then a modulated adsorption module in pressure connected to an outlet of the electrochemical hydrogen pumping module for conveying a gaseous mixture enriched in dihydrogen.

Dans des modes de réalisation, le dispositif objet de la présente invention comporte un deuxième compresseur disposé en amont de l’entrée du troisième module de séparation.In some embodiments, the device that is the subject of the present invention comprises a second compressor arranged upstream of the inlet of the third separation module.

Grâce à ces dispositions, il est possible de compenser la baisse de pression suite à la séparation par perméation du deuxième module.Thanks to these provisions, it is possible to compensate for the drop in pressure following the separation by permeation of the second module.

Selon un deuxième aspect, la présente invention vise un procédé de séparation d’un mélange gazeux comportant au moins du gaz naturel et du dihydrogène, qui comporte :
- une étape d’alimentation en mélange gazeux,
- une première étape de sortie du dispositif de séparation,
- une étape de séparation par perméation membranaire par un premier module de séparation par perméation membranaire configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le premier module de séparation par perméation étant connecté en entrée à la conduite d’alimentation, le rétentat s’évacuant par la première conduite de sortie et le perméat s’évacuant par une deuxième conduite de sortie et
- une étape de séparation par perméation membranaire par un deuxième module de séparation par perméation membranaire configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le deuxième module de séparation par perméation étant connecté en entrée à la deuxième conduite de sortie, le rétentat s’évacuant par une première conduite de recirculation connectée à l’entrée du premier module de séparation et le perméat s’évacuant par une troisième conduite de sortie,
- une étape de recirculation du rétentat du deuxième module de séparation par perméation membranaire en entrée du premier module de séparation par perméation membranaire, le rétentat présentant une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la conduite d’alimentation.According to a second aspect, the present invention relates to a process for separating a gaseous mixture comprising at least natural gas and dihydrogen, which comprises:
- a gas mixture supply step,
- a first output stage of the separation device,
- a membrane permeation separation step by means of a first membrane permeation separation module configured to produce a dihydrogen-depleted retentate and a dihydrogen-enriched permeate, the first permeation separation module being connected at the inlet to the supply line, the retentate evacuating via the first outlet pipe and the permeate evacuating via a second outlet pipe and
- a stage of separation by membrane permeation by a second module of separation by membrane permeation configured to produce a retentate depleted in dihydrogen and a permeate enriched in dihydrogen, the second module of separation by permeation being connected at the inlet to the second outlet pipe, the retentate evacuating through a first recirculation line connected to the inlet of the first separation module and the permeate evacuating through a third outlet line,
- a step of recirculating the retentate of the second module for separation by membrane permeation at the inlet of the first module for separation by membrane permeation, the retentate having a volume proportion of dihydrogen equal to the volume proportion of dihydrogen of the gaseous mixture of the supply line .

Dans des modes de réalisation, le procédé objet de la présente invention comporte, de plus une étape de séparation par un troisième module de séparation configuré pour produire un deuxième mélange gazeux appauvri en dihydrogène et un troisième mélange gazeux enrichi en dihydrogène, le troisième module de séparation étant connecté en entrée à la troisième conduite de sortie.In some embodiments, the method that is the subject of the present invention further comprises a step of separation by a third separation module configured to produce a second gaseous mixture depleted in dihydrogen and a third gaseous mixture enriched in dihydrogen, the third module of separation being connected at the inlet to the third outlet pipe.

Dans des modes de réalisation, l’étape de séparation par le troisième module de séparation est réalisée par perméation membranaire et le deuxième mélange gazeux s’évacue par une deuxième conduite de recirculation connectée à l’entrée du deuxième module de séparation et le troisième mélange gazeux s’évacuant par une quatrième conduite de sortie ;
le procédé objet de la présente invention comportant, de plus, une étape de recirculation du deuxième mélange gazeux en entrée du deuxième module de séparation par perméation membranaire, le deuxième mélange gazeux recirculé présentant une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la deuxième sortie.In some embodiments, the step of separation by the third separation module is carried out by membrane permeation and the second gaseous mixture is evacuated by a second recirculation pipe connected to the inlet of the second separation module and the third mixture gas evacuating through a fourth outlet pipe;
the method which is the subject of the present invention further comprising a step of recirculating the second gaseous mixture at the inlet of the second separation module by membrane permeation, the second recirculated gaseous mixture having a volume proportion of dihydrogen equal to the volume proportion of dihydrogen of the gas mixture from the second outlet.

Les buts, avantages et caractéristiques particulières du procédé objet de la présente invention étant similaires à ceux du dispositif objet de la présente invention, ils ne sont pas rappelés ici.The aims, advantages and particular characteristics of the method which is the subject of the present invention being similar to those of the device which is the subject of the present invention, they are not repeated here.

Brève description des figuresBrief description of figures

D’autres avantages, buts et caractéristiques particulières de l’invention ressortiront de la description non limitative qui suit d’au moins un mode de réalisation particulier du dispositif et du procédé objets de la présente invention, en regard des dessins annexés, dans lesquels :Other advantages, aims and particular characteristics of the invention will emerge from the non-limiting description which follows of at least one particular embodiment of the device and of the method which are the subject of the present invention, with reference to the appended drawings, in which:

représente, schématiquement, un premier mode de réalisation particulier du dispositif objet de l’invention, represents, schematically, a first particular embodiment of the device which is the subject of the invention,

représente, schématiquement et sous forme d’un logigramme, une succession d’étapes particulière du procédé objet de l’invention. represents, schematically and in the form of a flowchart, a particular succession of steps of the method which is the subject of the invention.

représente, la courbe de la concentration en dihydrogène du gaz issu de la deuxième sortie, en fonction de la pression du gaz en première sortie et d’un facteur de charge, lorsque le mélange gazeux en entrée est composé de dihydrogène et de gaz naturel, represents the curve of the dihydrogen concentration of the gas from the second outlet, as a function of the gas pressure at the first outlet and a load factor, when the gaseous mixture at the inlet is composed of dihydrogen and natural gas,

représente, la courbe du ratio entre le débit du gaz issu de la deuxième sortie et du mélange gazeux entrant, en fonction de la pression du gaz en première sortie et d’un facteur de charge, lorsque le mélange gazeux en entrée est composé de dihydrogène et de gaz naturel, represents the curve of the ratio between the gas flow from the second outlet and the incoming gas mixture, as a function of the gas pressure at the first outlet and a load factor, when the gaseous mixture at the inlet is composed of dihydrogen and natural gas,

représente, la courbe de la concentration en dihydrogène du gaz issu de la première sortie, en fonction de la pression du gaz en première sortie et d’un facteur de charge, lorsque le mélange gazeux en entrée est composé de dihydrogène et de gaz naturel, represents the curve of the dihydrogen concentration of the gas from the first outlet, as a function of the gas pressure at the first outlet and a load factor, when the gaseous mixture at the inlet is composed of dihydrogen and natural gas,

représente, sous forme de courbe schématique, un séquencement de l’ouverture ou de la fermeture de vannes en fonction du temps. represents, in the form of a schematic curve, a sequencing of the opening or closing of valves as a function of time.

représente, schématiquement, un troisième mode de réalisation particulier du dispositif objet de la présente invention, represents, schematically, a third particular embodiment of the device which is the subject of the present invention,

représente, schématiquement, un quatrième mode de réalisation particulier du dispositif objet de la présente invention, represents, schematically, a fourth particular embodiment of the device which is the subject of the present invention,

représente, schématiquement, les proportions et quantités de gaz circulant dans le quatrième mode de réalisation représenté en et represents, schematically, the proportions and quantities of gas flowing in the fourth embodiment represented in And

représente, schématiquement et sous forme de logigramme, une succession d’étapes particulière du procédé objet de la présente invention. represents, schematically and in the form of a flowchart, a particular succession of steps of the method which is the subject of the present invention.

Claims (13)

Dispositif (100, 200) de séparation d’un mélange gazeux comportant au moins du gaz naturel et du dihydrogène, caractérisé en ce qu’il comporte :
- une conduite d’alimentation (101) transportant le mélange gazeux,
- une première conduite de sortie (103) du dispositif de séparation,
- un premier module de séparation par perméation membranaire (102) configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le premier module de séparation par perméation membranaire étant connecté en entrée à la conduite d’alimentation, la première conduite de sortie configurée pour évacuer le rétentat et une deuxième conduite de sortie (104) configurée pour évacuer le perméat,
- un deuxième module de séparation par perméation membranaire (106) configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le deuxième module de séparation par perméation membranaire étant connecté en entrée à la deuxième conduite de sortie, une première conduite de recirculation (107) configurée pour évacuer le rétentat connectée à l’entrée du premier module de séparation et une troisième conduite de sortie (108) configurée pour évacuer le perméat et
- le rétentat du deuxième module de séparation par perméation membranaire recirculé en entrée du premier module de séparation par perméation, présentant une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la conduite d’alimentation.Device (100, 200) for separating a gas mixture comprising at least natural gas and dihydrogen, characterized in that it comprises:
- a supply pipe (101) transporting the gaseous mixture,
- a first outlet pipe (103) from the separation device,
- a first membrane permeation separation module (102) configured to produce a dihydrogen-depleted retentate and a dihydrogen-enriched permeate, the first membrane permeation separation module being connected at the inlet to the supply line, the first outlet configured to discharge retentate and a second outlet line (104) configured to discharge permeate,
- a second membrane permeation separation module (106) configured to produce a dihydrogen-depleted retentate and a dihydrogen-enriched permeate, the second membrane permeation separation module being connected at the inlet to the second outlet pipe, a first recirculation (107) configured to remove retentate connected to the inlet of the first separation module and a third outlet line (108) configured to remove permeate and
- the retentate of the second membrane permeation separation module recirculated at the inlet of the first permeation separation module, having a dihydrogen volume proportion equal to the dihydrogen volume proportion of the gas mixture of the supply line. Dispositif (100, 200) de séparation selon la revendication 1, qui comporte au moins un compresseur (105) disposé en amont de l’entrée deuxième module de séparation.Separation device (100, 200) according to claim 1, which comprises at least one compressor (105) arranged upstream of the second separation module inlet. Dispositif (100, 200) de séparation selon l’une des revendications 1 ou 2, dans lequel la conduite d’alimentation (101) est configurée pour transporter un mélange gazeux présentant une proportion volumique de dihydrogène comprise entre 3 % et 15 %.Separation device (100, 200) according to one of Claims 1 or 2, in which the feed pipe (101) is configured to transport a gaseous mixture having a volume proportion of dihydrogen of between 3% and 15%. Dispositif de séparation (100, 200) selon l’une des revendications 1 à 3, dans lequel, le premier module de séparation par perméation membranaire est configuré pour que le rétentat présente une proportion volumique de moins de 2 % en dihydrogène.Separation device (100, 200) according to one of Claims 1 to 3, in which the first module for separation by membrane permeation is configured so that the retentate has a volume proportion of less than 2% dihydrogen. Dispositif (200) de séparation selon l’une des revendications 1 à 4, qui comporte, un troisième module de séparation (110) configuré pour produire un deuxième mélange gazeux appauvri en dihydrogène et un troisième mélange gazeux enrichi en dihydrogène.Separation device (200) according to one of Claims 1 to 4, which comprises a third separation module (110) configured to produce a second gaseous mixture depleted in dihydrogen and a third gaseous mixture enriched in dihydrogen. Dispositif (200) de séparation selon la revendication 5, dans lequel le troisième module de séparation (110) est un module de séparation par perméation membranaire connecté en entrée à la troisième conduite de sortie (108), le deuxième mélange gazeux s’évacuant par une deuxième conduite de recirculation (112) connectée à l’entrée du deuxième module de séparation et le troisième mélange gazeux s’évacuant par une quatrième conduite de sortie (111), le deuxième mélange gazeux recirculé présente une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la deuxième sortie (104).Separation device (200) according to claim 5, in which the third separation module (110) is a membrane permeation separation module connected at the inlet to the third outlet line (108), the second gaseous mixture being evacuated via a second recirculation pipe (112) connected to the inlet of the second separation module and the third gaseous mixture being evacuated via a fourth outlet pipe (111), the second recirculated gaseous mixture has a dihydrogen volume proportion equal to the dihydrogen volume proportion of the gas mixture from the second outlet (104). Dispositif (200) de séparation selon la revendication 5, dans lequel le troisième module de séparation (110) comporte au moins un module d’adsorption modulée.Separation device (200) according to claim 5, in which the third separation module (110) comprises at least one modulated adsorption module. Dispositif (200) de séparation selon l’une des revendications 5 ou 7, dans lequel le troisième module de séparation (110) comporte un module de pompage d’hydrogène électrochimique (d’acronyme « EHP » pour « Electrochemical Hydrogen Pumping » ou « Electrochemical Hydrogen Permeation » en anglais).Separation device (200) according to one of Claims 5 or 7, in which the third separation module (110) comprises an electrochemical hydrogen pumping module (acronym “ EHP ” for “ Electrochemical Hydrogen Pumping ” or “ Electrochemical Hydrogen Permeation ” in English). Dispositif (200) de séparation selon les revendications 7 et 8, dans lequel le troisième module de séparation (110) comporte un module de pompage d’hydrogène électrochimique (d’acronyme « EHP » pour « Electrochemical Hydrogen Pumping » ou « Electrochemical Hydrogen Permeation » en anglais) puis un module d’adsorption modulée en pression connecté à une sortie du module de pompage d’hydrogène électrochimique d’acheminement d’un mélange gazeux enrichi en dihydrogène.Separation device (200) according to claims 7 and 8, in which the third separation module (110) comprises an electrochemical hydrogen pumping module (acronym “ EHP ” for “ Electrochemical Hydrogen Pumping ” or “ Electrochemical Hydrogen Permeation in English) then a pressure swing adsorption module connected to an outlet of the electrochemical hydrogen pumping module for conveying a gaseous mixture enriched in dihydrogen. Dispositif (200) de séparation selon l’une des revendications 5 à 9, qui comporte, un deuxième compresseur (109) disposé en amont de l’entrée du troisième module de séparation.Separation device (200) according to one of Claims 5 to 9, which comprises a second compressor (109) arranged upstream of the inlet of the third separation module. Procédé (400) de séparation d’un mélange gazeux comportant au moins du gaz naturel et du dihydrogène, caractérisé en ce qu’il comporte :
- une étape d’alimentation (401) en mélange gazeux,
- une première étape de sortie (402) du dispositif de séparation,
- une étape de séparation (403) par perméation membranaire par un premier module de séparation par perméation membranaire configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le premier module de séparation par perméation étant connecté en entrée à la conduite d’alimentation, le rétentat s’évacuant par la première conduite de sortie et le perméat s’évacuant par une deuxième conduite de sortie et
- une étape de séparation (404) par perméation membranaire par un deuxième module de séparation par perméation membranaire configuré pour produire un rétentat appauvri en dihydrogène et un perméat enrichi en dihydrogène, le deuxième module de séparation par perméation étant connecté en entrée à la deuxième conduite de sortie, le rétentat s’évacuant par une première conduite de recirculation connectée à l’entrée du premier module de séparation et le perméat s’évacuant par une troisième conduite de sortie,
- une étape de recirculation (405) du rétentat du deuxième module de séparation par perméation membranaire en entrée du premier module de séparation par perméation membranaire, le rétentat présentant une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la conduite d’alimentation.Process (400) for separating a gaseous mixture comprising at least natural gas and dihydrogen, characterized in that it comprises:
- a gas mixture supply step (401),
- a first output stage (402) of the separation device,
- a stage of separation (403) by membrane permeation by a first membrane permeation separation module configured to produce a retentate depleted in dihydrogen and a permeate enriched in dihydrogen, the first permeation separation module being connected at the inlet to the pipe of feed, the retentate evacuating via the first outlet pipe and the permeate evacuating via a second outlet pipe and
- a stage of separation (404) by membrane permeation by a second membrane permeation separation module configured to produce a dihydrogen-depleted retentate and a dihydrogen-enriched permeate, the second permeation separation module being connected at the inlet to the second conduit outlet, the retentate evacuating via a first recirculation line connected to the inlet of the first separation module and the permeate evacuating via a third outlet line,
- a recirculation step (405) of the retentate of the second membrane permeation separation module at the inlet of the first membrane permeation separation module, the retentate having a dihydrogen volume proportion equal to the dihydrogen volume proportion of the gas mixture of the pipe power supply. Procédé (400) de séparation selon la revendication 11, qui comporte, de plus, une étape de séparation (406) par un troisième module de séparation configuré pour produire un deuxième mélange gazeux appauvri en dihydrogène et un troisième mélange gazeux enrichi en dihydrogène, le troisième module de séparation étant connecté en entrée à la troisième conduite de sortie.Separation process (400) according to claim 11, which further comprises a step of separation (406) by a third separation module configured to produce a second gaseous mixture depleted in dihydrogen and a third gaseous mixture enriched in dihydrogen, the third separation module being connected at the inlet to the third outlet line. Procédé (400) de séparation selon la revendication 12, dans lequel :
- l’étape de séparation (406) par un troisième module de séparation est réalisée par perméation membranaire et
- le deuxième mélange gazeux s’évacue par une deuxième conduite de recirculation connectée à l’entrée du deuxième module de séparation et le troisième mélange gazeux s’évacuant par une quatrième conduite de sortie ;
le procédé comportant, de plus, une étape de recirculation (407) du deuxième mélange gazeux en entrée du deuxième module de séparation par perméation membranaire, le deuxième mélange gazeux recirculé présentant une proportion volumique en dihydrogène égale à la proportion volumique en dihydrogène du mélange gazeux de la deuxième sortie.A method (400) of separation according to claim 12, wherein:
- the separation step (406) by a third separation module is carried out by membrane permeation and
- the second gaseous mixture is evacuated via a second recirculation pipe connected to the inlet of the second separation module and the third gaseous mixture is evacuated via a fourth outlet pipe;
the method further comprising a step of recirculation (407) of the second gas mixture at the inlet of the second separation module by membrane permeation, the second recirculated gas mixture having a volume proportion of dihydrogen equal to the volume proportion of dihydrogen of the gas mixture of the second exit.
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