FR3048503A1 - Dispositif optique d'excitation pour generer des processus raman stimules, ensemble de mesure de processus raman stimules et procede d'excitation optique pour generer des processus raman stimules - Google Patents

Abstract

L'invention concerne un dispositif optique (20) d'excitation pour générer des processus Raman stimulés, ledit dispositif optique (20) étant destiné à recevoir le faisceau laser (11) d'une source laser (10) impulsionnel. Le dispositif optique (20) comporte un séparateur optique pour séparer le faisceau laser sur une première et une deuxième voie (210, 220). La première voie (210) comporte une première fibre optique (211) et un système de pré-dérive de fréquence adapté pour appliquer une première dérive temporelle de fréquence. Le dispositif optique (20) comprend en outre une deuxième fibre optique (233) agencée pour récupérer des premier et deuxième sous-faisceaux (21, 22) en sortie de la première et de la deuxième voie (210, 220) et pour leur appliquer une deuxième dérive temporelle de fréquence, la deuxième fibre optique (233) et le système de pré-dérive de fréquence étant configurés pour que le premier et le deuxième sous-faisceau (21, 22) présentent une dérive en fréquence identique. L'invention concerne en outre un système de mesure et un procédé d'excitation.

Description

DISPOSITIF OPTIQUE D'EXCITATION POUR GÉNÉRER DES PROCESSUS RAMAN STIMULÉS, ENSEMBLE DE MESURE DE PROCESSUS RAMAN STIMULÉS ET PROCÉDÉ D'EXCITATION OPTIQUE PQUR GÉNÉRER DES PRQCESSUS RAMAN STIMULÉS

DESCRIPTIQN

DQMAINE TECHNIQUE L'invention concerne le domaine de l'optique non-linéaire et plus précisément de l'optique basée sur les processus Raman stimulés. Elle concerne plus précisément un dispositif optique d'excitation pour générer des processus Raman stimulés, un ensemble de mesure de processus Raman stimulés et un procédé d'excitation optique pour générer des processus Raman Stimulés.

ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE

Les techniques d'analyse non-linéaires, telles que la microscopie Raman stimulée (appelée « CARS » pour Cohérent Raman anti-Stokes Scattering ou « SRS » pour Stimulated Raman Scattering), requièrent des dispositifs optiques d'excitation adaptés pour fournir au moins deux rayonnements optiques présentant une différence de longueurs d'onde (ou « fréquences optiques ») définie et si possible modulable.

Dans le cadre de ce document, les notions de fréquence optique, de longueur d'onde, de nombre d'onde et d'énergie d'un rayonnement électromagnétique sont interchangeables. En effet, l'homme du métier est à même de passer de l'une à une autre de ces grandeurs au moyen de calculs simples parfaitement à sa portée. Ainsi, s'il est préférentiellement fait référence à la fréquence optique tout au long de ce document, l'homme du métier est à même de transposer ces mêmes enseignements du domaine fréquentiel au domaine temporel, c'est-à-dire transposés aux longueurs d'onde. Il est également à noter que pour évoquer certaines valeurs, telles que la longueur d'onde d'émission de la source laser, les notions de longueur d'onde et de nombre d'onde ont été préférées par commodité, puisqu'il s'agit des grandeurs généralement utilisées par l'homme du métier.

Le paragraphe ci-dessous s'applique également aux grandeurs observées dans le cadre des mesures Raman stimulées. En effet, ces mesures permettent l'observation de liaisons moléculaires en excitant l'une de leurs fréquences de résonance. Les fréquences de résonances de ces liaisons moléculaires peuvent s'exprimer aussi bien en termes de fréquence de vibration qu'en longueur d'onde, nombre d'onde, ou encore en termes d'énergie. L'homme du métier étant à même de passer d'une grandeur à l'autre, il a été choisi, par souci de concision de principalement mentionner les fréquences de vibration. Bien entendu, de la même façon que pour les grandeurs liées aux rayonnements électromagnétiques, l'homme du métier est à même de passer aisément d'une grandeur à l'autre et est à même de transposer l'ensemble des enseignements de ce document du domaine fréquentiel au domaine spatial, c'est-à-dire transposés aux longueurs d'onde.

En effet, si on prend l'exemple de la microscopie Raman stimulée mentionnée ci-dessus, un tel dispositif optique est nécessaire pour fournir un premier rayonnement électromagnétique, dit pompe, et un deuxième rayonnement électromagnétique, dit Stokes, ces deux rayonnements présentant une différence de fréquence optique correspondant à la fréquence de vibration d'une liaison moléculaire à imager. Ce même dispositif, pour augmenter l'efficacité du processus Raman stimulés et baisser la puissance moyenne des rayonnements afin de limiter l'altération des échantillons qui sont souvent biologiques, est généralement configuré pour fournir le premier et le deuxième rayonnement sous forme impulsionnelle. Néanmoins, l'utilisation de tels rayonnements sous forme impulsionnelle engendre un élargissement du contenu spectral, ou contenu en fréquences optiques, de ces rayonnements. Il en résulte, comme illustré sur le figure lA, une mesure qui présente une résolution des fréquences de vibration, aussi appelée résolution spectrale, dégradée puisqu'en raison de cet élargissement spectral il n'est pas possible de faire la distinction entre deux liaisons moléculaires présentant des fréquences de vibration proches.

Afin de résoudre ce problème, il est envisageable d'utiliser des impulsions présentant la largeur spectrale nécessaire, correspondant à une durée d'impulsion d'environ 2 picosecondes dans une configuration dite « simplex », mais les systèmes permettant de générer ces impulsions sont encombrants et d'une utilisation peu pratique. Il est également envisageable d'utiliser un rayonnement Stokes large et un rayonnement pompe fin afin d'acquérir toutes les fréquences de vibration nécessaires, mais le temps d'acquisition de ces informations est incompatible avec la rapidité requise pour l'analyse du vivant. Ces solutions ne sont donc pas satisfaisantes.

Afin d'améliorer la résolution spectrale-de telles mesures non-linéaires tout en conservant la rapidité nécessaire, il est connu du document WO 2010/106376 d'utiliser une dérive temporelle de fréquence linéaire et constante selon la technique dite de « focalisation spectrale ».

On entend par dérive temporelle de fréquence ou dérive de fréquence, également connu sous la dénomination anglaise « chirp », une répartition dans le temps des fréquences optiques d'un rayonnement électromagnétique. Une telle dérive, ou étirement, est généralement basée sur la propagation du rayonnement dans un milieu dont l'indice de réfraction, et donc la vitesse de propagation dudit rayonnement, dépends de manière significative de sa fréquence optique. Ce phénomène est bien connu sous le nom de dispersion chromatique. Dans un tel milieu, les différentes fréquences optiques d'un rayonnement ne se propagent pas à la même vitesse ce qui induit un étirement temporel de ce dernier dont la durée d'impulsion peut passer, par exemple, d'une durée d'impulsion de 100 femtosecondes à une durée d'impulsion de 5 à 10 picosecondes.

Le principe d'une telle dérive temporelle de fréquence est d'imposer sur les deux rayonnements pompe et Stokes une dérive de fréquence constante et égale (par exemple de 2 téraHertz par picoseconde). Le recouvrement temporel de ces deux rayonnements permet alors d'aboutir à la création de « couples » de fréquences optiques pompe et Stokes, dont la différence, correspondant à une fréquence de vibration à analyser, va être constante sur toute l'étendue spectrale et sur toute la durée d'impulsion des rayonnements pompe et Stokes, c'est ce principe qui est illustré sur les figures IB. Cette configuration permet donc une amélioration significative de la résolution spectrale (généralement d'un ordre de grandeur). De plus, contrairement à un filtrage spectral des rayonnements pompe et Stokes, tous les couples de fréquences participent à l'excitation de la vibration pour une efficacité accrue. Enfin, en modifiant la position temporelle relative des deux rayonnements, par exemple en retardant ou en avançant le rayonnement Stokes par rapport au rayonnement pompe, il est possible de décaler la différence de fréquence optique des couples, donc la fréquence de vibration analysée, ceci en concevant une différence de fréquence entre les rayonnements pompes et Stokes constante sur toute la durée d'impulsion. Il est ainsi possible d'analyser différentes fréquences de vibration par simple modification du retard relatif d'un rayonnement par rapport à l'autre. A cet effet, le dispositif optique décrit dans le document WO 2010/106376 est destiné à recevoir un faisceau laser dit large bande et il comporte, en référence à sa figure 1 :

Une lame séparatrice dichroïque 18, pour séparer le faisceau laser en deux composantes, l'une haute fréquence, correspondant au rayonnement pompe, l'autre basse fréquence, correspondant au rayonnement Stokes, sur respectivement une première et une deuxième voie optique, chacune des première et deuxième voie optique comporte un système de dérive de fréquence 30 et 24 dédié pour y appliquer une dérive de fréquence à chacune des composantes hautes et basses fréquences, un système de dérive de fréquence commun agencé pour intercepter les deux composantes basses et hautes fréquences en sortie de leur voie respective et pour appliquer une dérive temporelle de fréquence aux deux composantes.

Ainsi, avec un tel dispositif optique, les rayonnements pompe et Stokes sont étirés temporellement et l'excitation non-linéaire résultante est focalisée dans l'espace fréquentiel. Cette excitation est ainsi résolue en fréquence-et il est possible de cartographier, au sein d'un échantillon, avec un tel dispositif optique une liaison moléculaire précise. Néanmoins, un tel dispositif optique présente un certain nombre d'inconvénients. En effet, l'utilisation de trois dérives temporelles de fréquence et la nécessité d'obtention du même étalement temporel pour chacune des composantes, requiert une grande stabilité et finesse des réglages et impose une contrainte forte sur les systèmes de dérive temporelle de fréquence qui complique d'autant l'utilisation d'un tel dispositif. On rajoutera à cela le fait que les rayonnements pompe et Stockes fournis en sortie d'un tel dispositif optique sont ceux fournis en sortie du bloc de verre 28 et qu'il est donc nécessaire de prévoir un système d'injection de ces rayonnements dans le microscope et/ou spectromètre auquel sera associé ledit dispositif optique.

EXPOSÉ DE L'INVENTION L'invention vise à remédier à ces inconvénients et a ainsi pour but de fournir un dispositif optique d'excitation non-linéaire pour générer des processus Raman stimulés qui soit apte à fournir une excitation non-linéaire impulsionnelle focalisée dans l'espace fréquentiel ceci sans présenter l'encombrement des dispositifs de l'art antérieur et qui présente une simplicité de réglage et de connexion. L'invention concerne à cet effet un dispositif optique d'excitation pour générer des processus Raman stimulés, ledit dispositif optique étant destiné à recevoir le faisceau laser d'une source laser impulsionnelle, le dispositif optique comportant : un séparateur optique pour séparer le faisceau laser en premier et deuxième sous-faisceau sur respectivement une première et une deuxième voie optique du dispositif optique, la première voie optique comportant : une première fibre optique, dite Stokes, configurée pour fournir un décalage en fréquence optique du premier sous-faisceau, un système de pré-dérive de fréquence adapté pour appliquer une première dérive temporelle de fréquence au premier sous-faisceau, le dispositif optique comprenant en outre une deuxième fibre optique, dite de dérive de fréquence, commune, agencée pour récupérer le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la première et de la deuxième voie et pour leur appliquer une deuxième dérive temporelle de fréquence, la deuxième fibre optique et le système de prédérive de fréquence étant configurés pour que le premier et le deuxième sous-faisceau présente une dérive de fréquence sensiblement identique en sortie de la deuxième fibre optique. au moins l'une de la première et la deuxième voie comporte un système de retard temporel pour ajuster le délai relatif entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique.

Un tel dispositif ne nécessite pas de source ultra-large bande ce qui relâche fortement les contraintes sur la source laser de départ et sur la conception des éléments de dérive temporelle de fréquence. Qui plus est, la dérive temporelle de fréquence est en grande partie fournie par la fibre de dérive de fréquence. L'encombrement lié au système de pré-étirement de fréquence est ainsi fortement réduit dans un dispositif selon l'invention vis-à-vis d'un dispositif de l'art antérieur et il est donc possible de fournir un dispositif optique compact.

De plus, avec un tel dispositif, les premier et second sous-faisceaux présentent un décalage temporel lors de l'introduction dans la fibre de dérive de fréquence commune qui s'annule en sortie de cette même fibre. En effet, le phénomène de dérive de fréquence induit des vitesses de propagation, à l'intérieur de cette fibre, différentes pour les rayonnements pompe et Stokes. Le premier et deuxième sous faisceau ne se rejoignent donc que dans les derniers centimètres de la deuxième fibre optique, c'est-à-dire de la fibre optique de dérive de fréquence commune. Cette longueur d'interaction faible, potentiellement associée aux propriétés particulières de cette deuxième fibre, permettent de limiter les interactions non-linéaires entre les premier et second sous-faisceaux qui pourrait réduire la résolution spectrale de la mesure ou introduire du bruit dans la mesure.

Qui plus est, la fibre optique de dérive de fréquence fournissant la sortie du dispositif optique, le dispositif optique selon l'invention peut aisément être connecté à un microscope et/ou spectromètre pour effectuer des mesures. Cette même sortie sous la forme d'une fibre optique laisse également envisager des applications à l'endoscopie pour permettre des mesures non-linéaires in vivo.

Pour finir, il est à noter que l'utilisation d'une fibre optique de dérive en fréquence commune pour les rayonnements Stokes et pompe, ainsi que de certains éléments pour effectuer une pré-dérive de fréquence du rayonnement Stokes, vont à l'encontre de la pratique habituelle de l'homme du métier et utilisent ce qui est généralement vu parce dernier comme des limitations ou des désavantages comme autant d'éléments stratégiques ou d'avantages

Par dérive en fréquence sensiblement identique en sortie de la deuxième fibre optique, il doit être entendu que la différence de dérive en fréquence entre le premier et le deuxième sous-faisceau est suffisamment faible pour qu'elle permette d'aboutir à une amélioration de la résolution spectrale suffisante pour obtenir la résolution souhaitée.

La première fibre optique peut être une fibre optique microstructurée conformée pour obtenir à partir d'effets non-linéaires un décalage fréquentiel soit sous la forme d'un super continuum, soit sous la forme d'une seule onde décalée, ceci de manière à autoriser un décalage fréquentiel variable en fonction de la puissance du premier sous-faisceau en entrée de la première fibre.

Une telle première fibre optique présente l'avantage de permettre de régler finement le décalage fréquentiel du premier sous-faisceau afin de fournir le rayonnement Stokes et donc la différence en fréquence entre le rayonnement pompe, c'est-à-dire le deuxième sous faisceau, et le rayonnement Stokes.

La première fibre optique est préférentiellement conformée pour obtenir à partir d'effets non-linéaires un décalage fréquentiel sous la forme d'une seule onde décalée.

De cette manière le rendement de décalage fréquentiel est optimisé et l'opération de filtrage du premier sous-faisceau en sortie de la première fibre optique est allégée, puisqu'il n'est nécessaire de filtrer que la fréquence du faisceau laser à l'origine du premier sous-faisceau.

Le système de pré-dérive de fréquence peut être adaptable en fonction de la longueur d'onde du premier et du deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique.

Une telle adaptabilité du système de pré-dérive de fréquence est particulièrement avantageuse dans le cas où le dispositif optique d'excitation serait employé pour étudier une large plage de fréquence de vibration, tel que par exemple dans le cadre de mesures de spectroscopie Raman stimulée. En effet, avec une telle adaptabilité. il n'est pas nécessaire de changer de système de pré-dérive lors de modifications importantes de la fréquence de vibration mesurée.

Le système de pré-dérive de fréquence peut comporter un amplificateur optique adapté pour amplifier le premier sous-faisceau.

Un tel amplificateur, en étant utilisé selon un processus d'amplification parabolique, permet d'amplifier le premier sous-faisceau tout en lui imposant une dérive temporelle de fréquence parfaitement linéaire avec le gain d'amplification. Cette dérive temporelle fréquence peut donc aisément et précisément être réglée en modifiant le gain d'amplification.

Le système de pré-dérive de fréquence peut comporter au moins un bloc de verre.

Avec de tels blocs de verre, le réglage de la dérive de fréquence appliquée au premier sous-faisceau peut se faire simplement en substituant un bloc de verre ou en ajoutant/supprimant l'un des blocs de verre.

La deuxième fibre optique peut être une fibre optique microstructurée dont le cœur est non dopé et présente un diamètre de mode supérieur à 5 pm et préférentiellement à 10 pm.

Avec une telle deuxième fibre optique il est possible d'obtenir une bonne dérive en fréquence du deuxième sous-faisceau tout en limitant, voire supprimant, les interactions non-linéaires entre les premier et deuxième sous-faisceaux dans la deuxième fibre optique. Une telle limitation, voire suppression, permet d'éviter la dégradation de la résolution des mesures Raman Stimulées que pourrait engendrer de telles interactions non-linéaires.

La deuxième fibre optique peut présenter une longueur supérieure à 1,5 m préférentiellement supérieure à 3 m. L'invention concerne en outre un ensemble de mesure de processus Raman stimulés comprenant une source laser impulsionnelle, un dispositif optique d'excitation pour générer des processus Raman stimulés et un dispositif de mesure optique, tel qu'un microscope ou un spectromètre, le dispositif optique étant un dispositif optique selon l'invention.

Un tel ensemble bénéficie des avantages liés à l'utilisation d'un dispositif optique selon l'invention.

La source laser et le dispositif optique peuvent être configurés pour autoriser une excitation non-linéaire paramétrable.

Un tel ensemble est adapté pour permettre une mesure Raman stimulée pour observer plusieurs types de liaisons moléculaires, puisque la fréquence de la vibration observée peut être paramétrée, ou encore pour faire de la spectroscopie Raman Stimulée. L'invention concerne en outre un procédé d'excitation optique pour réaliser des mesures optiques au moyen de processus Raman stimulés telles que des mesures de microscopie Raman ou de spectroscopie Raman, le procédé comprenant les étapes suivantes : récupération d'un faisceau laser issue d'une source laser impulsionnelle, séparation du faisceau laser en un premier et un deuxième sous- faisceau, application d'un décalage en fréquence au premier sous-faisceau au moyen d'une première fibre optique, dite Stokes, application au premier sous-faisceau en sortie de la première fibre optique d'une dérive temporelle de fréquence, combinaison du premier et du deuxième sous-faisceau au moyen dans une deuxième fibre optique, dite de dérive de fréquence, application d'une dérive temporelle de fréquence aux premier et deuxième sous-faisceaux combinés, ceci au moyen de la deuxième fibre optique de sorte que le premier et le deuxième sous-faisceau présente une dérive temporelle de fréquence sensiblement identique en sortie de la deuxième fibre optique, dans lequel il également prévu avant la combinaison du premier et du deuxième sous-faisceau, une application d'un retard temporel à l'un des premier et deuxième sous-faisceaux pour ajuster le délai relatif entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique.

Un tel procédé permet d'effectuer d'obtenir une excitation Raman stimulée bénéficiant des mêmes avantages que celle fournie par un dispositif selon l'invention.

Il peut en outre être prévu les étapes suivantes : modification du décalage en fréquence appliqué au premier sous-faisceau au moyen d'une première fibre optique, ceci en modifiant la puissance du faisceau laser transmis dans la première voie optique, et de manière à modifier le décalage en longueur d'onde entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique, correction d'au moins l'un parmi la première et la deuxième dérive temporelle de fréquence, de manière à corriger la variation de dérive temporelle de fréquence engendrée par la modification du décalage en fréquence et fournir une même dérive temporelle de fréquence entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique, correction du retard temporel appliqué de manière à synchroniser le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique.

Avec de telles étapes supplémentaires, il est possible de modifier l'excitation à l'origine des processus Raman stimulés et effectuer des observations de plusieurs liaisons moléculaires ou encore de la spectroscopie Raman Stimulée.

Il peut en outre être prévu l'étape suivante : avant l'étape de modification du décalage en fréquence appliqué au premier sous-faisceau, modification de la longueur d'onde d'émission de la source laser, l'étape de modification du décalage en fréquence appliquée pouvant être adaptée pour compenser la modification en longueur d'onde d'émission de la source laser de manière à ce que la modification en fréquence appliqué au premier sous-faisceau n'entraîne pas de modification de la longueur d'onde du premier sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique.

Un tel procédé présente l'avantage de permettre l'utilisation d'une prédérive en fréquence au moyen de processus d'amplification parabolique. En effet, le premier sous-faisceau présentant une longueur d'onde sensiblement constante, il peut être amplifié au moyen d'un amplificateur optique et donc bénéficier des avantages liés à l'amplification parabolique. L'invention concerne en outre une utilisation d'un dispositif optique selon l'invention pour réaliser des mesures Raman stimulées telles que de l'imagerie ou de la spectroscopie Raman stimulée.

Une telle utilisation bénéficie des avantages liés au dispositif selon l'invention.

BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS

La présente invention sera mieux comprise à la lecture de la description d'exemples de réalisation, donnés à titre purement indicatif et nullement limitatif, en faisant référence aux dessins annexés sur lesquels : les figures lA et IB illustrent schématiquement l'intérêt de la méthode de focalisation spectrale, la figure lA montrant qu'en l'absence de dérive temporelle chromatique, de nombreuses fréquences de vibration sont excitées et il n'est pas possible de les résoudre spectralement, la figure IB illustrant le principe de la focalisation spectrale, c'est à dire qu'une dérive temporelle chromatique constante et identique permet à la fois de résoudre spectralement les différentes fréquences de vibration et de les acquérir une par une par simple décalage temporel d'un rayonnement par rapport à l'autre, la figure 2 illustre une représentation schématique d'un système de mesure Raman stimulée équipé d'un dispositif optique d'excitation selon l'invention, les figures 3A et 3B illustrent le fonctionnement d'une fibre Stockes équipant le dispositif selon l'invention, avec en figure 3A le spectre de sortie d'une telle fibre optique pour différentes puissances du faisceau injecté en entrée et en figure 3B une simulation numérique du décalage spectral se produisant dans une telle fibre optique pour une puissance injectée donnée ceci en fonction de la longueur de la fibre optique, la figures 4 illustre le principe de la dérive temporelle de fréquence mis en oeuvre dans le cadre de l'invention en montrant le profil d'intensité temporelle pour deux faisceaux de longueurs d'onde différente ceci avant et après dérive de fréquence. la figure 5 permet de comparer les résolutions spectrales obtenues avec une mesure Raman stimulée sans dérive de fréquence et avec dérive de fréquence obtenue selon le principe de l'invention, un spectre Raman stimulé étant également fourni à titre de référence, les figures 6A à 6C illustrent expérimentalement le résultat d'une mesure de Raman stimulée obtenue au moyen d'un dispositif optique selon l'invention, avec de la figure 6A illustrant le rapport du signal spécifique (dit « résonnant » sur le signal non-spécifique (dit « non-résonnant) en fonction du décalage en fréquence, ici exprimé en nombre d'onde, pour trois fréquences de vibration différentes, les figures 6B et 6C montrant des images Raman stimulées pour un décalage entre le rayonnement pompe et le rayonnement Stokes correspondant aux fréquences de vibration de 1003 et 1040 cm'^, ces fréquences de vibration étant fournies en nombres d'onde qui est la grandeur usuellement utilisée pour les fréquences en spectroscopie, la figure 7 illustre schématiquement un dispositif optique selon un deuxième mode de réalisation de l'invention.

Des parties identiques, similaires ou équivalentes des différentes figures portent les mêmes références numériques de façon à faciliter le passage d'une figure à l'autre.

Les différentes parties représentées sur les figures ne le sont pas nécessairement selon une échelle uniforme, pour rendre les figures plus lisibles.

Les différentes possibilités (variantes et modes de réalisation) doivent être comprises comme n'étant pas exclusives les unes des autres et peuvent se combiner entre elles.

EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS

La figure 2 illustre schématiquement un système de mesure 1 non-linéaire, tel qu'un système de mesure de microscopie Raman Stimulée.

Un tel système de mesure 1 comporte : une source laser 10 pourfournir un faisceau laser 11 dont la longueur d'onde d'émission correspond au rayonnement pompe. un dispositif optique 20 d'excitation selon un premier mode de réalisation de l'invention, un microscope 30 apte à permettre une mesure non-linéaire.

La source laser 10 est une source laser titane-saphir impulsionnelle à longueur d'onde d'émission variable sur une plage de longueur d'onde allant de 790 à 960 nm. La durée des impulsions de la source laser peut être comprise entre 50 et 200 femtosecondes typiquement sensiblement égale à 100 femtosecondes. La source laser présente une cadence de répétition des impulsions comprise entre 8 MHz et 160 MHz, préférentiellement comprise entre 30 MHz et 100 MHz, et avantageusement égale à 80 MHz. La puissance d'émission du laser est supérieure à 250 mW pour l'analyse de fréquences de vibration basses (c'est-à-dire inférieures à 1500 cm'^) et à 400 mW pour l'analyse de fréquences hautes (c'est-à-dire supérieures à 2500 cm'^).

Dans ce premier mode de réalisation, la source laser 10 est utilisée pour l'émission d'un faisceau laser 11 dont la longueur d'onde est fixée par exemple à une longueur d'onde de 800 nm.

Le dispositif optique 20 comporte : une première lame dichroïque dite « séparatrice » 231 pour séparer le faisceau laser 11 en un premier et un deuxième sous-faisceau 21, 22 sur respectivement une première et une deuxième voie optique 210, 220 du dispositif optique 20, la première voie optique 210, qui comprend elle-même : O une première fibre optique 211 dite Stokes configurée pour fournir un décalage en fréquence du premier sous-faisceau 21, O un bloc de verre 212 faisant office de système de pré-dérive de fréquence, O une ligne à retard 213 pour autoriser une synchronisation du premier et du deuxième sous-faisceau 21, 22 en sortie du dispositif optique 20, la deuxième voie optique 220 qui comprend un système de retard 221 du deuxième sous-faisceau 22 pour compenser en partie le retard du premier rayonnement induit par le passage dans la première fibre optique 211, une lame dichroïque dite « combinatrice » 232 agencée pour intercepter les première et deuxième voies optiques et recombiner les premier et deuxième sous faisceau 21, 22, une deuxième fibre optique 233 dite de dérive de fréquence agencée vis-à-vis de la deuxième lame séparatrice 232 pour récupérer le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 en sortie de la première et la deuxième voie 210, 220 et pour leur appliquer une dérive temporelle de fréquence.

Il est rappelé ici, que l'énergie d'un rayonnement donné peut être qualifiée aussi bien par l'énergie de ce même rayonnement en elle-même, que par sa longueur d'onde ou encore sa fréquence optique, ou son nombre d'onde. Ainsi, lorsqu'il est mentionné ci- dessous et dans le reste de ce document, un décalage en longueur d'onde entre deux rayonnements, tel qu'entre le rayonnement pompe et le rayonnement Stockes, celui peut être qualifié aussi bien de décalage en fréquence optique entre ces deux rayonnements que leur décalage en énergie. Ces notions de décalages étant bien connues pour l'homme du métier, il est à même de faire, par un simple calcul parfaitement à sa portée, le passage d'une valeur de décalage à une autre.

La première lame séparatrice 231 permet de séparer le faisceau laser 11 en un premier et un deuxième sous-faisceau 21, 22 en les dirigeants respectivement sur la première et la deuxième voie optique 210, 220. Le taux de réflexion de la lame séparatrice 231 peut être adapté en fonction du type de mesures non-linéaires à effectuer.

Dans une configuration usuelle, la première lame séparatrice 231 est choisie pour fournir la puissance nécessaire au décalage spectral maximal du premier sous-faisceau 21, allouant au sous-faisceau 22 le reste de la puissance disponible. Dans la conformation illustrée sur la figure 2, dans laquelle la première voie optique 210 correspond au rayonnement réfléchi, la deuxième voie optique correspondant au rayonnement transmis, la lame séparatrice 231 peut être choisie pour présenter un taux de réflexion satisfaisant cette condition.

Ainsi pour donner un exemple dans lequel la source laser 10 permet de fournir un faisceau laser 11 d'une puissance de 800 mW, la lame séparatrice 231 peut être configurée pour fournir un premier sous-faisceau 21 d'une puissance de 200 mW, le reste de la puissance, c'est-à-dire 600 mW étant fourni au travers du deuxième sous-faisceau 22. De la même manière, pour une la source laser 10 permet de fournir un faisceau laser 11 d'une puissance de 3 W, la lame séparatrice peut être également configurée pour fournir un premier sous-faisceau 21 d'une puissance de 200 mW, le reste, c'est-à-dire 2,8 W étant fourni au travers du deuxième sous-faisceau 22.

Après séparation par la première lame séparatrice 231, le premier sous-faisceau 21 est injecté dans la première fibre optique 211 afin d'obtenir un décalage en fréquence. Une telle première fibre optique 211 est une fibre optique microstructurée conformée pour obtenir à partir d'effets optiques non-linéaires un décalage fréquentiel soit sous la forme d'un super continuum, soit sous la forme d'une seule onde décalée.

De telles fibres optiques sont connues, pour celles permettant d'obtenir un décalage fréquentiel sous la forme d'un supercontinuum à partir de la longueur d'onde d'un faisceau laser 11, des travaux d'Ortigosa-Blanch et de ses coauteurs publiés en 2002 dans la revue scientifique « Journal of the Optical Society of America B » Volume 19 numéro 11 pages 2567-2572. Ces fibres optiques utilisent un phénomène d'ondes dispersives pour transférer une partie de l'énergie du premier sous-faisceau injecté dans des longueurs d'onde plus courtes et des phénomènes de modulations de phase et de décalage d'impulsions par diffusion Raman interne pour transférer le reste de l'énergie vers les longueurs d'ondes plus longues. Ces fibres optiques fournissent en sortie un sous-faisceau dispersé sur une plage de fréquence relativement large dans laquelle peut être sélectionnée au moyen d'un filtre adapté la longueur d'onde Stokes requise. La dynamique de génération de ces supercontinua étant complexe, avant de pouvoir utiliser la bande spectrale choisie il faut s'assurer que la dérive temporelle de fréquence imposé aboutisse bien à la dérive de fréquence voulue, par exemple en la faisant se propager dans un premier système de dispersion chromatique.

Les fibres optiques permettant d'obtenir le décalage fréquentiel sous la forme d'une seule onde décalée, aux longueurs d'onde et pour des décalages d'intérêt, sont connues des travaux de Cormack et de ses coauteurs publiés en 2002 dans la revue scientifique « Electronics Letters » Volume 38 numéro 4 pages 167 à 169. Ces fibres optiques utilisent un décalage Raman d'un soliton pour fournir un décalage en fréquence du premier sous-faisceau 21. Ce décalage Raman varie avec la puissance du faisceau introduit dans la fibre optique et avec la longueur de la fibre optique.

Ces variations sont illustrées sur les figures 3A et 3B. La figure 3A illustre ainsi quatre spectres en longueur d'onde normalisés qui peuvent être obtenus pour une puissance croissante du faisceau en entrée de la première fibre optique 211, les premier, deuxième, troisième et quatrième spectres 412, 413, 414, 415A,B correspondant respectivement à une puissance en entrée de fibre de 26 mW, 46 mW, 107 mW et 206 mW pour un taux d'injection de l'ordre de 40 à 50 %. On peut ainsi voir sur cette figure que le pic 411 correspond à la part du premier sous-faisceau 21 non décalé en fréquence, et que les pics auxquels ont été attachés les références 412, 413, 414, 415A, 415B correspondent à la part du premier sous-faisceau 21 qui a été décalé en fréquence. Ainsi, pour une puissance du premier sous-faisceau 21 relativement faible, 26 mW, le décalage en longueur d'onde est inférieur à 12 nm, soit un décalage de fréquence inférieur à 5,4 THz ou à 180 cm'^. Ce même décalage en longueur d'onde, lorsqu'on augmente la puissance du premier sous-faisceau à 107 mW, devient supérieur à 167 nm, soit un décalage en fréquence supérieur à 63 THz ou à 2100 cm'^. On notera également que le dépassement d'un seuil de puissance du premier sous-faisceau 21 permet de générer l'apparition d'un décalage d'un deuxième soliton à une longueur d'onde plus faible. C'est ce phénomène qui est illustré pour la puissance de 206 mW, le premier pic 415A étant centré à une longueur d'onde d'environ 1062 nm alors que le deuxième pic 415B est centré à une longueur d'onde de 918 nm.

De la même façon, la figure 3B illustre la répartition en longueur d'onde en fonction de la longueur de la première fibre optique 211, le premier sous-faisceau 11 présentant deux pics 421, 422 en longueur d'onde l'un 421 à la longueur d'onde d'origine et l'autre 422 qui présente le décalage en longueur d'onde. On peut ainsi voir sur cette figure que le décalage en longueur d'onde, et donc en fréquence, augmente également avec la longueur de la première fibre optique 211.

De cette manière, avec une première fibre optique 211 basée sur un décalage Raman d'un soliton, il est possible d'avoir une majeure partie du premier sous-faisceau 21 décalé en fréquence de manière à obtenir le rayonnement Stockes présentant une puissance optimisée ceci avec un décalage en fréquence réglable. En effet, en modifiant la puissance du premier sous-faisceau 21 en entrée de la première fibre optique 211, il est possible de modifier la longueur d'onde du premier sous-faisceau 21 en sortie de la première fibre optique 211 et donc la différence de fréquence entre le rayonnement pompe et le rayonnement Stokes.

De manière avantageuse et afin d'optimiser le rapport d'intensité entre la part du premier sous-faisceau 21 en sortie de la première fibre optique 211 présentant le décalage en fréquence et la part restée à la fréquence d'origine, la première fibre optique peut être conforme aux fibres optiques divulguées par l'article de Hage et ses co-auteurs publié en 2011 dans le cadre de la revue Proceedings of SPIE, Volume 8071 pages 807101-1 à -7, 2011 et l'article de Bendahmane et de ses co-auteurs publié dans en 2013 dans le cadre de la conférence « OSA Workshop on Specialty Optical Fibers and their Applications», référence W3.36.

La première fibre optique 211 est équipée, au niveau de sa sortie, d'un filtre, non représenté, adapté pour réduire l'intensité de, voire supprimer, la partie du premier sous faisceau 21 n'ayant pas subi le décalage en fréquence.

Le premier sous-faisceau 21 est intercepté, comme illustré sur la figure 2, en sortie de la première fibre optique 211 par le bloc de verre 212. Le bloc de verre est configuré pour appliquer une dérive temporelle de fréquence au premier sous-faisceau 21. Une telle pré-dérive de fréquence permet de compenser la différence de dérive temporelle de fréquence entre le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22. Dans une configuration usuelle de l'invention, à savoir un décalage en longueur d'onde compris entre 70 et 270 nm, le pré-dérive de fréquence du premier sous-faisceau 21 permet de fournir la majeure partie de la dérive temporelle de fréquence totale du premier sous-faisceau 21. Ainsi, le bloc de verre 212 est préférentiellement configuré pour permettre une dérive de fréquence du premier sous-faisceau 21 permettant d'atteindre une durée d'impulsion après dérive de fréquence comprise entre 1 et 10 picosecondes.

Le bloc de verre 212 forme un système de pré-dérive de fréquence adapté pour appliquer une première dérive temporelle de fréquence au premier sous-faisceau 21 après sa sortie de la première fibre optique 211,

Le premier sous-faisceau 21 est ensuite intercepté par la ligne à retard 213 pour autoriser une synchronisation entre le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 en sortie du dispositif optique 20. La ligne à retard 213 comporte : - un cube séparateur de polarisation 213A, - une lame quart d'onde 213B, - un miroir 213C.

Une telle ligne à retard bénéficie du fait que, selon l'usage du décalage Raman d'un soliton, le sous-faisceau 21 est injecté sur un des axes neutres de la fibre Stokes 211 et le soliton décalé résultant possède une polarisation rectiligne. De cette manière, le premier sous-faisceau 21 est réfléchi par le cube séparateur polarisant 213A en direction du miroir 213C en passant par la lame quart d'onde 213B. Le premier sous-faisceau 21 est ensuite réfléchi par le miroir en direction du cube séparateur polarisant 213A en repassant par la lame quart d'onde 213B. Le premier sous-faisceau est ainsi déphasé de 90° et est alors transmis par le cube séparateur 213A en direction de la lame combinatrice 232 afin de sortir de la première voie optique 210 et d'être recombiné par cette lame combinatrice 232 avec le deuxième sous-faisceau 22.

Avec une telle configuration, la puissance du sous-faisceau 21 réfléchi par le cube séparateur, et donc la puissance transmise vers la lame combinatrice 232, est fonction, selon la loi de Malus, de l'angle entre la polarisation du sous-faisceau 21 en sortie de la fibre 211 et la verticale. Il est donc envisageable d'ajouter une lame demi-onde, non représentée, pour ainsi fournir un système de réglage de la puissance adapté.

Dans la ligne à retard 213, le miroir 213C est monté déplaçable de manière à permettre un ajustement de la distance entre le cube séparateur polarisant 213A et le miroir 213C et ainsi permettre par ce déplacement un retard ajustable du premier sous-faisceau 21 vis-à-vis du deuxième sous-faisceau 22.

La deuxième voie optique 220 comporte quant à elle uniquement le système de retard 221 qui permet d'ajuster de manière grossière la longueur du chemin optique à celle du sous-faisceau 21. Dans la configuration du dispositif optique 20 de l'invention illustrée sur la figure 2, le système de retard 221 est fixe, la synchronisation entre le premier et le deuxième sous faisceau en sortie de la deuxième fibre optique se faisant par le réglage de la distance entre le cube séparateur polarisant 213A et le miroir 213C dans la ligne à retard 213.

Le système de retard 221 comporte une pluralité de miroirs disposés pour allonger le chemin optique du deuxième sous-faisceau optique 22. De cette manière, le dispositif optique 20 peut être conçu avec un premier et deuxième sous-faisceau 21, 22 « grossièrement » synchronisés, la ligne à retard 213 de la première voie 210 permettant de régler finement le délai relatif entre le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 en sortie de la deuxième fibre optique 233. De cette manière, le système de retard 221 et la ligne de retard 213 forment ensemble un système de retard temporel permettant d'ajuster le délai relatif entre le premieret le deuxième sous-faisceau 21, 22 en sortie de la deuxième fibre optique 233.

On peut néanmoins noter qu'une telle configuration de ligne à retard 213/système de retard 221 pour permettre un réglage fin du délai relatif entre le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 n'est donnée qu'à titre d'exemple. D'autres configurations sont parfaitement envisageables sans que l'on sorte du cadre de l'invention. Ainsi, par exemple, la deuxième voie 22 peut être équipée d'une ligne à retard réglable alors que la première voie 21 comporte ou non un système de retard fixe. De même, la ligne à retard 213 peut être d'un autre type. Ainsi, on peut envisager de fournir un dispositif optique 20 présentant une meilleure compacité en utilisant, par exemple, une ligne à retard fibrée.

Le premier et le deuxième sous faisceau 21, 22 sont interceptés par la lame combinatrice 232 en sortie des première et deuxième voies optiques 210, 220. La lame combinatrice 232 permet ensuite d'injecter le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 dans la deuxième fibre optique 233.

La deuxième fibre optique 233 est adaptée pour appliquer au premier et au deuxième sous-faisceau 21, 22 une dérive temporelle de fréquence. Comme indiqué plus haut, en raison des différences de longueur d'onde du premier et deuxième sous-faisceau 21, 22 à l'entrée de la deuxième fibre optique 233, la dérive temporelle de fréquence à laquelle est soumis le deuxième sous-faisceau 22 est significativement supérieur à celui à laquelle est soumis le premier sous-faisceau 21. C'est ce phénomène qui est illustré sur la figure 4.

Sur cette figure 4 est illustré l'étalement temporel de deux faisceaux de longueurs d'onde différentes avant et après passage dans une fibre de dérive de fréquence de 1,9 m de longueur. Ainsi, les courbes 431 et 432 correspondent à des faisceaux de 1 mW de puissance dont la longueur d'onde respective est 800 nm et 960 nm, la durée d'impulsion de ces deux faisceaux étant de 170 femtosecondes. Après étirement temporel, le faisceau de 800 nm, dont la courbe est référencée 433, présente une durée d'impulsion de 1,8 picosecondes, soit un facteur d'étirement temporel supérieur à 10, tandis que le faisceau de 960 nm, dont la courbe est référencée 434, présente une durée d'impulsion de 620 femtosecondes, soit un facteur d'étirement temporel d'environ 3,6. Ainsi, il peut être considéré que, selon les longueurs d'onde en sortie des première et deuxième voies optiques 210, 220 du premier et du deuxième sous-faisceau, l'étirement temporel, et donc la dérive de fréquence, du deuxième sous-faisceau 22 par la deuxième fibre optique 233 est supérieure d'un facteur 2 à 6 à celui du premier sous-faisceau 21. L'étirement temporel du deuxième sous-faisceau 22, correspondant au rayonnement pompe, est préférentiellement adapté pour permettre d'obtenir, une durée d'impulsion du deuxième sous-faisceau 22 comprise entre 1 et 10 picosecondes.

Afin d'obtenir un tel étirement temporel, et donc la dérive de fréquence correspondante, la deuxième fibre optique 233 peut être dimensionnée à partir de l'équation suivante : (1)

Lfibre correspondant à la longueur de la fibre optique, c la vitesse de la lumière, ATini la durée d'impulsion en entrée de la fibre optique, λ la longueur d'onde du deuxième sous-faisceau, D la valeur de dispersion chromatique de la fibre optique à la longueur d'onde du deuxième sous-faisceau, ATétirée la durée d'impulsion recherchée.

Ainsi, en considérant une vitesse de la lumière de 3.10^nm.ps \ une durée d'impulsion initiale de 0,1 picoseconde, une longueur d'onde pompe de 800 nm et une dispersion D de 100 ps.km'^.nm \ il est possible d'obtenir une durée d'impulsion du deuxième sous-faisceau 22 de 1,477 picosecondes avec une longueur de deuxième fibre optique 233 de 1,6 m.

La deuxième fibre optique, afin de limiter les interactions entre le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22, est préférentiellement configurée pour limiter les effets délétères, comme les effets non-linéaires croisés entre les deux sous-faisceaux tels que les effets de mélange à quatre ondes non-dégénérés, et les effets produits par chaque sous-faisceau seul tels que la fluorescence. Une telle configuration peut être obtenue par un cœur de fibre optique en silice pure, sans élément dopant, comme c'est le cas pour une fibre optique microstructurée air/silice à cœur non dopé. De la même façon, afin de limiter les interactions entre le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 et les phénomènes non-linéaires, la deuxième fibre optique présente une aire modale importante, typiquement caractérisée par un diamètre supérieur à 5 pm, voire 10 pm.

Ainsi, dans une configuration classique de l'invention, la deuxième fibre optique 233 est une fibre optique microstructurée air/silice en silice non dopée, autrement dit du type à cristaux photoniques en silice non dopée, et qui présente un diamètre modal supérieur ou égal à 10 pm.

La deuxième fibre optique 233 présente sa sortie connectée au microscope 30. La deuxième fibre optique 233, afin d'optimiser sa connexion au microscope 30, peut comporter une sortie adaptée, telle qu'une sortie équipée d'une lentille ou encore munie d'un connecteur adéquat complémentaire à un connecteur équipant ledit microscope 30.

La deuxième fibre optique 233 est connectée au microscope de manière à permettre un éclairage d'un échantillon par le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22. Le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 étant synchronisés et présentant une dérive temporelle de fréquence sensiblement identique, l'excitation optique Raman stimulée ainsi obtenue bénéficie, comme le montre schématiquement les figures lA et IB, de la focalisation fréquentielle liée à la dérive temporelle de fréquence.

En effet, la figure lA illustre l'élargissement dans l'espace fréquentiel de rayonnements pompe et Stokes impulsionnels 441,442 n'ayant pas été soumis à une dérive temporelle de fréquence. Cette même figure montre également, sur le bas, la plage des fréquences de vibration 443 qui peut potentiellement être excitée à partir de ces deux rayonnements. La mesure Raman stimulée faisant intervenir des interactions non-linéaires à 4 ondes, la largeur spectrale des rayonnements pompe et Stokes s'additionnent pour donner une plage des fréquences de vibration 443 très large et le spectre Raman stimulé 444 qui pourra être obtenu est donc brouillé.

Par contre dans le cadre de l'invention, comme le montre la figure IB, et comme exposé dans le cadre de l'art antérieur et partiellement indiqué dans la brève description des figures lA et IB, la dérive temporelle de fréquence identique pour les rayonnements pompe et Stokes 451 et 452 revient à « coupler » les fréquences optiques pompe et Stokes afin que tous ces couples excitent la même fréquence de vibration moléculaire, que l'on peut désormais identifier. Ce couplage aboutit donc à une augmentation significative de la résolution spectrale. De plus, avec une telle dérive en fréquence identique, une simple modification du délai relatif entre les rayonnements permet d'obtenir une variation de la différence de fréquence optique des couples de fréquences optiques pompe et Stokes afin d'analyser une autre fréquence de vibration.

Bien entendu, le dispositif optique 20 selon l'invention étant adapté pour fournir une excitation adaptée pour générer des processus Raman stimulés, il peut être connecté par sa deuxième fibre optique 233 à d'autre type de dispositif de mesure optique permettant d'effectuer des mesures non-linéaires sans que l'on sorte du cadre de l'invention. Parmi les possibilités d'application d'un dispositif optique 20 selon l'invention, on peut citer par exemple la spectroscopie Raman stimulée et ses variantes (analyse en polarisation « P-CARS » et de corrélation « CARS-CS »), les microscopies de fluorescence par absorption à deux photons et de génération de seconde harmonique et leurs variantes (fluorescence stimulée, mesure de temps de vie « FLIM » et de transfert d'énergie entre fluorophores « FRET », spectroscopie de corrélation de fluorescence « FCS », analyse en polarisation des signaux générés).

Un tel dispositif optique 20 permet de mettre en oeuvre un procédé d'excitation optique pour réaliser des mesures non-linéaires telle que de la microscopie Raman, le procédé comprenant les étapes suivantes : récupération du faisceau laser 11 issu de la source laser 10 impulsionnel, séparation du faisceau laser 11 en un premier et un deuxième sous- faisceau 21, 22, application d'un décalage en fréquence au premier sous-faisceau 21 au moyen de la première fibre optique 211, application au premier sous-faisceau 21 en sortie de la première fibre optique d'une première dérive temporelle de fréquence, application d'un retard temporel aux premier et deuxième sous-faisceaux pour synchroniser le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique, combinaison du premier et du deuxième sous-faisceau au moyen de la lame combinatrice 232 et injection de ces sous-faisceaux dans la deuxième fibre optique 233, application aux premier et deuxième sous-faisceaux 21, 22 combinés une deuxième dérive temporelle de fréquence au moyen de la deuxième fibre optique 233, de sorte que le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 présente une dérive temporelle de fréquence sensiblement identique en sortie de la deuxième fibre optique.

Le dispositif optique 20 selon ce premier mode de réalisation peut fonctionner selon une première variante en imagerie pour fournir une excitation donnée. Dans ce mode de réalisation, le dispositif optique 20 est configuré pour fournir des rayonnements pompe et Stokes dont la longueur d'onde est fixe et donc avec un décalage entre eux préalablement fixé.

Selon une deuxième variante, le dispositif optique 20 selon ce premier mode de réalisation peut fonctionner en spectroscopie ou une imagerie à excitation ajustable. Selon cette deuxième variante, le décalage en longueur d'onde, et donc en fréquence, entre le rayonnement pompe et le rayonnement Stokes est fourni, pour un changement de fréquence faible (c'est-à-dire inférieure à une fréquence correspondant au nombre d'onde 300 cm'^) par une variation du délai entre le rayonnement Stokes et rayonnement pompe, et, pour un changement de fréquence important (c'est-à-dire supérieure à une fréquence correspondant au nombre d'onde 300 cm'^), par une modification de la puissance du deuxième sous-faisceau 21. Cette dernière modification de la puissance du deuxième sous-faisceau 21 peut être effectuée soit en modifiant la part du faisceau laser 11 transmise dans la deuxième voie 210, soit en modifiant la puissance émisse par la source laser 10. De la même manière, lors de la variation de la longueur d'onde Stokes, et donc du décalage en longueur d'onde du deuxième sous-faisceau 21, la dérive temporelle de fréquence transmise par le bloc de verre 212 et le décalage temporel de la ligne à retard sont également variés.

Dans cette deuxième variante, la conservation de dérive temporelle de fréquence par le bloc de verre 212, pour un changement de fréquence important du premier sous-faisceau 21, peut être obtenue par une substitution du bloc de verre 212 par un autre bloc de verre. Ainsi, il est possible de fournir le dispositif optique 20 avec un lot de blocs de verre, chacun adapté pour fournir une dérive temporelle de fréquence dans une plage de longueur d'onde de rayonnement Stokes donnée. Selon cette même variante, cette même conservation de la dérive de fréquence peut se faire par l'ajout d'un bloc de verre supplémentaire, ce dernier permettant d'appliquer une dérive temporelle de fréquence supplémentaire au premier sous-faisceau 21.

Dans le cadre de cette deuxième variante et toujours pour un changement de fréquence important du premier sous-faisceau 21, le procédé d'excitation optique que permet de mettre en oeuvre le dispositif optique 20 comporte en outre les étapes suivantes : modification du décalage en fréquence appliqué au premier sous-faisceau 21 au moyen d'une première fibre optique 211, ceci en modifiant la puissance du faisceau laser 10 transmis dans la première voie optique, et de manière à modifier le décalage en longueur d'onde entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique 234, correction de la première dérive temporelle de fréquence, de manière à corriger la variation de dérive temporelle de fréquence engendrée par la modification du décalage en fréquence et fournir une même dérive temporelle de fréquence entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique 233, correction du retard temporel appliqué de manière à synchroniser le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 en sortie de la deuxième fibre optique 233.

Dans le cadre de ce procédé, la modification du décalage en fréquence appliqué au premier sous-faisceau 21 au moyen d'une première fibre optique 211 peut se faire soit en modifiant la puissance du faisceau laser 11 émis par la source laser 10 soit en modifiant la part du faisceau transmise dans la première voie optique 210 ceci en modifiant la configuration de la première lame séparatrice 231, ou encore par l'ajout avant la fibre 211 d'un polariseur précédé d'une lame demi-onde.

La figure 5 illustre le bénéfice en résolution obtenu par l'utilisation de la dérive de fréquence dans le cadre de l'invention. En effet, cette figure met en parallèle la résolution spectrale 461 obtenue au moyen d'un dispositif optique 20 selon l'invention, ceci en bénéficiant des possibilités offertes par la dérive de fréquence, avec la résolution spectrale 462 obtenue au moyen d'un dispositif selon l'art antérieur ne mettant pas en oeuvre une dérive de fréquence. Pour mettre en perspective et illustrer les besoins de en résolution spectrale nécessaire pour les mesures Raman Stimulées, ces deux résolutions spectrales 461, 462 sont mis en parallèle avec un spectre Raman Stimulé 463 on ne peut plus classique. On peut ainsi voir qu'au vu de la finesse des pics Raman Stimulés observables, seul la résolution permise par le dispositif optique 20 selon l'invention devrait permettre de reproduire les détails du spectre Raman Stimulé.

La figure 6A à 6C montrent le résultat de mesures Raman stimulées réalisées au moyen d'un dispositif optique 20 selon l'invention sur des billes de polystyrène pour trois excitations non-linéaires différentes, les différences de fréquence optique entre le premier et le deuxième sous-faisceau 21, 22 correspondant aux nombres d'onde respectifs de 1003 cm \ 1040 cm'^ et 1080 cm'^.

Les conditions expérimentales pour effectuer ces mesures sont les suivantes : un faisceau laser 11 dont la longueur d'onde est fixée à 800 nm pour une durée d'impulsion de 120 femtosecondes et une cadence de 80 MHz pour une puissance de 800 mW, une lame séparatrice transmettant 5% du faisceau laser en direction de la deuxième voie optique 220, soit 40 mW, le reste étant transmis vers la première voie, soit 95% du faisceau laser 11 ou 760 mW, une fibre Stokes ayant une longueur d'environ 2 m, un taux d'injection du sous-faisceau 210 d'environ 50 % permettant d'obtenir un décalage de 170 nm pour une puissance injectée de 53 mW et un décalage de 250 nm pour une puissance injectée de 103 mW, lors des mesures présentées en figures 6A à 6C le faisceau Stokes étant centré sur 870 nm et délivrant une puissance de 2,5 mW, l'application au sous-faisceau 21 d'une première dérive temporelle de fréquence par un bloc de verre de type BBO d'une longueur de 8 cm induisant par réflexions internes un chemin optique d'environ 15 cm, un cube séparateur de polarisation 213A induisant un trajet optique de 5 cm de verre et donc une dérive temporelle de fréquence supplémentaire en plus d'être un constituant de la ligne à retard, une lame combinatrice constituée d'un filtre passe-haut de longueur d'onde de coupure de 950 nm, les propriétés de ce filtre, incliné à 45°, permettant de transmettre le faisceau Stokes et de réfléchir le faisceau pompe, une lame demi-onde sur chaque faisceau afin de contrôler la puissance délivrée au microscope 30, une deuxième fibre optique 233 de longueur 1,8m, microstructurée, possédant un diamètre de mode de 12,5 pm, les deux faisceaux étant collimatés en sortie de cette deuxième fibre optique par une lentille de 35 mm de focale afin d'adapter leur mode à la pupille arrière de l'objectif du microscope 30, une puissance du faisceau pompe de 20 mW et du faisceau Stokes de 1 mW. Les polarisations des deux faisceaux sont colinéaires.

La figure 6A illustre la capacité de résolution spectrale de l'invention en montrant le rapport Ir/Inr de signal spécifique (dit « résonnant » et dont l'intensité est notée Ir) sur le signal non-spécifique (dit « non-résonnant » et dont l'intensité est notée Inr) obtenu pour chacune des mesures. On peut voir sur la figure 6A que, ce rapport étant directement relié à l'intensité du spectre Raman, le spectre Raman ne serait donc pas accessible dans le cas d'impulsions ne présentant pas de dérive de fréquence. On observe ainsi plus précisément, que le rapport Ir/Inr décroit très rapidement lorsque la fréquence de vibration s'éloigne du nombre d'onde est 1003 cm'^ qui correspond à une résonnance forte du polystyrène pour atteindre à 1060 cm'^ une valeur faible. Cela montre la sélectivité spectrale des mesures Raman stimulées réalisées au moyen d'un dispositif optique 20 selon l'invention.

Les figures 6B à 6C illustrent ce phénomène. En effet, l'image de la figure 6B correspondant à l'excitation non-linéaire dont le nombre d'onde est 1003 cm'^ correspond à la résonnance du polystyrène mentionnée plus haut, alors que l'image 6C correspond à l'excitation non-linéaires hors résonnance pour un nombre d'onde de 1040 cm'^. On peut ainsi, voir que les images obtenues à la résonnance et hors résonnance sont significativement différentes, ceci pour une différence d'excitation proche puisque la différence d'excitation n'est que de 37 cm'^ entre l'image de la figure 6B et 6C. Ainsi, la focalisation fréquentielle permise par le dispositif 10 selon l'invention permet d'augmenter significativement la résolution spectrale pour les mesures non-linéaires.

La figure 7 illustre un dispositif optique 20 selon un deuxième mode de réalisation dans lequel la première voie optique 210 comprend un système d'amplification mettant en oeuvre un processus d'amplification parabolique qui permet d'amplifier le premier sous-faisceau 21 tout en lui imposant une dérive temporelle de fréquence parfaitement linéaire. Un dispositif optique 20 selon ce deuxième mode de réalisation se différencie d'un dispositif optique 20 selon le premier mode de réalisation en ce qu'il ne comporte pas de bloc de verre, la majorité de la dérive temporelle de fréquence appliquée au premier sous-faisceau étant fournie au moyen d'un amplificateur optique 214.

Comme le montre la figure 7, un dispositif selon ce deuxième mode de réalisation se différencie uniquement par sa deuxième voie optique 210. En effet cette dernière comporte : la première fibre optique 211, la ligne à retard 213 disposée en sortie de la première fibre optique 211, l'amplificateur optique 214 adapté pour amplifier le premier sous-faisceau en lui appliquant une dérive temporelle de fréquence. L'amplificateur optique 214 comporte une source pompe 214A et une troisième fibre optique 214B adaptée pour permettre l'amplification optique du premier sous-faisceau 21. L'amplificateur optique 214 peut aussi bien être un amplificateur optique de type dopé terre rare qu'un amplificateur optique de type Raman, voire un amplificateur optique hybride de type dopé terre-rare/ Raman ou encore un amplificateur paramétrique. De tels amplificateurs optiques présentent l'avantage dans le cadre de l'invention, de fournir une dérive temporelle de fréquence qui varie avec le gain d'amplification appliqué au signal optique. De cette manière, le dispositif optique 20 peut présenter, avec un tel amplificateur optique 214, une dérive temporelle de fréquence adaptable ceci en réglant le gain à partir de la puissance émise par la source pompe.

Dans le cas où l'amplificateur optique est un amplificateur optique de type terre rare, la troisième fibre optique 214B est une fibre optique dopée aux terres-rares, tels que l'erbium Er, l'ytterbium Yb, le thullium Tm, le Néodyme Nd et le Praséodyne Pr. Bien entendu, le type de dopage de la troisième fibre optique et la longueur d'onde de la source pompe sont choisies en fonction de la longueur d'onde du rayonnement pompe souhaitée. Ainsi, par exemple, pour un faisceau Stokes centré sur 1060 nm, il est possible d'utiliser une configuration comme celle utilisée dans les travaux de Fermann et ses coauteurs publiée en 1999 dans la revue scientifique « Optics Letters » Volume 24 numéro 20 pages 1428-1430,dans laquelle il est utilisé une fibre 214B de 4,6 m dopée à l'ytterbium, conjointement à une source pompe de 2W à 976 nm, qui permet de fournir un gain plus que suffisant de 30 dB. Ce type d'amplificateur optique est tout à fait accessible de conception ou d'achat pour l'homme du métier.

Dans ce même cas d'amplificateur optique 214 du type dopé terre rare, la longueur d'onde du deuxième-faisceau doit être fixée pour permettre une amplification optimisée. Ainsi, pour les variantes de l'invention dans laquelle le décalage fréquentiel entre le rayonnement pompe et le rayonnement Stockes doit être variable, comme les applications à la spectroscopie ou à l'imagerie à plusieurs énergies, il est nécessaire de fonctionner à longueur d'onde du premier sous-faisceau 21, et donc du rayonnement Stokes, fixée, le réglage du décalage fréquentiel entre les rayonnements pompe et Stokes se faisant en modifiant la longueur d'onde du faisceau laser 11 et donc du rayonnement pompe. Cette configuration est décrite plus précisément dans la suite de ce document. L'amplificateur optique 214 peut également être un amplificateur Raman. Ce type d'amplificateur optique présente l'avantage de permettre une amplification d'un rayonnement sur une plage donnée relativement large qui dépend de la longueur d'onde de la source pompe 214A et d'utiliser des fibres optique de silice. Ainsi par exemple, pour une source pompe 214A présentant une longueur d'onde d'émission 1455 nm, il est possible d'obtenir un gain pour une plage de longueurs d'onde allant de 1500 nm à plus de 1600 nm, le gain étant particulièrement significatif pour une plage de longueurs d'onde allant de 1530 à 1570 nm. De plus, la plage de longueurs d'onde dans laquelle il est possible d'obtenir un gain dépendant uniquement de la longueur d'onde d'émission de la source pompe 214A, il est possible, avec une source pompe dont la longueur d'onde d'émission est paramétrable d'obtenir une amplification sur une plage de longueurs d'onde du deuxième sous-faisceau relativement large. Avec un tel amplificateur optique, il est donc possible d'envisager une configuration similaire à celle du dispositif optique 20 selon la deuxième variante du premier mode de réalisation. Néanmoins, afin de permettre la fourniture d'un dispositif optique 20 selon l'invention relativement compact, dans une configuration usuelle de l'invention, quel que soit le type d'amplificateur optique, la source pompe est une diode laser présentant une longueur d'onde d'émission fixe. Selon cette possibilité et comme expliqué plus haut pour l'amplification du type dopé terre-rare, seule la longueur d'onde du faisceau laser 11, et donc du deuxième sous-faisceau 22 en sortie de la deuxième voie optique 220 est modifiée, la longueur d'onde du premier sous-faisceau 21 en sortie de la première voie optique 210 étant fixée par l'amplificateur optique 214.

Dans cette configuration classique et selon une première variante du même type que celle du dispositif optique 20 selon le premier mode de réalisation, le dispositif optique 20 peut être configuré pour fonctionner en imagerie et pour fournir une excitation donnée. Le dispositif selon ce deuxième mode de réalisation et selon cette première variante permet de mettre en oeuvre un procédé d'excitation identique à celui du dispositif optique 20 selon la première variante du premier mode de réalisation

De la même façon selon une deuxième variante et dans cette même configuration classique, le dispositif optique 20 peut également être configuré pour fonctionner en spectroscopie ou pour fonctionner en imagerie à excitation ajustable. Selon cette possibilité, le dispositif optique 20 est nécessairement destiné à équiper un système de mesure 1 comportant une source laser 10 dont la longueur d'onde d'émission est paramétrable. En effet, une variation importante (c'est-à-dire supérieure à une fréquence correspondant au nombre d'onde 300 cm'^) de l'excitation non-linéaire fournie par le dispositif optique 20 requiert de faire varier la longueur d'onde du faisceau laser 11.

Ainsi selon cette deuxième variante, lors d'une modification importante de l'excitation non-linéaire fournie par le dispositif optique 20, c'est-à-dire supérieure à une fréquence optique correspondant à un nombre d'onde de 300 cm'^, la longueur d'onde de la source laser 10 est variée de manière à présenter le décalage en longueurs d'onde requis vis-à-vis de la longueur d'onde du rayonnement pompe, c'est-à-dire le premier sous-faisceau 21. La puissance de la source laser et/ou la configuration de la première lame séparatrice 231 sont modifiées de manière à fournir en sortie de la première fibre optique le décalage en longueurs d'onde requis du premier sous-faisceau 21 correspondant à la longueur d'onde d'amplification de l'amplificateur optique 214. La puissance de la source pompe 214A est ensuite réglée de manière à fournir la pré-dérive temporelle de fréquence nécessaire pour que la dérive de fréquence du premier sous-faisceau 21 en sortie de la deuxième fibre optique 233 coïncide avec celle du deuxième sous-faisceau 21 après modification de la longueur d'onde du faisceau laser 11.

De cette manière, et contrairement à celui du premier mode de variation, il est possible avec un dispositif optique 20 selon ce deuxième mode de réalisation de modifier de manière importante l'excitation non-linéaire permise par le dispositif optique 20 sans avoir à intervenir directement dans le dispositif optique. En effet, il n'est pas nécessaire, comme c'est le cas dans le premier mode de réalisation, d'intervenir physiquement sur système de pré-dérive de fréquence de la deuxième voie, puisqu'une simple modification de la puissance de la source pompe permet de régler la dérive temporelle de fréquence.

On notera que selon cette deuxième variante et ce deuxième mode de réalisation, la longueur d'onde du deuxième sous-faisceau étant destinée à être variée sur une plage de fréquence donnée relativement large, le dimensionnement de la deuxième fibre optique 233 pour permettre une dérive temporelle de fréquence adaptée est configurée sur la base de la fréquence la plus basse de cette plage de fréquence donnée, ceci de manière à fournir une dérive en fréquence adaptée sur toute la largeur de la plage de fréquence. Ainsi, alors qu'une deuxième fibre optique 234 d'une longueur de 1,6 m est suffisante dans le premier mode de réalisation, cette même fibre optique présente préférentiellement une longueur supérieure à 3 m.

Le dispositif optique 20 selon cette deuxième variante et ce deuxième mode réalisation permet de mettre en oeuvre un procédé d'excitation qui se différencie de celui du dispositif optique 20 selon la deuxième variante du premier mode de réalisation en ce qu'il est en en outre prévu l'étape suivante :

Avant l'étape de modification du décalage en fréquence appliqué au premier sous-faisceau 21, modification de la longueur d'onde d'émission de la source laser 10,

Et en ce que l'étape de modification du décalage en fréquence appliquée au premier sous-faisceau 21 est adaptée pour compenser la modification en longueur d'onde d'émission de la source laser de manière à ce que celle-ci n'entraîne pas de modification de la longueur d'onde du premier sous-faisceau 21 en sortie de la deuxième fibre optique 234.

On peut noter qu'il est également envisageable dans cette même configuration et dans le cas où l'amplificateur optique 214 est un amplificateur du type Raman, de travailler avec un faisceau laser 11 dont la longueur d'onde est fixe, la longueur d'onde du premier sous-faisceau 21 étant variée dans une plage de longueurs d'onde réduite contenue dans la plage de longueurs d'onde dans laquelle le gain de l'amplificateur optique 214 est particulièrement significatif. Selon cette possibilité, la modification de l'excitation est réalisée en variant le décalage en fréquence fourni par la première fibre optique 211 ceci en modulant la puissance du premier sous-faisceau à l'entrée de la première voie optique 10.

Claims (13)

1. REVENDICATIONS

   1. Dispositif optique (20) d'excitation pour générer des processus Raman stimulés, ledit dispositif optique (20) étant destiné à recevoir le faisceau laser (11) d'une source laser (10) impulsionnelle, le dispositif optique (20) comportant : un séparateur optique pour séparer le faisceau laser en un premier et un deuxième sous-faisceau (21, 22) sur respectivement une première et une deuxième voie optique (210, 220) du dispositif optique (20), le dispositif optique (20) étant caractérisé en ce que la première voie optique (210) comporte : une première fibre optique (211), dite Stokes, configurée pour fournir un décalage en fréquence optique du premier sous-faisceau (21), un système de pré-dérive de fréquence adapté pour appliquer une première dérive temporelle de fréquence au premier sous-faisceau (21), le dispositif optique (20) comprenant en outre une deuxième fibre optique (233), dite de dérive de fréquence, agencée pour récupérer le premier et le deuxième sous-faisceau (21, 22) en sortie de la première et de la deuxième voie (210, 220) et pour leur appliquer une deuxième dérive temporelle de fréquence, la deuxième fibre optique (233) et le système de pré-dérive de fréquence étant configurés pour que le premieret le deuxième sous-faisceau (21, 22) présente une dérive temporelle de fréquence sensiblement identique en sortie de la deuxième fibre optique (233), au moins l'une de la première et la deuxième voie (210, 220) comporte un système de retard temporel pour ajuster le délai relatif entre le premier et le deuxième sous-faisceau (21, 22) en sortie de la deuxième fibre optique (233).
2. 2. Dispositif optique (20) selon la revendication 1, dans lequel la première fibre optique (211) est une fibre optique microstructurée conformée pour obtenir à partir d'effets non-linéaires un décalage fréquentiel soit sous la forme d'un super continuum, soit sous la forme d'une seule onde décalée, ceci de manière à autoriser un décalage fréquentiel variable en fonction de la puissance du premier sous-faisceau (21) en entrée de la première fibre (211).
3. 3. Dispositif optique (20) selon la revendication 1 ou 2, dans lequel le système de pré-dérive de fréquence est adaptable en fonction de la longueur d'onde du premier et du deuxième sous-faisceau (21, 22) en sortie de la deuxième fibre optique.
4. 4. Dispositif optique (20) selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, dans lequel le système de pré- dérive de fréquence comporte un amplificateur optique (214) adapté pour amplifier le premier sous-faisceau (21).
5. 5. Dispositif optique (20) selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, dans lequel le système de pré-dérive de fréquence comporte au moins un bloc de verre (212).
6. 6. Dispositif optique (20) selon l'une quelconque des revendications 1 à 5 dans lequel la deuxième fibre optique (233) est une fibre optique microstructurée dont le cœur est non dopé et présente un diamètre de mode supérieur à 5 pm et préférentiellement à 10 pm.
7. 7. Dispositif optique (20) selon les revendications 1 à 6 dans lequel la deuxième fibre optique (233) présente une longueur supérieure à 1,5 m préférentiellement supérieure à 3 m.
8. 8. Ensemble de mesure (1) de processus Raman stimulés comprenant une source laser (10) impulsionnelle, un dispositif optique (20) d'excitation pour générer des processus Raman stimulés et un dispositif de mesure (30) optique, tel qu'un microscope ou un spectromètre, l'ensemble de mesure (1) étant caractérisé en ce que le dispositif optique (20) est un dispositif optique selon l'une quelconque des revendications 1 à 7.
9. 9. Ensemble de mesure (1) selon la revendication 8, dans lequel la source laser (10) et le dispositif optique (20) sont configurés pour autoriser une excitation non-linéaire paramétrable.
10. 10. Procédé d'excitation optique pour réaliser des mesures optique au moyen de processus Raman stimulés telles que des mesures de microscopie Raman ou de spectroscopie Raman, le procédé étant caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes : récupération d'un faisceau laser (11) issue d'une source laser (10) impulsionnelle, séparation du faisceau laser (11) en un premier et un deuxième sous- faisceau (21, 22), application d'un décalage en fréquence au premier sous-faisceau (21) au moyen d'une première fibre optique (211), dite Stokes, application au premier sous-faisceau (21) en sortie de la première fibre optique (211) d'une dérive temporelle de fréquence, combinaison du premier et du deuxième sous-faisceau dans une deuxième fibre optique (233), dite de dérive de fréquence, application d'une dérive temporelle de fréquence aux premier et deuxième sous-faisceaux (21, 22) combinés, ceci au moyen de la deuxième fibre optique (233) de sorte que le premier et le deuxième sous-faisceau (21, 22) présente une dérive temporelle de fréquence sensiblement identique en sortie de la deuxième fibre optique, dans lequel il également prévu avant la combinaison du premier et du deuxième sous-faisceau (21, 22), une application d'un retard temporel à au moins l'un des premier et deuxième sous-faisceaux (21, 22) pour ajuster le délai relatif entre le premier et le deuxième sous-faisceau (21, 22) en sortie de la deuxième fibre optique (233).
11. 11. Procédé d'excitation optique selon la revendication 10, dans lequel il est en outre prévu les étapes suivantes : modification du décalage en fréquence appliqué au premier sous-faisceau (21) au moyen d'une première fibre optique (211), ceci en modifiant la puissance du faisceau laser (10) transmis dans la première voie optique, et de manière à modifier la décalage en longueur d'onde entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique (234) correction d'au moins l'un parmi la première et la deuxième dérive temporelle de fréquence, de manière à corriger la variation de dérive temporelle de fréquence engendrée par la modification du décalage en fréquence et fournir une même dérive temporelle de fréquence entre le premier et le deuxième sous-faisceau en sortie de la deuxième fibre optique (234), correction du retard temporel appliqué de manière à synchroniser le premier et le deuxième sous-faisceau (21, 22) en sortie de la deuxième fibre optique (233).
12. 12. Procédé d'excitation optique selon la revendication 11, dans lequel il est en outre prévu l'étape suivante : avant l'étape de modification du décalage en fréquence appliqué au premier sous-faisceau (21), modification de la longueur d'onde d'émission de la source laser, dans lequel l'étape de modification du décalage en fréquence appliquée étant adaptée pour compenser la modification en longueur d'onde d'émission de la source laser de manière à ce que la modification en fréquence appliqué au premier sous-faisceau (21) n'entraîne pas de modification de la longueur d'onde du premier sous-faisceau (21) en sortie de la deuxième fibre optique (233).
13. 13. Utilisation d'un dispositif optique (20) selon l'une quelconque des revendications 1 à 7 pour réaliser des mesures Raman stimulées telles que de l'imagerie ou de la spectroscopie Raman stimulée.