FR3011671A1 - CURRENT COLLECTOR FOR SUPERCAPACITY - Google Patents
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Abstract
Collecteur de courant pour supercondensateur comprenant deux parties : une première partie (1a) s'étendant selon une première direction (D1) et comprenant un matériau conducteur électrique, et une deuxième partie (1b) comprenant des nanotubes ou des nanofils métalliques s'étendant selon une deuxième direction (D2) formant un écart angulaire (α) compris entre 0 et et 20 degrés par rapport à la direction normale à la première direction (D1).Supercapacitor current collector comprising two parts: a first part (1a) extending in a first direction (D1) and comprising an electrically conductive material, and a second part (1b) comprising metal nanotubes or nanowires extending according to a second direction (D2) forming an angular difference (α) between 0 and 20 degrees relative to the normal direction to the first direction (D1).
Description
COLLECTEUR DE COURANT POUR SUPERCAPACITE L'invention se situe dans le domaine du stockage d'énergie. [invention concerne un supercondensateur et plus précisément un collecteur de courant pour supercondensateur comprenant une électrode comprenant un tapis de nanomatériaux à base d'oxydes dans le cas de pseudo-capacités ou de carbone et formant un réseau électriquement percolant. Un . supercondensateur ou condensateur électrochimique est un condensateur de technique particulière permettant d'obtenir des densités de 10 puissance et d'énergie intermédiaires entre les batteries et les condensateurs électrolytiques classiques. La plupart des supercondensateurs comprennent deux électrodes poreuses imprégnées d'électrolyte et séparées par une membrane isolante et poreuse permettant la circulation des ions contenus dans l'électrolyte. 15 Le principe de base des supercondensateurs repose sur les propriétés capacitives de l'interface entre les électrodes qui sont des conducteurs électriques solides et l'électrolyte qui est un conducteur ionique généralement liquide. Le stockage d'énergie s'effectue par la distribution des ions de l'électrolyte au voisinage de la surface de chaque électrode, sous 20 l'influence de la différence de potentiel appliquée entre les deux électrodes. Il se crée ainsi aux interfaces une zone de charge d'espace, appelée double couche électrochimique, d'épaisseur limitée à quelques nanomètres. Les supercondensateurs sont donc des capacités à part entière. Le stockage d'énergie est de fait d'origine électrostatique, et non pas électrochimique 25 comme dans le cas des accumulateurs, ce qui leur confère une puissance spécifique potentiellement élevée.CURRENT COLLECTOR FOR SUPERCAPACITY The invention is in the field of energy storage. The invention relates to a supercapacitor and more precisely to a supercapacitor current collector comprising an electrode comprising a carpet of nanomaterials based on oxides in the case of pseudo-capacitors or carbon and forming an electrically percolating network. A . Supercapacitor or electrochemical capacitor is a particular technique capacitor for obtaining intermediate power and energy densities between conventional electrolytic batteries and capacitors. Most supercapacitors comprise two porous electrodes impregnated with electrolyte and separated by an insulating and porous membrane allowing the circulation of the ions contained in the electrolyte. The basic principle of supercapacitors is based on the capacitive properties of the interface between the electrodes which are solid electrical conductors and the electrolyte which is a generally liquid ionic conductor. The energy storage is effected by the distribution of the ions of the electrolyte in the vicinity of the surface of each electrode, under the influence of the potential difference applied between the two electrodes. It creates at the interfaces a space charge zone, called double electrochemical layer, of a thickness limited to a few nanometers. Supercapacitors are therefore capabilities in their own right. Energy storage is de facto electrostatic, and not electrochemical as in the case of accumulators, which gives them a potentially high specific power.
Classiquement, les supercondensateurs utilisent le carbone activé comme matériau d'électrode. Des recherches sont menées pour développer des électrodes à base de nanomatériaux tels que des tapis de nanotubes ou des tapis de feuillets de graphène ou encore des matériaux composites comprenant des nanotubes et du graphène ou encore des matériaux à base d'oxydes. L'intérêt d'utiliser ces matériaux est d'augmenter la surface de l'interface électrode-électrolyte de manière à augmenter la puissance du supercondensateur. Les nanomatériaux présentent des conductivités électriques intrinsèques 10 élevées extrêmement intéressantes pour la réalisation des supercondensateurs. Toutefois, lorsque ces matériaux forment un réseau électriquement percolant, comme dans le cas d'un tapis de nanotubes, plus connus sous le nom de « buckypaper » en langue anglaise, les propriétés de conduction électrique deviennent limitées. 15 On entend par réseau électriquement percolant un matériau sous forme de réseau ou de tapis qui permet le transport des charges électriques. La résistance intrinsèque d'un nanomatériau tels que les nanotubes ou les feuillets de graphène étant relativement faible, la conduction entre un nanomatériau et le collecteur est essentiellement limitée par les résistances 20 de contact inter-nanomatériaux et les résistances électriques de contact entre les nanomatériaux et le collecteur de courant. La figure 1 reproduit une partie d'un supercondensateur comprenant un collecteur 1 de courant sur lequel est déposé un tapis de nanotubes de carbone, par exemple, servant d'électrode poreuse 2. L'électrode 2 étant en 25 contact avec un électrolyte 3 conducteur ionique, les ions 3a présents dans l'électrolyte 3 viennent réagir à l'interface électrode-électrolyte en cédant au moins une charge 4. L'électrode 2 étant poreuse, l'électrolyte pénètre aussi à l'intérieur de l'électrode 2 et permet aux ions de l'électrolyte 3 de diffuser dans le volume de l'électrode 2. Les charges 4 peuvent alors être générées 30 dans tout le volume de l'électrode poreuse 2.Conventionally, supercapacitors use activated carbon as the electrode material. Research is being conducted to develop electrodes based on nanomaterials such as nanotube mats or graphene sheet mats or composite materials comprising nanotubes and graphene or oxide-based materials. The advantage of using these materials is to increase the surface of the electrode-electrolyte interface so as to increase the power of the supercapacitor. Nanomaterials have high intrinsic electrical conductivities of great interest for the realization of supercapacitors. However, when these materials form an electrically percolating network, as in the case of a carpet of nanotubes, better known under the name of "buckypaper" in the English language, the electrical conduction properties become limited. An electrically percolating network is understood to mean a material in the form of a network or carpet that allows the transport of electric charges. Since the intrinsic resistance of a nanomaterial such as nanotubes or graphene sheets is relatively small, the conduction between a nanomaterial and the collector is essentially limited by the inter-nanomaterial contact resistances and the electrical contact resistances between the nanomaterials and the nanomaterials. the current collector. Figure 1 reproduces a portion of a supercapacitor comprising a current collector 1 on which is deposited a mat of carbon nanotubes, for example, serving as a porous electrode 2. The electrode 2 being in contact with a conductive electrolyte 3 ion, the ions 3a present in the electrolyte 3 react with the electrode-electrolyte interface by yielding at least one charge 4. The electrode 2 being porous, the electrolyte also penetrates inside the electrode 2 and allows the ions of the electrolyte 3 to diffuse into the volume of the electrode 2. The charges 4 can then be generated 30 throughout the volume of the porous electrode 2.
La figure 2 est un agrandissement de l'encadré représenté sur la figure 1. La figure 2 met en évidence un parcours possible d'une charge électrique 4 cédée par un ion 3a de l'électrolyte 3 selon l'art connu. La charge 4 est transmise d'un nanotube de l'électrode 2 à un autre et ainsi de suite jusqu'à ce que la charge 4 atteigne le collecteur 1 de courant. Il existe une résistance électrique d'accès R égale à la somme des résistances électriques de contact élémentaires Ri en série entre les nanotubes. Dans le cas représenté sur la figure 2, la résistance électrique d'accès depuis l'interface électrode-électrolyte jusqu'au collecteur 1 est égale 10 à R = 5R1 RNIC, RN/C étant la résistance électrique de contact entre un nanotube et le collecteur 1 de courant et le chiffre 5 correspondant au nombre de transferts entre rianotubes représenté sur la figure 2. Bien évidemment, la figure 2 représente un chemin électrique particulier mais de nombreux chemins électriques peuvent être mis en évidence et dans ces 15 cas la résistance d'accès est différente. Compte tenu des résistances électriques de contact d'un nanotube à un autre et de la résistance électrique de contact entre un nanotube et le collecteur de courant 1, la résistivité électrique observée est de quelques ohms,cm. Or, la puissance délivrable par un supercondensateur est 20 inversement proportionnelle à la résistance électrique par conséquent plus la résistance d'accès est élevée et plus la puissance délivrée par le supercondensateur est faible. Un but de l'invention est de proposer une architecture particulière de collecteur de courant permettant d'allier les avantages d'une électrode 25 comprenant des nanomatériaux de forte surface d'échange électrode-électrolyte et une faible résistance électrique entre les nanomatériaux composant l'électrode et le collecteur.Selon un aspect de l'invention, il est proposé un collecteur de courant pour supercondensateur comprenant deux parties : une première partie s'étendant selon une première direction et comprenant un matériau conducteur électrique, et une deuxième partie comprenant des nanotubes ou des nanofils conducteurs s'étendant selon une deuxième direction formant un écart angulaire compris entre 0 et 20 degrés avec la direction normale à la première direction. Avantageusement, la deuxième direction est sensiblement perpendiculaire à la première direction. Les nanotubes ou nanofils sensiblement verticaux constituant la deuxième partie du collecteur sont assimilés à des antennes de récupération de charges électriques favorisant ainsi le drainage de celles-ci vers la première 10 partie du collecteur. Ces nanotubes ou nanofils conducteurs sont disposés de manière individuelle et espacés les uns des autres dans les deux directions de l'espace d'une distance moyenne comprise entre 2 et 20 microns permettant d'obtenir une résistance interne de l'ensemble électrode-collecteur la plus 15 faible possible, et ainsi un très bon rendement du supercondensateur. Alternativement, les nanotubes/nanofils de la deuxième partie du collecteur peuvent être réalisés sous la forme de forêt de nanotubes ou de nanofils de densité comprise entre 107 cm-2 et 105 cm-2. Une forêt de nanotubesinanofils est plus facilement réalisable qu'un réseau 20 de nanotubes/nanofils isolés ce qui facilite l'élaboration du collecteur et améliore la résistance mécanique du collecteur. Les nanotubes ont un diamètre compris entre une dizaine de nanomètres et 1 micron. Avantageusement, les nanotubes sont des nanotubes de carbone et les 25 nanofils sont métalliques et peuvent comprendre de l'or, du nickel, du cobalt ou du platine.FIG. 2 is an enlargement of the box shown in FIG. 1. FIG. 2 shows a possible path of an electric charge 4 ceded by an ion 3a of the electrolyte 3 according to the known art. The charge 4 is transmitted from one nanotube of the electrode 2 to another and so on until the charge 4 reaches the collector 1 of current. There is an electrical resistance of access R equal to the sum of the elementary electrical contact resistances Ri in series between the nanotubes. In the case shown in FIG. 2, the electrical resistance of access from the electrode-electrolyte interface to the collector 1 is equal to R = 5R1 RNIC, RN / C being the electrical contact resistance between a nanotube and the current collector 1 and the number 5 corresponding to the number of transfers between rianotubes shown in Figure 2. Of course, Figure 2 shows a particular electrical path but many electrical paths can be highlighted and in these 15 cases the resistor access is different. Given the electrical contact resistances of one nanotube to another and the electrical contact resistance between a nanotube and the current collector 1, the observed electrical resistivity is a few ohms cm. However, the power delivered by a supercapacitor is inversely proportional to the electrical resistance, therefore the higher the access resistance, the lower the power delivered by the supercapacitor. An object of the invention is to propose a particular current collector architecture making it possible to combine the advantages of an electrode comprising nanomaterials with a large electrode-electrolyte exchange surface and a low electrical resistance between the nanomaterials composing the electrode. According to one aspect of the invention, there is provided a supercapacitor current collector comprising two parts: a first part extending in a first direction and comprising an electrically conductive material, and a second part comprising nanotubes. or conductive nanowires extending in a second direction forming an angular difference of between 0 and 20 degrees with the direction normal to the first direction. Advantageously, the second direction is substantially perpendicular to the first direction. The substantially vertical nanotubes or nanowires constituting the second part of the collector are assimilated to electric charge recovery antennas, thus favoring the draining of these to the first part of the collector. These nanotubes or conductive nanowires are arranged individually and spaced from each other in the two directions of space by an average distance of between 2 and 20 microns to obtain an internal resistance of the electrode-collector assembly. more low possible, and thus a very good performance of the supercapacitor. Alternatively, the nanotubes / nanowires of the second part of the collector can be made in the form of forest of nanotubes or nanowires with a density of between 107 cm-2 and 105 cm-2. A forest of nanotubesinanofils is more easily achievable than a network 20 of nanotubes / nanowires insulated which facilitates the development of the collector and improves the mechanical strength of the collector. The nanotubes have a diameter of between ten nanometers and 1 micron. Advantageously, the nanotubes are carbon nanotubes and the nanowires are metallic and may comprise gold, nickel, cobalt or platinum.
Selon un autre aspect de l'invention, il est proposé un procédé de réalisation d'un collecteur pour supercondensateur comprenant deux parties une première partie s'étendant selon une première direction et comprenant un matériau conducteur électrique tel qu'un film métallique ou un film de graphite, et une deuxième partie comprenant des nanotubes ou des nanofils conducteurs s'étendant selon une direction perpendiculaire à la première direction, le procédé comprend une étape de croissance verticale des nanotubes ou nanofils â la surface de la première partie du coilecteur. Les nanotubes de carbone verticaux peuvent être obtenus en utilisant la 10 décomposition chimique en phase vapeur assistée par plasma (PECVD) ou Plasma Enhanced Chemical Vapour Deposition, en langue anglaise, sur des particules catalytiques de Nickel, de Cobalt ou de Fer. Avantageusement, la croissance des nanotubes est réalisée par nanoimpression et lithographie à l'aide de nanosphères. 15 Avantageusement, la localisation des particules catalytiques est réalisée par nanoimpression ou lithographie à l'aide de nanosphères, la mise en oeuvre de ces méthodes de lithographie nécessitant de faibles coûts. Avantageusement, les particules catalytiques peuvent être déposées par spray en contrôlant leur densité entre 107 et 106 particules.cm-2 20 Les nanotubes et nanofils peuvent également être obtenus par croissance électrolytique à l'intérieur d'une membrane poreuse. Cette membrane nanoporeuse peut être réalisée dans un matériau organique après irradiation avec des ions lourds ou par nanoimpression. La croissance peut alors être une croissance électrolytique. Cette membrane poreuse peut également être 25 obtenue par anodisation d'un film d'aluminium. La croissance peut alors être électrolytique ou être obtenue avec une méthode de dépôt chimique en phase vapeur (CVD) ou Chemical Vapour Deposition, en langue anglaise.According to another aspect of the invention, there is provided a method for producing a supercapacitor collector comprising two parts a first part extending in a first direction and comprising an electrically conductive material such as a metal film or a film graphite, and a second portion comprising conductive nanotubes or nanowires extending in a direction perpendicular to the first direction, the method comprises a step of vertically growing the nanotubes or nanowires on the surface of the first portion of the collector. Vertical carbon nanotubes can be obtained using plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) or Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition, in English, on catalytic particles of nickel, cobalt or iron. Advantageously, the growth of the nanotubes is carried out by nanoimprinting and lithography using nanospheres. Advantageously, the location of the catalytic particles is achieved by nanoimprinting or lithography using nanospheres, the implementation of these lithography methods requiring low costs. Advantageously, the catalytic particles can be deposited by spray by controlling their density between 107 and 106 particles. The nanotubes and nanowires can also be obtained by electrolytic growth inside a porous membrane. This nanoporous membrane can be made in an organic material after irradiation with heavy ions or by nanoimpression. Growth can then be electrolytic growth. This porous membrane can also be obtained by anodizing an aluminum film. The growth can then be electrolytic or be obtained with a Chemical Vapor Deposition (CVD) method in the English language.
Après croissance des nanotubesinanofils dans la membrane, cette dernière doit être gravée. L'invention sera mieux comprise et d'autres avantages apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre, donnée à titre d'exemple, et grâce aux 5 figures annexées parmi lesquelles : la figure 1, déjà décrite, représente schématiquement une partie d'un supercondensateur, selon l'art connu, la figure 2, déjà décrite, est un agrandissement de l'encadré représenté sur la figure 1 mettant en évidence le parcours d'une 10 charge à travers un tapis de nanomatériaux depuis l'interface électrode-électrolyte jusqu'au collecteur, selon l'art connu, la figure 3 représente un collecteur 1 de courant, selon l'invention. La figure 3 représente une partie d'un supercondensateur comprenant un collecteur 1 de courant, selon l'invention. 15 Le collecteur 1 de courant comprend deux parties : une première partie la comprenant un matériau conducteur électrique, et une deuxième partie lb comprenant des nanotubesinanofils, les nanotubesinanofils s'étendant selon une deuxième direction 02 formant un écart angulaire a compris entre 0 et 20 degrés avec la normale de la première direction Dl, Avantageusement, la 20 deuxième direction 02 est perpendiculaire à la première direction D1 En d'autres termes; la deuxième partie lb est disposée sensiblement verticalement par rapport à la première partie la. Préférentiellement, le diamètre des nanotubes ou nanofils de la deuxième partie du collecteur lb est compris entre une dizaine de nanomètres et 1 25 micron.After growth of the nanotubesinanowils in the membrane, the latter must be etched. The invention will be better understood and other advantages will appear on reading the following description, given by way of example, and with reference to the appended figures in which: FIG. 1, already described, schematically represents a part of FIG. A supercapacitor, according to the known art, FIG. 2, already described, is an enlargement of the box shown in FIG. 1 showing the path of a charge through a mat of nanomaterials from the electrode interface. electrolyte up to the collector, according to the known art, FIG. 3 represents a collector 1 of current, according to the invention. FIG. 3 represents a portion of a supercapacitor comprising a current collector 1, according to the invention. The current collector 1 comprises two parts: a first part 1a comprising an electrically conductive material, and a second part 1b comprising nanotubesinanowils, the nanotubesinanoyl extending in a second direction O 2 forming an angular difference between 0 and 20 degrees With the normal of the first direction D1, Advantageously, the second direction 02 is perpendicular to the first direction D1 In other words; the second part lb is arranged substantially vertically with respect to the first part la. Preferably, the diameter of the nanotubes or nanowires of the second portion of the collector 1b is between about ten nanometers and 1 micron.
La première partie la du collecteur de courant comprend un matériau conducteur électrique pouvant être du cuivre, de l'inox, de l'aluminium, du graphite et s'étend selon une première direction Dl La deuxième partie lb du collecteur est constituée de nanotubes ou de 5 nanofils métalliques. Avantageusement, les nanotubes sont des nanotubes de carbone et les nanofils comprennent de l'or, du nickel, du cobalt, du platine. Avantageusement les nanotubes de carbone lb du collecteur 1 constituant la deuxième partie du collecteur lb sont espacés selon deux directions d'une 10 distance comprise entre 2 et 20 microns. Alternativement, les nanotubes se présentent sous la forme de forêt de nanotubes c'est-à-dire une zone comprenant une forte densité de nanotubes comprise entre 107 cm-2 et 1O6 CM 2- . Les forêts de nanotubes sont plus facilement réalisables que des nanotubes 15 individuels, de plus les forêts de nanotubes rigidifient la structure du collecteur 1. Avantageusement, les nanotubes de carbone sont des nanotubes multiparois, plus connus sous le nom de multi-walled nanotube (iVIVVNT), en langue anglaise.The first portion of the current collector comprises an electrically conductive material that may be copper, stainless steel, aluminum, graphite and extends in a first direction D1. The second portion 1b of the collector consists of nanotubes or of 5 metal nanowires. Advantageously, the nanotubes are carbon nanotubes and the nanowires comprise gold, nickel, cobalt, platinum. Advantageously, the carbon nanotubes Ib of the collector 1 constituting the second part of the collector 1b are spaced in two directions at a distance of between 2 and 20 microns. Alternatively, the nanotubes are in the form of a nanotube forest, that is to say an area comprising a high density of nanotubes of between 107 cm -2 and 10 6 cm -2. The nanotube forests are more easily achievable than individual nanotubes, in addition the nanotube forests stiffen the structure of the collector 1. Advantageously, the carbon nanotubes are multiwall nanotubes, better known as the multi-walled nanotube (iVIVVNT ), in the English language.
20 La figure 3 met aussi en évidence le parcours d'une charge 4 de l'interface électrode 2 / électrolyte 3 jusqu'au collecteur 1. La charge cédée au niveau de l'interface est transmise directement ou quasi directement à un nanotubes de la deuxième partie lb puis retransmise directement à la première partie du collecteur 1 a, le parcours de la charge est fortement réduit. 25 il est important de noter que le contact entre la première et la deuxième partie du collecteur est très bon. La résistance de contact entre la première partie la et la deuxième partie lb du collecteur 1 est alors négligeable. Au final, le nombre de transfert de charge 4 entre nanotubes est réduit, la résistance interne du supercondensateur diminue fortement par rapport au l'état de l'art.FIG. 3 also shows the path of a charge 4 of the electrode 2 / electrolyte 3 interface to the collector 1. The charge transferred at the interface is transmitted directly or almost directly to a nanotube of the second part lb and then retransmitted directly to the first part of the collector 1a, the path of the load is greatly reduced. It is important to note that the contact between the first and the second part of the collector is very good. The contact resistance between the first portion 1a and the second portion 1b of the collector 1 is then negligible. Finally, the number of charge transfer 4 between nanotubes is reduced, the internal resistance of the supercapacitor greatly decreases compared to the state of the art.
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| FR1302312A Pending FR3011671A1 (en) | 2013-10-04 | 2013-10-04 | CURRENT COLLECTOR FOR SUPERCAPACITY |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| FR (1) | FR3011671A1 (en) |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002035564A1 (en) * | 2000-10-27 | 2002-05-02 | Dornier Gmbh | Electrochemical capacitor |
| US20050219788A1 (en) * | 2004-03-18 | 2005-10-06 | Nanosys, Inc. | Nanofiber surface based capacitors |
| US20100255381A1 (en) * | 2009-04-01 | 2010-10-07 | Holme Timothy P | All -electron battery having area-enhanced electrodes |
| US20110242731A1 (en) * | 2010-03-02 | 2011-10-06 | Applied Nanostructured Solutions, Llc | Spiral wound electrical devices containing carbon nanotube-infused electrode materials and methods and apparatuses for production thereof |
| US20120021280A1 (en) * | 2010-01-25 | 2012-01-26 | Sony Corporation | Composite electrode and electronic device including the same |
-
2013
- 2013-10-04 FR FR1302312A patent/FR3011671A1/en active Pending
Patent Citations (5)
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|---|---|---|---|---|
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