FR2997787A1

FR2997787A1 - RADIOISOTOPE NUCLEAR GENERATOR

Info

Publication number: FR2997787A1
Application number: FR1260563A
Authority: FR
Inventors: Jean-Pierre Roux
Original assignee: Societe Technique pour lEnergie Atomique Technicatome SA; TechnicAtome SA
Current assignee: Societe Technique pour lEnergie Atomique Technicatome SA; TechnicAtome SA
Priority date: 2012-11-07
Filing date: 2012-11-07
Publication date: 2014-05-09
Anticipated expiration: 2032-11-07
Also published as: FR2997787B1; GB2509587A; GB201319611D0

Abstract

La présente invention concerne un générateur nucléaire (10) comportant :une source chaude formée par une source radioisotopique (11) ;une source froide ;un convertisseur d'énergie thermique (12) agencé entre ladite source chaude et ladite source froide de manière à ce qu'un flux de chaleur traverse le convertisseur d'énergie thermique ;une enceinte (16) dans laquelle sont aménagés le convertisseur d'énergie thermique (12) et la source chaude; ladite enceinte (16) étant en contact avec la source froide ;le générateur étant caractérisé en ce que la source froide comporte au moins une ailette de refroidissement (21) à plaque présentant une structure interne formant au moins un réseau diphasique permettant l'évaporation, la circulation et la condensation d'un fluide de travail.The present invention relates to a nuclear generator (10) comprising: a hot source formed by a radioisotopic source (11), a cold source, a thermal energy converter (12) arranged between said hot source and said cold source so that a flow of heat passes through the thermal energy converter; an enclosure (16) in which the thermal energy converter (12) and the hot source are arranged; said enclosure (16) being in contact with the cold source, the generator being characterized in that the cold source comprises at least one plate cooling fin (21) having an internal structure forming at least one two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid.

Description

Générateur nucléaire à radioisotope DOMAINE TECHMIQUE La présente invention concerne un générateur nucléaire à radioi- sotope utilisé notamment dans le domaine spatial. ETAT DE LA TECHNIQUE Lors des missions spatiales, il est nécessaire de pouvoir produire de façon autonome de l'énergie électrique de manière à alimenter les différents instruments embarqués, mais également d'autres types d'énergie comme de l'énergie mécanique. Lors de certaines missions spatiales, la puissance solaire reçue par le véhicule spatial est trop faible pour pouvoir fournir l'énergie nécessaire via des panneaux solaires. Dans de telles situations, il est préférable d'utiliser des générateurs électriques nucléaires pour alimenter en électricité le véhicule spatial de fa- çon continue sur plusieurs années sans maintenance directe. Classiquement un générateur électrique nucléaire comporte une source chaude formée par une source à radioisotope dont la chaleur produite résulte de la désintégration radioactive de matériaux riches en un ou plusieurs radioisotopes. La chaleur produite est convertie en électricité au moyen d'un convertisseur d'énergie thermique en énergie électrique. La conversion de l'énergie thermique en énergie électrique est réali- sée via un flux de chaleur traversant le convertisseur circulant entre une source chaude et une source froide située de part et d'autre du convertis- seur. Le rendement de conversion de l'énergie thermique est directement lié à la différence de température entre la température chaude de la source chaude et la température froide de la source froide, c'est pourquoi il est né- cessaire de disposer d'une température froide la plus basse possible afin d'obtenir le meilleur rendement possible. Dans l'espace, la seule option de source froide est le rayonnement dans l'espace. Pour cela, il est connu d'utiliser des radiateurs à ailettes qui permettent d'évacuer la chaleur non utilisée lors de la conversion, par rayonnement dans l'espace ou encore par la circulation d'un fluide au moyen d'une boucle et d'un système de pompage. Cependant, les radiateurs à ailettes ont une efficacité qui est limitée par la conductivité du matériau utilisé (généralement à base d'aluminium ou de béryllium). Par conséquent la résistivité thermique du matériau ne permet pas d'abaisser significativement la température de ces radiateurs même si on augmente la taille de la surface de rayonnement des ailettes. Cette solution présente de plus l'inconvénient d'augmenter le poids et l'encombrement d'un tel système.TECHNICAL FIELD The present invention relates to a nuclear radioisotope generator used in particular in the spatial field. STATE OF THE ART During space missions, it is necessary to be able to autonomously produce electrical energy so as to power the various on-board instruments, but also other types of energy such as mechanical energy. During some space missions, the solar power received by the space vehicle is too small to be able to supply the necessary energy via solar panels. In such situations, it is preferable to use nuclear electric generators to power the space vehicle continuously over several years without direct maintenance. Conventionally, a nuclear electrical generator comprises a hot source formed by a radioisotope source whose heat produced results from the radioactive decay of materials rich in one or more radioisotopes. The heat generated is converted into electricity by means of a thermal energy converter into electrical energy. The conversion of the thermal energy into electrical energy is carried out via a heat flow through the converter flowing between a hot source and a cold source located on either side of the converter. The conversion efficiency of the thermal energy is directly related to the temperature difference between the hot temperature of the hot source and the cold temperature of the cold source, which is why it is necessary to have a cold temperature the lowest possible to obtain the best possible performance. In space, the only cold source option is radiation in space. For this, it is known to use finned radiators that can evacuate the unused heat during the conversion, by radiation in space or by the circulation of a fluid by means of a loop and a pumping system. However, fin radiators have an efficiency that is limited by the conductivity of the material used (usually based on aluminum or beryllium). Therefore, the thermal resistivity of the material does not significantly lower the temperature of these radiators even if the size of the radiating surface of the fins is increased. This solution also has the disadvantage of increasing the weight and bulk of such a system.

L'utilisation d'une boucle de refroidissement impose l'utilisation d'un circuit de refroidissement, d'une pompe, d'un circuit de régulation, etc, et finalement d'un radiateur, ce qui induit une augmentation de la masse et une diminution de la fiabilité dans le temps du système de refroidissement de la source froide.The use of a cooling loop requires the use of a cooling circuit, a pump, a control circuit, etc., and finally a radiator, which induces an increase in the mass and a decrease in the reliability over time of the cooling system of the cold source.

Dans ce contexte, l'invention vise à proposer un générateur nucléaire comportant un système de refroidissement d'un convertisseur d'énergie thermique permettant d'abaisser significativement la température de la source froide du convertisseur de manière à augmenter le rendement de conversion.In this context, the invention aims to provide a nuclear generator comprising a cooling system of a thermal energy converter for significantly lowering the temperature of the cold source of the converter so as to increase the conversion efficiency.

EXPOSE DE L'INVENTION A cette fin, l'invention a pour objet un générateur nucléaire comportant : une source chaude formée par une source à radioisotope ; une source froide ; un convertisseur d'énergie thermique agencé entre ladite source chaude et ladite source froide de manière à ce qu'un flux de chaleur traverse le convertisseur d'énergie thermique ; - une enceinte dans laquelle sont aménagés le convertisseur d'énergie thermique et la source chaude; ladite enceinte étant en contact avec la source froide ; le générateur étant caractérisé en ce que la source froide comporte au moins une ailette de refroidissement à plaque présentant une structure in- terne formant au moins un réseau diphasique permettant l'évaporation, la circulation et la condensation d'un fluide de travail. La structure interne de l'ailette formant au moins un réseau diphasique de type caloduc à l'intérieur d'une ailette de refroidissement permet d'augmenter significativement la conductivité thermique de l'ailette. En effet, la structure en caloduc de l'ailette de refroidissement va permettre une meilleure homogénéisation de la température à la surface de l'ailette, améliorant par conséquent sa capacité de rayonnement sur toute la longueur de l'ailette, y compris au niveau de son extrémité.SUMMARY OF THE INVENTION To this end, the subject of the invention is a nuclear generator comprising: a hot source formed by a radioisotope source; a cold source; a thermal energy converter arranged between said hot source and said cold source so that a heat flow passes through the thermal energy converter; - an enclosure in which are arranged the thermal energy converter and the hot source; said enclosure being in contact with the cold source; the generator being characterized in that the cold source comprises at least one plate cooling fin having an internal structure forming at least one two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid. The internal structure of the fin forming at least one two-phase heat pipe type network inside a cooling fin makes it possible to significantly increase the thermal conductivity of the fin. Indeed, the heat pipe structure of the cooling fin will allow a better homogenization of the temperature on the surface of the fin, thus improving its radiation capacity over the entire length of the fin, including at the level of its end.

Ainsi, grâce à l'invention, une augmentation de la surface de rayonnement de l'ailette devient intéressante puisque la température de l'ailette sera sensiblement homogène (à quelques degrés près) sur toute sa longueur. Ainsi, contrairement aux moyens de refroidissement de l'état de la technique, l'augmentation de la surface de rayonnement de l'ailette permet d'abaisser significativement la température de la source froide, et par conséquent per- met d'améliorer le rendement du convertisseur d'énergie thermique. La forme spécifique en plaque des ailettes de refroidissement permet de garantir le maximum de surface de rayonnement tout en minimisant l'encombrement des moyens de refroidissements.Thus, thanks to the invention, an increase in the radiating surface of the fin becomes interesting since the temperature of the fin will be substantially homogeneous (within a few degrees) over its entire length. Thus, unlike the cooling means of the state of the art, the increase of the radiating surface of the fin makes it possible to significantly lower the temperature of the cold source, and consequently makes it possible to improve the efficiency. of the thermal energy converter. The specific plate shape of the cooling fins ensures the maximum radiation area while minimizing the size of the cooling means.

Pour rappel, les caloducs sont des moyens qui reposent sur le principe phy- sique d'un cycle thermodynamique (condensation-évaporation) en boucle fermée d'un fluide à saturation dans une enceinte close avec des échanges de chaleur par changement de phase. Les caloducs permettent d'obtenir des gradients de température faible sur la longueur de caloduc par rapport aux puissances thermiques échangées.As a reminder, heat pipes are means that rely on the physical principle of a closed-loop thermodynamic (condensation-evaporation) cycle of a saturated fluid in a closed chamber with phase change heat exchange. The heat pipes make it possible to obtain low temperature gradients over the heat pipe length with respect to the heat capacities exchanged.

Le système selon l'invention peut également présenter une ou plusieurs des caractéristiques ci-dessous, considérées individuellement ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles : - ledit au moins un réseau diphasique permettant l'évaporation, la circu- lation et la condensation d'un fluide de travail est un caloduc ; - ledit caloduc est un caloduc à capillarité ; - ladite au moins une ailette de refroidissement est solidaire de ladite enceinte ; - ladite au moins une ailette de refroidissement à plaque présente une structure interne formant un réseau de caloducs ; - la source froide comporte une pluralité d'ailettes de refroidissement dont la structure interne forme au moins un réseau diphasique permettant l'évaporation, la circulation et la condensation d'un fluide de travail; - ladite enceinte est en contact avec la source froide par l'intermédiaire d'au moins une paroi de ladite enceinte, ladite paroi présentant une structure interne formant un réseau diphasique permettant l'évaporation, la circulation et la condensation d'un fluide de travail ; - ladite enceinte comporte un matériau thermiquement isolant entourant ladite source chaude à radioisotopes et ledit convertisseur d'énergie thermique ; - ledit convertisseur d'énergie thermique est un convertisseur thermoélectrique ou un convertisseur thermomécanique ou un convertisseur thermo-acoustique. - L'invention a également pour objet un satellite comportant un générateur nucléaire selon l'invention. BREVES DESCRIPTION DES FIGURES D'autres caractéristiques et avantages de l'invention ressortiront clai- rement de la description qui en est donnée ci-dessous, à titre indicatif et nul- lement limitatif, en référence aux figures suivante : La figure 1 illustre une vue schématique d'une générateur nucléaire selon l'invention. La figure 2 illustre une vue schématisée de la structure interne d'une ailette de refroidissement du générateur nucléaire illustré à la figure 1. 137.SCF:IPTION DETAILLEE D'AU MOINS UN MODE DE REALIS;JION En référence à la figure 1, le générateur nucléaire 10 est un générateur électrique nucléaire à source radioisotopique. Le générateur nucléaire 10 comporte : - une enceinte 16 dans laquelle sont aménagés une source à radioi- sotope 11 formant une source chaude dont la chaleur produite résulte de la désintégration radioactive de matériaux riches en un ou plusieurs radioisotope et un convertisseur d'énergie thermique 12 apte à trans- former la chaleur en énergie électrique ; - des moyens de refroidissement 20 formés par au moins une ailette de refroidissement 21 formant une source froide. Dans l'exemple de réalisation illustré à la figure 1, plusieurs ailettes de refroidissement 21 sont réalisées ; toutefois l'invention est également applicable avec une unique ailette de refroidissement. Les ailettes de refroidissement 21 sont solidaires de la paroi 14 de l'enceinte 16. Avantageusement, la paroi 14 de l'enceinte 10 est une paroi métallique de sorte qu'elle participe avec les ailettes 21 au refroidissement du générateur électrique nucléaire 10. Les ailettes de refroidissement 21 peuvent être solidarisées à la surface de la paroi 14 ou bien encastrée partiellement dans la paroi 14 de manière à améliorer la robustesse de l'ensemble. Le convertisseur d'énergie thermique 12 est agencé entre la source radioisotopique 11 (source chaude) et la paroi 14 de l'enceinte 16 formant, avec les ailettes de refroidissement 21, la source froide. De cette manière un flux de chaleur, symbolisé par la référence 15, traverse le convertisseur d'énergie thermique 12.The system according to the invention may also have one or more of the following characteristics, considered individually or in any technically possible combination: said at least one two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid is a heat pipe; said heat pipe is a heat pipe with capillarity; said at least one cooling fin is integral with said enclosure; said at least one plate cooling fin has an internal structure forming a network of heat pipes; - The cold source comprises a plurality of cooling fins whose internal structure forms at least one two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid; said enclosure is in contact with the cold source via at least one wall of said enclosure, said wall having an internal structure forming a two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid; ; said enclosure comprises a thermally insulating material surrounding said hot radioisotope source and said thermal energy converter; said thermal energy converter is a thermoelectric converter or a thermomechanical converter or a thermoacoustic converter. The subject of the invention is also a satellite comprising a nuclear generator according to the invention. BRIEF DESCRIPTION OF THE FIGURES Other characteristics and advantages of the invention will become clear from the description given below, for information only and in no way limitative, with reference to the following figures: FIG. schematic of a nuclear generator according to the invention. FIG. 2 illustrates a schematic view of the internal structure of a cooling fin of the nuclear generator illustrated in FIG. 1. 137.SCF: DETAILED INTEGRATION OF AT LEAST ONE MODE OF REALIZATION: JION Referring to FIG. nuclear generator 10 is a nuclear electrical generator radioisotope source. The nuclear generator 10 comprises: - an enclosure 16 in which are arranged a radioisotope source 11 forming a hot source whose heat produced results from the radioactive decay of rich materials in one or more radioisotope and a thermal energy converter 12 capable of converting heat into electrical energy; - Cooling means 20 formed by at least one cooling fin 21 forming a cold source. In the exemplary embodiment illustrated in FIG. 1, several cooling fins 21 are made; however the invention is also applicable with a single cooling fin. The cooling fins 21 are integral with the wall 14 of the enclosure 16. Advantageously, the wall 14 of the enclosure 10 is a metal wall so that it participates with the fins 21 in the cooling of the nuclear electrical generator 10. The cooling fins 21 may be secured to the surface of the wall 14 or partially embedded in the wall 14 so as to improve the robustness of the assembly. The thermal energy converter 12 is arranged between the radioisotope source 11 (hot source) and the wall 14 of the enclosure 16 forming, with the cooling fins 21, the cold source. In this way a heat flow, symbolized by the reference 15, passes through the thermal energy converter 12.

Le flux de chaleur est concentré et dirigé vers le convertisseur d'énergie thermique 12 par l'utilisation d'un matériau isolant 13à faible conductivité thermique à l'intérieur de l'enceinte 10 et autour de la source à radioisotope et de du convertisseur d'énergie thermique 12.The heat flow is concentrated and directed to the thermal energy converter 12 by the use of an insulating material 13 with low thermal conductivity inside the enclosure 10 and around the radioisotope source and the converter. thermal energy 12.

Les ailettes de refroidissement 21 permettent d'évacuer la chaleur non transformée dans l'espace par rayonnement. Les ailettes de refroidissement 21 forment des plaques avec une hauteur plus faible que la longueur et la largeur. A titre d'exemple, les ailettes de refroidissement à plaque 21 présentent une épaisseur de l'ordre d'un milli- mètre pour une longueur dépendante de la puissance du générateur et de la température froide visée, dont l'ordre de grandeur est la dizaine de centimètres en largeur ainsi qu'en en hauteur. Les ailettes de refroidissement 21 présentent une structure permettant de former au moins un réseau diphasique permettant l'évaporation, la circula- tion et la condensation d'un fluide de travail de type caloduc à l'intérieur de l'ailette 21. Ainsi, la plaque formant l'ailette forme l'enveloppe extérieure du caloduc qui est gravé directement dans la plaque. Selon une variante de réalisation de l'invention, chaque ailette de refroidissement 21 présente un réseau de caloducs, qui peuvent être disposés de manière parallèle. Les ailettes de refroidissement 21 sont par exemple réalisées en matériau conducteur thermiquement tel que l'aluminium par exemple. La figure 2 illustre plus particulièrement la structure interne d'une ailette de refroidissement 21 formant un caloduc.The cooling fins 21 make it possible to evacuate the heat that has not been transformed into the space by radiation. The cooling fins 21 form plates with a height lower than the length and the width. By way of example, the plate cooling fins 21 have a thickness of the order of one millimeter for a length dependent on the power of the generator and the target cold temperature, the order of magnitude of which is about ten centimeters in width as well as in height. The cooling fins 21 have a structure for forming at least one two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a heat pipe type working fluid within the fin 21. plate forming the vane forms the outer casing of the heat pipe which is etched directly into the plate. According to an alternative embodiment of the invention, each cooling fin 21 has a network of heat pipes, which can be arranged in parallel. The cooling fins 21 are for example made of thermally conductive material such as aluminum for example. Figure 2 more particularly illustrates the internal structure of a cooling fin 21 forming a heat pipe.

Le caloduc fonctionne sur le principe de transferts par chaleur latente grâce à un fluide à saturation 22 enfermée dans l'ailette 21. Le fluide à saturation 22 est en équilibre entre la phase liquide et la phase vapeur et sert de moyen de transport de la chaleur entre la zone chaude du caloduc ZE et la zone froide du caloduc ZC.The heat pipe operates on the principle of latent heat transfer thanks to a saturation fluid 22 enclosed in the fin 21. The saturation fluid 22 is in equilibrium between the liquid phase and the vapor phase and serves as a means of transporting the heat between the hot zone of the heat pipe ZE and the cold zone of the heat pipe ZC.

La zone chaude ZE du caloduc, dite zone d'évaporation, est une zone très réduite située au niveau de l'extrémité de l'ailette 21 qui se trouve au contact avec la paroi 14 de l'enceinte 16. La zone froide ZC, dite zone de condensation, est une zone très étendue couvrant au moins les 2/3 de la surface de l'ailette 21. Ainsi, la chaleur reçue par le liquide 22 au niveau de la zone d'évaporation ZE le fait changer de phase (passage de la phase liquide à la phase va- peur), la vapeur ainsi créée se déplace dans un canal central 23 jusqu'à la zone de condensation ZC, où elle se condense. Le fonctionnement en boucle fermée est assuré par le retour du liquide 22 de la zone de condensation ZC vers la zone d'évaporation ZE par capillarité, par l'intermédiaire d'une structure capillaire 24 située à la périphérie du canal 23 et étendue sur la longueur de l'ailette 21. Ainsi, la structure en caloduc de l'ailette de refroidissement 21 permet une meilleure homogénéisation de la température à la surface de l'ailette 21, améliorant par conséquent sa capacité de rayonnement sur l'ensemble de la longueur et de la largeur de l'ailette, y compris au niveau de son extrémité libre. Avantageusement, la structure interne de l'ailette 21 présente un réseau de caloducs de manière à améliorer l'évacuation de la chaleur et à diminuer la température de l'ailette formant la source froide du convertisseur d'énergie thermique 12. Le fluide de travail dépend de la température froide visée. Ce peut être de l'eau ou du méthanol ou un autre fluide. Selon une variante de réalisation, la paroi 14 sur laquelle les ailettes 21 sont fixées peut également présenter une structure interne formant un caloduc ou un réseau de caloducs. L'invention a été particulièrement décrite avec une pluralité d'ailettes de refroidissement agencées sur une unique paroi 14 de l'enceinte 10. Il est bien évident que chaque paroi de l'enceinte peut présenter une ou une pluralité d'ailettes de refroidissement selon l'invention de manière à optimiser l'évacuation de la chaleur en fonction de la conception du générateur, de sa puissance, du type de convertisseur d'énergie thermique et d'autres paramètres. L'invention a été particulièrement décrite avec un convertisseur thermoélectrique, toutefois, il est bien évident que l'invention est également applicable avec un convertisseur thermo-acoustique, un convertisseur thermoméca- nique.The hot zone ZE of the heat pipe, referred to as the evaporation zone, is a very small zone located at the end of the fin 21 which is in contact with the wall 14 of the enclosure 16. The cold zone ZC, said condensation zone, is a very wide area covering at least 2/3 of the surface of the fin 21. Thus, the heat received by the liquid 22 at the ZE evaporation zone makes it change phase ( transition from the liquid phase to the vapor phase), the vapor thus created moves in a central channel 23 to the condensing zone ZC, where it condenses. The closed-loop operation is ensured by the return of the liquid 22 from the condensation zone ZC to the evaporation zone ZE by capillarity, via a capillary structure 24 located at the periphery of the channel 23 and extended over the length of the fin 21. Thus, the heat pipe structure of the cooling fin 21 allows a better homogenization of the temperature on the surface of the fin 21, thus improving its radiation capacity over the entire length and the width of the fin, including at its free end. Advantageously, the internal structure of the fin 21 has a network of heat pipes so as to improve the heat dissipation and to reduce the temperature of the fin forming the cold source of the thermal energy converter 12. The working fluid depends on the target cold temperature. It can be water or methanol or another fluid. According to an alternative embodiment, the wall 14 on which the fins 21 are fixed may also have an internal structure forming a heat pipe or a network of heat pipes. The invention has been particularly described with a plurality of cooling fins arranged on a single wall 14 of the enclosure 10. It is obvious that each wall of the enclosure may have one or a plurality of cooling fins according to the invention so as to optimize the heat dissipation according to the generator design, its power, the type of thermal energy converter and other parameters. The invention has been particularly described with a thermoelectric converter, however, it is obvious that the invention is also applicable with a thermo-acoustic converter, a thermomechanical converter.

Claims

REVENDICATIONS1. Nuclear generator (10) comprising: a hot source formed by a radioisotope source (11); a cold source; a thermal energy converter (12) arranged between said hot source and said cold source so that a heat flow passes through the thermal energy converter; an enclosure (16) in which are arranged the thermal energy converter (12) and the hot source (11); said enclosure (16) being in contact with the cold source; the generator being characterized in that the cold source comprises at least one plate cooling fin (21) having an internal structure forming at least one two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid.

2. nuclear generator (10) according to the preceding claim characterized in that said at least one two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid is a heat pipe.

3. Nuclear generator (10) according to the preceding claim characterized in that said heat pipe is a capillary heat pipe.

4. nuclear generator (10) according to one of the preceding claims characterized in that said at least one cooling fin (21) is integral with said enclosure (16).

5. Nuclear generator (10) according to one of the preceding claims characterized in that said at least one plate cooling fin (21) has an internal structure forming a heat pipe network.

6. nuclear generator (10) according to one of the preceding claims characterized in that the cold source comprises a plurality of cooling fins (21) whose internal structure forms at least one two-phase network for evaporation, the circulation and condensation of a working fluid.

7. nuclear generator (10) according to one of the preceding claims characterized in that said enclosure (16) is in contact with the cold source 10 through at least one wall (14) of said enclosure (16) said wall (14) having an internal structure forming a two-phase network for evaporation, circulation and condensation of a working fluid.

8. nuclear generator (10) according to one of the preceding claims characterized in that said enclosure (16) comprises a thermally insulating material surrounding said hot source radioisotope and said thermal energy converter.

9. nuclear generator (10) according to one of the preceding claims characterized in that said thermal energy converter is a thermoelectric converter or a thermomechanical converter or a thermo-acoustic converter.

10. Satellite characterized in that it comprises a nuclear generator (10) according to one of claims 1 to 9.