FR2983974A1

FR2983974A1 - NUCLEID COMPOSITION ANALYSIS EQUIPMENT AND METHOD FOR ANALYZING NUCLEID COMPOSITION

Info

Publication number: FR2983974A1
Application number: FR1258817A
Authority: FR
Inventors: Hideo Harada; Fumito Kitatani; Masatoshi Kureta; Jun Takamine; Michio Seya
Original assignee: Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2011-12-07
Filing date: 2012-09-20
Publication date: 2013-06-14
Also published as: JP2013120123A

Abstract

La présente invention se rapporte à un équipement d'analyse de la composition des nucléides (10), pour analyser la composition des noyaux atomiques contenus dans un échantillon (100) par irradiation de ce dernier avec un faisceau de neutrons, l'équipement comprenant : - une source de neutrons (11) qui émet un faisceau de neutrons pulsés non-monochromatiques (20) et irradie l'échantillon (100) ; - une unité de détection de rayons gamma (13) qui détecte les rayons gamma de capture de neutrons (30) générés à partir de l'échantillon (100) ; et - une unité de traitement de données (15) qui détermine la composition des nucléides en effectuant l'évaluation provisoire de la composition des nucléides émetteurs des rayons gamma de capture neutronique en calculant l'intensité des rayons gamma de capture neutronique à la sortie l'unité de détection des rayons gamma, à différents instants, l'instant de départ étant l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés, et en effectuant un traitement statistique de la composition des nucléides évaluée provisoirement aux différents instants.The present invention relates to an equipment for analyzing the composition of nuclides (10), for analyzing the composition of the atomic nuclei contained in a sample (100) by irradiation of the latter with a neutron beam, the equipment comprising: a neutron source (11) which emits a non-monochromatic pulsed neutron beam (20) and irradiates the sample (100); a gamma ray detecting unit (13) which detects the neutron capture gamma rays (30) generated from the sample (100); and - a data processing unit (15) which determines the composition of the nuclides by performing the provisional evaluation of the neutron capture gamma ray emitting nuclide composition by calculating the neutron capture gamma ray intensity at the output gamma ray detection unit, at different times, the start time being the moment of occurrence of the pulsed neutron beam, and performing a statistical treatment of the nuclide composition tentatively evaluated at different times.

Description

La présente invention concerne un équipement d'analyse de la composition des nucléides et une méthode d'analyse de la composition des nucléides, pour une analyse, non destructive et sans contact, de la composition des nucléides d'un échantillon contenant plusieurs types de matières radioactives. L'analyse de la composition d' un combustible nucléaire fondu résultant de l'accident d'un réacteur nucléaire, nécessite l'analyse d'un grand nombre de nucléides (matières radioactives). De plus, étant donné qu'un combustible nucléaire en fusion se trouve normalement à l'intérieur d'un blindage dans un environnement hautement radioactif, l'analyse de l'échantillon d'un tel combustible doit être non destructive et sans contact. Le document 1 de la littérature non-brevet (J. W. Bahrens, R. G. Johnson et R. A. Schrack "Neutron Resonance Transmission Analysis of Reactor Fuel Samples", Nuclear Technology, vol. 67, p162, 1984) et le document de brevet 1 (Demande de brevet japonais rendue publique, publication No. 2006-10356) décrivent une technique d'analyse de la composition des nucléides par observation de la réaction d'absorption par résonance des neutrons du noyau atomique (la première technique antérieure). Avec cette technique, la composition des nucléides d'un échantillon peut être analysée en irradiant l'échantillon avec un faisceau de neutrons et en analysant les raies d'absorption dans le spectre du faisceau de neutrons après son passage à travers l'échantillon. Le spectre du faisceau de neutrons peut être généralement observé par la méthode TOF (méthode du temps de vol) qui est basée sur l'intervalle de temps entre deux détections qui varie en fonction de l'énergie (vitesse) des neutrons. Cette technique est efficace pour des nucléides ayant une large section efficace de réaction d'absorption des neutrons par résonance, pour des neutrons ayant un niveau d'énergie eV. Par exemple, elle peut être utilisée avec une grande précision pour des analyses de composition de 235U et 238U. The present invention relates to a nuclide composition analysis equipment and a nuclide composition analysis method, for non-destructive and non-contact analysis of the nuclide composition of a sample containing several types of materials. radioactive. The analysis of the composition of a molten nuclear fuel resulting from the accident of a nuclear reactor requires the analysis of a large number of nuclides (radioactive materials). In addition, since a molten nuclear fuel is normally within a shield in a highly radioactive environment, the sample analysis of such a fuel must be non-destructive and non-contact. Document 1 of the Non-Patent Literature (JW Bahrens, RG Johnson and RA Schrack "Neutron Resonance Transmission Analysis of Reactor Fuel Samples", Nuclear Technology, Vol 67, p162, 1984) and Patent Document 1 (Patent Application Japanese Published Publication No. 2006-10356) describe a technique for analyzing the composition of nuclides by observing the neutron resonance absorption reaction of the atomic nucleus (the first prior art). With this technique, the composition of the nuclides of a sample can be analyzed by irradiating the sample with a neutron beam and analyzing the absorption lines in the spectrum of the neutron beam after passing through the sample. The spectrum of the neutron beam can be generally observed by the TOF method (time of flight method) which is based on the time interval between two detections which varies according to the energy (velocity) of the neutrons. This technique is effective for nuclides having a large resonant neutron absorption reaction cross section for neutrons having an energy level eV. For example, it can be used with great precision for composition analyzes of 235U and 238U.

Le document de brevet (Demande de brevet japonais rendue publique, publication No. 2001-242101) décrit une technique d'analyse de la composition des nucléides d'un échantillon par irradiation de l'échantillon avec un faisceau de neutrons et détection des rayons gamma (rayons gamma de capture neutronique) générés par les réactions d'absorption des neutrons par le noyau atomique (seconde technique antérieure). Cette technique utilise des neutrons ayant un niveau d'énergie plus élevé que ceux de la première technique antérieure, par exemple, en utilisant des neutrons épithermiques obtenus par décélération pour 10 à 100 eV de neutrons rapides émis à 252Cf. Cette technique permet en particulier de détecter, avec une précision élevée, 10B contenu en grande quantité dans les combustibles nucléaires en fusion et qui a une grande capacité d'absorption des neutrons. Lors de la détection de 10B, les rayons gamma 478 keV, qui agissent comme des rayons gamma de capture de neutron, sont détectés. [Littérature non-brevet] [Document non-brevet 1] (J. W. Bahrens, R. G. Johnson et R. A. Schrack "Neutron Resonance Transmission Analysis of Reactor Fuel Samples", Nuclear Technology, vol. 67, p162, 1984) [Littérature de brevet] [Document de brevet 1] Numéro de publication 2006-10356, bulletin des brevets [Document de brevet 2] Numéro de publication 2001-242101, bulletin des brevets Cependant, les combustibles nucléaires en fusion contiennent généralement 235U et 10B. Dans ce cas, la première technique antérieure citée plus haut est efficace pour l'analyse de 235U, mais pour 10B qui ne donne pas lieu à une absorption de neutrons par résonance dans les zones à basse énergie l'analyse de composition est difficile. D'autre part, dans les zones à basse énergie, du spectre d'émission d'un faisceau de neutrons, dans lesquelles existent des raies d'absorptions dues à 235U, l'absorption due à 10B apparaît dans un champ large, contrairement au champ étroit des raies d'absorption. Par conséquent, 10B étant difficilement détectable par la première technique antérieure, cela a une incidence majeure pour l'analyse de 235U, entre autres. D'autre part, lorsque la seconde technique antérieure est utilisée pour détecter 10B, l'absorption des neutrons due à 235U affecte la détection de 10B. En outre, les combustibles nucléaires en fusion contiennent généralement 137Cs, ce qui affecte aussi la détection. 137Cs émet des rayons gamma 661 keV du fait de la capture des neutrons. Bien que cette énergie soit éloignée des rayons gamma 478 keV émis par 10B, elle est sensiblement égale au bord Compton observé lors de la détection des rayons gamma 661 keV. La description du bord Compton est donnée ci-dessous. La figure 6 représente un exemple de spectre de détection obtenu lors de la détection, par un détecteur de rayons gamma, des rayons gamma 661 keV émis par 137Cs. En général, un détecteur de rayons gamma ne détecte pas directement les rayons gamma mais les particules chargées (électrons ou paires électron-trou) générés par l'absorption des rayons gamma ou la lumière visible générée par ces particules. Lorsque un détecteur de rayons gamma détecte des rayons gamma ayant un certain niveau d'énergie, toute l'énergie des rayons gamma est transférée aux particules chargées ou à la lumière visible, et un seul photon de rayon gamma à détecter est reconnu en tant que signal impulsionnel généré par les particules chargées ou la lumière visible. Par conséquent, le nombre d'impulsions représente le nombre de rayons gamma détectés . D'autre part, la hauteur d'impulsion est proportionnelle au nombre de particules chargées ou de rayons de lumière visible, et correspond à l'énergie des rayons gamma incidents. Du fait de la reproduction du mécanisme de transfert de l'énergie des rayons gamma vers les particules chargées (électrons), par exemple la diffusion Compton, il arrive que la totalité de l'énergie des rayons gamma soit transférée aux électrons à l'intérieur d'un détecteur de rayons gamma (par exemple un scintillateur). Le pic aigu de 0.661 MeV de la figure 6 en est un exemple. Patent Document (Japanese Patent Application Laid Open Publication No. 2001-242101) discloses a technique for analyzing the composition of the nuclides of a sample by irradiating the sample with a neutron beam and detecting gamma rays (Neutron capture gamma rays) generated by the neutron absorption reactions by the atomic nucleus (second prior art). This technique uses neutrons with a higher energy level than those of the first prior art, for example, using epithermal neutrons obtained by deceleration for 10 to 100 eV fast neutrons emitted at 252Cf. This technique makes it possible in particular to detect, with high precision, 10B content in large quantities in nuclear fuels and which has a high neutron absorption capacity. Upon detection of 10B, 478 keV gamma rays, which act as neutron capture gamma rays, are detected. [Non-Patent Literature] [Non-Patent Document 1] (JW Bahrens, RG Johnson and RA Schrack "Neutron Resonance Transmission Analysis of Reactor Fuel Samples", Nuclear Technology, Vol 67, p162, 1984) [Patent Literature] [ Patent Document 1] Publication No. 2006-10356, Patent Gazette [Patent Document 2] Publication No. 2001-242101, Patent Gazette However, molten nuclear fuels generally contain 235U and 10B. In this case, the former prior art cited above is effective for 235U analysis, but for 10B which does not give rise to resonant neutron absorption in low energy areas the composition analysis is difficult. On the other hand, in the low energy zones of the emission spectrum of a neutron beam, in which there are absorption lines due to 235U, the absorption due to 10B appears in a wide field, unlike the narrow field of absorption lines. Therefore, since 10B is hardly detectable by the first prior art, this has a major impact for 235U analysis, among others. On the other hand, when the second prior art is used to detect 10B, 235U neutron absorption affects the detection of 10B. In addition, molten nuclear fuels typically contain 137Cs, which also affects detection. 137Cs emits 661 keV gamma rays due to neutron capture. Although this energy is distant from the gamma rays 478 keV emitted by 10B, it is substantially equal to the Compton edge observed when detecting the gamma 661 keV rays. The description of the Compton edge is given below. FIG. 6 represents an example of a detection spectrum obtained when a gamma-ray detector detects gamma rays 661 keV emitted by 137Cs. In general, a gamma ray detector does not directly detect gamma rays but charged particles (electrons or electron-hole pairs) generated by the absorption of gamma rays or the visible light generated by these particles. When a gamma ray detector detects gamma rays with a certain energy level, all of the gamma ray energy is transferred to charged particles or visible light, and a single gamma ray photon to be detected is recognized as pulse signal generated by charged particles or visible light. Therefore, the number of pulses represents the number of gamma rays detected. On the other hand, the pulse height is proportional to the number of charged particles or visible light rays, and corresponds to the energy of the incident gamma rays. Due to the reproduction of the energy transfer mechanism of the gamma rays to the charged particles (electrons), for example the Compton scattering, it happens that all the energy of the gamma rays is transferred to the electrons inside. a gamma ray detector (for example a scintillator). The sharp peak of 0.661 MeV in Figure 6 is an example.

Cependant, il existe aussi des rayons gamma dont une partie seulement de l'énergie est transférée aux électrons, et des rayons gamma qui s'échappent du détecteur de rayon gamma après le transfert d'énergie. Dans ce cas, ces rayons gamma sont détectés en tant que signal d'impulsion ne correspondant qu'à une partie de l'énergie initiale. La production d'énergie inférieure à 661 keV de la figure 6 correspond à cette situation. En fait, il existe de nombreux cas où la diffusion Compton n'est effectuée qu'une seule fois provoquant l'évasion, hors du détecteur de rayons gamma, des rayons gamma ayant perdu de l'énergie. De plus, la perte maximale d'énergie des rayons gamma, due une diffusion Compton, a une valeur déterminée. Ainsi, il existe une marge discontinue dans laquelle l'efficacité de la détection de l'énergie des rayons gamma, correspondant à cette énergie maximale, varie de façon significative. Cette marge est appelé bord Compton. L'énergie au bord de Compton est déterminée uniquement par l'énergie des rayons gamma d'origine et la masse des électrons qui entrent en collision avec eux. Elle est d'environ 470 keV pour des rayons gamma de 661 keV. Comme le montre la figure 6, les chiffres correspondant à la région juste en dessous du bord de Compton sont très élevés. C'est pourquoi il est difficile de reconnaître correctement les rayons gamma 478 keV émis par 10B, en présence de 137Cs qui émet des rayons gamma 661keV. Ainsi, la détection des rayons gamma 478 keV émis par 10B 10 est affectée de façon significative en présence de 137Cs. En d'autres termes, avec la seconde technique antérieure, la précision de la détection de 10B du détecteur de rayons gamma est fortement affectée en présence d'autres nucléides. Autrement dit, il est difficile d'analyser avec précision 15 la composition des nucléides d'un échantillon, contenant plusieurs nucléides, de façon non destructive et sans contact. L'objet de la présente invention est de résoudre les problèmes mentionnés ci-dessus. Selon la présente invention, le problème identifié ci-dessus 20 est résolu par la conception d'un équipement d'analyse de composition des nucléides pour l'analyse de composition des nucléides atomiques contenus dans un échantillon par irradiation de l'échantillon avec un faisceau de neutrons, l'équipement est caractérisé par : 25 une source de neutrons qui émet un faisceau de neutrons pulsés non-monochromatiques et irradie l'échantillon; une section de détection de rayons gamma qui détecte les rayons gamma de capture neutronique générés à partir de l'échantillon ; et une unité de traitement de données qui détermine la composition des nucléides ; en effectuant l'évaluation provisoire de la composition des nucléides émetteurs des rayons gamma de capture neutronique en calculant l'intensité des rayons gamma de capture neutronique à la sortie l'unité de détection des rayons gamma, à différents instants, l'instant de départ étant l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés; et en effectuant un traitement statistique de la composition des nucléides évaluée provisoirement aux différents instants. However, there are also gamma rays with only a portion of the energy being transferred to the electrons, and gamma rays escaping from the gamma ray detector after the energy transfer. In this case, these gamma rays are detected as a pulse signal corresponding only to a portion of the initial energy. The energy production below 661 keV in Figure 6 corresponds to this situation. In fact, there are many cases in which Compton scattering is performed only once, causing the gamma-ray energy gamma radiation to escape from the gamma-ray detector. In addition, the maximum gamma ray energy loss due to Compton scattering has a determined value. Thus, there is a discontinuous margin in which the efficiency of the detection of gamma-ray energy, corresponding to this maximum energy, varies significantly. This margin is called Compton Edge. The energy at Compton's edge is determined solely by the energy of the original gamma rays and the mass of electrons that collide with them. It is about 470 keV for gamma rays of 661 keV. As shown in Figure 6, the numbers corresponding to the area just below the Compton edge are very high. This is why it is difficult to correctly recognize the 478 keV gamma rays emitted by 10B, in the presence of 137Cs that emits 661keV gamma rays. Thus, detection of 478 keV gamma rays emitted by 10B is significantly affected in the presence of 137Cs. In other words, with the second prior art, the accuracy of the detection of 10B of the gamma ray detector is strongly affected in the presence of other nuclides. In other words, it is difficult to accurately analyze the composition of the nuclides of a sample, containing several nuclides, non-destructively and without contact. The object of the present invention is to solve the problems mentioned above. According to the present invention, the problem identified above is solved by the design of a nuclide composition analysis equipment for composition analysis of atomic nuclides contained in a sample by irradiating the sample with a beam In the case of neutrons, the equipment is characterized by: a neutron source which emits a non-monochromatic pulsed neutron beam and irradiates the sample; a gamma ray detecting section which detects neutron capture gamma rays generated from the sample; and a data processing unit which determines the composition of the nuclides; by performing the provisional evaluation of the composition of neutron capture gamma ray emitting nuclides by calculating the neutron capture gamma ray intensity at the gamma ray detecting unit output, at different times, the starting instant being the instant of occurrence of the pulsed neutron beam; and performing a statistical treatment of the nuclide composition tentatively evaluated at different times.

En outre, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides, de la présente invention, comprend de préférence : une unité de détection des neutrons détectant les faisceaux de neutrons transmis après leur passage à travers l'échantillon, et une unité de traitement des données qui calcule la composition de nucléides différents de ceux dont la composition a été calculée à la sortie l'unité de détection des rayons gamma, à partir de l'absorption des neutrons par résonance dans le spectre du faisceau de neutrons dont la transmission a été détectée par la méthode TOF (Time of Flight) ayant pour instant de départ l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés. Dans l'équipement d'analyse de la composition des nucléides, de la présente invention, l'unité de détection des rayons gamma comprend ; un bouclier situé en amont de la direction incidente des rayons gamma, et dans lequel est prévue une ouverture permettant le passage sélectif des rayons gamma ; un scintillateur émettant de la lumière en absorbant les rayons gamma ; un détecteur d'émission de lumière détectant les émissions de lumière en aval dans la direction incidente des rayons gamma ; et un scintillateur de capteur de retour entre le scintillateur et le bouclier, avec une ouverture laissant passer les rayons gamma, et émettant de la lumière en absorbant les rayons gamma. Dans l'équipement d'analyse de la composition des 5 nucléides, de la présente invention, le scintillateur et le scintillateur de capteur de retour sont faits avec un matériau contenant principalement du LaBr3. La présente invention, propose une méthode d'analyse de composition des nucléides pour l'analyse de composition des 10 nucléides atomiques contenus dans un échantillon par irradiation de l'échantillon avec un faisceau de neutrons, cette méthode est caractérisée par : un processus d'irradiation par neutrons, générant un faisceau de neutrons pulsés non-monochromatiques et irradiant 15 l'échantillon. un processus de détection de rayons gamma de capture des neutrons générés à partir de l'échantillon, à différents instants, l'instant de départ étant l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés. 20 Un premier procédé de calcul de composition qui détermine la composition des nucléides ; en effectuant l'évaluation provisoire de la composition des nucléides émetteurs des rayons gamma de capture neutronique, en chaque instant, en calculant l'intensité des rayons gamma de capture neutronique, en chacun des 25 instants mentionnés ci-dessus ; et par un traitement statistique de la composition des nucléides évaluée provisoirement pour chaque instant. Dans la méthode d'analyse de la composition des nucléides de la présente invention, les nucléides dont la composition est déterminée par le calcul de la première méthode de calcul de composition sont, au moins un, parmi la liste suivante: 1H, 10B, 56Fe, 53Cr, 58Ni and 95Mo. En outre, la méthode d'analyse de la composition des 5 nucléides, de la présente invention, est caractérisée par : un procédé de détection de neutrons détectant le spectre du faisceau de neutrons après qu'il a traversé l'échantillon, par la méthode TOF (Time of Flight) ayant pour instant de départ l'instant d'occurrence du faisceau de neutrons pulsés ; et 10 une seconde phase de calcul de composition qui détermine la composition de nucléides différents de ceux dont la composition a été calculée par la première phase de calcul, à partir de l'absorption de neutrons par résonance dans le spectre du faisceau de neutrons transmis. 15 Dans la méthode d'analyse de la composition des nucléides de l'invention, les nucléides dont la composition est déterminée par le calcul de la deuxième méthode de calcul de composition sont, au moins un, parmi ceux de la liste suivante : 235U, 238U, 238Pu, 239Pu, 140Pu, 241Pu, 242Pu, 131Xe, 133Cs and 152Sm. 20 Autrement dit, la présente invention, telle que décrite ci-dessus, permet d'analyser avec précision la composition des nucléides d'un échantillon, contenant une pluralité de nucléides, de façon non destructive et sans contact. La figure 1 est une illustration schématique de la 25 configuration de l'équipement d'analyse de la composition des nucléides selon un mode de réalisation de la présente invention. La figure 2 est un graphe illustrant la dépendance à l'énergie neutronique des facteurs de correction d'auto-absorption des neutrons dans l'échantillon. In addition, the nuclide composition analysis equipment of the present invention preferably comprises: a neutron detection unit detecting neutron beams transmitted after passing through the sample, and a processing unit data which calculates the composition of different nuclides from those whose composition was calculated at the output the unit of detection of gamma rays, from the absorption of neutrons by resonance in the spectrum of the neutron beam whose transmission has was detected by the TOF (Time of Flight) method whose starting moment is the moment of occurrence of the pulsed neutron beam. In the nuclide composition analysis equipment of the present invention, the gamma ray detection unit comprises; a shield located upstream of the incident direction of the gamma rays, and in which an opening is provided for the selective passage of gamma rays; a scintillator emitting light by absorbing gamma rays; a light emission detector detecting downstream light emissions in the incident direction of the gamma rays; and a return sensor scintillator between the scintillator and the shield, with an aperture permitting gamma rays, and emitting light by absorbing gamma rays. In the equipment for analyzing the composition of the nuclides of the present invention, the scintillator and the return sensor scintillator are made of a material containing mainly LaBr 3. The present invention provides a method of analyzing nuclide composition for compositional analysis of the atomic nuclides contained in a sample by irradiating the sample with a neutron beam, this method is characterized by: a process of Neutron irradiation, generating a non-monochromatic pulsed neutron beam and irradiating the sample. a process for detecting neutron capture gamma rays generated from the sample at different times, the start time being the instant of occurrence of the pulsed neutron beam. A first composition calculation method which determines the composition of the nuclides; performing the provisional evaluation of the composition of neutron capture gamma ray emitting nuclides, at each instant, by calculating the neutron capture gamma ray intensity, at each of the times mentioned above; and by a statistical treatment of the composition of the nuclides tentatively evaluated for each moment. In the method for analyzing the composition of the nuclides of the present invention, the nuclides whose composition is determined by the calculation of the first composition calculation method are at least one of the following: 1H, 10B, 56Fe 53Cr, 58Ni and 95Mo. In addition, the method for analyzing the composition of the nuclides of the present invention is characterized by: a neutron detecting method detecting the neutron beam spectrum after it has passed through the sample, by the method TOF (Time of Flight) starting from the instant of occurrence of the pulsed neutron beam; and a second composition calculation step which determines the composition of different nuclides from those whose composition has been calculated by the first calculation step, from resonance neutron absorption in the transmitted neutron beam spectrum. In the method for analyzing the composition of the nuclides of the invention, the nuclides whose composition is determined by the calculation of the second composition calculation method are, at least one, among those of the following list: 235U, 238U, 238Pu, 239Pu, 140Pu, 241Pu, 242Pu, 131Xe, 133Cs and 152Sm. In other words, the present invention, as described above, makes it possible to accurately analyze the composition of the nuclides of a sample, containing a plurality of nuclides, non-destructively and without contact. Figure 1 is a schematic illustration of the configuration of the nuclide composition analysis equipment according to one embodiment of the present invention. Fig. 2 is a graph illustrating the neutron energy dependence of the neutron self-absorption correction factors in the sample.

La figure 3 est un schéma en coupe transversale d'un détecteur de rayons gamma qui peut être utilisé dans l'équipement d'analyse de la composition des nucléides, selon un mode de réalisation de la présente invention. Figure 3 is a cross-sectional diagram of a gamma ray detector that may be used in the nuclide composition analysis equipment, according to one embodiment of the present invention.

La figure 4 est une représentation schématique du spectre obtenu lorsque les rayons gamma de capture neutronique 137Cs sont détectés par le détecteur de rayons gamma de l'Exemple, et du spectre obtenu lorsque les rayons gamma de capture neutronique 137Cs sont détectés par le détecteur de rayons gamma de l'Exemple comparatif 1. La figure 5 est un exemple de spectre de faisceau de neutrons émis obtenu par un processus de détection de neutrons. La figure 6 est une représentation schématique de l'occurrence du bord Compton dans le détecteur de rayons gamma. FIG. 4 is a schematic representation of the spectrum obtained when the 137Cs neutron capture gamma rays are detected by the gamma ray detector of the Example, and the spectrum obtained when the 137Cs neutron capture gamma rays are detected by the ray detector Gamma of Comparative Example 1. Figure 5 is an example of an emitted neutron beam spectrum obtained by a neutron detection process. Figure 6 is a schematic representation of the occurrence of the Compton edge in the gamma ray detector.

La configuration de l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition des nucléides sont présentées ci-dessous selon un mode de réalisation de la présente invention. Divers nucléides peuvent être détectés par l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et par la méthode d'analyse de la composition des nucléides, et la composition des nucléides de chaque échantillon peut être déterminée avec précision même lorsque l'échantillon contient un mélange d'un grand nombre de nucléides. Dans ce mode de réalisation, un faisceau de neutrons 25 irradie l'échantillon. Et, la mesure du spectre du faisceau neutronique émis est effectuée en même temps que la détection des rayons gamma émis par l'échantillon. Le faisceau neutronique émis est pulsé et non monochromatique. Les nucléides soumis à l'analyse de composition sur la base des rayons gamma observés sont différents des nucléides soumis à l'analyse de composition sur la base du faisceau de neutrons émis observé. Le Tableau 1 montre les nucléides précédents, les formules des réactions nucléaires utilisées pour les détecter et les données afférentes. The configuration of the nuclide composition analysis equipment and the method of analyzing the nuclide composition are presented below according to one embodiment of the present invention. Various nuclides can be detected by the nuclide composition analysis equipment and by the nuclide composition analysis method, and the nuclide composition of each sample can be accurately determined even when the sample contains a composition. mixture of a large number of nuclides. In this embodiment, a neutron beam irradiates the sample. And, the measurement of the spectrum of the emitted neutron beam is carried out at the same time as the detection of the gamma rays emitted by the sample. The emitted neutron beam is pulsed and not monochromatic. The nuclides subjected to composition analysis on the basis of the observed gamma rays are different from the nuclides subjected to composition analysis on the basis of the observed emitted neutron beam. Table 1 shows the previous nuclides, the formulas of the nuclear reactions used to detect them and the related data.

Le Tableau 2 montre les nucléides suivants, les formules des réactions nucléaires utilisées pour les détecter et les données afférentes. Tableau 1 Table 1 Nucléides Réaction nucléaire convenable Energie des rayons gamma prompts représentative Note : énergie de la première résonance neutronique 1 1H( y) 2H 2223 keV ioB 1S ( , Y)7L1 478 keV 170 keV - 5 E (1-1, ) Fe 1.1 :e.-7 731, 746 keV 5 - 53cr ( n, y)54 Cr 835, 8885 keV 4.2 kev 58Ni. ; ( n, -1,1i_ 465, 899g keV 6.9 keV 9514o Mo (n, % ) 96Mo 776 45 eV10 Tableau 2 Table Nucléides Réaction nucléaire convenable Eneraie de la résonance neutronique représentative NotEr Energie des rayons gamma prompt 2 2:'5i...1(n, tot) 8. 7 6, 11.67, 642 688 . - U(n, toc) 20.87, ,i6.68 eV 12, 47, 134, 612, 4060 k ' 2.3w5 :7,8 .1(11, tot) 18.7 eV 4822, 5177 keV 2c'9Pu 239P0n, tût) 0.30, 7.82, 10.93, 5124, 5293, 5575, 11.90, 14.33, 1 .- , H. ke- 17.66, 22.7 eV 240Pu 240Pu(n, tot) 1.06, 2().4 ' 162, 3884, 3945 77c' 241Pu 241 Pu /il 0 5.81, 3.94, 13.44, 5290, 5477 keV 14.77, 1.01, 15.,9, 17.86 eV 242pu 242t.n, t- ,__ ').9 eV 131Xe 131Xe(n, tot) ' .41 .-7.1,' ,. o keV 133Cs 133Cs n, tot) 5.86 E J, 114, 116, 130 7cV 1525m 1 m(n, tût) 8.05 e.F _ 4 5741 keV Les nucléides du tableau 1 et ceux du Tableau 2 diffèrent remarquablement les uns des autres en terme de valeur d'énergie de résonance neutronique. Les niveaux d'énergie de résonance neutronique des nucléides dans le Tableau 2 sont plus bas que ceux des nucléides dans le Tableau 1. Ils sont tous inférieurs à 40 eV. Au contraire, le niveau d'énergie de résonance neutronique le plus bas du Tableau 1 est égal à eV pour 45Mo et tous les autres niveaux sont supérieurs à 1 keV. Comme décrit ci-après, la méthode TOF (time de vol) est utilisée pour observer le spectre du faisceau neutronique émis. Cependant, avec la méthode TOF, il est difficile d'observer avec précision les raies d'absorption dans les neutrons ayant un niveau d'énergie aussi élevé. Par conséquent, il est difficile d'observer les raies d'absorption dans un faisceau neutronique émis, pour n'importe lequel des nucléides énumérés dans le Tableau 1, avec la technique décrite dans le Document de brevet 1. En d'autres termes, les résultats de la détection des rayons gamma de capture neutronique devraient être utilisés pour analyser la composition des nucléides énumérés dans le tableau 1. Et, la composition peut être calculée pour chacun des niveaux d'énergie en utilisant le faisceau neutronique pulsé dont le spectre est non monochromatique. D'autre part, l'analyse de la composition de n'importe lequel des nucléides du Tableau 2, peut être réalisée par l'analyse du spectre du faisceau neutronique émis. Cette technique est équivalente à la première technique antérieure. Etant donné que la première technique antérieure peut déterminer avec précision la composition de n'importe lequel des nucléides du Tableau 1, la composition de n'importe lequel des nucléides du Tableau 2 peut être analysée avec précision en utilisant les données obtenues avec la première technique antérieure. La figure 1 est une illustration schématique de la configuration de l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10 selon la présente invention. Conformément à la figure 20 1, des neutrons rapides pulsés (quasi-) monochromatiques générés à partir d'une source de génération de neutrons 111, à l'intérieur d'une source de neutrons 11, sont émis à travers un élément de décélération 112 pour devenir un faisceau neutronique incident (faisceau neutronique) 20 avec un spectre élargi. Puis, le 25 faisceau neutronique incident 20 devient un faisceau étroit d'un diamètre limité tel qu'il puisse passer à travers un collimateur 12, ayant une ouverture étroite située sur l'axe optique, avant l'irradiation de l'échantillon 100 (phase d'irradiation du faisceau neutronique). Comme les noyaux atomiques de l'échantillon (100) capturent les neutrons du faisceau neutronique incident 20, ils irradient les rayons gamma de capture neutronique 30 détectés par le détecteur de rayons gamma (unité de détection des rayons gamma) 13 disposé aux environs de l'échantillon 100 (et hors de l'axe optique du faisceau neutronique incident 20) (phase de détection des rayons gamma). Après que le faisceau neutronique incident 20 a été transmis à travers l'échantillon 100, le faisceau neutronique transmis 21 est détecté par le détecteur de neutrons (unité de détection des neutrons) 14 (phase de détection des neutrons). Une unité de traitement des données 15, constituée par exemple d'un ordinateur personnel classique, calcule la composition des nucléides contenus dans l'échantillon 100 à la sortie du détecteur de rayons gamma 13 et à celle du détecteur de neutrons 14. Toute source de génération de neutrons qui génèrent des neutrons pulsés de façon contrôlée peuvent être utilisées comme source de génération de neutrons 111, néanmoins, l'utilisation d'une source de neutrons de fusion nucléaire adaptée pour générer des neutrons monochromatiques (quasi-monochromatiques) de 14 MeV à l'aide d'une réaction DT en accélérant des deutérons avec un accélérateur et provoquant leurs collisions avec une cible de tritium, est particulièrement préférable. Le minutage de la génération de neutrons dans la source de génération de neutrons 111 (instant où l'impulsion émise) est reconnu par l'unité de traitement des données 15. L'unité de traitement des données 15 peut être utilisée à la sortie du détecteur de rayons gamma 13 et à celle du détecteur de neutrons 14 pour calculer la composition des nucléides à différents instants, l'instant de départ étant situé au moment de la génération du faisceau neutronique pulsé. Les matériaux qui peuvent être utilisés comme élément de décélération 112 sont l'eau, l'eau lourde et le polyéthylène qui sont couramment utilisés pour décélérer les neutrons rapides. Les 5 matériaux utilisés pour le collimateur 12 peuvent être, par exemple, une alternance de plaques de plomb et de plaques de polyéthylène contenant du Li ou du B, ayant une section transversale à forte absorption des neutrons et une grande capacité de bouclier contre les rayons gamma. La forme et la taille de l'ouverture du 10 collimateur 12 peuvent être convenablement définies en accord, entre autres, avec la forme de l'échantillon 100 de manière à limiter la largeur du faisceau neutronique incident 20 qui doit irradier l'échantillon (100). Le collimateur 12 doit avoir, de préférence, une épaisseur plus importante dans la direction de 15 l'axe optique afin de limiter la largueur du faisceau neutronique incident 20. En conséquence, le noyau nucléaire de l'échantillon 100, qui est irradié par le faisceau neutronique incident 20 capture les neutrons, entre dans un état d'excitation qui génère des rayons 20 gamma de capture neutronique 30 afin d'annuler l'excitation. Les rayons gamma de capture neutronique 30 sont détectés par le détecteur de rayons gamma 13 disposé aux environs de l'échantillon 100. Lorsque, par exemple, l'échantillon 100 contient des nucléides radioactifs tels que 137Cs, les rayons gamma affaiblis 25 31 résultant d'un affaiblissement naturel sont aussi irradiés et détectés par le détecteur de rayons gamma 13. Par conséquent, le détecteur de rayons gamma 13 doit avoir une haute résolution en énergie afin de détecter les rayons gamma de capture neutronique spécifiques (les reconnaître dans le spectre détecté). La configuration du détecteur de rayons gamma 13 est décrite en détail ci-après. D'autre part, le détecteur de neutrons 14 pour détecter le faisceau neutronique émis 21 est disposé derrière l'échantillon 100, par rapport à la direction de l'axe optique du faisceau neutronique incident 20. Le détecteur de neutrons 14 peut être généralement formé en combinant un scintillateur et un photomultiplicateur. Le scintillateur doit, de préférence, avoir une faible capacité de détection des rayons gamma et une haute capacité de détection des neutrons. Table 2 shows the following nuclides, the formulas of the nuclear reactions used to detect them and the related data. Table 1 Table 1 Nucleotides Suitable nuclear reaction Prompt representative gamma-ray energy Note: Energy of the first neutron resonance 1 1H (y) 2H 2223 keV ioB 1S (, Y) 7L1 478 keV 170 keV-5 E (1-1,) Fe 1.1: e-7 731, 746 keV 5 - 53cr (n, y) 54 Cr 835, 8885 keV 4.2 kev 58Ni. ; (n, -1.1i 465, 899g keV 6.9 keV 9514o Mo (n,%) 96Mo 776 45 eV10 Table 2 Nucleoside table Suitable nuclear reaction Representative neutron resonance plant NotEr Fast gamma rays energy 2 2 '5i .. (N, tot) 8. 7 6, 11.67, 642 688. - U (n, toc) 20.87,, 16.68 eV 12, 47, 134, 612, 4060 k '2.3w5: 7.8 .1 (11, tot) 18.7 eV 4822, 5177 keV 2c'9Pu 239P0n, all 0.30, 7.82, 10.93, 5124, 5293, 5575, 11.90, 14.33, 1 .-, H. ke-17.66, 22.7 eV 240Pu 240Pu (n , tot) 1.06, 2 () 4 '162, 3884, 3945 77c' 241Pu 241 Pu / il 0 5.81, 3.94, 13.44, 5290, 5477 keV 14.77, 1.01, 15., 9, 17.86 eV 242pu 242t.n, ## EQU1 ## ## EQU1 ## 0 keV 133Cs 133Cs n, tot) 5.86 EJ, 114, 116, 130 7cV 1525m 1 m (n, t) 8.05 eF 4 5741 keV The nuclides of Table 1 and those of Table 2 differ remarkably from each other in terms of neutron resonance energy value. The neutron resonance energy levels of the nuclides in Table 2 are lower than those of the nuclides in Table 1. They are all below 40 eV. In contrast, the lowest neutron resonance energy level in Table 1 is equal to eV for 45Mo and all other levels are greater than 1 keV. As described below, the TOF method (time of flight) is used to observe the spectrum of the emitted neutron beam. However, with the TOF method, it is difficult to accurately observe the absorption lines in neutrons with such a high energy level. Therefore, it is difficult to observe the absorption lines in an emitted neutron beam, for any of the nuclides listed in Table 1, with the technique described in Patent Document 1. In other words, the neutron capture gamma ray detection results should be used to analyze the composition of the nuclides listed in Table 1. And, the composition can be calculated for each of the energy levels using the pulsed neutron beam whose spectrum is not monochromatic. On the other hand, the analysis of the composition of any of the nuclides of Table 2 can be performed by analyzing the spectrum of the emitted neutron beam. This technique is equivalent to the first prior art. Since the former prior art can accurately determine the composition of any of the nuclides of Table 1, the composition of any of the nuclides of Table 2 can be accurately analyzed using the data obtained with the first technique. earlier. Figure 1 is a schematic illustration of the configuration of the nuclide composition analysis equipment 10 according to the present invention. According to FIG. 1, pulsed (quasi-) monochromatic fast neutrons generated from a neutron source 111, inside a neutron source 11, are emitted through a deceleration element 112. to become an incident neutron beam (neutron beam) with an enlarged spectrum. Then, the incident neutron beam 20 becomes a narrow beam of limited diameter such that it can pass through a collimator 12, having a narrow aperture located on the optical axis, prior to the irradiation of the sample 100 ( irradiation phase of the neutron beam). Since the atomic nuclei of the sample (100) capture the neutrons of the incident neutron beam 20, they irradiate the neutron capture gamma rays detected by the gamma ray detector (gamma ray detecting unit) 13 disposed around the region. sample 100 (and off the optical axis of the incident neutron beam 20) (gamma ray detection phase). After the incident neutron beam 20 has been transmitted through the sample 100, the transmitted neutron beam 21 is detected by the neutron detector (neutron detection unit) 14 (neutron detection phase). A data processing unit 15, consisting for example of a conventional personal computer, calculates the composition of the nuclides contained in the sample 100 at the output of the gamma-ray detector 13 and that of the neutron detector 14. Any source of generation of neutrons that generate neutrons pulsed in a controlled manner can be used as neutron generation source 111, nevertheless, the use of a nuclear fusion neutron source adapted to generate monochromatic (quasi-monochromatic) neutrons of 14 MeV With the aid of a DT reaction accelerating deuterons with an accelerator and causing their collisions with a tritium target, is particularly preferable. The timing of the neutron generation in the neutron generation source 111 (when the transmitted pulse) is recognized by the data processing unit 15. The data processing unit 15 can be used at the output of the data processing unit 15. gamma-ray detector 13 and that of the neutron detector 14 to calculate the composition of the nuclides at different times, the start time being located at the time of generation of the pulsed neutron beam. Materials that can be used as a deceleration element 112 are water, heavy water and polyethylene which are commonly used to decelerate fast neutrons. The materials used for the collimator 12 may be, for example, alternating lead plates and polyethylene plates containing Li or B, having a cross-section with high neutron absorption and a large shielding capacity against the rays. gamma. The shape and size of the aperture of the collimator 12 may be suitably defined in accordance, inter alia, with the shape of the specimen 100 so as to limit the width of the incident neutron beam 20 which is to irradiate the sample (100 ). The collimator 12 should preferably have a greater thickness in the direction of the optical axis in order to limit the width of the incident neutron beam 20. As a result, the nuclear nucleus of the sample 100, which is irradiated by the The incident neutron beam captures the neutrons, enters an excitation state that generates neutron capture gamma rays to cancel the excitation. The neutron capture gamma rays are detected by the gamma ray detector 13 disposed around the sample 100. When, for example, the sample 100 contains radioactive nuclides such as 137Cs, the resulting gamma rays result Natural attenuation is also irradiated and detected by the gamma-ray detector 13. Therefore, the gamma-ray detector 13 must have a high energy resolution in order to detect specific neutron capture gamma rays (recognize them in the detected spectrum ). The configuration of the gamma ray detector 13 is described in detail below. On the other hand, the neutron detector 14 for detecting the emitted neutron beam 21 is disposed behind the sample 100, with respect to the direction of the optical axis of the incident neutron beam 20. The neutron detector 14 may be generally formed by combining a scintillator and a photomultiplier. The scintillator should preferably have a low gamma ray detection capability and a high neutron detection capability.

Le rôle du détecteur de rayons gamma 13 est similaire à celui du détecteur de rayons gamma de la seconde technique antérieure, et le rôle du détecteur de neutrons 14 est similaire à celui de la première technique antérieure. Cependant, un faisceau neutronique incident pulsé contrôlé 20 est employé et le détecteur de rayons gamma 13 et le détecteur de neutrons 14 fonctionnent simultanément dans l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10 afin d'analyser avec une haute précision la composition de n'importe lequel des nucléides énumérés dans le tableau 1, et de n'importe lequel des nucléides énumérés dans le tableau 2. Ils sont décrits plus en détail ci-dessous. Tout d'abord, étant donné l'utilisation d'un faisceau neutronique incident pulsé, la période des émissions de celui-ci est strictement contrôlée. Ensuite, étant donné qu'un tel faisceau neutronique incident 20 est formé lorsque les neutrons 25 rapides quasi-monochromatiques, générés dans la source de génération de neutrons 111, sont transmis à travers l'élément de décélération 112, son spectre est non monochromatique et il est élargi en énergie. Pour cette raison, le minutage de la détection des neutrons par le détecteur 14 dépend de l'énergie (vitesse) des neutrons après leur génération dans la source de neutrons 11. En d'autres termes, la dépendance, à la période de l'horloge, des résultats de l'observation effectuée par le détecteur de neutrons 14 correspond exactement à la dépendance à l'énergie des neutrons, de sorte que le spectre d'énergie du faisceau neutronique émis 21 peut être observé par la méthode appelée TOF (temps de vol). De ce point de vue, la présente invention est similaire à la première technique antérieure. Toutefois, il convient de noter ici que le moment auquel des rayons gamma de capture neutronique 30 sont générées à partir de l'échantillon 100 est déterminé en fonction de l'énergie des neutrons dans le faisceau neutronique incident 20. En d'autres termes, la dépendance temporelle des résultats de la détection par le détecteur de rayons gamma 13 correspond à la dépendance à l'énergie des neutrons du rayon gamma de capture de neutrons 30. La dépendance, à l'énergie des neutrons, des rayons gamma de capture neutronique 30 est décrite ci-dessous. Dans le Tableau 1, sont montrés les résultats des calculs sur les rayons gamma générés lorsqu'un faisceau neutronique incident 20 irradie 10B, donnant lieu à la réaction représentée sous la forme 10B(n, ay)7Li. Dans le Tableau 3, la composition de l'échantillon était supposée être celle d'un combustible fondu. Ainsi, le nombre de rayons gamma de capture neutronique 478 keV a été évalué dans trois tranches d'énergie des neutrons ((a) 0.3 à 0.5 eV, (b) 3 à 5 eV, (c) 30 à 50 eV). Le flux de neutrons incidents était de 1012/cm2 et l'efficacité de détection de crête était de 0.01, alors que les mesures ont duré une journée. The role of the gamma ray detector 13 is similar to that of the gamma ray detector of the second prior art, and the role of the neutron detector 14 is similar to that of the first prior art. However, a controlled pulsed incident neutron beam 20 is employed and the gamma ray detector 13 and the neutron detector 14 operate simultaneously in the nuclide composition analysis equipment 10 for highly accurate analysis of the composition of the composition. any of the nuclides listed in Table 1, and any of the nuclides listed in Table 2. They are described in more detail below. First of all, given the use of a pulsed incident neutron beam, the emission period of this beam is strictly controlled. Then, since such an incident neutron beam 20 is formed when the quasi-monochromatic fast neutrons generated in the neutron generation source 111 are transmitted through the deceleration element 112, its spectrum is non-monochromatic and it is expanded into energy. For this reason, the timing of the neutron detection by the detector 14 depends on the energy (velocity) of the neutrons after their generation in the neutron source 11. In other words, the dependence, at the time of the clock, the results of the observation made by the neutron detector 14 corresponds exactly to the energy dependence of the neutrons, so that the energy spectrum of the emitted neutron beam 21 can be observed by the method called TOF (time flight). From this point of view, the present invention is similar to the first prior art. However, it should be noted here that the moment at which neutron capture gamma rays are generated from the sample 100 is determined as a function of the neutron energy in the incident neutron beam 20. In other words, the temporal dependence of the detection results by the gamma-ray detector 13 corresponds to the neutron energy dependence of the neutron capture gamma ray 30. The neutron energy dependence of neutron capture gamma rays 30 is described below. In Table 1 are shown the results of gamma ray calculations generated when an incident neutron beam irradiated 10B, giving rise to the reaction represented as 10B (n, ay) 7Li. In Table 3, the sample composition was assumed to be that of a molten fuel. Thus, the number of neutron capture gamma rays 478 keV was evaluated in three neutron energy slices ((a) 0.3 to 0.5 eV, (b) 3 to 5 eV, (c) 30 to 50 eV). The incident neutron flux was 1012 / cm2 and the peak detection efficiency was 0.01, while the measurements lasted one day.

Tableau 3 Table 3] La réaction ne se produit pas de manière uniforme dans l'échantillon 100 et le nombre de neutrons qui réagissent à 5 l'intérieur de l'échantillon 100 est inférieur au nombre de neutrons qui réagissent à la surface de l'échantillon 100. Par conséquent, le nombre réel (le nombre de rayons gamma à détecter) est obtenu en multipliant chacun des chiffres ci-dessus par le facteur de correction d'auto absorption des neutrons. La figure 10 2 montre les résultats obtenus pour déterminer la dépendance à l'énergie des neutrons du facteur de correction d'auto absorption des neutrons pour 10B. Le facteur de correction d'auto absorption des neutrons se rapproche de 1, au fur et à mesure que l'énergie des neutrons augmente. C'est à dire que l'influence de l'auto Taux de remplissage total de l'échantillon 80% Pourcentage de combustible utilisé (proportion en volume) Pourcentage des éléments de 10% décélération (proportion en volume) Composition Nucléides Densité en nombre d'atomes (unité / cm3) 238u 1.70E + 22 22;Su 1.80E + 2 2 Pu 3.80E + 18 239 9.20E + 19 240pu 4.30E + 19 241pu 2.40E + 19 242p u 1.20E + 19 10B 2.10E + 21 11B 8.40E + 21 3.40E + 22 90 absorption est réduite. Le tableau 4 montre les chiffres et les facteurs de correction d'auto- absorption des neutrons (en moyenne) dans les trois tranches d'énergie décrites ci-dessus. Table 3 Table 3] The reaction does not occur uniformly in sample 100 and the number of neutrons that react within sample 100 is less than the number of neutrons that react at the surface of the sample 100. As a result, the actual number (the number of gamma rays to be detected) is obtained by multiplying each of the above digits by the neutron absorption correction factor. Figure 2 shows the results obtained for determining the neutron energy dependence of the 10B neutron self-absorption correction factor. The neutron absorption correction factor approaches 1 as neutron energy increases. That is to say that the influence of the car Total filling rate of the sample 80% Percentage of fuel used (volume proportion) Percentage of the elements of 10% deceleration (volume proportion) Composition Nucleotides Density in number of atoms (unit / cm3) 238u 1.70E + 22 22; Su 1.80E + 2 2 Pu 3.80E + 18 239 9.20E + 19 240pu 4.30E + 19 241pu 2.40E + 19 242p u 1.20E + 19 10B 2.10E + 21 11B 8.40E + 21 3.40E + 22 90 absorption is reduced. Table 4 shows the numbers and neutron self-absorption correction factors (on average) in the three energy bands described above.

Tableau 4 Tranches Nombre de rayons gamma 478KeV Facteur de correction d'auto absorption des neutrons (en moyenne) d'énergie 0.3 ta 0.5 eV 30960 0.42 o 5 eV 30 to 50 eV 16150 0.? --------- 6862 0.9 C'est à dire que, dans les tranches d'énergie basse, alors que le nombre de rayons gamma à détecter augmente le facteur de correction d' auto absorption diminue. Dans les tranches d'énergie 10 haute, c'est inverse qui se produit. A noter que l'erreur statistique pour chacun des chiffres ci-dessus (erreur de Poisson (1a) dans les statistiques de nombre d' événements : par exemple \I(A+B), A étant le chiffre dans la zone de crête de 478 keVetBle chiffre correspondant dans l' arrière plan) est calculée 15 en tenant compte de la résolution de détection (décrite ci-après) pour les rayons gamma de 478 keV du détecteur de rayons gamma réel 13, en présence de rayons gamma de 661 keV, induits à partir de 137Cs, générés à la fréquence de 108/sec. Les erreurs de calcul du facteur de correction d' auto absorption de neutrons sont supposées 20 être de 30% de la valeur du facteur de correction d'auto absorption des neutrons. Le Tableau 5 montre l'erreur statistique de la détection des rayons gamma de 478 keV, l'erreur systématique du facteur de correction d'auto absorption des neutrons et l'erreur cumulée calculée pour chacune des trois tranches d'énergie décrites 25 ci-dessus. 41 Tableau 5 ITable Tranches Erreur statistique des rayons gamma de 478Kev Erreur systématique causée par le facteur de correction j d'auto absorption des neutrons Erreur d'énergie globale 0.3 ta 0.5 eV- 5.80% 17.40% 18.30% 3 to 5 eV 7.80% 13.50% 30 tc 50 eV 26% 3.00% e .20% Dans l'exemple donné par le Tableau 5, les résultats diffèrent en fonction de l'erreur de résolution de détection du détecteur de rayons gamma 13 ou de l'erreur du facteur de 5 correction d'auto absorption des neutrons. Cependant, dans tous les cas, il peut y avoir des circonstances où l'erreur combinée est supérieure ou égale à 10% et n'est donc pas négligeable. Dans ce cas, cependant, il est évident que l'intensité des rayons gamma de capture neutronique 30 de 478 keV peut être très précisément 10 calculée au moyen de l'une des différentes techniques statistiques par l'unité de traitement des données 15, en utilisant les résultats de l'observation obtenus pour les différentes tranches d'énergie avec un même faisceau neutronique incident 20. A noter que l'instant de détection par le détecteur de rayons gamma 13 est 15 fonction de l'énergie des neutrons comme dans le cas de la méthode TOF. Par conséquent, les rayons gamma de capture neutronique 30 générés à partir de l'échantillon 100 sont détectés par le détecteur de rayons gamma 13 à différents instants déterminés à 20 partir du top d'horloge de génération du faisceau neutronique incident 20 (phase de détection des rayons gamma). Puis, la composition des nucléides émettant le rayonnement gamma de capture de neutrons 30, à chacun des instants, est déterminée provisoirement par le calcul de l'intensité des rayons gamma de capture neutronique à chaque instant (première phase du calcul de composition). Afin de déterminer la composition provisoire à 5 chacun des instants avec plus de précision, une opération d'ajustement et d'autres opérations peuvent être réalisées pour tenir compte des erreurs décrits ci-dessus. De telles opérations permettent de déterminer la composition avec plus de précision. La configuration spécifique du détecteur de rayons gamma 13 10 adaptée aux mesures, telles qu'elles sont décrites ci-dessus, est décrite ci-après. Comme souligné ci-dessus, lorsque l'échantillon contient du 137Cs, étant donné que le bord de Compton des rayons gamma affaiblis (661 keV)31 émis à partir de 137Cs, et non liés aux rayons gamma de capture neutronique, chevauche sensiblement 15 les rayons gamma de capture neutronique (478 keV) émis par 10B, il est difficile d'identifier les rayons gamma de capture neutronique. Pour remédier à une telle situation, l'utilisation d'un détecteur de rayons gamma 13, qui rend difficile l'apparition d'un bord Compton, s'avère efficace. Ainsi, le détecteur de 20 rayons gamma 13 doit, de préférence, être configuré de manière à minimiser les rayons gamma qui sont dispersés vers l'arrière, dans, et à la sortie du détecteur. La figure 3 est une illustration schématique d'une configuration pouvant être adoptée pour le détecteur de rayons 25 gamma 13 . Comme le détecteur de neutrons 14, le détecteur de rayons gamma 13 comprend un scintillateur 131 et un photomultiplicateur (détecteur d'émission de lumière) 132. Les rayons gamma incidents 70 (rayons gamma de capture neutronique 30) entre dans le scintillateur 131 par une ouverture 134 disposée dans le bouclier 133. Le bouclier 133 est réalisé dans un matériau qui ne permet pas la transmission des rayons gamma incidents 70 excepté par l'ouverture 134. Les matériaux utilisés pour le bouclier 133 peuvent comprendre du plomb et du bismuth. Dans la figure 3, alors 5 que le bouclier 133 est disposé de façon à entourer entièrement le scintillateur 131 et le photomultiplicateur 132, afin d'arrêter tous les rayons gamma inutiles qui peuvent devenir des bruits, le bouclier 133 (l'ouverture 134) peut aussi être disposé seulement sur le côté qui reçoit des rayons gamma incidents 70 lorsque les 10 rayons gamma inutiles, provenant d'une autre source que l'échantillon 100, sont négligeables. Un LaBr3 (Ce) qui montre une haute résolution énergétique dans les tranches d'énergie des rayons gamma de capture neutronique 30 peut être choisi de préférence comme matériau pour le 15 scintillateur 131. Le LaBr3 (Ce) est un matériau qui contient du LaBr3 comme principal composant, auquel est ajouté du Ce comme impureté émettant de la lumière. Les électrons générés dans le scintillateur 131 à la suite de la diffusion Compton, entre autres, émettent de la lumière visible pendant le processus durant lequel 20 leur énergie de mouvement est atténuée. Le photomultiplicateur (détecteur d'émission de lumière) 132 est prévu pour détecter de telles émissions de lumière. Ainsi, lorsqu'un seul photon de rayon gamma pénètre dans le photomultiplicateur 132, cela donne lieu à l'émission d'une impulsion unique. Le nombre d'impulsions 25 est égal au nombre de photons incidents. De plus, la hauteur d' impulsion est proportionnelle au nombre de photons de la lumière visible générée qui est, à son tour, proportionnelle au nombre de photoélectrons générés par le photomultiplicateur. Ainsi, dans le cas idéal, la hauteur d'impulsion correspond à l'énergie des rayons gamma. Cependant, lorsque l'énergie n'est que partiellement transformée en électrons et que, par suite, les rayons gamma sortent du scintillateur 131, la relation de correspondance ci-dessus s'avère inexacte. D'autre part, la limite supérieure de l'énergie 5 que les rayons gamma perdent avec une diffusion Compton unique, montre une valeur permanente. Par conséquent, au niveau d'énergie qui correspond à cette valeur limite supérieure, le spectre de hauteur des ondes du détecteur de rayons gamma 13 donne lieu à des changements discontinus où la hauteur des ondes chute 10 remarquablement. Les bords de Compton dans le spectre de hauteur d'onde représentés sur la figure 6 sont produits par de tels changements. Les rayons gamma perdent de l'énergie, de façon remarquable, à la suite de la diffusion Compton (et donne la plus grande partie de leur énergie aux électrons) lorsque les rayons 15 gamma sont dispersés dans la direction incidente (c'est à dire vers l'arrière). Ainsi, lorsque les rayons gamma sont déviés de 180 ° et dispersés, l'énergie au bord de Compton correspond à l'énergie des rayons gamma après la diffusion. Dans le détecteur de rayons gamma 13, un scintillateur de 20 capteur de retour 135 est placé sur le côté du scintillateur 131 pour recevoir des rayons gamma incidents (entre le bouclier 133 et le scintillateur 131) afin de supprimer toute apparition de bord Compton. Le scintillateur capteur de retour 135 est de préférence réalisé en un matériau similaire au matériau du 25 scintillateur 131. Le scintillateur capteur de retour 135 possède une ouverture de capture arrière (ouverture) 136 en correspondance avec l'ouverture 134 du bouclier 133. Avec la configuration décrite ci-dessus, les rayons gamma incident 70 passent à travers l'ouverture 134 du bouclier 133 et aussi par l'ouverture du capteur de retour 136 pour arriver au scintillateur 131, où la lumière est émise. Grâce à la disposition montrée à la figure 3, tandis que les rayons gamma dispersés et dirigés à 180 ° vers l'arrière ne peut pas être capturés, les rayons 5 gamma 71, dispersés et dirigés dans un angle proche de 180 ° vers l'arrière, peuvent être capturés par le scintillateur de capteur de retour 135 et transformé en lumière visible comme dans le scintillateur 131. La lumière émise peut être détectée par le photomultiplicateur 132. En d'autres termes, les rayons gamma 10 dispersés vers l'arrière peuvent, pour la plupart, être capturés par le scintillateur de capteur de retour 135 pour minimiser l'influence du bord de Compton. La figure montre le spectre de détection de 137Cs calculé pour le cas où le détecteur de rayons gamma 13 (Exemple) est employé, et le spectre de détection de 137Cs 15 calculé pour le cas où le bouclier 133 et le scintillateur de capteur de retour 135 sont omis (Exemple comparatif 1) dans une configuration similaire. Le scintillateur 131 a un diamètre de 10 cm et une longueur de 15 cm, et il est constitué de LaBr3 (Ce). Le scintillateur de capteur de retour 135 a un diamètre de 10 cm 20 et une longueur de 10 cm, et il est constitué du même matériau. L'ouverture 134 et l'ouverture du scintillateur de capteur de retour 136 ont toutes deux un diamètre de 2 cm. Le bouclier 133 a une épaisseur de 10 cm à, et autour de, l'ouverture 134. Il est possible de confirmer, pour la disposition de l'Exemple, que le 25 bord Compton est réduit à un niveau négligeable. En d'autres termes, avec cette disposition, les rayons gamma de capture neutronique 30 émis par 10B peuvent être correctement détectés en présence de 137Cs. Le tableau 6 montre le rapport entre l'étendue des composantes de crête obtenues pour des rayons gamma de 661 keV, qui sont des rayons gamma affaiblis de 137Cs, et l'étendue des composantes continues autour des rayons gamma de 478 keV situés au, et près du, bord de Compton, celui-ci étant calculé pour 5 l'Exemple, et aussi le rapport calculé pour l'Exemple comparatif 1, lorsque les largeurs de l'énergie de celui-ci sont supposés être de 10 keV et 30 keV pour les calculs des zones en tenant compte de la résolution en énergie du détecteur de rayons gamma. Les résultats obtenus en utilisant un détecteur Ge de type coaxial ont 10 également été énumérés comme Exemple comparatif 2. A noter que les largeurs de 10 keV et de 30 keV sont les largeurs d'énergie respectivement requises pour le détecteur Ge et le détecteur LaBr3 (Ce). Tableau 6 [Table 6 Etendues des composantes de crête / composantes continues (largueur 10keV) Etendues des composantes de crête / composantes continues (largueur 30keV) Exemple (avec le capteur de retour) 1172 548 Exemple comparatif 1 (sans le capteur de retour) 158 49 Exemple comparatif 2 (Détecteur Ge coaxial) 27 D'après les résultats obtenus énumérés ci-dessus, il est confirmé qu'une résolution élevée peut être obtenue dans l'exemple où le scintillateur de capteur de retour 135) est utilisé. Les résultats obtenus en utilisant une largeur de spectre de 30 keV 20 (résolution : 548) sont utilisés pour calculer les valeurs énumérés dans le Tableau 5. 15 Comme décrit ci-dessus, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10, ayant la configuration indiquée sur la figure 1, peut analyser la composition de 10B avec un haut degré de précision, à partir de la sortie du détecteur de rayons gamma 5 13. Il est clair que la composition de l'un quelconque des autres nucléides dans le Tableau 1 peut également être analysée tant que la composition est analysée à partir de l'intensité des rayons gamma de capture neutronique. En bref, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides 10 peut analyser avec une grande 10 précision la composition des nucléides contenus dans l'échantillon 100 et énumérés dans le Tableau 1. Par la suite, la composition des nucléides énumérés dans le tableau 2 peuvent être analysés en observant le spectre du faisceau de neutrons émis 21 détecté par le détecteur de neutrons 14 avec 15 la méthode TOF. La figure 5 montre les résultats obtenus par calcul à partir des spectres du faisceau de neutrons émis 21 transmis à travers des échantillons ayant des épaisseurs respectives de 1 cm, 5 cm et 10 cm. La figure 5 montre également le spectre du faisceau de neutrons incident 20. La composition des 20 nucléides énumérés dans le Tableau 2 peut être analysée à partir des raies d'absorption dans ces spectres (deuxième phase de calcul de la composition) . De ce point de vue, la présente invention est similaire à la première technique antérieure. Toutefois, selon la présente invention, la composition des nucléides énumérés dans le 25 Tableau 2 et la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 1 sont toutes les deux analysées et les résultats obtenus par les analyses de la composition peuvent être utilisée. Alors, la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 2 peut être analysée avec une grande précision. Table 4 Slices Number of Gamma Rays 478KeV Neutron Absorption Correction Factor (on average) of energy 0.3 ta 0.5 eV 30960 0.42 o 5 eV 30 to 50 eV 16150 0.? --------- 6862 0.9 That is, in low energy slices, while the number of gamma rays to be detected increases the correction factor of auto-absorption decreases. In the high energy slices, the opposite occurs. Note that the statistical error for each of the above figures (Poisson error (1a) in the statistics of number of events: for example \ I (A + B), where A is the number in the peak area of 478 keVetBle corresponding background figure) is calculated taking into account the detection resolution (described below) for the 478 keV gamma rays of the real gamma ray detector 13, in the presence of 661 keV gamma rays. , induced from 137Cs, generated at the frequency of 108 / sec. The calculation errors of the neutron self-absorption correction factor are assumed to be 30% of the value of the neutron self-absorption correction factor. Table 5 shows the statistical error of gamma ray detection of 478 keV, the systematic error of the neutron self absorption correction factor and the calculated cumulative error for each of the three energy slices described above. above. 41 Table 5 ITable Slices Statistical gamma error of 478Kev Systematic error caused by the neutron auto-absorption correction factor j Energy error overall 0.3 ta 0.5 eV- 5.80% 17.40% 18.30% 3 to 5 eV 7.80% 13.50 % 30 tc 50 eV 26% 3.00% e .20% In the example given in Table 5, the results differ depending on the detection resolution error of the gamma ray detector 13 or the error of the 5 self-absorption correction of neutrons. However, in all cases, there may be circumstances where the combined error is greater than or equal to 10% and is therefore not negligible. In this case, however, it is evident that the intensity of the 478 keV neutron capture gamma rays can be very accurately calculated by one of the different statistical techniques by the data processing unit 15, in accordance with FIG. using the observation results obtained for the different energy slices with the same incident neutron beam 20. Note that the detection time by the gamma-ray detector 13 is a function of the energy of the neutrons as in FIG. case of the TOF method. Therefore, the neutron capture gamma rays generated from the sample 100 are detected by the gamma ray detector 13 at different times determined from the generation clock of the incident neutron beam 20 (detection phase gamma rays). Then, the composition of the nuclides emitting the neutron capture gamma radiation 30, at each instant, is tentatively determined by calculating the neutron capture gamma ray intensity at each instant (first phase of the composition calculation). In order to determine the provisional composition at each of the instants with more precision, an adjustment operation and other operations may be performed to account for the errors described above. Such operations make it possible to determine the composition more precisely. The specific configuration of the gamma ray detector 13 suitable for the measurements as described above is described hereinafter. As noted above, when the sample contains 137Cs, since the Compton edge of the weakened gamma rays (661 keV) 31 emitted from 137Cs, and not related to the neutron capture gamma rays, overlaps substantially with the neutron capture gamma rays (478 keV) emitted by 10B, it is difficult to identify neutron capture gamma rays. To remedy such a situation, the use of a gamma-ray detector 13, which makes the appearance of a Compton edge difficult, proves effective. Thus, the gamma ray detector 13 should preferably be configured to minimize the gamma rays that are scattered backward in and out of the detector. Figure 3 is a schematic illustration of a configurable configuration for the gamma ray detector 13. Like the neutron detector 14, the gamma ray detector 13 comprises a scintillator 131 and a photomultiplier (light emission detector) 132. The incident gamma rays 70 (neutron capture gamma rays 30) enter the scintillator 131 through a opening 134 disposed in the shield 133. The shield 133 is made of a material that does not allow the transmission of incident gamma rays 70 except through the opening 134. The materials used for the shield 133 may include lead and bismuth. In FIG. 3, while the shield 133 is arranged to completely surround the scintillator 131 and the photomultiplier 132, in order to stop any unnecessary gamma rays that may become noises, the shield 133 (the opening 134) It can also be arranged only on the side that receives incident gamma rays 70 when the unnecessary gamma rays, coming from a source other than sample 100, are negligible. A LaBr 3 (Ce) which shows a high energetic resolution in neutron capture gamma ray energy slices 30 may be preferably selected as a material for scintillator 131. LaBr 3 (Ce) is a material which contains LaBr 3 as the main component, to which Ce is added as an impurity emitting light. The electrons generated in the scintillator 131 as a result of Compton scattering, among others, emit visible light during the process during which their motive energy is attenuated. The photomultiplier (light emission detector) 132 is provided for detecting such light emissions. Thus, when a single photon of gamma ray enters the photomultiplier 132, this gives rise to the emission of a single pulse. The number of pulses is equal to the number of incident photons. In addition, the pulse height is proportional to the number of photons of the generated visible light which is, in turn, proportional to the number of photoelectrons generated by the photomultiplier. Thus, in the ideal case, the pulse height corresponds to the energy of the gamma rays. However, when the energy is only partially converted into electrons and, as a result, the gamma rays emerge from the scintillator 131, the above correspondence relationship is inaccurate. On the other hand, the upper limit of the energy that gamma rays lose with a single Compton scattering shows a permanent value. Therefore, at the energy level which corresponds to this upper limit value, the wave height spectrum of the gamma ray detector 13 gives rise to discontinuous changes where the wave height drops remarkably. The Compton edges in the wave height spectrum shown in Figure 6 are produced by such changes. Gamma rays lose energy remarkably as a result of Compton scattering (and give most of their energy to the electrons) when the gamma rays are scattered in the incident direction (i.e. rearward). Thus, when the gamma rays are deflected by 180 ° and dispersed, the energy at the edge of Compton corresponds to the energy of the gamma rays after diffusion. In the gamma ray detector 13, a return sensor scintillator 135 is placed on the scintillator 131 side to receive incident gamma rays (between the shield 133 and the scintillator 131) to suppress any Compton edge appearance. The return sensor scintillator 135 is preferably made of a material similar to the scintillator material 131. The return sensor scintillator 135 has a rear capture (aperture) opening 136 in correspondence with the shield aperture 134. As described above, the incident gamma rays 70 pass through the opening 134 of the shield 133 and also through the opening of the return sensor 136 to arrive at the scintillator 131, where the light is emitted. With the arrangement shown in FIG. 3, while gamma rays dispersed and directed 180 ° backward can not be captured, the gamma rays 71, scattered and directed at an angle close to 180 ° to the back, can be captured by the return sensor scintillator 135 and transformed into visible light as in the scintillator 131. The emitted light can be detected by the photomultiplier 132. In other words, the gamma rays 10 scattered backwards can, for the most part, be captured by the return sensor scintillator 135 to minimize the influence of the Compton edge. The figure shows the detection spectrum of 137Cs calculated for the case where the gamma ray detector 13 (Example) is employed, and the detection spectrum of 137Cs calculated for the case where the shield 133 and the return sensor scintillator 135 are omitted (Comparative Example 1) in a similar configuration. The scintillator 131 has a diameter of 10 cm and a length of 15 cm, and consists of LaBr3 (Ce). The return sensor scintillator 135 has a diameter of 10 cm and a length of 10 cm, and is made of the same material. The opening 134 and the opening of the return sensor scintillator 136 both have a diameter of 2 cm. The shield 133 has a thickness of 10 cm at and around the opening 134. It is possible to confirm for the arrangement of the Example that the Compton edge is reduced to a negligible level. In other words, with this arrangement, neutron capture gamma rays emitted by 10B can be correctly detected in the presence of 137Cs. Table 6 shows the relationship between the extent of the peak components obtained for gamma rays of 661 keV, which are 137Cs weakened gamma rays, and the extent of the continuous components around the 478 keV gamma rays located in, and near the Compton edge, this being calculated for the Example, and also the ratio calculated for Comparative Example 1, when the energy widths thereof are assumed to be 10 keV and 30 keV for area calculations taking into account the energy resolution of the gamma ray detector. The results obtained using a coaxial type Ge detector have also been listed as Comparative Example 2. Note that the widths of 10 keV and 30 keV are the energy widths respectively required for the detector Ge and the detector LaBr3 ( This). Table 6 [Table 6 Peak component / DC component spreads (10keV width) Peak component / DC component spreads (30keV width) Example (with feedback sensor) 1172 548 Comparative Example 1 (without feedback sensor) 158 Comparative Example 2 (Geocial Detector) According to the results obtained listed above, it is confirmed that a high resolution can be obtained in the example where the feedback sensor scintillator 135) is used. Results obtained using a 30 keV spectral width (resolution: 548) are used to calculate the values listed in Table 5. As described above, the nuclide composition analysis equipment 10, having the configuration shown in Fig. 1, can analyze the composition of 10B with a high degree of accuracy, from the output of the gamma-ray detector 13. It is clear that the composition of any of the other nuclides in Table 1 can also be analyzed as long as the composition is analyzed from the neutron capture gamma ray intensity. Briefly, the nuclide composition analysis equipment 10 can analyze with great precision the composition of the nuclides contained in the sample 100 and listed in Table 1. Subsequently, the composition of the nuclides listed in FIG. Table 2 can be analyzed by observing the spectrum of the emitted neutron beam 21 detected by the neutron detector 14 with the TOF method. FIG. 5 shows the results obtained by calculation from the spectra of the emitted neutron beam 21 transmitted through samples having respective thicknesses of 1 cm, 5 cm and 10 cm. Figure 5 also shows the spectrum of the incident neutron beam 20. The composition of the nuclides enumerated in Table 2 can be analyzed from the absorption lines in these spectra (second phase of computation of the composition). From this point of view, the present invention is similar to the first prior art. However, according to the present invention, the composition of the nuclides enumerated in Table 2 and the composition of the nuclides listed in Table 1 are both analyzed and the results obtained by the composition analyzes can be used. Then, the composition of the nuclides listed in Table 2 can be analyzed with great precision.

La composition des nucléides énumérés dans le Tableau 2 peut être analysée avec plus de précision en utilisant la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 1 et la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 2 en tant que paramètres, et 5 en effectuant une opération d'ajustement sur les résultats de l'observation du détecteur de rayons gamma 13 et sur ceux de l'observation du détecteur de neutrons 14, en tenant compte des erreurs décrites ci-dessus. Dans ce cas, la première phase de calcul de composition et la seconde phase de calcul de composition 10 sont effectuées de manière indépendante et les valeurs de la composition obtenues par ces phases peuvent être utilisées comme valeurs initiales pour un ajustement. Comme décrit ci-dessus, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition 15 des nucléides permettent d'analyser la composition des nucléides dans un échantillon contenant un mélange de plusieurs nucléides de façon non-destructive et sans contact. Par exemple, un échantillon contenant plusieurs nucléides y compris ceux énumérés dans les Tableaux 1 et 2 peut être un combustible 20 nucléaire en fusion. Un combustible nucléaire en fusion qui est contenue dans différentes structures doit être, de préférence, analysé de façon non-destructive et sans contact. Ainsi, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition des nucléides peuvent 25 convenablement être utilisés pour une telle analyse. Même si un détecteur de neutrons est utilisé pour la phase de détection des neutrons et la seconde phase de calcul de composition, de la description ci-dessus, l'utilisation d'un détecteur de neutrons n'est pas nécessaire quand on sait que l'échantillonne contient que les nucléides énumérés dans le Tableau 1. Dans un tel cas, la composition des nucléides énumérés dans le Tableau 1 peut être analysée avec une grande précision à l'aide d'un détecteur de rayons gamma et la première phase de calcul de composition utilisant le détecteur de rayons gamma, comparée avec la deuxième technique antérieure. En outre, tandis qu'un détecteur de rayons gamma, ayant une configuration comme illustrée dans la figure 3, est utilisé dans la description ci-dessus, n'importe lequel détecteur de rayons gamma classique peut être utilisé pour un calcul provisoire de la composition des nucléides pour chacun des différents niveaux d'énergie de neutrons, et la composition peut être déterminée avec précision par traitement statistique de la composition. Par conséquent, l'équipement d'analyse de la composition des nucléides et la méthode d'analyse de la composition des nucléides sont évidemment efficaces quelle que soit la configuration du détecteur de rayons gamma utilisé. Il peut être évident qu'une source de neutrons autre qu'une source de neutrons de fusion nucléaire peut aussi être utilisée tant qu'une telle source de neutrons peut générer des neutrons non-monochromatiques pulsés. C'est parce que 1 ' énergie cinétique des neutrons peut être atténuées à une gamme de résonance d'utilisation, à l'aide d'un élément de décélération ayant une configuration comme indiqué dans la figure 1. Cependant, l'utilisation d'une source de neutrons qui peut être facilement contrôlée pour l'intensité des neutrons, l'amplitude horaire et le nombre de répétitions d'impulsions des neutrons, comme une source de neutrons de fusion nucléaire ou une source de neutrons adaptée à l'utiliser des radiations Bremsstrahlung produites par un accélérateur électronique, est particulièrement préférable.The composition of the nuclides listed in Table 2 can be further analyzed by using the composition of the nuclides listed in Table 1 and the composition of the nuclides listed in Table 2 as parameters, and performing an operation of adjustment to the results of the observation of the gamma-ray detector 13 and those of the observation of the neutron detector 14, taking into account the errors described above. In this case, the first composition calculation phase and the second composition calculation phase 10 are performed independently and the composition values obtained by these phases can be used as initial values for an adjustment. As described above, the nuclide composition analysis equipment and the nuclide composition analysis method make it possible to analyze the composition of the nuclides in a sample containing a mixture of several nuclides in a non-uniform manner. destructive and contactless. For example, a sample containing several nuclides including those listed in Tables 1 and 2 may be a molten nuclear fuel. A molten nuclear fuel that is contained in different structures should preferably be analyzed non-destructively and without contact. Thus, the nuclide composition analysis equipment and the nuclide composition analysis method can conveniently be used for such analysis. Even if a neutron detector is used for the neutron detection phase and the second composition calculation phase, from the above description, the use of a neutron detector is not necessary when it is known that The sample contains only the nuclides listed in Table 1. In such a case, the composition of the nuclides listed in Table 1 can be analyzed with great precision using a gamma ray detector and the first phase of computation composition using the gamma ray detector, compared with the second prior art. Further, while a gamma ray detector, having a configuration as illustrated in FIG. 3, is used in the above description, any conventional gamma ray detector can be used for a provisional calculation of the composition. nuclides for each of the different neutron energy levels, and the composition can be accurately determined by statistical processing of the composition. Therefore, the nuclide composition analysis equipment and the nuclide composition analysis method are obviously effective regardless of the configuration of the gamma ray detector used. It can be obvious that a neutron source other than a nuclear fusion neutron source can also be used as long as such a neutron source can generate pulsed non-monochromatic neutrons. This is because the kinetic energy of the neutrons can be attenuated at a range of utilization resonances, using a deceleration element having a configuration as shown in Figure 1. However, the use of a neutron source that can be easily controlled for neutron intensity, time amplitude and the number of neutron pulse repetitions, such as a nuclear fusion neutron source or a neutron source adapted to use it Bremsstrahlung radiation produced by an electronic accelerator, is particularly preferable.

10 Equipement d'analyse de la composition des nucléides 11 Source de neutrons 5 12 Collimateur 13 Détecteur de rayons gamma (unité de détection des rayons gamma) 14 Détecteur de neutrons (unité de détection des neutrons) 15 Unité de traitement des données 20 Faisceau neutronique incident (faisceau de neutrons) 10 21 Faisceau neutronique émis 30 Rayons gamma de capture neutronique 31 Rayons gamma affaiblis 70 Rayons gamma incidents 71 Rayons gamma 15 100 Echantillon 111 Source de génération de neutrons 112 Elément de décélération 131 Scintillateur 132 Photomultiplicateur (détecteur d'émission de lumière) 20 134 Ouverture 135 Scintillateur de capteur de retour 136 Ouverture du capteur de retour 10 Equipment for analyzing the composition of nuclides 11 Neutron source 5 12 Collimator 13 Gamma ray detector (gamma ray detection unit) 14 Neutron detector (neutron detection unit) 15 Data processing unit 20 Neutron beam incident (neutron beam) 10 21 Neutron beam emitted 30 Neutron capture gamma rays 31 Degraded gamma rays 70 Incident gamma rays 71 Gamma rays 15 100 Sample 111 Neutron generation source 112 Deceleration element 131 Scintillator 132 Photomultiplier (emission detector light) 20 134 Aperture 135 Feedback sensor scintillator 136 Opening the feedback sensor

Claims

REVENDICATIONS1. Equipment for analyzing the composition of nuclides (10), for analyzing the composition of the atomic nuclei contained in a sample (100) by irradiating the sample (100) with a neutron beam, the equipment comprising: - a a neutron source (11) which emits a non-monochromatic pulsed neutron beam (20) and irradiates the sample (100); A gamma ray detecting unit (13) which detects neutron capture gamma rays (30) generated from the sample (100); and a data processing unit (15) which determines the composition of the nuclides by performing the provisional evaluation of the composition of the neutron capture gamma emitting nuclides by calculating the neutron capture gamma ray intensity at the output. the gamma ray detecting unit, at different times, the start time being the instant of occurrence of the pulsed neutron beam and performing a statistical treatment of the nuclide composition tentatively evaluated at different times.

The nuclide composition analysis equipment according to claim 1, further comprising: - a neutron detection unit (14) detecting the transmitted neutron beams after passing through the sample, wherein - a unit method which calculates the composition of different nuclides from those whose composition has been calculated at the output of the gamma-ray detecting unit (13), from the absorption of neutrons by resonance in the spectrum of the beam of neutrons whose transmission has been detected by the TOF (rime of Flight) method whose starting moment is the instant of occurrence of the pulsed neutron beam.

3. Equipment for analyzing nuclide composition according to claims 1 and 2, wherein the gamma ray detection unit (13) comprises: a shield (133) arranged upstream, in the incident direction of the gamma radiation, provided with an opening (134) so as to allow the selective passage of gamma rays; a scintillator (131) which emits light by absorbing gamma rays; a light emission detector (132) which detects downstream light emission in the incident direction of the gamma radiation; and a return sensor scintillator (135) disposed between the scintillator (131) and the shield ( 133) and emitting light by gamma ray absorption, the return sensor scintillator having an aperture (136) for permitting the passage of gamma radiation.

The nuclide composition testing equipment according to claim 3, wherein the scintillator and the return sensor scintillator are made of a material containing mainly LaBr 3. 25

5. A method for analyzing the composition of nuclides, for analyzing the composition of the atomic nuclei contained in a sample by irradiating the sample with a neutron beam, the method comprising: - a neutron irradiation process, generating a beam non-monochromatic pulsed neutrons irradiating the sample; a process for detecting neutron capture gamma rays generated from the sample, at different times, the start time being the instant of occurrence of the pulsed neutron beam; a first composition calculation method which determines the composition of the nuclides by performing the provisional evaluation of the composition of neutron capture gamma ray emitting nuclides at each instant by calculating the neutron capture gamma ray intensity, in each of the instants mentioned above, and by a statistical treatment of the composition of the nuclides tentatively evaluated for each moment. 15

6. A method for analyzing the composition of the nuclides of claim 5, the nuclides whose composition is determined by the calculation of the first composition calculation method being at least one of the following list: 1H, 10B, 56Fe, 53Cr , 58Ni and 95Mo. 20

The method for analyzing nuclide composition according to claims 5 and 6, further comprising: - a neutron detecting method detecting the neutron beam spectrum after it has passed through the sample, using the TOF method ( rhyme of Flight) starting from the moment of occurrence of the pulsed neutron beam; and a second composition calculation phase which determines the composition of nuclides different from those whose composition has been calculated by the first calculation step, from the absorption of neutrons by resonance in the spectrum of the transmitted neutron beam.

8. A method of analyzing the composition of the nuclides according to claim 7, the nuclides whose composition is determined by the calculation of the second composition calculation method being at least one of those of the following list: 235U, 238U, 238Pu, 239Pu, 140Pu, 241Pu, 242Pu, 131Xe, 133Cs and 152Sm.