FR2680865A1 - Process and device for producing a high-temperature flame and furnace comprising such a device - Google Patents

Process and device for producing a high-temperature flame and furnace comprising such a device Download PDF

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Abstract

The high-temperature flame (3) is obtained by burning a mixture of pure oxygen (5) and of natural gas (6) depleted in nitrogen in a device for gas separation (7) of the type with membrane permeation or with adsorption in a bed of adsorbent material. Application especially to glass-melting furnaces.

Description

Procédé et dispositif de production d'une flamme à haute température et four comprenant un tel dispositif
La présente invention concerne un procédé de production d'une flamme à haute température, notamment pour les fours industriels à flamme nue, par combustion d'un mélange oxycombustible élaboré à partir de gaz naturel contenant de l'azote.Method and device for producing a flame at high temperature and oven comprising such a device
The present invention relates to a process for producing a flame at high temperature, in particular for industrial open flame ovens, by combustion of an oxy-fuel mixture produced from natural gas containing nitrogen.

Dans les procédés de combustion à flamme, il y a formation de trois polluants principaux : les oxydes de soufre, les oxydes d'azote et les poussières. On sait que les oxydes de soufre peuvent être pratiquement éliminés en utilisant du gaz naturel à la place du fuel. On sait également que, dans les procédés à haute température, la formation d'oxydes d'azote peut être notablement réduite en remplaçant l'air comburant préchauffé par de l'oxygène pur, c'est à dire sensiblement exempt d'azote. Toutefois, même en évitant les entrées d'air parasites, la combustion de gaz naturel avec de l'oxygène pur ne permet pas de supprimer totalement la formation d'oxydes d'azote en raison de la teneur en azote du gaz naturel, la production d'oxydes d'azote se révélant pratiquement proportionnelle à la teneur en azote du gaz naturel. Or cette teneur peut varier dans des proportions très importantes selon l'origine du gaz naturel (par exemple 0,3 % pour le gaz de Lacq, 3 % pour le gaz d'U.R.S.S. et 12 % pour le gaz de
Groninge).In flame combustion processes, three main pollutants are formed: sulfur oxides, nitrogen oxides and dust. It is known that sulfur oxides can be practically eliminated using natural gas instead of fuel oil. It is also known that, in high temperature processes, the formation of nitrogen oxides can be significantly reduced by replacing the preheated combustion air with pure oxygen, that is to say substantially free of nitrogen. However, even by avoiding parasitic air inlets, the combustion of natural gas with pure oxygen does not completely eliminate the formation of nitrogen oxides due to the nitrogen content of natural gas, the production of nitrogen oxides being found to be practically proportional to the nitrogen content of natural gas. However, this content can vary in very large proportions depending on the origin of natural gas (for example 0.3% for Lacq gas, 3% for USSR gas and 12% for gas from
Groninge).

La présente invention a pour objet de proposer un procédé amélioré de production d'une flamme à haute température par combustion de gaz naturel permettant de réduire notablement les émissions d'oxydes d'azote et de poussière sans augmentation substantielle des coûts de production et de fonctionnement. The object of the present invention is to propose an improved process for producing a flame at high temperature by combustion of natural gas which makes it possible to significantly reduce the emissions of nitrogen oxides and dust without substantial increase in production and operating costs. .

Pour ce faire, selon une caractéristique de l'invention, on fait passer le gaz naturel dans un dispositif de séparation des gaz, typiquement du type à adsorption ou à perméation, pour l'appauvrir en azote avant formation du mélange oxycombustible, le gaz naturel appauvri en azote étant typiquement mélangé avec de l'oxygène pur pour sa combustion. To do this, according to a characteristic of the invention, the natural gas is passed through a gas separation device, typically of the adsorption or permeation type, to deplete it in nitrogen before formation of the oxycombustible mixture, the natural gas depleted in nitrogen being typically mixed with pure oxygen for combustion.

Avec un tel procédé, à rendement égal, le volume des fumées est sensiblement divisé par 4 et la production d'oxydes d'azote peut être réduite dans un rapport atteignant 70 selon la teneur initiale en azote du gaz naturel et les techniques de séparation utilisées. With such a process, for an equal yield, the volume of smoke is substantially divided by 4 and the production of nitrogen oxides can be reduced in a ratio reaching 70 depending on the initial nitrogen content of natural gas and the separation techniques used. .

D'autre part, dans le procédé selon l'invention, on peut récupérer un gaz combustible enrichi en azote qui pourra être brûlé à basse température avec de l'air, par exemple dans une chaudière, dans des conditions ne générant donc sensiblement pas d'oxydes d'azote additionnels.On the other hand, in the process according to the invention, it is possible to recover a combustible gas enriched in nitrogen which can be burned at low temperature with air, for example in a boiler, under conditions which therefore do not substantially generate d 'additional nitrogen oxides.

La présente invention a également pour objet un dispositif de production d'une flamme à haute température comprenant au moins un brûleur alimenté en mélange oxycombustible à partir d'une source de gaz naturel contenant de l'azote, comprenant entre le brûleur et la source de gaz naturel, un dispositif de séparation de gaz, du type à adsorption dans un lit d'adsorbant ou à perméation à travers une membrane, fournissant en sortie du gaz naturel appauvri en azote. The present invention also relates to a device for producing a flame at high temperature comprising at least one burner supplied with oxy-fuel mixture from a source of natural gas containing nitrogen, comprising between the burner and the source of natural gas, a gas separation device, of the type adsorption in an adsorbent bed or permeation through a membrane, supplying natural gas depleted in nitrogen.

D'autres caractéristiques et avantages de la présente invention ressortiront de la description suivante d'un mode de réalisation, donnée à titre illustratif mais nullement limitatif, faite en relation avec le dessin annexé, sur lequel
la figure unique représente schématiquement une installation pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention.Other characteristics and advantages of the present invention will emerge from the following description of an embodiment, given by way of illustration but in no way limiting, made in relation to the appended drawing, in which
the single figure schematically represents an installation for implementing the method according to the invention.

On reconnaît, sur la figure unique, un four de traitement thermique à haute température 1, par exemple un four de fusion de verre ou un incinérateur, comprenant au moins un brûleur 2 produisant dans le four 1 une flamme 3 à haute température, typiquement supérieure à 2500 K et une cheminée d'évacuation des fumées 4. Le brûleur 2 est relié à une source d'oxygène pur 5, par exemple un réservoir d'oxygène liquide, et à un réseau de gaz naturel 6. Selon l'invention, le réseau de gaz naturel 6 est relié à l'entrée d'un dispositif de séparation de gaz 7 ayant une sortie de fourniture de produit 8, en l'occurrence du gaz naturel appauvri en azote, et une sortie 9 de fourniture de gaz résiduaire, en l'occurrence du gaz naturel enrichi en azote. L'oxygène pur provenant de la source 5 et le gaz naturel appauvri en azote provenant de la sortie 8 du dispositif de séparation 7 sont acheminés au brûleur 2 via des dispositifs de réglage de débit et de pression 10 et 11, respectivement, pour réaliser un mélange oxycombustible typiquement stoechiométrique. Selon un aspect de l'invention, la sortie 9 du dispositif de séparation 7 est reliée à un dispositif de combustion à moyenne température 12, par exemple une chaudière ou une turbine où le gaz naturel enrichi en azote provenant de la sortie 9 est brûlé avec de l'air froid 13.  We recognize, in the single figure, a high temperature heat treatment furnace 1, for example a glass melting furnace or an incinerator, comprising at least one burner 2 producing in the furnace 1 a flame 3 at high temperature, typically higher at 2500 K and a smoke evacuation chimney 4. The burner 2 is connected to a source of pure oxygen 5, for example a tank of liquid oxygen, and to a natural gas network 6. According to the invention, the natural gas network 6 is connected to the inlet of a gas separation device 7 having a product supply outlet 8, in this case natural gas depleted in nitrogen, and an outlet 9 for supplying waste gas , in this case natural gas enriched in nitrogen. The pure oxygen coming from the source 5 and the natural gas depleted in nitrogen coming from the outlet 8 of the separation device 7 are conveyed to the burner 2 via flow and pressure control devices 10 and 11, respectively, to achieve a typically stoichiometric oxy-fuel mixture. According to one aspect of the invention, the outlet 9 of the separation device 7 is connected to a medium temperature combustion device 12, for example a boiler or a turbine where the natural gas enriched in nitrogen coming from the outlet 9 is burned with cold air 13.

Dans un premier exemple de réalisation, le dispositif de séparation 7 est constitué d'un ensemble de modules de perméation à membrane, par exemple en polyimide. Ainsi, avec un gaz naturel comprenant 97 % de méthane et 3 % d'azote, disponible sous une pression de 5 x 105 Pa, avec un débit de 200 m3/heure (correspondant à un four 1 de 2 MW), on obtient en sortie de produit 8 du dispositif de séparation 7 un débit de 20 à 60 m3/heure, sous une pression d'environ 4 x 105 Pa, d'un mélange gazeux constitué d'environ 99 % de méthane et de 1 % d'azote et, en sortie de résiduaire 9, un débit de 3 180 à 140 m /heure sous une pression de 1 x 105 Pa d'un mélange gazeux constitué d'environ 96 % de méthane et de 4 % d'azote. On obtient ainsi, dans le four 1, une combustion produisant moins de 200 ppm d'oxydes d'azote alors que la combustion du gaz naturel disponible au réseau se serait traduite par une production de plus de 700 ppm d'oxydes d'azote. In a first embodiment, the separation device 7 consists of a set of membrane permeation modules, for example made of polyimide. Thus, with a natural gas comprising 97% methane and 3% nitrogen, available under a pressure of 5 x 105 Pa, with a flow rate of 200 m3 / hour (corresponding to an oven 1 of 2 MW), product outlet 8 from the separation device 7 a flow rate of 20 to 60 m3 / hour, under a pressure of approximately 4 x 105 Pa, of a gaseous mixture consisting of approximately 99% methane and 1% nitrogen and, at the outlet of the waste 9, a flow rate of 3,180 to 140 m / hour under a pressure of 1 x 105 Pa of a gas mixture consisting of approximately 96% methane and 4% nitrogen. There is thus obtained, in the furnace 1, a combustion producing less than 200 ppm of nitrogen oxides while the combustion of natural gas available on the network would have resulted in a production of more than 700 ppm of nitrogen oxides.

Dans un deuxième exemple de réalisation, le dispositif de séparation 7 est un dispositif d'adsorption fonctionnant en mode PSA ("Pressure Swing Adsorption") cinétique et contenant une quantité 3 d'environ 1 m3 de particules d'adsorbant en tamis moléculaire carboné, par exemple du type commercialisé sous l'appellation CMS par
Bergbauforschung. Dans les mêmes conditions d'alimentation en gaz naturel que précédemment, on obtient en sortie 8 du dispositif 3 d'adsorption 7 un débit de 80 à 120 m3/ heure sous une pression de 4 x
Pa Pa d'un mélange gazeux constitué, comme précédemment, d'environ 99 % de méthane et de 1 % d'azote et, en sortie 9 du dispositif de séparation 7, un débit de 120 à 80 m3/heure sous pression atmosphérique d'un résiduaire contenant en moyenne 95 % de méthane et 5 % d'azote. Des performances similaires sont obtenues avec des adsorbants constitués de certaines zéolithes, par exemple la clinoptilolite à cations magnésium.In a second exemplary embodiment, the separation device 7 is an adsorption device operating in kinetic PSA ("Pressure Swing Adsorption") mode and containing a quantity 3 of approximately 1 m 3 of adsorbent particles in carbon molecular sieve, for example of the type marketed under the name CMS by
Bergbauforschung. Under the same natural gas supply conditions as above, there is obtained at output 8 of the adsorption device 7 a flow rate of 80 to 120 m3 / hour under a pressure of 4 x
Pa Pa of a gas mixture consisting, as before, of approximately 99% methane and 1% nitrogen and, at output 9 of the separation device 7, a flow rate of 120 to 80 m3 / hour under atmospheric pressure d '' a waste containing on average 95% methane and 5% nitrogen. Similar performances are obtained with adsorbents made up of certain zeolites, for example clinoptilolite with magnesium cations.

Dans un troisième exemple de réalisation, analogue au second, le dispositif d'adsorption 7 est un adsorbeur fonctionnant en mode PSA équilibré avec cycle sous vide utilisant comme adsorbant un charbon actif ou une zéolithe choisie de préférence parmi les adsorbants microporeux à charpente zéolithique électriquement neutre ou faiblement chargée tels les zéolithes riches en silicium, par exemple du type ZMS ou silicalite, ainsi que les ALPO et dérivés zéolithiques. Dans ce mode de réalisation, l'extraction de produit en sortie 8 s'effectue au moyen d'une pompe à vide, ce qui impose, dans la ligne conduisant au brûleur, l'adjonction d'un compresseur, lequel sera avantageusement entraîné, comme la pompe à vide, par l'énergie disponible dans le poste de combustion annexe 12. Dans les mêmes conditions d'alimentation en gaz naturel que précédemment, on obtient en sortie de produit 8 du dispositif de séparation 7 un débit de 150 à 190 m3/heure d'un mélange gazeux constitué d'environ 99 % de méthane et de 1 % d'azote, et en sortie 9, un débit de 3 50 à 10 m3/heure d'un mélange gazeux constitué de plus de 50 % de méthane et d'azote. In a third exemplary embodiment, similar to the second, the adsorption device 7 is an adsorber operating in balanced PSA mode with vacuum cycle using as activated adsorbent an activated carbon or a zeolite preferably chosen from microporous adsorbents with electrically neutral zeolitic framework or weakly charged such as zeolites rich in silicon, for example of the ZMS or silicalite type, as well as ALPOs and zeolitic derivatives. In this embodiment, the extraction of product at outlet 8 is carried out by means of a vacuum pump, which requires, in the line leading to the burner, the addition of a compressor, which will advantageously be driven, like the vacuum pump, by the energy available in the annex combustion station 12. Under the same natural gas supply conditions as above, a flow rate of 150 to 190 is obtained at the product outlet 8 from the separation device 7 m3 / hour of a gas mixture consisting of approximately 99% methane and 1% nitrogen, and at output 9, a flow rate of 3 50 to 10 m3 / hour of a gas mixture consisting of more than 50% methane and nitrogen.

Quoique la présente invention ait été décrite en relation avec des modes de réalisation particuliers, elle ne s'en trouve pas limitée pour autant mais est au contraire susceptible de modifications et de variantes qui apparaîtront à l'homme de l'art.  Although the present invention has been described in relation to particular embodiments, it is not thereby limited, but is on the contrary subject to modifications and variants which will appear to those skilled in the art.

Claims (10)

REVENDICATIONS 1. Procédé de production d'une flamme à haute température (3) par combustion d'un mélange oxycombustible élaboré à partir de gaz naturel contenant de l'azote (6), caractérisé en ce qu'il comprend l'étape de faire passer le gaz naturel dans un dispositif de séparation des gaz (7) pour l'appauvrir en azote avant formation du mélange oxycombustible. 1. Method for producing a flame at high temperature (3) by combustion of an oxy-fuel mixture produced from natural gas containing nitrogen (6), characterized in that it comprises the step of passing natural gas in a gas separation device (7) to deplete it in nitrogen before forming the oxy-fuel mixture. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le dispositif de séparation (7) est du type à adsorption. 2. Method according to claim 1, characterized in that the separation device (7) is of the adsorption type. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le dispositif de séparation (7) est du type à perméation. 3. Method according to claim 1, characterized in that the separation device (7) is of the permeation type. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le gaz naturel appauvri en azote est mélangé avec de l'oxygène pur. 4. Method according to one of claims 1 to 3, characterized in that the natural gas depleted in nitrogen is mixed with pure oxygen. 5. Procédé selon l'une des revendications I à 4, caractérisé en ce qu'il comprend l'étape de brûler à basse température (12) le mélange gazeux enrichi en azote disponible en sortie (9) du dispositif de séparation (7). 5. Method according to one of claims I to 4, characterized in that it comprises the step of burning at low temperature (12) the gas mixture enriched in nitrogen available at the outlet (9) of the separation device (7) . 6. Dispositif de production d'une flamme à haute température (3), comprenant au moins un brûleur (2) alimenté en mélange oxycombustible à partir d'une source de gaz naturel contenant de l'azote (6), caractérisé en ce qu'il comprend, entre le brûleur (2) et la source de gaz naturel (6), un dispositif de séparation de gaz (7) fournissant en sortie (8) du gaz naturel appauvri en azote. 6. Device for producing a high temperature flame (3), comprising at least one burner (2) supplied with an oxy-fuel mixture from a source of natural gas containing nitrogen (6), characterized in that 'It comprises, between the burner (2) and the source of natural gas (6), a gas separation device (7) supplying at the outlet (8) natural gas depleted in nitrogen. 7. Dispositif selon la revendication 6, caractérisé en ce que le dispositif de séparation (7) est du type à adsorption dans un lit d'adsorbant. 7. Device according to claim 6, characterized in that the separation device (7) is of the type adsorption in a bed of adsorbent. 8. Dispositif selon la revendication 7, caractérisé en ce que l'adsorbant est choisi dans le groupe constitué de zéolithes et de charbon actif. 8. Device according to claim 7, characterized in that the adsorbent is chosen from the group consisting of zeolites and activated carbon. 9. Dispositif selon la revendication 6, caractérisé en ce que l'unité de séparation de gaz (7) est du type à perméation à membrane. 9. Device according to claim 6, characterized in that the gas separation unit (7) is of the membrane permeation type. 10. Four de traitement à haute température, caractérisé en ce qu'il comporte un dispositif selon l'une des revendications 6 à 9.  10. High temperature treatment oven, characterized in that it comprises a device according to one of claims 6 to 9.
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