FR2639630A1 - Process for the electrical conversion of hydrogen sulphide used as plasmogenic gas and equipment for the implementation of this process - Google Patents

Process for the electrical conversion of hydrogen sulphide used as plasmogenic gas and equipment for the implementation of this process Download PDF

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Abstract

Process for the electrical conversion of hydrogen sulphide H2S, in a plasma torch, characterised in that the hydrogen sulphide to be converted is used as a plasmogenic gas. The H2S is decomposed to sulphur which passes into the receptacle 8 and is collected in the storage chamber 9, while the hydrogen passes via the pipe 11 and via the absorption tower 12 (where the small amounts of unconverted H2S are collected) and the outlet 13. This conversion process makes it possible to increase the flow rate, the capacity and the yield of the equipment used and additionally makes it possible to produce a hydrogen which only contains small proportions of unconverted H2S which can thus be used as such for many uses in refineries.

Description

PROCEDE DE CONVERSION ELECTRIQUE DE L'HYDROGENE SULFURE UTILISE COMME
GAZ PLASMAGENE ET APPAREILLAGE POUR LA MSE EN OEUVRE DE CE PROCEDE.PROCESS FOR THE ELECTRIC CONVERSION OF HYDROGEN SULFIDE USED AS
PLASMAGEN GAS AND APPARATUS FOR THE ESM IN THIS PROCESS.

La présente invention a pour objet la conversion de l'hydrogene sulfuré (H2S) pur ou en mélange, en ses composants éleentaires, soufre et hydrogene, dans l'arc d'une torche a plasma en utilisant ledit H2S comme gaz plopmagène, sans injection d'une autre gaz plasmagene. The present invention relates to the conversion of hydrogen sulfide (H2S) pure or in mixture, its constituent components, sulfur and hydrogen, in the arc of a plasma torch using said H2S as a plopmagene gas, without injection another plasma gas.

On a decouvert qu'il était possible de réaliser la conversion électrique de l'hydrogene sulfuré sans l'intervention d'un gaz plasmagene autre que H2S lui même. La suppression des gaz plasmagènes auxiliaires permet d'augmenter le débit de H2S et par conséquent la capacité et le rendement de 11 appareillage utilisé. En outre on améliore le taux de transformation de l'hydrogène sulfuré, ce taux atteignant environ 95% en poids. I1 en résulte que l'hydrogène (H2) produit ne renferme pas plus d'environ 5% de H2S et peut être utilisé tel quel, sans recyclage, pour de nombreuses utilisations dans des raffineries. It has been discovered that it is possible to carry out the electrical conversion of the hydrogen sulphide without the intervention of a plasma gas other than H2S itself. The suppression of the auxiliary plasma gases makes it possible to increase the flow rate of H2S and consequently the capacity and the efficiency of the apparatus used. In addition, the degree of conversion of hydrogen sulphide is improved, this level reaching about 95% by weight. As a result, the hydrogen (H2) produced does not contain more than about 5% H 2 S and can be used as such without recycle for many uses in refineries.

L'invention a également pour objet un appareillage pour la mise en oeuvre du procédé susindiqué. D'autres objets de l'invention apparattront au cours de la description et des exemples. The invention also relates to an apparatus for carrying out the above-mentioned method. Other objects of the invention will become apparent during the description and examples.

Le procédé de l'invention permet la conversion de l'hydrogène sulfuré sans l'intervention obligatoire d'autres réactifs ou catalyseurs. En particulier, l'invention ne fait pas intervenir ltoxygine, ni pratiquer une combustion partielle qui nécessiterait une injection d'air ou d'oxygène, responsable de l'apparition de produits oxydants indésirables tels que COS et S02. The process of the invention allows the conversion of hydrogen sulfide without the mandatory intervention of other reagents or catalysts. In particular, the invention does not involve the oxigen, nor perform a partial combustion that would require an injection of air or oxygen, responsible for the appearance of undesirable oxidizing products such as COS and SO2.

L'invention est applicable aux charges gazeuses contenant de l'hydrogène sulfuré, ces charges gazeuses pouvant être naturelles ou provenir d'hydrodésulfuration industrielle. Le procédé de l'invention permet également de générer directement l'hydrogène à partir de gaz naturels quelconques chargés en hydrogène sulfuré sans avoir préalablement à les purifier et permet de plus de récupérer l'hydrogène contenu dans l'hydrogène sulfuré. Le procédé de l'invention permet également la conversion de H2S pur ce qui est d'un grand intérêt. The invention is applicable to gaseous feeds containing hydrogen sulphide, these gaseous feeds possibly being natural or originating from industrial hydrodesulfurization. The process of the invention also makes it possible to directly generate hydrogen from any natural gas loaded with hydrogen sulphide without first having to purify them and also makes it possible to recover the hydrogen contained in the hydrogen sulphide. The process of the invention also allows the conversion of pure H2S which is of great interest.

L'invention peut être mise en oeuvre également en présence de certains réactifs existant naturellement dans la charge gazeuse tels que C02, CH4 ou même C02+CH4. La charge gazeuse peut contenir jusqu'à 20% d'eau ainsi que du méthane et de l'ammoniac. The invention can also be implemented in the presence of certain reagents naturally occurring in the gaseous feed such as CO 2, CH 4 or even CO 2 + CH 4. The gaseous load can contain up to 20% water as well as methane and ammonia.

L'invention sera mieux comprise à l'aide des dessins annexés. The invention will be better understood with the aid of the accompanying drawings.

La figure 1 représente un diagramme de l'appareillage comprenant la torche à plasma et l'installation de refroidissement et de récupération du soufre ainsi que les installations annexes. FIG. 1 represents a diagram of the apparatus comprising the plasma torch and the sulfur cooling and recovery plant, as well as the ancillary installations.

Le procédé selon l'invention ne nécessite l'utilisation d'aucun gaz auxiliaire plasmogène. Ceci présente un intérêt économique évident car il évite l'alimentation et la récupération éventuelle des gaz auxiliaires et permet de simplifier l'appareillage. The process according to the invention does not require the use of any plasmogenic auxiliary gas. This is of obvious economic interest because it avoids the supply and possible recovery of auxiliary gases and simplifies the equipment.

La figure 2 représente sur une échelle plus grande une coupe verticale de la torche à plasma. Figure 2 shows on a larger scale a vertical section of the plasma torch.

La figure 3 représente également sur une échelle plus grande une coupe vertical de l'installation de refroidissement et de récupération du soufre. Figure 3 also shows on a larger scale a vertical section of the plant for cooling and recovery of sulfur.

L'appareillage représenté sur la figure I comprend une torche à plasma I comprenant un moyen d'introduction 2 de H2S comprenant un débimètre, des vannes, des conduits, des buses; une cathode 3, une anode 4 et un générateur électrique (non représenté) fournissant une tension V et une intensité de courant I contrôlées par des moyens de réglage et de limitation appropriée.  The apparatus shown in FIG. I comprises a plasma torch I comprising an H2S introduction means 2 comprising a flow meter, valves, ducts and nozzles; a cathode 3, an anode 4 and an electric generator (not shown) providing a voltage V and a current intensity I controlled by means of adjustment and appropriate limitation.

L'anode 4 comporte une buse de sortie 5 par où sort le H2S introduit par le conduit 2. The anode 4 comprises an outlet nozzle 5 through which the H2S introduced via the conduit 2.

En dessous de la buse 5 se trouve une enceinte 7 qui renferme un serpentin de refroidissement 6 permettant de liquéfier les vapeurs de soufre provenant de la conversion de H2S. L'enceinte 7 a un fond tronconique qui débouche dans un réceptacle 8 par où passe le soufre liquide qui aboutit dans une enceinte de stockage 9. Sur le côté supérieur du réceptacle 8 s'ouvre un conduit 11 par où passe le gaz
H2 résultant de la conversion de H2S, mélangé avec une petite quantité de H2S non converti. Ce mélange passe dans un piège 12 à R2S, en l'occurence une tour d'absorption où ruisselle un réactif, par exemple l'hydroxyde de sodium qui piège les vapeurs de H2S non converti.Below the nozzle 5 is an enclosure 7 which contains a cooling coil 6 for liquefying the sulfur vapors from the conversion of H2S. The chamber 7 has a frustoconical bottom which opens into a receptacle 8 through which the liquid sulfur passes which ends in a storage enclosure 9. On the upper side of the receptacle 8 opens a conduit 11 through which the gas passes
H2 resulting from the conversion of H2S, mixed with a small amount of unconverted H2S. This mixture passes into a trap 12 at R2S, in this case an absorption tower where a reagent flows, for example sodium hydroxide which traps unconverted H2S vapors.

La tour d'absorption se termine par un siphon et un écoulement 13 où l'on peut prélever des échantillons. Le conduit 11 comporte également un moyen 14 de prélèvement de gaz. L'installation comprend également un bac de solution de Na0H 15 qui par l'intermédiaire d'une pompe 16 alimente en NaOB la tour d'absorption 12. Au réceptacle 8 aboutit un conduit 10 où peut être injectée de l'azote pour purger le soufre liquide des gaz dissous. The absorption tower ends with a siphon and a flow 13 where samples can be taken. The conduit 11 also comprises a means 14 for sampling gas. The installation also comprises a tank of NaOH solution 15 which, via a pump 16, feeds the absorption tower 12 into NaOB. At the receptacle 8 there is a conduit 10 into which nitrogen can be injected to purge the reactor. liquid sulfur of dissolved gases.

La figure 2 représente une coupe éclatée de la torche de plasma 1. Sur cette figure 2 on voit la cathode 3, l'anode 4 avec la buse de sortie 5, le serpentin de refroidissement 6 ainsi que l'arrivée et le départ du refroidissement 17 de l'anode 4, ainsi qu'un coupe-feu 18. FIG. 2 represents an exploded section of the plasma torch 1. In this FIG. 2, the cathode 3, the anode 4 with the outlet nozzle 5, the cooling coil 6 and the arrival and departure of the cooling are shown. 17 of the anode 4, as well as a firewall 18.

Sur la figure 3 qui représente une coupe verticale de l'installation de refroidissement et de récupération du soufre on voit l'ensemble du serpentin de refroidissement 6 avec le coupe-feu 18 destiné à protéger le récipient 19 de la chaleur de l'arc électrique. In FIG. 3, which represents a vertical section of the cooling and sulfur recovery plant, the cooling coil assembly 6 is seen with the fire stop 18 intended to protect the container 19 from the heat of the electric arc. .

Dans le réceptacle 8 du soufre liquide aboutit le conduit 10 d'azote, protégé par un chapeau 20. In the receptacle 8 of the liquid sulfur, the nitrogen conduit 10, protected by a cap 20, terminates.

L'invention sera mieux comprise à l'aide des exemples non limitatifs ci-après. The invention will be better understood with the aid of the nonlimiting examples below.

On a réalisé au moyen de l'appareillage indiqué ci-dessus trois opérations de conversion de H2S avec des débits croissants.  Three H 2 S conversion operations with increasing flow rates were carried out by means of the apparatus indicated above.

Ces trois exemples sont résumés sur le tableau (I). These three examples are summarized in Table (I).

On voit sur ce tableau que l'hydrogène sulfuré a été converti en hydrogène et soufre avec un rendement variant de 93,4% à 96,8D en volume; le rendement de conversion augmentant légèrement avec le débit de H2S. On constate également que l'énergie utilisé exprimée en kW.H/m3 H2S varie de 15,2 à 8,0, la quantité d'énergie par unité de volume nécessaire étant inversement proportionnelle au débit de H2S. It can be seen from this table that the hydrogen sulphide has been converted into hydrogen and sulfur with a yield varying from 93.4% to 96.8% by volume; the conversion efficiency increases slightly with the flow of H2S. It is also noted that the energy used expressed in kW.H / m3 H2S varies from 15.2 to 8.0, the amount of energy per unit volume required being inversely proportional to the flow rate of H2S.

La quantité d'énergie électrique nécessaire pour la conversion de H2S est cependant fonction également de l'installation utilisée.The amount of electrical energy required for the conversion of H2S, however, also depends on the installation used.

Tableau 1

Figure img00040001
Table 1
Figure img00040001

<tb> H25 <SEP> à <SEP> l'entrée <SEP> (l/h) <SEP> 829 <SEP> 1740 <SEP> 2537
<tb> \2 <SEP> pour <SEP> entrainement <SEP> (l/h) <SEP> 740 <SEP> 740 <SEP> 740
<tb> H25 <SEP> à <SEP> la <SEP> sortie <SEP> (l/h) <SEP> 55 <SEP> 56 <SEP> 81
<tb> H25 <SEP> à <SEP> la <SEP> sortie <SEP> (% <SEP> vol) <SEP> 6,6 <SEP> 3,2 <SEP> 3,2
<tb> H2 <SEP> à <SEP> la <SEP> sortie <SEP> (% <SEP> vol) <SEP> 93,4 <SEP> 96,8 <SEP> 96,8
<tb> Con@ersion <SEP> <SEP> H25 <SEP> (% <SEP> vol) <SEP> 93.4 <SEP> 96.8 <SEP> 96.8
<tb> Longueur <SEP> de <SEP> l'arc <SEP> (mm) <SEP> 9 <SEP> 9 <SEP> 9
<tb> 1 <SEP> (Amp) <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 140
<tb> 0 <SEP> (Volt) <SEP> 90 <SEP> 140 <SEP> 145
<tb> Puissance <SEP> utilisé <SEP> (kw) <SEP> 12.6 <SEP> 19.6 <SEP> 20.3
<tb> Energie <SEP> utilisée(KW.h/m@H25 <SEP> 15.2 <SEP> 11,3 <SEP> 8.0
<tb> <tb> H25 <SEP> to <SEP> the entry <SEP> (l / h) <SEP> 829 <SEP> 1740 <SEP> 2537
<tb> \ 2 <SEP> for <SEP> training <SEP> (l / h) <SEP> 740 <SE> 740 <SE> 740
<tb> H25 <SEP> to <SEP> the <SEP> output <SEP> (l / h) <SEP> 55 <SEP> 56 <SEP> 81
<tb> H25 <SEP> to <SEP><SEP> output <SEP> (% <SEP> vol) <SEP> 6.6 <SEQ> 3.2 <SEP> 3.2
<tb> H2 <SEP> to <SEP> the <SEP> output <SEP> (% <SEP> vol) <SEP> 93.4 <SEP> 96.8 <SEP> 96.8
<tb> Con @ ersion <SEP><SEP> H25 <SEP> (% <SEP> vol) <SEP> 93.4 <SEP> 96.8 <SEP> 96.8
<tb> Length <SEP> of <SEP> arc <SEP> (mm) <SEP> 9 <SEP> 9 <SEP> 9
<tb> 1 <SEP> (Amp) <SEP> 140 <SEQ> 140 <SEP> 140
<tb> 0 <SEP> (Volt) <SEP> 90 <SEP> 140 <SEP> 145
<tb> Power <SEP> used <SEP> (kw) <SEP> 12.6 <SEP> 19.6 <SEP> 20.3
<tb> Energy <SEP> used (KW.h/m@H25 <SEP> 15.2 <SEP> 11.3 <SEP> 8.0
<Tb>

Claims (7)

REVENDICATIONS 1. Procédé de conversion électrique de l'hydrogène sulfure (H2S), pouvant être mélangé à d'autres constituants, en hydrogène et en soufre, dans une torche à plasma, caractérisé en ce que l'hydrogène sulfuré à convertir est utilisé comme gaz plasmagène unique. 1. A process for the electrical conversion of hydrogen sulfide (H2S), which can be mixed with other constituents, into hydrogen and sulfur, in a plasma torch, characterized in that the hydrogen sulphide to be converted is used as gas single plasmagene. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'on convertit I'hydrogène sulfuré qui se trouve en mélange avec d'autres constituants d'un gaz naturel ou industriel. 2. Process according to claim 1, characterized in that the hydrogen sulphide which is in mixture with other constituents of a natural or industrial gas is converted. 3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que le soufre provenant de H2S est recueilli sous forme liquide. 3. Method according to claim 1 or 2, characterized in that the sulfur from H2S is collected in liquid form. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendicatiions 1 à 3, caractérisé en ce que la portion d'hydrogène sulfuré qui n'a pas été convertie est piégée de façon à éviter la pollution atmosphérique. 4. Process according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the portion of hydrogen sulphide which has not been converted is trapped so as to avoid atmospheric pollution. 5. Appareillage pour la mise en oeuvre d'une conversion électrique de l'hydrogène sulfuré (H2S) seule ou en mélange avec d'autres gaz, en soufre et hydrogène, caractérisé en ce qu'i comprend essentiellement 5. Apparatus for carrying out an electrical conversion of hydrogen sulfide (H2S) alone or mixed with other gases, sulfur and hydrogen, characterized in that i essentially comprises - une torche à plasma (1) formée essentiellement d'une cathode (3), d'une anode (4) comportant une buse de sortie (5) et d'un générateur de courant relié auxdites cathode et anode; - A plasma torch (1) essentially formed of a cathode (3), an anode (4) having an outlet nozzle (5) and a current generator connected to said cathode and anode; - un moyen d'introduction de H2S; a means for introducing H2S; - un système de refroidissement (6) permettant de liquéfier les vapeurs de soufre, a cooling system (6) for liquefying the sulfur vapors, - un réceptacle (8) communiquant à sa partie inférieure avec une enceinte de stockage (9) pour le soufre, - a receptacle (8) communicating at its lower part with a storage chamber (9) for sulfur, - un piège (12) à H2S non converti entratné par H2, ce piège contenant un réactif qui fixe l'hydrogène sulfuré sous forme d'un dérivé non polluant du soufre, an H2-converted unconverted H2S trap (12), this trap containing a reagent which fixes the hydrogen sulphide in the form of a non-polluting derivative of sulfur, une alimentation du piège (12) en réactif nécessaire. feeding the trap (12) with the necessary reagent. 6. Appareillage selon la revendication 5, caractérisé en ce qu'on utilise comme piège à H2S une tour d'absorption alimentée en 6. Apparatus according to claim 5, characterized in that an H2S trap is used an absorption tower fed with NaOH.NaOH. 7. Appareillage selon la revendication 5 ou 6, caractérisé en ce qu'il comporte des installations de chauffage, de mesure et de régulation permettant de maintenir à l'état liquide le soufre recueilli dans le réceptacle (8).  7. Apparatus according to claim 5 or 6, characterized in that it comprises heating, measuring and regulating devices for maintaining in the liquid state the sulfur collected in the receptacle (8).
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