FI118564B - Menetelmä betaiinin erottamiseksi - Google Patents

Menetelmä betaiinin erottamiseksi Download PDF

Info

Publication number
FI118564B
FI118564B FI20065014A FI20065014A FI118564B FI 118564 B FI118564 B FI 118564B FI 20065014 A FI20065014 A FI 20065014A FI 20065014 A FI20065014 A FI 20065014A FI 118564 B FI118564 B FI 118564B
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
betaine
solution
chromatographic separation
cation exchange
resin
Prior art date
Application number
FI20065014A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI20065014L (fi
FI20065014A0 (fi
Inventor
Hannu Paananen
Pia Saari
Nina Nurmi
Original Assignee
Finnfeeds Finland Oy
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Finnfeeds Finland Oy filed Critical Finnfeeds Finland Oy
Priority to FI20065014A priority Critical patent/FI118564B/fi
Publication of FI20065014A0 publication Critical patent/FI20065014A0/fi
Publication of FI20065014L publication Critical patent/FI20065014L/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI118564B publication Critical patent/FI118564B/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C229/00Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton
    • C07C229/02Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton
    • C07C229/04Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated
    • C07C229/06Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated having only one amino and one carboxyl group bound to the carbon skeleton
    • C07C229/10Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated having only one amino and one carboxyl group bound to the carbon skeleton the nitrogen atom of the amino group being further bound to acyclic carbon atoms or to carbon atoms of rings other than six-membered aromatic rings
    • C07C229/12Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and saturated having only one amino and one carboxyl group bound to the carbon skeleton the nitrogen atom of the amino group being further bound to acyclic carbon atoms or to carbon atoms of rings other than six-membered aromatic rings to carbon atoms of acyclic carbon skeletons
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D15/00Separating processes involving the treatment of liquids with solid sorbents; Apparatus therefor
    • B01D15/08Selective adsorption, e.g. chromatography
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C227/00Preparation of compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton
    • C07C227/38Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C227/40Separation; Purification

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

118564
Menetelmä betaiinin erottamiseksi
Keksinnön ala
Esillä oleva keksintö liittyy menetelmään betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla 5 sokerijuurikaspohjaisista liuoksista. Sopivia sokerijuurikaspohjaisia liuoksia ovat esimerkiksi liuokset, jotka on saatu juurikkaasta johdettujen liuosten, me-lassien, fermentaatioprosessiliuoksien ja vinassien käsittelystä. Esillä oleva keksintö liittyy myös menetelmään muiden yhdisteiden kromatografiseksi erottamiseksi, kuten polyolien ja/tai karboksyylihappojen, H+-muodossa olevalla 10 heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla sokerijuurikaspohjaisista liuoksista.
Keksinnön tausta
Kromatografista erottamista on käytetty betaiinin talteenottamiseksi, luonnonmateriaaleista, kuten juurikasmelasseista, betaiinimelasseista ja vi-nassista. Tunnetuissa kromatografisissa erottamisissa yleisimmin käytetyt 15 hartsit ovat olleet vahvasti happamia kationinvaihtajia, eli sulfonoituja polysty-reeneitä, jotka on silloitettu 3,5-8 paino-%:lla divinyylibentseeniä, jolloin hartsi on monovalentissa tai divalentissa muodossa. Vesi on yleensä ollut edullinen eluentti, mutta ongelma vettä käytettäessä on ollut se, että eri tuotteilla, kuten betaiinilla, erytritolilla, inositolilla, sakkaroosilla ja mannitolilla, on samanlaiset 20 retentioajat, jolloin fraktiot ovat limittyneet.
US-patentti 4 359 430 kuvaa prosessin betaiinin talteenottamiseksi • · ,..., melasseista ja vinassista käyttämällä polystyreenisulfonaattisuolaa kationin- vaihtohartsina kromatografisessa kolonnissa ja eluoimalla vedellä. Voimak- • · kaasti hapan kationinvaihtohartsi on alkalimetallimuodossa. Ensimmäinen ero- • · · *···’ 25 tettu fraktio on jätefraktio, toinen fraktio sisältää olennaisen osuuden syöttöliu- oksen sokereista ja kolmas fraktio koostuu pääasiassa betaiinista.
US-patenttihakemus 2002/0120135 kuvaa menetelmän ramnoosin ja arabinoosin kromatografiseksi erottamiseksi muista monosakkarideista ksy- :***: loosin kiteytyksen ryönästä käyttämällä H+/Mg2+-muodossa olevaa heikosti ha- «·· 30 panta kationinvaihtohartsia.
• · ***\ US-patenttihakemus 2005/0161401 kuvaa kromatografisen mene telmän betaiinin, mannitolin, glyserolin ja inositolin erottamiseksi toisistaan käyttämällä heikosti emäksistä anioninvaihtohartsia.
*:··· US-patentti 6 770 757 kuvaa prosessin betaiinin ja muiden yhdistei- 35 den, kuten erytritolin, inositolin, mannitolin, glyserolin ja aminohappojen, tai- 2 118564 teenottamiseksi lähtöaineista, jotka sisältävät vastaavat yhdisteet, käyttämällä Na+-muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia kromatografisessa erottamisjärjestelmässä. Syöttöliuosten pH-arvot vaihtelevat välillä pH 6 ja pH 11 ja effluentin, kolonnista ulos tulevan liuoksen, vaihtelee välillä 6,511.
5 Betaiini eluoidaan järjestelmästä suolojen jälkeen, sen jälkeen erytritoli, manni-toli ja glyseroli. Inositoli eluoidaan viimeiseksi erillisenä piikkinä.
US-patentti 5 032 686 kuvaa menetelmän sitruunahapon talteenot-tamiseksi fermentaatioliuoksista käyttämällä H+-muodossa olevaa vahvasti hapanta kationinvaihtohartsia. Ensimmäiset eluoidut fraktiot sisälsivät suurmo-10 lekyylipainoisia yhdisteitä, kuten sakkaroosi, maltoosi ja isomaltoosi. Seuraa-vat fraktiot sisälsivät sitruunahappoa ja viimeiset fraktiot sisälsivät esimerkiksi betaiinia ja erilaisia orgaanisia happoja, kuten glukonihappoa, oksalihappoa.
Tanaka K. et ai. (Journal of Chromatography 850 (1999), 187-196) kuvaavat analyyttisen ioninpoiston kromatografisen menetelmän karboksyyli-15 happojen erottamiseksi H+-muodossa olevalla heikosti happamalta kationin-vaihtohartsilla. Kun vettä käytettiin eluenttina, karboksyylihappojen välinen piikin muoto ja resoluutio eivät olleet tyydyttäviä. Piikin muodon parantamiseksi laimennettua rikkihappoliuosta testattiin eluenttina. Lisäksi metanolin lisäämisen tähän eluenttiin havaittiin vähentävän hydrofobisen luonteen omaavien 20 karboksyylihappojen retentioaikoja. Molekyylikokoekskluusion ja ioniekskluu-sion lisäksi eluutiojärjestykseen vaikuttivat karboksyylihappojen pKa-arvot ja hydrofobinen/hydrofiilinen luonne.
·:· : On yllättävästi havaittu, että käytettäessä H+-muodossa olevaa hei- kosti hapanta kationinvaihtohartsia, betaiini voidaan erottaa sokerijuurikaspoh- • · · : .·. 25 jäisistä liuoksista, kuten fermentaatioprosessiliuoksista, vinasseista ja muista ·»· « . .·. sokerijuurikkaasta, johdetuista liuoksista erillisenä fraktiona, joka eluoituu nii- .···. den yhdisteiden jälkeen, joiden aikaisemmin tiedettiin eluoituvan betaiinin jäl- *** keen. Betaiinin eluutiojärjestys H+-muodossa olevalla heikosti happamalla ka- .. tioninvaihtohartsilla on siten erilainen kuin aikaisemmin tunnettu vahvasti hap- • · ··..;* 30 pamilla kationinvaihtohartseilla tai Na*-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla. Tämä ilmiö on erityisen edullinen kun fraktioidaan mo- :***: nikomponenttisia liuoksia, jotka sisältävät betaiinia ja muita yhdisteitä, joilla on • · · samanlaiset tai lähes samanlaiset retentioajat muilla erotusväliaineilla. Keksinnön yhteenveto 35 Esillä oleva keksintö liittyy menetelmään betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi sokerijuurikaspohjaisista liuoksista H+-muodossa olevalla hei- 3 118564 kosti happamalla kationinvaihtohartsilla. Esillä oleva keksintö liittyy myös menetelmään muiden yhdisteiden, kuten polyolien ja/tai karboksyylihappojen, kromatografiseen erottamiseen sokerijuurikaspohjaisista liuoksista H+-muo-dossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla. Lisäksi esillä oleva 5 keksintö liittyy menetelmään betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi muista karboksyyliyhdisteistä H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla. Lisäksi esillä oleva keksintö liittyy menetelmään betaiinin erottamiseksi sokerijuurikaspohjaisesta liuoksesta kromatografisessa erottamisjärjes-telmässä, jossa H+-muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia 10 käytetään ainakin yhdessä kromatografisessa kolonnissa tai kolonnin osassa kromatografista erottamista varten. Esillä oleva keksintö liittyy myös menetelmään betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi sokerijuurikaspohjaisista liuoksista Ι-Γ-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla, jossa kromatografisen järjestelmän pH:ta käytetään säätämään ja/tai ohjaamaan be-15 taiinin retentiotekijää. Lisäksi esillä oleva keksintö liittyy H+-muodossa olevan heikosti happaman kationinvaihtohartsin käyttöön betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi ja valinnaisesti myös muiden yhdisteiden, kuten polyolien ja/tai karboksyylihappojen, sokerijuurikaspohjaisesta liuoksesta. Esillä oleva keksintö liittyy myös H+-muodossa olevan heikosti happaman kationinvaihtohartsin 20 käyttöön betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi muista karboksyyliyhdisteistä.
··· ♦
Piirrosten lyhyt kuvaus e · .···. Seuraavat piirrokset ovat keksinnön havainnollistavia suoritusmuo- • · toja, eikä niitä ole tarkoitettu rajoittamaan patenttivaatimuksissa määriteltyä • · · “Y 25 keksinnön piiriä.
*;“* Kuvio 1 on graafinen esitys esimerkin 1 mukaisista eluutioprofiileista • φ *···* ja pH:sta.
Kuvio 2 on graafinen esitys esimerkin 2 mukaisista eluutioprofiileista • · • *·· ja pH:sta.
30 Kuvio 3 on graafinen esitys esimerkin 3 mukaisista eluutioprofiileista .···. japH:sta3.
• ·
Kuvio 4 on graafinen esitys esimerkin 4 mukaisista eluutioprofiileista . ja pH:sta 4.
· · ϊ.,.ϊ Kuvio 5 on graafinen esitys esimerkin 5 mukaisista eluutioprofiileista ·:··: 35 ja pH:sta 5.
4 118564
Kuvio 6 on graafinen esitys esimerkin 6 mukaisista eluutioprofiileista ja pH:sta 6.
Keksinnön yksityiskohtainen kuvaus
On olemassa jatkuva tarve käyttää hyväksi lisäraaka-aineita teolli-5 sesti ja/tai ravinnollisesti arvokkaiden yhdisteiden, kuten betaiinin, polyolien ja karboksyylihappojen, talteenottamiseksi. Eräs vaihtoehtoinen ratkaisu näiden yhdisteiden talteenottamiseksi on käyttää sokerijuurikaspohjaisia fermentaa-tioprosessiliuoksia, kuten esimerkiksi sitruunahappo-, hiiva- tai etanolifermen-taatioprosessiliuoksia tai vinasseja, kuten esimerkiksi sitruunahappo- tai eta-10 nolivinasseja raaka-aineina. Nyt on yllättäen havaittu, että kun käytetään H+-muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia, betaiini voidaan erottaa hyvin puhtaana fraktiona fermentaatioprosessiliuoksista. Lisäksi happaman fermentaatioprosessiliuoksen tai vinassin yleensä, ja erityisesti sitruuna-happofermentaatioliemestä saadun vinassin, havaittiin olevan sopiva kroma-15 tografiseen erottamiseen H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationin-vaihtohartsilla. Siten liuoksen esikäsittely pH:n säätämiseksi ennen kromatografista erottamista ei olisi tarpeen.
Ylläkuvatuissa olosuhteissa esimerkiksi H+-muodossa oleva voimakkaasti hapan kationinvaihtohartsi (SAC) ei pysyisi stabiilina. Kun syöttöliu-20 oksessa on suoloja, SAC-hartsin funktionaalinen ryhmä muuttuu hyvin helposti ··· l-f-muodosta metallikationimuotoon jopa happamassa ympäristössä toisin : kuin heikosti hapan kationinvaihtohartsi.
.···. Esillä olevan keksinnön mukaan H+-muodossa olevaa heikosti ha- • · ·”·, panta kationinvaihtohartsia käytetään menetelmässä betaiinin kromatografi- • ♦ ♦ ”Y 25 seksi erottamiseksi sokerijuurikaspohjaisista liuoksista. Esillä olevan keksin- *:|·/ non mukaan H+-muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia käy- • ♦ ***** tetään myös menetelmässä betaiinin lisäksi myös muiden yhdisteiden, kuten polyolien ja karboksyylihappojen, kromatografiseksi erottamiseksi sokerijuuri- : *** kaspohjaisista liuoksista. Lisäksi esillä olevan keksinnön mukaan hi*- 30 muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia käytetään menetel- .···. mässä betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi muista karboksyyliyhdisteistä.
• ·
Esillä olevan keksinnön mukaan H+-muodossa olevaa heikosti hapanta ka- ♦ ♦ . tioninvaihtohartsia käytetään ainakin yhdessä kromatografisessa erottamisvai- ·«· heessa betaiinin erottamiseksi. Lisäksi esillä olevan keksinnön mukaan H+-*"*i 35 muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia käytetään ainakin yh dessä kromatografisessa kolonnissa tai yhdessä kolonnin osittain pakatussa 5 118564 kerroksessa kromatografisessa erottamisjärjestelmässä betaiinin erottamiseksi sokerijuurikaspohjaisista liuoksista.
Esillä olevassa keksinnössä l-T-muodossa oleva heikosti hapan ka-tioninvaihtohartsi tarkoittaa pääasiassa dissosioitumattomassa COOH-muo-5 dossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia. Keksinnön mukaisen dissosioitumattomassa COOH-muodossa olevan heikosti happaman kationin-vaihtohartsin määrä on yli 50 %, edullisesti ainakin 67 % ja edullisemmin yli 90 %.
Esillä olevan keksinnön mukainen sokerijuurikaspohjainen liuos on 10 mikä tahansa sokerijuurikkaasta johdettu liuos, hydrolysaatti ja/tai uutos. Liuos voidaan saada tällaisten juurikkaasta johdettujen liuosten jatkokäsittelystä fermentaatiolla, esimerkiksi sitruunahappo-, hiiva- tai etanolifermentaatiolla tai sokerijuurikkaasta johdettujen liuosten, kuten juurikas ja/tai betaiinimelassit tai vinassi, käsittelystä. Fermentaatioliuokset, melassit ja vinassi sisältävät tyypille lisesti paljon epäorgaanisia suoloja ja seoksen erityyppisiä orgaanisia yhdisteitä. Esillä olevan keksinnön mukaisella menetelmällä erotettavat muut yhdisteet ovat polyoleja, kuten erytritoli, inositoli, mannitoli ja glyseroli ja/tai karboksyyli-happoja, kuten sitruunahappo, maitohappo, etikkahappo, oksaalihappo ja pyr-rolidonikarboksyylihappo ja/tai niiden seokset. Esillä olevan keksinnön mukai-20 sessa kromatografisessa erottamisessa yhdisteet erotetaan fraktioihin, jotka rikastetaan kohdeyhdisteen suhteen. Rikastettu fraktio sisältää korkeamman ..··· konsentraation yhdisteen kuiva-ainepohjaisen painon mukaan kuin syöttöliu- ·;· : oksena käytetty liuos.
·***: Esillä olevan keksinnön mukainen menetelmä voitaisiin suorittaa it- ··· : .·. 25 senäisesti tai se voitaisiin yhdistää muihin prosessivaiheisiin tai se voisi käsit- !“·! tää sellaisia, kuten esimerkiksi ylimääräinen kromatografinen erottaminen, ki- » ♦ · teyttäminen, haihduttaminen, ioninvaihto, suodattaminen, membraanin suodat- • · *** taminen ja/tai jonkin muun tunnetun prosessivaiheen. Keksinnön mukainen menetelmä voidaan edullisesti yhdistää yhteen tai useampaan yllämainittuun ϊ ** 30 lisäprosessointivaiheeseen tai se voi käsittää sellaisen.
!...: Ylimääräinen kromatografinen erottamisvaihe voitaisiin suorittaa .***. käyttäen esimerkiksi voimakkaasti hapanta kationinvaihtohartsia (SAC), voi-
• M
makkaasti emäksistä anioninvaihtohartsia (SBA) tai heikosti emäksistä ; anioninvaihtohartsia (WBA) sokerijuurikaspohjaisen lähtöliuoksen ja/tai erotet- 35 tavaksi valittujen yhdisteiden koostumuksen mukaan.
♦ • · 6 118564
Keksinnön mukainen menetelmä voidaan edullisesti yhdistää lisä-vaiheeseen betaiinin talteenottamiseksi tai se voi käsittää sellaisen. Betaiinin talteenotto voitaisiin suorittaa esimerkiksi kiteyttämällä. Keksinnön mukainen menetelmä voidaan valinnaisesti myös yhdistää lisävaiheeseen muun yhdis-5 teen tai -yhdisteiden talteenottamiseksi, kuten polyolien ja/tai karboksyylihap-pojen, tai se voi käsittää sellaisen.
Kromatografinen kolonni tai kolonnin osa (kolonnin osittain pakattu kerros), jota käytetään esillä olevan keksinnön mukaisessa menetelmässä täytetään Ι-Γ-muodossa olevalla heikosti (lappamalla kationinvaihtohartsilla, edul-10 lisesti akryylikationinvaihtohartsilla, jossa on karboksyylin funktionaalisia ryhmiä. Tällainen akryylihartsi johdetaan edullisesti metyyliakrylaatista, etyyliakry-laatista, butyyliakrylaatista, metyylimetakrylaatista tai akrylonitriilistä tai akryyli-hapoista tai niiden seoksista. Hartsi voidaan silloittaa silloitusaineen kanssa, esim. di-vinyylibentseenin (DVB). Sopiva silloitusaste on 1-20 %, edullises-15 ti 3-8 %. Hartsin keskimääräinen partikkelikoko on tavallisesti 10-2000 pm, edullisesti 100 - 400 pm.
Kromatografinen erottaminen suoritetaan edullisesti lämpötiloissa välillä 10-95 °C, edullisemmin 30-95 °C, edullisimmin 65-95 °C. On tunnettua, että korkeampi erotuslämpötila alentaa viskositeettia ja parantaa erotuk-20 sen suorituskykyä, mutta on haitallisempi syöttöliuoksen herkille yhdisteille.
Esillä olevan keksinnön mukaisessa kromatografisessa erottami- sessa käytetty eluentti on edullisesti vesi tai pH-säädetty vesi.
·:* : Fraktioitava sokerijuurikaspohjainen liuos esikäsitellään valinnaises- .·**; ti ennen kromatografista erottamista suodattamalla, joka voidaan suorittaa • · · : .·. 25 käyttämällä painesuodatinta suodatinavun kanssa tai ilman sitä. Lisäksi tarvit- "X taessa syöttöliuoksena käytettävän liuoksen pH säädetään pH-arvon 6 alapuo- • · · V.'.t lelle, edullisesti pH-arvon 5,1 alapuolelle, edullisemmin pH-arvojen 1,4-5,1 vä- '*** Nile ja edullisimmin pH-arvojen 3-4,5 välille. Kun syöttöliuoksen pH on korkea (> 4,2), keksinnön mukainen heikosti hapan kationinvaihtohartsi muuttuu osit- s " 30 tain alkuperäisestä H+-muodostaan ionimuotoon ja balansoituu siten tietylle H+-muodon tasolle, lonimuodon tyyppi on riippuvainen syöttöliuoksen ioneista.
.***. Syöttöliuos voidaan suodattaa ennen pH-säätöä tai sen jälkeen.
···
Ennen kromatografista erottamista syöttöliuoksen kuiva-aine säädetään sopi- • valle tasolle.
• ♦· *···* 35 Syöttölaitetta käytetään liuoksen syöttämiseksi kolonniin. Kolonnin, syöttöliuoksen ja eluentin lämpötila on edullisimmin likimäärin sama kuin kro- 7 118564 matografisen erottamisen lämpötila. Tämä saavutetaan esilämmittämänä syöt-töliuos. Syöttöliuos eluoidaan kolonnissa syöttämällä vettä, esimerkiksi de-mineralisoitua vettä tai kondensaattivettä tai jotakin muuta vesiliuosta kolonniin. Edullisesti käytetään esilämmitettyä eluenttia. Virtausnopeus kolonnissa 5 säädetään sopivalle tasolle. Ulos tulevien liuosten fraktiot kerätään sopivin välein ja analysoidaan. Ulosvirtausta kolonnista voidaan monitoroida on-line-instrumenteilla. Fraktioidut tuotteet, esim. betaiini, ja valinnaisesti myös poly-olit, kuten erytritoli, mannitoli, inositoli, glyseroli ja/tai karboksyylihapot, kuten sitruunahappo, oksaalihappo, maitohappo, etikkahappo ja/tai pyrrolidonikar-10 boksyylihappo voidaan ottaa talteen sopivilla menetelmillä, kuten esimerkiksi kiteyttämällä.
Esillä olevan keksinnön mukainen menetelmä voitaisiin suorittaa erillisenä vaiheena monivaiheprosessissa kun käytetään lisäksi esimerkiksi kromatografista erottamista, kiteyttämistä, haihduttamista ja/tai suodattamista 15 ainakin kerran monivaiheprosessin lisävaiheena. Lisäksi on mahdollista järjestää kaksi tai useampi kromatografinen kolonni sekvenssiin, jossa ainakin yksi kolonni tai osa kolonnista sisältää hT-muodossa olevaa heikosti hapanta ka-tioninvaihtohartsia, jolloin toinen kolonni tai toiset kolonnit sisältävät samaa tai erityyppistä hartsia, kuten esimerkiksi voimakkaasti hapanta kationinvaihto-20 hartsia. Käytetty kromatografinen järjestelmä voi olla joko panosprosessi tai simuloitu liikkuva peti -järjestelmä. Simuloitu liikkuva peti -järjestelmä voi olla J· joko jatkuva tai sekventiaalinen.
··· · On myös mahdollista yhdistää toisiinsa joillain muilla prosessiyksi- .···. käillä kaksi kromatografista kolonnia tai kolonnin osaa, jotka sisältävät H+- 25 muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia. Prosessiyksiköt voi- • * · "V vat olla esimerkiksi suodattaminen, membraanisuodattaminen, pH-säätö tai XI* konsentroiminen haihduttamalla. Alan ammattilaiselle on ilmeistä, että proses- m ’*··* siyksiköiden järjestys voidaan valita ja sitä voidaan vaihdella.
Eräässä suoritusmuodossa keksinnön mukainen menetelmä suori- • · : ’·· 30 tetaan itsenäisenä prosessina. Tässä suoritusmuodossa sokerijuurikaspohjai- ··· + nen liuos voidaan fraktioida H -muodossa olevalla heikosti happamalla ka- ,···, tioninvaihtohartsilla betaiinia sisältäväksi fraktioksi ja valinnaisesti myös muun yhdisteen sisältäväksi fraktioksi. Edullisesti betaiini ja valinnaisesti myös muu • · . yhdiste otetaan lisäksi talteen spesifisen yhdisteen sisältävästä fraktiosta. Esil- • « · 35 lä olevan keksinnön mukaisella menetelmällä eroteltavat muut yhdisteet ovat *·": polyoleja, kuten erytritoli, inositoli, mannitoli, glyseroli ja/tai karboksyylihappoja, „ 118564 8 kuten sitruunahappo, maitohappo, etikkahappo ja pyrrolidonikarboksyylihappo ja/tai niiden seokset.
Eräässä toisessa suoritusmuodossa keksinnön mukainen menetelmä suoritetaan erillisenä vaiheena monivaiheprosessissa, jolloin se yhdiste-5 tään ainakin yhteen lisäprosessivaiheeseen. Tässä suoritusmuodossa sokeri-juurikaspohjainen liuos voidaan fraktioida ensimmäisellä kolonnilla, joka sisältää esimerkiksi voimakkaasti hapanta kationinvaihtohartsia, joka on yhdistetty toiseen kolonniin, joka sisältää H+-muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia, betaiinia sisältäväksi fraktioksi ja valinnaisesti myös muun 10 yhdisteen sisältäväksi fraktioksi. Edullisesti betaiini ja valinnaisesti myös muu yhdiste otetaan lisäksi talteen spesifisen yhdisteen sisältävästä fraktiosta. Tällainen järjestely parantaa edelleen erotuksen suorituskykyä ja lisää tuotteiden saantoja ja puhtautta. Betaiinin saanto paranee myös kun sivutuotteet poistetaan prosessista.
15 Vielä eräässä toisessa suoritusmuodossa keksinnön mukainen me netelmä käsittää ainakin yhden lisäprosessivaiheen, jossa keksinnön mukainen menetelmä on erillinen vaihe monivaiheprosessissa. Lisäprosessivaihe voisi olla esimerkiksi kromatografinen erottaminen, kiteyttäminen, haihduttaminen, suodattaminen ja/tai membraanisuodattaminen.
20 Yleensä eri yhdisteiden eluutiojärjestykseen heikosti happamilla ka- tioninvaihtohartseilla näyttää vaikuttavan molekyylikokokoekskluusion ja io-•j1 niekskluusion lisäksi yhdisteiden hydrofobinen/hydrofiilinen interaktio hartsin ··· · kanssa. Aikaisempien tutkimusten mukaan eri yhdisteiden eluutiojärjestykseen .··*. (esim. karboksyylihappojen) H+-muodossa olevalla heikosti happamalla ka- 25 tioninvaihtohartsilla vaikuttaa yhdisteiden pKa-arvo. Yleensä mitä alhaisempi e · 1 "Y pKa-arvo, sitä lyhyempi saman yhdisteen retentioaika on. Betaiinin eluutiojär- jestys (pKa = 1,832) H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaih- • » ***** tohartsilla ei kuitenkaan noudata näitä sääntöjä. Yllättäen vaikuttaa siltä, että H+-muodossa oleva heikosti hapan kationinvaihtohartsi on hydrofobisempi : *** 30 kuin metallikationimuoto ja sillä on erittäin korkea affiniteetti betaiinille, joka on «•t hydrofobinen molekyyli.
,···. Esillä olevan keksinnön mukaisessa menetelmässä erotettujen yh- disteiden eluutiojärjestys kromatografisessa kolonnissa on erilainen kuin se • + . järjestys, joka saatiin aikaisemmilla menetelmillä esim. perustuen Na -muo- ··· 35 dossa olevan heikosti happaman kationinvaihtohartsin käyttöön tai voimak- i1" kaasti happamien kationinvaihtohartsien käyttöön, ja tätä piirrettä voidaan 9 118564 edullisesti käyttää monikomponenttiyhdisteen komponenttien erottamisessa toisistaan. Esillä olevan keksinnön mukaan betaiini eluoituu erytritolin, inosito-lin, mannitolin, glyserolin ja karboksyylihappojen jälkeen. Lisäksi esimerkiksi inositoli eluoituu ennen glyserolia ja betaiinia keksinnön mukaisessa menetel-5 mässä.
Yllättävästi betaiinin retentio volyymin ja retentiotekijän havaittiin vaihtelevan kromatografisen erottamisen pH:n kanssa, erityisesti syöttöliuok-sen pH:n kanssa; mitä alempi pH, sitä korkeampi retentiotekijä. Betaiinin eluoi-tumiseen kromatografisesta erotuskolonnista vaikuttavat syöttöliuoksen pH-10 muutokset kun taas useimmat karboksyyliyhdisteet eluioituvat likimäärin samanaikaisesti huolimatta syöttöliuoksen pH:sta. Betaiinin retentiotekijää voidaan kontrolloida ja/tai säädellä säätämällä kromatografisen erottamisen pH:ta. Kromatografisen erottamisen pH:n säätäminen voidaan suorittaa säätämällä eluentin ja/tai syötteen pH:ta, mutta se suoritetaan edullisesti säätä-15 mällä syöttöliuoksen pH halutulle tasolle. Esimerkiksi muuttamalla syöttöliuoksen pH 5,1:stä pH 1,4:ään, betaiinin retentiotekijä muuttuu 1,3:sta 2,9:ään. Täten säätämällä syöttöliuoksen pH:ta, betaiinin kromatografinen erottaminen muista yhdisteistä sokerijuurikaspohjaisissa liuoksissa voidaan optimoida H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla. Syöttöliuoksen 20 pH:n säätöä voidaan myös käyttää betaiinin kromatografisen erottamisen kontrolloimiseksi ja/tai säätelemiseksi muista karboksyyliyhdisteistä H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla.
*:**: Esillä olevan keksinnön mukainen menetelmä mahdollistaa betaii- nin rikastamisen sokerijuurikaspohjaisesta liuoksesta betaiinifraktioksi, jonka • 25 maksimipuhtaus on yli 50 % kuiva-aineesta laskettuna (DS), edullisesti yli "!·! 70 % DS.
• · * .···. Esillä olevan keksinnön mukainen menetelmä mahdollistaa betaii- • · nin erottamisen ja valinnaisesti myös talteenottamisen hyvillä saannoilla ja .. korkealla puhtaudella (80-95 % DS) sokerijuurikaspohjaisesta liuoksesta, ku- • · t **,// 30 ten fermentaatioprosessiliuoksista ja/tai vinasseista, mikä on ollut työlästä tun- *···* netuilla menetelmillä käyttämällä esim. Na+-muodossa olevaa heikosti hapanta :***: kationinvaihtohartsia tai voimakkaasti hapanta kationinvaihtohartsia. Esimer- * · · ·:··· kiksi, kun voimakkaasti hapanta kationinvaihto (SAC) hartsia käytetään betaii- nin kromatografiseksi erottamiseksi, saavutetaan samat saanto- ja puhtausta- * · *···] 35 sot kahdella kromatografisella erottamisella samaan aikaan kun tarvitaan vain * : yksi erotus H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla.
10 118564
Lisäksi esillä olevan keksinnön mukainen menetelmä mahdollistaa myös muiden yhdisteiden erottamisen ja talteenoton, kuten polyolien, kuten erytritoli, inositoli, mannitoli, glyseroli ja/tai karboksyylihappojen, kuten sitruunahappo, maitohappo ja/tai pyrrolidonikarboksyylihappo, hyvällä saannolla ja puhtaudel-5 la fermentaatioprosessiliuoksista tai vinasseista, mikä on myös ollut työlästä tunnetuilla menetelmillä.
Eräässä keksinnön mukaisen menetelmän suoritusmuodossa käyttämällä sitruunahappovinassia syöttöliuoksena, betaiini voidaan rikastaa beta-iinifraktioksi, jonka puhtaus on yli 60 % DS, edullisemmin yli 80 % DS ja sit-10 ruunahappo erilliseksi fraktioksi, jonka puhtaus on yli 20 % DS, edullisemmin yli 35 % DS.
Esillä olevan keksinnön mukaisen menetelmän eräs etu on se, että yhtä eluenttia, vettä, voitaisiin käyttää tehokkaasti haluttujen yhdisteiden erottamiseksi H1-muodossa olevalla heikosti happamalta kationinvaihtohartsilla ja 15 myös valinnaisissa ylimääräisissä kromatografisissa vaiheissa. Kun vettä käytetään eluenttina kromatografisessa erottamisessa, käsittely on helpompaa, kustannukset ovat alhaisempia ja luotettavuus on parempi. Betaiinin ja esimerkiksi inositolin erottamisen erilainen eluoitumisjärjestys tuottaa lisäetua esillä olevan keksinnön mukaisessa menetelmässä, tehden mahdolliseksi 20 erottaa betaiinin lisäksi myös muita yhdisteitä, kuten erytritoli, inositoli, mannitoli, glyseroli, sitruunahappo, maitohappo ja/tai pyrrolidonikarboksyylihappo.
m IUPAC:n (International Union of Pure ja Applied Chemistry) mu-*:**: kaan, kromatografiseen prosessiin ja kromatografiateoriaan liittyviin termeihin kuuluvat: ··· • ;1; 25 · Hold-up-volyymi (aika) (VM, tM) on yhtä kuin ei-retentoidun yhdisteen re- ♦ ·· · . .·. tentiovolyymi (aika).
.···. · Säädetty retentiovolyymi (aika) (VR’, tR') on kokonaiseluoitumisvolyymi ♦ · (aika) miinus hold-up-volyymi (aika).
.. · Retentiotekijä (k) on matemaattisesti säädetyn retentiovolyymin (aika) • · Σ.,1’ 30 suhde hold-up-volyymiin (aika): k = VR'/VM = tRVtM.
• 1 *··** Seuraavat esimerkit havainnollistavat esillä olevaa keksintöä. Esi- merkkien tarkoitus ei ole rajoittaa patenttivaatimuksia millään tavalla.
··· • · ··· * · • · ··· · 11 118564 ESIMERKK11
Vertaileva esimerkki, joka esittää betaiinin ryönästä kromatografista erottamista Na+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohart-silla (pH 8,9) 5 Betaiinin ryönä oli peräisin juurikasmelassien kromatografisesta erottamisesta ja sisälsi useita yhdisteitä, kuten betaiini, inositoli, erytritoli, mannitoli ja glyseroli. Syöttöliuoksena se altistettiin kromatografiselle erotukselle, joka suoritettiin laboratoriomittakaavan kromatografisessa erotuskolon-nissa panosprosessina. Kolonni, jonka halkaisija oli 0,045 m täytettiin akryyli-10 sella heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla (Finex CA 12 GC), valmistaja Finex Oy, Suomi. Hartsi oli etyyliakrylaattipohjainen hartsi. Hartsin korkeus oli noin 0,70 m. Hartsin silloitusaste oli 6,0 % DVB ja hartsin keskimääräinen partikkelikoko oli 0,26 mm. Hartsi oli Na+-muodossa. Hartsin pH oli korkea valmistusprosessin jälkeen. Syöttölaite asetettiin hartsikerroksen päälle. Kolonnin, 15 syöttöliuoksen ja eluenttiveden lämpötila oli noin 80 °C. Virtausnopeus kolonnissa säädettiin 4 ml:aan/min. Syöttöliuos suodatettiin suodattimen kautta käyttäen piimaata suodatinapuna. Syöttöliuoksen pH oli 8,9.
Kromatografinen erottaminen suoritettiin seuraavasti:
Vaihe 1: Syöttöliuoksen kuiva-aine määritettiin ja säädettiin 25 20 g:aan kuiva-ainetta 100 g:ssa liuosta liuoksen taittumiskertoimen mukaan (Rl).
• · · •••i Vaihe 2: 100 ml esilämmitettyä syöttöliuosta pumpattiin hartsiker- "“* roksen päälle (syöttölaitteen läpi).
···
Vaihe 3: Syöttöliuos eluoitiin alaspäin kolonnissa syöttämällä esi- 25 lämmitettyä ioninvaihtovettä kolonnin päälle.
: Vaihe 4: 10 ml:n näytteitä ulostulevasta liuoksesta kerättiin 3 minuu- ··· ;***. tin välein. Näytteiden konsentraatio, johtavuus (mS/cm) ja pH määritettiin.
Näytteiden koostumus analysoitiin HPLCrlla (Ca2+-kolonni, 0,6 ml/min, 0,001 M Ca(N03)2, 85 °C.
• «« I·.., 30 Betaiini eluoitui kolonnista suolojen jälkeen. Sakkaroosilla oli lähes *;* sama retentioaika kuin betaiinilla. 99 minuutin hold-up-volyymilla ja 168 minuu- • · '·,./· tin eluoitumisajalla saatiin betaiinille retentiotekijä 0,7. Erytritolilla, mannitolilla *:**: ja glyserolilla oli lähes sama retentioaika eluoituen lähes yhtenä piikkinä beta- .···, iinipiikin jälkeen. Inositoli eluoitui viimeiseksi erillisenä piikkinä. Eluoitumisjär- • · 35 jestys näyttää olevan yhdenmukainen komponenttien hydrofobisen/hydro-fiilisen luonteen mukaan. Hartsi erotti betaiinin ja inositolin hyvin muista pää- 12 118564 komponenteista. Effluentin (eli ulostulevan liuoksen) pH oli 8-11. Erotusprofiili on esitetty kuviossa 1.
ESIMERKKI 2
Vinassin kromatografinen erottaminen H+-muodossa olevalla heikosti 5 (lappamalla kationinvaihtohartsilla (pH 3,6)
Erotukseen käytetty aloitusliuos oli vinassi sitruunahapon fermen-taatioprosessista. Vinassi sisälsi pääasiassa betaiinia, glyserolia, epäorgaanisia suoloja ja orgaanisia happoja, kuten sitruunahappoa, ja sillä oli likimäärin seuraava koostumus (% RDS:llä): 10 Betaiini 17,1
Glyseroli 1,8 Sitruunahappo 7,8 Muut 73,3 Liuoksen pH oli 3,6.
15 Liuos suodatettiin suodattimen kautta käyttäen piimaata suoda- tinapuna. Vinassia käytettiin syöttöliuoksena ja se alistettiin kromatografiselle erottamiselle. Erottaminen suoritettiin koemittakaavan kromatografisessa ero- tuskolonnissa panosprosessina. Kolonni, jonka halkaisija oli 0,09 m, täytettiin heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla (Finex CA 16 GC, 8 % DVB, kapa- 20 siteetti 4,4 ekv/l), valmistaja Finex Oy, Suomi. Hartsi oli akrylaattipohjainen t>1:2 hartsi ja hartsin keskimääräinen partikkelikoko natrium muodossa oli 0,41 mm.
···: Hartsi regeneroitiin vety (H+) -muotoon, minkä jälkeen hartsikerroksen korkeus .3. oli likimäärin 1,7 m. Kolonnin, syöttöliuoksen ja eluenttiveden lämpötila oli : .·. 75 °C. Virtausnopeus kolonnissa säädettiin 3 l:aan/h.
• 1 · j2V 25 Kromatografinen erottaminen suoritettiin toistaen seuraavia vaihei- • i · ::: ta: * · ***** Vaihe 1: Syöttöliuoksen kuiva-aine säädettiin 35 g:aan kuiva-ainetta 100 g:ssa liuosta liuoksen taittumiskertoimen (Rl) mukaan.
: 3 Vaihe 2: 640 ml esilämmitettyä syöttöliuosta pumpattiin hartsiker- »·· 30 roksen päälle.
.3. Vaihe 3: Syöttöliuos eluoitiin alaspäin kolonnissa syöttämällä esi- lämmitettyä ioninvaihtovettä kolonnin päälle.
• ·
Vaihe 4: 50 ml:n näytteitä ulostulevasta liuoksesta kerättiin 5 minuu- 2 ·1« tin välein. Näytteiden konsentraatio, johtavuus (mS/cm) ja pH mää-35 ritettiin. Näytteiden koostumus analysoitiin HPLCilla (Na+-kolonni, 3 0,6ml/min, 85 °C, 0,003 M Na2S04).
118564 13
Eluoituminen alkoi epäorgaanisilla suoloilla ja jatkui orgaanisilla hapoilla ja alditoleilla. Betaiini eluoitui kolonnista viimeisenä pääkomponenteista. Effluentin pH vaihteli välillä 1,9 ja 4,6. Tehtiin kaikkiaan 5 syöttöä, joiden aikana hartsin ionimuoto ei täysin stabiloitunut. Näiden erotusten jälkeen 93 % 5 hartsista oli vetymuodossa hartsikerroksen päällä. Hartsi erotti betaiinin erittäin hyvin muista komponenteista; hold-up-volyymi oli 75 min ja eluoitumisaika 278 min. Betaiinin retentiotekijä tässä erotuksessa oli 2,7. Betaiini voitaisiin kerätä korkean puhtauden (80-95 %/DS) fraktiona hyvällä saannolla (>90 %). Sitruunahappo kerättiin fraktiona, jonka puhtaus oli 20-50% DS. Betaiinin ja joiden-10 kin syöttöliuoksen orgaanisten happojen retentlotekijät (k) on esitetty taulukossa 1. Taulukossa 1 esitetyt pKa-arvot on johdettu kirjasta Lange's Handbook of Chemistry, (15th Edition), 1999. Voidaan nähdä, että nämä hapot eluoituvat niiden pKa (1.) arvon mukaan. Yllättävästi betaiini, jonka pKa-arvo on 1,832, muodostaa poikkeuksen ja eluoituu viimeisenä komponenttina. Erotusprofiili 15 on esitetty kuviossa 2.
Taulukko 1_______ yhdiste Hold-up-aika k Eluoitumisaika pKa 1 ./2./3. dissosiaatiovakio _[min]___[min]_25 °C:ssa_ oksaalihappo 75_0,6 120_ 1,271/4,272_ sitruunahappo 75_0,9 141_3,128 / 4,761 /6,396_ maitohappo 75__1,5 186_ 3,858_ • ••5 etikkahappo 75 2,4 258 4,756 • 1 .... .......“ · · - - 1 “ betaiini 75 2,7 278 1,832 ««· _' —1 • · t · ··· • φ • · * !* V ESIMERKKI 3 • · ·
Vinassin kromatografinen erottaminen H+-muodossa olevalla heikosti 20 happamalla kationinvaihtohartsilla (pH 5,1)
Erotuksessa käytetty aloitusliuos oli etanolin fermentaatioprosessis-ta saatu vinassl. Vinassi sisälsi pääasiallisesti betaiinia, glyserolia, epäorgaani- • * *·;*' siä suoloja sekä orgaanisia happoja ja sillä oli likimäärin seuraava koostumus (% RDS:llä): ·:·*· 25 Betaiini 13,8
Glyseroli 12,3 • · **··[ Muut 73,9 * * Liuoksen pH oli 5,1.
14 118564
Liuos suodatettiin suodattimen kautta käyttäen piimaata suoda-tinapuna. Vinassia käytettiin syöttöliuoksena ja se altistettiin kromatografiselle erottamiselle. Erottaminen suoritettiin koemittakaavan kromatografisessa ero-tuskolonnissa panosprosessina. Kolonni, jonka halkaisija oli 0.09 m, täytettiin 5 heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla (Finex CA 16 GC, 8 % DVB, kapasiteetti 4,4 ekv/l), valmistaja by Finex Oy, Suomi. Hartsi oli akrylaattipohjainen hartsi ja hartsin keskimääräinen partikkelikoko natriummuodossa oli 0,41 mm. Hartsi regeneroitiin vety (H+) -muotoon, minkä jälkeen hartsikerroksen korkeus oli likimäärin 1,7 m. Kolonnin, syöttöliuoksen ja eluenttiveden lämpötila oli 10 75 °C. Virtausnopeus kolonnissa säädettiin 3 l:aan/h. Kromatografinen erotta minen suoritettiin seuraavasti:
Vaihe 1: Syöttöliuoksen kuiva-aine säädettiin 35 g:aan kuiva-ainetta 100 g:ssa liuosta liuoksen taittumiskertoimen (Rl) mukaan.
Vaihe 2: 0,6 I esilämmitettyä syöttöliuosta pumpattiin hartsikerrok-15 sen päälle.
Vaihe 3: Syöttöliuos eluoitiin alaspäin kolonnissa syöttämällä kolonnin päälle esilämmitettyä ioninvaihtovettä, jonka pH säädettiin 3-4:ään muurahaishapolla.
Vaihe 4: 50 ml:n näytteitä ulostulevasta liuoksesta kerättiin 5 min 20 välein. Näytteiden konsentraatio, johtavuus (mS/cm) ja pH määritet tiin. Näytteiden koostumus analysoitiin HPLC.IIä (Na+-kolonni, 0,6 ml/min, 85 °C, 0,003 M Na2S04).
*
Eluoituminen alkoi epäorgaanisilla suoloilla ja jatkui orgaanisilla ha-poilla ja alditoleilla. Betaiini eluoitui kolonnista myöhemmin kuin muut pää- • 25 komponentit. Betaiinipiikin paikka siirtyi taaksepäin (eli lähemmäksi muiden *·· · . komponenttien piikkejä) ennen kuin hartsin ionimuodon tasapaino saavutettiin.
.*··. 53 syötteen jälkeen 67 % hartsista hartsikerroksen päällä oli H+-muodossa.
Siinä vaiheessa betaiinin hold-up-volyymi oli 75 min ja eluoitumisaika oli 180 min. Betaiinin retentiotekijä oli 1,3 ja betaiinipiikin maksimipuhtaus oli yli 30 75 %/DS. Effluentin pH vaihteli välillä 4,4 ja 6,3. 53. syötteen erotusprofiili on • · *·;·* esitetty kuviossa 3.
·* • * esimerkki a
Vinassin kromatografinen erottaminen H+-muodossa olevalla heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla (pH 4,2) 35 Erotukseen käytetty aloitusliuos oli vinassi etanolin fermentaatio- prosessista. Vinassi sisälsi pääasiassa betaiinia, glyserolia, epäorgaanisia 15 118564 suoloja sekä orgaanisia happoja ja sillä oli likimäärin seuraava koostumus (% RDS:llä):
Betaiini 15,8 Glyseroli 11,5 5 Muut 72,7.
Vinassia käytettiin syöttöliuoksena ja se altistettiin kromatografiselle erottamiselle. Erottaminen suoritettiin koemittakaavan kromatografisessa ero-tuskolonnissa panosprosessina. Kolonni, jonka halkaisija oli 0,09 m, täytettiin heikosti happamalta kationinvaihtohartsilla (Finex CA 16 GC, 8 % DVB, kapa-10 siteetti 4,4 ekv/l). Hartsi oli akrylaattipohjainen hartsi ja hartsin keskimääräinen partikkelikoko natriummuodossa oli 0,41 mm. Hartsi regeneroitiin vety (H+) -muotoon, minkä jälkeen hartsikerroksen korkeus oli likimäärin 1,7 m. Kolonnin ja syöttöliuoksen ja eluenttiveden lämpötila oli 75 °C. Virtausnopeus kolonnissa säädettiin 3 l:aan/h. Syöttöliuoksen pH säädettiin 4,2:een rikkihapolla 15 (H2SO4). Syöttöliuos suodatettiin suodattimen kautta käyttäen piimaata suoda- tinapuna.
Kromatografinen erottaminen suoritettiin seuraavasti:
Vaihe 1: Syöttöliuoksen kuiva-aine säädettiin 35 g:aan kuiva-ainetta 100 g:ssa liuosta liuoksen taittumiskertoimen (Rl) mukaan.
20 Vaihe 2: 2 I esilämmitettyä syöttöliuosta pumpattiin hartsikerroksen päälle.
*
Vaihe 3: Syöttöliuos eluoitiin alaspäin kolonnissa syöttämällä kolon- *:*·: nin päälle esilämmitettyä ioninvaihtovettä, jonka pH säädettiin :***: 4,2:een muurahaishapolla.
··« : .*. 25 Vaihe 4: 50 ml:n näytteitä ulostulevasta liuoksesta kerättiin 5 minuu- * · · · . .·. tin välein. Näytteiden konsentraatio, johtavuus (mS/cm) ja pH mää- .·». ritettiin. Näytteiden koostumus analysoitiin HPLC:lla (Na+-kolonni, 0,6 ml/min, 85 °C, 0,003 M Na2S04).
Eluoituminen alkoi epäorgaanisilla suoloilla ja jatkui orgaanisilla ha- 9 9 30 poilla ja alditoleilla. Betaiini eluoituivat kolonnista myöhemmin kuin muut pää-:···: komponentit, mutta jonkin verran aikaisemmin verrattuna esimerkissä 2 esitet- tyyn erotukseen, jossa syötön pH oli matalampi. Hold-up-volyymi oli 75 min ja ··· eluoitumisaika oli 205 min. Betaiinin retentiotekijä tässä pH:ssa oli 1,7 ja beta-iinifraktiossa saavutettiin yli 80 %:n maksimipuhtaus DS:llä. Glyserolifraktion • · ’···[ 35 puhtaus, joka eluoitui ennen betaiinia, oli yli 20 % DS:llä. Tehtiin yhteensä 20 syötettä, joiden aikana hartsin ionimuoto stabiloitui; 89 % hartsista oli vety- 16 118564 muodossa hartsin päällä ja pohjalla. Effluentin pH vaihteli välillä 4,0 ja 6,4. 20. syötteen erotusprofiili on esitetty kuviossa 4.
ESIMERKKI 5
Vinassin kromatografinen erottaminen heikosti H+-muodossa olevalla 5 happamalla kationinvaihtohartsilla (pH 3,1)
Erotukseen käytetty aloitusliuos oli vinassi sitruunahapon fermen-taatioprosessista. Vinassi sisälsi pääasiassa betaiinia, glyserolia, epäorgaanisia suoloja ja orgaanisia happoja ja sillä oli likimäärin seuraava koostumus (% RDS:llä): 10 Betaiini 19,8
Glyseroli 3,0 Muut 77,2.
Vinassia käytettiin syöttöliuoksena ja se altistettiin kromatografiselle erottamiselle. Erottaminen suoritettiin koemittakaavan kromatografisessa erot-15 tamiskolonnlssa panosprosessina. Kolonni, jonka halkaisija oli 0,09 m, täytettiin heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla (Finex CA 16 GC, 8% DVB, kapasiteetti 4,4 ekv/l). Hartsi oli akrylaattipohjainen hartsi ja hartsin keskimääräinen partikkelikoko natriummuodossa oli 0,41 mm. Hartsi regeneroitiin vety (H+) -muotoon, minkä jälkeen hartsikerroksen korkeus oli likimäärin 1,6 m. Ko-20 lonni ja syöttöliuoksen ja eluenttiveden lämpötila oli 75 °C. Virtausnopeus ko-tt*i* lonnissa säädettiin 3 l:aan/h. Syöttöliuoksen pH oli 3,1.
····· Kromatografinen erottaminen suoritettiin seuraavasti: .*··. Vaihe 1: Syöttöliuoksen kuiva-aine säädettiin 35 g:aan kuiva-ainetta 100 g:ssa liuosta liuoksen taittumiskertoimen (Rl) mukaan.
• · · |*V 25 Vaihe 2: 1,5 I esilämmitettyä syöttöliuosta pumpattiin hartsikerrok- ::: sen päälle.
• · ’*··* Vaihe 3: Syöttöliuos eluoitiin alaspäin kolonnissa syöttämällä kolon nin päälle esilämmitettyä ioninvaihtovettä, jonka pH säädettiin 3-: *" 4:ään muurahaishapolla.
30 Vaihe 4: 50 ml:n näytteitä ulostulevasta liuoksesta kerättiin 5 minuu- .·*·. tin välein. Näytteiden konsentraatio, johtavuus (mS/cm) ja pH mää- ritettiin. Näytteiden koostumus analysoitiin HPLC:lla (Na+-kolonni, 0,6 ml/min, 85 °C, 0,003 M Na2S04).
···
Eluoituminen alkaa epäorgaanisilla suoloilla ja jatkuu orgaanisilla ""· 35 hapoilla ja alditoleilla. Betaiini eluoituu kolonnista viimeisenä pääkomponen- teista. Betaiinin hold-up-volyymi oli 75 min, eluoitumisaika oli 245 min ja sen 17 1 1 8564 retentiotekijä oli 2,3. Effluentin (esim. ulostuleva liuos) pH vaihteli välillä 2,4 ja 4,3. Tehtiin kaikkiaan 54 syötettä, joiden aikana hartsin ionimuoto stabiloitui, ja > 99 % hartsista oli vetymuodossa. Hartsi erottaa betaiinin erittäin hyvin muista komponenteista ja betaiinifraktiossa saavutettiin yli 85 %:n maksimipuhtaus 5 DS:llä. Erotusprofiili on esitetty kuviossa 5.
ESIMERKKI 6
Vinassin kromatografinen erottaminen H*-muodossa olevalla heikosti happamalta kationinvaihtohartsilla (pH 1,4)
Erotukseen käytetty aloitusliuos oli vinassi etanolin fermentaatio-10 prosessista. Vinassilla, joka sisälsi pääasiassa betaiinia, glyserolia, epäorgaanisia suoloja ja orgaanisia happoja, oli likimäärin seuraava koostumus (% RDS:llä):
Betaiini 14,0 Glyseroli 10,6 15 Muut 75,4.
Vinassia käytettiin syöttöliuoksena ja se altistettiin kromatografiselle erottamiselle. Erottaminen suoritettiin koemittakaavan kromatografisessa erot-tamiskolonnissa panosprosessina. Kolonni, jonka halkaisija oli 0,09 m, täytettiin heikosti happamalla kationinvaihtohartsilla (Finex CA 16 GC, 8 % DVB, 20 kapasiteetti 4,4 ekv/l). Hartsi oli akrylaattipohjainen hartsi ja hartsin keskimää-räinen partikkelikoko natriummuodossa oli 0,41 mm. Hartsi regeneroitiin vety ·*·*· (H ) -muotoon, minkä jälkeen hartsikerroksen korkeus oli likimäärin 1,6 m. Ko- .···. tonnin ja syöttöliuoksen ja eluenttiveden lämpötila oli 75 °C. Virtausnopeus ko- :*[·. lonnissa säädettiin 3 l:aan/h. Syöttöliuoksen pH säädettiin vahvalla rikkihapolla • · · )*Y 25 (H2SO4) 1,4:ään ja se suodatettiin suodattimen kautta käyttäen piimaata suo- datinapuna.
• · *···' Kromatografinen erottaminen suoritettiin seuraavasti:
Vaihe 1: Syöttöliuoksen kuiva-aine säädettiin 35 g:aan kuiva-ainetta ·· : *** 100 g liuosta liuoksen taittumiskertoimen (Rl) mukaan.
·*· 30 Vaihe 2: 0,7 I esilämmitettyä syöttöliuosta pumpattiin hartsikerrok- .···. sen päälle.
• Λ
Vaihe 3: Syöttöliuos eluoitiin alaspäin kolonnissa syöttämällä kolon- . nin päälle esilämmitettyä ioninvaihtovettä, jonka pH säädettiin 2,2:een vahvalla C: H2S04:lla.
*:·*: 35 Vaihe 4: 50 ml:n näytteitä ulostulevasta liuoksesta kerättiin 5 minuu tin välein. Näytteiden konsentraatio, johtavuus (mS/cm) ja pH määritettiin.
18 118564 Näytteiden koostumus analysoitiin HPLC:lla (Na+-kolonni, 0,6 ml/min, 85 °C, 0,003 M Na2S04).
Eluoituminen alkaa epäorgaanisilla suoloilla ja jatkuu orgaanisilla hapoilla ja alditoleilla. Betaiini eluoituu kolonnista viimeisenä pääkomponen-5 teista. Betaiinin hold-up-volyymi oli 75 min, eluoitumisaika oli 290 min ja sen retentiotekijä oli 2,9. Effluentin (esim. ulostuleva liuos) pH vaihteli välillä 1,3 ja 3,3. Hartsi erottaa betaiinin erittäin hyvin muista komponenteista ja betaiini-fraktiossa saavutettiin yli 85 %:n maksimipuhtaus DS:llä. Erotusprofiili on esitetty kuviossa 6.
10 ESIMERKKI 7
Betaiinin kiteyttäminen
Betaiinia sisältävä syöteneste lisättiin 400 litran kiehuvaan kiteytti-meen. Haihduttaminen aloitettiin. Ensimmäiset spontaanit kiteet havaittiin DS:llä noin 79 %, lämpötilassa 99 °C. Spontaanin siementämisen jälkeen keit-15 tokiteytystä jatkettiin 3 tuntia lämpötilassa noin 100 °C ja uutta syötenestettä lisättiin jatkuvasti kiehuvaan kiteyttimeen. 400 litran erä keittokiteytyksellä (massan DS 87 %) saatua massaa poistettiin. Massa sentrifugoitiin ja betaiinin vedetön tuote kuivattiin.
e ·1· ·♦1· * · ··· t · « · ··· • 1 • · i e · · • e1 « • • · · t · 9 ··1 ··· • 1 • · ··· ·· • · • ·· ··« • · • · • •e •
IM
• I
• · ' Ml ' · 1
• M
• · • · te · ·

Claims (36)

118564
1. Menetelmä betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi sokerijuuri-kaspohjaisesta liuoksesta, jossa H+-muodossa olevaa heikosti hapanta ka- 5 tioninvaihtohartsia käytetään kromatografisessa erottamisessa.
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa sokerijuuri-kaspohjainen liuos on fermentaatioprosessiliuos.
3. Patenttivaatimuksen 2 mukainen menetelmä, jossa fermentaatioprosessiliuos on sitruunahappo-, hiiva- tai etanolifermentaatioliuos.
4. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa sokerijuuri- kaspohjainen liuos on sokerijuurikkaasta johdettu prosessiliuos.
5. Patenttivaatimuksen 4 mukainen menetelmä, jossa sokerijuurikkaasta johdettu prosessiliuos on vinassi, melassit tai betaiinimelassit.
6. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa ainakin yhtä 15 kolonnia tai osaa kolonnista, joka sisältää hT-muodossa olevaa heikosti hapanta kationinvaihtohartsia, käytetään kromatografisessa erottamisessa.
7. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa heikosti hapan kationinvaihtohartsi on akryylihartsi.
8. Patenttivaatimuksen 7 mukainen menetelmä, jossa akryylihartsi 20 johdetaan ryhmästä johon kuuluvat metyyliakrylaatti, etyyliakrylaatti, butyylia- ·:* krylaatti, metyylimetakrylaatti ja akrylonitriili tai akryylihapot tai niiden seokset. i··· ...
: 9. Patenttivaatimuksen 7 mukainen menetelmä, jossa hartsi silloite- .···. taan divinyylibentseenin (DVB) kanssa.
10. Patenttivaatimuksen 9 mukainen menetelmä, jossa hartsin silloi-"V 25 tusaste on 3-8 paino-%. i · ·
11. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa kromatogra- **··* fisessa erottamisessa käytetty eluentti on vesi.
12. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa kromatogra- : *·· fisessa erottamisessa käytetyn eluentin lämpötila on välillä 10 °C ja 95 °C.
13. Patenttivaatimuksen 12 mukainen menetelmä, jossa eluentin ,···. lämpötila on välillä 65 °C ja 95 °C. • 4
14. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa heikosti • · , happaman kationinvaihtohartsin partikkelikoko on 10-2000 pm.
15. Patenttivaatimuksen 14 mukainen menetelmä, jossa heikosti 35 happaman kationinvaihtohartsin partikkelikoko on 100-400 pm. 20 1 1 8 5 6 4
16. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa syöttöliuok-sen pH on alle 6.
17. Patenttivaatimuksen 16 mukainen menetelmä, jossa syöttöliu-oksen pH on alle 5,1.
18. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa kromatogra finen erottaminen on panosprosessi.
19. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa kromatografinen erottaminen on simuloitu liikkuva peti -prosessi.
20. Patenttivaatimuksen 19 mukainen menetelmä, jossa simuloitu 10 liikkuva peti -prosessi on sekventiaalinen prosessi.
21. Patenttivaatimuksen 19 mukainen menetelmä, jossa simuloitu liikkuva peti -prosessi on jatkuva prosessi.
22. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa menetelmään kuuluu lisäksi polyolin ja/tai karboksyylihapon erottaminen lisäyhdistee- 15 nä.
23. Patenttivaatimuksen 22 mukainen menetelmä, jossa polyoli on inositoli ja/tai glyseroli.
24. Patenttivaatimuksen 22 mukainen menetelmä, jossa karboksyy-lihappo on sitruunahappo, maitohappo ja/tai pyrrolidonikarboksyylihappo.
25. Patenttivaatimuksen 22 mukainen menetelmä, jossa betaiini- fraktio ja sitruunahappofraktio erotetaan liuoksesta. tt;j*
26. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa menetel- ·:··: mään lisäksi kuuluu betaiinin talteenotto erotetusta fraktiosta.
27. Patenttivaatimuksen 26 mukainen menetelmä, jossa talteenotto *9« : 25 suoritetaan kiteyttämällä. • · · *’V
28. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, jossa kromatogra- « i « fisen erottamisen pH-säätöä käytetään betaiinin retentiotekijän säätelemiseen ***** tai kontrolloimiseen.
29. Patenttivaatimuksen 28 mukainen menetelmä, jossa kromato- : 1 30 grafisen erottamisen pH säädetään syöttöliuoksen pH:lla. • · ·
30. Patenttivaatimuksen 28 mukainen menetelmä, jossa betaiini 1. erotetaan muista karboksyyliyhdisteistä ja/tai polyoleista.
31. Patenttivaatimuksen 30 mukainen menetelmä, jossa karboksyy- * · liyhdiste on sitruunahappo, maitohappo ja/tai pyrrolidonikarboksyylihappo.
32. Patenttivaatimuksen 30 mukainen menetelmä, jossa betaiini- fraktio ja sitruunahappofraktio erotetaan liuoksesta. 118564
33. Patenttivaatimuksen 30 mukainen menetelmä, jossa betaiini erotetaan polyoliyhdisteistä.
34. Patenttivaatimuksen 33 mukainen menetelmä, jossa polyoli on inositoli ja/tai glyseroli. 5
35. H+-muodossa olevan heikosti happaman kationinvaihtohartsin käyttö betaiinin kromatografiseksi erottamiseksi sokerijuurikaspohjaisesta liuoksesta.
36. Patenttivaatimuksen 35 mukainen käyttö, jossa betaiini erotetaan muista karboksyyliyhdisteistä ja/tai polyoleista. 10 IM UM ····· • · • M • · 9 9 Ml * · • · · • · t M· I • • · · • I * IM ««· • · • · • M 9· • 9 • ·· Ml • · • · • M 1 • · • · IM • · «·· • · · ··· t • · 1 1 8564
FI20065014A 2006-01-10 2006-01-10 Menetelmä betaiinin erottamiseksi FI118564B (fi)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI20065014A FI118564B (fi) 2006-01-10 2006-01-10 Menetelmä betaiinin erottamiseksi

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI20065014 2006-01-10
FI20065014A FI118564B (fi) 2006-01-10 2006-01-10 Menetelmä betaiinin erottamiseksi

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI20065014A0 FI20065014A0 (fi) 2006-01-10
FI20065014L FI20065014L (fi) 2007-07-11
FI118564B true FI118564B (fi) 2007-12-31

Family

ID=35883918

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI20065014A FI118564B (fi) 2006-01-10 2006-01-10 Menetelmä betaiinin erottamiseksi

Country Status (1)

Country Link
FI (1) FI118564B (fi)

Also Published As

Publication number Publication date
FI20065014L (fi) 2007-07-11
FI20065014A0 (fi) 2006-01-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP4822030B2 (ja) ベタインを分離するための方法
EP2401048B1 (en) Separation process
JP4973970B2 (ja) 弱酸カチオン交換樹脂を使用するプロセス溶液からベタイン、エリトリトール、イノシトール、スクロース、マンニトール、グリセロール及びアミノ酸を回収するための多段階プロセス
JP4984203B2 (ja) クロマトグラフィー分離のために弱酸性カチオン交換樹脂を使用する溶液からの単糖の回収
JP5815666B2 (ja) 分離法
EP1392411A1 (en) Separation process by simulated moving bed chromatography
JP2013056946A (ja) 糖の回収方法
EP1349631B1 (en) Method for fractionating liquid mixtures
RU2717485C2 (ru) Способ фракционирования сырья с помощью хроматографической системы с псевдодвижущимся слоем и последовательным соединением элементов
FI118564B (fi) Menetelmä betaiinin erottamiseksi

Legal Events

Date Code Title Description
FG Patent granted

Ref document number: 118564

Country of ref document: FI