ES2176121B2 - Procedimiento para la obtencion de carbones activados mediante mezcla fisica de precursores carbonosos con hidroxido sodico o mezclas hidroxido sodico/hidroxido potasico. - Google Patents

Procedimiento para la obtencion de carbones activados mediante mezcla fisica de precursores carbonosos con hidroxido sodico o mezclas hidroxido sodico/hidroxido potasico.

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Procedimiento para la obtención de carbones activados mediante mezcla física de precursores carbonosos con hidróxido sódico, hidróxido potásico o sus mezclas. El procedimiento comprende mezclar un precursor carbonoso con un agente activante en forma sólida, seleccionado entre hidróxido sódico, hidróxido potásico y sus mezclas, y pirolizar el material resultante. Los carbones activados preparados son esencialmente microporosos y pueden emplearse en aplicaciones que implican adsorción en fase gas, y almacenamiento de energía, tanto de gases a alta presión como en condensadores de doble capa (EDLC).

Description

Procedimiento para la obtención de carbones activados mediante mezcla física de precursores carbonosos con hidróxido sódico o mezclas hidróxido sódico/hidróxido potásico.
Campo de la invención
La invención se refiere a carbones activados microporosos con distribuciones de porosidad controlables mediante las variables del proceso de preparación, y a un procedimiento para su obtención que comprende mezclar un precursor carbonoso con un agente activante en forma sólida, seleccionado entre hidróxido sódico o mezclas hidróxido potásico/hidróxido sódico y carbonizar el material resultante. La invención también se refiere a las aplicaciones y usos de dichos carbones activados.
Antecedentes de la invención
Actualmente, la utilización de adsorbentes es necesaria en muchos campos, tanto en procesos en fase líquida como en fase gas. Los carbones activados se emplean mucho como adsorbentes en la eliminación de contaminantes debido a su textura porosa y a su gran capacidad de adsorción [1, 2]. Sin embargo, según la aplicación final de estos carbones activados, el tamaño de los poros y la distribución de porosidad que se requieren difieren. La textura porosa de los carbones activados depende mucho del proceso de activación y de la naturaleza del precursor.
Básicamente, existen dos tipos de procesos para la obtención de carbones activados, el conocido como activación física, o gasificación controlada del carbón, y la activación química. El primer método consiste en carbonizar un precursor carbonoso y, a continuación, gasificar el carbonizado resultante, o en activar directamente el material de partida en presencia de un agente activante oxidante, tal como CO_{2}, vapor de agua u oxígeno. Esta gasificación elimina selectivamente los átomos más reactivos de la estructura del carbón generando porosidad. El segundo método, la activación química, consiste en poner en contacto un precursor carbonoso con un agente activante de tipo químico, tras lo cual se lleva a cabo una pirólisis. El resultado de la pirólisis consiste en un material mucho más rico en carbón, con una estructura mucho más ordenada que, tras el tratamiento térmico y la eliminación, por lavado, del agente activante presenta una porosidad muy desarrollada.
La activación química presenta múltiples ventajas respecto a la activación física [1-3] que pueden resumirse en: i) la activación química se lleva a cabo empleando temperaturas y tiempos de pirólisis más bajos, ii) se suele realizar en una sola etapa, iii) los rendimientos conseguidos son mayores, iv) permite obtener carbones activados altamente microporosos, y v) es un método aplicable a carbones con un alto contenido en materia mineral, como es el caso de los carbones minerales españoles. Por otro lado, la activación química también presenta algunas desventajas, como por ejemplo, la necesidad de un lavado posterior a la pirólisis, y la agresividad de los agentes químicos empleados.
En la bibliografía se puede comprobar que se han utilizado diversos agentes activantes en procesos de activación química. Por orden de importancia se deben nombrar el ácido fosfórico, el cloruro de zinc y los compuestos de metales alcalinos. Entre estos últimos resalta el hidróxido potásico por su mayor uso. El comportamiento del hidróxido potásico como agente activante ha adquirido un interés creciente debido a que la textura porosa de los carbones activados obtenidos es muy buena.
Existen numerosas patentes relacionadas con la preparación de carbones activados microporosos mediante activación química en la que se emplean condiciones muy distintas. Las características más destacables de las patentes más relacionadas con la presente invención se detallan a continuación.
En la patente estadounidense US 3.817.874 se describe un procedimiento para producir carbones activados partiendo de un carbón poroso como precursor que se trata con una base adecuada (óxido o hidróxido) y, a continuación, con un ácido que reaccione con la base (haluros de hidrógeno, CO_{2}, etc.) a una temperatura determinada, en función de la porosidad que se desee desarrollar.
En la patente estadounidense US 4.082.694 se describe un procedimiento en el que se preparan carbones activados de elevada área superficial a partir de carbón mineral, coque o mezcla de ambos, utilizando hidróxido potásico como agente activante. Este procedimiento consiste en una combinación de dos pasos. El primero de ellos se realiza a una temperatura más baja y con agitación [700-750°F (371-399°C)], y el segundo de ellos a temperatura más alta [1400-1700°F (760-944°C)].
En la patente estadounidense US 4.769.359 se describe un procedimiento en el que se produce carbón activado mezclando el precursor carbonoso con una disolución líquida caliente, mezcla de KOH y NaOH. Se pueden usar distintas proporciones de KOH/NaOH desde 80:20 a 20:80. Tras esto, la mezcla se carboniza a temperaturas superiores a 500°C en atmósfera inerte durante distintos tiempos.
La patente estadounidense US 5.064.805 describe un método para producir carbones activados con elevada área superficial (BET hasta 3.020 m^{2}/g) y bajo contenido en azufre, utilizando como material de partida cáscara de coco carbonizada e hidróxido potásico como agente activante. En este método se emplea una disolución de KOH entre 2 y 25% en peso, que se mezcla con el precursor. Dicha mezcla se carboniza a una temperatura comprendida entre 500 y 900°C.
En la patente estadounidense US 5.416.056, se describe un procedimiento para la preparación de carbón activado mediante activación química usando un material lignocelulósico y un proceso en dos etapas. La primera etapa consiste en mezclar el precursor con ácido fosfórico a temperaturas entre 150-590°C y lavar con agua el carbonizado. En la segunda etapa, el carbonizado se mezcla con una disolución de KOH y esta mezcla se carboniza a una temperatura entre 650-980°C. A continuación, se lleva a cabo otro lavado con agua y posteriormente el secado. Este método produce carbones activados con más del 50% de poros con tamaños menores de 16\ring{A}.
En la patente estadounidense US 5.538.932 se describe un procedimiento para producir carbones activados en forma de "pellets" usando un material lignocelulósico, que se activa químicamente para formar un carbonizado, al que se le añade un aglomerante que pueda ser activado, se forman "pellets", y, mediante un segundo tratamiento térmico, éstos se convierten en un producto de elevada densidad y actividad.
En la patente estadounidense US 5.626.637 se describe un procedimiento para producir carbones activados muy microporosos donde un carbón previamente activado se somete a una segunda activación con hidróxido potásico.
En la patente estadounidense US 5.710.092 se detalla un procedimiento para producir carbones activados muy microporosos por activación de un precursor con una disolución de KOH. Después de mezclar, se seca la mezcla y se activa usando una temperatura entre 650-1100°C. Posteriormente se lleva a cabo una etapa de lavado y una de secado, tras lo cual se tiene el carbón activado, con más del 50% de sus poros con tamaños entre 8 y 20\ring{A}.
En la patente japonesa JP 61529/1987 se describe un procedimiento para producir carbones activados con un área superficial BET superior a 2.300 m^{2}/g, a partir de coque de petróleo o una mezcla de éste con carbón mineral. Este material carbonoso se mezcla con una disolución de hidróxido potásico y se somete a un proceso de secado y deshidratación en un horno a temperatura comprendida entre 315°C y 480°C. La siguiente etapa consiste en activar la mezcla resultante en un horno a una temperatura comprendida entre 700°C y 980°C.
Como se puede comprobar, la investigación en este tema ha sido amplia, debido al interés creciente en preparar carbones activados muy microporosos. En las patentes citadas se presentan ejemplos en los que se utilizan una o dos etapas. La introducción de etapas de activación se justifica por la necesidad de obtener carbones activados con el máximo volumen de microporos. Sin embargo, sería interesante conseguir carbones activados con características semejantes, o mejores, a los que se obtienen con dos etapas, utilizando una única etapa de activación. La invención proporciona una solución alternativa a la necesidad existente.
Compendio de la invención
La invención se enfrenta con el problema de desarrollar carbones activados muy microporosos.
La solución proporcionada por esta invención se basa en el desarrollo de un procedimiento para preparar carbones activados a partir de un precursor carbonoso mediante tratamiento con hidróxido sódico o mezclas hidróxido potásico/hidróxido sódico que comprende, en primer lugar, poner en contacto el precursor carbonoso con el agente activante, lo que se realiza mediante mezcla física del precursor carbonoso con el agente activante en forma sólida. Tras esta etapa se lleva a cabo una pirólisis y un posterior lavado.
Mediante este procedimiento, seleccionando adecuadamente las condiciones de preparación, se pueden preparar carbones activados con distinta textura porosa (volumen de microporos, área superficial, distribución de tamaños de porosidad, etc), que van desde muestras con poca porosidad hasta muestras microporosas con un desarrollo de porosidad muy elevado.
Entre las distintas aplicaciones de los carbones activados proporcionados por esta invención se pueden citar la eliminación de contaminantes, el almacenamiento de gases a elevada presión y la separación de gases, así como el almacenamiento de energía, por ejemplo metano e hidrógeno, o en condensadores de doble capa.
Por tanto, un objeto de esta invención lo constituye un procedimiento para la obtención de carbones activados mediante mezcla física del precursor carbonoso con hidróxido sódico o mezclas hidróxido potásico/hidróxido sódico. Los carbones activados así obtenidos, así como sus aplicaciones, constituyen objetos adicionales de esta invención.
Breve descripción de las figuras
La Figura 1 es una gráfica que muestra las isotermas de adsorción de N_{2} a 77 K de muestras activadas químicamente con hidróxido sódico (C) y la mezcla hidróxido potásico-hidróxido sódico al 50% en peso (F), preparadas mediante el procedimiento de la invención, utilizando en todos los casos una relación de agente activante a precursor carbonoso de 3/1, flujo de nitrógeno en la pirólisis de 500 ml/min, temperatura máxima de pirólisis de 730°C y 1 hora de mantenimiento a dicha temperatura máxima. Los datos relativos a la cuantificación de la porosidad en base a las isotermas de N_{2} y de CO_{2} se muestran en los Ejemplos 1 y 3, respectivamente.
La Figura 2 es un diagrama de barras que recoge los datos de porosidad, expresada como área superficial BET, de las muestras A-F preparadas según el procedimiento de la invención. Los datos se han obtenido a partir de la fórmula de BET aplicada a la adsorción física de nitrógeno a 77 K [4].
La Figura 3 es un diagrama de barras que recoge los datos de porosidad de las muestras A-F preparadas según el procedimiento de la invención, expresada como volumen de microporos calculados a partir de la aplicación de la fórmula de Dubinin-Radushkevich a la adsorción física de CO_{2} a 273 K [4].
La Figura 4 es una gráfica que muestra la retención de benceno, como ejemplo de la eliminación de compuestos orgánicos volátiles (VOC) sobre el carbón activado C (las condiciones experimentales de preparación y caracterización de esta muestra se detallan en el Ejemplo 1) [Concentración de benceno 200 ppmv, flujo de gas 90 ml/min y masa de muestra 0,1211 g; temperatura de la adsorción: 30°C].
La Figura 5 es una gráfica que recoge la relación entre el área superficial BET y la capacidad en carbones activados empleados como superconductores, medida en disolución acuosa de H_{2}SO_{4} al 30% [redibujado de [5]].
Descripción detallada de la invención
La invención proporciona un procedimiento para la obtención de carbones activados, en adelante procedimiento de la invención, que comprende:
A)
mezclar un precursor carbonoso con un agente activante en forma sólida seleccionado entre hidróxido sódico o mezclas hidróxido potásico/hidróxido sódico, para obtener una mezcla que comprende dicho precursor cabonoso y dicho agente activante;
B)
carbonizar la material resultante de la etapa A), mediante pirólisis a una temperatura comprendida entre 600°C y 1.000°C, en atmósfera gaseosa, para obtener un carbón activado y carbonizado; y
C)
lavar el carbón activado y carbonizado resultante de la etapa B).
El precursor carbonoso puede ser cualquier material apropiado que tras activación química y carbonización rinde un carbón activado, por ejemplo, un precursor carbonoso mineral tal como un carbón mineral, por ejemplo, antracita, lignito, etc., un material bituminoso, etc. En una realización particular, dicho precursor carbonoso se selecciona entre una antracita española, un material bituminoso y un lignito que presenta las características típicas de humedad, materia volátil, cenizas y carbono fijo que se recogen en la Tabla 1.
TABLA 1 Ejemplos de precursores carbonosos
Precursor Humedad % Materia Volátil % Cenizas % Carbono fijo %
Antracita 1,6 6,9 5,6 85,9
Bituminoso 1,8 26,9 19,2 52,1
Lignito 6,0 43,9 7,3 42,8
El tamaño de partícula del precursor carbonoso, para su empleo en el procedimiento de la invención, está comprendido entre 600 y 1.000 \mum, por lo que puede ser necesario molturar y tamizar, mediante métodos convencionales al precursor carbonoso con el fin de obtener el tamaño de partícula deseado.
El agente activante se selecciona entre hidróxido sódico o mezclas hidróxido potásico/hidróxido sódico. La activación química mediante hidróxidos es una técnica conocida y empleada para la preparación de carbones activados. Entre los hidróxidos empleados destaca el hidróxido potásico, usado en la preparación de carbones activados comerciales. El hidróxido sódico es un reactivo más económico y menos corrosivo que el hidróxido potásico y, además, su empleo como agente activante permite, seleccionando las condiciones del procedimiento, obtener carbones activados con características semejantes a los carbones activados preparados con hidróxido potásico pero con evidentes ventajas respecto al coste y corrosión. Para la realización del procedimiento de la invención, el agente activante se utiliza en forma sólida.
La granulometría del agente activante puede variar dentro de un amplio intervalo. No obstante, como, en general, el mezclado entre sólidos es más íntimo cuanto menor es el tamaño de los sólidos a mezclar (precursor carbonoso y agente activante), en principio, parece recomendable que el tamaño de partícula del agente activante sea pequeño. Sin embargo, diversos ensayos han puesto de manifiesto que los resultados de desarrollo de porosidad son muy favorables mezclando el agente activante en forma de lentejas con el precursor carbonoso. En una realización particular, el tamaño de partícula del agente activante es igual o inferior a 10 mm.
El agente activante puede estar constituido por hidróxido sódico o mezclas hidróxido potásico/hidróxido sódico.
A) Mezclado
El mezclado del precursor carbonoso con el agente activante [etapa A) del procedimiento de la invención] se puede realizar mezclando el precursor carbonoso con el agente activante, en las proporciones adecuadas, a temperaturas y tiempos de mezclado ampliamente variables.
En general, la relación, en peso, agente activante/precursor carbonoso está comprendida entre 0,5/1 y 5/1, en peso. La selección de la relación agente activante/precursor carbonoso vendrá condicionada por el desarrollo poroso que se desee en las muestras.
La temperatura de mezclado puede variar dentro de un amplio intervalo, preferentemente, a una temperatura comprendida entre 15°C y 30°C aproximadamente, preferentemente a temperatura ambiente.
El tiempo de mezclado también puede variar dentro de un amplio intervalo, por ejemplo, desde minutos hasta días, hasta obtener el grado de mezclado deseado.
Tras la mezcla física del precursor carbonoso con el agente activante se obtiene una mezcla sólida sustancialmente homogénea que comprende el precursor carbonoso y el agente activante.
Merece la pena destacar que este método es mucho más rápido y económico que el sistema de impregnación tradicionalmente usado en activación química. Este hecho no se ha puesto de relieve nunca en el estado de la técnica.
B) Carbonización
La carbonización del material resultante de la etapa A), es decir, una mezcla sólida sustancialmente que comprende el precursor carbonoso y el agente activante, se carboniza mediante pirólisis en unas condiciones (temperatura, tiempo, atmósfera, etc.) seleccionadas en función de la porosidad que se desea obtener.
En una realización particular, la pirólisis se efectúa a una temperatura comprendida entre 600°C y 1.000°C, manteniendo el material a la temperatura máxima durante un periodo de tiempo variable, por ejemplo, de al menos, 0,5 horas, en atmósfera gaseosa. La atmósfera gaseosa puede estar compuesta por uno o varios gases. En una realización particular, la atmósfera gaseosa está formada por un gas seleccionado del grupo formado por nitrógeno, vapor de agua y sus mezclas. El flujo de gas también puede variar dentro de un amplio intervalo, en una realización particular el flujo de gas es igual o inferior a 1.000 ml/min. Asimismo, el tiempo de residencia del gas durante la pirólisis puede variar dentro de un amplio intervalo, por ejemplo, desde 0,01 minutos hasta 10 minutos.
Las condiciones en las que se realiza la pirólisis, tales como el gas empleado, el tiempo de residencia del gas de pirólisis en contacto con la mezcla, la temperatura máxima de pirólisis y el tiempo de mantenimiento a la máxima temperatura tienen una enorme influencia en el desarrollo de la porosidad, por lo que estos parámetros han de seleccionarse adecuadamente para poder conseguir carbones activados con la porosidad deseada.
Tras la carbonización de la mezcla sólida resultante de la etapa A) se obtiene un carbón activado y carbonizado que se somete a una etapa de lavado.
C) Lavado
Tras la pirólisis, es necesario efectuar una etapa de lavado en la que se recupera, si se desea, el agente activante y se elimina del carbón activado. Esta etapa se puede llevar a cabo sólo con agua, o bien con un agente químico, por ejemplo, un ácido, tal como el ácido clorhídrico, el ácido sulfúrico, etc. Los restos del agente químico utilizado para el lavado del carbón activado se eliminan con agua destilada, hasta que las aguas de lavado indiquen que la limpieza ha sido total. El proceso de lavado con agua también es muy efectivo, aunque, en este caso, las propiedades de la textura porosa del carbón activado pueden ser ligeramente inferiores a las del mismo carbón activado pero lavado con ácido, y el contenido en cenizas del carbón activado resultante puede llegar a ser algo mayor.
Finalizado el lavado es necesario secar los carbones activados con el fin de retirar los restos de humedad del carbón. El secado se puede realizar bien a temperatura ambiente o bien en estufa. En una realización particular, el secado se realiza en estufa a una temperatura igual o superior a 100°C. Finalizado el secado, el carbón activado está listo para la aplicación que se desee.
A modo de resumen, el procedimiento de la invención presenta unos cambios sustanciales respecto a los procedimientos de obtención de carbones activados mediante activación química pertenecientes al estado de la técnica y constituye un procedimiento mucho más simple y directo. Entre las características distintivas del procedimiento de la invención merece la pena destacar:
- se trata de un proceso sencillo y económico, que proporciona elevados rendimientos, y que no requiere el empleo de agua, lo que constituye una gran ventaja;
- el proceso de mezclado directo del agente activante con el precursor carbonoso evita el tener que realizar el secado de la mezcla antes de proceder a su pirólisis, facilitando y simplificando el proceso; y
- la posibilidad de utilizar hidróxido sódico, en forma de lentejas, como agente activante, más económico y menos corrosivo que el hidróxido potásico, cuyo empleo, en forma sólida, no se ha descrito previamente en el estado de la técnica.
El procedimiento de la invención, que comprende la activación en una sola etapa del material precursor con el agente activante, permite obtener carbones activados que son esencialmente microporosos, con desarrollos de porosidad muy elevados.
Mediante el procedimiento de la invención se pueden obtener carbones activados microporosos utilizando una sola etapa de activación. En el sentido utilizado en esta descripción, un carbón activado microporoso es un carbón activado que tiene un tamaño de poro menor de 2 nm y un volumen de poros superior a 0,2 cm^{3}/g, preferentemente, superior a 0,75 cm^{3}/g.
La distribución de la porosidad de los carbones activados puede ser homogénea, es decir, carbones activados que contienen sólo microporos (tamaño de poro menor de 2 nm) o heterogénea, es decir, carbones activados con microporosidad (tamaño de poro menor de 2 nm) y mesoporosidad (tamaño de poro entre 2 nm y 50 nm). A su vez, los carbones activados con distribución homogénea, pueden prepararse con distribuciones de tamaños de microporosidad de distinta anchura, y con distinto tamaño medio de microporo, según las condiciones de preparación utilizadas.
Los carbones activados microporosos obtenibles mediante el procedimiento de la invención, en adelante carbones activados de la invención, constituyen un aspecto adicional de la presente invención.
Los carbones activados de la invención pueden ser utilizados en numerosas aplicaciones, por ejemplo, en la adsorción de gases, con ventajas favorables (mayor facilidad de preparación, mayor rendimiento del proceso y mayores características adsorbentes) frente a los mejores carbones activados comerciales, en el almacenamiento de gases a altas presiones, en la adsorción de contaminantes en fase gas, tales como SO_{2}, compuestos orgánicos volátiles (VOC), etc., y en el almacenamiento de energía, por ejemplo, en el almacenamiento de metano e hidrógeno a presión o en condensadores de doble capa (EDLC).
Los siguientes ejemplos ilustran la invención y no deben ser considerados en sentido limitativo de la misma.
Para caracterizar la porosidad de carbones activados se han empleado técnicas de adsorción física de gases, fundamentalmente adsorción de nitrógeno (a 77 K) y de dióxido de carbono (a 273 K) [4].
Ejemplo 1 Preparación de carbones activados mediante NaOH con una antracita
Se ha mezclado físicamente NaOH con la antracita española cuyas características se citan en la Tabla 1, y con un tamaño de partícula comprendido entre 600 y 1.000 \mum. Se ha estudiado el efecto que tienen el tiempo de residencia de los gases de pirólisis en contacto con la muestra y la relación de agente activante a carbón en la porosidad de los carbones activados. Se ha llevado a cabo, en la etapa de pirólisis, un calentamiento a una velocidad de 5°C/min hasta alcanzar una temperatura de 730°C. Esta temperatura máxima se ha mantenido durante 1 hora.
Las muestras preparadas de esta forma se han lavado para recuperar el agente activante y al mismo tiempo dejar el carbón activado limpio para su aplicación futura. El lavado se ha llevado a cabo mediante el empleo de disoluciones de ácido clorhídrico 5 M. Tras estos lavados, el carbón activado resultante se ha lavado con agua en frío. Los resultados son muy parecidos si sólo se utiliza agua en el lavado.
De las muestras presentadas, la muestra A se ha preparado con relación de agente activante a carbón 1/1 y flujo de nitrógeno en pirólisis de 500 ml/min; la muestra B se ha preparado con relación de agente activante a carbón 2/1 y flujo de nitrógeno en pirólisis de 500 ml/min; la muestra C se ha preparado con el mismo flujo de nitrógeno pero relación 3/1; y la muestra D se ha preparado con relación de agente activante a carbón 3/1 y flujo de nitrógeno en la pirólisis de 1.000 ml/min. Los flujos de 500 ml/min corresponden a un tiempo de residencia de los gases de 0,66 min, mientras que cuando el flujo empleado es de 1.000 ml/min el tiempo de residencia es de 0,33 minutos.
La masa de precursor carbonoso empleada ha sido de 2 g en todos los casos. También se ha probado la utilización de 6 g de precursor para la muestra C obteniéndose los mismos valores de porosidad.
La caracterización de la porosidad de estas muestras se presenta en la Tabla 2.
TABLA 2 Características de carbones activados mediante mezcla física de una antracita con NaOH
Muestra Tiempo de residencia Área superficial BET V DR (N_{2}) V DR(CO_{2}) % microporos
(min) (m^{2}/g) (cm^{3}/g) (cm^{3}/g)
A 0,66 1.017 0,45 0,46 92
B 0,66 1.594 0,67 0,67 91
C 0,66 1.872 0,80 0,73 87
D 0,33 2.669 1,04 0,64 69
Para caracterizar la porosidad de carbones activados se han empleado técnicas de adsorción física de gases, fundamentalmente adsorción de nitrógeno (a 77 K) y de dióxido de carbono (a 273 K) [4].
Como se puede apreciar de la comparación de las muestras anteriores, tanto el tiempo de residencia de los gases de pirólisis en contacto con la muestra como la relación de agente activante a carbón son dos parámetros con una influencia enorme en la textura porosa. Esta sensibilidad a las condiciones experimentales permite preparar muestras con características de porosidad muy diferentes, como las presentadas arriba y cubrir todo el rango que. se desee, según las necesidades de su aplicación en el mercado.
Estas muestras se han empleado para la retención de compuestos orgánicos volátiles, a modo de ejemplo del comportamiento frente a estos materiales. Como se puede ver en la Figura 4, en la que se ha usado la muestra C, estos carbones activados permiten retener con una gran eficiencia benceno, un compuesto muy cancerígeno, de forma que, pasando una concentración de este gas tan pequeña como 200 ppmv, con la muestra C se pueden retener 22 g de benceno por cada 100 g de carbón activado.
Ejemplo 2 Preparación de carbón activado mediante mezcla física de NaOH con un carbón bituminoso
En este caso se ha utilizado un precursor carbonoso distinto al del Ejemplo 1, concretamente, un carbón bituminoso cuyas características se recogen en la Tabla 1, con un tamaño de partícula comprendido entre 600 y 1.000 \mum. Se ha mezclado físicamente NaOH con el carbón bituminoso en una proporción de 3/1, empleándose una masa de precursor carbonoso de 3 g. Esta mezcla se ha introducido en un horno en el que el tiempo de residencia del nitrógeno en contacto con la muestra es de 1,33 min. Se ha llevado a cabo un calentamiento a una velocidad de 5°C/min hasta alcanzar una temperatura de 760°C. Esta temperatura máxima se ha mantenido durante 1 hora. Las muestras se han lavado también con porciones de disolución de ácido clorhídrico 5 M y con agua destilada en frío. La caracterización de la porosidad de la muestra preparada se recoge en la Tabla 3.
TABLA 3 Características de un carbón activado mediante mezcla física de un carbón bituminoso con NaOH
Muestra Área superficial BET V DR (N_{2}) V DR(CO_{2}) % microporosidad
(m^{2}/g) (cm^{3}/g) (cm^{3}/g)
E 2.331 0,87 0,61 71
Ejemplo 3 Preparación de carbón activado mediante mezclado físico de antracita con una mezcla de NaOH-KOH
Este ejemplo muestra datos de cómo se comporta la mezcla hidróxido sódico-hidróxido potásico (al 50% en peso de cada uno de ambos) como agente activante, que se ha mezclado físicamente con la antracita española cuyas características se recogen en la Tabla 1, con un tamaño de partícula comprendido entre 600 y 1.000 \mum, en una proporción de 3/1 en peso. La masa del precursor carbonoso fue de 2 g.
Esta mezcla se introdujo en un horno en el que el tiempo de residencia de nitrógeno en contacto con la muestra durante la pirólisis fue de 0,66 minutos. Se ha llevado a cabo un calentamiento a una velocidad de 5°C/min hasta alcanzar una temperatura de 700°C. Esta temperatura máxima se ha mantenido durante 1 hora.
La muestra se ha lavado también con porciones de disolución de ácido clorhídrico 5 M y con agua destilada en frío. La caracterización de la porosidad de esta muestra se presenta en la Tabla 4.
TABLA 4 Características de un carbón activado mediante mezcla física de una antracita con una mezcla NaOH-KOH
Muestra Área superficial BET V DR (N_{2}) V DR(CO_{2}) % microporosidad
(m^{2}/g) (cm^{3}/g) (cm^{3}/g)
F 2.488 0,90 0,78 78
Como muestra la Tabla 4, la utilización de mezclas de hidróxido sódico/hidróxido potásico permite obtener carbones activados con una textura porosa muy buena, a los que también se puede aplicar el método de mezcla física en su preparación.
Ejemplo 4 Preparación de carbón activado mediante mezclado físico del carbón con NaOH usando vapor de agua como gas durante la pirólisis y comparación con el uso de nitrógeno
Este ejemplo muestra la comparación entre el empleo de nitrógeno y vapor de agua como gas durante la pirólisis. Para ello, se han preparado dos muestras de carbón activado en las que las que el material de partida es la antracita cuya caracterización se muestra en la Tabla 1. Se ha mezclado físicamente la NaOH con la antracita en una proporción de 3/1. Esta mezcla se ha introducido en un horno en el que se ha llevado a cabo un calentamiento a una velocidad de 5°C/min hasta alcanzar una temperatura de 760°C. Esta temperatura máxima se ha mantenido durante 1 hora. El tiempo de residencia de los gases de pirólisis en contacto con la muestra ha sido de 8,30 min. Se ha estudiado el efecto que tiene en la activación el empleo de dos gases distintos: nitrógeno y vapor de agua.
TABLA 5 Características de dos carbones activados mediante mezcla física de una antracita con NaOH
Muestra Área superficial BET V DR (N_{2}) V DR(CO_{2}) Gas durante la
(m^{2}/g) (cm^{3}/g) (cm^{3}/g) pirólisis
G 1.588 0,67 0,51 Nitrógeno
H 1.234 0,49 0,45 Vapor de agua
La comparación entre el comportamiento de los gases utilizados como atmósfera durante la pirólisis muestra que el nitrógeno presenta un mejor comportamiento respecto de la activación. Sin embargo, también puede emplearse vapor de agua como gas durante la pirólisis con buenos desarrollos de porosidad. El vapor de agua tiene la ventaja de su menor precio, en comparación con los gases inertes, como el nitrógeno.
Discusión
La Figura 1 y los datos de adsorción mostrados en las Figuras 2 y 3 confirman que los carbones activados preparados mediante el procedimiento de la invención tienen capacidades de adsorción muy elevadas. Estos carbones activados pueden ser útiles para todos los procesos de adsorción (hidrocarburos, gases, vapores y adsorción de contaminantes en disolución). A modo ilustrativo, la Figura 4 presenta una curva de ruptura de benceno, material conocido por su problemática cancerígena, sobre la muestra C. Los datos de la curva de ruptura se han obtenido haciendo pasar el gas con la concentración deseada de benceno a través del carbón, que se encuentra en un lecho fijo. Los gases que salen de la adsorción son analizados mediante espectrometría de masas. La figura 5 muestra una gráfica en la que se presenta la relación entre el área superficial BET y la capacidad en carbones activados usados como superconductores, medida en una disolución acuosa de H_{2}SO_{4} al 30% [5]. La Figura 5 pone de manifiesto que para determinadas aplicaciones, como en supercapacitores, es muy interesante obtener carbones activados con áreas de BET elevadas, como es el caso de los carbones activados de esta invención. La capacidad de la muestra C se ha medido en una disolución no acuosa de carbonato de polipropileno que contiene LiClO_{4}. El valor de esta medida es de 110 F/g, respectivamente. El método empleado en la determinación de la capacidad se describe en [6]. Los valores de capacidad medidos en electrolitos orgánicos son menores que cuando éstos se miden en disolución acuosa, lo que pone de manifiesto que los valores de capacidad obtenidos con las muestras de esta invención son muy interesantes.
Bibliografía
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6. Shiraishi S, Kurihara H, Tsubota H, Oya A, Soneda Y, Yamada Y. Electrochemical and Solid-State Letters, 2001.

Claims (11)

1. Un procedimiento para la obtención de carbones activados, que comprende:
A)
mezclar un precursor carbonoso, a elegir entre antracita, lignito y sus mezclas, o un material bituminoso, con un agente activante en forma sólida seleccionado entre hidróxido sódico y mezclas hidróxido sódico-hidróxido potásico, para obtener una mezcla que comprende dicho precursor cabonoso y dicho agente activante;
B)
carbonizar la material resultante de la etapa A), mediante pirólisis a una temperatura comprendida entre 600°C y 1.000°C, en atmósfera gaseosa, para obtener un carbón activado y carbonizado; y
C)
lavar el carbón activado y carbonizado resultante de la etapa B).
2. Un procedimiento, según la reivindicación 1, en el que el agente activante en forma sólida está constituido por una mezcla hidróxido sódico-hidróxido potásico al 50%.
3. Procedimiento según las reivindicaciones 1 y 2, en el que dicho precursor carbonoso tiene un tamaño de partícula comprendido entre 600 y 1.000 \mum.
4. Procedimiento según la reivindicaciones 1 y 2, en el que dicho agente activante tiene un tamaño de partícula igual o inferior a 10 mm.
5. Procedimiento según la reivindicaciones 1 y 2, en el que la relación, en peso, agente activante/precursor carbonoso está comprendida entre 0,5/1 y 5/1, en peso.
6. Procedimiento según la reivindicaciones 1 y 2, en el que la carbonización del material resultante de la etapa A), se carboniza mediante pirólisis a una temperatura comprendida entre 600°C y 1.000°C, manteniendo el material a la temperatura máxima durante un periodo de tiempo de, al menos, 0,5 horas, en atmósfera gaseosa.
7. Procedimiento según la reivindicación 6, en el que dicha atmósfera gaseosa está compuesta por un gas seleccionado del grupo formado por nitrógeno, vapor de agua y sus mezclas.
8. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 6 y 7, en el que el tiempo de residencia del gas durante la pirólisis está comprendido entre 0,01 y 10 minutos.
9. Procedimiento según la reivindicaciones 1 a 2, en el que el carbón activado y carbonizado resultante de la etapa B) se somete a una etapa de lavado, con agua o con un agente químico de lavado seleccionado entre un ácido inorgánico.
10. Procedimiento según la reivindicación 9, que comprende, además, el secado del carbón activado previamente lavado, a temperatura ambiente o en estufa.
11. Un carbón activado obtenible mediante un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 10.
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