EP3864674A1 - Installation et procédé de conversion d'hexafluorure d'uranium en dioxyde d'uranium - Google Patents

Installation et procédé de conversion d'hexafluorure d'uranium en dioxyde d'uranium

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Publication number
EP3864674A1
EP3864674A1 EP18845295.7A EP18845295A EP3864674A1 EP 3864674 A1 EP3864674 A1 EP 3864674A1 EP 18845295 A EP18845295 A EP 18845295A EP 3864674 A1 EP3864674 A1 EP 3864674A1
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EP
European Patent Office
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neutral gas
reactor
supply
conversion
installation
Prior art date
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Pending
Application number
EP18845295.7A
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German (de)
English (en)
Inventor
Bruno MESONA
Stéphane HEBRARD
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Areva NP SAS
Original Assignee
Framatome SA
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Filing date
Publication date
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Pending legal-status Critical Current

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    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • G21C19/48—Non-aqueous processes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
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    • G—PHYSICS
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    • Y02W30/00—Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies

Definitions

  • the present invention relates to the field of the production of uranium dioxide (U0 2 ) powder, intended in particular for the manufacture of U0 2 pellets for nuclear fuel rods.
  • U0 2 uranium dioxide
  • the hydrolysis reaction is carried out under an atmosphere of neutral gas (or inert gas), preferably under an atmosphere of nitrogen.
  • neutral gas is injected into the reactor by forming a gas flow sweeping the reactor.
  • US6136285 and US7824640 disclose a plant for converting UF 6 to U0 2 comprising a hydrolysis reactor and a pyrohydrolysis oven for the implementation of such a conversion process.
  • U0 2 When manufacturing U0 2 , it is desirable to avoid any accumulation of uranium (U) within the conversion installation for safety and security reasons (criticality).
  • U uranium
  • one of the co-products resulting from successive conversions UF 6 U0 2 F 2 U0 2 is hydrogen fluoride (HF) gas, which is very toxic and corrosive. It is therefore important to ensure the continuous evacuation and storage of the HF outside the conversion installation.
  • HF hydrogen fluoride
  • rUF s which is injected into the installation in gaseous form crystallizes below its sublimation temperature (56.4 ° C under 1 atm).
  • the crystallization of UF 6 results in a hard blocking of the moving parts of the installation and the blockage of the device for injecting reactive gases into the reactor.
  • the presence of reactive or reaction products in the installation can present a risk for the safety of operators who must intervene in the event of a shutdown of the installation.
  • the main risks at the opening of the installation are linked to the absence of air in the installation (operator anoxia), the toxicity of HF and the risk of internal and external contamination by uranium.
  • One of the aims of the invention is to propose an installation for converting UF s into U0 2 , the safety and security of which are improved during the shutdown phases of the installation.
  • the invention provides an installation for converting uranium hexafluoride (UF S ) into uranium dioxide (U0 2 ), the conversion installation comprising:
  • a pyrohydrolysis oven for the conversion of the U0 2 F 2 powder supplied by the reactor into U0 2 powder by reacting the U0 2 F 2 powder with dry water vapor and dihydrogen ( H 2 ) gaseous injected into the furnace;
  • a supply device comprising reagent injection pipes for injecting UF 6 , water vapor or H 2 , each reagent injection pipe being configured to supply the reactor or the furnace and
  • control system configured to control the supply device so as to supply at least one of the reactant injection conduits with a neutral gas during a phase of stopping or starting the installation of conversion.
  • the conversion installation comprises one or more of the following optional characteristics, taken in isolation or in any technically possible combination:
  • control system is configured to control the supply device so as to supply each reagent injection pipe with a neutral gas when the conversion installation is stopped or started;
  • the supply device comprises, in addition to the reactant injection conduits, at least one neutral gas injection conduit for injecting neutral gas into the reactor during a production phase for the conversion of UF s in U0 2 under an atmosphere of neutral gas;
  • the supply device comprises a neutral gas injection pipe for supplying the reactor with neutral gas by forming a jet of neutral gas separating a jet of UF 6 and a jet of water vapor from reactant injection conduits opening into the reactor;
  • control system is configured to supply each of the reactant injection pipes with a neutral gas, by supplying the reactant injection pipes sequentially from upstream to downstream or from downstream to upstream of the conversion installation by considering the direction of movement of the uranium in the conversion installation;
  • control system is configured to, successively stop the conversion installation, successively stop the supply of UF S to the reactor and replace it with a supply of neutral gas, then stop supplying steam to dry reactor water and replace it with a neutral gas supply, then optionally, after evacuation of all the U0 2 F 2 powder from the reactor, stop a transfer device configured to transfer the U0 2 F 2 powder from the reactor to the oven, then stop the H 2 supply to the oven and replace it with a neutral gas supply, then stop the dry steam supply to the oven and replace it with a neutral gas supply, then, optionally , after evacuation of all the U0 2 powder from the oven and cooling of a drum of the oven, stop the rotation of the drum;
  • control system is configured to successively inject neutral gas into the reactor and the furnace through the reagent injection pipes and the neutral gas injection pipes during a start-up phase of the conversion installation. step of heating the conversion installation; then replace the supply of neutral gas by the reactant injection pipes of the furnace and of the reactor with a supply of reactive gases, by proceeding to supply the reactant injection pipes with reactive gases sequentially from downstream to upstream of the conversion installation considering the direction of movement of the uranium in the conversion installation.
  • the invention also relates to a process for converting uranium hexafluoride (UFe) to uranium dioxide (U0 2 ) in a conversion installation comprising a hydrolysis reactor for the conversion of UF 6 to oxyfluoride powder uranium (U0 2 F 2 ) by reaction between gaseous UF 6 and dry water vapor injected into the reactor, and a pyrohydrolysis oven for the conversion of the U0 2 F 2 powder supplied by the U0 2 powder reactor by reaction between U0 2 F 2 and dry water vapor and dihydrogen (H 2 ) gas injected into the oven, the process comprising the steps of:
  • the conversion process comprises one or more of the following optional characteristics, taken in isolation or according to all the technically possible combinations:
  • each reagent injection pipe is supplied with neutral gas
  • the shutdown of the conversion installation includes a purging step during which the reagent injection conduits are supplied with neutral gas sequentially from upstream to downstream of the conversion installation considering the direction of movement of uranium;
  • It includes, in a start-up phase of the conversion installation, the successive steps of injecting neutral gas into the reactor and the furnace through the reagent injection pipes and the neutral gas injection pipes during a step heating the conversion installation; then replace the supply of neutral gas by the reactant injection pipes of the furnace and of the reactor with a supply of reactive gases, by proceeding to supply the reactant injection pipes with reactive gases sequentially from downstream to upstream of the conversion facility considering the direction of movement of the uranium.
  • FIG. 1 is a schematic view of a UF 6 conversion installation in U0 2 .
  • the conversion installation 2 illustrated in FIG. 1 comprises a hydrolysis reactor 4 for the conversion of UF 6 into powder of U0 2 F 2 by reaction between gaseous UF 6 and dry water vapor injected into reactor 4.
  • the conversion installation 2 comprises a pyrohydrolysis oven 6 for the conversion of the powder of U0 2 F 2 supplied by the reactor 4 into powder of U0 2 by reaction of the powder of U0 2 F 2 with steam dry water and H 2 gas injected into the oven 6.
  • the conversion installation 2 comprises a supply device 8 configured to inject the reactive gases (gaseous UF S , dry water vapor and gaseous H 2 ) into the reactor 4 and into the oven 6.
  • the reactive gases gaseous UF S , dry water vapor and gaseous H 2
  • the supply device 8 is supplied from reactive gas sources, comprising at least one source of gaseous UF 6 , at least one source of dry water vapor and at least one source of gaseous H 2 .
  • the supply device 8 comprises reagent injection pipes 10 for injecting the reactive gases into the reactor 4 and into the oven 6.
  • the reagent injection lines 10 comprise a UF injection line 6 supplying the reactor 4, a first steam injection line supplying the reactor 4, a second steam injection line supplying the oven 6 and a H 2 injection pipe supplying the furnace 6.
  • the supply device 8 is further configured for the injection of a neutral gas into the reactor 4, in particular during the production phase of the conversion installation 2, so that the conversion of UF 6 to U0 2 F 2 takes place under an atmosphere of neutral gas.
  • the supply device 8 comprises one or more neutral gas injection conduits 12 for injecting neutral gas into the reactor 4.
  • the supply device 8 is further configured for the injection of neutral gas into the reactor 4 and into the furnace 6 in the shutdown and start-up phases, so as to maintain an atmosphere of neutral gas. in reactor 4 and in furnace 6 when the conversion installation 2 is not in the production phase.
  • the supply device 8 comprises one or more neutral gas injection conduits 12 for injecting neutral gas into the furnace 6.
  • the supply device 8 is configured to allow the injection of neutral gas into the reactor 4 without injecting neutral gas into the furnace 6.
  • the supply device 8 injects neutral gas into the reactor 4 to convert UF 6 into powder U0 2 F 2 under an atmosphere of neutral gas, without injecting neutral gas into the oven 6.
  • the neutral gas injected into the reactor 4 during the production phase is hereinafter called "sweeping neutral gas".
  • the supply device 8 injects neutral gas into the reactor 4 and into the furnace 6 to maintain an atmosphere of neutral gas.
  • the supply device 8 is supplied by at least one source of neutral gas.
  • the neutral gas is preferably nitrogen (N 2 ).
  • the supply of neutral gas to the furnace 6 during a shutdown or start-up phase can be carried out for example by means of a dedicated neutral gas injection conduit 12 opening into the furnace 6 or by l via a reagent injection line 10 as explained below.
  • the supply device 8 is configured to allow the supply of at least one reagent injection pipe 10 with neutral gas, and preferably for the supply of each reagent injection pipe 10 with a neutral gas .
  • the supply device 8 comprises an actuator 14 for supply control arranged at the inlet of each reagent injection pipe 10, the actuator 14 making it possible to connect the supply pipe. injection of reagent 10 selectively to the corresponding reagent gas source or to a neutral gas source.
  • Each actuator 14 makes it possible to control the supply of fluid to the associated reagent injection pipe 10.
  • Each actuator 14 is for example a valve, in particular a three-way valve making it possible to connect the reagent injection pipe 10 selectively to the associated reagent source or to a neutral gas source.
  • the supply device 8 comprises, for the injection of reactive gases into the reactor 4, two reactant injection pipes 10, namely the UF injection pipe 6 and the first vapor injection conduit, and a neutral gas injection conduit 12 opening into the reactor 4 so as to inject a jet of neutral gas between a jet of UF 6 and a jet of dry water vapor.
  • the reaction between the UF 6 and the dry water vapor occurs at a distance from the outlets of the reagent injection conduits 10, once the flows are mixed, and not near the exits of the conduits d injection of reagent 10, which could lead to the formation of powder in the reagent injection conduits 10 and their clogging.
  • the jet of UF 6 , the jet of neutral gas and the jet of dry water vapor are concentric.
  • the conversion installation 2 comprises a control system 16 of the conversion installation 2, configured to control the conversion installation 2 and in particular the supply device 8.
  • the control system 16 controls in particular the actuators 14 of the feeding device 8.
  • the control system 16 controls the supply device 8 according to different operating modes of the conversion installation 2.
  • control system 16 is configured to control the supply device 8 for injecting the reactive gases into the reactor 4 and into the furnace 6 through the injection conduits of reagent 10.
  • control system 16 is configured to control the supply device 8 for supplying at least one of the reagent injection conduits 10 with neutral gas, and preferably the supply of each reagent injection pipe 10 with neutral gas.
  • the supply of the reagent injection conduits 10 with neutral gas when the conversion installation 2 is shut down makes it possible to inert the conversion installation 2 and to purge the injection conduits from reagent 10 of any reagent gas still present in these reagent injection conduits 10.
  • the supply of a reagent injection pipe 10 with neutral gas during start-up allows the temperature rise of the conversion installation 2 and the supply of the conversion installation 2 with reagents when the parameters of the reaction is reached in the reactor 4, respectively the oven 6.
  • control system 16 controls the supply device 8 for the injection of neutral gas into the reactor 4 via the appropriate neutral gas injection conduits 12, in addition to the injection of the reactive gases via the reactant injection pipes 10, so that the hydrolysis is carried out under an atmosphere of neutral gas.
  • Neutral gas is not injected into the oven 6.
  • control system 16 controls the supply device 8 for injecting neutral gas into the reactor 4 and into the furnace 6 to maintain the atmosphere of neutral gas in reactor 4 and in oven 6.
  • the neutral gas injection during the shutdown phase is carried out via the reagent injection conduits 10, and possibly also via the neutral gas injection conduits 12 supplying the reactor 4 and / or the furnace 6.
  • the reactor 4 delimits a reaction chamber 18 into which the reactant injection conduits 10 open supplying the reactor 4 with gaseous UF 6 and dry water vapor, and in which occurs the conversion of UF 6 to U0 2 F 2 by hydrolysis.
  • the U0 2 F 2 thus obtained is in the form of a powder falling to the bottom of the reaction chamber 18.
  • the reactor 4 has an outlet pipe 20 extending from the reaction chamber 18 and connected to the furnace 6 for transferring the powder of U0 2 F 2 from the bottom of the reaction chamber 18 to the furnace 6.
  • the conversion installation 2 comprises a thermal enclosure 22 surrounding the reactor 4 and a heating device 24 for heating the internal volume of the thermal enclosure 22 and therefore the reactor 4.
  • the oven 6 has an inlet 26 connected to the outlet pipe 20 of the reactor 4 for receiving the U0 2 F 2 powder and an outlet 28 for supplying the U0 2 powder.
  • the conversion installation 2 comprises a transfer device 30 for transferring the U0 2 F 2 powder from the reaction chamber 18 to the furnace 6.
  • the transfer device 30 here comprises a motorized worm driven by a motor for push the powder U0 2 F 2 from the reaction chamber 18 towards the inlet 26 of the furnace 6.
  • the oven 6 comprises a drum 32 having a central axis C, one axial end of which forms the inlet 26 and the opposite axial end forms the outlet 28 of the oven 6.
  • the drum 32 is provided for the circulation of the powder U0 2 F 2 from the inlet 26 to the outlet 28 with circulation of dry water vapor and of H 2 in the oven 6 against the current of the powder of U0 2 F 2 .
  • the drum 32 is rotatably mounted about its central axis C inclined relative to the horizontal so that the inlet 26 is higher than the outlet 28, the rotation of the drum 32 causing the advancement of the powder from the inlet 26 to exit 28.
  • the oven 6 comprises a motorized rotary drive device 33 configured to drive the drum 32 in rotation about its central axis C.
  • the rotary drive device 33 comprises for example a motor and a transmission device, for example example chain or belt, coupling the motor to the drum 32.
  • the oven 6 is advantageously provided with a crank which makes it possible to rotate the drum 32 manually in the event of failure of the rotary drive device 33.
  • the drum 32 is preferably provided with baffles 35 placed inside the drum 32 to control the flow of the reactive gases and the time for the powder to pass through the oven 6.
  • the drum 32 is provided with lifting members 37 projecting from the internal surface of the drum 32 and configured to lift and drop the powder present in the drum 32 due to the rotation of the drum 32 around the central axis C, to improve the mixing of the powder and promote homogeneous contact of the powder particles with the reactive gases circulating in the drum 32.
  • the lifting members 37 are for example in the form of lifting vanes or lifting angles distributed on the internal surface of the drum 32.
  • the drum 32 of the oven 6 and the transfer device 30 of the reaction chamber 18 are configured to operate independently of one another, in particular to allow the shutdown of one while maintaining the functioning of the other.
  • the drum 32 of the oven 6 and the transfer device 30 of the reaction chamber 18 are configured for an independent rotation of the worm of the transfer device 30, on the one hand, and of the drum 32 , on the other hand, and in particular for stopping the rotation of one of the worm and the drum 32 while maintaining the rotation of the other.
  • This arrangement allows, in the shutdown phases of the conversion installation 2, to finish evacuating the U0 2 powder from the furnace 6 while the reactor 4, and in particular the transfer device 30, is already stopped.
  • the second steam injection pipe and the H 2 injection pipe feed the drum 32 via the outlet 28 for the circulation of the dry pyrohydrolysis steam and of the H 2 from the outlet 28 to the oven inlet 26 6.
  • the oven 6 comprises a heating device 34 for heating the drum 32.
  • the heating device 34 comprises heating elements 36 surrounding the drum 32 and distributed along the drum 32.
  • the oven 6 comprises a thermal enclosure 38 surrounding the drum 32 and the heating elements 36.
  • the conversion installation 2 comprises a collection device 40 for collecting the powder at the outlet 28 of the oven 6.
  • the collection device 40 comprises an inlet pipe 42 connected to the outlet 28 of the oven 6 and opening into a container of collection 44.
  • the collection device 40 comprises a thermal enclosure 46 surrounding the collection container 44.
  • the second vapor injection conduit and the H 2 injection conduit preferably open into the collection container 44.
  • the conversion installation 2 comprises a capture device 50 for capturing and evacuating the gases rising in the reactor 4, comprising the excess reactive gases, hydrogen fluoride (HF) resulting from the conversion and the neutral gas.
  • the capture device 50 is placed in the reactor 4, preferably in an upper region of the reaction chamber 18.
  • the capture device 50 comprises a plurality of filters 52 for retaining the solid materials that can be entrained by the gases rising in the reactor 4; in particular particles of U0 2 F 2 , even U0 2 .
  • Filters 52 are for example made of a porous material allowing the passage of excess reactive gases, neutral gas and HF resulting from the reaction of conversion of UF 6 into U0 2 F 2 and then into U0 2 while by retaining a capacity for retaining particles of U0 2 F 2 or U0 2 .
  • the filters 52 are made of ceramic or a nickel-based superalloy.
  • the conversion installation 2 includes sealing devices 54 for sealing between the transfer device 30 and the reaction chamber 18, between the reactor 4 and the oven 6 and between the oven 6 and the collecting device 40
  • the sealing devices 54 are arranged at the junction between the transfer device 30 and the reaction chamber 18, between the outlet pipe 20 of the reactor 4 and the inlet 26 of the furnace 6, and at the junction between the outlet 28 of the furnace 6 and the inlet pipe 42 of the collection device 40.
  • the sealing devices 54 ensure the sealing by allowing the rotation of the transfer device 30 relative to the reactor 4 and the rotation of the drum 32 of the furnace 6 relative to reactor 4 and to collection device 40.
  • the conversion installation 2 comprises, for example, pressurization supplies 57 arranged to supply the sealing devices 54 with a neutral pressurization gas.
  • the sealing devices 54 are pressurized with a neutral gas, and preferably with nitrogen.
  • the pressure of the neutral gas supplying the sealing devices 54 is equal to or greater than that present in the conversion installation 2 to prevent any dissemination of powder outside the conversion installation 2.
  • control system 16 controls the actuators 14 to connect each reagent injection pipe 10 to the corresponding reagent source.
  • Each reagent injection line 10 is supplied with reagent.
  • the reactor 4 and the furnace 6 are supplied with reactive gases.
  • the UFe and the dry water vapor injected into the reactor 4 react together to form powder of U0 2 F 2 .
  • the powder of U0 2 F 2 is introduced into the furnace 6 where it reacts with the flow of dry water vapor of pyrohydrolysis and of H 2 to convert into powder of U0 2 .
  • control system 16 When the control system 16 detects that a shutdown of the installation is necessary or receives an instruction to shutdown the installation, the control system piloting 16 implements a step of inerting and purging the conversion installation 2.
  • control system 16 controls the actuators 14 to connect each reagent injection line 10 to a source of neutral gas. Each reagent injection line 10 is thus supplied with neutral gas.
  • control system 16 is configured to control the actuators 14 to connect the reagent injection conduits 10 to a neutral gas source sequentially from upstream to downstream of the conversion installation 2 considering the direction of movement of the powder from the reactor 4 to the collection container 44.
  • This makes it possible to carry out a progressive and complete purging of the reactive gases, from upstream to downstream of the conversion installation 2, more precisely here from the reactor 4, the oven 6 and the collection device 40 to the collection container 44.
  • control system 16 is configured for successively
  • control system 16 controls the actuators 14 of the neutral gas injection conduits 12 to maintain an injection of the neutral gas into the reactor 4 during the purging step of the conversion installation 2 by means of its neutral gas injection pipes 12.
  • the control system 16 controls the actuators 14 to stop the supply of neutral gas to the reactant injection pipes 10 and the neutral gas injection pipes 12.
  • the control system 16 controls the actuators 14 to cut off the supply of neutral gas to the conduits for injecting reagent 10 and injecting neutral gas sequentially from downstream to upstream of the conversion installation 2 by considering the direction of movement of the powder from the reactor 4 towards the outlet 28 of the oven 6 This makes it possible to sweep the furnace 6 and the reactor 4 using neutral gas until the end of the purging step and of the supply cut-off step.
  • the neutral gas supply cutoff from downstream to upstream can be performed manually.
  • This step is preferably carried out when the conversion installation 2 is shut down to carry out a maintenance operation, in particular a maintenance operation requiring the intervention of one or more operators, to avoid the risk of anoxia .
  • the supply of neutral gas is maintained until the conversion installation 2 is restarted.
  • This step is implemented for example when the shutdown of the conversion installation 2 is due for example to activation safety requiring no operator intervention before restarting the conversion installation 2.
  • the supply device 8 is configured to inject neutral gas into the reactor 4 and the oven 6 through the reagent injection pipes 10 and the pipes d injection of neutral gas 12 during the heating of the conversion installation 2.
  • the supply device 8 is configured to start the supply of reactive gases via the reactant injection pipes 10 instead of the neutral gas sequentially, preferably from downstream to upstream of the conversion installation 2, for example according to the following sequence: dry water vapor for pyrolysis in the oven 6, then H 2 in the oven 6, then stopping the supply of neutral gas to the oven 6 by the neutral gas injection pipes 12, then dry water vapor for hydrolysis in reactor 4, then s UF 6 in reactor 4.
  • the capture device 50 is active to capture the gases present in the reactor 4 and in the oven 6.
  • each reagent injection pipe 10 is supplied with neutral gas in the purging step.
  • the supply device 8 is configured to supply the UF injection pipe 6 , the first steam injection pipe, the second steam injection pipe and / or the H 2 injection line in neutral gas during a purge phase of the conversion installation 2.
  • only one among the UF injection pipe 6 , the first steam injection pipe, the second injection pipe of steam and the H 2 injection pipe is supplied with neutral gas during a purging phase.
  • This mode of implementation is used for example during a partial shutdown of the conversion installation 2.
  • only the UF 6 injection pipe is supplied with neutral gas during a purging phase.
  • the supply device 8 is configured for injecting neutral gas into the collection device 40, for example near an outlet of the collection device 40 used to supply a device for filling the transport tank with the U0 2 powder produced by the conversion installation 2. This mimics the risk of H 2 coming into contact with oxygen (0 2 ) present in the air, which is potentially explosive .
  • the conversion installation 2 is provided with at least one HF detector to detect any leak of HF which is a gas which is fatal to humans.
  • the actuators 14 of the supply device 8 are resistant to seismic stresses to avoid any risk of leakage at the level of these actuators 14 in the event of an earthquake and to ensure a safe shutdown of the conversion installation 2.
  • control system 16 of the supply device 8 can be bypassed in particular during start-up and shutdown operations or purging of the conversion installation 2, in particular to manually adapt the duration of the different phases in order to to guarantee optimal conditions during the start-up phase and, during the stop phase, evacuation of reactive products and reaction products sufficient to avoid any risk of criticality.

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Abstract

L'installation de conversion d'hexafluorure d'uranium (UF6) en dioxyde d'uranium (U02) comprend un réacteur (4) d'hydrolyse pour la conversion d'UF6 en poudre d'oxyfluorure d'uranium (U02F2), un four (6) de pyrohydrolyse pour la conversion de la poudre d'U02F2 fournie par le réacteur (4) en poudre d'U02, un dispositif d'alimentation (8) comprenant des conduits d'injection de réactif (10) pour l'injection d'UF6, de vapeur d'eau ou d'H2, et un système de pilotage (16) configuré pour commander le dispositif d'alimentation (8) de manière à alimenter au moins un des conduits d'injection de réactif (10) avec un gaz neutre lors d'une phase de mise à l'arrêt ou de démarrage de l'installation de conversion.

Description

INSTALLATION ET PROCEDE DE CONVERSION
D’HEXAFLUORURE D’URANIUM EN DIOXYDE D’URANIUM
La présente invention concerne le domaine de la production de poudre de dioxyde d’uranium (U02), destinée notamment à la fabrication de pastilles d’U02 pour crayons de combustible nucléaire.
Il est possible d’enrichir de l’uranium sous forme d’hexafluorure d’uranium (UF6). Il est cependant nécessaire ensuite de convertir l’UF6 en U02 pour fabriquer des pastilles d’U02.
Pour ce faire, il est possible de convertir de l’UFs gazeux en oxyfluorure d’uranium (U02F2) par hydrolyse dans un réacteur, en injectant de l’UFs gazeux et de la vapeur d’eau sèche dans le réacteur pour obtenir de la poudre d’U02F2, puis de convertir la poudre d’U02F2 en poudre d'U02 par pyrohydrolyse dans un four, en faisant circuler la poudre d’U02F2 dans le four et en injectant de la vapeur d’eau sèche et du dihydrogène (H2) gazeux dans le four.
La réaction d’hydrolyse est réalisée sous atmosphère de gaz neutre (ou gaz inerte), de préférence sous atmosphère d’azote. Pour ce faire, du gaz neutre est injecté dans le réacteur en formant un flux gazeux balayant le réacteur.
US6136285 et US7824640 divulguent une installation de conversion d’UF6 en U02 comprenant un réacteur d’hydrolyse et un four de pyrohydrolyse pour la mise en oeuvre d’un tel procédé de conversion.
Lors de la fabrication d’U02, il est souhaitable d’éviter toute accumulation d’uranium (U) au sein de l’installation de conversion pour des raisons de sécurité et de sûreté (criticité). En outre, un des coproduits résultant des conversions successives UF6 U02F2 U02 est le fluorure d’hydrogène (HF) gazeux, qui est très toxique et corrosif. Il est donc important d'assurer l'évacuation en continu et le stockage du HF hors de l'installation de conversion.
Lors des arrêts intempestifs ou programmés de l'installation de conversion, il existe un risque d'accumuler des produits de réaction ou des réactifs dans l'installation. Il est alors nécessaire de maintenir l'installation dans une configuration de sécurité et sûreté maximale en veillant à ne pas atteindre la masse critique en U à l'intérieur de l'installation, en évitant toute réaction d'une part entre l'hydrogène et l'oxygène (risque d'explosion) et d'autre part entre HF et H20 (formation d’acide fluorhydrique) et en ne provoquant pas de bouchage de l'installation du fait de l'agglomération de la poudre.
De plus, rUFs qui est injecté dans l'installation sous forme gazeuse cristallise en dessous de sa température de sublimation (56,4°C sous 1 atm). La cristallisation de l'UF6 a pour conséquence un blocage dur des organes mobiles de l'installation et le bouchage du dispositif d’injection des gaz réactifs dans le réacteur.
Par ailleurs, la présence de produits réactifs ou de réaction dans l'installation peut présenter un risque pour la sécurité des opérateurs devant intervenir en cas d'arrêt de l'installation. Les principaux risques à l'ouverture de l'installation sont liés à l'absence d'air dans l'installation (anoxie des opérateurs), à la toxicité de l'HF et au risque de contamination interne et externe par l'uranium.
Un des buts de l’invention est de proposer une installation de conversion d’UFs en U02 dont la sécurité et la sûreté sont améliorées dans les phases d'arrêt de l'installation.
A cet effet, l’invention propose une installation de conversion d’hexafluorure d’uranium (UFS) en dioxyde d’uranium (U02), l’installation de conversion comprenant :
- un réacteur (4) d’hydrolyse pour la conversion d’UFs en poudre d’oxyfluorure d’uranium (U02F2) par réaction entre de l’UFs gazeux et de la vapeur d’eau sèche injectés dans le réacteur (4) ;
- un four de pyrohydrolyse pour la conversion de la poudre d’U02F2 fournie par le réacteur en poudre d’U02 par réaction de la poudre d’U02F2 avec de la vapeur d’eau sèche et du dihydrogène (H2) gazeux injectés dans le four;
- un dispositif d’alimentation comprenant des conduits d’injection de réactif pour l’injection d’UF6, de vapeur d’eau ou d’H2, chaque conduit d’injection de réactif étant configuré pour alimenter le réacteur ou le four et
- un système de pilotage configuré pour commander le dispositif d’alimentation de manière à alimenter au moins un des conduits d’injection de réactif avec un gaz neutre lors d’une phase de mise à l’arrêt ou de démarrage de l’installation de conversion.
Selon des modes de réalisation particuliers, l’installation de conversion comprend une ou plusieurs des caractéristiques optionnelles suivantes, prises isolément ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles :
- le système de pilotage est configuré pour commander le dispositif d’alimentation de manière à alimenter chaque conduit d’injection de réactif avec un gaz neutre lors d’une mise à l’arrêt ou d’un démarrage de l’installation de conversion ;
- le dispositif d’alimentation comprend, en plus des conduits d’injection de réactif, au moins un conduit d’injection de gaz neutre pour injecter du gaz neutre dans le réacteur lors d’une phase de production pour la conversion de l’UFs en U02 sous atmosphère de gaz neutre ;
- le dispositif d’alimentation comprend un conduit d’injection de gaz neutre pour alimenter le réacteur en gaz neutre en formant un jet de gaz neutre séparant un jet d’UF6 et un jet de vapeur d’eau issus de conduits d’injection de réactif débouchant dans le réacteur ;
- le système de pilotage est configuré pour alimenter chacun des conduits d'injection de réactif avec un gaz neutre, en alimentant les conduits d’injection de réactif séquentiellement de l'amont vers l'aval ou de l’aval vers l’amont de l'installation de conversion en considérant le sens de déplacement de l'uranium dans l'installation de conversion ;
- le système de pilotage est configuré pour, en phase d’arrêt de l’installation de conversion, successivement arrêter l’alimentation en UFS du réacteur et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du réacteur et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02F2 du réacteur, arrêter un dispositif de transfert configuré pour transférer la poudre d’U02F2 du réacteur vers le four, puis arrêter l’alimentation en H2 du four et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du four et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis, optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02 du four et refroidissement d’un tambour du four, arrêter la rotation du tambour ;
- le système de pilotage est configuré pour, en phase de démarrage de l’installation de conversion, successivement injecter du gaz neutre dans le réacteur et le four par les conduits d’injection de réactif et les conduits d’injection de gaz neutre pendant une étape de mise en chauffe de l’installation de conversion ; puis remplacer l’alimentation en gaz neutre par les conduits d’injection de réactif du four et du réacteur par une alimentation en gaz réactifs, en procédant à l’alimentation des conduits d’injection de réactif en gaz réactifs séquentiellement de l’aval vers l’amont de l’installation de conversion en considérant le sens de déplacement de l'uranium dans l'installation de conversion.
L’invention concerne aussi un procédé de conversion d’hexafluorure d’uranium (UFe) en dioxyde d’uranium (U02) dans une installation de conversion comprenant un réacteur d’hydrolyse pour la conversion d’UF6 en poudre d’oxyfluorure d’uranium (U02F2) par réaction entre de l’UF6 gazeux et de la vapeur d’eau sèche injectés dans le réacteur, et un four de pyrohydrolyse pour la conversion de la poudre d’U02F2 fourni par le réacteur en poudre d’U02 par réaction entre l’U02F2 et de la vapeur d’eau sèche et du dihydrogène (H2) gazeux injectés dans le four, le procédé comprenant les étapes de :
- convertir de l’UF6 en U02 en alimentant le réacteur et le four en gaz réactifs via des conduits d’injection de réactif pendant une phase de conversion, chaque conduit d’injection de réactif débouchant dans le réacteur ou dans le four; et - alimenter au moins un conduit d’injection de réactif avec un gaz neutre pendant une phase de mise à l’arrêt ou de démarrage de l’installation de conversion.
Selon des modes de mise en oeuvre particuliers, le procédé de conversion comprend une ou plusieurs des caractéristiques optionnelles suivantes, prises isolément ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles :
- au cours de la phase de mise à l’arrêt ou de démarrage de l’installation de conversion, chaque conduit d’injection de réactif est alimenté en gaz neutre ;
- au cours d’une phase de production du gaz neutre est injecté dans le réacteur via au moins un conduit d’injection de gaz neutre pour réaliser la conversion sous atmosphère de gaz neutre ;
- la mise à l’arrêt de l’installation de conversion comprend une étape de purge pendant laquelle les conduits d'injection de réactif sont alimentés en gaz neutre séquentiellement de l'amont vers l'aval de l'installation de conversion en considérant le sens de déplacement de l’uranium ;
- il comprend, dans une phase de mise à l’arrêt de l’installation de conversion, les étapes successives de arrêter l’alimentation en UFS du réacteur et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du réacteur et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis, optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02F2 du réacteur, arrêter un dispositif de transfert configuré pour transférer la poudre d’U02F2 du réacteur vers le four, puis arrêter l’alimentation en H2 du four et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du four et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis, optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02 du four et refroidissement d’un tambour du four, arrêter la rotation du tambour ;
- il comprend, dans une phase de démarrage de l’installation de conversion, les étapes successives de injecter du gaz neutre dans le réacteur et le four par les conduits d’injection de réactif et les conduits d’injection de gaz neutre pendant une étape de mise en chauffe de l’installation de conversion ; puis remplacer l’alimentation en gaz neutre par les conduits d’injection de réactif du four et du réacteur par une alimentation en gaz réactifs, en procédant à l’alimentation des conduits d’injection de réactif en gaz réactifs séquentiellement de l’aval vers l’amont de l’installation de conversion en considérant le sens de déplacement de l’uranium.
L’invention et ses avantages seront mieux compris à la lecture de la description qui va suivre, donnée uniquement à titre d’exemple et faite en référence à l’unique Figure qui est une vue schématique d’une installation de conversion d’UF6 en U02. L’installation de conversion 2 illustrée sur la Figure 1 comprend un réacteur 4 d’hydrolyse pour la conversion d’UF6 en poudre d’U02F2 par réaction entre de l’UF6 gazeux et de la vapeur d’eau sèche injectés dans le réacteur 4.
L’installation de conversion 2 comprend un four 6 de pyrohydrolyse pour la conversion de la poudre d’U02F2 fournie par le réacteur 4 en poudre d’U02 par réaction de la poudre d’U02F2 avec de la vapeur d’eau sèche et de l’H2 gazeux injectés dans le four 6.
L’installation de conversion 2 comprend un dispositif d’alimentation 8 configuré pour injecter les gaz réactifs (UFS gazeux, vapeur d’eau sèche et H2 gazeux) dans le réacteur 4 et dans le four 6.
Le dispositif d’alimentation 8 est alimenté à partir de sources de gaz réactifs, comprenant au moins une source d’UF6 gazeux, au moins une source de vapeur d’eau sèche et au moins une source d’H2 gazeux.
Le dispositif d’alimentation 8 comprend des conduits d’injection de réactif 10 pour l’injection des gaz réactifs dans le réacteur 4 et dans le four 6.
Les conduits d’injection de réactif 10 comprennent un conduit d’injection d’UF6 alimentant le réacteur 4, un premier conduit d’injection de vapeur alimentant le réacteur 4, un deuxième conduit d’injection de vapeur alimentant le four 6 et un conduit d’injection d’H2 alimentant le four 6.
Le dispositif d’alimentation 8 est en outre configuré pour l’injection d’un gaz neutre dans le réacteur 4, en particulier en phase de production de l’installation de conversion 2, de façon que la conversion d’UF6 en U02F2 s’effectue sous une atmosphère de gaz neutre. Le dispositif d’alimentation 8 comprend un ou plusieurs conduits d’injection de gaz neutre 12 pour l’injection de gaz neutre dans le réacteur 4.
De préférence, le dispositif d’alimentation 8 est en outre configuré pour l’injection de gaz neutre dans le réacteur 4 et dans le four 6 en phases de mise à l’arrêt et de démarrage, de façon à maintenir une atmosphère de gaz neutre dans réacteur 4 et dans le four 6 lorsque l’installation de conversion 2 n’est pas en phase de production. Le dispositif d’alimentation 8 comprend un ou plusieurs conduits d’injection de gaz neutre 12 pour l’injection de gaz neutre dans le four 6.
Le dispositif d’alimentation 8 est configuré pour permettre l’injection de gaz neutre dans le réacteur 4 sans injecter de gaz neutre dans le four 6.
En phase de production, le dispositif d’alimentation 8 injecte du gaz neutre dans le réacteur 4 pour réaliser la conversion d’UF6 en poudre U02F2 sous une atmosphère de gaz neutre, sans injecter de gaz neutre dans le four 6. Le gaz neutre injecté dans le réacteur 4 en phase de production est nommé « gaz neutre de balayage » par la suite. En phase de mise à l’arrêt et/ou de démarrage, le dispositif d’alimentation 8 injecte du gaz neutre dans le réacteur 4 et dans le four 6 pour maintenir une atmosphère de gaz neutre.
Le dispositif d’alimentation 8 est alimenté par au moins une source de gaz neutre. Le gaz neutre est de préférence de l’azote (N2).
L’alimentation du four 6 en gaz neutre pendant une phase de mise à l’arrêt ou de démarrage peut être réalisée par exemple par l’intermédiaire d’un conduit d’injection de gaz neutre 12 dédié débouchant dans le four 6 ou par l’intermédiaire d’un conduit d’injection de réactif 10 comme expliqué ci-dessous.
Le dispositif d’alimentation 8 est configuré pour permettre l’alimentation d’au moins un conduit d’injection de réactif 10 avec du gaz neutre, et de préférence pour l’alimentation de chaque conduit d’injection de réactif 10 avec un gaz neutre.
Tel qu’illustré sur la Figure 1 , le dispositif d’alimentation 8 comprend un actionneur 14 de commande d’alimentation disposé à l’entrée de chaque conduit d’injection de réactif 10, l’actionneur 14 permettant de raccorder le conduit d’injection de réactif 10 sélectivement à la source de gaz réactif correspondante ou à une source de gaz neutre.
Chaque actionneur 14 permet de commander l’alimentation en fluide du conduit d’injection de réactif 10 associé. Chaque actionneur 14 est par exemple une vanne, en particulier une vanne trois voies permettant de raccorder le conduit d’injection de réactif 10 sélectivement à la source de réactif associée ou à une source de gaz neutre.
Tel qu’illustré sur la Figure 1 , le dispositif d’alimentation 8 comprend, pour l’injection de gaz réactifs dans le réacteur 4, deux conduits d’injection de réactif 10, à savoir le conduit d’injection d’UF6 et le premier conduit d’injection de vapeur, et un conduit d’injection de gaz neutre 12 débouchant dans le réacteur 4 de manière à injecter un jet de gaz neutre entre un jet d’UF6 et un jet de vapeur d’eau sèche.
Dans cette configuration, la réaction entre l’UF6 et la vapeur d’eau sèche se produit à distance des sorties des conduits d’injection de réactif 10, une fois que les flux sont mélangés, et non à proximité des sorties des conduits d’injection de réactif 10, ce qui pourrait entraîner la formation de poudre dans les conduits d’injection de réactif 10 et leur colmatage. Dans un mode de réalisation avantageux, le jet d’UF6, le jet de gaz neutre et le jet de vapeur d’eau sèche sont concentriques.
L’installation de conversion 2 comprend un système de pilotage 16 de l’installation de conversion 2, configuré pour commander l’installation de conversion 2 et notamment le dispositif d’alimentation 8. Le système de pilotage 16 commande en particulier les actionneurs 14 du dispositif d’alimentation 8. Le système de pilotage 16 pilote le dispositif d’alimentation 8 selon différents modes de fonctionnement de l’installation de conversion 2.
Dans un mode de production de l’installation de conversion 2, le système de pilotage 16 est configuré pour commander le dispositif d’alimentation 8 pour l’injection des gaz réactifs dans le réacteur 4 et dans le four 6 par les conduits d’injection de réactif 10.
Dans un mode de mise à l’arrêt de l’installation de conversion 2, le système de pilotage 16 est configuré pour commander le dispositif d’alimentation 8 pour l’alimentation d’au moins un des conduits d’injection de réactif 10 avec du gaz neutre, et de préférence l’alimentation de chaque conduit d’injection de réactif 10 avec du gaz neutre.
L’alimentation des conduits d’injection de réactif 10 avec du gaz neutre lors d’une mise à l’arrêt de l’installation de conversion 2 permet d’inerter l’installation de conversion 2 et de purger les conduits d’injection de réactif 10 de tout gaz réactif encore présent dans ces conduits d’injection de réactif 10.
Ceci permet d’éviter qu’une réaction ne se produise entre des gaz réactifs résiduels pendant une phase d’arrêt de l’installation de conversion 2, ce qui pourrait entraîner la génération incontrôlée de poudre d’U02F2, de poudre d’U02 ou d’HF, potentiellement dangereux pour des opérateurs amenés à intervenir sur l’installation de conversion 2 pendant la phase d’arrêt de l’installation de conversion 2.
L’alimentation d’un conduit d’injection de réactif 10 en gaz neutre lors d’un démarrage permet la montée en température de l’installation de conversion 2 et l’alimentation de l’installation de conversion 2 en réactifs lorsque les paramètres de la réaction sont atteints dans le réacteur 4, respectivement le four 6.
Pendant la phase de production, le système de pilotage 16 pilote le dispositif d’alimentation 8 pour l’injection de gaz neutre dans le réacteur 4 via les conduits d’injection de gaz neutre 12 appropriés, en plus de l’injection des gaz réactifs via les conduits d’injection de réactif 10, de sorte que l’hydrolyse est réalisée sous une atmosphère de gaz neutre. Le gaz neutre n’est pas injecté dans le four 6.
Pendant la phase de mise à l’arrêt, de préférence, le système de pilotage 16 pilote le dispositif d’alimentation 8 pour l’injection de gaz neutre dans le réacteur 4 et dans le four 6 pour maintenir l’atmosphère de gaz neutre dans le réacteur 4 et dans le four 6.
L’injection de gaz neutre pendant la phase d’arrêt est réalisée via les conduits d’injection de réactif 10, et éventuellement en outre via les conduits d’injection de gaz neutre 12 alimentant le réacteur 4 et/ou le four 6.
L’alimentation des conduits d’injection de réactif 10 avec du gaz neutre pendant la mise à l’arrêt de l’installation de conversion 2 permet alors une injection supplémentaire de gaz neutre, en plus de celle réalisée par les conduits d’injection de gaz neutre 12. Tel qu’illustré sur la Figure 1 , le réacteur 4 délimite une chambre de réaction 18 dans laquelle débouchent les conduits d’injection de réactif 10 alimentant le réacteur 4 en UF6 gazeux et en vapeur d’eau sèche, et dans laquelle se produit la conversion de l’UF6 en U02F2 par hydrolyse. L’U02F2 ainsi obtenu se présente sous la forme d’une poudre tombant au fond de la chambre de réaction 18.
Le réacteur 4 possède une tubulure de sortie 20 s’étendant à partir de la chambre de réaction 18 et raccordée au four 6 pour transférer la poudre d’U02F2 du fond de la chambre de réaction 18 vers le four 6.
L’installation de conversion 2 comprend une enceinte thermique 22 entourant le réacteur 4 et un dispositif de chauffage 24 pour chauffer le volume interne de l’enceinte thermique 22 et donc le réacteur 4.
Le four 6 possède une entrée 26 raccordée à la tubulure de sortie 20 du réacteur 4 pour recevoir la poudre d’U02F2 et une sortie 28 pour fournir la poudre d’U02.
L’installation de conversion 2 comprend un dispositif de transfert 30 pour transférer la poudre d’U02F2 de la chambre de réaction 18 vers le four 6. Le dispositif de transfert 30 comprend ici une vis sans fin motorisée entraînée par un moteur pour pousser la poudre d’U02F2de la chambre de réaction 18 vers l’entrée 26 du four 6.
Le four 6 comprend un tambour 32 présentant un axe central C, dont une extrémité axiale forme l’entrée 26 et l’extrémité axiale opposée forme la sortie 28 du four 6.
Le tambour 32 est prévu pour la circulation de la poudre d’U02F2 de l’entrée 26 vers la sortie 28 avec circulation de vapeur d’eau sèche et d’H2 dans le four 6 à contre- courant de la poudre d’U02F2.
Le tambour 32 est monté rotatif autour de son axe central C incliné par rapport à l’horizontale de sorte que l’entrée 26 est plus élevée que la sortie 28, la rotation du tambour 32 provoquant l’avancée de la poudre de l’entrée 26 vers la sortie 28.
Le four 6 comprend un dispositif d’entraînement en rotation 33 motorisé configuré pour l’entraînement du tambour 32 en rotation autour de son axe central C. Le dispositif d’entraînement en rotation 33 comprend par exemple un moteur et un dispositif de transmission, par exemple à chaîne ou à courroie, couplant le moteur au tambour 32.
En option, le four 6 est avantageusement muni d’une manivelle qui permet de faire tourner le tambour 32 manuellement en cas de défaillance du dispositif d’entraînement en rotation 33.
Le tambour 32 est de préférence muni de chicanes 35 disposées à l’intérieur du tambour 32 pour contrôler l’écoulement des gaz réactifs et le temps de passage de la poudre dans le four 6. En option, le tambour 32 est muni d’organes de relevage 37 disposés en saillie sur la surface interne du tambour 32 et configurés pour soulever et faire retomber la poudre présente dans le tambour 32 du fait de la rotation du tambour 32 autour de l’axe central C, pour améliorer le mélange de la poudre et favoriser une mise en contact homogène des particules de poudre avec les gaz réactifs circulant dans le tambour 32. Les organes de relevage 37 se présentent par exemple sous la forme d’aubes de relevage ou de cornières de relevage réparties sur la surface interne du tambour 32.
Dans un mode de réalisation avantageux, le tambour 32 du four 6 et le dispositif de transfert 30 de la chambre de réaction 18 sont configurés pour fonctionner indépendamment l’un de l’autre, en particulier pour permettre l'arrêt de l’un tout en maintenant le fonctionnement de l'autre.
Dans l’exemple illustré, le tambour 32 du four 6 et le dispositif de transfert 30 de la chambre de réaction 18 sont configurés pour une rotation indépendante de la vis sans fin du dispositif de transfert 30, d’une part, et du tambour 32, d’autre part, et en particulier pour l’arrêt de la rotation de l’un parmi la vis sans fin et le tambour 32 tout en maintenant la rotation de l’autre.
Cette disposition permet, dans les phases de mise à l'arrêt de l'installation de conversion 2, de finir d'évacuer la poudre d'U02 du four 6 alors que le réacteur 4, et notamment le dispositif de transfert 30, est déjà à l'arrêt.
Le deuxième conduit d’injection de vapeur et le conduit d’injection de H2 alimentent le tambour 32 par la sortie 28 pour la circulation de la vapeur d’eau sèche de pyrohydrolyse et de l’H2 de la sortie 28 vers l’entrée 26 du four 6.
Le four 6 comprend un dispositif de chauffage 34 pour chauffer le tambour 32. Le dispositif de chauffage 34 comprend des éléments chauffants 36 entourant le tambour 32 et répartis le long du tambour 32. Le four 6 comprend une enceinte thermique 38 entourant le tambour 32 et les éléments chauffants 36.
L’installation de conversion 2 comprend un dispositif de collecte 40 pour collecter la poudre à la sortie 28 du four 6. Le dispositif de collecte 40 comprend une tubulure d’entrée 42 raccordée à la sortie 28 du four 6 et débouchant dans un récipient de collecte 44. Le dispositif de collecte 40 comprend une enceinte thermique 46 entourant le récipient de collecte 44. Le deuxième conduit d’injection de vapeur et le conduit d’injection d’H2 débouchent de préférence dans le récipient de collecte 44.
L’installation de conversion 2 comprend un dispositif de captage 50 pour capter et évacuer les gaz remontant dans le réacteur 4, comprenant les gaz réactifs en excès, du fluorure d’hydrogène (HF) résultant de la conversion et le gaz neutre. Le dispositif de captage 50 est disposé dans le réacteur 4, de préférence dans une région supérieure de la chambre de réaction 18.
Le dispositif de captage 50 comprend une pluralité de filtres 52 pour retenir les matières solides pouvant être entraînées par les gaz remontant dans le réacteur 4; notamment des particules d’U02F2, voire d’U02.
Les filtres 52 sont par exemple constitués d'un matériau poreux permettant le passage des gaz réactifs en excès, du gaz neutre et de l'HF résultant de la réaction de conversion de l'UF6 en U02F2 puis en U02 tout en conservant une capacité de rétention des particules d'U02F2 ou d'U02. Dans un mode de réalisation privilégié, les filtres 52 sont fabriqués en céramique ou en superalliage base nickel.
L’installation de conversion 2 comprend des dispositifs d’étanchéité 54 pour assurer l’étanchéité entre le dispositif de transfert 30 et la chambre de réaction 18, entre le réacteur 4 et le four 6 et entre le four 6 et le dispositif de collecte 40. Les dispositifs d’étanchéité 54 sont disposés à la jonction entre le dispositif de transfert 30 et la chambre de réaction 18, entre la tubulure de sortie 20 du réacteur 4 et l’entrée 26 du four 6, et à la jonction entre la sortie 28 du four 6 et la tubulure d’entrée 42 du dispositif de collecte 40. Les dispositifs d’étanchéité 54 assurent l’étanchéité en autorisant la rotation du dispositif de transfert 30 par rapport au réacteur 4 et la rotation du tambour 32 du four 6 par rapport au réacteur 4 et au dispositif de collecte 40.
A cet effet, comme illustré sur la Figure 1 , l’installation de conversion 2 comprend par exemple des alimentations de pressurisation 57 agencées pour alimenter les dispositifs d’étanchéité 54 avec un gaz neutre de pressurisation.
Les dispositifs d'étanchéité 54 sont pressurisés avec un gaz neutre, et de préférence à l'azote. La pression du gaz neutre alimentant les dispositifs d'étanchéité 54 est égale ou supérieure à celle présente dans l'installation de conversion 2 pour éviter toute dissémination de poudre à l'extérieur de l'installation de conversion 2.
En fonctionnement, pendant un mode de production, le système de pilotage 16 pilote les actionneurs 14 pour raccorder chaque conduit d’injection de réactif 10 à la source de réactif correspondante. Chaque conduit d’injection de réactif 10 est alimenté en réactif. Il en résulte que le réacteur 4 et le four 6 sont alimentés en gaz réactifs.
L’UFe et la vapeur d’eau sèche injectés dans le réacteur 4 réagissent ensemble pour former de la poudre d’U02F2. La poudre d’U02F2 est introduite dans le four 6 où elle réagit avec le flux de vapeur d’eau sèche de pyrohydrolyse et d’H2 pour se convertir en poudre d’U02.
Lorsque le système de pilotage 16 détecte qu’un arrêt de l’installation est nécessaire ou reçoit une instruction de mise à l’arrêt de l’installation, le système de pilotage 16 met en œuvre une étape d’inertage et de purge de l’installation de conversion 2.
Pour ce faire, le système de pilotage 16 commande les actionneurs 14 pour raccorder chaque conduit d’injection de réactif 10 à une source de gaz neutre. Chaque conduit d’injection de réactif 10 est ainsi alimenté en gaz neutre.
De préférence, le système de pilotage 16 est configuré pour commander les actionneurs 14 pour raccorder les conduits d'injection de réactif 10 à une source de gaz neutre séquentiellement de l'amont vers l'aval de l'installation de conversion 2 en considérant le sens de déplacement de la poudre depuis le réacteur 4 vers le récipient de collecte 44. Ceci permet d'effectuer une purge des gaz réactifs progressive et complète, de l’amont vers l’aval de l’installation de conversion 2, plus précisément ici du réacteur 4, du four 6 et du dispositif de collecte 40 jusqu'au récipient de collecte 44.
Avantageusement, en phase d’arrêt normal de l’installation, le système de pilotage 16 est configuré pour successivement
- arrêter l’alimentation en UFS du réacteur 4 et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, de préférence via le conduit d’injection de réactif 10 alimentant le réacteur 4 en UF6, puis
- arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du réacteur 4 et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, de préférence via le conduit d’injection de réactif 10 alimentant le réacteur 4 en vapeur d’eau sèche, puis
- après évacuation de toute la poudre d’U02F2 du réacteur 4, arrêter le dispositif de transfert 30, puis
- arrêter l’alimentation en H2 du four 6 et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, de préférence via le conduit d’injection de réactif 10 alimentant le four 6 en H2, puis
- arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du four 6 et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, de préférence via le conduit d’injection de réactif 10 alimentant le four 6 en vapeur d’eau sèche, puis,
- après évacuation de toute la poudre d’U02 du four 6 et refroidissement du tambour 32, arrêter la rotation du tambour 32.
De préférence, le système de pilotage 16 pilote les actionneurs 14 des conduits d’injection de gaz neutre 12 pour maintenir une injection du gaz neutre dans le réacteur 4 pendant l’étape de purge de l’installation de conversion 2 par l’intermédiaire de ses conduits d’injection de gaz neutre 12.
Ensuite, une fois les conduits d’injection de réactif 10 purgés de gaz réactifs, dans une étape de coupure d’alimentation, le système de pilotage 16 commande les actionneurs 14 pour arrêter l’alimentation en gaz neutre des conduits d’injection de réactif 10 et des conduits d’injection de gaz neutre 12. De préférence, le système de pilotage 16 commande les actionneurs 14 pour couper l’alimentation en gaz neutre des conduits d’injection de réactif 10 et d’injection de gaz neutre séquentiellement de l’aval vers l’amont de l’installation de conversion 2 en considérant le sens de déplacement de la poudre depuis le réacteur 4 vers la sortie 28 du four 6. Ceci permet d’assurer un balayage du four 6 et du réacteur 4 à l’aide du gaz neutre jusqu’à la fin de l’étape de purge et de l’étape de coupure d’alimentation. En variante, la coupure d’alimentation en gaz neutre de l’aval vers l’amont peut être réalisée manuellement.
Cette étape est réalisée de préférence lorsque l’installation de conversion 2 est mise à l’arrêt pour réaliser une opération de maintenance, en particulier une opération de maintenance requérant l’intervention d’un ou plusieurs opérateurs, pour éviter le risque d’anoxie.
En variante, l’alimentation en gaz neutre est maintenue jusqu’au redémarrage de l’installation de conversion 2. Cette étape est mise en oeuvre par exemple lorsque l’arrêt de l’installation de conversion 2 est dû par exemple à l’activation d’une sécurité ne nécessitant pas d’intervention d’un opérateur avant le redémarrage de l’installation de conversion 2.
Dans une étape de démarrage ou de redémarrage de l’installation de conversion 2, le dispositif d’alimentation 8 est configuré pour injecter du gaz neutre dans le réacteur 4 et le four 6 par les conduits d’injection de réactif 10 et les conduits d’injection de gaz neutre 12 pendant la mise en chauffe de l’installation de conversion 2. Lorsque la température dans l’installation de conversion est suffisante, par exemple 500 °C dans le four 6, le dispositif d’alimentation 8 est configuré pour démarrer l’alimentation en gaz réactifs par les conduits d’injection de réactif 10 en lieu et place du gaz neutre séquentiellement, de préférence de l’aval vers l’amont de l’installation de conversion 2, par exemple selon la séquence suivante : vapeur d’eau sèche pour la pyrolyse dans le four 6, puis H2 dans le four 6, puis arrêt de l’alimentation en gaz neutre du four 6 par les conduits d’injection de gaz neutre 12, puis vapeur d’eau sèche pour l’hydrolyse dans le réacteur 4, puis UF6dans le réacteur 4.
Pendant l’étape de purge, l’étape de coupure d’alimentation et l’étape de démarrage ou de redémarrage, le dispositif de captage 50 est actif pour capter les gaz présents dans le réacteur 4 et dans le four 6.
L’installation de conversion 2 et le procédé de conversion ne sont pas limités au mode de réalisation et au mode de mise en oeuvre décrits ci-dessus. Dans le mode de réalisation décrit, chaque conduit d’injection de réactif 10 est alimenté en gaz neutre dans l’étape de purge. En variante, il est possible que seule une partie des conduits d’injection de réactif 10 soit alimentée en gaz neutre dans l’étape de purge ou de démarrage.
De manière générale, le dispositif d’alimentation 8 est configuré pour l’alimentation du conduit d’injection d’UF6, du premier conduit d’injection de vapeur d’eau, du deuxième conduit d’injection de vapeur d’eau et/ou du conduit d’injection d’H2 en gaz neutre pendant une phase de purge de l’installation de conversion 2.
Dans un mode de mise en oeuvre particulier, parmi les conduits d’injection de réactif 10, seul un parmi le conduit d’injection d’UF6, le premier conduit d’injection de vapeur d’eau, le deuxième conduit d’injection de vapeur d’eau et le conduit d’injection d’H2 est alimenté en gaz neutre pendant une phase de purge. Ce mode de mise en oeuvre est utilisé par exemple lors d’une mise à l’arrêt partiel de l’installation de conversion 2.
Dans un mode de mise en oeuvre particulier, seul le conduit d’injection d’UF6 est alimenté en gaz neutre pendant une phase de purge.
Sur la Figure, pour des raisons de clarté, plusieurs sources de gaz neutre sont représentées pour l’alimentation des conduits d’injection de réactif 10 et des conduits d’injection de gaz neutre 12. En variante, une seule et unique source de gaz neutre alimente les différents conduits d’injection de réactif 10 ou de gaz neutre 12.
En option, le dispositif d’alimentation 8 est configuré pour l’injection de gaz neutre dans le dispositif de collecte 40, par exemple à proximité d’une sortie du dispositif de collecte 40 servant à alimenter un dispositif de remplissage de réservoir de transport de la poudre d’U02 produite par l’installation de conversion 2. Ceci permet de l’imiter le risque que de l’H2 entre en contact avec du dioxygène (02) présent dans l’air, ce qui est potentiellement explosif.
De préférence, l’installation de conversion 2 est munie d’au moins un détecteur de HF pour détecter toute fuite de HF qui est un gaz mortel pour l’homme.
De préférence, les actionneurs 14 du dispositif d’alimentation 8 sont résistantes aux sollicitations sismiques pour éviter tout risque de fuite au niveau de ces actionneurs 14 en cas de séisme et assurer une mise à l’arrêt sûr de l’installation de conversion 2.
En option, le système de pilotage 16 du dispositif d’alimentation 8 peut être by- passé notamment lors des opérations de démarrage et d’arrêt ou de purge de l’installation de conversion 2, notamment pour adapter manuellement la durée des différentes phases afin de garantir des conditions optimales en phase de démarrage et, en phase d’arrêt, une évacuation des produits réactifs et des produits de réaction suffisante pour éviter tout risque de criticité.

Claims

REVENDICATIONS
1 .- Installation de conversion d’hexafluorure d’uranium (UF6) en dioxyde d’uranium (U02), l’installation de conversion comprenant :
- un réacteur (4) d’hydrolyse pour la conversion d’UF6 en poudre d’oxyfluorure d’uranium (U02F2) par réaction entre de l’UF6 gazeux et de la vapeur d’eau sèche injectés dans le réacteur (4) ;
- un four (6) de pyrohydrolyse pour la conversion de la poudre d’U02F2 fournie par le réacteur (4) en poudre d’U02 par réaction de la poudre d’U02F2 avec de la vapeur d’eau sèche et du dihydrogène (H2) gazeux injectés dans le four (6);
- un dispositif d’alimentation (8) comprenant des conduits d’injection de réactif (10) pour l’injection d’UF6, de vapeur d’eau ou d’H2, chaque conduit d’injection de réactif (10) étant configuré pour alimenter le réacteur (4) ou le four (6) et
- un système de pilotage (16) configuré pour commander le dispositif d’alimentation (8) de manière à alimenter au moins un des conduits d’injection de réactif (10) avec un gaz neutre lors d’une phase de mise à l’arrêt ou de démarrage de l’installation de conversion.
2.- Installation de conversion selon la revendication 1 , dans laquelle le système de pilotage (16) est configuré pour commander le dispositif d’alimentation (8) de manière à alimenter chaque conduit d’injection de réactif (10) avec un gaz neutre lors d’une mise à l’arrêt ou d’un démarrage de l’installation de conversion.
3.- Installation de conversion selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle le dispositif d’alimentation (8) comprend, en plus des conduits d’injection de réactif (10), au moins un conduit d’injection de gaz neutre (12) pour injecter du gaz neutre dans le réacteur (4) lors d’une phase de production pour la conversion de l’UFe en U02 sous atmosphère de gaz neutre.
4.- Installation de conversion selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle le dispositif d’alimentation (8) comprend un conduit d’injection de gaz neutre (12) pour alimenter le réacteur (4) en gaz neutre en formant un jet de gaz neutre séparant un jet d’UF6 et un jet de vapeur d’eau issus de conduits d’injection de réactif (10) débouchant dans le réacteur (4).
5.- Installation de conversion selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle le système de pilotage (16) est configuré pour alimenter chacun des conduits d'injection de réactif (10) avec un gaz neutre, en alimentant les conduits d’injection de réactif (10) séquentiellement de l'amont vers l'aval ou de l’aval vers l’amont de l'installation de conversion en considérant le sens de déplacement de l'uranium dans l'installation de conversion.
6.- Installation de conversion selon l’une quelconque des revendications précédente, dans laquelle, le système de pilotage (16) est configuré pour, en phase d’arrêt de l’installation de conversion, successivement :
- arrêter l’alimentation en UF6 du réacteur (4) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis
- arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du réacteur (4) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis
- optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02F2 du réacteur (4), arrêter un dispositif de transfert (30) configuré pour transférer la poudre d’U02F2 du réacteur (4) vers le four (6), puis
- arrêter l’alimentation en H2 du four (6) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis
- arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du four (6) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis,
- optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02 du four (6) et refroidissement d’un tambour (32) du four (6), arrêter la rotation du tambour (32).
7.- Installation de conversion selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans laquelle, le système de pilotage (16) est configuré pour, en phase de démarrage de l’installation de conversion, successivement :
- injecter du gaz neutre dans le réacteur (4) et le four (6) par les conduits d’injection de réactif (10) et les conduits d’injection de gaz neutre (12) pendant une étape de mise en chauffe de l’installation de conversion ; puis
- remplacer l’alimentation en gaz neutre par les conduits d’injection de réactif (10) du four (6) et du réacteur (4) par une alimentation en gaz réactifs, en procédant à l’alimentation des conduits d’injection de réactif (10) en gaz réactifs séquentiellement de l’aval vers l’amont de l’installation de conversion en considérant le sens de déplacement de l'uranium dans l'installation de conversion.
8.- Procédé de conversion d’hexafluorure d’uranium (UF6) en dioxyde d’uranium (U02) dans une installation de conversion (2) comprenant un réacteur (4) d’hydrolyse pour la conversion d’UF6 en poudre d’oxyfluorure d’uranium (U02F2) par réaction entre de l’UF6 gazeux et de la vapeur d’eau sèche injectés dans le réacteur (4), et un four (6) de pyrohydrolyse pour la conversion de la poudre d’U02F2 fourni par le réacteur (4) en poudre d’U02 par réaction entre l’U02F2 et de la vapeur d’eau sèche et du dihydrogène (H2) gazeux injectés dans le four (6) , le procédé comprenant les étapes de : - convertir de l’UFe en U02 en alimentant le réacteur (4) et le four (6) en gaz réactifs via des conduits d’injection de réactif (10) pendant une phase de conversion, chaque conduit d’injection de réactif (10) débouchant dans le réacteur (4) ou dans le four (6); et
- alimenter au moins un conduit d’injection de réactif (10) avec un gaz neutre pendant une phase de mise à l’arrêt ou de démarrage de l’installation de conversion (2).
9.- Procédé de conversion selon la revendication 8, dans lequel au cours de la phase de mise à l’arrêt ou de démarrage de l’installation de conversion (2), chaque conduit d’injection de réactif (10) est alimenté en gaz neutre.
10.- Procédé de conversion selon la revendication 8 ou 9, dans lequel au cours d’une phase de production du gaz neutre est injecté dans le réacteur (4) via au moins un conduit d’injection de gaz neutre (12) pour réaliser la conversion sous atmosphère de gaz neutre.
1 1.- Procédé de conversion selon l’une quelconque des revendications 8 à 10, dans lequel, la mise à l’arrêt de l’installation de conversion (2) comprend une étape de purge pendant laquelle les conduits d'injection de réactif (10) sont alimentés en gaz neutre séquentiellement de l'amont vers l'aval de l'installation de conversion (2) en considérant le sens de déplacement de l’uranium.
12.- Procédé de conversion selon l’une quelconque des revendications 8 à 1 1 comprenant, dans une phase de mise à l’arrêt de l’installation de conversion (2), les étapes successives de :
- arrêter l’alimentation en UF6 du réacteur (4) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis
- arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du réacteur (4) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis
- optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02F2 du réacteur (4), arrêter un dispositif de transfert (30) configuré pour transférer la poudre d’U02F2 du réacteur (4) vers le four (6), puis
- arrêter l’alimentation en H2du four (6) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis
- arrêter l’alimentation en vapeur d’eau sèche du four (6) et la remplacer par une alimentation en gaz neutre, puis,
- optionnellement, après évacuation de toute la poudre d’U02 du four (6) et refroidissement d’un tambour (32) du four (6), arrêter la rotation du tambour (32).
13.- Procédé de conversion selon l’une quelconque des revendications 8 à 12, comprenant, dans une phase de démarrage de l’installation de conversion (2), les étapes successives de :
- injecter du gaz neutre dans le réacteur (4) et le four (6) par les conduits d’injection de réactif (10) et les conduits d’injection de gaz neutre (12) pendant une étape de mise en chauffe de l’installation de conversion (2) ; puis
- remplacer l’alimentation en gaz neutre par les conduits d’injection de réactif (10) du four (6) et du réacteur (4) par une alimentation en gaz réactifs, en procédant à l’alimentation des conduits d’injection de réactif (10) en gaz réactifs séquentiellement de l’aval vers l’amont de l’installation de conversion (2) en considérant le sens de déplacement de l’uranium.
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