EP3619763A1 - Procede d'assemblage pour pile a combustible - Google Patents

Procede d'assemblage pour pile a combustible

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Publication number
EP3619763A1
EP3619763A1 EP18728925.1A EP18728925A EP3619763A1 EP 3619763 A1 EP3619763 A1 EP 3619763A1 EP 18728925 A EP18728925 A EP 18728925A EP 3619763 A1 EP3619763 A1 EP 3619763A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
membrane
electrode
reinforcing
polymer electrolyte
opening
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP18728925.1A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Pierrick Buvat
Stéphane CARRIERE
Jérôme SERRE
Paul Nguyen
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Commissariat a lEnergie Atomique CEA, Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA filed Critical Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Publication of EP3619763A1 publication Critical patent/EP3619763A1/fr
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/1004—Fuel cells with solid electrolytes characterised by membrane-electrode assemblies [MEA]
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
    • H01M8/0273—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes with sealing or supporting means in the form of a frame
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    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
    • H01M8/028—Sealing means characterised by their material
    • H01M8/0282—Inorganic material
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    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M2008/1095—Fuel cells with polymeric electrolytes
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
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    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a method of manufacturing a fuel cell membrane assembly.
  • PEMFC corresponding to the acronym for "proton exchange membrane fuel cells” or “polymer electrolyte membrane fuel cells” have particularly advantageous compactness properties.
  • Each cell comprises a polymer electrolyte membrane allowing only the passage of protons and not the passage of electrons.
  • the membrane is brought into contact with an anode on a first face and with a cathode on a second face to form a membrane / electrode assembly called AME.
  • the aforementioned assembly is generally performed by successive superposition of the different membranes and electrodes with an interposition of reinforcing membranes to support the assembly.
  • One solution would be to use a robotic device that would be suitable for successively assembling the various elements together.
  • a simple successive stacking of different thicknesses is insufficient since it requires the use of significant amounts of active membrane, which is expensive.
  • the invention aims in particular to provide a simple, effective and economical solution to this problem.
  • the method proposes first of all to provide the different membranes to be assembled to one another, which makes it possible to better optimize the quantity of material used.
  • opening implies a closed contour that has the property of being devoid of end without being infinite.
  • edge refers to a closed contour that has the property of being devoid of end without being infinite.
  • closed in relation to the term “opening” indicates that the passage through the opening is effected through the element closing said opening.
  • the membrane / electrode assembly obtained is devoid of spaces or cavities inside thereof.
  • the first electrode and the second electrode are each in contact with the polymer electrolyte membrane.
  • the method comprises a step a) in which the polymer electrolyte membrane is secured to one of the first reinforcing membrane and the second reinforcing membrane and so that it closes the opening of said reinforcing membrane concerned.
  • This joining operation of the electrolytic membrane can advantageously be performed by laser welding.
  • the method may consist in arranging one of the first reinforcing membrane and the second reinforcing membrane on a support and then unwinding a polymer electrolyte membrane above the opening of said membrane so that it closes the opening of this membrane.
  • a second step the possible folds of the polymer electrolyte membrane are removed and the external edge of the polymer electrolyte membrane, for example by laser melting, is connected in a subsequent step to the inner edge of the reinforcing membrane considered.
  • first reinforcing membrane and the first electrode may be secured to one another in a step ⁇ ), prior to step f), the opening of the first reinforcing membrane being closed by the first electrode.
  • Preassembling the first reinforcing membrane and the first electrode makes it easier to assemble the different thicknesses. Indeed, said two layers are thus assembled simultaneously to the other layers of the assembly.
  • Step ⁇ can be performed by arranging the first electrode on a support and by arranging the first reinforcing membrane above the first electrode, then by joining the first electrode to the first reinforcing membrane.
  • the fastening may include the application of a heating member on the first reinforcing membrane.
  • the second reinforcing membrane and the second electrode may also be secured to one another in a step ⁇ 2), prior to step f), the opening of the second reinforcing membrane being closed by the second electrode.
  • Step ⁇ 2 may be performed by arranging the second reinforcing membrane on a support and arranging the second electrode above the second reinforcing membrane, and then securing the second electrode to the second reinforcing membrane.
  • the fastening may include the application of a heating member on the first electrode.
  • Step a) may consist of a step ai in which the polymer electrolyte membrane is secured to the first reinforcing membrane or in a step 02) in which the polymer electrolyte membrane is secured to the second reinforcing membrane.
  • Step a1) can be performed before step ⁇ ), the first electrode being arranged opposite the polymer electrolyte membrane with respect to the first reinforcing membrane.
  • Step 02) can be performed before step ⁇ 2), the second electrode being arranged opposite the polymer electrolyte membrane with respect to the second reinforcing membrane.
  • the steps ⁇ ) and ⁇ 2) are carried out with the polymer electrolyte membrane already integral with the first or second reinforcing membranes.
  • the steps of joining membranes and the electrode as mentioned above are preferably carried out by a heating punch applied to the superposition of formed layers. It is desirable that the heating member or the punch does not come into contact with the membrane to prevent it from sticking to the heating element or punch because of its chemical constitution. For this, it is preferable to apply the heating element or the punch directly to the first electrode or the second electrode.
  • the method comprises a step 02) which is carried out before step ⁇ 2).
  • the pre-assembly obtained at the end of step ⁇ ) is arranged on a support so that the first electrode is applied to the support, the first reinforcing membrane being arranged above the first electrode.
  • the preassembly obtained at the end of step ⁇ 2) is superimposed on the preassembly obtained at the end of step ⁇ ) and the assembly is arranged under a press.
  • the polymer electrolyte membrane is preferably dimensioned so that its outer edge is inscribed between the inner and outer edges of the first and second reinforcing membranes, which makes it possible to limit the consumption of expensive electrolyte polymer membrane.
  • the assembly obtained can be compressed and heated at the electrodes only and all of them, so as to firmly bind the stack of layers together.
  • the step of compressing and heating the electrodes may be performed by means of a first compression flange of the assembly which is dimensioned substantially identically to the electrodes.
  • the first compression and heating soleplate may be mounted on a piston of a first press.
  • the assembly can be compressed and heated at an annular area surrounding the electrodes.
  • This annular zone preferably begins internally immediately outside the outer edges of the first and second electrodes. It can extend outward to the outer edges of the first and second reinforcing membranes.
  • This compression and heating step can be performed by means of a second compression and heating sole which has an annular shape.
  • the second compression and heating soleplate can be mounted on a piston of a second press.
  • the compression and heating will be carried out at the level of the central zone and then at the level of the annular zone in order first to make the membranes integral with one another at the active part of the assembly and thus to avoid any movement of the reinforcement membranes, electrodes and the polymer electrolyte membrane between them.
  • the step of compressing and heating the electrodes may be followed by a step of joining, for example by heating punches, to a plurality of locations located at the periphery of the reinforced membranes.
  • This step can also be initiated at the end of the compression and heating cycle and finish simultaneously or after it.
  • the step of joining by heating punches precedes the heating step and compression of the annular zone.
  • This securing step prevents the lower reinforcing membrane from flaming and folding on itself, leading to the formation of a double thickness of reinforcing membrane inducing a scrapping of the assembly obtained for nonconformity.
  • the dissociation of the compression and heating operations for each of the central zone comprising the first and second electrodes and the polymer electrolyte membrane and the annular zone surrounding the electrodes makes it possible to better adapt the pressure and the temperature exerted on the constituents of the layers. concerned while ensuring the adhesion of each layer (membranes or electrodes or reinforcement) in contact.
  • This dissociation is particularly advantageous in the case where the annular zone does not comprise an entire polymer electrolyte membrane layer, that is to say does not include in any place a superposition of the first reinforcing membrane, the polymer electrolyte membrane and the second membrane reinforcement.
  • the polymer electrolyte membrane is dimensioned so that the first and second electrodes are inscribed inside the polymer electrolyte membrane.
  • the method may further comprise the following steps:
  • a support membrane comprising an outer edge or contour and an inner edge or contour delimiting an opening of the membrane, said opening being dimensioned so that the polymer electrolyte membrane can fit into said opening and the first reinforcement membrane and the second reinforcing membrane may cover the entire inner edge of the support membrane,
  • the method described above avoids a significant use of polymer electrolyte membrane through the use of a support membrane having an opening in which can be accommodated the polymer electrolyte membrane.
  • the support membrane After application of a pressure on the multilayer structure first electrode / first membrane reinforcement / polymer electrolyte membrane / second membrane reinforcement / second electrode, the support membrane ensures a maintenance of this assembly that can be manipulated later.
  • the polymer electrolyte membrane is secured to one of the first reinforcing membrane and the second reinforcing membrane and so that it closes the opening of the said reinforcing membrane concerned,
  • the first reinforcing membrane and the first electrode are secured to each other prior to step f), the opening of the first reinforcing membrane being closed by the first electrode, and
  • the method may also include the following steps:
  • the assembly can be made in a limited number of steps since the first electrode and the first reinforcing membrane are preassembled to each other, while the second electrode and the second reinforcing membrane are also pre-assembled. to one another and that the polymer electrolyte membrane is preassembled to one of the reinforcing membranes.
  • the support membrane can be supported by a frame, for example metal, which facilitates manipulation by arms manipulation equipped with gripping means, for example magnetic.
  • the first reinforcing membrane and the first electrode are secured to each other prior to step f), the opening of the first reinforcing membrane being closed by the first electrode, and
  • the method may also include the following steps:
  • the assembly can be made in a limited number of steps since the first electrode and the first reinforcing membrane are preassembled to each other, while the second electrode and the second reinforcing membrane are also pre-assembled. one to another, the polymer electrolyte membrane being arranged between the two aforementioned pre-assemblies.
  • the polymer electrolyte membrane extends between two opposite edges of the frame whose periphery surrounds the outer edges of the reinforcing membranes.
  • the frame can be made of metal material.
  • the polymer electrolyte membrane is made of proton conductive polymer.
  • it may consist of polysulfone, polyetherketone or polyphenylene on which are grafted conductive groups of protons such as for example sulfonic acid groups. More particularly, polymers consisting of a perfluorinated linear main chain and side chain carrying sulfonic acid groups will be used.
  • the first and second reinforcing membranes may be made by way of example of polyvinyl fluoride (PFA), polyethylene terephthalate (PET) or polyethylene naphthalate (PEN).
  • PFA polyvinyl fluoride
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • the method comprises a step of producing a peripheral contour cut closed around the polymer electrolyte membrane through an annular zone of the assembly comprising exclusively a stack of the first and second reinforcement membranes or a stack of the first reinforcing membrane, the polymer electrolyte membrane and the second reinforcing membrane.
  • the assembly may be subjected to a step consisting in producing orifices in a peripheral zone surrounding at least the electrodes and preferably the polymer electrolyte membrane and the first and second electrodes.
  • the orifices do not pass through the polymer electrolyte membrane, which prevents a parasitic circulation of coolant between the membrane and the electrodes since the membrane Polymer electrolyte is confined over its entire circumference inside the reinforcing membranes.
  • the orifices may be arranged between said cutout and the polymer electrolyte membrane.
  • the method comprises a step of mounting a first bipolar plate on a free face of one of the first electrode and the second electrode.
  • the method may include a step of mounting a second bipolar plate on a free face of the other of the first electrode and the second electrode. In this latter configuration, the free faces of the first and second electrodes are covered with a bipolar plate.
  • the prior assembly of the assembly with the electrodes outside said assembly that is to say with the reinforcing membranes interposed between the polymer electrolyte membrane and the electrodes, makes it possible to mount at least one bipolar plate or two bipolar plates directly in contact with the free faces of the first and second electrodes, which ensures a gap-free contact between each bipolar plate and an electrode.
  • FIG. 1 is a schematic illustration of an electrode-membrane electrode-polymer-electrode assembly obtained with the method according to the invention
  • FIG. 2 is a schematic perspective view of a roll with a multilayer structure comprising a polymer electrolyte membrane for a fuel cell;
  • FIG. 3 represents the assembly of the different membranes to form an electrode-membrane electrode-polymer-electrode assembly according to FIG. 1;
  • FIG. 4 is an illustration of the stack of layers or thicknesses visible in FIG. 3;
  • FIG. 5 is a schematic illustration of another electrode-membrane electrode-polymer-electrode assembly obtained with the method according to the invention.
  • FIG. 6 shows the assembly of the various membranes to form an electrode-membrane electrode-polymer electrolyte assembly according to FIG.
  • Figure 7 is a schematic illustration of the assembly of Figure 5 and bipolar plates covering said assembly.
  • FIG. 1 which shows a membrane electrolyte / electrolyte membrane assembly called AME comprising successive elements from bottom to top:
  • a first electrode 12 or lower electrode able to form an anode in a fuel cell
  • a first membrane 14 or lower reinforcement membrane a polymer electrolyte membrane 16 providing protonic conduction
  • a second electrode 20 or upper electrode capable of forming a cathode in a fuel cell.
  • FIG. 2 shows a roll 21 comprising a strip of multilayer structure comprising a strip of polymer electrolyte material 16 interposed between a first protective film 22 and a second protective film 24.
  • the first electrode 12 and the second electrode 20 are in the form of a membrane having for example a rectangular shape (FIG. 4).
  • Each of the first electrode 12 and the second electrode 20 comprises two layers, namely a first layer formed of a carbon fabric on which is deposited a second catalytic layer comprising a binder incorporating a catalyst such as platinum.
  • the first diffusion layer may have a thickness of about 200 ⁇ and the second layer may have a thickness of about a few tens of microns.
  • the binder may have a chemical constitution similar or identical to that of the polymer electrolyte membrane 16.
  • the first electrode 12 and the second electrode 20 are devoid of opening and comprise an outer edge 12a, 20a delimiting the outer periphery or outer contour of the electrode 12, 20.
  • the first electrode 12 and the second electrode 20 may have a shape and identical dimensions, so that the first electrode 12 and the second electrode 20 are completely interchangeable with each other.
  • each electrode 12, 20 comprises a free face 12b, 20b, and a face 12c, 20c, in contact with the polymer electrolyte membrane 16.
  • the free face 12b, 20b is a face of the first layer or diffusion layer and the face 12c, 20c, in contact with the polymer electrolyte membrane is a face of the second layer of the electrode.
  • the free faces 12b, 20b are oriented in a direction opposite to the membrane 16 polymer electrolyte.
  • the first reinforcing membrane 14 and the second reinforcing membrane 18 each comprise a central opening 14a, 18a delimited by an internal edge 14b, 18b. They also include an outer peripheral edge 14c, 18c, delimiting their periphery or external contour.
  • the first reinforcing membrane 14 and the second reinforcing membrane 18 may have a shape and dimensions that are identical so that the first reinforcing membrane 14 and the second reinforcing membrane 18 are completely interchangeable with each other.
  • the opening 14a of the first reinforcing membrane 14 and the opening 18a of the second reinforcing membrane 18 and the electrodes 12, 20 are dimensioned so that the first electrode 12 can completely cover the opening 14a of the first membrane reinforcement 14 so as to close it and that the second electrode 20 can completely cover the opening 18a of the second reinforcing membrane 18 so as to close it.
  • the polymer electrolyte membrane 16 or proton exchange membrane has a substantially rectangular shape and is devoid of opening. It comprises an outer edge 16a delimiting the outer periphery or outer contour of the membrane 16. As shown in FIGS. 1 and 3, the polymer electrolyte membrane 16 is dimensioned so that the first 12 and second 20 electrodes are inscribed on the In practice, the polymeric electrolyte membrane 16 has a larger area than the surface of the first 12 and second 20 electrodes.
  • a support membrane 26 is interposed between the first reinforcing membrane 14 and the second reinforcing membrane 18.
  • This support membrane 26 which can also be described as a membrane of transport as will be readily understood later comprises an outer edge 26a forming the outer contour of the support membrane and an inner edge 26b defining a central opening 26c formed in the reinforcing membrane 26.
  • the outer edge 26a of the reinforcing membrane 26 is clamped between two metal parts 28a, 28b forming a frame.
  • the support membrane 26 can be easily manipulated via the two rigid frames fixed to each other by any appropriate means, for example by screwing.
  • the opening 26c of the support membrane 26 is dimensioned so that the polymer electrolyte membrane 16 can fit into said opening 26c and that the outer edge 14c of the first reinforcing membrane 14 and the outer edge 18c of the second reinforcing membrane 18 can cover the entire inner edge 26b of the support membrane 26. In this way, an annular space is provided to the assembly between the outer edge 16a of the polymer electrolyte membrane 16 and the inner edge 26b of the support membrane 26.
  • a first assembly may consist of pre-assembly and joining of the first electrode 12 with the first reinforcing membrane 14, the free face 12b of the first electrode 12 being arranged opposite the first reinforcing membrane 14.
  • a second set may also be constituted by the preassembly and the joining of the polymer electrolyte membrane 16 with the second reinforcing membrane 18 and the second electrode 20.
  • the second set can be obtained as follows. Firstly, the second reinforcing membrane 18 is disposed on a support of an assembly station which can support the roll 22 of polymer electrolyte membrane 16. The polymer electrolyte membrane 16 is separated from the first 22 and second 24 protective films and pulled until the opening of the second reinforcing membrane 18 is covered. The possible folds of the polymer electrolyte membrane 16 are then removed.
  • This bonding step can be performed by laser welding of a first closed contour of the polymer electrolyte membrane 16 on the inner edge 18b of the second reinforcing membrane 18 and then by laser welding of a second closed contour of the polymer electrolyte membrane. 16 on the inner edge 18b of the second reinforcing membrane 18, the second contour surrounding the first contour.
  • the power of the laser during the production of the first welding contour is such that it makes it possible to secure the polymer electrolyte membrane 16 to the second reinforcing membrane 18 without cutting it.
  • the realization of the second contour is sufficient to allow a welding of the polymer electrolyte membrane 16 on the second reinforcing membrane 18 while allowing cutting of the electrolyte membrane 16 alone, that is to say without cutting the second reinforcing membrane. It should be noted that one could also perform a single closed contour to simultaneously perform the welding of the electrolyte membrane with the reinforcing membrane and the cutting of the polymer electrolyte membrane.
  • the second electrode 20 is assembled on the opening of the second reinforcing membrane 18 so that the second electrode 20 closes the opening 18a of the second reinforcing membrane 18, the free face 20b of the second electrode 20 facing away from the polymer electrolyte membrane 16.
  • the first assembly is then deposited on the support 30, the free face 12b of the first electrode 12 being in contact with the support 20.
  • the frame 28a, 28b supporting the support membrane 26 is arranged above the first reinforcing membrane 14 so that the opening 26c of the support membrane 26 is closed below by the first assembly, the inner edge 26b of the support membrane 26 being applied to all the outer edge 14c of the first reinforcing membrane 14.
  • the second assembly is then applied above the frame 28a, 28b so that the polymer electrolyte membrane 16 is housed in the opening 26c of the support membrane 26, the outer edge 18c of the second reinforcing membrane 18 which is applied over the entire inner edge 26b of the support membrane 26.
  • the aforementioned support 30 may be the static support of a press. After obtaining the assembly as shown in FIG. 3, one or more pressing and heating operations are carried out for locally bonding the faces in contact with the membranes 14, 16, 18 and the electrodes 12, 20.
  • a first pressing operation and heating is performed at the electrodes 12, 20 only and all of them.
  • This first pressing and heating zone is represented in FIG. 4 by dashed hatching and also represented in FIG. 1 by reference Z1.
  • This first operation is followed by a second pressing and heating operation at an annular zone surrounding the electrodes 12, 20, this annular zone being between the inner edge 26b of the support membrane 26 and the outer edges 12a, 20a of the first 12 and second 20 electrodes.
  • the annular zone begins internally immediately outside the outer edges 12a, 20a of the first 12 and second 20 electrodes.
  • This second pressing and heating zone is represented in FIG. 4 by hatching in solid lines and also represented in FIG. 1 by the reference Z2.
  • the annular zone extends outwardly to the outer edges 14c, 18c of the first 14 and second 18 reinforcing membranes.
  • the aforementioned pressing and heating operations can be carried out by means of two separate presses or else by means of a single press.
  • the use of two presses, however, allows better control of the temperature and pressure exerted on each of the areas considered.
  • the frame associated with a support membrane makes it possible to transport the assembly AME of a first press to a second press. It also allows the transport of the assembly to a cutting station for example laser.
  • the cutting consists in producing a closed contour peripheral cutout 32 surrounding the polymer electrolyte membrane 16 through an annular zone of the assembly comprising exclusively a stack of the first 14 and second 18 reinforcement membranes (FIG. 1). It is also possible to make orifices 34 between said cutout 32 and the outer edge 16a of the polymer electrolyte membrane, these orifices 34 being intended for the passage of cooling liquid and pure gases (h and O2).
  • the invention also relates to a method in which the assembly of FIG. 3 is made with the polymer electrolyte membrane 16 preassembled to the first reinforcing membrane 14 and no longer to the second reinforcing membrane 18.
  • the polymer electrolyte membrane 16 could extend to the inner edge 26b of the support membrane 26.
  • the peripheral cut 32 as well as the orifices 34 are then made in a zone annular surrounding the electrodes and through a thickness comprising the first reinforcing membrane 14, the polymer electrolyte membrane 16 and the second reinforcing membrane 18.
  • FIG. 5 represents a second assembly 11 which can be produced with the method according to the invention.
  • the stack of the different membranes is identical to that described with reference to FIG.
  • the assembly shown in this figure does not perform an "anti-wicking" function, that is to say in which the polymer electrolyte membrane is not confined between the first 14 and second 18 membrane reinforcements as explained with reference in Figure 1 but extends everywhere between the first reinforcing membrane 14 and the second reinforcing membrane 18.
  • the polymer electrolyte membrane 16 differs from the assembly described with reference to Figure 1.
  • the first assembly and the second assembly are obtained as described above with reference to FIG. 3.
  • the first assembly is then deposited on the support 30, the free face 12b of the first electrode 12 being in contact with the support 20 ( Figure 6).
  • a metal frame 36 formed of two parts 36a, 36b, preferably rectangular, clamps the outer edge 16a of a polymer electrolyte membrane 16.
  • the frame 36a, 36b supporting the polymer electrolyte membrane 26 is arranged above the first reinforcing membrane 14 so that the polymer electrolyte membrane 16 closes the opening 14a of the first reinforcing membrane 14 more effectively.
  • the second assembly is then applied above the frame 36a, 36b so that the second reinforcing membrane 18 comes to apply. on the polymer electrolyte membrane 16.
  • the pressing and heating steps are similar to what has been described above with reference to FIGS. 3 and 4.
  • the annular zone Z2 comprises at all locations thereof a stack of the first reinforcing membrane 12, the polymer electrolyte membrane 16 and the second reinforcing membrane 18. After pressing the zones Z1 and Z2, a cutting of the similar to what has been described previously.
  • the step of compressing and heating the electrodes may be followed by a step of joining, for example by heating punches, to a plurality of locations 38 located at the periphery of the reinforcing membranes 14, 18.
  • This step may also be be initiated at the end of the compression and heating cycle and finish simultaneously or after it.
  • the step of joining by heating punches precedes the heating step and compression of the annular zone.
  • This securing step prevents the lower reinforcing membrane 14 from flaring and folding back on itself, leading to the formation of a double thickness of reinforcing membrane 14 inducing discarding for lack of conformity of the assembly 10 or of the assembly 1 1 obtained with the installation 1 described above.
  • FIG. 7 represents the assembly 1 1 of FIG.
  • first bipolar plate P1 is mounted on the free face 12b of the first electrode 12 and a second bipolar plate P2 is mounted on the face free 20b of the second electrode 20.
  • the first bipolar plate P1 and the second bipolar plate P2 each comprise grooves which are closed by the free faces 12b, 20b of the first and second electrodes 12, 20 so as to define the circulation channels C of gas according to the operating principle of a fuel cell.

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Abstract

L'invention concerne un procédé de fabrication d'un assemblage membrane électrolyte polymère/électrodes pour pile à combustible comprenant les étapes suivantes: - fournir une première membrane de renfort (14) comprenant une ouverture (14a), une première électrode (12), une seconde membrane de renfort (18) comprenant une ouverture (18a), une seconde électrode (20), et une membrane électrolyte polymère (16),et - agencer les première (14) et seconde (18) membranes renfort, les première (12) et seconde (20) électrodes et la membrane électrolyte polymère (16) de manière à obtenir un empilement successif de la première électrode (12), de la première membrane renfort (14), de la membrane électrolyte polymère (16), de la seconde membrane renfort (18) et de la seconde électrode (20).

Description

PROCEDE D'ASSEMBLAGE POUR PILE A COMBUSTIBLE
La présente invention concerne un procédé de fabrication d'un assemblage de membranes pour pile à combustible.
Les piles à combustible à membrane d'échange de protons, dites
PEMFC correspondant à l'acronyme anglais de « proton exchange membrane fuel cells » ou « polymer electrolyte membrane fuel cells », présentent des propriétés de compacité particulièrement intéressantes. Chaque cellule comprend une membrane électrolyte polymère permettant seulement le passage de protons et non le passage des électrons. La membrane est mise en contact avec une anode sur une première face et avec une cathode sur une deuxième face pour former un assemblage membrane/électrodes dit AME.
L'assemblage précité est généralement réalisé par superposition successive des différentes membranes et électrodes avec une interposition de membranes de renfort permettant de supporter l'assemblage. Toutefois, pour assurer un bon positionnement des différents éléments entre eux, il est impératif de garantir un positionnement optimal de la membrane électrolyte polymère avec la membrane de renfort. Une solution serait d'utiliser un appareil robotisé qui serait apte à réaliser successivement l'assemblage des différents éléments entre eux. Toutefois, un simple empilement successif des différentes épaisseurs s'avère insuffisant puisqu'il impose d'utiliser des quantités importantes de membrane active, ce qui s'avère coûteux.
L'invention a notamment pour but d'apporter une solution simple, efficace et économique à ce problème.
A cet effet, elle propose un procédé de fabrication d'un assemblage membrane électrolyte polymère/électrodes pour pile à combustible comprenant les étapes suivantes :
a) fournir une première membrane de renfort comprenant un bord externe et un bord interne délimitant une ouverture, b) fournir une première électrode apte à obturer l'ouverture de la première membrane de renfort,
c) fournir une seconde membrane de renfort comprenant un bord externe et un bord interne délimitant une ouverture, d) fournir une seconde électrode apte à obturer l'ouverture de la seconde membrane de renfort,
e) fournir une membrane électrolyte polymère apte à obturer l'une et l'autre de l'ouverture de la première et de la seconde membranes renfort,
f) agencer les première et seconde membranes renfort, les première et seconde électrodes et la membrane électrolyte polymère de manière à obtenir un empilement successif de la première électrode, de la première membrane renfort, de la membrane électrolyte polymère, de la seconde membrane renfort et de la seconde électrode, où l'ouverture de la première membrane renfort est obturée inférieurement par la première électrode et supérieurement par la membrane électrolyte polymère, et où l'ouverture de la seconde membrane renfort est obturée inférieurement par la membrane électrolyte polymère et supérieurement par la seconde électrode.
Selon l'invention, le procédé propose de fournir dans un premier temps les différentes membranes à assembler les unes aux autres, ce qui permet de mieux optimiser la quantité de matière utilisée.
Dans la présente demande, le terme « ouverture » implique un contour fermé qui à la propriété d'être dépourvu d'extrémité, sans être infini. De même, le terme « bord » désigne un contour fermé qui à la propriété d'être dépourvu d'extrémité, sans être infini. Le terme « obturé » en relation avec le terme « ouverture » indique que le passage au travers de l'ouverture s'effectue au travers de l'élément obturant ladite ouverture.
Selon l'invention, l'assemblage membrane/électrodes obtenu est dépourvu d'espaces ou cavités à l'intérieur de celui-ci. En pratique, la première électrode et la seconde électrode sont chacune en contact avec la membrane électrolyte polymère.
Selon une autre caractéristique, préalablement à l'étape f), le procédé comprend une étape a) dans laquelle la membrane électrolyte polymère est solidarisée à l'une de la première membrane renfort et de la seconde membrane renfort et de manière à ce qu'elle obture l'ouverture de ladite membrane renfort concernée.
Cette opération de solidarisation de la membrane électrolytique peut avantageusement être réalisée par soudure laser.
Ainsi, selon l'invention, le procédé peut consister à disposer l'une de la première membrane renfort et de la seconde membrane de renfort sur un support puis à dérouler une membrane électrolyte polymère au-dessus de l'ouverture de ladite membrane pour qu'elle obture l'ouverture de cette membrane. Dans un second temps, on procède à la suppression des éventuels plis de la membrane électrolyte polymère et on réalise dans une étape subséquente la solidarisation du bord externe de la membrane électrolyte polymère, par exemple par fusion laser, avec le bord interne de membrane renfort considérée.
Plus particulièrement, la première membrane renfort et la première électrode peuvent être solidarisées l'une à l'autre dans une étape βι), préalablement à l'étape f), l'ouverture de la première membrane renfort étant obturée par la première électrode.
Le préassemblage de la première membrane renfort et de la première électrode permet de faciliter l'assemblage des différentes épaisseurs. En effet, lesdites deux couches sont ainsi assemblées simultanément aux autres couches de l'assemblage.
L'étape βι peut être réalisée en disposant la première électrode sur un support et en agençant la première membrane renfort au-dessus de la première électrode, puis en solidarisant la première électrode sur la première membrane renfort. La solidarisation pouvant comporter l'application d'un organe chauffant sur la première membrane renfort. La seconde membrane renfort et la seconde électrode peuvent également être solidarisées l'une à l'autre dans une étape β2), préalablement à l'étape f), l'ouverture de la seconde membrane renfort étant obturée par la seconde électrode.
L'étape β2 peut être réalisée en disposant la seconde membrane renfort sur un support et en agençant la seconde électrode au-dessus de la seconde membrane renfort, puis en solidarisant la seconde électrode sur la seconde membrane renfort. La solidarisation pouvant comporter l'application d'un organe chauffant sur la première électrode.
L'étape a) peut consister en une étape ai dans laquelle la membrane électrolyte polymère est solidarisée à la première membrane renfort ou en une étape 02) dans laquelle la membrane électrolyte polymère est solidarisée à la seconde membrane renfort. L'étape ai) peut être réalisée avant l'étape βι), la première électrode étant agencée à l'opposé de la membrane électrolyte polymère par rapport à la première membrane renfort. L'étape 02) peut être réalisée avant l'étape β2), la seconde électrode étant agencée à l'opposé de la membrane électrolyte polymère par rapport à la seconde membrane renfort. Ainsi, on comprend que les étapes βι) et β2) sont effectuées avec la membrane électrolyte polymère déjà solidaires de la première ou de la seconde membranes renfort.
Les étapes de solidarisation de membranes et de l'électrode telles qu'évoquées précédemment sont de préférence réalisées par un poinçon chauffant appliqué sur la superposition de couches formées. Il est souhaitable que l'organe chauffant ou le poinçon ne vienne pas en contact avec la membrane pour éviter que celle-ci reste collée à l'organe chauffant ou poinçon du fait de sa constitution chimique. Pour cela, on préférera appliquer l'organe chauffant ou le poinçon directement sur la première électrode ou sur la seconde électrode.
Dans une configuration préférée de l'invention, le procédé comprend une étape 02) qui est réalisée avant l'étape β2). Dans une réalisation, le préassemblage obtenu à l'issu de l'étape βι) est disposé sur un support de manière à ce que la première électrode soit appliquée sur le support, la première membrane renfort étant agencée au-dessus de la première électrode. Dans une étape ultérieure, on superpose le préassemblage obtenu à l'issu de l'étape β2) sur le préassemblage obtenu à l'issu de l'étape βι) et l'ensemble est agencé sous une presse.
La membrane électrolyte polymère est, de préférence, dimensionnée de manière à ce que son bord externe soit inscrit entre les bords internes et externes des première et seconde membranes de renfort, ce qui permet de limiter la consommation de membrane électrolyte polymère qui est coûteuse.
L'assemblage obtenu peut être compressé et chauffé au niveau des électrodes uniquement et de l'intégralité de celles-ci, de manière à lier fermement l'empilement de couches entre elles.
L'étape de compression et de chauffage des électrodes peut être réalisée au moyen d'une première semelle de compression de l'assemblage qui est dimensionnée de manière sensiblement identique aux électrodes. La première semelle de compression et de chauffage peut être montée sur un piston d'une première presse.
L'assemblage peut être compressé et chauffé au niveau d'une zone annulaire entourant les électrodes. Cette zone annulaire débute de préférence, intérieurement immédiatement à l'extérieur des bords externes des première et seconde électrodes. Elle peut s'étendre vers l'extérieur jusqu'aux bords externes des première et seconde membranes renfort. Cette étape de compression et de chauffage peut être réalisée au moyen d'une seconde semelle de compression et de chauffage qui a une forme annulaire. La seconde semelle de compression et de chauffage peut être montée sur un piston d'une seconde presse.
De préférence, on effectuera la compression et le chauffage au niveau de la zone centrale puis au niveau de la zone annulaire pour dans un premier temps effectuer une solidarisation des membranes entre elles au niveau de la partie active de l'assemblage et ainsi éviter tout mouvement des membranes renfort, des électrodes et de la membrane électrolyte polymère entre elles.
Optionnellement, l'étape de compression et de chauffage des électrodes peut être suivie d'une étape de solidarisation, par poinçons chauffants par exemple, en une pluralité de localisations situées à la périphérie des membranes renforts. Cette étape peut également être initiée en fin de cycle de compression et de chauffage et se terminer simultanément ou après celle-ci. Autrement dit, l'étape de solidarisation par poinçons chauffants précède l'étape de chauffage et compression de la zone annulaire. Cette étape de solidarisation évite que la membrane de renfort inférieure ne flambe et ne se replie sur elle-même conduisant à la formation d'une double épaisseur de membrane renfort induisant une mise au rebut de l'assemblage obtenu pour non-conformité.
La dissociation des opérations de compression et chauffage pour chacune de la zone centrale comprenant les première et seconde électrodes et la membrane électrolyte polymère et de la zone annulaire entourant les électrodes, permet d'adapter au mieux la pression et la température exercées aux constituants des couches concernées tout en assurant l'adhérence de chacune des couches (membranes ou électrodes ou renfort) en contact. Cette dissociation est particulièrement intéressante dans le cas où la zone annulaire ne comprend pas une couche entière de membrane électrolyte polymère, c'est-à-dire ne comprend pas en tout lieu une superposition de la première membrane renfort, la membrane électrolyte polymère et la seconde membrane renfort. De plus, les épaisseurs des membranes et des électrodes étant différentes, cette dissociation permet d'assurer une répartition homogène de la pression et de la température en évitant l'application d'une pression et d'une même température sur tout l'assemblage. Bien qu'il pourrait être envisageable de réaliser une semelle de compression présentant un décrochement au niveau des bords externes des membranes, cela s'avère très difficile à réaliser par usinage au regard des faibles épaisseurs des membranes et des électrodes puisque cela nécessiterait d'avoir des très faibles tolérances de fabrication, nécessairement très coûteuses. Au surplus, on notera que l'utilisation d'une semelle de compression unique n'est pas non plus souhaitable puisqu'il est impossible de garantir une application uniforme de la pression sur les différentes couches puisque celles-ci présentent des compressibilités différentes.
Selon une autre caractéristique de l'invention, la membrane électrolyte polymère est dimensionnée de manière à ce que les première et seconde électrodes soient inscrites à l'intérieur de la membrane électrolyte polymère.
Le procédé peut encore comprendre les étapes suivantes :
- fournir une membrane support comportant un bord ou contour externe et un bord ou contour interne délimitant une ouverture de la membrane, cette ouverture étant dimensionnée de manière à ce que la membrane électrolyte polymère puisse s'inscrire dans ladite ouverture et à ce que la première membrane renfort et la seconde membrane renfort puissent recouvrir tout le bord interne de la membrane support,
- agencer la membrane support de manière à ce que la membrane électrolyte polymère soit inscrite dans son ouverture et que son bord interne soit intercalé entre les bords internes et externes des première et seconde membranes renfort.
Le procédé décrit ci-dessus évite une utilisation importante de membrane électrolyte polymère grâce à l'utilisation d'une membrane de support présentant une ouverture dans laquelle peut être logée la membrane électrolyte polymère. Après application d'une pression sur la structure multicouches première électrode / première membrane renfort / membrane électrolyte polymère / seconde membrane renfort / seconde électrode, la membrane de support assure un maintien de cet assemblage qui peut être manipulé ultérieurement.
Lorsque : - la membrane électrolyte polymère est solidarisée à l'une de la première membrane renfort et de la seconde membrane renfort et de manière à ce qu'elle obture l'ouverture de ladite membrane renfort concernée,
- la première membrane renfort et la première électrode sont solidarisées l'une à l'autre préalablement à l'étape f), l'ouverture de la première membrane renfort étant obturée par la première électrode, et
- la seconde membrane renfort et la seconde électrode sont solidarisées l'une à l'autre préalablement à l'étape f), l'ouverture de la seconde membrane renfort étant obturée par la seconde électrode,
le procédé peut également comprendre les étapes suivantes :
- agencer une face libre de la première électrode sur un support, - agencer la membrane support de manière à ce que son bord interne recouvre tout le bord externe de la première membrane renfort,
- agencer la seconde membrane renfort de manière à ce que son bord périphérique externe recouvre tout le bord interne de la membrane support, une face libre de la seconde électrode étant tournée vers l'extérieur et à l'opposé de la membrane électrolyte polymère.
On comprend que l'on peut réaliser l'assemblage en un nombre limité d'étapes puisque la première électrode et la première membrane renfort sont préassemblées l'une à l'autre, que la seconde électrode et la seconde membrane renfort sont également préassemblées l'une à l'autre et que la membrane électrolyte polymère est préassemblée à l'une des membranes renfort.
Selon le procédé, la membrane support peut être supportée par un cadre, par exemple métallique, ce qui facilite la manipulation par des bras de manipulation équipé de moyens de préhension, par exemple magnétiques.
Lorsque :
- la première membrane renfort et la première électrode sont solidarisées l'une à l'autre préalablement à l'étape f), l'ouverture de la première membrane renfort étant obturée par la première électrode, et
- la seconde membrane renfort et la seconde électrode sont solidarisées l'une à l'autre préalablement à l'étape f), l'ouverture de la seconde membrane renfort étant obturée par la seconde électrode,
le procédé peut également comprendre les étapes suivantes :
- agencer une face libre de la première électrode sur un support,
- agencer la membrane électrolyte polymère de manière à ce qu'elle obture supérieurement l'ouverture (14a) de la première membrane renfort,
- agencer la seconde membrane renfort de manière à ce que son bord périphérique externe recouvre tout le bord interne de la membrane support, une face libre de la seconde électrode étant tournée vers l'extérieur et à l'opposé de la membrane électrolyte polymère.
On comprend que l'on peut réaliser l'assemblage en un nombre limité d'étapes puisque la première électrode et la première membrane renfort sont préassemblées l'une à l'autre, que la seconde électrode et la seconde membrane renfort sont également préassemblées l'une à l'autre, la membrane électrolyte polymère étant agencée entre les deux préassemblages précités.
Dans cette configuration, la membrane électrolyte polymère s'étend entre deux bords opposés du cadre dont le pourtour entoure les bords externes des membranes de renfort. Le cadre peut être réalisé en matériau métallique. Dans une réalisation pratique de l'invention, la membrane électrolyte polymère est réalisée en polymère conducteur protonique. A titre d'exemple, elle pourra être constituée de polysulfone, de polyéthercétone ou des polyphénylène sur lesquels sont greffés des groupements conducteurs de protons tels que par exemple les groupements acides sulfoniques. Plus particulièrement, on utilisera des polymères constitués d'une chaîne principale linéaire perfluorée et de chaîne latérale portant des groupes acides sulfoniques. Parmi les plus connues, on peut citer les membranes commercialisées sous la dénomination NAFION® par la société Dupont et Nemours ou sous la dénomination DOW®, FLEMION®, Aciplex®, Aquivion® ou Gore par les sociétés Dow Chemicals, Asahi Glass, Solvay et Gore. Les première et seconde membranes renfort peuvent être réalisées de façon à titre d'exemple en polyfluorure de vinyl (PFA), polyéthylène téréphtalate (PET) ou polyéthylène naphthalate (PEN).
Selon une autre caractéristique du procédé, celui-ci comprend une étape de réalisation d'une découpe périphérique à contour fermé entourant la membrane électrolyte polymère au travers d'une zone annulaire de l'assemblage comprenant exclusivement un empilement des première et seconde membranes renfort ou un empilement de la première membrane renfort, de la membrane électrolyte polymère et de la seconde membrane renfort.
Afin de permettre le passage des liquides de refroidissement et des gaz purs pour le fonctionnement d'une pile à combustible comprenant une pluralité d'assemblage obtenus avec le procédé selon l'invention, l'assemblage peut être soumis à une étape consistant à réaliser des orifices dans une zone périphérique entourant au moins les électrodes et de préférence la membrane électrolyte polymère et les première et seconde électrodes. Dans ce dernier cas, les orifices ne traversent pas la membrane électrolyte polymère, ce qui évite une circulation parasite de liquide de refroidissement entre la membrane et les électrodes puisque la membrane électrolyte polymère est confinée sur tout sa circonférence à l'intérieur des membranes renfort.
Les orifices peuvent être agencés entre ladite découpe et la membrane électrolyte polymère.
Selon une autre caractéristique, le procédé comprend une étape de montage d'une première plaque bipolaire sur une face libre de l'une de la première électrode et de la seconde électrode. Le procédé peut comprendre une étape de montage d'une seconde plaque bipolaire sur une face libre de l'autre de la première électrode et de la seconde électrode. Dans cette dernière configuration, les faces libres des première et seconde électrodes sont recouvertes d'une plaque bipolaire.
La réalisation préalable de l'assemblage avec les électrodes à l'extérieur dudit assemblage, c'est-à-dire avec les membranes renfort intercalées entre la membrane électrolyte polymère et les électrodes, permet de réaliser un montage d'au moins une plaque bipolaire ou des deux plaques bipolaires directement en contact avec les faces libres des première et seconde électrodes, ce qui garantit un contact, sans espace, entre chaque plaque bipolaire et une électrode. Ainsi, il est possible de garantir un meilleur échange des gaz au travers des électrodes, ce qui participe à l'amélioration du rendement énergétique de la pile à combustible.
L'invention sera mieux comprise et d'autres détails, caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description suivante faite à titre d'exemple non limitatif en référence aux dessins annexés dans lesquels :
- la figure 1 est une illustration schématique d'un assemblage électrode-membrane électrolyte polymère-électrode obtenu avec le procédé selon l'invention ;
- la figure 2 est une vue schématique en perspective d'un rouleau à structure multicouches comprenant une membrane électrolyte polymère pour pile à combustible ; - la figure 3 représente l'assemblage des différentes membranes pour former un assemblage électrode-membrane électrolyte polymère- électrode selon la figure 1 ;
- la figure 4 est une illustration de l'empilement des couches ou épaisseurs visibles en figure 3 ;
- la figure 5 est une illustration schématique d'un autre assemblage électrode-membrane électrolyte polymère-électrode obtenu avec le procédé selon l'invention ;
- la figure 6 représente l'assemblage des différentes membranes pour former un assemblage électrode-membrane électrolyte polymère- électrode selon la figure 5
- la figure 7 est une illustration schématique de l'assemblage de la figure 5 et de plaques bipolaires recouvrant ledit assemblage.
On se réfère tout d'abord à la figure 1 qui représente un assemblage 10 membrane électrolyte polymère/électrodes dit AME comprenant les éléments successifs du bas vers le haut :
- une première électrode 12 ou électrode inférieure apte à former une anode dans une pile à combustible,
- une première membrane 14 ou membrane inférieure de renfort, - une membrane électrolyte 16 polymère assurant une conduction protonique,
- une seconde membrane 18 ou membrane supérieure de renfort,
- une seconde électrode 20 ou électrode supérieure apte à former une cathode dans une pile à combustible.
On comprend que sur la figure 1 , les différentes couches précitées sont en contact les unes avec les autres et que les espacements entre lesdites couches n'existent pas dans un assemblage réel .
La figure 2 représente un rouleau 21 comprenant une bande à structure mutlicouches comportant une bande en matériau électrolyte polymère 16 intercalée entre un premier film 22 de protection et un second film 24 de protection. La première électrode 12 et la seconde électrode 20 se présentent sous la forme d'une membrane ayant par exemple une forme rectangulaire (figure 4). Chacune de la première électrode 12 et de la seconde électrode 20 comprend deux couches, à savoir une première couche formée d'un tissu de carbone sur laquelle est déposée une seconde couche catalytique comprenant un liant incorporant un catalyseur tel que du platine. La première couche de diffusion peut avoir une épaisseur de l'ordre de 200 μιτι environ et la seconde couche peut avoir une épaisseur d'environ de quelques dizaines de microns. Le liant peut avoir un constitution chimique similaire ou identique à celle de la membrane électrolyte polymère 16.
La première électrode 12 et la seconde électrode 20 sont dépourvues d'ouverture et comprennent un bord externe 12a, 20a délimitant la périphérie externe ou contour externe de l'électrode 12, 20. La première électrode 12 et la seconde électrode 20 peuvent avoir une forme et des dimensions identiques conduisant à ce que la première électrode 12 et la seconde électrode 20 soient totalement interchangeable l'une avec l'autre.
Dans l'assemblage représenté en figure 1 et également en figure 3, chaque électrode 12, 20 comprend une face libre 12b, 20b, et une face 12c, 20c, en contact avec la membrane 16 électrolyte polymère. La face libre 12b, 20b, est une face de la première couche ou couche de diffusion et la face 12c, 20c, en contact avec la membrane électrolyte polymère est une face de la seconde couche de l'électrode. Ainsi, les faces libres 12b, 20b, sont orientées dans un sens opposé à la membrane 16 électrolyte polymère.
La première membrane de renfort 14 et la seconde membrane de renfort 18 comprennent chacune une ouverture centrale 14a, 18a, délimitée par un bord interne 14b, 18b. Elles comprennent également un bord périphérique externe 14c, 18c, délimitant leur périphérie ou contour externe. La première membrane renfort 14 et la seconde membrane renfort 18 peuvent avoir une forme et des dimensions identiques conduisant à ce que la première membrane renfort 14 et la seconde membrane renfort 18 soient totalement interchangeables l'une avec l'autre. L'ouverture 14a de la première membrane renfort 14 et l'ouverture 18a de la seconde membrane renfort 18 ainsi que les électrodes 12, 20 sont dimensionnées de manière à ce que la première électrode 12 puisse recouvrir intégralement l'ouverture 14a de la première membrane renfort 14 de manière à l'obturer et que la seconde électrode 20 puisse recouvrir intégralement l'ouverture 18a de la seconde membrane renfort 18 de manière à l'obturer.
La membrane électrolyte polymère 16 ou membrane d'échange de protons présente une forme sensiblement rectangulaire et est dépourvue d'ouverture. Elle comprend un bord externe 16a délimitant la périphérie externe ou contour externe de la membrane 16. Comme représenté aux figures 1 et 3, la membrane électrolyte polymère 16 est dimensionnée de manière à ce que les première 12 et seconde 20 électrodes soient inscrites à l'intérieur de la membrane électrolyte polymère 16. En pratique, la membrane électrolyte polymère 16 présente une surface plus importante que la surface des première 12 et seconde 20 électrodes.
Comme cela est visible sur la figure 3, pour réaliser l'assemblage pour pile à combustible, une membrane support 26 est intercalée entre la première membrane renfort 14 et la seconde membrane renfort 18. Cette membrane support 26 qui peut également être qualifiée de membrane de transport comme cela sera aisément compris ultérieurement, comprend un bord externe 26a formant le contour externe de la membrane support et un bord interne 26b délimitant une ouverture centrale 26c réalisée dans la membrane renfort 26. Le bord externe 26a de la membrane renfort 26 est serré entre deux parties 28a, 28b métalliques formant un cadre. Ainsi, la membrane support 26 peut être aisément manipulée par l'intermédiaire des deux cadres rigides fixés l'un à l'autre par tout moyen approprié, par exemple par vissage.
Comme cela est visible sur les figures 3 et 4, l'ouverture 26c de la membrane de support 26 est dimensionnée de manière à ce que la membrane électrolyte polymère 16 puisse s'inscrire dans ladite ouverture 26c et à ce que le bord externe 14c de la première membrane renfort 14 et le bord externe 18c de la seconde membrane renfort 18 puissent recouvrir tout le bord interne 26b de la membrane support 26. De cette manière, un espace annulaire est ménagé à l'assemblage entre le bord externe 16a de la membrane électrolyte polymère 16 et le bord interne 26b de la membrane de support 26.
Pour réaliser l'empilement précité des membranes, il est possible de réaliser l'assemblage en effectuant les étapes suivantes, par exemple successivement mais non nécessairement :
- agencer la première électrode 12 de manière à ce que sa face libre 12b soit en contact avec un support 30,
- agencer la première membrane 14 renfort au-dessus de la première électrode 12 de manière à ce que son ouverture 14a soit obturée inférieurement par la première électrode 12,
- agencer le cadre 28a, 28b de manière à ce que le bord interne 26b de la membrane de support 26 recouvre le bord externe 14c de la première membrane renfort 14,
- agencer la membrane électrolyte polymère 16 dans l'ouverture 26c de la membrane renfort 26 et de manière à ce qu'elle obture supérieurement l'ouverture 14a de la première membrane renfort 14, le bord 16a de la membrane électrolyte polymère venant en vis-à-vis du bord interne 14b de la première membrane renfort 14,
- agencer la seconde membrane renfort 18 de manière à ce que son bord externe 18c recouvre le bord interne 26b de la membrane renfort 26, le bord interne 18b de la seconde membrane renfort 18 étant appliquée sur tout le bord externe 16a de la membrane électrolyte polymère 16,
- agencer la seconde électrode 20 au-dessus de la seconde membrane renfort 18 de manière à ce que son bord externe 20a vienne s'appliquer sur tout le bord interne 18b de la seconde membrane renfort 18.
On comprend que certaines de ces étapes peuvent être réalisées avant ou après certaines autres ou peuvent être réalisées dans l'ordre indiqué ci-dessus.
Il est encore possible d'assembler les différentes couches d'une autre manière en effectuant des préassemblages de plusieurs membranes 14, 16, 18 et électrodes 12, 20 entre elles.
Ainsi, un premier ensemble peut être constitué par le préassemblage et solidarisation de la première électrode 12 avec la première membrane renfort 14, la face libre 12b de la première électrode 12 étant agencée à l'opposé de la première membrane renfort 14. Un second ensemble peut être aussi constitué par le préassemblage et la solidarisation de la membrane électrolyte polymère 16 avec la seconde membrane renfort 18 et la seconde électrode 20.
Le second ensemble peut être obtenu de la manière suivante. En premier lieu, la seconde membrane renfort 18 est disposée sur un support d'un poste d'assemblage qui peut supporter le rouleau 22 de membrane électrolyte polymère 16. La membrane électrolyte polymère 16 est désolidarisée des premier 22 et second 24 films protecteurs et tirée jusqu'à recouvrir l'ouverture de la seconde membrane renfort 18. On procède ensuite à la suppression des éventuels plis de la membrane électrolyte polymère 16.
Enfin, on réalise dans une étape subséquente la solidarisation du bord externe 16a de la membrane électrolyte polymère 16 avec le bord interne 18b de la seconde membrane renfort 18.
Cette étape de solidarisation peut être réalisée par soudure laser d'un premier contour fermé de la membrane électrolyte polymère 16 sur le bord interne 18b de la seconde membrane renfort 18 puis par réalisation par soudure laser d'un second contour fermé de la membrane électrolyte polymère 16 sur le bord interne 18b de la seconde membrane renfort 18, le second contour entourant le premier contour. La puissance du laser lors de la réalisation du premier contour de soudure est telle qu'elle permet de solidariser la membrane électrolytique polymère 16 à la seconde membrane renfort 18 sans la découper. La réalisation du second contour est suffisante pour permettre une soudure de la membrane électrolytique polymère 16 sur la seconde membrane renfort 18 tout en autorisant une découpe de la membrane électrolytique 16 seule, c'est-à-dire sans découper la seconde membrane renfort. Il est a noter que l'on pourrait également effectuer un seul contour fermé pour réaliser simultanément la soudure de la membrane électrolyte avec la membrane renfort et la découpe de la membrane électrolyte polymère.
Une fois le sous-ensemble comprenant la membrane électrolyte polymère 16 et la seconde membrane renfort 18 formé, on procède à l'assemblage de la seconde électrode 20 sur l'ouverture de la seconde membrane renfort 18 de manière à ce que la seconde électrode 20 obture l'ouverture 18a de la seconde membrane renfort 18, la face libre 20b de la seconde électrode 20 étant orientée à l'opposé de la membrane électrolyte polymère 16.
Après obtention du premier ensemble et du second ensemble tel que décrit ci-dessus, on procède ensuite au dépôt du premier ensemble sur le support 30, la face libre 12b de la première électrode 12 étant en contact avec le support 20. Le cadre 28a, 28b supportant la membrane support 26 est agencé au-dessus de la première membrane renfort 14 de sorte que l'ouverture 26c de la membrane support 26 est obturée inférieurement par le premier ensemble, le bord interne 26b de la membrane support 26 étant appliqué sur tout le bord externe 14c de la première membrane renfort 14. On applique ensuite le second ensemble au-dessus du cadre 28a, 28b de manière à ce que la membrane électrolyte polymère 16 vienne se loger dans l'ouverture 26c de la membrane support 26, le bord externe 18c de la seconde membrane renfort 18 venant s'appliquer sur tout le bord interne 26b de la membrane support 26. Le support 30 précité peut être le support statique d'une presse. Après obtention de l'assemblage tel que représenté en figure 3, on réalise une ou plusieurs opérations de pressage et de chauffage visant à lier par fusion locale les faces en contact des membranes 14, 16, 18 et des électrodes 12, 20.
Pour cela, une première opération de pressage et de chauffage est réalisée au niveau des électrodes 12, 20 uniquement et de l'intégralité de celles-ci. Cette première zone de pressage et de chauffage est représentée en figure 4 par des hachures en pointillés et également représentée en figure 1 par la référence Z1 . Cette première opération est suivie d'une seconde opération de pressage et de chauffage au niveau d'une zone annulaire entourant les électrodes 12, 20, cette zone annulaire étant comprise entre le bord interne 26b de la membrane support 26 et les bords externes 12a, 20a des première 12 et seconde 20 électrodes. De préférence, la zone annulaire débute intérieurement immédiatement à l'extérieur des bords externes 12a, 20a des première 12 et seconde 20 électrodes. Cette seconde zone de pressage et de chauffage est représentée en figure 4 par des hachures en traits pleins et également représenté sur la figure 1 par la référence Z2. La zone annulaire s'étend vers l'extérieur jusqu'aux bords externes 14c, 18c des première 14 et seconde 18 membranes renfort. Les deux opérations de pressage et de chauffage précitées ainsi que l'utilisation d'une membrane électrolyte polymère 16 inscrite dans l'ouverture 26c de la membrane support 26 permet de confiner la membrane électrolyte polymère 16 entre les membranes renforts 14, 18 et les électrodes 12, 20.
Les opérations de pressage et de chauffage précitées peuvent être réalisées au moyen de deux presses séparées ou alors au moyen d'une seule presse. L'utilisation de deux presses permet toutefois une meilleure maîtrise de la température et de la pression exercées sur chacune des zones considérées.
On comprend également que le cadre associé à une membrane de support permet le transport de l'assemblage AME d'une première presse vers une seconde presse. Il permet également le transport de l'assemblage vers un poste de découpe par exemple laser.
La découpe consiste à réaliser un découpage 32 périphérique à contour fermé entourant la membrane électrolyte polymère 16 au travers d'une zone annulaire de l'assemblage comprenant exclusivement un empilement des première 14 et seconde 18 membranes renfort (figure 1 ). On peut également réaliser des orifices 34 entre ladite découpe 32 et le bord externe 16a de la membrane électrolyte polymère, ces orifices 34 étant destinés au passage de liquide de refroidissement et de gaz purs (h et O2).
Bien que non spécifiquement décrit en référence aux figures, l'invention concerne également un procédé dans lequel on procède à la fabrication de l'assemblage de la figure 3 avec la membrane électrolyte polymère 16 préassemblée à la première membrane renfort 14 et non plus à la seconde membrane renfort 18.
Egalement, dans une réalisation non représentée aux figures, la membrane électrolyte polymère 16 pourrait s'étendre jusqu'au bord interne 26b de la membrane support 26. Dans ce cas, la découpe périphérique 32 ainsi que les orifices 34 sont alors réalisés dans une zone annulaire entourant les électrodes et au travers d'une épaisseur comprenant la première membrane renfort 14, la membrane électrolyte polymère 16 et la seconde membrane renfort 18.
La figure 5 représente un second assemblage 1 1 pouvant être réalisé avec le procédé selon l'invention. L'empilement des différentes membranes est identique à ce qui a été décrit en référence à la figure 1 . Toutefois, l'assemblage représenté sur cette figure ne réalise pas de fonction « anti- wicking » c'est-à-dire dans laquelle la membrane électrolyte polymère n'est pas confinée entre les première 14 et seconde 18 membrane renforts comme expliqué en référence à la figure 1 mais s'étend partout entre la première membrane renfort 14 et la seconde membrane renfort 18. En pratique, seule la membrane électrolyte polymère 16 diffère par rapport à l'assemblage décrit en référence à la figure 1 . Pour réaliser l'assemblage représenté en figure 5, on procède à l'obtention du premier ensemble et du second ensemble tel que décrit précédemment en référence à la figure 3. On procède ensuite au dépôt du premier ensemble sur le support 30, la face libre 12b de la première électrode 12 étant en contact avec le support 20 (figure 6). Un cadre métallique 36 formé de deux parties 36a, 36b, de préférence rectangulaires, serre le bord externe 16a d'une membrane électrolyte polymère 16. Le cadre 36a, 36b supportant la membrane électrolyte polymère 26 est agencée au-dessus de la première membrane renfort 14 de sorte que la membrane électrolyte polymère 16 obture supérieurement l'ouverture 14a de la première membrane renfort 14. On applique ensuite le second ensemble au-dessus du cadre 36a, 36b de manière à ce que la seconde membrane renfort 18 vienne s'appliquer sur la membrane électrolyte polymère 16. Les étapes de pressage et de chauffage sont similaires à ce qui a été décrit précédemment en référence aux figures 3 et 4. Dans cette configuration, la zone annulaire Z2 comprend en tout lieu de celle-ci un empilement de la première membrane renfort 12, de la membrane électrolyte polymère 16 et de la seconde membrane renfort 18. Après pressage des zones Z1 et Z2, on effectue une découpe de manière similaire à ce qui a été décrit précédemment.
Optionnellement, l'étape de compression et de chauffage des électrodes peut être suivie d'une étape de solidarisation, par des poinçons chauffants par exemple, en une pluralité de localisations 38 situées à la périphérie des membranes renfort 14, 18. Cette étape peut également être initiée en fin de cycle de compression et de chauffage et se terminer simultanément ou après celle-ci. Autrement dit, l'étape de solidarisation par poinçons chauffants précède l'étape de chauffage et compression de la zone annulaire. Cette étape de solidarisation évite que la membrane de renfort inférieure 14 ne flambe et ne se replie sur elle-même conduisant à la formation d'une double épaisseur de membrane renfort 14 induisant une mise au rebut pour défaut de conformité de l'assemblage 10 ou de l'assemblage 1 1 obtenu avec l'installation 1 décrite précédemment. La figure 7 représente l'assemblage 1 1 de la figure 5 qui est agencé entre deux plaques bipolaires qui peuvent être aussi agencées de part et d'autre de l'assemblage 10 de la figure 1 de sorte que la description réalisée en relation avec la figure 6 s'applique également à l'assemblage de la figure 10. Ainsi, comme cela est visible, une première plaque bipolaire P1 est montée sur la face libre 12b de la première électrode 12 et une seconde plaque bipolaire P2 est montée sur la face libre 20b de la seconde électrode 20. La première plaque bipolaire P1 et la seconde plaque bipolaire P2 comprennent chacune des rainures qui sont obturée par les faces libres 12b, 20b des première et seconde électrodes 12, 20 de manière à définir des canaux C de circulation de gaz selon le principe de fonctionnement d'une pile à combustible.
L'obtention d'un assemblage 10 en référence à la figure 1 ou d'un assemblage en référence à la figure 5, avec les électrodes agencées à l'extérieur, permet de garantir un contact optimal des faces libres 12b, 20b des première et seconde électrodes 12, 20 avec les première et secondes plaques P1 , P2, ce qui permet de garantir l'absence d'espace entre ces deux parties de la pile à combustible. On réalise une meilleure étanchéité aux gaz entre chacune des première et seconde plaques bipolaires P1 , P2 et les première et seconde électrodes 12, 20. Les orifices 34 de passage de liquide de refroidissement et de gaz purs (h et O2) traversent également les première et seconde plaques bipolaires P1 , P2.

Claims

REVENDICATIONS
1 . Procédé de fabrication d'un assemblage membrane électrolyte polymère/électrodes pour pile à combustible comprenant les étapes suivantes :
a) fournir une première membrane de renfort (14) comprenant un bord externe (14c) et un bord interne (14b) délimitant une ouverture (14a),
b) fournir une première électrode (12) apte à obturer l'ouverture (14a) de la première membrane de renfort (14),
c) fournir une seconde membrane de renfort (18) comprenant un bord externe (18c) et un bord interne (18b) délimitant une ouverture (18a),
d) fournir une seconde électrode (20) apte à obturer l'ouverture (18a) de la seconde membrane de renfort (18),
e) fournir une membrane électrolyte polymère (16) apte à obturer l'une et l'autre de l'ouverture (14a, 18a) de la première (14) et de la seconde (18) membranes renfort,
f) agencer les première (14) et seconde (18) membranes renfort, les première (12) et seconde (20) électrodes et la membrane électrolyte polymère (16) de manière à obtenir un empilement successif de la première électrode (12), de la première membrane renfort (14), de la membrane électrolyte polymère (16), de la seconde membrane renfort (18) et de la seconde électrode (20), où l'ouverture (14a) de la première membrane renfort (14) est obturée inférieurement par la première électrode (12) et supérieurement par la membrane électrolyte polymère (16), et où l'ouverture (18a) de la seconde membrane renfort (18) est obturée inférieurement par la membrane électrolyte polymère (16) et supérieurement par la seconde électrode (20).
2. Procédé selon la revendication 1 , dans lequel, préalablement à l'étape f), il comprend une étape a dans laquelle la membrane électrolyte polymère (16) est solidarisée à l'une de la première membrane renfort (14) et de la seconde membrane renfort (18) et de manière à ce qu'elle obture l'ouverture (14a, 18a) de ladite membrane renfort concernée.
3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel la première membrane renfort (14) et la première électrode (12) sont solidarisées l'une à l'autre dans une étape βι), préalablement à l'étape f), l'ouverture (14a) de la première membrane renfort (14) étant obturée par la première électrode (12).
4. Procédé selon l'une la revendication 3, dans lequel l'étape βι est réalisée en disposant la première électrode (12) sur un support et en agençant la première membrane renfort (14) au-dessus de la première électrode (12), puis en solidarisant la première électrode (12) sur la première membrane renfort (14).
5. Procédé selon l'une des revendications 1 à 4, dans lequel la seconde membrane renfort (18) et la seconde électrode (20) sont solidarisées l'une à l'autre dans une étape β2), préalablement à l'étape f), l'ouverture (18a) de la seconde membrane renfort (18) étant obturée par la seconde électrode (20).
6. Procédé selon la revendication 5, dans lequel l'étape β2 est réalisée en disposant la seconde membrane renfort (18) sur un support et en agençant la seconde électrode (20) au-dessus de la seconde membrane renfort (18), puis en solidarisant la seconde électrode (20) sur la seconde membrane renfort (18).
7. Procédé selon l'une des revendications 1 à 6, dans lequel la membrane électrolyte polymère (16) est dimensionnée de manière à ce que son bord externe (16a) soit inscrit entre les bords internes (14b, 18b) et externes des première (14) et seconde (18) membranes de renfort.
8. Procédé selon l'une des revendications 1 à 7, dans lequel l'assemblage est compressé et chauffé au niveau des électrodes (12, 20) uniquement et de l'intégralité de celles-ci.
9. Procédé selon l'une des revendications 1 à 8, dans lequel l'assemblage est compressé et chauffé au niveau d'une zone annulaire entourant les électrodes (12, 20), optionnellement précédé d'une étape de solidarisation, par poinçons chauffants par exemple, en une pluralité de localisations situées à la périphérie des membranes renforts.
10. Procédé selon l'une des revendications 1 à 9, dans lequel la membrane électrolyte polymère (16) est dimensionnée de manière à ce que les première (12) et seconde (20) électrodes soient inscrites à l'intérieur de la membrane électrolyte polymère (12).
1 1 . Procédé selon l'une des revendications 1 à 10, dans lequel il comprend les étapes suivantes :
- fournir une membrane support (26) comportant un bord externe (26a) et un bord interne (26b) délimitant une ouverture (26c) de la membrane (26), cette ouverture (26c) étant dimensionnée de manière à ce que la membrane électrolyte polymère (16) puisse s'inscrire dans ladite ouverture (26c) et à ce que la première membrane renfort (14) et la seconde membrane renfort (18) puissent recouvrir tout le bord interne (26b) de la membrane support (26),
- agencer la membrane support (26) de manière à ce que la membrane électrolyte polymère (16) soit inscrite dans son ouverture (26c) et que son bord interne (26b) soit intercalé entre les bords internes (14b, 18b) et externes (14c, 18c) des première (14) et seconde (18) membranes renfort.
12. Procédé selon la combinaison des revendications 2, 3 et 5 et la revendication 1 1 , dans lequel il comprend les étapes successives :
- agencer une face libre (12b) de la première électrode sur un support (30),
- agencer la membrane support (26) de manière à ce que son bord interne (26b) recouvre tout le bord externe (14c) de la première membrane renfort (14), - agencer la seconde membrane renfort (18) de manière à ce que son bord périphérique externe (18c) recouvre tout le bord interne (26b) de la membrane support (26), une face libre (20b) de la seconde électrode (20) étant tournée vers l'extérieur et à l'opposé de la membrane électrolyte polymère (16).
13. Procédé selon la revendication 1 1 ou 12, dans lequel la membrane support (26) est supportée par un cadre (28a, 28b), par exemple métallique.
14. Procédé selon la combinaison des revendications 3 et 5, dans lequel il comprend les étapes successives :
- agencer une face libre (12b) de la première électrode (12) sur un support (30),
- agencer la membrane (16) électrolyte polymère de manière à ce qu'elle obture supérieurement l'ouverture (14a) de la première membrane renfort (14),
- agencer la seconde membrane renfort (18) de manière à ce que son bord périphérique externe (18c) recouvre tout le bord interne (26b) de la membrane support (26), une face libre (20b) de la seconde électrode (20) étant tournée vers l'extérieur et à l'opposé de la membrane électrolyte polymère (16).
15. Procédé selon la revendication 14, dans lequel la membrane électrolyte polymère (16) est supportée par un cadre, par exemple métallique.
16. Procédé selon l'une des revendications 1 à 15, caractérisé en ce qu'il comprend une étape de réalisation d'une découpe (32) périphérique à contour fermé entourant la membrane électrolyte polymère (16) au travers d'une zone annulaire de l'assemblage comprenant exclusivement un empilement des première (14) et seconde (18) membranes renfort ou un empilement de la première membrane renfort (14), de la membrane électrolyte polymère (16) et de la seconde membrane renfort (18).
17. Procédé selon l'une des revendications 1 à 16, dans lequel l'assemblage est soumis à une étape consistant à réaliser des orifices (34) dans une zone périphérique entourant la membrane électrolyte polymère (16) et les première (12) et seconde (20) électrodes.
18. Procédé selon la revendication 12 et la revendication 13, dans lequel les orifices (34) sont agencées entre ladite découpe (32) et la membrane électrolyte polymère (16).
19. Procédé selon l'une des revendications 1 à 18, dans lequel il comprend une étape de montage d'une plaque bipolaire sur une face libre (12b, 20b) de l'une de la première électrode (12, 20) et de la seconde électrode.
20. Procédé selon la revendication 19, dans lequel il comprend une étape de montage d'une plaque bipolaire sur une face libre (12b, 20b) de l'autre de la première électrode (12, 20) et de la seconde électrode.
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